Добірка наукової літератури з теми "Isolants Mott – Propriétés électriques"

Dans le domaine de la physique de la matière condensée, les isolants de Mott sont essentiels pour explorer des phénomènes électroniques complexes, ayant des implications significatives pour la supraconductivité à haute température et les liquides de spin quantiques. Cette thèse porte sur deux types d'isolants de Mott qui se distinguent l'un de l'autre par leur dimensionalité : des cristaux de GaMo4S8 et des monocouches de 1T-TaSe2.Après avoir introduit leurs propriétés dans le premier chapitre, le second chapitre traite des techniques utilisées pour caractériser ces matériaux à l'échelle locale, d'une part la microscopie et spectroscopie à effet tunnel pour mener une étude structurale et électronique et d'autre part la microscopie à effet tunnel à pointes multiples pour effectuer des mesures de transport.Cette dernière technique a notamment servi à analyser le transport dans GaMo4S8. Nous nous sommes alors intéressés à la réponse du matériau aux champs électriques externes, examinant le champ électrique seuil en fonction de la géométrie des électrodes et explorant l'évolution temporelle des temps de commutation en relation avec les distances inter-électrodes. L'obtention de transitions volatiles ouvre la voie à des applications telles que l'opération d'un microneurone à température ambiante.Pour mieux contrôler les propriétés de transition de phase des isolants de Mott, il est intéressant de considérer des systèmes bidimensionnels dans lesquels le passage du courant est confiné dans le plan du cristal. Aussi, le dernier chapitre se rapporte à la phase 1T du TaSe2, épitaxiée sur des substrats semi-conducteurs de phosphure de gallium (GaP). Comme le révèle l'étude réalisée par microscopie à effet tunnel à basse température, les monocouches de 1T-TaSe2 ne présentent pas seulement la modulation de la densité de charge (étoile de David) caractéristique de la phase onde de densité de charge, mais aussi un motif de Moiré original dû à l'interaction de la monocouche avec le substrat de GaP. Dans cette phase, caractérisée par spectroscopie tunnel, une bande interdite a été mise en évidence, signature de l'état isolant de Mott à basse température. L'état de Mott est corroboré par des mesures de transport dépendant de la température, qui indiquent la persistance de la phase isolante jusqu'à 400 kelvins. De plus, des mesures spectroscopiques à distance pointe-surface variable ont montré l'existence de transitions isolant-métal à basse température. L'observation de telles transitions permet d'envisager l'utilisation de cette hétérostructure à grande échelle comme candidat potentiel en tant que matériau neuromorphique
In the realm of condensed matter physics, Mott insulators are essential for exploring complex electronic phenomena, with significant implications for high-temperature superconductivity and quantum spin liquids. This thesis investigates two types of such materials, distinguished by their dimensionality : GaMo4S8 crystals and monolayer 1T-TaSe2.After presenting their properties in the first chapter, the second chapter addresses the local-scale characterization techniques used to characterize both materials, namely scanning tunneling microscopy and spectroscopy for structural and electronic studies, and multi-tip scanning tunneling microscopy for transport measurements. The latter technique was particularly employed to analyze transport in GaMo4S8. The study then delved into the material response to external electric fields, examining the threshold electric field in relation to the electrode geometry and exploring the temporal evolution of switching times in connection with inter-electrode distances. The achievement of volatile transitions opens prospects for applications such as the operation of a microneuron at room temperature.To enhance the control over phase transition properties of Mott insulators, it is beneficial to consider two-dimensional systems where the current flow is restricted within the crystal plane. The final chapter focuses on the 1T phase of TaSe2, epitaxially grown on gallium phosphide (GaP) semiconductor substrates. Low-temperature scanning tunneling microscopy studies reveal that 1T-TaSe2 monolayers exhibit not only the characteristic charge density modulation (Star of David) of the charge density wave phase but also a unique Moiré pattern due to the monolayer interaction with the GaP substrate. Scanning tunneling spectroscopy has identified a bandgap, hallmark of the Mott insulating state. This state is further substantiated by temperature-dependent transport measurements that show the persistence of the insulating phase up to 400 kelvins. Notably, spectroscopic measurements with varying tip-to-surface distances have unveiled insulator to metal transitions at low temperatures. The observation of such transitions suggests that this large-scale heterostructure could be a material of choice for neuromorphic applications

Les étapes initiales de la formation de films ultra-minces de métallo-phtalocyanines (ZnPc et ZnPcCl8) adsorbés sur des surfaces d’Ag(11) et Ag(110) ont été étudiées par Microscopie à effet tunnel, Diffraction d’électrons lents, Spectroscopie de photoélectrons et Spectroscopie de pertes d’énergie d’électrons lents à haute résolution. Sur les deux surfaces, l’auto-assemblage moléculaire des ZnPc et ZnPcCl8 donne lieu à la formation de films étendus et ordonnés à grandes distances. Les interactions entre molécules et surface entraînent, pour tous les systèmes étudiés, des modifications importantes des propriétés électroniques et vibrationnelles des molécules qui sont interprétées en termes de distorsions moléculaires et de transferts de charges du substrat vers les molécules. Les films monocouches dopés électroniquement montrent alors des propriétés isolantes ou métalliques suivant les détails structuraux fins de l’arrangement moléculaire. Ce lien entre propriétés structurales et électroniques est rationalisé en termes d’effets de corrélations électroniques : les films qui, en dépit du dopage, retiennent des propriétés isolantes peuvent être décrits comme des isolants de Mott-Hubbard. Ces résultats permettent une meilleure compréhension des phénomènes fondamentaux qui apparaissent aux interfaces molécules organiques/métal et sont susceptibles de s’appliquer à de nombreux systèmes constitués de molécules organiques adsorbées sur des surfaces solides
The initial steps of the interface formation between metallo-phthalocyanines (ZnPc et ZnPcCl8) and Ag(111) or Ag(110) surfaces have been studied by Scanning tunnelling microscopy, Low-energy electron diffraction, Photoelectron spectroscopy and High-resolution electron energy loss spectroscopy. On both surfaces, the molecular self-assembly leads to the formation of long range ordered monolayers at room temperature. For each system, upon adsorption, the molecules are significantly distorted and charge transfers from the surface to molecules are detected. The resulting doped monolayers are found metallic or insulating, depending on the structural details of the molecular networks. This link between structural and electronic properties is rationalized in terms of electronic correlations. Consequently, the monolayers that retain insulating properties upon electronic doping can be described in terms of Mott-Hubbard insulator. Such results provide new insights for the understanding of the fundamental phenomena at organic/metal interfaces and are susceptible to be extended to other organics adsorbed on solid surfaces

La transition isolant-métal (TIM) de Mott, liée aux corrélations électroniques fortes, a été au cours du dernier quart de siècle au cœur de découvertes majeures (supraconductivité, magnétorésistance) en Physique du Solide. Cette transition est expérimentalement contrôlée par le dopage et la pression. En dépit d'un potentiel applicatif fort, la possibilité d'induire une TIM de Mott par un champ électrique est restée peu étudiée jusqu'ici. Récemment, une transition résistive originale induite par impulsion électrique a été découverte dans la famille de composés corrélés AM 4 X 8 (A = Ga, Ge; M= V, Nb, Ta; X= S, Se). Cette thèse débute par une exploration approfondie de l'état isolant de Mott de ces composés. Nous montrons ensuite que des champs électriques supérieurs à une valeur seuil Eseuil de l'ordre du kV/cm permettent de briser l'état isolant de Mott des composés. Ce phénomène, de nature purement électronique, peut être piégé pour induire une transition résistive non-volatile. Une étude de· la solution solide GaTa4(Se,Te) 8, développée à dessein, met alors en évidence la dépendance de Eseuil vis-à-vis du gap des composés. La comparaison avec le comportement sous champ électrique de semi-conducteurs conventionnels suggère fortement un mécanisme d'avalanche électronique, et non un effet Zener comme invoqué dans les études théoriques récentes. De plus, la dynamique de transition et le fort couplage électromécanique observés expérimentalement semblent reliés à l'état isolant de Mott des composés. Des études similaires de la solution solide Ni(S,Se)i et du composé organique K-(BEDT- TTF)2Cu[N(CN)2]Cl confirment la généralisation du même effet d'avalanche à d'autres isolants de Mott
During the last quarter of century, major breakthroughs in Solid State Physics (superconductivity, magnetoresistance) occurred in the vicinity of the Mott metal-insulator transition (MIT). This transition is due to electronic correlations and is usually controlled by electronic doping and by pressure. Despite its high applicative potential, control of the MIT by electric field still remains less studied. Recently, a peculiar electric pulse induced resistive switching (EPIRS) was discovered in the family of correlated compounds AM 4 X 8 (A= Ga, Ge; M= V, Nb, Ta; X= S, Se). In this PhD thesis, the Mott insulating electronic state of these compounds is firstly investigated. We show then that electric fields above threshold values E,h as low as I kV/cm allow to break the Mott insulating state of these materials. This phenomenon appears to be of purely electronic origin and can be pinned to cause a non volatile transition. A study of the new solid solution GaTa4(Se,Te)s, developed on purpose, demonstrates the E,h dependence with the Mott gap. Comparison with conventional semiconductors behaviour under electric field strongly suggests that this transition corresponds to an electronic avalanche, in contrast with theoretical predictions of a Zener effect. Peculiar dynamics of transition and strong electro-mechanical coupling experimentally observed are suggested to originate from the Mott insulating state of the compounds. A similar study of the Ni(S,Se)2 solid solution and of the organic compound K-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN) 2 ]Cl confirms the generalization of this electronic avalanche effect to other Mott insulators

Une methode de mesure de charges electriques dans les isolants solides basee sur l'imagerie thermoacoustique a ete developpee. Son originalite est due a la possibilite de realiser des cartographies 3d des charges a differentes profondeurs et a differentes echelles. Le principe repose sur la generation par excitation laser d'une onde de chaleur qui se propage dans le materiau et qui engendre un deplacement relatif des charges a l'interieur de l'isolant. Le signal electrique qui en resulte est detecte par un capteur piezoelectrique (pvdf) et il est fonction de la distribution des charges et de la temperature dans le materiau. Le faisceau laser est focalise sur une zone dont le diametre est reglable, ce qui permet de selectionner differentes echelles de mesure. Un calcul tridimensionnel nous permet alors de modeliser la distribution de la temperature dans le volume. Une serie de mesures experimentales nous permet de justifier le modele utilise. Un traitement mathematique original base sur l'algebre spectrale a ete developpe et il permet d'extraire la distribution des charges du signal mesure. Le dispositif experimental a ete valide au prealable sur une diode de type schottky. Nous avons ensuite etudie la repartition volumique des charges sur des films polymeres minces de type polyethylene basse densite et polyethylenetherephtalate. Nous en avons deduit les cartographies 3d des charges a differentes profondeurs et a differentes echelles.

Pour des raisons autant écologiques qu'économiques ou techniques, des huiles de base d'esters naturels ont été utilisées pour remplacer de l'huile minérale dans les appareillages basse et moyenne tensions. Ce travail consiste en étude de caractérisation d'un mélange des esters naturels de faible viscosité (RS50) basant sur l'huile de colza pour les applications dans les transformateurs haute tension. L'influence des facteurs humidité, température, teneur en particules ainsi que vieillissement thermique sur ses propriétés diélectriques telles que : permittivité, conductivité, pertes et rigidité électrique sous tension alternative a été mise en évidence. La RS50 présente une solubilité de l'eau élevée, la conductivité, la permittivité et les pertes plus élevées que celles de l'huile minérale mais ces différences sont réduites dans des huiles vieillies. Sa rigidité électrique en tension alternative est similaire à l'huile minérale, même après le vieillissement. Pourtant, une analyse des phénomènes de préclaquage et de claquage dans des configurations particulières ont montré que les esters naturels sont moins favorables pour les applications à haute tension que l'huile minérale. Parallèlement, des études méthodologiques ont été effectuées. L'intérêt d'une application de la méthode de mesure spectroscopique fréquentielle à la caractérisation des isolants liquides est la mise en évidence et la validité des conditions de mesure de la rigidité électrique du liquide isolant, ce qui est traditionnellement imposé suivant les normes, a été discutée
For the environmental, economic or technical reasons, oils based on natural esters were used to replace mineral oil in electrical equipments in low and medium voltage. This work consists on characterization of a mixture (RS50) of low viscosity natural esters based on rapeseed oil for applications in high voltage transformers. The influence of humidity, temperature, particle content and thermal aging on its dielectric properties such as permittivity, conductivity, losses and electrical strength was highlighted. The RS50 has a high-water solubility, its conductivity, permittivity and losses are both higher than those of mineral oil but these differences are reduced in aged oils. Its electrical strength is similar to mineral oil even after aging. However, an analysis more precise of prebreak down and breakdown phenomena in specific configurations have shown that natural esters are less favorable for high voltage applications than mineral oil. In parallel, a methodological study was carried out. Advantage of using the frequency spectroscopy measuring method for the characterization of insulating liquids is highlighted. The validity of conditions for the dielectric strength measurement in the liquid insulation, which is traditionally imposed following the standards, was also discussed

Ce memoire traite des phenomenes de vieillissement electrique des isolants polymeres sous contrainte alternative. Les materiaux etudies sont utilises dans l'isolation des cables haute-tension destines au transport de l'energie electrique (polyethylene). Notre travail consiste en la conception et la realisation d'un dispositif de mesure de la charge injectee en pointe d'electrode sous tension alternative sinusoidale. La sensibilite de la mesure est de l'ordre de 0,003 pc. Le principe de fonctionnement du dispositif est base sur la compensation de la charge capacitive et des pertes de l'echantillon, avec l'hypothese de la linearite des effets dielectriques avec la tension. L'ensemble experimental est pilote par micro-ordinateur. La configuration geometrique adoptee est une double-pointe asymetrique dans laquelle le rayon de courbure de l'electrode pointe est de quelques m. Celle-ci permet de simuler des defauts dans les isolants ou il y a amplification importante du champ electrique. De plus, elle permet de minimiser la capacite des echantillons (0,1 pf) necessaire pour rendre possible la detection de la charge injectee. Les resultats obtenus confirment l'existence d'une forte injection de charge dans les materiaux etudies a partir d'un champ de l'ordre de 1 mv/cm, dit champ critique d'injection. Le dispositif permet l'observation de micro-decharges d'amplitudes inferieures a 0,1 pc lorsque s'amorce la transition a l'arborescence electrique. Celles-ci sont confirmees par detection optique a l'aide d'un photomultiplicateur. La correlation entre les temps d'incubation de l'arborescence determines sous tension alternative et les champs critiques determines a l'aide du detecteur mis au point est etudiee

Deux elastomeres, epr (terpolymere ethylene-propylene-hexadiene-1,4) et hypalon (polyethylene chlorosulfone), constituant respectivement l'isolant et la gaine de cables electriques utilises en ambiance nucleaire ont subi des vieillissements thermique et radiochimique acceleres. Deux techniques peu courantes dans le domaine d'etude des elastomeres, les spectrometries mecanique et dielectrique, sont appliquees au suivi de ces vieillissements. Le vieillissement thermique d'epr affecte tres peu ses proprietes mecaniques dynamiques pendant une periode d'induction au-dela de laquelle le materiau est rapidement degrade. En revanche, la spectroscopie infrarouge, se revele sensible aux premiers stades de l'oxydation du materiau pendant la periode d'induction. La degradation thermique d'hypalon est visible des les courtes durees par les deux techniques spectrometriques. Plus particulierement, le maximum de l'angle de perte lors des relaxations mecanique et dielectrique diminue lineairement avec la duree du vieillissement. Ce comportement est attribue a trois phenomenes concomitants: perte de plastifiants, deshydrochloruration et reticulation. L'irradiation , dans les conditions de ces tests (100 (gy/h), dose maximale 100 kgy), ne modifie que le module caoutchoutique d'epr et encore dans de faibles proportions. Mais a l'instar du vieillissement thermique, les proprietes dielectriques, et specialement la permittivite sont beaucoup plus sensibles. Les phenomenes d'oxydation relativement faibles dans ce cas en sont responsables. Comme pour le vieillissement par la chaleur, les effets de l'irradiation se font sentir des les faibles doses sur les proprietes mecaniques et dielectriques d'hypalon. Mais cette fois, tant dielectrique et mecanique evoluent en sens contraire

Les travaux de recherche exposés dans ce mémoire concernent principalement l'étude des phénomènes de génération, de transport et de piégeage des charges électriques dans les isolants, ainsi que leur influence sur les propriétés (frottement, adhésion, tenue au claquage...) de ces matériaux. Le but est d'accéder à la compréhension des mécanismes d'apparition, de propagation, de stockage et de déstockage des charges dans des matériaux divers, par l'intermédiaire d'une méthode de caractérisation originale, "la méthode miroir", par son couplage avec d'autres appareillages (machine à force de surface...) et en développant les modèles ou outils de simulations appropriés

Dans cette thèse, nous avons abordé par la microscopie/spectroscopie tunnel l'étude de deux phénomènes mettant en jeu les interactions entre électrons : la supraconductivité et la transition Métal/Isolant de Mott. L'étude par microscopie/spectroscopie tunnel du graphite intercalé supraconducteur CaC6 a permis qu'il s'agissait d'un supraconducteur bien décrit par la théorie BCSconventionnelle, avec un gap à température nulle de 1,6+/0,2 meV. Toutefois, un léger élargissement des structures spectroscopiques témoignait d'une légère anisotropie du paramètre d'ordre dans le plan ab. Nous avons pu extraire par l'imagerie du réseau de vortex une longueur de cohérence extrapolée à température nulle de 38 nanomètres. La seconde partie du manuscrit est constitué par l'étude de la transition Isolant-Métal induites par pulses électriques dans GaTa4Se8, qui est un isolant de Mott faible, proche de la transition Isolant Métal. L'application du pulse électrique entraine l'apparition de zones métalliques dans une matrice isolante au sein du volume du matériau,ce qui fournit une explication des modèles phénoménologiques développés suite aux mesures de transport. De plus, l'application de rampes de tension lors des mesures spectroscopiques induit une transition Isolant-Métal locale, et pour des tensions encore plus élevées (V > 1. 0V), on observe un gonflement de la surface sous l'effet du champ électrique. L'étude du composé dopé en électrons de formule Ga0,91Zn0,15Ta4Se8 montre que si le dopage induit effectivement une métallicité, la transition observée sous pulse se rapproche plus d'une transition induite par une modification du rapport t/U que d'une transition induite par dopage. Ce manuscrit pose la question de savoir si ces phénomènes sont intrinsèques à GaTa4Se8 ou généralisables aux autres isolants de Mott faibles
In this PhD thesis, we have studied using scannng tunneling microscopy/spectroscopy the two main phenomena due to interactions between electrons : superconductivity and Mott Metal-Insulator transition. The study of the intercalated graphite CaC6 show that this superconductor is well described by conventionnal BCS theory with a zero temperature gap of 1. 6 +/-0. 2 meV, even if a small spectroscopic broadening suggest a weak anisotropy in the ab plane. The imaging of vortex lattice give for the coherence length extrapolated at zero temperature 38 nanometers. The main part of the manuscript is dedicated to the study of the Electric Pusle Insulator-Metal Transition in the weak Mott Insulator GaTa4Se8. The application of the electric pulse induces the formation of metallic zones in a insulating matrix in the bulk material. These observations provides a natural explanation for the phenomenological model used in transport measurements. The application of voltage sweeps during spectroscopic measurements trigger a local Insulator-Metal transition and for increased biases (V>1. 0V), one can observe a inflation of the surface as an effect of the electric field. The study of electron doped compound Ga0,91Zn0,15Ta4Se8 show that if doping induce a metallicity, the transition induced by the electric pulse is closer to a bandwith controled transition rather than a doping controled transition. This manuscript set the question if this phenomena isintrinsic to GaTa4Se8, or general to the other weak Mott insulators

Les mesures dielectriques font souvent figure de parent pauvre dans les etudes fondamentales concernant les materiaux moleculaires. Cependant on montre, dans un premier chapitre, l'importance de ces mesures pour une interpretation au moins phenomenologiques de la reponse de ces materiaux a une excitation electrique. Dans un deuxieme chapitre, l'appareillage utilise est decrit. Le chapitre iii est l'un des plus importants de la these: il permet la comparaison des proprietes electriques du polyacetylene sous forme trans, la synthese ayant ete realisee soit par la methode de shirakawa, soit par la methode de durham. On a utilise tout d'abord la methode des thermocourants de depolarisation et discute a partir des resultats experimentaux obtenus l'allure de la distribution des temps de relaxation: on a utilise pour cela plusieurs modeles: modele de distribution de van turnhout, modele gaussien de namira, modele de cole et cole. La comparaison des deux derniers modeles permet de rendre compte des resultats experimentaux. Le quatrieme chapitre est consacre a une breve revue des proprietes essentielles des composants organiques, en particulier des phtalocyanines-phtalocyanines de metaux divalents, pczn, pcni, et bisphtalocyanines de terres rares, pc#2lu et pc#2tm. On insiste sur les proprietes remarquables de la bisphtalocyanine de lutetium. Les resultats experimentaux des mesures dielectriques sont donnes au cinquieme chapitre. On etudie les proprietes dielectriques de multicouches sio#2pc (dope ou non) au ou aluminium, puis sio#2pc#1pc#2au, le wafer de silicium servant de contre electrode. L'importance primordiale des etats interfaciaux pc/sio#2 ou pc/isolant est mise en evidence