Gotowa bibliografia na temat „Dynamiques interfaciales”

Cette thèse est consacrée à l'étude des ondes interfaciales dans deux problèmes différents. La première partie a pour but d'étudier les ondes solitaires de flexion-gravité engendrées par un véhicule se déplaçant sur une couche de glace, reposant sur une couche d'eau de profondeur finie. Tout d'abord, les résultats expérimentaux et linéaires sont présentés. Le problème non-linéaire est premièrement résolu en l'absence de charge se déplaçant sur la glace. Une analyse basée sur la théorie des systèmes dynamiques et des formes normales est utilisée pour étudier les déformations de la couche de glace. Des ondes solitaires sous forme de paquets d'onde sont calculées. Des résultats numériques basés sur les équations complètes sont présentés. Enfin la charge se déplaçant sur la glace est introduite et, pour des vitesses proches de la vitesse critique correspondant au minimum de la relation de dispersion, on trouve que l'équation nonlinéaire de Schrödinger forcée permet de décrire convenablement les solutions. La seconde partie traite des ondes interfaciales entre deux couches de fluide, lorsque la couche supérieure est en contact avec l'air. Après une étude de la relation de dispersion pour les ondes interfaciales de gravité et de capillarité-gravité, on donne la forme normale pour un cas nouveau et on étudie numériquement l'existence d'ondes solitaires pour le système. Ensuite un schéma numérique basé sur le développement en séries de Fourier de variables physiques en fonction du potentiel est utilisé pour étudier les ondes périodiques de gravité qui peuvent apparaître. (. . . )

L’écoulement de gouttes d'huile dans l’eau à travers la contraction d’un canal présente un intérêt pour de nombreuses applications telles que l’extraction de pétrole ou la microfluidique. Dans la littérature, la condition de bouchage d’un pore soumis à un gradient de pression a été largement étudiée pour les gouttes et les bulles. La relation entre le débit et la pression fait intervenir la différence des pressions de Laplace à l'avant et à l'arrière de la goutte : elle dépend donc des tensions interfaciales à l’avant et à l’arrière. La présence d'espèces adsorbées à la surface abaissant la tension interfaciale, comme des tensioactifs ou des particules colloïdales, modifie donc non seulement le seuil de bouchage mais également la valeur du débit au-dessus de ce seuil. L’objectif de cette thèse est d’étudier l’écoulement, sous gradient de pression imposé, de gouttes dont la surface est initialement saturée de tensioactifs (au-dessus de la CMC) ou de particules à travers la contraction d’un capillaire cylindrique. Nous montrons comment la mesure du débit par analyse d’images permet d’accéder sous certaines hypothèses à une mesure des tensions interfaciales. Dans le cas des tensioactifs, nous mesurons ainsi une augmentation de la tension interfaciale à l’avant qui résulte d’une compétition entre l’effet de l’accroissement de surface et celui d’un transport par effet Marangoni. Dans le cas des gouttes couvertes de particules, nous montrons que la vitesse de la goutte et le rayon des particules adsorbées à sa surface contrôlent le régime d’écoulement. A faible vitesse, le mouillage de l’huile sur la paroi du canal est observé à l’avant de la goutte ; aux vitesses plus élevées, le régime dépend de la taille des particules comparée à l’épaisseur du film de lubrification, suivant les cas, un frottement des particules sur la paroi du canal, ou un régime de lubrification visqueuse sont observés. Ces régimes sont responsables d’une accumulation plus ou moins importante des particules à l’arrière de la goutte, y diminuant la tension interfaciale et donnant lieu à différents mécanismes de déstabilisation de l’interface. Pour les deux systèmes, nous montrons que la présence d’espèces adsorbées affecte peu la condition de bouchage. En revanche, nous mesurons une augmentation du temps de passage des gouttes couvertes de tensioactifs ou de particules résultant du couplage entre l’écoulement de la goutte et les dynamiques interfaciales
The flow of oil drops in water through a constricted channel is of interest for many applications such as oil extraction or microfluidics. In the literature, the condition of pore clogging under a pressure gradient has been extensively studied for drops and bubbles. The relation between flowrate and pressure involves the difference in Laplace pressures at the front and back of the drop, and thus the interfacial tensions at the front and the back. The presence of species adsorbed on the surface lowering the interfacial tension, such as surfactants or colloidal particles, therefore modifies not only the clogging threshold but also the value of the flowrate above this threshold. The objective of this thesis is to study the flow, under an imposed pressure gradient, of drops whose surface is initially saturated with surfactants (above the CMC) or with particles, through cylindrical constricted capillaries. We show how measurements of flowrate by image analysis can provide measurements of the interfacial tensions. In the case of surfactant-laden drops, we measure an increase in the interfacial tension at the front which results from a competition between the surface expansion effects and the transport by a Marangoni effect. In the case of particle-laden drops, we show that both the velocity of the drop and the radius of the particles adsorbed on its surface control the flow regime. At low velocities, the wetting of oil on the capillary walls is observed at the front of the drop; at larger velocities, the flow depends on the particle size compared to the thickness of the lubricating film, according to this criterion either the occurence of friction of the particles on the channel walls or a viscous lubrication regime are observed. These regimes are responsible for a greater or lesser accumulation of particles at the back of the drop, decreasing the back interfacial tension and giving rise to various mechanisms of interface destabilization. For both systems, we show that the presence of adsorbed species has little effect on the clogging condition. Nevertheless, we measure an increase in the passage time of the drops covered with surfactants or particles, which results from the coupling of interfacial dynamics and flow through the contraction

Les interfaces entre deux fluides sont le siège de nombreuses instabilités de forme de l’interface si un champ électrique intense est appliqué : génération de gouttelettes, jets micrométriques, etc. Le contrôle de telles instabilités est indispensable pour une fabrication optimale de microsphères ou microfibres : taille, propriétés physico-chimiques, dispersion et structuration spatiale macroscopique d’un agrégat de tels objets. Cette diversité provient de la compétition entre la tension de surface et la gravité avec l’électrodynamique des fluides sous champ électrique induite par les charges électriques, les charges de polarisation, les décharges électriques et/ou le vent ionique. La thèse expérimentale s’articule autour de deux thèmes. Le premier, une compréhension intime des phénomènes spatio-temporels observables lorsqu’un injecteur métallique à la haute tension placé au-dessus d’un bain. Une instabilité originale menant à la formation d’une cloche fluide macroscopique connectant les deux électrodes a été mise en évidence et caractérisée non linéairement. La bifurcation est sous-critique et imparfaite. Le second thème propose une méthode originale de fabrication de microfibres modifiées en une étape par électrofilage au mouillé. Le polymère électrofilé choisi est le PSMA et celui permettant la modification, le PEGDA. Cette étude a été réalisée dans un contexte d’applications de type catalyse. Pour cela les fibres ont été fonctionnalisées à l’aide de la peroxydase (HRP) comme protéine modèle. Les résultats montrent notamment une meilleure stabilité temporelle avec la possibilité de réutilisation du matériau en comparaison à la catalyse utilisant des méthodes standards
Interfaces between two fluids can lead to various interfacial shape instabilities if an electrical field is applied. Leading, for instance, to micrometric droplets or jets formation. Controlling those instabilities is much-needed for an optimal fabrication of microspheres or microfibers : size, physicochemical properties, dispersion and macroscopic spatial structuring of aggregates of those kind of objects. This diversity is based in the competition between surface tension and gravity forces with gravity during the electrodynamics of fluids under electric field induced by electrical charges, polarization charges, electrical discharges and ionic wind. The experimental thesis deals with two main topics. The first one is a precise understanding of spatiotemporals phenomena occurring in a configuration made of a metallic injector raised to high voltage placed above a liquid bath. We present the formation of an original instability leading to a macroscopic bell-shaped link between both electrodes and its non linear characterization. The bifurcation is subcritical and imperfect. The second topic, based on the experience gained with the first one, is an original method of fabrication of microfibers modified in only one step by wet electrospinning. The chosen electrospun polymer is PSMA and the one used for modification is PEGDA. This study has been realized with a catalyze application context. To do so, fibers has been functionalized with peroxydase (HRP) as the model protein. The results especially show a better temporal stability and possible reuse compared to catalysis with standard methods

Le CEA aspire à la création d'un réacteur nucléaire numérique qui nécessite une grande connaissance des écoulements diphasiques. Dans le but d'améliorer notre compréhension des scénarios accidentels, cette thèse s’attache à étudier et à modéliser la dynamique complexe des écoulements à bulles. Les principaux enjeux de la thèse sont d’étudier et de modéliser les forces interfaciales responsables de la migration des bulles ainsi que de proposer un modèle de turbulence à la hauteur de la connaissance actuelle des phénomènes. Afin d'atteindre ces objectifs, une base de données statistique est réalisée à partir d'expériences numériques (simulations numériques directes) d'essaims et de canaux à bulles. Une nouvelle méthode de modélisation des forces interfaciales est développée. Elle révèle une nouvelle force baptisée force de dispersion laminaire qui a un rôle important dans la migration des bulles. Un modèle de cette force est donc proposé. La turbulence dans les écoulements à bulles est constituée de SPT (Single Phase Turbulence), de WIT (Wake Induced Turbulence) et de WIF (Wake Induced Fluctuations). Le SPT est la turbulence issue du cisaillement moyen, le WIT représente les fluctuations temporelles turbulentes issue de la déstabilisation collectives des sillages, et le WIF est fait de fluctuations spatiales engendrées par le sillage moyen. Dans cette thèse, nous proposons une nouvelle forme de modélisation à trois équations de la turbulence, où chaque contribution possède sa propre fermeture. Le modèle à trois équations tensorielles ainsi écrit est complet et peut être dès aujourd'hui utilisé dans un code de calcul moyenné
The CEA aspires to create a numerical nuclear reactor which requires a great knowledge of two-phase flows. In order to improve our understanding of accidental scenarios, this thesis focuses on studying the complex dynamics of bubbly flows in order to model them. The main challenges of the thesis are to study and model the interfacial forces responsible for the migration of bubbles as well as to propose a model of turbulence in agreement with the current knowledge of the phenomena. In order to achieve these objectives, a statistical database is produced from numerical experiments (direct numerical simulations) of swarms and bubble channels. In this thesis, a new method for interfacial forces modeling is developed. It reveals a new force coined as laminar dispersion force. This force has an important role in bubble migration. It is then modeled and validated on five simulations of bubble channels. Concerning turbulence in bubbly flows, it is comprised of SPT (Single Phase Turbulence), WIT (Wake Induced Turbulence) and WIF (Wake Induced Fluctuations) which characterize distinct phenomena. The SPT is the turbulence produced by the averaged shear, the WIT represent the temporal and turbulent fluctuations due to destabilizations and collective instabilities of wakes, and the WIF reflect the spatial fluctuations generated by the averaged wake and the potential flow around the bubbles. In this thesis, we propose a tensorial three-equations modeling of turbulence, where each contribution has its own closure. The tensorial three-equation model is complete and can be assessed as of now in an averaged calculation code

La stabilite de l'interface entre deux fluides visqueux cisailles a ete etudiee experimentalement dans un canal annulaire de section rectangulaire imposant une condition de periodicite spatiale. Le cisaillement des fluides est obtenu par le deplacement de la paroi superieure, realisant ainsi un ecoulement de couette. Deux types d'ondes interfaciales ont ete mis en evidence: une onde longue, de longueur d'onde grande devant l'epaisseur des couches fluides et une onde courte dont la longueur d'onde est de meme ordre de grandeur que l'epaisseur des couches fluides. Ces deux types d'ondes sont en general supercritiques. Des cartes experimentales de stabilite marginale pour ces deux instabilites sont presentees. La dynamique non lineaire de l'instabilite de l'onde longue a ete analysee en detail en utilisant une technique de demodulation par transformee de hilbert. Au voisinage du seuil d'instabilite, les observations confirment la validite des previsions theoriques pour les systemes fortement confines. Des imulations numeriques d'une equation modele de l'interface derivee de l'equation de kuramoto-sivashinsky ont permis de rendre compte qualitativement des comportements observes meme loin du seuil d'instabilite. L'analyse de la dynamique non lineaire de l'onde courte a permis de mettre en evidence une instabilite secondaire de grande longueur d'onde conduisant a des annihilations de longueurs d'onde lorsque la vitesse de la paroi superieure augmente. Ces annihilations precedent la transition vers un etat de chaos spatio-temporel. Lorsque l'onde longue et l'onde courte sont simultanement presentes, leur interaction conduit a la disparition de l'onde longue. Une modulation de la frequence de l'onde courte couplee a une deformation de grande longueur d'onde de l'interface apparait ensuite rapidement

Ce travail présente une étude de la dynamique interfaciale de gouttes oscillantes dans une plage étendue de fréquences, en particulier dans le domaine des hautes fréquences. Nous avons développé une méthode de caractérisation de la dynamique des oscillations de gouttes, en présence d’un forçage externe imposé, sous la forme de variations de volume périodiques de faible amplitude sur une goutte attachée à l’extrémité d’un capillaire. Cette méthode permet d’identifier les modes d’oscillation des gouttes et d’en mesurer les fréquences et les taux d’amortissement. Cette méthode a été appliquée à différents systèmes liquide-liquide, en l’absence ou en présence de surfactants. Dans ce dernier cas, elle permet d’évaluer l’effet du comportement viscoélastique des interfaces sur la dynamique des oscillations. Ainsi 3 types d’interfaces ont été identifiés. Pour les interfaces de premier type (heptane/eau sans ajout de surfactant), chaque mode propre est modélisé par un oscillateur linéaire peu amorti. Les fréquences propres et les taux d’amortissement sont bien prédits par la théorie linéaire. Les interfaces de types 2 et 3 sont obtenues en ajoutant du pétrole brut à la phase dispersée. Les surfactants naturellement présents dans le pétrole (asphaltènes, résines) s’adsorbent à l’interface et lui confèrent des propriétés viscoélastiques. Pour les interfaces jeunes (type 2, moins de 20 minutes de vieillissement), les fréquences propres mesurées restent bien prédites par la théorie, qui considère des interfaces non contaminées, tandis que les taux d’amortissement sont de loin supérieurs aux valeurs théoriques. D’autre part, les interfaces vieillies (type 3) présentent des modes propres différents avec des fréquences de résonance supérieures à celles des interfaces jeunes. Dans ce cas, la dynamique de l’interface à haute fréquence est régie par l’élasticité du réseau formé par les espèces amphiphiles du pétrole brut. Les oscillations libres d’une goutte en ascension dans une phase externe stagnante, pour un système liquide-liquide sans ajout de surfactants, ont été étudiées. Les valeurs mesurées de la fréquence d’oscillation des 4 premiers modes sont en adéquation avec la théorie linéaire. Cependant les valeurs mesurées du taux d’amortissement sont très élevées par rapport aux valeurs théoriques, pour une interface non contaminée. En effet, des espèces résiduelles adsorbées à l’interface provoquent l’apparition d’un gradient de tension interfaciale par effet Marangoni et par suite une production de vorticité plus intense dans les couches-limites, ce qui conduit à l’augmentation de l’amortissement des oscillations
We present an experimental study of oscillating drop interfacial dynamics at a wide frequency range, especially at high frequency. A characterization method of drops oscillation dynamics has been developed. The oscillations are generated by imposing low amplitude periodic variation of volume to a drop which is attached to a capillary tip. The present method is based on the identification of the drop eigenmodes and the determination of their frequencies and damping rates. It has been applied to characterize several liquid-liquid systems. Three types of interface have been identified. For interfaces of type 1 (heptane/water without added surfactant), each eigenmode is modelled by a weakly damped linear oscillator. Eigenfrequencies and damping rates are well predicted by the linear theory. Interfaces of Types 2 and 3 are obtained by adding crude oil to the disperse phase. Oil native surfactants (asphaltenes, resins) adsorb on the drop interface and provide the latter with viscoelastic behaviour. For young interfaces (type 2 with aging time below 20 minutes), eigenfrequencies remain well predicted by the theory, which deals with non contaminated interfaces, whereas the measured damping rates are significantly higher than the theoretical values. On the other hand, aged interfaces (type 3) exhibit different eigenmodes, of which eigenfrequencies are much higher than the resonance frequencies measured for the young interfaces. At high frequency, the dynamics of aged interfaces are governed by the elasticity of the network constituted by the crude oil amphiphilic species, while the dynamics of young interfaces are governed by interfacial tension. Freely decaying oscillations of a rising drop in a liquid at rest without added surfactant were also considered. Measured frequencies for the first four eigenmodes are in good agreement with the linear theory. However, measured damping rates are much higher than the theoretical rates for non contaminated interfaces. In fact, residual adsorbed species at the heptane/water interface induce Marangoni effects and thus gradients of interfacial tension. Therefore, vorticity production within the boundary layers is enhanced, which explains the observed increase of the oscillation damping rates

Nous avons mesure les coefficients viscoelastiques de films interfaciaux d'amphiphiles a basses frequences par une methode d'ondes longitudinales. La confrontation de ces mesures au modele theorique de lucassen conduit a un grand desaccord dans le cas de tensioactifs ioniques. Nous avons montre que ces differences provenaient de la charge du tensioactif et nous avons etabli un nouveau modele qui prend en compte l'effet du champ electrostatique cree par la monocouche sur la diffusion de la molecule chargee vers l'interface. Des mesures de tension dynamique viennent completer notre etude. Nous avons ensuite etudie l'influence des proprietes viscoelastiques de la monocouche sur le drainage des films de savon. Nous avons montre que l'apport de tensioactif vers l'interface etait regi plutot par la convection que par la diffusion. Ceci nous a permis de conclure que le drainage des films etait correle avec les proprietes viscoelastiques a haute frequence. La derniere partie concerne les liens entre la stabilite des emulsions et les proprietes viscoelastiques des monocouches. Nous avons etudie un systeme tensioactif-huile (aot n-alcanes) dans lequel il nous etait possible de changer l'elasticite de surface facilement sans modifier de facon importante les autres parametres. Nous avons pu mettre ainsi en evidence un lien entre stabilite des emulsions sous compression et rigidite de surface.

Ce travail de these concerne la comprehension des processus d'hydratation en biologie. En particulier, nous avons etudie par diffusion incoherente quasi-elastique et inelastique de neutrons, la dynamique a temps court, de l'ordre de 40 picosecondes, de l'eau au voisinage d'une proteine globulaire soluble, la c-phycocyanine deuteriee a 99%. Les etudes ont ete realisees en fonction du degre d'hydratation de la poudre et au dela de la monocouche d'eau, hydratation a partir de laquelle la proteine commence a remplir sa fonction. Afin de separer les effets hydrophiles des effets hydrophobes, nous avons debute notre etude par celle de l'eau interfaciale au voisinage de deux systemes modeles: le vycor, un verre poreux de silice representatif d'une interface hydrophile et la poudre de carbone amorphe, caracterisee par une surface hydrophobe. Des experiences de diffraction de neutrons sur ces deux systemes ont montre que l'eau interfaciale avait, a temperature ambiante, une structure proche de celle de l'eau surfondue a basse temperature. Ceci est coherent avec les resultats que nous avons obtenus par diffusion quasi-elastique de neutrons, qui ont montre que l'eau interfaciale avait une dynamique proche de celle de l'eau surfondue, donc considerablement ralentie par rapport a celle de l'eau volumique. Des resultats similaires sont observes pour la c-phycocyanine. Cela nous a conduit a proposer le mecanisme suivant pour la diffusion a temps court et a courte distance des molecules d'eau au voisinage d'une proteine globulaire: a temperature ambiante, les molecules diffusent par sauts rotationnels sur des sites adjacents d'environ 4 angstroms. Le temps de residence sur un site est 10 fois plus long que ce qu'il est dans l'eau volumique a la meme temperature. Un premier pas vers la connaissance fine de la dynamique d'une proteine, induite par l'eau d'hydratation, a ete possible par la mise en parallele de resultats de diffusion quasi-elastique et inelastique de neutrons et de resultats obtenus par rmn du solide du carbone 13 en abondance naturelle. Les informations issues de ces deux techniques ont permis de determiner de facon specifique la nature des residus qui sont affectes les premiers, lors de l'hydratation d'une proteine globulaire soluble, telle que la parvalbumine

La tension interfaciale est une grandeur physico-chimique d'intérêt pour de nombreuses industries et notamment l'industrie pétrolière. Cette grandeur est l'un des paramètres qui permet d'optimiser le rendement d'un puits de pétrole. La difficulté liée à sa mesure dans les conditions réservoirs a amené à étudier les systèmes eau/tensioactif/huile par simulation moléculaire. Ce travail a permis de montrer que la Dynamique Particulaire Dissipative (DPD) était un outil adapté pour l’étude de systèmes eau/tensioactif/huile sous différents aspects, de la caractérisation de la structure des interfaces au calcul de la tension interfaciale. Cette thèse a permis la démonstration de l’influence non-négligeable de la variation des paramètres de la force harmonique, l’amplitude K et la distance d’équilibre r0 , sur le calcul de la tension interfaciale et sur la structure des interfaces à forte concentration en tensioactif. En effet, la structure des tensioactifs aux interfaces est le résultat d’une balance subtile entre les forces intra et inter moléculaire. L’étude d’une population modèle de tensioactifs non chargés a permis de montrer que la DPD reproduit bien l'évolution de la tension interfaciale en fonction de la concentration en tensioactif en solution et en fonction du coefficient de partage de tensioactifs modèles non chargés. Une méthodologie est proposée pour caractériser les systèmes contenant des interfaces et où la tension interfaciale est calculée.Des travaux prospectifs ont permis de montrer que la DPD permettait d'étudier des phénomènes liés à la tension interfaciale comme le mûrissement d'Ostwald dans les émulsions d'huile dans l'eau. Ces derniers travaux ouvrent la voie à l’étude d’autres systèmes d’intérêt pour le milieu pétrolier comme le décollement de gouttes de pétroles adsorbées sur des parois ou l’étude d’émulsions pétrolières
The interfacial tension is a physical-chemical property that numerous industrial areas have an interest of especially the petroleum industry. This property is one of the many which helps to optimize production wells' rate of return. Measuring that property in reservoir's conditions (high pressure and temperature) is highly difficult and led to study water/surfactant/oil systems using molecular modeling. The difficulty to measure that specific physical-chemical property linked to the pressure and temperature conditions in the reservoirs led the scientists to study water/surfactant/oil systems using molecular modeling. This thesis establishes that the Dissipative Particle Dynamics (DPD) is able to study water/surfactant/oil systems. The study of the effect of the variation of the harmonic force's parameters, namely the force constant K and the equilibrium distance r0, demonstrated that their variation can heavily influence the interfacial tension computation. Actually, a subtle balance exists between the intra and inter-molecular interactions, which influences the local structure of the surfactants at the oil-water interface, modifies the interfacial tension and influences the interface stability. It was demonstrated that DPD reproduces the variation of interfacial tension with the bulk surfactant concentration and the effect of the variation of hydrophobicity of models of un-charged surfactants on interfacial tension by mean of their coefficient partition. We established a method to properly study systems containing interfaces where interfacial tension is computed. Prospective work showed that DPD was a good tool to study microscopic phenomenon which can be observed macroscopically like the Ostwald ripening in oil in water emulsions. This is a first step before studying others systems of interest for the petroleum industry such as oil/water emulsion or the adsorption of oil droplets on rock wall

Les outils de simulation numérique permettent désormais l'analyse des interfaces à l'échelle moléculaire, tant du point de vue de leur structure que de leur comportement dynamique. Ainsi, dans mon travail de thèse, j'ai développé le logiciel PYTIM qui comprend les procédures les plus populaires d’analyse inter faciale à l'échelle moléculaire, fournissant une base solide pour les travaux de recherche sur les surfaces et interfaces.En utilisant ces méthodes, j’ai étudié le comportement dynamique des molécules situées aux interfaces de différents systèmes d'intérêt biologiques et atmosphériques. Ce faisant, j’ai étudié la corrélation entre la dynamique des molécules à la surface et les interactions intermoléculaires correspondantes.De plus, j’ai travaillé sur le calcul des profils de pression dans les systèmes simulés. Dans ce cas, définir localement une quantité macroscopique, la pression, à l’échelle microscopique représente un obstacle considérable. Nous avons cependant montré que les profils de pression peuvent être calculés dans des systèmes comprenant des charges ponctuelles via le contour de Harasima avec la méthode de sommation d’Ewald (PME). Par ailleurs, j'ai montré comment les contraintes rigides souvent utilisées dans les simulations introduisent un couplage entre les degrés de liberté translationnels (positions) et les degrés de liberté de rotation. La conséquence de ce couplage est que le tenseur d’énergie cinétique n'est plus constant même dans des systèmes en équilibre, ce qui peut introduire une différence significative dans le calcul de la tension de surface.Les méthodes développées au cours de mon travail de thèse ont permis de calculer, pour différents systèmes, la distribution de la tension superficielle près de l’interface, la relation entre la pression spinodale et le minimum du profil de pression latérale. Elles ont également permis de mieux comprendre les liens entre pression et mécanisme d’action des molécules anesthésiques,fournissant ainsi des bases moléculaires à l'hypothèse de Cantor.Enfin, j’ai étudié également l'équilibre gaz/solide en caractérisant, à l’aide de simulation de Monte Carlo dans l'ensemble grand canonique, le piégeage de molécules d'ammoniac dans un clathrate, sous conditions de pression et de température caractéristiques d'environnements extraterrestres
The tools of numerical simulation enable the analysis of interfaces at themolecular scale, both in terms of their structure and their dynamic behavior.Thus, in my thesis work, I developed the PYTIM software that includes the mostpopular procedures for interfacial analysis at the molecular level, providing asolid foundation for research work on surfaces and interfaces.Using these methods, I investigated the dynamic behavior of molecules at theinterfaces of different biological and atmospheric systems of interest. Indoing so, I studied the correlation between the dynamics of molecules on thesurface and the corresponding intermolecular interactions. In addition, Iworked on the calculation of pressure profiles in simulated systems. Inparticular, the localization of an inherently non-local quantity, the pressure,represents a considerable technical difficulty. I have shown that the pressureprofiles can be calculated in systems containing point charges via the Harasimacontour with mesh Ewald methods (PME). Moreover, I showed how the rigidconstraints often used in simulations introduce a coupling between thetranslational degrees of freedom and the rotational degrees of freedom. Theconsequence of this coupling is that the kinetic energy tensor is no longerconstant, even in equilibrium systems, which -- if neglected -- can introducesignificant errors in the calculation of the surface tension.The methods developed during my thesis work provided means to study variousproblems, such as the distribution of the surface tension near the interface,the relation between the spinodal pressure and the minimum of the lateralpressure profile. They also enabled the investigation of the possible linksbetween the lateral pressure profiles and the mechanism of action of anestheticmolecules, thus providing a molecular basis for the hypothesis ofCantor.Finally, I also studied gas/solid equilibrium characterizing, by Monte Carlosimulation in the grand canonical ensemble, the trapping of ammonia moleculesin a clathrate under conditions of pressure and temperature representative ofextraterrestrial environments