Gotowa bibliografia na temat „Nanostructure plasmonique”

Nous exploitons les fluctuations thermiques pour étudier les résonances de nano-antennes plasmoniques métal-isolant-métal (MIM) individuelles dont les modes électromagnétiques sont excités en chauffant les nanostructures. La spectroscopie infrarouge par modulation spatiale permet de mesurer le spectre du rayonnement thermique de champ lointain d’une antenne unique en s’affranchissant de la contribution dominante du fond environnant. Des mesures de microscopie à effet tunnel à rayonnement thermique fournissent quant à elles une image super-résolue de la structure spatiale du rayonnement thermique de champ proche.

Cette thèse se déroulera entre l’IES à Montpellier et l’Institut Pascal (IP) à Clermont-Ferrand. Le projet doctoral consiste à développer les briques de base d’un modulateur d’onde THz intégré par photo-génération de méta-surfaces. L’IES et l’IP travaillent depuis maintenant plusieurs années au développement d’applications originales dans le moyen infrarouge (MIR) et le THz en s’appuyant sur des concepts physiques originaux de comme la plasmonique tout semi-conducteur et les méta-surfaces photo-générées. Récemment, la modulation d’un faisceau THz jusqu’à une fréquence de coupure de 2 MHz a été mise en évidence dans des membranes minces d’InAs par photo-génération de porteurs pour une densité de puissance laser de seulement 10 W.cm-2. De telles densités de puissance sont facilement accessibles par des lasers semi-conducteurs notamment ceux développés dans le groupe Nanomir. La photo-génération de porteurs libres dans la membrane d’InAs permet de créer un matériau à epsilon proche de zéro (Epsilon Near Zero, ENZ) dans le THz. L’onde THz 50 fois plus grande que la couche mince sera très fortement réfléchie et absorbée par cette couche ENZ. Le projet de thèse consistera à développer dans un premier temps les outils numériques à l’IP pour optimiser la structure complète intégrant un laser et des couches d’InAs dopé ou non dopé. Ensuite seront développées à l’IES les étapes technologiques nécessaires à la fabrication du dispositif dans le groupe Nanomir de manière à procéder à des tests de modulation d’onde THz dans le groupe Photera
This thesis will take place between IES in Montpellier and Institute Pascal in Clermont-Ferrand. The doctoral project consists of developing the building blocks of integrated THz modulator based on photo-generated meta-surface. IES and IP collaborate for a few years to develop applications in the mid-infrared and THz range using original concepts such as all-semiconductor plasmonics and photo-generated meta-surface. Recently, they demonstrated the modulation of a THz wave through photo-generated meta-surface in a free-standing slab of un-doped InAs using a 800-nm laser at a weak irradiance of 10 W.cm-2. Nanomir can fabricate lasers with larger irradiance. This modulation of the THz wave is due to the photo-generated free-carriers that transform the InAs slab in epsilon near zero (ENZ) material. The THz wave 50 times smaller than the InAs slab will be reflected and absorbed by the ENZ layer. The thesis project will consist of developing numerical tools at IP to optimise the design including the laser and the un-doped and doped InAs layers. The selected structures will be fabricated at IES in the Nanomir group whereas the photo-modulation process will be characterized in the Photera group

Dans notre travail, nous présentons une étude d'architectures plasmoniques à base d'assemblées planes de nanoparticules (NPs) d'argent, enterrées à quelques nanomètres sous la surface d'une matrice diélectrique. L'analyse structurale des matériaux, notamment par microscopie électronique en transmission, a été menée pour déterminer le rôle des différents paramètres de la technique d'élaboration, l'implantation ionique à basse énergie, sur l'organisation à trois dimensions des NPs, dans des films de dioxyde ou de nitrure de silicium sur substrat de silicium. Afin de contrôler de manière systématique ces paramètres, nous avons étudié les réponses optiques élastique et inélastique des hétérostructures. La réponse optique élastique a été obtenue grâce à des mesures de réflectance optique, puis confrontée à des simulations numériques que nous avons développées afin de déterminer la taille moyenne des NPs et la quantité d'argent implantée. L'étude de la topographie du champ électrique a ainsi permis de tirer profit à la fois de la résonnance plasmonique et de l'amplification optique dans nos systèmes multicouches antireflet. La réponse inélastique a quant à elle été étudiée grâce à la spectrométrie Raman sur une large gamme de fréquence. Les modes collectifs de vibration (dits de Lamb) des NPs ont été analysés à basse fréquence, et à plus haute fréquence, nous avons extrait la densité d'états des modes de vibration (VDOS). Associée à des simulations atomistiques, celle-ci nous a donné des informations originales sur la dynamique vibrationnelle à l'échelle atomique et les propriétés thermodynamiques de NPs d'argent enterrées (mais également de NPs d'or déposées). Enfin, nous montrons plusieurs exemples d'applications des assemblées de NPs dans des dispositifs hybrides comme l'exploitation des couplages entre ces NPs et des dépôts (notamment de graphène) réalisés sur nos substrats. En particulier, ceux-ci peuvent être exploités pour la spectrométrie exaltée de surface (effet SERS). Puis nous avons conçu, grâce aux techniques de microélectronique, des dispositifs de plasmo-électronique exploitant les propriétés de photoconductance de ces assemblées de NPs, déposées ou enterrées
In our work, we present the study of plasmonic architectures made of a plane of nanoparticules (NPs) embedded at the vicinity of a dielectric matrix free surface, by low energy ion beam synthesis. Materials structural analysis, especially by transmission electron microscopy, have been carried out to determine the impact of the elaboration process parameters on the three dimensional organization of the NPs, in silicon dioxide or nitride layers grown on silicon substrates. To systematically check these parameters, we studied the elastic and inelastic optical responses of the heterostructures. The elastic response has been obtained by measuring the reflectance of the samples, and confronted to numerical modelling we developed, to determine the mean size of the NPs and the implanted silver amount. The study of the electric field topography allowed us to take benefit from both plasmonic resonance and optical amplification in antireflective layers. The inelastic response has been studied using Raman spectroscopy over a wide frequency range: vibrational collective modes (Lamb modes) of the NPs have been studied at low frequency, while at higher frequency, we have extracted the vibrational density of states (VDOS). Combined with atomistic simulations, the VDOS gave us original information on the vibrational dynamics and the thermodynamic properties of buried silver NPs (and deposited gold NPs). Finally, we present some applications of the assemblies of NPs in hybrid devices, such as the use of coupling between these NPs and deposited substances (e. G. Graphene) on our substrates. In particular, it can be used for surface enhanced Raman spectroscopy (SERS). Then using techniques from microelectronics, we designed plasmo-electronic devices exploiting photoconductance properties of these buried or deposited NPs assemblies

Ce travail porte sur la réalisation de nanostructures d'or sur substrat de verre afin d’en étudier les propriétés plasmoniques et de les optimiser pour des applications dans le domaine des biocapteurs. L'objectif principal a été de démontrer la faisabilité de combiner sur une même biopuce, les biocapteurs à résonance de plasmon de surface propagatif (SPR) et ceux basés sur la diffusion Raman exaltée de surface (SERS). Nous montrons que la présence d’un film d’or sous les nanostructures est très favorable pour une double caractérisation SPR-SERS. Afin d’étudier plus en détails les couplages entre les différents modes plasmoniques existants dans ces substrats et ainsi pouvoir déterminer la structure optimale, l’essentiel des échantillons a été réalisé par lithographie électronique. La nanoimpression assistée par UV (UV-NIL) a aussi été développé au cours de cette thèse afin de réaliser un nombre important d'échantillons et répondre aux futurs besoins de l'industrie des biocapteurs. Les performances de ces échantillons réalisés par UV-NIL ont été comparées avec ceux fabriqués par lithographie électronique. Les diamètres des nanodisques d'or varient de 40 nm à 300 nm et les périodes de 80 nm à 600 nm en fonction de la technique de fabrication. En SERS, des facteurs d’exaltation de 10^6 à 10^8 ont été obtenus grâce à la présence du film d’or continu sous le réseau de nanodisques. Ce gain est fonction de l’épaisseur du film d’or, de la longueur d’onde d’excitation utilisée et du taux de remplissage des nanostructures. En SPR, nous avons démontré expérimentalement et théoriquement la possibilité de couplage entre les modes localisés et propagatifs donnant lieu à un nouveau mode hybride, potentiellement plus sensible car plus confiné. Les calculs numériques développés pour simuler le comportement de structures réelles (présence d’arrondi, de flanc ou de couche d’accroche) confirment les résultats obtenus. L’ensemble de ce travail a permis de manière expérimentale et théorique d’apporter une meilleure compréhension des propriétés plasmoniques aux échelles nanométriques sur des structures constituées de réseaux de nanostructures d'or, notamment sur film d’or. Par ailleurs, une étude précise des différentes étapes technologiques a permis de comprendre quels éléments impactent significativement les propriétés plasmoniques des échantillons et donc améliorent ou dégradent les performances de ces substrats en tant que biocapteur. Au final, les échantillons réalisés ont été testés et validés en tant que biocapteur au sein d'un appareil bimodal SPR-SERS
This thesis is focused on gold nanostructuration on glass substrate in order to study and optimize their plasmonic properties for biosensing applications. The main goal was to demonstrate the feasibility of combining on a single biochip, Surface Plasmon Resonance Imaging (SPRI) and Surface Enhanced Raman Scattering (SERS) measurements. We have demonstrated that adding a gold film under the nanostructures was highly beneficial for a dual SPRI-SERS characterization. In order to optimize the geometry of the nanostructures and understand the various plasmonic modes, most of the samples were first made by electron beam lithography. Nanoimprinting assisted by UV (UV-NIL) was also developed during this thesis to manufacture samples in large quantities and reply to the future industrial needs for biosensing applications. Performances of these UV-NIL samples were compared with those produced by e-beam lithography. Diameters and periods of gold nanodisks range respectively from 40 nm to 300 nm and 80 nm to 600 nm, depending on the manufacturing technique used. In SERS, enhancement factor of 10^6 to 10^8 were obtained thanks to the presence of the continuous gold film under the nanodisks array. We found that this gain is a function of the thickness of the gold film, the excitation wavelength used and the nanostructures filling factor. In SPRI, we have demonstrated experimentally and theoretically the existence of a coupling between the propagating and localized plasmonic modes, resulting in a new hybrid mode, potentially more sensitive due to its high confinement. Numerical models confirm these results, taking into account the defects found in real samples (rounded edges, imperfect lateral side, adhesion layer). The whole work proposes a better understanding, both experimentally and theoretically, of the plasmonic properties at nanoscale of gold nanostructures with and without an underlying gold film. Moreover, a detailed study of the different technological processes helps to understand which steps significantly impact the plasmonic properties of the samples and their performance as a biosensor. Finally, these samples were characterized and validated on a bimodal instrument SPRI-SERS

La forte exaltation de l’interaction lumière-matière au sein de résonateurs optiques présentant un confinement du champ électromagnétique dans un espace nanométrique ouvre la voie à de nouvelles applications dans l’infrarouge, dans les domaines de l’optique, l’opto-électronique, la chimie ou la biologie.La théorie de l’électromagnétisme prévoit que les résonateurs de type métal-isolant-métal présentent un confinement d’autant plus grand que l’épaisseur de l’isolant est faible. Cependant, pour des épaisseurs de l’ordre du nanom` etre, les électrons ont une probabilité non-négligeable de passer d’une couche métallique à l’autre par effet tunnel. Cet effet quantique qui remet en cause leur description dans la théorie classique, a été mis en évidence et étudié dans différents types de résonateurs optiques à nanogap : entre une pointe AFM et un substrat, entre deux nanoparticules, au sein d’une constriction métallique. . . Dans cette thèse, nous avons utilisé un nanorésonateur MIM qui, par son empilement de couches solides, permet une bonne maîtrise de la géométrie et de son évolution dans le temps. Son objectif est double : accéder de façon quantitativeà la physique mise à l’oeuvre et tester son potentiel applicatif. Des procédés de nanofabrication ont été spécifiquement développés et validés par les caractérisations optiques et électriques des nanorésonateurs. Dans le régime quantique, les spectres mesurés en réflexion ne peuvent pas être interprétés par l’approche largement répandue dans la littérature qui introduit un terme de conduction électrique dans l’isolant. De plus le décalage spectral mesuré sous polarisation électrique est très faible (∆λ/λ ~ 10−3Vapp[V ]) et de signe opposé aux prédictions de la littérature. Ces résultats mettent en lumière des comportements inexpliqués qui ouvrent la voie à de nouvelles recherches sur les résonateurs optiques à nanogap
The great concentration of light-matter interaction inside optical nanoresonators achieving a strong confinement of electromagnetic field in a nanometric space paves the way toward innovative applications in the infrared domain, in optics, optoelectronics, chemistry or biology. Resonators constituted of a stack of metal, insulator and metal allow to achieve stronger confinement for thinner insulator gap. However, in case of a gap thinner than a few nanometers, electrons have anon-negligible probability to pass from a metal to the other by tunneling effect. Questioning electrons description in classical theory, this quantum effect has been highlighted and studied in various kinds of nanogap optical antennas: between an AFM tip and a substrate, between two nanoparticles, inside a metallic constriction. . .In this thesis, we have used a MIM nanoresonator: stacking solid layers allows a good control ofits geometry and its evolution over time. This structure has two roles: accessing quantitatively the underlying physics and testing its potential application. Nanofabrication processes have been specifically developed and validated by optical and electrical characterizations of nanoresonators. In the quantum domain, measured reflectivity spectra cannot be explained by a widespread approach introducing an electrical conduction inside the insulator. Furthermore, the measured shift under an electrical bias is weak (∆λ/λ ~ 10−3Vapp[V ]) and opposite to literature predictions. These results highlight unexplained behaviors and paves the way to new researches about nanogap optical antennas

Cette thèse s'inscrit dans un projet plus vaste, utilisant les propriétés plasmoniques de systèmes colloïdaux pour développer des guides d’onde à l'échelle submicrométrique. La plasmonique exploite les oscillations collectives des électrons libres à la surface des métaux nobles, excités par une lumière incidente. Les guides d’onde plasmoniques fabriqués par lithographie ont montré un potentiel pour le confinement et le guidage de l'énergie. En revanche, leur polycristallinité induit une dissipation optique. Notre approche consiste à exploiter les plasmons localisés à la surface de nano-objets colloïdaux et monocristallins. Les simulations, au même titre que les expériences, ont confirmé que la structure et l'organisation de ces objets engendraient un confinement et une exaltation du champ proche optique dans leur voisinage. Contrairement aux études en champ lointain, la caractérisation du confinement du champ proche produit par ce type de structures, de faibles tailles, présente plusieurs défis. Dans un premier temps, il est nécessaire de synthétiser les objets. Nous avons choisi d'étudier des particules sphériques d'or assemblées en réseaux de chaînes, puis des nanobâtonnets et des nanoprismes d'or. Le second défi a résidé dans l'organisation et le dépôt des réseaux de chaînes sur un substrat adéquat. Des réseaux étendus monocouches de chaînes monoparticulaires ont été obtenus après dépôt sur un substrat préalablement immergé dans une solution alcaline. Enfin nous avons caractérisé le champ proche optique au voisinage de ces colloïdes. Nous avons appliqué une méthode indirecte : la photomigration moléculaire, pour imager le champ proche optique avec une résolution spatiale latérale d'environ 50 nm. Celle-ci repose sur les propriétés d'un photochrome, qui se déplace sous l'effet d'une excitation lumineuse. Une caractérisation topographique par AFM, avant et après excitation, permet alors de cartographier l'intensité du champ proche. Un déplacement du film, uniquement au niveau des structures et suivant le gradient du champ, a été observé. Nous avons complété cette étude en utilisant deux techniques en "champ lointain", basées sur le balayage "pixel par pixel" d'une "sonde optique virtuelle". La photoluminescence à deux photons (TPL) a mis en évidence la possibilité de confiner ou d'étendre le signal suivant l'organisation des objets. Par ailleurs, l'enregistrement de cartes de température par la technique d'anisotropie de polarisation de fluorescence a démontré l'intérêt des réseaux réticulés de particules, comme sources de chaleur localisées en surface
This thesis is part of a larger project which uses plasmonic properties of colloidal systems to develop and conceive new submicron scale waveguides. Plasmonics exploits the collective oscillations of free electrons on noble metal surfaces, excited by incident light. Plasmonic waveguides made by lithography have shown potential for the confinement and guiding of light energy. On the other hand, their polycristallinity induces an optical dissipation that limits the propagation length. Our approach consists in using localized plasmons on colloidal and monocrystalline nano-object deposited on dielectric surfaces. Simulations, as well as experiments, have confirmed that the structure and organization of such objects generate both a confinement and an enhancement of the optical near field intensity in their vicinity. The characterization of the near field confinement near tiny plasmonic self-assembled structures presents several difficulties. First, it was necessary to synthesize objects and assemble them into networks, in coplanar geometry. Extended monolayer networks of monoparticle chains were obtained after deposition on a substrate previously immersed in an alkaline solution. In a second step, we have characterized the optical near-field around the colloids. We have applied molecular photomigration to image the near-field with a 50nm spatial resolution. This phenomenon relies on the molecular movement of photochromic films induced under light excitation. An AFM topographic characterization, before and after illumination, allows then to map the near-field intensity. A film migration, only around the object and along the field gradient, has been observed. Finally, we completed this study by using two "far field" techniques, based on "pixel by pixel" scanning of an "optical virtual probe". The two photons photoluminescence (TPL) has shown the possibility to confine or expand the signal, depending on object organization. The recording of map temperature by fluorescence polarisation anisotropy has demonstrated the interest of particle networks as localised heat sources

Ce manuscrit s’intéresse à l’interaction lumière/matière mise en jeu dans l’interaction avec des nanostructures métalliques. La première partie est consacrée à l’étude théorique et numérique de l’interaction d’une molécule fluorescente avec une pointe métallique, du type de celles utilisées comme sondes en microscopie optique de champ proche. La thèse montre qu’une approche classique suffit pour étudier les modifications du taux d’émission d’une molécule en présence d’un environnement quelconque. Elle établit que mathématiquement, ceci se traite par le calcul du tenseur de Green (ou susceptibilité du champ électrique) qui contient toute l’information sur l’interaction entre la molécule et son environnement. Pour appréhender de manière simple les phénomènes physiques mis en jeu dans cette interaction, nous avons modélisé la molécule par un dipôle électrique matérialisant le moment dipolaire de la transition fluorescente et considéré dans un premier temps que l’environnement se limitait à une sphère dipolaire. Nous nous sommes attachés à dissocier les phénomènes d’émission des phénomènes d’absorption et avons montré qu’ils peuvent présenter un maxima à des fréquences différentes suivant les cas d’orientation du moment dipolaire de la molécule. Une étude du rendement quantique en fonction de la distance pointe-molécule d’une part et de l’orientation du moment dipolaire d’autre part a permis de mettre en évidence que le système pointe-molécule se comporte comme une nano-antenne. Une étude spectrale indique que le spectre du signal de fluorescence est essentiellement piloté par le spectre du facteur d’amplification. Les diagrammes de rayonnement calculés mettent en évidence l’influence des directions d’éclairement mais aussi de détection sur l’amplification du signal de la pointe. Par ailleurs, il est montré qu’un défaut de surface modifie fortement le comportement spectral de la pointe et influence l’émission de la molécule, ce qui explique et confirme les difficultés rencontrées en optique de champ proche pour rendre une expérience reproductible en utilisant des pointes qui ne sont pas toujours très bien caractérisées. La deuxième partie présente une étude des modes électromagnétiques de chaînes de nanoparticules métalliques en vue du contrôle de la propagation de la lumière à l’échelle sub-longueur d’onde. Une approche analytique puis une étude numérique ont permis de mettre en évidence l’influence des conditions d’éclairement et celle de la nature du substrat sur lequel repose la chaîne de particules métalliques dans la structure des modes. En particulier, l’étude des relations de dispersion du système mettent en évidence des comportements absorbants qui limitent les effets de propagation de la lumière
The doctoral thesis tackles some of the interesting issues regarding the optics of metallic nanostructures. The first part of the thesis is devoted to the influence of a metallic nanostructure, such as a tip, on the emission properties of a single dipolar emitter. The modification of the radiative and nonradiative lifetimes of a fluorescent molecule in the presence of a metallic nanostructure has been investigated. The current work provides a fast algorithm for calculating the fluorescence lifetime and the emission pattern of a molecule in the vicinity of a nanostructure with arbitrary shape, position and orientation. Indeed, it is shown that the emission pattern is strongly dependent on the orientation of the structure with respect to the molecule and on the shape of the object. Furthermore, it has been shown and emphasized that the choice of wavelength is crucial in this problem. By tuning the absorption and emission wavelengths of the emitter with respect to that of the plasmon resonance of the metallic nanostructure, one can adjust the quantum efficiency of the emitter in the near field of the particle. These findings are particularly important for the optimization and interpretation of current experiments on surface enhanced Raman scattering. The second part of the dissertation turns to the coupling among many metallic nanostructures. This topic has attracted much attention in recent years due to its appeal for applications such as integrated optics. One of the driving forces in this field is to replace conventional waveguides which have widths of several wavelengths by a periodic chain in metallic nanoparticles for guiding light. Although due to a strong absorption of visible light these systems are not suitable for long range transport, the fact that light is confined to lateral dimensions of the order of and below the diffraction limit makes them very interesting. The thesis starts by examining a chain of particles analytically based on a coupled dipole model. Next it moves on to numerical studies where various illumination effects and the role of the substrate under the nanoparticles are investigated. In particular, it investigates the dispersion relations of the system which help identify the optimal spectral window for an efficient propagation of light

L’amincissement des cellules solaires semi-conductrices est motivé par la réduction des coûts de production et l’augmentation des rendements de conversion. Mais en deçà de quelques centaines de nanomètres, il requiert de nouvelles stratégies de piégeage optique. Nous proposons d’utiliser des concepts de la nanophotonique et de la plasmonique pour absorber la lumière sur une large bande spectrale dans des couches ultrafines de GaAs. Nous concevons et fabriquons pour ce faire des structures multi-résonantes formées de réseaux de nanostructures métalliques. Dans un premier temps, nous montrons qu’il est possible de confiner la lumière dans une couche de 25 nm de GaAs à l’aide d’une nanogrille bidimensionnelle pouvant servir de contact électrique en face avant. Nous analysons numériquement les modes résonants qui conduisent à une absorption moyenne de 80% de la lumière incidente entre 450 nm et 850 nm. Ces résultats sont validés par la fabrication et la caractérisation de super-absorbeurs ultrafins multi-résonants. Dans un second temps, nous appliquons une approche similaire dans le but d’obtenir des cellules photovoltaïques dix fois plus fines que les cellules GaAs records, avec des absorbeurs de 120 nm et 220 nm seulement. Un miroir arrière nanostructuré en argent, associé à des contacts ohmiques localisés, permet d’améliorer l’absorption tout en garantissant une collecte optimale des porteurs photo-générés. Nos calculs montrent que les densités de courant de court-circuit (Jsc) dans ces structures optimisées peuvent atteindre 22.4 mA/cm2 et 26.0 mA/cm2 pour les absorbeurs d’épaisseurs respectives t=120 nm et t=220 nm. Ces performances sont obtenues grâce à l’excitation d’une grande variété de modes résonants (Fabry-Pérot, modes guidés,…). En parallèle, nous avons développé un procédé de fabrication complet de ces cellules utilisant la nano-impression et le transfert des couches actives. Les mesures montrent des Jsc records de 17.5 mA/cm2 (t=120 nm) et 22.8 mA/cm2 (t=220 nm). Ces résultats ouvrent la voie à l’obtention de rendements supérieurs à 20% avec des cellules solaires simple jonction d’épaisseur inférieure à 200 nm
The thickness reduction of solar cells is motivated by the reduction of production costs and the enhancement of conversion efficiencies. However, for thicknesses below a few hundreds of nanometers, new light trapping strategies are required. We propose to introduce nanophotonics and plasmonics concepts to absorb light on a wide spectral range in ultrathin GaAs layers. We conceive and fabricate multi-resonant structures made of arrays of metal nanostructures. First, we design a super-absorber made of a 25 nm-thick GaAs slab transferred on a back metallic mirror with a top metal nanogrid that can serve as an alternative front electrode. We analyze numerically the resonance mechanisms that result in an average light absorption of 80% over the 450nm-850nm spectral range. The results are validated by the fabrication and characterization of these multi-resonant super-absorbers made of ultrathin GaAs. Second, we use a similar strategy for GaAs solar cells with thicknesses 10 times thinner than record single-junction photovoltaic devices. A silver nanostructured back mirror is used to enhance the absorption efficiency by the excitation of various resonant modes (Fabry-Perot, guided modes,…). It is combined with localized ohmic contacts in order to enhance the absorption efficiency and to optimize the collection of photogenerated carriers. According to numerical calculations, the short-circuit current densities (Jsc) can reach 22.4 mA/cm2 and 26.0 mA/cm2 for absorber thicknesses of t=120 nm and t=220 nm, respectively. We have developed a fabrication process based on nano-imprint lithography and on the transfer of the active layers. Measurements exhibit record short-circuit currents up to 17.5 mA/cm2 (t=120 nm) and 22.8 mA/cm2 (t=220 nm). These results pave the way toward conversion efficiencies above 20% with single junction solar cells made of absorbers thinner than 200 nm

L'effet Faraday inverse est un processus magnéto-optique permettant la magnétisation de la matière par une excitation optique porteuse d'un spin non nul de la lumière. Cette interaction lumière-matière dans les métaux à l'échelle nanométrique résulte de la création de courants de dérive via les forces non linéaires que la lumière applique aux électrons de conduction. En particulier, ce phénomène a été considéré jusqu'à présent comme symétrique; les polarisations circulaires droite ou gauche génèrent des champs magnétiques orientés dans la direction de propagation de la lumière ou dans la direction opposée à la propagation. Nous démontrons ici qu'en manipulant localement la densité de spin de la lumière dans des nano-antennes plasmoniques inversement conçues, l'effet Faraday inverse peut être chiral et générer de forts champs magnétiques stationnaires dus aux courants de dérive uniquement pour une hélicité de la lumière entrante; nous démontrons aussi que ce processus magnéto-optique peut avoir sa symétrie inversée, ce qui était considéré comme impossible; et qu'il peut même générer des photocourants de dérive unidirectionnels en tant que nano-source accordable pour un rayonnement THz linéaire. Ce nouveau concept optique de manipulation de l'effet Faraday inverse par des nano-antennes plasmoniques trouve diverses applications dans le contrôle ultrarapide des domaines magnétiques, non seulement dans les technologies de stockage de données ultrarapides, mais aussi dans des domaines de recherche tels que la spectroscopie THz à l'échelle nanométrique, le piégeage magnétique, les skyrmions magnétiques, le dichroïsme circulaire magnétique, la manipulation de matériaux magnétiques, le contrôle du spin, la précession du spin, les courants de spin et les ondes de spin, entre autres
The inverse Faraday effect is a magneto-optical process allowing for the magnetization of matter through optical excitation carrying a non-zero spin of light. This light-matter interaction in metals at the nanoscale arises from the generation of drift currents via the nonlinear forces applied by light to the conduction electrons. Particularly, this phenomenon has been conventionally considered symmetrical; right or left circular polarizations generate magnetic fields oriented either in the direction of light propagation or in the direction opposite to propagation. We demonstrate here that by locally manipulating the spin density of light in inversely designed plasmonic nano-antennas, the inverse Faraday effect can be chiral and generate strong stationary magnetic fields due to drift currents only for one helicity of incoming light; furthermore, we demonstrate that this magneto-optical process can have its symmetry reversed, which was considered impossible; and it can even generate unidirectional drift photocurrents as a tunable nano-source for linear THz radiation. This novel optical concept of manipulating the inverse Faraday effect by plasmonic nano-antennas finds diverse applications in ultrafast control of magnetic domains, not only in ultrafast data storage technologies but also in research areas such as nanoscale THz spectroscopy, magnetic trapping, magnetic skyrmions, magnetic circular dichroism, magnetic material manipulation, spin control, spin precession, spin currents, and spin waves, among others

Les plasmons de surface sont des quasi-particules résultant du couplage fort entre l'oscillation collective des porteurs libres d'un métal (plasma) et une onde électromagnétique. Ils sont générés à l'interface entre un métal et un diélectrique. Ils sont étudiés depuis plusieurs années pour leurs propriétés remarquables de confinement du champ électromagnétique à l'interface ou encore d'exaltation de ce même champ. Les plasmons de surface (SPP) sont à la base de la plasmonique, domaine qui exploite leurs propriétés optiques. L'une des caractéristiques principales des SPP est la fréquence plasma. Elle est proportionnelle à la densité de porteurs libres. La majorité des travaux effectués en plasmonique concerne les métaux nobles comme l'or ou l'argent. Cependant, leur utilisation est délicate dans certaines gammes de longueurs d'onde, telle que l'infrarouge, lorsqu'il est nécessaire d'exploiter l'exaltation du champ électrique pour la détection de molécules en biologie. Pour contrôler au mieux cet effet d'exaltation du champ électrique, il est nécessaire d'ajuster la fréquence plasma. Cela impossible pour les métaux nobles qui sont par ailleurs incompatibles avec les procédés actuels de la microélectronique. L'utilisation de semi-conducteurs fortement dopés en plasmonique permet de contourner ces limitations. En changeant le dopage ou le type de semi-conducteur, il est possible de changer la fréquence plasma du matériau et ainsi, d'obtenir des résonances plasmoniques dans le moyen infrarouge. Mon travail de thèse concerne la réalisation et la caractérisation de réseaux plasmoniques à base semi-conducteurs dopés. Les échantillons sont constitués d'une couche d'InAsSb (antimoniure d'arséniure et d'indium) dopée au silicium. Cette couche est déposée par épitaxie par jets moléculaires (MBE) sur un substrat de GaSb (antimoniure de gallium). Dans un premier temps j'ai mis au point un moyen de caractérisation rapide et non destructif du niveau de dopage dans les couches d'InAsSb et donc de la fréquence plasma, basé sur la réflectivité en angle. Un modèle théorique basé sur le mode de Brewster m'a permis d'expliquer les résultats expérimentaux. J'ai ensuite mis au point les étapes technologiques permettant de réaliser les rubans d'InAsSb. Elles sont basées sur de la lithographie interférentielle, la gravure chimique humide et la gravure sèche par plasma. En modifiant les dimensions du réseau, j'ai démontré la possibilité de contrôler les propriétés optiques des résonateurs plasmoniques. Enfin, nous avons fabriqué des réseaux d'InAsSb enterrés, en procédant à une reprise d'épitaxie par MBE d'une couche de GaSb sur le réseau InAsSb. Nous arrivons ainsi à planariser la structure en conservant sa cristallinité. J'ai donc démontré qu'il était possible d'intégrer des structures plasmoniques à des composants photoniques opérant dans l'infrarouge en utilisant seulement des semi-conducteurs. La voie est ouverte pour le développement d'une plasmonique infrarouge tout-semi-conducteurs. Mon travail de thèse est pionnier dans ce domaine
Surface plasmons polaritons (SPP) are quasi-particles resulting from the strong coupling between the collective oscillations of free carriers in a metal and an electromagnetic wave. They are generated at the interface between a metal and a dielectric. They are studied in detail for several years for their outstanding properties of electromagnetic field confinement at the interface or of filed exaltation. SPP are the building blocks of plasmonics, the area that exploit their optical properties. One of the main characteristics of the SPP is the plasma frequency which is proportional to the density of free carriers. Plasmonics is essentially based on noble metals like gold or silver. However, noble metals are difficult to use in certain ranges of wavelengths, such as infrared, to exploit the electric field exaltation for the detection of molecules in biology. To improve the control of this electric field exaltation, it is necessary to adjust the plasma frequency. It impossible with noble metals that are otherwise incompatible with current microelectronics processes. To overcome these limitations we propose to use heavily doped semiconductors. By changing the doping or the type of the semiconductor, it is possible to change the plasma frequency and thus obtain plasmonic resonances in the mid-infrared. My work deals with the realization and the characterization of doped semiconductors plasmonic gratings. The samples consist of an InAsSb (indium, arsenide, antimonide) layer doped with silicon. This layer is deposited by molecular beam epitaxy (MBE) on a GaSb substrate (gallium antimonide). I have developed an experimental technique based angular dependent reflectivity of rapid and non-destructive characterization of the doping level in the InAsSb layers and thus the plasma frequency. A theoretical model based on Brewster modes allowed explaining the experimental results. I then developed a technological process to achieve the InAsSb gratings. They are based on interference lithography, chemical wet etching and dry plasma etching. By changing the size of the grating, I have demonstrated the ability to control the optical properties of plasmonic resonators. Finally, we have made of InAsSb grating buried into a GaSb layer, using a regrowth by MBE technique. The structure is planarized with a good crystallinity. So it is possible to integrate plasmonic resonators nearby photonic compounds operating in the infrared using only semiconductors. We pave the way for the development of all-semiconductor infrared plasmonics. My thesis is a pioneer work in this field

Le domaine du photovoltaïque en couches minces s’attache à réduire le coût de l’énergie photovoltaïque, en réduisant considérablement la quantité de matières premières utilisées. Dans le cas du silicium cristallin en couches minces, la réduction de l’épaisseur de la cellule s’accompagne d’une baisse drastique de l’absorption, notamment pour les plus fortes longueurs d’onde. Nombreuses sont les techniques aujourd’hui mises en œuvre pour lutter contre cette baisse de performance, dont l’utilisation des effets plasmoniques induits par des nanostructures métalliques qui permettent un piégeage de la lumière accru dans la couche absorbante. Dans ces travaux, nous étudions l’influence de nanostructures d’argent organisées suivant un réseau périodique sur l’absorption d’une couche de silicium. Ces travaux s’articulent autour de deux axes majeurs. L’influence de ces effets plasmoniques sur l’absorption est d’abord mise en évidence à travers différentes simulations numériques réalisées par la méthode FDTD. Nous étudions ainsi les cas de réseaux périodiques finis et infinis de nanostructures d’argent situés sur la face arrière d’une couche mince de silicium. En variant les paramètres du réseau, nous montrons que l’absorption au sein du silicium peut être améliorée dans le proche infrarouge, sur une large plage de longueurs d’onde. Le second volet de la thèse concerne la réalisation des structures modélisées. Pour cela, deux voies de fabrication ont été explorées et développées. Pour chacune d’entre elles, trois briques élémentaires ont été identifiées : (i) définition du futur motif du réseau grâce à un masque, (ii) réalisation de pores dans le silicium et (iii) remplissage des pores par de l’argent pour former le réseau métallique. La première voie de fabrication développée fait appel à un masque d’alumine, réalisé par l’anodisation électrochimique d’une couche d’aluminium, pour définir les dimensions du réseau métallique. Une gravure chimique assistée par un métal est ensuite utilisée pour former les pores, qui seront alors comblés grâce à des dépôts d’argent par voie humide. La seconde voie de fabrication utilise un masque réalisé par lithographie holographique, une gravure des pores par RIE et un remplissage des pores par dépôt d’argent electroless. Les substrats plasmoniques fabriqués sont caractérisés optiquement, au moyen d’une sphère intégrante, par des mesures de transmission, réflexion et absorption. Pour tous les substrats plasmoniques caractérisés, les mesures optiques montrent une baisse de la réflexion et de la transmission et une hausse de l’absorption pour les plus grandes longueurs d’onde
Thin-film photovoltaics focus on lowering the cost reduction of photovoltaic energy through the significant reduction of raw materials used. In the case of thin-films crystalline silicon, the reduction of the thickness of the cell is linked to a drastic decrease of the absorption, particularly for the higher wavelengths. This decrease of the absorption can be fought through the use of several different light trapping methods, and the use of plasmonic effects induced by metallic nanostructures is one of them. In this work, we study the influence of a periodic array of silver nanostructures on the absorption of a silicon layer. This work is decomposed into two main axes. First, the influence of the plasmonic effects on the silicon absorption is highlighted through different numerical simulations performed by the FDTD method. Both finite and infinite arrays of silver nanostructures, located at the rear side of a thin silicon layer, are studied. By varying the parameters of the array, we show that the silicon absorption can be improved in the near infrared spectral region, over a wide range of wavelengths. The second part of the thesis is dedicated to the fabrication of such modeled structures. Two different approaches have been explored and developed inside the lab. For each of these two strategies, three major building blocks have been identified: (i) definition of the future array pattern through a mask, (ii) etching of the pattern in the silicon layer and (iii) filling of the pores with silver in order to form the metallic array of nanostructures. In the first fabrication method, an anodic alumina mask, produced by the electrochemical anodization of an aluminium layer, is used in order to define the dimensions of the metallic array. A metal assisted chemical etching is then performed to produce the pores inside the silicon, which will then be filled with silver through a wet chemical process. The second fabrication method developed involves the use of holographic lithography to produce the mask, the pores in silicon are formed by reactive ion etching and they are filled during an electroless silver deposition step. The fabricated plasmonic substrates are optically characterized using an integrating sphere, and transmission, reflection and absorption are measured. All the characterized plasmonic substrates shown a decrease of their reflection and transmission and an absorption enhancement at the largest wavelengths

Les spectroscopies d’absorption infrarouge et de diffusion Raman, très riches en informations physico-chimiques, souffrent cependant d’une faible sensibilité. En effet, il est difficile par des moyens d’optique classique d’aller sonder en solution ou de caractériser des nano-objets dilués. Il existe cependant plusieurs stratégies pour contourner ce problème en spectroscopie de diffusion Raman et ce chapitre propose de décrire brièvement et de manière non exhaustive ces principales possibilités. Nous présenterons dans la première partie les moyens pour augmenter les sections efficaces de diffusion des systèmes à étudier et dans une deuxième partie les moyens pour augmenter les champs électriques à proximité des molécules en utilisant des propriétés plasmoniques de nanostructures métalliques en champ proche optique.