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Dans cette thèse, nous avons étudié les propriétés optiques de boîtes quantiques InAs/GaAs contenues dans un fil photonique. Des résultats antérieurs à cette thèse ont montré que ces fils photoniques permettent d’extraire les photons avec une efficacité très élevée.Le premier résultat original de ce travail est l’observation de la dérive temporelle de la raie d’émission de la photoluminescence d’une boîte quantique. Cet effet a été attribué à la lente modification de la charge de surface du fil due à l’absorption des molécules d’oxygène présentes dans le vide résiduel du cryostat. Nous avons montré qu’une fine couche de Si3N4 permettait de supprimer cette dérive. La dérive temporelle pouvant être différente pour différentes boites quantiques, nous avons pu tirer partie de cet effet pour mettre en résonance deux boites quantiques contenues dans le même fil.Le deuxième résultat original est la mise en évidence de la modification de l’énergie d’émission d’une boîte quantique soumise à une contrainte mécanique induite par la vibration du fil. Nous avons observé que le spectre de la raie d’émission d’une boîte quantique s’élargit considérablement lorsque le fil est mécaniquement excité à sa fréquence de résonance. A l’aide d’une illumination stroboscopique synchronisée avec l’excitation mécanique, nous avons pu reconstruire l’évolution du spectre d’une boîte quantique au cours d’une période de la vibration mécanique. L’amplitude de l’oscillation spectrale de la raie de luminescence dépend de la position de la boîte dans le fil à cause d’un très fort gradient de contrainte. En utilisant deux modes d’oscillation mécanique de polarisations linéaires et orthogonales, nous pouvons extraire une cartographie complète de la position des boîtes quantiques à l’intérieur du fil. Enfin, grâce à ce gradient, on peut, dans certains cas, trouver une position du fil pour laquelle deux boites quantiques peuvent être amenées en résonance<br>In the framework of this thesis, single InAs/GaAs quantum dot devices were studied by optical means. Starting with a general description of self-assembled InAs QDs, two types of single QD devices were presented. The first approach was a tapered GaAs photonic wire embedding single InAs QDs whose efficiency as a single photon source was previously shown to be 90%. We investigated several optical properties of the single QDs. The charged and neutral states of the QD were identified and selectively excited using quasi-resonant excitation.The first original result of this thesis is the observation of a continuous temporal blue-drift of the QD emission energy. We attributed this blue drift to oxygen adsorption onto the sidewall of the wire, which modified the surface charge and hence the electric field seen by the QD. Moreover, we demonstrated that a proper coating of the GaAs photonic nanowire surface suppressed the drift. The temperature effect on this phenomenon revealed an adsorption peak around 20K, which corresponds to the adsorption of oxygen on GaAs. This observation is in good agreement with previous temperature studies with a tapered photonic wire. This was the first study of the spectral stability of photonic wires embedding QDs, crucial for resonant quantum optics experiments. As an alternative, we took advantage of this temporal drift to tune QD emission energies. In a controlled way, we tuned into resonance two different QDs which were embedded in the same photonic nanowire. In the last part of this work, we studied the influence of the stress on single QDs contained in a trumpet-like GaAs photonic wire. The main effect of stress is to shift the luminescence lines of a QD. We applied the stress by exciting mechanical vibration modes of the wire. When the wire is driven at its the mechanical resonance the time-integrated photoluminescence spectrum is broaden up to 1 meV owing to the oscillating stress, The measured spectral modulation is a first signature of strain-mediated coupling between a mechanical resonator and embedded QD single light emitter. With a stroboscopic technique, we isolated a certain phase of the oscillating wire and thereby selected a value of QD emission energies. As a highlight of our study, we managed to bring two different QDs contained in the same wire into resonance by controlling their relative phase. In addition, we could extract the 2D spatial positioning of embedded QDs from the spectral shifts observed for two orthogonal mechanical polarizations.. The investigation of the strain-mediated tuning of QDs can, therefore, be an effective tool to explore the QD positions without destroying the sample

Les nanocristaux de semi-conducteurs présentent des propriétés optiques et électroniques remarquables en raison du confinement quantique de leurs porteurs de charge, ce qui les rend avantageux pour diverses applications en optoélectronique, dans les dispositifs émetteurs de lumière et dans les technologies basées sur le spin. La compréhension de la physique de l’exciton de bord de bande, dont la recombinaison est à l’origine de leur photoluminescence, est cruciale pour le développement de ces applications. Cette thèse porte sur l’étude expérimentale des propriétés optiques des nanocristaux de phosphure d’indium et de pérovskites d’halogénure de plomb. En utilisant une méthode de spectroscopie de magnéto-photoluminescence sur des nanocristaux uniques à basse température, nous révélons des empreintes spectrales très sensibles à la morphologie des nanocristaux et élucidons la structure fine de l’exciton de bord de bande et les énergies de liaison des complexes de charge. Dans les nanocristauxd’InP/ZnS/ZnSe, l’évolution des spectres et des déclins de luminescence sous champ magnétique montrent l’existence d’un niveau d’exciton noir situé à moins d’un millielectronvolt en dessous du triplet brillant de l’exciton, résultats étayés par un modèle tenant compte de l’anisotropie de forme du coeur d’InP. Dans les pérovskites d’halogénure de plomb, nous démontrons que l’état fondamental de l’exciton est noir et se situe plusieurs millielectronvolts en dessous des sous-niveaux d’exciton brillants les plus bas, résolvant ainsi le débat sur l’ordre des niveaux brillants et noirs de l’exciton dans ces matériaux. En combinant nos résultats avec des mesures spectroscopiques sur divers composés de nanocristaux de pérovskite, nous établissons des lois d’échelle universelles qui relient l’éclatement de la structure fine de l’exciton et les énergies de liaison du trion et du biexciton à l’énergie de l’exciton de bord de bande dans les nanostructures de pérovskite d’halogénure de plomb, quelle que soit leur composition chimique. Enfin, des analyses préliminaires de spectroscopie sur des nano-bâtonnets de pérovskite avec un grand rapport d’aspect suggèrent leur potentiel en tant qu’émetteurs de lumière quantique grâce à leur émission composée d’une raie unique<br>Semiconductor nanocrystals exhibit outstanding optical and electronic properties due to the quantum confinement of their charge carriers, making them valuable for various applications in optoelectronics, light-emitting devices, and spin-based technologies. Understanding the physics of the band-edge exciton, whose recombination is at the origin of their photoluminescence, is crucial for developing these applications. This thesis focuses on the experimental study of the optical properties of indium phosphide and lead halide perovskites nanocrystals. Using magneto-photoluminescence spectroscopy onsingle nanocrystals at low temperatures, we reveal spectral fingerprints highly sensitive to nanocrystal morphologies and elucidate the entire band-edge exciton fine structure and charge-complex binding energies. In InP/ZnS/ZnSe nanocrystals, the evolution of photoluminescence spectra and decays under magnetic fields show evidence for a ground dark exciton level lying less than a millielectronvolt below the bright exciton triplet, findings supported by a model accounting for the shape anisotropy of the InPcore. In lead halide perovskites, we demonstrate that the ground exciton state is dark and lies several millielectronvolts below the lowest bright exciton sublevels, settling the debate on the bright-dark exciton level ordering in these materials. Combining our results with spectroscopic measurements on various perovskite nanocrystal compounds, we establish universal scaling laws relating exciton fine structure splitting, trion and biexciton binding energies to the band-edge exciton energy in lead-halide perovskitenanostructures, regardless of their chemical composition. Lastly, preliminary spectroscopy analyses on perovskite nanorods with a high aspect ratio suggest their potential as candidates for quantum light emitters due to their characteristic single emission line

Le travail proposé dans cette thèse est basé sur des expérience de corrélation de photons faites sur un émetteur de photon unique semi conducteur: une boite quantique de CdSe dans un nanofil de ZnSe. La première démonstration d'émission de photons unique d'une boite quantique épitaxiée à température ambiante y est présentée. Pour expliquer ce résultat, nous avons étudie expérimentalement et théoriquement l'efficacité de couplage exciton-phonon et ses conséquences sur l'intensité de l'exciton avec la température. Nous présentons également des résultats optiques portant sur la robustesse de cette structure à haute température. La technique de corrélation de photons est également appliquée sur des boites quantiques chargées. la présence du exciton chargé nous a permis de sondé la structure fine du trio excité, de décrire ses processus de relaxations et d'obtenir une mesure direct du temps de spin flip du trou sur l'état p. Des indication sont également données sur la nature possible du dopage. Nous avons aussi étudié la diffusion spectrale de l'émetteur causée par les fluctuations électroniques de son environnement. Par un travail théorique nous montrons comment interpréter l'effet de l'élargissement phonon de la raie homogène, (processus poissonien) combiné avec l'effet de la diffusion spectral (processus markovien) sur la fonction de corrélation de la demi-raie. Grâce à l'expérience, nous concluons sur la statistique de l'énergie d'émission de l'émetteur à haute température. Nous appliquons cette théorie sur les nanofils et interprétons les dépendances en température et en puissance des fluctuations de l'environnement grâce au modèle de Kubo-Anderson.

Depuis plus d'une décennie, on sait faire croître des boîtes quantiques InGaAs/GaAs (BQs) dopées avec un seul atome magnétique tel que Mn. Cette avancée a permis d'étudier l'interaction d'échange sp-d à l'échelle microscopique. Dans le contexte des technologies quantiques, ces BQs dopées au Mn présentent une structure de niveaux et des règles de sélection optique d'un grand intérêt pour la mise en œuvre de protocoles quantiques basés sur l'intrication spin-photon. La réalisation d'une spectroscopie optique cohérente de ces QDs est la première étape vers leur application possible dans ce domaine. Jusque-là, les BQs InGaAs dopées au Mn dans un état de charge bien défini n'avaient été étudiées que sous excitation non résonnante par micro-photoluminescence (µ-PL). Pour exciter ces BQs de manière résonante, nous avons d'abord mis au point un microscope confocal à champ sombre basé sur le rejet du laser résonant réfléchi dans une configuration à polarisation croisée. Bien que nous ayons obtenu une extinction proche de l'état de l'art, la réalisation d'une véritable expérience de fluorescence par résonance s'est avérée difficile. En raison de diffusion spectrale élevée dans notre échantillon, le signal PL s'est avéré bien trop faible par rapport bruit de grenaille du laser réfléchi. Pour contourner ce problème, nous avons mis en œuvre une expérience de diffusion Raman résonante basée sur des transitions spécifiques de type Λ, ce qui nous a permis d'enregistrer le signal PL à une longueur d'onde différente de celle du laser résonnant, tout en donnant accès à l'étude de la cohérence des états de spin excités. Nous avons d'abord appliqué cette technique pour étudier le cas d'un dopant Mn passivé par un atome d'hydrogène H. Dans les matériaux III-V, le Mn agit comme un accepteur peu profond. La passivation à l'hydrogène vise à empêcher la formation de cet état accepteur en liant l'un des atomes d'As voisins du Mn à un atome d'H. La signature optique résultante observée dans le spectre PL standard a révélé des motifs complexes notamment en champ magnétique. Pour interpréter ces résultats, nous avons développé un modèle théorique traitant le dopant Mn compensé comme un système de spin 5/2 sous forte contrainte uni-axiale, donnant lieu à une structure de niveaux qui a pu être confirmée par nos mesures de spectroscopie résonante. Incidemment, l'accord de notre modèle avec les résultats expérimentaux a nécessité de considérer une interaction d'échange ferromagnétique trou-Mn, contrairement à l'échange anti-ferromagnétique typique dans les BQs II-VI et III-V. Nous nous sommes ensuite concentrés sur la spectroscopie de cohérence de BQs InGaAs dopées avec 1 Mn non passivé, afin d'étudier la cohérence entre différents états de spin. Nous avons d'abord utilisé un seul laser accordable pour scanner de manière résonnante les transitions d'un système en V, tout en mesurant la fluorescence due à la diffusion Raman résonnante vers un état spectateur. Les doublets d'Autler-Townes ont été résolues avec succès à puissance laser élevée, malgré l'élargissement inhomogène considérable des transitions optiques, ce qui a permis de mesurer les dipôles optiques. Pour décrire ce système, nous avons utilisé un modèle théorique basé sur les équations de Bloch optiques, qui a montré un excellent accord avec les résultats expérimentaux. Il nous a également permis d'estimer le temps de relaxation du spin entre les états fondamentaux ferromagnétique et antiferromagnétique. Par la suite, nous avons réalisé une expérience à deux lasers, l'un fixé sur l'une des transitions du système V tandis que l'autre balaie la transition restante. L'utilisation de deux lasers a permis de créer une cohérence entre les états de spin excités, ce qui détermine le contraste du doublet Autler-Townes mesuré par cette méthode. En modélisant ces résultats, nous avons pu démontrer que le temps de cohérence du spin des états excités est principalement déterminé par leur durée de vie radiative<br>For over a decade, it has been possible to grow InGaAs/GaAs quantum dots (QDs) doped with a single magnetic atom such as manganese (Mn). This advancement enabled the investigation, at the single spin level, of the sp-d exchange interaction between the 3d5 electrons of Mn and individual carriers (electrons or holes). Additionally, in the context of quantum technologies, these Mn-doped QDs present a structure of levels and optical selection rules of potential high interest to implement quantum protocols based on spin-photon entanglement. Performing optical coherent spectroscopy of such QDs is the first step towards their possible application in this field. Before this work, Mn-doped InGaAs QDs in a well-defined charge state have been studied only under non-resonant excitation with micro-photoluminescence (µ-PL) set-up. To resonantly excite these QDs, we first developed a dark-field confocal microscope setup based on the rejection of the reflected resonant laser in a cross-polarized configuration. Although we achieved near state-of-the-art extinction of the stray light from the laser, performing a true resonance fluorescence experiment proved challenging. Indeed, due to the absence of optical cavity in our sample and to the presence of spectral diffusion, the PL signal turned out to be still a few orders of magnitude lower than the reflected laser shot noise, requiring a too long acquisition time to be extracted. To circumvent this issue, we implemented a resonance Raman scattering experiment based on specific Λ-like transitions found in these QDs, enabling us to record PL signal at a different wavelength than the resonant laser, and still giving us access to the study of excited spin state coherence. We actually first applied this technique to study the case of an H-passivated Mn dopant in a QD. In III-V materials, Mn acts as a shallow acceptor with a magnetic center and localized hole. Hydrogen passivation aimed to prevent the formation of this acceptor state by bonding of one of the neighboring As atoms of Mns to an H atom. The resulting optical signature observed in standard PL spectrum revealed intricate line patterns with unique magnetic field behavior. To interpret these results, we developed a theoretical model treating the compensated Mn dopant as a 5/2 spin system in a highly strained configuration, giving rise to a structure of levels that could be confirmed via our resonant optical excitation set-up. Remarkably, achieving agreement with experimental results required considering a ferromagnetic h-Mn exchange interaction, in contrast to the typical antiferromagnetic p-d exchange in Mn-doped II-VI and III-V QDs. We then focused on conducting coherence spectroscopy of non-passivated Mn-doped InGaAs QDs to study the coherence between different spin states. We first used a single scanning laser to resonantly excite one of the two transitions of a V-type system and measured the fluorescence due to resonant Raman scattering towards a spectator state. Autler-Townes splittings were successfully resolved under conditions of high laser power, despite the considerable inhomogeneous broadening of the optical transitions, providing a measurement of the optical dipoles. To describe this system, we used a theoretical model based on the optical Bloch equations, which demonstrated excellent agreement with the experimental results. It also enabled us to estimate the spin relaxation time between the ferromagnetic and antiferromagnetic ground states. Subsequently, we conducted a two-laser experiment, with one laser fixed on one of the V-system transitions while the other scanned the remaining transition. The use of two lasers was instrumental in creating coherence between the excited spin states, which notably determined the contrast of the measured Autler-Townes doublet. By modelling these results, we could evidence that the spin coherence time of the excited states is mostly determined by their radiative lifetime

Nous avons étudié les propriétés dynamique d'un spin individuel dans une boite quantique de semiconducteur II-VI (spin d'un atome de Mn ou electron résident). Une boîte quantique comportant un atome de manganese présente six raies qui permettent de sonder optiquement l'état de spin du Manganese. Des expériences pompe-sonde réalisées sur boîte unique ont permit de montrer que le spin du Mn peut être orienté optiquement en quelques dizaines de ns, que le temps de vie $T_1$ de ce spin est supérieur à la $mu$s, et que le pompage optique en champ nul est controlé par une anisotropie magnétique induite par les contraintes. Par ailleurs, dans le but d'identifier les mechanismes du pompage optique, nous avons mis en évidence des processus de relaxation de spin au sein du système exciton-manganese, durant la durée de vie de ce dernier. Enfin, nous avons mis en evidence un effet Stark optique sur chacune des raies d'une boîte quantique magnétique. Concernant la dynamique d'un électron dans une boîte quantique II-VI, nous avons mis en évidence le pompage du spin de l'électron résident ainsi que des noyaux.

碩士<br>國立交通大學<br>電子物理系所<br>96<br>The photoluminescence (PL) of single quantum dot molecules (QDMs) formed by two closely stacked In0.5Ga0.5As layers is observed. Similar pattern of photoluminescence were investigated in different QDMs. They can be identified as direct exciton, indirect exciton and biexciton by power dependent and polarization resolved micro-PL measurements. We also confirmed negative charged exciton by the spectra of different excitation energy. With the increasing temperature, we found that the intensity varied with a crossing between driect exciton and indirection exciton. It indicated a directional transfer of hole between the two adjacent dots. We support a rate-equation model to simulate experiment data and inferred that the phenomenon comes from phonon-assisted nonresonant tunneling of the hole by fitting parameters. Power-dependent PL at different temperature implied such nonresornant tunneling.

Single molecule studies on CdSe quantum dots functionalized with oligo-phenylene vinylene ligands (CdSe-OPV) provide evidence of strong electronic communication that facilitate charge and energy transport between the OPV ligands and the CdSe quantum dot core. This electronic interaction greatly modify, the photoluminescence properties of both bulk and single CdSe-OPV nanostructure thin film samples. Size-correlated wide-field fluorescence imaging show that blinking suppression in single CdSe-OPV is linked to the degree of OPV coverage (inferred from AFM height scans) on the quantum dot surface. The effect of the complex electronic environment presented by photoexcited OPV ligands on the excited state property of CdSe-OPV is measured with single photon counting and photon-pair correlation spectroscopy techniques. Time-tagged-time-resolved (TTTR) single photon counting measurements from individual CdSe-OPV nanostructures, show excited state lifetimes an order of magnitude shorter relative to conventional ZnS/CdSe quantum dots. Second-order intensity correlation measurements g(2)(τ) from individual CdSe-OPV nanostructures point to a weak multi-excitonic character with a strong wavelength dependent modulation depth. By tuning in and out of the absorption of the OPV ligands we observe changes in modulation depth from g(2) (0) ≈ 0.2 to 0.05 under 405 and 514 nm excitation respectively. Defocused images and polarization anisotropy measurements also reveal a well-defined linear dipole emission pattern in single CdSe-OPV nanostructures. These results provide new insights into to the mechanism behind the electronic interactions in composite quantum dot/conjugated organic composite systems at the single molecule level. The observed intensity flickering , blinking suppression and associated lifetime/count rate and antibunching behaviour is well explained by a Stark interaction model. Charge transfer from photo-excitation of the OPV ligands to the surface of the CdSe quantum dot core, mixes electron/holes states and lifts the degeneracy in the band edge bright exciton state, which induces a well define linear dipole behaviour in single CdSe-OPV nanostructures. The shift in the electron energies also affects Auger assisted hole trapping rates, suppress access to dark states and reduce the excited state lifetime.