Literatura científica selecionada sobre o tema "Dépôts de déchets radioactifs – Restauration"

Le sujet de cette thèse concerne les alliages de zirconium qui sont utilisés pour fabriquer la gaine du crayon combustible et les assemblages combustibles des réacteurs nucléaires à eau pressurisée. Ce type d'alliage est choisi dans le domaine du nucléaire pour sa faible section efficace de capture des neutrons thermiques. Cependant sous irradiation aux neutrons, il est observé des changements de forme et de volume, une augmentation de la dureté et une réduction importante de la ductilité du matériau, ce qui signifie une augmentation de sa fragilisation. Ce travail s’intéresse plus particulièrement à la croissance induite sous irradiation de la gaine qui résulte d’un allongement dans le plan basal et une contraction le long de l’axe c ⃗ de la maille hexagonale de la phase alpha du zirconium. Afin de mieux comprendre ces phénomènes, une approche multi-échelle a été utilisée pour modéliser l’évolution de la microstructure des alliages de zirconium (i) au cours de l’irradiation, (ii) pendant la phase transitoire d’un accident de perte de réfrigérant primaire (APRP) et (iii) au cours de la restauration en aval du cycle. Dans un premier temps, des calculs à l’échelle atomique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et sur des potentiels empiriques sont réalisés pour déterminer les propriétés et les caractéristiques des amas de défauts ponctuels (amas d’auto-interstitiels, amas de lacunes et boucles de dislocation).Afin de mieux caractériser au mieux les amas d’auto-interstitiels de petitetaille, les énergies de migration et les coefficients de diffusion du di et du tri-auto-interstitiels sontcalculés en dynamique moléculaire en utilisant la DFT. Une partie des résultats obtenus par lescalculs atomiques sont utilisés comme données d’entrée dans un code de type Monte Carlocinétique d’objet (OKMC) qui permet la simulation de l’évolution de la microstructure duzirconium en conditions (i) à (iii)
The subject of this thesis concerns zirconium alloys which are used to manufacture the fuel rod cladding and fuel assemblies of pressurized water nuclear reactors. This type of alloy is chosen in the nuclear field for its low thermal neutron capture cross section. However, under neutron irradiation, changes in shape and volume, an increase in hardness and a significant reduction in the ductility of the material are observed, which means an increase in its embrittlement. This work focuses on the irradiation-induced growth of the cladding that results from an elongation in the basal plane and a contraction along the c ⃗ axis of the hexagonal lattice of the alpha phase of zirconium. This phenomenon amplifies beyond a threshold dose that coincides with the nucleation of dislocation loops and the formation of loop alignments as layers parallel to the basal plane. Nevertheless, the mechanisms of nucleation of defect clusters such as dislocation loops are still to be clarified. In order to have a better understanding of these phenomena, a multi-scale approach was used to model the evolution of the microstructure of zirconium alloys (i) during irradiation, (ii) during the transient phase of a loss-of-coolant accident (LOCA) and (iii) during the downstream restoration of the cycle. First, atomic scale calculations based on density functional theory (DFT) and empirical potentials are performed to determine the properties and characteristics of point defect clusters (self-interstitial clusters, vacancy clusters and dislocation loops).In order to have a better characterization of self-interstitial, the migrationenergies and diffusion coefficients of di- and tri-self-interstitials are calculated in moleculardynamics using DFT. Some of the results obtained by atomistic calculations are used as inputdata for an object kinetic Monte Carlo (OKMC) code, which simulates the evolution of themicrostructure of zirconium under conditions (i) to (iii)

On définit les critères de choix des matériaux argileux français susceptibles d'être utilisés dans la fabrication de barrières ouvragées de voisinage pour le stockage souterrain de déchets radioactifs ; pour cela, on entreprend des études minéralogiques et chimiques complétées par des mesures de surface spécifique, d'aptitude à la compaction, des domaines de consistance et de conductivité thermique de différents argiles. Au vu de ces critères, on recherche les gisements français les plus adaptés. On étudie la stabilité à long terme des barrières de façon expérimentale : analyse d'échantillons issus d'une simulation de stockage, altération hydrothermale en autoclave

La complexité des interactions hydromécaniques, détaillée et commentée, est illustrée à travers deux problématiques très actuelles: Le creusement d'une galerie dans un massif destiné au stockage de déchets radioactifs L'impact des variations de contraintes sur des écoulements fortement chenalisés à Stripa (Suède) est analysé grâce à un nouveau logiciel hydromécanique. Ses limitations (influence de la pression hydraulique sur les contraintes négligée, maillage insuffisamment précis, problèmes numériques) ont empêché une étude détaillée du phénomène. De plus, une comparaison avec les résultats expérimentaux et avec des études purement hydrauliques montre que d'autres couplages doivent être considérés (dégazage de l'eau souterraine. . . ). Le logiciel, encore expérimental, mérite d'être amélioré. La remontée des eaux dans les mines suite à leur abandon Nous avons analysé la stabilité à long terme des différents types d'excavations souterraines, que dégradent la hausse de la pression hydraulique, le gonflement des terrains argileux et la réduction des propriétés mécaniques des roches suite à leur resaturation et au fluage. Les éventuelles faibles reprises d'affaissement à l'aplomb d'exploitations totales sont sans danger. Dans les tailles pentées remblayées, un débourrage des remblais serait exceptionnel, et avec des conséquences en surface quasi-nulles. A l'inverse, les piliers et le toit peuvent céder dans les exploitations partielles et les galeries à faible profondeur. Après les formulations classiques de calcul, nous montrons l'apport de la modélisation. Dans le bassin ferrifère lorrain, siège d'affaissements durant la remontée des eaux, nous avons étudié une mine par chambres et piliers, afin de prévoir l'extension des zones en rupture selon plusieurs modalités de géométrie. Si la stabilité est ici confirmée, une caractérisation plus précise du comportement hydromécanique à long terme des terrains est à prévoir dans des configurations minières plus critiques.

L'étude porte sur la faisabilité d'un coulis de ciment saumuré et microsilicé adapté aux formations salifères en vue de son utilisation dans les cimentations des tubages pétroliers placés dans des formations de sel gemme, afin d'isoler les couches aquifères des formations salifères. Ce matériau peut être aussi utilisable pour fermer les cavités de stockage de déchets dangereux (chimiques et radioactifs) creusées dans un massif de sel gemme. Il fait partie d'un dispositif de protection visant à garantir la sécurité des personnes et de l'environnement à très long terme: sa fonction est d'éviter tout échange avec le milieu extérieur environnant. En conséquence, la démarche suivie a consisté à choisir le liant hydraulique le plus adéquat pour les formations salifères (recherches expérimentales sur les poudres, pâte fraîche de ciment et éprouvettes de ciment durci de différents liants hydrauliques: liant de base et liants à constituants secondaires). Nous avons montré par la suite la faisabilité de coulis hydrauliques, gachés à la saumure saturée et nous avons analysé l'influence de la saumure saturée sur les caractéristiques physico-chimiques et mécaniques des coulis de ciment étudiés. L'analyse des caractéristiques mécaniques intrinsèques des coulis de ciment saumures auxquels sont incorporés des éléments ultra fins (concentrations variables), super plastifiant et agent anti mousse ont montré la possibilité d'obtenir des coulis de ciment saumurés et microsilicés stables, de fluidité meilleure et de caractéristiques mécaniques convenables. Une étude sur le comportement rhéologique de ces coulis de ciment saumurés et microsilicés à des concentrations variables a également été réalisée à l'aide d'un viscosimètre adapté aux essais sur les coulis de ciment. Les résultats de cette étude rhéologique ont montré la variation du comportement à l'écoulement en fonction de la concentration en fumée de silice et en fonction du mode de mise en place du matériau (injection ou pervibration). La comparaison avec les modèles rhéologiques classiques ont montré, que d'une façon générale, les coulis de ciment saumurés et microsilicés, vibres avant le cisaillement, avaient un comportement rhéologique de type Herschel-Belkley. Par ailleurs, l'influence de la température sur le comportement rhéologique de ces matériaux spécifiques a été étudiée afin d'accéder aux propriétés du fluide dans des conditions proches de celle du terrain (prise en compte du gradient géothermique du terrain). Ceci nous a permis, de proposer un coulis de ciment saumuré et microsilicé stable et à concentration optimum en fumée de silice. Pour terminer cette étude, nous avons tenté d'estimer la durabilité de ces matériaux placés en milieu chimiquement agressif. A cet effet, on s'est appuyé sur les résultats de laboratoire qui ont permis d'apporter des éléments de réponse aux problèmes

Les déchets radioactifs sont apparus concomitamment à la découverte de la radioactivité artificielle et ont vu leur production s’accroitre significativement avec le développement de l’industrie nucléaire civile dans les années 1960. Toutefois, ce n’est que très récemment que le droit s’est saisi de l’épineuse question de leur gestion au travers de textes qui y sont consacrés. De la même manière que les déchets radioactifs sont gérés séparément selon leur activité et leur période radioactive, le cadre juridique relatif à la gestion des déchets radioactifs s’est naturellement dirigé vers une dichotomie temporelle. L’on distingue alors deux principaux corpus de normes, le premier encadre les déchets radioactifs dont les modes de gestion permettent de garantir immédiatement la sûreté des personnes et de l’environnement tandis que le second traite des déchets radioactifs pour lesquels la sûreté doit être garantie sur du long terme, dans la mesure où il n’existe pas à ce jour de solution de gestion définitive pour ces déchets. Ce travail a pour ambition de mettre en évidence en quoi les dispositions propres à chacun des deux corpus participent à la sûreté des personnes et de l’environnement et d’exposer les potentielles difficultés persistantes
Radioactive waste appeared simultaneously with the discovery of artificial radioactivity and saw their output is significantly increased with the development of the civil nuclear industry in the 1960s. Notwithstanding, it is only very recently that’s law has seized the difficult issue of their management through texts devoted to it.In the same way that radioactive waste is managed separately according to their activity and half-life, the legal framework for the management of radioactive waste has naturally led to a temporal dichotomy. Then we distinguish two main corpus of standards. The first-one supervises the radioactive waste whose management modes to immediately ensure the safety of people and the environment while the second-one deals with radioactive waste for which security must be guaranteed on long term, insofar as it does not exist to date definitive management solution for waste.This work aims to show how the specific provisions of each of the two bodies involved in the safety of people and the environment and expose potential persistent difficulties

L'extraction de l'uranium conduit à la formation de résidus, contenant de nombreux éléments contaminants : radium, zinc, arsenic et uranium résiduel. Ces résidus sont stockés dans des bassins d'épandage, qui doivent constituer une protection efficace, à très long terme. Ces éléments sont piégés essentiellement par des oxyhydroxydes de fer amorphes (OHF). Ces OHF vont naturellement cristalliser en goethite et en hématite, leur pouvoir de rétention peut évoluer et le devenir des éléments contammants reste inconnu. L'objectif est de comprendre le comportement du radium, du zinc, de l'arsenic et de l'uranium lors de la recristallisation des OHF et d'évaluer en quelle mesure la montmorillonite, pourrait prendre le relais. Des OHF ont été synthétisés en laboratoire en présence d'éléments contaminants. Le radium, le zinc, l'arsenic ont fait l'objet de trois études différentes, une quatrième étude à mis enjeu ces trois éléments ainsi que de l'uranium et de la montmorillonite. Les OHF ont cristallisé en goethite. Mais en présence de calcium de l'hématite est apparue. Lors de la précipitation des OHF, le radium est intégralement sorbé. Au cours de la cristallisation, le radium passe en solution. L'ajout de calcium permet de retarder la libération du radium. Lorsqu'il y a de la montmorillonite une fraction du radium relargué est réadsorbé. Un comportement différent à été observé sur des OHF prélevés sur le site de l'Ecarpière. Le radium est resté sorbé tout au long de l'étude, les OHF n'ont pas cristallisé. Pour le zinc et l'arsenic, ils sont intégralement piégés par les OHF dès leur précipitation et tout au long de la cristallisation avec ou sans calcium. Ces éléments sont intégrés dans la structure des OHF. L'étude mettant en jeu le radium, le zinc, l'arsenic et l'uranium en présence de montmorillonite a montré que les OHF ne cristallisaient pas et que la structure de la montmorillonite était dégradée, les éléments sont restés sorbé
The extraction of uranium leads to the creation of mill tailings containing numerous elements such as radium, zinc, arsenic and residual uranium. Those residues are disposed at the surface and shall be a long-term efficient protection barrier against the pollution of the elements that they contain. It was demonstrated that those elements are mostly contained in amorphous iron oxy-hydroxydes that precipitate during the treatment of the residues. Those iron oxy-hydroxydes (OHF) naturally crystallise to goethite and hematite : their retention properties can thus change and may have consequences on the immobilization of the elements that are still unknown. The objective of this work is therefore to understand the behavior of radium, zinc, arsenic and uranium during the crystallization of the amorphous OHF to goethite and hematite. The first part of the work consisted in defining a method that allows to reproduce the long-term crystallization of the OHF but on a reduced period of time in laboratory. Geothite was the only ultimate phase created by this method. Some hematite was obtained in presence of calcium. During the first steps of the OHF precipitation, radium was completely sorbed but the analysis demonstrated that radium was leached in the solution while the OHF crystallized in goethite. This phenomena was also observed in presence of calcium, although it was slower due to the fact that the crystallisation into goethite was slower too. This behavior could not be reproduced on the OHF coming from the Ecarpière site : radium was still contained in the solid as the OHF were still amorphous. Zinc, arsenic and uranium were entirely contained in the OHF, as soon as it was precipitating. No leaching could be observed, suggested that zinc and arsenic were integrated in the OHF structure

Situé dans le cadre de recherches sur la prévision à long terme du comportement des colis de déchets radioactifs, ce travail consiste d'une part à étudier l'oxydation du fer à basse température et d'autre part à développer un modèle numérique de croissance d'une couche d'oxyde. Des expériences d'oxydation isotherme sont réalisées à 300 et 400°C sur du fer pur sous air sec et humide, à pression atmosphérique. Les caractérisations des couches d'oxyde formées dans ces conditions montrent qu'elles se composent d'une couche duplexe de magnétite sous une fine couche d'hématite. La partie interne de la couche duplexe est plus fine que la partie externe, ces deux zones sont composées de grains colonnaires qui sont plus fins dans la partie interne. Les grains d'hématite sont petits et équiaxes. Des expériences de marqueurs et de traceurs montrent qu'une part de la croissance de la couche d'oxyde s'effectue à l'interface métal/oxyde par diffusion de l'oxygène via des courts-circuits. Un modèle pour la croissance des couches d'oxyde de fer à basse température est déduit de ces résultats. Parallèlement à ce travail expérimental, le modèle numérique EKINOX (Estimation KINetics OXidation) est développé. Il permet de simuler la croissance d'une couche d'oxyde contrôlée par des mécanismes mixtes tels que la diffusion des lacunes anioniques et cationiques à travers la couche, et le transfert de métal à l'interface métal/oxyde. Il est fondé sur le calcul de l'évolution des profils de concentration des espèces chimiques et des défauts dans l'oxyde et dans le substrat. Sa particularité réside dans la levée de l'hypothèse classique de quasi-stationnarité et dans le traitement du devenir des lacunes cationiques à l'interface métal/oxyde. En effet, elles peuvent être éliminées ou injectées dans le substrat et y être éliminées en volume en considérant des densités de dislocations représentatives d'un état d'écrouissage. Le modèle EKINOX est validé dans les conditions de la théorie de Wagner et confronté à des résultats expérimentaux par application au cas de l'oxydation du nickel à haute température
In the framework of research on long term behaviour of radioactive waste containers, this work consists on the one hand in the study of low temperature oxidation of iron and on the other hand in the development of a numerical model of oxide scale growth. Isothermal oxidation experiments are performed on pure iron at 300 and 400°C in dry and humid air at atmospheric pressure. Oxide scales formed in these conditions are characterized. They are composed of a duplex magnetite scale under a thin hematite scale. The inner layer of the duplex scale is thinner than the outer one. Both are composed of columnar grains, that are smaller in the inner part. The outer hematite layer is made of very small equiaxed grains. Markers and tracers experiments show that a part of the scale grows at metal/oxide interface thanks to short-circuits diffusion of oxygen. A model for iron oxide scale growth at low temperature is then deduced. Besides this experimental study, the numerical model EKINOX (Estimation KINetics OXidation) is developed. It allows to simulate the growth of an oxide scale controlled by mixed mechanisms, such as anionic and cationic vacancies diffusion through the scale, as well as metal transfer at metal/oxide interface. It is based on the calculation of concentration profiles of chemical species and also point defects in the oxide scale and in the substrate. This numerical model does not use the classical quasi-steady-state approximation and calculates the future of cationic vacancies at metal/oxide interface. Indeed, these point defects can either be eliminated by interface motion or injected in the substrate, where they can be annihilated, considering sinks as the climb of dislocations. Hence, the influence of substrate cold-work can be investigated. The EKINOX model is validated in the conditions of Wagner's theory and is confronted with experimental results by its application to the case of high temperature oxidation of nickel

L’argilite du Callovo Oxfordien est une roche sédimentaire formée dans l’eau de mer qui est composée majoritairement de quartz, carbonates, minéraux argileux et minéraux divers. Cette hétérogénéité de constitution associée à une très faible porosité de l’ordre de 12% confère à l’argilite un comportement spécifique. En effet ce comportement spécifique est induit par: (i) des mécanismes à l’échelle microscopique de type force de contact avec frottement pour les minéraux solides quartz et calcite, de répulsion et de viscosité pour les minéraux argileux et (ii) des interactions fortes entre les phases solides et fluides. Ainsi le modèle conceptuel du comportement à court terme est proposé en se basant sur cinq caractéristiques hydromécaniques: (1) deux surfaces de charges de type Drescher & Mroz, associées à une pression de consolidation de 200MPa et une cohésion sur l’argilite saine, (2) la création d’un endommagement anisotrope induit par les déformations en extension sous des états de contraintes déviatoires, (3) une distribution des contraintes entre les phases solides et fluides qui utilise le coefficient de Biot dépendant de l’endommagement maximal, (4) un concept des contraintes effectives pour les états partiellement saturés en faisant appel à une pression interstitielle équivalente qui dépend de la pression capillaire et d’une valeur moyenne de l’endommagement et (5) l’absence de déformations volumiques de gonflement sur l’argilite saine. Par ailleurs la plasticité est considérée comme non associative, associée àdeux surfaces de charge Fc, Fe et deux surfaces d’écoulement Gc, Ge. En revanche le comportement différé de l’argilite fait intervenir de nombreux mécanismes, chimiques, physico-chimique et un glissement à l’échelle des feuillets argileux induisant des phénomènes de viscosité. En l’absence d’un consensus lié principalement aux difficultés expérimentales et faisant l’objet des recherches actuelles du groupement de recherchegéomécanique, on a proposé donc un modèle macroscopique simplifié. L’introduction d’une phase gaz dans le code de calcul d’éléments finis CLEO permettant de simuler le transfert d’hydrogène. Les problèmes traités concernent un ouvrage type alvéole en contact direct avec l’argilite (sans barrière de bentonite) avec une production de H2 variable dans le temps. Dans ce benchmark, la phase gazeuse est constituée uniquement de vapeur d’eau et d’hydrogène. Ces modélisations sont proposées sans effet thermique. L’ensembledes modèles de transfert diffusif ou convectif, du modèle de comportement hydromécanique de l’argilite et des conditions aux limites est fixé dans ces modélisations. Enfin, les simulations de la saturation d’une galerie remblayée ont pour objet d’étudier les phénomènes de base mis en jeu lors de la resaturation d’une galerie. On a proposé une hiérarchisation dans les processus de simulation en adoptant l’élaboration des deux modèles conceptuels, l’un portant sur la physique et l’autre sur les aspects numériques. Le modèle conceptuel numérique traite de l’introduction spatio-temporelle des éléments volumiques constituants l’ouvrage
The argilite of Callovo Oxfordien is a sedimentary rock formed in sea water which is made up mainly of quartz, carbonates, argillaceous minerals and various minerals. This heterogeneity of constitution associated with a very low porosity of about 12% confers on argillite a specific behaviour. Indeed this specific behaviour is induced by: (i) of the mechanisms on a microscopic scale of type forces contact with friction for solid minerals quartz and calcite, of repulsion and viscosity for argillaceous minerals and (ii) of the strong interactions between the solid and fluid phases. Thus the conceptual model of the short-term behaviour is proposed while being based on five hydraulic characteristics: (1) two surfaces of loads of the type Drescher & Mroz, associated a pressure of consolidation of 200MPa and a cohesion on healthy argillite, (2) the creation of an anisotropic damage induced by the strains in extension under states of stresses deviators, (3) a distribution of the stress between the solid phases and fluids which uses the coefficient of Biot depend on the maximum damage, (4) a concept of the effective stress for the partially saturated states by calling upon an equivalent pore pressure which depends on the capillary pressure and an average value of the damage and (5) the absence of volumic strains of swelling on healthy argillite. The plastic strain-rates are specified by the non_associative flow rule with the plastic loading surface F and the plastic potential G. On the other hand the behaviour differed from argillite utilizes many mechanisms, chemical, physicochemical and a slip on the scale of the argillaceous layers inducing of the phenomena of viscosity. In the absence of a consensus related mainly to the experimental difficulties and being the subject of current research of the geotechnical grouping of research, one thus proposed a simplified macroscopic model. The introduction of a phase gas into the computer code of finite elements CLEO allowing simulating the transfer of hydrogen. The dealt with problems relate to a standard work cell in direct contact with argillite (without bentonite barrier) with a production of H2 variable in time. These modelling are proposed without heating effect. Lastly, simulations of the saturation of an embanked gallery have the aim of studying the basic phenomena brought into play at the time of the resaturation of a gallery. One proposed a hierarchisation in the processes of simulation by adopting the development of the two conceptual models, one bearing on physics and the other on the numerical aspects. The numerical conceptual model milked space-time introduction of the constituent voluminal elements