Дисертації з теми "Origines des aérosols"

Cette thèse se propose de documenter la composition chimique, les sources et les origines géographiques des aérosols fins (PM2. 5) en Ile-de-France (IdF), sur une échelle spatio-temporelle étendue. Cinq sites de mesures -urbains, suburbains et ruraux- couvrant l'ensemble de cette région ont été utilisés pour prélever les PM2. 5 quotidiennement pendant une année. Les fractions chimiques majeures et des traceurs de sources ont été analysés. Des outils statistiques ont permis de déterminer les sources des PM2. 5 à partir de leur composition chimique, et leurs origines géographiques à partir de rétro-trajectoires de masses d'air. De manière inattendue, les niveaux de PM2. 5 observés sur Paris sont parmi les plus faibles en Europe, du fait de l'orographie plate de la région IdF favorable à la dispersion des polluants. Les épisodes de pollution particulaire sont majoritairement dus à de l'import de particules secondaires -résultant de la condensation d'espèces gazeuses- provenant d'Europe continentale. A l'inverse, les sources locales (combustion de biomasse et transport routier principalement) ne contribuent qu'à un quart des niveaux mesurés à l'échelle de l'année
This PhD thesis aims at documenting the chemical composition, the sources and the geographical origins of fine aerosols in the region of Paris, on an extended spatial and temporal scale. Five sampling sites -urban, suburban and rural- covering the entire region were used to sample PM2. 5 on a daily basis for one year. Major chemical compounds and source tracers were analysed. Statistical tools allowed the sources and the geographical origins of PM2. 5 to be determined, based on their chemical composition and back-trajectories analyses, respectively. Unexpectedly, PM2. 5 levels measured in Paris are amongst the lowest in Europe due to the flat orography of the region favouring the dispersion of pollutants. Aerosol pollution events were primarily due to the import of secondary aerosols -resulting from gas to particle conversion- stemming from Continental Europe. On the other hand, local sources (mainly biomass burning and road transport) only contribute a quarter of PM2. 5 levels on an annual scale

Le lien entre les propriétés optiques des aérosols fins et leur composition chimique n'est pas encore bien compris. Il a été étudié ici en utilisant des mesures in situ (spectromètre de masse d'aérosol, aethalomètre et néphélomètre) réalisées sur la plateforme ‘ATmospheric Observations in liLLe’ de 2016 à 2020. On a pu observer des aérosols très absorbants et une saisonnalité marquée pour la contribution massique du nitrate d'ammonium (AN) au printemps. Nous avons montré que l'AN (35%) et les aérosols carbonés (51%) prédominent dans l’extinction du rayonnement à 525 nm. Enfin, une nouvelle approche combinant ces mesures in situ à des rétrotrajectoires, et des inventaires d'émissions ont révélé une diminution du carbone brun (BrC) dans les 24 heures suivant son émission, même en hiver, ce qui implique une probable sous-estimation systématique de la contribution attribuée au chauffage résidentiel (lié à la présence de BrC) dans l'absorption des aérosols de la région
The link between fine aerosol optical properties and their chemical composition is not yet well understood, and was investigated using long-term in situ observations performed at the “ATmospheric Observations in liLLe” platform from 2016 to 2020 using a combination of aerosol mass spectrometer, aethalometer, and nephelometer. Highly absorbing aerosols and a marked seasonality of the mass contribution of ammonium nitrate (AN) in spring were observed. We evidence that AN (35%) and carbonaceous aerosols (51%) are predominant regarding light extinction at 525 nm. Besides, a novel approach combining these in situ measurements to backtrajectories and emission inventories identifies a Brown Carbon (BrC) decrease within 24 hours after emission even during wintertime, pointing at a likely systematic underestimation of the contribution of residential heating (identified by the presence of BrC) to the aerosol absorption in the region

L'exposition aux particules atmosphériques (PM) induit une inflammation de l'appareil respiratoire et est suspectée d'exacerber les pathologies respiratoires chroniques obstructives qui présentent une hypersécrétion de mucus. Le but de cette étude a été (1) d'identifier les caractéristiques physico-chimiques des PM impliquées dans leurs effets biologiques en étudiant les fractions ultrafines (UF), fines (F) et grossières (G) de cinq aérosols différents (2 français et 3 africains) et (2) d'approfondir les mécanismes d'induction de mucines par les PM sur des cellules épithéliales bronchiques humaines in vitro. Quels que soient les aérosols considérés, ce sont les PM UF et F les plus réactives sur un panel de biomarqueurs dont la majorité est sensible au stress oxydant. Ces effets sont particulièrement associés à la présence de composés organiques sur les PM. D'autre part, nous avons démontré que des PM₂,₅ induisent l'expression et la production de MUC5AC une des mucines bronchiques, non seulement in vitro mais également in vivo chez la souris après instillation intratrachéale. L'induction de MUC5AC résulte de l'activation du récepteur à l'EGF provoquée par PAREG, ligand de l'EGFR dont la sécrétion est induite par les PM et qui a donc un effet autocrine. Ces recherches ont montré la réactivité biologique supérieure des fractions les plus fines de l'aérosol ce qui va dans le sens des orientations réglementaires visant à limiter les émissions des PM₂,₅. De plus, elles ont mis en évidence pour la première fois les mécanismes d'induction des mucines par les PM, les impliquant dans l'aggravation de pathologies respiratoires obstructives
Atmospheric particle (PM) exposure induces airway inflammation and is suspected to exacerbate chronic obstructive respiratory diseases that exhibit mucus overproduction. The aim of this study was (1) to identify physico-chemical characteristics of PM implicated in biological effects using ultrafine (UF), fine (F) and coarse (C) fractions of five different aerosols (2 French and 3 African) and (2) to deepen the mechanisms of mucin induction by PM on human bronchial epithelial cells in vitro. Whatever the aerosol, UF and F PM are the more reactive on a panel of biomarkers that are mostly sensitive to oxidative stress. These effects are associated to organic components of PM. Moreover, we demonstrated that PM. ₂,₅ induce expression and production of MUC5AC, a bronchial mucin, in in vitro conditions as well as in vivo in intratracheally instilled mice. MUC5AC induction results on EGF receptor activation by AREG, an EGFR ligand whose release is induced by PM demonstrating an autocrine effect. This work showed that finest fractions of PM have a high reactivity, which is in accordance with the new regulations limiting PM₂,₅ emissions. Furthermore, we demonstrated for the first time MUC5AC mechanisms of induction by PM, suggesting their implication in respiratory obstructive disease aggravation

L’origine de la matière de la Terre primitive est un important sujet de recherche en planétologie. Cette thèse présente une étude expérimentale de la formation de composés organiques dans l’atmosphère de la Terre primitive en étudiant la réactivité de mélanges gazeux majoritairement composé de N2 et CO2. Ils présentent une importante réactivité se traduisant par la formation de produits gazeux et solides, appelés tholins. La formation de ces produits met en avant l’efficacité de CO2 comme source de carbone pour la croissance organique atmosphérique. L’identification des produits gazeux et l’analyse élémentaire des tholins ont montré qu’ils étaient constitués de C, N, H et O, soulignant un couplage efficace entre la chimie de ces éléments nécessaire à la formation de composés d’intérêts prébiotiques. Ce type d’étude a été appliqué ensuite à Titan qui a une atmophère plus réduite,faite de N2 et CH4, mais contient des traces d’espèces oxygénées, majoriatirement CO. L’ajout de CO au mélange réactif induit également un couplage entre la chimie de l’O et la chimie C, N, H considérée habituellement pour Titan. Enfin je propose et étudie expériemntalement deux phénomènes suseptibles de modifier la composition des aérosols de Titan durant leur sédimentation vers la surface. Premièrement une exposition de tholins aux photons VUV caractéristique de la thermosphère de Titan et qui induit une diminution sélective des fonctions amines en faveurs des fonctions aliphatiques. Deuxièmement une irradiation par des photons UV d’espèces condensées à la surface de tholins et qui induit une réactivité de l’espèce en interaction avec les tholins, modifiant sa composition chimique
The origin of the organic matter on the early Earth is an important subject of research in planetology. This thesis presents an experimental study of the formation of organic compounds in the atmosphere of the early Earth investigating the reactivity of gaseous mixtures majority made of N2 and CO2. They present an important reactivity highlighted by the formation of gaseous products and solid products called tholins. The formation of these products points out CO2 as an efficiency source of carbon for the organic atmospheric growth. The identification of the gaseous products and the elemental analysis of the tholins showed a composition by C, N, H and O highlighting an efficiency coupling between the chemistry of these elements necessary for the formation of prebiotic compounds. This type of study have been applied then toTitan, which have a more reduced atmosphere, made of N2 and CH4, but, which contained also oxygenated trace species: principally CO. The addition of CO in the reactive medium involves also a coupling between the chemistry of O and the C, N, H chemistry currently considered for Titan. Finally I propose and investigate experimentally two phenomena, which may involve a chemical evolution of the aerosols of Titan during their sedimentation to the surface. First, an exposition of tholins to VUV photons, characteristic of the thermosphere of Titan, involves a selective depletion of amines function in favor of aliphatic functions. Second, an irradiation by UV photons of condensed species at the surface of tholins involves a reactivity of the solid species in interaction with the tholins, changing their chemical composition

Déposés en Antarctique de l'Est au cours des 4 derniers cycles climatiques, les aérosols volcaniques (5-50 )um) et continentaux (2-3 )um) de la carotte de Vostok constituent des traceurs de circulations atmosphériques passées. Pour reconstruire leurs trajectoires troposphériques, il est nécessaire d'identifier les sources (volcans ou régions désertiques) à l'origine des émissions des cendres et des poussières continentales. Pour cela, on compare les caractéristiques géochimiques des aérosols avec les caractéristiques des sources potentielles répertoriées. Ces analyses reposent sur les concentrations en éléments majeurs (obtenues par microsonde électronique), en éléments traces (ICPMS), et sur les compositions isotopiques en Strontium et Néodyme (TIMS). Nous avons dû adapter ces méthodes analytiques à la petite taille des aérosols et à leur très faible quantité. Les caractéristiques géochimiques des volcans sources potentiels (latitude>30oS, activité<-500 ka) sont basées sur une synthèse bibliographique. On montre que les cendres des horizons volcaniques analysés proviennent essentiellement de l'arc volcanique des îles Sandwichs (situé dans l'Atlantique Sud, à 5000 km), mais aussi d'Antarctique de l'Ouest et d'Amérique du Sud. De plus, certains horizons peuvent être utilisés comme marqueurs stratigraphiques pour dater (e.g. 141 ka) et corréler les carottes. Les caractéristiques isotopiques (Sr et Nd) des régions désertiques d'Afrique du Sud, d'Australie, du Sud de l'Amérique du Sud, d'Antarctique et de Nouvelle Zélande sont mesurées sur des échantillons prélevés in situ. On remarque qu'il est nécessaire d'utiliser, pour la comparaison avec les aérosols, la fraction granulométrique inférieure à 5 um. Il est ainsi montré que les poussières continentales déposées à Vostok au cours des 4 derniers cycles climatiques proviennent de la Patagonie en période interglaciaire (flux -1,5 mg/m2/an) comme en période glaciaire (flux -20 mg/m2/an). Une partie de cette augmentation de flux peut être expliquée par la présence de vastes épandages de particules détritiques fluvio-glaciaires qui recouvrent, en période glaciaire, la Patagonie et le plateau continental argentin émergé. L'ensemble des sources des aérosols volcaniques et continentaux est donc localisé, quelle que soit la période climatique, dans une région située du côté Atlantique de l'Antarctique, aux moyennes et hautes latitudes. Le transport des particules semble quant à lui être assuré par un courant d'ouest circumpolaire convergent versl'Antarctique. Ce travail montre donc que, à partir des aérosols volcaniques et continentaux, on peut obtenir des paléo-informations dynamiques qui, au travers des corrélations, des datations, ou des modèles de circulation atmosphérique globaux, seront utiles aux reconstitutions des climats du passé.

Deposes en antarctique de l'est au cours des 4 derniers cycles climatiques, les aerosols volcaniques (5-50 m) et continentaux (2-3 m) de la carotte de vostok constituent des traceurs de circulations atmospheriques pasees. Pour reconstruire leurs trajectoires tropospheriques, il est necessaire d'identifier leurs sources (volcans ou regions desertiques). Pour cela, on compare les caracteristiques geochimiques (elements majeurs microsonde electronique, traces icpms et compositions isotopiques tims) des aerosols avec les caracteristiques des sources potentielles repertoriees. Nous avons du adapter ces methodes analytiques a la taille des aerosols et a leur faible quantite. Les caracteristiques geochimiques des volcans sources s'appuient sur une synthese bibliographique. On montre que les cendres proviennent essentiellement de l'arc volcanique des iles sandwichs, mais aussi d'antarctique de l'ouest et d'amerique du sud. De plus, certains horizons sont des marqueurs stratigraphiques pour dater (141 ka) et correler les carottes. Les caracteristiques isotopiques (sr et nd) des regions desertiques d'afrique du sud, d'australie, d'amerique du sud, d'antarctique et de nouvelle zelande sont mesurees sur des echantillons preleves in situ. Il est necessaire d'utiliser, pour la comparaison avec les aerosols, la fraction granulometrique inferieure a 5 m. Il est montre que les poussieres continentales proviennent de la patagonie en periode interglaciaire (flux 1,5 mg/m#2/an) comme en glaciaire (20 mg/m#2/an). Une partie de cette augmentation de flux s'explique par la presence de vastes epandages de materiel detritique fluvio-glaciaire qui recouvrent en periode glaciaire la patagonie et le plateau continental argentin emerge. Les sources des aerosols sont donc localisees, quelle que soit la periode climatique, dans une region situee du cote atlantique de l'antarctique, aux moyennes et hautes latitudes. Le transport des particules est assure par un courant d'ouest circumpolaire convergent vers l'antarctique. Ce travail montre que, a partir des aerosols volcaniques et continentaux, on peut obtenir des paleo-informations dynamiques qui, au travers des correlations, des datations, ou des modeles de circulation atmospherique globaux, sont utiles aux reconstitutions des climats du passe.

Les particules fines troposphériques de diamètre aérodynamique inférieur à 2,5 µm (PM2.5) peuvent impacter la santé et les écosystèmes. Les aérosols inorganiques secondaires (AIS) et organiques (AO) contribuent fortement aux PM2.5. Pour comprendre leur formation et leur origine, une campagne d’1 an (août 2015 - juillet 2016) de mesures horaires de gaz précurseurs inorganiques et d’ions hydrosolubles particulaires a été menée sur un site urbain du nord de la France avec un MARGA 1S, complétées par les concentrations massiques en PM2.5, carbone suie, oxydes d’azote et éléments traces. Des niveaux élevés de nitrate d’ammonium (NA) ont été observés la nuit au printemps et de sulfate d’ammonium la journée en été. L’étude de la contribution des sources par le modèle PMF (Positive Matrix Factorization) a permis d’identifier 8 facteurs sources: 3 régionaux (riche en sulfates, riche en nitrates et marin) pour 73 à 78%, et 5 locaux (trafic, combustion de biomasse, fond industriel métallurgique, industrie locale et poussières minérales) (22-27%). De plus, un HR-ToF-AMS (spectromètre de masse à aérosols) et un SMPS (granulomètre) ont été utilisés lors d’une campagne intensive en hiver, afin de mieux documenter l’AO et la formation de nouvelles particules, respectivement. L’application du PMF aux spectres de masses d’AO a permis d’identifier 5 facteurs liés au trafic (15%), à la cuisson (11%), à la combustion de biomasse (25%), et à une oxydation plus ou moins forte de la matière organique (33% et 16%). Plusieurs événements nocturnes de formation de nouvelles particules impliquant les AIS, notamment du NA, ont été observés
Tropospheric fine particles with aerodynamic diameters less than 2.5 µm (PM2.5) may impact health, climate and ecosystems. Secondary inorganic (SIA) and organic aerosols (OA) contribute largely to PM2.5. To understand their formation and origin, a 1-year campaign (August 2015 to July 2016) of inorganic precursor gases and PM2.5 water-soluble ions was performed at an hourly resolution at a suburban site in northern France using a MARGA 1S, complemented by mass concentrations of PM2.5, Black Carbon, nitrogen oxides and trace elements. The highest levels of ammonium nitrate (AN) and sulfate were observed at night in spring and during daytime in summer, respectively. A source apportionment study performed by positive matrix factorization (PMF) determined 8 source factors, 3 having a regional origin (sulfate-rich, nitrate-rich, marine) contributing to PM2.5 mass for 73-78%; and 5 a local one (road traffic, biomass combustion, metal industry background, local industry and dust) (22-27%). In addition, a HR-ToF-AMS (aerosol mass spectrometer) and a SMPS (particle sizer) were deployed during an intensive winter campaign, to gain further insight on OA composition and new particle formation, respectively. The application of PMF to the AMS OA mass spectra allowed identifying 5 source factors: hydrocarbon-like (15%), cooking-like (11%), oxidized biomass burning (25%), less- and more-oxidized oxygenated factors (16% and 33%, respectively). Combining the SMPS size distribution with the chemical speciation of the aerosols and precursor gases allowed the identification of nocturnal new particle formation (NPF) events associated to the formation of SIA, in particular AN

Les particules fines troposphériques de diamètre aérodynamique inférieur à 2,5 µm (PM2.5) peuvent impacter la santé et les écosystèmes. Les aérosols inorganiques secondaires (AIS) et organiques (AO) contribuent fortement aux PM2.5. Pour comprendre leur formation et leur origine, une campagne d’1 an (août 2015 - juillet 2016) de mesures horaires de gaz précurseurs inorganiques et d’ions hydrosolubles particulaires a été menée sur un site urbain du nord de la France avec un MARGA 1S, complétées par les concentrations massiques en PM2.5, carbone suie, oxydes d’azote et éléments traces. Des niveaux élevés de nitrate d’ammonium (NA) ont été observés la nuit au printemps et de sulfate d’ammonium la journée en été. L’étude de la contribution des sources par le modèle PMF (Positive Matrix Factorization) a permis d’identifier 8 facteurs sources: 3 régionaux (riche en sulfates, riche en nitrates et marin) pour 73 à 78%, et 5 locaux (trafic, combustion de biomasse, fond industriel métallurgique, industrie locale et poussières minérales) (22-27%). De plus, un HR-ToF-AMS (spectromètre de masse à aérosols) et un SMPS (granulomètre) ont été utilisés lors d’une campagne intensive en hiver, afin de mieux documenter l’AO et la formation de nouvelles particules, respectivement. L’application du PMF aux spectres de masses d’AO a permis d’identifier 5 facteurs liés au trafic (15%), à la cuisson (11%), à la combustion de biomasse (25%), et à une oxydation plus ou moins forte de la matière organique (33% et 16%). Plusieurs événements nocturnes de formation de nouvelles particules impliquant les AIS, notamment du NA, ont été observés
Tropospheric fine particles with aerodynamic diameters less than 2.5 µm (PM2.5) may impact health, climate and ecosystems. Secondary inorganic (SIA) and organic aerosols (OA) contribute largely to PM2.5. To understand their formation and origin, a 1-year campaign (August 2015 to July 2016) of inorganic precursor gases and PM2.5 water-soluble ions was performed at an hourly resolution at a suburban site in northern France using a MARGA 1S, complemented by mass concentrations of PM2.5, Black Carbon, nitrogen oxides and trace elements. The highest levels of ammonium nitrate (AN) and sulfate were observed at night in spring and during daytime in summer, respectively. A source apportionment study performed by positive matrix factorization (PMF) determined 8 source factors, 3 having a regional origin (sulfate-rich, nitrate-rich, marine) contributing to PM2.5 mass for 73-78%; and 5 a local one (road traffic, biomass combustion, metal industry background, local industry and dust) (22-27%). In addition, a HR-ToF-AMS (aerosol mass spectrometer) and a SMPS (particle sizer) were deployed during an intensive winter campaign, to gain further insight on OA composition and new particle formation, respectively. The application of PMF to the AMS OA mass spectra allowed identifying 5 source factors: hydrocarbon-like (15%), cooking-like (11%), oxidized biomass burning (25%), less- and more-oxidized oxygenated factors (16% and 33%, respectively). Combining the SMPS size distribution with the chemical speciation of the aerosols and precursor gases allowed the identification of nocturnal new particle formation (NPF) events associated to the formation of SIA, in particular AN

Les nuages sont essentiels dans le cycle de l'eau et dans le budget climatique mais certains aspects de leur formation sont encore incompris. La théorie de Köhler prédit que les surfactants devraient favoriser l'activation des particules en goutte de nuage alors que les modèles actuels les considèrent comme négligeables. Au début de ce travail de thèse, quelques études commençaient à démontrer le contraire mais des preuves du rôle de ces composés dans l'atmosphère étaient encore manquantes, d'où l'objectif de ce travail de thèse. Le développement d'une méthode pour déterminer la concentration en surfactants dans les aérosols a conduit aux premières courbes de tension de surface de surfactants atmosphériques dans des aérosols PM2.5 côtiers (Suède), et à l'identification du ratio C/CMC comme paramètre clé contrôlant l'efficacité des aérosols à former des nuages. Une seconde étude a révélé des corrélations fortes entre la présence de nuages et les propriétés intrinsèques des surfactants dans des aérosols PM1 boréaux (Finlande), démontrant pour la première fois le rôle des surfactants dans la formation des gouttes de nuage à partir d'observations directes dans l'atmosphère. Les résultats prédisent un nombre de noyaux de condensation en moyenne quatre fois plus important que lorsque les effets des surfactants étaient négligés, montrant l‘importance d'inclure l'effet des surfactants dans les modèles prédictifs. Cette importance a été confirmée en laboratoire par des expériences sur des gouttes individuelles microniques par l'augmentation de leur taille en présence de surfactants. Enfin, les observations à partir des différentes études indiquent une origine biologique des surfactants dans les aérosols atmosphériques
Clouds are essential components of the Earth’s hydrological system and climate but some aspects of their formation are still not completely understood. In particular, although Köhler theory predicts that surfactants should enhance cloud droplet activation, current models consider this role negligible. At the time of this PhD work, a few studies had started to demonstrate the contrary but atmospheric evidence for the role of these compounds was still missing and very little was known about their atmospheric concentrations, sources, and mechanism of action. The objective of this PhD work was to investigate these aspects. A method was developed to quantify surfactant concentrations in aerosols. Its application led to the first absolute atmospheric surfactants’ surface tension curves, in coastal PM2.5 aerosols in Sweden, and to the identification of the ratio C/CMC as the key parameter controlling the cloud-forming efficiency of aerosols. A second study revealed strong correlations between cloud occurrence and intrinsic surfactant properties in boreal PM1 aerosols in Finland, demonstrating for the first time the role of surfactants in cloud formation from direct atmospheric observations. The results predicted Cloud Condensation Nuclei numbers four times larger on average than when neglecting surfactant effects, showing the importance of including surfactant effects in cloud predictions models. The role of surfactants inferred from macroscopic measurements was confirmed by laboratory experiments on individual micron-sized droplets showing an increase of droplet growth in the presence of surfactants. Finally, observations from the different field studies indicated a biological origin for the surfactants present in atmospheric aerosols

Les particules atmosphériques ont des impacts économiques, sanitaires et environnementaux importants à l'échelle mondiale. La réduction de leurs émissions afin d’améliorer la qualité de l'air ambiant exige une connaissance approfondie de leurs sources, qui peut être apportée par l'étude de leur composition chimique. La présente thèse vise à identifier les principales sources et origines géographiques des PM10 sur 5 sites d'échantillonnage (3 urbains, 1 trafic et 1 distant) représentatifs du Nord de la France, fréquemment soumis à des dépassements des valeurs réglementaires. La méthodologie a consisté en : (i) une caractérisation chimique complète des PM10 sur les 5 sites ; (ii) l’identification et la quantification des sources primaires et des processus secondaires pour chaque site par factorisation par matrice positive (PMF) ; (iii) l’estimation des champs de concentration (CF) des sources lointaines identifiées par PMF par combinaison avec les rétrotrajectoires de masses d’air, afin de localiser les zones d’émissions.La matière organique et le nitrate d'ammonium prédominent, avec quelques différences selon le type de site. De fortes contributions en aérosols secondaires (riches en nitrate, sulfate et oxalate) ont été observées, ainsi qu’un impact significatif du trafic et de la combustion de biomasse. Les zones d’émission identifiées pour les particules naturelles sels marins frais et vieillis (principalement de l'océan Atlantique) et biogéniques marins (principalement de la mer du Nord), et les contributions continentales anthropiques de particules secondaires riches en nitrate et sulfate, valident l’approche utilisée
Airborne particles have significant economical, health and environmental impacts at a global scale. Mitigating their emissions to improve ambient air quality demands a deep knowledge on their sources, which can be determined by investigating their chemical composition. The present thesis aims at identifying major PM10 sources and geographical origins at 5 sampling sites (3 urban background, 1 traffic and 1 remote) representative of Northern France, which is frequently submitted to exceedances of limit values as defined by European Directives. The first step of this study included a comprehensive chemical characterization of PM10 filter samples collected every third day at the 5 sites. Organic matter and ammonium nitrate were confirmed as the main PM10 species in the investigated area with some differences according to the site type. Positive Matrix Factorization (PMF) was used to identify and quantify the contributions of primary sources as well as secondary processes impacting each sampling site. Large contributions of secondary aerosols (mainly grouped as nitrate-, sulfate- and oxalate-rich aerosols) were obtained at all sites, as well as significant traffic and biomass burning. The use of specific tracers like MSA and polyols also proved to be useful to identify marine and continental biogenic aerosols, respectively. Statistical trajectory-based model was applied to PMF outputs to calculate Concentration Field maps and locate emission sources of marine particles, namely fresh and aged sea salts (primarily from the Atlantic Ocean) and marine biogenic aerosols (mainly from the North Sea), as well as continental contributions of nitrate-and sulfate-rich secondary particles

Les émissions de nanoparticules carbonées par le transport automobile sont au centre de nombreuses recherches en raison de leur impact sur le climat et la santé humaine. Les normes actuelles de l’Union Européenne régulent le nombre de particules émises ayant des tailles supérieures à 23 nm. Pour contribuer au développement d’une méthodologie de mesure fiable permettant de baisser cette limite à 10 nm, nous avons entrepris (dans le projet H2020 PEMS4Nano) une caractérisation physico-chimique avancée de particules sélectionnées en taille émises par un moteur essence. La composition chimique a été étudiée par spectrométrie de masse, des informations structurelles et morphologiques ont été déduites par microscopie à force atomique, microscopie électronique à transmission et à balayage, et spectroscopie Raman exaltée par effet de pointe. Pour mieux comprendre l’interaction entre la surface et les composés adsorbés, une nouvelle méthode laser de mesure de l’énergie d’adsorption a été développée
Emission of carbonaceous aerosols by combustion-powered ground transport vehicles has a major impact on both global climate and human health. Intensive research efforts are dedicated to the development of robust procedures able to reliably measure particles as small as 10 nm in real-driving conditions, as current European Union regulations are limited to 23 nm. Within the H2020 PEMS4Nano project, we performed detailed physico-chemical characterization of size-selected particulate matter emitted by a gasoline direct injection engine. This included chemical characterization performed with mass spectrometry as well as structural/morphology data obtained with electron and atomic force microscopy together with Tip-Enhanced Raman Spectroscopy. In addition, to gain insight into the interaction between the carbonaceous surface and adsorbed compounds, a novel laser-based method for determining the adsorption energy of chemical species on carbonaceous surfaces was developed

Les émissions de nanoparticules carbonées par le transport automobile sont au centre de nombreuses recherches en raison de leur impact sur le climat et la santé humaine. Les normes actuelles de l’Union Européenne régulent le nombre de particules émises ayant des tailles supérieures à 23 nm. Pour contribuer au développement d’une méthodologie de mesure fiable permettant de baisser cette limite à 10 nm, nous avons entrepris (dans le projet H2020 PEMS4Nano) une caractérisation physico-chimique avancée de particules sélectionnées en taille émises par un moteur essence. La composition chimique a été étudiée par spectrométrie de masse, des informations structurelles et morphologiques ont été déduites par microscopie à force atomique, microscopie électronique à transmission et à balayage, et spectroscopie Raman exaltée par effet de pointe. Pour mieux comprendre l’interaction entre la surface et les composés adsorbés, une nouvelle méthode laser de mesure de l’énergie d’adsorption a été développée
Emission of carbonaceous aerosols by combustion-powered ground transport vehicles has a major impact on both global climate and human health. Intensive research efforts are dedicated to the development of robust procedures able to reliably measure particles as small as 10 nm in real-driving conditions, as current European Union regulations are limited to 23 nm. Within the H2020 PEMS4Nano project, we performed detailed physico-chemical characterization of size-selected particulate matter emitted by a gasoline direct injection engine. This included chemical characterization performed with mass spectrometry as well as structural/morphology data obtained with electron and atomic force microscopy together with Tip-Enhanced Raman Spectroscopy. In addition, to gain insight into the interaction between the carbonaceous surface and adsorbed compounds, a novel laser-based method for determining the adsorption energy of chemical species on carbonaceous surfaces was developed

Les variations temporelles et la provenance des aérosols minéraux continentaux (poussières) dans l'Antarctique de l'Est au cours de la fin du Quaternaire et en particulier pendant la dernière transition climatique ont été étudies au cours de cette thèse. Quatre carottes de glace profondes prélevées respectivement à Dome C (75° 06'S, 123° 21'E), dans le cadre du projet Européen EPICA (European Project for Ice Coring in Antarctica), à Dome B (77° 05' S, 94° 55' E), à Vostok (78° S, 106° E) et à Komsomolskaia (74° 05' S, 97° 29' E) ont été analysées. L'origine géographique des poussières dans les périodes glaciaires et interglaciaires a été précisée grâce à la signature isotopique des poussières (87Sr/86Sr versus 143Nd/144Nd) et à la comparaison avec des sédiments éoliens spécifiquement prélevés dans les régions potentielles d'origine des aérosols de l'hémisphère austral. L'analyse à haute résolution temporelle des paramètres de concentration et de distribution en taille des aérosols minéraux a permis d'obtenir d'importantes informations sur la circulation atmosphérique aux hautes latitudes de l'hémisphère Sud, ainsi que sur les conditions environnementales aux sources et sur le cycle hydrologique dans l'atmosphère. Les plaines sud-américaines des Pampas et la Patagonie apparaissent comme étant les sources dominantes sur tout le Plateau Antarctique au cours des périodes glaciaires; par contre, on suspecte une contribution additionnelle d'une autre source durant les interglaciaires. Le flux de poussières en Antarctique de l'Est au cours du Pléistocène et de l'Holocène est remarquablement homogène parmi les sites; par contre, des différences significatives caractérisent la granulométrie des particules, qui est un paramètre lié au transport. La réorganisation de la circulation atmosphérique dans les régions polaires et circumpolaires qui a eu lieu pendant la dernière transition climatique a influencé le transport des poussières, et a généré des variations asynchrones, voire des tendances opposés d'un secteur à l'autre du Plateau. L'Holocène et la dernière déglaciation sont caractérisés dans toutes les carottes analysées par des variations périodiques du transport à l'échelle millénaire et multi-séculaire. Les fréquences des oscillations sont les mêmes d'un site à l'autre mais la phase est différente. La rythmicité des advections des poussières sur le Plateau Antarctique semble suggérer la propagation circumpolaire d'anomalies dans les système s océan-glace de mer-atmosphère à des échelles temporelles millénaires et multi-séculaires.