Добірка наукової літератури з теми "Impacteur en cascade rotatif"

Abstract. A widely used instrument for collecting size-segregated particles is the micro-orifice uniform deposit impactor (MOUDI). In this work, a 10-stage MOUDI (cut-point diameter of 10 µm to 56 nm) was used to collect samples in Ljubljana, Slovenia, and Martinska, Croatia. Filters, collected with and without rotation, were cut in half and analyzed for nine elements (As, Cu, Fe, Ni, Mn, Pb, Sb, V, Zn) using laser ablation ICP-MS. Elemental image maps (created with ImageJ) were converted to concentrations using NIST SRM 2783. Statistical analysis of the elemental maps indicated that for submicron particles (stages 6–10), ablating 10 % of the filter (0.5 cm2, 20 min ablation time) was sufficient to give values in good agreement (±10 %) to analysis of larger parts of the filter and with good precision (RSE < 1 %). Excellent sensitivity was also observed (e.g., 20 ± 0.2 pg m−3 V). The novel use of LA-ICP-MS, together with image mapping, provided a fast and sensitive method for elemental analysis of size-segregated MOUDI filters, particularly for submicron particles.

Ce travail de thèse vise à améliorer notre connaissance des sources proches et lointaines contrôlant le dépassement des seuils réglementaires de qualité de l’air, tels qu’ils peuvent être appréciés par les réseaux de mesure existants, sur le site fortement industrialisé et urbain du Grand Dunkerque. Il s’agit notamment de s’appuyer sur le calcul d’un indice d’état de mélange des particules, prenant en compte l’hétérogénéité de leur composition élémentaire, celle-ci étant liée à leur temps de séjour dans l’air et à la distance entre les sources et le site récepteur étudié. Pour répondre à cette problématique, il a fallu dans un premier temps développer un impacteur séquentiel de particules à haute résolution temporelle, nommé TRAPS, qui répondait au besoin de suivre les changements rapides observés au sein des particules atmosphériques lors d’épisodes de pollution. Couplé à un granulomètre et après analyse individuelle des particules prélevées par microscopie électronique (MEB-EDX), le TRAPS permet de rendre compte de l’évolution physico-chimique des particules atmosphériques au cours du temps. Dans la première partie de cette thèse, des expériences menées en laboratoire et une campagne de terrain ont permis de valider notre prototype, de rendre compte de la dynamique de dépôt des particules sur les zones d’impaction et de vérifier les diamètres de coupure des étages grossier et fin du TRAPS, déterminés respectivement à 1.32µm et 0.13µm. Une étude statistique des épisodes de pollution aux PM₁₀ survenus sur le grand dunkerquois a ensuite été réalisée sur 3 ans, entre 2018 et 2020. Elle nous a permis d’identifier 12 principaux types d’épisodes sur la base de leur étendue spatiale, mais aussi des conditions locales de dispersion des polluants. On a pu ainsi identifier des épisodes locaux et des épisodes régionaux observés, soit en conditions atmosphériques stationnaires ou au contraire en conditions de dispersion des pollutions à plus grande échelle. Alors que 78 % des jours de dépassement du seuil réglementaire des PM₁₀ correspondent à des épisodes locaux, les 22.4% restant correspondent à des panaches de pollution d’étendue au moins régionale, avec une proportion égale des jours de dépassements en condition de dispersion et en conditions stationnaires. Hormis les épisodes très localisés, une étude fine de la variabilité temporelle des concentrations en particules fines (PM₂.₅) montre la présence systématique d'une période d'accumulation progressive des polluants, pouvant atteindre une dizaine d'heures et caractérisée par une contribution importante de ces particules. La dernière partie de ce travail a consisté en l'étude de la composition et l'état de mélange des particules individuelles collectées lors d'évènements de pollution sur la zone du Grand Dunkerque en 2021. La campagne a permis l'échantillonnage et la caractérisation de 5 épisodes de pollution durant lesquels le TRAPS était déployé en parallèle d'autres instruments fournissant des informations complémentaires sur la granulométrie des aérosols, la météorologie ou la dynamique atmosphérique. Près de 28000 particules individuelles ont été caractérisées par MEB-EDX. Avec plus de 90% des échantillons associés à des valeurs de l'indice d'état de mélange chimique supérieures à 0.5, il est possible d'affirmer que les particules collectées sur la zone du Grand Dunkerque, durant ces épisodes de pollution, sont, en général, de composition très hétérogène à l'échelle de la particule individuelle (particules dites "en mélange interne"). Les résultats obtenus montrent en outre une influence de l'origine, locale ou transportée, des particules sur leur composition chimique et par là même sur l'indice d'état de mélange chimique de la population de particules échantillonnées. Une évolution croissante de l'indice d'état de mélange avec le temps de résidence des particules dans l'atmosphère lors de ces évènements est notamment observée
This thesis aims at improving our knowledge of the near and distant sources controlling the exceedance of the regulatory thresholds of air quality, as detected by the air quality monitoring networks, at the strongly industrialized and urban site of Great Dunkirk Area (GDA). This appreciation is notably based on the calculation of a mixing state index of the particles, taking into account the heterogeneity of their elementary composition, this one being related to their residence time in the atmosphere and the distance between the sources and the studied receptor site. To do that, it was firstly necessary to develop a time resolved cascade impactor with high temporal resolution, named "TRAPS", which answered the need to follow the rapid changes observed within the atmospheric particles during pollution episodes. Coupled with a particle size analyser and after individual analysis of the collected particles by electron microscopy (SEM-EDX), TRAPS allows to report the physicochemical evolution of atmospheric particles over time. In the first part of this thesis, laboratory experiments and a field campaign allowed to validate our prototype, to report the dynamics of particle deposition on the impaction stages and to verify the cut-off diameters of the coarse and fine stages of TRAPS, determined respectively at 1.32µm and 0.13µm. A statistical study of PM₁₀ pollution episodes occuring over the GDA was then carried out over 3 years, between 2018 and 2020. It allowed us to identify 12 main types of episodes based on their spatial extent, but also on the local conditions of pollutant dispersion. We were able to identify local episodes and regional episodes observed, either in stationary or dispersive atmospheric conditions. While 78% of the PM₁₀ exceedance days correspond to local episodes, the remaining 22% correspond to pollution plumes with at least a regional extent, with an equal proportion of exceedance days in dispersion and stationary conditions. Except for very localized episodes, a detailed study of these pollutions episodes shows the systematic presence of a period of pollutant accumulation, of about 10 hours, characterized by an important contribution of fine particles (PM₂.₅) except for episodes of limited spatial coverage. The last part of this work consisted in the study of the composition and mixing state of the individual particles collected during pollution events in the GDA in 2021. The campaign allowed the sampling and characterization of 5 pollution episodes, during which TRAPS was deployed in parallel with other instruments providing complementary information on aerosol granulometry, or atmospheric dynamics. Nearly 28000 individual particles were characterized by SEM-EDX. With more than 90% of the samples associated with values of the mixing state index higher than 0.5, it can be said that the particles collected in the GDA during pollution episodes are in general of very heterogeneous composition at the particle scale (internal mixing). Nevertheless, the results show an influence of the local or transported origin of the particles on their chemical composition, but also on the mixing state index. An increasing evolution of this index with the particles residence time during these events is observed

L'interprétation des résultats de granulométrie des aérosols obtenus par impaction en cascade peut différer selon la méthode employée. Une méthode de traitement des données de granulométrie a été mise au point pour tenir compte de l'imperfection de l'efficacité de collection des impacteurs. Pour étudier l'effet de la température et de l'humidité, nous avons développé une méthode de mesure par impaction en cascade à 37°C-100%HR. Nous avons ensuite réalisé des prédictions de dépôt avec ce modèle. Une étude clinique de Phase I sur la gemcitabine administrée par voie aérosol étant en cours au moment de l'accomplissement de ces travaux, nous avons pu comparer les prédictions aux images de dépôt des patients. Les deux logiciels de simulation de dépôt utilisés ont surestimé la quantité d'aérosol exhalée, alors que l'ERS a prédit un meilleur dépôt. Une prédiction de la masse inhalable a également été réalisée in vitro et a donné des résultats proches de ceux obtenus in vivo
The interpretation of aerosols particle size results obtained by cascade impaction can differ according to the method used. A method for processing cascade impactor data has been developed to take into account imperfect collection efficiency of impactors. In order to study the effect of temperature and relative humidity, we have developed a method for cascade impactor measurements at 37°C-100%RH. We then have made deposition predictions with this model. A Phase I clinical study for inhaled gemcitabine administration being in process at the time of this work, we were able to compare the predictions to patients deposition images. The two softwares used to simulate deposition overestimated exhaled aerosol, whereas the ERS predicted better deposition. Inhaled mass was also predicted in vitro, and gave results closed to those obtained in vivo

Cette thèse se consacre à la mise au point de techniques d’échantillonnage suivies d’analyses réalisées au laboratoire pour mettre en évidence les espèces majoritaires en air intérieur et caractériser leurs variations temporelles. Le développement analytique a été effectué pour 52 COVs et pour 16 HAPs associés à la phase particulaire de l’air. Les prélèvements des COVs ont été réalisés au moyen d’un préleveur automatique permettant d’échantillonner l’air sur des tubes extraits par désorption thermique et analysés par chromatographie gazeuse couplée à la détection FID. Pour la quantification des HAPs, le prélèvement des particules est effectué par un impacteur à cascade à trois étages permettant de fractionner l’aérosol en fonction de leur diamètre aérodynamique. Les HAPs sont quantifiés par chromatographie liquide haute performance couplée à la détection par fluorescence. Ces deux techniques ont été mises en application dans le cadre de la 1ère campagne intensive du projet MERMAID
This work aims at developing rapid and simple air sampling techniques followed by laboratory analyses to highlight the occurrence of the main species in indoor air and to describe their temporal variations. The analytical development was focused on 52 VOCs belonging to a wide variety of chemical families to determine their concentrations. The sampling step was performed using an automatic sampler allowing the sampling of air on adsorbent tubes. These tubes were then thermally desorbed and analyzed by gas chromatography coupled to FID. Another analytical development was conducted to determine the particle bound PAHs concentrations. The sampling of particles was realized by the mean of a 3-stages cascade impactor allowing an aerosol fractionation depending on their aerodynamic diameter. Finally, quantification of PAHs was realized by liquid chromatography coupled to fluorescence detection. These two techniques were applied in a field campaign in the frame of the MERMAID program