Rozprawy doktorskie na temat „Analyse par faisceau d'ions (IBA)”

Nous avons étudié les mécanismes de croissance du dépôt atomique couche par couche (ALD) de films minces de ZnO, TiO2, Al2O3 et HfO2, en particulier en utilisant le traçage isotopique stable en conjonction avec les techniques d'analyse par faisceau d'ions isotopiquement sensibles, à savoir, la Spectrométrie de rétrodiffusion de Rutherford (RBS), l’analyse de détection de recul élastique (ERDA) et l’analyse de réaction nucléaire (NRA). En utilisant des précurseurs ALD marqués au deutérium, isotope rare, nous distinguons l'origine des éléments bruts et des impuretés dans chacun des films - de l'un ou l'autre des précurseurs, ou des gaz résiduels dans la chambre de réaction. Les contributions relatives sont suivies en fonction de la température de dépôt, du bas vers le haut de la fenêtre de température ALD. Nous avons constaté que la structure de surface du film pouvait être lisse ou rugueuse selon les matériaux déposés. En faisant croître différents couples de films A-sur-B ou B-sur-A, dans des précurseurs différemment marqués, nous avons mis en évidence le rôle de la molécule d'eau dans le mécanisme de croissance multicouche, et avons pu observer la diffusion atomique de H et D dans le système multicouche. Dans un système multicouche, nous avons développé un prototype de structure sandwich qui facilite le transport des ions protons lorsque le film multicouche est polarisé électriquement dans un électrolyte acide également enrichi en deutérium ou utilisant des acides marqués au deutérium, dans des conditions pertinentes pour le fonctionnement des batteries proton-ion (PIB)
We have studied the Atomic Layer Deposition (ALD) growth mechanisms of ZnO, TiO2, Al2O3 and HfO2 thin films, in particular using stable isotopic tracing in conjunction with the isotopically sensitive ion beam analysis techniques Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS), Elastic Recoil Detection Analysis (ERDA) and Nuclear Reaction Analysis (NRA). By using ALD precursors labelled in rare isotope deuterium we distinguish the origin of the bulk and impurity elements in each of the films - from one or other of the precursors, or from residual gases in the reaction chamber. The relative contributions are followed as a function of deposition temperature, from below to above the ALD temperature window. We show by NRA determination of carbon in the films that there is a narrower temperature range, within the ALD window, for which residual contaminants are minimized. We found that the film surface structure could be smooth or rough depending on the grown materials. By growing different couples of films A-on-B or B-on-A, in differently labelled precursors, we highlight the role of the water molecule in the multilayer growth mechanism, and could observe the H and D atomic diffusion in the multilayer system. In the TiO2/ZnO multilayer system, we developed a prototype sandwich structure that facilitates proton ion transport when the multilayer film is electrically polarized in an acid electrolyte also enriched in deuterium or using deuterium labelled acids, under conditions relevant to the operation of proton ion batteries (PIB). The depth distributions of H and D established in this system by ERDA showed fast galvanostatic proton insertion and extraction. We have studied the Atomic Layer Deposition (ALD) growth mechanisms of ZnO, TiO2, Al2O3 and HfO2 thin films, in particular using stable isotopic tracing in conjunction with the isotopically sensitive ion beam analysis techniques Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS), Elastic Recoil Detection Analysis (ERDA) and Nuclear Reaction Analysis (NRA). By using ALD precursors labelled in rare isotope deuterium we distinguish the origin of the bulk and impurity elements in each of the films - from one or other of the precursors, or from residual gases in the reaction chamber. The relative contributions are followed as a function of deposition temperature, from below to above the ALD temperature window. We show by NRA determination of carbon in the films that there is a narrower temperature range, within the ALD window, for which residual contaminants are minimized. We found that the film surface structure could be smooth or rough depending on the grown materials. By growing different couples of films A-on-B or B-on-A, in differently labelled precursors, we highlight the role of the water molecule in the multilayer growth mechanism, and could observe the H and D atomic diffusion in the multilayer system. In the TiO2/ZnO multilayer system, we developed a prototype sandwich structure that facilitates proton ion transport when the multilayer film is electrically polarized in an acid electrolyte also enriched in deuterium or using deuterium labelled acids, under conditions relevant to the operation of proton ion batteries (PIB). The depth distributions of H and D established in this system by ERDA showed fast galvanostatic proton insertion and extraction

La technologie des faisceaux d’ions focalisés (FIB-Focused Ion Beam), apparue au début des années 1970 suite au développement des sources d’ions à métal liquide (L. M. I. S), est aujourd’hui incontournable dans l’univers des nano-technologies. Une colonne FIB permet de focaliser un faisceau d’ions, avec un diamètre final de quelques nanomètres, qui peut être utilisé pour élaborer et pour étudier des nano-structures. Associée à un module d’injection de gaz (GIS), cette technologie dispose alors de nouvelles fonctionnalités telles que la gravure accélérée et sélective et le dépôt CVD assisté par faisceau de particules. Ce travail de thèse porte sur la mise en oeuvre de la technique de dépôt de matière assisté par faisceau d’ions (Focused Ion Beam Induced Deposition, FIBID) pour l’élaboration de nano-structures. La technique FIBID fait intervenir des composés sources appelées précurseurs qui sont injectés à l’état gazeux dans une chambre sous vide. L’adsorption des molécules gazeuses sur la surface du substrat, puis leurs décompositions sous l’impact du faisceau d’ions, conduit à un dépôt localisé autour de la sonde ionique. La réalisation par FIBID de différentes nano-structures et leur caractérisation (morphologie, composition chimique, microstructure et propriétés électriques) a permis de mieux comprendre le processus de dépôt et ainsi de dégager quelques applications innovantes dans le domaine émergent et compétitif des nano-dispositifs. A partir de nanofils conducteurs élaborés par FIBID, nous avons développé une plate-forme d’observation permettant d’étudier par microscopie électronique (MEB-MET) le comportement dynamique d’un matériau soumis à des variations de température. A partir des images de microscopie électronique, il est possible d’obtenir une cartographie 2D de la température avec une précision spatiale nanométrique. Nous avons aussi utilisé ces nanofils conducteurs pour initier la croissance de nanofils de silicium par le mécanisme de synthèse Vapeur-Liquide-Solide (VLS) en utilisant l’or ou le gallium comme catalyseur. Nous avons observé en direct par microscopie électronique la formation des nanofils de silicium et ainsi mis en évidence deux modes de croissance différents en fonction du catalyseur utilisé
Focused ion beam (FIB), developed in the early 1970’s after the development of Liquid Metal Ion Source (L. M. I. S), has recently emerged as an important technology to elaborate and to study nanostructures and nanostructure-based devices. Ions beam are now fairly routinely focused to dimensions in the nanometer range. Associated with a gas injection system (GIS), FIB is used for selective etching and deposition processes. This thesis work deals with the study of nanostructures elaborated by FIBID (Focused Ion Beam Induced Deposition). FIBID uses ion energy to initiate localized chemical vapor deposition (CVD) through the decomposition of precursor molecules adsorbed on the surface. FIBID is a maskless direct writing technique that allows the deposition of sub-micronic patterns. The fabrication by FIBID of different nano-structures and their characterization (morphology, chemical composition, microstructure and electrical properties) has allowed a better understanding of the deposition process. These results have opened a wide range of applications for the FIBID technique in the field of nano electro-mechanical systems (NEMS). We present a method that allows in situ localized heating simultaneously with real time scanning and transmission electron microscopy studies. The localized heating is induced by flowing current through conductive nanowire deposited by FIBID on a 50nm thick Si3N4 membrane. Gold nanoparticles are used as thermometers for probing the local temperature of the heated Si3N4 membrane and to determine the temperature profile around the nanowire by applying a finite element analysis. These conductive nanowires are also used to initiate the synthesis of silicon nanowires by VLS (Vapor-Liquid-Solid) mechanism using Au or Ga as catalyst solvent. We have followed, in a scanning electron microscopy (SEM), the nucleation and the growth of Si NWs and demonstrate that two different growth mechanisms are obtained depending on the catalyst solvent (Au or Ga)

L’alliage d’aluminium 6061-T6 (Al-Mg-Si), choisi pour la conception du caisson et du casier du réacteur Jules Horowitz (RJH), doit ses propriétés mécaniques au durcissement structural T6 induit par une précipitation nanométrique : une mise en solution suivie d’une trempe et d’un revenu. En raison de l’épaisseur des composants, la vitesse de trempe obtenue sur les éléments d’un réacteur expérimental est plus faible que celle des pièces fines couramment étudiées. Afin d’étudier l’effet de la vitesse de trempe sur la microstructure et le comportement sous irradiation, trois cubes de 10 cm de côté d’alliage 6061 ont subi un traitement T6 dans trois conditions de trempe (eau, huile, air). A la suite de ces traitements, une caractérisation microstructurale et mécanique a été réalisée sur chaque état.La contribution au gonflement de l’aluminium des cavités qui se forment sous flux de neutrons rapides est mal connue. Par des irradiations ioniques de lames MET à différents niveaux d’endommagement (entre 15 dpa et 100 dpa), une évaluation des modifications microstructurales suivie d’une quantification du gonflement et d’une modélisation a été entreprise.Des irradiations en triple faisceau (W, He, Si) permettant de cumuler les dommages avec l’implantation d’éléments produits en réacteur par transmutation de l’aluminium, ont montré que l’implantation de silicium conduit à l’apparition d’une nouvelle phase riche en Si. En simple faisceau d’ions lourds (Au), les cavités se localisent autour des défauts linéaires et des dispersoïdes, mais en présence d’hélium elles apparaissent aussi réparties dans toute la matrice. Compte tenu des fortes teneurs en hélium implanté, les mesures quantitatives du gonflement ont été réalisées sur les lames irradiées en simple faisceau.Le gonflement mesuré, plus élevé que sous flux neutronique, a conduit à considérer pour la modélisation deux séries de données (ions/neutrons). Les bases d’une modélisation du gonflement par cavités ont été posées, et les paramètres physiques restant à déterminer ont été identifiés
6061-T6 (Al-Mg-Si) aluminum alloy chose for the core of the Jules Horowitz Reactor (JHR) benefits from the T6 structural hardening induced by nanoprecipitates formed after an annealing followed by a quench and an artificial ageing. Because of the thickness of reactor parts, the quench rate is far slower than what is commonly seen on usual thin plates. In order to study the influence of the quench on the microstructure and the behavior under irradiation, three 10 cm side cubes of 6061 alloy have been tempered with a T6 treatment in three different quenching conditions (water, oil and air). Treatment have been followed by microstructural investigations on each temper.The contribution of voids, formed under fast neutron flux, to the global swelling of the alloy is poorly known. Using ion irradiation on bulk TEM samples at different damage levels (from 15 dpa to 100 dpa), microstructural evolutions have been characterized and swelling has been both quantified and modeled.Triple beam irradiations (W, He, Si) alloying to obtain a consistent damage level while implanting fission products (Si, He) showed silicon implantation lead to the precipitation of a new Si enriched phase. Simple beam irradiations (Au), showed voids are localized around linear defects and dispersoïds. Implantation of helium lead to a homogeneous distribution of bubbles in the whole matrix. Acknowledging the very high dose of helium implanted, quantitative measurements of swelling has been performed exclusively on single beam irradiated samples.The measured swelling, higher than what has been observed under neutron flux, lead to consider two series of data (ions and neutrons) in order to model the swelling. The base of a swelling model has been performed and the remaining physical parameters to determine were identified

Cette étude concerne la simulation numérique de phénomènes non-linéaires dans les systèmes faisceau d'ions-plasma (F. I. P. ). Dans une première partie, on étudie le régime non-linéaire de l'instabilité acoustique ionique engendrée par l'injection d'un faisceau d'ions dans le plasma. Cette étude a été menée en utilisant successivement un code P. I. C, puis un code eulérien de Vlasov à conditions aux limites périodiques. On observe dans les deux cas la croissance de l'instabilité acoustique ionique, puis la formation de vortex, dans l'espace des phases, associée à la saturation non-linéaire. L'étude détaillée des modes de Fourier et des mécanismes de couplage non-linéaire de ces modes pour des choix de conditions initiales différents permet de montrer l'importance de ce choix pour simuler une instabilité de type faisceau-plasma démarrant naturellement à partir des fluctuations thermiques. Grace à la stabilité du code de la dynamique de coalescence des vortex après la saturation a pu être étudiée sur des temps longs. Dans une deuxième partie, on étudie le système faisceau d'ions plasma perturbé de façon transitoire, à l'aide du code Vlasov adapté à des conditions aux limites non-périodiques. Des expériences avaient montré la formation de structures de type bosse et creux en arrière du choc électrostatique induit par une perturbation de type échelon sur la vitesse du faisceau d'ions. Nous avons pu reproduire ces résultats expérimentaux et interpréter les oscillations de grande amplitude observées dans le puits de potentiel en terme d'instabilité acoustique ionique localisée. Par ailleurs, nous présentons des simulations de propagation de perturbations localisées de type soliton dans les systèmes F. I. P. Les résultats obtenus tendent à confirmer l'hypothèse que le puits de potentiel observé en arrière du choc est bien associé à l'évolution non-linéaire de la réponse portée par le mode lent

Deux points clés de développements nécessaires pour la prochaine génération d’unités de cibles et sources d’ions ISOL sont testés et démontrés dans cette thèse. La pureté des radioisotopes rares ou ayant une courte durée de vie souffre de contaminations isobariques, parmi lesquelles, les alcalins. En tenant compte de leur nature chimique, des lignes de transferts ont été équipées avec un tube de quartz pour retenir ces éléments avant que ceux-ci n’atteignent la source d’ions. L’application a montré avec succès la suppression des alcalins avec un facteur important pour différents éléments (ex: 80, 82mRb, 126, 142Cs, 8Li, 46K, 25Na, 114In, 77Ga, 95, 96Sr) à des températures de quartz allant de 300ºC à 1100ºC. Les enthalpies d’adsorption du quartz ont été mesurées pour le Rubidium et le Césium. Pour un faisceau de protons avec une puissance de 100 kW (EURISOL-DS), des unités de cibles constituées de plusieurs parties connectées à une seule source d’ions sont proposées. Le prototype de cible appelé Bi-Valve a pour objectif de valider les outils d’ingénierie requis pour simuler l’effusion des pertes par désintégrations et le concept d’une cible à plusieurs compartiments. Quatre isotopes ont été étudiés en ligne : 34,35Ar et 18,19Ne. L’efficacité de la double ligne a été mesurée allant de 75 à 95%. La diffusion (analytique) et l’effusion (Monte Carlo) étudiées avec le Code RIBO a permis l’élaboration du profil de la distribution de l’effusion des isotopes à travers le Bi-Valve pour différents modes opératoires. Une expression mathématique de la probabilité, p(t), qu’un isotope diffuse et effuse à travers le système est proposée
Two key issues of developments mandatory for the forthcoming generation of ISOL target-ion source units are assessed and demonstrated in this thesis. The purity of short lived or rare radioisotopes suffer from isobaric contaminants, notably alkalis which are highly volatile and easily ionized elements. Therefore, relying on their chemical nature, temperature controlled transfer lines were equipped with a tube of quartz that aimed at trapping these unwanted elements before they reached the ion source. The successful application yields high alkali-suppression factors for several elements (ie: 80, 82mRb, 126, 142Cs, 8Li, 46K, 25Na, 114In, 77Ga, 95, 96Sr) for quartz temperatures between 300ºC and 1100ºC. The enthalpies of adsorption on quartz were measured for Rubidium and Caesium. For proton beam power of the order of 100 kW (EURISOL-DS) multi-body target units connected to a single ion-source are proposed. The so-called “Bi-Valve” target prototype aims to benchmark the engineering tools required to simulate effusion related decay losses and to validate the multi body target concept. Four isotopes were investigated online: 34,35Ar and 18,19Ne. The efficiency of the double line merging was found to be in the range of 75 to 95%. The diffusion (analytical) and effusion (Monte Carlo) code RIBO provided the profile of the effusion distribution of the isotopes within the Bi-Valve unit for the different operation modes. A mathematical expression for the probability that an isotope diffuses and effuses through the system is proposed

Les verres bioactifs permettent de combler les défauts osseux lors d'applications cliniques. Nous avons élaboré par sol-gel plusieurs verres bioactifs, parmi lesquels des verres dopés en Sr. La bioactivité des verres est avérée : au contact d'un milieu biologique, une couche Ca-P se forme rapidement en surface de nos matériaux. La caractérisation de l'interface verre/ milieu biologique par faisceau d'ions démontre que le verre binaire est le plus rapide en ce qui concerne la dissolution de la matrice et l'apparition de la couche Ca-P. Pour les verres contenant du P, ces phénomènes sont retardés, mais la couche Ca-P-Mg se développe vite en une couche apatitique. Pour les verres dopées en Sr, la couche Ca-P-Mg se forme sur une profondeur réduite. Néanmoins elle évolue plus vite en apatite. De plus la présence de Sr à l'interface verre/ liquide et dans le milieu biologique pourrait résulter, grâce aux effets bénéfiques du Sr sur l'activité cellulaire, en une bioactivité améliorée in vivo

Les verres bioactifs permettent de combler les défauts osseux lors d'applications cliniques. Nous avons élaboré par sol-gel plusieurs verres bioactifs, parmi lesquels des verres dopés en Sr. La bioactivité des verres est avérée : au contact d'un milieu biologique, une couche Ca-P se forme rapidement en surface de nos matériaux. La caractérisation de l'interface verre/ milieu biologique par faisceau d'ions démontre que le verre binaire est le plus rapide en ce qui concerne la dissolution de la matrice et l'apparition de la couche Ca-P. Pour les verres contenant du P, ces phénomènes sont retardés, mais la couche Ca-P-Mg se développe vite en une couche apatitique. Pour les verres dopées en Sr, la couche Ca-P-Mg se forme sur une profondeur réduite. Néanmoins elle évolue plus vite en apatite. De plus la présence de Sr à l'interface verre/ liquide et dans le milieu biologique pourrait résulter, grâce aux effets bénéfiques du Sr sur l'activité cellulaire, en une bioactivité améliorée in vivo

L'objet de notre étude expérimentale a été d'apporter la confirmation de l'existence d'états liés de projectiles légers atomiques et moléculaires (à des énergies de l'ordre de 4 MeV) dans des solides. Dans ce but ont été utilisées différentes approches expérimentales centrées sur la mesure de distributions de charge et de ralentissement, sur l'étude des états électroniques excités par l'observation de photons de désexcitation, et sur celle des états électroniques de cotinuum par observation des électrons dits "convoyés" à partir de faisceaux atomiques et moléculaires transmis à travers des cibles suffisamment minces pour que l'équilibre de charge ne soit pas atteint [. . . ]

Nous avons travaillé sur le développement d’un instrument de mesure de la luminescence induite par un faisceau d’ions lourds (nucléons  12) et d’énergie de l’ordre du MeV/nucléons. Basé sur une méthode de comptage de photons uniques obtenus par coïncidences, le dispositif permet d’obtenir sur 16 voies à la fois un spectre en énergie dans le domaine proche UV-visible-proche IR (185-920 nm) et la réponse temporelle sur la gamme ns-µs, avec un échantillonnage de 100 ps. Des mesures en température peuvent être réalisées depuis la température ambiante jusqu’à 30K.Ce travail met particulièrement l’accent sur les méthodes d’extraction des données : Une fois montrée la nécessité de déconvoluer les signaux, on s’intéresse dans un premier temps à évaluer différents profils instrumentaux modélisés et reconstruit à partir de mesures. A cet effet, un travail de caractérisation temporelle de chaque constituant du dispositif est mené. Puis ces profils instrumentaux sont utilisés dans deux méthodes de déconvolution par moindres carrés d’abord puis par maximum d’entropie ensuite.Deux matériaux types sont testés : Le Titanate de Strontium pour l’étude de la dynamique de l’excitation électronique, et un scintillateur plastique commercial, le BC400, pour l’étude du vieillissement et de la baisse des performances en fonction de la fluence. Dans les deux cas on a pu mettre en évidence la présence d’une composante ultra rapide de constante de temps subnanoseconde
We developed an instrument for measuring the luminescence induced by a heavy ion beam (nucleons  12) and energy in the range of MeV / nucleon. Based on a single photon counting method obtained by coincidences, the device can provide in the same run a 16-channel energy spectrum in the UV-visible- IR region (185-920 nm) and a time-resolved response in the range of ns up to µs for each channel. Temperature measurements can be performed from room temperature down to 30K.This work places particular emphasis on data extraction methods: Once the need to deconvolve the signals demonstrated the evaluation of different instrument profiles (simulated and reconstructed from measurements) leads to a systematic temporal characterization of each component of the device. Then, these instrumental profiles are used in two deconvolution methods: least squares first followed by maximum entropy method.Two typical materials are tested: the Strontium Titanate for the study of the dynamics of the electronic excitation, and a commercial scintillator, the BC400, for the study of the aging and the decrease of performances with fluence. In both cases, we have been able to highlight the presence of an ultrafast component of subnanosecond time constant

La connaissance des sections efficaces d’ionisation de la couche K est nécessaire pour faire des analyses quantitatives avec la méthode PIXE à haute énergie (HEPIXE) ainsi que pour valider les modèles théoriques développés comme le modèle ECPSSR. Actuellement, il n’y a que peu de données expérimentales disponibles. C’est dans ce contexte qu’une campagne d’expériences a été menée au cyclotron ARRONAX avec pour objectif de mesurer les sections efficaces dans une large gamme en énergie (de 30 MeV à 68 MeV) et pour une large gamme d’atomes. Afin d’avoir les mesures les plus précises possibles, l’ensemble des paramètres du dispositif expérimental nécessaires à cette mesure comme les efficacités en énergie du détecteur, le faisceau et les cibles, ont été caractérisés avec la plus grande rigueur. Une étude bibliographique a été menée pour choisir les paramètres intrinsèques comme le rendement de fluorescence de la couche K ou les intensités relatives des différentes transitions. Enfin, une expérience à basse énergie (6 MeV/u) a été réalisée dont les résultats sont en bon accord avec les données de la bibliographie, ce qui valide la démarche et les outils utilisés et permet de faire le lien avec les données expérimentales existantes. Un ensemble cohérent et fiable de nouvelles valeurs de sections efficaces a été mesuré. Les valeurs données par le modèle ECPSSR dans notre gamme d’énergie montrent un écart de moins de 10% pour les atomes lourds et de moins de 20% pour les atomes légers. La prise en compte de l’effet relativiste du projectile, modèle RECPSSR, réduit cet écart surtout pour les éléments lourds
The knowledge of the K-Shell ionization cross sections is necessary to perform quantitative analyzes with the high energy PIXE method (HEPIXE) as well as to validate theoretical models like the the ECPSSR model. Currently, experimental data available are scarce.Within this context, an experimental campaign has been conducted at the ARRONAX cyclotron with the aim of measuring these cross-sections in a wide energy range (from 30 MeV to 68 MeV) and for a wide range of atoms. In order to obtain the most precise measurements, all the parameters of the experimental devices necessary for these measurements, such as energy efficiencies and geometry of the detector, the beam and the targets, have been characterized accurately A special care has been made to select the most accurate physical parameters from the literature data, like the K-shell fluorescence yields and the X-rays emission rates. Finally, a low-energy experiment (6 MeV/u) was performed and the results are in good agreement with the bibliographic data validating our approach and our tools. This experiment also allows to link our data to the existing experimental data.A coherent and reliable set of new cross section data has been measured. The values given by the ECPSSR model in our energy range show a difference of less than 10% for heavy atoms and less than 20% for light atoms. Taking into account the relativistic effect of the projectile, model RECPSSR, reduces this difference especially for heavy elements

La dynamique de la transmission d’ions lents multichargés au travers de capillaires isolants a été étudiée à l’aide d’un faisceau d’ions Ar9+ d’une énergie de 27 keV. L’évolution temporelle de cette transmission dans des capillaires coniques a été mesurée pour un faisceau d’une intensité de l’ordre de 10 pA. Un modèle de distribution de charge en îlots est proposé pour expliquer cette évolution. Il s’agit de la première utilisation de capillaires coniques dont la forme semble être la meilleure pour produire des micro-faisceaux de forte intensité. A plus haute énergie, quelques MeV/u, les processus mis en jeu lors de la transmission d’ions par des capillaires de verre ont été étudiés dans le cas du 129Xe19+ à 71 MeV et du 78Kr 10+ à 26. 5 MeV. Les images, annulaire pour les capillaires coniques et halo dans le cas des capillaires étirés, obtenues sur le détecteur sensible en position (PSD) sont attribuées à une diffusion aux petits angles des ions sur les parois. De plus, grâce à la structure en temps du faisceau pulsé à 10 Mhz, la perte d’énergie subie par les ions lors de leur passage dans le capillaire a été déterminée par une mesure de temps de vol
For the purpose of revealing the features of the dynamic evolution of the slow highly charged ions transmission through the capillary, 27 keV Ar 9+ions were injected into individual glass capillaries. The time evolution of insulating conical shaped capillary guiding is observed in details at an injected intensity of ~10 pA and a scenario including several charge patches is introduced for explaining the dynamical evolution. This is the first report on conical capillaries which might be a good shape for high intensity micro-beams. In the MeV energy range, the experiment was performed for 71 MeV 129Xe19+ and 26. 5 MeV 78Kr 10+ to reveal the physics mechanism of fast HCIs transmission through glass capillary. The obtained ’doughnut’ shape images on the PSD for the conical capillary and the halo structure for the tapered capillary are attributed to small angle Rutherford scattering. Furthermore, energy loss is revealed by time of flight spectra, taking the advantage of the 10 MHz pulsed incident beam

Cette étude porte sur la formation et l’oxydation de couches minces d’alliages Al-Ni après dépôt d’Al, à 130 K, sur un monocristal de Ni(111), sous UHV. Leur composition, leur structure, en surface et en volume, et leur relation d’épitaxie ont été déterminées in situ par analyse par faisceau d’ions, diffraction d’électrons lents et spectroscopie Auger, en fonction de la quantité d'Al déposée et de la température de recuit. La formation d’une couche ordonnée et épitaxiée de Ni3Al(111) est suivie, au-delà d’une épaisseur critique d’Al de 3,8 nm, par celle d’une couche ordonnée et relaxée de NiAl(110). La cinétique de formation de ces couches alliées est complexe et correspond probablement à une croissance hétérogène. En oxydant à 300 K puis en recuisant à 1000 K ces alliages minces on obtient une couche ultramince (épaisse d'environ 5 Å) d'oxyde d’aluminium épitaxiée sur Ni(111), de stoechiométrie voisine d'Al2O3.

La coloration d'un béton, matériau faiblement chromatique, est obtenue soit par introduction de pigments dans son volume, soit par application d'un revêtement coloré sur sa surface. Ces travaux de thèse s'intéressent à une voie de coloration alternative innovante, qui consiste à introduire les pigments dans l'agent de décoffrage afin qu'ils soient transférés durablement vers la surface du béton frais au moment où celui-ci est coulé dans le coffrage. Cette méthode s'apparente beaucoup à la technique de peinture à fresque, qui a largement fait ses preuves en terme de durabilité. Dans un premier temps, l'étude de fresques sur chaux et sur ciment anciennes, ainsi que de reconstitutions, a permis d'identifier les principaux paramètres qui régissent le dépôt des pigments et leur adhésion durable au support : compatibilité du liant avec l'eau capillaire de l'enduit, granulométrie des pigments,cisaillement du pinceau à la surface de la fresque. Dans un second temps, la transposition de ces paramètres au cas du béton a conduit à l'identification de solutions satisfaisantes en terme de transfert et de durabilité de la couleur, mais aussi d'état de surface du béton (rugosité, porosité, homogénéité) : remplacement de l'huile de décoffrage par des tensioactifs non ioniques de faible viscosité et emploi de pigments correctement dispersés dans l'agent décoffrant. Finalement, l'étude des interfaces béton- agent décoffrant - coffrage a montré que le transfert durable des pigments repose sur un double mécanisme de démouillage de l'agent décoffrant par le béton en écoulement et de mélange des deux phases au niveau du front de la coulée, qui aboutit à la formation d'une inter phase pigments - béton de plusieurs dizaines de micromètres d'épaisseur. La profondeur de pénétration des pigments sous la surface a pu être quantifiée grâce à la combinaison d'observations en microscopie électronique à balayage et d'analyses en spectroscopie de rétrodiffusion Rutherford. La durabilité de la coloration a été évaluée par des mesures colorimétriques dans l'espace CIELab.

La technique du sfumato, de Léonard de Vinci, permet, par un jeu subtil des ombres et des lumières, de créer un effet vaporeux ‘sans lignes, ni contours, à la façon de la fumée’. Léonard de Vinci, pour la réalisation des ombres des carnations, superpose des glacis, fines couches de peintures translucides, composés d’un pigment sombre et très riches en liant organique. Les livres de recettes et traités de peinture anciens constituent une première source d’informations sur cette technique. La reconstitution de certaines recettes de liants suivie par la caractérisation de leurs propriétés rhéologiques et mécaniques a permis de mieux comprendre la formulation des glacis. Les critères définis par l’industrie des peintures peuvent être utilisés comme autant d’indices pour retrouver les recettes des peintres des siècles passés. L’analyse de prélèvements peut apporter certaines informations sur la formulation des couches picturales chez Leonard de Vinci et ses contemporains. La combinaison de deux méthodes d’analyse par faisceau d’ions (PIXE et BS) permet d’obtenir la proportion liant-pigment d’une couche de peinture, information jusqu’alors non accessible. Enfin, des œuvres de Léonard de Vinci ont été analysées de façon quantitative par spectrométrie de fluorescence des rayons X. En considérant l’atténuation des rayons X par absorption, il est possible de calculer la composition et l’épaisseur des couches à partir d’une modélisation de la stratigraphie de l’œuvre.

Cette étude porte sur la formation et l'oxydation de couches minces d'alliages Al-Ni après dépôt d'Al, à 130 K, sur un monocristal de Ni(111), sous UHV. Leur composition, leur structure, en surface et en volume, et leur relation d'épitaxie ont été déterminées in situ par analyse par faisceau d'ions, diffraction d'électrons lents et spectroscopie Auger, en fonction de la quantité d'Al déposée et de la température de recuit. La formation d'une couche ordonnée et épitaxiée de Ni3Al(111) est suivie, au-delà d'une épaisseur critique d'Al de 3,8 nm, par celle d'une couche ordonnée et relaxée de NiAl(110). La cinétique de formation de ces couches alliées est complexe et correspond probablement à une croissance hétérogène. En oxydant à 300 K puis en recuisant à 1000 K ces alliages minces on obtient une couche ultramince (épaisse d'environ 5 Å) d'oxyde d'aluminium épitaxiée sur Ni(111), de stoechiométrie voisine d'Al2O3.

L'électronique organique a connu durant la dernière décennie un essor considérable. La production de dispositifs à base de matériaux organiques reste néanmoins freinée par différents verrous technologiques. La caractérisation de ce type de systèmes conduit à des besoins analytiques spécifiques et la spectrométrie de masse des ions secondaires à temps de vol (Timeof-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry – ToF SIMS) est a priori très pertinente notamment grâce à l'utilisation d'un nouveau type de faisceau d'ions à base d'agrégats d'argon (Arn +). L'objectif principal de ce travail a donc été de comprendre l'interaction ions-matière d'un tel faisceau avec les matériaux organiques utilisés en électronique organique. Une étude fondamentale a d'abord été réalisée en comparant différents faisceaux d'ions de décapage (Cs+, C60 ++, Arn +) sur des échantillons organiques structurés (tels que les copolymères à blocs PS-b-PMMA) et il est apparu que, bien que la taille des agrégats et leur énergie ont peu d'effet sur l'endommagement observable sur les échantillons, les agrégats d'argon de grande taille induisent de la rugosité lors du profil en profondeur ToF SIMS, sans modification chimique, ce qui a été confirmé par des analyses complémentaires – AFM (Atomic Force Microscopy) et XPS (X-ray Photoelectron Spectroscopy) – et une modélisation géométrique. Ensuite, différents dispositifs du domaine de l'électronique organique ont été caractérisés. Ainsi, l'étude de l'auto structuration des copolymères à blocs PS-b-PMMA a permis d'évaluer l'influence du temps de recuit et de l'épaisseur de la couche. Par ailleurs, un protocole a été développé pour l'analyse d'empilements de couches inorganiques/organiques, notamment ceux des OLED. Il a ainsi été possible de caractériser par profil en profondeur ToF-SIMS les différents empilements d'un dispositif de l'électronique organique en conservant la détection d'un signal moléculaire et une haute résolution en profondeur de 2 nm. Parallèlement, nous avons identifié la dégradation chimique d'un matériau organique du multicouche constitutif de l'empilement et évalué la protection de celui-ci via des couches barrières. Plus précisément, les signatures de la réaction d'hydrolyse de la couche ont été identifiées ainsi que la teneur en humidité après encapsulation
During the last decade, organic electronics have developed rapidly. However, the production of organic electronic devices is still impeded because of various technological barriers. Such systems have specific analytical needs and time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS) is per se highly relevant, particularly when considering the use of a new type of ion source based on argon clusters (Arn +). The main objective of this work was therefore to understand the ion-matter interactions of such a cluster beam with the organic materials used in organic electronics. A fundamental study was carried out by comparing sputtering with three different ion beams (Cs+, C60 ++, Arn +) on organic structured samples (such as PS-b-PMMA block copolymers) and it transpired that although cluster size and energy has little effect on the observable damage to the sample, larger argon clusters induce more roughness during ToFSIMS depth profiling. This was confirmed by AFM (Atomic Force Microscopy) and XPS (Xray Photoelectron Spectroscopy) and a geometric model. Next, different devices in organic electronics were characterized by ToF-SIMS. The study of self-assembling PS-b-PMMA block copolymers made possible to evaluate the influence of the annealing duration and of the thickness of the layer. Furthermore, a protocol was developed to analyse stacks of inorganic/organic layers, in particular those contained in OLED devices. It was then possible to characterize the stacks of a complete organic light-emitting device whilst maintaining molecular signal and a high depth resolution of 2 nm. In parallel we identified the chemical degradation of an organic material in the stack and evaluated the efficiency of barrier layers designed to protect it. More precisely, specific signatures to the hydrolysis reaction of the layer as well as increase in moisture level after encapsulation were identified

L'étude des distributions des cations (Na, K, Ca, Mg) du tissu cardiaque est abordée, du fait de développements technologiques récents, et compte tenu du rôle important de ces ions dans le maintien des propriétés structurales et fonctionnelles du tissu. La microscopie ionique utilisant les phénomènes d'émission ionique secondaire permet d'obtenir successivement les cartographies chimiques de ces éléments, avec une résolution latérale de l'ordre d'1 micron. Afin de limiter les redistributions et la fuite de ces ions diffusibles, une méthode de préparation des échantillons par congélation est nécessaire. Cette étude est une approche critique des possibilités et des limites des méthodes de cryofixation et cryosubstitution à l'étude des ions diffusibles. Dans ce travail, les localisations physiologiques du Na, K, Ca, Mg ont été étudiées et comparées aux distributions obtenues après fixation chimique. L'adéquation de la méthode de préparation a ainsi été démontrée, de même que par l’étude du lithium, après traitement à dose pharmacologique. Une méthode d'analyse semi-quantitative permet d'observer ses effets sur les concentrations relatives des cations. La spécificité de la localisation membranaire du calcium a été vérifiée par l'utilisation du lanthane et tant que marqueur extra­ cellulaire, et par la superposition de son image, à celle du calcium, à l'aide d'un traitement d'images. De même, ses effets sur les cations intracellulaires ont été observés. Les modifications des compartiments cellulaires et membranaires du calcium ont été visualisées et quantifiées sous l'effet de l'adrénaline et du baryum.

PIXE (Particle Induced X-ray Emission) et PIGE (Particle Induced Gamma-ray Emission) sont des méthodes d’analyse par faisceau d’ions, multiélémentaires et non destructives. Elles sont basées sur la détection des rayons X et gamma caractéristiques émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. La méthode PIXE permet de quantifier les éléments de numéro atomique Z>11 avec une limite de détection au niveau du μg/g (ppm). Les rayons X émis par les éléments légers (Z<11) sont fortement atténués par la matière, limitant la sensibilité de PIXE pour cette gamme de numéro atomique. Ces éléments peuvent légers être analysés, simultanément, par la méthode PIGE. Un des nombreux avantages de la méthode PIXE/PIGE est sa capacité à pouvoir effectuer différentes analyses (cartographie des concentrations, analyse en profondeur, objets précieux). Il est possible d’analyser des échantillons aussi bien homogènes que non homogènes. La méthode PIXE à haute énergie a été développée au cyclotron ARRONAX avec des faisceaux de particules pouvant atteindre 70 MeV. La technique PIXE à haute énergie permet, notamment, l’analyse d’échantillons épais et limite les risques d’endommagement. Premièrement la plateforme PIXE/PIGE à haute énergie est décrite. Ensuite une étude de la méthode PIGE à haute énergie ainsi que la mise en place d’un protocole de mesure de sections efficaces sont présentées. Pour finir les méthodes mises en place ainsi que les résultats obtenus lors de l’analyse de plusieurs types d’échantillons non homogènes (multicouches et granulaires) sont présentés et discutés
Particle Induced X-ray Emission (PIXE) and Particle Induced Gamma-ray Emission (PIGE) are multi-elemental and non-destructives techniques. They are based on the detection of characteristic X-ray and gamma emission induced by the interaction of accelerated charged particles with matter. Elements with an atomic number Z> 11 can be quantified reaching a limit of detection in the order of μg/g (ppm). X-rays from light elements are strongly attenuate by matter. Therefore, PIXE shows little sensitivity for lights elements. Those elements are analyzed simultaneously using PIGE. One of the benefits of PIXE/PIGE is its ability to perform analysis with different requirement (elemental concentration mapping, in-depth analysis, valuable objects). Homogeneous and non-homogenous samples can be studied thanks to PIXE/PIGE. High energy PIXE (HEPIXE) has been developed at the ARRONAX cyclotron using particles beams up to 70 MeV. Thus analysis of thick samples is achievable using HEPIXE. Using high energy beams can also reduce the risk of damaging the sample. First of all, the high energy PIXE/PIGE platform develop at ARRONAX is described. Then the results given by high energy PIGE analysis and the experimental procedure for gamma emission cross section measurements are discussed. Finally, the methods developed and the results obtained during the analysis of inhomogeneous samples (multi-layer and granular samples) are presented and discussed

PIXE, Particle Induced X-ray Emission, est une méthode d’analyse multiélémentaire, rapide, non destructive, basée sur la détection des rayons X caractéristiques émis suite à l’interaction de particules chargées avec la matière. Cette méthode est usuellement utilisée avec des protons accélérés à une énergie de l’ordre de quelques MeV dans des domaines d’applications variés, atteignant une limite de détection de l’ordre de quelques μg/g (ppm). Cependant, la profondeur d’analyse est relativement limitée. Grâce au cyclotron ARRONAX, nous pouvons utiliser des protons ou des particules alpha jusqu’à une énergie de 70 MeV pour mettre en œuvre la technique PIXE à haute énergie. Avec de telles énergies, nous excitons préférentiellement les raies X K, plus énergétiques que les raies L utilisées dans la PIXE classique pour l’analyse des éléments lourds. L’analyse d’échantillons épais, en profondeur, est ainsi accessible. Pour l’analyse des éléments légers, nous pouvons utiliser la détection de rayons gamma émis pas les noyaux excités en combinant les méthodes PIGE et PIXE. Nous allons tout d’abord présenter les caractéristiques et les principes d’analyse de la méthode PIXE à haute énergie que nous avons développée à ARRONAX. Nous détaillerons ensuite les performances atteintes, notamment en termes de limite de détection dans différentes conditions expérimentales. Enfin, nous présenterons les résultats obtenus pour l’analyse d’échantillons multicouches et la quantification d’éléments traces dans des échantillons épais
Particle Induced X-ray Emission (PIXE) is a fast, nondestructive, multi-elemental analysis technique. It is based on the detection of characteristic X-rays due to the interaction of accelerated charged particles with matter. This method is successfully used in various application fields using low energy protons (energies around few MeV), reaching a limit of detection of the order the μg/g (ppm). At this low energy, the depth of analysis is limited. At the ARRONAX cyclotron, protons and alpha particles are delivered with energy up to 70 MeV, allowing the development of the High Energy PIXE technique. Thanks to these beams, we mainly produce KX-rays, more energetic than the LX-rays used with standard PIXE for the heavy elements analysis. Thus, in depth analysis in thick materials is achievable. For light element analysis, the PIGE technique, based on the detection of gamma rays emitted by excited nuclei, may be used in combination with PIXE. First of all, we will introduce the characteristics and principles of high energy PIXE analysis that we have developed at ARRONAX. Then we will detail the performance achieved, particularly in terms of detection limit in various experimental conditions. Finally, we present the results obtained for the analysis of multilayer samples and quantification of trace elements in thick samples

La technique du sfumato, de Léonard de Vinci, permet, par un jeu subtil des ombres et des lumières, de créer un effet vaporeux ‘sans lignes, ni contours, à la façon de la fumée'. Léonard de Vinci, pour la réalisation des ombres des carnations, superpose des glacis, fines couches de peintures translucides, composés d'un pigment sombre et très riches en liant organique. Les livres de recettes et traités de peinture anciens constituent une première source d'informations sur cette technique. La reconstitution de certaines recettes de liants suivie par la caractérisation de leurs propriétés rhéologiques et mécaniques a permis de mieux comprendre la formulation des glacis. Les critères définis par l'industrie des peintures peuvent être utilisés comme autant d'indices pour retrouver les recettes des peintres des siècles passées. L'analyse de prélèvements peut apporter certaines informations sur la formulation des couches picturales chez Leonard de Vinci et ses contemporains. La combinaison de deux méthodes d'analyse par faisceau d'ions (PIXE et BS) permet d'obtenir la proportion liant-pigment d'une couche de peinture, information jusqu'alors non accessible. Enfin, des œuvres de Léonard de Vinci ont été analysées de façon quantitative par spectrométrie de fluorescence des rayons X. En considérant l'atténuation des rayons X par absorption, il est possible de calculer la composition et l'épaisseur des couches à partir d'une modélisation de la stratigraphie de l'œuvre.

Les couches d'oxydation et de corrosion présentes à la surface des alliages cuivreux d'objets du patrimoine culturel sont souvent très riches d'informations. Elles peuvent renseigner sur l'aspect d'origine de l'objet, sur les causes d'abandon et sur l'état de conservation. Elles sont souvent de structures et de natures très complexes et leur analyse est très délicate car elle est soumise à des contraintes sévères de préservation de l'objet.
Nous nous sommes intéressés aux couches provenant d'oxydations à haute température et aux patines intentionnelles antiques.
Nous avons développé les méthodes analytiques non destructives et les dispositifs expérimentaux les plus adaptés à ces problématiques en nous basant principalement sur les analyses par faisceau d'ions.
L'oxydation à haute température du système cuivre-étain a été étudiée de manière approfondie, tant au niveau de la nature des couches, des cinétiques de croissance que des mécanismes réactionnels. Nous avons proposé un modèle tenant compte de tous les résultats expérimentaux que nous avons obtenus, mettant en évidence le rôle inhibiteur de l'étain.
Nous avons également étudié les patines intentionnelles antiques qui sont le résultats de traitements chimiques effectués par l'artisan pour modifier l'aspect et la couleur du matériau métallique. Pour cela nous avons analysé un corpus d'objet provenant des collections de divers musées nationaux, s'étalant de l'Egypte Antique à l'Empire romain.
Ces analyses ont permis d'augmenter significativement les données présentes dans la littérature sur ce type d'objets et sur ces techniques. Elles ont permis la fabrication d'analogues de laboratoire en expérimentant différentes recettes présentes dans la littérature. Les résultats des analyses d'objets et de ces expérimentations ont permis des avancées dans la connaissance de ce type de couches d'oxyde très particulières, mais aussi dans le domaine de l'histoire des techniques et stylistique dans l'Antiquité méditerranéenne.

Les particules de suies émissent lors de la combustion incomplète de carburants fossiles et biosourcés sont reconnues comme étant un problème environnemental et sanitaire majeur. Il est essentiel d'acquérir une compréhension fondamentale de leur formation, dont l'étape de nucléation donnant naissance aux premières particules de suie, les nucléis, afin de développer des modèles capable de prédire leur formation et d'aider à la conception de dispositifs de combustion plus efficaces et plus propres. Ce travail démontre en combinant différentes techniques expérimentales: incandescence induite par laser (LII), granulométres SMPS et de microscopie à faisceau d'ions d’hélium (HIM) que ces nucléis ont une taille comprise entre 2 et 4 nm et sont capable d’émettre un rayonnement de type corps noir. Ces nucléis ont été étudiés dans des flammes prémélangées dites de nucléation dans lesquelles les particules de suie sont formées par nucléation, sans croissance de surface et standard où ces nucléis subissent les processus de croissance. Les résultats obtenus offrent une base de données expérimentale utile à l’amélioration des modèles cinétique de formation des suies notamment sur la phase de nucléation dans diffèrent carburants: n-butane et un mélange de n-butane et n-propylbenzene. Pour chaque carburant une flamme de nucléation et une flamme standard sont étudiées. La base de donnée comprend des profils d’espèces obtenus par chromatographie, profils de température mesurés par fluorescence induite par laser sur NO, les profils de fractions volumique de suies mesurés par LII et calibrés par extinction multi passage et les distributions de taille des particules de suies obtenus par SMPS et HIM
Emission of soot formed from incomplete combustion of fossil fuels, biofuels and biomass is a serious concern due to soot’s harmful impact on human health, environment and its radiative forcing on climate. Gaining fundamental understanding of soot formation, particularly the nucleation step leading to the formation of the nascent soot particles, is critical to develop reliable predictive soot models and to help the design of more efficient and cleaner combustion devices. This work demonstrates that nascent soot particles in the size range of 2-4 nm are able to emit a black body radiation by combined Laser Induced Incandescence (LII), scanning mobility particle sizer (SMPS) and helium-ion microscopy (HIM). These nascent soot particles are investigated in nucleation premixed flames in which soot particles are essentially formed by nucleation, without growth by soot surface processes and in standard sooting premixed flames in which growth processes occur. This work provides an extensive database for improvement of kinetics modelling of sooting flames with a focus on the soot nucleation in flames. Two kinds of fuels have been selected: n-butane and mixture of n-butane and n-propylbenzene. For each fuels two flames have been studied: a nucleation and a standard sooting flames. The database consist of species profiles obtained by online gas chromatography, temperature profiles measured by Laser induced fluorescence thermometry, soot volume fraction profiles obtained by LII calibrated by cavity ring-down extinction and particles size distributions obtained in n-butane flames by SMPS and HIM. From this database effect of equivalence ratio and fuel composition is analyzed

Dans les nouvelles centrales nucléaires dites 4ème génération, comme d’ailleurs les anciennes, le dioxyde d’uranium devra opérer dans des milieux hostiles de températures et d’irradiation avec la présence des produits de fission (PF) et des particules alpha (α). Le fonctionnement dans ces conditions extrêmes induira des déplacements d’atomes et dégradera les propriétés thermiques et mécaniques du combustible UO2. La compréhension du comportement des défauts lacunaires, des PF et de l’hélium est cruciale pour prévoir le comportement du dioxyde d’uranium au sein de ces futures installations nucléaires. La première partie de cette thèse est consacrée à l’étude des défauts lacunaires induits par l’implantation de krypton et d’iode (quelques MeV) dans l’UO2 polycristallin et leurs stades de recuits. L’analyse par spectroscopie d’annihilation de positons (PAS) a permis de mettre en évidence la création de défauts de Schottky VU-2VO dans le cas des implantations iode et la formation de clusters lacunaires contenant du gaz pour les implantations krypton. L’évolution en température de ces défauts générés dépend des paramètres d’implantation (nature des ions, énergie, fluence). Cette étude a montré les rôles importants que peuvent jouer les défauts lacunaires et la présence des gaz de fission dans l’évolution du matériau UO2. Ensuite, nous nous sommes intéressés à l’étude et à la caractérisation, par PAS et les techniques d’analyse par faisceau d’ions (NRA/C et RBS/C), du comportement de l’hélium dans l’UO2. Les mesures de NRA/C et RBS/C révèlent une localisation d’une grande fraction d’hélium dans les sites interstitiels octaédriques de la matrice UO2. La localisation de l’hélium reste stable dans ces sites pour T< 600°C, évoluent légèrement entre 600 et 700°C et devient aléatoire à 800°C. Les mesures PAS mettent en évidence trois stades d’évolution des défauts lacunaires : la recombinaison par migration des interstitiels d’oxygène, l’agglomération des défauts entre 600 et 800°C et leur dissociation et élimination lorsque la température augmente. Ces résultats suggèrent que le transport d'hélium est assisté par les défauts lacunaires
In the new fourth generation nuclear plants, as in the old ones, uranium dioxide must operate in hostile environments of temperature and irradiation with the presence of fission products (FP) and alpha particles (α). Operation in these extreme conditions will induce atoms displacements and degrade the thermal and mechanical properties of UO2 fuel. Understanding the behavior of induced vacancy defects, FP and helium is crucial to predict the uranium dioxide behavior in the future nuclear reactors. The first part of this thesis is dedicated to the study of vacancy defects induced by krypton and iodine implantation (a few MeV) in the UO2 polycrystalline and of their evolution under annealing. Analysis by positron annihilation spectroscopy (PAS) has highlighted the creation of Schottky defects VU-2VO in the case of iodine implantations and formation of vacancy clusters containing the gas for krypton implantation. The temperature evolution of these defects depends on the implantation parameters (nature of the ion energy, fluence). This study showed the important roles that can play vacancy defects and the presence of fission gases in the evolution of UO2 material. Then we were interested in the study of the helium behavior in UO2 its location and migration, agglomeration and interaction with vacancy defects by using PAS and ion beam analysis (NRA/C and RBS/C). The NRA/C and RBS/C characterizations showed a localization of a large helium fraction in the octahedral interstitial sites of the UO2 matrix. The helium location in these sites remains stable for T <600°C, changing slightly between 600 and 700°C and becomes random at 800°C. Positron annihilation spectroscopy reveals three stages of vacancy defects evolution : The recombination with oxygen interstitial migration, defects agglomeration between 600 and 800°C and their dissociation and elimination when the temperature increases. These results suggest that the He transport is assisted by the vacancy defects

Un des plus grands défis de la Physique aujourd’hui est de créer une source d’énergie propre, durable et efficace qui puisse satisfaire les besoins de la société actuelle et future avec le minimum d’impact sur l’environnement. Dans ce cadre, un grand effort de recherche internationale est dévoué à l’étude de nouveaux systèmes de production d’énergie ; réacteurs de fission de Génération IV et réacteurs de fusion nucléaire sont en particulier en train d’être développés. Les matériaux utilisés dans ces réacteurs seront soumis à des hauts niveaux de radiation, ce qui rend nécessaire l’étude de leur comportement sous irradiation pour permette le succès du développement de ces nouvelles technologies. Dans cette thèse, deux matériaux ont été étudiés : la silice amorphe (a-SiO₂) et l’oxyde de magnésium (MgO). Ces deux matériaux sont des oxydes isolants avec des applications dans l’industrie de l’énergie nucléaire. Des irradiations avec des ions de haute énergie ont été réalisées sur différentes plateformes d’accélérateurs d’ions pour induire l’endommagement de ces deux matériaux par irradiation ; ensuite, les mécanismes d’endommagement ont été caractérisés en utilisant, principalement, des techniques d’analyse par faisceau d’ions (techniques IBA).Un des objectifs de cette thèse était de développer la technique d’ionoluminescence (qui est une technique IBA très peu connue) et de l’appliquer à l’étude des mécanismes d’endommagement par irradiation des matériaux, démontrant alors le potentiel de cette technique. L’ionoluminescence de trois types différents de silice (avec des différentes teneurs en OH) a ainsi été étudiée en détail et utilisée pour décrire la création et l’évolution des défauts ponctuels sous irradiation. Dans le cas de MgO, l’endommagement produit par irradiation avec des ions Au⁺ à 1.2 MeV a été caractérisé en utilisant la technique de spectrométrie de rétrodiffusion Rutherford en configuration de canalisation et la diffraction des rayons X. Finalement, l’ionoluminescence de MgO sous différentes conditions d’irradiation a aussi été étudiée. Les résultats obtenus dans cette thèse aident à comprendre les processus d’endommagement par irradiation dans les matériaux, ce qui est indispensable pour le développement de nouvelles sources d’énergie nucléaire
One of the most important challenges in Physics today is the development of a clean, sustainable, and efficient energy source that can satisfy the needs of the actual and future society producing the minimum impact on the environment. For this purpose, a huge international research effort is being devoted to the study of new systems of energy production; in particular, Generation IV fission reactors and nuclear fusion reactors are being developed. The materials used in these reactors will be subjected to high levels of radiation, making necessary the study of their behavior under irradiation to achieve a successful development of these new technologies. In this thesis two materials have been studied: amorphous silica (a-SiO₂) and magnesium oxide (MgO). Both materials are insulating oxides with applications in the nuclear energy industry. High-energy ion irradiations have been carried out at different accelerator facilities to induce the irradiation damage in these two materials; then, the mechanisms of damage have been characterized using principally Ion Beam Analysis (IBA) techniques. One of the challenges of this thesis was to develop the Ion Beam Induced Luminescence or ionoluminescence (which is not a widely known IBA technique) and to apply it to the study of the mechanisms of irradiation damage in materials, proving the power of this technique. For this purpose, the ionoluminescence of three different types of silica (containing different amounts of OH groups) has been studied in detail and used to describe the creation and evolution of point defects under irradiation. In the case of MgO, the damage produced under 1.2 MeV Au⁺ irradiation has been characterized using Rutherford backscattering spectrometry in channeling configuration and X-ray diffraction. Finally, the ionoluminescence of MgO under different irradiation conditions has also been studied.The results obtained in this thesis help to understand the irradiation-damage processes in materials, which is essential for the development of new nuclear energy sources

Résumé : Les instruments de spectrométrie de masse à ionisation secondaire (SIMS) doivent être améliorés afin de satisfaire les exigences et tendances dans de nombreux domaines qui demandent des outils d'analyse pouvant cartographier les échantillons à la fois avec une excellente résolution et une haute sensibilité chimique, mais également avec des temps d’analyse plus court. Les objectifs de cette thèse sont : rechercher à améliorer la résolution en masse des spectromètres de masse à double focalisation en remplaçant le secteur sphérique standard par une nouvelle géométrie sphéroïde ayant de meilleures propriétés de focalisation, et d’étudier la réduction du temps d'analyse en imagerie SIMS, par la preuve de concept du système SIMS à multifaisceaux d'ions. Une comparaison des principales propriétés de focalisation du secteur sphérique, de la géométrie sphéroïde et d’une géométrie de sphéroïde hybride, a été réalisée en utilisant le logiciel SIMION. Une comparaison dans une configuration Nier-Johnson entre le secteur sphérique et le sphéroïde, a montré que le faisceau présente une rotation de 90 ° à la sortie de l'aimant nuisant à la résolution de masse dans la configuration sphéroïde. En ajoutant un élément électrostatique pouvant tourner le faisceau à 90 ° les performances du spectromètre de masse pourrait être amélioré. Toutefois, une comparaison des performances entre les secteurs sphériques et hybrides dans une configuration Mattauch-Herzog a montré que lorsque la double condition de focalisation est optimisée, une meilleure résolution de masse pourrait être obtenue avec la géométrie sphéroïde. Un système multi-faisceau ionique a été étudié pour l'analyse SIMS. La simulation à travers l’optique secondaire d'un Cameca IMS XF de neuf faisceaux a montré une transmission réussie des faisceaux, résultant en neuf points concentrés sur le détecteur plaque à canaux multiples (MCP). La preuve de concept a été achevée expérimentalement dans l'IMS 6F de Cameca, où une ouverture à trous multiples était montée dans la colonne principale, générant 9 et 16 faisceaux de tailles comprises entre 4 µm à 10 µm. Des images d'une grille AlCu ont été obtenues en balayant l'échantillon par le système de multifaisceaux d’ions. Ces résultats montrent que le système multi-faisceau d'ions est une technique possible pour l'imagerie SIMS et qu'en optimisant leur conception les multi-nano-faisceaux d'ions seront une solution permettant de réduire considérablement le temps d'analyse
Secondary ion mass spectrometry (SIMS) instruments need to be improved in order to satisfy the demands of trends in many fields that require analytical tools that can map samples with both excellent resolution and high-sensitivity chemical information, but also with shorter time of analysis. The objectives of this thesis are: investigate the enhancement of the mass resolution of double focusing mass spectrometers by replacing the standard spherical sector with a novel spheroid geometry which has better focusing properties, and to investigate the reduction of the time of analysis in imaging SIMS by the proof-of-concept of the SIMS multi-ion- beam system.A comparison of the main focusing properties of the spherical sector, the spheroid geometry and a hybrid spheroid geometry, was made using the SIMION software. A comparison in a Nier-Johnson configuration between the spherical sector and the spheroid, showed that the beam presents a rotation of 90° at the exit of the magnet harming the mass resolution in the spheroid configuration. By adding an electrostatic element that can rotate the beam 90° the performance of the mass spectrometer could be improved. However, a comparison of the performances between the spherical and hybrid sectors simulated in a Mattauch-Herzog configuration, showed that when the double focusing condition is properly satisfied, better mass resolution could be achieved with the spheroid geometry.A multi-ion-beam system was investigated for SIMS analysis. A simulation through the secondary optics of a Cameca IMS XF showed successful transmission of nine beams through the optics resulting in nine well focussed spots on the multi channel plate (MCP) detector. The proof-of-concept was completed experimentally in the Cameca IMS 6F, where a multi-hole aperture was mounted in the primary column generating 9 and 16 beams of sizes between 4 μm to 10 μm. Images of an AlCu grid were obtained when t the multi-ion-beam system was scanned over the sample. These results showed that the multi-ion-beam system is a feasible technique for imaging SIMS and by optimizing the design multi-nano-ion-beams will be a solution for reducing drastically the time of analysis

L’objectif principal de ce travail est d’optimise la tomographie par coupe sériée dans un microscope ‘FIB’, en utilisant soit l’imagerie électronique du microscope à balayage (tomographie FIB-MEB), soit la diffraction des électrons rétrodiffusés (tomographie dite EBSD 3D). Dans les 2 cas, des couches successives de l’objet d’étude sont abrasées à l’aide du faisceau ionique, et les images MEB ou EBSD ainsi acquises séquentiellement sont utilisées pour reconstruire le volume du matériau. A cause de différentes sources de perturbation incontrôlées, des dérives sont généralement présentes durant l'acquisition en tomographie FIB-MEB. Nous avons ainsi développé une procédure in situ de correction des dérives afin de garder automatiquement la zone d'intérêt (ROI) dans le champ de vue. Afin de reconstruction le volume exploré, un alignement post-mortem aussi précis que possible est requis. Les méthodes actuelles utilisant la corrélation-croisée, pour robuste que soit cette technique numérique, présente de sévères limitations car il est difficile, sinon parfois impossible de se fier à une référence absolue. Ceci a été démontré par des expériences spécifiques ; nous proposons ainsi 2 méthodes alternatives qui permettent un bon alignement. Concernant la tomographie EBSD 3D, les difficultés techniques liées au pilotage de la sonde ionique pour l'abrasion précise et au repositionnement géométrique correct de l’échantillon entre les positions d'abrasion et d’EBSD conduisent à une limitation importante de la résolution spatiale avec les systèmes commerciaux (environ 50 nm)3. L’EBSD 3D souffre par ailleurs de limites théoriques (grand volume d'interaction électrons-solide et effets d'abrasion. Une nouvelle approche, qui couple l'imagerie MEB de bonne résolution en basse tension, et la cartographie d'orientation cristalline en EBSD avec des tensions élevées de MEB est proposée. Elle a nécessité le développement de scripts informatiques permettant de piloter à la fois les opérations d’abrasion par FIB et l’acquisition des images MEB et des cartes EBSD. L’intérêt et la faisabilité de notre approche est démontrée sur un cas concret (superalliage de nickel). En dernier lieu, s’agissant de cartographie d’orientation cristalline, une méthode alternative à l’EBSD a été testée, qui repose sur l’influence des effets de canalisation (ions ou électrons) sur les contrastes en imagerie d’électrons secondaires. Cette méthode corrèle à des simulations la variation d’intensité de chaque grain dans une série d’images expérimentales obtenues en inclinant et/ou tournant l’échantillon sous le faisceau primaire. Là encore, la méthode est testée sur un cas réel (polycritsal de TiN) et montre, par comparaison avec une cartographie EBSD, une désorientation maximale d'environ 4° pour les angles d’Euler. Les perspectives d’application de cette approche, potentiellement beaucoup plus rapide que l’EBSD, sont évoquées
The aim of current work is to optimize the serial-sectioning based tomography in a dual-beam focused ion beam (FIB) microscope, either by imaging in scanning electron microscopy (so-called FIB-SEM tomography), or by electron backscatter diffraction (so-called 3D-EBSD tomography). In both two cases, successive layers of studying object are eroded with the help of ion beam, and sequentially acquired SEM or EBSD images are utilized to reconstruct material volume. Because of different uncontrolled disruptions, drifts are generally presented during the acquisition of FIB-SEM tomography. We have developed thus a live drift correction procedure to keep automatically the region of interest (ROI) in the field of view. For the reconstruction of investigated volume, a highly precise post-mortem alignment is desired. Current methods using the cross-correlation, expected to be robust as this digital technique, show severe limitations as it is difficult, even impossible sometimes to trust an absolute reference. This has been demonstrated by specially-prepared experiments; we suggest therefore two alternative methods, which allow good-quality alignment and lie respectively on obtaining the surface topography by a stereoscopic approach, independent of the acquisition of FIB-SEM tomography, and realisation of a crossed ‘hole’ thanks to the ion beam. As for 3D-EBSD tomography, technical problems, linked to the driving the ion beam for accurate machining and correct geometrical repositioning of the sample between milling and EBSD position, lead to an important limitation of spatial resolution in commercial softwares (~ 50 nm)3. Moreover, 3D EBSD suffers from theoretical limits (large electron-solid interaction volume for EBSD and FIB milling effects), and seems so fastidious because of very long time to implement. A new approach, coupling SEM imaging of good resolution (a few nanometres for X and Y directions) at low SEM voltage and crystal orientation mapping with EBSD at high SEM voltage, is proposed. This method requested the development of computer scripts, which allow to drive the milling of FIB, the acquisition of SEM images and EBSD maps. The interest and feasibility of our approaches are demonstrated by a concrete case (nickel super-alloy). Finally, as regards crystal orientation mapping, an alternative way to EBSD has been tested; which works on the influence of channelling effects (ions or electrons) on the imaging contrast of secondary electrons. This new method correlates the simulations with the intensity variation of each grain within an experimental image series obtained by tilting and/or rotating the sample under the primary beam. This routine is applied again on a real case (polycrystal TiN), and shows a max misorientation of about 4° for Euler angles, compared to an EBSD map. The application perspectives of this approach, potentially faster than EBSD, are also evoked

Dans la conception des futurs réacteurs de fusion, l’impact des interactions plasma – paroi pèse grandement sur le choix des matériaux à utiliser en première interface. L’utilisation du tritium en tant que combustible impose de plus des limites de sécurité quant à la quantité totale contenue dans le réacteur. L’analyse d’échantillons de parois de Tokamaks a montré une pénétration et une rétention du deutérium (utilisé à la place du tritium) au sein des matériaux carbonés; cette rétention est problématique car contrairement à la rétention dans les couches co-déposées, on ne peut espérer l’éliminer facilement. De part l’accès difficile aux échantillons réels, l’étude de ce phénomène se limite souvent à des analyses post-mortem.Afin d’accéder à la dynamique du phénomène et de s’affranchir de potentielles redistributions des éléments lors du stockage, un dispositif couplant micro analyse nucléaire (µNRA) et implantation basse énergie simultanée, visant à reproduire l’interaction entre le deutérium et les matériaux de la première paroi, a été mis en place. L’analyse µNRA permet de caractériser les profils de répartition en trois dimensions du deutérium en temps réel, à des échelles micrométriques. Des tests ont permis de confirmer le caractère non-perturbateur du faisceau d’analyse.On observe sur l’ensemble des données obtenues que la surface de l’échantillon (0-1 µm) présente une teneur en deutérium élevée et quasi constante ; la répartition du deutérium y est uniforme. A contrario, le deutérium piégé en profondeur (1-11 µm) se concentre dans des sites préférentiels liés à la microstructure du matériau. L’inventaire deutérium en profondeur semble augmenter avec la fluence incidente, malgré une grande dispersion des données attribuée à la variation de structure des zones étudiées. La saturation surfacique comme la migration en profondeur sont instantanées ; le stockage sous vide entraine une légère désorption du deutérium.Les observations faites par µNRA ont été croisées avec celles obtenues via d’autres techniques expérimentales. La µtomographie X a permis d’identifier clairement les porosités comme sites de localisation préférentielle du deutérium en profondeur. La micro-spectrométrie Raman a révélé la formation d’une couche amorphe fine (~30 nm) et saturée en deutérium à la surface du CFC suite à l’exposition au faisceau de deutérium. Enfin, la caractérisation expérimentale de la migration du deutérium dans les CFC obtenue est confrontée aux modèles existants, et un modèle simplifié original est proposé. Considérant que le dépôt en profondeur se produit par le biais de l’implantation et de la diffusion coulombienne du deutérium à la surface des porosités, il permet de reproduire qualitativement les profils de migration observés
Plasma-wall interactions play an important part while choosing materials for the first wall in future fusion reactors. Moreover, the use of tritium as a fuel will impose safety limits regarding the total amount present in the tokamak. Previous analyses of first-wall samples exposed to fusion plasma highlighted an in-bulk migration of deuterium (used as an analog to tritium) in carbon materials. Despite its limited value, this retention is problematic: contrary to co-deposited layers, it seems very unlikely to recover easily the deuterium retained in such a way. Because of the difficult access to in situ samples, most published studies on the subject were carried out using post-mortem sample analysis.In order to access to the dynamic of the phenomenon and come apart potential element redistribution during storage, we set up a bench intended for simultaneous low energy ion implantation, reproducing the deuterium interaction with first-wall materials, and high energy microbeam analysis. Nuclear reaction analysis performed at the micrometric scale (µNRA) allows characterizing deuterium repartition profiles in situ. This analysis technique was checked to be non-perturbative.We observed from the experimental data set that the material surface (depth 0-1 µm) displays a high and nearly constant deuterium content, with a uniform distribution. On the contrary, in-bulk deuterium (1-11 µm) localizes in preferential trapping sites related to the material microstructure. In-bulk deuterium inventory seems to increase with the incident fluence, in spite of the wide data scattering attributed to the structure variation of studied regions. Deuterium saturation at the surface as well as in-depth migration is instantaneous; in-vacuum storage leads only to a small deuterium global desorption.Observations made via µNRA were combined with results from other characterization techniques. X-ray µtomography allowed identifying porosities as the preferential trapping sites for in-depth deuterium retention. Raman µspectrometry disclosed the formation of an amorphous layer at the surface, very thin (~30 nm) and deuterium saturated, following deuterium irradiation.At last, we confronted the experimental characterization obtained with existing models for deuterium behaviour in carbon materials and proposed a simple and original one. Considering that in-depth retention is due to deuterium implantation and Coulombian diffusion at the open porosity surfaces, it allows reproducing qualitatively the observed experimental profiles

Le travail présenté dans ce manuscrit a montré l’importance du développement méthodologique et technique pour identifier et débloquer les verrous empêchant l’analyse de matériaux hybrides et complexes qui se dégradent sous irradiation par un faisceau d’électrons. Nous avons mis en évidence que des dégâts sur l’échantillon produits par les électrons n’apparaissent qu’au-dessus d'un certain seuil de densité de courant électronique qui dépend de la nature du matériau et de ses caractéristiques morphologiques et structurales. Ces développements couplés à la Cryo-EM, nous ont permis de mettre en évidence l’architecture des matériaux hybrides à base de carbone, la variation de la distance lamellaire dans une pérovskite en fonction de la molécule insérée et le positionnement du métal, d’identifier les interactions à l’interface entre deux cristaux moléculaires et la quantification 3D de la fonctionnalisation d’un MOF. Dans la dernière partie, nous avons mis en évidence les processus de nucléation et de croissance d’oxyde de fer par MET in-situ en phase liquide
The present manuscript shows the importance of methodological and technical development to identify and to unblock locks preventing the analysis of hybrid and complex materials that undergo degradation under electron beam irradiation. We have shown that beam-induced damage to the sample only appears above some specific threshold of current density. Such a threshold depends on the nature of the material and on its morphological and structural characteristics. These developments in synergy with the use of Cryo-EM, allowed us to expose the architecture of carbon-based hybrid materials, measure the variation of the lamellar distance in a perovskite according to the molecular spacer and to the positioning of the metal, identify the interactions at the interface between two molecular crystals, and the 3D quantification of the functionalization within a MOF. Lastly, we brought to light the processes of nucleation and growth of iron oxide by in-situ liquid phase TEM

L’objectif de cette thèse est d’étudier et de reproduire les caractéristiques spécifiques de la microstructure du combustible nucléaire irradié à fort taux de combustion, appelée structure HBS (High Burnup Structure). Il s’agit d’étudier les différents paramètres pertinents impliqués dans la formation d’une telle structure, en évaluant leur importance, et en clarifiant leurs éventuelles synergies. Cet objectif a été réalisé en utilisant un système de modèle ultra simplifié, à savoir des monocristaux de dioxyde d’uranium (UO₂) irradiés par des ions de basse énergie (quelques centaines de keV) de Lanthane (La) ou de xénon (Xe) à une température de 773 K, correspondant à celle de la périphérie des véritables pastilles de combustible en réacteur. Les énergies et les masses des ions ont été choisies pour étudier la déstabilisation du solide en fonction de deux paramètres-clefs: (i) les collisions nucléaires élastiques et (ii) la contribution chimique de l'incorporation d'impuretés à forte concentration. Les deux espèces ont été choisies délibérément pour leurs solubilités très différentes dans le dioxyde d’uranium: les ions La sont solubles dans l'UO₂ jusqu’à de très fortes concentrations, tandis que les ions Xe sont insolubles. Les techniques de la Microscopie Électronique en Transmission (TEM) et de Spectrométrie de Rétrodiffusion Rutherford en canalisation RBS/C ont été conduites in situ couplée avec l’irradiation. Ces deux techniques utilisées pour visualiser, quantifier et fournir des informations concernant la fraction des défauts induits par l’irradiation et la formation des bulles, de cavités ou de précipités dans le solide. Les données de canalisation ont été analysées par simulation Monte-Carlo en supposant l’existence de deux catégories de défauts : (i) des atomes aléatoirement déplacés (RDA) et (ii) des distorsions des rangés atomiques (BC). L’évolution de la fraction de défaut de type RDA montre une forte augmentation entre 0.4 à 4.0 dpa (correspondant à une très faible concentration des ions implantés), indépendamment de la nature des ions. Elle est suivie par une saturation de la fraction de RDA pour les deux ions sur une large gamme d’irradiation quoi s’étend jusque 100 dpa. Une forte élévation de la fraction de RDA est observée en particulier pour les cristaux implantés avec des ions Xe pour une concentration élevée dépassant les 4%. En ce qui concerne l’évolution de BC, elle augmente fortement jusqu’à 4 dpa et sature ensuite deux ions La et Xe. Les résultats de microscopie électronique in situ montrent que des défauts identiques pour les deux ions induits par l’irradiation apparaissent, et présentent la même évolution en fonction de la fluence. Les différents défauts évoluent en fonction de la fluence : la première étape correspond à la formation de ‘black dots’ ; la deuxième étape est caractérisée par la formation de boucles puis de lignes de dislocations, qui évoluent finalement jusqu’à commencer à devenir moins différenciables; le processus de restructuration se poursuit et forme un réseau de dislocations enchevêtrées. Une forte densité de bulles de gaz, de taille nanométrique et avec un diamètre moyen de 2 nm est observée pour le cristal Xe implanté à une dose seuil de 4 dpa. Le couplage des deux techniques conduites in situ montre que la différence entre les valeurs à saturation des fractions RDA des deux ions, d’une part, et l'augmentation drastique de RDA à très forte concentration d'ions Xe implantés d’autre part peuvent être attribuées à : (i) la solubilité des ions La vis-à-vis des ions Xe, conduisant à la formation des bulles de gaz de taille nanométrique et (ii) la taille des espèces implantées dans la matrice UO₂, pour laquelle les atomes Xe insolubles ont un rayon atomique beaucoup plus grand que le rayon cationique des atomes U⁴⁺(les atomes La³⁺ ont un rayon atomique similaire à celui des atomes U⁴⁺), responsable de plus de contraintes supplémentaires dans la structure cristalline
The aim of this thesis is to investigate and reproduce the specific features of the microstructure of the high burnup structure of the irradiated nuclear fuel and to explore the various relevant parameters involved in the formation of such a structure, in evaluating their importance, and in clarifying the synergies between them. This have been performed by using a very simplified model system – namely uranium dioxide single crystals- irradiated with low energy La and Xe ions at 773 K, corresponding to the temperature at the periphery of the genuine fuel. The energies and masses of bombarding ions were chosen to investigate the destabilization of the solid due to: (i) the elastic nuclear collisions and by (ii) the chemical contribution of implanting impurities at high concentrations by implanting different ions in UO₂, namely Xe and La, having very different solubility: La species are soluble in UO₂ while Xe ions are insoluble. In situ Transmission electron Microscopy (TEM) and in situ Rutherford Backscattering Spectrometry in the channeling mode (RBS/C), both techniques coupled to ion irradiation, were performed to visualize, quantify and provide information with respect to the fraction of radiation-induced defects and the formation of bubbles, cavities, or precipitates. The channeling data were analyzed afterwards by Monte Carlo simulations assuming two class of defects comprising (i) randomly displaced atoms (RDA) and (ii) bent channels (BC) defects. Regarding the RDA evolution, a sharp increase step appears from 0.4 to 4.0 dpa (corresponding to a low concentration of implanted ions) regardless of nature of ions followed by a saturation of the fraction of RDA for both ions over a wide range of irradiation. A sharp increase of RDA fraction is observed specifically for crystals implanted with Xe ions at a high concentration exceeding 1.5 % (corresponding to the dose of more than 125 dpa). Regarding the BC evolution, for both ions, the evolution shows an increase in the fraction of BC up to 4.0 dpa then the fraction of BC almost saturates for Xe and La ions. In situ TEM results show that a similar radiation-induced defects appear for both ions and the same evolution of defects as a function of the fluence is observed. The various defects evolved as a function of the fluence: starting from the black dot defects formation that were observed as a first type of defects created, then dislocation lines and loops appeared and evolved until they started to be become less distinguishable, the restructuring process continued by forming a tangled dislocation network. A high density of nanometer-sized gas bubbles with a mean diameter 2 nm were observed at room temperature for the Xe-implanted crystal at a threshold dose of 4 dpa. The coupling between both techniques (in situ RBS/C and TEM) demonstrates that the difference between the two plateaus of saturation between the two ions and the dramatic increase of RDA at high concentration of implanted Xe ions can be ascribed to: (i) the solubility of La compared to Xe ions leading to the formation of nanometer-sized gas bubbles and (ii) the size of implanted species in UO₂ matrix where insoluble Xe atoms have an atomic radius much larger than the cationic radius of U⁴⁺ atoms, (La³⁺ atoms have a similar atomic radius as U⁴⁺ atoms) responsible for more stress in UO₂ crystal