Tesi: "Lasers attoseconde"

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Comby, Antoine. "Dynamiques ultrarapides de molécules chirales en phase gazeuse". Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0230/document.

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Abstract (sommario):

La chiralité est une propriété géométrique caractérisant les objets qui ne sont pas superposables à leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblématique, puisqu’elles existent sous deux formes différentes droite et gauche. Si la chiralité s'observe à toutes les échelles de l'univers, elle joue un rôle particulièrement important en chimie. Une molécule chirale et son image miroir peuvent réagir différemment avec leur environnement et être thérapeutiques ou toxiques. Ces effets ont évidemment d'immenses répercussions sur le règne animal et végétal. Il apparaît alors clairement qu'il est essentiel d’étudier précisément les dynamiques des réactions chimiques chirales.Dans cette thèse, nous avons étudié les dynamiques ultrarapides de molécules chirales par des sources lasers de durée femtosecondes).($10^{-15}$ s). La chiralité moléculaire étant généralement difficile à détecter, nous avons ici utilisé une technique récente, le dichroïsme circulaire de photoélectrons (PECD) qui permet de générer un signal chiral très important. Nous avons ainsi observé des dynamiques moléculaires ultrarapides jusqu'à l'échelle attoseconde ($10^{-18}$ s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observées.Parallèlement à ces études résolues en temps, nous avons développé plusieurs expériences employant une nouvelle source laser Yb fibrée à haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons développé une nouvelle méthode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'échantillons chiraux rapidement avec une grande précision. Enfin, nous avons développé une ligne de lumière XUV ultrabrève de très haute brillance ($sim 2$ mW). Cette source, couplée à un détecteur de photoélectrons et photoions en coïncidence, servira à étudier les mécanismes de reconnaissance chirale
Chirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions.In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration ($10^{-15}$ s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale ($10^{-18}$ s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before.In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness ($sim 2$ mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms

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Haessler, Stefan. "Génération d'Impulsions Attosecondes dans les Atomes et les Molécules". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00440190.

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Abstract (sommario):

Dans plusieurs expériences, nous démontrons le potentiel du processus de génération d'harmoniques d'ordre élevé pour observer des dynamiques électroniques et nucléaires intra-moléculaires ultrarapides. La plus grande partie de cette thèse traite d'expériences où les molécules constituent le milieu de génération et le paquet d'ondes électronique recollisionnant joue le rôle d'une 'auto-sonde'. Les mesures de phase et amplitude de l'émission harmonique des molécules de CO2 et N2 alignées dans le référentiel du laboratoire nous permettent d'extraire l'élément de matrice du dipole de recombinaison. Ce dernier contient la signature d'une interférence quantique entre les parties libre et liée de la fonction d'onde électronique totale. L'utilisation de cette interférence quantique pour la mise-en-forme de l'émission XUV attoseconde (1as=10−18s) sera démontrée. De plus, nous étudions théoriquement la tomographie d'orbitales moléculaires à partir des éléments de matrice du dipole de recombinaison et nous démontrons sa faisabilité expérimentale. Ceci ouvre la perspective d'imager les distorsions ultra-rapides d'une orbitale frontière lors d'une réaction chimique. Dans une deuxième partie de cette thèse, nous utilisons la lumière XUV cohérente émise par des atomes d'argon pour photoioniser des molécules de N2 et mesurons comment une résonance auto-ionisante modifie la phase spectrale du paquet d'ondes de photoélectrons émis. Le dernier chapitre de ce manuscrit décrit des études de génération d'impulsions XUV attosecondes dans un milieu différent: des plasmas d'ablation. La première caractérisation temporelle d'une telle source démontre sa structure femtoseconde et attoseconde.

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Kaur, Jaismeen. "Development of an intense attosecond source based on relativistic plasma mirrors at high repetition rate". Electronic Thesis or Diss., Institut polytechnique de Paris, 2024. http://www.theses.fr/2024IPPAE007.

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Abstract (sommario):

Le travail expérimental présenté dans ce manuscrit a été réalisé au Laboratoire d'Optique Appliquée (LOA, Palaiseau, France) sur un système laser compact multi-mJ kHz, capable de délivrer des impulsions quasi-mono-cycle à phase enveloppe-porteuse (CEP) stabilisée. Le premier volet expérimental a consisté à améliorer les performances de la source laser grâce à l’intégration d'un étage d’amplification multi-passage cryogéné dans la chaîne destiné à augmenter l'énergie d'impulsion disponible, à améliorer la stabilité de la CEP, ainsi qu’à fiabiliser les performances quotidiennes du laser. En parallèle, une nouvelle technique a été testée, basée sur la propagation nonlinéaire dans une cellule multi-passage (MPC), afin de post-comprimer temporellement et d’améliorer le contraste temporel des impulsions laser. Dans l’avenir, une fois mis à l’échelle et intégré dans la chaîne laser, ce dispositif innovant de mise en forme temporelle d’impulsions laser, augmenter encore plus l’éclairement atteignable pour les expériences.Le deuxième volet expérimental est axé sur l'utilisation de la chaîne laser afin de piloter des miroirs plasma relativistes et de générer du rayonnement attoseconde (1 as = 10-18 s) dans le domaine spectral de l’ultraviolet extrême, ainsi que des faisceaux d’électrons et d’ions fortement énergétiques. Nous avons pu produire des faisceaux d'électrons relativistes par injection localisée d’électrons du plasma dans le champ laser réfléchi de manière nonlinéaire par le miroir plasma. En outre, nous avons pu générer des faisceaux quasi-collimatés de protons avec des énergies proches du MeV dans le cadre d’une expérience pompe-sonde contrôlée. En stabilisant la forme d'onde des impulsions laser, nous avons pu restreindre temporellement le processus de génération d’harmoniques en-dessous du cycle laser et ainsi produire des impulsions attoseconde uniques. Nous avons réalisé une étude paramétrique complète afin d'optimiser les propriétés spatio-temporelles des impulsions attosecondes XUV ainsi émises, jetant ainsi les bases de leur refocalisation pour les applications
The experimental work presented in this manuscript was carried out at Laboratoire d’Optique Appliquée (LOA, Palaiseau, France) on a compact kHz multi-mJ energy laser system capable of delivering waveform-controlled near-single-cycle pulses. The first part of this work is focused on improving the performance of this laser source by integrating a cryogenically-cooled multi-pass amplifier in the laser chain in order to increase the output energy, enhance the laser waveform stability, making the laser source more stable and reliable, and with more overall reproducible day-to-day performance. Furthermore, we explore laser post-compression and temporal contrast enhancement in a multipass cell. In the future, this post-compression scheme when power-scaled and integrated into the laser chain will further enhance the focused pulse intensity for experiments.The second part of this work focuses on using the laser system to drive relativistic plasma mirrors on the surface of initially-solid targets to generate highly energetic particle beams (ions and electrons) and harmonic radiation in the extreme ultraviolet region, corresponding to attosecond pulses (1 as = 10-18 s) in the time domain. We could produce relativistic electron beams by localized injection of electrons into the nonlinearly reflected laser field by the plasma mirror. Additionally, we could generate nearly-collimated MeV-class proton beams in a controlled pump-probe experiment. By stabilizing the waveform of the driving laser pulses, we could temporally gate the interaction process on the target surface and produce isolated attosecond pulses. We performed a comprehensive parameter study to fully characterize and optimize the spatio-spectral properties of the emitted XUV attosecond pulses, laying the groundwork for their refocusing for applications

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Barreau, Lou. "Étude de dynamiques de photoionisation résonante à l'aide d'impulsions attosecondes". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLS511/document.

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Abstract (sommario):

Cette thèse s’intéresse à la photo-ionisation de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse à l’aide d’harmoniques d’ordre élevé, un rayonnement cohérent dans le domaine de l’extrême ultraviolet (10-100 eV) sous la forme de trains d’impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s). Dans un premier temps, les dynamiques électroniques au cours de l’auto-ionisation de gaz rares sont étudiées par interférométrie électronique. L’auto-ionisation résulte de l’interférence entre un chemin d’ionisation direct et un chemin résonant pour lequel l’atome reste transitoirement piégé dans un état excité.L’amplitude de la transition associée à ces processus est accessible via des expériences de photo-ionisation dans le domaine spectral (sur synchrotron par exemple), mais ce n’est pas le cas de la phase qui est pourtant essentielle à la compréhension de la dynamique électronique.Nous avons développé plusieurs méthodes interférométriques afin de mesurer la phase spectrale associée aux transitions électroniques vers des résonances de Fano dans les gaz rares.A partir des informations dans le domaine spectral, nous avons reconstruit pour la première fois la dynamique d'auto-ionisation ultra-rapide dans le domaine temporel et observé les interférences électroniques donnant lieu au profil de raie asymétrique. Dans un second temps, la photo-ionisation de molécules de NO est étudiée dans le référentiel moléculaire et utilisée comme un polarimètre afin de caractériser complètement l’état de polarisation du rayonnement harmonique, et en particulier de distinguer la partie du rayonnement polarisée circulairement d’une éventuelle partie dépolarisée. Nous présentons les résultats des mesures de polarimétrie moléculaire dans le cas de la génération d’harmoniques par un champ à deux couleurs polarisées circulairement en sens opposé. Ces études, complétées par des simulations numériques, permettent de proposer des conditions optimales de génération de rayonnement harmonique polarisé circulairement et contribuent à ouvrir la voie vers des études de dichroïsme circulaire ultrarapide dans la matière
In this work, photoionzation of atomic and molecular species in the gas phase is investigated with high-harmonic radiation. In a first part, electronic dynamics in the autoionization process of rare gases in studied with electron interferometry. This method gives access to the spectral phase of the transition to the autoionizing state, and allows there construction of the entire autoionization dynamics. The ultrafast electronic dynamics, as well as the build-up of the celebrated asymmetric Fano profile, are observed experimentally for the first time. In a second part, photoionization of NO molecules in the molecular frame is used as a polarimeter to completeley characterize the polarization state of high-harmonics. In particular, this method can address the challenging disentanglement of the circular and unpolarized components of the light. The experimental results, completed by numerical simulations, allow defining optimal generation conditions of fully circularly-polarized harmonics for advanced studies of ultrafast dichroisms in matte

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Vincenti, Henri. "Génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma relativiste". Palaiseau, Ecole polytechnique, 2012. https://pastel.hal.science/docs/00/78/72/81/PDF/manuscrit.pdf.

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Abstract (sommario):

Lorsqu'on focalise un laser femtoseconde ultraintense [$$I>10^{16}W. Cm^{-2}$$] à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisant pour ioniser complètement la surface de la cible durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Ce plasma est très dense [densité supérieure à la densité critique pour la fréquence laser] et réfléchit le faisceau laser dans la direction spéculaire: c'est ce que l'on appelle un "miroir plasma". Lorsque l'intensité laser est suffisamment élevée, la réponse de ce miroir plasma devient non-linéaire, ce qui conduit à la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmoniques est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient d'arriver à une meilleure compréhension des propriétés des faisceaux harmoniques produits sur miroir plasma, et de mettre au point de nouvelles méthodes pour contrôler ces propriétés, notamment en vue de générer des impulsions attosecondes isolées au lieu de trains. Ainsi, nous avons tout d'abord imaginé et analysé, la première technique réaliste de génération d'impulsions attosecondes isolées sur miroir plasma. Cette approche entièrement nouvelle repose sur un tout nouvel effet physique: "l'effet phare attoseconde". Son principe consiste à envoyer les impulsions attosecondes du train dans des directions différentes, puis à sélectionner une seule de ces impulsions en champ lointain à l'aide d'une fente. En plus de sa simplicité d'implémentation sur une chaîne laser de type CPA, cette technique est très générale et s'applique non seulement aux miroirs plasma, mais plus généralement à n'importe quel mécanisme de génération d'harmoniques d'ordres élevés. Au delà de la génération d'impulsions attosecondes isolées, cet effet a plusieurs autres applications que nous discutons en détail. Ensuite nous nous sommes intéressés aux propriétés spatiales de ces harmoniques, dont la caractérisation et le contrôle sont cruciaux pour pouvoir utiliser cette source dans de futures expériences d'application. Par exemple, la réalisation de l'effet phare attoseconde nécessite de contrôler précisément la divergence des impulsions attosecondes. Ces propriétés spatiales sont imposées par la courbure du miroir plasma sous l'effet de la pression inhomogène du laser sur la cible. Nous avons développé un modéle complet de cette déformation du miroir plasma, qui permet de calculer analytiquement les propriétés spatiales du faisceau harmonique. Ce modèle a été validé par des simulations numériques approfondies
When an ultra intense femtosecond laser ($$I>10^{16}W. Cm^{-2}$$) with high contrast is focused on a solid target, the laser field at focus is high enough to completely ionize the target surface during the rising edge of the laser pulse and form a plasma. This plasma is so dense (the electron density is of the order of hundred times the critical density) that it completely reflects the incident laser beam in the specular direction: this is the so-called " plasma mirror ". When laser intensity becomes very high, the non-linear response of the plasma mirror to the laser field periodically deforms the incident electric field leading to high harmonic generation in the reflected beam. In the temporal domain this harmonic spectrum is associated to a train of attosecond pulses. The goals of my PhD were to get a better comprehension of the properties of harmonic beams produced on plasma mirrors and design new methods to control theses properties, notably in order to produce isolated attosecond pulses instead of trains. Initially, we imagined and modeled the first realistic technique to generate isolated attosecond on plasma mirrors. This brand new approach is based on a totally new physical effect: "the attosecond lighthouse effect". Its principle consists in sending the attosecond pulses of the train in different directions and selects one of these pulses by putting a slit in the far field. Despites its simplicity, this technique is very general and applies to any high harmonic generation mechanisms. Moreover, the attosecond lighthouse effect has many other applications (e. G in metrology). In particular, it paves the way to attosecond pump-probe experiments. Then, we studied the spatial properties of these harmonics, whose control and characterization are crucial if one wants to use this source in future application experiments. For instance, we need to control very precisely the harmonic beam divergence in order to achieve the attosecond lighthouse effect and get isolated attosecond pulses. At very high intensities, the plasma mirror dents and gets curved by the inhomogeneous radiation pressure of the laser field at focus. The plasma mirror surface thus acts as a curved surface, which focuses the harmonic beam in front of the target and fixes its spatial properties. We developed a fully analytical and predictive model for the surface deformation, thanks to which we are now able to calculate very easily the spatial properties of the generated harmonic beams. We validated this model through hundreds of 1D and 2D PIC simulations

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Guyetand, O. "Photoionisation simple et double à deux couleurs d'atomes de gaz rares". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00305393.

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Abstract (sommario):

Ce travail de thèse s'attache à l'étude des phénomènes de photoionisation simple et double d'atomes de gaz rares par un rayonnement harmonique produit par un laser infrarouge, et, combiné avec celui-ci. les aspects techniques liés à l'utilisation de sources de génération d'harmoniques et à la détection des ions et des électrons utilisant la technique des coïncidences sont exposés. Les aspects théoriques pour le processus de photoionisation simple et double par des photons XUV et infrarouge sont détaillés. Les mesures des spectres et des distributions angulaires des photoélectrons issus de la simple ionisation à deux couleurs d'atomes d'hélium sont présentées et sont confrontées à des calculs théoriques TDSE, dans plusieurs conditions différentes en terme de rayonnement harmonique. La forme des distributions angulaires obtenues peut être interprétée analytiquement dans le cadre de deux approximation distinctes : la théorie des perturbations et l'approximation "soft-photon". Les expériences sur la double ionisation ont nécessité la construction d'un nouveau système de détection des ions et des électrons en coïncidence (CIEL2). Les mesures de double ionisation ont été réalisées sur le xénon, qui est un atome complexe présentant de nombreux chemins de double ionisation. L'analyse des énergies des deux photoélectrons ainsi que de leur angle mutuel prouve la faisabilité d'une telle expérience sur une source harmonique générée par un laser infrarouge femtoseconde. Elle montre que les processus à deux étapes sont majoritaires dans le cas du xénon. Elle ouvre la voie des expériences futures de double photoionisation à deux photon des autres gaz rares plus légers.

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Picot, Corentin. "Génération et caractérisation d'impulsions attosecondes isolées à haute cadence". Electronic Thesis or Diss., Lyon 1, 2024. http://www.theses.fr/2024LYO10161.

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Abstract (sommario):

La génération d'harmoniques d'ordres élevés est un phénomène physique non linéaire qui se produit en focalisant une impulsion de durée femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) dans un gaz rare. Elle permet de produire des spectres dans le domaine UV/XUV, se présentant sous forme d'un peigne de fréquences. L'intérêt croissant pour la génération d'harmoniques d'ordres élevés vient du fait que les spectres XUV générés sont compatibles, dans le domaine temporel, avec la production d'impulsions attosecondes (1 as = 10⁻¹⁸ s). Ces impulsions sont d'un grand intérêt dans l'étude de dynamiques électroniques complexes, de temps de photoémissions dans des atomes ou molécules, ou encore dans des applications industrielles telles que l'étude de la lithographie. Les dynamiques au cœur des atomes se déroulent sur des échelles de l'unité atomique de temps, avec une unité atomique de temps équivalant à 24 as. La production de ces impulsions attosecondes est donc pertinente pour étudier ces phénomènes au cœur même des atomes. Plus particulièrement, nous nous intéressons ici à la génération de trains d'impulsions attosecondes courts et d'impulsions attosecondes isolées. La génération d'harmoniques d'ordres élevés permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes, et nous cherchons à isoler une impulsion dans le train d'impulsions. Cela se traduit spectralement par la recherche d'un spectre XUV continu. Dans cette thèse, nous nous intéressons à la génération de ces spectres XUV continus, ainsi qu'à la caractérisation temporelle des impulsions femtosecondes et attosecondes. Le point d'action se trouve dans le confinement temporel de l'émission XUV. Dans une première partie, nous montrons une méthode robuste afin de diminuer la durée des impulsions fondamentales jusqu'à une durée de quelques cycles optiques. Cette mise en forme spectrale amène plusieurs applications subsidiaires pour la mise en forme spectrale du spectre harmonique. Dans une seconde partie, nous présentons une deuxième méthode pour confiner l'émission XUV, en modulant temporellement la polarisation de l'impulsion fondamentale, avec la méthode dite de "porte de polarisation". De nouvelles configurations de la porte de polarisation et les effets spectraux associés au confinement temporel y sont décrits. Dans une troisième partie, nous présentons la combinaison des deux méthodes évoquées dans les deux premières parties, afin d'obtenir des spectres XUV continus compatibles avec la génération d'impulsions attosecondes isolées. Ces spectres continus ont été obtenus dans deux laboratoires, avec deux systèmes expérimentaux différents. Dans une dernière partie, nous nous intéressons à la caractérisation des impulsions XUV femtosecondes et attosecondes. En particulier, nous présentons une caractérisation classique basée sur un signal de photoélectrons, permettant de caractériser des impulsions de quelques centaines d'attosecondes, jusqu'à une impulsion attoseconde isolée. Nous proposons également deux nouvelles méthodes, basées sur l'observation du signal de photons XUV et sur la modulation de polarisation de l'impulsion fondamentale. Par ces méthodes, nous cherchons à reconstruire les enveloppes temporelles des harmoniques
High order harmonic generation is a nonlinear physical phenomenon that occurs by focusing a femtosecond-duration pulse (1 fs = 10^-15 s) in a rare gas. It allows the production of spectra in the UV/XUV range, appearing as a frequency comb. The growing interest in high-order harmonic generation stems from the fact that the generated XUV spectra are compatible, in the time domain, with the production of attosecond pulses (1 as = 10^-18 s). These pulses are of great interest in the study of complex electronic dynamics, photoemission times in atoms or molecules, or even in industrial applications such as lithography studies. Dynamics at the core of atoms occur on atomic time unit scales, with one atomic unit of time equivalent to 24 as. The production of these attosecond pulses is thus relevant for studying these phenomena at the very core of atoms. More specifically, we are interested here in the generation of short attosecond pulse trains and isolated attosecond pulses. High-order harmonic generation allows obtaining attosecond pulse trains, and we seek to isolate one pulse within the pulse train. Spectrally, this translates to the search for a continuous XUV spectrum. In this thesis, we focus on generating these continuous XUV spectra, as well as on the temporal characterization of femtosecond and attosecond pulses. The key aspect lies in the temporal confinement of the XUV emission. In the first part, we demonstrate a robust method to reduce the duration of the fundamental pulses to a few optical cycles. This spectral shaping leads to several subsidiary applications for the spectral shaping of the harmonic spectrum. In the second part, we present a second method to confine the XUV emission by modulating the polarization of the fundamental pulse temporally, using the so-called "polarization gating" method. New configurations of the polarization gate and the spectral effects associated with temporal confinement are described. In the third part, we present the combination of the two methods mentioned in the first two parts to obtain continuous XUV spectra compatible with the generation of isolated attosecond pulses. These continuous spectra were obtained in two laboratories with two different experimental systems. In the final part, we focus on the characterization of femtosecond and attosecond XUV pulses. In particular, we present a classical characterization based on photoelectron signal, allowing the characterization of pulses whose durations are few hundred attoseconds, up to an isolated attosecond pulse. We also propose two new methods based on the observation of the XUV photon signal and the modulation of the polarization of the fundamental pulse. Through these methods, we seek to reconstruct the temporal envelopes of the harmonics

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Im, Jinhyeok. "Numerical analysis of spectrograms in attosecond photoionisation". Electronic Thesis or Diss., université Paris-Saclay, 2024. http://www.theses.fr/2024UPASP175.

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Abstract (sommario):

Depuis leur première observation au début des années 2000, les impulsions lumineuses attosecondes (1 as = 10^-18 s) dans le domaine de l'ultraviolet extrême (XUV) ont révolutionné l'étude de la dynamique électronique dans les atomes et les molécules. La spectroscopie attoseconde basée sur la photoionisation assistée par laser a permis d'observer des processus ultrarapides tels que les délais temporels dans l'effet photoélectrique. Cette approche consiste à mesurer l'énergie cinétique des photoélectrons émis lors de l'ionisation d'atomes ou de molécules par une impulsion attoseconde combinée à une impulsion laser. Bien que le photoélectron émis se comporte comme un paquet d'ondes quantique, sa cohérence est souvent dégradée pour des raisons à la fois instrumentales et quantiques. L'objectif de ce travail est de développer et d'appliquer des outils computationnels pour extraire les informations de décohérence, sous forme de matrice de densité électronique, à partir des spectres d'énergie cinétique des photoélectrons. Dans cette perspective, il est crucial d'évaluer la fiabilité de ces outils numériques. Nous avons donc réalisé une étude théorique afin d'identifier les ambiguïtés et les artefacts susceptibles de surgir dans le processus de reconstruction et de trouver des moyens de les gérer. Nous avons ensuite analysé des spectrogrammes expérimentaux obtenus précédemment lors de l'ionisation des atomes de néon. Cette étude nous a permis de confirmer quantitativement l'origine de la décohérence instrumentale observée jusqu'à présent dans ces expériences. Enfin, nous avons pour la première fois reconstruit une matrice de densité de photoélectrons obtenue par l'ionisation des sous-couches 2s et 2p du néon
Since their first observation in the early 200s, attosecond light pulses (1 as = 10^-18 s) in the extreme ultraviolet (XUV) range have revolutionized the study. of electron dynamics in atoms and molecules. Attosecond spectroscopy based on laser-dressed photoionization has made it possible to observe ultrafast processes such as time delays in the photoelectric effect. This approach consists in measuring the kinetic energy of photoelectrons released through the ionization of atoms or molecules by an attosecond pulse combined with a laser pulse. Although the released photoelectron behaves as a quantum wavepacket, its coherence is often degraded for both instrumental and quantum-mechanical reasons. The goal of this work is to develop and apply computational tools to extract decoherence information, in the form of an electron density matrix, from photoelectron kinetic energy spectra. In that perspective, it is crucial to evaluate the reliability of these numerical tools. Therefore we have performed a theoretical study in order to identify the ambiguities and artefacts that can arise in the reconstruction process and to find ways to manage them. We have then analyzed experimental spectrograms previously obtained through the ionization of neon atoms. This study allowed us to confirm quantitatively the origin of the instrumental decoherence observed so far in these experiments. Finally we have for the first time reconstructed a photoelectron density matrix obtained by the ionization of both the 2s and 2p shells of neon

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Ricci, Aurélien José. "Développement d'une source laser ultra-brève, stabilisée en phase et à haut contraste pour l'optique relativiste haute cadence". Palaiseau, Ecole polytechnique, 2013. http://www.theses.fr/2013EPXX0020.

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Guezennec, Tristan. "Sοurces paramétriques fibrées pοmpées par impulsiοns à fοrte dérive de fréquence : Ρerfοrmances et dynamique". Electronic Thesis or Diss., Normandie, 2024. http://www.theses.fr/2024NORMR074.

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Abstract (sommario):

L'utilisation de la spectroscopie Raman cohérente dans divers domaines scientifiques a motivé la conception de sources optiques multi-longueur d'onde. Dans ce contexte, le développement d'amplificateurs paramétriques fibrés à dérive de fréquence (FOPCPAs), puis d'oscillateurs paramétriques fibrés à dérive de fréquence (FOPCPOs) a permis la génération d'impulsions ultra-courtes, énergétiques et accordables. Ces travaux de thèse portent sur l'étude de FOPCPOs suivant deux axes principaux : la montée en énergie de ces sources, avec ici une production d'impulsions portant plus de 1 µJ à cadence élevée, et l'étude de la dynamique de ces sources. Une comparaison avec un FOPCPA démontre ainsi l'intérêt des FOPCPOs, générant un train d'impulsions moins bruité qu'un FOPCPA équivalent. Ces travaux ouvrent ainsi la voie à l'intégration de ces sources, permettant d'envisager l'utilisation de ces sources hors du laboratoire, mais aussi au développement de nouvelles méthodes de spectroscopie Raman de part la grande diversité de régimes qu'il est possible d'obtenir à partir de ces architectures
The use of coherent Raman spectroscopy in various scientific fields has led to the design of multi-wavelength optical sources. In this context, the development of fiber optical parametric chirped-pulse amplifiers (FOPCPAs), the fiber optical parametric chirped-pulse oscillators (FOPCPOs), has enabled the generation of ultrafast, energetic and tunable pulses. This thesis work focuses on the study of FOPCPOs along two main axes: the energy scaling of these sources, with here the production of pulses carrying more than 1 µJ at high repetition rate, and the study of the dynamics of these sources. A comparison with a FOPCPA demonstrates the benefits of FOPCPOs, which tend to generate a less noisy pulse train than an equivalent FOPCPA. This work pavs the way for the integration of these sources, enabling them to be used outside of the laboratory, and also for the development of new Raman spectroscopy methods, thnaks to the wide range of regimes that can be obtained from these architectures

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Bocoum, Maïmouna. "Harmonic and electron generation from laser-driven plasma mirrors". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLX023/document.

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Abstract (sommario):

Dans cette thèse expérimentale, nous nous intéressons à la réponse non-linéaire d’un miroir plasma sous l’influence d’un laser d’intensité sous-relativiste (~10^18 W/cm^2), et de très courte durée (~30fs). Nous avons en particulier étudié la génération d’impulsions attosecondes (1as=10^(-18) s) et de faisceaux d’électrons en effectuant des expériences dites de « pompe-sonde » contrôlées. Un premier résultat important est l’observation d’une anti-corrélation entre l’émission X-UV attoseconde et l’accélération d’électron lorsque l’on change la longueur caractéristique du plasma, résultats confirmés par des simulations numériques. Un second résultat important concerne le diagnostique de l’expansion du plasma sous vide par « interférométrie en domaine spatial » (SDI), technique élaborée dans le cadre de cette thèse. Enfin nous discutons à deux reprises l’utilisation d’algorithmes de reconstruction de phase dans le domaine spatiale ou temporel.De manière plus générale, nous avons cherché à replacer ce travail de thèse dans un contexte scientifique plus général. En particulier, nous tentons de convaincre le lecteur qu’à travers l’intéraction laser-miroir plasma, il devient concevable de fournir un jour aux utilisateurs des sources peu onéreuses d’impulsions X-UV et de faisceaux d’électrons de résolutions temporelles inégalées
The experimental work presented in this manuscript focuses on the non-linear response of plasma mirrors when driven by a sub-relativistic (~10^18 W/cm^2) ultra-short (~30fs) laser pulse. In particular, we studied the generation of attosecond pulses (1as=10^(-18) s) and electron beams from plasma mirror generated in controlled pump-probe experiment. One first important result exposed in this manuscript is the experimental observation of the anticorrelated emission behavior between high-order harmonics and electron beams with respect to plasma scale length. The second important result is the presentation of the « spatial domain interferometry » (SDI) diagnostic, developed during this PhD to measure the plasma expansion in vacuum. Finally, we will discuss the implementation of phase retrieval algorithms for both spatial and temporal phase reconstructions.From a more general point of view, we replace this PhD in its historical context. We hope to convince the reader that through laser-plasma mirror interaction schemes, we could tomorrow conceive cost-efficient X-UV and energetic electron sources with unprecedented temporal resolutions

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Gonzalez, Angarita Aura Inés. "Single shot lensless imaging with coherence and wavefront characterization of harmonic and FEL sources". Thesis, Paris 11, 2015. http://www.theses.fr/2015PA112055/document.

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Abstract (sommario):

L’imagerie sans lentille a élargi le champ d’applications de l’imagerie aux sources cohérentes de courte longueur d’onde dans le domaine XUV, pour lequel les systèmes optiques pour l’imagerie ne sont pas facilement disponibles. En outre, les sources pulsées ultra brèves XUV et X basées sur la génération d’harmoniques laser d’ordre élevé (HHG) et les lasers à électrons libres (FEL) offrent une très bonne résolution temporelle (femto 10-15s - atto 10-18s). Ce sont donc les outils indispensables pour suivre les dynamiques ultrarapides à l’échelle nanométrique. Il est donc nécessaire de disposer de techniques d’imagerie en un tir unique pour profiter pleinement des capacités de ces sources XUV. Les techniques d’imagerie sans lentille sont basées sur la mesure directe du champ électromagnétique diffracté lors de l’interaction de la source avec l’échantillon. La diffraction est liée à la transmittance de l’objet mais aussi à la cohérence spatiale de la source et à son front d’onde. La caractérisation en un tir unique de ces propriétés permet l’amélioration de la résolution de la reconstruction de l’objet.Les résultats de cette thèse sont présentés en deux parties dans ce manuscrit. La première partie est consacrée à la caractérisation des sources XUV et la deuxième au développement de nouvelles techniques d’imagerie multidimensionnelle. Nous présentons différentes applications de la mesure du front d’onde en un tir unique des sources XUV. Les résultats sont le produit de différentes campagnes expérimentales, sur des sources HHG et les FEL LCLS (Stanford) et FERMI (Trieste). Nous présentons également une nouvelle méthode pour la caractérisation en simple tir de la cohérence spatiale qui ne nécessite pas la connaissance de la distribution d’intensité du faisceau incident. De plus, nous présentons une nouvelle technique d’imagerie basée sur l’holographie par transformée de Fourier pour améliorer la résolution dans la reconstruction de l’objet dans le cas de l’utilisation d’une source partialement cohérente.La deuxième partie est consacrée à deux techniques d’imagerie multidimensionnelle développées pendant cette thèse. Une nouvelle technique d’imagerie 3D en simple tir, facile à implémenter et réduisant fortement la dose de rayonnement reçu par l’échantillon, est présentée. Différents schémas expérimentaux pour la génération de deux sources XUV synchronisées pour cette technique d’imagerie stéréographique 3D sont proposés. D’autre part, nous présentons une technique holographique compatible avec une source de large bande spectrale. Deux applications sont envisagées. La première est l’imagerie ultrarapide résolue spectralement, la deuxième est l’imagerie attoseconde. A la fin du manuscrit des conclusions générales du travail accompli pendant la thèse, ainsi que des perspectives sont présentées
Lensless imaging techniques have broadened imaging applications to coherent sources in the short wavelength XUV domain, where optical systems to create an image are still not readily available. Furthermore, high harmonic generation sources (HHG) and free electron lasers (FEL) have the advantage of providing short temporal resolutions (atto 10-18s - femto 10-15s), opening the way towards ultrafast time resolved nanoscale imaging. Single shot imaging techniques are then highly important to exploit the shortest temporal resolution that can be reached with XUV sources. Lensless imaging is based on the direct measurement of the electric field diffracted by the sample. The diffraction pattern depends on the object transmittance but also on the source spatial coherence and wavefront. Single shot characterization of those properties thus leads to an improvement of the resolution of the object reconstruction.The results presented in this thesis are divided in two parts; the first one is focused on the characterization of the sources and the second on the development of new multidimensional imaging techniques. We will present different applications of single shot wavefront sensing of XUV sources. The results presented are the product of different experimental campaigns performed during this thesis using HH sources and FEL facilities at LCLS (Stanford) and FERMI (Trieste). Furthermore, a new method for single shot characterization of the spatial coherence that does not require the simultaneous measurement of the intensity distribution is presented. Additionally, we present a new holographic technique to improve the resolution of the object reconstruction when a partially coherent source is used.The second part is dedicated to two new multidimensional imaging techniques developed during the thesis. A new tri-dimensional imaging technique that is single shot, easy to implement and that lowers drastically the X-ray dose received by the sample, is presented. Different experimental setups for the generation of two synchronized XUV sources suitable for this ultrafast single shot 3D stereo imaging technique are presented. In addition, we present a holographic technique to extend imaging using a broadband source towards spectrally resolved single shot imaging and attosecond applications. Finally, we present the general conclusions from the work done during the thesis, together with the perspectives drawn from this work

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Monchocé, Sylvain. "Contrôle et métrologie de la génération d'harmoniques sur miroir plasma". Thesis, Paris 11, 2014. http://www.theses.fr/2014PA112344.

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Abstract (sommario):

Lorsqu'on focalise une impulsion laser femtoseconde ultraintense à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisamment important pour ioniser la surface durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Au sein de ce plasma s'établit un gradient de densité résultant de l'expansion hydrodynamique du plasma. Ce plasma très dense, réfléchit le faisceau laser incident dans la direction spéculaire: on parle alors de miroir plasma. Comme l'interaction entre le laser et le miroir plasma est fortement non-linéaire, cela conduit à la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmonique est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient de contrôler expérimentalement cette génération d'harmoniques et d'en mesurer toutes les propriétés. Nous nous sommes intéressés dans un premier temps, à l'optimisation du signal harmonique, puis à la caractérisation spatiale en champ lointain du faisceau harmonique (divergence des harmoniques).Si la caractérisation et le contrôle de ces propriétés sont des points importants pour le développement de la source, ces résultats permettent également une meilleure compréhension de l'interaction laser-plasma à ultra-haute intensité. Ils nous ont notamment permis d'obtenir des informations cruciales sur les dynamiques électronique et ionique du plasma, démontrant ainsi qu'il est possible d'utiliser les harmoniques comme un diagnostic de l'interaction laser-plasma.Nous introduisons également une méthode complètement optique permettant de structurer un plasma in-situ. En tirant partie des propriétés de l'expansion d'un plasma, nous avons pu créer in-situ des réseaux plasmas transitoires, que nous avons ensuite exploités pour réaliser les premières mesures ptychographiques à des intensités de 10^19W/cm^2, permettant de mesurer entièrement, pour la première fois, les propriétés spatiales des harmoniques (taille de source et phase) dans le plan de leur génération
When an ultra intense femtosecond laser with high contrast is focused on a solid target, the laser field at focus is sufficient enough to completely ionize the target surface during the rising edge of the laser pulse and form a plasma. This dense plasma entirely reflects the incident beam in the specular direction: this is a so-called plasma mirror. As the interaction between the laser and the plasma mirror is highly non-linear, it thus leads to the high harmonic generation (HHG) in the reflected beam. In the temporal domain, this harmonic spectrum is associated to a train of attosecond pulses.The aim of my PhD were to experimentally control this HHG and to measure the properties of the harmonics. We first studied the optimization of the harmonic signal, and then the spatial characterization of the harmonic beam in the far-field (harmonic divergence). These characterizations are not only important to develop an intense XUV/attosecond light source, but also to get a better understanding of the laser-matter interaction at very high intensity. We have thus been able to get crucial information of the electrons and ions dynamics of the plasma, showing that the harmonics can also be used as a diagnostic of the laser-plasma interaction.We then developed a new general approach for optically-controlled spatial structuring of overdense plasmas generated at the surface of initially plain solid targets. We demonstrate it experimentally by creating sinusoidal plasma gratings of adjustable spatial periodicity and depth, and study the interaction of these transient structures with an ultraintense laser pulse to establish their usability atrelativistically high intensities. We then show how these gratings can be used as a `spatial ruler' to determine the source size of the high-order harmonic beams roduced at the surface of an overdense plasma. These results open new directions both for the metrology of laser-plasma interactions and the emerging field of ultrahigh intensity plasmonics

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Sopena, Moros Arturo. "Etude des effets relativistes en régime d’interaction non-linéaire entre les molécules et les impulsions laser brèves dans les domaines de fréquences XUV et X mous". Thesis, Bordeaux, 2021. http://www.theses.fr/2021BORD0131.

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Abstract (sommario):

Le développement des sources XUV intenses du type laser à électrons libres (LEL) et génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) en régime femtoseconde (fs) et sub-fs permet l’investigation des processus non-linéaires ultra rapides dansl’interaction laser-matière. Dans le contexte de l’étude de la dynamique de la photoionisation moléculaire aux temps ultra-brefs, la résolution directe de l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT) s’est révélée cruciale pour l’interprétationdes observations expérimentales. Dans cette thèse, nous présentons des calculs ab-initio pour la photo-ionisation de H2 en impulsion ultra-brève UV et X. On s’intéressera plus particulièrement aux processus non-linéaires impliquant deux photons,à leur rôle dans le couplage dynamique électron-noyaux ainsi qu’aux effets liés aux corrections à l’approximation dipolaire (AD).Notre approche théorique est basée sur la méthode spectrale, elle nécessite la détermination des états quantiques de la molécule isolée. Ces états sont calculés dans l’approximation Born-Oppenheimer (BO) dans le contexte de la méthode d’interaction de configuration, en s’appuyant sur la théorie des collisions pour traiter les continua et sur le formalisme de Feshbach pour calculer les états autoionisants. Dans le traitement de l’interaction avec le rayonnement, nous nous basons sur un développement multipolaire du vecteur potentiel du champ en jauge de Coulomb, dont nous conservons les termes correspondant à l’AD et aux effets de retard jusqu’à l’ordre O(1/c). Finalement, nous utilisons des approches perturbatives et nonperturbatives pour obtenir l’amplitude de transition liée à l’ionisation, à partir de laquelle on calcule les sections efficaces, les spectres de photoélectrons et les distributionsangulaire dans le référentiel de la molécule [...]
The development of intense XUV sources through free-electron lasers (FELs) and high-order harmonic generation (HHG) in the femtosecond (fs) and sub-fs domains provides a unique tool to investigate non-linear ultrafast laser-matter interaction. In the study of the dynamics of molecular photoionization at ultrashort timescales, the Time-Dependent Schrödinger Equation (TDSE) has been crucial for the interpretation of experimental observations. In this thesis, we present results for ab initio calculations of H2 photoionization with UV/X-ray ultrashort laser pulses. We focus on the study of non-linear processes involving two photons and their role in the coupled electron-nuclear dynamics they induce and their study beyond the dipole approximation (DA). Our theoretical approach is based on a spectral method, which requires determining the quantum states of the field-free molecule. These states are calculated in the Born-Oppenheimer approximation employing a configuration interaction scheme together with multichannel scattering theory to determine for the treatment of continuum states, and the Feshbach partitioning formalism to account for autoionization. We resort to a multipolar expansion of the vector potential in the Coulomb gauge, from which we keep the terms corresponding to DA and retardation effects up to O(1/c), to account for the interaction with radiation. Finally, we make use of perturbative and non-perturbative propagation schemes to obtain transition amplitudes from which we can extract cross-sections, photoelectron spectra (PES), and molecular frame angular distributions (MFPADs).In the first part of the results, we demonstrate the coherent control of ionization and dissociation achieved by filtering the higher harmonics in an attosecond pulse train (APT) in an XUV pump-UV probe scheme. By solving the TDSE in DA including electronic and nuclear motion, we are able to extract nuclear and electronic kinetic energy release (KER) spectra to analyze the main ionization pathways as afunction of the delay between pump and probe. We then discuss the effect of harmonic filtering in manipulating one-photon against two-photon ionization yields, dissociative ionization channels, and asymmetries in the MFPADs. In the second part of the results of the thesis, we report the first calculations of Stimulated Raman Scattering (SRS) and Stimulated Compton Scattering (SCS) in H2 with intense X-ray laser fields. These non-linear phenomena consist in the absorption of a photon and the subsequent stimulated emission of a less energetic one leaving the molecule in an excited state (SRS) or effectively ionizing it (SCS). Theoretically, the inclusion of effects beyond DA becomes mandatory. We begin by investigating the relative role of the dipole (A.P) and non-dipole (A2) interaction terms through a perturbative study of the Raman cross-section. The role of the high energy electronic continuum in the partial cancellation of the dipole contribution is also analyzed. We then present results from SRS and SCS calculations using ultra-short pulses in which we compare the relative contribution of the dipole and non-dipole routes as a function of the photon energy. We assert the validity of perturbation theory by directly comparing SRS calculations with results obtained by solving the TDSE. In SCS, the interference between dipole and non-dipole routesproduces asymmetries in the MFPADs, which we analyze. Special attention is givento the effect of molecular orientation.Finally, we study SCS with two colors, focusing on the effect of the angle between the pulse propagation directions. As seen in atoms, non-dipole effects are enhanced for counter-propagating pulses. We also investigate the effect of color separation in energy

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Maroju, Praveen Kumar [Verfasser], e Giuseppe [Akademischer Betreuer] Sansone. "Attosecond pulse shaping at a seeded free-electron laser : : towards attosecond time-resolved experiments at the free-electron lasers". Freiburg : Universität, 2021. http://d-nb.info/1239556527/34.

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Géneaux, Romain. "Le moment angulaire de la lumière en génération d'harmoniques d'ordre élevé". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLS474/document.

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Abstract (sommario):

Le moment angulaire est une quantité essentielle pour l'étude d'objets en interaction. Tout comme la matière, un rayonnement porte du moment angulaire. Il se décompose en deux composantes, moment angulaire de spin (MAS) et moment angulaire orbital (MAO). Chacune de ces composantes a des propriétés spécifiques et ont donné lieu à de nombreuses applications en utilisant de la lumière dans le domaine visible et infrarouge. Dans cette thèse, nous nous proposons d'étudier le comportement des deux types de moment angulaire de la lumière dans un processus très non-linéaire appelé génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Dans ce processus physique connu depuis 1987, un laser infrarouge intense est focalisé dans un jet d'atomes ou de molécules, ce qui dans le bon régime d'intensité permet de générer un rayonnement à courte longueur d'onde (domaine extrême ultraviolet) et extrêmement bref (attoseconde, 1 as = 10⁻¹⁸ s). Nous commençons par décrire théoriquement ce processus, ainsi que définir de manière approfondie la notion de moment angulaire de la lumière. Nous étudions ensuite la GHOE à partir d'un faisceau infrarouge portant du MAO, ce qui nous permet d'obtenir une source unique, générant des impulsions lumineuses ultrabrève de moment angulaire orbital contrôlé et de longueur d'onde de l'ordre de 10nm. Nous étudions étudions la GHOE à partir de faisceaux portant du MAS. En utilisant une résonance du gaz de génération, nous parvenons à transmettre ce moment angulaire au rayonnement extrême ultraviolet. Ce rayonnement est ensuite utilisé pour mesurer des dichroïsmes circulaires de photoionisation dans des molécules chirales, mesures auparavant réservées aux sources synchrotrons. Ceci ouvre la voie à des mesures chirotpiques résolues en temps à l'échelle femto/attoseconde
Angular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light. In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale

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Wu, Yi. "High flux isolated attosecond pulse generation". Doctoral diss., University of Central Florida, 2013. http://digital.library.ucf.edu/cdm/ref/collection/ETD/id/6038.

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Abstract (sommario):

This thesis outlines the high intensity tabletop attosecond extreme ultraviolet laser source at the Institute for the Frontier of Attosecond Science and Technology Laboratory. First, a unique Ti:Sapphire chirped pulse amplifier laser system that delivers 14 fs pulses with 300 mJ energy at a 10 Hz repetition rate was designed and built. The broadband spectrum extending from 700 nm to 900 nm was obtained by seeding a two stage Ti:Sapphire chirped pulse power amplifier with mJ-level white light pulses from a gas filled hollow core fiber. It is the highest energy level ever achieved by a broadband pulse in a chirped pulse amplifier up to the current date. Second, using this laser as a driving laser source, the generalized double optical gating method is employed to generate isolated attosecond pulses. Detailed gate width analysis of the ellipticity dependent pulse were performed. Calculation of electron light interaction dynamics on the atomic level was carried out to demonstrate the mechanism of isolated pulse generation. Third, a complete diagnostic apparatus was built to extract and analyze the generated attosecond pulse in spectral domain. The result confirms that an extreme ultraviolet super continuum supporting 230 as isolated attosecond pulses at 35 eV was generated using the generalized double optical gating technique. The extreme ultraviolet pulse energy was ~100 nJ at the exit of the argon gas target.
Ph.D.
Doctorate
Optics and Photonics
Optics and Photonics
Optics

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Böhle, Frederik. "Near-single-cycle laser for driving relativistic plasma mirrors at kHz repetition rate - development and application". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLX116/document.

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Abstract (sommario):

Les impulsions laser ultrabrèves nous permettent de suivre en temps réel les phénomènes ultrarapides au sein de la matière à l’échelle microscopique. C’est précisément pour l’invention de la chimie à l’échelle femtoseconde, ou femtochimie, qu’Ahmed Zewail se vit décerner le prix Nobel de chimie en 1999. Depuis les utilisateurs du laser cherchent à augmenter la résolution temporelle, c’est-à-dire réduire la durée des impulsions laser. Aujourd’hui, nous savons générer des flashs lumineux à l’échelle attoseconde dans le domaine spectral de l’extrême ultraviolet (XUV) mais l’efficacité de génération reste faible et le développement de sources laser attosecondes intenses constitue un sujet de recherche très actif sur le plan international.Notre groupe au LOA se concentre sur la génération d’impulsions attoseconde sur miroir plasma en régime relativiste. Pour cela, il cherche à développer une source d’impulsions femtosecondes à forte cadence et fort contraste et suffisamment énergétiques pour atteindre des intensités relativistes (>> 10^18W/cm2) lorsqu’elles sont fortement focalisées sur un plasma surdense. Un plasma surdense réfléchit la lumière incidente et par conséquent agit comme un miroir qui se déplaçant à vitesse relativiste et qui comprime l’impulsion incidente, produisant ainsi un flash attoseconde par cycle optique. En utilisant des impulsions proches d’un cycle optique, il est donc envisageable de générer une seule impulsion attoseconde intense pendant l’interaction.Dans la première partie de mon travail de thèse, j’ai réalisé un compresseur nonlinéaire pour réduire la durée des impulsions issues d’une chaîne à double dérive de fréquence (10mJ, 25fs, 1kHz) à phase enveloppe-porteuse (CEP) stabilisée. En propageant les impulsions du laser à haute intensité dans une fibre creuse remplie de gaz rare, j’ai réussi à générer des impulsions de 1.3 cycle optique avec une puissance crête autour de 1TW avec une CEP stabilisée. Dans un deuxième temps, j’ai mis en forme spatialement et temporellement les impulsions issues du compresseur à fibre pour générer à la fois des impulsions attosecondes intenses et des faisceaux d’électrons énergétiques sur un miroir plasma à gradient de densité contrôlé. Ces expériences nous permis, pour la première fois, de mettre en évidence la production d’impulsions attosecondes isolées dans l’XUV, l’émission corrélée de faisceaux d’électrons énergétiques en régime relativiste ainsi qu’un nouveau régime d’accélération d’électrons à très long gradient plasma
Very short light pulses allow us to resolve ultrafast processes in molecules, atoms and condensed matter. This started with the advent of Femtochemistry, for which Ahmed Zewail received the Novel Prize in Chemistry in 1999. Ever since, researcher have been trying to push the temporal resolution further and we have now reached attosecond pulse durations. Their generation, however, remains very challenging and various different generation mechanisms are the topic of heated research around the world.Our group focuses on attosecond pulse generation and ultrashort electron bunch acceleration on solid targets. In particular, this thesis deals with the upgrade of a high intensity, high contrast, kHz, femtosecond laser chain to reach the relativistic interaction regime on solid targets. Few cycle driving laser pulses should allow the generation of intense isolated attosecond pulses. A requirement to perform true attosecond pump-probe exeriments.To achive this, a HCF postcompression scheme has been conceived and implemented to shorten the duration of a traditional laser amplifier. With this a peak intensity of 1TW was achieved with near-single-cycle pulse duration. For controlled experiments, a vacuum beamline was developed and implemented to accurately control the laser and plasma conditions on target.During the second part of this thesis, this laser chain was put in action to drive relativistic harmonic generation on solid targets. It was the first time ever that this has been achieved at 1 kHz. By CEP gating the few-cycle-pulses, single attosecond pulses were generated. This conclusion has been supported by numerical simulations. Additionally a new regime to accelerate electron bunches on soft gradients has been detected

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Mairesse, Yann. "Génération et caractérisation d'impulsions attosecondes". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011620.

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Abstract (sommario):

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'extrême ultraviolet. Dans cette thèse, nous présentons une caractérisation temporelle de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde.
En transposant une technique d'interférométrie spectrale couramment utilisée pour la caractérisation complète d'impulsions infrarouges (SPIDER), nous effectuons une caractérisation complète monocoup du profil temporel d'harmoniques individuelles, à l'échelle femtoseconde.
Ensuite, nous étudions expérimentalement la structure attoseconde du rayonnement harmonique, et mettons en évidence une dérive temporelle dans l'émission : les harmoniques les plus faibles sont émises avant les plus élevées. Cette dérive, qui est directement liée à la dynamique électronique microscopique dans le processus de génération, limite la durée d'impulsion que l'on peut obtenir en augmentant la largeur spectrale. Nous présentons les résultats de l'optimisation des conditions de génération afin d'améliorer la synchronisation dans l'émission. Nous montrons également la possibilité de recomprimer les impulsions attosecondes.
Enfin, nous proposons une nouvelle technique pour la caractérisation complète d'impulsions attosecondes arbitraires : FROGCRAB. Elle permettrait une mesure simultanée des caractéristiques femtoseconde et attoseconde du rayonnement, et ainsi une connaissance complète de la source lumineuse attoseconde en vue de son utilisation dans des expériences d'applications.

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Kiesewetter, Dietrich. "Dynamics of Near-Threshold, Attosecond Electron Wavepackets in Strong Laser Fields". The Ohio State University, 2019. http://rave.ohiolink.edu/etdc/view?acc_num=osu1544447128975478.

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Schapper, Florian. "Attosecond structure of high-order harmonics". Konstanz Hartung-Gorre, 2010. http://d-nb.info/1000540448/04.

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Ruf, Hartmut. "Dynamique moléculaire par imagerie attoseconde". Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00803390.

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Abstract (sommario):

Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêemes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon.

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Zair, Amelle. "Production et caractérisation d'impulsions attosecondes VUV par génération d'harmoniques d'ordre élevé". Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00111726.

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Abstract (sommario):

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules.
Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

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Quintard, Ludovic. "Caractérisation et contrôle des profils spatiaux, spectraux et temporels de faisceaux XUV obtenus par génération d’harmoniques d’ordres élevés dans des gaz". Thesis, Bordeaux, 2017. http://www.theses.fr/2017BORD0641/document.

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Abstract (sommario):

Dans ce travail nous présentons nos travaux réalisés sur le contrôle de la générationd’harmoniques d’ordres élevés dans les gaz. Dans un premiers temps nous montronscomment, en générant les harmoniques hors du foyer du faisceau IR, il est possiblede contrôler la phase spatiale des harmoniques dans le milieu générateur permettantd’obtenir un front d’onde divergent, collimaté ou convergent. Par cette méthode nousmontrons qu’il est possible de focaliser les harmoniques à des distances pouvant atteindresix longueur de Rayleigh après le point focal du faisceau IR. Nous avons ensuiteétudié des faisceaux harmoniques XUV présentant des distributions spatio-spectralesen champ lointain structurées. Dans cette étude nous observons l’influence d’un irisde diamètre variable positionné avant la focalisation de l’IR. Dans un troisième tempsnous étudions des méthodes de contrôle du spectre harmonique. Tout d’abord nousavons contrôlé finement la longueur d’onde centrale des harmoniques par modificationdu contenu spectral de l’IR en superposant deux impulsions IR retardées. Puis nousavons utilisé les effets collectifs de la génération d’harmoniques afin de favoriser uneharmonique spécifique ou un groupe d’harmoniques en champ lointain. Enfin, nousprésentons une méthode de caractérisation de la durée d’impulsions attosecondes dansle domaine temporel. Cette méthode, appelée ionisation par paliers, utilise l’ionisationcomme sonde pour mesurer des durée d’impulsions pouvant atteindre la centained’attoseconde
We present our work on the control of high order harmonic generation in gases.We first show how, by generating the harmonics outside the focus of the IR beam,it is possible to control the spatial phase of the harmonics in the generating mediumallowing to obtain a divergent, collimated or convergent wavefront. With this methodwe show that it is possible to focus the harmonics up to six Rayleigh length after thefocal point of the IR beam. Then we study XUV harmonic beams presenting structuredspacio-spectral distributions in the far field. In this study, we observe the influence ofthe diameter of an iris positioned before the focusing of the IR. In a third step we studymethods for controlling the harmonic spectrum. First, we finely control the harmonicscentral wavelength by modifiying the spectral content of the IR by adding two delayedIR pulses. Then we used the collective effects of the high order harmonic generationin order to foster a specific harmonic or a group of harmonics in the far field. Finally,we present a method for characterizing the duration of attosecond pulses in the timedomain. This method, called ionization ladder, uses ionization as a probe to measurepulse duration of up to hundreds of attosecond

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Viau-Trudel, Jérémy. "Dynamique multi-électronique de H2 en champ laser intense et attoseconde". Thesis, Université Laval, 2012. http://www.theses.ulaval.ca/2012/28960/28960.pdf.

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Abstract (sommario):

Dans un contexte où les sciences lasers évoluent rapidement, il est essentiel de pouvoir résoudre l’équation de Schödinger pour des systèmes multiélectroniques dans le régime non perturbatif. Nous proposons un algorithme de dynamique multi-électronique corrélée qui repose sur une partition de type Feshbach. La forme Adams de cette partition combinée avec un propagateur Cayley-Crank-Nicholson permet à cet algorithme de conserver la norme de la fonction d’onde et d’avoir un bon comportement de convergence. Nous détaillons la mise en oeuvre de cette méthodologie pour la dynamique d’ionisation en champ intense, d’abord au niveau mono-électronique, puis au niveau de N-électrons. Afin d’illustrer cette méthodologie, nous avons étudié l’ionisation de la molécule H2 à noyaux fixes lorsqu’elle est soumise à un champ laser XUV et attoseconde.

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Viau-Trudel, Jérémy. "Dynamique multi-électronique de H₂ en champ laser intense et attoseconde". Master's thesis, Université Laval, 2012. http://hdl.handle.net/20.500.11794/23382.

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Abstract (sommario):

Dans un contexte où les sciences lasers évoluent rapidement, il est essentiel de pouvoir résoudre l’équation de Schödinger pour des systèmes multiélectroniques dans le régime non perturbatif. Nous proposons un algorithme de dynamique multi-électronique corrélée qui repose sur une partition de type Feshbach. La forme Adams de cette partition combinée avec un propagateur Cayley-Crank-Nicholson permet à cet algorithme de conserver la norme de la fonction d’onde et d’avoir un bon comportement de convergence. Nous détaillons la mise en oeuvre de cette méthodologie pour la dynamique d’ionisation en champ intense, d’abord au niveau mono-électronique, puis au niveau de N-électrons. Afin d’illustrer cette méthodologie, nous avons étudié l’ionisation de la molécule H₂ à noyaux fixes lorsqu’elle est soumise à un champ laser XUV et attoseconde.

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Peters, Michel. "Dynamique des électrons corrélés en champ laser intense". Thesis, Université Laval, 2012. http://www.theses.ulaval.ca/2012/29086/29086.pdf.

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Chopineau, Ludovic. "Physique attoseconde relativiste sur miroirs plasmas". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLS132/document.

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Abstract (sommario):

Lors de la réflexion d’un laser femtoseconde ultra-intense [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] sur une cible solide, celle-ci est ionisée dès les premiers cycles de l’impulsion. Un plasma se détend alors vers le vide avec un profil exponentiel de longueur caractéristique Lg. Pour de faibles longueurs de gradient Lg < λʟ, le gradient plasma est considéré comme raide, il réfléchit spéculairement l’impulsion incidente : c’est un miroir plasma. De tels plasmas, réfléchissant pour la lumière, sont aujourd’hui exploités dans différentes applications scientifiques, comme l’accélération de particules par laser ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, associées dans le domaine temporel à un train d’impulsions attosecondes. Néanmoins, pour favoriser ces émissions de lumière ou de particules, le transfert d’énergie entre l’impulsion laser incidente et le plasma est essentiel. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les émissions d’électrons relativistes et d’harmoniques d’ordre élevé. Tout d’abord, nous reportons dans ce manuscrit la première étude expérimentale et numérique détaillée des mécanismes de couplage laser-plasma dense impliqués en régime relativiste [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] en fonction notamment de la longueur caractéristique de gradient Lg. Cette étude a notamment permis d’identifier deux régimes distincts en fonction des conditions d’interaction, éclaircissant ainsi la physique régissant ces systèmes. Par ailleurs, au delà de cet aspect fondamental, le contrôle de ces sources est également essentiel pour de futures expériences. Pour cela, différentes approches permettant de mettre en forme spatialement et temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves ont été étudiées au cours de ce doctorat, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives pour l’utilisation de ces sources. En particulier, nous démontrons qu’il est possible d’introduire un moment angulaire orbital aux impulsions XUV attosecondes via la mise en forme spatiale du faisceau IR femtoseconde incident ou bien de plasma dense créé à la surface de la cible mais également de contrôler la dynamique des électrons de surface du plasma à l’échelle attoseconde à l’aide d’un champ incident à deux couleurs. Finalement, une méthode novatrice basée sur des mesures de ptychographie dynamique a été développée afin de caractériser spatio-temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves, constituant un enjeu majeur pour la communauté
When an ultra-intense femtosecond laser beam [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] is focused on a solid target, the surface becomes completely ionized during the first optical cycles of the laser pulse. Due to their solid-like density and to their limited expansion into the vacuum such plasmas specularly reflect these pulses, just like ordinary mirrors do for low intensity. These plasmas are now used in many scientific applications like particle acceleration by laser light as well as high-order harmonic generation, associated to a train of attosecond pulses in the time domain. Nevertheless, to favor these emissions of light or particle, the energy transfert between the incident field and the dense plasma is crucial. The aim of this thesis is to better understand these interactions through the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated on plasma mirrors. We reported in this manuscript the first detailed experimental and numerical study of the coupling mechanisms involved between an ultra-intense laser light [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] and a dense plasma, and more specifically as a function of the gradient scale length Lg. These results enabled to identify two different regimes, clarifying some physical issues. Furthermore, beyond these fondamental aspects, the control of these sources is essential, particularly for futures pump-probe experiments or new spectroscopies. For that, several approaches have been studied to temporally and spatially shape these ultra-short light pulses, thus opening up new perspectives for these sources. We demonstrate in particular the generation of intense XUV vortex beam either by spatially shaping the incident IR field or the dense plasma created at the target surface as well as controlling the electron dynamics on the attosecond time scale with relativistic two-color waveforms. Finally, an innovative method based on in-situ ptychographic measurements has been developed to simultaneously characterize in time and space these ultrashort XUV light pulses, constituting one of the major challenges of the community

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Li, Duo Ph D. Massachusetts Institute of Technology. "Attosecond timing jitter modelocked lasers and ultralow phase noise photonic microwave oscillators". Thesis, Massachusetts Institute of Technology, 2014. http://hdl.handle.net/1721.1/87930.

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Abstract (sommario):

Thesis: Ph. D., Massachusetts Institute of Technology, Department of Electrical Engineering and Computer Science, 2014.
Cataloged from PDF version of thesis.
Includes bibliographical references (pages 111-119).
Photonic microwave oscillator based on optical frequency comb and ultrastable optical reference cavity represents the state-of-the-art solution to generate X-band microwaves of ultralow phase noise. Such high-quality microwave source enables a range of applications in which frequency stability and timing accuracy are essential to performance. Wide use of this technology, however, requires compact system architecture, low-term stability and low energy consumption, which drive the needs to develop high repetition-rate femtosecond lasers alternative to Ti:sapphire technology, and to explore a feasible means to achieve integrated photonic microwave oscillators. Ultrafast Cr:LiSAF lasers can be directly pumped with low-cost red laser diodes, and the electrical-to-optical conversion efficiency is as high as 10%. High repetition-rate femtosecond Cr:LiSAF lasers are developed with the help of semiconductor saturable absorber technology, efficient dispersion compensation mirror design algorithms, and heat management of the saturable absorber. The I-GHz Cr:LiSAF oscillator generates 55-fs pulses with 110 pJ pulse energy, which represents almost two orders of magnitude improvement in the output peak power over previous results. Timing jitter of 1 00-MHz Cr:LiSAF lasers is measured with a single-crystal balanced optical cross-correlator to be -30 as from 10 kHz to 50 MHz. Pump intensity noise coupled into phase noise through the self-steepening effect proves to be the major noise source. The most recent advance in silicon photonics and wafer-scale three-dimensional integration technology illuminates a pathway toward on-chip photonic microwave oscillators. Phase noise model of the proposed Erbium Silicon Photonics Integrated OscillatoR (ESPIOR) suggests that it is possible to achieve comparable noise performance with the Ti:sapphire-based system, without the need of carrier-envelope-offset frequency detection. A demonstration using fiber-optic components further indicates that it is practicable to realize optical frequency division and microwave readout in the proposed architecture. With the advancement of heterogeneous electronic-photonic integration, it would pave the way for an ultralow-noise microwave source fully integrated in a hybrid photonic-electronic chip on a silicon substrate.
by Duo Li.
Ph. D.

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Frank, Felix. "Generation and application of ultrashort laser pulses in attosecond science". Thesis, Imperial College London, 2011. http://hdl.handle.net/10044/1/7025.

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Abstract (sommario):

In this thesis, I describe the development of a sub-4 fs few-cycle laser system at Imperial College London used to generate and characterise the first single attosecond (1 as = 10-18s) pulses in the UK. Phase-stabilised few-cycle laser pulses were generated using a hollow fibre system with a chirped mirror compression setup. The pulse was fully characterised using frequency-resolved optical gating (FROG) and spectral phase interferometry for direct electric field reconstruction in a spatially encoded filter arrangement (SEA-F-SPIDER). A pulse duration of 3.5 fs was measured with an argon filled hollow fibre. These phase stabilised Infra-Red (IR) pulses were used to generate a continuous spectrum of high harmonics in the Extreme Ultraviolet (XUV) originating from a single half-cycle of the driving field. Using subsequent spectral filtering, a single attosecond pulse was generated. The isolated XUV pulse was characterised using an atomic streaking camera and a pulse duration of ~260 as was retrieved using FROG for complete reconstruction of attosecond bursts (FROG-CRAB). In an experiment conducted at the Rutherford Appleton Laboratory, high harmonics were generated using a two-colour field with an energetic beam at 1300nm and a weak second harmonic orthogonally polarized to the fundamental. By changing the phase between the two fields, a deep modulation of the harmonic yield is seen and an enhancement of one order of magnitude compared to the single colour field with the same energy is observed.

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Zaïr, Amelle. "Production et caractérisation d'impulsions attosecondes VUV par génération d'harmoniques d'ordre élevé". Bordeaux 1, 2006. http://www.theses.fr/2006BOR13192.

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Abstract (sommario):

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) , qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visan à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permis de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisées pour confiner la HHG. Etant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inférieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel au train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

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Chirla, Razvan Cristian. "Attosecond Pulse Generation and Characterization". The Ohio State University, 2011. http://rave.ohiolink.edu/etdc/view?acc_num=osu1313429461.

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Vincenti, Henri Paul. "Génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma relativiste". Phd thesis, Ecole Polytechnique X, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00787281.

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Abstract (sommario):

Lorsqu'on focalise un laser femtoseconde ultraintense [$I>10^{16}W.cm^{-2}$] à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisant pour ioniser complètement la surface de la cible durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Ce plasma est très dense [densité supérieure à la densité critique pour la fréquence laser] et réfléchit le faisceau laser dans la direction spéculaire: c'est ce que l'on appelle un "miroir plasma". Lorsque l'intensité laser est suffisamment élevée, la réponse de ce miroir plasma devient non-linéaire, ce qui conduit à la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmoniques est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient d'arriver à une meilleure compréhension des propriétés des faisceaux harmoniques produits sur miroir plasma, et de mettre au point de nouvelles méthodes pour contrôler ces propriétés, notamment en vue de générer des impulsions attosecondes isolées au lieu de trains. Ainsi, nous avons tout d'abord imaginé et analysé, la première technique réaliste de génération d'impulsions attosecondes isolées sur miroir plasma. Cette approche entièrement nouvelle repose sur un tout nouvel effet physique: "l'effet phare attoseconde". Son principe consiste à envoyer les impulsions attosecondes du train dans des directions différentes, puis à sélectionner une seule de ces impulsions en champ lointain à l'aide d'une fente. En plus de sa simplicité d'implémentation sur une chaîne laser de type CPA, cette technique est très générale et s'applique non seulement aux miroirs plasma, mais plus généralement à n'importe quel mécanisme de génération d'harmoniques d'ordres élevés. Au delà de la génération d'impulsions attosecondes isolées, cet effet a plusieurs autres applications que nous discutons en détail. Ensuite nous nous sommes intéressés aux propriétés spatiales de ces harmoniques, dont la caractérisation et le contrôle sont cruciaux pour pouvoir utiliser cette source dans de futures expériences d'application. Par exemple, la réalisation de l'effet phare attoseconde nécessite de contrôler précisément la divergence des impulsions attosecondes. Ces propriétés spatiales sont imposées par la courbure du miroir plasma sous l'effet de la pression inhomogène du laser sur la cible. Nous avons développé un modéle complet de cette déformation du miroir plasma, qui permet de calculer analytiquement les propriétés spatiales du faisceau harmonique. Ce modèle a été validé par des simulations numériques approfondies.

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Bourassin-Bouchet, Charles. "Optiques pour les impulsions attosecondes". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00657772.

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Abstract (sommario):

Les plus brefs flashs de lumière qui puissent être produits en laboratoire actuellement ont des durées de quelques dizaines d'attosecondes (1 as = 10-18 s), et ne peuvent être créés que dans le domaine extrême-ultraviolet (XUV). Le développement de composants optiques capables de contrôler et de mettre en forme ce rayonnement attoseconde est crucial pour permettre à ces impulsions de se généraliser. Cette thèse porte donc sur l'étude et la réalisation de tels composants.Les impulsions attosecondes ont la particularité de comporter une dérivée de fréquence intrinsèque au processus utilisé pour leur génération. Cela a pour effet d'augmenter leur durée. Nous avons donc développé des miroirs multicouches capables d'induire une dérive de fréquence opposée sur les impulsions s'y réfléchissant, permettant ainsi de les compresser. En caractérisant les impulsions attosecondes réfléchies par ces miroirs, nous avons pour la première fois observé une telle compression des impulsions attosecondes. Nous avons également développé des miroirs multicouches théoriquement capables de compresser des impulsions sous la barre symbolique des 50 as, soit en dessous du record actuel de durée d'une impulsion lumineuse.La mesure de ces impulsions requiert leur focalisation dans un spectromètre. Or les miroirs focalisants généralement utilisés peuvent très rapidement introduire des aberrations géométriques. A l'aide de simulations numériques et d'une étude analytique, nous avons montré que ces aberrations pouvaient très fortement déformer la structure spatio-temporelle des impulsions attosecondes, provoquant une augmentation de leur durée. Enfin, nous avons montré que ces effets n'étaient pas pris en compte par les techniques actuelles de caractérisation d'impulsions attosecondes, cela pouvant amener à mesurer une impulsion attoseconde plus courte qu'elle ne l'est en réalité.

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Chini, Michael. "Characterization and Application of Isolated Attosecond Pulses". Doctoral diss., University of Central Florida, 2012. http://digital.library.ucf.edu/cdm/ref/collection/ETD/id/5163.

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Abstract (sommario):

Tracking and controlling the dynamic evolution of matter under the influence of external fields is among the most fundamental goals of physics. In the microcosm, the motion of electrons follows the laws of quantum mechanics and evolves on the timescale set by the atomic unit of time, 24 attoseconds. While only a few time-dependent quantum mechanical systems can be solved theoretically, recent advances in the generation, characterization, and application of isolated attosecond pulses and few-cycle femtosecond lasers have given experimentalists the necessary tools for dynamic measurements on these systems. However, pioneering studies in attosecond science have so far been limited to the measurement of free electron dynamics, which can in most cases be described approximately using classical mechanics. Novel tools and techniques for studying bound states of matter are therefore desired to test the available theoretical models and to enrich our understanding of the quantum world on as-yet unprecedented timescales. In this work, attosecond transient absorption spectroscopy with ultrabroadband attosecond pulses is presented as a technique for direct measurement of electron dynamics in quantum systems, demonstrating for the first time that the attosecond transient absorption technique allows for state-resolved and simultaneous measurement of bound and continuum state dynamics. The helium atom is the primary target of the presented studies, owing to its accessibility to theoretical modeling with both ab initio simulations and to model systems with reduced dimensionality. In these studies, ultrafast dynamics - on timescales shorter than the laser cycle - are observed in prototypical quantum mechanical processes such as the AC Stark and ponderomotive energy level shifts, Rabi oscillations and electromagnetically-induced absorption and transparency, and two-color multi-photon absorption to "dark" states of the atom. These features are observed in both bound states and quasi-bound autoionizing states of the atom. Furthermore, dynamic interference oscillations, corresponding to quantum path interferences involving bound and free electronic states of the atom, are observed for the first time in an optical measurement. These first experiments demonstrate the applicability of attosecond transient absorption spectroscopy with ultrabroadband attosecond pulses to the study and control of electron dynamics in quantum mechanical systems with high fidelity and state selectivity. The technique is therefore ideally suited for the study of charge transfer and collective electron motion in more complex systems. The transient absorption studies on atomic bound states require ultrabroadband attosecond pulses ? attosecond pulses with large spectral bandwidth compared to their central frequency. This is due to the fact that the bound states in which we are interested lie only 15-25 eV above the ground state, so the central frequency of the pulse should lie in this range. On the other hand, the bandwidth needed to generate an isolated 100 as pulse exceeds 18 eV - comparable to or even larger than the central frequency. However, current methods for characterizing attosecond pulses require that the attosecond pulse spectrum bandwidth is small compared to its central frequency, known as the central momentum approximation. We therefore explore the limits of attosecond pulse characterization using the current technology and propose a novel method for characterizing ultrabroadband attosecond pules, which we term PROOF (phase retrieval by omega oscillation filtering). We demonstrate the PROOF technique with both simulated and experimental data, culminating in the characterization of a world-record-breaking 67 as pulse.
Ph.D.
Doctorate
Physics
Sciences
Physics

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Procino, I. "Laser induced molecular axis alignment : measurement and applications in attosecond science". Thesis, University College London (University of London), 2011. http://discovery.ucl.ac.uk/1333960/.

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Abstract (sommario):

This thesis reports the measurement and applications of molecular axis alignment induced by strong non-resonant linearly polarised laser fields. The spatial alignment of gas phase molecules overcomes the loss of information that results from averaging angle-dependent quantities over all the possible orientations of an isotropic sample. Therefore, laser-induced molecular alignment techniques are an essential component in new experiments aimed at measuring the structure of molecules with attosecond time resolution. In the first part of this thesis an experiment to measure molecular axis alignment is described. This experiment is based on the velocity map imaging technique in conjunction with time-resolved femtosecond laser Coulomb explosion of the molecular sample by an intense circularly polarised laser beam. A circularly polarised beam is needed to ensure a uniform detection efficiency for each possible orientation of the molecular axis in the polarisation plane. However, such a polarisation produces ion distributions that are not cylindrically symmetric, preventing the use of the standard Abel inversion technique to retrieve the three-dimensional ion distributions from the detected two-dimensional images. A new inversion algorithm is presented that allows the retrieval of molecular axis distributions from angular distributions of ions without cylindrical symmetry. The second part of the thesis focuses on the application of laser-induced molecular alignment to retrieve molecular structure and dynamics from high-order harmonic generation (HHG) experiments. HHG with a mid-infrared laser source (1300 nm) from aligned molecular samples of CO2, N2, C2H2, and N2O are presented. The use of a laser source with a wavelength longer than that used in previous experiments (800 nm) has increased the amount of information obtainable from such experiments. These experiments have provided insight into the hole dynamics of CO2 following ionisation, and reveal for the first time structural features in the HHG spectra of molecules with low ionisation potentials such as C2H2.

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Platzer, Dominique. "Spectroscopie de photoionisation d’atomes et molécules en phase gazeuse aux échelles de temps femtoseconde et attoseconde". Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASP088.

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Abstract (sommario):

Cette thèse porte sur l’étude de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse par spectroscopie pompe-sonde électronique aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s) sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab. Dans un premier temps, la dissociation femtoseconde de la molécule d’iodométhane suite à l’absorption d’un photon UV a été suivie par spectroscopie Auger d’une part et ionisation multiphotonique (ATI-IR) d’autre part. Dans le second cas, il a été possible de mettre en évidence une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs pour le paquet d’onde nucléaire confiné aux faibles distances internucléaires. Dans un deuxième temps, la dynamique d’ionisation attoseconde de l’argon a été étudiée sur une large gamme spectrale incluant des minima de Cooper. Pour cela, ont été exploitées : (i) une source cohérente dans l’ultra-violet extrême (énergie de photon de l’ordre de 10–100 eV) basée sur le phénomène de génération d’harmoniques d’ordre élevé et permettant de produire des trains d’impulsions attosecondes, et (ii) une technique d’interférométrie électronique donnant accès aux phases spectrales des paquets d’ondes émis. Ces dernières permettent d’extraire les délais de photoionisation attosecondes, qui peuvent être interprétés comme le temps nécessaire à l’électron pour s’échapper du potentiel atomique. Les fortes variations observées pour les délais d’ionisation entre les couches de valence 3s et 3p révèlent des effets importants de corrélation électronique, notamment la présence de canaux d’ionisation de type "shake-up". Pour pouvoir reconstruire le film complet du processus de photoionisation, il est nécessaire d’ajouter une dimension spatiale aux mesures purement spectrales/temporelles. L’ionisation résonante à deux photons de l’hélium à travers l'état 1s3p a ainsi été étudiée avec un spectromètre imageur de vecteurs vitesse (VMI) au lieu du spectromètre intégrateur de type bouteille magnétique utilisé pour les études précédentes. Un saut de phase spectral extrêmement rapide a été mesuré, et ceci de façon relativement homogène jusqu’à des angles de 45°, donnant une vision plus complète du processus. Pour finir, un nouveau spectromètre VMI a été conçu, construit puis installé sur la ligne de lumière. Ses principales caractéristiques (gamme d’énergie, résolution) ont été optimisées pour la spectroscopie attoseconde, grâce notamment au développement d’une nouvelle lentille électrostatique
In this work are studied atomic and molecular systems in the gas phase using time-resolved electron pump-probe spectroscopy on the femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) and attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) timescales on the SE1 beamline of the ATTOLab platform. First, the femtosecond dissociation of methyl iodide following the absorption of one UV photon was investigated by Auger spectroscopy and multiphoton ionization (ATI-IR). In the latter case, a relaxation dynamic with 75 fs caracteristic time was evidenced for the part of the nuclear wavepacket confined to small internuclear distances. Second, the attosecond ionization dynamics of argon were studied over a large spectral range including Cooper minima. This study required: (i) a coherent light source in the extreme ultra-violet (photon energy in the 10-100 eV range) based on high harmonic generation and producing attosecond pulse trains, and (ii) an electron interferometry technique giving access to the spectral phase of the photoemitted wavepackets. The latter are used to extract the attosecond photoemission time delays that can be interpreted as the time necessary for the electron to escape from the atomic potential. Strong variations of the time delays were observed between the 3s and 3p valence shells, revealing important electronic correlation effects, like the presence of shake-up ionization channels. To be able to reconstruct the complete movie of the photoionization process, one needs to add spatial information to the spectral/temporal measurements. Two-photon resonant ionization of helium through the 1s3p state was then studied, using a velocity-map imaging (VMI) spectrometer instead of the angularly-integrating magnetic-bottle electron spectrometer used in the previous studies. An extremely fast spectral phase shift was measured, quite homogeneously up to 45° emission angles, thus giving a more complete view of the process. Finally, a new VMI spectrometer was designed, built and installed on the beamline. Its main specifications (energy range and resolution) were optimized for attosecond spectroscopy, mainly through the development of a new electrostatic lens

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Ghimire, Shambhu. "Study on generation of attosecond pulse with polarization gating". Diss., Manhattan, Kan. : Kansas State University, 2007. http://hdl.handle.net/2097/283.

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Cheng, Yan. "Towards intense single attosecond pulse generation from a 400 NM driving laser". Thesis, Kansas State University, 2011. http://hdl.handle.net/2097/13185.

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Abstract (sommario):

Master of Science
Department of Physics
Brian Washburn
Zenghu Chang
Attosecond pulse generation is a powerful tool to study electron dynamics in atoms and molecules. However, application of attosecond pulses is limited by the low photon flux of attosecond sources. Theoretical models predict that the harmonic efficiency scales as λ[lambda]-6 in the plateau region of the HHG spectrum, where λ [lambda] is the wavelength of the driving laser. This indicates the possibility of generating more intense attosecond pulses using short wavelength driving lasers. The purpose of this work is to find a method to generate intense single attosecond pulses using a 400 nm driving laser. In our experiments, 400 nm femtosecond laser pulses are used to generate high harmonics. First, the dependence of the high harmonic generation yield on the ellipticity of 400 nm driving laser pulse is studied experimentally, and it is compared with that of 800 nm driving lasers. A semi-classical theory is developed to explain the ellipticity dependence where the theoretical calculations match experiment results very well. Next, 400 nm short pulses (sub-10 fs) are produced with a hollow core fiber and chirped mirrors. Finally, we propose a scheme to extract single attosecond pulses with the Generalized Double Optical Gating (GDOG) method.

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Zahid, Amna. "Aspects of Attosecond Pulse Generation Through High-Harmonic Generation". Thesis, Griffith University, 2018. http://hdl.handle.net/10072/376728.

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Abstract (sommario):

We systematically optimize the yield of XUV pulses at 93 2 eV with respect to experimentally adjustable parameters such as gas pressure, focal position of laser beam and interaction length by using few cycle laser pulses. We demonstrate carrier-envelope phase dependence of the optimized XUV spectrum, consistent with the formation of isolated attosecond pulses. We present the progress to- wards a newly developed attosecond beamline and describe its essential parts in detail. We perform initial experiments on photoelectrons detection. This work will contribute further for optimizing the setup for attosecond streaking experiments.
Thesis (Masters)
Master of Philosophy (MPhil)
School of Environment and Sc
Science, Environment, Engineering and Technology
Full Text

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Weikum, Maria Katharina. "Generation, acceleration and measurement of attosecond electron beams from laser-plasma accelerators". Thesis, University of Strathclyde, 2017. http://digitool.lib.strath.ac.uk:80/R/?func=dbin-jump-full&object_id=29839.

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Abstract (sommario):

Accelerator-based light sources are extremely useful machines for investigating matter on a microscopic level, yet their capability for time-resolved research is limited by the femtosecond-scale duration of their radiation pulses. Attosecond beams could enhance these capacities enabling the measurement of most outer shell electron dynamics in molecular and atomic systems. However,one of the main challenges in this direction remains the generation of attosecond-scale electron bunches which can be used for ultrashort radiation generation or as probes themselves. The research presented in this thesis tackles this issue from two angles. First, mechanisms for ultrashort electron beam generation and acceleration in laser wakefield accelerators - as promising,compact accelerator systems - are investigated through particle-in-cell simulations. Bothan optimised electron plasma injector, using upramp-assisted self-injection, and an external injection setup with the plasma stage as an energy booster to a conventionally accelerated beam are capable of providing electron bunches of few hundred attoseconds duration. The externally injected beams are found to be limited in duration, but preserve well the initial high beam quality for energies up to gigaelectronvolts, while in self-injection high beam currents and ultrashort duration can be achieved, yet at some cost to beam quality and stability. As a second research branch, longitudinal beam profile diagnostics with sub-femtosecond resolution are examined as possible means for measuring such ultrashort electron beams. A first proof-of-principle experiment of a novel streaking device is presented and compared with measurements with anX-band radiofrequency deflecting cavity. Additional computational and theoretical studies provide insights into the possibilities and challenges to apply this new diagnostic technique to sub-femtosecond electron beams from conventional and novel accelerators.

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Diveki, Zsolt. "Generation and Application of Attosecond Pulses". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00722473.

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Abstract (sommario):

To capture electronic rearrangements inside a molecule or during chemical reactions, attosecond (as, 1 as =10−18 s) time resolution is needed. To create a light pulse with this duration, the central frequency has to be in the XUV range and cover several tens of eVs. Moreover, the frequency components have to be synchronized. The so called High Harmonic Generation (HHG) in gases well suits this task. During this process a high intensity laser pulse is focused in a gas jet, where its electric field bends the potential barrier of an atom allowing an electron wave packet (EWP) to tunnel ionize. Following the electric field of the laser the EWP gets accelerated, gaining a large kinetic energy that may be released as a high energy (XUV) photon in the event of a re-collision with the ionic core. These recolliding EWP probe the structure and dynamics of the core in a self-probing scheme: the EWP, that is emitted by the molecule at a certain time, probes itself later. More precisely, this "self-probing" scheme gives access to the complex valued recombination dipole moment (RDM) of the molecule which is determined by both the nuclear and electronic structure. The recombination encodes these characteristics into the spectral amplitude, phase and polarization state of the harmonic radiation emitted by the dipole. Due to the coherent nature of HHG it is possible to measure all these three parameters. Moreover, it is in principle possible through a tomographic procedure to reconstruct the radiating orbital.The objective of my thesis was two-fold. By implementing advanced characterization techniques of the harmonic amplitude, phase and polarization we studied i) the electronic structure of N2 and laser induced multi-channel tunnel ionization. We presented the reconstruction of molecular orbitals and revealed the ionization channel dependent ultrafast nuclear vibration. We also studied ii) the reflectivity and dispersion of recently designed chirped XUV mirrors that can shape the temporal profile of attosecond pulses. With these mirrors we could control the spectral phase over 20 eV and compensate the GDD of the harmonics or introduce a TOD. We also proposed a novel attosecond pulse shaper.

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Hort, Ondřej. "High harmonic generation with high energy femtosecond pulses". Thesis, Bordeaux, 2014. http://www.theses.fr/2014BORD0097/document.

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Abstract (sommario):

Nous présentons nos travaux sur la génération d’harmoniques élevée (HHG) avec des impulsions térawatt femtosecondes. Nous avons effectué l’HHG avec les impulsions fondamentales de haute énergie et caractérisé l’émission de XUV spatialement et spectralement de manière monocoup et nous avons observé plusieurs structures dans le champ lointain. Ces structures sont très robustes et reproductibles et ont été observés dans de nombreux types de gaz et des géométries de génération. Sans caractérisation monocoup spatiale et spectrale les structures ne sont pas visibles. Nous avons développé des simulations simples pour identifier ces structures et nous avons pu observer des structures similaires. Nous les avons identifiés comme étant liées à la cohérence spatiale de la source XUV et la diffraction dans le champ lointain. Dans le champ proche, la phase et l’amplitude harmonique évoluent spatialement et temporellement et leurs profils sont fortement modulés. Ces profils modulés diffractent et créent des spectres structurés dans le champ lointain. Nous avons observé que la propagation dans un milieu générateur fin a peu d’influence sur les structures. Nous démontrons une mise en forme spatiale de l’impulsion fondamentale via l’optique adaptative et leur avantage pour HHG. Une optique adaptative nous permet d’avoir un faisceau à profil de phase régulier. Un tel faisceau est utilisé pour HHG avec un faisceau de grand diamètre et contrôle du faisceau XUV est démontrée. Nous avons développé une technique de post-compression de haute énergie, et nous avons obtenu des impulsionsde 10 fs et 10 mJ dans un profil quasi gaussien. La technique repose sur l’automodulation de phase induite par l’ionisation et est compatible avec des impulsions niveau TW de haute énergie. Nous avons effectué des HHG avec ces impulsions et obtenu des spectres XUV quasi continu avec des structures spatiales et spectrales. Nous avons effectué des simulations simples etdes simulations de SFA et nous avons observé des structures similaires même sans prendre en compte la propagation dans le milieu
We present our work on high harmonic generation with TW femtosecond pulses. We performed HHG with high energy femtosecond pulses and characterize the generated XUV emission spatially and spectrally at the single-shot basis and we observed many structures in spatially resolved XUV spectra in the far field. Those structures are very robust and reproducible and have been observed in many different gases and generation geometries. Without spatial and spectral characterization on the single-shot basis the structures are not visible. We developed simple simulations to identify those structures and we observed similar structures as experimentally. We identified them as a result of spatial coherence of the XUV source and the diffraction to the far field. In the near field, the harmonic amplitude and phase are spatially and temporally dependent and their profiles are strongly modulated. Such modulated profiles diffract to structured spatially resolved spectra in the far field. We observed that propagation of the XUV in the generating medium has little influence on the structures. We demonstrate spatial shaping of the driving pulses via adaptive optics and their advantage for HHG. An adaptive optics allows us to have the driving beam of regular spatial profile and phase even out of focus. Such a beam is used for HHG with a large diameter driving beam and control of the XUV beam is demonstrated. We developed a high energy TW post-compression technique and we obtained pulses of 10 fs and 10 mJ in a quasi-Gaussian spatial profile. The technique is based on ionization-inducedself-phase-modulation and is compatible with high energy TW level pulses. We performed HHG with such TW pulses and obtained XUV quasi-continuum spectra with spectral and spatial structures. We performed simple simulations and SFAsimulations and we observed similar structures even without considering the XUV propagation in the medium

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Shiner, Andrew. "Probing Collective Multi-electron Effects with Few Cycle Laser Pulses". Thèse, Université d'Ottawa / University of Ottawa, 2013. http://hdl.handle.net/10393/23942.

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Abstract (sommario):

High Harmonic Generation (HHG) enables the production of bursts of coherent soft x-rays with attosecond pulse duration. This process arrises from the nonlinear interaction between intense infrared laser pulses and an ionizing gas medium. Soft x-ray photons are used for spectroscopy of inner-shell electron correlation and exchange processes, and the availability of attosecond pulse durations will enable these processes to be resolved on their natural time scales. The maximum or cutoff photon energy in HHG increases with both the intensity as well as the wavelength of the driving laser. It is highly desirable to increase the harmonic cutoff as this will allow for the generation of shorter attosecond pulses, as well as HHG spectroscopy of increasingly energetic electronic transitions. While the harmonic cutoff increases with laser wavelength, there is a corresponding decrease in harmonic yield. The first part of this thesis describes the experimental measurement of the wavelength scaling of HHG efficiency, which we report as lambda^(-6.3) in xenon, and lambda^(-6.5) in krypton. To increase the HHG cutoff, we have developed a 1.8 um source, with stable carrier envelope phase and a pulse duration of <2 optical cycles. The 1.8 um wavelength allowed for a significant increase in the harmonic cutoff compared to equivalent 800 nm sources, while still maintaing reasonable harmonic yield. By focusing this source into neon we have produced 400 eV harmonics that extend into the x-ray water window. In addition to providing a source of photons for a secondary target, the HHG spectrum caries the signature of the electronic structure of the generating medium. In krypton we observed a Cooper minimum at 85 eV, showing that photoionization cross sections can be measured with HHG. Measurements in xenon lead to the first clear observation of electron correlation effects during HHG, which manifest as a broad peak in the HHG spectrum centred at 100 eV. This thesis also describes several improvements to the HHG experiment including the development of an ionization detector for measuring laser intensity, as well as an investigation into the role of laser mode quality on HHG phase matching and efficiency.

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Quere, Fabien. "Impulsions attosecondes de lumière : caractérisation temporelle et sources de deuxième génération". Habilitation à diriger des recherches, Université Paris Sud - Paris XI, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00455370.

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Abstract (sommario):

Produire des impulsions lumineuses toujours plus courtes permet de résoudre temporellement des processus microscopiques de plus en plus rapides grâce aux techniques pompe-sonde. Ainsi, mesurer la dynamique d'évolution des électrons dans la matière nécessite des impulsions de durée situées dans la gamme attoseconde (1 as=10-18 s). Si une technique pour générer de telles impulsions a été identifiée dès le début des années 90, il a fallu attendre 2001 pour que des méthodes permettant d'en mesurer la durée soient enfin élaborées, basées sur la spectroscopie des photoélectrons produits par photoionisation d'atomes en présence d'un champ laser. Je présente l'évolution de ces méthodes, depuis les premiers concepts permettant simplement d'estimer une durée, jusqu'aux techniques plus élaborées donnant aujourd'hui accès expérimentalement à la structure temporelle exacte du champ électrique. Des sources d'impulsions attosecondes bien caractérisées sont ainsi aujourd'hui disponibles et commencent à être utilisées dans des expériences résolues en temps. Néanmoins, pour étendre la gamme des phénomènes accessibles, il est essentiel d'obtenir des sources plus intenses, plus brèves et à plus courtes longueurs d'onde. Dans ce contexte, j'analyse le phénomène de réflexion spéculaire d'impulsions lasers ultraintenses sur miroir plasma, qui devrait à terme permettre l'obtention de sources attosecondes de « 2ième génération ».

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Labeye, Marie. "Molecules interacting with short and intense laser pulses : simulations of correlated ultrafast dynamics". Thesis, Sorbonne université, 2018. http://www.theses.fr/2018SORUS193/document.

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Abstract (sommario):

Cette thèse porte sur diﬀérents aspects des dynamiques ultra-rapides d’atomes et de molécules soumises à des impulsions laser infrarouges courtes et intenses. Nous étudions des processus fortement non linéaires tels que l’ionisation tunnel, la génération d’harmoniques d’ordre élevé ou l’ionisation au-dessus du seuil. Deux approches diﬀérentes sont utilisées. D’un côté nous mettons au point des modèles analytiques approchés qui nous permettent de construire des interprétations physiques de ces processus. D’autre part nous appuyons les interprétations données par ces modèles avec les résultats obtenus par des simulations numériques qui résolvent explicitement l’équation de Schrödinger dépendante du temps en dimension réduite. Nous étudions également une méthode numérique basée sur l’interaction de conﬁguration dépendante du temps aﬁn de pouvoir des décrire des systèmes à plusieurs électrons plus gros et plus complexes
In this thesis we study diﬀerent aspects of the ultrafast dynamics of atoms and molecules triggered by intense and short infrared laser pulses. Highly non-linear processes like tunnel ionization, high order harmonic generation and above threshold ionization are investigated. Two diﬀerent and complementary approaches are used. On the one hand we construct approximate analytical models to get physical insight on these processes. On the other hand, these models are supported by the results of accurate numerical simulations that explicitly solve the time dependent Schrödinger equation for simple benchmark models in reduced dimensions. A numerical method based on time dependent conﬁguration interaction is investigated to describe larger and more more complex systems with several electrons

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Kallala, Haithem. "Massively parallel algorithms for realistic PIC simulations of ultra high intensity laser-plasma interaction, application to attosecond pulses separation of Doppler harmonics". Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASS052.

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Abstract (sommario):

La complexité des mécanismes physiques mis en jeu lors de l'interaction laser-plasma à ultra-haute intensité nécessite de recourir à des simulations PIC particulièrement lourdes. Au cœur de ces codes de calcul, les solveurs de Maxwell pseudo-spectraux d'ordre élevé présentent de nombreux avantages en termes de précision numérique. Néanmoins, ces solveurs ont un coût élevé en termes de ressources nécessaires. En effet, les techniques de parallélisation existantes pour ces solveurs sont peu performantes au-delà de quelques milliers de coeurs, ou induisent un important usage mémoire, ce qui limite leur scalabilité à large échelle. Dans cette thèse, nous avons développé une toute nouvelle approche de parallélisation qui combine les avantages des méthodes existantes. Cette méthode a été testée à très large échelle et montre un scaling significativement meilleur que les précédentes techniques, tout en garantissant un usage mémoire réduit.En capitalisant sur ce travail numérique, nous avons réalisé une étude numérique/théorique approfondie dans le cadre de la génération d'harmoniques d'ordres élevés sur cible solide. Lorsqu'une impulsion laser ultra-intense (I>10¹⁶W.cm⁻² ) et ultra-courte (de quelques dizaines de femtosecondes) est focalisée sur une cible solide, elle génère un plasma sur-dense, appelé miroir plasma, qui réfléchit non-linéairement le laser incident. La réflexion de l'impulsion laser est accompagnée par l'émission cohérente d'harmoniques d'ordres élevées, sous forme d'impulsions X-UV attosecondes (1 attosecond = 10⁻¹⁸s). Pour des intensités laser relativistes (I>10¹⁹ W.cm⁻²), la surface du plasma est incurvée sous l'effet de la pression de radiation du laser. De ce fait, les harmoniques rayonnées par la surface du plasma sont focalisées. Dans cette thèse, j'ai étudié la possibilité de produire des impulsions attosecondes isolées en régime relativiste sur miroir plasma, grâce au mécanisme de phare attoseconde. Celui-ci consiste à introduire une rotation des fronts d'onde du laser incident de façon à séparer angulairement les différentes impulsions attosecondes produites à chaque cycle optique. En régime relativiste, la courbure du miroir plasma augmente considérablement la divergence du faisceau harmonique, ce qui rend le mécanisme phare attoseconde inefficace. Pour y remédier, j'ai développé deux techniques de réduction de divergence harmonique afin de mitiger l'effet de focalisation induit par la courbure du miroir plasma et permettre de générer des impulsions attosecondes isolées à partir d’harmoniques Doppler. Ces deux techniques sont basées sur la mise en forme en amplitude et en phase du faisceau laser. Par ailleurs, j'ai développé un modèle théorique pour déterminer les régimes optimaux d'interaction afin de maximiser la séparation angulaire des impulsions attosecondes. Ce modèle a été validé par des simulations numériques PIC en géométries 2D et 3D et sur une large gamme de paramètres laser et plasma. Finalement, on montre qu'en ajustant des paramètres laser et plasma réalistes, il est possible de séparer efficacement les impulsions attosecondes en régime relativiste
The complexity of the physical mechanisms involved in ultra-high intensity laser-plasma interaction requires the use of particularly heavy PIC simulations. At the heart of these computational codes, high-order pseudo-spectral Maxwell solvers have many advantages in terms of numerical accuracy. This numerical approach comes however with an expensive computational cost. Indeed, existing parallelization methods for pseudo-spectral solvers are only scalable to few tens of thousands of cores, or induce an important memory footprint, which also hinders the scaling of the method at large scales. In this thesis, we developed a novel, arbitrarily scalable, parallelization strategy for pseudo-spectral Maxwell's equations solvers which combines the advantages of existing parallelization techniques. This method proved to be more scalable than previously proposed approaches, while ensuring a significant drop in the total memory use.By capitalizing on this computational work, we conducted an extensive numerical and theoretical study in the field of high order harmonics generation on solid targets. In this context, when an ultra-intense (I>10¹⁶W.cm⁻²) ultra-short (few tens of femtoseconds) laser pulse irradiates a solid target, a reflective overdense plasma mirror is formed at the target-vacuum interface. The subsequent laser pulse non linear reflection is accompanied with the emission of coherent high order laser harmonics, in the form of attosecond X-UV light pulses (1 attosecond = 10⁻¹⁸s). For relativistic laser intensities (I>10¹⁹ W.cm⁻²), the plasma surface is curved under the laser radiation pressure. And the plasma mirror acts as a focusing optics for the radiated harmonic beam. In this thesis, we investigated feasible ways for producing isolated attosecond light pulses from relativistic plasma-mirror harmonics, with the so called attosecond lighthouse effect. This effect relies introducing a wavefront rotation on the driving laser pulse in order to send attosecond pulses emitted during different laser optical cycles along different directions. In the case of high order harmonics generated in the relativistic regime, the plasma mirror curvature significantly increases the attosecond pulses divergence and prevents their separation with the attosecond lighthouse scheme. For this matter, we developed two harmonic divergence reduction techniques, based on tailoring the laser pulse phase or amplitude profiles in order to significantly inhibit the plasma mirror focusing effect and allow for a clear separation of attosecond light pulses by reducing the harmonic beam divergence. Furthermore, we developed an analytical model to predict optimal interaction conditions favoring attosecond pulses separation. This model was fully validated with 2D and 3D PIC simulations over a broad range of laser and plasma parameters. In the end, we show that under realistic laser and plasma conditions, it is possible to produce isolated attosecond pulses from Doppler harmonics

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Malvache, Arnaud. "Optique non-linéaire à haute intensité : Compression d'impulsions laser Interaction laser-plasma". Phd thesis, Palaiseau, Ecole polytechnique, 2011. https://theses.hal.science/index.php?halsid=uofsba7dj5fa0catc3i9mh00v0&view_this_doc=pastel-00677295&version=1.

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Abstract (sommario):

Cette thèse principalement théorique se situe dans le cadre de l'utilisation du laser de la Salle Noire du LOA, qui fournit des impulsions ultracourtes (2 cycles optiques) et énergétiques (1mJ) à 1kHz, stabilisées en CEP, pour générer des harmoniques sur cible solide. D'une part, pour profiter pleinement des ressources du laser, j'ai développé un code de simulation de propagation dans une fibre creuse qui, associé à une analyse expérimentale, a permis de repousser la limite en énergie de cette technique de compression. J'ai d'autre part utilisé des simulations PIC et j'ai développé un modèle de simulation de l'émission CWE pour quantifier sa dépendance aux conditions laser et plasma. Ce travail a servi premièrement à expliquer la variation expérimentale du spectre CWE à la CEP de l'impulsion laser. Deuxièmement, à partir d'une étude paramétrique expérimentale des spectres CWE, de remonter à des informations sur le plasma tels que le gradient de densité et la température électronique
This mainly theoretical PhD thesis has been done in the framework of high-order harmonics generation on solid targets using 1mJ ultrashort laser pulses (2 optical cycles) at high repetition rate (1kHz), CEP-stabilized. On the one hand, in order to fully use the laser source, I developed a simulation code of hollow-core fiber propagation. The results of this code, associated with an experimental study, allowed to push the energy limitation of this compression technique. On the other hand, I used PIC simulation and I developed a simulation model of CWE in order to quantify its dependence to the laser and plasma parameters. This work first helped to explain the CWE spectrum changes with pulse CEP. Second, by comparing theoretical results with an experimental parametric study, it provided information about the plasma conditions such as density gradient and electronic temperature

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Clergerie, Alex. "Modélisation de spectroscopie moléculaire par paquets d'électrons attosecondes". Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0243.

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Abstract (sommario):

Sur la base d'une approche numérique bien optimisée dans le cas atomique, on développe des simulations numériques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans des molécules soumises à un champ laser intense et bref. Dans ce processus, un paquet d'onde électronique issu de l'ionisation vient, guidé par le champ, sonder la cible moléculaire à l'échelle attoseconde. Nous avons développé un modèle semi-classique dans lequel l'ionisation et la propagation de l'électron dans le continu sont traitées classiquement en termes de trajectoires électroniques, tandis que la photorecombinaison est décrite quantiquement. Nous présentons la méthodologie que nous avons mise en place, et son application à la génération d'harmoniques dans les molécules d'eauen phase gazeuse. Après des simulations dans lesquelles les molécules sont figées à leur géométrie d'équilibre tout au long de l'interaction, l'effet de la vibration nucléaire entre ionisation et recombinaison est explicitement pris en compte. Notre modèle fournit une description quantitative du processus de génération, associée à une image intuitive inhérente à la description classique de la dynamique électronique
On the basis of previous numerical simulations for atomic targets, we develop a model to describe high-orderharmonic generation in molecules subjected to short and intense laser pulses. In this process, anelectron wavepacket launched through ionization is driven by the field and comes back to the molecular ioniccore that it probes on the attosecond timescale. Our model, to which we refer to as molCTMC-QUEST,describes ionization and electron propagation into the continuum classically, in terms of electron trajectories, while photorecombination is described quantum mechanically. We present the methodology that wehave built, and we later apply it to harmonic generation in water molecules. After simulations in which themolecules remain frozen in their equilibrium geometry throughout the interaction, we explicitly take intoaccount nuclear vibration between ionization and recombination. molCTMC-QUEST provides a quantitativedescription of the generation process combined with an intuitive picture of the interaction inherent in theclassical description of electron dynamics

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Schweinberger, Hans Wolfgang. "A laser source for the generation of intense attosecond pulses and its first applications". Diss., Ludwig-Maximilians-Universität München, 2014. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:19-176078.

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Abstract (sommario):

The continuous development and improvement of laser sources has steadily increased the number of applications and pushed the limit of high precision measurements in various fields. The goal of the work presented in this thesis is to improve the spectrally broadened Ti:sapphire laser system used for isolated extreme ultraviolet (XUV) pulse generation, which has, in the last decade, allowed the study of electron dynamics on a sub-femtosecond (1 fs = 10^-15 s) level and delivered new insights into ultrafast dynamics of electrons in atoms, molecules and solids. By adding a second stage amplifier to the commonly used one-stage chirped pulse amplification laser system the compressed output power of a sub-5 fs laser system has been tripled to 1.5 mJ. A crucial part for achieving this result is the comparison of two different efficient compressor setups in order to optimize the compression. With these higher pulse energies, it is possible to increase the generated photon ux in an isolated attosecond (10^-18 s) pulse and to push the XUV photon energy higher. Run at 4 kHz repetition rate, integrative measurements with sub-2 cycle laser pulses can be conducted much faster than with most laser sources in this energy range. The resulting pulses are used for high-harmonic generation (HHG) and characterized via attosecond streaking, demonstrating excellent stability and quality of the whole laser system. First experiments with these pulses were conducted by probing the temporal behavior of the photo-emission of the giant resonance of 4d electrons in xenon with broadband XUV-pulses at 100 eV and inducing and measuring the nonlinear propagation in fused silica at high intensities via its effect on the waveform of the ultra-short visible-near-infrared pulse measured by means of attosecond streaking. The higher pulse energy of the driving laser field will also prove to be very useful as soon as nonlinear effects besides HHG contribute to the pump and probe setup e.g. an ultrashort UV-pulse is used to pump electron dynamics which are subsequently probed with high temporal resolution by the XUV-pulse.
Die beständige Entwicklung und Verbesserung der verfügbaren Laserquellen hat die Anzahl ihrer Anwendungen stetig wachsen lassen und darüber hinaus insbesondere Hochpräzissionsmessungen in vielen Bereichen dramatisch verbessert. Das Ziel dieser Doktorarbeit ist die Verbesserung der gängigsten Laserquelle zur Erzeugung von isolierten extrem-ultravioletten (XUV) Pulsen, welche im letzten Jahrzehnt das Studium von Elektronen-Dynamiken im sub-femtosekunden Bereich (1 fs = 10^-15 s) ermöglicht hat und zu vielerlei Erkenntnissen der Elektronendynamik in Atomen, Molekülen und Festkörpern beigetragen hat. Mittels der Verwendung einer zusätzlichen Verstärkerstufe, zu dem üblichen einstu- figen Verstärkersystem mit gestreckten Laserpulsen, gelang es die auf weniger als 5 fs komprimierte Laserpulsenergie auf 1,5mJ zu verdreifachen. Dafür wurden zwei unterschiedliche Konzepte für die Kompression der verstärkten Pulse miteinander verglichen. Mit dieser erhöhten Pulsenergie ist es möglich sowohl den Photonen uss in den erzeugten, isolierten Attosekundenpulsen als auch deren Photonenenergie zu erhöhen. Betrieben bei vier Kilohertz Wiederholrate, erlaubt das Lasersystem die Durchführung integrativer Messung mit zwei-Zyklen-Laserpulsen mit deutlich höherer Geschwindigkeit als die meisten anderen Laserquellen in diesem Energiebereich. Diese Laserpulse werden zur Erzeugung höherer Harmonischer eingesetzt und wurden mittels Attosekundenstreakingspektroskopie (Attosekunden-Schlierenspektroskopie) charakterisiert wobei zugleich die hervorragende Stabilität und die Qualität der XUV-pulse nachgewiesen wurde. Die so erzeugten XUV-Pulse wurden zur Durchführung erster Experimente herangezogen, zum einen zur breitbandigen, zeitlichen Charakterisierung der Photoemission der "Riesenresonanz" der Xenon{4d Schale bei 100 eV und zum anderen bei der Untersuchung der induzierten nichtlinearen Propagation in Quarzglas. Deren Ein- uss auf die elektrischen Wellenform der ultrakurzen Laserpulse im sichtbaren, nah-infraroten Spektralbereich wurde mittels Attosekunden-Streaking charakterisiert. Die höheren Pulsenergien des Lasersystems werden sich als besonders nützlich erweisen sobald weitere nichtlineare Effekte Teil des Anregungs-Abfrage-Aufbaus sind, wie z.B. bei der Erzeugung von ultrakurzen UV-Pulsen zur Anregung und der XUVPulse zur zeitlichen Abfrage, da die Intensität beider Pulse mit der Pulsenergie des fundamentalen Pulses ansteigt.

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