Дисертації з теми "Zirconium – Alliages – Effets des rayonnements"

Les alliages de zirconium, utilisés en tant que matériau de gainage du combustible des Réacteurs à Eau Pressurisée, présentent après irradiation des boucles de dislocation qui induisent un fort durcissement. L'étude du comportement en fluage, menée dans le cadre de la thèse, a mis en œuvre une démarche expérimentale approfondie (MET, essais mécaniques et microdureté) sur matériau irradié, couplée à la modélisation de la microstructure au cours de recuits thermiques (dynamique d'amas). Ces éléments ont alors permis d'interpréter le comportement en fluage qui, fonction des conditions : contraintes, température, fait appel à la restauration thermique plus ou moins assistée par le balayage des boucles. Ils ont enfin permis d'aboutir à une modélisation prédictive (permettant de simuler les conditions d'entreposage du combustible) grâce à une approche micromécanique
Used as cladding tubes in the Pressurized Water Reactor, the zirconium alloys are hardened by dislocation loops induced by irradiation. The study of the creep behavior of the irradiated zirconium alloys was conducted with an experimental approach (TEM, mechanical testing, microhardness) and a numerical approach where the microstructure evolution during a heat treatment was modeled (cluster dynamic). This study allows to understand the creep behavior of the irradiated alloy which is strongly dependant of the thermal recovery and the sweeping of loops. In the end, a micromechanical modeling was used for a predictive approach of the creep behavior of the irradiated zirconium alloys in dry storage conditions

Les alliages de zirconium sont utilisés pour fabriquer des gaines de combustible ainsi que des assemblages combustibles des réacteurs nucléaires à eau sous pression. Sous irradiation, ils montrent un changement dimensionnel communément appelé croissance. Des observations expérimentales ont montré qu'au-dessus d'une dose seuil, ces alliages sont sujets à une croissance accélérée appelée "breakaway". Il a été bien établi que la formation sous irradiation de boucles de dislocation ‹a› et ‹c› est directement responsables de la croissance des alliages de zirconium sous irradiation et que l’apparition des boucles ‹c› est corrélée avec cette accélération de croissance. Cependant, les mécanismes de germination des boucles qui semblent influencés par la présence d’éléments d’alliage sont encore mal compris. Afin d'améliorer notre compréhension des mécanismes élémentaires, une approche multi-échelle a été utilisée pour simuler l'évolution de la microstructure du zirconium sous irradiation. Des calculs à l’échelle atomique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et sur des potentiels empiriques sont utilisés dans un premier temps pour déterminer les propriétés des amas de défauts ponctuels (boucles de dislocation, cavités, pyramides de fautes d’empilement). Les résultats obtenus sont ensuite insérés en tant que paramètres d'entrée dans un code Monte Carlo cinétique d'objet (OKMC) qui nous permet de simuler l’évolution de la microstructure du matériau sous irradiation, et donc de prédire la croissance. Nos résultats montrent qu’il est nécessaire de considérer une migration anisotrope de la lacune pour prédire l’accélération de croissance
Zirconium alloys are used to manufacture fuel cladding as well as fuel assemblies of pressurized water nuclear reactors. Under irradiation, they show a dimensional change commonly called growth. Experimental observations have shown that above a threshold dose, these alloys are subject to accelerated growth called "breakaway". It has been well established that the irradiation formation of and dislocation loops is directly responsible for the growth of irradiated zirconium alloys and that the appearance of loops is correlated with this growth acceleration. However, the nucleation mechanisms of the loops that seem to be influenced by the presence of alloying elements are still poorly understood. In order to improve our understanding, a multi-scale modelling approach has been used to simulate the evolution of zirconium microstructure under irradiation. Atomic-scale calculations based on the density functional theory (DFT) and empirical potentials are used to determine the properties of clusters of point defects (dislocation loops, cavities, pyramids of stacking faults). The results obtained are then used as input parameters of an object kinetic Monte Carlo (OKMC) code which allows us to simulate the microstructure evolution of the material under irradiation. Our results show that it is necessary to consider an anisotropic migration of the vacancies to predict the growth acceleration

De nombreuses manifestations macroscopiques de vieillissement dans les alliages de zirconium et dans le domaine de température 20°C-600°C (interaction dislocations-atomes de soluté) ont été observées dans la littérature. L’influence systématique des éléments d’addition et la caractérisation précise du domaine de vieillissement en termes de température et de vitesse de déformation restent toutefois mal connues. Cette étude a pour objectif une telle caractérisation et sa modélisation par des lois de comportement adaptées. Dans le cadre du CPR SMIRN, de nouveaux alliages de zirconium ont été spécialement élaborés à partir d’une barre de zirconium 2. 2% hafnium à faible teneur en oxygène (80ppm). Des alliages enrichis en oxygène d’une part, et en niobium d’autre part, ont été caractérisés sur une large gamme de sollicitations mécaniques (traction simple, sauts de vitesse, relaxation et mesures de champs de déformation par extensométrie laser). Les phénomènes suivants ont été examinés puis modélisés : creux de sensibilité à la vitesse autour de 300°C ; arrêt de fluage à 200°C ; arrêt de relaxation à 200°C et 300°C ; hétérogénéités de déformation en traction le long du fût de l’éprouvette. Le modèle de comportement proposé est issu d’un modèle phénoménologique aujourd’hui classique de vieillissement dynamique des alliages métalliques, proposé par Estrin, Kubin et McCormick. Il comporte une variable interne caractérisant un temps de vieillissement global du matériau, ce qui le rend facile à programmer dans un code de calcul par éléments finis. La forte non-linéarité de l’équation d’évolution conduit à la simulation de bandes de localisation de vitesse de déformation plastique. Les paramètres matériau du modèle ont été identifiés pour un alliage de zirconium de référence afin de rendre compte des phénomènes précédents de vieillissement
Various strain ageing phenomena have been observed in the literature over the temperatures domain 20°C-600°C (interaction between dislocations and solute atoms). However the strain ageing domain has not been adequately characterized because of the multiplicity of alloying elements. The aim of this study is such a characterization and a modeling of strain ageing by constitutive laws. New zirconium alloys have been elaborated based on a zirconium alloy with 2. 2% hafnium (CPR SMIRN, collaboration between CEA, CNRS, EDF) and a low content of oxygen (80 ppm). Thus different chemical compositions were obtained to better characterize the effect of oxygen (interstitial atom) and niobium (substitutional atom). Various mechanical tests were carried out (standard tensile tests, tensile tests with strain rate jumps, relaxation tests with unloading). The following phenomena were first observed and then modeled : decrease of the strain rate sensitivity around 300°C, creep arrest at 200°C, relaxation arrest at 200°C and 300°C, plastic strain heterogeneities detected by laser scanning extensometry. The macroscopic model is taken from the strain ageing model proposed by Estrin, Kubin and McCormick. This model uses an internal variable characterizing an ageing time, which is easier to program the constitutive equations in a finite element code. Plastic strain and plastic strain rate bands can be simulated with this model. The material parameters were identified for a reference zirconium alloy in order to take macroscopic effects into account

Lors d’un scénario hypothétique d’accident par perte de réfrigérant primaire, les gaines en alliage de zirconium des crayons combustibles des réacteurs nucléaires à eau pressurisée peuvent être exposées à des températures élevées (jusqu’à 1200°C) et, dans certaines conditions, absorber localement des quantités significatives d’hydrogène (jusqu’à 3000 ppm-mass.) et d’oxygène (jusqu’à 1 %-mass.). Ce travail vise ainsi à étudier les effets isolés et combinés, peu investigués jusqu’à présent, de fortes teneurs en oxygène et en hydrogène sur les évolutions métallurgiques et le comportement mécanique de deux alliages de zirconium industriels (le Zircaloy-4 et le M5Framatome) au cours et après refroidissement/trempe depuis le domaine βZr (>700°C). Un protocole a été mis au point pour élaborer, à partir de tronçons de tube de gainage ou de plaquettes, des matériaux « modèles » chargés de manière homogène en oxygène jusqu’à 1 %-mass. et en hydrogène jusqu’à 7000 ppm-mass. Les transformations de phases s’opérant au refroidissement depuis le domaine βZr dans les matériaux chargés en hydrogène et les évolutions des compositions chimiques et des paramètres de maille des phases en présence ont été quantifiées à l’aide de différentes techniques : calorimétrie, diffraction de neutrons in-situ en cours du refroidissement depuis 700°C, diffraction de neutrons et de rayons X à température ambiante, microsonde électronique, μ-ERDA et EBSD. Les résultats ont été confrontés à des prévisions thermodynamiques tenant compte de l’ensemble des éléments chimiques. En plus des phases stables attendues à l’équilibre, des phases métastables (hydrures γZrH et, dans le cas du M5Framatome, phase βZr enrichie en H et Nb) ainsi qu’une quantité significative d’hydrogène en solution solide dans la phase αZr ont été mises en évidence jusqu’à température ambiante, dans des proportions dépendant de la teneur globale en hydrogène et de la vitesse de refroidissement. Les propriétés mécaniques de la phase (ex-)βZr ont été caractérisées à partir d’essais de traction uniaxiale effectués en température entre 700 et 30°C au refroidissement depuis le domaine βZr sur les matériaux chargés en hydrogène et/ou en oxygène. Les résultats ont montré que le comportement mécanique et le mode de rupture dépendent fortement de la température et des teneurs en hydrogène et en oxygène. Des relations empiriques et une loi phénoménologique ont été proposées pour décrire la température de transition ductile-fragile macroscopique, les évolutions des caractéristiques mécaniques et le comportement plastique du matériau (lorsqu’il est ductile), en fonction de la température et des teneurs en oxygène et en hydrogène. L’observation des faciès de rupture, des analyses μ-ERDA et à la microsonde électronique et un essai de traction réalisé in-situ sous MEB ont mis en évidence une hétérogénéité de la déformation et du mode de rupture à l’échelle locale, due à l’effet du « partitioning » des éléments chimiques lors des transformations de phases au refroidissement
During hypothetical LOss-of-Coolant-Accident (LOCA) scenarios in pressurized water reactors, zirconium-based fuel claddings can be exposed to high temperatures (up to 1200°C) and, under certain conditions, absorb locally a significant amount of hydrogen (up to 3000 wppm) and of oxygen (up to 1 wt.%). This work aims to study the isolated and combined effects, which have been little investigated hitherto, of oxygen and hydrogen in high contents, on the metallurgical evolutions and the mechanical behavior of two industrial zirconium alloys (Zircaloy-4 and M5Framatome) during and after cooling/quenching from the βZr temperature domain (> 700°C). The first part of this work consisted of producing “model” materials, from cladding tube sections and plates, homogenously charged with oxygen, up to 1 wt.%, and with hydrogen, up to 7000 wppm. The phase transformations occurring on cooling from the βZr domain in the materials charged with hydrogen and the changes in chemical composition and lattice parameters of the phases were then quantified using several techniques such as calorimetry, in situ neutron diffraction during cooling from 700°C, neutron and X-ray diffraction at room temperature, electron microprobe, μ-ERDA and EBSD. The experimental results were compared with thermodynamic predictions, taking into account all of the chemical elements in the materials. In addition to the stable phases expected at equilibrium, the presence of metastable phases such as γZrH hydrides, and βZr phase enriched in H and Nb in the case of M5Framatome, as well as of a significant amount of hydrogen remaining in solid solution within the αZr, was pointed out at room temperature at the end of cooling. The mechanical properties of the (prior-)βZr phase were characterized by performing uniaxial tensile tests at temperature between 700 and 30°C on cooling from the βZr domain, on materials charged with hydrogen and/or oxygen. The results showed that the mechanical behavior and the failure mode strongly depend on the testing temperature and on the hydrogen and oxygen contents. Empirical correlations and a phenomenological model have been proposed to describe the macroscopic ductile-brittle transition temperature, the evolutions of the mechanical characteristics and the plastic behavior of the material (in the case of ductile macroscopic failure), as a function of temperature and contents of oxygen and hydrogen. Observation of the fracture surfaces, μ-ERDA and electron microprobe analyses and a tensile test performed in situ under SEM highlighted the heterogeneity of the deformation and the failure mode at the local scale, due to the effects of the partitioning of chemical elements, especially of hydrogen and oxygen, during the phase transformations

Les aciers de cuve des reacteurs nucleaires se fragilisent sous l'effet de l'irradiation neutronique. Afin de comprendre l'origine du phenomene de nombreuses etudes experimentales ont ete menees pour caracteriser le dommage d'irradiation dans ces aciers. Quatre defauts ont ainsi ete identifies : des amas de defauts ponctuels, des complexes cuivre-lacunes, des atmospheres d'atomes de cuivre et des precipites tres riches en cuivre. Les travaux experimentaux n'ont cependant pas permis de caracteriser la structure de ces defauts et de comprendre les mecanismes a l'origine de leur formation. Afin d'apporter des elements de reponses sur ces points, nous avons entrepris un travail de simulation numerique (dynamique moleculaire et monte carlo). Les simulations ont ete effectuees dans du fer pur et des alliages binaires de type fer-cuivre. A cette fin, nous avons notamment adapte un potentiel interatomique utilise pour decrire le fer pur et construit un potentiel capable de reproduire les interactions entre les atomes de cuivre et fer. Le travail effectue a notamment permis de confirmer l'existence des quatre types de defauts pris en compte, de caracteriser leur structure et de cerner les conditions favorisant leur formation : - les amas d'atomes de solute contiennent une quantite importante de lacunes et se forment dans le cur des cascades de deplacements produites par des pka ayant une energie superieure a 15kev. - les precipites riches en cuivre n'apparaissent que dans des alliages ayant une teneur en cuivre superieure a environ 0,1%. Leur formation resulte d'un phenomene de precipitation acceleree par l'irradiation. - les complexes cuivre-lacunes peuvent etre decrits comme etant un amas de quatre lacunes accroche a un atome de cuivre. - une partie des amas de defauts ponctuels se forment dans le cur des cascades de deplacements. Les autres resultent de l'agglomeration par diffusion des defauts libres.

Les gaines combustibles conçues en alliages de zirconium constituent la première barrière de confinement dans les centrales nucléaires. Ce travail a pour but d'établir une meilleure compréhension du comportement thermomécanique du Zircaloy-4 au cours d'un transitoire accidentel de type RIA. En effet, les bases de données expérimentales actuelles sont majoritairement constituées d'essais de traction uniaxiale menés en conditions isothermes. Le caractère anisotherme du chargement, couplé ou non à la biaxialité du chargement mécanique, n'a que peu été étudié. L'objectif de la thèse consiste à développer de nouveaux moyens d'essais permettant de mettre en évidence l'impact d'un chargement anisotherme. Un premier dispositif expérimental a été développé pour étudier les effets d'un transitoire de température sur le matériau de gainage au cours d'un essai de traction uniaxié. Le dispositif expérimental permet de reproduire des conditions de chargement proches de celles rencontrées au cours de l'accident. Il permet de solliciter les gaines jusqu'à des vitesses de chauffage d'environ 600 °C.s-1 couplées à un chargement mécanique rapide pouvant atteindre une vitesse de déformation de 5 s-1. Une campagne expérimentale menée sur ce dispositif a permis de mettre en évidence les premiers effets d'un chargement anisotherme et d'établir par la suite une comparaison entre l'état isotherme et anisotherme. Un impact important a été constaté aux faibles vitesses de déformation et hautes vitesses de chauffage : la contrainte d'écoulement est bien plus importante que celle attendue à partir des essais isothermes. Une étude de la recristallisation du matériau en conditions dynamiques a montré qu'un retard au déclenchement du processus de recristallisation serait la cause des effets anisothermes observés lors des essais de traction. Un second dispositif expérimental a été développé pour coupler les effets d'un chargement biaxial et anisotherme. Une tôle en Zircaloy-4 a été testée selon les deux directions principales (laminage et transverse) avec un système de chauffage par induction. Plusieurs vitesses de chauffage et rapports de biaxialité ont été explorés et les déformations à rupture ont pu être déterminées pour chaque condition expérimentale. L'analyse des essais a montré que la multiaxialité du chargement est le paramètre dominant en ce qui concerne la ductilité du matériau, aucune influence notable du chargement anisotherme n'a été observée lors de ces essais. En soutien à l'analyse des essais de traction anisothermes uniaxiés et biaxiés, des simulations numériques ont été entreprises à l'aide de modèles de comportement mécanique macroscopique existant et développé dans cette étude. Ces simulations ont notamment permis la détermination des champs de contrainte des essais biaxiés et montré que les essais réalisés se trouvaient bien dans le domaine d'intérêt des études sur le RIA
Fuel clads made of zirconium alloys are the first safety barrier in the nuclear power plants. This work aims to enhance the understanding of the thermomechanical behavior of Zirlcaoy-4 during RIA accidental scenario. Indeed, the current experimental databases are mainly constituted of uniaxial tensile tests carried out under isothermal conditions. The anisothermal character of the loading, coupled or not with the biaxiality of the mechanical loading, has been poorly studied. The aim of the thesis is to develop new experimental setups to highlight the effect of anisothermal loading. A first experimental test device was developed to study the effects of temperature transient on the cladding material during uniaxial tensile test. The experimental setup allows to reproduce loading conditions close to the ones occuring during a RIA accident. It allows clad testing up to 600 °C.s-1 heating rates coupled to rapid mechanical loading reaching 5 s-1 in terms of strain rate. First experiments showed first effects of anisothermal loading and allowed us to establish as a second step a comparison between isothermal and anisothermal states. A marked effect of anisothermal loading was observed at low strain rates and high heating rates : the flow stress is much higher than that expected from the isothermal tests. A study of the recrystallization of the material under dynamic conditions has shown that a delay in triggering the recrystallization process would be the cause of the anisothermal e ects observed during the tensile tests. A second experimental device was developed to couple effects of biaxial and anisothermal loading. A sheet of Zircaloy-4 was tested along its two main directions (rolling and transverse) with an induction heating system. Several heating rates and biaxiality ratios were explored and failure strains were determined for each experimental condition. The analysis of the tests showed that the multiaxiality of the loading is the dominant parameter with regard to the ductility of the material, no significant influence of the anisothermal loading was observed during these tests. In support of the analysis of uniaxial and biaxial anisothermal tensile tests, numerical FEM calculations were undertaken using a macroscopic mechanical behavior model developed in this study. These simulations made it possible to determine the stress fields of the biaxial tests and showed that the tests carried out were in the field of interest of the RIA studies

Dans ce travail, nous avons développé un modèle de diffusion des défauts ponctuels (lacunes et interstitiels) permettant de simuler par Monte Carlo cinétique (MCC) la formation d'amas riches en solutés observés expérimentalement dans des alliages modèles de type FeCuNiMnSi irradiés ainsi que dans l'acier de cuve. Des calculs de structure électronique nous ont permis de caractériser les interactions existant entre les défauts ponctuels et les différents atomes de solutés. Chacun des solutés établit des liaisons attractives avec la lacune. Le Mn, quant à lui, élément ayant le moins d'affinité avec la lacune, établit des liaisons plus favorables avec l'interstitiel. Les énergies de liaison, de migration ainsi que d'autres propriétés à l'échelle atomique, déterminées par calculs ab initio, nous ont conduits à un jeu de paramètres pour le code de MCC. Dans un premier temps, ces paramètres ont été optimisés sur des expériences de recuit thermique réalisées sur l'alliage binaire FeCu et sur des alliages complexes, décrites dans la littérature. Les simulations de recuit thermique montrent qu'en présence de lacunes, tous les solutés migrent et forment des amas, en respectant les tendances observées expérimentalement. Pour simuler l'évolution de la microstructure sous irradiation, nous avons, dans un second temps, introduit les interstitiels dans le code de MCC. Leur présence rend plus efficace le transport du Mn. Les premières simulations d'irradiation par des électrons et des neutrons montrent que le modèle reproduit dans l'ensemble des résultats qualitativement en accord avec les tendances observées expérimentalement.

Le comportement en fluage isotherme de l'alliage M5® a été étudié à haute température dans le domaine biphasé (α+β). Une première approche consiste en l'identification des lois de fluage des phases α et β dans leur domaine monophasé respectif puis en l'extrapolation de ces lois dans le domaine biphasé. Cette approche ne permet malheureusement pas de reproduire le comportement expérimental. Une amélioration de ce modèle est développée dans cette étude en prenant en compte deux effets microstructuraux : (i) la taille de grains : des tailles de grains spécifiques contrôlées ont été obtenues en appliquant des traitements thermo-mécaniques au matériau. Des essais de fluage dans les domaines quasi-α et quasi-β ont ainsi mis en évidence un fort effet de la taille de grains, en particulier dans le régime de fluage diffusionnel. (ii) le contraste micro-chimique entre les phases α et β dans le domaine biphasé : d'après des calculs thermodynamiques et des analyses microstructurales, la phase β est enrichie en Nb et appauvrie en O (inversement pour la phase α). Des essais de fluage ont alors été mis en œuvre sur des alliages Zr-Nb-O dont les teneurs en Nb et O sont représentatives de chaque phase dans le domaine biphasé. Cette base expérimentale a permis de d'identifier de nouvelles lois de fluage pour les phases α et β. Ces lois ont été ensuite implémentées dans un modèle éléments finis afin de simuler le comportement du matériau biphasé. La morphologie 3D des phases (en particulier la germination de la phase β aux joints de grains α) est introduite explicitement dans les simulations afin de mettre en évidence son effet sur le comportement macroscopique. M5® est une marque déposée d'AREVA NP.

Le comportement des assemblages combustibles des Réacteurs Nucléaires à Eau Pressurisée (REP) doit être évalué en conditions de fonctionnement ainsi qu'en conditions accidentelles. Pendant la 2ème phase du scénario dit " d'Accident de Perte de Réfrigérant Primaire (APRP) ", les gaines tubulaires des crayons combustibles en alliages de Zirconium subissent une oxydation à haute température (jusqu'à 1200°C), à partir de la face externe de la gaine, puis une trempe à l'eau lors du renoyage final du cœur du réacteur accidenté.Après oxydation et trempe, la gaine comporte schématiquement trois couches : une première couche extérieure de zircone très riche en oxygène (ZrO2) fragile à basse température, une deuxième couche de phase alpha stabilisée par l'oxygène (alpha(O)) elle aussi fragile, et une troisième couche interne de phase dite " ex-beta " qui est la seule à pouvoir garder une certaine ductilité à basse température. Cependant, en cas de prise d'hydrogène due à la corrosion en service et/ou pendant le transitoire, l'hydrogène a tendance à se concentrer dans cette couche interne en induisant une fragilisation supplémentaire.A l'issue d'un transitoire APRP et afin de caractériser le comportement résiduel de la gaine, les Essais de Compression d'Anneaux (ou Ring Compression Tests- RCT) sont utilisés pour évaluer les propriétés mécaniques " post trempe " de la gaine car ils sont simples à mettre en œuvre et également peu consommateurs de matière, ce qui est un atout pour d'éventuels essais comparatifs sur matériaux irradiés. Malheureusement, les courbes de force-déplacement ainsi obtenues, bien que très reproductibles, ont une évolution complexe, et sont sujettes à des interprétations diverses.Dans cette thèse, nous proposons un scénario original de rupture des différentes couches de la gaine au cours d'un essai de compression d'anneaux et la modélisation associée. Cette approche intègre à la fois, l'évaluation des contraintes d'origine thermique résultant de la trempe après oxydation à haute température, l'influence de la variation de la teneur en oxygène dans les différentes couches sur leurs lois de comportement respectives, et l'endommagement progressif des différentes couches au cours de l'essai. Le scénario proposé s'appuie sur des essais interrompus, des observations fines des couches de zircone et d'alpha(O), des essais sur anneaux " monocouche ex-beta ", et des lois de comportement obtenues sur matériaux modèles.La modélisation EF obtenue rend bien compte des multiples incidents relevés sur les courbes de compression. Le scénario auquel nous aboutissons devrait permettre de lever les interrogations sur les modes de dépouillement macroscopiques de ces essais.Cette étude propose finalement une évaluation préliminaire de l'impact de l'hydrogène (issu de la corrosion en service) sur le comportement mécanique post oxydation/trempe.

La prévision de l'évolution de la microstructure au cours du vieillissement par irradiation des matériaux de structure des réacteurs nucléaires est une question clé pour l'industrie du nucléaire. Dans ce travail, une approche par champ de phase est utilisée pour simuler l'évolution de la microstructure de matériaux dans des conditions d'irradiation à l'échelle mésoscopique. Nous nous intéressons tout d’abord aux calculs de la force de puits, c'est-à-dire la capacité des défauts de la microstructure (dislocations, cavités, etc) à absorber les défauts ponctuels (DPs). Ces calculs prennent en compte les interactions élastiques entre les défauts ponctuels et les puits et sont réalisés dans les métaux purs d' Al, Ni et Fe. Une précision supplémentaire dans ces calculs est fournie en incorporant dans le modèle le changement de l'énergie de migration des DPs en raison du champ de déformation dû au puits, encore appelé élastodiffusion. Les DPs sont modélisées élastiquement par leurs tenseurs dipolaires élastiques et le rôle de l'anisotropie de ces tenseurs dipolaires au point de col est étudié. Les résultats montrent que l’anisotropie du tenseur dipolaire au point col est un paramètre clé dans les calculs précis de la force de puits. Par la suite, notre intérêt est centré sur le développement d’un modèle champ de phase de montée de dislocation sous irradiation. Le modèle permet de simuler la croissance ou le retrait d'une boucle de dislocation par absorption des deux DPs (lacunes et atomes auto-interstitiels). L'analyse des tests de validation montre la limite du modèle et des ajustements sont effectués. Ce nouveau modèle est appliqué pour simuler la croissance d’une boucle interstitielle dans le Fer pur. Les effets de la température, de la densité de dislocations, de l’orientation de la boucle et de l’élastodifusion sur le taux de croissance de la boucle sont étudiés. Les résultats montrent notamment une augmentation du taux de croissance de la boucle avec les effets combinés de l’augmentation de la température et de la diminution de la densité de dislocations. Le nouveau modèle de montée de dislocation sous irradiation développé est également utilisé pour simuler le phénomène de ségrégation induite par irradiation (SII) près d’une boucle de dislocation interstitielle au cours de sa croissance, dans des alliages Fe-Cr. Nous montrons que la prédiction de la SII dépend de la mobilité du puits et de la microstructure environnante (effets multi-puits)
The prediction of the microstructure evolution during irradiation ageing of structural materials of nuclear reactors is a key issue for the nuclear industry. In this work, a phase field approach is used to simulate the microstructure evolution of materials under irradiation conditions at the mesoscopic scale. We are interested at first in the calculations of the sink strength which describes the ability of microstructural defects (dislocations, cavities, etc) to absorb point defects (PDs). These calculations take into account the elastic interactions between point defects and sinks and are performed in pure metals Al, Ni and Fe. Additional precision in the calculations is provided by incorporating in the model the change of the PD migration energy due to the sink strain field, also known as elastodiffusion. PDs are elastically modelled through their elastic dipole tensors and the role of the anisotropy of these dipole tensors at saddle state is investigated. The results show that the PD dipole tensor anisotropy at saddle state is a key parameter in the accurate sink strength calculations. Subsequently, our interest is focused on the development of a PF model of dislocation climb under irradiation. The model allows to simulate dislocation loop growth or shrinkage by absorption of both PDs (vacancies and self-interstitial atoms). The analysis of the validation tests shows the limit of the model, and adjustments are carried out. This new model is applied to simulate the growth of an interstitial loop in pure Fe. The temperature, dislocation density, loop orientation and elastodifusion effects on the loop growth rate are studied. The results show, in particular, an increase of the loop growth rate with the combined effects of the increase of the temperature and the decrease of the dislocation density. The new PF model of dislocation climb under irradiation is also used to simulate the radiation induced segregation (RIS) phenomenon in Fe-Cr alloy near an interstitial dislocation loop during its growth. We show that the RIS prediction depends on the sink mobility and on the surrounding microstructure (multi-sink effects)

Les matériaux de structure utilisés dans le cœur des REP, comme par exemple les aciers austénitiques ou bien les alliages de zirconium, sont soumis à la fois à une forte irradiation neutronique ainsi qu’à divers chargements mécaniques. A l’échelle macroscopique, le comportement mécanique sous irradiation de ces matériaux est bien caractérisé. Cependant, à l’échelle microscopique, les mécanismes de déformation sous irradiation restent encore mal connus. De nombreux mécanismes de fluage d’irradiation ont été envisagés du point de vue théorique mais les données expérimentales existantes n’ont pu, pour l’heure, permettre de déterminer le mécanisme pertinent contrôlant la déformation.L'objectif de ce travail de thèse est justement d’apporter une contribution à la compréhension des mécanismes de fluage d’irradiation des métaux et alliages par la mise en œuvre d’une méthode expérimentale originale. Les irradiations sont reproduites par des irradiations aux ions lourds. Ces irradiations ont l’avantage de créer un dommage rapide sans activer la matière. Cependant l’épaisseur irradiée n’est que de plusieurs centaines de nanomètres. De telles épaisseurs nécessitent un dispositif expérimental spécifique pour l’application d’une charge sur l’échantillon. Le dispositif utilisé est basé sur l’utilisation de contraintes internes dans un film mince de nitrure de silicium pour déformer des films minces métalliques. Cette méthode a été conçue et développée par les équipes de Thomas Pardoen et Jean-Pierre Raskin à l’université catholique de Louvain, en Belgique.Après une démonstration de la faisabilité de l’étude et une adaptation du dispositif aux conditions d’irradiation, cette méthode a pu être utilisée avec succès pour reproduire une expérience de fluage d’irradiation à température ambiante sur un matériau modèle, le cuivre. Une loi de fluage en puissance 5 selon la contrainte a été trouvée sous irradiation sur des films de 200 et 500 nm d’épaisseur. Les observations au microscope électronique à balayage et en transmission suggèrent que les mécanismes de déformation reposent sur le glissement assisté par la montée.Cette loi apparait indépendante de la microstructure et de l’historique de chargement des éprouvettes. La montée, si elle intervient, ne semble pas contrôlée par des mécanismes de diffusion à longue distance mais par des interactions directes entre la cascade déplacements et les dislocations.Hors irradiation et après irradiation, le comportement mécanique des films a également pu être évalué. Les mécanismes de déformation semblent identiques dans les deux conditions. A vitesse de déformation modérée, la déformation est contrôlée par le glissement intragrannulaire des dislocations tandis qu’à basse vitesse un changement de mécanisme se produit. Le nouveau mécanisme reste toujours basé sur les dislocations mais une composante de glissement aux joints de grains semble apparaitre. Un durcissement post irradiation est observé du fait d’une densité importante de SFT dans les éprouvettes irradiées qui agissent comme des obstacles au glissement des dislocations
Structural materials used in the PWR cores, such as austenitic stainless steels or zirconium alloys, are exposed to a significant neutron flux and, at the same time, a stress from various mechanical loadings. At the macroscopic scale, the mechanical behavior under irradiation is well characterized. However, at a microscopic scale, the deformation mechanisms under irradiation still remain unknown. Many irradiation creep mechanisms have been proposed from a theoretical point of view but the available experimental data have not, for now, permitted to identify the relevant mechanism leading to the deformation.The objective of this thesis is precisely to improve our understanding of the irradiation creep mechanisms of metals and alloys by the development of a novel experimental method. In this method, the irradiation is produced by the use of heavy ions. This kind of irradiation has the advantage of a fast damage rate without an activation of the material. However the irradiated area is confined in a few hundreds of nanometers. Such thickness requires a specific experimental device to apply a stress on the specimen. This device is based on the release of internal stress in a silicon nitride film to deform a metallic thin film. This method was designed and developed at the Université Catholique de Louvain in Belgium by the teams of Thomas Pardoen and Jean-Pierre Raskin.After proving the feasibility of the study and adapting the device to the irradiation environment, the method has been used with success to reproduce an irradiation creep experiment at room temperature on a model material : copper. A single creep power law with a stress exponent of 5 has been found under irradiation on 200 and 500 nm thick films. The SEM and TEM observations suggest that the deformation mechanism rely on the glide of dislocations assisted by climb.This law seems to be independent of the microstructure and the loading history. The dislocation climb, if it occurs, would not be controlled by diffusion process at long distance but by direct interaction between displacement cascades and dislocations.The mechanical behavior of unirradiated and irradiated copper films have also been assessed. The deformation mechanisms seem to be the same in both cases. At a moderate strain rate, the deformation is controlled by the intragrannular glide of dislocations whereas at slow strain rate a change of mechanism takes place. The new mechanism still remains based on dislocations but a component of grain boundary sliding may appear. A post irradiation hardening has been observed on a 200 nm thick film due to the presence, in the irradiated samples, of a high density of SFT which act as obstacles against dislocation glide

Durant un scénario d'Accident par Perte de Réfrigérant Primaire (APRP), les gainages combustible en alliage de zirconium fluent sous pression interne et s'oxydent en présence de vapeur à haute température (HT). La gaine devient un matériau stratifié : des couches de zircone et de phase alpha fortement enrichie en oxygène, dite alpha(O), se forment à la surface externe de la gaine, qui est alors en phase beta. L'effet durcissant de l'oxydation sur le comportement en fluage des gaines sous pression interne a été mis en évidence dans des essais de laboratoire. Pour modéliser cet effet, le comportement mécanique de chacune des couches doit être déterminé. En particulier, cette étude a porté sur la caractérisation expérimentale du comportement en fluage de la phase alpha(O). Via un procédé original, des matériaux « modèles » contenant de 2 à 7 % en masse d'oxygène et représentatifs de la phase alpha(O) ont été produits puis testés en fluage axial sous vide. Pour la première fois, deux régimes de fluage ont été observés, pour lesquels les mécanismes et paramètres microstructuraux influents sont discutés. L'effet durcissant de l'oxygène sur le comportement en fluage de la phase alpha(O) a été quantifié et des lois d'écoulement viscoplastique, intégrant cet effet, ont été identifiées. Une fragilisation progressive par l'oxygène a également été mise en évidence. Une transition ductile/fragile, fonction de la température et de la teneur en oxygène, est proposée. Après avoir discuté leur pertinence, les lois de fluage pour chacune des couches, identifiées dans cette étude ou tirées de la littérature, ont été implémentées dans un modèle par éléments finis, décrivant la gaine comme un matériau stratifié. Ce modèle permet de reproduire une partie du durcissement observé expérimentalement
During hypothetical Loss-Of-Coolant-Accident (LOCA) scenarii, zirconium alloy fuel cladding tubes creep under internal pressure and are oxidized at high temperature (HT). Claddings become stratified materials: zirconia and oxygen-stabilized alpha phase, called alpha(O), are formed on the outer surface of the cladding in beta phase.The strengthening effect of the oxidation on the cladding creep behavior under internal pressure was highlighted at HT. In order to model this effect, the creep behavior of each layer must be known.This study focused on the characterization of the creep behavior of the alpha(O) phase at HT, through axial creep tests performed under vacuum on model materials containing from 2 to 7 wt.% of oxygen, representative of the alpha(O) phase. The strengthening effect and the embrittlement due to oxygen on the alpha(O) phase creep behavior at HT was quantified and creep laws were identified.Relevance of the creep laws for each layer, identified in this study or from the literature, is discussed. Then, a finite elements model, describing the oxidized cladding as a stratified material, is built. Based on this model, a fraction of the experimental strengthening during creep is predicted

Ce travail de thèse consistait en premier lieu à accélérer un modèle de Monte Carlo Cinétique Atomique visant à simuler l’évolution de la microstructure d’alliages modèles du type FeCuMnNiSiP représentatifs de l’acier de cuve sous irradiation neutronique. Cette accélération était nécessaire pour atteindre des doses ainsi que des flux comparables à l’expérience en des temps raisonnables. Pour cela, une accélération algorithmique du code de calcul LAKIMOCA a d’abord été réalisée. Les diverses optimisations apportées ont permis d’accélérer le code d’un facteur 7. Cette accélération ne s’avérant pas suffisante, l’approche retenue a été le développement d’une approche hybride entre une approche Monte Carlo atomique et Monte Carlo d’objets. La paramétrisation du modèle objet a permis de mieux comprendre les macro évènements en jeux dans les simulations, mais s’est révélée être d’une grande difficulté lorsque la complexité chimique des objets devient trop importante. Néanmoins, l’approche hybride a apporté une accélération des temps de calcul d’environ deux ordres de grandeur permettant de simuler des doses correspondant à 40 ans d’irradiation en production. De ces résultats, différentes limitations du modèle ainsi que de sa paramétrisation ont été mises en évidence. La difficulté du modèle à reproduire des effets de flux a été comblée par l’ajout d’un absorbeur visant à réduire la force de puits des joints de grains ainsi que par l’ajout de pièges pour rendre compte de la présence d’impureté dans le fer pur. Les simulations à hautes doses dans les alliages du type FeCuMnNiSiP ont aussi mis en évidence des différences entre les microstructures simulées et celles observées expérimentalement. Ainsi, dans un second temps, un nouveau modèle de cohésion basée sur des interactions de paires dépendantes de la concentration locale a été développé et paramétré. Bien que le nouveau modèle de cohésion soit numériquement plus lourd, il a été possible d’atteindre la dose ciblée en le couplant à l’approche hybride. Les résultats obtenus sont en meilleur en accord avec les calculs DFT récents ainsi qu’avec les microstructures expérimentales
This PhD thesis work consisted, in the first place, in accelerating an atomic kinetic Monte Carlo model aiming at simulating the microstructure evolution of the FeCuMnNiP model alloys, representative of the reactor pressure vessel steels, under irradiation. This acceleration was required to reach, in a reasonable amount of time, doses and flux conditions comparable to the experimental ones. To do so, an algorithmic optimization has first been performed. The different optimizations introduced lead to an acceleration of the code of a 7 factor. Since this acceleration was not sufficient, the retained approach was to develop an hybrid between an AKMC and an OKMC. The parameterization of the object model provided a better understanding of the macro events involved in the simulations. It turns out that parameterize the model became too complex when increasing the chemical complexity of the objects. However, the hybrid approach brings an acceleration of two orders of magnitude allowing reaching doses corresponding to 40 years of irradiation in service condition. From these results, different limitations of the model as well as the parameterization were highlighted. The difficulty of the model to reproduce flux effect has been solved by adding an absorber that reduced the grain boundary sink strength. Traps have also been introduced to simulate the presence of impurities in pure iron. The high doses simulations in FeCuMnNiSiP model alloys also highlighted differences between the microstructures simulated and those observed experimentally. Thus, in a second time, a new cohesive model based on concentration dependent pair interactions has been developed and parameterized. While the new cohesive model is numerically heavier than the previous one, it has been possible to reach the target dose by coupling it with the hybrid model. The results obtained are in better agreement with recent DFT calculations and experimental microstructures

Ce travail de thèse s’intéresse à l’évolution de la microstructure sous irradiation d’alliages de titane, en vue de leur potentielle utilisation dans le domaine du nucléaire. Une étude paramétrique (température, dose et flux d’irradiation) a donc été menée, à l’aide de simulations d’irradiations neutroniques par des irradiations aux ions (plateforme JANNuS – Saclay), sur les alliages T40 et TA6V, et de caractérisations microstructurales qualitatives et quantitatives post irradiation (MET, analyse d’image, SAT). Ainsi, différents défauts d’irradiation ont été identifiés. En particulier, la présence de boucles à composante dans l’alliage T40 et de précipités riches en vanadium dans l’alliage TA6V a clairement pu être mise en évidence dès la température de 300°C. La microstructure résultante est fortement dépendante des paramètres d’irradiation et de l’alliage de titane considéré. Un effet important de la température (entre 300°C et 430°C) a été noté sur les boucles de dislocations de type pour l’alliage T40 et sur les précipités pour l’alliage TA6V. Les doses et les flux considérés à 300°C ne modifient pas la distribution des défauts des deux alliages. A 430°C, l’augmentation de la dose modifie peu le paysage des boucles de dislocations de type pour l’alliage TA6V contrairement à l’alliage T40. Les précipités, quant à eux ne semblent pas affectés par l’augmentation de la dose. Une analyse des mécanismes mis en jeu est proposée. Enfin, des essais de nano-indentation ont permis une première description du lien microstructure / propriétés mécaniques. A 430°C, l'alliage T40 ne semble pas être impacté mécaniquement par l’évolution de la microstructure avec la dose d’irradiation contrairement à l'alliage TA6V
This PhD work deals with microstructural evolution of titanium alloys under irradiation, due to their potential use in the nuclear field. Parametric study (temperature, dose and irradiation flux) was conducted, using ion irradiations (JANNuS – Saclay platform) to simulate neutron irradiation damage. Two titanium alloys (CP Ti grade 2 and Ti-6Al-4V) were considered and qualitative and quantitative post irradiation microstructural characterizations were done (TEM, image analysis, APT). Thus, various irradiation defects were identified. In particular, presence of -component loops was highlighted in CP Ti grade 2 and vanadium-rich precipitates in Ti-6Al-4V from the temperature of 300°C. Resulting microstructure is hardly depending on irradiation parameters and considered titanium alloys. Important effect of temperature (between 300°C and 430°C) was noted on -type dislocation loops in CP Ti grade 2 and precipitates in Ti-6Al-4V. At 300°C, dose and flux have no effect on the defect distribution of the two titanium alloys. At 430°C, the increase of dose has a little consequence on the -type dislocation loops in Ti-6Al-4V, contrary to the ones observed in CP Ti grade 2. Precipitates, observed in Ti-6Al-4V, do not seem to be affected by the increase of the dose. Analysis of involved mechanisms is proposed. Finally, nano-indentation tests have allowed to get first description of the link between microstructure and mechanical properties. At 430°C, CP Ti grade 2 do not seem to be affected mechanically by the microstructural evolution with the irradiation dose, contrary to Ti-6Al-4V

L'objectif de ce travail est le développement d'une méthode numérique pour simuler la diffusion de défauts cristallographiques mobiles dans les métaux irradiés, ainsi que leur absorption par les puits, afin de mieux anticiper l'évolution microstructurale de ces matériaux. Un intérêt particulier a été porté au cas de l’interaction entre les défauts ponctuels et les dislocations.Les méthodes de champ de phases sont bien adaptées à ce problème, puisqu’elles peuvent tenir compte des effets élastiques des dislocations sur la diffusion de ces défauts dans les cas les plus complexes. Le modèle de champ de phases présenté dans ce travail a été adapté pour prendre en compte la création des défauts par irradiation ainsi que leur absorption par les cœurs de dislocation à l’aide d’un nouveau paramètre d’ordre associé à la morphologie du puits. La méthode a d’abord été validée dans différents cas de référence en comparant les forces de puits obtenues numériquement aux solutions analytiques disponibles dans la littérature.Elle a ensuite été appliquée aux dislocations dans le zirconium en faisant varier leur orientation, et en tenant compte des propriétés anisotropes du cristal et des défauts ponctuels, obtenus récemment par des calculs à l'échelle atomique.L'analyse des résultats démontre que l'anisotropie de forme des défauts ponctuels favorise l'absorption des lacunes par les boucles basales, ce qui est cohérent avec la croissance du zirconium sous irradiation expérimentalement observée.Enfin, l'étude rigoureuse des boucles de dislocation révèle que les simulations par champ de phases sont plus précises que les solutions analytiques dans des domaines de densités réalistes
The aim of this work is to develop a modelling technique for diffusion of crystallographic migrating defects in irradiated metals and absorption by sinks to better predict the microstructural evolution in those materials.The phase field technique is well suited for this problem, since it naturally takes into account the elastic effects of dislocations on point defect diffusion in the most complex cases. The phase field model presented in this work has been adapted to simulate the generation of defects by irradiation and their absorption by the dislocation cores by means of a new order parameter associated to the sink morphology. The method has first been validated in different reference cases by comparing the sink strengths obtained numerically with analytical solutions available in the literature. Then, the method has been applied to dislocations with different orientations in zirconium, taking into account the anisotropic properties of the crystal and point defects, obtained by state-of-the-art atomic calculations.The results show that the shape anisotropy of the point defects promotes the vacancy absorption by basal loops, which is consistent with the experimentally observed zirconium growth under irradiation. Finally, the rigorous investigation of the dislocation loop case proves that phase field simulations give more accurate results than analytical solutions in realistic loop density ranges

Dans ce travail nous avons développé des modèles de Monte Carlo cinétique d’objets (OKMC) qui ont permis de prédire l'évolution nano-structurelle des amas de lacunes et des auto-interstitiels sous irradiation neutronique, à la température de fonctionnement des réacteurs de génération II dans les alliages Fe-C-MnNi (alliages modèles pour les aciers de cuve) et Fe-Cr-C (matériaux envisagés pour les réacteurs de génération IV). Un véritable acier de cuve venant du programme de surveillance de la centrale nucléaire suédoise de Ringhals a aussi été modélisé. Pour ce faire nous avons développé deux modèles OKMC fondés sur les données les plus actuelles concernant la mobilité et la stabilité des amas de défauts. Les effets des solutés d'intérêt ont été introduits dans nos modèles dans l’hypothèse simplifiée ‘‘d’alliage gris’’, c'est-à-dire que les solutés ne sont pas explicitement introduits dans le modèle, qui ne peut donc pas décrire leur redistribution, mais leur effet est introduit dans les paramètres liés à la mobilité des amas de défauts. A l’aide de cette approche nous avons modélisé diverses conditions de température et de débit de dose ainsi que des études de recuits isochrones d’alliages Fe-C-MnNi. L'origine du durcissement par irradiation neutronique à basse température a également été étudiée et les modèles ont fortement soutenu l'hypothèse selon laquelle les solutés ségrégent sur des boucles interstitielles immobiles, qui agissent donc comme des sites de nucléation hétérogène pour la formation d’amas enrichis en NiSiPCr et MnNi. A chaque fois nos modèles ont été validés par comparaison des résultats obtenus avec les observations expérimentales disponibles dans la littérature
We developed object kinetic Monte Carlo (OKMC) models that proved able to predict the nanostructure evolution under neutron irradiation in both RPV and F/M steels. These were modelled, respectively, in terms of Fe-C-MnNi and Fe-C-Cr alloys, but the model was also validated against data obtained on a real RPV steel coming from the surveillance programme of the Ringhals Swedish nuclear power plant. The effects of the substitutional solutes of interest were introduced in our OKMC model under the simplifying assumptions of ‘‘grey alloy’’ scheme, i.e. they were not explicitly introduced in the model, which therefore cannot describe their redistribution under irradiation, but their effect was translated into modified parameters for the mobility of defect clusters. The possible origin of low temperature radiation hardening (and subsequent embrittlement) was also investigated and the models strongly supported the hypothesis that solute clusters segregate on immobile interstitial loops, which act therefore as heterogeneous nucleation sites for the formation of the NiSiPCr- and MnNi-enriched cluster populations experimentally, as observed with atom probe tomography in, respectively, F/M and RPV steels. In other words, the so-called matrix damage would be intimately associated with solute atom clusters and precipitates which increase their stability and reduce their mobility: their ultimate effect is reflected in an alteration of the macroscopic mechanical properties of the investigated alloys. Throughout all our work the obtained results have been systematically validated on existing experimental data, in a process of continuous improvement of the physical hypotheses adopted