Gotowa bibliografia na temat „Interaction Laser-Molecules”

Doctor of Philosophy<br>Physics<br>Brett D. Esry<br>In strong field physics, complex atomic and molecular motions can be triggered and steered by an ultrashort strong field. With a given pulse as an carrier-envelope form, E(t) = E₀(t) cos(ωt + φ), we established our photon-phase formalism to decompose the solution of a time-dependent Schrödinger equation in terms of photons. This formalism is further implemented into a general analysis scheme that allows extract photon information direct from the numerical solution. The φ-dependence of any observables then can be understood universally as an interference effect of different photon channels. With this established, we choose the benchmark system H₂⁺ to numerically study its response to an intense few-cycle pulse. This approach helps us identify electronic, rovibrational transitions in terms of photon channels, allowing one to discuss photons in the strong field phenomena quantitatively. Furthermore, the dissociation pathways are visualized in our numerical calculations, which help predicting the outcome of dissociation. Guided by this photon picture, we explored the dissociation in a linearly polarized pulse of longer wavelengths (compared to the 800 nm of standard Ti:Saphire laser). We successfully identified strong post-pulse alignment of the dissociative fragments and found out that such alignment exists even for heavy molecules. More significant spatial asymmetry is confirmed in the longer wavelength regime, because dissociation is no longer dominated by a single photon process and hence allowed for richer interference. Besides, quantitative comparison between theory and experiment have been conducted seeking beyond the qualitative features. The discrepancy caused by different experimental inputs allows us to examine the assumptions made in the experiment. We also extend numerical studies to the dissociative ionization of H₂ by modeling the ionization.

Ce travail s'inscrit dans le contexte des recherches sur les gaz quantiques de molécules ultra-froides. Ce domaine en pleine expansion place ce type de système comme plate-forme prometteuse pour le contrôle de gaz quantiques pour des applications comme la simulation quantique ou la chimie ultra-froide.Lorsque ces molécules sont préparées dans leur état fondamental absolu et piégées, les observations révèlent la fuite rapide des molécules du piège par des processus collisionnels encore mal compris, empêchant toute application. Une solution consiste à exposer ces molécules à un champ électromagnétique pour supprimer ces pertes, en écrantant les collisions entre molécules. L'écrantage consiste à transformer les interactions attractives en interactions répulsives.Dans cette thèse, je propose une nouvelle technique d'écrantage des collisions basée sur un processus à deux photons dans le domaine optique. La principale motivation pour cette méthode est de combiner les avantages des techniques existantes dans le domaine microonde, tout en éliminant leurs limitations.Je commence par explorer et modéliser les interactions à longue portée entre les molécules polaires, dominées par l'interaction dipôle-dipôle. Je présente mes calculs des courbes d'énergie potentielle d'interaction à longue portée entre deux molécules dans leur état électronique fondamental ainsi que dans des états électroniques excités. Ce calcul, effectué dans la base couplée des moments angulaires dans le référentiel du laboratoire, a permis d'identifier des configurations où l'interaction entre les molécules est répulsive.Il convient donc de coupler l'état initial attractif des molécules en collision, à cet état répulsif. J'ai modélisé l'interaction entre deux molécules dans un schéma de type Raman à deux photons. A l'infini, les molécules individuelles sont placées dans les conditions de la transparence électromagnétiquement induite (EIT), pour les protéger de la diffusion de photons, qui contribue au réchauffement du gaz quantique.Lorsque les molécules interagissent, j'ai montré que leur exposition aux deux photons se modélise au travers d'un schéma à 5 niveaux, chacun d'entre eux étant composé de multiples composantes. Cela impose la prise en compte de cette complexité intrinsèque pour une représentation fidèle du comportement des molécules, s'éloignant ainsi des modèles connus à petit nombre de niveaux. Les fréquences de Rabi et le décalage en fréquence des deux lasers permettent de contrôler l'évolution de la collision entre molécules. En appliquant la théorie de la diffusion indépendante du temps, j'ai propagé la fonction d'onde des deux molécules, dont l'interaction est décrite par les courbes de potentiel habillées par la lumière, en considérant un formalisme purement quantique. J'ai calculé les taux de collisions élastiques, inélastiques et réactives induites par les lasers. L'objectif a été de déterminer les conditions pour lesquelles le taux de collisions élastiques domine les taux de collisions inélastiques et réactives, traduisant les pertes observées. Pour des valeurs de fréquence de Rabi et de décalage en fréquence compatibles avec les conditions expérimentales typiques, le taux de collisions élastiques demeure inférieur aux autres taux, ce qui empêche un écrantage efficace, tout en démontrant l'influence réelle des lasers. La principale raison de cette efficacité limitée est que le schéma proposé repose sur des interactions dipôle-dipôle du 2ème ordre, qui ne sont pas suffisamment fortes pour induire des couplages assez intenses pour protéger les molécules des pertes.Pour y remédier, nous proposons d'utiliser un faible champ électrique statique, qui pourrait coupler des états au 1er ordre, induisant des interactions dipôle-dipôle plus fortes et donc un écrantage plus efficace. Un tel champ est nécessaire dans les futures expériences visant à étudier les effets anisotropes dans les gaz quantiques moléculaires ultra-froids<br>This work is part of the ongoing research into quantum gases of ultracold molecules. This rapidly expanding field positions these systems as promising platforms for the complete control of quantum gases for applications such as quantum simulation or ultracold chemistry.When these molecules are prepared in their absolute ground state and trapped, observations reveal the rapid escape of molecules from the trap due to collision processes that are still not fully understood, preventing any applications. One solution is to expose these molecules to an electromagnetic field to suppress these losses by "shielding" collisions between molecules. Shielding involves transforming attractive interactions into repulsive ones.In this thesis, I propose a new technique for collision shielding based on a two-photon process in the optical domain. The main motivation for this method is to combine the advantages of existing techniques in the microwave domain while eliminating their limitations.I begin by exploring and modeling long-range interactions between polar molecules, dominated by dipole-dipole interactions. I present my calculations of the potential energy curves of long-range interactions between two molecules in their electronic ground state as well as in electronically excited states. This calculation, carried out in the coupled angular momentum basis in the laboratory frame, allowed me to identify configurations where the interaction between the molecules is repulsive.Thus, it is necessary to couple the attractive initial state of the colliding molecules to this repulsive state. I modeled the interaction between two molecules in a two-photon Raman-type scheme within the dipole approximation. At infinity, the individual molecules are placed in conditions of electromagnetically induced transparency (EIT), to protect them from photon scattering, which contributes to the heating of the quantum gas.When the molecules interact, I showed that their exposure to the two photons is modeled through a 5-level scheme, each of which is composed of multiple components. This imposes the need to consider this intrinsic complexity for a faithful representation of the molecules' behavior, departing from known small-level models. The Rabi frequencies and the detuning of the two lasers allow control over the evolution of the collision between molecules.By applying time-independent scattering theory, I propagated the wave function of the two molecules, whose interaction is described by the light-dressed potential curves, using a purely quantum formalism. I calculated the elastic, inelastic, and reactive collision rates induced by the lasers.My goal was to determine the conditions under which the elastic collision rate dominates the inelastic and reactive collision rates, which account for the observed losses. For Rabi frequency and detuning values compatible with typical experimental conditions, the elastic collision rate remains lower than the other rates, preventing effective shielding, though still demonstrating the real influence of the lasers. The main reason for this limited effectiveness is that the proposed scheme relies on second-order dipole-dipole interactions, which are not strong enough to induce sufficiently intense couplings to protect the molecules from losses.To address this issue, we propose using a weak static electric field, which could couple states at the first order, inducing stronger dipole-dipole interactions and thereby more effective shielding. Such a field is necessary for future experiments aiming to study anisotropic effects in quantum gases of ultracold molecules

Cette thèse présente différentes études sur la formation et la détection de molécules froides. Différents états moléculaires de grandes élongations, pour la molécule Cs2, sont étudié par spectroscopie de photoassociation et d'ionisation. Ces différentes études ont permis d'affiner notre compréhension des mécanismes de photoassociation d'atomes froids formant des molécules dans l'état fondamental triplet (a 3Σu+).<br />Une détection non sélective a été développée, pour la recherche de mécanismes de formation de molécules froides dans l'état fondamental singulet avec peu de vibration. Avec cette nouvelle détection, un nouveau mécanisme de formation de molécules par photoassociation d'atomes froids de césium a été trouvé. Celui-ci permet de former efficacement des molécules dans une distribution de niveaux avec très peu de vibration dans l'état fondamental (X 1Σg+).<br />En utilisant un laser femtoseconde (large spectralement) façonné, un refroidissement vibrationnel des molécules a été démontré, permettant la formation de molécules froides sans vibrations. Le laser femtoseconde, permet d'exciter les nombreux niveaux vibrationnels, créés par photoassociation, il réalise ainsi un pompage optique des molécules. Le laser est façonné de manière à rendre l'état de vibration zéro, noir pour ce laser, et ainsi accumuler toutes les molécules vers ce seul état. <br />Ce résultat est également simulé par un model théorique simple. Cette simulation permet de généraliser l'idée au refroidissement de la rotation des molécules. <br /><br />Une partie (résumée) présente, en s'appuyant sur les différents articles publiés, les études sur les interactions dipôle-dipôle, à grandes portées, entre atomes de Rydberg.

Cette thèse porte sur différents aspects des dynamiques ultra-rapides d’atomes et de molécules soumises à des impulsions laser infrarouges courtes et intenses. Nous étudions des processus fortement non linéaires tels que l’ionisation tunnel, la génération d’harmoniques d’ordre élevé ou l’ionisation au-dessus du seuil. Deux approches différentes sont utilisées. D’un côté nous mettons au point des modèles analytiques approchés qui nous permettent de construire des interprétations physiques de ces processus. D’autre part nous appuyons les interprétations données par ces modèles avec les résultats obtenus par des simulations numériques qui résolvent explicitement l’équation de Schrödinger dépendante du temps en dimension réduite. Nous étudions également une méthode numérique basée sur l’interaction de configuration dépendante du temps afin de pouvoir des décrire des systèmes à plusieurs électrons plus gros et plus complexes<br>In this thesis we study different aspects of the ultrafast dynamics of atoms and molecules triggered by intense and short infrared laser pulses. Highly non-linear processes like tunnel ionization, high order harmonic generation and above threshold ionization are investigated. Two different and complementary approaches are used. On the one hand we construct approximate analytical models to get physical insight on these processes. On the other hand, these models are supported by the results of accurate numerical simulations that explicitly solve the time dependent Schrödinger equation for simple benchmark models in reduced dimensions. A numerical method based on time dependent configuration interaction is investigated to describe larger and more more complex systems with several electrons

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.

<p>The main theme covered in this thesis is experimentalstudies of quantum dynamics and coherent control in homonuclearalkali diatomic molecules by ultrafast laser spectroscopy iththe implementation of pump-probe techniques.</p><p>A series of experiments have been performed on the Rb2molecules in a molecular beam as well as in a thermal oven. Thereal-time molecular quantum dynamics of the predissociatingelectronically excited D(3)¹Πu state of Rb₂, which couples to/intersects several otherneighbouring states, is investigated using wavepackets. Thepredissociation of the D state, explored by this wavepacketmethod, arises from two independent states, the (4)³Σ_u⁺and (1)³∆_u, for which the second corresponds to a much fasterdecay channel above a sharp energy threshold around 430 nm. Thelifetime of the D state above the energy threshold is obtained,τ ≈ 5 ps, by measuring the decay time of thewavepacket in a thermal oven. Further experimentalinvestigation performed in a molecular beam together withquantum calculations of wavepacket dynamics on the D state haveexplored new probe channels of wavepacket evolution: theD′(3)1Σu+ channel, which exhibits vibrational motionin a shelf state and the (4)³Σu+ channel, where direct build-up of thewavefunction is observed due to its spin-orbit oupling to the Dstate.</p><p>The real-time quantum dynamics of wavepackets confined totwo bound states, A¹Σ_u⁺(0_u⁺) and b³Π_u(0_u⁺), have been studied by experiment andcalculations. It is shown that these two states are fullycoupled by spin-orbit interaction, characterised by itsintermediate strength. The intermediate character of thedynamics is established by complicated wavepacket oscillationatterns and a value of 75 cm^-1is estimated for the coupling strength at thestate crossing.</p><p>The experiments on the Li₂molecule are performed by coherent control ofrovibrational molecular wavepackets. First, the Deutsch-Jozsaalgorithm is experimentally demonstrated for three-qubitfunctions using a pure coherent superposition of Li₂rovibrational eigenstates. The function’scharacter, either constant or balanced, is evaluated by firstimprinting the function, using a phase-tailored femtosecond(fs) pulse, on a coherent superposition of the molecularstates, and then projecting the superposition onto an ionicfinal state using a second fs pulse at a specific delay time.Furthermore, an amplitude-tailored fs pulse is used to exciteselected rovibrational eigenstates and collision induceddephasing of the wavepacket signal, due to Li₂-Ar collisions, is studied experimentally. Theintensities of quantum beats decaying with the delay time aremeasured under various pressures and the collisional crosssections are calculated for each well-defined rovibrationalquantum beat, which set the upper limitsfor ure dephasingcross sections.</p><p><b>Keywords:</b>Ultrafast laser spectroscopy, pump-probetechnique, predissociation, wavepacket, pin-orbit interaction,coherent control, (pure) dephasing</p>