Teses / dissertações: "Magnétismes quantiques"

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Catalano, Alberto Giuseppe. "Understanding and exploiting non-local effects in quantum spin chains". Electronic Thesis or Diss., Strasbourg, 2024. http://www.theses.fr/2024STRAF022.

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À l'aube de la seconde révolution quantique, comprendre et exploiter les phénomènes résultant de l'interaction entre la non-localité intrinsèque de la mécanique quantique et les interactions purement non-locales est d'une importance cruciale pour le développement de nouvelles technologies quantiques. Dans cette thèse, nous nous concentrerons principalement sur les effets non-locaux introduits par la frustration topologique (FT), une forme de frustration faible qui a été introduite pour la première fois dans le contexte des chaînes de spins quantiques antiferromagnétiques en appliquant les conditions aux limites frustrées, réalisées comme une combinaison de conditions aux limites périodiques et d'un nombre impair de spins. Notre objectif est double. D'une part, nous améliorerons la compréhension théorique des phases topologiquement frustrées. Au-delà de ces implications théoriques, ce travail démontrera que les chaînes de spins FT présentent un potentiel technologique convaincant, les proposant comme des candidats compétitifs pour le développement de batteries quantiques robustes et efficaces
At the verge of the second quantum revolution, understanding and exploiting the phenomena resulting from the interplay between the intrinsic non-locality of quantum mechanics and purely non-local interactions is of crucial importance for the development of novel quantum technologies. In this thesis, we will mostly focus on the non-local effects introduced by topological frustration (TF), a form of weak frustration that was first introduced in the context of antiferromagnetic quantum spin chains by applying the so called frustrated boundary conditions, realized as a combination of periodic boundary conditions and odd number of spins. Our goal is double. From one side, we will further improve the theoretical understanding of topologically frustrated phases. Beyond these theoretical implications, this work will demonstrate that TF spin chains exhibit compelling technological potential, proposing them as competitive candidates for the development of robust and efficient quantum batteries

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Orignac, Edmond. "Magnétisme Quantique, Bosons en interaction et basse dimensionnalité". Habilitation à diriger des recherches, Ecole normale supérieure de lyon - ENS LYON, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00964641.

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Les systèmes de spin antiferromagnétiques en une dimension présentent des caractéristiques remarquables. Le théorème de Mermin-Wagner montre que même dans l'état fondamental de leur Hamiltonien, ces systèmes ne possèdent pas d'ordre à longue distance dans leurs fonctions de corrélation spin-spin s'ils possèdent une symétrie continue. Néanmoins, un quasi-ordre à longue distance peut exister, avec des fonctions de corrélation spin-spin décroissant en loi de puissance avec la distance, comme par exemple dans la chaîne de spin-1/2. Ce cas est décrit par la théorie des liquides de Luttinger. Même dans le cas d'un ordre à courte distance où les fonctions de corrélations spin-spin décroissent exponentiellement, un ordre topologique peut être présent. Il peut être mis en évidence par un paramètre d'ordre dépendant des opérateurs de spin de façon non-locale ou par la présence d'excitations de bord, comme par exemple dans le cas de la chaînes de spin-1. D'autre part, il existe une équivalence formelle entre les opérateurs de spin-1/2 et les bosons de coeur dur, qui permet de traduire les propriétés des systèmes magnétiques dans le langage des bosons en interaction. Après une rapide revue des méthodes théoriques utilisées pour la description des systèmes de basse dimensionnalité, je décrirais mes travaux sur les systèmes échelles de spin antiferromagnétiques et les applications aux systèmes de bosons en interaction.

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Bègue, Frédéric. "Isolants topologiques et magnétisme". Thesis, Toulouse 3, 2016. http://www.theses.fr/2016TOU30392/document.

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La découverte de l'effet Hall quantique par von Klitzing en 1980 a ouvert la voie à ce qui sera connu plus tard comme la théorie topologique des bandes. Dans le cadre de cette théorie, on ne s'intéresse plus uniquement à la relation de dispersion énergétique des électrons dans les cristaux, mais aussi à l'organisation topologique de la structure de bande. Cette théorie a permis la découverte d'une nouvelle phase de la matière, représentée par les isolants topologiques. Ces isolants topologiques ont de particulier qu'ils se comportent comme des isolants normaux dans le bulk, mais présentent des états de surface conducteurs. Dans cette thèse, on s'intéresse particu- lièrement aux isolants topologiques dits Z2, pour lesquels les états de surface sont protégés par la symétrie de renversement du temps : ils ne peuvent disparaître en présence d'une perturbation qui préserve cette symétrie sans que le système ne traverse une transition de phase quantique. Pour les isolants topologiques à trois dimensions, nous proposons dans cette thèse, un critère expérimental utilisant les oscillations quantiques magnétiques, permettant d'identifier un type particulier d'isolants topologiques : les isolants topologiques forts. Pour les systèmes à deux dimensions, nous nous sommes intéressés aux phénomènes liés à la rupture de la symétrie par renversement du temps à cause de la présence d'un ordre antiferro- magnétique. Dans ce cas, la symétrie d'importance devient le renversement du temps fois une translation. Dans ce contexte, nous avons tout d'abord établi analytiquement l'expression d'un invariant topologique pour les systèmes présentant aussi la symétrie d'inversion. Nous avons ensuite adapté trois méthodes numériques normalement utilisées dans le cadre des isolants topo- logiques invariants par renversement du temps : la méthode de la phase de jonction, la méthode des centres de charge des fonctions de Wannier et la construction explicite des états de bord. Nous avons montré qu'elles permettaient de tester la nature triviale ou topologique de plusieurs modèles théoriques pour lesquelles aucune méthode n'existait, par exemple les systèmes sans symétrie d'inversion
The discovery of the quantum Hall effect by von Klitzing in 1980 paved the way for what is now known as topological band theory. In this theory, we are interested not only in the energy spectra of the electrons in crystals, but also in the topological structure of the bands. A new phase of matter was discovered thanks to this theory : the topological insulators. Topological insulators are unique in the sense that they behave like trivial insulators in the bulk, but possess metallic edge states. In this thesis, we are particularly interested in so-called Z2 topological insulators, whose edge states are protected by time reversal symmetry : they cannot disappear in the presence of a perturbation that respects this symmetry, without the system undergoing a quantum phase transition. For three-dimensional topological insulators, we propose an experimental criterion based on magnetic quantum oscillations to identify a special kind of topological insulators : the strong topological insulator. In two dimensions, we study the consequences of time reversal symmetry breaking due to anti-ferromagnetic order. In this case, the important symmetry is time reversal times a trans- lation. In this context, we first establish an analytical expression for systems that also have inversion symmetry. We then adapt three numerical methods usually employed for time reversal symmetric systems : the reconnection phase method, the Wannier charge center method and the explicit construction of edge states. We show that they are useful to probe the topology of models for which no methods were available ; such as non-centrosymmetric systems

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Bahr, Stefan. "Dynamique Quantique des Nanoaimants Moléculaires". Phd thesis, Grenoble 1, 2008. http://www.theses.fr/2008GRE10144.

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Ce travail porte sur la dynamique quantique des aimants moléculaires Fe8 et Mn6. Dans nos expériences nous utilisons des micro-sondes à effet Hall pour la mesure de la dynamique de l'aimantation. Ces sondes ont un domaine de fonctionnement très large en température et en champ magnétique et elles permettent d'avoir une résolution temporelle de la dynamique de l'aimantation bien inférieure à la microseconde. La première partie présente des mesures d'aimantation résolues en temps de l'aimant moléculaire Fe8. Nous présentons plusieurs expériences indépendantes, qui mettent en évidence les différents couplages entre les spins et qui permettent d'observer la dynamique quantique des spins moléculaires. Les études de la dynamique de l'aimantation nous donne un accès direct au processus de relaxation de spin, en particulier ces études nous permettent d'étudier l'interaction entre spins et phonons. Dans ce contexte nous avons développé une technique « pompe-sonde » avec deux impulsions de micro-ondes décalées en temps pour étudier la dynamique très rapide des spins. La deuxième partie concerne les mesures d'aimantation de l'aimant moléculaire Mn6 par magnétométrie Hall. De nombreuses mesures dans différents régimes en température et en champ magnétique nous permettent de caractériser les propriétés magnétiques de la molécule. Finalement, des simulations numériques qui s'appuient sur un modèle dimérique de la molécule (en présence des termes d'interaction par échange symétriques et antisymétriques) nous permettent d'expliquer théoriquement les transitions par effet tunnel
The thesis deals with the quantum dynamics of the molecular magnets Fe8 and Mn6. In our experiments we use micro Hall sensors to study the spin dynamics via magnetization measurements. These sensors can operate in large area in temperature and magnetic field and they permit time resolved magnetization measurements with a temporal resolution better than a microsecond. The first part presents time resolved magnetization measurements on the single molecule magnet Fe8. We show several independent experiments which evidence different couplings of the spins and which allow to observe the quantum dynamics of the molecular spins. The study of the magnetization dynamics gives us a direct access to spin relaxation processes, in particular these experiments allow us to explore the interaction between spins and phonons. In this context we developed a « pump-probe » technique that uses two microwave pulses that are shifted in time to study the very fast spin dynamics. The second part concerns magnetization measurements on the single molecule magnet Mn6 using Hall magnetometry. A multitude of measurements with different temperatures and magnetic fields allow us to characterize the magnetic properties of the molecule. Finally, we present some numerical simulations, based on a dimeric model of the molecule (in the presence of symmetric and antisymmetric exchange interactions), that allow us to explain theoretically the observed tunnel transitions

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Bahr, Stefan. "Dynamique Quantique des Nanoaimants Moléculaires". Phd thesis, Université Joseph Fourier (Grenoble), 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00338458.

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Ce travail porte sur la dynamique quantique des aimants moléculaires Fe8 et Mn6. Dans nos expériences nous utilisons des micro-sondes à effet Hall pour la mesure de la dynamique de l'aimantation. Ces sondes ont un domaine de fonctionnement très large en température et en champ magnétique et elles permettent d'avoir une résolution temporelle de la dynamique de l'aimantation bien inférieure à la microseconde.

La première partie présente des mesures d'aimantation résolues en temps de l'aimant moléculaire Fe8. Nous présentons plusieurs expériences indépendantes, qui mettent en évidence les différents couplages entre les spins et qui permettent d'observer la dynamique quantique des spins moléculaires. Les études de la dynamique de l'aimantation nous donne un accès direct au processus de relaxation de spin, en particulier ces études nous permettent d'étudier l'interaction entre spins et phonons. Dans ce contexte nous avons développé une technique « pompe-sonde » avec deux impulsions de micro-ondes décalées en temps pour étudier la dynamique très rapide des spins.

La deuxième partie concerne les mesures d'aimantation de l'aimant moléculaire Mn6 par magnétométrie Hall. De nombreuses mesures dans différents régimes en température et en champ magnétique nous permettent de caractériser les propriétés magnétiques de la molécule. Finalement, des simulations numériques qui s'appuient sur un modèle dimérique de la molécule (en présence des termes d'interaction par échange symétriques et antisymétriques) nous permettent d'expliquer théoriquement les transitions par effet tunnel.

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Giraud, Romain. "Effets quantiques mésoscopiques d'ions de terres rares faiblement couplés". Phd thesis, Université Joseph Fourier (Grenoble), 2002. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00007452.

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Effets quantiques mésoscopiques d'ions de terres rares faiblement couplés. Quel peut-être l'apport d'ions de terres rares fortement dilués au magnétisme mésoscopique ? Ce travail décrit l'origine d'une dynamique quantique lente du renversement du moment magnétique d'un ion Ho$^(3+)$, en présence d'une forte anisotropie uniaxiale (retournement d'un aimant atomique par effet tunnel sous la barrière d'anisotropie). Dans le monocristal quadratique LiYF$_4$, les mécanismes de relaxation paramagnétique dus aux couplages spin-phonons sont inefficaces à très basse température, et l'allure singulière des cycles d'hystérésis observés à faible vitesse de balayage du champ appliqué selon l'axe de facile aimantation, en marches d'escalier, révèle un effet de mécanique quantique non stationnaire. Ces transitions non adiabatiques correspondent au retournement cohérent du moment électronique et du spin nucléaire d'un ion Ho$^(3+)$ quasi-isolé (couplage hyperfin fort). La dynamique quantique d'un centre tunnel est cependant rendue incohérente par de faibles couplages à l'environnement de spins nucléaires, ceux des ions diamagnétiques de la matrice d'accueil non magnétique. De plus, en présence d'un phénomène dit de goulot d'étranglement des phonons, l'allure des cycles mesurés est fortement modifiée à plus grande vitesse de balayage du champ. Des sauts supplémentaires, attribués à une dynamique quantique à plusieurs ions (relaxations croisées), apparaissent pour d'autres champs résonants. Une interprétation à deux ions démontre que des transitions de co-tunnel à deux ions et des transitions tunnel à un ion décalées par les interactions dipolaires dominent la relaxation dans ce régime tunnel, en accord avec des mesures de susceptibilité alternative à T>1.75K. Les ions dilués de terres rares constituent non seulement une alternative aux aimants moléculaires pour une compréhension plus approfondie du magnétisme mésoscopique, mais ils permettent aussi d'envisager sérieusement l'observation de la cohérence quantique en magnétisme ainsi que l'étude des phénomènes de dissipation/décohérence, notamment dus aux porteurs libres. En outre, la mise en évidence d'une dynamique quantique à plusieurs corps apporte des éléments nouveaux à l'étude de la nature des fluctuations quantiques dans des systèmes complexes, comme dans les verres de spins.

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Louis, Delphine. "Etude mathématique des propriétés magnétiques du gaz quantique". Toulon, 2006. http://www.theses.fr/2006TOUL0005.

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Aimo, Francesco. "Nouveaux états quantiques induits sous champ : étude microscopique par résonance magnétique nucléaire de l'azurite". Phd thesis, Université de Grenoble, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00576286.

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Nous présentons une étude par Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) de l'azurite, Cu3(CO3)2(OH)2, un système de spins quantiques. Ce composé peut être modélisé comme une chaine quasi-unidimensionnelle, frustrée, 'de type diamant', de spins électroniques S=1/2 portés par les ions de cuivre Cu2+. Il présente dans sa courbe de l'aimantation en fonction du champ magnétique, entre 11 et 30 T et à très basse température, un plateau à 1/3 de l'aimantation à saturation. Nous avons effectué des mesures RMN du cuivre dans l'azurite à T=1.5 K afin de déterminer sa structure magnétique microscopique. Les résultats obtenus dans le plateau démontrent que le 'dimère' des deux spins qui sont plus fortement couplés est approximativement dans l'état singulet, tandis que le troisième spin (le 'monomère') est presque complètement polarisé. Cela confirme que la configuration électronique du plateau à 1/3 est un nouvel état quantique qui n'a pas d'équivalent classique [F. Aimo et al., Phys. Rev. Lett. 102 127205, (2009)]. Par RMN du proton à très haut champ magnétique, entre 31 et 34 T à T=0.6 K, nous avons aussi étudié le passage depuis le plateau à 1/3 vers la polarisation complète du système, afin de confirmer ou infirmer l'existence éventuelle d'un plateau à 2/3. Ce plateau est attendu dans le cas exceptionnel où les corrélations longitudinales de spins sont dominantes et stabilisent un ordre incommensurable longitudinal. L'analyse détaillée du dédoublement très symétrique des spectres RMN nous amène à conclure que c'est un ordre antiferromagnétique transverse et non longitudinal qui est établi, ce qui est incompatible avec l'existence du plateau à 2/3.

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Domenge, Jean-Christophe. "Brisures de symétrie dans les Hamiltoniens de Heisenberg classiques et quantiques en deux dimensions". Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00010943.

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A la suite d'expériences récentes menées sur un composé de spins 1/2 sur le réseau kagomé nous avons étudié le modèle de Heisenberg J1-J2, avec un échange J1 ferromagnétique entre premier voisins, en compétition avec un échange J2 antiferromagnétique entre seconds voisins. Classiquement, le fondamental est un ordre de Néel à 12 sous-réseaux non-coplanaires qui brise complètement la symétrie O(3) du Hamiltonien à T=0. La non-coplanarité du paramètre d'ordre induit une brisure de symétrie chirale qui est restaurée à température finie en même temps que les vortex Z2 du problème prolifèrent. La transition chirale est de plus en plus faiblement du premier ordre à mesure que la frustration J2/|J1| augmente. Pour des spins 1/2 les fluctuations quantiques habillent l'ordre classique sans le détruire, tant que J2/|J1|<3. En augmentant encore la frustration les fluctuations restaurent la symétrie SO(3) et on obtient une phase gappée. D'autre part, sur le réseau carré avec un échange cyclique à quatre corps nous avons obtenu la première signature d'un ordre nématique-p pour des spins 1/2.

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Abendschein, Andreas. "Hamiltoniens effectifs pour des aimants quantiques sous champ magnétique". Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00346488.

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Cette thèse aborde des questions relatives à la physique d'aimants quantiques unidimensionnels et bidimensionnels sous champ magnétique. En utilisant des méthodes numériques, nous considérons des systèmes de dimères couplés, décrits avec des modèles d'électrons fortement corrélés que sont l'échelle de spin, la chaîne de dimères orthogonaux en une dimension ainsi que la bicouche de Heisenberg et le réseau de Shastry-Sutherland en deux dimensions. L'objectif étant de dériver des hamiltoniens effectifs, nous nous servons de la méthode " Contractor Renormalization (CORE) ", une technique non perturbative de renormalisation dans l'espace réel qui est capable de reproduire les propriétés de basse énergie du système tout en réduisant sa complexité. L'examen du modèle effectif, soit par des moyens analytiques soit numériquement en résolvant des systèmes effectifs avec la diagonalisation exacte, nous permet de conclure sur la physique du système, en particulier l'existence de plateaux d'aimantation. Nos résultats sont comparés avec l'étude numérique exacte du modèle microscopique d'une part et avec d'autres approches théoriques d'autre part. Grâce au fait que nous étudions des modèles caractérisant des composés réels, nous discutons également nos résultats en rapport avec des données expérimentales. Par exemple, nous proposons la stabilité de nouveaux plateaux d'aimantation sur le réseau de Shastry-Sutherland, ce qui motive son étude expérimentale.

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Misguich, Grégoire. "Modèle d'échange multiple sur le réseau triangulaire : liquide de spins quantiques en deux dimensions et magnétisme des films d'3He solide". Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1999. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00001115.

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L'échange multiple décrit de manière effective les propriétés magnétiques d'un système de fermions quasiment localisés. Nous considérons ce modèle pour des spins 1/2 sur le réseau triangulaire avec des processus à 2, 3, 4, 5 et 6 particules. Cet hamiltonien est aujourd'hui reconnu comme étant un bon candidat pour décrire le magnétisme nucléaire des films d'3He solide adsorbés sur du graphite. Nous l'étudions par diagonalisations exactes sur des échantillons jusqu'à 36 sites. Dans un large domaine de paramètres, l'analyse des effets de taille finie sur les énergies propres, la structure des spectres et les fonctions de corrélation amènent à conclure que les fluctuations quantiques détruisent l'ordre magnétique à température nulle. L'état fondamental est caractérisé par une longueur de corrélation finie, c'est un liquide de spins où les excitations magnétiques possèdent un gap. Nous calculons la chaleur spécifique et trouvons une entropie importante à basse température, en accord avec les mesures expérimentales. La réponse à un champ extérieur révèle un plateau d'aimantation à M/M(sat)=1/2. Nous discutons les conditions d'apparition d'un tel plateau et les comparons avec les situations, mieux comprises, de la dimension un ainsi que celle de spins classiques. Pour le plus grand système étudié (36 sites), le fondamental possède une quasi-dégénérescence quatre. Cette dégénérescence ne s'explique pas par une brisure spontanée de symétrie mais elle conduit à une interprétation topologique. Nous suggérons une image de ``resonating valence-bond'' (RVB) à courte portée pour la fonction d'onde du fondamental et discutons du lien éventuel avec la phase de HALDANE et les états de type ``valence-bond solid''. Le modèle d'échange multiple sur le réseau triangulaire semble un des tous premiers exemples d'hamiltonien bidimensionnel de spins 1/2 dont le fondamental ne brise aucune de symétrie à température nulle.

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Abendshein, Andreas. "Hamiltoniens effectifs pour des aimants quantiques sous champ magnétique". Toulouse 3, 2008. http://thesesups.ups-tlse.fr/452/.

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Cette thèse aborde des questions relatives à la physique d'aimants quantiques unidimensionnels et bidimensionnels sous champ magnétique. En utilisant les méthodes numériques, nous considérons des systèmes de dimères couplés, décrits avec des modèles d'électrons fortement corrélés que sont l'échelle de spin, la chaîne de dimères orthogonaux en une dimension ainsi que la bicouche de Heisenberg et le réseau de Shastry-Sutherland en deux dimensions. L'objectif étant de dériver des hamiltoniens effectifs, nous nous servons de la méthode "Contractor Renormalization (CORE)", une technique non pertubative de renormalisation dans l'espace réel qui est capable de reproduire les propriétés de basse énergie du système tout en réduisant sa complexité. L'examen du modèle effectif, soit par des moyens analytiques soit numériquement en résolvant des systèmes effectifs avec la diagonalisation exacte, nous permet de conclure sur la physique du système, en particulier l'existence de plateaux d'aimantation. Nos résultats sont comparés avec l'étude numérique exacte du modèle microscopique d'une part et avec d'autres approches théoriques d'autre part. Grâce au fait que nous étudions des modèles caractérisant des composés réels, nous discutons également nos résultats en rapport avec des données expérimentales. Par exemple, nous proposons la stabilité de nouveaux plateaux d'aimantation sur le réseau Shantry-Sutherland, ce qui motive son étude expérimentale
This thesis deals with the physics of one-and two-dimensional quantum magnets in a magnetic ﬁeld. Using numerical methods, we consider coupled dimer systems which are described with models of strongly correlated electrons: namely, the spin ladder and the orthogonal dimer chain in one dimension as well as the Heisenberg bilayer and the Shastry-Sutherland lattice in two dimensions. In order to derive effective hamiltonians, we apply the method of ”Contractor Renormalization (CORE)” which is a non-perturbative real-space renormalization technique capable of reproducing the low-energy physics of a system while reducing its complexity. The analysis of the effective model – either with analytical means or numerically by solving effective systems with exact diagonalisation – allows us to conclude on the physics of the system and in particular on the existence of magnetization plateaux. We compare our results both with exact numerical studies of the microscopic model and with other theoretical approaches. Since we study models characterizing real compounds, we also discuss our results in the light of experimental data. For example, we suggest the stability of new magnetization plateaux for the Shastry-Sutherland lattice which asks for experimental clariﬁcation

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Faure, Quentin. "Transitions de phases quantiques dans le composé quasi-1D antiferromagnétique de type Ising BaCo2V2O8". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018GREAY063/document.

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Ce manuscrit présente l’étude de transitions de phase quantiques dans l’oxyde BaCo2V2O8, un système antiferromagnétique quasi-unidimensionnel constitué de chaînes d’ions cobalt portant un spin effectif S = 1/2 caractérisé par une forte anisotropie de type Ising. Lors de ce travail, nous avons étudié les propriétés statiques et dynamiques de BaCo2V2O8 sous l’effet de différents paramètres physiques.Notre première étude a porté sur l’effet d’un champ magnétique transverse, i.e. appliqué perpendiculairement à l’axe Ising. Il a été proposé que lors de l’application d’un tel champ, un champ magnétique alterné effectif est induit perpendiculairement à l’axe d’anisotropie et au champ uniforme appliqué. La comparaison d'expériences de diffusion (élastique et inélastique) de neutrons et de calculs numériques nous a permis de montrer que ce champ alterné entre en compétition avec l’anisotropie. Ceci aboutit à une transition de phase originale, dite topologique, que l'on peut modéliser par une théorie quantique des champs nommée « modèle de double sine-Gordon » qui décrit la compétition entre deux excitations topologiques duales. Nous avons pu montrer que BaCo2V2O8 sous champ magnétique transverse était la première réalisation d'une telle théorie.La seconde étude était consacrée à BaCo2V2O8 sous champ magnétique longitudinal, i.e. un champ appliqué parallèlement à l’axe Ising. La dynamique de spins a été sondée grâce à la diffusion inélastique de neutrons et nous avons montré qu’au-dessus d’un champ critique de 4 T, celle-ci semble en accord avec le spectre des fluctuations de spin attendu pour un liquide de Tomonaga Luttinger (TLL). De plus, les calculs numériques ont confirmé que, du fait de l’anisotropie de type Ising dans ce système, la majorité du poids spectral du spectre en énergie est porté par les fluctuations de spins de type longitudinales. Ce résultat est la signature d'un comportement quantique sans analogue classique avec des fluctuations de basses énergies essentiellement longitudinales pilotant la physique du système. Enfin, c’est la première fois que la dynamique de spin dans des chaînes de type Ising a pu être sondée dans cette phase TLL.Les deux dernières études sont préliminaires. Le diagramme de phase de BaCo2V2O8 a été sondé par des mesures calorimétriques sous l’application d’une pression hydrostatique et d’un champ magnétique longitudinal. Afin d’obtenir des pressions allant jusqu’à 10 GPa, nous avons utilisé une cellule à enclumes de diamant. Nous avons effectué des mesures de chaleur spécifique qui nous ont permis de sonder l'effet de la pression sur le Hamiltonien de BaCo2V2O8 au travers de son diagramme de phase $(H, P, T)$. Enfin, nous avons étudié l’effet de la substitution des ions magnétiques Co2+ par des impuretés non-magnétiques Mg2+. Les expériences de diffraction neutronique sous champ longitudinal ont montré que la température et le champ critiques diminuent proportionnellement à la concentration en impuretés. La dynamique de spins à champ magnétique nul a aussi été sondée et révèle l’apparition de modes non-dispersifs, provenant possiblement de l’effet de segmentation des chaînes par les impuretés.En conclusion, nos études expérimentales couplées à des calculs numériques nous ont permis de dévoiler une physique extrêmement riche dans ce composé modèle pour l'étude du magnétisme quantique et des transitions de phase quantiques
This manuscript is devoted to the study of quantum phase transitions in the BaCo2V2O8 oxide, a quasi-one dimensional antiferromagnet consisting of spin chains of cobalt magnetic ions carrying an effective spin S = 1/2 showing a strong Ising-like anisotropy. To achieve this, we have studied BaCo2V2O8 under the effect of different physical parameters.Our first study concerned the effect of a transverse magnetic field, i.e. applied perpendicularly to the Ising axis. It has been shown that when BaCo2V2O8 is subjected to such a field, an effective staggered magnetic field is induced perpendicularly to both the Ising-axis and the uniform applied field. Using neutron scattering experiments (both elastic and inelastic) compared to numerical calculations, we have proved that this staggered field competes with the Ising-like anisotropy. This leads to a very original quantum phase transition. Our system can actually be mapped onto a quantum field theory called “double sine-Gordon model”, describing the competition between two dual topological excitations. We have thus shown that BaCo2V2O8 under a transverse magnetic field is the first experimental realization of such a theory.The second study was devoted to the effect of a longitudinal magnetic field, i.e. a field applied parallel to the Ising-axis. The spin-dynamics have been investigated by means of inelastic neutron scattering experiments and it has been shown that above a critical field of 4 T, it corresponds to the one expected for a Tomonaga Luttinger liquid phase (TLL). Moreover, numerical calculations have shown that, because of the Ising-like anisotropy in this system, the majority of the spectral weight in the energy spectrum is carried by longitudinal spin fluctuations. This result is the signature of a quantum behavior without classical analogous with low energy longitudinal fluctuations driving the physics of the system. Finally, this is the first time that the dispersion spectrum for an Ising-like spin 1/2 chain could be probed in this TLL phase.The last two studies are preliminary work. The phase diagram of BaCo2V2O8 has been probed by calorimetric measurements under pressure and under a longitudinal magnetic field. Pressures up to 10 GPa have been obtained using a diamond anvil cell. We have then performed specific heat measurements allowing us to investigate the effect of pressure on the Hamiltonian of BaCo2V2O8 through its (H, P, T) phase diagram. Finally, we have also started to study the effect of the substitution of magnetic ions Co2+ by non-magnetic impurities Mg2+. The neutron diffraction experiments under a longitudinal magnetic field have shown that the critical temperature and critical field decrease proportionally to the concentration of impurities. The spin-dynamics at zero-field has also been investigated and reveals the appearance of non-dispersive magnetic modes, which possibly comes from the finite size effect of the spin chains segmented by the non-magnetic impurities.In conclusion, our experimental studies associated to numerical calculations allowed us to unveil a very rich physics in this model compound for the study of quantum magnetism and quantum phase transitions

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Domenge, Jean-Christophe. "Brisures de symétrie dans les modèles de Heisenberg classiques et quantiques en deux dimensions". Paris 6, 2005. https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00010943.

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De, paz Aurelie. "Échange de spin et dynamique d’aimantation d’un gaz quantique dipolaire". Thesis, Sorbonne Paris Cité, 2015. http://www.theses.fr/2015USPCD096/document.

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Dans ce mémoire nous présentons plusieurs études expérimentales des propriétés magnétiques d’un condensat de Bose-Einstein de Chrome chargé dans un réseau 3D, en nous focalisant sur les effets associés aux interactions dipolaires. Nous montrons que dans un réseau 3D, la relaxation dipolaire est un processus résonant du fait de la réduction de la densité d’états orbitaux accessibles. Les résonances sont observées à des champs magnétiques Bres tels que l’énergie Zeeman relâchée soit égale à l’énergie nécessaire à exciter les atomes dans une bande d’énergie supérieure du réseau. Nous pouvons inhiber ce processus en appliquant un champ différent de Bres. L’analyse des résonances a permis de sonder la structure de bande 3D du réseau, ainsi que la mise en évidence de l’effet des interactions entre atomes. Nous avons étudié la dynamique d’échange de spin dans un réseau 3D. Nous présentons en particulier la première observation d’échange de spin entre atomes localisés dans des sites séparés. Ces études permettent une exploration nouvelle du magnétisme en réseau. En variant la profondeur du réseau, nous étudions ces effets dans le régime superfluide, bien décrit par une théorie de champ moyen, et dans le régime fortement corrélé, dont la description théorique est difficile. Enfin, nous étudions l’évolution de deux spins géants interagissant par interaction dipolaire. Le condensat initialement divisé en deux, les atomes des deux nuages sont préparés dans des états de spin opposés formant ainsi deux spins géants ±3xN. Nous montrons que toute dynamique de spin est énergétiquement inhibée pour de grands spins ce qui est bien reproduit par une théorie classique
This Thesis reports on several experimental studies of magnetic properties of a Chromium Bose-Einsteincondensate loaded into a 3D optical lattice, focusing on the effects induced by dipolar interactions.We show that in a 3D lattice dipolar relaxation is a resonant process due to the reduction of the density ofaccessible orbital states. These resonances are observed for magnetic fields Bres such that the Zeeman energyreleased matches an excitation towards higher-energy bands of the lattice. We can thus inhibit those processes byapplying a field different from Bres. Analyses of the resonances allowed us to probe the lattice 3D band structureas well as to demonstrate the effects of local interactions between atoms.We study spin exchange dynamics in a 3D lattice. We especially observed for the first time spin exchangebetween atoms localized in different lattice sites mediated by dipolar interactions. These studies are the firststep toward a new exploration of magnetism in lattice. Varying the depth of the lattice we study these effects inthe superfluid regime, well described by mean filed theories, as well as in the strongly correlated regime, whosetheoretical description is still challenging.Finally, we study the evolution dynamics of two giant spins interacting through dipolar interactions. Thecondensate being initially splitted in half, atoms from the two clouds are prepared in opposite spin states thusproducing two giant spins ±3×N. We show that any spin dynamics is energetically inhibited for large spinswhich is well accounted for by a classical theory

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Orain, Jean-Christophe. "Frustration géométrique et nouveaux états quantiques de spins dans les composés vanadates fluorés à géométrie kagomé". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015SACLS113/document.

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L’étude de l’état fondamental liquide de spins est un des domaines très actif de la recherche en matière condensée. Le réseau le plus à même de stabiliser un tel état fondamental semble être, à deux dimensions, le réseau kagomé de spins antiferromagnétiques 1/2. Il y a à présent un consensus théorique sur le fait que ce modèle stabilise un état fondamental liquide de spin. Cependant, la nature de cet état est encore inconnue, notamment la nature des corrélations. Nous ne savons toujours pas si ces dernières sont à courte portée avec un gap dans le spectre d’excitations, ou si elles sont à plus longue portée avec un spectre d’excitations sans gap. D’un point de vue expérimental il n’existe que très peu de matériaux et seul l’Herbertsmithite présente un réseau kagomé de spins 1/2 géométriquement parfait. Les différentes études réalisées sur ce composé pointent toutes vers un état liquide de spin sans gap mais révèlent aussi des déviations à l’hamiltonien de Heisenberg qui pourraient être responsables de la fermeture de ce gap.Cette thèse traite de l’étude expérimentale principalement par RMN et µSR de nouveaux composés kagomé à base de vanadium faisant partie d’une famille récemment synthétisée, les vanadates fluorés à géométrie kagomé. Le matériau que nous avons le plus étudié est un composé à réseau kagomé de spins 1/2 à base de V4+, (NH4)2[C7H14N][V7O6F18] (DQVOF). Le modèle magnétique de ce composé peut être décomposé en deux sous systèmes presque indépendants, des plans kagomé trimérisés isolés et des ions V3+ quasi paramagnétiques. Les études de µSR démontrent une absence de gel magnétique jusqu’à 20 mK donc un état liquide de spins dans DQVOF. Les études de chaleur spécifique et de RMN dévoilent un comportement liquide de spin sans gap malgré la trimérisation du réseau et la faible valeur supposée de l’interaction Dzyaloshinskii Moriya. Nos résultats montrent finalement que l’absence de gap, intrinsèque ou due à des déviations à l’hamiltonien idéal, est une caractéristique robuste des matériaux kagomé. Nous avons de plus étudié un second matériau de cette famille, (NH4)2[C2H8N][V3F12] (DDVF), dont le réseau magnétique est formé par des plans kagomé découplés entre eux à base de V3+ (S = 1). Ce réseau présente de fortes distorsions par rapport au réseau idéal et les expériences thermodynamiques et de µSR mettent en évidence une transition magnétique vers un état gelé à 10 K avec une mise en ordre à longue distance qui s’effectue à 6 K uniquement
The search for quantum liquid state is a very active field in condensed matter research. In two dimensions, the antiferromagnetic spin 1/2 kagome lattice seems to be the most able to stabilize such a ground state. Indeed, from recent theoretical investigations, we are now quite sure that this model has a quantum spin liquid ground state. However, we still do not know its nature, in particular the nature of its correlations. They could be short ranged with a gap in the excitation spectrum, or long ranged with a gapless excitation spectrum. On the experimental side, only few materials exist and only one possesses a geometrically perfect lattice, the Herbertsmithite. All the experiments that have been done on this compound reveal a gapless spin liquid state along with deviations to the spin 1/2 Heisenberg hamiltonian which could be responsible of the gap closure.This thesis deals with the experimental study, mainly by NMR and µSR, of new vanadium based kagomé compounds which are part of a newly synthesized family, the kagome fluoride vanadates. The material that we studied the most is a spin 1/2 kagomé compound based on V4+, (NH4)2[C7H14N][V7O6F18] (DQVOF). The magnetic model of this compound can be decomposed in two rather independent parts, trimerized kagome planes and quasi paramagnetic V3+ ions. The µSR studies, showing the absence of frozen moment down to 20 mK, reveal a spin liquid ground state in DQVOF. The heat capacity and the NMR experiments point out a gapless behavior despite trimerization and likely weak Dzyaloshinskii Moriya interactions. Our results demonstrate that the gapless ground state, whether intrinsic or due to deviation to the ideal hamiltonian, is a rather robust characteristic of kagome materials.Furthermore, we studied another compound of this family, (NH4)2[C2H8N][V3F12] (DDVF), which magnetic lattice is made of uncoupled kagomé planes based on V3+ (S = 1). The lattice shows large deviations to the ideal kagomé and the thermodynamic experiments and the µSR studies reveal a magnetic transition to a frozen state at 10 K with a long distance order which is effective only below 6 K

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Lavarelo, Arthur. "De la frustration et du désordre dans les chaînes et les échelles de spins quantiques". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00923197.

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Dans les systèmes de spins quantiques, la frustration et la basse dimensionnalité génèrent des fluctuations quantiques et donnent lieu à des phases exotiques. Cette thèse étudie un modèle d'échelle de spins avec des couplages frustrants le long des montants, motivé par les expériences sur le cuprate BiCu$_2$PO$_6$. Dans un premier temps, on présente une méthode variationnelle originale pour décrire les excitations de basse énergie d'une seule chaîne frustrée. Le diagramme de phase de deux chaînes couplées est ensuite établi à l'aide de méthodes numériques. Le modèle exhibe une transition de phase quantique entre une phase dimérisée est une phase à liens de valence résonnants (RVB). La physique de la phase RVB et en particulier l'apparition de l'incommensurabilité sont étudiées numériquement et par un traitement en champ moyen. On étudie ensuite les effets d'impuretés non-magnétiques sur la courbe d'aimantation et la loi de Curie à basse température. Ces propriétés magnétiques sont tout d'abord discutées à température nulle à partir d'arguments probabilistes. Puis un modèle effectif de basse énergie est dérivé dans la théorie de la réponse linéaire et permet de rendre compte des propriétés magnétiques à température finie. Enfin, on étudie l'effet d'un désordre dans les liens, sur une seule chaîne frustrée. La méthode variationnelle, introduite dans le cas non-désordonné, donne une image à faible désordre de l'instabilité de la phase dimérisée, qui consiste en la formation de domaines d'Imry-Ma délimités par des spinons localisés. Ce résultat est finalement discuté à la lumière de la renormalisation dans l'espace réel à fort désordre.

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Barthélemy, Quentin. "Etudes par RMN, µSR et chaleur spécifique de liquides de spins quantiques dans des matériaux à géométrie kagome". Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASP065.

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Le modèle d’Heisenberg antiferromagnétique pour des spins 1/2 sur le réseau kagome joue un rôle clé dans la recherche d’états quantiques exotiques, dont les liquides de spins qui, par dopage, pourraient engendrer de la supraconductivité. Malgré son apparente simplicité, la nature de l'état fondamental et du spectre d'excitations reste très débattue. Grâce à un nombre croissant de matériaux kagome, chacun ayant ses propres déviations par rapport au modèle d’Heisenberg, il devient possible de confronter expérience et théorie et d'étudier l'effet des perturbations inhérentes aux différents matériaux. Le travail expérimental décrit dans ce manuscrit présente deux volets. L’herbertsmithite ZnCu₃(OH)₆Cl₂, dont le réseau magnétique est formé par des plans kagome géométriquement parfaits représente la meilleure matérialisation du modèle d’Heisenberg à ce jour (J~180 K). Comme attendu pour un liquide de spin, il ne présente pas d’ordre magnétique à basse température mais une dynamique de spin persistante. La présence d’impuretés magnétiques inter-plans et l’interaction de Dzyaloshinskii-Moriya (Dz~0.06J) sont les perturbations dominantes. Grâce à une étude locale par RMN de l'¹⁷O sur un monocristal, nous avons pu mesurer les susceptibilités statique et dynamique des plans kagome à basse température, et nous prouvons que le spectre d'excitations est sans gap. L’état fondamental stabilisé est donc distinct des états de type VBC et de nombreux états liquides de spins avec gap. L’analyse de la susceptibilité statique est compatible avec un modèle fermionique de cônes de Dirac, désormais proposé dans la plupart des travaux numériques. La chaleur spécifique intrinsèque aux plans kagome ne peut être mesurée que sous des champs magnétiques intenses. Elle complète nos informations sur la densité d’états à basse énergie et la nature des excitations. Sa quasi-indépendance en champ jusqu'à 34 T semble en contradiction avec la nature fermionique des excitations, qui devraient former des poches de Fermi sous champ. Pourtant, comme prévu pour des particules de Dirac, la densité d’états semble s’annuler à température nulle. Bien que la nature exacte des excitations reste donc incertaine, nos résultats limitent fortement les développements théoriques futurs. En outre, grâce à la RMN et à la chaleur spécifique, nous avons également pu identifier des transitions induites par le champ à très basse température, et nous ébauchons un premier diagramme de phases. Nous avons également utilisé la µSR pour sonder la robustesse de l'état liquide de spins, qui persiste au moins jusqu'à 28 kbar. Nous présentons ensuite les systèmes isolants yttrium-kapellasites YCu₃(OH)₆OxCl₃-x, avec x=0 et x=1/3, deux variantes de l’herbertsmithite, issus de tentatives infructueuses de dopage de l'herbertsmithite par substitution des cations de zinc divalents par des cations monovalents ou trivalents. Dans ces composés aussi à base de cuivre, la structure exclut la présence d’impuretés magnétiques inter-plans. Les propriétés de l'état fondamental sont déterminées à l'aide de mesures thermodynamiques macroscopiques et de µSR sur des échantillons polycristallins. Le composé x=0 présente un réseau kagome géométriquement parfait mais son état fondamental est ordonné à longue portée, attribué à une forte interaction de Dzyaloshinskii-Moriya. Le réseau kagome légèrement distordu du composé x=1/3 est à l’origine d’échanges anisotropes, mais son état fondamental présente toutes les caractéristiques d’un liquide de spins. Toutefois, nous montrons au moyen d’une étude comparative de RMN du ³⁵Cl sur des échantillons du composé x=1/3, que les monocristaux développent un magnétisme statique, à l’inverse des échantillons polycristallins. Pour le composé x=1/3, nous concluons que l'interaction de Dzyaloshinskii-Moriya et/ou le réseau magnétique distordu sont certainement à l'origine de la transition magnétique à basse température
The kagome Heisenberg antiferromagnet decorated with quantum spins is a fascinating model where to look for exotic quantum states including the elusive spin liquids. Despite its apparent simplicity, there is still no consensus on the exact nature of the ground state and of the excitation spectrum. The current availability of quantum kagome materials, each with their own deviation to the pure Heisenberg model, allows to confront a fair amount of experimental results to theoretical predictions and study the effect of perturbations inherent to real materials. The experimental work presented in this manuscript examines two directions.First, we focus on the emblematic herbertsmithite ZnCu₃(OH)₆Cl₂, with perfect kagome planes. It is the closest materialization of the pure Heisenberg model so far (J~180 K) and exhibits attributes of a quantum spin liquid at low temperatures, with the absence of magnetic long-range order and the persistence of spin dynamics. As main perturbations, we can mention magnetic impurities between the kagome planes and a finite out-of-plane Dzyaloshinskii-Moriya component (Dz~0.06J). With a comprehensive ¹⁷O NMR study on a high-quality single crystal, we were able to measure the intrinsic (kagome) low-temperature static spin susceptibility and spin dynamics, and we show unambiguously that the excitation spectrum is gapless, at variance with valence bond crystal states and numerous spin liquid candidates that are characterized by gapped excitations. Moreover, the disclosed static spin susceptibility restores some convergence with a fermionic Dirac cone model now advocated for in most numerical works. To shed another light on the low energy density of states, we measured the specific heat on high-quality single crystals. The kagome intrinsic specific heat is obtained in high magnetic fields only: at low magnetic fields, another dominant contribution prevents any conclusive analysis. Remarkably, the kagome specific heat is found to be almost field-independent up to 34 T. This seems to be at odds with a fermionic nature for the excitations, which in such a case would form field-induced Fermi pockets. Yet, as expected for Dirac particles, the density of states appears to vanish in the zero-temperature limit. Although the exact nature of the excitations remains unclear, our results severely constrain future theoretical developments. Further, thanks to NMR and specific heat, we were also able to identify field-induced transitions or crossovers at very low temperatures, and we present a tentative phase diagram. We also used µSR to investigate the robustness of the spin liquid state, which extends at least up to 28 kbar. Second, we introduce two new closely related materials, that implement interesting variants of herbertsmithite: the insulating yttrium kapellasites YCu₃(OH)₆OxCl₃-x, with compositions x=0 and x=1/3. These two compounds are fortuitous outcomes of the ongoing – and still unsuccessful – effort for doping herbertsmithite, by replacing the divalent zinc cations by monovalent or trivalent cations. In yttrium kapellasites, copper ions also build a kagome lattice with antiferromagnetic in-plane couplings, and the structure forbids interlayer impurities. The ground state properties are determined using bulk thermodynamics and µSR on powdered samples. The x=0 compound has a perfect kagome geometry but displays an ordered ground state, which is attributed to a large Dzyaloshinskii-Moriya anisotropy. The x=1/3 compound has a slightly distorted kagome geometry displaying anisotropic interactions, but exhibits features of spin liquid physics. Yet, we show with a comparative ³⁵Cl NMR study, that single crystal samples of the latter material actually develop static magnetism at variance with the polycrystalline samples. We conclude that Dzyaloshinskii-Moriya anisotropy and/or the modified kagome magnetic lattice in the x=1/3 compound are likely at the origin of the low-temperature magnetic transition

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Zitoun, David. "Synthèse et magnétisme de nanoparticules de cobalt/rhodium et cobalt/ruthénium". Toulouse 3, 2003. http://www.theses.fr/2003TOU30078.

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Henry, Louis-Paul. "Glace bidimensionnelle classique et quantique : phases de Coulomb et phases ordonnées". Phd thesis, Ecole normale supérieure de lyon - ENS LYON, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00932367.

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La frustration - c'est-à-dire la présence d'interactions de nature compétitive - donne lieu à des effets de grande complexité en physique. La glace - aussi bien la phase bien connue de l'eau, que ses analogues magnétiques, dites " glaces de spin " - en offre un exemple remarquable. Pour des interactions à courte portée et des degrés de liberté classiques, son état fondamental est infiniment dégénéré, et comporte en outre des corrélations à longue portée induites par une contrainte locale, caractéristiques de la phase dite de Coulomb. Ses excitations élémentaires correspondent au retournement d'un dipôle qui se " fractionnalise " en deux monopôles. Dans cette thèse nous nous intéressons à la stabilité de cette phase de Coulomb dans la glace bidimensionnelle - réalisée aussi bien comme glace de protons dans des composés organiques, que comme glace de spin dans des systèmes nanomagnétiques. Dans le cas classique, les interactions dipolaires - présentes dans les systèmes expérimentaux - déstabilisent la phase de Coulomb dans son état fondamental. Cependant, une déformation de la simple géométrie planaire permet de récupérer cette phase dans un régime où différents états ordonnés entrent en compétition. Dans le cas quantique, les fluctuations dues à un champ magnétique transverse induisent une brisure de symétrie dans l'état fondamental qui, à basse température, cède la place à une phase de Coulomb quantique, réalisant un liquide de spin quantique avec excitations fractionnalisées. Nos résultats sont obtenus à l'aide de méthodes analytiques (analyse harmonique classique et quantique et théorie de perturbations) aussi bien que numériques (Monte Carlo) fondées sur des algorithmes originaux.

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Godfrin, Clément. "Quantum information processing using a molecular magnet single nuclear spin qudit". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017GREAY015/document.

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La physique quantique appliquée à la théorie de l’information se révèle être pleine de promesses pour notre société. Conscients de ce potentiel, des groupes de scientifiques du monde entier ont pour objectif commun de créer un ordinateur utilisant les principes de la mécanique quantique. La premières étape de cet ambitieux cheminement menant à l’ordinateur quantique est la réalisation du bloc de base de l’encodage quantique de l’information, le qubit. Dans le large choix de qubits existants, ceux utilisant un spin sont très attrayants puisqu’ilspeuvent être lus et manipulés de façon cohérente uniquement en utilisant des champs électriques. Enfin, plus un système est isolé, plus son comportement demeure quantique, ce qui fait du spin nucléaire un sérieux candidat dans la course aux long temps de cohérence et donc aux grands nombres d’opérations quantiques.Dans ce contexte, j’ai étudié un transistor de spin moléculaire. Ce dispositif, placé dans un réfrigérateur à dilution assurant des mesures à 40mK, est composé d’une molécule magnétique TbPc2 couplée à des électrodes (source, drain et grille) et à une antenne hyperfréquence. Il nous a permis de lire à l’aide d’une mesure de conductance, à la fois l’état de spin électronique et nucléaire de l’ion Terbium. Ma thèse se focalise sur l’étude de la dynamique de ces spins et plus particulièrement celle du spin nucléaire 3/2 sous l’influence d’un champ micro-onde. La première étape consiste à mesurer la différence d’énergie entreces quatre états de spin nucléaire pour ensuite parvenir à manipuler de façon cohérente ses trois transitions en utilisant uniquement un champ électrique. Pour caractériser davantage les processus de décohérence à l’origine de la perte de phase des états quantique, j’ai réalisé des mesures Ramsey et Hahn-echo révélant des temps de cohérence de l’ordre de 0.3ms. Ces résultats préliminaires montrent que nous sommes en présence de 3 qubits ayant une figure de mérite supérieure à deux milles, répondant ainsi aux attentes suscitées par l’utilisation d’un spin nucléaire comme bloc de base de l’information quantique.Plus que démontrer expérimentalement la dynamique de trois qubits, ces mesures nous prouvent qu’un spin nucléaire intégré dans une géométrie de type transistor à aimant moléculaire est un système à quatre états contrôlé de façon cohérente. Des propositions théoriques démontrent qu’un traitement quantique de l’information, telle que l’application de portes quantiques et la réalisation d’algorithmes, peuvent être implémentées sur un tel système. Je me suis concentré sur un algorithme de recherche. Il s’agit de la succession d’une porteHadamard, qui crée une superposition cohérente de tous les états de spin nucléaire, et une évolution unitaire qui amplifie l’amplitude d’un état désiré. Il permet une accélération quadratique de la recherche d’un élément dans une liste non ordonnée comparée à un algorithme classique. Pendant ma thèse, j’ai apporté la preuve expérimentale de la faisabilité de cet algorithme de Grover sur un système à plusieurs niveaux. La première étape a été de créer une superposition cohérente de 2, 3 et 4 états par l’application d’un pulsation radio-fréquence. Enfin, j’ai mesuré une oscillation cohérente entre une superposition de trois états et un état sélectionné qui est la signature de l’implémentation de l’algorithme de recherche.En résumé, cette thèse expose la première implémentation d’un algorithme quantique de recherche sur un qudit de type aimant moléculaire. Ces résultats, combinés à la grande polyvalence des molécules magnétiques, sont autant de promesses pour la suite de ce défi scientifique qu’est la construction d’un ordinateur quantique moléculaire
The application of quantum physics to the information theory turns out to be full of promises for our information society. Aware of this potential, groups of scientists all around the world have this common goal to create the quantum version of the computer. The first step of this ambitious project is the realization of the basic block that encodes the quantum information, the qubit. Among all existing qubits, spin based devices are very attractive since they reveal electrical read-out and coherent manipulation. Beyond this, the more isolated a system is, the longer its quantum behaviour remains, making of the nuclear spin a serious candidate for exhibiting long coherence time and consequently high numbers of quantum operation.In this context I worked on a molecular spin transistor consisting of a TbPc2 singlemolecule magnet coupled to electrodes (source, drain and gate) and a microwave antenna. This setup enabled us to read-out electrically both the electronic and the nuclear spin states and to coherently manipulate the nuclear spin of the Terbium ion. I focus during my Ph.D. on the study of the spins dynamic and mainly the 3/2 nuclear spin under the influence of a microwave pulse. The first step was to measure the energy difference between these statesleading in a second time to the coherent manipulation of the three nuclear spin transitions using only a microwave electric field. To further characterize the decoherence processes that break the phase of the nuclear spin states, I performed Ramsey and Hahn-echo measurements. These preliminary results show that we were in presence of three qubits with figure of merit higher than two thousands, thus meeting the expectations aroused by the use of a nuclearspin as the basic block of quantum information.More than demonstrating the qubit dynamic, I demonstrated that a nuclear spin embedded in the molecular magnet transistor is a four quantum states system that can be fully controlled, a qudit. Theoretical proposal demonstrated that quantum information processing such as quantum gates and algorithms could be implemented using a 3/2 spin. I focused on a research algorithm which is a succession of an Hadamard gate, that creates a coherent superposition of all the nuclear spin sates, and an unitary evolution, that amplified the amplitude of a desired state. It allows a quadratic speed-up to find an element in an unordered list compared to classical algorithm. During my Ph.D., I demonstrated the experimental proof of feasibility of this Grover like algorithm applied to a multi-levels system. The first step was to experimentally create coherent superposition of 2, 3 and 4 states. Then I measured coherent oscillations inbetween a 3 state superposition and a selected state which is the signature of the research algorithm implementation.In summary, this Ph.D. exposed the first quantum search algorithm on a single-molecule magnet based qudit. These results combined to the great versatility of molecular magnet holds a lot of promises for the next challenge: building up a scalable molecular based quantum computer

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Plat, Xavier. "Étude de modèles magnétiques frustrés sous champ en basses dimensions". Toulouse 3, 2014. http://thesesups.ups-tlse.fr/2523/.

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Les travaux présentés dans cette thèse concernent l'étude des systèmes magnétiques sous champ pour lesquels une frustration, géométrique ou due à des interactions en compétition, est présente. Nous avons pour cela considéré différents types de modèles en basses dimensions, où les effets des fluctuations quantiques sont renforcés et permettent ainsi l'apparition de nouvelles phases quantiques intéressantes. Ce travail est organisé en trois parties, chacune d'entre elles correspondant à l'étude d'un modèle particulier. Dans les deux premières, nous nous intéressons à deux modèles unidimensionnels de tubes de spin, respectivement composés de trois et quatres chaînes de spin, que nous abordons à l'aide de plusieurs techniques analytiques et numériques. Nous montrons comment, au-delà de la présence de plateaux d'aimantation, une physique riche peut émerger, avec notamment le rôle des modes non magnétiques pour le premier modèle ou, pour le second, les conséquences d'une dégénérescence continue au niveau classique sur le diagramme de phases quantiques. Dans la troisième partie, nous étudions par des simulations de Monte-Carlo Quantique un modèle possédant une anisotropie de spin sur le réseau bidimensionnel Kagomé, proposé pour la recherche de phases topologiques. Nous obtenons le diagramme de phases sur un des plateaux d'aimantation de ce modèle, et utilisons cet exemple pour discuter la pertinence de l'utilisation des entropies d'intrication comme outil d'identification de différentes phases dans des simulations numériques
This thesis deals with the physics of magnetic systems in an external field and when frustration, arising either from the geometry or from competing interations, is present. We have studied several models in low dimensions, where the effects of the quantum fluctuations are more important and can lead to the apparition of new intersting quantum phases. This manuscript is divided in three parts, each one being dedicated to a given model. In the first two parts, we consider two one-dimensional spin tube models, respectively made of three and four coupled spin chains, that we study by using various analytical and numerical methods. We show that, beyond the appearance of magnetization plateaux, a rich physics can emerge, with the role of the non magnetic modes for the first model, or, in the second case, the consequences of a continuous degeneracy at the classical level on the quantum phase diagram. In the third part, we use numerical Quantum Monte-Carlo simulations to study an anisotropic spin model on the two-dimensional Kagomé lattice, designed for the search of topological phases. We obtain the phase diagram on one of the magnetization plateaux of this model, and use this example to discuss the relevance of the computation of the entanglement entropies in order to identify phases in numerical simulations

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Kermarrec, Edwin. "Nouveaux états quantiques de spin induits par frustration magnétique sur le réseau kagome". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00783605.

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La déstabilisation de l'ordre antiferromagnétique de Néel au profit de nouvelles phases quantiques à température nulle à deux dimensions est envisageable grâce au phénomène de frustration magnétique. Le modèle théorique de spins Heisenberg S=1/2 répartis sur le réseau bidimensionnel frustré kagome, constitué de triangles joints uniquement par leurs sommets, est susceptible de stabiliser des phases quantiques originales de liquides de spin, qui ne présentent aucune brisure de symétrie à T = 0. Cette thèse a été consacrée à l'étude expérimentale de deux types de composés de spins S=1/2 (Cu2+) à géométrie kagome à l'aide de techniques spectroscopiques locales, la RMN et la μSR, ainsi que de mesures thermodynamiques (susceptibilité magnétique, chaleur spécifique). Dans Mg-herbertsmithite, la frustration est générée par une interaction d'échange premiers voisins antiferromagnétique J et est responsable d'un comportement liquide de spin jusqu'à des températures de l'ordre de J/10000. Par rapport au composé isostructural antérieur, Zn-herbertsmithite, nous avons montré qu'il possédait des propriétés physiques similaires tout en permettant une caractérisation fine du taux de défauts de substitutions Cu/Mg. Nos expériences réalisées à partir d'échantillons contrôlés permettent d'étudier finement l'origine des plateaux de relaxation observés en μSR à basse température en lien avec l'existence des défauts de spins interplans. La kapellasite et l'haydéite possèdent des interactions ferromagnétiques (J1) et antiferromagnétiques (Jd), offrant la possibilité d'explorer le diagramme de phases générées par la compétition de ces interactions sur le réseau kagome. Pour la kapellasite, nos mesures de μSR démontrent le caractère liquide de spin jusqu'à T ≈ J1/1000. La dépendance en température de la susceptibilité magnétique sondée par RMN du 35Cl ainsi que de la chaleur spécifique permettent d'évaluer le rapport Jd/J1 = 0.85, qui localise classiquement son fondamental au sein d'une phase originale de spins non coplanaires à 12 sous-réseaux appelée cuboc2. Les interactions présentes dans l'haydéite localisent son fondamental au sein de la phase ferromagnétique, en bon accord avec nos mesures qui indiquent une transition partielle à caractère ferromagnétique à T = 4 K. Cette étude confirme la pertinence du réseau kagome frustré pour la stabilisation de phases quantiques originales et démontre l'existence d'une nouvelle phase liquide de spin sur ce réseau, distincte de celle attendue pour des spins couplés antiferromagnétiquement.

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Rota, Jean-Baptiste. "Description ab initio de propriétés magnétiques d'édifices d'architectures variées à base de radicaux verdazyles". Lyon, Ecole normale supérieure, 2010. http://www.theses.fr/2010ENSL0567.

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Le magnétisme moléculaire est un domaine à l'interface entre science fondamentale et appliquée. Les objets créés au laboratoire trouvent des applications concrètes comme le stockage de l'information ou la miniaturisation de systèmes déjà existants. Cette science profondément expérimentale a un grand besoin de rationalisation afin d'optimiser les propriétés des objets créés, et d'innovation dans la conception de matériaux aux propriétés toujours plus surprenantes. Récemment l'approche métal – radical a ouvert des possibilités en brisant le dogme qui place le métal au centre des préoccupations. Des matériaux utilisant le radical verdazyle associé à un métal d'une terre rare ou encore des objets purement organiques ont été synthétisés par les expérimentateurs. Peu d'études théoriques ont été menées sur ces objets et il est apparu essentiel de porter sur eux un regard analytique afin de décrypter les mécanismes qui sous-tendent leurs propriétés magnétiques. Grâce à des méthodes de chimie quantique ab initio utilisant la fonction d'onde, ce travail de thèse propose, en collaboration avec des expérimentateurs, une étude théorique sur trois importantes familles de composés magnétiques utilisant le radial verdazyle. Les résultats montrent que le radical verdazyle est un composé très efficace pour bâtir des objets magnétiques à propriétés contrôlées. En effet, sa structure électronique permet la mise en place de mécanismes magnétiques sensibles à l'effet des substituants pouvant ainsi jouer le rôle de « modulateur magnétique ». Enfin il semblerait que le radical verdazyle soit également un bon candidat pour la synthèse de matériaux purement organiques à transition de spin
Molecular magnetism lies at the frontier of theory and experiments. Synthetised magnetic objects find applications in information storage and miniaturization of existing systems. This domain calls for rationalisation to optimise the properties of the designed objects and to prepare systems with ever more amazing behaviour. Recently, the metal – radical approach has opened a new route breaking the metal-centered vision of molecular magnetism. Different materials have been considered, considering a pure organic structure or an association of the radical with a d or f metal. However, few theoretical studies have been performed on these objects. Thus, we felt that futher inspection should be carried out. Using wavefunction theory, this PhD work focuses on three original families of magnetic compounds. Results show that the verdazyl radical is very efficient to build magnetic compounds holding controlled properties. The versatile electronic structure gives birth to intriguing magnetic mechanisms which are affected to the substituant structures. The verdazyl substituant can be seen as a magnetic « modulateur ». Finally, we show that the verdazyl radical could be used for the synthesis of organic spin-crossover compounds

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Chiorescu, Irinel. "Effets quantiques magnétiques dans deux cas limites : molécules à haut spin et à bas spin". Université Joseph Fourier (Grenoble), 2000. http://www.theses.fr/2000GRE10198.

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Derr, Julien. "Valence, magnétisme et conduction dans les composés à valence intermédiaire : Le cas SmB6". Phd thesis, Université Joseph Fourier (Grenoble), 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00133598.

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Le composé SmB6 est un exemple typique de la physique étrange qui peut résulter d'un équilibre de valence. La première configuration du Samarium (Sm2+) correspond à un état isolant non magnétique alors que la seconde (Sm3+) donnerait théoriquement un état magnétique et conducteur. Des mesures de microcalorimétrie sous pression ont permis d'établir le diagramme de phase magnétique de SmB6 : une nouvelle phase magnétique ordonnée à longue distance a été mise en évidence pour des pressions supérieures à 10GPa. D'un autre coté, des mesures de transport réalisées sous pression hydrostatique permettent de situer la transition isolant-métal pour la même pression. Le diagramme de phase sous pression est désormais bien établi et l'observation pour la première fois d'une anomalie magnétique dans les courbes de résistivité au delà de 10GPa permet d'affirmer que la coïncidence des deux phénomènes a bien lieu. Ce changement de comportement du système est discuté dans un nouveau cadre théorique prenant en compte la température Kondo du réseau comme paramètre clef pour la renormalisation de la fonction d'onde vers l'une ou l'autre configuration de valence entière alors que la valence mesurée est toujours nettement intermédiaire. Cette idée générale semble par ailleurs s'appliquer à d'autres composés à valence intermédiaire étudiés (SmS, TmSe). En parallèle, des mesures de résistivité sous contraintes uniaxiales ont été réalisées. Elles mettent en évidence un fort effet d'anisotropie dans le composé SmB6. La comparaison de ces expériences avec les résultats obtenus dans des conditions de pression très hydrostatiques permettent de revisiter le problème de la nature du gap de SmB6.

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Dareau, Alexandre. "Manipulation cohérente d'un condensat de Bose-Einstein d'ytterbium sur la transition "d'horloge" : de la spectroscopie au magnétisme artificiel". Thesis, Paris, Ecole normale supérieure, 2015. http://www.theses.fr/2015ENSU0018/document.

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Dans cette thèse, nous faisons état de la construction d’un dispositif expérimentalcapable de piéger et refroidir un gaz d’ytterbium, dans l’optique de simuler des champsmagnétiques artificiels. Ce dispositif permettra, à terme, de produire et de caractériserdes états quantiques fortement corrélés, semblables aux états rencontrés dans la physiquede l’effet Hall quantique, entier ou fractionnaire.Dans un premier temps, nous décrivons la construction des parties de notre dispositifconsacrées au refroidissement optique de l’ytterbium (174Yb). En particulier, nousprésentons la conception d’un ralentisseur Zeeman, permettant le chargement direct d’unpiège magnéto-optique effectué sur la transition d’intercombinaison 1S0 ! 3P1 de l’ytterbium.Après transport dans un piège optique, une étape de refroidissement évaporatifnous permet d’obtenir des condensats de Bose-Einstein contenant environ 5×104 atomesd’ytterbium. Les condensats produits sont alors chargés dans un réseau optique verticalà la longueur d’onde « magique ».Nous présentons ensuite la construction d’un système laser étroit à 578nm capabled’exciter la transition « d’horloge » 1S0 ! 3P0 de l’ytterbium. Le laser est asservi surune cavité Fabry-Perot de grande finesse servant de référence de fréquence, dont nousavons caractérisé les différentes propriétés. Nous présentons en particulier une méthodepermettant de calibrer rapidement la fréquence absolue de la cavité par comparaison avecune transition de la molécule de diiode.Finalement, nous présentons les résultats d’expériences de spectroscopie effectuées surdes condensats d’ytterbium à l’aide du laser étroit, ainsi que la manipulation cohérentedu condensat sur la transition d’horloge au cours d’expériences d’oscillations de Rabi. Cesexpériences préliminaires ouvrent notamment la voie à la mesure des propriétés colisionnellesde l’ytterbium 174
In this thesis, we report on the construction of an experiment aimed at trapping andcooling an ytterbium gaz, in order to realize artificial gauge fields. In the long term, thissetup will allow the study of strongly correlated quantum states which are atomic analogsof integer or fractional quantum Hall systems.We will first present the building of our experimental apparatus, and the optical coolingof ytterbium (174Yb). In particular, we will report on the design of a Zeeman slower,allowing for the direct loading of a magneto-optical trap operated on ytterbium’s intercombinationtransition 1S0 ! 3P1. The atomic cloud is then transported in an opticaldipole trap. A subsequent evaporative cooling stage results in the production of Bose-Einstein condensates of about 5 × 104 atoms.We then describe the construction of an ultra-narrow laser system at 578nm, able todrive ytterbium’s « clock » transition 1S0 ! 3P0. The laser frequency is stabilized using ahigh-finesse Fabry-Perot cavity, whose properties are precisely characterized in this work.Specifically, we present a method to calibrate the absolute frequency of the cavity bycomparison with an optical transition of molecular iodine.Finally, we show the results of spectroscopic measurements done on ytterbium condensatesusing the ultra-narrow laser. We also report on the coherent manipulation of thecondensate on the clock transition, consisting in the observation of Rabi oscillations.These preliminary experiments should allow for a measurement of ytterbium’s scatteringproperties.Keywords : cold atoms, optical lattices, Bose-Einstein condensates, ultra-stable lasers,clock transition, quantum simulation

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Notter, François-Paul. "Etude théorique de composés de coordination : Propriétés structurales, magnétiques et réactionnelles". Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2008. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2008/NOTTER_Francois-Paul_2008.pdf.

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Le contenu de cette thèse est pluriel et correspond aux thématiques variées - spectroscopie, magnétisme et réactivité - accessibles, entre autres, par les méthodes de la chimie quantique. Les problématiques sont les suivantes :- « États excités de AmO2q+ (q =2, 3 et 4) ». Nous présentons une comparaison méthodologique des approches 4c-CISD, SO-CASSCF/CASPT2 et 2c-DFT permettant de décrire l'état fondamental et les états excités de l'américyle. - « Propriétés magnétiques de composés d'actinide ». Nous reproduisons ab initio et interprétons à l'aide de modèle les facteurs g et le moment effectif des complexes de neptunyle et d'hexahalogénure d'actinide. - « Hydrosilylation énantiosélective de cétones catalysée par des complexes chiraux du cuivre ». En collaboration avec des expérimentateurs, nous proposons un mécanisme réactionnel de l'hydrosilylation catalytique de cétones par des complexes d'hydrure de cuivre, nous établissons les critères induisant l'énantiosélectivité
The contents of this thesis is plural and refers to different themes - spectroscopy, magnetism and reactivity - accessible by methods of quantum chemistry. The issues are:- « Excited states of AmO2q+ (q =2, 3 et 4) ». We compare different methods (4c-CISD, SOCASSCF/CASPT2 and 2c-DFT) to describe ground state and first excited states of americyl. - « Magnetic properties of actinide compounds ». We reproduce g-factors and effective moment of neptunyl complexes and hexahalide actinide complexes. Results are interpreted using model. - « Asymmetric hydrosilylation of ketones catalyzed on chiral copper complexes ». In collaboration with experimentalists, we propose a reaction path of copper-catalyzed hydrosilylation of ketones; we establish the criteria inducing enantioselectivity

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Ohm, Thorsten. "Effet tunnel quantique de l'aimantation dans un aimant moleculaire, Fe8". Université Joseph Fourier (Grenoble), 1998. http://www.theses.fr/1998GRE10187.

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Nous avons étudié les retournements d'aimantation par effet tunnel quantique dans des aimants moléculaires. Nos expériences montrent clairement l'effet tunnel quantique dans l'aimant moléculaire Fe8. Ce système se compose d'un ensemble d'aimants nanoscopiques identiques et orientes parallèlement. Chacune des molécules porte un spin s = 10. Les mesures de relaxation sont faites en utilisant des magnétomètres à squid aux performances uniques. Ces magnétomètres permettent des mesures de haute sensibilité en champ fort, jusqu'a 8 tesla, et aux très basses températures (>50 mK). A haute température le système Fe8 se comporte comme un système superparamagnetique qui relaxe par activation thermique au-dessus d'une barrière de 24 K. Au-dessous de 0,4 K la relaxation est indépendante de la température ce qui est le signe d'un effet tunnel quantique du spin moléculaire à travers la barrière. Le temps de relaxation varie fortement avec le champ externe et montre des effets résonants. Dans le régime quantique la courbe de relaxation est non-exponentielle et bien décrite par une exponentielle étirée. Le début de la courbe de relaxation suit une loi en racine carrée du temps. Nous montrons que le champ dipolaire entre les molécules a une forte influence sur la relaxation mais le champ dipolaire n'agit pas comme une force : il permet ou empêche l'effet tunnel quantique dans une molécule. Nous présentons un modelé phénoménologique simple qui explique pourquoi la courbe de relaxation ressemble à une exponentielle étirée. Dans ce modèle nous supposons que chaque molécule a une résonance très étroite et que la distribution du champ local évolue pendant la relaxation. De plus, nous présentons un calcul numérique sur l'évolution de la distribution du champ local. Un calcul de Monte-Carlo avec des distributions réalistes montre lui aussi l'existence de corrélations inhabituelles en accord qualitatif avec nos observations.

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Yaacoub, Nader. "Nouveaux états du Si dans les multicouches Co/Si". Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2007. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2007/YAACOUB_Nader_2007.pdf.

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Nous avons étudié les propriétés structurales et physiques des multicouches Co/Si déposées par pulvérisation cathodique à 90 K dans le but de limiter la diffusion aux interfaces. Nous avons obtenu des multicouches très bien cristallisées quoique polycristallines, formées de très grands grains > 300 nm et un mélange limité par rapport à celui des multicouches déposées à 300 K. Cela nous a permis d’observer des phénomènes physiques nouveaux, originaux et spectaculaires dans ces multicouches : (1) Oscillation du couplage d’échange magnétique en accord avec les calculs ab initio, (2) Oscillation de la résistance de faible à forte et (3) Oscillation de la rugosité de l’interface, en fonction de l’épaisseur de Si. La période des ces oscillations, bien corrélées entre elles, est courte de l’ordre de 0. 4 nm soit 2 ML. Cela nous a conduit de proposer une interprétation commune de ces résultats, basé sur le passage périodique au niveau de Fermi d’un état de puits quantique dans la couche de Si
In this work we studied the structural and physical properties of the Co/Si multilayers deposited by sputtering at 90 K with the aim of limiting the interdiffusion at interfaces. We have obtained very well crystallized multilayers although polycristalline, formed of very big grains > 300 nm with limited interfacial mixing as compared to that of multilayers deposited at 300 K. It allowed us to observe new, original and spectacular physical phenomena in these multilayers: (1) Oscillation of the interlayer exchange coupling in agreement with ab-initio calculations, (2) Oscillation of the multilayer resistance from weak to strong and (3) Oscillation of the roughness of the interface, according to the thickness of Si. The period of these oscillations, which are well correlated between them, is short of the order of 0. 4 nm (2 ML). This led to us to propose a common interpretation of these results, based on the periodic passage at the Fermi level of a quantum well state in the Si layer

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Alet, Fabien. "Etude numérique de systèmes magnétiques et supraconducteurs". Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2002. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00002275.

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Dans cette thèse, nous traitons des phases magnétiques ou supraconductrices de différents modèles représentatifs de systèmes fortement corrélés. Ces études ont toutes été menées de façon numérique, avec des algorithmes de Monte Carlo non locaux. Tout d'abord, deux algorithmes de Monte Carlo Quantique (l'algorithme de boucle en temps continu et la méthode de développement en séries stochastique), considérés comme les plus sophistiqués à l'heure actuelle, sont présentés en détail. Nous traitons ensuite de systèmes de spins 1. Dans un premier temps, nous effectuons une étude, en relation directe avec les expériences, dédiée à la reconstruction numérique de spectres de Résonance Magnétique Nucléaire de chaînes de Haldane dopées avec des impuretés non magnétiques. Les résultats sont en très bon accord avec les spectres expérimentaux obtenus sur le composé Y_2BaNi_{1-x}Mg_xO_5. Dans un second temps, nous étudions la transition de phase quantique prenant place dans des chaînes de Haldane faiblement couplées à l'aide d'une nouvelle méthode numérique auto-adaptante. Grâce à cette méthode, nous obtenons avec grande précision et peu d'effort la valeur du couplage interchaîne nécessaire pour ordonner antiferromagnétiquement ce système. Enfin la dernière partie de cette thèse expose un nouvel algorithme Monte Carlo Quantique non local (dit algorithme de "ver'') destiné à l'étude du modèle de Hubbard bosonique dans l'approximation de phase. Son efficacité, caractérisée par un exposant dynamique z=0.3(1) très faible, a été démontrée avec des simulations de haute précision pour la valeur mu=0 du potentiel chimique. En outre, une démonstration explicite du bilan détaillé est donnée pour cet algorithme.

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Gamboa, Ramirez Stefani. "Structure-function relationship in polynuclear bio-inspired copper complexes : combined experimental and computational studies". Electronic Thesis or Diss., Aix-Marseille, 2023. http://theses.univ-amu.fr.lama.univ-amu.fr/230201_GAMBOARAMIREZ_549h879lvul851osvjs537pe_TH.pdf.

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Les systèmes magnétiques sont essentiels dans de nombreuses applications telles que le stockage de données, la conservation de l'énergie et l'informatique quantique. Les complexes polynucléaires présentant une interaction magnétique constituent un sujet central en magnétisme moléculaire. Une interaction magnétique devient opérationnelle lorsque les électrons non appariés de deux ou plusieurs centres à couche ouverte se trouvent à proximité immédiate. Ce phénomène est décrit par la constante d'échange, J, qui rend compte de la force et de la nature de cette interaction. Bien que cette observable puisse être mesurée expérimentalement par le SQUID, l'interprétation correcte des propriétés magnétiques devient problématique pour les grands systèmes. À cet égard, la chimie quantique est devenue un outil crucial pour la description précise des structures électroniques et la DFT associée à l’approche BS apparaît comme la méthode de choix pour prédire les interactions magnétiques. Comprendre comment la structure façonne l'interaction d'échange dans les petits systèmes est une première étape pour pouvoir décrire le comportement magnétique d'entités plus complexes. Dans ce travail, nous avons combiné des approches expérimentales et théoriques pour établir des corrélations magnéto-structurales et étudier la réactivité des complexes dinucléaires de cuivre. Nous avons appliqué notre méthodologie pour étudier les propriétés électroniques et magnétiques de plusieurs entités polynucléaires telles que : un complexe trinucléaire de nickel avec des ligands rédox-actifs, un complexe tétranucléaire de nickel et un cubane de nickel capable de catalyser l’oxydation de l’eau
Magnetic systems are crucial in many applications, such as data storage, energy conservation, quantum computing, and telecommunications. In this context, polynuclear complexes featuring magnetic interaction between metal ions are a central topic in molecular magnetism. A magnetic interaction becomes operative when the unpaired electron of two or more open-shell centres are in close proximity. This is described by the exchange coupling constant, J, which reports the strength and nature of the interaction. While this observable can be experimentally measured by SQUID, the correct interpretation of the magnetic properties becomes problematic for large systems. In this regard, quantum chemistry has become a crucial tool for the accurate and unique assignment of electronic structures, and Broken-Symmetry (BS) Density Functional Theory (DFT) appears as the method of choice to predict the magnetic interactions due to its applicability for large systems with a low computational cost. Understanding how the structure shapes the exchange interaction in small systems is a first step to being able to describe the magnetic behaviour of larger and more complicated entities. This work combines experimental and theoretical approaches to investigate the magneto-structural correlation and reactivity of dinuclear copper complexes. Upon setting up the appropriate theoretical approach, we applied our methodology to investigate the electronic and magnetic properties of several polynuclear metal complexes, including (i) a trinuclear nickel complex with redox-active ligands, (ii) a tetranuclear nickel complex, and (iii) a nickel-cubane displaying electroactivity towards oxygen evolution reaction

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Bastien, Gaël. "Interplay between magnetic quantum criticality, Fermi surface and unconventional superconductivity in UCoGe, URhGe and URu2Si2". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017GREAY005/document.

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Cette thèse montre de nouveaux résultats sur les supraconducteurs ferromagnétiques UCoGe et URhGe et sur l’ordre caché dans URu2Si2. Le diagramme de phase pression température d’UCoGe a été étudié jusqu’à 10.5 GPa. L’ordre ferromagnétique subsiste jusqu’à la pression critique pc≈1 GPa et la supraconductivité non conventionnelle jusqu’à p = 4 GPa. Les fluctuations magnétiques responsables de la supraconductivité peuvent être réduites par l’application d’un champ magnétique. Les surfaces de Fermi d’UCoGe et d’URhGe ont été mesurées grace aux oscillations quantiques. Quatre poches ont été détectées dans UCoGe, elles subissent une succession de transition de Lifshitz de la surface de Fermi sous champ magnétique. Les poches détectés évoluent continument avec la pression jusqu’à 2.5 GPa, sans montrer de reconstruction de la surface de Fermi à la pression critique pc. Dans URhGe, trois poches lourdes de la surface de Fermi ont aussi été découvertes. Enfin dans la phase d’ordre caché d’URu2Si2, les oscillations quantiques ont révélé une forte anisotropie du facteur gyromagnétique g pour deux poches de la surface de Fermi, qui est comparable à l’anisotropie macroscopique. Cette dernière a été étudiée à partir du champcritique supérieur de la supraconductivité
This thesis is concentrated on the ferromagnetic superconductors UCoGe and URhGe andon the hidden order state in URu2Si2. In the first part the pressure temperature phase diagram of UCoGe was studied up to 10.5 GPa. Ferromagnetism vanishes at the critical pressure pc≈1 GPa. Unconventional superconductivity and non Fermi liquid behavior can be observed in a broad pressure range around pc. The superconducting upper critical field properties were explained by the suppression of the magnetic fluctuations under field. In the second part the Fermi surfaces of UCoGe and URhGe were investigated by quantum oscillations. In UCoGe four Fermi surface pockets were observed. Under magnetic field successive Lifshitz transitions of the Fermi surface have been detected. The observed Fermi surface pockets in UCoGe evolve smoothly with pressure up to 2.5 GPa and do not show any Fermi surface reconstruction at the critical pressure pc. In URhGe, three heavy Fermi surface pockets were detected by quantum oscillations. In the last part the quantum oscillation study in the hidden order state of URu2Si2 shows a strong g factor anisotropy for two Fermi surface pockets, which is compared to the macroscopic g factor anisotropy extractedfrom the upper critical field study

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Varignon, Julien. "Etude du couplage magnéto-électrique par des calculs ab initio". Caen, 2011. http://www.theses.fr/2011CAEN2035.

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Dans les matériaux multiferroïques présentant un couplage magnéto-électrique, il est possible de contrôler l’état magnétique par l’application d’un champ électrique et inversement. Les matériaux multiferroïques de type I présentent des transitions de phase ferroélectrique et de mise en ordre magnétique décorrélées. Dans les matériaux de type II, la ferroélectricité est induite par un ordre magnétique. Malgré l’existence de nombreux modèles, les mécanismes microscopiques du couplage magnéto-électrique restent aujourd’hui mal connus. Dans le cadre de cette thèse, nous avons étudié les mécanismes présidant le couplage magnéto-électrique à l’aide de calculs ab-initio sur deux matériaux multiferroïques : YMnO3 (type I) et MnWO4 (type II). Nous avons développé une méthode visant à évaluer le couplage magnétique en fonction d’un champ électrique appliqué. Nous avons également déterminé l’influence du magnétisme sur les spectres de phonons. Pour le composé YMnO3, le couplage spin-orbite est négligeable dans le couplage magnéto-électrique et ce dernier est principalement gouverné par des effets électrostrictifs et magnétostrictifs. Pour le composé MnWO4, bien que la contribution de l’interaction de spin-orbite soit calculée faible dans l’amplitude du couplage magnéto-électrique, cette dernière est cruciale à la multiferroïcité de ce matériau par la structure magnétique qu’elle impose. Nous avons déterminé que les déplacements atomiques engendrés par l’application d’un champ électrique sont les amplificateurs de cette dernière interaction dans l’intensité du couplage magnéto-électrique de MnWO4
In multiferroic magnetoelectric materials, magnetic properties can be controlled by applying an electric field and conversely. Those materials are generally divided into two classes: for the type I, ferroelectric and magnetic phase transitions are uncorrelated whereas for the type II, ferroelectricity is a consequence of a particular magnetic arrangement. In spite of numerous models, the microscopic mechanisms of the magnetoelectric coupling remain unknown. In the frame of this thesis, we have studied the mechanisms governing the magnetoelectric coupling with ab initio calculations on two multiferroic compounds: YMnO3 (type I) and MnWO4 (type II). We have developed a method to study the influence of an applied electric field on the magnetic coupling. We have also studied the influence of magnetism on phonons. For YMnO3, spin-orbit interaction is found negligible into the magnetoelectric coupling and this latter is found to be principally governed by magnetostrictives and electrostrictives effects. For MnWO4, in spite of spin-orbit interaction is found to have a small intensity into the magnetoelectric coupling, this latter remains essential for the multiferroicity of this compound. We have determined that atomic displacements induced by the electric field increase the effects on the intensity of the magnetoelectric coupling

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Palacio, Morales Alexandra. "Thermoélectricité des composés fortement corrélés sous conditions extrêmes". Thesis, Grenoble, 2014. http://www.theses.fr/2014GRENY042/document.

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Cette thèse porte sous l'étude sous conditions extrêmes (basse température, fort champ magnétique et haute pression) des composés fortement corrélés du type fermions lourds. Trois composés ont été analysés UCoAl, UGe$_2$ et CeRh$_2$Si$_2$, en utilisant principalement de mesures thermoélectriques; une technique récente et très sensible dans le domaine des fermions lourds. À cette fin, de nouvelles dispositives de mesures de pouvoir thermoélectricité sous pression ont été développés au cours de cette thèse.Concernant le composé d'UCoAl, notre étude a permis d'analyser précisément la transition metamagnétique, induite par le champ magnétique, entre la phase paramagnétique (PM) et la phase ferromagnétique (FM) ainsi que, son évolution sous pression. Ainsi, nos mesures ont permis de compléter le diagramme de phase $(T,P,H)$ et notamment, de mettre en évidence la structure magnétique originale qui apparaît sous pression en forme de ```wings" pas des mesures thermoélectriques.Une fine analyse de la surface de Fermi de la phase FM$2$ d'UGe$_2$ a été réalisée grace à l'observation des oscillations quantiques du pouvoir thermoélectrique. Les résultats obtenues ont été comparés aux études conventionnelles des oscillations quantiques comme de ``de Haas-van Alphen" (dHvA) et de ``Suhbnikov-de Hass" (SdH) effets. Une très bonne accord entre les trois techniques a été constatée. % et montre les avantages d'utilisation des mesures du pouvoir thermoélectrique pour analyser les paramètres microscopiques des fermions lourds.% Les inconvénients de cette technique sont aussi présentés.Finalement, dans le système CeRh$_2$Si$_2$, la suppression du domaine antiferromagnétique (AF) sous champ magnétique $H_c sim 26$T et sous pression $Psim 1$GPa a été étudiée. Un très fort changement de la surface de Fermi à $H_c$ correspondant à la transition de l'ordre AF vers une phase paramagnétique polarisée (PPM), a été observé. Sous pression, des fluctuations magnétiques et une reconstruction de la surface de Fermi apparaissent autour de $P_c$. Ces fluctuations cachent la nature de la suppression de l'ordre AF vers un ordre paramagnétique (PM). L'étude du diagramme de phase $(T,H,P)$ révèle que les phases PM et PPM sont différentes, cependant des points en commun demeurent
Thermopower is a technique whose importance is related to the possibility of directly measuring electronic properties of the systems, as it is sensitive to the derivative of the density of states. In this work, the low temperature regime of strongly correlated electron systems has been studied using this technique. For that, a new pressure-field thermopower device was developed, and used, to determine $(T,P,H)$ phase diagrams of the itinerant ferromagnets UCoAl and UGe$_2$, and of the weak antiferromagnet CeRh$_2$Si$_2$.For example, in the case of UCoAl, this same technique was used to analyze the metamagnetic transition from paramagnetic (PM) to ferromagnetic (FM) phases and to study its evolution towards the quantum critical end point. The existence of exotic magnetic excitations in the ground state and around the critical end point were also evidenced.On the compound CeRh$_2$Si$_2$, the suppression of the antiferromagnetic (AF) order by magnetic fields and pressures was explored. A strong change of the Fermi surface at $H_c$, the field at which the suppression of the AF into the paramagnetic polarized (PPM) phase, was observed. We show that under pressure, the magnetic fluctuations around the critical pressure $P_c$ masked the Fermi surface reconstruction of the AF phase into the PM phase. The analysis of the $(T,P,H)$ phase diagram revealed that the non-ordered phases of this compound (PM and PPM) are different, therefore pressure and field behave as different suppressor mechanisms.In the UGe$_2$ compound, the analysis of its Fermi surface by thermopower quantum oscillations was performed as a last example of the utility and of the importance of this technique. To the best of the author knowledge, this is the first time that this technique was used in heavy fermion systems. A comparison to traditional probes such as de Haas-van Alphen and Shubnikov–de Haas effects was done. We observed a good agreement between them and we explain the advantages and the disadvantages of thermopower quantum oscillations technique over the traditional probes

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Mambrini, Matthieu. "Etude des excitations de basse énergie dans des systèmes magnétiques frustrés de basse dimensionnalité : gap de spin et singulets de basse énergie". Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2000. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00001912.

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La physique de basse énergie du modèle de Heisenberg antiferromagnétique pour des spins 1/2 en deux dimensions recèle une grande variété de comportements, pour certains mal compris, lorsque l'on est en présence de frustration. Outre l'intérêt théorique que présente l'étude de ces modèles, il se trouve qu'ils décrivent de manière satisfaisante de nombreux composés réels maintenant synthétisés. Dans cette thèse, nous abordons les deux aspects de l'étude de ces modèles. D'un point de vue théorique, nous examinons ce modèle, à l'aide de techniques numériques, sur l'un des réseaux les plus frustrés : le réseau kagomé. Nous montrons comment les très fortes signatures de la frustration (existence d'un gap de spin peuplé d'un grand nombre d'états singulets) observées dans ce modèle peuvent être correctement comprises à l'aide d'états RVB (<< Resonating Valence Bond >>, Lien de Valence Résonant) à courte portée. Cette approche présente en outre l'intérêt de donner une image relativement simple de la physique de basse énergie du modèle. Bien qu'attribuées à la forte frustration de ce modèle, les propriétés du spectre du hamiltonien de Heisenberg sur le réseau kagomé n'avaient pas d'équivalent dans les systèmes analogues. Nous mettons en évidence, de manière exacte, l'existence de propriétés semblables (gap de spin et singulets de basse énergie) dans un modèle unidimensionnel de tétraèdres couplés. Nous abordons enfin les applications de l'étude numérique des modèles frustrés à l'explication de propriétés de composés réels. En effet, il est notamment possible de confronter ces résultats à des mesures de susceptibilité ou à des expériences de diffraction de neutrons. Nous examinons tout d'abord le composé CaV4O9, premier système bidimensionnel demi-rempli présentant un gap dans son spectre d'excitations. Nous montrons que l'analyse des symétries du premier état excité permet, par comparaison avec la relation de dispersion obtenue par diffraction de neutrons, de borner les paramètres du modèle, par ailleurs difficiles à évaluer par des méthodes de chimie quantique. L'analyse de la susceptibilité rend possible, dans le cas de Li2VO(Si,Ge)O4 qui est la première réalisation du modèle J_1 - J_2 sur le réseau carré, la mise en évidence de la frustration et l'évaluation de son importance dans ces deux composés.

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Tlemsani, Idris. "Magnetic coordination complexes for quantum information". Electronic Thesis or Diss., université Paris-Saclay, 2024. http://www.theses.fr/2024UPASF043.

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La quantité d'information générée chaque année ne cesse de croitre tout comme la complexité des problèmes à résoudre. Ces nouveaux défis ont conduit au développement de nouveaux paradigmes, tels que l'information quantique, qui utilise des ordinateurs quantiques basés sur des bits quantiques (qubits). Les molécules magnétiques sont des candidats intéressants pour coder des qubits de spin. Parmi les défis de la recherche sur les molécules paramagnétiques en tant que qubit, se trouve l'obtention de longs temps de relaxation (T₁ et T₂) ainsi que le couplage de qubit entre eux.Un qubit de spin est un système de deux niveaux quantiques qui peuvent être mis en superposition suffisamment longtemps pour être observé et manipulé. Ceci peut être réalisé avec des molécules ayant un électron célibataire (comme un radical organique) avec un spin ½ ou en concevant des molécules avec un spin entier (S = 1 pour les complexes Ni(II)) pour lever la dégénérescence en champ nul (ZFS). La transition entre ces niveaux, connue sous le nom de transition d'horloge (CT), est protégée des fluctuations magnétiques, ce qui allonge le temps de relaxation T₂. Durant cette thèse, nous avons étudié divers composés de nickel et essayé de prédire le signe de l'anisotropie axiale à partir de leur structure. Nous avons mesuré les spectres RPE de ces composés pour accéder aux paramètres ZFS et avons rationalisé les résultats par le calcul. La modulation de la sphère de coordination par des effets stériques et électroniques des complexes de Ni(II) a donné lieu à des composés avec des transitions d'horloge accessibles. L'étude RPE pulsée de ces complexes a mis en évidence différentes stratégies pour augmenter le T₁ et a démontré la robustesse d'un CT contre les fluctuations magnétiques. Nous nous sommes également orientés vers l'étude de complexes avec une valeur de spin S=1/2, qui possèdent des temps de relaxation relativement longs et ne dépendent pas du ZFS. Ceci garantit la possibilité d'obtenir un signal RPE permettant une étude détaillée des composés. Pour les complexes de Cu(II), les temps de relaxation relativement longs (T₂ = 1 µs et T₁ (7.5K) = 1.8 ms) trouvés dans l'unité monomérique restent inchangés dans le complexe binucléaire. Nous avons essayé de préparer plusieurs complexes binucléaires de Cu(II) avec différentes distances Cu-Cu. Nous avons également mesuré le temps de cohérence des spins nucléaires d'un proton et d'un azote couplés par une interaction superhyperfine au spin électronique du Cu(II) et avons trouvé une valeur T₂ de plus de 500 µs pour le proton. Nous avons ainsi montré la capacité d'une seule molécule magnétique à porter plusieurs ressources pour réaliser les portes quantiques nécessaires à l'informatique quantique
The exponential growth in information processing and the demand for solving new challenges have led to the development of new paradigms, such as quantum information, which uses quantum computers based on quantum bits (qubits). Magnetic molecules, are attractive candidates to encode spin qubits. Among the challenges in the molecular magnet as qubit research we found obtaining long phase memory relaxation times and coupling qubit among them. A spin qubit is a system of two non-degenerated quantum levels that can be put into superposition long enough to allow measurements to be made. This can be achieved with molecules having an unpaired electron (such as an organic radical) with a ½ spin or by designing molecules with an integer spin (S=1 for Ni(II) complexes) to lift degeneracy without a magnetic field (ZFS). The transition between these levels, known as the clock transition (CT), is protected from magnetic fluctuations, lengthening the T₂ relaxation time. In these projects we studied various nickel compounds and tried to predict the sign of the axial anisotropy from their structure. We measured the EPR spectra of these compounds to access the ZFS parameters and rationalised the results by calculation. The modulation of the coordination sphere by steric, electronic and packing effects of Ni(II) complexes has resulted in compounds with accessible clock transitions. The pulsed EPR study of these complexes has pointed out a strategy to increase the T₁ and demonstrated the robustness of a CT against. magnetic fluctuactions. We also switch our focus on the study of complexes with an S = 1/2 spin value, which have relatively long relaxation times and are not dependent on ZFS. This guarantees the possibility of obtaining an EPR signal so that a detailed study could be carried out. For Cu(II) complexes, the relatively long relaxation times (T₂ = 1µs and T₁ (7.5K) = 1.8 ms) found in the monomeric unit remain unchanged in the binuclear complex. We tried to prepare several binuclear Cu(II) complexes with different Cu-Cu distances. We also measured the coherence time of the nuclear spins of a proton and a nitrogen coupled via superhyperfine interaction to the Cu(II) electronic spin and found a T₂ value of more than 500 µs, demonstrating the ability of a single magnetic molecule to bear several ressources to perform quantum gates that are required for quantum computation

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Capponi, Sylvain. "Habilitation à Diriger des Recherches". Habilitation à diriger des recherches, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011628.

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La caractéristique commune des systèmes fortement corrélés est l'existence d'une compétition entre différentes phases de la matière à basse énergie. Nous proposons d'aborder cette problématique à l'aide d'une technique de renormalisation dans l'espace réel qui permet de construire un modèle effectif simplifié. En particulier, nous appliquons cette méthode afin de comprendre l'origine des modulations de charge observées dans les supraconducteurs à haute température critique.
Une autre partie de mon travail concerne les extensions possibles de la méthode de Monte-Carlo quantique pour des modèles fermioniques spécifiques qui ne présentent pas de problème de signe.

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Cahier, Benjamin. "Étude théorique de l'anisotropie magnétique dans des complexes de métaux de transition : application à des complexes mono- et binucléaires de Ni(II) et Co(II)". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLS070/document.

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Les molécules-aimants sont des complexes moléculaires contenant des ions des métaux de transition ou des lanthanides capables de présenter le phénomène de blocage de l’aimantation en dessous d’une température de blocage Tb. Ce blocage est dû à la présence d’une barrière d’énergie de réorientation de leur aimantation à cause de la présence d’une anisotropie magnétique uniaxiale qui conduit à la présence de deux états stables de l’aimantation.Ces deux états stables sont adressables avec un champ magnétique extérieur. Il est donc,théoriquement, envisageable d’utiliser ces molécules comme unités de base pour le stockage « classique » de l’information.Néanmoins, à cause de la nature quantique des molécules, une relaxation entre les deux états de l’aimantation a lieu à basse température par effet tunnel à travers la barrière d’énergie. Cet effet tunnel a plusieurs causes dont une correspondant à une légère déviation de l’anisotropie magnétique de la situation strictement axiale. Cet effet annule le caractère bistable (classique) des molécules les rendant inutilisables comme bits classiques pour le stockage de l’information. Mais, la présence de l’effet tunnel conduit à une situation particulière à basse température où deux niveaux sont présents séparés par une énergie liée au caractère non axiale (rhombique) de l’aimantation (cas où le spin est entier). Un système à deux niveaux est appelé bit quantique(qubit) et constitue l’unité de base pour la construction d’ordinateurs quantiques si plusieurs conditions sont réunies.Ainsi, pour concevoir des bits classiques ou quantiques, il est indispensable comprendre au niveau microscopique la nature de l’anisotropie magnétique et les facteurs qui l’influencent.Ce travail de thèse est consacré à l’étude théorique de la nature de l’anisotropie magnétique dans des complexes mononucléaires et binucléaires de Ni(II) (S = 1)et de Co(II) (S = 3/2). Des calculs de type ab initio, basés sur la théorie de la fonction d’onde,qui permettent d’extraire les paramètres de l’hamiltonien de spin de l’anisotropie magnétique ont été effectués. Des calculs sur des objets modèles et molécules réelles qui permettent de séparer l’effet des différents paramètres structuraux et électroniques des ligands sur la nature et l’amplitude de l’anisotropie magnétique ont aussi été réalisés.La comparaison entre les calculs sur des complexes modèles et sur des complexes réels permet de rationaliser les propriétés magnétiques des complexes réels et surtout de proposer des stratégies pour la synthèse de nouveaux complexes avec les propriétés souhaitées. L’étude de complexes binucléaires qui peuvent être considérés comme la première étape pour la conception de porte logique quantique a été réalisée. Les calculs sur les complexes binucléaires sont réalisés en fragmentant les molécules en deux espèces mononucléaires. Pour les complexes binucléaires de Ni(II) et Co(II), des calculs de type Density Functional Theory (DFT) pour évaluer l’amplitude et la nature de l’interaction d’échange ont été menés. Pour étudier l’influence d’une perturbation extérieure sur les propriétés magnétiques, l’influence d’un champ électrique placé parallèle et perpendiculaire à l’axe de facile aimantation d’un complexe de Ni(II) a été étudiée. Le champ électrique peut influencer les propriétés d’anisotropie de manière importante ouvrant la possibilité à la manipulation des molécules par cette perturbation
Single molecule magnets are molecular complexes containing transition metal or lanthanides ions which are able to block their magnetization below a certain blocking temperature Tb. This blocking is caused by an energy barrier separating the two orientations of magnetization leading to two stable magnetization states. These two states can be controlled by an external magnetic field.Therefore, it is theoretically possible to use these molecules as bits which are able to store“classical” information. However, due to the quantum nature of these molecules, the relaxation of magnetization can exist even at low temperatures. This phenomenon is called the quantum tunneling effect and prevents the bistable (classical) behavior of the magnetic properties, as well as their use as classical bits for data strorage.Yet, the quantum tunneling of the magnetization also leads to a particular situation at a low temperature where two levels are separated by an energy related to the non-axial character(rhombic) of the magnetization (when the spinis an integer). Such two-levels system could be used as a quantum bit (qbit) which is the basic unit for quantum information processing. Thus,the design of classical or quantum bits require a precise understanding of magnetic properties and their origin at a microscopic level.The Ph.D work was devoted to the theoretical study of the magnetic anisotropy in mononuclear and binuclear Ni(II) (S=1) and Co(II) (S=3/2) complexes. Ab initio calculations based on the wave function theory were carried out and the spin Hamiltonian parameters were extracted. Model complexes were used to investigate the structural and electronic parameters causing magnetic anisotropy.Calculations were, also, performed on complexes synthesized in the laboratory.Comparison between real and model complexes allowed rationalizing the magnetic properties and imagining new synthesis strategies leading to the desired magnetic properties. Binuclear complexes that can be considered as double qbits and used to build quantum logic gates were also investigated. The calculations were performed by fragmenting the binuclear complexes into two mononuclear units in order to study the local anisotropy of each metal ion.The exchange interaction was investigated using Density Functional theory (DFT). In order to study the influence of an external perturbation on magnetic properties, the magnetic properties of a mononuclear Co(II) complex under an external electric field applied parallel or perpendicular to the axis of easy magnetization were calculated. The application of an electric field can lead to important modifications of magnetic properties. Thereby, offering the possibility to the manipulation of these molecules by external electric fields

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Elias, Ricardo. "Solitons magnétiques et transitions topologiques". Thesis, Aix-Marseille, 2013. http://www.theses.fr/2013AIXM4712/document.

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Dans cette thèse nous étudions théoriquement et numériquement les solitons magnétiques et leurs transitions topologiques. Dans une première partie, nous trouvons une solution en 3 dimensions appelée Point de Bloch qui vient de la minimisation de l'énergie d'échange, de l'énergie de Landau et de l'énergie dipolaire. Les oscillations autour du point de Bloch sont trouvées et quantifiées pour étudier le rôle des fluctuations quantiques dans sa stabilité.Dans une deuxième partie, nous regardons l'évolution d'un système ferromagnétique avec des textures de topologie non-triviale, couplé à des électrons itinérants qui interagissent avec la texture au moyen de leurs spins. Ce système physique est modelé avec l'équation de Landau-Lifshitz-Gilbert couplée à l'équation de Schrödinger des électrons quantiques. Des transitions topologiques sont observées et mises dans un cadre général. De la grande quantité des transitions topologiques observées, nous distinguons les différents rôles que jouent les électrons selon le régime et l'ensemble de paramètres. Les ordres de grandeur temporels et spatiales des transitions topologiques montrent l'importance des effets quantiques ainsi que des effets de discrétisation du problème
In this thesis we study the magnetic solitons and its topological transitions, both theoretically and numerically. In the first part, we find a particular configuration of what is denominated the Bloch Point, a three-dimensional solution of the Free Energy minimization with exchange, Landau and dipolar terms. Oscillations around the Bloch point are found and quantized in order to understand the role of quantum fluctuations over its stability.In the second part, we look at the evolution of a system coupling ferromagnetic textures with nontrivial topology, with itinerant electrons. The interaction between the magnetic texture and the electrons is understood by means of spin-torque phenomena. This physical system is modeled with the equation Landau-Lifshitz-Gilbert equation coupled with Schrödinger equation for quantum electrons. Topological transitions are observed and understood in a general framework that unifies older works done in a more classical context. Among the large amount of topological transitions observed, we can distinguish the different roles played by electrons depending on parameters. The orders of magnitude of time and space in the topological transition events show the importance of quantum effects as well as the fundamental role of discretization

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Frachet, Mehdi. "Etudes ultrasonores de l'état normal des cuprates supraconducteurs à haute température critique". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019GREAY063.

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Dans les cuprates, des oxydes de cuivre, une supraconductivité non conventionnelle, confinée entre isolant de Mott et liquide de Fermi corrélé, apparaît par dopage chimique en porteurs de charges. Au-delà de la supraconductivité, le diagramme de phase renferme de nombreux ordres électroniques, notamment des ordres de charges et spins, qui interagissent entre eux mais également avec la supraconductivité. Une connaissance profonde de ce diagramme de phase est une étape nécessaire à la résolution de l'énigme de la supraconductivité des cuprates. Pour cela on propose ici une étude de la vitesse et de l'atténuation du son, une fois la supraconductivité affaiblie jusqu'à basse température par des champs magnétiques intenses.La première (et principale) partie de cette thèse s'intéresse au magnétisme de La2-xSrxCuO4(LSCO). Dans ce composé un verre antiferromagnétique est en forte compétition avec la supraconductivité. L'établissement de signatures ultrasonores associées à cet ordre a permis une étude en champs magnétiques pulsés, jusqu'à environ 90 T, qui indique qu'alors il persiste jusqu'à un dopage qui semble coïncider avec celui de la disparition du pseudogap, p*. L'existence de moments magnétiques quasi-statiques en champs magnétiques intenses suggère que les signatures de criticalités quantiques, mais également la chute du nombre de Hall, observées dans certains cuprates dans des conditions similaires, à p*, pourraient être liées au verre antiferromagnétique plutôt qu'au pseudogap lui-même.Dans une courte seconde partie, on s'intéresse aux deux ordres de charges, 2D et 3D, de YBa2Cu3O6+δ (Y-123) : une problématique distincte mais reliée à la précédente. Une étude systématique en dopage de la vitesse du son dans Y-123 restreint le domaine d'existence de l'ordre de charge 3D et indique que ce dernier est peu probablement à l'origine de la reconstruction de la surface de Fermi observée dans ce composé. La susceptibilité à une déformation élastique de la température critique supraconductrice, dTc/dεi, obtenue également par vitesse du son, interroge quant à elle sur la possibilité d'un scénario dans lequel sa dépendance en dopage - complexe et anisotrope - s'explique uniquement par une compétition entre supraconductivité et ordre(s) de charge(s)
In cuprates, copper oxides, an unconventionnal superconductivity appears by chemical doping between a Mott insulator and a correlated Fermi liquid. Beyond superconductivity, the phase diagram includes multiple broken symmetry phases, including spin and charge density waves. All these phases interact together and with superconductivity, in a complex way. A deeper knowledge of this phase diagram is without doubt a necessary step toward the resolution of the high-Tc enigma. In this aim, we propose in this experimental thesis to measure velocity and attenuation of sound in the low temperature normal state of cuprates, using high magnetic fields.The first (main) part of this thesis focus on the magnetism of La2-xSrxCuO4 (LSCO). In this compound, an antiferromagnetic glass competes with superconductivity. By applying high magnetic fields of the order of 90 T we show that, when superconductivity is weakened enough, the antiferromagnetic glass disappears together with the pseudogap. The persistence of this order up to p*, and the associated ordered magnetic moment, could explain recent observations at p* without necessarily implying that the pseudogap is an ordered phase. Among them are the fall of the Hall number and quantum criticality signatures observed in different cuprates.The shorter second part deals with a related topic: the two distinct charge density waves (CDW, 2D and 3D) of YBa2Cu3O6+_ (Y-123). By performing sound velocity measurements in high magnetic fields we constrain the doping range of the 3D CDW and show that the latter is unlikely at the origin of the Fermi surface reconstruction. Sound velocity measurements also allow the determination of dTc/dεi, the Tc's susceptibility to a given elastic deformation. The complex and anisotropic doping dependence of dTc/dεi cannot be easily reconcile alone with a scenario of competition between CDW(s) and superconductivity

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Blinder, Rémi. "Étude par Résonance Magnétique Nucléaire de nouveaux états quantiques induits sous champ magnétique : condensation de Bose-Einstein dans le composé DTN". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015GREAY030/document.

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Nous présentons l'étude par Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) du composé NiCl2-4SC(NH2)2, dit DTN, constitué de chaînes de spins 1 faiblement couplées suivant les directions transverses aux chaînes. A basse température et dans un champ magnétique compris entre les deux valeurs critiques Hc1 et Hc2, ce système s'ordonne dans un état de type Condensat de Bose-Einstein (CBE). Dans cette phase, nous décrivons d'une part la détermination expérimentale du paramètre d'ordre (aimantation transverse), dont l'amplitude est bien décrite par la théorie mais dont la phase (orientation) semble fixée par un terme d'anisotropie. D'autre part nous avons étudié les fluctuations des spins électroniques à basse énergie, par la mesure du taux de relaxation RMN 1/T1, et montré que celui-ci obéit à la loi de puissance 1/T1 propto T^5. Ce comportement peut être associé au processus de 2ème ordre lié à des excitations ayant une dispersion linéaire, tels que les quasiparticules de Bogoliubov, mais sa nature n'est pas encore bien comprise. En dehors de la phase CBE, nous décrivons l'étude des fluctuations de spin dans le régime critique quantique (H ~ Hc2), dans lequel nous établissons une loi d'échelle sur 1/T1, identique à celle que l'on a observé dans un autre composé de description équivalente (échelle de spins BPCB), prouvant ainsi l'universalité de ce régime [S. Mukhopadhyay et al., Phys. Rev. Lett. 109, 177206 (2012)]. Nous avons aussi étudié les effets du désordre induit par la substitution Br-Cl dans le composé Ni(Cl1−xBrx)2-4SC(NH2)2, pour lequel des mesures par des techniques macroscopiques ont suggéré l'existence d'une phase "verre de Bose" [R. Yu et al., Nature 489, 379 (2012)]. Cette phase est caractérisée, pour différentes concentrations du dopage x = 4%, 9%, 13%, par un pic de relaxation RMN 1/T1 au champ Hp = 13.5 T, marquant un regain des fluctuations longitudinales et présentant une forte distribution des valeurs de 1/T1 - probablement due à l'aspect vitreux du système. L'indépendance du Hp en fonction de x démontre que la physique y est dominée par les effets locaux liés aux dopants
We present a Nuclear Magnetic Resonance (NMR) study of the NiCl2-4SC(NH2)2 compound, called DTN, consisting of spin-1 chains that are weakly coupled along the transverse directions. At low temperatures and for magnetic field values between the two critical fields Hc1 and Hc2, this system enters an ordered phase of the Bose-Einstein Condensate (BEC) type. Within this phase, we first describe the experimental determination of the order parameter (transverse magnetization), the amplitude of which is found to be well described by theory while its phase (orientation) seems to be fixed by an anisotropy term. Second, by NMR relaxation rate 1/T1 we have studied the low-energy fluctuations of the electronic spins and found that they obey the power law 1/T1 ~ T 5. Such a behaviour points to a 2nd order process involving linearly dispersing excitations, such as Bogoliubov quasiparticles, but its nature is not yet well understood. Outside the BEC phase, we report a study of the spin fluctuations in the quantum critical regime (H ~ Hc2), demonstrating a scaling law on 1/T1 similar to the one that has already been observed in another equivalent compound, BPCB spin-ladder, thus proving the universality of this regime [S. Mukhopadhyay et al., Phys. Rev. Lett. 109, 177206 (2012)]. We have also studied the effect of disorder induced by the Br-Cl substitution in the compound Ni(Cl1-xBrx)2-4SC(NH2)2 (doped DTN), for which measurements using macroscopic techniques have suggested the existence of a "Bose glass" phase [R. Yu et al., Nature 489, 379 (2012)]. This phase is characterized, for all studied doping concentrations x = 4%, 9%, 13%, by a peak in the NMR relaxation rate 1/T1 at the field value Hp ~ 13.5 T, evidencing an upsurge of the longitudinal spin fluctuations, and presenting strong inhomogeneity of the 1/T1 values – probably reflecting the glassy character of the system. The observed doping-independence of Hp demonstrates that the corresponding physics is dominated by local effects due to the dopants

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Dupont, Maxime. "Dynamics and disorder in quantum antiferromagnets". Thesis, Toulouse 3, 2018. http://www.theses.fr/2018TOU30092/document.

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La physique de la matière condensée, et notamment les systèmes fortement corrélés, amènent à des problèmes parmi les plus stimulants et difficiles de la physique moderne. Dans ces systèmes, les interactions à plusieurs corps et les corrélations entre les particules quantiques ne peuvent être négligées, sinon, les modèles échoueraient simplement à capturer les mécanismes physiques en jeu et les phénomènes qui en découlent. En particulier, le travail présenté dans ce manuscrit traite du magnétisme quantique et aborde plusieurs questions distinctes à l'aide d'approches computationnelles et méthodes numériques à l'état de l'art. Les effets conjoints du désordre (i.e. impuretés) et des interactions sont étudiés concernant un matériau magnétique spécifique : plutôt qu'une phase de la matière dite localisée, attendue à fort champ magnétique, une phase ordonnée induite par le désordre lui-même est mise en lumière, avec une réapparition inattendue de la cohérence quantique dans ledit composé. Par ailleurs, la réponse dynamique d'aimants quantiques à une perturbation externe, comme celle mesurée dans des expériences de résonance magnétique nucléaire ou de diffusion inélastique de neutrons est étudiée
Condensed matter physics, and especially strongly correlated systems provide some of the most challenging problems of modern physics. In these systems, the many-body interactions and correlations between quantum particles cannot be neglected; otherwise, the models would simply fail to capture the relevant physics at play and phenomena ensuing. In particular, the work presented in this manuscript deals with quantum magnetism and addresses several distinct questions through computational approaches and state-of-the-art numerical methods. The interplay between disorder (i.e. impurities) and interactions is studied regarding a specific magnetic compound, where instead of the expected many-body localized phase at high magnetic fields, a novel disorder-induced ordered state of matter is found, with a resurgence of quantum coherence. Furthermore, the dynamical response of quantum magnets to an external perturbation, such as it is accessed and measured in nuclear magnetic resonance and inelastic neutron scattering experiments is investigated

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Landron, Sylvain. "Etude ab initio de la structure électronique des oxydes de cobalt NaxCoO2". Toulouse 3, 2008. http://thesesups.ups-tlse.fr/273/.

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Les oxydes de cobalt NaxCoO2 sont des composés qui présentent un grand nombre de propriétés électroniques intéressantes. On s'est particulièrement intéressé à deux composés de la famille que sont le composés Na0. 3CoO2-1. 3H2O, présentant une phase supra-conductrice, et le système x=0. 5 pour lequel il se produit une transition métal isolant 52 K et qui possède un riche diagramme de phase en fonction de la température et du champ magnétique. A l'aide de calculs ab initio de spectroscopie moléculaire sur des fragments immergés dans un environnement adéquat, nous avons déterminé des modèles simples et valu les interactions effectives pour ces deux composés ``phares''. Nous avons aussi conduit une analyse du champ cristallin sous l'action de la distorsion trigonale présente dans ces composés. Celle-ci conduit aux raisons pour lesquelles certains résultats comme la théorie de champ de ligands et certains calculs DFT ne donnent pas un ordre orbitalaire conforme aux données expérimentales
(The NaxCoO2 Cobalt oxides are compounds with many interesting properties. In this work we were particularly interested in two compounds of the family: firstly, the Na0. 3CoO2-1. 3H2O which presents a superconducting phase, secondly the x=0. 5 system which presents an insulator to metal phase transition at 52 K and a rich phase diagram as a function of temperature and magnetic field. Using ab initio calculations molecular spectroscopy methods applied on fragments embedded in an appropriate bath, we presented the determination of simple models as well as the evaluation of the effective interactions for these two interesting compounds. We also studied the cobalt 3d-shell splitting under the trigonal distortion observed in these compounds. This analysis led to reasons for which some results, like the ones issued of ligands field theory and some issued of density functional calculations, yield an orbital splitting in disagreement with experimental results

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Frapolli, Camille. "Thermodynamics and magnetism of antiferromagnetic spinor Bose-Einstein condensates". Thesis, Paris Sciences et Lettres (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017PSLEE006/document.

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Dans ce manuscrit, nous présentons une étude expérimentale d'un gaz de Bose de spin 1 avec des interactions antiferromagnétiques avec des atomes de sodium ultra-froids dans l'état hyperfin F=1. Les trois composantes Zeeman sont piégées simultanément dans des pièges dipolaires optiques. Nous obtenons un condensat de Bose-Einstein spineur par refroidissement évaporatif et nous étudions ses propriétés magnétiques. Il y a deux types d’interactions dans le système: des interactions de contact qui ne changent pas les populations des composantes Zeeman et des interactions d'échange de spin qui les modifient. Une compétition entre l'énergie Zeeman et l'énergie d'échange impose l'ordre magnétique dans le système.Nous étudions dans un premier temps les phases magnétiques de condensats de Bose-Einstein spineurs a température quasi nulle. L'état fondamental comporte deux phases qui sont observées en variant le champ magnétique (donc l'énergie Zeeman quadratique) et la magnétisation de l'échantillon. Dans la phase antiferromagnétique, le spin de l'échantillon est simplement selon l'axe du champ magnétique. Dans la phase polaire, une composante transverse apparait pour minimiser l'énergie Zeeman. Pour une magnétisation nulle, le condensat spineur forme un nématique de spin. Cet état, nommé par analogie avec la phase nématique dans les cristaux liquides, est caractérisée par des fluctuations de spin orthogonales à un axe particulier, mais sans préférer une des deux direction sur cet axe. Dans chacune des deux phases, l'ordre nématique se manifeste par un minimisation de la longueur du spin transverse en imposant une valeur particulière ($pi$) de la phase relative des composantes Zeeman ${theta = phi_{+1} + phi_{-1} - 2 phi_{0}}$. Nous mesurons la longueur du spin transverse en analysant le bruit de spin après une rotation.Dans un second temps, nous étudions la thermodynamique d'un gaz de Bose de spin 1 près de la température critique pour la condensation de Bose-Einstein. Nous mesurons plusieurs scénarios de condensation séquentiels en fonction de la magnétisation et du champ magnétique. La température critique mesurée révèle que les interactions ont un effet important quand la condensation d'une composante se fait en présence d'un condensat dans une autre composante. Nous utilisons une théorie d'Hartree-Fock simplifiée, en négligeant les interactions d’échange de spin. Nous constatons que les résultats expérimentaux sont en bon accord. Cependant, pour de bas champs magnétiques, le diagramme de phase thermodynamique est largement modifié par les interactions d'échange de spin, ce qui pose de nouvelles questions sur leur rôle a température finie
In this manuscript, we present an experimental study of a Spin 1 Bose gas with antiferromagnetic interactions with ultracold sodium atoms in the F=1 manifold. The three Zeeman components are trapped simultaneously in optical dipole traps. By performing evaporative cooling, we obtain quasi-pure spinor Bose-Einstein condensates of which we study the magnetic properties. There are two types of interactions between the constituents of the system: Contact interactions that do not change the Zeeman populations and spin-exchange contact interactions that do. A competition between Zeeman energy and the spin-exchange energy sets the magnetic ordering in the system.We first study the magnetic phases of spinor Bose-Einstein condensates near zero temperature. The ground state present two phases that are observed by varying the magnetic field (hence the quadratic Zeeman energy) and the magnetization of the sample. In the antiferromagnetic phase, the spin of the sample is purely along the direction of the magnetic field. In the broken-axisymmetry phase, a transverse component appears in order to minimize the Zeeman energy. For zero magnetization, the spinor condensate forms a spin nematic. This state, named in analogy with the liquid crystal nematic phase, is characterized by spin fluctuations orthogonal to a particular axis, with no preferred direction along that axis. In both phases, spin nematic order manifests as a minimization of the transverse spin length that is realized by enforcing a particular value ($pi$) of the relative phase of the Zeeman components $theta = phi_{+1} + phi_{-1} - 2 phi_0$. We measure the transverse spin length by analyzing spin noise after a spin rotation.Second, we study the thermodynamics of an antiferromagnetic spin 1 Bose gas next to the critical temperature for Bose-Einstein condensation. We measure several sequential condensation scenarii depending on the magnetization and the magnetic field. The measured critical temperatures reveal a large effect of interactions when one of the Zeeman component condenses in presence of a condensate in another component. We use a simplified Hartree-Fock theory, neglecting the spin exchange interactions and note a good agreement with our data. However, for low magnetic fields, the thermodynamic phase diagram is strongly modified which raises new open questions about the role of spin exchange interactions at finite temperatures

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Barhoumi, Rabei. "Positioning and addressing single molecule magnets with an STM tip". Thesis, Strasbourg, 2019. https://publication-theses.unistra.fr/restreint/theses_doctorat/2019/BARHOUMI_Rabei_2019_ED182.pdf.

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Les aimants moléculaires de type TbPc2 avec leur anisotropie magnétique élevée associée à des temps de relaxation longs de l’aimantation sont de bons candidats pour le codage et l’enregistrement de l’information. Leur robustesse et leur propension à s’arranger en réseaux se prêtent bien à une étude de leur structure électronique et magnétique par STM/STS à très basse température (4.5 K). Dans ce travail de thèse, il a été possible de mettre en évidence un écrantage Kondo des électrons π et 4f de la molécule de TbPc2 par les électrons du substrat métallique. Les propriétés magnétiques de la molécule dépendent de leur degré d’interaction avec le substrat et des interactions latérales avec les autres molécules. Ainsi le radical π de la molécule est préservé sur Au(111) mais disparait sur Ag(111) sous l’effet d’un transfert de charge entre le substrat et la monocouche moléculaire. Enfin, lorsque la molécule est en interaction forte avec le substrat de Cu(111), un accès direct aux états 4f de l’ion central de Tb est observé par STM comme le montre la détection d’un effet Kondo sur l’ion central de Tb
With their large magnetic anisotropy associated with long relaxation times of the magnetization, TbPc2 molecular magnets are good candidates for encoding and recording data. Their robustness and their propensity to arrange into networks lend themselves well to a study of their electronic and magnetic structure by STM/STS at very low temperature (4.5 K). In this thesis work, it was possible to highlight a Kondo screening of the π and 4f electrons of the TbPc2 molecule by the electrons of the metal substrate. The magnetic properties of the molecule depend on their degree of interaction with the substrate and lateral interactions with other molecules. Thus, the π radical of the molecule is preserved on Au (111) but disappears on Ag (111) under the effect of a charge transfer between the substrate and the molecular monolayer. Finally, when the molecule is in strong interaction with the Cu(111) substrate, a direct access to the 4f states of the central Tb ion by STM is possible as shown by the detection of a Kondo effect on the central Tb ion

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Doublet, Marie-Liesse. "Grandeurs Locales et Liaisons Chimiques :Des Outils d'Analyses pour l'Etude des Propriétés Macroscopiques des Solides Périodiques". Habilitation à diriger des recherches, Université Montpellier II - Sciences et Techniques du Languedoc, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00185445.

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Les propriétés physiques et/ou chimiques des systèmes infinis relèvent bien souvent d'une physique de basse énergie, c'est-à-dire qu'elles n'impliquent qu'un nombre restreint d'électrons et de niveaux électroniques actifs. Qu'ils soient moléculaires, ioniques ou covalents, organiques ou inorganiques, les matériaux périodiques possèdent des propriétés remarquables directement corrélées à leur structure cristalline. Grâce aux nombreux développements informatiques et théoriques des vingt dernières années, il est désormais possible d'accéder à un grand nombre de grandeurs thermodynamiques et/ou cinétiques permettant de modéliser les comportements macroscopiques de ces systèmes, mais aussi de prédire leurs structures cristallines lorsque les méthodes expérimentales de caractérisation échouent. Les méthodes de chimie quantique mono-électroniques du type "liaisons fortes" ou Hartree-Fock ont largement prouvé leur efficacité lorsqu'il s'agit d'établir des corrélations entre les structures cristallines et les structures électroniques des matériaux périodiques. Cependant, elles sont inadaptées lorsqu'il s'agit de décrire des propriétés physiques gouvernées par des phénomènes de corrélation électronique. La prise en compte effective de certains de ces effets de corrélation a permis à la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) de trouver une place prépondérante aujourd'hui dans la communauté scientifique, offrant une alternative intéressante en termes de coûts de calculs, aux méthodes Hartree-Fock multi-configurationnelles (post-HF). Cependant, son caractère mono-déterminantal fait toujours obstacle à une bonne description des phénomènes physiques tels que les ordres magnétiques ou les ondes de densités de spin, par exemple. Dans ce dernier cas, il est indispensable de faire appel aux Hamiltoniens effectifs pour reproduire ces propriétés.

Qu'il s'agisse des propriétés physiques comme le transport électronique et le magnétisme, ou des propriétés chimiques comme la réactivité chimique et l'oxydo-réduction, une approche locale visant à modéliser les interactions microscopiques au sein des différents systèmes doit permettre, dans le principe, de reproduire convenablement leurs propriétés macroscopiques (de basse énergie). Pour être efficace, cette approche nécessite une définition correcte de l'entité électronique active mais aussi des grandeurs physiques locales qui la caractérisent, incluant les effets de l'environnement. Établir une corrélation directe entre la nature de la liaison chimique (microscopique) et les propriétés physico-chimiques (macroscopiques) des matériaux est donc l'objectif dans lequel j'ai inscrit mes travaux de recherches depuis ma soutenance de Thèse en septembre 1994 et mon stage postdoctoral à l'Université libre d'Amsterdam. Mon travail explore à la fois des aspects méthodologiques et des applications, et vise à une meilleure description et une meilleure compréhension des phénomènes électroniques gouvernant l'arrangement structural des matériaux et les propriétés physico-chimiques qui en découlent. Une grande variété de propriétés a donc été abordée (transport, magnétisme, réactivité chimique et réactions électrochimiques), avec laquelle une grande variété de systèmes cristallins (moléculaires, covalents, organiques, inorganiques). A l'interface entre la physique et la chimie, ces études ont nécessité l'utilisation de formalismes théoriques différents mais également un investissement important dans le monde expérimental pour une bonne lecture des caractérisations physico-chimiques et des objectifs industriels.

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Poilblanc, Didier. "Théorie des phases onde de densité de spin induites par le champ magnétique dans des conducteurs très anisotropes". Paris 11, 1988. http://www.theses.fr/1988PA112017.

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Le gaz électronique quasi-bidimensionnel très anisotrope, avec surface de Fermi ouverte est instable sous l'effet d'un champ magnétique uniforme appliqué dans la direction de plus faible conductivité, avec apparition d'une phase Onde de Densité de Spin ou de Charge. Le champ magnétique en quantifiant les orbites électroniques affecte fortement la structure du spectre de quasiparticules. Ce dernier est constitué de bandes de Landau séparées par des gaps qui sont régulièrement espacés en vecteur d'onde de 1/2x0, où x0 est la longueur magnétique, et qui oscillent avec le champ magnétique. La thermodynamique et les propriétés de l'état fondamental sont fortement modifiées par cette série de gaps : nous avons élaboré une description analytique de la phase ordonnée (dans l'approximation champ moyen), valable pour tout champ et toute température, nous permettant de décrire l'effet de cette série de gaps sur l'énergie libre, la chaleur spécifique ou l'aimantatin. Comme le spectre d'énergie, les fonctions de corrélation de spin ou de charge possèdent une structure fine à des vecteurs d'onde de l'ordre du vecteur d'onde magnétique 1/x0. Nous avons montré que les spectres d'onde de spin et de fluctuation de la phase (du paramètre d'ordre) possédaient, en plus du mode de Goldstone, une série de modes de type raton. Ceux-ci sont des minima locaux dans la relation de dispersion de l'énergie à des valeurs quantifiées n/ x0 (n entier) de l'impulsion (parallèle). Ces modes se situent, à toute température, dans le gap de quasiparticule au niveau de Fermi ; leurs positions relatives par rapport à ce même gap évoluent vers les basses énergies quand la température diminue. Chaque "magnétoroton" peut être considéré comme le précurseur des phases adjacentes qui sont stabilisées par une variation de champ magnétique. La quantification de l'effet Hall (EHQ)est un autre effet orbital directement relié à la structure du spectre de quasiparticule. Nous avons montré, de façon générale, que les phases ordonnées induites par le champ constituaient un nouveau mécanisme pour l'EHQ. La pertinence du modèle pour les sels de Bechgaard est discutée également.

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Corre, Vincent. "Magnetism in spin-1 Bose-Einstein condensates with antiferromagnetic interactions". Thesis, Paris, Ecole normale supérieure, 2014. http://www.theses.fr/2014ENSU0020/document.

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Dans cette thèse nous étudions expérimentalement les propriétés magnétiques de condensats de sodium de spin 1 à l'équilibre. Dans ce système les atomes peuvent occuper chacun des trois états Zeeman caractérisés par la projection de leur spin sur l'axe de quantification m=+1,0,-1. Nous mesurons l'état de spin à N particules du système en fonction du champ magnétique appliqué et et de la magnétisation (différence entre les populations des états m=+1 et m=-1) du nuage atomique. Nos mesures sont en très bon accord avec la prédiction de la théorie de champ moyen, et nous identifions deux phases magnétiques résultant de la compétition entre les interactions de spin antiferromagnétiques et l'effet du champ magnétique. Nous décrivons ces deux phases en terme d'un ordre nématique de spin caractérisant la symétrie de l'état de spin à N particules. Dans une seconde partie nous nous concentrons sur les propriétés du condensat à très faible magnétisation et soumis à un faible champ magnétique. Dans ces conditions, la symétrie du système se manifeste à travers de très grandes fluctuations de spin. Ce phénomène n'est pas explicable par une théorie de champs moyen naïve, et nous développons une approche statistique plus élaborée pour décrire l'état de spin du condensat. Nous mesurons les fluctuations de spin et nous sommes capables de déduire de leur analyse la température caractérisant le degré de liberté de spin du condensat. Nous trouvons que cette température diffère de celle décrivant les atomes thermiques entourant le condensat. Nous interprétons cette différence comme une conséquence du faible couplage entre ces deux systèmes
In this thesis we study experimentally the magnetic properties of spin-1 Bose-Einstein condensate of Sodium at equilibrium. In this system the atoms can occupy any of the three Zeeman states characterized by their spin projection on the quantization axis m=+1,0,-1. We measure the many-body spin state of the system as a function of the applied magnetic field and of the magnetization (difference between the populations of the spin states m=+1 and m=-1) of the atomic sample. We find that our measurements reproduce very well the mean-field prediction, and we identify two magnetic phases expressing the competition between the antiferromagnetic inter-particle interactions and the effect of the magnetic field. We describe these phases in terms of a spin nematic order characterizing the symmetry of the many-body spin state. In a second part we focus on the properties of condensates of very low magnetization under a weak magnetic field. In these conditions, the symmetry of the system manifests itself in huge spin fluctuations. This phenomenon is not explainable by a naive mean-field theory and we develop a more elaborate statistical approach to describe the spin state of the condensate. We measure the spin fluctuations and are able from their analysis to infer the temperature characterizing the spin degree of freedom of the condensate. We find that this temperature differs from the temperature of the thermal fraction surrounding the condensate. We interpret this difference as a consequence of the weak coupling between these two systems

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Camara, Ibrahima Sock. "Étude, par Résonance de Spin Électronique, de la dynamique des spins dans les composés à base de dimères de spins 1/2, CsV2O5, VO(HPO4)*0.5H2O et KZn(H2O)(VO)2(PO4)2(H2PO4)". Phd thesis, Aix-Marseille Université, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00747670.

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Durant ces dernières décennies, les composés de basse dimensionnalité à gap de spin ont été largement étudiés grâce notamment à l'aide qu'ils peuvent apporter dans la compréhension de la frontière entre le comportement purement quantique d'un spin isolé et le comportement classique d'un ensemble de spins. Parmi ces composés à gap de spin nous pouvons citer les chaînes alternées de spins 1/2, les composés présentant une transition spin-Peierls ou les systèmes comportant un nombre pair de spins avec un couplage d'échange antiferromagnétique (AF) entre eux. Parmi les méthodes d'étude expérimentale de ces systèmes, la Résonance de Spin Electronique (RSE) fait partie des plus puissantes parce qu'elle est très sensible aux interactions anisotropes dans ces composés. Malgré les multiples données RSE obtenues sur ces composés, l'interprétation du profil de variation thermique de la largeur de raie RSE et du facteur g reste quand même problématique à cause de l'absence de théories efficaces. Parmi les théories disponibles, la plus utilisée est celle de Kubo et Tomita qui prédit un rétrécissement par échange de la largeur de raie à température infinie. Plus récemment, Oshikawa et Affleck ont trouvé des formules de la variation thermique de la largeur de raie et du facteur g pour une chaîne homogène de spins 1/2. Une autre méthode pour interpréter les données RSE est de calculer numériquement les paramètres d'absorption du modèle qui décrit le mieux le composé étudié. Ce mémoire rapporte mes travaux de thèse dont le sujet est l'étude, par RSE, de la dynamique des spins dans les composés à base de dimères de spins 1/2, CsV2O5, VO(HPO4)*0.5H2O et KZn(H2O)(VO)2(PO4)2(H2PO4). En étudiant les courbes de résonance RSE en fonction de la température et de l'angle nous avons trouvé que ces composés, dont la susceptibilité magnétique peut être aussi bien décrite par celle d'un ensemble de dimères isolés de spins 1/2 que par celle d'une chaîne AF alternée de spins 1/2, présentent deux régimes de comportement de la largeur de raie en fonction de la température : A haute température les raies de résonance RSE sont rétrécies à cause de l'échange suivant les prédictions de Kubo et Tomita alors qu'à basse température les courbes de résonance RSE s'élargissent et changent de forme (apparition de deux raies de résonance dues à la structure fine). Avec une méthode numérique de calcul des paramètres d'absorption RSE nous montrons que ce profil de la largeur de raie correspond plus à celui présenté par une chaîne AF alternée de spins 1/2.

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Teses / dissertações sobre o tema "Magnétismes quantiques"

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