Rozprawy doktorskie na temat „Effet stark quantique”

Nous presentons le developpement et l'etude d'un dispositif photorefractif a puits quantiques ainsi que les mecanismes physiques fondamentaux associes a ce type de composants. La structure de bande de type i pour les trous lourds et de type ii pour les trous legers permet une mesure precise du decalage de bande de valence de cdte/cd#. #7#2zn#0#. #3#8te egal a +11% 2%. Cette situation particuliere produit une degenerescence entre niveaux de trous lourds et trous legers. Dans les puits peu profonds, l'exciton leger est de type i grace au potentiel coulombien exerce par l'electron sur le trou leger. Sous champ electrique, nous mettons en evidence une transition type i-type ii de l'exciton leger. Lorsque l'energie de liaison de l'exciton augmente, la constante dielectrique et l'interaction des excitons avec le reseau diminuent. L'observation de complexes exciton-phonon a basse temperature et leur disparition progressive lorsque l'energie de liaison augmente est favorable a cette interpretation. Une absorption excitonique intense a temperature ambiante est cependant observee lorsque l'energie de liaison est proche ou superieure a l'energie des phonons optiques longitudinaux. En nous fondant sur ces resultats, nous avons developpe un dispositif photorefractif a partir d'une diode schottky et nous avons mesure un rendement de diffraction proche de la valeur theorique. Un maintien du reseau de diffraction inscrit de quelques microsecondes necessite un blocage des porteurs qui ecrantent localement le champ applique. L'introduction de barrieres de potentiel en cdmgznte bloquent efficacement le mouvement perpendiculaire des electrons. Un modele qualitatif et des simulations numeriques permettent de cerner le comportement dynamique du dispositif. La diffusion laterale a l'interface est acceleree par le gradient de potentiel entre zones eclairees et sombres et limite le temps de maintien du reseau. Par des mesures de type pompe-sonde, nous avons determine la diffusion laterale et sa dependance avec le champ applique

Les paires d'ions sont omniprésentes dans la nature, depuis l'eau de mer, les aérosols, jusqu'aux organismes vivants. Elles influencent les propriétés des solutions concentrées en ions, et jouent ainsi un rôle majeur dans divers réactions chimiques et processus biologiques. Cependant, la caractérisation des paires d’ions se heurte à une double difficulté : d'une part, plusieurs types de paires coexistent, et d'autre part, ce sont des espèces transitoires en solution. Dans ce contexte, ce travail présente plusieurs études menées selon trois axes de recherche principaux grâce à une approche originale en phase gazeuse, puis en solution. Le premier axe consiste à étudier les effets du champ électrique produit par la paire d’ions sur la spectroscopie d’un chromophore UV en phase gazeuse (effets Stark). Les groupes ioniques sont capables de produire un champ électrique suffisamment élevé pour induire des effets Stark électroniques significatifs sur un chromophore UV situé à proximité. Cette étude est menée sur des systèmes modèles de formule générale (C₆H₅-(CH₂)n₋COO⁻,M⁺) avec M = Li, Na, K, Rb, Cs et n = 1-3, permettant de faire varier le champ électrique ressenti par le chromophore UV. Ces différents systèmes sont étudiés en phase gazeuse par spectroscopie UV combinée à des calculs de chimie quantique, ainsi que par des expériences de spectroscopie IR sélective en conformation. Grâce à cette approche, des attributions conformationnelles précises peuvent être proposées pour des transitions électroniques séparées de quelques cm-1, sur la base de l’analyse des effets Stark observés sur le spectre UV, sans recourir à la spectroscopie IR, ni aux calculs de fréquences. Il s’agit ensuite de comprendre les effets d’environnement sur les paires d’ions par des expériences de microsolvatation en phase gazeuse. La paire d’ions d’acétate de sodium [CH₃-COO⁻,Na⁺] est étudiée pour la première fois dans un complexe trimère avec le p-xylène par spectroscopie IR. Des expériences de microhydratation sont ensuite réalisées sur des paires d’ions chargées ([CH₃-COO⁻,M²⁺] ; M = Ca, Ba), mettant en évidence deux comportements différents en fonction de la nature du dication. Les différentes expériences montrent que la signature IR du groupement carboxylate est sensible à son environnement proche, mais également à l’environnement du cation qui lui est apparié. Le dernier axe consiste à détecter et identifier les structures formées par les ions dans les solutions électrolytiques par spectroscopies IR et RX. Une première analyse est effectuée sur des solutions électrolytiques ([CH₃-COO⁻,M⁺] ; M = Li, Na et K) par spectroscopie IR-TF en variant la concentration en ions. Une étude théorique est ensuite réalisée dans l’objectif de proposer un spectre théorique pour chaque type de paires, et de les confronter aux spectres expérimentaux en solution. L’approche repose sur le calcul de la signature IR de paires ([CH₃-COO⁻,M⁺] ; M = Li, Na, K, Rb et Cs) et de l’anion libre, entourés successivement de molécules d’eau explicites décrites au niveau chimie quantique, puis au niveau champ de force et enfin par un modèle de solvant continu. Pour chaque type de paires, des familles spectroscopiques compatibles avec les données expérimentales sont identifiées. Cette approche originale ouvre la voie vers l’identification des structures supramoléculaires dans les solutions électrolytiques. Enfin, la première expérience FZRET en micro-jet liquide est réalisée sur une solution d’acétate de potassium, donnant accès à une mesure de la distribution des distances entre cations et anions appariés. Au cours de ces études, différentes méthodes sont employées allant de l’expérience à la théorie, de la phase gazeuse à la solution. Cette thèse illustre la nécessité de combiner plusieurs méthodes afin d’obtenir des données complémentaires permettant une meilleure caractérisation de l’organisation supramoléculaire des ions et de leur environnement
Ion pairs are ubiquitous in nature, from sea water, aerosols, to living organisms. They influence the properties of concentrated ion solutions, and thus play a crucial role in various chemical reactions and biological processes. However, the characterization of ion pairs faces some difficulties: on one hand, several types of pairs coexist, and on the other hand, they are transient species in solution. In this context, this work presents several studies carried out according to three main research studies, backed by an original approach in the gas phase, and then in solution. Firstly, the effects of the electric field produced by the ion pair on the UV spectroscopy of a chromophore in gas phase (Stark effects) are studied. The ion groups can produce an electric field high enough to induce significant electronic Stark effects on a nearby UV chromophore. This study is conducted on model systems (C₆H₅-(CH₂)n-COO⁻,M⁺) with M = Li, Na, K, Rb, Cs and n = 1-3, allowing to vary the electric field experienced by the UV chromophore. These different systems are studied in the gas phase by UV spectroscopy combined with quantum chemistry calculations, as well as by conformation selective IR spectroscopy. Based on the analysis of the electronic Stark effects, precise conformational assignments can be proposed for electronic transitions separated by a few cm-1, without resorting to IR spectroscopy, or frequency calculations. The next study is focused mainly on understanding the environmental effects on ion pairs by microsolvation experiments in gas phase. The pair of sodium acetate ions [CH₃-COO⁻,Na⁺] is studied for the first time in a trimer complex with p-xylene by IR spectroscopy. Microhydration experiments are then carried out on charged ion pairs ([CH₃-COO⁻,M²⁺]; M = Ca, Ba), highlighting two different behaviours depending on the nature of the cation. The final research is to detect and identify the structures formed by the ions in electrolytic solutions by IR and RX spectroscopy. The first experiment is carried out on electrolytic solutions ([CH₃-COO⁻,M⁺]; M = Li, Na and K) by TF-IR spectroscopy by varying the ion concentration. A theoretical study is then carried out in order to propose a theoretical spectrum for each type of pair, and to confront them with experimental spectra in solution. The approach is based on the calculation of the IR signature of pairs ([CH₃-COO⁻,M⁺]; M = Li, Na, K, Rb and Cs) and free anion in solution, where the first solvation layer were described at the quantum level, followed by a solvent continuum. For each type of pair, spectroscopic families, consistent with the experimental data, are identified. This original approach paves way to the identification of supramolecular structures in electrolytic solutions. Finally, the first FZRET experiment in liquid micro-jet is carried out on a potassium acetate solution, providing access to a measurement of the distance distribution between cations and paired anions.In these studies, different methods are used ranging from experiment to theory, from the gas phase to solution. This work illustrates the need to combine several methods in order to obtain additional data and allow a better characterization of the supramolecular organisation of ions and their environment

La question des effets de confinement d'une paire électron-trou en interaction au sein d'une boîte sphérique semiconductrice est mise en perspective. Nous proposons une approche analytique à ce problème sur la base de l'approximation de la masse effective et du confinement par un puits de potentiel sphérique infini. Ce cadre théorique montre la nécessité d'un pseudo-potentiel permettant l'amélioration de la description des cavités semiconductrices de faible rayon. Dans le régime de confinement fort et dans la limite de champ électrique faible, nous déterminons alors qu'un déplacement de Stark de l'état fondamental d'un exciton confiné, se comportant comme la puissance seconde de l'amplitude du champ électrique et comme la puissance quatrième du rayon de la cavité, s'accorde convenablement aux données empiriques dans le domaine de validité des hypothèses physiques introduites. Nous inspectons notamment en détails le rôle de l'interaction coulombienne entre électron et trou, ainsi que celui de la polarisation du semiconducteur. Nous examinons aussi les effets Lamb et Purcell au sein de telles microstructures, comme illustration respective de l'Electrodynamique Quantique et de l'Electrodynamique des Cavités. Nous montrons en particulier qu'il semble envisageable d'y mesurer le déplacement de Lamb pour un semiconducteur et un rayon de cavité savamment choisis. Enfin, nous prouvons la possibilité théorique d'amorcer l'émission LASER dans le domaine spectral visible, en mettant à profit l'effet Purcell au sein de boîtes quantiques semiconductrices

Le contrôle de l'indice complexe du mode optique d'un laser à cascade quantique (LQC) est un enjeu important en spectroscopie comme en télécommunication. En effet, cela permettrait un contrôle fin de la longueur d'onde par le biais de la génération de bandes latérales pour la partie imaginaire et directement pour la partie réelle. Nous avons dans un premier temps développé un système permettant le contrôle intracavité des pertes d'un laser. L'idée est de coupler la cavité laser avec une autre contenant une région de contrôle. Cette région de contrôle est composée d'une série de deux puits couplés asymétriques dont l'énergie d'absorption est contrôlée par effet Stark intersousbande, en appliquant ainsi la tension de contrôle de façon indépendante de celle du laser. Ceci permet la modulation en amplitude en s'affranchissant des élargissements spectraux typiques de la modulation directe due aux effets thermiques, avec une puissance consommée de l'ordrer du mW. Nous avons aussi mis en évidence les relations de Kramers-Koenig dans un LQC, ainsi que démontré son fonctionnement à haute fréquence. Ce travail est issu d'une collaboration MPQ/LPN/IEF et est financé par l'ANR Metalguide
The control of the complex refractive index of the optical mode in a quantum cascade laser (QCL) is a major issue as in spectroscopy as in telecommunications. Indeed, this control would allow a precise tuning of the laser wavelength due to the generation of lateral sidebands for the real part and directly for the imaginary part. In a first time we developed a device allowing the intracavity control of the laser losses. The idea is to couple the laser cavity with another one containing a control area. This control area is composed by a stack of two asymmetric coupled wells who's absorption energy is controlled by the interssuband Stark effect, by appling a bias on this control area independently from the laser bias. This allows an amplitude modulation that can avoid the spectral linewidth enhancement due to thermal effects, with a consumed power near the milliwatt. We also shown the Kramers-Koenig relations inside a QCL, and his application to high frequencies. This word is a collaboration between MPQ/LPN/IEF and is financed by ANR MetalGuide

Etude des niveaux de rydberg de l'atome d'argon par utilisation d'une methode de spectroscopie laser colineaire sur un jet monocinetique accelere. Mesure des nombres d'onde des differents niveaux de structure fine des configurations liees: np et nf pour n allant de 12 a 40. Analyse des series paires par la methode du defaut quantique. Etude egalement, des etats de rydberg du francium 212 et nouvelle determination de son potentiel d'ionisation

Après avoir calculé les états liés d'électrons et de trous dans une boîte quantique auto-organisée InAs/GaAs isolée, nous présentons certaines caractéristiques des propriétés optiques de ces nanostructures.

Dans une premièm partie, nous étudions le rôle joué par l'environnement électrostatique sur la perte de cohérence dans les boîtes. Nous montrons que les fluctuations électrostatiques sont essentiellement de deux types, engendrant soit un décalage en énergie de la transition sans induire de déphasage, soit un élargissement homogène du type rétrécissement par le mouvement.

Dans une deuxième partie, nous nous intéressons à l'effet de l'interaction d'échange longue portée sur la structure fine de l'exciton confiné dans la boîte. En particulier, nous montrons la possibilité d'annuler le splitting d'échange résultant de l'anisotropie de forme de la boîte en appliquant un champ électrique le long de son grand axe. Nous montrons enfin qu'une anisotropie de polarisation apparaît à cause de la nature même de l'interaction d'échange.

Après avoir présenté les méthodes utilisées pour le calcul des états électroniques, nous discutons les états liés d'électrons et de trous dans une boite isolée. Nous calculons la force d'oscillateur et les régles de sélection pour les transitions intrabandes. Nous montrons qu'il faut distinguer entre les excitations polarisées dans le plan et celles polarisées verticalement; notre calcul montre que dans une boite isolée l'absorption est très anistrope. Dans le cadre des boites isolées nous développons également un modèle pour interpréter plusieurs experiences récentes de STM, qui prétendent l'observation directe des fonctions d'onde d'électrons et de trous. Nous étudions ensuite les systèmes de boites empilées. Nous discutons le couplage entre les boites en fonction de l'epaisseur de la barriere qui les separe. Nous nous interessons en particulier au regime de boites fortement couplees. Nous montrons que l'anisotropie typique des boites uniques diminue considerablement dans le cas des systemes de boites fortement couplees. Ces derniers sont particulierement interessants si l'on regarde les effets du champ electrique. Nous montrons ainsi que les systemes de boites fortement couplees sont aussi polarisables que les puits quantiques, avec une proprite en plus: le confinement dans le plan. La derniere partie de ce travail presente une discussion detaille des etats du continuum bidimensionnel (couche de mouillage) et tridimensionnel (barriere). Le role du continuum est particulirement important dans le cas des transitions interbandes: nous montrons que les transitions croisees entre etats lies et etats du continuum sont a l'origine d'un fond continu entre la partie basse energie du spectre (due aux transitions liees) et le seuil de la couche de mouillage. Cet effet, observe exprimentalement, montre de facon claire que le modele ``atome artificiel'' est trop simple pour decrire de facon adequate les propriets des boites quantiques.

La microscopie de photoïonisation est une technique qui permet d'obtenir une image macroscopique de la fonction d'onde électronique habituellement confinée autour d'un atome. L'expérience consiste à photoïoniser près du seuil un atome en présence d'un champ électrique statique. Le traitement classique du mouvement d'un électron se déplaçant dans un champ coulombien en présence d'un champ électrique statique, montre qu'une multitude de trajectoires électroniques mènent à un point de l'espace classiquement accessible. Quantiquement, les ondes partielles associées à ces trajectoires interfèrent, et ce phénomène est directement mesurable au moyen d'un détecteur sensible en position. Cette thèse propose une étude classique, semi-classique et quantique de la microscopie de photoïonisation. L'originalité de ce travail est le développement de simulations par propagation de paquets d'ondes grâce un algorithme de type Split-Operator. Nous proposons une étude systématique de l'Hydrogène et montrons qu'il est possible d'observer à l'aide d'un microscope de photoïonisation, la fonction d'onde des états Stark résonants du continuum d'ionisation de l'Hydrogène. Enfin nous décrivons l'effet du cœur électronique sur la microscopie d'atomes non-hydrogénoïdes.

La photo-isomérisation par ouverture de cycle du benzopyrane a été étudiée à l'aide de la méthode MCTDH (Multi-Configuration Time-Dependent Hartree). Nous avons introduit différentes stratégies pour contrôler la conversion du benzopyrane en mérocyanine à l'aide d'impulsions laser. Nous avons utilisé un modèle pour le potentiel électronique à six dimensions développé dans le cadre d'un travail antérieur. Le modèle repose sur une généralisation des Hamiltoniens modèles standards pour les couplages vibroniques et utilise les six coordonnées les plus importantes pour le processus. Le principal objectif est de fournir des stratégies de contrôle qui pourront être utilisées par les expérimentateurs par la suite. Plus précisément, nous avons proposé: (i) une technique de type pompe-sonde pour contrôler la photostabilité, (ii) une stratégie en deux étape avec une préexcitation vibrationnel du système,(iii) une stratégie reposant sur un contrôle par effet Stark induit par un laser non-résonant
The ring-opening photoisomerization of benzopyran, which occurs via a photochemical route involving a conical intersection,has been studied with quantum dynamics calculations using the multi-configuration time-dependent Hartree method (MCTDH). We introduce a mechanistic strategy to control the conversion of benzopyran to merocyanine with laser pulses. We use asix-dimensional model developed in a previous work for the potential energy surfaces (PES) based on an extension of thevibronic-coupling Hamiltonian model (diabatization method by ansatz), which depends on the most active degrees of freedom. The main objective of these quantum dynamics simulations is to provide a set of strategies that could help experimentalists tocontrol the photoreactivity vs. photostability ratio (selectivity). In this work we present:(i) a pump-dump technique used tocontrol the photostability, (ii) a two-step strategy to enhance the reactivity of the system: first, a pure vibrational excitation inthe electronic ground state that prepares the system and, second, an ultraviolet excitation that brings the system to the firstadiabatic electronic state; (iii) finally the effect of a non-resonant pulse (Stark effect) on the dynamics

Ce travail concerne la croissance par épitaxie sous jets moléculaires avec NH3 comme source d'azote de diodes électroluminescentes (DELs) blanches monolithiques. La méthode proposée au laboratoire consiste à insérer dans la zone active de la DEL des puits quantiques (Ga,In)N émettant dans le bleu et le jaune. Bien que la concentration en In de l'alliage InxGa1-xN soit limitée à 20-25%, la présence d'un champ électrique interne dans les hétérostructures nitrures permet d'obtenir des longueurs d'onde balayant tout le spectre visible. Malheureusement, ce champ électrique diminue aussi la force d'oscillateur de puits quantiques de largeur de plus de 2nm. Ainsi, l'efficacité radiative de puits quantiques émettant dans le jaune est faible comparé à un puits quantique émettant dans le bleu. L'émission dans le jaune pose donc problème et il nous a fallu tenté de contrebalancer les effets du champ électrique afin d'accroître le rendement quantique des puits larges. D'autre part, la puissance des DELs EJM est faible par rapport à celles épitaxiées en EPVOM. Une des grandes différences entre ces deux techniques est la croissance du GaN de type p. Différents paramètres ont été testés afin de déterminer les conditions de croissance adéquates à l'épitaxie du GaN de type p de bonne qualité optoélectronique. Finalement, ces différents affinages ont été vérifiés par l'élaboration de DELs et en particulier d'une DEL blanche monolithique à large spectre.

La compréhension approfondie des interactions au sein des matériaux luminescents sous excitation revêt une importance cruciale pour le développement de dispositifs optoélectroniques. Les matériaux de faibles dimensions présentent des propriétés optoélectroniques uniques, résultant des effets quantiques et du confinement spatial.L'approche pour l'analyse des propriétés optoélectroniques des nanomatériaux s'est caractérisée par une démarche polyvalente, explorant différentes méthodes intégrées au microscope à transmission électronique à balayage (STEM). Grâce à une source d'électrons accélérée à 60 keV, cette étude a échappé aux limitations de diffraction. Au cœur de cette étude, le microscope STEM, doté de sa capacité de résolution nanométrique, joue un rôle central en mesurant l'absorption énergétique à travers la spectroscopie de perte d'énergie des électrons (EELS) transmis. Complétée par un système spectroscopique combiné intégré au microscope, une analyse du spectre de luminescence (cathodoluminescence) des nanostructures a été réalisée.La combinaison de ces techniques a permis de caractériser les excitons dans les matériaux de dimension réduite, notamment des hétérostructures à base de TMDs monocouche (WS2 et MoSe2), préparées au préalable en salle blanche dans le cadre de cette thèse. Les cartographies de luminescence ont révélé des corrélations complexes entre l'intensité d'émission de l'exciton XA et le trion, dépendant des déplacements spatiaux de la sonde sur la surface de l'échantillon. Ces observations ont permis de déduire la dépendance de la génération de trions ou d'excitons en fonction des déformations des couches de l'hétérostructure.L'excitation par une source d'électrons engendre de multiples transitions électroniques, qui, contrairement à une excitation optique, sont difficiles à contrôler. Pour résoudre ce problème, l'équipe STEM au sein du LPS a développé une technique expérimentale, spectroscopie d'excitation en cathodoluminescence (CLE), permettant d'identifier l'électron responsable de l'émission de chaque photon. L'identification de l'électron responsable de l'émission du photon s'est faite par coïncidence temporelle entre l'électron transmis et le photon émis, au moyen d'un photomultiplicateur et d'un détecteur d'électrons résolu temporellement, Timepix3.Une exploration approfondie du détecteur Timepix3, menée au cours de cette thèse, a permis de dévoiler les mécanismes sous-jacents, depuis l'impact initial de l'électron sur la surface du détecteur jusqu'à la détection ultérieure des charges générées par celui-ci au sein de la couche de lecture. Cette étude, basée sur diverses approches expérimentales, a facilité la caractérisation précise du détecteur, contribuant ainsi à l'optimisation de sa résolution temporelle.Cette technique de coïncidence temporelle a été appliquée à d'autres matériaux de faible dimension, notamment aux nanofils d'AlN dotés de puits quantiques de GaN/AlN. Cette approche a permis d'explorer la durée de vie des excitations, révélant une étroite dépendance avec l'écrantage du champ électrique au sein de ces nanofils. Les simulations et les résultats expérimentaux ont révélé des variations notables en fonction du courant et de la position spatiale d'excitation au sein du nanofil. Ces deux dépendances, bien que distinctes, sont étroitement liées dans les effets observés, modulant la migration des charges des barrières vers le puits et exerçant ainsi une influence marquée sur la durée de vie et l'énergie d'émission des excitons.Enfin, une étude énergétique des électrons en coïncidence avec les photons a révélé l'efficacité d'émission pour chaque absorption énergétique, mettant en lumière des processus de désexcitation spécifiques conduisant à la génération d'excitons et à l'émission de photons.Ces résultats ouvrent la voie à de nouvelles perspectives dans le domaine des matériaux de faible dimension pour le développement de dispositifs optoélectroniques, notamment des LEDs
A profound understanding of interactions within luminescent materials under excitation is imperative for advancing optoelectronic devices. Materials with small dimensions exhibit unique optoelectronic properties resulting from quantum effects and spatial confinement.Our approach to analyzing the optoelectronic properties of nanomaterials is marked by a versatile methodology, employing various techniques integrated into the scanning transmission electron microscope (STEM). Utilizing an accelerated electron source at 60 keV, our study successfully overcame diffraction limitations. The STEM microscope, with nanometric resolution capabilities in measuring energy absorption through transmitted electron energy loss spectroscopy (EELS), formed the central aspect of our exploration. Enhanced by an integrated spectroscopic system into the microscope, we performed an in-depth analysis of the luminescence spectrum (cathodoluminescence) of nanostructures.The integration of these techniques facilitates the exploration of optoelectronic effects induced by excitons in low-dimensional materials, particularly in monolayer TMD-based heterostructures (WS2 et MoSe2) that were carefully prepared in a cleanroom. Luminescence mappings revealed correlations between the emission intensity of exciton XA and the trion, depending on the spatial displacements of the probe across the sample surface. These observations enabled deductions about the dependence of trion or exciton generation on the deformations of the layers within the heterostructure.Excitation by an electron source induces multiple electronic transitions, presenting a challenge compared to optical excitation. To tackle this challenge, the STEM team at LPS developed an experimental technique, the cathodoluminescence excitation spectroscopy (CLE), to identify the electron responsible for the emission of each photon. This identification, coupled with the magnetic spectrometer providing information on the energy absorbed by the sample, facilitates identifying the type of excitation leading to photon emission. The identification of the electron responsible for photon emission was achieved through temporal coincidence, utilizing a photomultiplier and a temporally resolved electron detector, Timepix3.A thorough investigation of the Timepix3 detector during this thesis unveiled the underlying mechanisms, spanning from the initial impact of the electron on the detector surface to its subsequent detection within the readout layer. This study, incorporating various experimental approaches, significantly contributed to the precise characterization of the detector, ultimately optimizing its temporal resolution.The temporal coincidence technique was applied to other low-dimensional materials, such as AlN nanowires with GaN/AlN quantum wells. This approach provided insights into the lifetime of excitations, uncovering a close dependence on the screening of the electric field within these nanowires. Simulations and experimental results demonstrated notable variations based on the current and spatial excitation position within the nanowire. While these dependencies are distinct, they are closely interlinked, influencing the migration of charges from barriers to wells and thus exerting a significant impact on the lifetime and emission energy of excitons.Finally, an energy-dependent study of electrons coinciding with photons unveiled the emission efficiency for each energy absorption, highlighting specific de-excitation processes leading to exciton generation, resulting in photon emission.These results not only enhance our comprehension of low-dimensional materials but also forge new pathways for the development of optoelectronic devices, particularly LEDs

Cette thèse porte sur la description théorique de processus dynamiques ultra-rapides de molécules polyatomiques et de leur contrôle par impulsions laser. Nous avons d’abord étudié la photochimie de l’aniline à l’aide de calculs de structure électronique. Nous avons d´écrit plusieurs régions clé des surfaces d’énergie potentielle et analysé ces résultats en relation avec les données expérimentales existantes. La photochimie de la pyrazine a été étudiée par des calculs de dynamiques quantique basés sur un Hamiltonien modèle incluant les quatre états électroniques excités de plus basse énergie et seize modes de vibration. Nous montrons que l’état sombre Au(nπ∗) joue un rôle important dans la dynamique de la molécule après photo-excitation. Un modèle simplifié à deux états et quatre modes a été utilisé pour étudier le contrôle par laser de la dynamique de la pyrazine photo-excitée. Nous proposons un mécanisme visant à augmenter la durée de vie de l’état B2u(ππ∗) en utilisant l’effet Stark induit par une impulsion laser intense non-résonante
The central subject of this thesis is the theoretical description of ultrafast dynamical processes in molecular systems of chemical interest and of their control by laser pulses. We first use electronic structure calculations to study the photochemistry of aniline. A umber of previously unknown features of the potential energy surfaces of the low-lying elec-tronic states are reported, and analyzed in relation with the experimental results available. We use quantum dynamics simulations, based on a model Hamiltonian including the four lowest excited electronic states and sixteen vibrational modes, to investigate the photochem-istry of pyrazine. We show that the dark Au(nπ∗) state plays an important role in the ultrafast dynamics of the molecule after photoexcitation. The laser control of the excited state dynamics of pyrazine is studied using a simplified two-state four-mode model Hamiltonian. We propose a control mechanism to enhance the lifetime of the bright B2u(ππ∗) state using the Stark effect induced by a strong non-resonant laser pulse. We finally focus on the laser control of the tunneling dynamics of the NHD2 molecule, using accurate full-dimensional potential energy and dipole moment surfaces. We use simple effective Hamiltonians to explore the effect of the laser parameters on the dynamics and design suitable laser fields to achieve the control. These laser fields are then used in MCTDH quantum dynamics simulations. Both enhancement and suppression of tunneling are achieved in our model

Cette thèse propose une mesure absolue de la polarisabilité de l'atome de lithium par interférométrie atomique. Le résultat obtenu améliore la connaissance de cette grandeur d'un facteur trois par rapport aux mesures antérieures déjà existantes. Après une étude détaillée de la source d'atomes de lithium, ce travail s'intéresse au réglage de l'interféromètre atomique de Mach – Zehnder, qui fonctionne par diffraction élastique de l'onde atomique par trois ondes stationnaires laser, quasi résonantes avec la première transition de résonance du lithium. La qualité des signaux d'interférence observés (jusqu'à 84,5 % de visibilité) est mise à profit pour effectuer des mesures de phase d'une grande précision. Outre l'effet Zeeman, ce travail étudie l'effet d'un champ électrique appliqué sur un seul des deux chemins atomiques, distants de seulement 90 micromètres, pour mesurer la polarisabilité électrique du lithium par effet Lo Surdo – Stark.

Nous étudions les propriétés optiques de boîtes quantiques GaN/AlN élaborées par épitaxie par jets moléculaires sur substrats Si(111). La spectroscopie résolue en temps de l'émission collective de plans de boîtes quantiques nous conduit à une détermination appropriée de l'état fondamental des boîtes quantiques et du champ électrique interne le long de l'axe de croissance. Nous observons et modélisons une dynamique de recombinaison non conventionnelle des porteurs. Ces résultats préliminaires nous permettent de sélectionner les boîtes quantiques idéales pour l'étude individuelle en micro-photoluminescence. Nos mesures sur boîte unique révèlent des effets de diffusion spectrale que nous étudions en détails. En analysant la polarisation linéaire des raies d'émission de boîtes individuelles, nous observons des propriétés liées à la structure fine excitonique, très différentes de celles de boîtes quantiques étudiées auparavant, ce que nous expliquons à l'aide d'un modèle tenant compte des effets d'échange et d'anisotropie
We study the optical properties of GaN/AlN quantum dots (QDs) grown by molecular beam epitaxy on Si(111) substrates. Time-resolved spectroscopy of the collective emission from QD planes leads us to an appropriate determination of the QD ground state and of the on-axis internal electric field. We observe and model a nonconventional carrier recombination process. These preliminary results allow us to select the QDs that are ideal for individual studies by micro-photoluminescence. Our measurements on single QDs reveal spectral diffusion effects that we study in detail. By analyzing linear polarization of the emission lines of individual quantum dots, we observe properties related to the excitonic fine structure, very different from those of previously studied QDs, which we explain via a modeling accounting for exchange and anisotropy effects

Nous étudions les propriétés optiques de boîtes quantiques GaN/AlN élaborées par épitaxie par jets moléculaires sur substrats Si(111). La spectroscopie résolue en temps de l'émission collective de plans de boîtes quantiques nous conduit à une détermination appropriée de l'état fondamental des boîtes quantiques et du champ électrique interne le long de l'axe de croissance. Nous observons et modélisons une dynamique de recombinaison non conventionnelle des porteurs. Ces résultats préliminaires nous permettent de sélectionner les boîtes quantiques idéales pour l'étude individuelle en micro-photoluminescence. Nos mesures sur boîte unique révèlent des effets de diffusion spectrale que nous étudions en détails. En analysant la polarisation linéaire, nous observons des propriétés liées à la structure fine excitonique, très différentes de celles de boîtes quantiques étudiées auparavant, ce que nous expliquons à l'aide d'un modèle tenant compte des effets d'échange et d'anisotropie.

Notre travail s'inscrit dans la mise au point de nouveaux circuits intégrées monolithiques de traitement du signal dans la gamme du Ghz. Il porte sur l'étude d'un modulateur acousto-électro-optique formé de multi-puits quantiques ou nous exploitons l'effet du confinement quantique et le phénomène de résonance excitonique. L'absorption optique est modulée par l'effet Stark et les déformations induits par une onde acoustique de surface. Un outil théorique d'optimisation de la structure du modulateur a été mis au point. La méthode des éléments finis est utilisée pour calculer les niveaux énergétiques des bandes de conduction et de valence et les fonctions d'onde électroniques correspondantes tandis que les énergies de liaisons excitoniques sont calculées par la méthode variationnelle. L'influence des différents paramètres sur l'absorption optique est étudiée. L'optimisation donne des résultats très satisfaisants : rapport de contraste de 18db et variation de transmittance de 0,75. Deux prototypes ont été réalisés dans le but de différencier les effets physiques mis en jeu. La caractérisation du composant par photoluminescence et photoréflectance met en évidence la faisabilité du modulateur acousto-electro-optique à puits quantiques et montre la bonne qualité des prototypes réalisés.

L'application des résonances de Förster à plusieurs corps est étudiée pour réaliser des circuits de portes quantiques multi-qbits. Deux nouveaux types de transitions borroméennes à trois atomes utilisant un atome relais ont été proposées et étudiées numériquement. En particulier, une résonance de Förster à trois atomes non isolée et contrôlée par effet Stark entre des états S et P de niveaux élevés n = 80, 81, 82 avec des atomes de Rb isolés dans des pièges optiques a été modélisée. Une résonance de Förster isolée à trois atomes a également été démontrée pour les états n = 70, 71 des atomes Rb. Les résonances ont été étudiées dans une configuration spatiale fixe, ce qui nous a permis de démontrer l'évolution cohérente de la population et de la phase des états collectifs impliqués. Des schémas de portes de Toffoli à trois qubits ont été développés et modélisés numériquement sur la base des résonances démontrées dans des ensembles à trois atomes. En outre, un schéma généralisé de porte de phase doublement contrôlée CCPHASE a été développé sur la base de la résonance de Förster à trois corps induite par radiofréquence. De plus, un schéma de porte quantique similaire a été proposé sur la base de la résonance de Förster induite par radiofréquence à deux atomes avec un déplacement contrôlé par interaction avec le troisième. Les performances rapides et la grande fidélité des schémas proposés, ainsi que leur robustesse potentielle aux erreurs, nous permettent d'espérer le succès d'une réalisation expérimentale prochainement
Application of few-body Förster resonances for implementation of multiqubit quantum gate circuits has been investigated. New types of three-atom Borromean transitions based on the relay atom have been proposed and numerically studied. In particular, a Stark-controlled non-isolated three-atom Förster resonance between high-lying n = 80, 81, 82 S − P states of Rb atoms isolated in individual optical traps has been modeled. Isolated three-atom Förster resonance has also been demonstrated for n = 70, 71 states of Rb atoms. The resonances were investigated in a fixed spatial configuration, allowing us to demonstrate the coherent population and phase dynamics of the collective states involved. Three-qubit Toffoli gates schemes have been developed and numerically modeled based on the demonstrated resonances. Also, a generalized doubly controlled phase CCPHASE gate scheme has been developed based on the radiofrequency-induced three-body Förster resonance. Additionally, a similar quantum gate scheme has been proposed based on two-atom RF-induced Förster resonance with controlled displacement. The fast performance and high fidelity of the proposed schemes, as well as their potential robustness to errors, allow us to expect a successful experimental implementation in the near future

Nous etudions ici les proprietes optiques d'heterostructures semi-conductrices (nanostructures de type boites ou puits quantiques) a base de nitrure de gallium, nitrure d'aluminium et nitrure d'indium, dans leur phase cubique et hexagonale. Dans les nanostructures hexagonales, nous avons mis en evidence par spectroscopie optique des champs electriques geants de l'ordre du mv/cm, qui ont pour consequence un fort decalage des raies d'emission vers les faibles energies. Nous avons montre que ces champs proviennent non seulement de la polarisation piezo-electrique due aux contraintes, mais aussi de la polarisation spontanee existante dans la phase hexagonale. Nous avons verifie que ces champs sont inexistants dans la phase cubique centrosymetrique. Ces resultats ont motive une etude comparative des proprietes dynamiques de ces nanostructures dans les deux phases, afin d'isoler les effets de pure dimensionnalite des effets dus aux champs electriques et afin d'evaluer la faisabilite de dispositifs emetteurs. Nous avons ainsi observe et modelise la reduction de la force oscillateur des transitions optiques, induite par les champs electriques. De plus, nous avons demontre la superiorite des structures a boites quantiques vis-a-vis des structures a puits quantiques, concernant le comportement en temperature des proprietes optiques et les durees de vie non radiatives. Enfin, nous avons montre que les nanostructures cubiques, malgre des densites de defauts superieures, ont un comportement en temperature et des efficacites radiatives comparables, et representent donc une bonne alternative a la phase hexagonale.

Nous etudions ici des composants optoelectroniques a base d'heterostructures semiconductrices piezoelectriques, tels que des modulateurs de lumiere tout-optiques (pour le traitement d'image ultrarapide) et des lasers accordables en longueur d'onde (pour les telecommunications ou la spectroscopie). Dans les modulateurs, un premier faisceau (pompe) permet d'injecter des porteurs dans la structure. Les electrons et les trous sont separes par des barrieres ou regne un champ d'origine piezoelectrique. Le champ de charge d'espace resultant permet de changer la longueur d'onde de transition d'un puits quantique (actif) place entre les barrieres. Un deuxieme faisceau (sonde), dont l'energie est proche de la resonance du puits actif, peut alors etre module en intensite. Nous avons demontre la faisabilite d'un tel composant a temperature ambiante et avons realise un modulateur travaillant a basse temperature. Ces resultats ont motive une etude sur le signe du coefficient piezoelectrique e14 dans les composes a base de cdhgte. Nous avons demontre que le signe du coefficient dans ce materiau etait oppose a celui du cdte. Nous avons ensuite demontre la faisabilite d'un laser accordable en longueur d'onde, a emission par la tranche. Ici, le puits actif emet de la lumiere laser. Les porteurs peuvent etre injectes soit optiquement, soit electriquement (diode pin). Les resultats ont ete obtenus a t = 80 k, et la structure doit encore etre optimisee pour fonctionner a l'ambiante. Enfin, nous avons propose une structure pour changer la longueur d'onde des modes d'une cavite, et ce meme en regime d'emission laser. Il s'agit d'un super-reseau ou chaque couche possede un champ piezoelectrique de meme intensite, mais de signe oppose. Lorsqu'on injecte des porteurs, ceux ci ecrantent les champs et changent les proprietes du super-reseau, ce qui est exploite pour changer les modes de resonance d'une cavite.

Nous avons étudié par spectroscopie optique les propriétés électroniques de boîtes quantiques (BQs) de GaN/AlN crûes en épitaxie par jets moléculaires selon la direction non-polaire [11-20] (axe a). Dans cette orientation on attend une forte réduction des effets du champ électrique interne existant dans les hétérostructures d'axe [0001] (axe c), ce que nous avons vérifié expérimentalement par des expériences de photoluminescence (PL) résolue et intégrée en temps d'un ensemble de boîtes.
La réalisation d'un montage de microPL optimisé pour l'UV nous a permis d'isoler les premiers spectres de BQs uniques de GaN plan a. Des effets de charges locales responsables de l'élargissement des raies de PL (diffusion spectrale) ont pu être mises en évidence et partiellement contrôlés par l'application d'un champ électrique vertical.
La dépendance en température des raies de BQs uniques nous a permis d'étudier le couplage de l'exciton confiné avec les phonons acoustiques. La modélisation de ce mécanisme ainsi que les valeurs des temps de déclin indiquent que la localisation latérale de l'exciton est plus forte que celle imposée par la boîte.

Ce travail de thèse porte sur l'étude des propriétés optiques et électroniques des puits quantiques de GaN / AlGaN grâce à des techniques classiques de réflectivité résolue en angle et de photoluminescence, ainsi qu'avec la technique de photoluminescence résolue temporellement. Les expériences de photoluminescence en régime continu ont permis d'estimer les énergies des transitions excitoniques qui sont également accessibles en réflectivité. Ces techniques ont ainsi permis de mettre en évidence l'effet Stark dans les puits quantiques GaN / AlGaN. L'effet Stark sur les énergies de transition est cohérent avec la théorie des fonctions enveloppes. Les spectres de réflectivité permettent d'accéder à la force d'oscillateur des excitons grâce à leur modélisation par le formalisme des matrices de transfert, prenant en compte les phénomènes d'élargissement homogène et inhomogènes des transitions optiques. Enfin, les mesures de photoluminescence résolue en temps en fonction de la température, ont également permis d'extraire la force d'oscillateur qui est inversement proportionnelle au temps de recombinaison radiative. Cette étude a également permis de mettre en évidence l'effet Stark responsable de la diminution de la force d'oscillateur en fonction de l'épaisseur du puits quantique mais aussi en fonction de la composition d'aluminium. L'augmentation de l'épaisseur du puits entraîne une diminution du recouvrement des fonctions d'onde, et une augmentation de la composition d'aluminium intensifie le champ électrique et diminue également le recouvrement des fonctions d'onde.

Après avoir présenté les méthodes utilisées pour le calcul des états électroniques, nous discutons les états liés d'électron et de trou dans une boîte isolée. Nous calculons la force d'oscillateur et les règles de sélection pour les transitions intrabandes. Nous montrons qu'il faut distinguer entre les excitations polarisées dans le plan et celles polarisées verticalement ; notre calcul montre que dans une boîte isolée l'absorption est très anistrope. Dans le cadre des boîtes isolées nous développons également un modèle pour interpréter plusieurs expériences récentes de STM, qui prétendent à l'observation directe des fonctions d'onde d'électron et de trou. Nous étudions ensuite les systèmes de boîtes empilées. Nous discutons le couplage entre les boîtes en fonction de l'épaisseur de la barrière qui les sépare. Nous nous intéressons en particulier au régime de boîtes fortement couplées. Nous montrons que l'anisotropie typique des boîtes uniques diminue considérablement dans le cas des systèmes de boîtes fortement couplées. Ces derniers sont particulièrement intéressants si l'on regarde les effets du champ électrique. Nous montrons ainsi que les systèmes de boîtes fortement couplées sont aussi polarisables que les puits quantiques, avec une propriété en plus : le confinement dans le plan. La dernière partie de ce travail présente une discussion détaillée des états du continuum bidimensionnel (couche de mouillage) et tridimensionnel (barrière). Le rôle du continuum est particulièrement important dans le cas des transitions interbandes : nous montrons que les transitions croisées entre états liés et états du continuum sont à l'origine d'un fond continu entre la partie basse énergie du spectre (due aux transitions liées) et le seuil de la couche de mouillage. Cet effet, observé expérimentalement, montre de façon claire que le modèle "atome artificiel" est trop simple pour décrire de façon adéquate les propriétés des boîtes quantiques
After an introduction on the methods used for electronic states calculation, we study electron and hole bound states in a single dot. We initially evaluate the oscillator strength and polarization selection rules for intraband transitions. We show that in a single dot the absorption is very anisotropic, depending on the polarization direction of the incident light. We also develop a model for interpreting some recent STM measurements, which are able to "image" single dot wavefunctions. Then we study vertically stacked quantum dot systems. We examine the coupling between the dots of a stack as a function of the barrier the thickness. Systems of strongly coupled dots are particularly interesting : we show that the optical anisotropy, typical of single dots, considerably diminishes in this kind of systems. Strongly couple dots are also interesting when electric field effects are studied. We show that they are as tunable as quantum wells, of the same dimensions, when an uniform electric field is applied in the growth direction. In addition to this enhanced Stark tunability, stacked dots present the advantage over quantum wells that no continuum absoprtion exists. The last part of this work is devoted to a detailed numerical study of continuum, wetting layer (2D) and barrier (3D), states. We show that the continuum states have an important role for interband transitions. We show in particular that crossed transitions, which involve bound and continuum states, lead to the appearance of a continuous background in the interband absorption spectrum in the energy range between the bound-to-bound transitions and the wetting layer absorption edge. The existence of this background, experimentally proved, shows that the "artificial atom" model is too simple to describe the features of quantum dot interban spectrum

Ce travail de thèse consiste à visualiser sur un détecteur sensible en position les oscillations spatiales des électrons lents (~ meV) émis par photoionisation au seuil en présence d’un champ électrique extérieur. La figure d’interférence obtenue représente quantiquement le module carré de la fonction d’onde électronique. Ce travail fondamental nous permet d’avoir accès à la dynamique électronique quelques µm autour de l’atome et donc de mettre en évidence plusieurs mécanismes quantiques (champ coulombien, interaction électron/électron..) se déroulant à l’échelle atomique. Malgré la présence d’un cœur électronique quoique limité dans Li, nous avons réussi, expérimentalement et pour la première fois, à visualiser la fonction d’onde associée aux états Stark quasi-discrets couplés au continuum d’ionisation. En outre, à l’aide des simulations quantiques de propagation du paquet d’ondes, basées sur la méthode de « Split-operator », nous avons réalisé une étude complète sur les atomes H, Li et Cs tout en dévoilant les effets significatifs des résonances Stark. Un très bon accord, sur et hors résonances, a été obtenu entre les résultats simulés et les résultats expérimentaux. Par ailleurs, nous avons développé un modèle analytique généralisable permettant de comprendre profondément le fonctionnement d’un spectromètre de VMI. Ce modèle repose sur l’approximation paraxiale, il est basé sur un calcul d’optique matricielle en faisant une analogie entre la trajectoire électronique et le rayon lumineux. Un excellent accord a été obtenu entre les prédictions du modèle et les résultats expérimentaux
This work of thesis aims to visualize, on a position sensitive detector, the spatial oscillations of slow electrons (~meV) emitted by a threshold photoionization in the presence of an external electric field. The interference figure obtained represents the square magnitude of electronic wavefunction. This fundamental work allows us to have access to the electronic dynamics and thus to highlight several quantum mechanisms that occur at the atomic scale (field Coulomb, electron/electron interaction..). Despite the presence an electronic core in Li atom, we have succeeded, experimentally and for the first time, to visualize the wave function associated with the quasi-discrete Stark states coupled to the ionization continuum. Besides, using simulations of wave packet propagation, based on the "Split-operator” method, we have conducted a comprehensive study of the H, Li and Cs atoms while revealing the significant effects of the Stark resonances. A very good agreement, on and off resonances, was obtained between simulated and experimental results. In addition, we have developed a generalized analytical model to understand deeply the function of VMI spectrometer. This model is based on the paraxial approximation; it is based on matrix optics calculation by making an analogy between the electronic trajectory and the light beam. An excellent agreement was obtained between the model predictions and the experimental results

Nous présentons une nouvelle structure de modulateur acousto-opto-électronique pour les télécommunications optiques. La zone active, formée de puits quantiques, est insérée dans une cavité Fabry-Pérot asymétrique. Nous exploitons l'effet Stark en confinement quantique et l'effet excitonique en présence des contraintes et du champ électrique induits par une onde acoustique de surface. Nous avons mis au point une méthode numérique complète pour l'analyse de la variation du coefficient de réflexion optique du composant. Les profils des champs de déformations et du champ électrique sont déterminés par la méthode polynomiale de Laguerre, les états électroniques par la méthode des éléments finis. Les paramètres optiques sont calculés et le coefficient de réflexion global de la structure obtenu par la méthode des matrices de transfert. L'étude expérimentale est réalisée par photoréflectance et met en évidence la validité du modèle et la faisabilité d'une telle structure
We present a new asymmetric Fabry-Perot acousto-opto-electronic multi-quantum-well modulator structure for optical telecommunications. We elaborated a complete numerical method to analyse the optical reflection coefficient variations produced by various surface acoustic wave powers. We took into account excitonic effect, quantum confined stark effect, strain effect, and the electrical field induced by this SAW. We determined the strain field, as well as the electrical field accompanying the wave using Laguerre polynomial method. Electronic states were calculated by the finite elements method taking account electronic parameter modifications induced by deformations. The complex refractive index was determined from wave functions and energy levels. The overall optical reflection coefficient of the multi-layered modulator is given. The experimental study by photoreflectance shows the validity of our model and the feasibility of such structures

Ce memoire presente l'etude theorique et experimentale de la structure de bande et des performances lasers des heterostructures semi-conductrices a puits quantiques a base de gainas ou de gainasp contraints sur inp. Dans la premiere partie, les definitions elementaires concernant le schema de bande et le modele de la fonction enveloppe sont rappelees. La deuxieme partie expose les modeles theoriques permettant de calculer les courbes de dispersion dans le plan des couches d'un puits contraint et les spectres de gain optique en fonction de l'injection. L'experience de spectroscopie de photoconductivite est decrite dans la troisieme partie. La quatrieme partie est une presentation des travaux realises sur des systemes a puits quantiques en ternaire gainas et en quaternaire gainasp contraints en compression sur la maille d'inp. Les performances de ces deux types de structure sont comparees et leur application a la construction de lasers a 1. 55m est envisagee. Le systeme a puits ternaire gainas contraint en extension sur la maille d'inp est analyse dans la cinquieme partie. Les lasers construits sur ce systeme presentent un courant de seuil bas et un rendement eleve surprenants pour des structures en principe de type ii. Ce comportement est interprete. La sixieme partie est consacree a l'etude des effets du champ electrique sur les heterojonctions de type pin a puits quantiques contraints independants ou couples. Enfin, la conclusion rappelle les principaux resultats obtenus et donne une idee de l'orientation des recherches a mener dans le domaine

Ce memoire presente l'etude theorique et experimentale d'heterostructures semi-conductrices a puits quantiques contraints dans le but d'optimiser les performances de ces lasers infrarouges pour les telecommunications optiques. Les systemes envisages, epitaxies sur un substrat d'inp, sont gainasp/gainasp et gainas/gainalas. Dans une premiere partie nous exposons le modele theorique du calcul des etats electroniques, des courbes de dispersion dans le plan des couches, des forces d'oscillateurs et du gain intrinseque en fonction de l'injection, pour des heterostructures a puits quantique contraint. A partir de resultats experimentaux issus de la spectroscopie de photocourant, nous proposons un modele empirique du decalage de bande a l'interface pour les deux systemes, ne dependant que des concentrations des elements constitutifs de chaque alliage. Ensuite, nous effectuons la comparaison theorique de deux structures lasers de la famille gainasp realisees, soit a cation, soit a anion commun pour le puits et la barriere. En prenant en compte les effets des recombinaisons sur des centres non radiatifs dans ces systemes partiellement de type ii, nous interpretons leurs performances lasers respectives. Nous presentons enfin, l'etude theorique des heterostructures gainas/gainalas. Nous determinons la contrainte compressive optimale pour les performances lasers. Nous procedons egalement a la comparaison theorique des deux familles de structures gainas/gainasp et gainas/gainalas et faisons ressortir les meilleures potentialites lasers associees a la structure a base d'aluminium, en terme de courant de seuil et de sensibilite a la temperature.

Le nitrure de gallium, gan, est un semiconducteur iii-v a bande interdite large (3. 5 ev) et directe, utilise dans des dispositifs optoelectroniques avec son alliage ingan. On etudie d'abord les excitons de gan dans une perturbation exterieure : ceci comprend une etude des excitons libres sous champ magnetique (mesure de l'eclatement zeeman) par reflectivite sous champ magnetique avec un systeme de modulation de la polarisation. Ensuite vient une etude du gan sous une contrainte uniaxiale due au substrat, qui permet d'estimer la constante d'interaction d'echange de spin electron-trou dans les excitons. Cette these decrit ensuite des experiences de photoluminescence resolue en temps dans gan contenant des dopants (non intentionnels) et dans des structures avec l'alliage ingan. On s'interesse d'abord a la bande des paires donneur-accepteur (a 3. 2 ev), dont le comportement est explique par une theorie simple. Enfin, des puits quantiques multiples de ingan dans gan sont etudies, egalement par photoluminescence resolue en temps, y compris en controlant la polarisation lumineuse afin d'observer la relaxation de spin. Les differents (nombreux) phenomenes intervenant dans le probleme, dont les champs electriques dans les puits quantiques, sont consideres et, autant que possible, leur role respectif est determine.

Apres avoir rappele la theorie de l'electroreflexion et detaille l'appareillage utilise au laboratoire, nous avons presente les mesures d'electroreflexion effectuees sur des materiaux iii-v a base d'antimoine: gainassb/gasb, gaalassb/gasb et inassbp/inas. Ces mesures ont permis de determiner les energies des principales transitions interbandes qui jouent un role essentiel dans la modelisation des diodes lasers utilisant ces materiaux. Dans les puits quantiques et les super-reseaux, l'electroreflexion a faible champ electrique nous a permis de mesurer: 1) les energies des etats localises dans des puits quantiques gasb/gaalsb; 2) les largeurs des mini-bandes dans des super-reseaux gaas/gaalas. Dans des super-reseaux gaas/gaalas soumis a un fort champ electrique e parallele a l'axe de croissance, nous avons utilise l'electroreflexion pour mettre en evidence deux effets electrooptiques originaux: 1) l'effet echelle de stark qui presente des oscillations en e##1; 2) l'effet franz-keldysh qui presente des oscillations en e#2#/#3

La photonique silicium est un domaine de recherche en pleine expansion depuis quelques années. Elle est envisagée comme une solution prometteuse pour le remplacement des interconnexions électriques par des liens optiques. A terme, l’intégration de l’optique et de l’électronique sur les mêmes puces doit permettre une augmentation des performances des circuits intégrés, et ainsi proposer des composants à hautes performances et à bas coût. Dans ce contexte, les travaux menés durant ma thèse ont porté plus spécifiquement sur l’étude de la modulation optique autour de la bande interdite directe et à température ambiante des structures à puits quantiques Ge/SiGe, par effet Stark confiné quantiquement (ESCQ). Des simulations électriques et optiques ont été menées pour concevoir un modulateur fonctionnant à la longueur d’onde de 1.3μm. La fabrication et la caractérisation de ce dispositif a permis de démontrer une modulation efficace autour de 1.3μm avec des taux de modulation atteignant 6 dB avec un dispositif de 50 µm de long. Le second objectif de mon travail a été de concevoir un modulateur intégré sur une plateforme SOI, bénéficiant de structures passives performantes et compactes. La démonstration de l’ESCQ sur une structure à puits quantique Ge/SiGe épitaxiée sur un substrat homogène de 360 nm a ouvert la voie à cette intégration. Des simulations ont été menées pour démontrer la possibilité de réaliser un couplage vertical évanescent entre un guide optique SOI et la structure Ge/SiGe, et pour évaluer les performances de ce dispositif. Un procédé technologique de fabrication a ensuite été défini et toutes les étapes ont été optimisées pour la réalisation du modulateur intégré avec les guides d’onde. Principalement six étapes de lithographies électroniques, et quatre étapes de gravure sont nécessaires. Les résultats préliminaires obtenus avec ces dispositifs sont présentés. Les perspectives de ce travail de thèse concernent la réalisation de circuits intégrés photoniques complexes, intégrant modulateurs, photodétecteurs et structures passives sur le même circuit
Silicon photonics has generated a great interest for several years, for applications from long-haul optical telecommunication to intra-chip interconnects. The ultimate integration of optics and electronics on the same chip would allow an increase of the integrated circuit performances at low cost. In this context, the work done during my Ph.D is focused on the study of optical modulation around the direct bandgap of Ge/SiGe quantum well structures, at room temperature, by Quantum Confined Stark effect (QCSE). Electrical and optical simulations have been used to design a modulator operating at 1.3μm. Such device has been fabricated and characterized, demonstrating an extinction ratio up to 6 dB using a 50 µm-long structure. The second objective of my work was to design and demonstrate a modulator integrated on SOI waveguide. The demonstration of an efficient QCSE in Ge/SiGe quantum wells grown on the top of a 360nm homogeneous virtual substrate has paved the way for such integration. Simulations were conducted to demonstrate the feasibility of an evanescent vertical coupling between an SOI optical waveguide and a Ge/SiGe active region and to evaluate the performance of this device. A technological process has then been proposed to fabricate the devices. All steps have been optimized for the fabrication of the modulator integrated with the waveguides. Mainly six electronic beam lithography and four etching steps were used. Preliminary experimental results obtained with such component are presented. This work paves the way to the demonstration of complex photonic integrated circuits, including modulators, photodetectors and passive structures on the same chip

Le but de cette these est de demontrer la marche d'un embryon d'automate cellulaire tout-optique, permettant de realiser une operation booleenne en parallele, sur tous les pixels d'une image binaire. Dans la premiere partie, deux implementations differentes sont decrites: une architecture a boucle externe (type i), qui fonctionne en transmission, ainsi qu'une architecture a boucle lineaire, en reflexion (type ii). Nous montrons le fonctionnement des portes logiques et de l'amplificateur tout optique dans l'architecture de type i. La realisation de l'architecture de type ii, plus compacte que la premiere, est egalement detaillee. Elle permet de supprimer les problemes de reglages dus aux aberrations optiques dans la boucle de type i. Dans la seconde partie, nous decrivons des composants susceptibles d'etre utilises comme portes logiques tout-optiques. Ces composants sont elabores par epitaxie en phase liquide (plaquettes cdte/cdznte) ou par epitaxie a jets moleculaires (puits quantiques cdte/cdmnte et fabry-perot a puits quantiques gaas/gaalas). Nous modelisons le fonctionnement de ces modulateurs, en montrant la necessite d'utiliser un fabry-perot asymetrique de faible finesse dans l'architecture de type ii. L'effet physique mis en jeu dans la modulation est l'ecrantage d'un champ electrique statique par les porteurs libres photogeneres

Aujourd’hui les interconnections optiques ont devancé les interconnections électriques à longue, moyenne et courte distance dans le domaine des télécommunications. La photonique silicium a connu un tel développement que même les interconnections inter et intra puces deviennent progressivement à dominante optique. En revanche, la multiplication des terminaux d’accès et l’augmentation constante du volume de données échangées imposent l’apparition de nouveaux composants avec une consommation énergétique encore plus faible. Dans ce contexte, les composants optoélectroniques à faible consommation à base des puits quantiques Ge/SiGe ont été développés. Jusqu’à présent l’utilisation des puits quantiques Ge/SiGe était seulement limitée aux modulateurs à électro-absorption Les travaux menés durant la première partie de ma thèse consistaient à étudier un nouveau type de région active à base de puits quantiques Ge/SiGe couplés. Ces études ont abouti à la démonstration d’un effet d’électro-réfraction géant dans ces structures. La région active basée sur les puits couplés donne lieu à une variation de l’indice de réfraction de 2.3×10-3 sous une tension de 1.5 V seulement. L’utilisation d’un tel effet pour la réalisation de modulateurs optiques intégrés a ensuite nécessité le développement des briques de base passives afin d’obtenir une structure interférométrique. Des virages compacts et des interféromètres de Mach Zehnder sont conçus, fabriqués et caractérisés avec succès. La sensibilité de ces structures à la polarisation est évaluée par simulation numérique et les structures insensibles à la polarisation sont conçues. Un modulateur à électroréfraction intégré est ensuite conçu et fabriqué, nécessitant la mise en place d’un nouveau procédé technologique. Les résultats de caractérisation préliminaires sont présentés. Les perspectives de ce travail sont la réalisation d’un modulateur efficace ayant une tension de commande inférieure à 2V.Le champ d’application des circuits photoniques ne se limite pas au secteur des télécommunications. L’approche basée sur l’optique intégrée est aussi très prometteuse pour l’identification et analyse des espèces chimiques environnantes. La région spectrale de moyen infrarouge est particulièrement adaptée à cet effet car les raies d’absorption spécifiques de nombreuses espèces chimiques y sont présentes. L’utilisation des circuits optiques sur substrat silicium permet de développer des systèmes spectroscopiques performants, compacts et à bas cout. La seconde partie de ma thèse était dédiée au développement de la plateforme photonique large-bande basée sur les guides d’ondes Si1-xGex riches en Ge. Les guides d’onde large bande fonctionnant entre 5.5 et 8.6 µm ont été démontrés expérimentalement ce qui a permis de concevoir des structures plus complexes telles que les MMI et les interféromètres de Mach Zehnder ultra large bande. Le même dispositif possède une bande passante théorique de 3.5 µm en polarisation TE et d’une octave en polarisation TM. Le fonctionnement a été démontré expérimentalement entre 5.5 et 8.6 µm et est seulement limité par la plage de longueurs d’ondes adressable par le laser. Ce travail ouvre les perspectives pour la future démonstration des systèmes spectroscopiques ultra-large bande sur la plateforme Si1-xGex riche en Ge. Une dernière partie de ce travail a été consacrée à l’étude de la génération de la seconde harmonique dans les puits quantiques Ge/SiGe pour les systèmes spectroscopiques dans le moyen infrarouge. Les premières structures sont conçues et fabriquées
Today optical interconnects have overpassed wires on long, mid and short distances on the telecommunication field. Silicon photonics have known such a development that even inter and intra chip communications progressively become optical. However, the multiplication of data access terminals and the constant increase of data consumption force new components with even lower power consumption to appear. In this context, low power consumption components based on Ge/SiGe quantum wells have been developed. Until now, the use of Ge/SiGe quantum wells has been only limited to electroabsorption modulators. The first part of my thesis was dedicated to the study of a new kind of active region based on coupled Ge/SiGe quantum wells. This work led to the demonstration of giant electrorefractive effect in these structures. The active region based on coupled quantum wells gives a refractive index variation of 2.3×10-3 under a bias of only 1.5 V. The use of this effect for the development of integrated optical modulators needed the development of main building blocks to obtain interferometric structures. Compact bends and Mach Zehnder interferometers have been designed, fabricated and successfully characterized. The sensitivity to the polarization of these structures was evaluated with numerical simulations and polarization insensitive structures were designed. Then, an integrated electrorefractive modulator has been designed and fabricated which needed the development of a new technological process. The first charaterization results are presented. The perspectives of this work are the realization of an efficient modulator with switching voltage lower than 2V. The field of application of photonic integrated circuits is not only limited to the telecommunications. The approach based on integrated optics is also very promising for the identification and analysis of surrounding chemical species. Mid infrared spectral region is particularly suitable for this purpose as it contains specific absorption fingerprints of different chemical species. The use of photonic integrated circuits on silicon substrate allows to develop performant, compact and low cost spectroscopic systems. The second part of my thesis was focused on the development of wideband photonic platform based on Ge-rich Si1-xGex waveguides. Wideband waveguides between 5.5 and 8.5 µm were experimentally demonstrated which made possible the developpement of more complex structures such as MMIs or ultra-wideband Mach Zehnder interferometers. The same device has a theoretical bandwidth of 3.5 µm in TE polarization and of one octave in TM polarization. The operation was experimentally demonstrated between 5.5 and 8.6 µm and is only limited by laser spectral range. This work paves the way for future development of ultra-wideband spectroscopic systems on Ge-rich Si1-xGex platform. The last part of this work concerned second harmonic generation in Ge/SiGe quantum wells for mid infrared spectroscopic systems. First test devices have been designed and fabricated

This PhD thesis is devoted to study electro-optic properties of Gemanium/Silicon-Germanium (Ge/SiGe) multiple quantum wells (MQWs) for light modulation, detection, and emission on Si platform. It reports the first development of high speed, low energy Ge/SiGe electro-absorption modulator in a waveguide configuration based on the quantum-confined Stark effect (QCSE), demonstrates the first Ge/SiGe photodiode with high speed performance compatible with 40 Gb/s data transmission, and realizes the first Ge/SiGe light emitting diode based on Ge direct gap transition at room temperature. Extensive DC and RF measurements were performed on each tested prototype, which was realized using the same epitaxial growth and fabrication process. Simple theoretical models were employed to describe experimental properties of the Ge/SiGe MQWs. The studies show that Ge/SiGe MQWs could potentially be employed as a new photonics platform for the development of a high speed optical link fully compatible with silicon technology.