Добірка наукової літератури з теми "Films minces épitaxiales"

L’étude des matériaux fonctionnels se concentre de plus en plus sur des échantillonscaractérisés par des nano-domaines (allant de tailles submicroniques à des dizaines denanomètres) en raison de leurs propriétés physiques intéressantes, telles que celles observéesdans les films minces ou les matériaux céramiques. Lorsqu’il faut déterminer des phases inconnuesou obtenir des informations détaillées sur la structure cristalline de ces matériaux, ladiffraction des rayons X et la microscopie électronique à transmission (MET) se heurtent à desdifficultés. Pour résoudre ce problème, une nouvelle technique de diffraction électronique (ED),dite « Scanning Precession Electron Tomography » (SPET), a été employée. La SPET combinela méthode établie d’acquisition de données 3D ED assistée par la précession (également connuesous l’acronyme PEDT) avec un balayage du faisceau d’électrons sur une région d’intérêt (ROI)de l’échantillon et ce à chaque angle d’inclinaison du porte objet. Cette procédure permet decollecter des données 3D ED à partir de plusieurs ROIs en une seule acquisition, ce qui facilitela résolution et l’affinement précis de la structure cristalline de plusieurs nano-domaines ou dezones distinctes à l’intérieur d’un seul domaine. Dans cette thèse, les potentialités de la SPETsont explorées à la fois sur des films minces d’oxyde et sur des matériaux thermoélectriques(céramiques) préparés sous forme de lamelles TEM. En outre, une nouvelle méthodologie a étédéveloppée pour analyser efficacement la grande quantité de données collectées. Cette méthodeconsiste à trier les diagrammes de diffraction en fonction de leur région d’origine, à reconstruirela série 3D ED selon les différentes ROIs et à traiter automatiquement ces données pour la résolutionet l’obtention d’affinements précis de la structure. Ce travail démontre le potentiel de laSPET pour la caractérisation cristallographique fine de matériaux nano-structurés complexes.Cette approche est complémentaire de ce qui peut être fait en imagerie ou en spectroscopie par(S)TEM ou, en diffraction, par les approches dites 4D-STEM et ACOM
The investigation of functional materials has increasingly focused on samplescharacterized by nanodomains (ranging from submicron sizes to tens of nanometers) due totheir interesting physical properties, such as those observed in thin films and ceramic materials.When unknown phases need to be determined or detailed information on the crystallinestructure of these materials is required, this presents challenges for both X-ray diffraction andtransmission electron microscopy (TEM). To address this, a novel electron diffraction (ED) technique,Scanning Precession Electron Tomography (SPET), has been employed. SPET combinesthe established precession-assisted 3D ED data acquisition method (a.k.a. Precession ElectronDiffraction Tomography – PEDT) with a scan of the electron beam on a region of interest (ROI)of the specimen at each tilt step. This procedure allows to collect 3D ED data from multipleROIs with a single acquisition, facilitating structure solution and accurate structure refinementsof multiple nanodomains or distinct areas within a single domain, at once. In this thesis, thepotentialities of SPET are explored on both oxide thin films and ceramic thermoelectric materialsprepared as TEM lamellae. Additionally, a novel methodology was developed to efficientlyanalyze the large amount of data collected. This method involves sorting the diffraction patternsaccording to their region of origin, reconstructing the diffraction tilt series of the ROI, andautomatically processing the obtained tilt series for structure solution and accurate refinements.This work demonstrates the potential of SPET for the fine crystallographic characterization ofcomplex nanostructured materials. This approach appears to be complementary to what can bedone in imaging or spectroscopy by (S)TEM or, in diffraction, by the so-called 4D-STEM andACOM approaches

Ce travail de doctorat s'inscrit dans ledomaine de la science des matériaux pourl'électronique de spin. Notre objectif est de maîtriserla croissance épitaxiale du semi-métal Fe3O4, ayantune densité d'états entièrement polarisée, sur dessubstrats semi-conducteurs en ZnO, possédant unelongue cohérence de spin (dans la gamme dumicromètre). La combinaison réussie "Fe3O4/ZnO"constitue la première fondation nécessaire pour desétudes physiques sur l'injection de spin dans lesdispositifs. Dans ce travail, des réalisations notablesont été obtenues, en particulier les processus réussisde croissance épitaxiale pour Fe3O4 sur des substratsZnO(000±1), indépendamment de la polarité dusubstrat. Un contrôle précis de la pression partielled'oxygène pendant le dépôt a permis la synthèse defilms minces de Fe3O4 purs et stœchiométriques,avec des propriétés magnétiques ressemblant àcelles de Fe3O4 massif. L'étude a fourni desinformations sur l'influence de la température decroissance sur l'interface entre Fe3O4 et ZnO, ycompris les effets des couches tampon de FeOintentionnellement déposées. De plus, la recherches'est étendue pour explorer l'impact dudésorientation du substrat sur l'aimantationrémanente des films minces de Fe3O4. En utilisantdes techniques avancées de microscopieélectronique en transmission, une analysecomplète de la croissance épitaxiale a révélé diversdéfauts structuraux, fournissant unecompréhension approfondie des défis dans cedomaine de recherche
This PhD work is inscribed in the researchdomain of materials science for spin electronics. Weaim to master the epitaxial growth of the halfmetallic Fe3O4, a material with a fully polarizeddensity of states, on ZnO semiconducting substrates,possessing a long spin coherence length (within themicrometer range). The successful combination“Fe3O4/ZnO” is the first necessary foundation forphysical spin injection studies on devices. In this worknotable achievements were realized, particularly thesuccessful epitaxial growth processes for Fe3O4 onZnO(000±1) substrates, regardless of substratepolarity. Precise control of oxygen partial pressureduring deposition allowed the synthesis of purestoichiometric Fe3O4 thin films, with magnetizationproperties closely resembling those of bulk Fe3O4.The investigation provided critical insights into theinfluence of growth temperature on the interfacebetween Fe3O4 and ZnO, including the effects ofintentionally grown FeO template layers.Furthermore, the research extended to explore theimpact of substrate miscut on remanentmagnetization of Fe3O4 thin films. Utilizingadvanced transmission electron microscopytechniques, a comprehensive analysis of epitaxialgrowth revealed various structural defects,providing an in-depth understanding of thechallenges in this area of research

Nous avons étudié les propriétés structurales et magnétiques de films minces d'UO2 et d'UO2 / Fe3O4 fabriqués par pulvérisation cathodique. Les résultats montrent que la couche UO2 et le substrat LaAlO3 possèdent une relation épitaxiale (001)UO2 // (001)LAO et <100> UO2 // <110>LAO. Pour raison de croissance cohérente, une contrainte d'environ 2% est introduite dans la couche épitaxiale d'UO2. Cette croissance cohérente s'étend jusqu'à 45 Å. Au dessus de 500 Å, une relaxation partielle a été observée. La qualité du film influence fortement les propriétés magnétiques. L'existence d'une transition de phase du second ordre a été trouvée dans tous les films de 181
We have investigated structural and magnetic properties of epitaxial UO2 andUO2/Fe3O4 thin films fabricated by reactive DC-sputtering. The UO2 layer grew commensurately on LaAlO3 substrate with epitaxial relationships of (001)UO2 Î (001)LAO and <100>UO2 Î <110>LAO. Due to the pseudomorphic growth which extended up to 45 Å, a strain (Á) of about 2% were introduced into the UO2 epilayer. A partial relaxation process was observed for films thicker than 500 Å. The large mosaic affects strongly the magnetic properties. Rosonant X-ray scattering studies revealed that the Néel temperature remained at 30.8 K. However, a small reduction of TN is expected at tuo2 ~ 50 Å. The second-order phase transition was found for films with thickness between 181 and 4500 Å. Using the Bernhoeft plot, the thickness of the magnetically ordered phase was estimated. The pseudomorphic part was magnetically inactive. The exchange bias studies confirmed this result. For the first time, the magnetocrystalline anisotropy constant of UO2 was found to be about 1 x 107 erg/cm3

Récemment, un nouveau type de ferroélectricité a été découvert et étudié dans des superréseaux de pérovskites ABO₃/A'BO₃ (A = terres rare ou alcalino-terreux, B = métal de transition 3d, 4d ou 5d). Ce phénomène, nommé ferroélectricité hybride impropre, suscite un intérêt important puisqu’il pourrait conduire, dans des systèmes de pérovskites magnétiques, à un comportement multiferroïque, voire magnétoélectrique. Parmi les matériaux pérovskites prometteurs pour l'apparition d'une telle ferroélectricité et d’un comportement multiferroïque, les vanadates de terres rares (RVO₃) ont été identifiés. Nous rapportons dans ce manuscrit le travail de thèse dont l’objectif est de synthétiser et d'étudier les superréseaux RVO₃/R'VO₃ et leurs propriétés physiques. La croissance épitaxiale de films minces de PrVO₃ et LaVO₃ par épitaxie par jet moléculaire (MBE) assistée par ozone est rapportée en détails. Appuyés entre autres par des caractérisations in situ de diffraction d’électrons (RHEED), et ex situ de diffraction des rayons X (XRD), le processus de croissance a été optimisé. La croissance 2D couche-par-couche permet la croissance de superréseaux LaVO₃/PrVO₃ parfaitement contrôlés et de grande qualité cristalline. L’analyse par microscopie électronique (TEM) met en évidence des interfaces abruptes et permet d’identifier les variants structuraux et les déplacements atomiques, autant d’éléments clés pour l’apparition de la ferroélectricité hybride impropre. Les premières mesures des propriétés électriques sur les superréseaux suggèrent un comportement ferroélectrique dans un superréseau (LaVO₃)₁/(PrVO₃)₁
Recently, a new origin for ferroelectricity has been discovered and studied in perovskite superlattices ABO₃/A'BO₃, (ABO₃ with A = rare earth or alkaline earth, B = 3d, 4d or 5d transition metal). This phenomenon, called improper hybrid ferroelectricity, rises considerable interest, since it may yield the emergence of a multiferroic or even magnetoelectric behavior in magnetic perovskites. Among the promising perovskite materials for such a ferroelectric and magnetoelectric behavior, rare earth vanadates (compounds RVO₃) have been identified. The thesis work reported in this manuscript aimed at studying RVO₃/R'VO₃ superlattices and their physical properties. The epitaxial growth of PrVO₃ and LaVO₃ thin films by ozone-assisted molecular beam epitaxy (MBE) is thoroughly investigated. An optimization of the growth process is carried out, mainly supported by in situ electron diffraction (RHEED), and ex situ X-ray diffraction (XRD). The epitaxy with layer-by-layer 2D growth mode for LaVO₃ and PrVO₃ on SrTiO₃(001) allows the deposition of high quality LaVO₃/PrVO₃ superlattices. The analysis by electrons microscopy (TEM) highlights abrupt interfaces and enables the determination of structural variants and atomic displacements, key elements for the emergence of improper hybrid ferroelectricity. The first results on the superlattices’ electric properties suggest the occurrence of a ferroelectric behavior in a (LaVO₃)₁/(PrVO₃)₁ superlattice

Ce travail de thèse porte sur la détermination de la structure atomique, électronique et magnétique de couches ultraminces ferromagnétique et antiferromagnétique pour une meilleure compréhension du mécanisme de couplage d'échange qui peut avoir lieu à leur interface. Le couplage d'échange, effet de l'interaction entre les deux matériaux, se manifeste par un décalage du cycle d'hystérésis et une augmentation de la coercivité en-dessous de la température de blocage. Nous avons porté notre attention sur les systèmes de CoO/FePt sur Pt(001), CoO/Fe et CoO/Fe3O4 sur Ag(001) et combiné des techniques expérimentales principalement utilisant le rayonnement synchrotron pour les caractériser. Dans un premier temps, nous avons optimisé l'élaboration de ces systèmes dans un environnement d'ultra-haut vide (UHV) par la recherche de surfaces adaptées, le contrôle fin des conditions de croissance et le suivi de la structure par diffraction de surface des rayons X in situ. Leur structure cristalline a ensuite été caractérisée avec précision. Dans un deuxième temps, nous avons étudié leurs structure et propriétés magnétiques ex situ via le dichroïsme magnétique circulaire et linéaire des rayons X et l'effet Kerr magnéto-optique. La relation entre le couplage d'échange et la structure de l'interface est discutée tout au long de ce manuscrit
This thesis deals with the determination of atomic, electronic and magnetic structure of ferromagnetic and antiferromagnetic ultrathin layers to better understand the mechanism of the exchange coupling which could takes place at their interface. Exchange coupling, expression of the interaction between the two materials, manifests itself by a shift of hysteresis loop and an increase in coercivity below the blocking temperature. We have paid attention to the systems of CoO/FePt on Pt(001), CoO/Fe and CoO/Fe3O4 on Ag(001). We combined experimental techniques mainly using synchrotron light to characterize them. As a first step, we optimized in a ultra-high vacuum (UHV) environment the elaboration of the systems looking for an appropriate surface, the high control of growth conditions and the supervision of the structure by in situ X-ray surface diffraction. The crystalline structure was precisely then detailed. As a second step, we studied the magnetic structure and properties ex situ by X-ray magnetic circular and linear dichroïsm and magneto-optic Kerr effect. The relation between exchange coupling and interface structure is discussed all along the manuscript

Les nickelates de terres rares possèdent à la fois une transition électrique et magnétique pour une température dépendante de la terre rare. Nous avons synthétisé par MOCVD des films minces Sm1-xNdxNiO3 (0
Rare earth nickelates present both electric and magnetic phase transitions, whereof the critical temperatures can be tuned with the rare earth size. Using MOCVD, we have synthesized Sm1-xNdxNiO3 (0

Les nickelates de terres rares possèdent à la fois une transition électrique et magnétique pour une température dépendante de la terre rare. Nous avons synthétisé par MOCVD des films minces Sm1-xNdxNiO3 (0

L’intégration de matériaux ferromagnétiques dans des hétérostructures semi-conductrices offre aujourd'hui de nouvelles perspectives dans le domaine de l’électronique de spin. Dans ce manuscrit sont présentés les résultats de la croissance par épitaxie par jets moléculaires d’hétérostructures de Mn5Ge3 sur Ge(111). Le Mn5Ge3 est un composé ferromagnétique jusqu'à température ambiante qui a l’avantage de pouvoir s’intégrer directement au Ge, semiconducteur du groupe IV. S'agissant d'un matériau relativement nouveau, un des efforts majeurs a porté sur la maîtrise de la croissance des couches minces de Mn5Ge3 par la technique d'épitaxie en phase solide (SPE). Un fort accent a été mis sur les caractérisations structurales, la détermination des relations d'épitaxie avec le Ge(111), afin de les relier aux propriétés magnétiques des films. La seconde partie de ce travail a été consacrée à l'étude des processus cinétiques d'incorporation de carbone dans les couches minces de Mn5Ge3. La combinaison des différents moyens de caractérisations structurales et magnétiques a permis d'aboutir à une augmentation notable de la température de Curie tout en conservant une excellente qualité structurale de la couche et de l'interface avec le Ge et une stabilité thermique jusqu’à 850°C. Tous ces résultats indiquent que les couches minces de Mn5Ge3épitaxiées sur Ge(111) apparaissent comme des candidats à fort potentiel pour l'injection de spin dans les semi-conducteurs du groupe IV
Spin-electronics based on ferromagnetic metal/semiconductor systems offer a pathway toward integration of information storage and processing in a single material. This emerging fieldaims to create a new generation of electronic devices where two degrees of freedom will be associated: spin and charge of carriers. In this context, the outcome of this thesis is toelaborate a novel ferromagnetic compound, namely Mn5Ge3, on Ge using molecular beamepitaxy method. The interests in this compound are manyfold: it can be stabilized as a uniquephase on Ge(111) in the form of epitaxial thin films, it is ferromagnetic until room temperature and it is compatible with Si-based conventional microelectronics. In this work,one major effort was devoted to the epitaxial growth of Mn5Ge3 on Ge using Solid PhaseEpitaxy method. By combining structural and magnetic characterizations, we demonstrated high quality epitaxial thin Mn5Ge3 films with good magnetic properties. We also studied theeffect carbon incorporation on the structural and magnetic properties of epitaxial Mn5Ge3films. The carbon-doped films exhibit a high Curie temperature with an atomically smoothinterface and a high thermal stability. All these results show that Mn5Ge3 is a promisingcandidate opening up the ways for spin injection via tunnel effect through the Schottky barrierinto Ge

L'objectif de ce travail était l'élaboration par ablation laser pulsé (PLD) et la caractérisation de couches minces d'oxydes dans le système K-Nb-O, et plus précisément d'une phase de structure bronze de tungstène quadratique (TTB) sous forme de nanorods, potentiellement intéressante dans le contexte de la recherche de nouveaux piézoélectriques sans plomb. Malgré une forte compétition de croissance entre les différentes phases, l'étude approfondie des conditions de dépôt a montré la possibilité d'obtenir les phases KNb3O8, K4Nb6O17, K6Nb10,88O30 (TTB) et KNbO3, en films minces après une phase d’optimisation essentielle. Nous avons déterminé l'influence des conditions de dépôt sur la formation et la nanostructuration de ces composés en couches minces. En particulier, il a été démontré que la température et la composition de la cible PLD avaient une forte influence sur la croissance de la phase de structure TTB. Une étude plus approfondie de ces phases a révélé que toutes avaient une morphologie spécifique liée à leur structure anisotrope, que nous avons pu contrôler par la croissance épitaxiale sur les substrats SrTiO3 orienté (100) et (110). L'existence d'une activité piézoélectrique dans des couches minces de la phase TTB, mise en évidence par PFM, lui confère un intérêt certain. Cette phase TTB a également été obtenue dans le système Na-K-Nb-O, très connu pour ses propriétés piézoélectriques et ferroélectriques, ouvrant la voie sur de nouvelles recherches
The purpose of this work was the elaboration by pulsed laser deposition (PLD) and the characterization of thin films of oxides in the K-Nb-O system, and more precisely that of a tetragonal tungsten bronze phase (TTB) as nanorods, of potential interest as a new lead free piezoelectric. In spite of a strong growth competition between the different phases, the detailed study of the deposition conditions showed that it is possible to obtain KNb3O8, K4Nb6O17, K6Nb10,88O30 (TTB ) and KNbO3 in thin films form after an important optimization step. We have determined the influence of these deposition conditions on the formation and the nanostructuration of these compounds as thin films. In particular, it was shown that the temperature and the PLD target’s composition has a strong influence on the growth of the TTB structure. A further study of these phases revealed that all have a specific morphology related to their anisotropic structure, that we have controlled by the epitaxial growth on the (100) and (110) SrTiO3 substrates. The existence of a piezoelectric activity in the TTB thin films, evidenced by PFM, gives a great interest to this phase. This TTB phase was also obtained in the Na-K-Nb-O system, well known for its piezoelectric and ferroelectric properties, opening the way to new research

Couches minces multiferroiques d’YMnO3 (YMO) films ont été synthétisée par MOCVD sur desubstrats de Si, STO, LAO et LSAT orientées (100). L'effet de l'épaisseur des couches et de lacomposition chimique sur les propriétés structurales et magnétiques a été étudié. YMO peutcristalliser dans deux structure : hexagonale (h-YMO) et orthorhombique (o-YMO), généralementconsidérée comme les phases stables et métastables, respectivement. Les deux phases, ainsi queleur phase précurseur amorphe sont étudiées dans cette thèse. D'un côté, une croissance sélectivede la phase amorphe, h-YMO ou o-YMO est réalisé sur des substrats de Si en ajustant lesconditions de dépôt. Une étude approfondie des conditions optimales a été réalisée. Unetransformation de phase irréversible de l'état amorphe à la phase cristalline o-YMO a lieu à unetempérature à peu près constante (~ 700 ° C) et dans un court période de temps (min ~). La phaseo-YMO ainsi obtenue est stable au moins jusqu'à 900 ° C.De l'autre côté, la phase o-YMO est stabilisé par épitaxie sur des substrats de type perovskite (STO,LAO, LSAT). Les films sur STO et LSAT présentent principalement l’orientation (010) tandis queceux sur les substrats de LAO sont orientées (101). Une orientation secondaire de domaines estobservée en particulier sur des substrats de STO: rotation de 90 ° dans le plan du domaine (010).A des faibles épaisseurs les couches sont contraintes. Les mesures magnétiques montrent uncomportement de verre de spin pour chacune de phase o- ou h-YMO, indépendamment du substrat
Multiferroic YMnO3 (YMO) films have been grown by MOCVD on (100)-oriented Si, STO, LAOand LSAT substrates. The effect of the film thickness and the chemical composition on structuraland magnetic properties has been investigated. YMO can crystallize in two structure: hexagonal(h-YMO) and orthorhombic (o-YMO), generally considered as stable and metastable phases,respectively. Both phases, together with their amorphous precursor phase, are studied in this thesis.On one side, a selective growth of the amorphous, o-YMO or h-YMO phase is achieved on Sisubstrates through the deposition conditions. An extensive study of the optimal conditions hasbeen carried out. An irreversible phase transformation from amorphous to crystalline o-YMOphase takes place at an almost constant temperature (~ 700 °C) and in a short period of time (~min). The o-YMO phase thus obtained is stable at least up to 900 °C.On the other side, the o-YMO phase is epitaxially stabilized on perovskite type substrates (STO,LAO, LSAT). The films on STO and LSAT substrates present mainly the (010) orientation whilethose on LAO substrate are (101)-oriented. Secondary domain orientation are observe in particularon STO substrates: (010) in plane with 90° rotation. Strained films are observed for smallthicknesses. The magnetic measurements show a spin glass behavior for either o- or h-YMO phase,independently of the substrate