Rozprawy doktorskie na temat „Dépôts de déchets radioactifs – Restauration”
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Sakael, Clément. "Modélisation de la microstructure des alliages de Zirconium irradiés : application à un transitoire Accident de Perte de Réfrigérant Primaire et à la restauration en aval du cycle". Electronic Thesis or Diss., Centrale Lille Institut, 2023. http://www.theses.fr/2023CLIL0010.
Streszczenie:
Le sujet de cette thèse concerne les alliages de zirconium qui sont utilisés pour fabriquer la gaine du crayon combustible et les assemblages combustibles des réacteurs nucléaires à eau pressurisée. Ce type d'alliage est choisi dans le domaine du nucléaire pour sa faible section efficace de capture des neutrons thermiques. Cependant sous irradiation aux neutrons, il est observé des changements de forme et de volume, une augmentation de la dureté et une réduction importante de la ductilité du matériau, ce qui signifie une augmentation de sa fragilisation. Ce travail s’intéresse plus particulièrement à la croissance induite sous irradiation de la gaine qui résulte d’un allongement dans le plan basal et une contraction le long de l’axe c ⃗ de la maille hexagonale de la phase alpha du zirconium. Afin de mieux comprendre ces phénomènes, une approche multi-échelle a été utilisée pour modéliser l’évolution de la microstructure des alliages de zirconium (i) au cours de l’irradiation, (ii) pendant la phase transitoire d’un accident de perte de réfrigérant primaire (APRP) et (iii) au cours de la restauration en aval du cycle. Dans un premier temps, des calculs à l’échelle atomique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) et sur des potentiels empiriques sont réalisés pour déterminer les propriétés et les caractéristiques des amas de défauts ponctuels (amas d’auto-interstitiels, amas de lacunes et boucles de dislocation).Afin de mieux caractériser au mieux les amas d’auto-interstitiels de petitetaille, les énergies de migration et les coefficients de diffusion du di et du tri-auto-interstitiels sontcalculés en dynamique moléculaire en utilisant la DFT. Une partie des résultats obtenus par lescalculs atomiques sont utilisés comme données d’entrée dans un code de type Monte Carlocinétique d’objet (OKMC) qui permet la simulation de l’évolution de la microstructure duzirconium en conditions (i) à (iii)The subject of this thesis concerns zirconium alloys which are used to manufacture the fuel rod cladding and fuel assemblies of pressurized water nuclear reactors. This type of alloy is chosen in the nuclear field for its low thermal neutron capture cross section. However, under neutron irradiation, changes in shape and volume, an increase in hardness and a significant reduction in the ductility of the material are observed, which means an increase in its embrittlement. This work focuses on the irradiation-induced growth of the cladding that results from an elongation in the basal plane and a contraction along the c ⃗ axis of the hexagonal lattice of the alpha phase of zirconium. This phenomenon amplifies beyond a threshold dose that coincides with the nucleation of dislocation loops and the formation of loop alignments as layers parallel to the basal plane. Nevertheless, the mechanisms of nucleation of defect clusters such as dislocation loops are still to be clarified. In order to have a better understanding of these phenomena, a multi-scale approach was used to model the evolution of the microstructure of zirconium alloys (i) during irradiation, (ii) during the transient phase of a loss-of-coolant accident (LOCA) and (iii) during the downstream restoration of the cycle. First, atomic scale calculations based on density functional theory (DFT) and empirical potentials are performed to determine the properties and characteristics of point defect clusters (self-interstitial clusters, vacancy clusters and dislocation loops).In order to have a better characterization of self-interstitial, the migrationenergies and diffusion coefficients of di- and tri-self-interstitials are calculated in moleculardynamics using DFT. Some of the results obtained by atomistic calculations are used as inputdata for an object kinetic Monte Carlo (OKMC) code, which simulates the evolution of themicrostructure of zirconium under conditions (i) to (iii)
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Petit, Jean-Claude. "Le stockage des déchets radioactifs : perspective historique et analyse sociotechnique". Paris, ENMP, 1993. http://www.theses.fr/1993ENMP0419.
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Coulon, Hervé. "Propriétés physico-chimiques de sédiments argileux français : contribution au stockage de déchets radioactifs". Lille 1, 1987. http://www.theses.fr/1987LIL10153.
Streszczenie:
On définit les critères de choix des matériaux argileux français susceptibles d'être utilisés dans la fabrication de barrières ouvragées de voisinage pour le stockage souterrain de déchets radioactifs ; pour cela, on entreprend des études minéralogiques et chimiques complétées par des mesures de surface spécifique, d'aptitude à la compaction, des domaines de consistance et de conductivité thermique de différents argiles. Au vu de ces critères, on recherche les gisements français les plus adaptés. On étudie la stabilité à long terme des barrières de façon expérimentale : analyse d'échantillons issus d'une simulation de stockage, altération hydrothermale en autoclave
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Vinkler, Fabrice. "Couplages hydromécaniques dans les massifs rocheux : du stockage de déchets radioactifs à la stabilité des mines abandonnées". Vandoeuvre-les-Nancy, INPL, 1999. http://www.theses.fr/1999INPL099N.
Streszczenie:
La complexité des interactions hydromécaniques, détaillée et commentée, est illustrée à travers deux problématiques très actuelles: Le creusement d'une galerie dans un massif destiné au stockage de déchets radioactifs L'impact des variations de contraintes sur des écoulements fortement chenalisés à Stripa (Suède) est analysé grâce à un nouveau logiciel hydromécanique. Ses limitations (influence de la pression hydraulique sur les contraintes négligée, maillage insuffisamment précis, problèmes numériques) ont empêché une étude détaillée du phénomène. De plus, une comparaison avec les résultats expérimentaux et avec des études purement hydrauliques montre que d'autres couplages doivent être considérés (dégazage de l'eau souterraine. . . ). Le logiciel, encore expérimental, mérite d'être amélioré. La remontée des eaux dans les mines suite à leur abandon Nous avons analysé la stabilité à long terme des différents types d'excavations souterraines, que dégradent la hausse de la pression hydraulique, le gonflement des terrains argileux et la réduction des propriétés mécaniques des roches suite à leur resaturation et au fluage. Les éventuelles faibles reprises d'affaissement à l'aplomb d'exploitations totales sont sans danger. Dans les tailles pentées remblayées, un débourrage des remblais serait exceptionnel, et avec des conséquences en surface quasi-nulles. A l'inverse, les piliers et le toit peuvent céder dans les exploitations partielles et les galeries à faible profondeur. Après les formulations classiques de calcul, nous montrons l'apport de la modélisation. Dans le bassin ferrifère lorrain, siège d'affaissements durant la remontée des eaux, nous avons étudié une mine par chambres et piliers, afin de prévoir l'extension des zones en rupture selon plusieurs modalités de géométrie. Si la stabilité est ici confirmée, une caractérisation plus précise du comportement hydromécanique à long terme des terrains est à prévoir dans des configurations minières plus critiques.
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Mellak, Abderrahmane. "Faisabilité des coulis de ciment saumurés et microsilicés adaptés aux formations salifères : application au domaine pétrolier et au stochage des déchets radioactifs". Université Robert Schuman (Strasbourg) (1971-2008), 1994. http://www.theses.fr/1995STR30004.
Streszczenie:
L'étude porte sur la faisabilité d'un coulis de ciment saumuré et microsilicé adapté aux formations salifères en vue de son utilisation dans les cimentations des tubages pétroliers placés dans des formations de sel gemme, afin d'isoler les couches aquifères des formations salifères. Ce matériau peut être aussi utilisable pour fermer les cavités de stockage de déchets dangereux (chimiques et radioactifs) creusées dans un massif de sel gemme. Il fait partie d'un dispositif de protection visant à garantir la sécurité des personnes et de l'environnement à très long terme: sa fonction est d'éviter tout échange avec le milieu extérieur environnant. En conséquence, la démarche suivie a consisté à choisir le liant hydraulique le plus adéquat pour les formations salifères (recherches expérimentales sur les poudres, pâte fraîche de ciment et éprouvettes de ciment durci de différents liants hydrauliques: liant de base et liants à constituants secondaires). Nous avons montré par la suite la faisabilité de coulis hydrauliques, gachés à la saumure saturée et nous avons analysé l'influence de la saumure saturée sur les caractéristiques physico-chimiques et mécaniques des coulis de ciment étudiés. L'analyse des caractéristiques mécaniques intrinsèques des coulis de ciment saumures auxquels sont incorporés des éléments ultra fins (concentrations variables), super plastifiant et agent anti mousse ont montré la possibilité d'obtenir des coulis de ciment saumurés et microsilicés stables, de fluidité meilleure et de caractéristiques mécaniques convenables. Une étude sur le comportement rhéologique de ces coulis de ciment saumurés et microsilicés à des concentrations variables a également été réalisée à l'aide d'un viscosimètre adapté aux essais sur les coulis de ciment. Les résultats de cette étude rhéologique ont montré la variation du comportement à l'écoulement en fonction de la concentration en fumée de silice et en fonction du mode de mise en place du matériau (injection ou pervibration). La comparaison avec les modèles rhéologiques classiques ont montré, que d'une façon générale, les coulis de ciment saumurés et microsilicés, vibres avant le cisaillement, avaient un comportement rhéologique de type Herschel-Belkley. Par ailleurs, l'influence de la température sur le comportement rhéologique de ces matériaux spécifiques a été étudiée afin d'accéder aux propriétés du fluide dans des conditions proches de celle du terrain (prise en compte du gradient géothermique du terrain). Ceci nous a permis, de proposer un coulis de ciment saumuré et microsilicé stable et à concentration optimum en fumée de silice. Pour terminer cette étude, nous avons tenté d'estimer la durabilité de ces matériaux placés en milieu chimiquement agressif. A cet effet, on s'est appuyé sur les résultats de laboratoire qui ont permis d'apporter des éléments de réponse aux problèmes
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Nava, Romain. "Étude du cadre juridique relatif à la gestion des déchets radioactifs". Thesis, Aix-Marseille, 2016. http://www.theses.fr/2016AIXM1034.
Streszczenie:
Les déchets radioactifs sont apparus concomitamment à la découverte de la radioactivité artificielle et ont vu leur production s’accroitre significativement avec le développement de l’industrie nucléaire civile dans les années 1960. Toutefois, ce n’est que très récemment que le droit s’est saisi de l’épineuse question de leur gestion au travers de textes qui y sont consacrés. De la même manière que les déchets radioactifs sont gérés séparément selon leur activité et leur période radioactive, le cadre juridique relatif à la gestion des déchets radioactifs s’est naturellement dirigé vers une dichotomie temporelle. L’on distingue alors deux principaux corpus de normes, le premier encadre les déchets radioactifs dont les modes de gestion permettent de garantir immédiatement la sûreté des personnes et de l’environnement tandis que le second traite des déchets radioactifs pour lesquels la sûreté doit être garantie sur du long terme, dans la mesure où il n’existe pas à ce jour de solution de gestion définitive pour ces déchets. Ce travail a pour ambition de mettre en évidence en quoi les dispositions propres à chacun des deux corpus participent à la sûreté des personnes et de l’environnement et d’exposer les potentielles difficultés persistantesRadioactive waste appeared simultaneously with the discovery of artificial radioactivity and saw their output is significantly increased with the development of the civil nuclear industry in the 1960s. Notwithstanding, it is only very recently that’s law has seized the difficult issue of their management through texts devoted to it.In the same way that radioactive waste is managed separately according to their activity and half-life, the legal framework for the management of radioactive waste has naturally led to a temporal dichotomy. Then we distinguish two main corpus of standards. The first-one supervises the radioactive waste whose management modes to immediately ensure the safety of people and the environment while the second-one deals with radioactive waste for which security must be guaranteed on long term, insofar as it does not exist to date definitive management solution for waste.This work aims to show how the specific provisions of each of the two bodies involved in the safety of people and the environment and expose potential persistent difficulties
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Lefebvre, Christophe. "Influence de la cristallisation des oxyhydroxydes de fer sur la rétention du radium, du zinc, de l'arsenic et de l'uranium". Paris 11, 2002. http://www.theses.fr/2002PA112298.
Streszczenie:
L'extraction de l'uranium conduit à la formation de résidus, contenant de nombreux éléments contaminants : radium, zinc, arsenic et uranium résiduel. Ces résidus sont stockés dans des bassins d'épandage, qui doivent constituer une protection efficace, à très long terme. Ces éléments sont piégés essentiellement par des oxyhydroxydes de fer amorphes (OHF). Ces OHF vont naturellement cristalliser en goethite et en hématite, leur pouvoir de rétention peut évoluer et le devenir des éléments contammants reste inconnu. L'objectif est de comprendre le comportement du radium, du zinc, de l'arsenic et de l'uranium lors de la recristallisation des OHF et d'évaluer en quelle mesure la montmorillonite, pourrait prendre le relais. Des OHF ont été synthétisés en laboratoire en présence d'éléments contaminants. Le radium, le zinc, l'arsenic ont fait l'objet de trois études différentes, une quatrième étude à mis enjeu ces trois éléments ainsi que de l'uranium et de la montmorillonite. Les OHF ont cristallisé en goethite. Mais en présence de calcium de l'hématite est apparue. Lors de la précipitation des OHF, le radium est intégralement sorbé. Au cours de la cristallisation, le radium passe en solution. L'ajout de calcium permet de retarder la libération du radium. Lorsqu'il y a de la montmorillonite une fraction du radium relargué est réadsorbé. Un comportement différent à été observé sur des OHF prélevés sur le site de l'Ecarpière. Le radium est resté sorbé tout au long de l'étude, les OHF n'ont pas cristallisé. Pour le zinc et l'arsenic, ils sont intégralement piégés par les OHF dès leur précipitation et tout au long de la cristallisation avec ou sans calcium. Ces éléments sont intégrés dans la structure des OHF. L'étude mettant en jeu le radium, le zinc, l'arsenic et l'uranium en présence de montmorillonite a montré que les OHF ne cristallisaient pas et que la structure de la montmorillonite était dégradée, les éléments sont restés sorbéThe extraction of uranium leads to the creation of mill tailings containing numerous elements such as radium, zinc, arsenic and residual uranium. Those residues are disposed at the surface and shall be a long-term efficient protection barrier against the pollution of the elements that they contain. It was demonstrated that those elements are mostly contained in amorphous iron oxy-hydroxydes that precipitate during the treatment of the residues. Those iron oxy-hydroxydes (OHF) naturally crystallise to goethite and hematite : their retention properties can thus change and may have consequences on the immobilization of the elements that are still unknown. The objective of this work is therefore to understand the behavior of radium, zinc, arsenic and uranium during the crystallization of the amorphous OHF to goethite and hematite. The first part of the work consisted in defining a method that allows to reproduce the long-term crystallization of the OHF but on a reduced period of time in laboratory. Geothite was the only ultimate phase created by this method. Some hematite was obtained in presence of calcium. During the first steps of the OHF precipitation, radium was completely sorbed but the analysis demonstrated that radium was leached in the solution while the OHF crystallized in goethite. This phenomena was also observed in presence of calcium, although it was slower due to the fact that the crystallisation into goethite was slower too. This behavior could not be reproduced on the OHF coming from the Ecarpière site : radium was still contained in the solid as the OHF were still amorphous. Zinc, arsenic and uranium were entirely contained in the OHF, as soon as it was precipitating. No leaching could be observed, suggested that zinc and arsenic were integrated in the OHF structure
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Bertrand, Nathalie. "Prévision de la corrosion sèche des conteneurs de déchets radioactifs en condition d'entreposage : étude des mécanismes d'oxydation du fer à basse température et simulation numérique de la croissance d'une couche d'oxyde". Phd thesis, Toulouse, INPT, 2006. https://hal.science/tel-04576177.
Streszczenie:
Situé dans le cadre de recherches sur la prévision à long terme du comportement des colis de déchets radioactifs, ce travail consiste d'une part à étudier l'oxydation du fer à basse température et d'autre part à développer un modèle numérique de croissance d'une couche d'oxyde. Des expériences d'oxydation isotherme sont réalisées à 300 et 400°C sur du fer pur sous air sec et humide, à pression atmosphérique. Les caractérisations des couches d'oxyde formées dans ces conditions montrent qu'elles se composent d'une couche duplexe de magnétite sous une fine couche d'hématite. La partie interne de la couche duplexe est plus fine que la partie externe, ces deux zones sont composées de grains colonnaires qui sont plus fins dans la partie interne. Les grains d'hématite sont petits et équiaxes. Des expériences de marqueurs et de traceurs montrent qu'une part de la croissance de la couche d'oxyde s'effectue à l'interface métal/oxyde par diffusion de l'oxygène via des courts-circuits. Un modèle pour la croissance des couches d'oxyde de fer à basse température est déduit de ces résultats. Parallèlement à ce travail expérimental, le modèle numérique EKINOX (Estimation KINetics OXidation) est développé. Il permet de simuler la croissance d'une couche d'oxyde contrôlée par des mécanismes mixtes tels que la diffusion des lacunes anioniques et cationiques à travers la couche, et le transfert de métal à l'interface métal/oxyde. Il est fondé sur le calcul de l'évolution des profils de concentration des espèces chimiques et des défauts dans l'oxyde et dans le substrat. Sa particularité réside dans la levée de l'hypothèse classique de quasi-stationnarité et dans le traitement du devenir des lacunes cationiques à l'interface métal/oxyde. En effet, elles peuvent être éliminées ou injectées dans le substrat et y être éliminées en volume en considérant des densités de dislocations représentatives d'un état d'écrouissage. Le modèle EKINOX est validé dans les conditions de la théorie de Wagner et confronté à des résultats expérimentaux par application au cas de l'oxydation du nickel à haute températureIn the framework of research on long term behaviour of radioactive waste containers, this work consists on the one hand in the study of low temperature oxidation of iron and on the other hand in the development of a numerical model of oxide scale growth. Isothermal oxidation experiments are performed on pure iron at 300 and 400°C in dry and humid air at atmospheric pressure. Oxide scales formed in these conditions are characterized. They are composed of a duplex magnetite scale under a thin hematite scale. The inner layer of the duplex scale is thinner than the outer one. Both are composed of columnar grains, that are smaller in the inner part. The outer hematite layer is made of very small equiaxed grains. Markers and tracers experiments show that a part of the scale grows at metal/oxide interface thanks to short-circuits diffusion of oxygen. A model for iron oxide scale growth at low temperature is then deduced. Besides this experimental study, the numerical model EKINOX (Estimation KINetics OXidation) is developed. It allows to simulate the growth of an oxide scale controlled by mixed mechanisms, such as anionic and cationic vacancies diffusion through the scale, as well as metal transfer at metal/oxide interface. It is based on the calculation of concentration profiles of chemical species and also point defects in the oxide scale and in the substrate. This numerical model does not use the classical quasi-steady-state approximation and calculates the future of cationic vacancies at metal/oxide interface. Indeed, these point defects can either be eliminated by interface motion or injected in the substrate, where they can be annihilated, considering sinks as the climb of dislocations. Hence, the influence of substrate cold-work can be investigated. The EKINOX model is validated in the conditions of Wagner's theory and is confronted with experimental results by its application to the case of high temperature oxidation of nickel
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Nguyen, Minh Thu. "Modélisation hydromécanique des ouvrages de stockage des déchets radioactifs avec prise en compte de l'endommagement et du transfert de l'hydrogène". Rennes, INSA, 2008. http://www.theses.fr/2008ISAR0006.
Streszczenie:
L’argilite du Callovo Oxfordien est une roche sédimentaire formée dans l’eau de mer qui est composée majoritairement de quartz, carbonates, minéraux argileux et minéraux divers. Cette hétérogénéité de constitution associée à une très faible porosité de l’ordre de 12% confère à l’argilite un comportement spécifique. En effet ce comportement spécifique est induit par: (i) des mécanismes à l’échelle microscopique de type force de contact avec frottement pour les minéraux solides quartz et calcite, de répulsion et de viscosité pour les minéraux argileux et (ii) des interactions fortes entre les phases solides et fluides. Ainsi le modèle conceptuel du comportement à court terme est proposé en se basant sur cinq caractéristiques hydromécaniques: (1) deux surfaces de charges de type Drescher & Mroz, associées à une pression de consolidation de 200MPa et une cohésion sur l’argilite saine, (2) la création d’un endommagement anisotrope induit par les déformations en extension sous des états de contraintes déviatoires, (3) une distribution des contraintes entre les phases solides et fluides qui utilise le coefficient de Biot dépendant de l’endommagement maximal, (4) un concept des contraintes effectives pour les états partiellement saturés en faisant appel à une pression interstitielle équivalente qui dépend de la pression capillaire et d’une valeur moyenne de l’endommagement et (5) l’absence de déformations volumiques de gonflement sur l’argilite saine. Par ailleurs la plasticité est considérée comme non associative, associée àdeux surfaces de charge Fc, Fe et deux surfaces d’écoulement Gc, Ge. En revanche le comportement différé de l’argilite fait intervenir de nombreux mécanismes, chimiques, physico-chimique et un glissement à l’échelle des feuillets argileux induisant des phénomènes de viscosité. En l’absence d’un consensus lié principalement aux difficultés expérimentales et faisant l’objet des recherches actuelles du groupement de recherchegéomécanique, on a proposé donc un modèle macroscopique simplifié. L’introduction d’une phase gaz dans le code de calcul d’éléments finis CLEO permettant de simuler le transfert d’hydrogène. Les problèmes traités concernent un ouvrage type alvéole en contact direct avec l’argilite (sans barrière de bentonite) avec une production de H2 variable dans le temps. Dans ce benchmark, la phase gazeuse est constituée uniquement de vapeur d’eau et d’hydrogène. Ces modélisations sont proposées sans effet thermique. L’ensembledes modèles de transfert diffusif ou convectif, du modèle de comportement hydromécanique de l’argilite et des conditions aux limites est fixé dans ces modélisations. Enfin, les simulations de la saturation d’une galerie remblayée ont pour objet d’étudier les phénomènes de base mis en jeu lors de la resaturation d’une galerie. On a proposé une hiérarchisation dans les processus de simulation en adoptant l’élaboration des deux modèles conceptuels, l’un portant sur la physique et l’autre sur les aspects numériques. Le modèle conceptuel numérique traite de l’introduction spatio-temporelle des éléments volumiques constituants l’ouvrageThe argilite of Callovo Oxfordien is a sedimentary rock formed in sea water which is made up mainly of quartz, carbonates, argillaceous minerals and various minerals. This heterogeneity of constitution associated with a very low porosity of about 12% confers on argillite a specific behaviour. Indeed this specific behaviour is induced by: (i) of the mechanisms on a microscopic scale of type forces contact with friction for solid minerals quartz and calcite, of repulsion and viscosity for argillaceous minerals and (ii) of the strong interactions between the solid and fluid phases. Thus the conceptual model of the short-term behaviour is proposed while being based on five hydraulic characteristics: (1) two surfaces of loads of the type Drescher & Mroz, associated a pressure of consolidation of 200MPa and a cohesion on healthy argillite, (2) the creation of an anisotropic damage induced by the strains in extension under states of stresses deviators, (3) a distribution of the stress between the solid phases and fluids which uses the coefficient of Biot depend on the maximum damage, (4) a concept of the effective stress for the partially saturated states by calling upon an equivalent pore pressure which depends on the capillary pressure and an average value of the damage and (5) the absence of volumic strains of swelling on healthy argillite. The plastic strain-rates are specified by the non_associative flow rule with the plastic loading surface F and the plastic potential G. On the other hand the behaviour differed from argillite utilizes many mechanisms, chemical, physicochemical and a slip on the scale of the argillaceous layers inducing of the phenomena of viscosity. In the absence of a consensus related mainly to the experimental difficulties and being the subject of current research of the geotechnical grouping of research, one thus proposed a simplified macroscopic model. The introduction of a phase gas into the computer code of finite elements CLEO allowing simulating the transfer of hydrogen. The dealt with problems relate to a standard work cell in direct contact with argillite (without bentonite barrier) with a production of H2 variable in time. These modelling are proposed without heating effect. Lastly, simulations of the saturation of an embanked gallery have the aim of studying the basic phenomena brought into play at the time of the resaturation of a gallery. One proposed a hierarchisation in the processes of simulation by adopting the development of the two conceptual models, one bearing on physics and the other on the numerical aspects. The numerical conceptual model milked space-time introduction of the constituent voluminal elements
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Hoteit, Hussein. "Simulation d'écoulements et de transports de polluants en milieu poreux : application à la modélisation de la sûreté des dépôts de déchets radioactifs". Rennes 1, 2002. http://www.theses.fr/2002REN10060.
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Nguyen, Than Son. "Influence de la nature du liant et de la température sur le transport des chlorures dans les matériaux cimentaires". Toulouse, INSA, 2006. http://www.theses.fr/2006ISAT0025.
Streszczenie:
Ce travail de recherche consiste à étudier l’influence de la température d’essai sur le transport des chlorures à travers un matériau cimentaire dans des ouvrages de stockage des déchets radioactifs ou dans des structures exposées à un milieu salin. Le coefficient de diffusion effectif, la pénétration et aussi les interactions physico-chimiques entre la matrice cimentaire et les chlorures sous l’effet de la température ont été étudiés. Les matériaux étudiés étaient des mortiers et des pâtes à base de CEM I et CEM V/A, ces matériaux ont été utilisé après 1 mois de cure pour les CEM I et 3 mois de cure pour les CEM V dans une salle humide (21 ± 2 °C, 90% humidité relative). Nous nous sommes intéressés à une plage de température d’essai variant de 5 à 80 ºC (5, 21, 35, 80 °C). L’influence de la température sur l’évolution de la microstructure a également été caractérisée et analysée quantitativement par microscopie électronique à balayage (MEB) et par diffraction des rayons X (DRX). Les résultats expérimentaux servent à la validation et au développement d’un module « température » dans le code de calcul MsDiff, qui est utilisé afin de prédire la diffusion des chlorures dans un matériau cimentaire. Ce code est basé sur une approche du transport ionique suivant la loi de conservation de la masse des espèces, en tenant compte des interactionsThe objective of this work is to document the effect of the temperature on the chloride diffusion through cement-based materials. The chloride diffusion coefficient, the penetration profiles and the chloride interactions with the solid phase were highlighted. The materials were CEM I and CEM V/A mortars and pastes. They were cured in wet room (21 ± 2 °C, 90% relative humidity) for 1 month in the case of CEM I and 3 months in the case of CEM V before the experiments started. The temperature levels were 5, 21, 35 and 80 ºC. In addition, microstructure analyses were carried on using X-rays diffraction (XRD) and Scanning Electron Microscopy (SEM) techniques. The experimental results were then used to continue to develop the numerical code, MsDiff, developed in our research group. A good agreement between the numerical concentration profiles and the experimental ones was found
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Huang, Yun. "Modélisation micromécanique du comportement différé des roches argileuses : application au stockage des déchets radioactifs". Thesis, Lille 1, 2012. http://www.theses.fr/2012LIL10043/document.
Streszczenie:
Dans le cadre des études de faisabilité du stockage des déchets radioactifs de haute activité et à vie longue en formation géologique profonde, nous sommes amenés à effectuer des modélisations des phénomènes de couplage THM à court et à long terme engendrés par l’excavation et le stockage. Grâce à sa faible perméabilité qui impose un transport par diffusion et sa capacité de rétention, les argilites du Callovo-Oxfordien ont été choisies comme potentielles barrières géologiques pour le stockage. Au vu de la complexité des phénomènes mises en jeu, la thèse se limitera à l’étude de son comportement mécanique à long terme, volet essentiel à l’étude des couplages précités. Pour la caractérisation du comportement différé des argilites, deux mécanismes de fluage sont envisagés: la déformation viscoplastique de la matrice argileuse et la propagation sub-critique de microfissures. Dans ce travail, les deux mécanismes de fluage sont étudiés respectivement. Comme les approches micromécaniques permettent de conduire à une meilleure description du comportement en relation avec les aspects microstructuraux de la roche et d'éviter ainsi le recours à une identification des paramètres pour chaque zone géomecanique, dans ce travail, nous avons mis en oeuvre une modélisation multi-échelle construite à partir des comportements des constituants et des données microstructurales de l'argiliteClaystones are extensively investigated in France in the framework of feasibility studies for geological repository of nuclear waste. Under the coordination of the French Agency for radioactive waste management (ANDRA), laboratory tests and numerical modeling have been performed for the characterization of thermo-hydromechanical properties of claystones. Due to the very long life of radioactive waste, the characterization of long term hydromechanical behaviors of claystones is a crucial issue. For this purpose, laboratory creep tests associated with microstructural analysis have been performed on claystones with different degrees of saturation. It is found that two main mechanisms are at the origin of macroscopic time dependent deformation. The first one is related to viscoplastic flow of clay matrix and the second one is due to subcritical propagation of microcracks in clay matrix. In this thesis, two creep mechanisms are studied respectively. As micromechanical approaches can lead to a better description of behavior in relation to the microstructure of the rock, in this work, we implemented a multi-scale model based on the behaviors of each component and microstructure of claystones
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Harmand, Béatrice. "Contribution a la compréhension des processus de transport de colloïdes en milieu naturel poreux ou fracturé : application à la rétention de particules de latex dans un sable". Vandoeuvre-les-Nancy, INPL, 1996. http://docnum.univ-lorraine.fr/public/INPL_T_1996_HARMAND_B.pdf.
Streszczenie:
Dans le cadre de la problématique du stockage des déchets radioactifs, une approche du transport de radioéléments par des particules colloïdales à l'aide d'un modèle linéaire a permis de souligner l'effet d'accélération des colloïdes sur la migration des radio polluants dans la géosphère. L’influence des paramètres physico-chimiques (force ionique, pH, charge de surface), géométriques (diamètre de particules, longueur du milieu poreux) et de l'hydrodynamique (vitesse d'écoulement entre 0,8 et 50 m/j) sur le transport des colloïdes a été étudiée dans un système modèle particules de latex (de 0,11 à 0,79 micromètre) - sable quartzeux (dmoyen = 125 micromètre). Il est montré que les courbes de percée des particules sont bien représentées par un modèle à deux sites de capture. Le processus de capture vers chaque site est caractérisé par un temps de transfert optimisé sur les courbes expérimentales, la fraction de site étant fonction de l'accumulation de particules en surface du milieu poreux
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Jia, Yun. "Contribution à la modélisation thermo-hydro-mécanique des roches partiellement saturées : application au stockage des déchets radioactifs". Lille 1, 2006. https://ori-nuxeo.univ-lille1.fr/nuxeo/site/esupversions/bf9141e8-50b7-4681-a346-3bfb1c214d7c.
Streszczenie:
Dans ce travail, nous présentons la modélisation thermo-hydro-mécanique des roches partiellement saturées, particulièrement l'application dans le cadre du projet de stockage de déchets radioactifs. En France, un laboratoire souterrain de recherche est en cours de construction dans une roche argileuse (l' argilite de Meuse Haute Marne). Les observations expérimentales ont mise en évidence deux mécanismes importants : d'une part des déformations plastiques importantes et d'autre part une évolution des caractéristiques élastiques liée à un endommagement. De plus, le comportement du matériau est fortement influencé par sa teneur en eau. En ce basant sur les résultats expérimentaux, nous proposons un modèle élastoplastique couplé à l'endommagement isotrope pour les roches partiellement saturées. De plus, les déformations viscoplastiques ont également été incorporées dans le modèle proposé. Un modèle unifié est alors proposé pour les roches partiellement saturées. Pour valider le modèle, plusieurs simulations ont été effectuées. Dans un premier temps une validation sur essai homogène pour diverses conditions et chemins de contraintes et différents degrés de saturation en eau, est réalisée. Puis une validation plus poussée de ce modèle à été réalisée dans le cadre d'applications à différentes expérimentations in situ (l'expérimentation hydro-mécanique MODEX-REP et thermo-hydro-mécanique HE-D). Dans le cadre de ces expérimentations les roches sont soumises à des sollicitations d'origines diverses et fortement couplées. Une bonne concordance est obtenue entre mesures in situ et résultats numériques permettant une validation du modèle proposé.
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Lecocq, Yannick. "Contribution à l'analyse et à la modélisation des écoulements turbulents en régime de convection mixte : application à l'entreposage des dechets radioactifs". Poitiers, 2008. http://theses.edel.univ-poitiers.fr/theses/2008/Lecocq-Yannick/2008-Lecoq-Yannick-These.pdf.
Streszczenie:
Dans le cadre de la problématique du refroidissement des déchets radioactifs, ce travail a pour objectifs l’étude de l’écoulement autour d’un cylindre chauffant monté en paroi soumis à un écoulement transverse selon l’approche URANS. Les limitations bien connues de la modélisation au premier ordre conduisent à considérer une approche au deuxième ordre. C’est dans ce sens qu’un modèle d’échange thermique est développé puis validé sur des cas académiques. Dans un premier temps, lorsque le régime de convection mixte est dominant, ces calculs, réalisés par le modèle bas-Reynolds k–w SST, et complétés par un calcul isotherme, mettent en évidence de nombreuses structures tourbillonnaires recensées par la bibliographie. Un calcul avec le modèle haut-Reynolds Rij–epsilon SSG est aussi effectué. Avec le modèle k–w SST, l’échange thermique est convenablement reproduit par rapport à l’expérience VALIDA, conduite par le CEA, alors qu’avec le modèle Rij–epsilon SSG celui-ci est fortement sous-estimé, certainement en raison de l’utilisation de lois de paroi. Dans un second temps, lorsque la convection naturelle est prépondérante, la topologie des écoulements est alors complètement différente et le transfert thermique est bien moins fidèle à l’expérience VALIDA. Le modèle à pondération elliptique EB–RSM, issu de l’approche de Durbin, consiste en la prise en compte des effets de paroi, et en particulier le blocage à la paroi. D’après ce formalisme, un modèle algébrique des flux thermiques avec pondération elliptique est développé, l’EB-AFM. Avec ce modèle, des tests a priori dans les trois régimes de convection puis les simulations sur les mêmes cas montrent une nette amélioration dans la prédiction des différents écoulements faisant place à une perspective intéressante d’un modèle intermédiaire entre une formulation SGDH et des équations de transportIn the frame of radioactive waste management, this work aims to study the flow around a heating wall-mounted cylinder in cross flow in URANS approach. Well-known limitations of first order turbulence models lead us to consider second order turbulence modelling. In that frame, a heat transfer model is developed and validated on academic test cases. To begin with, when mixed convection regime is dominant, these simulations, completed by an isotherm one, all performed with low-Reynolds k–w SST model, give prominence to several eddy structures registered by the bibliography. One simulation is also performed with the high-Reynolds Rij–epsilon SSG model. With the k–w SST model, the heat transfer is correctly reproduced compared to the VALIDA experiment lead by the CEA, though with the Rij–epsilon SSG model, it is strongly under-estimated. It is supposed that it comes from the use of wall functions. Subsequently, when natural convection is predominant, flow topology becomes completely different and the heat transfer becomes less accurate to the VALIDA experiment. Following Durbin’s approach, the Elliptic Blending-Reynolds Stress Model EB–RSM, consists in accounting for wall effects, and in wall blockage in particular. Following this formalism, an Elliptic Blending-Algebraic Flux Model is developed, the EB-AFM. With this model, a priori tests in the three convection regimes and then simulations on the same test cases show major improvements in flow predictions. This leads to an interesting perspective to an intermediate model between SGDH and transport equations
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Tran, Trung Duc. "Modélisation hydro-mécanique avec prise en compte de la production d’hydrogène dans les ouvrages de stockage des déchets radioactifs". Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10168.
Streszczenie:
La première partie de ce travail concerne l’évaluation d’une pression d’hydrogène gazeuse produite par les alvéoles HA transitant par les interfaces jusqu’aux scellements de galerie. En effet, les calculs réalisés sans prise en compte des interfaces montrent, que le transfert de l’hydrogène se fait principalement par diffusion de l’hydrogène dans l’eau à travers le massif d’accueil. En revanche, dans un stockage, la présence de nombreuses interfaces de construction (jeu noyau bentonite – argilite etc.), ou induites par la fracturation des matériaux sous l’effet de la pression d’hydrogène, sont le siège des chemins préférentiels pour le transfert de l’hydrogène sous forme gazeuse. Le modèle GTI (Gaz Transfer in Interface) a donc été retenu pour simuler le transfert d’hydrogène produit par les alvéoles HA jusqu’à la galerie remblayée. La pression d’hydrogène maximale dans le remblai est obtenue dans le cas où l’interface reste toujours ouverte. A 4500 ans elle passe de 5,2 MPa (interface toujours ouverte) à 3,8MPa par l’effet soupape dû à l’augmentation de la pression d’hydrogène. Les comparaisons des simulations numériques avec et sans prise en compte des pressions d’hydrogène montrent que les pressions d’hydrogène n’impactent pas ou très peu les pressions interstitielles, les contraintes effectives radiales et orthoradiales. Il en résulte que les simulations peuvent être conduites en considérant une pression d’hydrogène à la pression atmosphérique, ce qui revient à travailler en milieu biphasique.La deuxième partie concerne les zones fracturées induites par l’excavation des ouvrages. Ainsi les observations dans le laboratoire Meuse Haute Marne montrent des zones fracturées anisotropes autour des galeries et des alvéoles HA constituées de discontinuités verticales et horizontales. Les faibles anisotropies des contraintes et des modules d’Young pour des galeries orientées suivant σH (σv approximativement égal à σh) ne permettent pas de reproduire la forte anisotropie des zones fracturées dans le plan σv - σh par un modèle hypo-élasticité avec anisotrope initiale de diagenèse. Pour modéliser ces discontinuités, un modèle rhéologique a été développé par EGC nommé SC2D associant deux types de comportements élasto-plastiques : l’un est associé à un endommagement anisotrope traduisant le comportement de l’argilite renforcée par de la calcite et l’autre caractérisant la phase argileuse c'est-à-dire l’argilite sans renfort de la calcite et des déformations plastiques lorsque l’état de contrainte atteint la surface de diagenèse. Les coefficients d’endommagement sont évalués à partir d’une extension de la relation de Weibull en considérant les déformations d’extension dans les directions de diagenèse X(σH), Y(σh), Z(σv). Les zones fracturées autour des galeries sont caractérisées par les domaines où les coefficients d’endommagement sont unitaires. Par ailleurs, les discontinuités sont activées lorsqu’un coefficient d’endommagement atteint l’unité et ces discontinuités sont perpendiculaires aux directions de diagenèse et sont donc verticales ou horizontalesThe first part of this work is about the evaluation of a pressure of gaseous hydrogen produced by HA cells passing through the interfaces to the drift. Indeed, the calculations without consideration of interfaces show that the transfer of hydrogen takes place primarily by diffusion of hydrogen into the water through the foundation. However, in storage, the presence of many interfaces by construction (between bentonite core - Argillite etc.) or by fracturing of materials under the effect of hydrogen pressure, are the preferential pathways for transfer of gaseous hydrogen. The GTI (Gas Transfer in Interface) model was chosen to simulate the transfer of hydrogen produced by the HA cells to the backfilled drift. The maximum hydrogen pressure in the backfill is obtained in the case where the interface is always open. At 4500 years it goes from 5.2 MPa (always open interface) to 3.8 MPa by the valve effect due to the increase of hydrogen pressure. The comparisons between numerical simulations with and without taking into account the hydrogen pressures show that hydrogen pressures no or very little impact the pore pressure, the effective radial and orthoradial stresses. As a result, the simulations may be performed by considering a hydrogen pressure at atmospheric pressure, which is to work in a biphasic medium. The second part concerns the fractured zones induced by the excavation of volume. And the observations in the laboratory Meuse Haute Marne show the anisotropic fractured areas around drifts and HA cells consist of vertical and horizontal discontinuities. The weak anisotropies of stresses and Young modulus for the drifts oriented along σH (σv approximativement égal à σh) is not possible to reproduce the strong anisotropy of fractured areas in the plane σv - σh by a hypo-elasticity model with anisotropic initial diagenesis. For modelling these discontinuities, a rheological model was developed by EGC named SC2D combining two types of elastic-plastic behavior: one is associated with an anisotropic damage resulting behavior of the argillite enhanced by calcite and the other characterizing the phase of clay that means the argillite without reinforcement by calcite and plastic deformation when the stress state reaches the surface of diagenesis. Damage coefficients are evaluated from an extension relation of Weibull in considering the expansion deformations in the directions of diagenesis X(σH), Y(σh), Z(σv). The drifts around the fractured zones are characterized by areas where damage coefficients are unitary. Furthermore, the discontinuities are activated when damage reachesoefficient unit and these discontinuities are perpendicular to the directions of diagenesis and vertical or horizontal with them
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Migliore, Thomas. "Estimation des paramètres de transport dans un milieu hydro-géologique et analyse d'incertitudes". Nice, 2009. https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00442635v3.
Streszczenie:
Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à l’estimation des paramètres de transport de solutés dans un milieu adipeux peu perméable, d’un point de vue théorique et appliqué, en lien avec le stockage des déchets nucléaires à vie longue en couche géologique profonde. La problématique de la gestion des déchets nucléaires est devenue durant ces dernières années une préoccupation importante de la société. Les modèles mathématiques utilisés pour le stockage des déchets en site profond sont basés sur les équations d’écoulement et de transport en milieu poreux. Ces modèles nécessitent de connaître les paramètres physiques des différentes couches géologiques. Ces paramètres (porosité et diffusion) n’étant pas accessibles directement, nous avons étudié, dans un premier temps, l’aspect identification de paramètres à zones fixées. Pour résoudre notre problème inverse, nous avons utilisé des méthodes déterministes (ou variationnelles) basées sur la minimisation d’un critère (ou fonction coût) quadratique, l’objectif étant de trouver l’ensemble des paramètres qui minimisent le critère. Nous avons décomposé le milieu en zones homogènes dans lesquelles les coefficients ont été identifiés (technique de zonation). Pour cela, nous avons différencié le code de convection-diffusion traces avec le logiciel de différenciation automatique Tapenade afin d’obtenir le code adjoint de traces. Dans un second temps, nous avons utilisé ce travail pour résoudre le problème d’identification de zones. On a cherché, partant d’une configuration géologique modifiée, à retrouver la configuration géologique réelle en identifiant les paramètres qui ont pour support ces zones. En regroupant ensuite par isovaleurs les coefficients identifiés, nous avons obtenu la configuration recherchéeIn this work, we are interested in estimating solute transport parameters in a porous medium with a low permeability, from a theorical and applied point of view in connection with the storage of long- lived nuclear waste in deep geological layer. In recent years, the problem of nuclear waste management has become a major concern of society. The mathematical models used for storing waste in deep level are based on the flow and transport equations in porous media? These models require the knowledge of the physical parameters of the different geological layers. Since those parameters (porosity and diffusion) are not directly accessible by measurements, we studied firstly the aspect of parameters identification and fixed areas. To solve this inverse problem, we used deterministic (or variational) methods based on the minimization of a quadratic criterion (or cost function) with the objective of finding all the parameters that minimize the criterion. We have broken down the media in homogeneous areas in which the coefficients have been identified (zonation technique), for this, we differentiated the convection-diffusion code traces with the automatic differentiation software Tapenade to get the adjoint code of traces. In a second step, we used this work to solve the zones identification problem, starting form a modified geological configuration, we searched for the actual geological configuration by identifying the parameters whose supports are these zones. Then, by grouping the identified coefficients by isovalues, we obtained the desired configuration
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Rougeau, Patrick. "Apport de l'étude de matériaux analogues anciens à la modélisation du comportement des barrières ouvragées en ciment vis-à-vis de la migration des radioéléments". Poitiers, 1994. http://www.theses.fr/1994POIT2319.
Streszczenie:
La durabilite des matrices cimentaires et leur capacite de retention vis a vis des radioelements sont des facteurs determinants pour leur utilisation en tant que barrieres ouvragees dans les centres de stockage de dechets radioactifs. Les travaux ont ete realises selon une approche basee sur le concept analogique. L'etude de deux materiaux analogues (des betons issus d'une mine d'uranium et des ciments archeologiques romains) a montre que l'action de l'eau et du dioxyde de carbone entraine des reactions de carbonatation et des reactions sulfatiques responsables de l'alteration des betons. Ces reactions chimiques etroitement liees a des transferts de matiere doivent etre prises en compte dans la modelisation du comportement a long terme des barrieres ouvragees en beton. Par rapport a une eventuelle migration de radioelements, le pouvoir retenteur des csh (principale phase des matrices cimentaires) a ete clairement mis en evidence, du moins en ce qui concerne l'uranium
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Smidts, Olivier. "Analyse probabiliste du risque de stockage de déchets radioactifs par la méthode des arbres d'événements continus". Doctoral thesis, Universite Libre de Bruxelles, 1997. http://hdl.handle.net/2013/ULB-DIPOT:oai:dipot.ulb.ac.be:2013/212182.
Streszczenie:
Les études du risque du stockage de déchets radioactifs comprennent, comme toute étude du risque, un traitement de l'incertitude. L'outil de calcul du risque, appelé outil PRA (Probabilistic Risk Assessment), est formé d'un code de calcul d'écoulement des eaux souterraines et de transport de chaînes de radionucléides. Ce type d'outil est essentiel pour l'évaluation de performance de la barrière géologique. Le manque de connaissances au sujet de la variabilité (dans l'espace et le temps) des propriétés hydrogéologiques de cette barrière est la raison primaire de l'incertitude et des méthodes stochastiques ont été développées en hydrogéologie pour le traiter.Dans cette thèse, l'analyse d'incertitude liée à la composition du milieu géologique est partagée entre l'écoulement et le transport de la manière suivante: a) une solution moyenne de l'écoulement est tout d'abord déterminée à l'aide d'un code basé sur la méthode des différences finies. Cette solution est ensuite soumise à une analyse de sensibilité. Cette analyse débouche sur la résolution d'un problème inverse afin d'améliorer l'estimation initiale des paramètres moyens d'écoulement; b) l'effet de la variation aléatoire de la vitesse d'écoulement est envisagé lors du transport des radionucléides. Le transport est résolu à l'aide d'une méthode Monte Carlo non analogue.
L'analyse de sensibilité du problème d'écoulement est réalisée à l'aide d'une méthode variationnelle. La méthode proposée a comme avantage celui de pouvoir quantifier l'incertitude de structure; c'est-à-dire l'incertitude liée à la géométrie du milieu géologique.
Une méthodologie Monte Carlo non analogue est utilisée pour le transport de chaînes de radionucléides en milieu stochastique. Les apports de cette méthodologie pour le calcul du risque reposent sur trois points:
1) L'utilisation d'une solution de transport simple (sous la forme d'une solution adjointe) dans les mécanismes de la simulation Monte Carlo. Cette solution de transport permet de résumer, entre deux positions successives du marcheur aléatoire, les processus chimicophysiques (advection, diffusion-dispersion, adsorption, désorption,) apparaissant à l'échelle microscopique. Elle rend possible des simulations efficaces de transport en accélérant les mécanismes de transition des marcheurs aléatoires dans le domaine géologique et dans le temps.
2) L'application de la méthode des arbres d'événements continus au transport de chaînes de radionucléides. Cette méthode permet d'envisager les transitions radioactives entre éléments d'une chaîne selon un même formalisme que celui qui prévaut pour les simulations de transport d'un radionucléide unique. Elle permet donc de passer du transport d'un radionucléide au transport d'une chaîne de radionucléides sans coûts supplémentaires en temps de calcul et avec un coût supplémentaire en mémoire limité.
3) L'application de techniques dites de "double randomization" au problème de transport de radionucléides dans un milieu géologique stochastique. Ces techniques permettent de combiner efficacement une simulation Monte Carlo de paramètres avec une simulation Monte Carlo de transport et ainsi d'inclure l'incertitude associée à la composition du milieu géologique explicitement dans le calcul du risque.
Il ressort de ce travail des perspectives prometteuses de développements ultérieurs de la méthodologie Monte Carlo non analogue pour le calcul du risque.
Doctorat en sciences appliquées
info:eu-repo/semantics/nonPublished
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Zhang, Yumeng. "Modélisation et simulation des dispositifs de ventilation dans les stockages de déchets radioactifs". Thesis, Nice, 2015. http://www.theses.fr/2015NICE4132/document.
Streszczenie:
L'objectif de cette thèse est de fournir des modèles et des outils de simulation pour décrire les échanges de masse entre les circuits de ventilation (galeries) et les milieux poreux des ouvrages souterrains d'enfouissement des déchets nucléaires. La modélisation prend en compte le couplage à l'interface poreux-galerie entre les écoulements liquide gaz compositionnels dans le milieu poreux constituant le stockage et les écoulements gazeux compositionnels dans le milieu galerie libreThe objective of this thesis is to develop models and algorithms to simulate efficiently the mass exchanges occurring at the interface between the nuclear waste deep geological repositories and the ventilation excavated galleries. To model such physical processes, one needs to account in the porous medium for the flow of the liquid and gas phases including the vaporization of the water component in the gas phase and the dissolution of the gaseous components in the liquid phase. In the free flow region, a single phase gas free flow is considered assuming that the liquid phase is instantaneously vaporized at the interface. This gas free flow has to be compositional to account for the change of the relative humidity in the free flow region which has a strong feedback on the liquid flow rate at the interface
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Truche, Laurent. "Transformations minéralogiques et géochimiques induites par la présence d'hydrogène dans un site de stockage de déchets radioactifs". Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00439788.
Streszczenie:
L'objectif de cette étude est d'évaluer la réactivité abiotique de l'hydrogène dans un site de stockage géologique de déchets radioactifs en formation argileuse. Nous montrons que l'hydrogène est un agent réducteur pouvant être impliqué dans des réactions d'oxydoréductions sous contrôle cinétique avec certaines espèces oxydées de la formation hôte du stockage. Le système soufre apparait tout particulièrement réactif vis-à-vis de la perturbation redox induite par la présence d'hydrogène, sa déstabilisation se traduit notamment par une importante production de sulfure. Notre étude expérimentale sur la réduction des sulfates par l'hydrogène montre que cette réaction ne peut pas être à l'origine de cette production de sulfure. En effet les temps de demi-vie pour les sulfates sont de l'ordre de 200.000 ans à 90°C et l'énergie d'activation de la réaction est très élevée (131 kJ/mol). Par contre, la pyrite est un oxydant potentiel pour l'hydrogène. Nous montrons que cette dernière réaction est possible sur de courtes périodes de temps dés 90°C. A des pH légèrement alcalins tels que ceux de l'eau porale d'une formation argileuse formation et des températures comprises entre 90 et 180°C, cette réaction conduit à la précipitation de pyrrhotite et à la production d'H2S. Nous proposons une loi de vitesse pour cette réaction pouvant être intégrée dans des simulations numériques évaluant la sûreté du stockage à long terme.
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Patinaux, Leny. "Enfouir des déchets nucléaires dans un monde conflictuel. Une histoire de la démonstration de sûreté de projets de stockage géologique, en France (1982-2013)". Thesis, Paris, EHESS, 2017. http://www.theses.fr/2017EHES0164.
Streszczenie:
Le temps de la décroissance de l'activité radioactive de certains radionucléides contenus dans les déchets nucléaires, en dessous d'un seuil considéré comme acceptable, se compte parfois jusqu'en centaines de milliers d'années. Comment les salarié.es de l'Agence Nationale pour la gestion des Déchets Radioactifs (Andra) montrent la sûreté d'un dépôt géologique de ces déchets sur de telles temporalités ? C'est à cette question qu'entreprend de répondre cette thèse, à partir d'une étude des archives de cette agence et d'observation menées au sein de celle-ci.Cette thèse est d'abord une histoire sociale des pratiques savantes mobilisées, depuis les années 1980 jusqu'à 2013, pour étudier l'évolution d'un stockage (géologie, étude des matériaux, simulation numérique...) Elle analyse également le rôle de la recherche dans le gouvernement de l'aval du cycle nucléaire depuis la loi de 1991 qui, en France, encadre la gestion des déchets nucléaires.Bien que l'évacuation géologique soit la seule solution de gestion envisagée pour les déchets radioactifs, la dissociation entre les recherches menées dans le laboratoire souterrain de Bure et leur finalité a permis à l'Andra de s'implanter localement. Cependant, l'Andra se heurte à l'impossibilité épistémique d'appréhender exhaustivement l'évolution d'un stockage sur des centaines de milliers d'années. Désormais, les recherches accompagnent l'implantation du stockage, transformant sans cesse la compréhension de son comportement. Alors que la démonstration publique de la sûreté d'un stockage devient une condition d'acceptation d'un tel ouvrage, l'Andra abandonne peu à peu la prétention à produire une preuve formelle sur le modèle d'une démonstration mathématique : à partir des années 2000, la sûreté repose sur un « faisceau d'arguments » apportant la garantie d'une certaine maîtrise de l'évolution du stockage. Enfin, cette thèse montre au prix de quelles hypothèses la gestion des déchets nucléaires a été promue, durant les années 2000, comme un exemple parfait de démocratie techniqueIt takes up to hundreds of thousands of years for the radioactivity contained in some nuclear waste to decrease under acceptable threshold. How engineers and scientists from the French agency for nuclear waste management (Andra) prove the safety of an underground disposal on such a temporality? Based on the study of the Andra's archives and on internal observation, this thesis intends to address and answer the above question.This thesis is first and foremost a social history of scientific practices used to study the evolution of storage (geology, materials science, numerical simulation...) between the 1980’s and 2013. It's also a study of the role of research in governing the back end of the nuclear fuel cycle, after the French law of 1991 provided nuclear waste management with legal framework. Burying nuclear waste is the only option to manage them. However, the distinction between the research undertaken in Bure underground laboratory and their purpose, has allowed Andra's siting. Engineers and scientists from this agency are faced with the epistemic inability to understand exhaustively the evolution of storage during hundreds of thousands years. The progress of the project and researches work jointly and the pursuit of science constantly disrupts the understanding of the storage evolution. When, in the 1990s, the public demonstration of storage safety became a condition of its acceptance, the Andra progressively gave up the idea that a formal demonstration, like a mathematical one, could be produced. Since the 2000s, the storage safety has been based on a “cluster of arguments” which ensures a degree of control over the deposit evolution. Finally, this thesis shows how the French nuclear waste management has been promoted as a prime example of technical democracy
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Kastyuchik, Alexey. "Evaluation of alkaline electro-activated water and eggshell as acid mine drainage neutralization and mine tailing remediation agents". Doctoral thesis, Université Laval, 2015. http://hdl.handle.net/20.500.11794/26072.
Streszczenie:
Cette étude visait à étudier la capacité d’un biodéchet calcitique seul ou en mélange avec de matériaux chimiques alcalins ainsi que l’efficacité du procédé d’électro-activation dans la neutralisation de l’acidité et le maintien de conditions alcalines dans un résidu minier sulfuré (RMS). Dans une première série d'expériences, l’évolution du pH du RMS traité avec divers amendements a été suivie en fonction de doses croissantes de coquilles d'œufs de poule (COP) ajoutées seules (2, 4, 6, 8 et 10%) ou en mélange avec 1 et 2% de ciment Portland, 1 et 2% d’oxyde de magnésium (MgO), 1 et 2% de chaux calcique et 1 et 2% de chaux dolomitique. La plus forte dose de COP (10 %) a augmenté la valeur de pH de 2,61 (sans ajout d’amendement) à 7,24. Cependant, les échantillons de RMS mélangés avec COP + ciment (1 – 2%) ou COP + MgO (1 – 2%) avaient un pH très élevé (≥ 8). Les résultats suggèrent que les composés de magnésium ou les produits calcaires riches en oxydes, en hydroxydes et en carbonates, présents dans les RMS chaulés, fournissent une protection à longue terme contre l’acidification anthropique des RMS chaulés. Dans une deuxième série d'expériences, plusieurs essais ont été effectués pour évaluer l’efficacité du procédé d’électro-activation utilisant deux compartiments, l’anode et la cathode, et certains paramètres géométriques, électriques, qualitatifs et quantitatifs, dans la neutralisation de l’acidité des suspensions de RMS introduites dans le compartiment cathodique. Tous les traitements ont influencé de façon significative les valeurs de pHcatholyte. Les résultats ont démontré que l’électro-activation permettait de neutraliser efficacement l’acidité du RMS seul ou en mélange avec COP et également d’obtenir des valeurs de pH fortement alcalines (pHcatholyte 8,0 – 10,0). En outre, l’électro-activation utilisant trois compartiments a permis d’éliminer 80% du fer ferreux d’une solution de FeSO4·7H2O.This study aimed to investigate the capacity of a calcite biowaste alone or mixed with alkaline chemical materials and the efficiency of the electro-activation process in neutralizing acidity and maintaining alkaline conditions in a sulfide mine tailing (SMT). In a first set of experiments, chicken eggshell residue (CES) alone (2, 4, 6, 8 and 10%) or mixed with cement concrete (1 – 2%), MgO (1 – 2%), calcitic limestone (1 – 2%) or dolomitic limestone (1 – 2%) was used to neutralize sulfide mine tailing (SMT) acidity and to precipitate trace metallic elements. The highest rate of CES (10%) increased the initial tailing pH value from 2.61 (without amendment) to 7.24, indicating that CES had sufficient lime value to increase the pH of acid SMT. However, the SMT samples mixed with either CES + cement (1 – 2%) or CES + MgO (1 – 2%) had a high pH (≥ 8). The results suggested that magnesium compounds and calcareous products rich in hydroxides, oxides and carbonates present in limed SMT would provide long-term protection against acid deposition or re-acidification of limed SMT. In a second set of experiments, several trials were carried out to assess the effectiveness of electro-activation process composed by two compartments, anode and cathode, under different electric, geometrical, quantitative and qualitative parameters, in neutralizing acidity and maintaining alkaline conditions in a SMT alone or mixed with CES introduced into the cathode compartment. All treatments significantly influenced the pHcatholyte. The results demonstrated that electro-activation process is capable of neutralizing the acidity of RMS alone or mixed with COP and also to achieve alkaline pH conditions (pHcatholyte 8.0 – 10.0). In addition, the electro- activation process using three compartments can remove up to 80% of ferrous iron from an aqueous FeSO4·7H2O solution.
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Gaillard, Clotilde. "Étude de la migration thermique des produits de fission molybdène, technétium et iode dans les apatites". Lyon 1, 2000. http://www.theses.fr/2000LYO10253.
Streszczenie:
Dans l'optique d'un stockage en site géologique des déchets nucléaires à vie longue, les apatites sont envisagées, d'une part comme matrice de confinement d'actinides ou de produits de fission à vie longue, et d'autre part, comme matériaux incorporés dans les barrières ouvragées. Nos travaux consistent à étudier la migration dans les apatites des produits de fission en fonction de la température. . Nous avons choisi d'étudier l'iode 129, de période 16 millions d'années et le technétium 99, de période 210000 ans. Le but est d'obtenir une modélisation du comportement de ces éléments afin d'extrapoler leur devenir sur une longue période. L'apatite étudiée est de l'hydroxyapatite de synthèse de composition chimique connue Ca10(PO4)6(OH)2. Afin de limiter les problèmes de radioprotection, nous avons étudié le comportement du technétium via le rhénium, son homologue chimique, et le molybdène, de masse proche de celle du technétium. Le couplage implantation ionique - RBS nous a permis de mettre en évidence une volatilisation de ces éléments lors de recuits sous air. Nous avons alors entrepris des études de caractérisation chimique du molybdène et du rhénium par XPS et XANES. Nous avons mis en évidence une oxydation de ces éléments, entraînant la formation d'oxydes volatils. Dans le cas de l'iode, nous avons conjointement mené des expériences avec de l'iode 131 radioactif et de l'iode stable, montrant une diffusion de cet élément dans les joints de grains du matériaux.
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Esnault, Loïc. "Réactivité géomicrobiologique des matériaux et minéraux ferrifères : impact sur la sureté d'un stockage de déchets radioactifs en milieux argileux". Thesis, Nancy 1, 2010. http://www.theses.fr/2010NAN10139/document.
Streszczenie:
Cette thèse s'est attachée à décrire le concept dynamique d'une activité microbiologique viable et durable en conditions de stockage géologique profond et à évaluer son impact sur les propriétés de confinement et les composants du stockage. Ainsi, dans cette étude, un modèle bactérien basé sur la ferriréduction a été choisi pour ses critères de viabilité dans le système et sa capacité à altérer les matériaux dans les conditions du stockage. Les principaux résultats de ce travail de thèse ont permis de démontrer la capacité du milieu à supporter l'activité bactérienne ferriréductrice et les conditions de son développement dans les environnements argileux profonds. Il a été clairement montré la biodisponibilité du Fe(III) structural des matériaux argileux et des oxydes de fer produits lors des processus de corrosion métallique. Dans ce système, la corrosion paraît être un facteur positif pour les activités bactériennes notamment en produisant une source énergétique, l'hydrogène. Les activités bactériennes ferriréductrices peuvent entraîner une reprise de la corrosion métallique via la consommation des oxydes de fer de la couche passivante. La conséquence directe pourrait être une diminution de la durée de vie des enveloppes métalliques de colisage. Dans le cas des matériaux argileux ferrifères, les conséquences d'une telle activité sont telles qu'elles peuvent avoir un impact sur l'ensemble de l'édifice poreux que ce soit en termes de réactivité chimique des matériaux ou de comportement physique de la barrière argileuse. Un des résultats les plus marquants est la cristallisation de nouvelles phases argileuses à des températures très basses, inférieures à 40°C, témoignant de l'influence considérable de l'activité microbienne anaérobie dans les transformations minéralogiques des minéraux argileux. De plus, il faut noter que ces expériences ont permis de visualiser pour la première fois un mécanisme de respiration bactérienne à distance via une extension de la disponibilité d'éléments essentiels, ici le Fe3+. En conclusion, ces résultats ont clairement démontré l'impact du facteur microbiologique sur la réactivité des matériaux argileux et métalliques tout en s'appuyant sur des paramètres de contrôle de l'activité bactérienne. La pertinence de la prise en compte de ces activités microbiologiques dans le cas des évaluations de sûreté d'un stockage est ainsi établieThis thesis sought to describe the dynamic concept of a viable and sustainable microbiological activity under deep geological disposal conditions and to assess its impact on containment properties and storage components. Thus, in this study, a model based on the bacterial ferric reduction was chosen for its sustainability criteria in the system and its ability to alter the materials in storage conditions. The main results of this work demonstrated the capability of the environment to stand the iron-reducing bacterial activity and the conditions of its development in the deep clay environments. The bio-availability of structural Fe (III) in clay minerals and iron oxides produced during the process of metal corrosion was clearly demonstrated. In this system, the corrosion appears to be a positive factor on bacterial activities by producing an energy source, hydrogen. The iron-reducing bacterial activities can lead to a resumption of metallic corrosion through the consumption of iron oxides in the passive film. The direct consequence would be a reduction of the lifetime of metal containers. In the case of ferric clay minerals, the consequences of such an activity are such that they can have an impact on the overall porous structure both in terms of chemical reactivity of the materials or physical behavior of the clayey barrier. One of the most significant results is the crystallization of new clay phases at very low temperatures, below 40°C, highlighting the influence of the anaerobic microbial activity in the mineralogical transformations of clay minerals. Furthermore, these experiments also allowed to visualize, for the first time, a mechanism of bacterial respiration at distance, this increases the field of the availability of essential elements as Fe3+ for bacterial growth in extreme environment. In conclusion, these results clearly showed the impact of the microbiological factor on the reactivity of clay and metal minerals, while relying on control parameters on bacterial activity. The relevance of taking into account these microbiological activities in the case of safety assessments of a repository is then established
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Camps, Guillaume. "Etude des interactions chemo-mécaniques pour la simulation du cycle de vie d'un élément de stockage en béton". Toulouse 3, 2008. http://thesesups.ups-tlse.fr/324/.
Streszczenie:
Pour pallier la fragilité, une pathologie récurrente du béton, l'Andra envisage de fabriquer les colis de stockage de déchets radioactifs en béton renforcé de fibres métalliques. L'objectif de la thèse consiste à adapter un modèle chémo-mécanique existant intégrant le couplage des dégradations chimiques et mécaniques à long terme en y implantant un module prenant en compte l'effet du renfort des fibres et le comportement au jeune âge. Dans ce but nous avons dû établir les propriétés mécaniques et de transfert de bétons renforcés de fibres et de bétons de référence puis mettre au point des lois de comportement dans un code de calcul aux éléments finis. Avec ces acquis, nous sommes capables de simuler le comportement des colis de stockage sur l'ensemble de leur cycle de vieIn order to achieve acceptable safety condition during the concrete package handling and to ensure the nuclear waste confinement over several decades, Andra plans to develop fibre reinforced concrete package. The research program presented in this work aims to develop the chemo-mechanical constitutive model for the fibre reinforced concrete. The model considers both the early age behaviour of the concrete and the long term behaviour. The first part of this study consists in performing an experimental program to characterise the physical properties of concrete. The second part was devoted to the development of behaviour laws for plain and fibre-reinforced concrete in a finite element code. We are now able to predict the complete life cycle of nuclear waste packages
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Limery, Anasthase. "Étude et réalisation d’un lidar Raman pour la détection d’hydrogène et de vapeur d’eau dans une alvéole de stockage de colis radioactifs". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLV005/document.
Streszczenie:
Le projet Cigéo, mené par l’ANDRA, vise à permettre à l’horizon 2030 le stockage géologique des déchets les plus radioactifs du parc nucléaire français. Ces déchets, qui seraient placés dans des alvéoles souterraines de plusieurs centaines de mètres, sont susceptibles de relâcher de l’hydrogène gazeux (H2), un gaz inflammable dans l’air lorsque sa concentration dépasse 4%. Pour la sécurité des installations, il est indispensable de s’assurer que la concentration de H2 dans les alvéoles de stockage reste inférieure à sa limite de dangerosité. L’objectif de cette thèse, menée à l’ONERA, est de concevoir et réaliser un Lidar permettant de profiler à distance la concentration de H2 (0-4%), sur plusieurs centaines de mètres, avec une forte résolution spatiale (< 3 m), et de proposer ainsi un moyen non intrusif de détection et de prévention du risque lié à l’hydrogène. Le principe retenu est celui d’un Lidar Raman vibrationnel dans le domaine ultra-violet (355 – 420 nm). Pour sa conception, nous avons pris en compte les conditions particulières prévues dans les alvéoles de stockage. Une chaine de détection très sensible à comptage de photons a été choisie et mise en oeuvre, basée sur des détecteurs SiPM (Silicium Photomultiplier). La nécessité d’employer une voie de mesure de la vapeur d’eau, simultanément à l’hydrogène, a été mise en évidence et est liée au recouvrement partiel des spectres de diffusion Raman de H2 et H2O. Un analyseur spectral à trois voies de mesure (H2, H2O, et N2 utilisé comme référence) a été conçu et mis en place. Une méthode de traitement de signal en temps réel a enfin été réalisée pour visualiser les profils de concentrations de H2 et H2O. L’ensemble du système lidar a pu être testé dans une scène de portée réduite (100 m) permettant des relâchements d’hydrogène. Des mesures simultanées de profils de vapeur d’eau naturelle et de dihydrogène (0-2%) ont pu être démontrées avec succès à 85 m, avec une résolution spatiale et temporelle de 1 mètre et 1 minute respectivement, pour une détectivité de 600 ppmThe CIGEO project, led by the ANDRA agency, aims at enabling future deep geological disposal of french nuclear waste packages. Those packages could be stored in hundred-meters long underground galleries, and may release hydrogen gas (H2), which is explosive at concentrations above 4% in the air. For safety concerns, it is important to ensure that H2 concentration remains well below the lower explosive limit. The objective of this thesis work, conducted at the ONERA agency, is to design and build a lidar which enable high-resolution (3 m) remote profiling of H2 concentration (0-4%) over hundreds of meters. Such a lidar could perform nonintrusive H2 detection and then prevent H2-related explosion risks. This lidar measures vibrational Raman scattering in the UV domain (355 – 420 nm). Its design takes into account the specific conditions expected in storage galleries. A highspeed and sensitive detection stage has been chosen, based on SiPM (Silicium Photomultiplier) technology in photon counting mode. Due to a spectral overlap between molecular hydrogen and water vapor Raman spectra, the need of a H2O measurement channel has been demonstrated. A three-channel spectral analyzer (H2, H2O and N2 used as reference) has been designed and implemented. Signal processing in real time has been developed to display H2 and H2O concentration profiles. This lidar has been tested in a reduced range scene (100 m) enabling hydrogen gas releases. Simultaneous measurements of concentration profiles of natural water vapor and hydrogen gas (0-2%) have been performed at 85 m with 1-meter and 1-minute resolution and a 600 ppm detectivity
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Mialle, Sébastien. "Développements analytiques en spectrométrie de masse à thermo-ionisation pour l'analyse isotopique de faibles quantités". Toulouse 3, 2011. http://thesesups.ups-tlse.fr/1507/.
Streszczenie:
Dans le cadre d'un axe d'orientation de la loi Bataille sur la gestion des déchets nucléaires, des expériences ont été menées dans le réacteur à neutrons rapides Phénix. Certaines d'entre elles ont consisté en l'irradiation de plusieurs poudres enrichies en un isotope. Ces irradiations vont permettre, par détermination de la composition élémentaire et isotopique de ces échantillons, d'obtenir des données nucléaires de base afin d'étudier la faisabilité de la transmutation. Un des enjeux du projet provient du fait que de faibles quantités de poudres ont été initialement introduites et en conséquence certains produits issus de l'irradiation sont présents en très faibles quantités (nanogramme). L'objectif de cette étude est le développement de méthodes analytiques innovantes pour l'analyse de ces faibles quantités par spectrométrie de masse à thermo-ionisation, technique dans laquelle l'échantillon est déposé sur un filament métallique en vue de son évaporation, son ionisation et sa séparation en masse. Quatre grands axes d'étude ont ainsi été explorés : i) le développement de méthode d'analyse en consommation totale avec traitement des données obtenues, ii) l'étude des potentialités pour la mesure isotopique de nouveaux systèmes de détecteurs, iii) l'étude des techniques de dépôt de l'échantillon sur le filament afin d'améliorer la robustesse de la technique, et iv) enfin la comparaison des données obtenues avec d'autres techniques de spectrométrie de masse. Ces développements ont permis d'analyser des quantités de l'ordre du nanogramme sur des échantillons issus des expériences d'irradiation avec des incertitudes en adéquation avec les attentes des neutroniciens. Au-delà de l'atteinte des objectifs analytiques, cette étude a permis de proposer une technique de dépôt homogène de l'échantillon sur le filament et qui améliore la robustesse de la méthode pour des quantités déposées de l'ordre du nanogramme. De plus, des premières mesures sur des multiplicateurs d'électrons en consommation totale ont été réalisées et ont permis de mesurer des quantités allant jusqu'à quelques centaines de femtogrammes. Plusieurs échantillons irradiés mais aussi des échantillons naturels d'eaux de rivières ont pu être analysés en utilisant les procédures analytiques mises en place et ont fait l'objet d'une comparaison avec une autre technique analytique la spectrométrie de masse à source plasma et système multicollectionIn the framework of the French transmutation project of nuclear wastes, experiments consisted in the irradiation in a fast neutron reactor of few milligrams of isotopically enriched powders. Hence, the isotopic analysis of very small amount of irradiation products is one of the main issues. The aim of this study was to achieve analytical developments in thermal ionization mass spectrometry in order to accurately analyze these samples. Several axes were studied including the new total evaporation method, deposition techniques, electron multiplier potentialities and comparison between different isotope measurement techniques. Results showed that it was possible to drastically decrease the amounts needed for analysis, especially with Eu and Nd, while maintaining an uncertainty level in agreement with the project requirements
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Wantz, Olivier. "A study of in-package nuclear criticality in possible Belgian spent nuclear fuel repository designs". Doctoral thesis, Universite Libre de Bruxelles, 2005. http://hdl.handle.net/2013/ULB-DIPOT:oai:dipot.ulb.ac.be:2013/211019.
Streszczenie:
About 60 percent of the electricity production in Belgium originates from nuclear power plants. Belgium owns 7 nuclear pressurized water reactors, which are located in two sites: 4 reactors in Doel and 3 reactors in Tihange. Together they have a capacity of approximately 5900 MWe. All these reactors use classical uranium oxide fuel assemblies. Two of them (Doel3, Tihange2) have also accepted a limited number of mixed (uranium and plutonium) oxide fuel assemblies. These mixed fuel assemblies came from the reprocessing of spent uranium oxide fuel assemblies in La Hague (France). The reprocessing of spent fuel gives birth to vitrified high-level waste, and to different isotopes of uranium and plutonium, which can be used in the manufacture of mixed oxide fuel assemblies. Each country producing radioactive waste must find a solution to dispose them safely. The internationally accepted solution is to dispose high-level radioactive waste in a deep and stable geological layer. This seems to be the most secure and environment-friendly way to get rid of the high-level radioactive waste. One of the few stable geological layers, which could accept radioactive waste in Belgium, is the Boom clay layer. Another possible layer is the Ypresian clay layer, but it is not the reference option for the moment. The Boom clay layer is quite thin (about 100 m thick) and is not at a large depth (about 240 m below the ground surface) at the proposed disposal site, beneath the SCK CEN Nuclear Research Centre in Mol. A large number of studies have already been performed on the Boom clay layer, and on the possibility of building a high-level radioactive waste repository in this geological medium. Since 1993, the Belgian government has promulgated a moratorium on the reprocessing of spent uranium oxide fuels in La Hague. Since then, spent fuel assemblies are considered as waste, and ONDRAF/NIRAS (the Belgium Agency for Radioactive Waste and Enriched Fissile Materials) has thus to deal with them as waste. This rises a number of questions on how to deal with this new kind of waste. A solution is to directly dispose these spent fuel assemblies in containers in a repository, just like the other high-level radioactive waste. This repository would be build in the Boom clay layer at a depth of about 240 m beneath the SCK CEN. One of the questions raised by this new kind of waste is: "could the direct disposal of the spent nuclear fuel assemblies lead to nuclear criticality risks in the future?". Nuclear criticality is the ability of a system to sustain a nuclear fission chain reaction. This question was not a key issue with vitrified high-level waste because these do not include fissile uranium and plutonium isotopes, which could lead to a criticality event. The spent fuel repository will be designed in order to totally avoid the occurrence of a criticality event at the closure time. But in the future history of the repository, external events could possibly affect this. These events could maybe lead to criticality inside the repository, and this has also to be avoided. This work tries to answer this question, and to determine how to avoid a long-term criticality event inside the repository. The only complete research work answering this question has been performed in the U.S. for the Yucca Mountain repository but this design is fully different from the Belgian one studied here: for example, the waste are not only spent fuel waste, and the geological layer is volcanic tuff.The main achievements of this work are:
*A first set of in-package criticality scenarios for different design options for a Belgian spent fuel repository in the Boom clay layer.
*A large number of criticality calculations with different parameters (fuel type, fuel burnup, fuel enrichment, distance between the fuel assemblies, distance between the fuel rods, water fraction inside the overpack) for the different design options.
*A preliminary study of the effects of the spent fuel assemblies isotopic evolution with time on the multiplication factor.
*For the first time, a coupling between the in-package criticality scenarios and the criticality calculations has been performed.
Doctorat en sciences appliquées
info:eu-repo/semantics/nonPublished
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Bourdoiseau, Jacques-André. "Rôle des espèces sulfures sur le comportement d’un acier non allié en milieu de stockage des déchets radioactifs de type C : interaction sulfures / produits de corrosion". Thesis, La Rochelle, 2011. http://www.theses.fr/2011LAROS328/document.
Streszczenie:
Ce travail de doctorat concerne le stockage des déchets radioactifs à vie longue et haute activité en site géologique profond. Dans le concept actuellement retenu par l’Andra (Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs), c’est une enveloppe en acier non allié, appelée « surconteneur », qui sera au contact de l’environnement. Dans les conditions anoxiques où se retrouvera l’acier après une période initiale relativement courte, des vitesses de corrosion très faibles sont attendues, ce qui garantirait l’intégrité du surconteneur pour des millénaires. Cependant, il n’est pas exclu que des bactéries sulfurogènes puissent se développer à proximité ou au contact du surconteneur et modifier localement la cinétique de la corrosion via les espèces sulfures produites par leur métabolisme. L’objectif de cette thèse consistait à améliorer notre compréhension du système de corrosion constitué de l’acier, de sa couche de rouille essentiellement composée de sidérite FeCO3 et d’un électrolyte sulfuré.Pour ce faire, il a été nécessaire dans un premier temps de caractériser par microspectroscopie Raman les sulfures de fer impliqués dans les processus de corrosion et d’étudier les mécanismes de leur formation et de leur transformation dans différentes conditions de concentration en Fe(II) et S(-II), de pH, de température et d’oxygénation. Il a pu être démontré que le spectre Raman de la mackinawite FeS, composé qui précipite à partir de Fe(II) et S(-II) dissous dans toutes les conditions considérées ici, évoluait avec la cristallinité et l’oxydation du composé. Par ailleurs, les mécanismes de l’oxydation à 80°C en milieu acide anoxique de la mackinawite en greigite Fe3S4 ont pu être décrits. Cette étude a permis de démontrer que les sulfures de fer souvent présents sur les objets archéologiques ferreuxissus de milieux anoxiques sont soit de la mackinawite, soit étroitement apparentés à la mackinawite.Dans un deuxième temps, nous avons étudié la formation de produits de corrosion carbonatés par polarisation anodique d’électrodes d’acier à température ambiante dans des électrolytes désaérés à base de NaHCO3. Les conditions expérimentales permettant d’obtenir la sidérite ont été re précisées et utilisées pour synthétiser des couches modèles de FeCO3 sur acier. Par ailleurs, il a été observé que la rouille verte carbonatée était le principal produit se formant aux faibles concentrations en espèces carbonates (0,003 et 0,1 mol L-1 par exemple),la sidérite se formant aux fortes concentrations (0,5 et 1 mol L-1). Les conditions permettant la formation de la chukanovite, l’hydroxycarbonate de Fe(II) de formule Fe2(OH)2CO3, n’ont pas pu être explicitées, même si cette phase a été obtenue dans un électrolyte contenant à la fois des ions SO42- et HCO3- à la concentration de 0,03 mol L-1.Enfin, les interactions entre sulfures et produits de corrosion ont été étudiées. La sidérite, la lépidocrocite et la goethite sont toutes réactives vis-à-vis des sulfures. Ainsi, il apparaît clairement que les espèces sulfures produites par les BSR devraient interagir avec la couche de produits de corrosion avant d’interagir avec le métal sous-jacent. Les tests effectués sur des analogues archéologiques du 16ème siècle, immergés deux mois dans des solutions sulfurées en conditions anoxiques ont permis de le démontrer. Le principal effet de cette immersion a été la formation de sulfures de fer à l’interface entre la couche dense de produits de corrosion, essentiellement constituée de sidérite, et le milieu transformé, zone où s’entremêlent les minéraux propres au sol et ceux produits par la corrosion du fer. Les espèces sulfures n’ont pas été détectées au voisinage immédiat de la surface du métalThis PhD work deals with the nuclear waste disposal. In France, it is envisaged byAndra (French national radioactive waste management agency) that high-level radioactivewastes will be confined in a glass matrix, stored in a stainless steel canister, it self placed in a carbon steel overpack. The wastes will then be stored at a depth of ~500 m in a deep geological repositery, drilled in a very stiff (indurated) clay (argillite) formation. The kineticsof corrosion expected for the overpack in this disposal concept are low and will stay low if the somehow protective rust layer that will develop initially on the steel surface remains undamaged. Local changes of the physico-chemical conditions may however degrade this layer and induce accelerated kinetics of corrosion. In particular, the growth of sulphate reducing bacteria (SRB) close to the steel overpack cannot be excluded and the sulphid especies these micro-organisms produce may modify the corrosion process. The aim of this work was then to achieve a better understanding of the corrosion system constituted with steel, its rust layer mainly made of siderite FeCO3, and a sulphide-containing electrolyte.First, it proved necessary to characterise the iron sulphides involved in the corrosion processes by Raman micro-spectroscopy so as to study their formation and transformation mechanisms in various conditions of Fe(II) and S(-II) concentration, pH, temperature andaeration. It could be demonstrated that the Raman spectrum of mackinawite FeS, thecompound that precipitated in any case from dissolved Fe(II) and S(-II) species with the experimental conditions considered here, depended on the crystallinity and oxidation state.Moreover, the mechanisms of the oxidation of mackinawite into greigite Fe3S4 in acidicanoxic solutions at 80°C could be described. Finally, iron sulphides, often present on archaeological artefacts, could be identified using Raman micro-spectroscopy. The compounds present were mainly mackinawite and greigite.Secondly, to investigate the nature and properties of carbonated rust layers, carbonsteel electrodes were polarised anodically in NaHCO3 electrolytes continuously de-aerated byan argon flow. The experiments were performed at room temperature. The carbonated greenrust was observed to form at 0.003 and 0.1 mol L-1 NaHCO3 whereas FeCO3 was obtained atthe largest concentrations (0.5 and 1 mol L-1). Additional experiments were performed similarly in solutions of NaHCO3 and Na2SO4. Chukanovite, the Fe(II) hydroxycarbonate with formula Fe2(OH)2CO3, could be obtained in solutions containing 0.03 mol L-1 of eachsalt.Finally, interactions between sulphide species and corrosion products were studied.Siderite, goethite and lepidocrocite proved to be reactive towards sulphide. So, it seems clear that sulphide species produced by SRB should interact with the rust layer before to reach the metal underneath. Tests were performed with ferrous archaeological artefacts immersed 2months in anoxic sulphide-containing electrolytes to demonstrate it. The main effect of theimmersion was the formation of iron sulphide at the interface between the dense corrosion products layer, mainly constitute of siderite, and the transformed medium, where minerals ofthe soil are mixed with corrosion products. Sulphide species were not detected at the vicinityof the iron surface
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Citli, Pinar. "Molecular modeling of hydrogen gas adsorption in hydrated clay environments in the context of geological disposal of radioactive waste". Electronic Thesis or Diss., Ecole nationale supérieure Mines-Télécom Atlantique Bretagne Pays de la Loire, 2024. http://www.theses.fr/2024IMTA0392.
Streszczenie:
Les formations riches en argile sont considérées comme des roches hôtes optimales pour les installations de stockage géologique en profondeur des déchets radioactifs de haute activité. Des gaz, notamment le H2, peuvent se former au cours du stockage à long terme par des mécanismes tels que la corrosion anoxique et la radiolyse de l'eau, pouvant potentiellement entraîner une accumulation de pression de gaz et des fractures dans la roche hôte environnante. Une compréhension à l'échelle moléculaire du comportement du H2 dans l'argile est essentielle pour un stockage géologique sûr et efficace, ainsi que pour le développement de stratégies efficaces. Dans cette thèse, la montmorillonite, largement présente dans les compositions de roches hôtes et utilisée comme barrière technique, est choisie comme modèle d'argile. Des simulations atomistiques de l'adsorption de H2 dans les intercalaires des montmorillonites hydratées de Na, Ca et Cs sont réalisées à 25, 50 et 90°C, jusqu'à 120 bar, en utilisant des méthodes de Monte Carlo et hybrides. À cette fin, l'impact de plusieurs autres facteurs, y compris la présence d'eau et la taille des pores, est étudié, dans le but d'améliorer la compréhension fondamentale des processus physiques et chimiques régissant les interactions entre H2, les solutions aqueuses et l'argile. De plus, l'adsorption d'hydrogène dans des conditions extrêmes est explorée pour déterminer le point de saturation dans les argilesClay-rich formations are considered as optimal host rock for deep geological repository facilities for high-level radioactive waste. Gas, particularly H2, may form during long-term storage through mechanisms such as anoxic corrosion and water radiolysis, potentially leading to gas pressure buildup and fractures in the surrounding host rock. Molecular-scale understanding of H2 behavior in clay is essential for safe geological disposaland storage, and for the developing effective strategies. In this thesis, montmorillonite, which is widely found in host rock compositions and used as an engineered barrier, is chosen as the clay model. Atomistic simulations of H2 adsorption within the interlayers of hydrated Na-, Ca-, and Cs-montmorillonites are conducted at 25, 50, and 90◦C, up to 120 bar using Monte Carlo and hybrid methods. To this end, the impact of several other factors factors, including the presence of water and pore size are investigated, aiming to improve the fundamental understanding of the physical and chemical processes governing interactions among H2, aqueous solutions, and clay. Furthermore, hydrogen adsorption under extreme conditions is explored to determine the point of saturation in clays
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Liu, JiangFeng. "Etanchéité de l’interface argilite-bentonite re-saturée et soumise à une pression de gaz, dans le contexte du stockage profond de déchets radioactifs". Thesis, Ecole centrale de Lille, 2013. http://www.theses.fr/2013ECLI0011/document.
Streszczenie:
En France, le système de stockage profond de déchets radioactifs envisagé est constitué d’une barrière naturelle (roche hôte argileuse, argilite) et de barrières artificielles, comprenant des bouchons d’argile gonflante (bentonite)-sable pour son scellement. L'objectif de cette thèse est d’étudier l’efficacité du gonflement et du scellement des bouchons placés dans l’argilite, sous l’effet, à la fois, d’une pression d’eau et d’une pression de gaz (tel que formé dans le tunnel). Pour évaluer la capacité de scellement du bouchon bentonite/sable partiellement saturé en eau, on a évalué sa perméabilité au gaz Kgaz sous pression de confinement variable (jusqu’à 12MPa). L'étanchéité au gaz (Kgaz < 10-20m2) est obtenue sous confinement Pc≥9MPa si la saturation est d’au moins 86-91%. Par ailleurs, nous avons évalué le gonflement et l'étanchéité du bouchon de bentonite-sable imbibé d’eau dans un tube d’argilite ou de Plexiglas-aluminium lisse ou rugueux. La présence de gaz diminue la pression effective de gonflement (et la pression de percée de gaz) à partir d’une pression Pgaz= 4 MPa. Après saturation complète en eau, l’écoulement continu de gaz au travers du bouchon seul se fait à Pgaz=7-8MPa s’il dispose d’une interface lisse avec un autre matériau (tube métallique), alors que celui au travers de l’ensemble bouchon/argilite a lieu à Pgaz=7-7,5MPa. Le passage à travers le bouchon gonflé au contact d’une interface rugueuse se fait à une pression de gaz bien supérieure à la pression de gonflement du bouchon. Les essais de percée de gaz montrent que l'interface et l'argilite sont deux voies possibles de migration de gaz lorsque l’ensemble bouchon/roche hôte est complètement saturéIn France, the deep underground nuclear waste repository consists of a natural barrier (in an argillaceous rock named argillite), associated to artificial barriers, including plugs of swelling clay (bentonite)-sand for tunnel sealing purposes. The main objective of this thesis is to assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug in contact with argillite, in presence of both water and gas pressures. To assess the sealing ability of partially water-saturated bentonite/sand plugs, their gas permeability is measured under varying confining pressure (up to 12MPa). It is observed that tightness to gas is achieved under confinement greater than 9MPafor saturation levels of at least 86-91%. We than assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug placed in a tube of argillite or of Plexiglas-aluminium (with a smooth or a rough interface). The presence of pressurized gas affects the effective swelling pressure at values Pgas from 4MPa. Continuous gas breakthrough of fully water-saturated bentonite-sand plugs is obtained for gas pressures on the order of full swelling pressure (7-8MPa), whenever the plug is applied along a smooth interface. Whenever a rough interface is used in contact with the bentonite-sand plug, a gas pressure significantly greater than its swelling pressure is needed for gas to pass continuously. Gas breakthrough tests show that the interface between plug/argillite or the argillite itself are two preferential pathways for gas migration, when the assembly is fully saturated
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Gérard, Bruno. "Contribution des couplages mécanique-chimie : transfert dans la tenue à long terme des ouvrages de stockage de dechets radioactifs". Cachan, Ecole normale supérieure, 1996. http://www.theses.fr/1996DENS0017.
Streszczenie:
Une prédiction fiable du comportement a long terme des barrières de confinement en béton nécessite d'avoir bien identifie les divers mécanismes de détérioration et de les avoir convenablement modélisés. L'originalité de cette étude est de coupler le comportement mécanique avec une dégradation d'origine chimique (dissolution des hydrates cimentaires due a un ruissellement d'eau pure). Afin d'évaluer ce couplage, un modèle a été développé et implanté dans un code de calculs par éléments finis. Le module d'élasticité évolue comme une fonction d'une variable de vieillissement dépendant de la teneur locale en calcium. Le comportement mécanique non-linéaire du béton est modélisé selon la théorie de l'endommagement. Parallèlement, deux procédures expérimentales ont été développées. La procédure bipède a été développée afin d'étudier les mécanismes de développement de la fissuration et des propriétés de permutation sous chargement mécanique de traction. La procédure lift a été développée pour la réalisation accélérée d'échantillons cimentaires dégradés chimiquement dans le but d'évaluer le couplage mécanique-chimie. Des essais de micro dureté ont été réalisés pour identifier la fonction de vieillissement chimico-mécanique. Plusieurs simulations numériques ont été réalisées. La présence d'une fissure modifie localement la pénétration de la dégradation. L'ouverture de la fissuration constitue un paramètre dominant le couplage diffusion-chimie-mécanique. A l'issue de ces simulations, plusieurs applications industrielles sont directement envisageables. Les limitations et les extensions futures du modèle ont aussi été discutées
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Aburto, Mardones Danitza. "Filtrage géostatistique de données géophysiques en vue de la cartographie de l’impédance d’une formation argileuse : exemple du Callovo-Oxfordien de Meuse". Electronic Thesis or Diss., Paris, ENMP, 2012. http://www.theses.fr/2012ENMP0012.
Streszczenie:
Dans le cadre de recherches menées par l'ANDRA, qui visent à évaluer la faisabilité de créer un stockage de déchets radioactifs dans la formation argileuse du Callovo Oxfordien, cette thèse s'intéresse à deux étapes indispensables pour obtenir une image 3D du sous sol. La première étape concerne la cartographie de la géométrie de la formation. Celle-ci est déterminée à partir de temps pointés le long de profils sismiques, orientés suivant deux directions principales. Aux intersections, les valeurs enregistrées par deux profils sont différentes. Le faible nombre d'intersections ne permettant pas une étude détaillée du comportement spatial de ces différences, elles sont analysées par le biais du pseudo variogramme croisé. L'analyse variographique permet de choisir un modèle cohérent pour l'ensemble des profils. À partir de ce modèle une estimation du temps corrigée est présentée. La deuxième étape concerne l'étude de l'impédance, variable liée aux propriétés intrinsèques de la roche. Deux types de mesure sont disponibles. D'une part l'impédance sismique résultant de l'inversion géophysique de l'amplitude enregistrée le long de profils de sismique réflexion est largement étendue dans la zone d'intérêt. D'autre part, l'impédance log, résultant du produit de la densité de la roche et de la vitesse des ondes P, n'est connue uniquement dans quelques puits. Le comportement spatial bivariable, le long de la direction verticale, a permis de formuler l'hypothèse suivante : chaque mesure d'impédance est décomposée en une somme d'une variable Z (commune aux deux mesures) et d'un résidu différent pour chaque mesure. Sous certaines hypothèses supplémentaires, il est possible d'estimer la composante commune sur l'ensemble des sections sismiques. En complément à ces études, d'autres points ont été évoqués, par exemple la correspondance entre procédés géophysiques et géostatistiques, ou la prise en compte d'incertitude sur les amplitudesIn the framework of researches carried out by ANDRA (the French agency for nuclear waste), which aim at evaluating the feasibility of creating a repository of radioactive waste in the Callovo Oxfordian clay formation. This thesis studies two key steps to obtain a 3D image of the formation: its geometry and its internal heterogeneity. The geometry of the sedimentary formation is determined from seismic time picking along profiles. These profiles are oriented along two main directions. At the intersections, the values registered by two profiles are different. The low number of intersections does not allow a precise study of the spatial behavior of these differences; they are analyzed via the pseudo-cross-variogram. The variography analysis allows the choice of a coherent model for all the profiles, from which an estimation of the corrected time is presented. The internal heterogeneity is performed through the study of the impedance, a variable linked to the intrinsic properties of the rock. Two types of measurements are available. On one hand, the seismic impedance resulting from the geophysical inversion of the amplitude recorded along seismic reflection profiles is densely distributed in the area of interest. On the other hand, the impedance log, resulting from the product of rock density and P wave velocity, is known at only few wells. Bivariate spatial behavior along the vertical direction has allowed the formulation of the following hypothesis: each impedance measurement can be decomposed into a sum of a variable Z (common to both measures) and a residual specific to each measure. Under certain supplementary hypotheses, it is possible to estimate the common component along the seismic sections. Some complements to these studies are mentioned, for example the correspondence between geophysical and geostatistical methods or the consideration of uncertainty in the amplitudes
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Chautard, Camille. "Interactions fer/argile en conditions de stockage géologique profond : Impact d'activités bactériennes et d'hétérogénéités". Electronic Thesis or Diss., Paris, ENMP, 2013. http://www.theses.fr/2013ENMP0044.
Streszczenie:
La présente étude porte sur les interactions entre deux types de matériaux susceptibles d'être mis en jeu au sein d'un stockage géologique de déchets radioactifs : les matériaux métalliques, constituant notamment le surconteneur de déchets de haute activité, et les matériaux argileux, telle que la roche hôte argileuse. Les interactions entre ces deux matériaux en conditions de stockage pourraient en effet modifier leurs propriétés de confinement initiales. Les travaux présentés ont visé à déterminer l'influence d'hétérogénéités (vides technologiques et fractures) et d'activités bactériennes sur ces interactions, notamment en termes d'évolution de propriétés chimiques et hydrauliques de l'argile. Dans cet objectif, deux expériences intégrées en cellules de percolation ont été mises en œuvre, à 60 °C, pendant 13 mois : la première en présence de deux souches bactériennes (BSR, BFR), la seconde constituant un témoin abiotique. Ces expérimentations ont permis la circulation d'une eau synthétique dont la composition est représentative de celle de l'eau porale de Tournemire au travers d'un compact de fer pulvérulent puis d'une carotte d'argilite du Toarcien de Tournemire, artificiellement fissurée. L'une des deux demi-carottes d'argile contenait également un cylindre de fer massif. Les caractérisations post-mortem (MEB, MEB/EDS, Raman, DRX, tomographie aux rayons X) ont permis d'étudier deux interfaces : l'interface fer pulvérulent/argilite et l'interface fer massif/argilite.Concernant le déroulement des expérimentations, il convient de noter en premier lieu que la fissure a probablement été circulante durant la totalité de l'essai, ce que tendent à confirmer les modélisations couplées chimie/transport avec le code HYTEC. Toutefois, aucune phase néoformée n'a été mise en évidence à son niveau. Par ailleurs, la survie bactérienne dans la cellule biotique a été confirmée au cours de l'expérimentation par le suivi régulier de la population et par une analyse de la diversité génétique à la fin des essais. Une nette diminution de la concentration en sulfates en sortie de cellule confirme l'activité des BSR.Les caractérisations solides en fin d'essais ont mis en évidence dans la zone de fer pulvérulent, avec et sans bactéries, de la magnétite et de la chukanovite, cette dernière étant localisée majoritairement à l'interface avec l'argilite. Une zone enrichie en fer (10 µm) a été identifié à l'interface dans l'argilite. La vitesse moyenne de corrosion du fer pulvérulent a été estimée à 0,2 µm/an (valeur basse). A l'interface fer massif/argilite, deux faciès ont été mis en évidence. Le premier faciès, identifié dans les deux dispositifs, est composé de chukanovite en couche interne et de sidérite en couche externe. L'extension de la perturbation de l'argilite est de l'ordre de 30 µm. Le second faciès, mis en évidence seulement en présence de bactéries, montre la présence de sulfure de fer (mackinawite) et d'avancées locales de corrosion. Enfin, les simulations HYTEC réalisées ont permis de mieux comprendre les mécanismes biogéochimiques observés expérimentalement, notamment l'effet du pH, et de mieux quantifier certains paramètres cinétiques clefsThis study focuses on the interactions between two materials that may be introduced in a geological disposal of radioactive waste: metallic materials such as the high-level waste overpack, and clay materials such as the clay host rock. Indeed, the interactions between these two materials in such conditions could induce a change of their initial confinement properties. This work aimed at determining the influence of heterogeneities (technological gaps and fractures) and bacterial activities on these interactions, in terms of evolution of chemical and hydraulic properties of clayey materials. To this end, two percolation cells have been conducted during 13 months: the first one with two bacteria (SRB, IRB), the second one without bacteria. These experiments, carried out at 60°C, involved circulating synthetic water representative of the Tournemire pore water through iron powder and through Toarcian artificially cracked argillite from Tournemire. An iron rod was also placed into the argillite. Thus, solid characterizations (SEM, SEM/EDS, Raman, XRD, X-ray tomography) allowed the study of both interfaces: the iron powder/argillite interface and the iron rod/argillite interface.The water probably circulated into the crack during the entire test, which was confirmed by reactive transport modeling with the HYTEC reactive transport code. However, no secondary phase was identified in the crack. In addition, bacteria survival in the biotic cell was confirmed during the experiment by monitoring their population and by analyzing their genetic diversity at the end of the experiment. A strong decrease in sulfate concentration was measured in the output, which confirms the SRB activity.Solid characterization conducted at the end of the experiments have highlighted, with and without bacteria, the occurrence of magnetite and chukanovite in the iron powder, the latter being mainly located close to the argillite interface. In the argillite, a Fe-enriched zone (10 µm) was identified. The mean corrosion rate was estimated at 0.2 µm/y (lower bound). At the iron rod/argillite interface, two corrosion facies were observed. The first, identified in both cells, is mainly constituted of chukanovite in the inner layer and siderite in the outer layer. Extent of the argillite perturbation reaches about 30 µm. The second, only observed with bacteria, highlights the presence of iron sulfide precipitation (mackinawite) and localized corrosion patterns. Finally, HYTEC simulations have enabled us to better understand the observed biogeochemical processes, such as the pH effect, and to better quantify some key kinetic parameters
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Badet, Hugues. "Effet de la radiolyse sur les systèmes de corrosion anoxiques à très long terme des alliages ferreux". Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00945974.
Streszczenie:
Pour la gestion des déchets nucléaires, il est prévu de construire un dispositif un système barrière composé en partie de conteneur en acier. La corrosion est évaluée pour que le stockage anoxique soit sûr sur le long-terme. Avec des rayonnements, la radiolyse engendre des espèces oxydantes et réductrices pouvant modifier la corrosion. Le premier axe de cette thèse concerne l'irradiation gamma d'échantillons de coupon de fer en eau désaérée et carbonatée. Il est montré que l'irradiation peut augmenter les vitesses de corrosion suivant les paramètres de dose. Les phases identifiées sont peu modifiées avec l'irradiation. La chimie des solutions montre une baisse du pH avec la dose liée au fer. Des espèces organiques sont repérées. Le deuxième axe est l'irradiation d'analogues archéologiques avec une couche de produits de corrosion ancienne. La stabilité des phases vis-à-vis de la radiolyse est vérifiée; seuls les produits néoformés changent. Le troisième axe est une approche par simulation cinétique. Il vérifie la baisse de pH sous irradiation. L'ensemble de ces résultats nous permette de proposer des données nouvelles pour la corrosion anoxique sous irradiation.
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Acher, Loren. "Etude du comportement sous irradiation γ et électronique de matrices cimentaires et de leurs hydrates constitutifs". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLX045/document.
Streszczenie:
Afin de conditionner les déchets technologiques issus du démantèlement de l’Atelier de Vitrification de Marcoule au Commissariat à l’Energie Atomique et aux énergies alternatives (CEA), leur blocage dans une matrice cimentaire est envisagé. Dans ce contexte, l’effet des rayonnements ionisants issus des déchets nucléaires sur la matrice de confinement doit être examiné afin de garantir d’une part l’intégrité du colis, et d’autre part une production de gaz de radiolyse limitée. Ce travail de thèse s’intéresse au comportement sous irradiation gamma et électronique de trois types de matériaux cimentaires aux constituants différents et se focalise sur la production de gaz de radiolyse et sur l’évaluation de la résistance physique à travers l’observation des modifications structurales. Le sujet est traité par une double approche à la fois sur pâte de ciment et sur phases modèles, c’est-à-dire sur les hydrates constitutifs des pâtes de ciment synthétisés indépendamment. Il apparaît clairement que l’eau porale ainsi que les hydrates constitutifs contribuent à la production d’hydrogène radiolytique, avec une forte variation selon la nature des matériaux cimentaires. Ainsi, les ciments à base d’aluminates de calcium et les ciments phospho-magnésiens présentent un intérêt notable par rapport aux ciments silico-calciques usuels quant à la production d’hydrogène. Aux très fortes doses (plusieurs GGy) la résistance structurale sous irradiation électronique a été évaluée par diffraction de rayons X. Les hydrates constitutifs des trois familles de ciment étudiées présentent une bonne résistance structurale. Malgré la présence de variations dimensionnelles et microstructurales, ils ne s’amorphisent pas sous irradiation, ce qui s’avère positif en vue de l’application industrielle envisagéeIn order to treat the technological waste arising from the dismantling of the Marcoule Vitrification facility of the French Atomic Energy Commission (CEA), conditioning in a cement matrix is being put forward. Within this context, the impact of ionizing radiation produced by the nuclear waste on the confinement matrix ought to be investigated in order to ensure both the integrity of the package and the limitation of the radiolytic gas production. This thesis investigates the behavior of three types of cement compounds with distinct constituents under gamma and electronic radiation. This study deals with both the radiolytic gas production and the physical resistance of the materials using a structural modification examination. A double and complementary approach is used treating cement pastes and synthetic cement compounds together. It clearly appears that the pore water and the hydrates themselves both contribute to the radiolytic hydrogen production, with a significant variation depending on the nature of the materials. As far as radiolysis is concerned, calcium aluminate-based cements and magnesium phosphate cements are of considerable interest in comparison with the usual calcium silicate cements. At very high doses (GGy range), the structural resistance under electron irradiation was evaluated by X-ray diffraction. The constituent hydrates of the three cement types studied exhibit a good structural resistance. Despite the presence of dimensional variations at the unit cell scale as well as microstructural evolution, no amorphization is observed under irradiation, which is an interesting result with respect to the intended industrial application
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Saba, Simona. "Comportement hydromécanique différé des barrières ouvragées argileuses gonflantes". Phd thesis, Université Paris-Est, 2013. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00985466.
Streszczenie:
Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais
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Codina, Maud. "Les bétons bas pH - Formulation, caractérisation et étude à long terme". Phd thesis, INSA de Toulouse, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00199021.
Streszczenie:
L'utilisation de bétons à base de ciment Portland en association avec de l'argile dans un site de stockage en profondeur de déchets radioactifs se heurterait à deux difficultés. La forte alcalinité du matériau cimentaire dégraderait les propriétés imperméables de l'argile. De plus, l'importante augmentation de température induite par l'hydratation du ciment dans un ouvrage massif pourrait provoquer des microfissures nuisibles à la durabilité du matériau. Des recherches ont donc été engagées pour mettre au point un béton permettant de pallier ces deux principaux écueils. L'objectif est d'obtenir un béton satisfaisant aux contraintes suivantes : pH de la solution interstitielle du matériau hydraté inférieur à 11 afin de limiter l'attaque alcaline de l'argile (d'où l'appellation de béton « bas pH »), échauffement inférieur à 20 °C au cours de l'hydratation, retrait modéré, performances mécaniques élevées (résistance à la compression supérieure à 70 MPa).Plusieurs liants incorporant du ciment Portland, de la fumée de silice, des cendres volantes et / ou du laitier sont comparés. Tous ces systèmes sont caractérisés par des teneurs en ajouts très importantes, la fraction de clinker n'étant comprise qu'entre 20 et 60 %.
Après un an d'hydratation, la solution interstitielle des pâtes de liants bas pH présente des pH compris entre 11,7 et 12,2 selon la formulation, réduit de plus d'une unité par rapport aux témoins à base de CEM I ou CEM V. Cette chute de pH (comparé à celui d'un CEM I (13,5)) est concomitante i) d'une forte réduction de la concentration en alcalins dans la solution porale, ii) de la disparition ou de la diminution de la teneur en portlandite dans les matériaux, iii) et de l'enrichissement en silice des C-S-H.
Ces liants ont été utilisés avec succès pour mettre au point des bétons bas pH haute performance (pH de la solution interstitielle compris entre 10,7 et 11,6 selon les liants) avec les outils classiques du génie civil.
Enfin, des études de lixiviation en eau désionisée montrent que les pâtes de liants bas pH se décalcifient environ 4 fois moins vite que celle à base de ciment Portland. Les évolutions minéralogiques et les flux lixiviés par l'eau pure (pH 7) à 25 °C ont pu être modélisés à l'aide du code HYTEC en associant deux modules de réactivité chimique et de transport par diffusion.
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Echevarria, Guillaume. "Contribution à la prévision des transferts sol-plante des radionucléides". Vandoeuvre-les-Nancy, INPL, 1996. http://www.theses.fr/1996INPL116N.
Streszczenie:
Les calculs de sureté des stockages de déchets radioactifs nécessitent de connaitre le comportement d'un grand nombre de radionucléides dans les systèmes sol-plante cultivés. De plus, ils doivent intégrer les variations à long terme du climat et leur influence sur ces comportements. Afin de préciser les mécanismes et de prévoir les transferts sol-plante des radionucléides, trois éléments, représentant des comportements très contrastés, ont été choisis: 63Ni, élément fréquent dans les sols et de mobilité moyenne, 99Tc, élément artificiel et de grande mobilité et 94Nb, peu présent dans les sols et de très faible mobilité. Une céréale (blé d'hiver) et deux espèces fourragères (ray-grass anglais et trèfle violet) ont été cultivées en présence des radionucléides sur des sols développés sur des roches mères calcaires à différentes altitudes (bassin parisien et jura) en faisant varier les conditions de température. Pour 63Ni, il est démontré que la plante prélève l'élément dans le pool des ions Ni isotopiquement échangeables. La caractérisation de la mobilité comme de la biodisponibilité du radionucléide peut donc se faire par la méthode des cinétiques d'échange isotopique. Les facteurs de transfert (FT) sont inversement proportionnels à la taille du pool de nickel isotopiquement échangeable du sol. Les résultats confirment la très forte mobilité de 99Tc dans le système sol-plante par l'identité de comportement entre 99TcO4- et NO-3. Les FT atteignent 450 selon l'espèce, l'organe, le rendement et le niveau de fertilité azotée. Enfin, Nb n'est pas retrouvé dans la plante, en relation avec sa forte affinité pour la phase solide des sols (Kd élevés). L’effet général du refroidissement du climat est une diminution du transfert sol-plante des trois modèles de radionucléides. Il a été possible de modéliser l'absorption des radionucléides par les plantes (modèle uptake) à partir de la caractérisation de leur fraction assimilable dans le sol par la méthodologie définie dans ce travail. L’outil de modélisation permet de déterminer les facteurs du comportement des radionucléides responsables du transfert vers la plante. Il autorise aussi, par la mise en œuvre de techniques rapides, la quantification systématique du transfert sol-plante des radionucléides
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Liang, Yue. "Comportement du béton sous sollicitations multiaxiales en fonction de la saturation et de la température". Thesis, Lille 1, 2012. http://www.theses.fr/2012LIL10198/document.
Streszczenie:
Les études de cette thèse sont centrées sur la caractérisation expérimentale de la durabilité des bétons pour l’Andra (Agence Nationale de gestion des Déchets RadioActifs), notamment pour l’étude de la faisabilité du stockage de déchets radioactifs en formation géologique profonde. Dans ce contexte, les bétons sont soumis à des sollicitations couplées : variation de contraintes lors de l’excavation des galeries, variation de saturation due à la ventilation, mise en pression de gaz dans l’ouvrage, variation de température due aux déchets exothermiques... Il est donc nécessaire d’acquérir de nouvelles données expérimentales afin de caractériser finement les processus thermo-hydro-mécaniques impliqués, à court et à long termes. Les recherches sont réalisées sur les bétons de référence de l’Andra, fabriqués à base de ciment CEM I et CEM V/A. A court terme, différents essais cherchent à mettre en évidence l’évolution du comportement mécanique multiaxial des bétons en fonction de la saturation et de la température. A long terme, des essais de fluage (uniaxial et multiaxial) visent à analyser le comportement mécanique différé de ces bétons sous température ou lors d’un séchage par paliers d’humidité relative contrôléeStudies of this paper are focused on the experimental characterization of concrete durability for Andra (National Agency for Radioactive Waste Management), and notably in order to study the feasibility of radioactive waste storage in deep geological rocks. In that context, the concretes are subjected to coupled mechanisms: stress variation due to cavity excavation, change of water saturation degree due to ventilation and gas pressure, variation of temperature due to exothermic waste… Therefore, it is necessary to acquire new experimental data for an adequate characterization of short and long-term thermo-hydro-mechanical couplings. Researches are carried out on Andra reference concretes made from cement CEM I and CEM V/A. In the short term, various tests highlight the evolution of multiaxial mechanical behaviour of concrete as a function of saturation and temperature. In a long-term view, creep tests (uniaxial and multiaxial) are performed to study the delayed effects of mechanical behaviour under temperature or during drying by small controlled steps in relative humidity
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Chautard, Camille. "Interactions fer/argile en conditions de stockage géologique profond : Impact d'activités bactériennes et d'hétérogénéités". Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2013. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-01058325.
Streszczenie:
La présente étude porte sur les interactions entre deux types de matériaux susceptibles d'être mis en jeu au sein d'un stockage géologique de déchets radioactifs : les matériaux métalliques, constituant notamment le surconteneur de déchets de haute activité, et les matériaux argileux, telle que la roche hôte argileuse. Les interactions entre ces deux matériaux en conditions de stockage pourraient en effet modifier leurs propriétés de confinement initiales. Les travaux présentés ont visé à déterminer l'influence d'hétérogénéités (vides technologiques et fractures) et d'activités bactériennes sur ces interactions, notamment en termes d'évolution de propriétés chimiques et hydrauliques de l'argile. Dans cet objectif, deux expériences intégrées en cellules de percolation ont été mises en œuvre, à 60 °C, pendant 13 mois : la première en présence de deux souches bactériennes (BSR, BFR), la seconde constituant un témoin abiotique. Ces expérimentations ont permis la circulation d'une eau synthétique dont la composition est représentative de celle de l'eau porale de Tournemire au travers d'un compact de fer pulvérulent puis d'une carotte d'argilite du Toarcien de Tournemire, artificiellement fissurée. L'une des deux demi-carottes d'argile contenait également un cylindre de fer massif. Les caractérisations post-mortem (MEB, MEB/EDS, Raman, DRX, tomographie aux rayons X) ont permis d'étudier deux interfaces : l'interface fer pulvérulent/argilite et l'interface fer massif/argilite.Concernant le déroulement des expérimentations, il convient de noter en premier lieu que la fissure a probablement été circulante durant la totalité de l'essai, ce que tendent à confirmer les modélisations couplées chimie/transport avec le code HYTEC. Toutefois, aucune phase néoformée n'a été mise en évidence à son niveau. Par ailleurs, la survie bactérienne dans la cellule biotique a été confirmée au cours de l'expérimentation par le suivi régulier de la population et par une analyse de la diversité génétique à la fin des essais. Une nette diminution de la concentration en sulfates en sortie de cellule confirme l'activité des BSR.Les caractérisations solides en fin d'essais ont mis en évidence dans la zone de fer pulvérulent, avec et sans bactéries, de la magnétite et de la chukanovite, cette dernière étant localisée majoritairement à l'interface avec l'argilite. Une zone enrichie en fer (10 µm) a été identifié à l'interface dans l'argilite. La vitesse moyenne de corrosion du fer pulvérulent a été estimée à 0,2 µm/an (valeur basse). A l'interface fer massif/argilite, deux faciès ont été mis en évidence. Le premier faciès, identifié dans les deux dispositifs, est composé de chukanovite en couche interne et de sidérite en couche externe. L'extension de la perturbation de l'argilite est de l'ordre de 30 µm. Le second faciès, mis en évidence seulement en présence de bactéries, montre la présence de sulfure de fer (mackinawite) et d'avancées locales de corrosion. Enfin, les simulations HYTEC réalisées ont permis de mieux comprendre les mécanismes biogéochimiques observés expérimentalement, notamment l'effet du pH, et de mieux quantifier certains paramètres cinétiques clefs.
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Aburto, Mardones Danitza. "Filtrage géostatistique de données géophysiques en vue de la cartographie de l’impédance d’une formation argileuse : exemple du Callovo-Oxfordien de Meuse". Thesis, Paris, ENMP, 2012. http://www.theses.fr/2012ENMP0012/document.
Streszczenie:
Dans le cadre de recherches menées par l'ANDRA, qui visent à évaluer la faisabilité de créer un stockage de déchets radioactifs dans la formation argileuse du Callovo Oxfordien, cette thèse s'intéresse à deux étapes indispensables pour obtenir une image 3D du sous sol. La première étape concerne la cartographie de la géométrie de la formation. Celle-ci est déterminée à partir de temps pointés le long de profils sismiques, orientés suivant deux directions principales. Aux intersections, les valeurs enregistrées par deux profils sont différentes. Le faible nombre d'intersections ne permettant pas une étude détaillée du comportement spatial de ces différences, elles sont analysées par le biais du pseudo variogramme croisé. L'analyse variographique permet de choisir un modèle cohérent pour l'ensemble des profils. À partir de ce modèle une estimation du temps corrigée est présentée. La deuxième étape concerne l'étude de l'impédance, variable liée aux propriétés intrinsèques de la roche. Deux types de mesure sont disponibles. D'une part l'impédance sismique résultant de l'inversion géophysique de l'amplitude enregistrée le long de profils de sismique réflexion est largement étendue dans la zone d'intérêt. D'autre part, l'impédance log, résultant du produit de la densité de la roche et de la vitesse des ondes P, n'est connue uniquement dans quelques puits. Le comportement spatial bivariable, le long de la direction verticale, a permis de formuler l'hypothèse suivante : chaque mesure d'impédance est décomposée en une somme d'une variable Z (commune aux deux mesures) et d'un résidu différent pour chaque mesure. Sous certaines hypothèses supplémentaires, il est possible d'estimer la composante commune sur l'ensemble des sections sismiques. En complément à ces études, d'autres points ont été évoqués, par exemple la correspondance entre procédés géophysiques et géostatistiques, ou la prise en compte d'incertitude sur les amplitudesIn the framework of researches carried out by ANDRA (the French agency for nuclear waste), which aim at evaluating the feasibility of creating a repository of radioactive waste in the Callovo Oxfordian clay formation. This thesis studies two key steps to obtain a 3D image of the formation: its geometry and its internal heterogeneity. The geometry of the sedimentary formation is determined from seismic time picking along profiles. These profiles are oriented along two main directions. At the intersections, the values registered by two profiles are different. The low number of intersections does not allow a precise study of the spatial behavior of these differences; they are analyzed via the pseudo-cross-variogram. The variography analysis allows the choice of a coherent model for all the profiles, from which an estimation of the corrected time is presented. The internal heterogeneity is performed through the study of the impedance, a variable linked to the intrinsic properties of the rock. Two types of measurements are available. On one hand, the seismic impedance resulting from the geophysical inversion of the amplitude recorded along seismic reflection profiles is densely distributed in the area of interest. On the other hand, the impedance log, resulting from the product of rock density and P wave velocity, is known at only few wells. Bivariate spatial behavior along the vertical direction has allowed the formulation of the following hypothesis: each impedance measurement can be decomposed into a sum of a variable Z (common to both measures) and a residual specific to each measure. Under certain supplementary hypotheses, it is possible to estimate the common component along the seismic sections. Some complements to these studies are mentioned, for example the correspondence between geophysical and geostatistical methods or the consideration of uncertainty in the amplitudes
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Song, Yang. "Rétention d'eau et microstructure fine de l'argilite de Bure". Thesis, Ecole centrale de Lille, 2014. http://www.theses.fr/2014ECLI0008/document.
Streszczenie:
Dans le contexte du stockage profond des déchets radioactifs, il est important d'identifier l’hystérésis de saturation de la roche hôte, l'argilite du Callovo-Oxfordien, et sa capacité de scellement (en particulier, la porosité et la distribution de taille des pores). Tout d'abord, six cycles différents d'humidité relative sont destinés à évaluer l’hystérésis de saturation, qui n'est pas observée dans les cycles de faible amplitude. D'autre part, une nouvelle méthode est proposée pour la mesure de la porosité, qui utilise l'injection d'un gaz pour évaluer le volume des pores. Par rapport à la porosité par adsorption d'eau, l’injection de gaz fournit des porosités supérieures d’environ 5%. L'injection de gaz est également utilisée pour quantifier les isothermes de sorption-désorption, qui sont sensiblement différentes de celles obtenues par la méthode gravimétrique, avec un volume poreux accessible au gaz plus élevé pour une humidité relative <43%. Enfin, par Microscopie Electronique à Balayage couplée à un Faisceau Ionique Focalisé (FIB/MEB), on reconstruit le réseau poreux 3D de l'argilite à partir de séries d'images 2D espacées de 10nm : la porosité et la distribution de taille des pores sont quantifiés jusqu’à 20nm, ainsi que l’orientation et l'anisotropie. Avec une résolution plus élevée (jusqu’à moins de 1nm), la Microscopie Electronique à Transmission (MET) montre une grande quantité de pores de l’ordre de quelques nm, situés entre les agrégats d'argileIn the context of deep underground storage of radioactive nuclear waste, it is important to identify the saturation hysteresis of the host rock, i.e. of Callovo-Oxfordian (COx) claystone, and its porosity and pore size distribution. Firstly, six different cycles of relative humidity are applied for saturation hysteresis, which is not observed in the cycles with low magnitude. Secondly, a new method is proposed for measuring porosity, which uses injection of gas to evaluate the pore volume. In contrast to porosity given by water adsorption, the gas injection method provides larger porosity values of around 5%. The gas injection method is also used to quantify the sorption-desorption isotherms of COx claystone, which are significantly different from those obtained by the gravimetric method, with a bigger pore volume accessible to gas in relative humidities < 43%. Finally, by Focused Ion Beam/Scanning Electron Microscopy (FIB/SEM), we obtain 2D image stacks and 3D reconstructed pore volumes, by which porosity and pore size distribution are quantified down to 20nm, as well as pore orientation and anisotropy. At a higher resolution (below 1nm), Transmission Electron Microscopy (TEM) imaging reveals significant amounts of smaller pores (of a few nm) between clay aggregates
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Depierre, Sara. "Etude des mécanismes d'altération du verre par des eaux cimentaires". Thesis, Montpellier 2, 2012. http://www.theses.fr/2012MON20152/document.
Streszczenie:
Dans le cadre du concept français de stockage géologique profond des déchets radioactifs, ilest envisagé de stocker les colis vitrifiés de déchets de Moyenne Activité à Vie Longue au sein de surconteneurs en béton. La chimie de l'eau interstitielle étant susceptible de modifier la durabilité chimique des matrices vitreuses, cette étude a été menée afin d'appréhender la phénoménologie d'altération du verre au contact d'eaux cimentaires. Des solutions représentatives des deux premiers stades de dégradation d'un ciment Portland et d'un ciment bas pH ont été étudiées. Les conditions dans lesquelles le rapport S/V (surface de verre sur volume de solution) et la chimie de la solution pilotent les mécanismes d'altération du verre sont clairement établies.Si le flux d'éléments relâchés par le verre est suffisant pour atteindre et maintenir un état de sursaturation qui permette la nucléation de phases secondaires (C-S-H et zéolithes), alors la précipitation de ces phases pilote la dissolution du verre. Les rôles antagonistes du calcium ont été mis en évidence en fonction du régime d'altération du verre. A faible rapport S/V, l'incorporationdu calcium au sein de la pellicule d'altération augmente ses propriétés passivantes. A l'inverse, àfort rapport S/V, le calcium précipite sous forme de phases cimentaires consommatrices d'élémentsréticulants de la pellicule d'altération, ce qui engendre le maintien d'une vitesse d'altération élevée.Le rôle bénéfique d'un ciment bas pH vis-à-vis de l'altération du verre est expliqué à partir de cesrésultats. Ce travail constitue une première étape visant à la compréhension fine des mécanismesd'altération du verre en milieu cimentaireIn the French deep geological repository concept, intermediate-level vitrified wastepackages could be disposed of concrete medium. Chemical composition and pH of the interstitialleaching water are expected to influence the chemical durability of glass. Investigations have thusbeen carried out to study glass dissolution mechanisms and kinetics in contact with cement waters.Three cement pore waters were studied: the first two correspond to two stages of the Portlandcement aging and the third corresponds to equilibrium with a low pH concrete. The S/V ratio(glass-surface-area-to-solution-volume ratio) and the chemistry of cement waters are the two mainparameters that control glass alteration mechanisms.If the leaching flow from the glass allows a degree of supersaturation to be reached and maintainedwhich leads to nucleation of secondary phases, then precipitation of these phases drives glassdissolution. At a very low S/V ratio, the calcium uptake into the alteration layer increases itspassivating properties. Conversely, at a high S/V ratio, the calcium precipitates as cementitiousphases consuming elements which form the alteration layer. The glass dissolution is maintained ata high rate.This study contributes to highlighting the beneficial role of low pH cement in glass alteration, andis a first step towards understanding the mechanisms between the glass and the cement medium
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Martin, Philippe. "Etude des mécanismes de diffusion thermique et de diffusion sous irradiation alpha des terres rares dans les apatites". Lyon 1, 1999. http://www.theses.fr/1999LYO10026.
Streszczenie:
A l'heure actuelle, le probleme du stockage des dechets nucleaires doit etre resolu. Une des solutions envisagees est de creer des sites de stockage en profondeur et d'assurer leur securite, c'est a dire d'empecher la migration des radionucleides dans la biosphere. Parmi les materiaux susceptibles de freiner cette diffusion, les apatites sont envisagees en raison de leur faible cout (mineral present dans les phosphates sedimentaires ou dans le roches) et de leurs proprietes de retention vis a vis des elements lourds tels que les actinides et les lanthanides. Le but de ce travail a ete d'etudier la diffusion dans les apatites des radionucleides en fonction de la temperature et de la radioactivite ambiante. Pour limiter les problemes de radioprotection nous avons choisi de travailler sur des elements stables suivants : le lanthane et l'europium. Leurs masses et leurs proprietes chimiques permettent de simuler les produits de fission et les actinides. Dans un premier temps, nous avons mesure a l'aide des techniques d'analyse par faisceaux d'ions la diffusion thermique dans deux types d'apatite : la fluorapatite et l'hydroxyapatite. Les valeurs de coefficients de diffusion etant tres faibles des etudes de localisation par luminescence laser et spectroscopie d'absorption x (exafs) ont ete menees. Dans un second temps, la diffusion sous irradiation d'ions bismuth simulant les noyaux de recul de la radioactivite alpha a ete etudiee, mettant en evidence un mecanisme de diffusion par annihilation vers la surface des defauts crees lors de l'irradiation.
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Molinero, Guerra Agustin. "Caractérisations expérimentale et numérique du comportement hydro-mécanique d'un matériau hétérogène : mélange de poudre/pellets de bentonite". Thesis, Paris Est, 2018. http://www.theses.fr/2018PESC1022/document.
Streszczenie:
Cette thèse porte sur le comportement hydromécanique d’un mélange de poudre et pellets de bentonite MX80 avec une proportion 80/20 en masse sèche. Il s’agit d’un matériau étudié par l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) dans le cadre du projet SEALEX qui a pour objectif principal la vérification de l’efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le system du stockage géologique des déchets radioactifs. Le comportement hydromécanique du matériau à différentes échelles a été étudié par différents essais en laboratoire. Premièrement, les changements à l’échelle microstructurale d’un seul pellet de bentonite durant l’hydratation a été abordée à l’aide de deux techniques : la porosimétrie au mercure et la tomographie aux rayons-X. Les résultats ont montré que le gonflement d’un pellet peut être expliqué par deux mécanismes : la création des fissures surtout à des succions entre 38 et 9 MPa, et le gonflement des grains de bentonite, correspondant à l’hydratation des smectites à l’échelle nano. A des succions inférieures à 9 MPa, une diminution de l’épaisseur des feuillets d’argile et une augmentation du désordre des ceux-ci sont observées. Des essais de rétention d’eau, de pression de gonflement et de compression à l’odomètre à succion contrôlée ont été effectués sur le mélange de poudre et pellets. Les propriétés de rétention d’eau sous conditions de volume constant et pour un seul pellet sous conditions de gonflement libre apparaissent similaires pour des valeurs de succion supérieures à 4 MPa. Cela implique que la succion physico-chimique est prédominante devant la succion capillaire. Pour des valeurs de succions plus basses, une capacité de rétention plus faible a été observée sous conditions de volume constant, à relier à la disparition des macro-pores par le gonflement des grains de bentonite. Des valeurs de pression de préconsolidation plus petites que celles des mélanges de bentonite pure ont été obtenues pour des succions non-nulles, montrant l’effet granulaire des pellets dans le mélange. Deux colonnes d’infiltration ont été réalisés afin d’étudier deux cas extrêmes avec une densité sèche globale identique (1.49 Mg/m3). Avec la première colonne, un mélange de poudre et pellets relativement homogène, fabriqué en suivant un protocole spécial a été étudié. En revanche, un mélange fortement hétérogène a été fabriqué dans la deuxième colonne d’infiltration. Les résultats montrent que la pression de gonflement radiale dépend fortement de la distribution des pellets et de la poudre ainsi que de l’évolution du front d’hydratation. Une anisotropie de gonflement a été observée dans les deux cas, avec la pression de gonflement axiale inférieure à celle radiale. De plus, la valeur finale de pression de gonflement axiale est différente pour les deux colonnes, bien que les deux échantillons aient fabriquées avec la même densité sèche globale. En parallèle, plusieurs observations à la tomographie aux rayons-X ont été réalisées sur le mélange de pellets et poudre pendant l’hydratation. Un mélange complètement homogène a été observé après 100 jours d’hydratation à l’échelle étudiée (50 μm/voxel). Un nouveau modèle d’endommagement qui prend en compte des fissures observées au sein du pellet pendant hydratation a été développé en adaptant le Barcelona Expansive Model (BExM). L’essai d’infiltration sur l’échantillon relativement homogène a été simulé avec succès en utilisant le modèle développé. L’hétérogénéité initiale de la porosité a été aussi considérée dans la simulation afin de reproduire l’anisotropie de gonflement. Les résultats expérimentaux obtenus dans le cadre de cette étude permettent de mieux comprendre la réponse des ouvrages de scellement avec le mélange de pellets et poudre de bentonite dans le projet SEALEX. De plus, le modèle développé, qui prend en compte des fissures observées au sein du pellet et l’hétérogénéité initiale du matériau, permettra d’améliorerThe present investigation deals with the hydro-mechanical behavior of a mixture composed of pellets and powder of MX80 bentonite with a proportion of 80/20 in dry mass. This is one of the studied materials by the French Institute for Radiation protection and Nuclear Safety (IRSN) within the SEALEX project, which aims at investigating the long-term performance of swelling clay-based sealing systems in the context of geological high-level radioactive waste disposal. This study has been conducted by following an experimental program covering different scales. Firstly, the microstructure changes while wetting of a single pellet was investigated by combining MIP results with μ-CT observations. Results revealed that swelling of a pellet is due to the development of cracks, with significant development between 38 and 9 MPa of suction, combined to swelling of bentonite grains, which is governed by the hydration mechanisms of smectite at nano-scale. The application of suctions below 9 MPa leads to a significant decrease of the platelet thickness and to an increase in the disorder of the platelet assembly. Water retention tests, swelling pressure tests and suction controlled oedometer tests on the pellet/powder mixture were performed. Similar water retention properties were observed for the mixture under constant-volume condition and pellet under free swelling condition under suctions higher than 4 MPa, suggesting that physico-chemical suction prevails on capillary suction. At lower suctions, constant-volume condition defined a lower water retention capacity because of the disappearance of macro-pores. Lower yield stress values than the common pure bentonite mixtures were found for the pellet/powder mixture for non-zero suctions, showing that the volume change behavior is governed by the rearrangement and crushing of pellets, and the loss of the granular structure in the case of zero suction. Two mock-up tests were performed, aiming at studying two extreme cases at a global dry density of 1.49 Mg/m3: a homogeneous pellet/powder mixture fabricated by following a special protocol, and a strong heterogeneous sample. Results revealed that the radial swelling pressure depends strongly on the local pellet/powder distribution combined with the evolution of the hydration front. An anisotropy swelling was found in both cases, being the axial swelling pressure lower than the radial one. Moreover, different values of axial pressure were found between the two tests, even though they have the same global dry density of samples. In parallel, μ-CT observations were carried out on the mixture while wetting, revealing a homogeneous sealed sample after 100 days of hydration. No density gradients were identified at the investigated resolution (50 μm/voxel) after this long time of hydration. A new damage model, which takes into account the development of fissures within a pellet while wetting, was proposed an included to the well-IVknown double porosity Barcelona Expansive Model (BExM) to carry out numerical simulations of one mock-up test. The initial heterogeneous porosity distribution was also considered to reproduce the anisotropy swelling. The experimental results obtained in this study will greatly help well understand the response of seals made up of pellets/powder bentonite mixture in the SEALEX in situ experiment. Moreover, the constitutive model developed taking into account the pellet cracking damage and the initial sample heterogeneity allows significantly improving the prediction of hydomechanical behavior of seals/plugs made up of this mixture, constituting thus an useful tool for the safety assessment of the nuclear waste disposal system
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Rolland, Alexandra. "Rhéologie, localisation de la déformation et histoire des contraintes dans les calcaires du site de Bure". Phd thesis, Université de Strasbourg, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00853208.
Streszczenie:
Un Laboratoire de Recherche Souterrain (URL) a été construit en 2000 par l'Agence Nationale pour la Gestion des Déchets Radioactifs (Andra) dans le but d'étudier la faisabilité d'un site de stockage de déchets radioactifs dans une formation d'argile à Bure dans la Meuse. L'horizon choisi pour le laboratoire est une couche de 135 m d'épaisseur de roches argileuses du Callovo-Oxfordien (COX) qui s'étend de 420 à 555 m sous le Laboratoire du site de Bure. La couche d'argilites est entourée de bancs calcaires de l'Oxfordien et du Dogger (respectivement, 161,2 à 164,7 Ma et 164,7 à 175,6 Ma). De nombreux stylolites ont été trouvés dans ces horizons calcaires. Le but de ce travail était d'étudier la rhéologie des horizons contenant ces stylolites et d'utiliser ces structures comme marqueurs de contraintes dans la zone proche de l'URL. Pour ce travail, un grand nombre d'échantillons avec et sans stylolites ont été prélevés dans de nombreuses carottes provenant de plusieurs forages dans les formations de l'Oxfordien et du Dogger. Les mesures pétrophysiques et les études de microstructure mises en œuvre sur ces calcaires révèlent la structure microporeuse de toutes ces roches, de porosités comprises entre 4 et 18 %. La présence des stylolites s'accompagne d'une augmentation localisée de la porosité et de variations sensibles de certaines propriétés physiques ainsi que de la résistance mécanique des calcaires. Un modèle reliant une longueur caractéristique associée à la morphologie d'un stylolite et la contrainte associée au développement de cette structure est présenté. Pour utiliser ce modèle, nous avons développé une méthode pour analyser la morphologie de stylolites à partir du calcul du spectre de puissance de Fourier en prenant en compte toutes les difficultés liées à la géométrie de carottes provenant de forages. Cette méthode est appliquée pour des stylolites échantillonnés à des profondeurs différentes, de 158 m à 800 m dans les formations calcaires de l'Oxfordien et du Dogger. Nous avons analysé des profils 1D extraits des contours des carottes. En accord avec les prédictions théoriques, nous avons observé sur les spectres résultants des analyses, deux régimes différents pour les petites et grandes échelles séparés par une longueur de coupure. Nous avons ensuite déterminé les paléocontraintes associées aux longueurs de coupures trouvées et aux modules élastiques des roches. En considérant l'évolution géologique des formations du site de Bure, nous discutons pour finir les variations avec la profondeur des paléocontraintes estimées pour les stylolites des formations de l'Oxfordien et du Dogger.
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Wang, Qiong. "Hydro-mechanical behaviour of bentonite-based materials used for high-level radioactive waste disposal". Phd thesis, Université Paris-Est, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00806392.
Streszczenie:
This study deals with the hydro-mechanical behaviour of compacted bentonite-based materials used as sealing materials in high-level radioactive waste repositories. The pure MX80 bentontie, mixtures of MX80/crushed claystone and MX80/sand were used in the investigation. An experimental study on the swelling pressure of the bentonite-based materials was first performed. The results evidenced the effects of water chemistry, hydration procedure and duration, pre-existing technological void and experimental methods. Emphasis was put on the relationship between the swelling pressure and the final dry density of bentonite. Afterwards, the water retention test, hydration test and suction controlled oedometer test were conducted on samples with different voids including the technological void and the void inside the soil. By introducing the parameters as bentonite void ratio and water volume ratio, an overall analysis of the effects of voids on the hydro-mechanical response of the compacted material was performed. To get better insight into the seal evolution in case of technological void, the effects of final dry density and hydration time on the microstructure features were also characterized. Then, the hydraulic properties under unsaturated state were investigated by carrying out water retention test and infiltration test as well as the microstructure observation. The results obtained allowed relating the variation of hydraulic conductivity to the microstructure changes. A small scale (1/10) mock up test of the SEALEX in situ experiment was also performed to study the recovery capacity of bentonite-based material with consideration of a technological void. The results were used for interpreting the in-situ observations. With a reduced time scale, it provides useful information for estimating the saturation duration and sealing effectiveness of the field design. Finally, the experimental data obtained in the laboratory on bentonite/sand mixture were interpreted in the framework of the Barcelona Expansive Model (BExM). By comparing the model with the experimental results, the performance and limitation of the model were analyzed