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Дисертації з теми "La génération d'harmoniques d'ordre élevé"
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George, Hervé. "Génération d'harmoniques d'ordre élevé sur miroir plasma." Paris 11, 2010. http://www.theses.fr/2010PA112304.
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Lorsqu'un faisceau laser de forte puissance est focalisé sur une cible solide, cette dernière est rapidement ionisée en surface, et forme un plasma dense qui réfléchit le champ incident. Pour des éclairements lasers supérieurs à quelques 10 puissance 15 Wcm-2, cette réflexion peut s'accompagner de la génération d'harmoniques d'ordre élevé de la fréquence laser, associées dans le domaine temporel à un train d'impulsions attosecondes (1 as = 10 puissance -18 s). Au cours de cette thèse, nous avons développé des diagnostiques numériques qui apportent un éclairage nouveau sur les mécanismes de génération d'harmoniques dans trois régimes d'interaction distincts : l'émission cohérente de sillage, l'émission relativiste et l'absorption résonante. Nous avons alors mis en lumière le rôle de ces mécanismes dans le cas particulier où la cible est une feuille mince (épaisseur de l'ordre de 100 nm). Ensuite, nous étudions expérimentalement les propriétés spectrales, spatiales et de cohérence mutuelle des rayonnements harmoniques émis. Nous illustrons comment nous pouvons extraire de ces mesures une information sur la dynamique du miroir plasma aux échelles de temps femtoseconde et attoseconde. Enfin, nous proposons une technique de mesure complète, en un seul tir laser, de la structure temporelle du rayonnement harmonique issu de l'interaction laser miroir plasmaWhen an intense laser beam is focused on a solid target, the target's surface is rapidly ionized and forms dense plasma that reflects the incident field. For laser intensities above few 10 to the power of 15 Wcm-2, high order harmonics of the laser frequency, associated in the time domain to a train of attosecond pulses (1 as = 10 to the power of -18 s), can be generated upon this reflection. Ln this thesis, we developed numerical tools to reveal original aspects of harmonic generation mechanisms in three different interaction regime: the coherent wake emission, the relativistic emission and the resonant absorption. Ln particular, we established the role of these mechanisms when the target is a very thin foil (thickness of the order of 100 nm). Then we study experimentally the spectral, spatial and coherence properties of the emitted light. We illustrate how to exploit these measurements to get information on the plasma mirror dynamics on the femtosecond and attosecond time scales. Last, we propose a technique for the single-shot complete characterization of the temporal structure of the harmonic light emission from the laser-plasma mirror interaction
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Zair, Amelle. "Production et caractérisation d'impulsions attosecondes VUV par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00111726.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.
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Zaïr, Amelle. "Production et caractérisation d'impulsions attosecondes VUV par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Bordeaux 1, 2006. http://www.theses.fr/2006BOR13192.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) , qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visan à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permis de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisées pour confiner la HHG. Etant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inférieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel au train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.
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Chappuis, Céline. "Génération d'harmoniques d'ordre élevé à deux faisceaux portant du moment angulaire." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLS022/document.
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La génération d’harmoniques d’ordre élevé est un processus d’interaction lumière-matière hautement non-linéaire permettant la synthèse d’impulsions sub-femtosecondes, dites attosecondes (1 as = 10⁻¹⁸ s). Mes travaux de thèse portent sur l’étude du transfert de moment angulaire lors de ce processus, afin de contrôler les caractéristiques spatiales et de polarisation du rayonnement émis dans l’extrême ultraviolet. Comme pour la matière, le moment angulaire de la lumière peut être séparé en une composante de spin, associée à l’état de polarisation du faisceau, et une composante orbitale, reliée à la forme du front d’onde. La maitrise complète du moment angulaire des harmoniques nécessite de recourir à des schémas de génération à deux faisceaux non-colinéaires, créant un réseau de diffraction dans le milieu générateur. Nous avons montré que, bien que les règles de transfert obéissent à des lois de conservation du moment angulaire, la description fine du phénomène requiert une analyse précise du champ laser dans le milieu de génération. Ces travaux ouvrent des perspectives de mise en forme avancée des impulsions attosecondesHigh-order harmonic generation is a highly nonlinear laser-matter interaction process which allows the synthesis of sub-femtosecond pulses, also called attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) pulses. My PhD is centered around the study of angular momentum transfer during this process, in order to control spatial and polarization features of the radiation which is emitted in the extreme ultraviolet. As for matter, the angular momentum of light can be divided into a spin component, associated with the beam’s polarization, and an orbital component, related to the shape of the wavefront. The control of high harmonics’ angular momentum requires generating schemes involving two crossing beams, thus creating a diffraction grating in the generating medium.We have shown that, although the transfer rules obey conservation laws of the angular momentum, the fine description of the phenomenon requires an accurate analysis of the laser field in the generation medium. This work opens the road for advanced shaping of attosecond pulses
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Géneaux, Romain. "Le moment angulaire de la lumière en génération d'harmoniques d'ordre élevé." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLS474/document.
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Le moment angulaire est une quantité essentielle pour l'étude d'objets en interaction. Tout comme la matière, un rayonnement porte du moment angulaire. Il se décompose en deux composantes, moment angulaire de spin (MAS) et moment angulaire orbital (MAO). Chacune de ces composantes a des propriétés spécifiques et ont donné lieu à de nombreuses applications en utilisant de la lumière dans le domaine visible et infrarouge. Dans cette thèse, nous nous proposons d'étudier le comportement des deux types de moment angulaire de la lumière dans un processus très non-linéaire appelé génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Dans ce processus physique connu depuis 1987, un laser infrarouge intense est focalisé dans un jet d'atomes ou de molécules, ce qui dans le bon régime d'intensité permet de générer un rayonnement à courte longueur d'onde (domaine extrême ultraviolet) et extrêmement bref (attoseconde, 1 as = 10⁻¹⁸ s). Nous commençons par décrire théoriquement ce processus, ainsi que définir de manière approfondie la notion de moment angulaire de la lumière. Nous étudions ensuite la GHOE à partir d'un faisceau infrarouge portant du MAO, ce qui nous permet d'obtenir une source unique, générant des impulsions lumineuses ultrabrève de moment angulaire orbital contrôlé et de longueur d'onde de l'ordre de 10nm. Nous étudions étudions la GHOE à partir de faisceaux portant du MAS. En utilisant une résonance du gaz de génération, nous parvenons à transmettre ce moment angulaire au rayonnement extrême ultraviolet. Ce rayonnement est ensuite utilisé pour mesurer des dichroïsmes circulaires de photoionisation dans des molécules chirales, mesures auparavant réservées aux sources synchrotrons. Ceci ouvre la voie à des mesures chirotpiques résolues en temps à l'échelle femto/attosecondeAngular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light. In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale
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Kovačev, Milutin. "Rayonnement harmonique d'ordre élevé : génération d'impulsions attosecondes : applications de la cohérence." Paris 11, 2003. http://www.theses.fr/2003PA112297.
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Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse sont consacrés à la caractérisation et à l'optimisation des propriétés uniques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans les gaz: grande brillance, très courte durée (femtoseconde à attoseconde, 1as = 10^-(18)s) et bonne cohérence mutuelle. Dans une première partie, nous nous consacrons à l'exploitation de la loi d'échelle qui consiste à utiliser un laser de forte énergie faiblement focalisé dans un milieu générateur de grande dimension. Pour la première fois,une énergie par impulsion dépassant 1mJ est générée dans la 15èmc harmonique à une longueur d'onde de 53mn. L'efficacité de conversion atteint 4x10^(-5); elle résulte de la combinaison d'une réponse dipolaire intense et d'un bon accord de phase à l'échelle d'un volume étendu grâce à l'autoguidage de l'impulsion laser génératrice. Dans une deuxième partie, nous nous intéressons au profil temporel de l'émission harmonique et à sa structure attoseconde. Nous montrons d'abord la faisabilité d'une sélection spatiale/spectrale des contributions associées aux deux trajectoires électroniques, permettant ainsi la génération de trains réguliers d'impulsions attosecondes. Puis, nous caractérisons ces trains à partir de la mesure des phases relatives des harmoniques. Finalement, nous décrivons une technique originale de confinement temporel de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par manipulation de l'ellipticité du laser générateur. Dans une troisième partie, nous nous intéressons aux propriétés de cohérence mutuelle du rayonnement harmonique. Nous démontrons d'abord le contrôle précis de la phase relative d'impulsions harmoniques par interférence de faisceaux multiples dans l'UVX. Cette expérience d'interférométrie fréquentielle à 4 impulsions bloquées en phase et décalées en temps montre une extrême sensibilité du spectre à la phase relative des impulsions à une échelle de temps attoseconde. Ensuite, nous mesurons pour la première fois l'autocorrélation du 1er ordre du rayonnement harmonique, grâce à la génération de deux sources harmoniques mutuellement cohérentes et séparées spatialement. Nous étudions l'influence de la séparation spatiale des sources harmoniques sur les interférogrammes ainsi obtenus. Ces études ouvrent la voie à la spectroscopie par transformée de Fourier dans l'UVXThe work presented in this thesis is dedicated to the characterization and optimisation of the unique properties of high order harmonic generation in a rare gas: high brilliance, short pulse duration (femtosecond to attosecond, 1as = 10^(-18)s) and good mutual coherence. In the first part of this work, we concentrate on the exploitation of a scaling law using a high-energy laser loosely focused inside an extended gaseous medium. For the first time, the generated harmonic energy exceeds the 1mJ level per laser pulse m the 15th harmonic order at a wavelength of 53nm. The conversion efficiency reaches 4x10^(-5), which results from the combination of a strong dipolar response and a good phase matching within a generating volume that is extended by selfguiding of the generating laser pulse. In the second part, our interest is devoted to the temporal profile of the harmonic emission and its attosecond structure. We first demonstrate the feasibility of a spatial/spectral selection of the contributions associated to the two main electronic trajectories, allowing thereby the generation of regular attosecond pulse trains. We then characterize such an attosecond pulse train by the measurement of the relative phases of consecutive harmonics. Finally, we describe an original technique for the temporal confinement of the harmonic emission by manipulating the ellipticity of the generating laser beam. In the third part, our interest is dedicated to the mutual coherence properties of the harmonic emission. We first demonstrate the precise control of the relative phase of the harmonic pulses by multiple beam interference in the XUV. This frequency-domain interferometry using four phase-locked temporally separated pulses shows an extreme sensitivity to the relative phase of the pulses on an attosecond time scale. We then measure for the first time the first order autocorrelation trace of the harmonic beam thanks to the generation of two harmonic sources mutually coherent and spatially separated. We study the influence of the spatial separation between the harmonic sources on the measured interferograms. These studies provide a way towards Fourier transform spectroscopy in the XUV
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Thiré, Nicolas. "Photodynamiques moléculaires sondées par imagerie de vecteurs vitesses et génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Toulouse 3, 2011. http://thesesups.ups-tlse.fr/1403/.
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Cette thèse traite de l'étude de phénomènes ultra-rapides, et plus particulièrement de dynamiques de relaxation initiées par une impulsion femtoseconde (10-15 s). Dans la première partie, l'imagerie de vecteurs vitesses a permis d'étudier deux systèmes : l'iodure de méthyle (CH3I), excité dans son premier état de Rydberg et le tetrathiafulvalène (TTF -C6H4S4). Dans le TTF, le but est de caractériser les deux bandes majoritaires d'absorption vers 300 nm. Durant l'étude de la prédissociation de CH3I, la distribution vibrationnelle du fragment CH3 a été caractérisée, alors que pour le TTF une force de liaison du dimère a été extraite. L'interprétation des spectres de photoélectrons de CH3I permet une bonne compréhension des dynamiques depuis et/ou en résonance avec des états proches du potentiel d'ionisation. Dans la seconde partie, la structure électronique d'atomes ou de molécules est sondée par la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Le minimum de la section efficace totale de photoionisation de l'argon (minimum de Cooper) a été observé et étudié dans le spectre harmonique. Cette étude a permis, entre autre, la mise au point d'un modèle théorique fiable et complet. Dans une autre étude, la GHOE a montré la sensibilité du rayonnement harmonique à la chiralité lors de interaction des 2 énantiomères de la fenchone (C10H16O), avec un rayonnement polarisé elliptiquement. Pour finir, l'utilisation de la GHOE pour sonder une dynamique moléculaire, amorcée par un réseau transitoire d’excitation à 400 nm, a été réalisée sur le dioxyde d'azote (NO2). Ceci à l'échelle picoseconde : photodissociation, et femtoseconde : transfert de population par le biais d’une intersection coniqueThis thesis deals with the study of ultrafast phenomena, particularly the relaxation dynamics initiated by a femtosecond pulse (10-15 s). In the first part, velocity map imaging was used to study two systems: methyl iodide (CH3I), in its first excited Rydberg state and tetrathiafulvalene (TTF -C6H4S4). In the TTF, the aim is to characterize the two major absorption bands at 300 nm. During the study of the predissociation of CH3I, the vibrational distribution of the CH3 fragment was characterized,whereas as far as the TTF is concerned bond strength of the dimer was extracted. The interpretation of photoelectron spectra of CH3I provides a good understanding of the dynamics from and/or in resonance with states near the ionization potential. In the second part, the electronic structure of atom or molecule is probed by high order harmonics generation (HHG). The minimum of the total photoionization cross section of argon (Cooper minimum) was observed and studied in the harmonic spectrum. This study allowed, among other things, for the design of a reliable and comprehensive theoretical model. Then the HHG in a chiral molecule: the fenchone (C10H16O), clearly showed the sensitivity of the harmonic process to the chirality, while interacting with an elliptically polarized field. Finally, HHG was used to probe molecular dynamics initiated by a transient excitation grating at 400 nm in nitrogen dioxide (NO2). This at picosecond time scale : photodissociation, and femtosecond time scale : population transfer via a conical intersection
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Thiré, Nicolas. "Photodynamiques moléculaires sondées par imagerie de vecteurs vitesses et génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00663009.
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Cette thèse traite de l'étude de phénomènes ultra-rapides, et plus particulièrement de dynamiques de relaxation initiées par une impulsion femtoseconde (10-15 s). Dans la première partie, l'imagerie de vecteurs vitesses a permis d'étudier deux systèmes : l'iodure de méthyle (CH3I), excité dans son premier état de Rydberg et le tetrathiafulvalène (TTF - C6H4S4). Dans le TTF, le but est de caractériser les deux bandes majoritaires d'absorption vers 300 nm. Durant l'étude de la prédissociation de CH3I, la distribution vibrationnelle du fragment CH3 a été caractérisée, alors que pour le TTF une force de liaison du dimère a été extraite. L'interprétation des spectres de photoélectrons de CH3I permet une bonne compréhension des dynamiques depuis et/ou en résonance avec des états proches du potentiel d'ionisation. Dans la seconde partie, la structure électronique d'atomes ou de molécules est sondée par la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Le minimum de la section efficace totale de photoionisation de l'argon (minimum de Cooper) a été observé et étudié dans le spectre harmonique. Cette étude a permis, entre autre, la mise au point d'un modèle théorique fiable et complet. Dans une autre étude, la GHOE a montré la sensibilité du rayonnement harmonique à la chiralité lors de interaction des 2 énantiomères de la fenchone (C10H16O), avec un rayonnement polarisé elliptiquement. Pour finir, l'utilisation de la GHOE pour sonder une dynamique moléculaire, amorcée par un réseau transitoire d'excitation à 400 nm, a été réalisée sur le dioxyde d'azote (NO2). Ceci à l'échelle picoseconde : photodissociation, et femtoseconde : transfert de population par le biais d'une intersection conique.
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Higuet, Julien. "Études structurelles et dynamiques de systèmes atomiques ou moléculaires par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00555111.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial. Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises. Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruit.
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Higuet, Julien. "Etudes structurelles et dynamiques de systèmes atomiques ou moléculaires par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Thesis, Bordeaux 1, 2010. http://www.theses.fr/2010BOR14078/document.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène décrit par un modèle à trois étapes: sous l'effet d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par effet tunnel. L'électron éjecté est par la suite accéléré dans le champ laser, avant de se recombiner sur son ion parent en émettant un photon XUV. D'abord utilisée dans le but de développer des sources de rayonnement secondaire dans le domaine XUV, la génération d'harmoniques d'ordre élevé est également un bon candidat pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution potentielle de l'ordre de l'attoseconde dans le domaine temporel (1 as=10-18 s) et sub-nanométrique dans le domaine spatial.Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons étudié la sensibilité des caractéristiques du rayonnement harmonique (amplitude, état de polarisation, phase) à la structure électronique du milieu de génération. Ces études ont été menées tout d'abord dans un milieu atomique couramment utilisé en génération d'harmonique, l'argon, puis dans des milieux moléculaires (N2, CO2, O2). La confrontation de ces mesures avec différentes simulations numériques montre la nécessité de modéliser de façon détaillée le processus de génération, dépassant certaines hypothèses généralement admises.Nous avons également montré la possibilité d'utiliser la spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé afin de mesurer des dynamiques moléculaires de systèmes complexes (notamment le dioxyde d'azote NO2), pour lesquelles les mesures harmoniques peuvent obtenir des résultats complémentaires aux autres techniques couramment utilisées. Dans le cas d'excitations moléculaires peu efficaces, nous avons pu adapter des techniques de spectroscopie optique conventionnelle au domaine spectral des harmoniques d'ordre élevé, améliorant de manière significative le rapport signal/bruitHigh harmonic generation is a well known phenomenon explained by a “three step” model: because of the high intensity field generated by an ultrashort laser pulse, an atom or a molecule can be tunnel ionized. The ejected electron is then accelerated by the intense electric field, and eventually can recombine on its parent ion, leading to the emission of a XUV photon. Because of the generating process in itself, this light source is a promising candidate to probe the electronic structure of atoms and molecules, with an attosecond/sub-nanometer potential resolution (1 as=10-18 s).In this work, we have studied the sensitivity of the emitted light (in terms of amplitude, but also phase and polarization) towards the electronic structure of the generating medium. We have first worked on atomic medium, then on molecules (N2, CO2, O2). Comparing the experimental results with numerical simulations shows the necessity to model finely the generation process and to go beyond commonly used approximations.We have also shown the possibility to perform high harmonic spectroscopy in order to measure dynamics of complex molecules, such as Nitrogen Dioxide (NO2). This technic has obtained complementary results compared to classical spectroscopy and has revealed dynamics of the electronic wavepacket along a conical intersection. In this experiment, we have adapted conventionnal optical spectroscopy technics to the XUV spectral area, which significantly improved the signal over noise ratio
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Hergott, Jean-François. "Optimisation de la génération d'harmoniques d'ordre élevé et application à l'interférométrie UVX résolue en temps." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2001. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00081880.
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Ce travail de thèse est une contribution à l'étude du rayonnement UVX cohérent produit par génération des harmoniques d'ordre élevé d'une impulsion laser intense focalisée dans un gaz rare. Dans une première partie, nous présentons une étude approfondie de l'optimisation du flux harmonique produit soit dans une fibre creuse soit dans un jet. Dans chacun des cas, nous déterminons les facteurs limitant l'émission : accord de phase, absorption, ionisation, défocalisation. La comparaison des profils d'émission avec les simulations démontre le rôle crucial de la phase du dipôle atomique pour la génération dans une fibre. L'optimisation dans un jet conduit à des efficacités de conversion allant de 10-5 à 50nm (1010 ph/imp) à 10-7 à 15nm (5.107 ph/imp).
Dans une deuxième partie, nous étudions la focalisation du rayonnement harmonique par une lentille de Bragg-Fresnel, qui permet une focalisation efficace hors axe, sans aberration. Nous mesurons pour l'harmonique 39 une tache focale de l'ordre de 2µm. Compte tenu du flux élevé et de la courte durée (femtoseconde) des harmoniques, des éclairements élevés dans l'UVX peuvent être atteints.
Finalement, nous présentons les premières expériences de diagnostic de plasma par interférométrie UVX utilisant le rayonnement harmonique. Une technique originale est développée à partir de 2 sources harmoniques mutuellement cohérentes séparées spatialement. L'analogue temporel de l'interférométrie spatiale, qui utilise 2 impulsions harmoniques séparées en temps, est également démontré. Cette interférométrie fréquentielle a permis le premier diagnostic UVX de l'évolution temporelle d'un plasma avec une résolution femtoseconde. Une extension du schéma de 2 à 4 impulsions permet de mesurer avec une sensibilité extrême un déphasage équivalent à une demi-période harmonique, soit des écarts temporels à l'échelle attoseconde (1as=10-18s).
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Gauthier, David. "Imagerie nanométrique ultra-rapide par diffraction cohérente de rayonnement extrême-UV produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00734344.
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Ce manuscrit présente des expériences d'imagerie par diffraction réalisées en utilisant une source de rayonnement cohérent basée sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé d'un laser Ti:Sa. Elles démontrent que cette source extrême-UV de laboratoire produit un nombre suffisant de photons par impulsion pour enregistrer une figure de diffraction d'objets tests en " simple tirs ". Le signal ainsi enregistré permet l'obtention d'une image de l'objet avec une résolution d'une centaine de nanomètres. Deux schémas sont utilisés pour reconstruire l'objet : le premier utilise un algorithme itératif de reconstruction de la phase perdue pendant la détection de la figure de diffraction ; le second utilise une configuration holographique par transformée de Fourier. Les travaux réalisés comportent deux parties. La première concerne l'optimisation de la source harmonique et inclut une étude expérimentale d'un dispositif de filtrage spatial du faisceau laser de génération par propagation dans une fibre creuse. La seconde partie présente les expériences d'imagerie par diffraction, et notamment une démonstration du schéma holographique HERALDO qui est une extension de l'holographie par transformée de Fourier à des références en forme de polygones. L'utilisation de ces références " étendues " a pour avantage d'optimiser l'enregistrement holographique tout en conservant une reconstruction directe et sans ambigüité de l'objet. Une analyse signal-sur-bruit ainsi qu'une comparaison des reconstructions d'hologramme pour différentes formes de références sont effectuées.
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Maghraoui, Ahmed. "Génération d'harmoniques d'ordre élevé pour l'étude de la dynamique des charges et de l'aimantation de films de cobalt." Thesis, Strasbourg, 2015. http://www.theses.fr/2015STRAE010/document.
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L’objectif de cette est de développer une source harmonique permettant de couvrir la gamme d’énergie 50 -70 eV du spectre électromagnétique par la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans un gaz rare. Cette source appelée "tabletop" est obtenue à partir d’un système laser femtoseconde basé sur la technique d’amplification à dérive de fréquence. Une telle source permet de réaliser des expériences de dynamique des charges et de l’aimantation aux seuils M des métaux de transition. L’intérêt de sonder la dynamique de l’aimantation dans le domaine des rayons X est la sélectivité chimique sur les éléments. Grâce à la sélectivité chimique, on peut sonder la dynamique des spins des espèces chimiques qui sont responsables du magnétisme. Par exemple, dans un système contenant plusieurs éléments, on peut accéder aux propriétés magnétiques de chacun de ses composants en ajustant l’énergie des photons au seuil d’absorption de l’élément choisiThe goal of this thesis is to develop an harmonic source to cover the energy range of 50-70 eV of the electromagnetic spectrum by high harmonic generation in a rare gas. This source called "tabletop" is obtained from a femtosecond laser system based on the chirped pulse amplification technique. Such source allows probing the magnetization dynamics at the M-edges of transition metals. The interest to probe the magnetization dynamics with X-rays is the chemical selectivity on the elements. This, one can probe the spin dynamics of the chemical element which are responsible for magnetism. For example, in a system containing several elements, one can reach the magnetic properties of each one of its components by adjusting the photon energy to the absorption edge of the element
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Gruson, Vincent. "Polarimétrie harmonique et spectroscopie de photoionisation attoseconde." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015SACLS227/document.
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La physique attoseconde est un domaine en pleine expansion, intrinsèquement lié au processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé. Cette émission, sous forme d’un train d’impulsions attosecondes ou d’une impulsion attoseconde isolée, constitue une source de lumière dans le domaine spectral extrême-UV (XUV), ultra-brève, cohérente, parfaitement synchrone du champ générateur. Deux thématiques ont été abordées. La première consiste en la caractérisation complète de l’état de polarisation des harmoniques par Polarimétrie Moléculaire en collaboration avec l’ISMO-Orsay. Cette technique est basée sur la mesure de la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel moléculaire lors de l’ionisation dissociative de la molécule de NO. Nous l’appliquons à trois configurations produisant un rayonnement harmonique polarisé elliptiquement. Nous obtenons ainsi, pour la première fois, la valeur absolue de l’ellipticité harmonique, son signe, ainsi que le taux de dépolarisation.La seconde thématique est la photoionisation attoseconde résonante : nous avons étudié la photoionisation de l’hélium au voisinage de la résonance d'autoionisation 2s2p à 60.15eV, excitée par une impulsion XUV accordable et sondée par une impulsion laser IR en utilisant la technique RABBIT, qui permet la mesure de l’amplitude et de la phase spectrales de la transition résonante à deux photons. Il est ainsi possible de reconstruire dans le domaine temporel, le paquet d'ondes électronique (POE) à 2 photons. Ces mesures ont été complétées par des simulations effectuées par nos collaborateurs à UAM-Madrid et au LCPMR-Paris, qui montrent que, dans nos conditions expérimentales, ce paquet à deux photons est une image fidèle du paquet résonant à un photon. Ceci représente la première reconstruction de la dynamique temporelle d’une résonance non perturbée par le champ laser, avec une résolution attosecondeAttosecond physics is an expending field, intrinsically linked to the High Harmonic Generation process. This emission, which can be either an attosecond pulse train or an isolated attosecond pulse, constitutes a light source in the extreme-UV (XUV) spectral domain, coherent, perfectly synchronous of the generating field. Two thematic have been studied. The first one consists in the complete characterization of the harmonic emission through Molecular Polarimetry, in collaboration with ISMO-Orsay. This technique is based on the measurement of the Molecular Frame PhotoElectron Angular Distribution, during the dissociative ionization of NO molecules. We applied this technique to three configurations producing an elliptically polarized light. For the first time, we obtain the absolute value of the ellipticity, its sign and the depolarization rate. The second topic is the resonant attosecond photoionization: we studied the photoionization of helium, close to the 2s2p autoionization resonance at 60.15 eV, excited by a tunable XUV pulse and probed by an IR pulse, using RABBIT technique, enabling the measurement of the spectral amplitude and phase of the two photons resonant transition. From this, we can reconstruct the two-photons electron wave packets (EWP). These measurements have been completed by simulations done by our collaborator from UAM-Madrid and LCPMR-Paris, showing that, in our experimental conditions, this two photons EWP corresponds to the image of the one-photon EWP. This measurement is the first reconstruction of the temporal dynamic of a resonance non-perturbed by a laser field, with an attosecond resolution
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Mairesse, Yann. "Génération et caractérisation d'impulsions attosecondes." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011620.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'extrême ultraviolet. Dans cette thèse, nous présentons une caractérisation temporelle de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde. En transposant une technique d'interférométrie spectrale couramment utilisée pour la caractérisation complète d'impulsions infrarouges (SPIDER), nous effectuons une caractérisation complète monocoup du profil temporel d'harmoniques individuelles, à l'échelle femtoseconde.
Ensuite, nous étudions expérimentalement la structure attoseconde du rayonnement harmonique, et mettons en évidence une dérive temporelle dans l'émission : les harmoniques les plus faibles sont émises avant les plus élevées. Cette dérive, qui est directement liée à la dynamique électronique microscopique dans le processus de génération, limite la durée d'impulsion que l'on peut obtenir en augmentant la largeur spectrale. Nous présentons les résultats de l'optimisation des conditions de génération afin d'améliorer la synchronisation dans l'émission. Nous montrons également la possibilité de recomprimer les impulsions attosecondes.
Enfin, nous proposons une nouvelle technique pour la caractérisation complète d'impulsions attosecondes arbitraires : FROGCRAB. Elle permettrait une mesure simultanée des caractéristiques femtoseconde et attoseconde du rayonnement, et ainsi une connaissance complète de la source lumineuse attoseconde en vue de son utilisation dans des expériences d'applications.
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Staedter, David. "Spectroscopie femtoseconde reésolue en temps dans les systèmes polyatomiques étudieés par l'imagerie de vecteur vitesse et de génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00922203.
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Dans cette thèse, la dynamique de photodissociation de l'azoture de chlore (ClN3) est étudiée dans le domaine temporel par imagerie de vecteur vitesse des photofragments, spécialement du chlore et de N3. Cette imagerie résolue à l'échelle femtoseconde permet d'extraire les temps de dissociation, l'établissement temporel de la balance d'énergie de la réaction ainsi que la conservation des moments. Cette étude a permis de différencier deux domaines d'énergie: l'un menant à la formation d'un fragment N3 linéaire (étude autour de 4.5 eV d'excitation électronique) et le plus intéressant aboutissant à la formation d'un fragment N3 cyclique (autour de 6 eV). Dans une seconde étude, la dynamique de relaxation électronique du tétrathiafulvalène (C6H4S4-TTF) est étudiée autour de 4 eV par spectroscopie de masse résolue en temps ainsi que par spectroscopie de photoélectron. Les seuils d'ionisation dissociative sont extraits d'une détection en coïncidence entre les photoélectrons de seuil et les fragments ionisés réalisée sur rayonnement synchrotron. Les deux dernières expériences sont basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans l'XUV d'une impulsion femtoseconde à 800 nm ou à 400 nm. Dans la première expérience, les harmoniques sont couplées à un imageur de vecteur vitesse en tant que rayonnement secondaire VUV. Par imagerie de photoélectron résolue en temps, nous avons révélé ainsi les dynamiques de relaxation des états de Rydberg initiée par une impulsion femtoseconde XUV à 15.5 eV dans l'argon et à 9.3 eV dans l'acétylène. Dans la seconde expérience, couramment nommée spectroscopie attoseconde, les harmoniques constituent le signal pompe sonde. Deux types de spectroscopie attoseconde ont été réalisés pour étudier la dynamique vibrationnelle de SF6: une expérience en réseau transitoire créé par deux impulsions pompe Raman avec une impulsion sonde intense générant les harmoniques à partir du réseau d'excitation et une expérience d'interférence de deux rayonnement XUV en champ lointain créés par deux impulsions sonde intenses.
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Clergerie, Alex. "Modélisation de spectroscopie moléculaire par paquets d'électrons attosecondes." Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0243.
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Sur la base d'une approche numérique bien optimisée dans le cas atomique, on développe des simulations numériques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans des molécules soumises à un champ laser intense et bref. Dans ce processus, un paquet d'onde électronique issu de l'ionisation vient, guidé par le champ, sonder la cible moléculaire à l'échelle attoseconde. Nous avons développé un modèle semi-classique dans lequel l'ionisation et la propagation de l'électron dans le continu sont traitées classiquement en termes de trajectoires électroniques, tandis que la photorecombinaison est décrite quantiquement. Nous présentons la méthodologie que nous avons mise en place, et son application à la génération d'harmoniques dans les molécules d'eauen phase gazeuse. Après des simulations dans lesquelles les molécules sont figées à leur géométrie d'équilibre tout au long de l'interaction, l'effet de la vibration nucléaire entre ionisation et recombinaison est explicitement pris en compte. Notre modèle fournit une description quantitative du processus de génération, associée à une image intuitive inhérente à la description classique de la dynamique électroniqueOn the basis of previous numerical simulations for atomic targets, we develop a model to describe high-orderharmonic generation in molecules subjected to short and intense laser pulses. In this process, anelectron wavepacket launched through ionization is driven by the field and comes back to the molecular ioniccore that it probes on the attosecond timescale. Our model, to which we refer to as molCTMC-QUEST,describes ionization and electron propagation into the continuum classically, in terms of electron trajectories, while photorecombination is described quantum mechanically. We present the methodology that wehave built, and we later apply it to harmonic generation in water molecules. After simulations in which themolecules remain frozen in their equilibrium geometry throughout the interaction, we explicitly take intoaccount nuclear vibration between ionization and recombination. molCTMC-QUEST provides a quantitativedescription of the generation process combined with an intuitive picture of the interaction inherent in theclassical description of electron dynamics
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Cassin, Rémy. "Imagerie nanométrique ultra-rapide par diffraction cohérente de rayonnement XUV produit par génération d'harmoniques d'ordre élevés." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLS591/document.
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L'objectif de ce mémoire est dedévelopper de nouvelles méthodes d'imageriesans lentille en simple tir 2D et 3D avec dessources harmoniques XUV. Un intérêt particulierest porté aux techniques d'imageries permettantl'imagerie des objets biologiques et de phase.Dans un premier temps, on introduit la théorie del'imagerie dans lentille et on détaille lesméthodes utilisées au cours de cette thèse pourreconstruire le champ diffracté par l'objet quel'on souhaite imager. Les techniques d'imageriessont séparées en deux catégories : itératifs etholographiques. On discute des conditionsexpérimentales nécessaires à la reconstruction del'image de l'objet et on compare les avantagesrespectifs des deux types de méthodes. Puis, ondétaille les aspects expérimentaux du faisceauXUV obtenu par HHG et on couvre brièvementla théorie associée à ce processus. La sectionsuivante traite des paramètres et des techniquesde traitement des données influant sur la qualitéde l'image reconstruite en imagerie sans lentille.On montre comment améliorer lesreconstructions HERALDO dans un régime defaible flux de photons. On présente ensuite lesrésultats d'une technique de caractérisationcomplète de la cohérence spatiale d’un faisceauXUV en simple tir. Cette dernière est unparamètre critique de l'imagerie sans lentille. Al'aide d'un tableau non redondant de référencesponctuelles, on mesure la cohérence spatialepour chaque distance entre les références, sansaucune mesure du profil spatial du faisceau. Onmontre que la distribution de la cohérence estgaussienne et que son diamètre dépend desconditions de génération du faisceauharmonique. On étudie aussi quantitativementcomment l'accumulation de plusieurs tirs dediffraction diminue la cohérence apparente dufaisceau. Une expérience d'imagerie d'objets dephase avec une source harmonique pouvant êtreappliquée à des objets biologiques est ensuiteprésentée.A notre connaissance c'est la premièrereconstruction par méthode CDI d'objets dephase avec une source harmonique. La suite dumanuscrit présente les résultats de deuxexpériences visant à réaliser de l'imagerie 3D àl'échelle nanométrique avec une sourceharmonique. Tout d’abord, on présente unetechnique d'imagerie 3D simple tir. C'est lapremière expérience permettant unereconstruction 3D à partir d'une seuleacquisition, avec une résolution spatialenanométrique et une résolution temporellefemtoseconde, sans utiliser de connaissances apriori sur l'objet étudié. Cette technique possèdeun vaste spectre d'application, particulièrementpour l'étude structurelle d'échantillonsbiologiques sensibles aux dégâts d'irradiation.De plus, cette technique peut être facilementapplicable à des FELs et des synchrontrons pourobtenir de meilleures résolutions. La deuxièmeexpérience d'imagerie 3D est une preuve deconcept validant la faisabilité de lacryptomographie avec une source harmonique.Pour reconstruire le volume 3D de l'échantillon,la cryptotomographie utilise des figures dediffraction qui sont acquises pour desorientations de l'échantillon inconnues. Lerégime de faible flux dans lequel on se place nouspermet de simuler les paramètres d'une sourceharmonique fonctionnant dans la fenêtre de l'eau.On conclut que, le niveau du signal de diffractionest suffisant pour pouvoir identifier l'orientationde l'objet à partir des figures de diffractionenregistrées, dans des conditions expérimentalesoptimisées. Ainsi, avec suffisamment de figuresde diffraction enregistrées et assez d'orientationsde l'objet, on peut reconstruire le volume 3D del'objet. Ces résultats impliquent qu'uneexpérience de cryptotomographie d'objetsbiologiques avec une source harmoniquefonctionnant dans la fenêtre de l'eau seraitréalisableThe aim of this dissertation is todevelop new lensless single shot imagingtechnique in 2D and 3D with XUV harmonicsources which can be applied to study biologicalobjects and phase objects. Firstly, we introducethe theory underlying lensless imagingtechniques and we describe the methods usedduring this thesis to reconstruct the light fielddiffracted by the studied object. The imagingtechniques are split in two categories: iterativeand holographic. The iterative methodsreconstruct the phase of the diffracted wavefront using constraints in the Fourier space andthe reel space. With the holographic techniques,the phase is encoded directly in the interferencefringes between the reference and the objectwithin the diffraction pattern. We discuss theexperimental parameters required to achieve animage reconstruction and we compare therespective advantages of the two types ofmethod. Then, we describe the experimentalparameters of the XUV beam produced by highharmonic generation (HHG) and we brieflyexplain the theory of the HHG. The next sectiondiscusses the parameters the quality of thereconstructed image. We show how to improvethe resolution and the signal to noise ratio usingthe HERALDO technique in the low fluxregime.We then show the result of a new technique forthe single shot characterization of the spatialcoherence of XUV beams. Indeed, the spatialcoherence is a critical parameter for coherentdiffractive imaging techniques. Using a NRA ofreference holes, we measure the spatialcoherence for each distance between each pairof holes, without the knowledge of the intensitydistribution on the sample. We show that thespatial coherence has a gaussian distribution andthat its diameter varies according to thegeneration parameters of the harmonic beam.We also study quantitatively the effect of multishotsaccumulation of the diffraction pattern onthe apparent coherence of the beam. We alsoshow the result of phase object imaging usingcoherent diffractive imaging with a harmonicsource. To our knowledge, this if the first timesuch result has been achieved. The rest of thedissertation present new lensless imaging 3Dtechniques using harmonic sources. The first ofthe last two experiments shown is a lenslesssingle shot stereo 3D technique. It is the first oneallowing a 3D reconstruction from a singleacquisition, with a nanometer spatial resolutionand a femtosecond temporal resolution, withoutusing \textit{a priori} knowledge of the samplestudied. This method has a vast spectrum ofapplication and is particularly interesting for thestructural study of biological sample sensitive toradiation damage and for the study of nonreversibledynamical phenomena in 3D.Furthermore, this can easily be implemented inFELs and synchrotrons to reach even betterspatial resolution. The second 3D experimentshown in this thesis is a proof of concept ofcryptotomography using a high harmonic sourcein a low flux regime. To reconstruct the 3Dvolume of the sample, cryptotomographie usesdiffraction pattern acquired for unknown sampleorientations and therefore non-classified. Thelow flux regime used here simulate the flux of aharmonic source generated in the water window.We conclude from this experiment that, with theproper experimental conditions, the diffractionsignal is sufficient to allow the classification byorientation of the diffraction patterns. Withenough diffraction pattern and angles of thesample recorded, we can achieve a 3Dreconstruction of the sample. This result impliesthat the cryptotomography of biological objectsusing a water window harmonic source ispossible
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Boutu, Willem. "DYNAMIQUE DE LA GENERATION D'HARMONIQUES DANS LES ATOMES ET LES MOLECULES." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00593728.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.
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Franz, Dominik. "High harmonic generation in crystals assisted by local field enhancement in nanostructures." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLS128/document.
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Le but de cette thèse est d’étudier le processus de la génération d’harmoniques d’ordre élevé (HHG, de l’anglais high-order harmonic generation) dans des solides et la possibilité d’augmenter l’efficacité de la génération en exploitant l’exaltation locale du champ incident dans des nanostructures. La HHG dans les gaz est connue depuis plusieurs décennies et a été étudiée en détails, par contre la HHG dans les solides a été démontrée pour la première fois en 2011. Différents processus comme les oscillations interbandes et intrabandes y jouent un rôle fondamental. Le processus exact est toujours en cours d’investigation et est discuté dans la communauté. Dans ce manuscrit, nous étudions la génération d’harmoniques dans différents cristaux, comme ZnO, CaCO₃ et CdWO₄. Nous confirmons que la HHG dépend de la longueur d’onde génératrice et de l’orientation cristalline. Outre les cristaux 3D nous étudions la HHG dans des matériaux 2D comme le graphène. Grâce à sa grande mobilité électronique et sa structure de bande spécifique la HHG dans graphène est plus efficaces que dans des cristaux 3D.Typiquement des intensités de 10¹² TW/cm² ou plus sont nécessaires pour susciter la HHG. Ces intensités élevées sont généralement atteintes par des méthodes comme l’amplification par dérive de fréquence qui génère des impulsions femtosecondes à des énergies µJ ou mJ. Grâce aux progrès récents des techniques de nanofabrication, il est possible d’exalter un champ électrique laser de plusieurs ordres de grandeurs dans des nanostructures. Alors que la HHG dans les gaz assistée par la plasmonique a été démontrée comme n’étant pas réalisable, des travaux récents démontrent l’amplification de la HHG dans des solides. Dans ce travail, nous étudions l’amplification de la HHG dans différentes configurations. D’abord, nous analysons différents types de nanostructures, à savoir des bow ties, des nano-trous, des réseaux et des résonateurs. Nous comparons ces structures suivant plusieurs critères tels que le volume d’exaltation et l’exaltation crête. Différentes longueurs d’onde et cristaux sont utilisés. Une large amplification de plusieurs ordres de grandeur est démontrée pour la troisième harmonique. En plus, nous discutons l’endommagement des nanostructures causé par l’irradiation laser. Des nanostructures semiconductrices confinant la lumière par guidage sub-longueur d’onde ont plusieurs avantages par rapport aux nanostructures métalliques. Des nanocones semiconducteurs, par exemple, présentent un grand volume d’amplification, supérieur de plusieurs ordres de grandeur à ce qui a été démontré récemment, et évitent la fusion observée dans des nanostructures métalliques. Nous présentons plusieurs itérations de l’expérience avec des nanocones de ZnO en améliorant le système de détection et la géométrie des nanocones entre chaque étape. Nous utilisons différents lasers et différentes géométries de nanocones. Nous avons observé les harmoniques d’un laser à 3.1 µm dans des nanocones de ZnO jusqu’à l’ordre 15. L’amplification de plusieurs ordres de grandeur d’harmoniques perturbatives et non perturbatives, générées à partir des impulsions d’un oscillateur nanojoule à une cadence MHz et une longueur d’onde de 2.1 µm, est démontrée pour la première fois jusqu’à H9. Le facteur d’amplification dépend de l’éclairement du faisceau pompe. Nous étudions également la forte amplification de la luminescence et proposons des méthodes pour séparer sa contribution de la contribution cohérente. En outre, nous démontrons plusieurs applications de la HHG dans les solides. Premièrement, nous proposons une nouvelle méthode pour déduire la distribution spatiale du champ électrique dans des nanostructures en analysant les dommages induits par laser. Deuxièmement, nous utilisons l’émission du nanocone, qui est cohérente spatialement, pour imager des objets avec une résolution à l’échelle nanométrique. Enfin, nous générons des harmoniques portant un moment orbital angulaire contrôléThe aim of this dissertation is to study the process of high-order harmonic generation (HHG) in solids and the possibility to amplify solid HHG by exploiting local field enhancements in nanostructures. While HHG in gases has been known for several decades and has been extensively studied, HHG in solids was first reported in 2011. Different processes such as interband and intraband oscillations were identified to play an important role in solid HHG. However, the process is still under investigation and debated in the community. Here, we study the generation of high harmonics in different crystals, such as ZnO, CaCO₃ and CdWO₄. We confirm that HHG depends on the driving wavelengths and on crystalline orientation. Beside 3D bulk crystals, we investigate HHG in 2D materials such as graphene. Due to its high electron mobility and its special band structure HHG in graphene is more efficient than in bulk crystals. Typically, intensities of 10¹² TW/cm² or more are needed to trigger HHG. The high intensity is reached by employing schemes like chirped pulse amplification which generates femtosecond pulses with µJ- or mJ-energies. Thanks to recent advances in nanofabrication techniques, nanostructures can enhance a laser electric field by several orders of magnitude. While plasmonically enhanced HHG in gases was shown not to be feasible, recent works reported on the amplification of HHG in solids. In this work, we explore the amplification of crystal HHG under various configurations. We first study different types of plasmonic nanostructures, namely bow ties, nanoholes, gratings and resonators. We compare them with respect to different parameters such as enhancement volume and peak enhancement. Different driving wavelengths and crystals are used. Strong amplification by several orders of magnitude is demonstrated for the third harmonic. Furthermore, we discuss radiation-induced damage of plasmonic nanostructures. Semiconductor nanostructures which confine light by subwavelength waveguiding have several advantages with respect to metallic nanostructures. Semiconductor nanocones for example exhibit a large amplification volume, several orders of magnitudes larger than previously reported and avoid melting observed in metallic nanostructures. We carry out several iterations of experiments with ZnO nanocones where the detection system and the nanocone geometry are improved in each cycle. We use different driving lasers and different optimized nanocone geometries. HHG in ZnO nanocones up to 15th order from a 3.1 µm driving laser is demonstrated. Amplification by several orders of magnitude of both perturbative and non-perturbative harmonics from nanojoule-oscillator pulses at MHz repetition rate and 2.1 µm wavelength is demonstrated, for the first time up to H9. The amplification factor depends on the pump intensity. We also explore the strong amplification of luminescence and propose ways to disentangle its contribution from the coherent one. Furthermore, we explore several applications of crystal HHG. First, we propose a new way to deduce the electric field spatial distribution in nanostructures by analyzing the radiation-induced damage. Secondly, we use the spatially coherent emission from the nanocone to image nanoscale objects with nanometer scale resolution. In addition, we generate solid harmonics that carry an orbital angular momentum
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Ferré, Amelie. "Etude des dynamiques moléculaires sondées par générations d'harmoniques d'ordres élevés." Thesis, Bordeaux, 2014. http://www.theses.fr/2014BORD0165/document.
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Grâce à ses propriétés (cohérence, brillance, durée), le rayonnement XUV femtoseconde produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé est utilisé comme un processus de sonde pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires, avec une bonne résolution spatiale et temporelle (femtoseconde voire attoseconde). Ainsi, des dynamiques rotationnelles ont été résolues sur des petits systèmes moléculaires (N2, CO2). Les travaux de cette thèse ont consisté à étendre les méthodes de spectroscopie harmoniques et les appliquer à des systèmes moléculaires complexes d'intérêt femtochimique. Parmi elles, nous présenterons la génération d'harmoniques à deux sources, le réseau transitoire d'excitation ou encore la génération d'harmoniques à deux couleurs. Ces techniques nous ont permis de résoudre des dynamiques femtosecondes dans N2O4 et SF6. La HHG est aussi utilisée comme source de rayonnement XUV, en jouant le rôle d'impulsion pompe lors d'expériences de type pompe-sonde. Cette approche a été utilisée pour l'étude du dichroïsme circulaire de photoélectrons de molécules chirales ionisées par un champ XUV harmonique de polarisation quasi circulaire. Nous nous attarderons à détailler la découverte de cette nouvelle source XUV femtoseconde de polarisation quasi circulaireHigh harmonic generation (HHG) spectroscopy has proven to be a promisingtool (like probe in pump-probe experiments) in revealing the atomic and molecular dynamicswith the potential for subangstrom spatial resolution and subfemtosecond temporalresolution. Then, rotational dynamics have been resolved on small molecular systems (N2,CO2). This thesis looks to extending HHG spectroscopy methods to probe the structureand the dynamic of complex molecular systems. We will describe the two sources highharmonic generation, the transient grating of excitation and the two-color high harmonicgeneration. We enable to resolve the femtosecond nuclear dynamics in N2O4 and SF6. HHGis also used like a XUV radiation source, playing the role of pump pulse. This approach hasbeen used for the study of photoelectron circular dichroism. An XUV harmonic field witha quasi-circular polarization ionizes chiral molecules. In this manuscript, we will developthis new femtosecond XUV and quasi circular polarization radiation
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Kazamias-Moucan, Sophie. "Optimisation d'une source d'harmoniques d'ordres élevés pour l'optique non-linéaire dans l'extrême UV." Phd thesis, Ecole Polytechnique X, 2003. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00008285.
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Cette thèse présente le travail réalisé sur la source harmoniques du LOA à partir d'une chaine Titane-Saphir kHz. Cette étude s'inscrit dans la perspective d'observer des effets non linéaires dus à l'interaction d'un faisceau harmonique intense focalisé sur cible solide. Nous présentons l'étude de l'optimisation de cette source, qui permet de générer efficacement des harmoniques en limite d'absorption. Un cadre complet d'étude de ces conditions d'optimisation du point de vue théorique et expérimental est défini avec notamment une explication détaillée de l'importance de la diaphragmation du faisceau infrarouge. Nous montrons également comment la technique des algorithmes génétiques a été utilisé par le controle de la phase spectrale du laser de pompe. Nous concluons sur la focalisation des harmoniques.
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Liu, Xu. "Development of an extreme ultraviolet laser beamline for at wavelength metrology." Electronic Thesis or Diss., université Paris-Saclay, 2024. http://www.theses.fr/2024UPASP045.
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Le partenariat établi entre le CEA/LIDYL et la PME Imagine Optic (IO) au début de l'année 2020 a conduit à la création du laboratoire commun NanoLite, dédié au développement de systèmes optiques spécialisés dans la métrologie aux courtes longueurs d'onde. Ce laboratoire se concentre notamment sur le domaine de l'extrême ultraviolet (EUV, 10-100 nm), crucial pour divers secteurs tels que les installations produisant du rayonnement synchrotron et la microélectronique (lithographie), ainsi que pour la recherche académique (physique attoseconde).La présente thèse CIFRE se focalise sur le développement d'une ligne de lumière compacte et performante dans la gamme EUV, reposant sur la génération d'harmoniques laser d'ordre élevé (HHG). Ce phénomène non linéaire permet de produire un rayonnement cohérent spatialement dans la gamme EUV à partir d'impulsions laser femtosecondes. La construction de cette ligne de lumière s'appuie sur un nouveau système laser au taux de répétition de 100 kHz, générant des impulsions de 50 fs. Ce manuscrit de thèse aborde les différents aspects techniques nécessaires, de l'optique à la mécanique, du vide à l'électronique en passant par la programmation des logiciels d'acquisition et de traitement des données.La ligne de lumière ainsi développée est opérationnelle depuis octobre 2022. Les applications industrielles mises en œuvre et testées, telles que la calibration de capteurs de front d'onde HASO EUV, l'inspection de la qualité de surface d'optiques EUV et les modalités de mesure du front d'onde par morceaux sont décrites dans ce manuscrit.Une autre approche possible pour la métrologie, complémentaire de la caractérisation du front d'one, est offerte par l'imagerie nanométrique par diffraction cohérente. La ptychographie, technique qui permet l'étude d'échantillons étendus sans sacrifier la résolution spatiale, permet de reconstruire les caractéristiques spatiale (amplitude et phase) du faisceau d'illumination. Diverses applications de la ptychographie sont présentées, notamment une étude de l'influence de la largeur spectrale de la source et une nouvelle configuration d'imagerie auto-sondée pour laquelle l'échantillon et la source du rayonnement sont confondues. Enfin, la ptychographie est appliquée pour la caractérisation du foyer EUV de la ligne de lumière.L'ensemble de ces réalisations a permis de valider les performances de la ligne de lumière et a mis au jour les voies d'amélioration possibles pour l'optimiser encore d'avantageThe partnership established between CEA/LIDYL and the SME Imagine Optic (IO) at the beginning of 2020 led to the creation of the joint laboratory NanoLite, dedicated to the development of optical systems specialized in metrology at short wavelengths. This laboratory focuses notably on the extreme ultraviolet (EUV, 10-100 nm) domain, crucial for various sectors such as synchrotron radiation facilities, microelectronics (lithography), and academic research (attosecond physics).The present CIFRE thesis focuses on the development of a compact and high-performance beamline in the EUV range, based on the generation of high-order harmonic (HHG). This nonlinear phenomenon enables the production of spatially coherent radiation in the EUV range from femtosecond laser pulses. The construction of this beamline relies on a new laser system with a repetition rate of 100 kHz, generating pulses of 50 fs. This thesis manuscript addresses the various technical aspects necessary, from optics to mechanics, vacuum to electronics, and software programming for data acquisition and processing.The developed beamline has been operational since October 2022. The implemented and tested industrial applications, such as the calibration of EUV HASO wavefront sensors, inspection of the surface quality of EUV optics, and wavefront measurement modalities by stitching, are described in this manuscript.Another possible approach for metrology, complementary to wavefront characterization, is offered by nanometric coherent diffraction imaging. Ptychography, a technique that allows the study of extended samples without sacrificing spatial resolution, enables the reconstruction of spatial characteristics (amplitude and phase) of the illumination beam. Various applications of ptychography are presented, including a study of the influence of the spectral width of the source and a new self-probed imaging configuration in which the sample and the radiation source are coincident. Finally, ptychography is applied for the characterization of the EUV focus of the beamline.All these achievements have validated the performance of the beamline and have revealed possible avenues for further optimization
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Lotti, Antonio. "Pulse shaping and ultrashort laser pulse filamentation for applications in extreme nonlinear optics." Palaiseau, Ecole polytechnique, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/docs/00/66/56/70/PDF/tesi.pdf.
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Cette thèse traite de l'étude numérique des propriétés et des applications des impulsions spatio-temporellement couplées, paquets d'ondes coniques et filaments laser, dans les processus fortement non-linéaires, comme la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Nous étudions la redistribution de l'énergie au sein de ces paquets d'ondes en propagation linéaire et non-linéaire. Le flux d'énergie constitue un diagnostic des couplages spatio-temporels que nous avons appliqué à des résultats expérimentaux réels. Nous analysons l'évolution spectrale des filaments dans un gaz et nous obtenons les conditions pour la génération d'impulsions de quelques cycles dans le spectre UV. Nous étudions la génération d'harmoniques d'ordre élevé par des ondes coniques ultra-courtes. En particulier, nous montrons comment leurs propriétés de propagation influencent le champ généré dans la région X-UV. Nous étudions aussi l'interférence des différents chemins quantiques correspondant aux trajectoires électroniques. Enfin, nous obtenons la forme des faisceaux d'Airy stationnaires dans le régime non-linéaire. Pour chaque sujet, nous présentons des résultats expérimentaux qui ont motivé nos travaux ou ont été motivés par nos simulationsThis thesis deals with numerical studies of the properties and applications of spatio-temporally coupled pulses, conical wavepackets and laser filaments, in strongly nonlinear processes, such as harmonic generation and pulse reshaping. We study the energy redistribution inside these wavepackets propagating in gases and condensed media, in the linear and nonlinear regime. The energy flux constitutes a diagnostic for space-time couplings that we applied to actual experimental results. We analyze the spectral evolution of filaments in gases and derive the conditions for the generation of ultrashort pulses in the UV range. We study high harmonic generation in a gas from ultrashort conical wavepackets. In particular, we show how their propagation properties influence the harmonic output. We also study the interference of different electron trajectories. Finally, we derive the shape of stationary Airy beams in the nonlinear regime. For each topic, we present experimental results that motivated our works or were motivated by our simulations
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Huijts, Julius. "Broadband Coherent X-ray Diffractive Imaging and Developments towards a High Repetition Rate mid-IR Driven keV High Harmonic Source." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLS154/document.
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Des sources des rayons XUV (1-100 nm) sont des outils extraordinaires pour sonder la dynamique à l’échelle nanométrique avec une résolution femto- voire attoseconde. La génération d’harmoniques d’ordre élevé (GH) est une des sources majeures dans ce domaine d’application. La GH est un processus dans lequel une impulsion laser infrarouge femtoseconde est convertie, de manière cohérente, en fréquences élevées dans le domaine EUV par interaction hautement non-linéaire dans un atome, une molécule et plus récemment, dans un cristal. La GH possède une excellente cohérence spatiale qui a permis de réaliser des démonstrations impressionnantes en imagerie sans lentille. Pour accroître le potentiel de ces sources, des défis sont à relever : leur brillance et énergie de photon maximum doivent augmenter et les techniques d’imagerie sans lentille doivent être modifiées pour être compatibles avec l’importante largeur spectrale des impulsions attosecondes émise par ces sources. Cette thèse présente une nouvelle approche dans laquelle des figures de diffraction large bande, i.e. potentiellement attosecondes, sont rendues monochromatiques numériquement. Cette méthode est basée uniquement sur la mesure du spectre de la source et la supposition d’un échantillon spatialement non-dispersif. Cette approche a été validée tout d’abord dans le visible, à partir d’un supercontinuum. L’échantillon binaire est reconstruit par recouvrement de phase pour une largeur spectrale de 11 %, là où les algorithmes usuels divergent. Les simulations numériques montrent aussi que la méthode de monochromatisation peut être appliquée au domaine des rayons X, avec comme exemple un masque semi-conducteur utilisé en de lithographie EUV. Bien que la brillance « cohérente » de la source actuelle (qui progresse) reste insuffisante, une application sur l’inspection de masques sur source Compton est proposée. Dans une extension de ces simulations un masque de lithographie étendu est reconstruit par ptychographie, démontrant la versatilité à d’autres techniques d’imagerie sans lentille. Nous avons également entamé une série d’expérience dans le domaine des X-durs sur source synchrotron. Les figures de diffraction après monochromatisation numérique semblent prometteuses mais l’analyse des données demandent des efforts supplémentaires. Une partie importante de cette thèse est dédiée à l’extension des sources harmoniques à des brillances et énergies de photon plus élevées. Ce travail exploratoire permettrait la réalisation d’une source harmonique compacte pompée par un laser OPCPA dans le moyen infrarouge à très fort taux de répétition. Les longueurs d’onde moyen infrarouge (3.1 μm dans ce travail de thèse) sont favorables à l’extension des énergies des photons au keV et aux impulsions attosecondes. Le but est de pouvoir couvrir les seuils d’absorption X et d’améliorer la résolution spatio-temporelle. Cependant, deux facteurs rendent cette démonstration difficile: le nombre de photons par impulsion de la source OPCPA est très limité et la réponse du dipôle harmonique à grande longueur est extrêmement faible. Pour relever ces défis plusieurs configurations expérimentales sont explorées : génération dans un jet de gaz ; génération dans une cellule de gaz ; compression solitonique et la génération d’harmoniques combinées dans une fibre à cristal photonique ; compression solitonique dans une fibre à cristal photonique et génération d’harmoniques dans une cellule de gaz. Les premiers résultats expérimentaux sur la compression solitonique jusqu’à 26 femtosecondes et des harmoniques basses jusqu’à l’ordre sept sont présentésEn résumé, ces résultats représentent une avancée vers l’imagerie nanométrique attoseconde sans lentille basée sur des algorithmes « large bande » innovants et une extension des capacités de nouvelles sources harmoniques ‘table-top’ au keV pompées par laser OPCPASoft X-ray sources based on high harmonic generation are up to now unique tools to probe dynamics in matter on femto- to attosecond timescales. High harmonic generation is a process in which an intense femtosecond laser pulse is frequency upconverted to the UV and soft X-ray region through a highly nonlinear interaction in a gas. Thanks to their excellent spatial coherence, they can be used for lensless imaging, which has already led to impressive results. To use these sources to the fullest of their potential, a number of challenges needs to be met: their brightness and maximum photon energy need to be increased and the lensless imaging techniques need to be modified to cope with the large bandwidth of these sources. For the latter, a novel approach is presented, in which broadband diffraction patterns are rendered monochromatic through a numerical treatment based solely on the spectrum and the assumption of a spatially non-dispersive sample. This approach is validated through a broadband lensless imaging experiment on a supercontinuum source in the visible, in which a binary sample was properly reconstructed through phase retrieval for a source bandwidth of 11 %. Through simulations, the numerical monochromatization method is shown to work for hard X-rays as well, with a simplified semiconductor lithography mask as sample. A potential application of lithography mask inspection on an inverse Compton scattering source is proposed, although the conclusion of the analysis is that the current source lacks brightness for the proposal to be realistic. Simulations with sufficient brightness show that the sample is well reconstructed up to 10 % spectral bandwidth at 8 keV. In an extension of these simulations, an extended lithography mask sample is reconstructed through ptychography, showing that the monochromatization method can be applied in combination with different lensless imaging techniques. Through two synchrotron experiments an experimental validation with hard X-rays was attempted, of which the resulting diffraction patterns after numerical monochromatization look promising. The phase retrieval process and data treatment however require additional efforts.An important part of the thesis is dedicated to the extension of high harmonic sources to higher photon energies and increased brightness. This exploratory work is performed towards the realization of a compact high harmonic source on a high repetition rate mid-IR OPCPA laser system, which sustains higher average power and longer wavelengths compared to ubiquitous Ti:Sapphire laser systems. High repetition rates are desirable for numerous applications involving the study of rare events. The use of mid-IR wavelengths (3.1 μm in this work) promises extension of the generated photon energies to the kilo-electronvolt level, allowing shorter pulses, covering more X-ray absorption edges and improving the attainable spatial resolution for imaging. However, high repetition rates come with low pulse energies, which constrains the generation process. The generation with longer wavelengths is challenging due to the significantly lower dipole response of the gas. To cope with these challenges a number of experimental configurations is explored theoretically and experimentally: free-focusing in a gas-jet; free-focusing in a gas cell; soliton compression and high harmonic generation combined in a photonic crystal fiber; separated soliton compression in a photonic crystal fiber and high harmonic generation in a gas cell. First results on soliton compression down to 26 fs and lower harmonics up to the seventh order are presented.Together, these results represent a step towards ultrafast lensless X-ray imaging on table-top sources and towards an extension of the capabilities of these sources
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Sanson, Fabrice. "Génération et optimisation d'harmoniques d’ordres élevés portant un moment angulaire orbital pour l'injection dans un plasma de laser X-UV." Thesis, université Paris-Saclay, 2021. http://www.theses.fr/2021UPASP026.
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Ce manuscrit présente le travail de thèse CIFRE/Amplitude réalisé pour mettre en place sur la ligne XUV de LASERIX une expérience de génération d'harmoniques par un faisceau infrarouge de pompe portant un moment angulaire non nul produit par ajout d'une lame de phase. L'originalité de notre démarche a été de générer les harmoniques dans une cellule de gaz relativement longue (de l'ordre de 10mm) et de caractériser les vortex optiques de l’harmonique 25 par un Hartmann Extreme Ultraviolet. Nous avons démontré que la sensibilité du détecteur et la fiabilité du traitement logiciel des données permettait de vérifier que l'harmonique 25 porte typiquement un moment angulaire de 25, conforme aux prédictions. L'analyse plus poussée des données expérimentales a permis de mettre en évidence le caractère intrinsèquement multimode des faisceaux produits. Elle a aussi permis de montrer le rôle de l'astigmatisme résiduel, même très faible du faisceau infrarouge de pompe dans la forme bi-lobale des vortex harmoniques produits. Forme que l'on a pu étudier et corriger grâce à une boucle de correction du front d'onde du laser de pompe. Le travail s'appuie sur des codes de propagation et de diffraction de faisceaux portant des moments angulaires non nuls, que ce soit dans l'XUV ou l'infrarouge. Ils permettent de quantifier le caractère multimode, en termes de modes LG, des faisceaux infrarouges traversant une lame de phase supposée d'abord parfaite, puis réelle. Puis en utilisant le modèle de l'atome unique de la GHOE que le processus non linéaire non perturbatif induisait intrinsèquement de nouveaux modes LG radiaux. L'objectif de tout ce travail pour l'équipe LASERIX était de démontrer la capacité d'un plasma amplificateur de type laser X pompé en cible solide à amplifier un vortex harmonique à la bonne longueur d'onde, tout en conservant sa structure modale et en tous cas la charge portée par le faisceau. Une collaboration avec Eduardo Oliva de Madrid qui réalise des simulations de type Maxwell Bloch montre que cela est possible du point de vue de la physique fondamentale de l'amplification dans ce domaine de longueurs d'ondeThis document presents the CIFRE/Amplitude thesis work carried out to set up on the LASERIX XUV line an experiment of high harmonic generation by a pump infrared beam carrying a non-zero orbital angular momentum produced by adding a phase plate on the beam path. The originality of our approach was to generate the harmonics in a relatively long gas cell (around 10mm) and to characterize the optical vortices of harmonic 25 by a Extreme Ultraviolet Hartmann. We demonstrated that the sensitivity of the detector and the reliability of the software processing of the data made it possible to verify that harmonic 25 typically carries an orbital angular momentum of 25, as theoretically predicted. Further analysis of the experimental data allowed us to quantitatively demonstrate the intrinsically multimode nature of the produced beams. I have therefore detailed the different methods of analysis proposed in the literature, I could compare their reliability and their relevance to describe the physical phenomenon at work. I also studied in detail the robustness and convergence of the analytical methods applied to beams with typical orbital angular momenta as high as l=25. The analysis of the data allowed me to show the role of even very weak residual astigmatism contained in the pump infrared beam to produce the bi-lobal shape of the vortices. This characteristic shape was also obtained by other teams. One way to regain a truly annular shape is to set up an active optimization loop of the pump laser wavefront. I have also developed propagation and diffraction calculations of beams carrying non-zero orbital angular momenta, whether in EUV or infrared. This allowed me to quantify the multimode character, in terms of LG modes, of the infrared beams passing through a phase plate that was first assumed to be perfect, then real. Then I showed using the single atom model for harmonic generation that this non-linear, non-perturbative process intrinsically induced new radial LG modes. Finally, the objective of all this work for the LASERIX team was to demonstrate the ability of an X-ray laser amplifier plasma pumped from a solid target to amplify a harmonic vortex at the right wavelength, while maintaining its modal structure and in any case the charge carried by the beam. A collaboration with Eduardo Oliva from Madrid, who carries out Maxwell Bloch simulations, shows that this is possible from the point of view of the fundamental physics of the amplification in this wavelength range
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Cantono, Giada. "Relativistic Plasmonics for Ultra-Short Radiation Sources." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLS353/document.
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La plasmonique étudie le couplage entre le rayonnement électromagnétique et les oscillations collectives des électrons dans un matériel. Les plasmons de surface (SPs), notamment, ont la capacité de concentrer le champ électromagnétique sur des distances micrométriques, ce qui les rend intéressants pour le développement des dispositifs photoniques les plus novateurs. 'Etendre l'excitation de SPs au régime de champs élevés, où les électrons oscillent à des vitesses relativistes, ouvre des perspectives stimulantes pour la manipulation de la lumière laser ultra-intense et le développement de sources de rayonnement énergétiques et à courte durée. En fait, l'excitation de modes résonnants du plasma est l'une des stratégies possibles pour transférer efficacement l'énergie d'une impulsion laser ultra-puissante à une cible solide, cela étant parmi les défis actuels dans la physique de l’interaction laser-matière à haute intensité. Dans le cadre de ces deux sujets, ce travail de thèse démontre la possibilité d'exciter de façon résonnante des plasmons de surface avec des impulsions laser ultra-intenses. Elle étudie comment ces ondes peuvent à la fois accélérer de paquets d'électrons relativistes le long de la surface de la cible mais aussi augmenter la génération d'harmoniques d'ordre élevé de la fréquence laser. Ces deux processus ont été caractérisés avec de nombreuses expériences et simulations numériques. En utilisant un schéma d’interaction standard de la plasmonique classique, les SPs sont excités sur des cibles dont la surface présente une modulation périodique régulière à l'échelle micrométrique (cibles réseau). Dans ce cas, les propriétés de l'émission d'électrons tout comme celles des harmoniques permettent d’envisager leur utilisation dans des application pratiques. En réussissant à dépasser les principaux problèmes conceptuels et techniques qui jusqu'au présent avaient empêché l'application d'effets plasmoniques dans le régime de champs élevés, ces résultats apportent un intérêt nouveau à l'exploration de la Plasmonique RelativistePlasmonics studies how the electromagnetic radiation couples with the collective oscillations of the electrons within a medium. Surface plasmons (SPs), in particular, have a well-established role in the development of forefront photonic devices, as they allow for strong enhancement of the local EM field over sub-micrometric dimensions. Promoting the SP excitation to the high-field regime, where the electrons quiver at relativistic velocities, would open stimulating perspectives for the both the manipulation of ultra-intense laser light and the development of energetic, short radiation sources. Indeed, the excitation of resonant plasma modes is a possible strategy to efficiently deliver the energy of a high-power laser to a solid target, this being among the current challenges in the physics of highly-intense laser-matter interaction. Gathering these topics, this thesis demonstrates the opportunity of resonant surface plasmon excitation at ultra-high laser intensities by studying how such waves accelerate bunches of relativistic electrons along the target surface and how they enhance the generation of high-order harmonics of the laser frequency. Both these processes have been investigated with numerous experiments and extensive numerical simulations. Adopting a standard configuration from classical plasmonics, SPs are excited on solid, wavelength-scale grating targets. In their presence, both electron and harmonic emissions exhibit remarkable features that support the conception of practical applications. Putting aside some major technical and conceptual issues discouraging the applicability of plasmonic effects in the high-field regime, these results are expected to mark new promises to the exploration of Relativistic Plasmonics
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Lotti, Antonio. "Modulations d'impulsions et filamentation d'impulsions laser ultra-courtes pour les applications en optique non-linéaire extrême." Phd thesis, Ecole Polytechnique X, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00665670.
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Cette thèse traite de l'étude numérique des propriétés et des applications des impulsions spatio-temporellement couplées, paquets d'ondes coniques et filaments laser, dans les processus fortement non-linéaires, comme la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Nous étudions la redistribution de l'énergie au sein de ces paquets d'ondes en propagation linéaire et non-linéaire. Le flux d'énergie constitue un diagnostic des couplages spatio-temporels que nous avons appliqué à des résultats expérimentaux réels. Nous analysons l'évolution spectrale des filaments dans un gaz et nous obtenons les conditions pour la génération d'impulsions de quelques cycles dans le spectre UV. Nous étudions la génération d'harmoniques d'ordre élevé par des ondes coniques ultra-courtes. En particulier, nous montrons comment leurs propriétés de propagation influencent le champ généré dans la région X-UV. Nous étudions aussi l'interférence des différents chemins quantiques correspondant aux trajectoires électroniques. Enfin, nous obtenons la forme des faisceaux d'Airy stationnaires dans le régime non-linéaire. Pour chaque sujet, nous présentons des résultats expérimentaux qui ont motivé nos travaux ou ont été motivés par nos simulations.
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Kaassamani, Shatha. "Polarization Spectroscopy of High Order Harmonic Generation in Semiconductors Orbital angular momentum from semiconductor high-order harmonics All semiconductor enhanced highharmonic generation from a single nanostructured cone." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASP091.
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Depuis sa première observation, la génération d'harmonique d'ordre élevé (HHG) dans les cristaux s'est avérée d'être une source efficace, contrôlable et compacte de rayonnement XUV cohérent. Dans cette thèse, nous étudions la génération d'harmonique d'ordre élevé (HHG) dans le graphène, et dans différents semi-conducteurs principalement oxyde de zinc, silicium, arséniure de gallium et oxyde de magnésium. Nous observons que les propriétés du laser, notamment l'intensité, polarisation et ellipticité ainsi que les propriétés du cristal impactent de manière corrélée au processus de génération d'harmonique. De plus, nous surlignons le rôle important des effets de propagation linéaire et non linéaire, surtout l'effet Kerr, qui peut modifier l'efficacité de génération d'harmonique. Bien que ceux-ci induisent des limitations, dans certaines conditions ils présentent un avantage. Finalement, nous démontrons la possibilité d'augmenter localement l'intensité du laser par confinement dans un cône nanostructuré et ainsi d’accroître le flux harmonique généré. Enfin, nous démontrons une application en imagerie par diffraction cohérente de la source harmonique nanostructuréeSince its first observation, a decade ago, high harmonic generation (HHG) in crystals has proved to be an efficient, controllable and compact source of coherent XUV radiation. In this thesis, we investigate HHG in 2D materials, particularly graphene, and in different semiconductor crystals mainly zinc oxide, silicon, gallium arsenide and magnesium oxide. We find that the laser properties, such as its intensity, polarization and ellipticity, and the crystal properties are interrelated. Moreover, we shed the light on the role of the linear and nonlinear propagation effects mainly the Kerr effect, upon laser interaction with the crystal, which can significantly influence the high harmonic generation efficiency. Although this presents major limitations, we show that in some cases it turns out to be an advantage. Finally, we demonstrate the manipulation of the harmonic radiation at the source of the emission by patterning nanostructures to confine and enhance nanojoule laser pulses, and generate harmonic beams carrying orbital angular momentum. Lastly, we successfully image a micrometer-sized sample by the coherent diffractive imaging (CDI) technique based on solid-state harmonics
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Labeye, Marie. "Molecules interacting with short and intense laser pulses : simulations of correlated ultrafast dynamics." Thesis, Sorbonne université, 2018. http://www.theses.fr/2018SORUS193/document.
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Cette thèse porte sur différents aspects des dynamiques ultra-rapides d’atomes et de molécules soumises à des impulsions laser infrarouges courtes et intenses. Nous étudions des processus fortement non linéaires tels que l’ionisation tunnel, la génération d’harmoniques d’ordre élevé ou l’ionisation au-dessus du seuil. Deux approches différentes sont utilisées. D’un côté nous mettons au point des modèles analytiques approchés qui nous permettent de construire des interprétations physiques de ces processus. D’autre part nous appuyons les interprétations données par ces modèles avec les résultats obtenus par des simulations numériques qui résolvent explicitement l’équation de Schrödinger dépendante du temps en dimension réduite. Nous étudions également une méthode numérique basée sur l’interaction de configuration dépendante du temps afin de pouvoir des décrire des systèmes à plusieurs électrons plus gros et plus complexesIn this thesis we study different aspects of the ultrafast dynamics of atoms and molecules triggered by intense and short infrared laser pulses. Highly non-linear processes like tunnel ionization, high order harmonic generation and above threshold ionization are investigated. Two different and complementary approaches are used. On the one hand we construct approximate analytical models to get physical insight on these processes. On the other hand, these models are supported by the results of accurate numerical simulations that explicitly solve the time dependent Schrödinger equation for simple benchmark models in reduced dimensions. A numerical method based on time dependent configuration interaction is investigated to describe larger and more more complex systems with several electrons
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Thaury, Cédric. "Génération d'harmoniques d'ordres élevés sur miroir plasma." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00335261.
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Lorsqu'un faisceau laser intense est focalisé sur une cible solide, cette dernière est rapidement ionisée en surface, et forme un plasma dense qui réfléchit le champ incident. Pour des éclairements lasers supérieurs à quelques $10^{15}Wcm^{-2}$, cette réflexion peut s'accompagner de la génération d'harmoniques d'ordres élevés de la fréquence laser, associées dans le domaine temporel à un train d'impulsions attosecondes ($1as=10-^{18}s$). Un tel miroir plasma pouvant supporter des éclairements arbitrairement élevés, ce processus devrait permettre à terme, de produire des impulsions très intenses dans le domaine des rayons X.Au cours de cette thèse, nous avons prouvé que lorsque l'éclairement laser est de l'ordre de $10^{19}Wcm^{-2}$, deux mécanismes peuvent contribuer à la génération d'harmoniques d'ordres élevés sur miroir plasma : l'émission cohérente de sillage et l'émission relativiste. Ces deux mécanismes ont été étudiés à la fois théoriquement et expérimentalement.
Nous avons ainsi montré que, grâce à des propriétés très différentes, les harmoniques générées par ces deux processus peuvent être distinguées expérimentalement, sans ambiguïté. Nous nous sommes ensuite intéressés aux propriétés de phase spectrales et spatiales des harmoniques. Enfin, nous avons illustré comment exploiter la cohérence des mécanismes de génération pour obtenir des informations sur la dynamique électronique du plasma.
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Platzer, Dominique. "Spectroscopie de photoionisation d’atomes et molécules en phase gazeuse aux échelles de temps femtoseconde et attoseconde." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASP088.
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Cette thèse porte sur l’étude de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse par spectroscopie pompe-sonde électronique aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s) sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab. Dans un premier temps, la dissociation femtoseconde de la molécule d’iodométhane suite à l’absorption d’un photon UV a été suivie par spectroscopie Auger d’une part et ionisation multiphotonique (ATI-IR) d’autre part. Dans le second cas, il a été possible de mettre en évidence une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs pour le paquet d’onde nucléaire confiné aux faibles distances internucléaires. Dans un deuxième temps, la dynamique d’ionisation attoseconde de l’argon a été étudiée sur une large gamme spectrale incluant des minima de Cooper. Pour cela, ont été exploitées : (i) une source cohérente dans l’ultra-violet extrême (énergie de photon de l’ordre de 10–100 eV) basée sur le phénomène de génération d’harmoniques d’ordre élevé et permettant de produire des trains d’impulsions attosecondes, et (ii) une technique d’interférométrie électronique donnant accès aux phases spectrales des paquets d’ondes émis. Ces dernières permettent d’extraire les délais de photoionisation attosecondes, qui peuvent être interprétés comme le temps nécessaire à l’électron pour s’échapper du potentiel atomique. Les fortes variations observées pour les délais d’ionisation entre les couches de valence 3s et 3p révèlent des effets importants de corrélation électronique, notamment la présence de canaux d’ionisation de type "shake-up". Pour pouvoir reconstruire le film complet du processus de photoionisation, il est nécessaire d’ajouter une dimension spatiale aux mesures purement spectrales/temporelles. L’ionisation résonante à deux photons de l’hélium à travers l'état 1s3p a ainsi été étudiée avec un spectromètre imageur de vecteurs vitesse (VMI) au lieu du spectromètre intégrateur de type bouteille magnétique utilisé pour les études précédentes. Un saut de phase spectral extrêmement rapide a été mesuré, et ceci de façon relativement homogène jusqu’à des angles de 45°, donnant une vision plus complète du processus. Pour finir, un nouveau spectromètre VMI a été conçu, construit puis installé sur la ligne de lumière. Ses principales caractéristiques (gamme d’énergie, résolution) ont été optimisées pour la spectroscopie attoseconde, grâce notamment au développement d’une nouvelle lentille électrostatiqueIn this work are studied atomic and molecular systems in the gas phase using time-resolved electron pump-probe spectroscopy on the femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) and attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) timescales on the SE1 beamline of the ATTOLab platform. First, the femtosecond dissociation of methyl iodide following the absorption of one UV photon was investigated by Auger spectroscopy and multiphoton ionization (ATI-IR). In the latter case, a relaxation dynamic with 75 fs caracteristic time was evidenced for the part of the nuclear wavepacket confined to small internuclear distances. Second, the attosecond ionization dynamics of argon were studied over a large spectral range including Cooper minima. This study required: (i) a coherent light source in the extreme ultra-violet (photon energy in the 10-100 eV range) based on high harmonic generation and producing attosecond pulse trains, and (ii) an electron interferometry technique giving access to the spectral phase of the photoemitted wavepackets. The latter are used to extract the attosecond photoemission time delays that can be interpreted as the time necessary for the electron to escape from the atomic potential. Strong variations of the time delays were observed between the 3s and 3p valence shells, revealing important electronic correlation effects, like the presence of shake-up ionization channels. To be able to reconstruct the complete movie of the photoionization process, one needs to add spatial information to the spectral/temporal measurements. Two-photon resonant ionization of helium through the 1s3p state was then studied, using a velocity-map imaging (VMI) spectrometer instead of the angularly-integrating magnetic-bottle electron spectrometer used in the previous studies. An extremely fast spectral phase shift was measured, quite homogeneously up to 45° emission angles, thus giving a more complete view of the process. Finally, a new VMI spectrometer was designed, built and installed on the beamline. Its main specifications (energy range and resolution) were optimized for attosecond spectroscopy, mainly through the development of a new electrostatic lens
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Bouchard, Guillaume. "Étude théorique et numérique de la génération d’harmoniques XUV à l’aide de lasers ultra-intenses sur feuilles minces." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASS037.
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Lors de la focalisation d’un laser femto seconde ultra-intense (Iλ0² > 10¹⁶ W.cm⁻ ²) sur un solide, le champ laser incident est suffisamment intense pour ioniser presque totalement la cible dès le début de l’impulsion. Ainsi la plus grande partie du laser est réfléchis dans la direction spéculaire par le plasma dense créé jusqu’alors : C’est un miroir plasma. Le champ laser ultra-intense accélère les électrons à la surface alors qu’ils sont extraits du plasma à des vitesses proche de c. À chaque période laser, les électrons sont ainsi la source d’un rayonnement de très haute fréquence, pouvant s’étendre jusqu’à l’extrême ultraviolet voir jusqu’au domaine X. Cette périodicité dans la génération se traduit par l’apparition d’un spectre d’harmoniques de la fréquence laser ω₀. Les électrons sont finalement renvoyés dans le plasma avec des vitesses très proche de la vitesse de la lumière. Bien que les mécanismes de génération dans le domaine XUV soient bien identifiés en réflexion aujourd’hui peu d’études ont été menées pour comprendre d’où pouvait provenir le rayonnement émis dans la direction de transmission. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre l’interaction laser-plasma dans le cas où l’épaisseur de la cible est de l’ordre de la longueur d’onde. En particulier, on étudiera dans l’émission le rôle des jets d’électrons relativistes, renvoyés dans le plasma, lorsque ces derniers traversent la face arrière de la cible. La première partie de ce manuscrit s’intéresse aux mécanismes déjà identifiés pour expliquer la génération d’impulsions XUV dans la direction spéculaire. On se demande alors dans quelles mesures ces modèles sont insuffisants pour décrire le rayonnement émis dans la direction de transmission. La seconde partie de ce manuscrit s’intéresse aux méthodes FDTD (Finite Difference Time Domain) utilisées dans les codes "Particle-in-Cell", en particulier à deux effets numériques induits par cette méthode et potentiellement néfastes pour les simulations : La dispersion numérique et l’instabilité Cherenkov numérique. On essayera ici d’apporter une amélioration aux algorithmes classiques diminuant l’impact de la dispersion et de l’instabilité Cherenkov sur les résultats. Enfin on identifiera un tout nouveau mécanisme de rayonnement XUV cohérent : Le rayonnement cohérent par freinage plasma. Lorsque les électrons quittent le plasma, un champ de charge espace de plusieurs TV apparait sur la surface arrière. Ce champ de freinage longitudinal accélère transversalement les jets d’électrons relativistes créés par les cycles optiques suivants. Ces jets émettent alors des impulsions lumineuses d’une centaine d’attosecondeWhen focusing an ultra-intense femtosecond laser pulse (Iλ0² > 10¹⁶ W.cm⁻ ²) on to a solid, the incident laser field is sufficiently high to ionise almost entirely the target at the very beginning of the pulse.Thus the most part of the laser field is reflected in the specular direction by the overdense plasma created until then : This is what we call a plasma mirror. The electrons, accelerated by the ultra-intense laser field ,are pulled out of the plasma with speeds which are almost equal to the speed of light c. For each laser period, electrons are the sources of a high-frequency radiation that can extend to the Extreme Ultra Violetor X domains. This periodicity in the generation process leads to the emergence of a harmonic spectrum of the laser frequency ω₀. Eventually, electrons are pushed back into the plasma with speeds always very close to c. Even though mechanisms of the XUV radiation are well known in the specular direction today, too few studies were conducted to understand generations process in the transmitted direction.The objective of this PhD thesis is to deepen understanding the laser-plasma interaction for the case where the target thickness is of the wavelength order. In particular, we will study the role of relativistic electronsjets in the forward radiation, when they fly across the target rear side.The first part of this manuscript will essentially deal with the already well-known mechanisms which explain the radiation in the specular direction. We can wonder to what extent these models are not sufficient to describe the forward radiation, in the transmitted direction.The second part of this manuscript deal with FDTD methods (Finite Difference Time Domain) in use in the "Particle-in-Cell" codes, especially two numerical effects induced by these methods potentially harmful for simulations in order to achieve physical results with meaning : Numerical dispersion and Numerical Cherenkov Instabilities. We will try to make an improvement to the algorithms in order to mitigate these two annoying effects. Eventually, we will identify a new coherent XUV radiation mechanism : The coherent plasma bremsstrahlung or coherent plasma braking radiation. When electrons leave the plasma, a several TV space-charge field appear on the target rear side. This braking longitudinal field accelerate electrons jets transversally which was created by next optical cycles. These jets radiate intenselight pulses of hundreds attoseconds
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Comby, Antoine. "Dynamiques ultrarapides de molécules chirales en phase gazeuse." Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0230/document.
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La chiralité est une propriété géométrique caractérisant les objets qui ne sont pas superposables à leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblématique, puisqu’elles existent sous deux formes différentes droite et gauche. Si la chiralité s'observe à toutes les échelles de l'univers, elle joue un rôle particulièrement important en chimie. Une molécule chirale et son image miroir peuvent réagir différemment avec leur environnement et être thérapeutiques ou toxiques. Ces effets ont évidemment d'immenses répercussions sur le règne animal et végétal. Il apparaît alors clairement qu'il est essentiel d’étudier précisément les dynamiques des réactions chimiques chirales.Dans cette thèse, nous avons étudié les dynamiques ultrarapides de molécules chirales par des sources lasers de durée femtosecondes).($10^{-15}$ s). La chiralité moléculaire étant généralement difficile à détecter, nous avons ici utilisé une technique récente, le dichroïsme circulaire de photoélectrons (PECD) qui permet de générer un signal chiral très important. Nous avons ainsi observé des dynamiques moléculaires ultrarapides jusqu'à l'échelle attoseconde ($10^{-18}$ s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observées.Parallèlement à ces études résolues en temps, nous avons développé plusieurs expériences employant une nouvelle source laser Yb fibrée à haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons développé une nouvelle méthode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'échantillons chiraux rapidement avec une grande précision. Enfin, nous avons développé une ligne de lumière XUV ultrabrève de très haute brillance ($sim 2$ mW). Cette source, couplée à un détecteur de photoélectrons et photoions en coïncidence, servira à étudier les mécanismes de reconnaissance chiraleChirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions.In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration ($10^{-15}$ s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale ($10^{-18}$ s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before.In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness ($sim 2$ mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms
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Tcherbakoff, Olivier. "Confinement Temporel de la Génération d'Harmoniques d'Ordres Élevés." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2004. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00010739.
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Les harmoniques d'ordres élevés, produites lors de l'interaction entre un laser impulsionnel intense et un milieu gazeux, sont émises dans le domaine temporel sous forme d'un train d'impulsions attosecondes espacées d'une demi période optique du champ laser. La production d'une seule impulsion attoseconde permettrait d'accéder à des résolutions temporelles jusqu'ici inaccessibles pour des études résolues en temps. D'après les simulations, une des solutions pour atteindre cet objectif est de confiner la génération d'harmoniques sur moins d'un cycle optique du laser fondamental. Dans ce manuscrit, nous présentons une méthode qui permettrait de restreindre l'émission harmonique à une seule impulsion. Elle repose sur l'extrême sensibilité de la génération d'harmoniques à la polarisation. Nous avons développé une technique originale permettant de moduler temporellement la polarisation d'une impulsion laser infra-rouge. Dans un premier temps, nous avons étudié les modifications spectrales des harmoniques générées par cette impulsion modulée en polarisation. Dans un second temps, nous avons réalisé une mesure directe des impulsions harmoniques obtenues en modulant temporellement l'état de polarisation de l'impulsion laser. Nous avons observé clairement un confinement de la génération d'harmoniques. Ce travail a permis de fixer à environ 10 fs la durée maximale que l'impulsion infrarouge doit avoir pour obtenir une seule impulsion attoseconde. Dans ce cadre, nous avons développé au laboratoire une technique originale de post-compression d'impulsion laser pour obtenir des impulsions haute énergie sub-10 fs.
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Barszczak, Sardinha Anna Luiza. "Coherent imaging of nano-objects with ultra-short X-ray pulses." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLX006/document.
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L'utilisation des rayons X est indispensable pour obtenir la résolution spatiale de la dizaine de nanomètres. La durée de ces flashs va de la dizaine de femtosecondes (1 fs =10-15 s) à la centaine d'attosecondes (1as=10-18 s). Durant ce laps de temps, les nano-objets n'ont pas le temps d'évoluer, assurant l'obtention d'une image précise. En excitant les nano-objets entre deux flashs de rayons X, il est alors possible de suivre sont évolution temporelle et ainsi de réaliser un « film » de son évolution suite à une excitation. Cette information est extrêmement importante car elle permettra d'identifier les états structuraux intermédiaires des nano-objets qui sont connus comme étant les plus importants pour comprendre leur pouvoir réactionnel.Ce genre d'études vient uniquement de débuter dans le monde en raison de l'apparition très récente des sources de rayons X suffisamment brèves et intenses pour réaliser ce genre d'images. La source de référence est un laser dit à « électrons libres » (LEL) dont il existe trois exemplaires au monde, en Allemagne, aux USA et au Japon. Le faible nombre d'exemplaires provient du coût extrêmement élevé de cette machine. Depuis plusieurs années, nous avons montré au LOA que les lasers pouvaient produire un rayonnement X femtoseconde et suffisamment intense pour réaliser des images de nano-objets avec des résolutions spatiales et temporelles équivalentes à celles obtenues sur LEL.La présente thèse a etait construite autour de trois phases : réalisation d'une source de rayons X polarisés circulairement, réalisation d'un nouveau système plus performant d'imagerie, et test sur des échantillons possédants des nano-structures dont la vitesse d'évolution après excitation est prévue aux environs de 100 fs. Ces études ont eu lieu ao LOA, LCLS, Laboratoire de Chimie-Physique, Matière et Rayonnement (LCPMR) et le CEA de Saclay et BESSY-II en Alemagne. Ils ont permis de acquérir une forte expertise en imagerie nanométrique basée sur la nouvelle technique que nous avons développéThe use of X-rays is fundamental to obtain a spatial resolution in the order of the dozen of nanometers. The duration of the flashes of radiation is placed between the dozen of femtoseconds (1 fs =10-15 s) to the hundreds of attoseconds (1as=10-18 s). During this time frame nano-objects are static in time, image wise it translates as a precise image. Exciting these nano-objects with flashes of X-ray beams it is possible to follow its temporal evolution and record a "movie" of the evolution due to excitation. This type of information is extremely important since it can allow the identification of intermediary structural states and therefore attaining a better understanding of their reactional power.This type of studies it is making its debut in the scientific community due to the recent development of ultra-fast and intense X-ray sources needed to perform this type of imaging. The referenced source is a free electron laser (FEL) and there are only tree of them in the world nowadays. One in Germany, one in the USA and one in Japan. The small amount of FELs is mainly due to its elevated costs. From some years the LOA has shown that lasers can also provide an X-ray beam in the femtosecond region and intense enough to produce images of nano-objects with equivalent temporal and spatial resolutions.This present thesis was built in tree phases: realization of an X-ray laser source, circularly polarized; realization of a new improved imaging system and testing of the nano-samples possessing nano-structures. These nano-structures have a velocity of evolution after excitation in the range of 100 fs. These studies have had place at LOA, LCLS, Laboratoire de Chimie-Physique, Matière et Rayonnement (LCPMR), the CEA de Saclay, BESSY-II in Germany. These cooperations have insured a specific training and expertise in the world of nanometric imaging based on the new technique developed during this work
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De, Grazia Marco. "Applications du rayonnement harmonique à l'interaction UVX-solide : dynamique de relaxation à haute densité d'excitation et endommagement de surface." Paris 11, 2007. http://www.theses.fr/2007PA112321.
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Alves, Carla. "Studying ultrafast magnetization dynamics through Faraday effect and using linearly polarized high order harmonics." Thesis, Sorbonne université, 2018. http://www.theses.fr/2018SORUS328.
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Dans cette thèse, nous démontrons qu’un rayonnement harmonique XUV polarisé linéairement peut être utilisé en spectroscopie d’absorption pour accéder à l’état de magnétisation de tout type d’échantillon, contrairement à toutes les techniques développées jusque-là. En effet, pour la première fois, des expériences résolues en temps ont été réalisées par l'effet Faraday magnéto-optique, que nous exploitons autour du seuil d'absorption magnétiquement dichroïque M2,3 du Cobalt à 60 eV. La technique pompe-sonde a été utilisée pour obtenir la réponse dynamique des échantillons magnétiques lors de l'excitation laser. Les changements dans l’aimantation de l'échantillon sont associés aux changements dans la polarisation du faisceau harmonique de sonde, i.e. à la fois à la rotation de l’axe de polarisation et à la variation de l'ellipticité. Les principaux résultats de cette thèse démontrent que la mesure de l’effet Faraday offre un moyen ultrasensible de caractériser l’aimantation de films très minces (seulement quelques nm de matériaux magnétique). De plus, l’effet Faraday ayant lieu sur une large plage spectrale il est possible de suivre la dynamique simultanée de différents matériaux et donc d’étudier des matériaux très complexesIn this thesis, we demonstrate that a linearly polarized XUV harmonic radiation can be employed in absorption spectroscopy to access the magnetization state of any type of sample, unlike all the techniques developed so far. Indeed, for the first time, time-resolved experiments were realized through the magneto-optical Faraday effect, which we exploit around the magnetically dichroic Co M2,3 absorption edge at 60 eV. The pump-probe technique was used to obtain the dynamic response of the magnetic samples upon laser excitation. The changes in the magnetization of the sample are associated to the changes in the polarization of the probe harmonic beam, i.e. the rotation of the polarization axis and the variation of the ellipticity. The main results of this thesis demonstrate that the measurement of the Faraday effect offers an ultra-sensitive way to characterize the magnetization of very thin films (only a few nm of magnetic materials). Moreover, since the Faraday effect takes place over a wide spectral range, it is possible to follow the simultaneous dynamics of different materials and thus to study very complex materials
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Zapata, Abellán Felipe. "Electron dynamics induced by single and multiphoton processes in atoms and molecules." Thesis, Sorbonne université, 2019. http://www.theses.fr/2019SORUS431.
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Cette thèse contribue aux développements de méthodes numériques utilisées pour reproduire la dynamique électronique induite par des processus à un et plusieurs photons dans les atomes et molécules. Dans le domaine perturbatif, la photoexcitation et la photoionisation ont été étudiées à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité à séparation de portée, dans le but de prendre en compte les effets d'interaction électron-électron. De plus, dans le domaine non-perturbatif, les spectres au-delà du seuil d'ionisation et les spectres de génération d'harmoniques d'ordres élevés ont été simulés en utilisant différentes représentations de la fonction d'onde dépendante du temps du système étudié. Cette étude ouvre la possibilité d'explorer des processus matière-rayonnement dans des systèmes plus complexesThe present PhD thesis contributes to the development of numerical methods used to reproduce the electron dynamics induced by single and multiphoton processes in atoms and molecules. In the perturbative regime, photoexcitation and photoionization have been studied in atoms with range-separated density-functional theory, in order to take into account the electron-electron interaction effects. Moreover, in the non-perturbative regime, above-threshold ionization and high-harmonic generation spectra have been simulated using different representations for the time-dependent wave function for the purpose of describing the continuum states of the irradiated system. Our studies open the possibility of exploring matter-radiation processes in more complex systems
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Quintard, Ludovic. "Caractérisation et contrôle des profils spatiaux, spectraux et temporels de faisceaux XUV obtenus par génération d’harmoniques d’ordres élevés dans des gaz." Thesis, Bordeaux, 2017. http://www.theses.fr/2017BORD0641/document.
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Dans ce travail nous présentons nos travaux réalisés sur le contrôle de la générationd’harmoniques d’ordres élevés dans les gaz. Dans un premiers temps nous montronscomment, en générant les harmoniques hors du foyer du faisceau IR, il est possiblede contrôler la phase spatiale des harmoniques dans le milieu générateur permettantd’obtenir un front d’onde divergent, collimaté ou convergent. Par cette méthode nousmontrons qu’il est possible de focaliser les harmoniques à des distances pouvant atteindresix longueur de Rayleigh après le point focal du faisceau IR. Nous avons ensuiteétudié des faisceaux harmoniques XUV présentant des distributions spatio-spectralesen champ lointain structurées. Dans cette étude nous observons l’influence d’un irisde diamètre variable positionné avant la focalisation de l’IR. Dans un troisième tempsnous étudions des méthodes de contrôle du spectre harmonique. Tout d’abord nousavons contrôlé finement la longueur d’onde centrale des harmoniques par modificationdu contenu spectral de l’IR en superposant deux impulsions IR retardées. Puis nousavons utilisé les effets collectifs de la génération d’harmoniques afin de favoriser uneharmonique spécifique ou un groupe d’harmoniques en champ lointain. Enfin, nousprésentons une méthode de caractérisation de la durée d’impulsions attosecondes dansle domaine temporel. Cette méthode, appelée ionisation par paliers, utilise l’ionisationcomme sonde pour mesurer des durée d’impulsions pouvant atteindre la centained’attosecondeWe present our work on the control of high order harmonic generation in gases.We first show how, by generating the harmonics outside the focus of the IR beam,it is possible to control the spatial phase of the harmonics in the generating mediumallowing to obtain a divergent, collimated or convergent wavefront. With this methodwe show that it is possible to focus the harmonics up to six Rayleigh length after thefocal point of the IR beam. Then we study XUV harmonic beams presenting structuredspacio-spectral distributions in the far field. In this study, we observe the influence ofthe diameter of an iris positioned before the focusing of the IR. In a third step we studymethods for controlling the harmonic spectrum. First, we finely control the harmonicscentral wavelength by modifiying the spectral content of the IR by adding two delayedIR pulses. Then we used the collective effects of the high order harmonic generationin order to foster a specific harmonic or a group of harmonics in the far field. Finally,we present a method for characterizing the duration of attosecond pulses in the timedomain. This method, called ionization ladder, uses ionization as a probe to measurepulse duration of up to hundreds of attosecond
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Natile, Michele. "High-repetition rate CEP-stable Yb-doped fiber amplifier for high harmonic generation." Electronic Thesis or Diss., Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLS149.
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Depuis une vingtaine d’années, la physique attoseconde, via le phénomène de génération d’harmoniques d’ordres élevés (HHG), a permis de nombreuses avancées dans la compréhension des phénomènes de dynamique ultra-rapide. Les lasers femtoseconde émettant des impulsions de fortes énergies et de durées de quelques cycles optiques sont les outils indispensables à cette physique. De plus, la phase entre la porteuse et l’enveloppe (CEP) des impulsions doit être contrôlée. Récemment les lasers basés sur les fibres dopées ytterbium ont permis de transposer les expériences d’HHG à haute cadence. La stabilisation de la CEP pour ce type de systèmes constitue la brique manquante au développement de sources à haute cadence pleinement compatibles avec ces applications. Cette thèse a été consacrée à la stabilisation CEP d’un laser à fibre dopée ytterbium pour une application à la génération de rayonnement cohérent dans l’XUV à fort flux de photon. Dans la première partie nous présentons l’architecture d’une source à un taux de répétition de 100 kHz stable en CEP émettant des impulsions de 30 microjoules et 96 fs. Ce système constitue une preuve de principe pour les futures sources haute énergie. La stabilisation de CEP est assurée par une architecture hybride composée d’un injecteur stabilisé passivement suivi d’un amplificateur de puissance stabilisé activement. Un bruit résiduel de CEP inférieur à 400 mrad est obtenu dans différentes configurations, de la mesure courte durée (1 s) tir à tir jusqu’à la mesure sur une heure de fonctionnement. Dans la seconde partie nous présentons la mise au point d’une ligne HHG XUV optimisée à 13 nm sur les paramètres d’un laser à fibre, pour des applications à l’imagerie par diffraction cohérenteIn the last two decades, attosecond physics, based on the high harmonic generation (HHG) phenomenon, has allowed a better understanding of ultrafast dynamics in the microcosm. High-energy few-cycles carrier-envelope phase (CEP) stabilized sources are the main enabling tools for this physics. Recently, temporally compressed Ytterbium-doped fiber amplifiers have been successfully used as high XUV photon flux HHG drivers. CEP stabilization of these sources would ensure their full compatibility with attoscience. The thesis is devoted to the CEP stabilization of a high repetition rate Yb-doped fiber femtosecond source, for high XUV photon flux beamline applications. In the first part, we present the architecture of such a source at 100 kHz repetition rate delivering 30 microjoules 96 fs CEP-stable pulses. It constitutes a test bench for future energy-scaled few-cycle sources. The CEP stabilization is ensured in a hybrid architecture including a passively stabilized frontend followed by an actively stabilized power amplifier. A residual CEP noise <400 mrad is measured using various setups, including a shot-to-shot measurement over 1 s and a long-term stability over 1 h. In the second part, we discuss the design of a high flux HHG beamline optimized for a future generation of fiber-based driver at 13 nm for applications to coherent diffraction imaging
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Dubrouil, Antoine. "Post compression d'impulsions intenses ultra-brèves et mise en forme spatiale pour la génération d'impulsions attosecondes intenses." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00669335.
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La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ).
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Alexandridi, Christina-Anastasia. "Attosecond spectroscopy : study of the photoionization dynamics of atomic gases close to resonances." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLS571/document.
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L'interaction des puissantes impulsions laser avec les gaz atomiques et moléculaires entraîne l’émission de flashs exceptionnellement brefs de lumière XUV grâce au processus de génération harmonique d'ordre élevé (GHOE) de la fréquence laser fondamentale. Ce rayonnement ultra-bref, dans la gamme attoseconde (10⁻¹⁸ s), permet des investigations détaillées de la dynamique électronique ultra-rapide dans la matière. Le travail de cette thèse consiste à étudier les délais de photoionisation au voisinage de différents types de résonances, en utilisant la technique Rainbow RABBIT. Il s'agit d'une technique interférométrique à deux couleurs (XUV + IR) qui permet d'accéder au temps nécessaire à l'électron pour s'échapper du potentiel atomique avec une haute résolution. Nous nous intéressons particulièrement à deux cas: i) les résonances auto-ionisantes spectralement étroites (dizaines de meV) et ii) les minima de type Cooper ayant une largeur spectrale de quelques eV. L'effet de ces structures de continuum sur la dynamique d'ionisation correspondante est étudiéThe interaction of intense laser pulses with atomic and molecular gases results in exceptionally short bursts of XUV light, through the process of high-order harmonic generation of the fundamental laser frequency. This ultrashort radiation, in the attosecond (10⁻¹⁸ s) range, allows detailed investigations of ultrafast electron dynamics in matter. The work of this thesis consists in studying the photoionization delays close to different types of resonances, using the Rainbow RABBIT technique. This is a two-color interferometric technique (XUV + IR) that allows access to the time required for the electron to escape the atomic potential with high resolution. We are particularly interested in two cases: i) autoionizing resonances which are spectrally narrow (tens of meV) and ii) Cooper-type minima which have a spectral width of some eV. The effect of these continuum structures on the corresponding ionization dynamics is studied
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Blaclard, Guillaume. "Ultra-High Intense Laser on Dense Plasmas : from Periodic to Chaotic Dynamics." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASS133.
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L'émergence des lasers ultra-brefs et ultra-intenses a permis le développement d'une nouvelle branche de la physique encore largement inexplorée : la physique UHI (pour Ultra-High Intensity). Lors de la réflexion d'un tel laser sur une cible solide, l'intensité au foyer I₀ peut atteindre des valeurs aussi importantes que 10¹⁸⁻²⁰ W.cm⁻², suffisamment pour ioniser complétement la matière. Le plasma ainsi formé se détend sur une longueur caractéristique Lg, nommée longueur de gradient. Quand Lg <<λ₀ (longueur d'onde du laser), le plasma dense se comporte comme un miroir de qualité optique capable de réfléchir spéculairement la lumière incidente : c'est un miroir plasma. Ce système physique remarquable peut être utilisé dans de multiples applications principalement comme source compacte de faisceaux de particules à hautes charges et hautes énergies ou de lumière intense, principalement ultraviolet ou X, grâce à un phénomène de génération d'harmoniques d'ordres élevés. Le bon contrôle de ces sources nécessite de clairement identifier les différents mécanismes de couplage entre lumière et matière en jeu lors de l'interaction. Dans ce manuscrit, cela est rendu possible grâce à de précises simulations de type Particle-In-Cell (PIC) réalisées avec le code WARP+PXR. Ce nouveau code emploie un solveur pseudo-spectral pour résoudre les équations de Maxwell. Celui-ci améliore grandement la précision des simulations et notamment des émissions harmoniques et électroniques, que les solveurs plus standards ne parviennent à décrire, même à hautes résolutions. Grâce à des simulations WARP+PXR, nous avons étudié l'influence de Lg sur les observables expérimentales que sont les émissions de lumière et de particules, quand un laser de puissance (I₀ = 10¹⁹ W.cm⁻²) se réfléchit sur un plasma dense. Notre étude révèle une claire transition entre un mécanisme périodique en temps et un processus chaotique quand l'interface devient plus lisse. Nous nous sommes principalement concentrés sur le deuxième mécanisme, appelé chauffage stochastique pour lequel des études en profondeur vont être menées en fonction de différents paramètres d'interaction. Dans ce régime, les électrons de la partie sous-dense du plasma subissent une dynamique chaotique dans l'onde stationnaire formée par la superposition des ondes incidente et réfléchie, ce qui leur permet d'absorber une importante part de l'énergie laser. La nature fondamentale de la dynamique en jeu est révélée grâce aux équations du mouvement au sein des deux ondes que l'on peut réduire en équations de pendules forcés (comme celui de Kapitza), systèmes bien connus comme chaotiques. Cette correspondance apporte une intuition physique profonde sur le comportement des électrons pour différentes configurations laser. Ceci nous permet in fine de prédire les principaux aspects du chauffage stochastiqueThe advent of high power femtosecond lasers has paved the way to a promising and still largely unexplored branch of physics called Ultra-High Intensity physics (UHI). Once such a laser is focused on a solid target, the laser intensity I₀ can reach values as large as 10¹⁸⁻²⁰ W.cm⁻², for which matter is fully ionized. The plasma thus formed expands towards vacuum on a spatial scale characterized by a quantity Lg called the density gradient scale length. When Lg << λ₀ (laser wavelength), the dense plasma therefore acts as an optical mirror that specularly reflects the incident light: it is a plasma mirror. This remarkable physical system can be used in many scientific applications as compact source of high-energy and high-charge particle beams (electrons, ions) or bright source of radiations ranging from extreme ultraviolet-rays to X-rays through high harmonic generation processes. In order to finely control these sources, it is required to properly identify the different coupling mechanisms between light and matter at play during the interaction. In this manuscript, this has been made possible by performing accurate Particle-In-Cell (PIC) simulations with the WARP+PXR code. This recently developed code advances Maxwell’s equations in Fourier space, which proves to correctly model harmonic/electron emissions that standard codes fail to accurate describe even at high resolution. Based on WARP+PXR PIC simulations, we investigate the influence of Lg on the experimentally observed emission of light and particles, when a high-power laser pulse (I₀ = 10¹⁹ W.cm⁻²) reflects off a dense plasma. Our study reveals an unambiguous transition from a temporally periodic mechanism to a chaotic process as the interface becomes smoother. In particular, the latter mechanism, named stochastic heating, is fully characterized as well as its domain of validity in terms of laser-plasma parameters. In this regime, electrons in the underdense part of the gradient are exposed to the standing wave formed in front of the overcritical part of the plasma by superposition of incidence and reflected beams. While evolving in the two waves, electrons behave chaotically and absorb an important fraction of the laser energy. The nature of the interaction is revealed by reducing the equations of motion of particles in two waves to physical systems, such Kapitza’s pendulum, well-known to exhibit chaos. That correspondence gives deep physical intuitions on how electrons behave in different laser configurations, which allows us to predict major features of stochastic heating
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Berman, Simon. "Classical mechanisms of recollision and high harmonic generation." Thesis, Aix-Marseille, 2018. http://www.theses.fr/2018AIXM0494/document.
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Trente ans après la démonstration de la production d'harmoniques laser par interaction laser-gaz non linéaire, la génération d'harmoniques d’ordre élevées (HHG) est utilisée pour sonder la dynamique moléculaire et réalise son potentiel technologique comme source compacte d'impulsions attosecondes XUV à la gamme de rayons X. Malgré les progrès expérimentaux, le coût de calcul excessif des simulations fondées sur les premiers principes et la difficulté de dériver systématiquement des modèles réduits pour l'interaction non perturbatif et à échelles multiples d'une impulsion laser intense avec un gaz macroscopique d'atomes ont entravé les efforts théoriques. Dans cette thèse, nous étudions des modèles réduits de premier principe pour HHG utilisant la mécanique classique. En utilisant la dynamique non linéaire, nous élucidons le rôle indispensable joué par le potentiel ionique lors des recollisions dans la limite du champ fort. Ensuite, en empruntant une technique de la physique des plasmas, nous dérivons systématiquement une hiérarchie de modèles hamiltoniens réduits pour l’interaction cohérente entre le laser et les atomes lors de la propagation des impulsions. Les modèles réduits permettent une dynamique électronique soit classique, soit quantique. Nous construisons un modèle classique qui concorde quantitativement avec le modèle quantique pour la propagation des composantes dominantes du champ laser. Dans une géométrie simplifiée, nous montrons que le rayonnement à fréquence anormalement élevée observé dans les simulations résulte de l’interaction délicate entre le piégeage d’électrons et les recollisions de plus grande énergie provoqués par les effets de propagationThirty years after the demonstration of the production of high laser harmonics through nonlinear laser-gas interaction, high harmonic generation (HHG) is being used to probe molecular dynamics in real time and is realizing its technological potential as a tabletop source of attosecond pulses in the XUV to soft X-ray range. Despite experimental progress, theoretical efforts have been stymied by the excessive computational cost of first-principles simulations and the difficulty of systematically deriving reduced models for the non-perturbative, multiscale interaction of an intense laser pulse with a macroscopic gas of atoms. In this thesis, we investigate first-principles reduced models for HHG using classical mechanics. Using nonlinear dynamics, we elucidate the indispensable role played by the ionic potential during recollisions in the strong-field limit. Then, borrowing a technique from plasma physics, we systematically derive a hierarchy of reduced Hamiltonian models for the self-consistent interaction between the laser and the atoms during pulse propagation. The reduced models can accommodate either classical or quantum electron dynamics. We build a classical model which agrees quantitatively with the quantum model for the propagation of the dominant components of the laser field. In a simplified geometry, we show that the anomalously high frequency radiation seen in simulations results from the delicate interplay between electron trapping and higher energy recollisions brought on by propagation effects
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Handschin, Charles. "Spectroscopie EUV résolue temporellement à l'échelle femtoseconde par imagerie de vecteur vitesse et génération d'harmoniques d'ordres élevés." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00944627.
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Cette thèse fait l'étude expérimentale de dynamiques de relaxations ultrarapides au sein d'atomes et de molécules (Ar, NO2, C2H2). Les méthodes expérimentales qui sont utilisées sont basées sur l'interaction d'un rayonnement laser avec le système atomique ou moléculaire étudié et font intervenir le processus de génération d'harmoniques d'ordres élevés, ainsi que la spectrométrie d'imagerie de vecteur vitesse. Au cours de cette thèse, deux approchesexpérimentales de type pompe-sonde ont été mises en œuvre. Une première approche exploitela sensibilité du processus de génération d'harmoniques à la structure électronique dumilieu pour la sonder. Cette méthode a été utilisée sur la molécule de dioxyde d'azote pourobserver sa relaxation électronique à travers l'intersection conique des états X2A1-A2B2suite à une excitation autour de 400 nm. Une seconde approche utilise le rayonnementharmonique comme source de photons dans le domaine de l'extrême ultraviolet (EUV)pour exciter ou sonder les espèces d'intérêt. Cette approche a été couplée avec l'utilisationd'un spectromètre d'imagerie de vecteur vitesse (VMIS), qui a été développé durant lathèse. Des expériences menées sur un système modèle comme l'argon ont permis de validerle dispositif expérimental, qui a ensuite été mis en application pour étudier la photodissociationde la molécule d'acétylène, après excitation autour de 9,3 eV du complexe deRydberg 3d-4s. Les deux méthodes mises en œuvre permettent toutes-deux de réaliserdes études dynamiques résolues en temps à l'échelle femtoseconde.
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Goddet, Jean-Philippe. "Etude et développement de sources laser XUV par injection d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Ecole Polytechnique X, 2009. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00503026/en/.
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Les travaux réalisés dans le cadre de cette thèse visent à étudier une géométrie de lasers XUV inspirée des lasers de puissance. Cette architecture, consistant en un injecteur (une source d'harmoniques d'ordre élevé) couplé à un amplificateur (plasma créé par laser), correspond à celle d'une chaîne laser de puissance dans la gamme spectrale de l'XUV. Le laser à 32,8 nm étudié ici, est produit par l'injection d'harmonique d'ordre élevé dans un plasma de krypton créé par Optical Field Ionisation (OFI). Ce schéma, initialement testé par T. Ditmire en 1995, a été validé en 2003 au Laboratoire d'Optique Appliquée avec un amplificateur plasma créé par l'interaction d'un laser intense et d'un milieu gazeux. Cette thèse s'inscrit dans la continuité de ce dernier travail en tentant d'aborder différents aspects liés, non seulement à une meilleure compréhension des processus physiques impliqués, mais aussi à la caractérisation spatio-temporelle de ce type de source.Nous avons démontré expérimentalement et pour la première fois qu'une source dans le domaine de l'XUV peut être à la fois très compacte, énergétique (1 µJ par impulsion), proche de la limite de diffraction et de celle de Fourier. En effet, grâce au filtrage spatial des harmoniques par le milieu amplificateur, le laser XUV injecté à 32,8 nm montre un profil spatial gaussien avec une divergence de 0,7 mrad (à 1/e2). Le front d'onde a été mesuré avec un senseur de type Hartmann et atteint une valeur de lambda/17 en écart quadratique moyen, démontrant que cette source XUV est limitée par la diffraction. Les caractérisations temporelles du laser montrent que le temps de cohérence est de l'ordre de la durée d'émission spontanée de l'amplificateur. Les résultats de la mesure de la cohérence temporelle présentent un profil gaussien de largeur spectrale relative delta lambda/lambda égale à 10-5 (à mi-hauteur) correspondant à une durée d'impulsion de l'ordre de 5 ps.
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Sopena, Moros Arturo. "Etude des effets relativistes en régime d’interaction non-linéaire entre les molécules et les impulsions laser brèves dans les domaines de fréquences XUV et X mous." Thesis, Bordeaux, 2021. http://www.theses.fr/2021BORD0131.
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Le développement des sources XUV intenses du type laser à électrons libres (LEL) et génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) en régime femtoseconde (fs) et sub-fs permet l’investigation des processus non-linéaires ultra rapides dansl’interaction laser-matière. Dans le contexte de l’étude de la dynamique de la photoionisation moléculaire aux temps ultra-brefs, la résolution directe de l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT) s’est révélée cruciale pour l’interprétationdes observations expérimentales. Dans cette thèse, nous présentons des calculs ab-initio pour la photo-ionisation de H2 en impulsion ultra-brève UV et X. On s’intéressera plus particulièrement aux processus non-linéaires impliquant deux photons,à leur rôle dans le couplage dynamique électron-noyaux ainsi qu’aux effets liés aux corrections à l’approximation dipolaire (AD).Notre approche théorique est basée sur la méthode spectrale, elle nécessite la détermination des états quantiques de la molécule isolée. Ces états sont calculés dans l’approximation Born-Oppenheimer (BO) dans le contexte de la méthode d’interaction de configuration, en s’appuyant sur la théorie des collisions pour traiter les continua et sur le formalisme de Feshbach pour calculer les états autoionisants. Dans le traitement de l’interaction avec le rayonnement, nous nous basons sur un développement multipolaire du vecteur potentiel du champ en jauge de Coulomb, dont nous conservons les termes correspondant à l’AD et aux effets de retard jusqu’à l’ordre O(1/c). Finalement, nous utilisons des approches perturbatives et nonperturbatives pour obtenir l’amplitude de transition liée à l’ionisation, à partir de laquelle on calcule les sections efficaces, les spectres de photoélectrons et les distributionsangulaire dans le référentiel de la molécule [...]The development of intense XUV sources through free-electron lasers (FELs) and high-order harmonic generation (HHG) in the femtosecond (fs) and sub-fs domains provides a unique tool to investigate non-linear ultrafast laser-matter interaction. In the study of the dynamics of molecular photoionization at ultrashort timescales, the Time-Dependent Schrödinger Equation (TDSE) has been crucial for the interpretation of experimental observations. In this thesis, we present results for ab initio calculations of H2 photoionization with UV/X-ray ultrashort laser pulses. We focus on the study of non-linear processes involving two photons and their role in the coupled electron-nuclear dynamics they induce and their study beyond the dipole approximation (DA). Our theoretical approach is based on a spectral method, which requires determining the quantum states of the field-free molecule. These states are calculated in the Born-Oppenheimer approximation employing a configuration interaction scheme together with multichannel scattering theory to determine for the treatment of continuum states, and the Feshbach partitioning formalism to account for autoionization. We resort to a multipolar expansion of the vector potential in the Coulomb gauge, from which we keep the terms corresponding to DA and retardation effects up to O(1/c), to account for the interaction with radiation. Finally, we make use of perturbative and non-perturbative propagation schemes to obtain transition amplitudes from which we can extract cross-sections, photoelectron spectra (PES), and molecular frame angular distributions (MFPADs).In the first part of the results, we demonstrate the coherent control of ionization and dissociation achieved by filtering the higher harmonics in an attosecond pulse train (APT) in an XUV pump-UV probe scheme. By solving the TDSE in DA including electronic and nuclear motion, we are able to extract nuclear and electronic kinetic energy release (KER) spectra to analyze the main ionization pathways as afunction of the delay between pump and probe. We then discuss the effect of harmonic filtering in manipulating one-photon against two-photon ionization yields, dissociative ionization channels, and asymmetries in the MFPADs. In the second part of the results of the thesis, we report the first calculations of Stimulated Raman Scattering (SRS) and Stimulated Compton Scattering (SCS) in H2 with intense X-ray laser fields. These non-linear phenomena consist in the absorption of a photon and the subsequent stimulated emission of a less energetic one leaving the molecule in an excited state (SRS) or effectively ionizing it (SCS). Theoretically, the inclusion of effects beyond DA becomes mandatory. We begin by investigating the relative role of the dipole (A.P) and non-dipole (A2) interaction terms through a perturbative study of the Raman cross-section. The role of the high energy electronic continuum in the partial cancellation of the dipole contribution is also analyzed. We then present results from SRS and SCS calculations using ultra-short pulses in which we compare the relative contribution of the dipole and non-dipole routes as a function of the photon energy. We assert the validity of perturbation theory by directly comparing SRS calculations with results obtained by solving the TDSE. In SCS, the interference between dipole and non-dipole routesproduces asymmetries in the MFPADs, which we analyze. Special attention is givento the effect of molecular orientation.Finally, we study SCS with two colors, focusing on the effect of the angle between the pulse propagation directions. As seen in atoms, non-dipole effects are enhanced for counter-propagating pulses. We also investigate the effect of color separation in energy
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Staedter, David. "Femtosecond time-resolved spectroscopy in polyatomic systems investigated by velocity-map imaging and high-order harmonic generation." Toulouse 3, 2013. http://thesesups.ups-tlse.fr/2116/.
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Dans cette thèse, la dynamique de photodissociation de l'azoture de chlore (ClN3) est étudiée dans le domaine temporel par imagerie de vecteur vitesse des photofragments, spécialement du chlore et de N3. Cette imagerie résolue à l'échelle femtoseconde permet d'extraire les temps de dissociation, l'établissement temporel de la balance d'énergie de la réaction ainsi que la conservation des moments. Cette étude a permis de différencier deux domaines d'énergie: l'un menant à la formation d'un fragment N3 linéaire (étude autour de 4. 5 eV d'excitation électronique) et le plus intéressant aboutissant à la formation d'un fragment N3 cyclique (autour de 6 eV). Dans une seconde étude, la dynamique de relaxation électronique du tétrathiafulvalène (C6H4S4-TTF) est étudiée autour de 4 eV par spectroscopie de masse résolue en temps ainsi que par spectroscopie de photoélectron. Les seuils d'ionisation dissociative sont extraits d'une détection en coïncidence entre les photoélectrons de seuil et les fragments ionisés réalisée sur rayonnement synchrotron. Les deux dernières expériences sont basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans l'XUV d'une impulsion femtoseconde à 800 nm ou à 400 nm. Dans la première expérience, les harmoniques sont couplées à un imageur de vecteur vitesse en tant que rayonnement secondaire VUV. Par imagerie de photoélectron résolue en temps, nous avons révélé ainsi les dynamiques de relaxation des états de Rydberg initiée par une impulsion femtoseconde XUV à 15. 5 eV dans l'argon et à 9. 3 eV dans l'acétylène. Dans la seconde expérience, couramment nommée spectroscopie attoseconde, les harmoniques constituent le signal pompe sonde. Deux types de spectroscopie attoseconde ont été réalisés pour étudier la dynamique vibrationnelle de SF6: une expérience en réseau transitoire créé par deux impulsions pompe Raman avec une impulsion sonde intense générant les harmoniques à partir du réseau d'excitation et une expérience d'interférence de deux rayonnement XUV en champ lointain créés par deux impulsions sonde intensesRevealing the underlying ultrafast dynamics in molecular reaction spectroscopy demands state-of-the-art imaging techniques to follow a molecular process step by step. Femtosecond time-resolved velocity-map imaging is used to study the photodissociation dynamics of chlorine azide (ClN3). Here especially the co-fragments chlorine and N3 are studied on the femtosecond timescale in two excitation energy regions around 4. 67 eV and 6. 12 eV, leading to the formation of a linear N3 fragment and a cyclic N3 fragment, respectively. This work is the first femtosecond spectroscopy study revealing the formation of cyclic N3. Tetrathiafulvalene (TTF, C6H4S4) electronic relaxation is studied, while scanning the electronic excitation around 4 eV, by time resolved mass and photoelectron spectroscopy. As only few is known about the ion continuum about TTF the imaging photoelectron photoion coincidence (iPEPICO) technique is used in order to disentangle the complex ionic dissociation. The second part of the thesis is based on the generation and application of XUV light pulses by high-order harmonic generation with an intense femtosecond laser pulse in a molecular target. Two types of phase sensitive attosecond spectroscopy experiments were conducted to study the vibrational dynamics of SF6: one using strong field transient grating spectroscopy, where high-order harmonic generation takes place in a grating of excitation, and the second experiment using high-order harmonic interferometry using two intense XUV probe pulses. The temporal dependencies in phase and amplitude reveal the vibrational dynamics in SF6 and demonstrate that high-order harmonic generation is sensitive to the internal excitations. Last but not least, the use of high-order harmonics as a XUV photon source for the velocity-map imaging spectrometer is investigated. Using time-resolved photoelectron imaging, the relaxation dynamics initiated with 15. 5 eV in argon and 9. 3 eV in acetylene are revealed
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Ge, Xunyou. "Imagerie ultrarapide à l'échelle nanométrique par diffraction XUV cohérente." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00828058.
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Imager des objets non-périodiques à une échelle nanométrique et à une échelle femto seconde est un vrai challenge à notre époque. Les techniques d'imagerie " sans lentille " sont des moyens puissants pour répondre à ce besoin. En utilisant des sources ultrarapide (~fs) et cohérente (ex. laser à électron libre ou harmoniques d'ordres élevés), ces techniques nous permettent de reconstruire des objets à partir de leur figure de diffraction, remplaçant les optiques conventionnelles du système d'imagerie par un algorithme informatique. Dans ce travail de thèse, je présent des expériences d'imageries en utilisant un rayonnement extrême-UV (15~40 nm) produit par la génération d'harmoniques d'ordre élevé d'un laser infrarouge puissant. Ce manuscrit est constitué d'une introduction, un chapitre de background théorique, trois chapitres de travail de thèse et une conclusion générale avec perspectives. La première partie du travail de thèse porte sur les développements et caractérisations de la ligne de lumière avec l'objectif de générer maximum de photons harmoniques cohérents avec un front d'onde plat. La deuxième partie est consacrée aux expériences et analyses de trois techniques d'imageries " sans lentille " : Imagerie par diffraction cohérente (CDI), Holographie par la transformée de Fourier (FTH) et Holographie avec références étendues (HERALDO). Ces derniers nous permettent de reconstruire des objets avec une résolution spatiale de 78 nm dans le cas de CDI et de 112 nm dans le cas de HERALDO, tous les deux avec une résolution temporaire de 20 fs. La troisième partie est une première application physique de l'imagerie sur la ligne harmonique. Il s'agit des études statiques et dynamiques de nano-domaines magnétique avec une résolution spatiale sub-100 nm à l'échelle femto seconde. Perspective des techniques d'imagerie 3D et développement potentiel de la ligne d'harmoniques sont présentés à la fin.