Дисертації з теми "Super resolution spectroscopy"

Les différentes modalités d’imagerie par ondes présentent chacune des limitations en termes de résolution ou de contraste. Dans ce travail, nous modélisons l’imagerie ultrasonore ultrarapide et présentons des méthodes de reconstruction qui améliorent la précision de l’imagerie ultrasonore. Nous introduisons deux méthodes qui permettent d’augmenter le contraste et de mesurer la position super-résolue et la vitesse dans les vaisseaux sanguins. Nous présentons aussi une méthode de reconstruction des paramètres microscopiques en tomographie d’impédance électrique en utilisant des mesures multifréquence et en s’aidant de la théorie de l’homogénéisation
Different modalities in wave imaging each present limitations in terms of resolution or contrast. In this work, we present a mathematical model of the ultrafast ultrasound imaging modality and reconstruction methods which can improve contrast and resolution in ultrasonic imaging. We introduce two methods which allow to improve contrast and to locate blood vessels belowthe diffraction limit while simultaneously estimating the blood velocity. We also present a reconstruction method in electrical impedance tomography which allows reconstruction of microscopic parameters from multi-frequency measurements using the theory of homogenization

Les techniques de super-résolution offrent un nouvel aperçu de la description de l'organisation moléculaire dynamique de la membrane plasmique. Parmi ces techniques, la microscopie par déplétion d'émission stimulée (stimulated emission depletion, STED) dépasse la limite de diffraction optique et atteint une résolution de quelques dizaines de nanomètres. Il est une technique polyvalente qui peut être combinée avec d'autres techniques telles que la spectroscopie par corrélation de fluorescence (fluorescence correlation spectroscopy, FCS), fournissant des résolutions spatiales et temporelles élevées pour explorer les processus dynamiques qui se produisent dans les cellules vivantes. Ce projet de doctorat vise à mettre en œuvre un microscope STED, puis à combiner ce module STED avec la technique FCS pour les applications biologiques. Des études théoriques du STED et de la technique combinant STED et FCS ont permis dans les aspects spatio-temporels. Une solution analytique pour la fonction d'autocorrélation FCS a été dérivée dans l'état de déplétion STED incomplet. et un nouveau modèle d'ajustement FCS a été proposé. La méthode de variation du volume d’observation FCS (spot variation FCS, svFCS) a démontré sa capacité à identifier la présence de nanodomaines limitant la diffusion latérale des molécules dans la membrane plasmique. L’approche STED-FCS permet d’étendre l’application de la svFCS à l'échelle nanométrique afin d’évaluer la persistance plus ou moins importante de tels nanodomaines. Dans ce contexte, des simulations préliminaires de Monte Carlo ont été réalisées figurant des molécules diffusant en présence d'auto-assemblage/désassemblage dynamique des nanodomaines
Super-resolution techniques offer new insight into the description of the dynamic molecular organization at the plasma membrane. Among these techniques, the stimulated emission depletion (STED) microscopy breaks the optical diffraction limit and reaches the resolution of tens of nanometer. It is a versatile setup that can be combined with other techniques such as fluorescence correlation spectroscopy (FCS), providing both high spatial and temporal resolutions to explore dynamic processes occurring in live cells. This PhD project aims at implementing a STED microscope, and then at combining this STED module with FCS technique for biological applications. Detailed theoretical studies on STED and the combined STED-FCS technique in spatio-temporal aspects were performed. An analytical solution for FCS autocorrelation function was derived in the condition of incomplete STED depletion and a new FCS fitting model was proposed to overcome this problem. The spot variation FCS (svFCS) method has demonstrated its capability to identify the presence of nanodomains constraining the lateral diffusion of molecules at the plasma membrane. The STED-FCS can extend the svFCS approach to the nanoscale evaluating the long-lasting existence of such nanodomains. Within this frame, preliminary Monte Carlo simulations were conducted mimicking molecules diffusing in the presence of dynamic self-assembling/disassembling nanodomains

Fluorescence correlation spectroscopy has become a standard technique for modern biophysics and single molecule spectroscopy research. Here is presented a novel widefield extension of the established single-point technique. Flow in microfluidic devices was used as a model system for microscopic motion and through widefield fluorescence correlation spectroscopy flow profiles were mapped in three dimensions. The technique presented is shown to be more tolerant to low signal strength, allowing image data with signal-to-noise values as low as 1.4 to produce accurate flow maps as well as utilizing dye-labeled single antibodies as flow tracers. With proper instrumentation flows along the axial direction can also be measured. Widefield fluorescence correlation spectroscopy has also been utilized to produce super-resolution confocal microscopic images relying on the single-molecule microsecond blinking dynamics of fluorescent silver clusters. A method for fluorescence modulation signal extraction as well as synthesis of several novel noble metal fluorophores is also presented.

La découverte de protéines fluorescentes photo-transformables (PTFP) au cours des dernières décennies a révolutionné le domaine de la microscopie optique. Les protéines fluorescentes réversiblement commutables (RSFP), en particulier, sont couramment utilisées pour les techniques de microscopie à super-résolution comme en RESOLFT (REversible Saturable OpticaL Fluorescence Transitions) par exemple. Par photoactivation, les RSFP passent d'un état "on" - fluorescent - à un état "off" - éteint - qui, combiné à des systèmes d'illumination avancés permet d'imager des composants cellulaires préalablement marqués à une résolution nanométrique. De nombreuses études cristallographiques sur les RSFP ont apporté des informations structurelles importantes et ont permis de dresser des hypothèses quant à leur comportement photo-physique. Elles ont également guidé l'ingénierie des protéines fluorescentes afin d'améliorer leur conception et leur utilisation in vivo. Cependant, les cristaux de ces protéines qui sont étudiées à des températures cryogéniques ne permettent pas de capturer la dynamique moléculaire des RSFP dans le but de comprendre, voir d'améliorer leur propriétés photo-physique. C'est pourquoi au cours de ma thèse, j'ai majoritairement utilisé la résonance magnétique nucléaire (RMN) en solution multidimensionnelle sur une RSFP verte - appelée rsFolder - afin de compléter et améliorer nos connaissances sur ces protéines. À l'aide d'un dispositif d'éclairage laser in situ portatif couplé au spectromètre RMN, j'ai pu extraire des informations dynamiques locales quantitatives concernant les états "on" et "off" fluorescents de rsFolder qui sont respectivement caractérisés par un chromophore en conformation cis et trans. Les signatures des résidus dans l'état "off" non fluorescent ont été identifiées à l'aide d'expériences de RMN d'échange induite par LASER. L'état "off" métastable de rsFolder apparaît plus dynamique dans l'échelle de temps de la milliseconde que l'état "on" fluorescent. La RMN a également permis de mettre en lumière quatre configurations du chromophore possible qui sont pH dépendante. De plus, j'ai observé pour la première fois l'isomérisation du chromophore induite par le pH cis-trans. Les valeurs dérivées de la RMN des énergies d'activation concernant l'isomérisation et les différences d'énergie libre entre le chromophore cis et trans ont permis de cartographier le paysage d'énergie libre de l'état fondamental de rsFolder à différents pH. Enfin, la comparaison de données de RMN et des mesures optiques sur rsFolder ainsi que sur différents mutants a mis en évidence le rôle important que la RMN peut jouer dans le domaine de l'ingénierie des RSFPs.Dans l'ensemble, mes travaux de thèse ont permis non seulement d'établir un système d'illumination in situ fiable, accompagné d'expériences de RMN pertinentes dans le but d'étudier les RSFP mais aussi de souligner l'importance de la dynamique moléculaire dans la compréhension des propriétés photo-physiques des RSFPs
The discovery of Phototransformable Fluorescent proteins (PTFPs) over the last decades has revolutionized the field of microscopy. Reversibly photo-switchable fluorescent proteins (RSFPs), in particular, are currently routinely used for Super Resolution Microscopy techniques, such as RESOLFT (REversible Saturable OpticaL Fluorescence Transitions). Photo-induced switching between a fluorescent "on"- and a dark "off"-state, in combination with advanced illumination schemes has allowed for imaging nanometer sized compartments in biological cells. Crystallographic studies of such RSFPs have provided useful mechanistic explanations for their photophysical behaviour and has guided fluorescent protein engineering into designing better tags. However, the crystal forms of such proteins studied at cryogenic temperatures fail to capture dynamics present in RSFPs which could potentially play a significant role in their photophysics. So far, only a single NMR study for the RSFP Dronpa has been reported in the literature (Mizuno, 2008). During my PhD thesis, I was able to complement crystallographic studies of rsFolder, a green RSFP, with a dynamic perspective using multidimensional solution NMR spectroscopy.Using a portable in-situ laser illumination device coupled with the NMR spectrometer, I was able to extract quantitative local dynamic information for both the fluorescent "on"- and "off"-states of rsFolder, characterized by a primarily cis and trans chromophore, respectively. NMR signatures of residues in the non-fluorescent "off"-state were identified using LASER-driven Exchange NMR experiments. The metastable photo-induced "off"-state of rsFolder appears more dynamic on the millisecond timescale than the fluorescent "on"-state. NMR investigations of the chromophore resulted in the deciphering of four configurations, populated in a pH-dependent fashion. Moreover, pH-induced cis-trans isomerization of the chromophore was observed, in the absence of light. NMR-derived values of activation energies for isomerization and free energy differences between the cis and trans chromophore enabled the mapping of the ground-state free energy landscape of rsFolder at different pH values and buffer compositions. Lastly, comparing NMR observables with optical measurements on rsFolder and mutants highlights the potential role that NMR can play in the field of RSFP engineering. Altogether, my PhD work yielded in not only a reliable in-situ illumination set-up accompanied with relevant NMR experiments to study RSFPs, but also highlighted the importance of dynamics in understanding RSFPs' photophysical properties

La puissance de la métrologie optique nécessite généralement des géométries simples avec un alignement précis et une phase optique bien contrôlée. Dans cette thèse, nous développons plutôt la notion d'interférométrie du chaos, en utilisant un champ optique ayant un désordre géométrique maximal et une phase aléatoire. Nous montrons que la stochasticité conduit à une très grande sensibilité interférométrique et ouvre la possibilité d'un large éventail de nouvelles mesures optiques et d'une nouvelle méthode que nous appelons la Cavity Amplified Speckle Spectroscopy (Spectroscopie de Speckle Amplifiée par Cavité).L'idée clef est d'injecter un laser monochromatique à très faible bande passante dans une cavité à haute réflectivité Lambertienne, qui agit comme un résonateur aléatoire à gain élevé. On obtient alors un billard Lambertien cohérent en 3D, rempli d'un champ aléatoire 3D statistiquement homogène dans l'espace et invariant par rotation. En tout point P, il peut être décrit comme la superposition cohérente d'un grand nombre d'ondes planes prises au hasard dans une distribution statistique unique qui combine indépendamment (1) une distribution à symétrie sphérique du vecteur d'onde sur une sphère ||k||=k0, avec (2) une distribution uniforme de la phase sur [0,2pi], et (3) un état de polarisation uniformément distribué sur la sphère de Poincarré. Le motif de speckle 3D aléatoire qui en résulte reste constant dans le temps tant que la diffusion de la longueur d'onde du laser peut être négligée. A plus long terme, cependant, il se comporte ergodiquement. Ce travail représente la première réalisation expérimentale de la notion de champ aléatoire 3D proposée par Berry, et il se rapporte également aux recherches sur l'enchevêtrement classique de la lumière. Les concepts de résonateur aléatoire à gain élevé, ou billard lambertien cohérent, correspondent à un nouveau domaine de l’optique, qui n'obéit ni à l'équation d'onde ni à l'équation de diffusion, et devrait conduire à de nouvelles recherches théoriques et expérimentales.En pratique, avec une diffusion suffisamment lente de la phase d'entrée et un bruit de photons suffisamment faible, l'intensité du champ de speckle ne fluctue et ne devient ergodique que si la géométrie de la cavité n'est pas constante, ou si elle contient un milieu avec une distribution de longueurs de chemins optiques ou une polarisation non constante. En utilisant des spectres de décorrélation d'intensité obtenus entre 100 MHz et 0,01 Hz à partir de grains de speckle individuels, nous démontrons la possibilité de mesurer les variations picométriques de la géométrie de la cavité et de détecter sous l’ angstrom le mouvement de diffuseurs en solution. Cette interférométrie volumique du chaos peut également être utilisée pour amplifier des signaux de diffusion auparavant indétectables, et nous montrons un setup miniaturisé de diffusion de la lumière fonctionnant avec des volumes de l’ordre du microlitre et des systèmes quasi-transparents. Un brevet a été déposé pour toute une série d'applications, notamment la détection des vibrations sismiques et acoustiques, la caractérisation du bruit de phase des lasers et la mesure d'échantillons très dilués et peu diffusants
The power of optical metrology generally requires simple geometries with precise alignment and well controlled optical phases. In the present thesis, we develop instead the notion of chaos interferometry, using an optical field with maximal geometric disorder and phase randomness. We show that stochasticity leads to a very high interferometric sensitivity and opens up the possibility for a wide range of new optical measurements and a new method we call Cavity Amplified Speckle Spectroscopy.The key idea is to inject a very small bandwidth monochromatic laser into a cavity with high albedo Lambertian reflectivity, which acts as a high-gain random resonator. A 3D coherent Lambertian billiard is obtained, filled with a 3D random field that is statistically uniform in space and invariant by rotation. At any given point P, it can be described as the coherent superposition of a large number of plane waves randomly taken from a unique statistical distribution that independently combines (1) a spherically symmetric distribution of the wave vector on a sphere ||k||=k0, with (2) a uniform distribution of the phase on [0,2pi], and (3) a uniformly distributed polarization state on the Poincarré sphere. The resulting random 3D speckle pattern remains constant with time as long as the diffusion of the laser’s wavelength can be neglected. At longer times however, it behaves ergodically. This work represents the first experimental realization of the notion of a 3D random field proposed by Berry, and it also relates to the investigations on classical light entanglement. The concepts of high-gain random resonator, or coherent Lambertian billiard, correspond to a new kind of field in optics, that obeys neither the wave equation nor the diffusion equation, and should lead to new theoretical and experimental investigations.Practically, with a slow enough diffusion of the input phase and a small enough photon-number noise, the speckle intensity field fluctuates and becomes ergodic only if the geometry of the cavity is not constant, or if it contains a medium with a non-constant optical path length distribution or polarization. Using intensity decorrelation spectra obtained between 100 MHz and 0.01 Hz from single speckles, we show the possibility to measure picometer variations of the cavity geometry and to detect sub-angstrom motion of scatterers in solutions. Chaos interferometry can also be used to amplify previously undetectable scattering signals, and we show a miniaturized light scattering setup working with microliter volumes and quasi-transparent systems. A patent was filled for a range of applications including seismic and acoustic vibration sensing, laser phase noise characterization and measurements of highly diluted and poorly scattering samples

Au cours du dernier siècle, le volume de vidéos stockées chez des organismes tel que l'Institut National de l'Audiovisuel a connu un grand accroissement. Ces organismes ont pour mission de préserver et de promouvoir ces contenus, car, au-delà de leur importance culturelle, ces derniers ont une vraie valeur commerciale grâce à leur exploitation par divers médias. Cependant, la qualité visuelle des vidéos est souvent moindre comparée à celles acquises par les récents modèles de caméras. Ainsi, le but de cette thèse est de développer de nouvelles méthodes de restauration de séquences vidéo provenant des archives de télévision française, grâce à de récentes techniques d'optimisation. La plupart des problèmes de restauration peuvent être résolus en les formulant comme des problèmes d'optimisation, qui font intervenir plusieurs fonctions convexes mais non-nécessairement différentiables. Pour ce type de problèmes, on a souvent recourt à un outil efficace appelé opérateur proximal. Le calcul de l'opérateur proximal d'une fonction se fait de façon explicite quand cette dernière est simple. Par contre, quand elle est plus complexe ou fait intervenir des opérateurs linéaires, le calcul de l'opérateur proximal devient plus compliqué et se fait généralement à l'aide d'algorithmes itératifs. Une première contribution de cette thèse consiste à calculer l'opérateur proximal d'une somme de plusieurs fonctions convexes composées avec des opérateurs linéaires. Nous proposons un nouvel algorithme d'optimisation de type primal-dual, que nous avons nommé Algorithme Explicite-Implicite Dual par Blocs. L'algorithme proposé permet de ne mettre à jour qu'un sous-ensemble de blocs choisi selon une règle déterministe acyclique. Des résultats de convergence ont été établis pour les deux suites primales et duales de notre algorithme. Nous avons appliqué notre algorithme au problème de déconvolution et désentrelacement de séquences vidéo. Pour cela, nous avons modélisé notre problème sous la forme d'un problème d'optimisation dont la solution est obtenue à l'aide de l'algorithme explicite-implicite dual par blocs. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous nous sommes intéressés au développement d'une version asynchrone de notre l'algorithme explicite-implicite dual par blocs. Dans cette nouvelle extension, chaque fonction est considérée comme locale et rattachée à une unité de calcul. Ces unités de calcul traitent les fonctions de façon indépendante les unes des autres. Afin d'obtenir une solution de consensus, il est nécessaire d'établir une stratégie de communication efficace. Un point crucial dans le développement d'un tel algorithme est le choix de la fréquence et du volume de données à échanger entre les unités de calcul, dans le but de préserver de bonnes performances d'accélération. Nous avons évalué numériquement notre algorithme distribué sur un problème de débruitage de séquences vidéo. Les images composant la vidéo sont partitionnées de façon équitable, puis chaque processeur exécute une instance de l'algorithme de façon asynchrone et communique avec les processeurs voisins. Finalement, nous nous sommes intéressés au problème de déconvolution aveugle, qui vise à estimer le noyau de convolution et la séquence originale à partir de la séquence dégradée observée. Nous avons proposé une nouvelle méthode basée sur la formulation d'un problème non-convexe, résolu par un algorithme itératif qui alterne entre l'estimation de la séquence originale et l'identification du noyau. Notre méthode a la particularité de pouvoir intégrer divers types de fonctions de régularisations avec des propriétés mathématiques différentes. Nous avons réalisé des simulations sur des séquences synthétiques et réelles, avec différents noyaux de convolution. La flexibilité de notre approche nous a permis de réaliser des comparaisons entre plusieurs fonctions de régularisation convexes et non-convexes, en terme de qualité d'estimation
The last century has witnessed an explosion in the amount of video data stored with holders such as the National Audiovisual Institute whose mission is to preserve and promote the content of French broadcast programs. The cultural impact of these records, their value is increased due to commercial reexploitation through recent visual media. However, the perceived quality of the old data fails to satisfy the current public demand. The purpose of this thesis is to propose new methods for restoring video sequences supplied from television archive documents, using modern optimization techniques with proven convergence properties. In a large number of restoration issues, the underlying optimization problem is made up with several functions which might be convex and non-necessarily smooth. In such instance, the proximity operator, a fundamental concept in convex analysis, appears as the most appropriate tool. These functions may also involve arbitrary linear operators that need to be inverted in a number of optimization algorithms. In this spirit, we developed a new primal-dual algorithm for computing non-explicit proximity operators based on forward-backward iterations. The proposed algorithm is accelerated thanks to the introduction of a preconditioning strategy and a block-coordinate approach in which at each iteration, only a "block" of data is selected and processed according to a quasi-cyclic rule. This approach is well suited to large-scale problems since it reduces the memory requirements and accelerates the convergence speed, as illustrated by some experiments in deconvolution and deinterlacing of video sequences. Afterwards, a close attention is paid to the study of distributed algorithms on both theoretical and practical viewpoints. We proposed an asynchronous extension of the dual forward-backward algorithm, that can be efficiently implemented on a multi-cores architecture. In our distributed scheme, the primal and dual variables are considered as private and spread over multiple computing units, that operate independently one from another. Nevertheless, communication between these units following a predefined strategy is required in order to ensure the convergence toward a consensus solution. We also address in this thesis the problem of blind video deconvolution that consists in inferring from an input degraded video sequence, both the blur filter and a sharp video sequence. Hence, a solution can be reached by resorting to nonconvex optimization methods that estimate alternatively the unknown video and the unknown kernel. In this context, we proposed a new blind deconvolution method that allows us to implement numerous convex and nonconvex regularization strategies, which are widely employed in signal and image processing

Dans cette thèse, la tomographie à sonde atomique assistée par laser est couplée in situ à un banc de photoluminescence (PL), où le rayonnement laser pulsé est utilize pour déclencher l’évaporation ionique des échantillons et, simultanément, pour activer l’émission à partir des centres optiquement actifs présents dans le matériau. Pour ce travail, deux matériaux différents ont été sélectionnés : des nano-aiguilles de diamant avec des défauts optiquement actifs intégrés (centres de couleur) et une hétérostructure multi-quantique (MQW) ZnO / (Mg, Zn)O, qui contient des émetteurs quantiques d’épaisseurs différentes. Grâce à cette configuration originale de photoluminescence, l’influence du champ électrique sur la structure fine de certains centres de couleur, noyés dans les nano-aiguilles de diamant, a été observée. La première étude s’est concentrée sur le centre neutre de vacance d’azote (NV0), qui est l’un des centres de couleur les plus étudiés dans la littérature. L’évolution de la signature optique NV0, en fonction du biais appliqué, a permis d’évaluer la contrainte mécanique (> 1 GPa) et le champ électrique agissant sur les pointes de diamant. Ces résultats démontrent une nouvelle méthode originale pour effectuer la piezo-spectroscopie sans contact des systems nanométriques sous une contrainte de traction uniaxiale, générée par le champ électrique. Cette méthode a également été appliquée à un autre centre de couleur, dont la nature n’est toujours pas claire dans la littérature, émettant à 2,65 eV, et plus sensible que les centres de couleur NV0 au champ de contrainte / déformation. Des nouveaux résultats sur ses propriétés opto-mécaniques ont été obtenus, mais son identité reste à comprendre. Le champ d’évaporation du diamant étant très élevé, les nano-aiguilles de diamant n’ont pas été analysées à l’aide de La-APT. Par conséquent, la technique couplée in situ a été appliquée afin d’étudier l’hétérostructure ZnO / (Mg, Zn) O MQW, en accédant à la structure, à la composition et à la signature optique de l’échantillon sondé dans une seule expérience. Les spectres de photoluminescence acquis par le spécimen au cours de son évaporation en cours représentent une source unique d’informations pour la compréhension du mécanisme de l’interaction lumière-matière et la physique de la photoémission sous champ électrique élevé. La corrélation des informations structurelles et optiques, liées à cette hétérostructure MQW, démontre que la technique couplée in situ peut chevaucher la limite de diffraction du laser PL et que, comme pour les nano-aiguilles de diamant, il est possible d’estimer le stress de traction induit. Les résultats obtenus par couplage in situ de la technique La-APT avec la spectroscopie PL montrent qu’un tel instrument est une technique innovante et puissante pour effectuer des recherches à l’échelle nanométrique. Pour cette raison, ce travail peut ouvrir de nouvelles perspectives pour une compréhension approfondie de la physique liée aux systèmes étudiés en parallèle avec l’amélioration continue de la configuration expérimentale
In this thesis, the Laser-assisted Atom Probe Tomography is coupled in-situ with a photoluminescence (PL) bench, where the pulsed laser radiation is used to trigger the ion evaporation from the specimens and, simultaneously, to activate the emission from optically active centers present into the material. For this work, two different materials were selected: diamond nano-needles with embed- ded optically active defects (color centers) and a ZnO/(Mg,Zn)O multi-quantum-well (MQW) heterostructure, which contains quantum emitters of different thicknesses. Thanks to this original photoluminescence setup, the influence of the electric field on the fine structure of some color centers, embedded into the diamond nanoneedles, was observed. The first study focused on the neutral nitrogen-vacancy center (NV0), which is one among the most studied color centers in literature. The evolution of the NV0 optical signature, as a function of the applied bias, allowed to evaluate the mechanical stress (> 1 GPa) and the electric-field acting on diamond tips. These results demon- strate an original new method to perform contactless piezo-spectroscopy of nanoscale systems under uniaxial tensile stress, generated by the electric field. This method was applied also on another color center, which nature is still not clear in literature, emitting at 2.65 eV, and more sensitive than the NV0 color centers to the stress/strain field. New results on its opto-mechanical properties were obtained, but its identity still needs to be understood. Since the evaporation field of diamond is really high, the diamond nanoneedles were not analyzed using La-APT. Therefore the coupled in-situ technique was applied in order to study the ZnO/(Mg,Zn)O MQW heterostructure, accessing to the structure, composition and optical signature of the probed specimen in only one experiment. The photoluminescence spectra acquired by the specimen during its ongoing evaporation represents a unique source of information for the understanding of the mechanism of light-matter interaction and the physics of photoemission under high electric field. The correlation of the structural and optical information, related to this MQW heterostructure, demonstrates that the coupled in-situ technique can overlap the diffraction limit of the PL laser and that, as done for the diamond nanoneedles, is pos- sible to estimate the induced-tensile-stress. The results achieved by the in-situ coupling of the La-APT technique with the PL spec- troscopy show that such instrument is an innovative and powerful technique to perform research at the nanometric scale. For this reason, this work can open new perspectives for a deeply understanding of the physicics related to the studied systems in parallel with the continuous enhancement of the experimental setup

Les propriétés optiques de nanotubes de carbone sont décrites idéalement parla physique d’un objet unidimensionnel, donnant lieu notamment à l’apparition des excitons pour décrire les transitions optiques de ces objets. Les expériences d’optique(émission, absorption) réalisées sur ces objets à température ambiante et sur des ensemble d’objets ont permis de confirmer les prédictions théoriques basées sur la physique des objets 1D. Mais à température cryogénique et à l’échelle de l’objet unique,les propriétés optiques observées expérimentalement sont systématiquement très éloignées de celles d’un objet 1D. On peut notamment citer l’apparition de propriétés comme l’émission de photons uniques, qui a largement contribué à l’intensification de la recherche sur ces objets pour des applications en photonique quantique. Ces propriétés sont attribuées à la localisation des excitons le long de l’axe des nanotubes dans des puits de potentiel créés aléatoirement par l’interaction des nanotubes avec leur environnement. Les propriétés optiques sont alors proches de celles des objets0D, et sont fortement modulées par l’environnement. Les mécanismes et l’origine de la localisation et la connaissance physique de ces puits sont encore très limités. Ce travail montre d’une part le développement d’une technique d’absorption sur objet individuel et la caractérisation de sa sensibilité, et d’autre part l’étude statistique de l’émission de nanotubes à température cryogénique. Les résultats obtenus par une technique de super-résolution couplée à une imagerie hyper-spectrale montrent les grandeurs caractéristiques des puits de potentiels au sein de nanotubes individuels.Un dispositif expérimental de photoluminescence résolue en excitation implémenté au cours de ce travail a également montré une modification de l’état excitonique fondamental par l’environnement, avec l’apparition d’une discrétisation spatiale et spectrale de l’état fondamental délocalisé en une multitude d’états localisés
The optical properties of carbon nanotubes are ideally described by the physicsof a one-dimensional object, giving rise in particular to the emergence of excitons todescribe the optical transitions of these objects. The optical experiments (emission,absorption) carried out on these objects at ambient temperature and on ensemblesconfirm the theoretical predictions based on the physics of 1D objects. But atcryogenic temperature and at the single emitter scale, the optical properties observedexperimentally are systematically different from those of a 1D object. One can citethe emergence of properties such as photon antibunching, which largely contributed tothe intensification of research on these objects for applications in quantum photonics.These properties are attributed to the localization of excitons along the nanotube axisin local potential wells (traps) created randomly by the interaction of nanotubes withtheir environment. The optical properties are then close to those of 0D objects, andare strongly modulated by the environment. The mechanisms and the origin of thelocalization and the physical knowledge of these traps are still very limited. This workshows on the one hand the development of an absorption setup on individual objectand the characterization of its sensitivity, and on the other hand the statistical studyof the emission of nanotubes at cryogenic temperature in a micro-photoluminescencesetup. The results obtained in the later setup by a super-resolution technique coupledwith hyper-spectral imaging show the characteristic quantities of potential wellswithin individual nanotubes. An experimental excitation-resolved photoluminescencesetup implemented during this work also showed a modification of the fundamentalexcitonic state by the environment, with the emergence of a spatial and spectraldiscretization of the delocalized ground state in a multitude of localized states

The goal of this project is to study novel nanoscale excitation volumes, sensitive enoughto study individual chromophores and go on to study new and exciting self assemblyapproaches to this problem. Small excitation volumes may be engineered using light con-finement inside apertures in metal films. These apertures enhance fluorescence emissionrates, quantum yields, decrease fluorescence quenching, enable higher signal-to-noiseratios and allow higher concentration single chromophore fluorescence, to be studied byrestricting this excitation volume. Excitation volumes are reported on using the chro-mophore's fluorescence by utilising fluorescence correlation spectroscopy, which monitorsfluctuations in fluorescence intensity. From the correlation in time, we can find the res-idence time, the number of chromophores, the volume in which they are diffusing andtherefore the fluorescence emission efficiency. Fluorescence properties are a probe ofthe local environment, a particularly powerful tool due to the high brightness (quantumyield) fluorescent dyes and sensitive photo-detection equipment both of which are readilyavailable, (such as avalanche photodiodes and photomultiplier tubes). Novel materialscombining the properties of conducting and non-conducting materials at scales muchsmaller than the incident wavelength are known as meta-materials. These allow combi-nations of properties not usually possible in natural materials at optical frequencies. Theproperties reported so far include; negative refraction, negative phase velocity, fluorescenceemission enhancement, lensing and therefore light confinement has also been proposed tobe possible. Instead of expensive and slow lithography methods many of these materialsmay be fabricated with self assembly techniques, which are truly nanoscopic and otherwiseinaccessible with even the most sophisticated equipment. It was found that nanoscaled volumes from ZMW and HMMs based on NW arrays wereall inefficient at enhancing fluorescence. The primary cause was the reduced fluorescencelifetime reducing the fluorescence efficiency, which runs contrary to some commentatorsin the literature. NW based lensing was found to possible in the blue region of the opticalspectrum in a HMM, without the background fluorescence normally associated with a PAAtemplate. This was achieved using a pseudo-ordered array of relatively large nanowireswith a period just smaller than lambda / 2 which minimised losses. Nanowires in the traditionalregime lambda / 10 produced significant scattering and lead to diffraction, such that they werewholly unsuitable for an optical lensing application.

Ces travaux de thèse s’inscrivent dans le contexte d’un projet européen visant à créer une caméra très haute résolution 8k. Au sein de ce projet notre équipe a eu la tâche de travailler sur deux aspects technologiques : (1) la création d’un démonstrateur réalisant une déconvolution en temps réel d’un flux vidéo provenant d’une caméra très haute résolution créée par le consortium, (2) la création d’un prototype permettant d’augmenter la résolution et le niveau de détail de flux vidéod’une résolution d’entrée de 4k vers le 8k en utilisant des méthodes de Super Résolution (SR). Ce manuscrit présente principalement les travaux liés à la création du prototype réalisant une méthode de SR. Afin de pouvoir évaluer l’apport qualitatif de la SR, une étude sur la pertinence des métriques est réalisée afin de sélectionner les métriques les plus adaptées à évaluer des traitements d’amélioration de la qualité des images. Ensuite, une nouvelle méthode de SR Spatiale nommée LASSR pour Local Adaptive Spatial Super Resolution a été mise en place pour corriger certains artefacts observés lors de l’implantationd’une méthode de SR de l’état de l’art. Notre méthode permet d’adapter localement le traitement en fonction de la texture, cette adaptation est réalisée automatiquement en utilisant un modèle de décision généré lors d’un apprentissage supervisé.Suite à la validation de notre méthode par un panel d’experts lors d’une évaluation psychovisuelle, le module IP a été développé pour fonctionner avec des volumes de données très importants sur des cibles FPGA et pour fonctionner en temps réel. Uneboite à outils de composants a été créée afin de pouvoir décrire le module de manière générique. Cela permet d’adapter le module LASSR à différentes configurations (taille de l’image, dynamique des pixels . . .). L’élément majeure de cette boîte àoutil est le filtre de convolution 2-D générique : sa taille et ses coefficients sont paramétrables (la puce FPGA peut limiter ce filtre). Des résultats encourageants ont été obtenus concernant l’augmentation de résolution pour une image de sortie 4k enniveaux de gris, il est possible pour un seul module LASSR d’obtenir une fréquence de sortie de 17.03 im/s. Sur le FPGA de la carte de développement VC707 de Xilinx il est théoriquement possible d’atteindre une fréquence de 136.2 im/s en parallélisant8 modules LASSR
These thesis works are part of an european project aiming to design a very hight resolution (8k) video camera. Within this project our team had the task of working on two technological aspects: (1) the design of a demonstrator carrying out a realtime deconvolution of a video stream coming from a very high resolution camera created by the consortium , (2) the design of a prototype allowing to increase the resolution and the level of detail of video streams from an input resolution of 4k to 8k using Super Resolution (SR) methods. This manuscript mainly presents the work related to the creation of the prototype realizing a Super Resolution method. In order to be able to assess the qualitative contribution of SR, a study on the relevance of the metrics is carried out in order to select the most suitable metrics for evaluating image quality improvement processes. Then, a new method of Spatial SR named LASSR for Local Adaptive Spatial Super Resolution was implemented to correct certain artefacts observed with a State of the Art SR method. Our method allows to locally adapt the processing according the texture, this adaptation is carried out automatically using a decision model generated during supervised learning. Following the validation of our method by a panel of experts during a psychovisual assesment, the IP module was developed to operate with very large volumes of data on FPGA targets and to operate in real time. A toolbox of components has been created in order to describe the module in a generic way. This allows the LASSR module to be adapted to different configurations (image size, pixel dynamics . . .). The major element of this toolbox is the generic 2-D convolution filter : its size and its coecients can be tuned (the FPGA chip limits this filter). Encouraging results have been obtained regarding the increase in resolution for a 4k grayscale output image, it is possible for a single LASSR module to achieve an output frequency of 17.03 fps. On the FPGA of the Xilinx VC707 development board, it is theoretically possible to reach a frequency of 136.2 fps by parallelizing 8 LASSR modules

L’imagerie pondérée en diffusion (DWI) représente un outil prometteur pour augmenter la spécificité de l’IRM mammaire en vue du dépistage du cancer du sein. L’épaisseur de coupe pour une acquisition ayant un rapport signal sur bruit suffisant et couvrant les seins dans un temps compatible avec un examen clinique, reste égale ou supérieur à 3 mm, limitant la possibilité de dépistage. Dans ce travail, une méthode DWI isotrope a été développée pour obtenir des images haute résolution isotropes (1x1x1 mm3) couvrant entièrement les seins. Ces images sont obtenues en combinant : (i) une séquence à train de lecture segmenté (rs-EPI) qui correspond à plusieurs segments de lecture EPI avec écho navigation, permettant d’obtenir de hautes résolutions dans le plan, (ii) une stratégie de super-résolution (SR) consistant à acquérir trois jeux de données avec des coupes épaisses (3 mm) et des décalages de 1 mm dans le sens de coupe entre chaque acquisition et (iii) une méthode de reconstruction dédiée pour obtenir des données isotropes 1x1x1 mm3. Plusieurs schémas de reconstruction basés sur différentes régularisations ont été étudiés. La SR proposée a été comparée aux acquisitions natives de 1x1x1 mm3 sans algorithme SR sur huit sujets sains et des fantômes synthétiques. Pour valider la méthode SR, nous avons utilisé plusieurs méthodes : des simulations Monte-Carlo, des mesures de SNR et des métriques de netteté et enfin le coefficient de diffusion apparent (ADC). Ces validations ont aussi été confirmées par des mesures expérimentales sur fantômes contenant des objets de dimensions et diffusion calibrées. Un nouveau protocole de recherche clinique est proposé pour évaluer l’efficacité de la séquence de diffusion à haute résolution sur le dépistage d’un cancer mammaire, dans le but de remplacer la séquence de perfusion avec injection de produit de contraste utilisée en IRM mammaire
Diffusion-weighted imaging (DWI) is a promising tool to increase the specificity of MRI for breast cancer screening. However, the field of view covering the breasts makes the DWI at high resolution difficult and the images obtained have low signal-to-noise ratios (SNR). The current DWI techniques are limited by the spatial resolution, mainly a slice thickness greater than or equal to 3 mm. In this work, an isotropic DWI method was developed to obtain high resolution isotropic images (1x1x1 mm3) covering the entire breast. These images are obtained by combining: (i) a readout-segmented DW-EPI sequence (rs-EPI), with several segments of k-space and echo navigator providing high in-plane resolution, (ii) a super-resolution (SR) strategy, which consists of acquiring three datasets with thick slices (3 mm) and 1mm-shifts in the slice direction, (iii) and combining them into a 1x1x1 mm3 dataset using a dedicated reconstruction. Several SR reconstruction schemes were investigated, based on different regularizations. The proposed SR strategy was compared to native 1x1x1 mm3 acquisitions (i.e. with 1 mm slice thickness) on eight healthy subjects, and synthetics phantoms. To validate the SR method, we used several methods: Monte Carlo simulations, SNR measurements and sharpness metrics, the apparent diffusion coefficient (ADC) values in normal breast tissue and breast diffusion/resolution phantom were also compared. A new clinical research protocol is proposed to evaluate the effectiveness of the high resolution diffusion sequence on breast cancer screening. The aim of this protocol is to replace the contrast-enhanced perfusion by the diffusion sequence for screening

In this work we report on experimental insights about random laser emission and propose a novel spectroscopy technique that employs random lasers as the ideal source of illumination. The main part of this work is the demonstration of the first experimental spectral super-resolved reconstruction of a simple transmission function. We show that this can be done using a random laser as light source, taking advantage of its intrinsic stochastic emission properties. In particular, by operating a random laser in its chaotic regime, we obtain an emission spectrum characterized by sharp random spikes, sparsely distributed over the emission bandwidth and which are uncorrelated from shot to shot. These sparse collections of narrow spikes can be used to probe the spectral response of a sample and to reconstruct a high-resolution response function using a ‘bad’, low resolution, spectrometer.