Дисертації з теми "Spintronique THz"

Le besoin de dispositifs de stockage de mémoire a explosé au cours des dernières décennies, en particulier après le développement d'Internet. Ce besoin a atteint des sommets énormes au cours des deux dernières années, peu après la pandémie due au COVID-19. Les disques durs (HDD) sont connus pour avoir le potentiel de répondre aux demandes de stockage de données haute densité. Cette thèse traite de l'un des défis majeurs rencontrés au sein de la communauté spintronique pour améliorer la vitesse et la consommation d'énergie des dispositifs de mémoire. La vitesse de fonctionnement lors de l'écriture d'un bit magnétique dépend du mécanisme de commutation de magnétisation utilisé. Le mécanisme de commutation est lui-même dépendant des propriétés magnétiques intrinsèques de l'échantillon et de l'excitation induite de l'extérieur qui entraîne l'inversion du trépan magnétique 1. Dans cette thèse, nous nous concentrerons sur l'utilisation des excitations du couple spin-orbite (SOT) pour entraîner l'inversion, qui sont une approche relativement nouvelle mais rapide et économe en énergie par rapport à d'autres méthodes de pointe. La vitesse typique d'inversion de magnétisation à l'aide des SOT est de l'ordre de quelques nanosecondes, bien plus lente que la commutation longue de la picoseconde qui est possible avec les dispositifs de mémoire basés sur la charge 2. En fait, une vitesse d'inversion record avec des impulsions électriques aussi courtes que ~ 200 ps a été signalée par Garello et. al., 3 en 2011 en utilisant des SOT. Cette thèse rapporte des efforts supplémentaires pour accélérer l'inversion de l'aimantation de près de 2 ordres de grandeur en exploitant de tels SOT. Dans ce but, des impulsions électriques THz ont été générées via l'utilisation de commutateurs photoconducteurs Auston. Nous démontrons qu'une seule impulsion électrique de 6ps de large peut induire un SOT sur une couche ferromagnétique de Co d'une épaisseur de 1 nm et entraîner une inversion complète de l'aimantation. Une étude systématique pour comprendre les SOT dans le régime temporel picoseconde est également entreprise via l'utilisation de différentes nanostructures magnétiques. Dans les dispositifs à mémoire magnétique, une "tête de lecture" est utilisée pour lire les informations stockées dans le dispositif. Typiquement, dans les dispositifs spintroniques, des têtes de lecture à magnétorésistance géante (GMR) ou à magnétorésistance tunnel (TMR) sont utilisées pour de telles opérations. Dans cette thèse, nous rapportons également les tentatives de développement d'un capteur GMR fonctionnant en régime THz. Pour entreprendre les études susmentionnées, un montage expérimental optique et optoélectrique pompe-sonde a également été construit et un rapport détaillé de celui-ci est également fourni dans la thèse
The need for memory storage devices has skyrocketed over the last few decades especially after the development of the internet. This need has reached enormous heights in the past two years, soon after the pandemic due to COVID-19. Hard disk drives (HDDs) are known to have the potential to meet up with the high-density data storage demands. This thesis deals with one of the major challenges faced within the spintronic community to improve the speed and the energy consumption of memory devices.The speed of operation during the writing of a magnetic bit depends on the magnetization switching mechanism employed. The switching mechanism is itself dependent on the intrinsic magnetic properties of the sample and the externally induced excitation that drives the reversal of the magnetic bit 1. In this thesis, we will focus on the use of spin-orbit torque (SOT) excitations to drive the reversal, which is a relatively new but fast and energy-efficient approach in comparison with other state-of-the-art methods.The typical speed of magnetization reversal using SOTs is in the range of few nanoseconds, far slower than the picosecond-long switching that is possible with charge-based memory devices2. In fact, a record reversal speed with electrical pulses as short as ~200ps was reported by Garello et. al., 3 in 2011 using SOTs. This thesis reports further efforts to speed up the magnetization reversal by almost 2 orders of magnitude by exploiting such SOTs. To this aim, THz electrical pulses were generated via the use Auston photoconductive switches. We demonstrate that a single 6ps wide electrical pulse can induce a SOT to a 1nm thin Co ferromagnetic layer and result in a full magnetization reversal. A systematic study to understand SOTs in the picosecond time regime is also undertaken via using different magnetic nanostructures.In magnetic memory devices, a “read-head” is used to read the stored information in the device. Typically, in spintronic devices, giant magnetoresistance (GMR) or tunnel magnetoresistance (TMR) based read heads are used for such operations. In this thesis, we also report on the attempts of developing a GMR sensor working in the THz regime.To undertake the aforementioned studies, a pump-probe optical and optoelectrical experimental setup has also been built and a detailed report of the same is also provided in the thesis

Le domaine térahertz (THz) inclut une riche variété d’applications pratiques et fondamentales où la basse énergie des photons permettent l’investigation de nouveaux phénomènes d’interaction lumière-matière. Ces travaux se focalisent sur deux thématiques émergentes où la spectroscopie THz ultra-rapide représente un outil particulièrement adapté à l’étude de phénomènes fondamentaux ainsi qu’à la conception de nouvelles sources THz. La première thématique concerne la spintronique THz capable de générer des ondes THz équivalentes à celles obtenues au sein des cristaux non-linéaires. Cette technologie est basée sur des hétérostructures constituées de matériaux ferromagnétiques – métaux de transitions possédant des épaisseurs nanométriques permettant une émission THz par excitation ultrarapide de la structure, induisant un courant de spin et via l’effet Hall de spin, une conversion de courant de spin en courant de charge. Au-delà de ces structures métalliques, des matériaux « quantiques » faisant intervenir des phénomènes tel que l’effet inverse Edelstein au sein des isolants topologiques sont également étudiés. La seconde thématique abordée est celle des polaritons intersous-bandes dans le domaine THz. Les polaritons sont des quasi-particules résultant d’un couplage lumière-matière fort provenant d’un mode de cavité couplé à une transition intersous-bande. Leur nature bosonique représente une perspective pertinente à long terme pour développer de nouvelles sources THz lasers basées sur le principe de condensat de Bose-Einstein. Dans ces travaux, nous étudions le pompage optique monofréquence et résonant d’une branche polaritonique par une sonde large bande constituée d’impulsions THz. Cette investigation révèle de fortes indications d’effets non-linéaires et potentiellement des signatures de diffusions polaritoniques. Enfin, nous présentons également des optimisations technologiques de sources THz existantes utiles à l’études des deux thématiques abordées. Notamment de sources THz de type antennes photoconductrices haute puissance en cavités, qui ont permis la première démonstration d’imagerie THz en temps réel obtenue avec de tel dispositifs
The terahertz (THz) domain provides a rich playground for many practical and fundamental applications, where the low energy of THz photons permits to probe novel light-matter interactions. This work investigates two recent and emerging scientific areas where ultrafast THz spectroscopy can be used as a probe of fundamental phenomena, as well as potentially enabling the conception of new THz sources. In the first case, ultrafast THz spintronics are studied where ultrafast excitations of spintronic heterojunctions result in efficient pulse generation. These structures consist of nanometer thick ferromagnetic - heavy metal junctions, where an optically generated spin-charge in the former is converted to a charge-current in the latter via the Inverse Spin Hall Effect. Beyond these metal-based junctions, ultrafast THz spintronics based on “quantum” materials is also investigated, where THz pulses are generated using quantum phenomena such as the Inverse Edelstein Effect in Topological Insulators, shown to be a promising research direction. The second subject area is focused on THz intersubband polaritons, quasi-particles that emerge from the strong light-matter coupling of a THz photonic cavity and an intersubband transition. Here we are interested in the bosonic nature of the intersubband polaritons, as a long-term aim of realizing a novel THz laser based on Bose-Einstein condensation. In this work, we investigate resonant narrowband pumping of a polariton branch and probe using spectrally broad THz pulses. This shows strong indications of nonlinear effects and potential signatures of scattering processes that could eventually lead to the demonstration of THz polaritonic gain. Finally, to support our work in the above subject areas, technological developments were made in existing THz sources. This included high power THz photoconductive switches using cavities, which permitted the first demonstrations of real time THz imaging with such devices, and high power THz quantum cascade lasers as narrowband laser pumps

Ce travail de thèse est consacré à l'étude du transport des électrons minoritaires dans des semi-conducteurs dopés, en fonction de la densité et de la température du gaz électronique. Dans des couches minces de p-GaAs, le transport de la charge et du spin est étudié par un approche à la fois théorique et expérimental en utilisant une technique de microscopie originale permettant d'imager en régime stationnaire le profil de charge et de spin en fonction de la distance r par rapport à la tache d'excitation lumineuse. L'étude de ces profils a faible concentration et sous l'application d'un champ électrique montre que la mobilité des électrons minoritaires est déterminée principalement par la température des électrons et non pas par la statistique des trous majoritaires, ce qui invite a reformuler les modèles théoriques concernant les processus de diffusion des porteurs minoritaires dans les semi-conducteurs. Notre technique expérimentale a aussi permis d'explorer un nouveau mécanisme de couplage charge-spin lorsque la densité électronique est élevée. En effet, sous l'effet de la dégénérescence du gaz électronique (forte concentration, basse température), une diminution de la polarisation de spin à l'endroit d'excitation apparaît, avec un maximum de polarisation visible à environ r=2 µm. Ce résultat contra intuitif révèle le fait que, à cause du principe de Pauli, la diffusion des photo-électrons dépend du spin, car la raideur de spin devient une fonction de la concentration dans le régime dégénéré. Un nouveau mécanisme de filtre à spin en découle, mais qui ne fait pas intervenir une interface entre deux matériaux. D'autres effets pouvant modifier le transport de spin dans le régime dégénéré sont les courants thermoélectriques de spin (courants de Soret) et le couplage ambipolaire avec les trous. Une comparaison entre les profils expérimentaux et une solution numérique des équations de diffusion couplées montre que le couplage ambipolaire augmente la concentration de photo-électrons dans le régime stationnaire, et donc l'amplitude des effets liées à la dégénérescence, tandis que les courants de Soret de spin sont négligleables. Des effets tels que la renormalisation du gap et le couplage Coulombien entre électrons de spin opposés sont aussi négligeables à cause de l'écrantage des intéractions électron-électron induit par le gaz électronique. On s'attend à que l'effet de la dégénérescence augmente dans des systèmes confinés, tels que les puits quantiques, où la raideur de spin et la mobilité peuvent avoir des dépendances en spin encore plus fortes
This thesis is concerned with transport of photoinjected minority spin-polarized electrons in doped semiconductors, as a function of both the density and the temperature of the injected electron gas. In p-GaAs thin films, charge and spin transport is investigated theoretically and experimentally by using a novel polarized microphotoluminescence (µPL) technique which consists in imaging the spatially-resolved PL intensity and polarization under a tightly-focused circularly-polarized CW laser excitation. Study of the experimental profiles at low concentration and under an applied electric field shows that the minority electron mobility is mainly determined by the electron temperature instead of the majority hole statistics, introducing a puzzling piece to the current understanding of scattering processes in semiconductors. At higher densities, this experimental technique has allowed us to explore a novel charge-spin coupling mechanism which modifies electron transport. Under degeneracy of the electron gas (high concentration, low temperature), a dip at the centre of the spin polarization profile appears with a polarization maximum at a distance of about r= 2 µm from the excitation. This counterintuitive result reveals that photoelectron diffusion depends on spin, as a direct consequence of the Pauli principle which causes in general a concentration dependence of the spin stiffness. This results in a novel spin filter effect in an homogeneous material. The other effects which may modify spin transport in a degenerate electron gas are thermoelectric spin currrents (spin Soret currents) and ambipolar coupling with holes. A comparison of the data with a numerical solution of the coupled diffusion equations reveals that ambipolar diffusion increases the steady-state photo-electron density at the centre and therefore the amplitude of the degeneracy-induced spin-dependent diffusion, while the contribution of the spin Soret current is negligible. Coulomb spin drag and bandgap renormalization are negligible due to electrostatic screening by the hole gas. It is expected for degeneracy to have larger effects in confined systems, such as quantum wells, where both the spin stiffness and the mobility can have a much strong spin dependence

La recherche en matière de caractérisation de matériaux à effet magnétocalorique géant à l’état massif et à une température proche de la température ambiante est d'un grand intérêt pour l’application de la réfrigération magnétique. Il est admis que la transition de premier ordre dans ces matériaux présente une hystérésis thermique considérable, les rendant ainsi difficiles à manipuler dans les applications pour les réfrigérateurs fonctionnant de manière cyclique. Beaucoup d'efforts ont été accomplis au cours de ces dernières années pour réduire cette hystérésis, mais les performances obtenues avec ces matériaux massifs ne répondent pas aux exigences d’une réfrigération magnétique efficace. Si les matériaux magnétocaloriques à l’état massif ont été largement étudiés ; l'échelle nanométrique correspondante reste cependant insuffisamment explorée. À cet effet, la nanostructuration, une approche largement bien connue et utilisée pour la mise au point et l’optimisation des relations structure-propriété des matériaux en questions, permet des nouvelles perspectives en matière d’amélioration de leurs caractéristiques magnétiques et magnétocaloriques en modifiant leur taille et leur forme. Pour ce faire, l’étude des propriétés magnétocaloriques des matériaux sous forme de couches minces est centrale pour pouvoir réduire au maximum l’hystérésis thermique, sachant que l’effet magnétocalorique dans les couches minces magnétiques est particulièrement intéressant pour la micro-réfrigération. Dans ce sens, peu d’études ont été menées pour montrer le potentiel des matériaux sous forme de couches minces pour la réfrigération magnétique. De même, les propriétés magnétiques (aimantation de saturation, la variation de l’entropie magnétique et du rapport de refroidissement relatif…) mesurées restent limitées. C’est dans ce cadre que le pèsent travail a été mené en étudiant le gadolinium métallique, en tant que matériau réfrigérant magnétique de référence pour la plupart des prototypes de régénérateur magnétique actif (AMR) sous forme de couche mince. Les propriétés magnétocaloriques (MCE) et électrocaloriques (ECE) des films de gadolinium fabriqués à cette fin (Si/Ta/Gd(100nm)/Pt(3nm)) sont alors mesurées dans le but d'obtenir plus d'informations sur la physique derrière ses intéressantes propriétés électroniques et magnétique en démontrant notamment l'effet magnéto-calorique du film mince Gd par la mesure du transport électrique de la résistance. Ainsi, au cours de cette thèse, les comportements électriques et surtout magnétiques de LaCr2Si2C et de multiferroïques TbMn2O5 sont décrits en utilisant la méthode ab-initio dans le but d'élargir notre compréhension des caractéristiques électroniques, magnétiques et par conséquent magnétocaloriques de ces composés à base de terre rare. L’élaboration et la caractérisation des couches minces pour la réfrigération magnétique, le traitement des données correspondantes ont été effectués conjointement au sein du laboratoire de recherche en science des matériaux avec l’équipe nanomagnétisme et électronique de spin à l’institut Jean Lamour à Nancy et au laboratoire de matière condensée et sciences interdisciplinaires à la faculté des sciences de Rabat
The search for materials with a giant magnetocaloric effect in a massive state and at a temperature close to ambient temperature is of great interest and is mainly obtained by varying the composition of the materials. However, the first-order transition in these materials exhibits considerable thermal hysteresis, making them difficult to handle in applications for refrigerators operating cyclically. Much effort has been made in recent years to reduce this hysteresis, but the performance obtained with these massive materials does not meet the requirements of efficient magnetic refrigeration. Magnetocaloric materials have been largely unexplored on the nanoscale. However, nanostructuring is a well-known and used approach to disrupt the developed structure-property relationships, hence the interest in manufacturing new nanoscale materials. This will improve their magnetic and magnetocaloric characteristics by varying the size and shape. On the other hand, the magnetocaloric effect in magnetic thin layers is particularly interesting for micro-refrigeration. It is therefore important to study the magnetocaloric properties of materials in the form of thin layers in order to eliminate thermal hysteresis. In this sense, few studies have been done to show the potential of thin film materials for magnetic refrigeration and magnetic properties (saturation magnetization, variation of magnetic entropy and relative cooling ratio ...) measured so far limited remains. In this thesis project, we studied metallic gadolinium, which is the preferred choice as a magnetic refrigerant for most prototypes of active magnetic regenerator (AMR) in the form of a thin layer. The magnetocaloric (MCE) and electrocaloric (ECE) properties of the manufactured gadolinium films (Si / Ta / Gd (100 nm) / Pt (3nm)) are measured, in order to obtain more information on the physics behind the interesting electronic and magnetic properties of this material we demonstrate the magneto-caloric effect of the thin film Gd by measuring the electrical transport of the resistance. Thus, during this thesis, the electrical and especially magnetic behaviors of LaCr2Si2C and multiferroics TbMn2O5 are described using the ab-initio method, in order to broaden our understanding of the electronic, magnetic and therefore magnetocaloric characteristics of these compounds based on rare earth. The development of thin layers for magnetic refrigeration was carried out in the materials science research laboratory with the nanomagnetism and spin electronics team at the Jean Lamour Institute in Nancy and the theoretical calculations are made in the material laboratory condensed and interdisciplinary sciences at the Faculty of Sciences of Rabat

Nous avons étudié la dynamique de relaxation de spin des électrons dans des puits quantiques GaAs/AlGaAs élaborés sur substrat d'orientation <111> par spectroscopie de photoluminescence résolue en temps. En appliquant un champ électrique externe d'environ 50 kV/cm le long de l'axe de croissance, nous avons observé une augmentation spectaculaire du temps de relaxation de spin de l'électron qui peut atteindre des valeurs plus grandes que 30 ns. Ceci est le résultat du contrôle électrique du décalage en énergie "spin-orbite" de la bande de conduction qui peut s'annuler lorsque le terme de Rashba compense exactement celui de Dresselhaus. Ceci entraîne une suppression du mécanisme de relaxation de spin de type D'Yakonov-Perel, mécanisme dominant dans les puits quantiques non dopés à des températures supérieures à 50 K. Les mesures effectuées sous champ magnétique externe transverse (configuration Voigt) montrent que les temps de relaxation de spin pour les trois directions de l'espace peuvent être contrôlés simultanément par le champ électrique. Ce contrôle "total" de la relaxation de spin ne peut se produire que pour des puits quantiques élaborés sur une orientation <111>. Nous avons finalement développé un modèle permettant d'interpréter les mesures expérimentales de la dépendance en champ électrique de l'anisotropie de la relaxation de spin dans ces puits quantiques <111>
We have studied the electron spin dynamics in <111>-oriented GaAs/AlGaAs quantum wells grown on <111>-substrate by time-resolved photoluminescence spectroscopy. By applying an external electric field about 50 kV/cm along growth direction, we observed the spectacular increase of electron spin which can attain values greater than 30 ns. This phenomenon comes from the electrical control of spin-orbit interaction in conduction band that make the Rashba term compensate exactly with the Dresselhaus term. The cancellation effect of these two terms results in the suppression of electron spin relaxation induced by D'yakonov-Perelmechanism which is dominant in undoped quantum wells and at the temperatures greater than 50K. The measurement under an external transverse magnetic field (Voigt configuration) demonstrates that the spin relaxation times in three spatial directions are also controlled simultaneously by electric field. The "total" control of electron spin relaxation can only be observed in <111>-oriented quantum wells. Finally, we also develop the model to interpret the experimental measurement of spin relaxation anisotropy depending on electric field in <111>-oriented quantum wells

Nous avons étudié la création, manipulation et détection d’accumulation de spin hors-équilibre dans l’hétérostructure d’oxydes non-magnétique LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO), hôte d’un système d’électron quasi-bidimensionnel (q2DES). Combiné à des expériences d’injection de spin, nous employons l’effet Hanle (à 3 terminaux) pour sonder l’amplitude de l’accumulation de spin dans des jonctions tunnel Co/LAO/STO. Nous observons une large amplification du signal de spin, attribuée à des processus d’effet tunnel séquentiel préservant le spin via des états localisés avec des longs temps de vie de spin. Une importante modulation du signal de spin par effets de champ électrique atteste de la création d’accumulation de spin au sein même du q2DES. Nous avons utilisé la technique de pompage de spin en cavité, induite par résonance ferromagnétique d’une couche de permalloy, pour générer un courant de spin à l’interface LAO/STO, lequel est converti en un large courant de charge au sein du q2DES. Nous l’attribuons à un effet Edelstein inverse, dérivant d’une interaction spin-orbite de type Rashba. Lesquels sont efficacement modulés par effets de champ. Ainsi, nos résultats permettent d’étendre le champ d’intérêt depuis le transport de charge planaire vers l’exploration de phénomènes dépendant du spin dans un canal conducteur prototypique d’oxydes non-magnétique. Nous avons par ailleurs démontré que l’épaisseur critique pour l’observation d’un q2DES à l’interface LAO/STO peut être réduite à une monocouche de LAO en recourant à une variété de couches métalliques. Cela ouvre un nouveau champ d’investigation pour tenter d’identifier les potentiels mécanismes à l’origine de la formation du q2DES
We investigated the generation, manipulation, and detection of non-equilibrium spin accumulation in the nonmagnetic LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO) oxide heterostructure, which is the host of a quasi-two-dimensional electron system (q2DES). In electrical tunneling spin injection experiments, we made use of the (three-terminal) Hanle effect to probe the magnitude of spin accumulation at Co/LAO/STO interfaces. We report on large amplification effects of the spin signal, ascribed to spin-conserving sequential tunneling processes via localized electronic states of enhanced spin lifetimes. A substantial modulation of the spin signal, by electrostatic field-effect, evidences the successful generation of spin accumulation inside the q2DES. We further resorted to ferromagnetic resonance experiments in a cavity to adiabatically pump a spin current from a permalloy layer toward the LAO/STO interface. We find that the generated spin current is converted into a sizeable planar charge current within the q2DES. This is attributed to an inverse Edelstein effect deriving from a Rashba-like spin-orbit interaction, both of which are efficiently modulated by electrostatic field-effect. Hence, our findings expand the general field of interest from planar charge transport to the exploration of spin-dependent phenomena in a prototypical nonmagnetic conducting oxide channel. Additionally, we have also demonstrated that the critical thickness threshold for the onset of a q2DES at LAO/STO interfaces can be reduced to a single unit cell of LAO when resorting to various metal capping layers. It opens up a new field of investigation to tentatively identify the potential mechanisms driving the formation of the q2DES

Les mémoires magnétiques à couple de transfert de spin (STTRAM) sont des mémoires vives non-volatiles et endurantes très prometteuses pour remplacer les mémoires à base de condensateurs. Cependant, pour les technologies actuelles de STTRAM à aimantation planaire ou hors-du-plan, le temps de commutation est limité à 10~ns car le processus de renversement de l'aimantation est stochastique, déclenché par les fluctuations thermiques. Dans l'optique de rendre la commutation déterministe et plus rapide, une approche consiste à ajouter à la jonction tunnel magnétique une autre couche polarisante en spin, avec une aimantation orthogonale à celle de la couche de référence. Nous nous sommes intéressé plus particulièrement aux jonctions tunnels magnétiques planaires avec un polariseur perpendiculaire (à aimantation hors du plan). Le STT du polariseur perpendiculaire amorce le retournement d'aimantation, mais il provoque aussi des oscillations de la résistance de la jonction entre ses valeurs extrêmes. Cette particularité est mise à profit pour la réalisation de nano-oscillateurs (STO). Dans cette thèse, la dynamique d'aimantation du système comprenant une couche libre planaire, une couche de référence planaire et un polariseur perpendiculaire est étudiée, aussi bien expérimentalement que théoriquement (analytiquement et en simulations), dans l'approximation de macrospin. Dans le cas d'une couche libre oscillante sous l'action du STT du polariseur perpendiculaire, une description précise de ces oscillations est présentée, dans laquelle le champ d'anisotropie, le champ appliqué et le STT de la couche de référence planaire sont traités en perturbations. Dans le cas d'une couche libre ferrimagnétique synthétique (SyF), les expressions analytiques des courants critiques et des équations du mouvement sont calculées et comparées aux simulations. Ces résultats sont ensuite utilisés pour réaliser le diagramme de phase du système complet. L'anisotropie uniaxiale joue un role important, ce qui est confirmé par des mesures de retournement en temps réel réalisées sur des échantillons de nano-piliers à base de MgO. L'influence relative des STT provenant de la couche de référence et du polariseur perpendiculaire peut être ajsutée en jouant sur le rapport d'aspect des cellules, ce qui permet d'obtenir un retournement controlé en moins d'une nanoseconde avec une STTRAM
Spin-transfer torque magnetic random-access memory (STTRAM) are very promising non-volatile and enduring memories to replace charged-based RAM. However, in conventional in-plane or out-of-plane STTRAM technologies, the switching time is limited to about 10~ns because the reversal process is stochastic i.e. it is triggered by thermal fluctuations. In order to render the reversal deterministic and faster, an approach consists in adding to the magnetic tunnel junction (MTJ) stack another spin-polarizing layer whose magnetization is orthogonal to that of the MTJ reference layer. We particularly investigated the case where a perpendicular polarizer is added to an in-plane magnetized tunnel junction. The STT from the perpendicular polarizer initiates the reversal, but it also creates oscillations of the resistance between its two extremal values. This behavior is usually interesting to realize STT nano-oscillators (STO). In this thesis, the dynamics of the system comprising an in-plane free layer, an in-plane reference layer and a perpendicular polarizer is studied both experimentally and theoretically (analytically and by simulations) in the framework of the macrospin approximation. For a single layer free layer oscillating due to the STT of the perpendicular polarizer, an accurate description of the oscillations is presented, in which the anisotropy field, the applied field and the in-plane STT are treated as perturbations. In the particular case of a synthetic ferrimagnetic (SyF) free layer, analytical expressions of the critical currents and of the oscillations equation of motion are computed and compared to simulations. These results are used to determine the phase diagram of the complete system. The in-plane anisotropy field is found to play a dramatic role, which is confirmed by experimental data from real-time measurements on MgO-based nano-pillars. It is shown that the cell aspect ratio can be used to tune the relative influence of the STT from the in-plane reference layer and from the out-of-plane polarizer. This allows achieving well controlled sub-nanosecond switching in STTRAM

Afin de répondre aux besoins des futures technologies de stockage magnétique à haute densité, à faible consommation d’énergie et à haut débit, le développement d’une nouvelle méthode de manipulation de l’aimantation avec des temps d’inversion d’aimantation plus courts et une consommation d’énergie plus faible est l’une des tâches urgentes dans le domaine de la spintronique. La technologie laser à impulsions ultracourtes offre une nouvelle façon de manipuler le spin sur une échelle de temps femtoseconde, suscitant un grand intérêt de recherche dans les universités et l’industrie. Deux méthodes de contrôle de l’aimantation par laser, l’interrupteur à corrélation d’hélicoïdalité totale (AO-HDS) et l’interrupteur à corrélation d’hélicoïdalité totale (AO-HIS), ont récemment été découvertes et leurs mécanismes, comportements et applications ont fait l’objet de nombreuses discussions. Cependant, l’origine de ces deux phénomènes reste très controversée et ce sera la tâche principale de cet article. Le mécanisme de l’AO-HDS a été étudié à l’aide d’un empilement multicouche Co/Pt présentant le phénomène AO-HDS. La membrane a été réalisée sur un barreau de Hall en un carré magnétique de 10x10 um^2 et son comportement de commutation a été observé à différentes échelles de temps. La commutation de cette cellule magnétique peut être démontrée par dix impulsions laser successives polarisées circulairement. La dynamique de spin de AO-HDS peut être comprise par thermonucléation de domaine magnétique induite par Gradient thermique et propagation de paroi de domaine. Au cours des dernières années, l’AO-HIS n’a jamais été observé dans d’autres alliages de métaux de transition de terres rares, à l’exception du fait que la terre rare est Gd. Pour étudier les caractéristiques de GD, on a cultivé et étudié une série d’alliages GdRCo (R pour Tb, Dy ou Ho), l’AO-HIS peut être observé lorsque la composition de R est aussi faible que 1,5% au voisinage du point de compensation du ferromagnétique. Les diagrammes d’état décrivant les paramètres clés qui dépendent de la concentration de l’élément et de la dynamique de spin dans divers échantillons ont été étudiés, ce qui donne quelques suggestions sur l’origine de l’AO-HIS et ses applications futures en ingénierie
To meet the future needs of high density, low power consumption, and fast rate of magnetic storage technology, it is one of the urgent tasks in the field of spintronics to develop a new method of magnetization manipulation with shorter magnetization reversal time and lower energy consumption. Ultrashort pulsed laser technology offers a new way to manipulate spins in femtosecond timescale, sparking great research interest in both academia and industry. Two methods of controlling magnetization by laser, all-optical helicity-dependent switching (AO-HDS) and all-optical helicity-independent switching (AO-HIS), are discovered recently and raise numerous discussion on their mechanisms, behaviors and applications. However, the origin of two phenomena is still largely debated, which will be the main task of this thesis. A Co/Pt multilayered stack exhibiting AO-HDS phenomenon is employed to study the mechanism of AO-HDS. The film is fabricated to a 10x10 um^2 magnetic square on a Hall bar and its switching behavior is observed optically and electrically at different timescale. The switching of this magnetic unit can be demonstrated with ten consecutive circularly polarized laser pulses. The spin dynamics of AO-HDS can be understood in terms of the magnetic domain thermal nucleation and domain wall propagation driven bythermal gradient. For the past years, AO-HIS has never been observed in other rare-earth transition-metal alloys except when the rare-earth is Gd. To study the speciality of Gd, a complete series of GdRCo (R represents Tb, Dy or Ho) alloys is grown and investigated, it is demonstrated that AO-HIS can be observed when the composition of R is as low as 1.5% near the compensation point of ferrimagnet. State diagrams describing the key parameters depending on the element concentrations and spin dynamics in various samples are studied, providing some suggestion on the origin of AO-HIS and its engineering application in the future

Alors que la spintronique classique s'est traditionnellement appuyée sur les métaux ferromagnétiques comme générateurs et détecteurs de spin, les effets de couplage spin-orbite permettent désormais de générer et de détecter efficacement des courants de spin à partir de courants de charge dans des architectures exemptes de matériaux ferromagnétiques.Cependant, les systèmes existants capables d'obtenir cette interconversion spin/charge ne possèdent pas le caractère non volatil des matériaux ferromagnétiques. La non volatilité de l'état ferroïque est une condition nécessaire pour le stockage et le traitement de données. Les recherches présentées dans cette thèse visent à développer des systèmes dans lesquels il sera possible de combiner les avantages du couplage spin-orbite de type Rashba (RSOC) pour une interconversion efficace entre les courants de spin et de charge avec une autre famille de systèmes ferroïques, les ferroélectriques. Le RSOC apparaît dans les systèmes dont la symétrie d'inversion est brisée, et est plus fort en présence d'éléments lourds. Les ferroélectriques rompent intrinsèquement la symétrie d'inversion et pourraient donc abriter du RSOC.En prime, la commutation de la polarisation du ferroélectrique via un champ électrique devrait pouvoir changer le signe du RSOC, et ce faisant la polarité avec laquelle le matériau interconvertirait les courants de spin en courant de charge via l'effet Edelstein. De plus, les ferroélectriques peuvent accumuler (ou réduire) de très grandes densités de porteurs dans les matériaux adjacents et ainsi générer des champs électriques à l'interface qui dépendent de la direction de la polarisation du matériau ferroélectrique. En utilisant cet effet, il est donc possible de créer un RSOC interfacial qui devrait également être commutable par l'action d'un champ électrique, permettant ainsi un contrôle électrique et non volatil de l'interconversion spin/charge.Dans le cadre du travail mené durant cette thèse, nous avons conçu et caractérisé deux types d'hétérostructures de couches minces ferroélectriques dans le but d'observer à terme du RSOC commutable : (i) un matériau monophasé, SrBiO₃, dont nous avons prédit qu'il deviendrait ferroélectrique avec un RSOC commutable si il était soumis à une forte contrainte en compression(ii) un système à plusieurs couches combinant un membre de la famille des wurtzites ferroélectriques, le (Al,Sc)N, avec le BiSb, un isolant topologique dont les propriétés d'interconversion spin charge pourraient être modulées à l'aide de la ferroélectricité
While classical spintronics has traditionally relied on ferromagnetic metals as spin generators and spin detectors, spin-orbit effects now make it possible to efficiently generate and detect spin currents from charge currents in architectures free from ferromagnets.However, existing materials able to achieve this spin/charge interconversion do not possess the non-volatile character of ferromagnets required for non-volatile data storage and processing. In the work presented in this thesis, we tried to develop material systems in which it would be possible to combine the advantages of Rashba-type spin-orbit coupling (RSOC) for efficient interconversion between spin and charge currents with another family of ferroic systems, ferroelectrics. RSOC appears in systems with broken inversion symmetry, and is stronger in the presence of heavy elements. Ferroelectrics intrinsically break inversion symmetry and could thus harbour RSOC.As a bonus, switching the polarization of the ferroelectric with an electric field should switch the sign of the RSOC and thus the polarity with which the material would interconvert spin into charge via the Edelstein effect. In addition, ferroelectrics can accumulate or deplete very large carrier densities in adjacent materials and thus generate interfacial electric fields that would depends on the ferroelectric polarization direction. This would result in an interfacial RSOC that should also be tunable, allowing for a non-volatile electrical control of spin/charge interconversion.In the framework of this thesis, we investigated the growth and characterisation of two types of ferroelectric thin film heterostructures which should present switchable RSOC: (i) a single phase material, SrBiO₃, that we predicted to become ferroelectric with switchable RSOC at compressivestrain; (ii) an interface system combining the novel family of ferroelectrics, the wurtzites (Al,Sc)N, with BiSb, a topological insulator whose spin-charge interconversion properties could be modulated through the means of ferroelectricity

Les nano-oscillateurs à transfert de spin sont des composants radiofréquences magnétiques non-linéaires, nanométrique, de faible consommation en énergie et accordables en fréquence. Ce sont aussi potentiellement des candidats prometteurs pour l’élaboration de larges réseaux d’oscillateurs couplés. Ces derniers peuvent être utilisés dans les architectures neuromorphiques qui nécessitent des assemblées très denses d’unités de calcul complexes imitant les neurones biologiques et comportant des connexions ajustables entre elles. L’approche neuromorphique permet de pallier aux limitations des ordinateurs actuels et de diminuer leur consommation en énergie. En effet pour résoudre des tâches cognitives telles que la reconnaissance vocale, le cerveau fonctionne bien plus efficacement en terme d’énergie qu’un ordinateur classique. Au vu du grand nombre de neurone dans le cerveau (100 milliards) une puce neuro-inspirée requière des oscillateurs de très petite taille tels que les nano-oscillateurs à transfert de spin. Récemment, une première démonstration de calcul neuromorphique avec un unique nano-oscillateur à transfert de spin a été établie. Cependant, pour aller au-delà, il faut démontrer le calcul neuromorphique avec plusieurs nano-oscillateurs et pouvoir réaliser l’apprentissage. Une difficulté majeure dans l’apprentissage des réseaux de nano-oscillateurs est qu’il faut ajuster le couplage entre eux. Dans cette thèse, en exploitant l'accordabilité en fréquence des nano-oscillateurs magnétiques, nous avons démontré expérimentalement l'apprentissage des nano-oscillateurs couplés pour classifier des voyelles prononcées avec un taux de reconnaissance de 88%. Afin de réaliser cette tache de classification, nous nous sommes inspirés de la synchronisation des taux d’activation des neurones biologiques et nous avons exploité la synchronisation des nano-oscillateurs magnétiques à des stimuli micro-ondes extérieurs. Les taux de reconnaissances observés sont dus aux fortes accordabilités et couplage intermédiaire des nano-oscillateurs utilisés. Enfin, afin de réaliser des taches plus difficiles nécessitant de larges réseaux de neurones, nous avons démontré numériquement qu’un réseau d’une centaine de nano-oscillateurs magnétiques peut être conçu avec les contraintes standards de nano-fabrication
Spin-torque nano-oscillators are non-linear, nano-scale, low power consumption, tunable magnetic microwave oscillators which are promising candidates for building large networks of coupled oscillators. Those can be used as building blocks for neuromorphic hardware which requires high-density networks of neuron-like complex processing units coupled by tunable connections. The neuromorphic approach allows to overcome the limitation of nowadays computers and to reduce their energy consumption. Indeed, in order to perform cognitive tasks as voice recognition or image recognition, the brain is much more efficient in terms of energy consumption. Due to the large number of required neurons (100 billions), a neuromorphic chip requires very small oscillators such as spin-torque nano-oscillators to emulate neurons. Recently a first demonstration of neuromorphic computing with a single spin-torque nano-oscillator was established, allowing spoken digit recognition with state of the art performance. However, to realize more complex cognitive tasks, it is still necessary to demonstrate a very important property of neural networks: learning an iterative process through which a neural network can be trained using an initial fraction of the inputs and then adjusting internal parameters to improve its recognition or classification performance. One difficulty is that training networks of coupled nano-oscillators requires tuning the coupling between them. Here, through the high frequency tunability of spin-torque nano-oscillators, we demonstrate experimentally the learning ability of coupled nano-oscillators to classify spoken vowels with a recognition rate of 88%. To realize this classification task, we took inspiration from the synchronization of rhythmic activity of biological neurons and we leveraged the synchronization of spin-torque nano-oscillators to external microwave stimuli. The high experimental recognition rates stem from the weak-coupling regime and the high tunability of spin-torque nano-oscillators. Finally, in order to realize more difficult cognitive tasks requiring large neural networks, we show numerically that arrays of hundreds of spin-torque nano-oscillators can be designed with the constraints of standard nano-fabrication techniques

Nous avons étudié la création, manipulation et détection d’accumulation de spin hors-équilibre dans l’hétérostructure d’oxydes non-magnétique LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO), hôte d’un système d’électron quasi-bidimensionnel (q2DES). Combiné à des expériences d’injection de spin, nous employons l’effet Hanle (à 3 terminaux) pour sonder l’amplitude de l’accumulation de spin dans des jonctions tunnel Co/LAO/STO. Nous observons une large amplification du signal de spin, attribuée à des processus d’effet tunnel séquentiel préservant le spin via des états localisés avec des longs temps de vie de spin. Une importante modulation du signal de spin par effets de champ électrique atteste de la création d’accumulation de spin au sein même du q2DES. Nous avons utilisé la technique de pompage de spin en cavité, induite par résonance ferromagnétique d’une couche de permalloy, pour générer un courant de spin à l’interface LAO/STO, lequel est converti en un large courant de charge au sein du q2DES. Nous l’attribuons à un effet Edelstein inverse, dérivant d’une interaction spin-orbite de type Rashba. Lesquels sont efficacement modulés par effets de champ. Ainsi, nos résultats permettent d’étendre le champ d’intérêt depuis le transport de charge planaire vers l’exploration de phénomènes dépendant du spin dans un canal conducteur prototypique d’oxydes non-magnétique. Nous avons par ailleurs démontré que l’épaisseur critique pour l’observation d’un q2DES à l’interface LAO/STO peut être réduite à une monocouche de LAO en recourant à une variété de couches métalliques. Cela ouvre un nouveau champ d’investigation pour tenter d’identifier les potentiels mécanismes à l’origine de la formation du q2DES
We investigated the generation, manipulation, and detection of non-equilibrium spin accumulation in the nonmagnetic LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO) oxide heterostructure, which is the host of a quasi-two-dimensional electron system (q2DES). In electrical tunneling spin injection experiments, we made use of the (three-terminal) Hanle effect to probe the magnitude of spin accumulation at Co/LAO/STO interfaces. We report on large amplification effects of the spin signal, ascribed to spin-conserving sequential tunneling processes via localized electronic states of enhanced spin lifetimes. A substantial modulation of the spin signal, by electrostatic field-effect, evidences the successful generation of spin accumulation inside the q2DES. We further resorted to ferromagnetic resonance experiments in a cavity to adiabatically pump a spin current from a permalloy layer toward the LAO/STO interface. We find that the generated spin current is converted into a sizeable planar charge current within the q2DES. This is attributed to an inverse Edelstein effect deriving from a Rashba-like spin-orbit interaction, both of which are efficiently modulated by electrostatic field-effect. Hence, our findings expand the general field of interest from planar charge transport to the exploration of spin-dependent phenomena in a prototypical nonmagnetic conducting oxide channel. Additionally, we have also demonstrated that the critical thickness threshold for the onset of a q2DES at LAO/STO interfaces can be reduced to a single unit cell of LAO when resorting to various metal capping layers. It opens up a new field of investigation to tentatively identify the potential mechanisms driving the formation of the q2DES

L’étude de l’impact des défauts sur les propriétés électriques des semi-conducteurs a joué un rôle crucial dans la révolution des technologies de l’information dans le milieu du 20ème siècle. Jusqu’ici, la course à la miniaturisation a permis de répondre à la demande croissante en termes de puissance de calcul. Cependant, cette stratégie est vouée à rencontrer des limites physiques qu’il ne sera pas possible de surpasser, c’est pourquoi de nouvelles approches sont nécessaire. Dans ce nouveau paradigme de recherche, les dispositifs électroniques à base d’oxydes sont des candidats prometteurs afin de réaliser de nouveaux dispositifs multifonctionnels. L’importance des défauts sur les propriétés nominale des oxydes n’est pas autant reconnue que dans le domaine des semi-conducteurs. Notre projet de recherche tourne autour de deux objectifs principaux, le premier a pour but d’identifier explicitement l’impact de défauts spécifiques sur les propriétés électrique de dispositifs à base d’oxydes. Le second a pour but de tirer avantage des propriétés induites pour les défauts pour des applications optoélectroniques
The study of the impact of defects on the electrical properties of semiconductors played a crucial role in the revolution of information technologies in the middle of the 20th century. Up to now, the race to miniaturization allowed to meet the increasing demand in terms of processing power. However, this strategy is predicted to encounter physical limits impossible to overcome and new approaches are necessary. Within this new research paradigm, oxide based electronic devices are promising candidates to fabricate new multifunctional devices. The importance of defects on the nominal properties of oxides is not acknowledged as much as it is in the field of semiconductors. Our research project revolved around two primary objectives, the first one aimed to explicitly identify the impact of specific defects on the properties of oxide-based electronic devices. The second one aimed to actually take advantage of properties induced by defects for optoelectronic applications

Dans le cadre de l’étude des phénomènes magnétiques et de la spintronique qui sont présents aux échelles nanoscopiques nous avons étudié différents aspects des structures asymétriques de Pt/Co/AlOx. L’un des objectifs de cette thèse est le contrôle de l’oxydation et des propriétés magnétiques de ces multicouches. Nous avons combiné les mesures de structures (réflexion de Rayon-X), transports (Effet Hall anormal), et magnétiques (VSM-SQUID) afin de déterminer les rôles des effets magnétiques et d’interfaces. Un objectif était d’analyser le rôle de quelques monocouches (MCs) de CoO (qui peut se former lors de la sur oxydation de l’Al) sur les propriétés de la multicouche. Nous avons utilisé une technique de déposition avec un gradient d’épaisseur pour contrôler l’oxydation à l’échelle nanométrique. Nous avons établis que quelques monocouches (MCs) de CoO a un impact sur l’anisotropie de a multicouche. Pour approfondir l’effet de la couche de CoO, nous avons construit des bicouches ultrafines de Co(0.6nm)/CoO(0.6nm). Nous avons effectué des mesures refroidi sur champ sur ce système et trouvé un fort effet de couplage d'échange. Ces résultats indiquent que la couche CoO garde une forte anisotropie même en dans la limite des monocouches et permet de réfuter certains modèles sur l’effet d’échange bias et indique que les couches, couramment négligé, de CoO doivent être prises en considération dans le bilan énergétiques du système. Nous avons construits un appareil de mesure perpendiculaire de la magnétorésistance tunnel anisotrope (TAMR) à partir de la structure Pt/Co/AlOx. La TAMR est un effet de spintronique relativement récent dans lequel la rotation d’aimantation dans une électrode magnétique (combiné avec un couplage spin-orbite) peut entrainer un changement de la probabilité de l’effet tunnel, ce qui se manifeste comme un effet de magnétorésistance. Nous avons démontré qu’un contrôle précis de l’état d’oxydation est essentiel pour l’effet TAMR. La forte anisotropie magnétique induite nous permet d’atteindre des valeurs de TAMR plus grande comparée à celle des structures Pt/Co/AlOx
In the context of studying magnetic and spintronics phenomena occurring at the nanoscale, we investigated several aspects of Pt/Co/AlOx asymmetric structures. One of the objectives of this thesis was the control of the oxidation and the tailoring of the magnetic properties of these multilayers. We combined structural (X-Ray Reflectivity), transport (Anomalous Hall Effect) and magnetic measurements (VSM-SQUID), to study the interplay of magnetic and interfacial effects. One objective was to analyze the role that few monolayers (MLs) of CoO (which can form when overoxidizing the Al layer), could have on the properties of the stack. We used a wedge deposition techniques to control the oxidation on a subnanometer scale. We established that few MLs of CoO largely affect the total anisotropy of the stack. To further investigate the impact of the CoO, we engineered ultrathin Co(0.6nm)/CoO(0.6nm) bilayers. We performed field cooled measurements on this system and we found a large exchange bias anisotropy. These results indicate that the CoO keeps a large anisotropy even in the ML regime, help to rule out some of the models proposed to explain the exchange bias effect and imply that the usually neglected CoO presence must be considered in the energy balance of the system. We build perpendicular Tunneling Anisotropic MagnetoResistance (TAMR) devices based on the Pt/Co/AlOx structure. The TAMR is a relatively new spintronics effect in which the rotation of the magnetization in a single magnetic electrode (combined with the Spin-Orbit Coupling) can cause a change of the tunnel probability, which manifests as a magnetoresistance effect. We demonstrated that a careful control of the interface oxidation is crucial for the TAMR effect. The large induced magnetic anisotropy allowed us to achieve enhanced TAMR values compared to similar Pt/Co/AlOx structures

En utilisant le code VASP, plusieurs calculs de premier principe ont été effectués pour étudier les monocouches métallo-organiques sans et avec substrats métalliques, ces calculs reposent sur la théorie de la fonctionnelle de la densité polarisée en spin (DFT) avec l’approximation en gradient généralisée (SGGA) résolue en spin pour le potentiel d’échange et de corrélation et les pseudo-potentiels d’onde plane augmentée (PAW). En raison des problèmes bien connus de la DFT standard dans la description de systèmes fortement corrélés, nous utilisons SGGA + U avec un traitement explicite de la corrélation d’électrons forts dans la couche d incomplètement remplie des métaux de transition. Nous étudions les polymères de métaux de transition (TM) avec des molécules de quinone zwitterionique (ZQ) sous forme de chaînes unidimensionnelles (1D), d’arrangements bidimensionnels (2D) ou adsorbés sur des substrats métalliques. A partir des calculs ab-initio, nous prévoyons que les chaînes de polymères Fe-ZQ sont des composés à jonction de spin unidimensionnels. Les calculs déterminent les positions atomiques, les couplages magnétiques et la structure électronique. Nous étudions la structure électronique et magnétique d'un arrangement bidimensionnel (2D) récemment synthétisé de chaînes de polymères basées sur des atomes de Fe et des quinones zwitterioniques sur différents substrats métalliques (Au(110), Ag(111), Cu(110) et Cu(111)). De plus, toutes les séries de chaînes 3d TM-ZQ ont été étudiées, ainsi que de nombreuses 4d et 5d TM, une chaîne de ZQ avec Fe et V qui s’alternent montrent également des propriétés prometteuses
Using the VASP code (Vienna Ab initio Simulation Package) several first principle calculations have been performed to study metal-organic monolayers as free-standing layers and on metallic substrates. The first principles calculations are based on spin-polarized density functional theory (DFT) with the spin polarized gradient approximation with Hubbard term U (SGGA+U) with explicit treatment of the strong electron correlation in the incompletely filled d-shell of the transition metal ions. We study polymers of transition metals (TM) with zwitterionic quinone (ZQ) molecules as one dimensional (1D) chains, two-dimensional (2D) arrangements, or adsorbed on metallic substrates. From the ab-initio calculations we predict the Fe-ZQ zwitterionic quinoidal polymer chains to be one-dimensional spin cross-over compounds. The calculations determine the atomic positions, the magnetic couplings and the electronic structure. We investigate the electronic and magnetic structure of a recently synthesized two-dimensional (2D) arrangement of polymer chains based on Fe atoms and zwitterionic quinone on different metallic substrates (Au(110), Ag(111), Cu(110) and Cu(111)). The adsorption of the Fe atoms and zwitterionic quinone on the surfaces was studied via SGGA+U and the free-standing isolated polymer chain, the 2D arrangement and the adsorbed polymers have been calculated. Furthermore, all the series of 3d TM-ZQ chains has been studied, as well as many 4d and 5d TM. Promising properties show also alternating chains of FeV-ZQ

L’étude présentée dans ce manuscrit s’inscrit dans le domaine du magnétisme de surface, qui a connu de grands développements ces dernières années grâce au microscope à effet tunnel (STM). Elle a pour but de montrer qu’une molécule simple, le nickelocène [Ni(C5H5)2], peut être attachée au sommet d’une pointe STM afin de produire une pointe-sonde magnétique, qui, dans le cadre de l’imagerie magnétique, présente des avantages indéniables comparés à des pointes conventionnelles. À la différence d’autres systèmes moléculaires étudiés avec le STM, nous montrons que les propriétés magnétiques du nickelocène en phase gazeuse sont préservées en présence d’un métal, même lorsque la molécule est attachée au sommet d’une pointe STM. Nous présentons trois résultats marquants avec cette pointe-sonde moléculaire: 1) Nous montrons que l’on peut contrôler le spin du nickelocène, activant à souhait un effet Kondo ; 2) Nous produisons à l’aide du courant tunnel des excitations entre les états de spin du nickelocène, que nous pouvons aisément identifier au travers de la conductance moléculaire. Ces états sont sensibles à toute perturbation magnétique extérieure au nickelocène; 3) Au travers de ces excitations, nous sondons alors le magnétisme de surface. Nous montrons qu’en couplant magnétiquement la pointe-sonde moléculaire avec des atomes, soit isolés soit dans une surface ferromagnétique, nous pouvons mesurer leur polarisation de spin, ainsi que le couplage d’échange nickelocène-atome. Ce dernier permet d’obtenir un contraste magnétique en imagerie STM à l’échelle atomique
The study presented in this manuscript is part of the field of surface magnetism, which has undergone major developments in recent years thanks to the scanning tunneling microscope (STM). It aims to show that a single molecule, nickelocene [Ni(C5H5)2], can be attached to the tip of a STM to produce a magnetic probe-tip, which, in the context of magnetic imaging, has undeniable advantages compared to conventional tips. Unlike other molecular systems studied with STM, we show that the magnetic properties of nickelocene in the gas phase are preserved in the presence of a metal, even when the molecule is attached to the tip of a STM. We present three remarkable results with this molecular probe-tip: 1) We show that we can control the spin of nickelocene, activating at will a Kondo effect; 2) We monitor the spin states of nickelocene by producing electrically-driven excitations, which we can easily identify through the molecular conductance. These states are sensitive to the magnetic environment surrounding nickelocene; 3) We use these states to probe surface magnetism. We show that by magnetically coupling the molecular probe tip with single atoms, either isolated or in a ferromagnetic surface, we can measure their spin polarization, as well as the nickelocene-atom exchange coupling. By monitoring this coupling it is possible to obtain a magnetic contrast in the STM images with atomic-scale resolution

Récemment, les isolants topologiques (TI) ont attiré beaucoup d'attention en raison de leurs propriétés prometteuses potentiellement utiles pour les technologies émergentes, telles que la mémoire MRAM. En effet, les systèmes TI/ferromagnétiques (FM) peuvent réduire considérablement le courant d'écriture en utilisant le renversement par couple spin-orbite (SOT) comme méthode d'écriture. Cet avantage découle de l'utilisation des états de surface topologiques polarisés en spin des TI. Dans ce travail, notre objectif était de faire croître des hétérostructures TI/FM par épitaxie par jets moléculaires (MBE), de réaliser une caractérisation complète des propriétés structurelles, magnétiques et électroniques, et d'étudier leurs propriétés de conversion spin-charge. Nous avons développé une hétérostructure Bi ₁₋ ₓSbₓ (TI)/ Mnₓ Ga₁₋ₓ (FM)//GaAs(001) de haute qualité par MBE, malgré la différence de symétrie cristalline. Les films minces FM de MnxGa1-x présentent une anisotropie magnétique perpendiculaire, un champ coercitif faible, une température de Curie élevée, un cycle d'hystérésis carré et une résistivité suffisamment élevée. Cela garantit que la majorité du courant circule à travers la couche Bi ₁₋ ₓSbₓ pendant les expériences SOT. Les mesures SOT suggèrent que les états de volume de Bi ₁₋ ₓSbₓ contribuent principalement aux propriétés de transport. Cependant, nous avons démontré la présence d'états de surface topologiques par ARPES. Ainsi, les états de volume et de surface peuvent coexister. De plus, les résultats préliminaires de la spectroscopie terahertz ont montré une conversion efficace du spin en charge dans la bicouche étudiée, démontrant un potentiel prometteur. En conséquence, nos résultats indiquent que Bi ₁₋ ₓSbₓ présente un potentiel significatif pour les dispositifs spintroniques
Recently, topological insulators (TI) have attracted much attention with their promising prop-erties potentially useful for the emerging memory technologies, as magnetic random access memory (MRAM). Indeed, TI/ferromagnetic (FM) systems may drastically reduce the writing current using the spin-orbit torque (SOT) switching as a writing method. This advantage stems from the utilization of the spin-polarized topological surface states of the TIs. In this work, we were aiming to grow TI/FM bilayer heterostructures by molecular beam epitaxy (MBE), to perfrom comprehensive structural, magnetic and electronic characterization, and to study their charge-to-spin interconversion properties.We developped a high-quality Bi ₁₋ ₓSbₓ (TI)/ Mnₓ Ga₁₋ₓ (FM)//GaAs(001) bilayer heterostrucure by MBE, despite the difference in crystal symmetries. The FM Mnₓ Ga₁₋ₓ thin films exhibit perpendicular magnetic anisotropy, low coercive field, high Curie temperature, square hysteresis cycle, and sufficiently high resistivity. This ensured that a major portion of the electrical current flows through the Bi ₁₋ ₓSbₓ layer during the SOT experiments. The SOT measurements suggest that bulk states of Bi ₁₋ ₓSbₓ predominantly contributed to the transport properties. However, we demostrated the presence of topological surface states with ARPES. So the bulk and surface states may coexist. Additionally, the preliminary results of terahertz spectroscopy showed the efficient spin-to-charge conversion in the studied bilayer, showing promising potential. Consequently, our findings indicate that Bi ₁₋ ₓSbₓ holds significant promise for spintronic devices

Alors que le nœud critique des circuits intégrés (CI) entre dans la phase 1 nm, les matériaux tridimensionnels traditionnels ne peuvent pas conserver leurs propriétés physiques d'origine et ne peuvent donc pas répondre aux besoins des processus de fabrication des circuits intégrés. Parallèlement, la diminution de la largeur des lignes entraîne également une augmentation inévitable de la consommation d'énergie statique. Par conséquent, la recherche de nouveaux matériaux et de nouvelles technologies pour briser le « mur de taille » et le « mur de puissance » est devenue une direction cruciale dans l'industrie des circuits intégrés. En tant que nouveau membre de la famille des matériaux bidimensionnels (2D), les aimants 2D peuvent maintenir leur ordre magnétique à longue portée à l'échelle atomique avec leurs propriétés physiques facilement contrôlées par des stimuli externes, ce qui constitue une plate-forme idéale pour la haute densité et les dispositifs spintroniques de faible puissance. Cependant, en raison de l'effet dimensionnel, le magnétisme 2D ne peut pas exister à haute température. Bien que plusieurs méthodes puissent améliorer la température de Curie (Tc) des aimants 2D (comme le dopage, l'intercalation ionique ou le pompage laser), elles sont loin d'être faciles à contrôler et à haut rendement. Plus important encore, la méthode de préparation largement utilisée par exfoliation mécanique abandonne le mérite de l'effet interfacial 2D, qui s'est avéré être une approche importante pour une manipulation magnétique 2D efficace. Par conséquent, l'étude de l'effet interfacial dans les aimants 2D épitaxiaux est considérée comme un domaine clé pour obtenir un ordre ferromagnétique 2D stable, à grande échelle, à haute Tc, facile à contrôler. L'isolant topologique (TI) est un autre matériau 2D avec un fort couplage spin-orbital. Les états de surface protégés par la topologie ont fourni à TI de nombreux effets fascinants liés au spin, tels que le verrouillage de l'impulsion de spin, l'effet d'échange de spin, etc., ce qui fait de ce matériau un candidat potentiel pour fabriquer des dispositifs spintroniques efficaces. De plus, le TI peut être intégré à des aimants 2D pour former une hétérostructure 2D, dans laquelle non seulement le magnétisme peut être amélioré via l'effet d'interface, mais également les propriétés liées au spin de l'hétérostructure peuvent être manipulées grâce aux avantages de ces aimants
With the critical node of integrated circuits (IC) entering the 1 nm stage, traditional three-dimensional materials cannot maintain their original physical properties, and thus cannot meet the needs of IC manufacturing processes. Meanwhile, the shrinking line width also introduces an inevitable increase in static power consumption. Therefore, researching new materials and new technologies to break through the "Size Wall" and "Power Wall" has become a crucial direction in the IC industry. As a new member of the two-dimensional (2D) material family, the 2D magnets can maintain its long-range magnetic order at the atomic scale with its physical properties easily controlled by external stimuli, which provides an ideal platform for the high-density and low-power spintronic devices. However, due to the dimensional effect, 2D magnetism cannot exist at high temperatures. Although several methods can enhance the Curie temperature (Tc) of 2D magnets (such as doping, ion intercalation, or laser pumping), they are far from easy-controllability and high-efficiency. More importantly, the widely-used preparation method via mechanical exfoliation abandons the merit of 2D interfacial effect, which was proved to be an important approach to efficient 2D magnetic manipulation. Therefore, studying the interfacial effect in epitaxial 2D magnets is regarded as a key field to achieving large-scale, high-Tc, easy-controlling, and stable 2D ferromagnetic order. Topological insulator (TI) is another 2D material with strong spin-orbital coupling. The topology-protected surface states provided TI with numerous fascinates spin-related effects, such as spin-momentum locking, spin exchange effect, etc., which makes this material a potential candidate to fabricate effective spintronic devices. In addition, the TI can be integrated with 2D magnets to form a 2D heterostructure, in which not only the magnetism can be enhanced via the interfacial effect, but also the spin-related properties of the heterostructure can be manipulated due to the advantages of these two materials

We have studied by STM, SQUID, X-ray reflectivity, X-ray diffraction, optical absorption and XAS Fe(phen)2(NCS)2 and Fe{[3,5-dimethylpyrazolyl]3BH}2 samples deposited by thermal evaporation on Cu(100), Co(100) and SiO2 substrates, and compared with results on powder samples. We have confirmed the existence of the soft X-ray induced excited spin state trapping (SOXIESST), and investigated its properties, in particular dynamic aspects. The effect is sensitive to the intensity and the structure of the applied X-ray beam, and is non-resonant. We suggest that its efficiency is also governed by metal-ligand charge transfer states (MLCT). The study of single molecules has revealed that they could be switched by voltage pulses, and by this way building memristive devices, but only if the influence of the substrate is sufficiently reduced. We have then investigated thin films with the help from a simple thermodynamic model, and evidenced that the cooperativity was reduced and the transition temperature is modified (higher for Fe-phen, and lower for Fe-pyrz). Finally, we use these results to build multilayer vertical devices Au/Fe-phen/Au, and its electrical properties depends, according to our preliminary results, on the external stimuli (temperature, magnetic field). Notably, they present a "diode" effect at the spin transition.