Tesi: "Combustibles nucléaires – Gaines – Matériaux"

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Yang, Hongyue. "Approche thermomécanique du phénomène d'interaction pastille-gaine dans un crayon combustible". Lyon, INSA, 1995. http://www.theses.fr/1995ISAL0015.

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Abstract (sommario):

Cette étude vise à analyser le comportement thermomécanique des crayons combustibles, éléments constitués d'empilements de pastilles d'oxyde d'uranium insérées dans des gaines de protection en zircaloy. Elle concerne plus particulièrement la conception d'un dispositif expérimental original permettant de simuler les interactions entre pastille et gaine (IPG) au cours d'une réaction nucléaire, sans prendre en compte les effets dus à l'irradiation et aux transformations chimiques. Elle se limite au cas bidimensionnel dans l'hypothèse d'un état plan de contraintes. Sont analysées les concentrations de contraintes expérimentalement et numériquement, pour divers effets : les effets dus aux fissures présentes dans la pastille (fissuration successive à la première montée en puissance), l'effet de l'échauffement de la pastille, 1' effet du refroidissement et de la mise en pression par l'eau en peau externe de la gaine, l'effet du jeu entre pastille et gaine ainsi que celui du cyclage des efforts consécutifs à plusieurs montées et baisses en puissance. La comparaison des résultats expérimentaux et numériques; pour un cas particulier, permet d'établir une meilleure compréhension des phénomènes intervenant dans l'IPG et valide la modélisation des éléments finis définissant l'interface pastille-gaine. Une approche purement qualitative est réalisée au préalable dans le domaine élastique afin de déterminer l'ordre de grandeur des concentrations de contraintes au droit des lèvres des fissures suivant le nombre de fissures et la taille du jeu
The objective of this study is to investing ate the thermo-mechanical behaviour of a fuel rod which is composed of a tube containing cylindrical uranium dioxide fuel pellets. A lot of work has been particularly devoted to the design and the set up of an original experimental device which allows the simulation of the pellet-cladding mechanical interaction during the uprating of water pressurised reactors. The mode) is a two-dimensional plane stress one which has not taken the effects of irradiation and chemical transformation into account. Both experimental and numerical analyses on the cladding stresses concentration have been carried out. Different effects have been studied including the presence of cracks in the pellets, the coefficient of friction between pellet-cladding, the initial gap at the pellet-cladding interface, the cladding external pressure and the variation of power, The comparison of experimental and numerical results, for a particular case, enables a better understanding of pellet-cladding mechanical interaction et demonstrates that the modelisation of the joint element used in the pellet-cladding interface is appropriate. It should be pointed out that a simple elastic approach had been carried out before the thermoplastic experiment was done, aiming at analysing the stress concentrations due to the presence of cracks in the pellet

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Ougier, Michaël. "Etude de l’élaboration de revêtements autocicatrisants pour le développement de matériaux robustes en condition nucléaire". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLE028/document.

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Abstract (sommario):

Dans le cadre des recherches menées sur l'amélioration de la résistance à l'oxydation des gaines de combustible en conditions accidentelles, des revêtements Cr-Al-C et Cr2AlC ont été développés dans ce travail. Dans la première partie, nous avons étudié le procédé HiPIMS afin de comprendre l'effet de différents paramètres de dépôt sur le plasma et les propriétés des films obtenus. Il en ressort que malgré un bombardement ionique plus intense, un apport supplémentaire d'énergie est requis pour obtenir un revêtement cristallin. Des recuits à partir de 500°C sous argon de systèmes Cr-Al-C tels que déposés permettent ainsi une cristallisation partielle des revêtements en Cr2AlC à une température suffisamment basse pour être compatible avec la métallurgie des alliages de zirconium. Dans un second temps, l'évaluation du comportement à haute température de ces deux types de revêtements, recuits ou non, a révélé un effet protecteur contre l'oxydation rapide du zirconium jusqu'à 1200°C en atmosphère oxydante grâce à la formation d'une couche d'oxyde continue. Cette couche est constituée d'un mélange d'alumine α et de chromine pour le revêtement de Cr-Al-C tandis que seule l'alumine α est présente pour le revêtement Cr2AlC dans les premiers instants de l'oxydation. Ensuite, en raison de l'appauvrissement en Al, les revêtements se dégradent en formant une couche intermédiaire résiduelle de carbure Cr7C3 servant de réservoir de Cr jusqu'à complète oxydation. Ces résultats ont également montré la perte d'une partie du réservoir d'Al par diffusion dans les alliages Zr. Une architecture multicouche a été développée pour limiter cette diffusion et ainsi prolonger la durée de vie du revêtement. L'ajout d'un intercalaire en Mo pour bloquer la diffusion d'Al dans le substrat s'est avéré peu concluant, le molybdène s'évaporant à haute température. Les systèmes base Cr-Al-C revêtus chrome, présentent quant à eux, un comportement amélioré par rapport aux revêtements monocouches
This study aims to improve oxidation resistance of nuclear fuel claddings in accident conditions. In this context, Cr-Al-C and Cr2AlC coatings deposition and their behavior were studied. Firstly, we investigated the influence of HiPIMS process parameters on the properties of the plasma and the deposited films. Despite more intense ionic fluxes due to the HiPIMS process, coatings do not crystallize without an additional energy supply. Partially crystallized Cr2AlC thin films were obtained by a 500°C annealing of as-deposited Cr-Al-C coatings. This two-step process is a viable solution to protect nuclear claddings with Cr2AlC coating while maintaining the metallurgical properties of the zirconium-based substrates. Secondly, the assessment of the oxidation resistance of as-deposited and annealed coatings revealed significant protective effect against rapid oxidation under dry and wet air at high temperatures (up to 1200°C) owing to the formation of a continuous oxide layer. During the first stages of oxidation, this layer is made of α Al2O3 and Cr2O3 for as-deposited coating while only α-Al2O3 is present for the annealed one. Because of Al depletion, coatings later deteriorate and form a residual and porous intermediate chromium carbide (Cr7C3) layer which further fully oxidizes. It was shown that the inward diffusion of Al with Zr also accelerates the coating deterioration. To improve the oxidation resistance of these coatings, multilayered architectures were developed. Adding a molybdenum interlayer as diffusion barrier globally decreased the oxidation resistance of the coating. In contrast, topping Cr-Al-C and Cr2AlC with a Cr layer improved oxidation behavior over single-layer coatings

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Pantera, Laurent. "Application d'une méthodologie statistique à la compréhension du phénomène de corrosion du surgénérateur Phénix". Compiègne, 1992. http://www.theses.fr/1992COMPD509.

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Abstract (sommario):

La limite supérieure du taux de combustion des éléments combustibles du réacteur à neutrons rapides Phénix est fortement conditionnée par un phénomène de corrosion interne de leur gaine en acier. Un nouveau programme d'étude de cette corrosion a été mis en place en 1987 par le département d'études des combustibles du CEA/CEN Cadarache. Les résultats contribueront à déterminer les choix d'orientations pour le projet E. F. R. (European Fast Reactor). La thèse se situe dans le cadre de ce nouveau programme. Se basant sur les données issues d'une campagne expérimentale menée dans Phénix de 1980 à 1990, son objectif est la mise en oeuvre d'une méthodologie statistique qui permette une meilleure compréhension du comportement corrosif des éléments combustibles. Le travail est orgnisé de la façon suivante : dans la première partie le cadre de notre étude est présenté. Les données sont explicitées : 1) conditions d'irradiation ; 2) évaluation de la corrosion à l'aide d'un contrôle non destructif par courants de Foucault. La seconde partie présente d'un point de vue technique la méthodologie d'analyse utilisée en justifiant les choix qui ont été réalisés pour notre cas d'applicaiton. La troisième partie présente le parcours statistique réalisé au sein des données. Nous apportons un regard global nouveau sur le phénomène de corrotion dans Phénix, permettant de relativiser certains cas d'expériences pénalisants pour le projet d'irradiation à très fort taux de combustion et de proposer un modèle empirique de la corrosion. Celui-ci permet d'envisager d'atteindre un taux de combustion élevé dans la mesure où l'on effectue une gestion fine de la température d'irradiation dans le temps. Outre l'apport dans le domaine nucléaire, le travail se propose d'insister sur la richesse d'investigation de la méthodologie statistique lorsqu'on souhaite observer des données expérimentales, l'objectif étant, soit de valider les réflexions théoriques, soit de faire naïtre de nouvelles orientations de recherche.

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Zouari, Ahmed. "Comportement des gaines en alliages de zirconium en conditions thermo-mécaniques représentatives d’un accident RIA". Thesis, Université Paris sciences et lettres, 2020. http://www.theses.fr/2020UPSLM058.

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Abstract (sommario):

Ces travaux ont pour but d’établir une meilleure compréhension du comportement thermomécanique à la rupture des gaines du crayon combustible au cours d’un transitoire accidentel de type RIA. Un dispositif expérimental nommé EDC-T permettant la réalisation d’essais mécaniques sur des gaines en Zircaloy-4 avec des biaxialités de déformation ɛzz/ɛ00 entre -0,2 et 1 a été développé. Une campagne expérimentale à 25 °C menée sur ce dispositif a permis d’étudier les effets de la biaxialité et de la vitesse de déformation sur la rupture de la gaine. Les essais réalisés ont montré un effet important de la biaxialité sur la déformation circonférentielle à la rupture qui possède un minimum à l’état de déformation plane où la biaxialité de déformation est proche de 0. Une faible baisse de la ductilité a également été enregistrée lors de l’augmentation de la vitesse de déformation pour tous les niveaux de biaxialité. Les mécanismes d’endommagement et les modes de rupture des éprouvettes ont été identifiés d’après les surfaces et les profils de rupture en fonction des conditions de sollicitation. Des simulations numériques par éléments finis ont été réalisées avec le code CAST3M pour modéliser l’essai et simuler la rupture des gaines avec un chargement biaxial. Un second dispositif expérimental a été développé pour coupler les effets d’un chargement mécanique biaxial et d’un chargement thermique rapide. Des simulations par éléments finis ont été mises en place pour modéliser les différentes méthodes de chauffage testées et permettre d’optimiser les paramètres de la méthode retenue. Ces simulations ont notamment permis de modéliser le passage du courant électrique et du flux thermique à travers les différents éléments du dispositif. L'objectif à termes étant d’étudier le comportement des gaines irradiées, des vitesses de montée en température supérieures à 100 °C.s-1 sont visées afin de limiter la restauration des défauts d’irradiation. Cette méthode a été utilisée pour réaliser des essais thermomécaniques à des fortes vitesses de chauffage pour de fortes vitesses de déformation et à des niveaux de biaxialité élevés afin de reproduire l’intégralité des chargements lors d’un accident de réactivité. Les premiers résultats, obtenus à 400 °C pour une gaine vierge, montrent que pour une même biaxialité la déformation à la rupture est proche de celle obtenue à 25 °C
The aim of this work is to enhance the understanding of the thermomechanical behavior at rupture of the fuel rod cladding during an accidental transient of the RIA type. A new mechanical test has been developed in order to apply a strain biaxiality ratio ɛzz/ɛ00 between -0,2 et 1. It allows reproducing loading conditions close to the ones occurring during a RIA accident. An experimental campaign at room temperature carried out with this device made it possible to study the effects of strain biaxiality ratios and strain rate on the fracture of the cladding. The tests carried out show a significant effect of the biaxiality on the hoop strain at failure which has a minimum of a plane strain state where the strain biaxiality is close to 0. A slight decrease in ductility was also recorded during the increase in the strain rate for all biaxiality levels. The damage mechanisms and failure modes of specimens are identified from the surfaces and failure profiles depending on the stress conditions. Numerical finite element simulations were performed with the CAST3M code to model the test and simulate the failure of cladding with biaxial loading. A second experimental device has been developed to couple the effects of biaxial mechanical loading and rapid thermal loading. The objective is to heat the cladding with temperature rise rates greater than 100 °C.s-1 in order to avoid the restoration of the defects linked to the hydriding and to the irradiation during the test. The method was used to perform thermomechanical tests at high heating rates, high strain rates, and high biaxiality levels to reproduce full loadings in a reactivity accident. The first results show, for a virgin cladding, that the strain at the break was not affected by temperature or by the rate of heating. Finite element simulations were undertaken to model the different heating methods tested and to optimise the chosen method. These simulations made it possible in particular to model the passage of electric current and heat flow through solid-solid interfaces

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Khelifi, Nour-Eddine. "Modélisation de la croissance sous irradiation de feuillards de zircaloy-4 détendus en fonction de leur texture". Metz, 1991. http://docnum.univ-lorraine.fr/public/UPV-M/Theses/1991/Khelifi.Nour_eddine.SMZ9124.pdf.

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Abstract (sommario):

Dans les réacteurs nucléaires refroidis à l'eau, on emploie les alliages de zirconium en tant que gaines ayant pour rôle d'isoler le combustible du fluide caloporteur et d'assurer l'évacuation de l'énergie thermique. Ces alliages sont soumis a une irradiation neutronique de haut flux. Il en résulte alors d'importantes modifications dimensionnelles du matériau polycristallin en l'absence de contraintes appliquées. Ce phénomène appelé croissance sous irradiation dépend des conditions d'irradiation (fluence, température,. . . ) ainsi que d'un grand nombre de paramètres métallurgiques parmi lesquels la texture cristallographique joue un rôle important. La réalisation de modèles de croissance prenant en compte l'ensemble de ces paramètres est une tâche ambitieuse. Dans ce travail, nous avons développé un modèle de croissance en considérant que la texture joue, dans le processus de croissance un rôle prépondérant par rapport aux autres paramètres à température et à fluence données. Dans ce modèle on suppose que la croissance du polycristal correspond à la moyenne de la croissance des grains. Dans ce cas le calcul prévisionnel de croissance revient à pondérer le comportement des volumes monocristallins orientés par la fonction de densité des orientations. Nous avons montré que le modèle est applicable aux produits plats ainsi qu'aux produits tubulaires. Dans une seconde étape, nous avons utilisé le modèle pour évaluer les variations dimensionnelles attribuées au monocristal à partir des variations dimensionnelles d'un échantillon polycristallin de zy-4 irradié, dont la texture est connue. Dans une dernière étape, ces résultats nous permettent, en chiffrant les erreurs, d'estimer la croissance sous irradiation de certains échantillons polycristallins de zy-4, de texture connue, qui ont subi des traitements thermomécaniques et un processus de mise en forme comparables à ceux de l'échantillon qui a servi aux mesures de l'irradiation

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Autones, Lucas. "Élaboration d’aciers ODS (Oxide Dispersion Strengthened) par fabrication additive laser et cold spray : compréhension des relations procédés - microstructures". Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2022-....), 2022. http://www.theses.fr/2022ULILR004.

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Abstract (sommario):

Les aciers ODS (Oxide Dispersion Strengthened) ferrito-martensitiques sont des matériaux qui présentent une très bonne résistance au fluage et au gonflement sous irradiation. Ces propriétés en font des candidats très étudiés pour les matériaux de gainage des réacteurs de génération IV, ou de structure pour les réacteurs à fusion thermonucléaire. La dispersion des nano-oxydes qui renforcent le matériau est obtenue par métallurgie des poudres. Le co-broyage d’une poudre d’acier atomisée avec une poudre d’oxyde (Y2O3) conduit à la dissolution de l’oxyde dans la matrice. Lors de la consolidation à chaud (CIC ou extrusion à chaud) la précipitation des nano-oxydes a lieu. La conception de composants avec ces matériaux et leur géométrie finale pourraient être améliorée grâce à la fabrication additive (FA). Les récentes évolutions des technologies de FA pourraient permettre de diminuer les délais et coûts de production, tout en augmentant la complexité géométrique et fonctionnelles des pièces. Elles offrent une nouvelle liberté de conception par rapport aux procédés de fabrication soustractive conventionnels.L’objectif de ces travaux de thèse a été d’évaluer les potentiels de différentes techniques de fabrication additive (SLM, DMD, et Cold Spray) pour les aciers ODS.Trois types de poudre ODS (co-broyée, composite et STARS) ont été obtenus pour déterminer les couples poudre – procédé les plus intéressants. Les matériaux élaborés à partir de ces différentes combinaisons ont été caractérisés à plusieurs échelles. Leur quantité de défauts macroscopiques (porosités, fissures) a été analysé afin d’optimiser les paramètres de fabrication. Leur microstructure granulaire a été observée avant et après recuit à 1100 °C par microscopie optique, électronique et EBSD. La nano-précipitation a été analysée par MEB, MET et par diffusion des rayons-X aux petits angles. Une méthode d’analyse d’image alliant des acquisitions en microscopie électronique en haute définition et un logiciel par apprentissage supervisé a été utilisée. Enfin, les propriétés mécaniques de traction à chaud des différents matériaux ont été évaluées et sont en bon accord avec leurs caractéristiques microstructurales.Les résultats obtenus indiquent que les procédés de fabrication laser (SLM, DMD) ne permettent pas d’obtenir des aciers ODS avec de bonnes performances, quel que soit le type de poudre utilisé. L’yttrium forme des phases grossières fragiles et la population de nano-précipités est peu dense. Cela conduit à des propriétés de traction équivalentes à un acier non renforcé. La méthode d’élaboration d’une poudre composite mise en place permet néanmoins d’adapter très facilement la nature et teneur des renforts ajoutés. L’utilisation de renforts TiC conduit à des microstructures très fines et composées de grains équiaxes. Ces microstructures atypiques en fabrication additive laser offrent des perspectives intéressantes.Les aciers ODS obtenus par cold spray à partir d’une poudre co-broyée présentent des caractéristiques semblables à des aciers ODS conventionnels. Après recuit, ceux-ci présentent une microstructure similaire aux aciers ODS obtenus par CIC. Toutefois, les grains grossiers occupent une fraction plus importante de la microstructure, ce qui atteste d’une recristallisation plus avancée. La dureté et la limite élastique moins élevées de ce matériau par rapport à son équivalent CIC confortent ce résultat qui est encourageant pour mettre en forme le matériau. La grande densité de nano-oxydes Y-Ti-O dans l’acier ODS Cold Spray lui permet d’avoir une résistance mécanique à 700 °C supérieure de 50 MPa par rapport à l’ODS CIC. Le matériau Cold-Spray présente toutefois une perte de ductilité qu’il conviendra de mieux comprendre afin de proposer des solutions. Les analyses conduites ont permis de proposer des mécanismes pour expliquer ce comportement qui serait causé par la présence de microfissures et de porosités dans la pièce
ODS (Oxide Dispersion Strengthened) steels are materials that exhibit very good resistance to creep and swelling under irradiation. These properties make them good candidates for cladding materials in Generation IV reactors, or for structural materials in thermonuclear fusion reactors. The dispersion of the nano-oxides, which reinforce the material, is obtained by powder metallurgy. Mechanical-alloying of an atomized steel powder with an oxide powder (Y2O3) results in the oxide dissolution in the matrix. During hot consolidation (hot isostatic pression or hot extrusion), the precipitation of the nano-oxides takes place. Designs of component with these materials and their final geometry could be improved using additive manufacturing.Since the 2010s, recent developments in additive manufacturing technologies could enable to reduce lead times and costs, while increasing the geometric, hierarchical and functional complexity of parts. They pave the way to new freedom of design compared to conventional subtractive manufacturing processes.The objective of this thesis work was to assess the potentials of different additive manufacturing techniques (SLM, DMD, and Cold Spray) for ODS steels.Thus, three types of ODS powder (mechanically-alloyed, composite and STARS) were obtained to determine the most interesting powder-process combinations. The materials produced from these different combinations have been characterized at several scales. The amount of macroscopic defects (porosities, cracks) was analyzed in order to optimize the manufacturing parameters. Their granular microstructure was observed before and after annealing at 1100 °C by optical and electron microscopy (SEM, EBSD). The nano-precipitation was analyzed by SEM, TEM and by small angle X-rays scattering. An image analysis method combining high definition electron microscopy images and a machine learning software was implemented. Finally, the high temperature tensile properties of these different materials were evaluated and are in good agreement with their microstructural characteristics. The comparison of the whole characterization results enabled to select the relevant manufacturing paths.The results obtained indicate that laser additive manufacturing processes (SLM, DMD) lead to ODS steels with low performance, regardless the type of powder used. The yttrium content can greatly decrease after consolidation. It also forms fragile Y-rich coarse phases, and the density of the nano-precipitates population appears very low. These microstructural characteristics induce tensile properties equivalent to those of an unreinforced steel. Nevertheless, the composite powder elaboration method implemented in this work makes it very easy to adapt the nature and content of the reinforcements added to the base powder. Using TiC nano-particles, very fine microstructures composed of equiaxed grains were obtained. These unusual microstructures in laser additive manufacturing offer interesting prospects.ODS steels obtained by cold spray from a mechanically-alloyed powder have characteristics similar to conventional ODS steels. After annealing, these materials have a microstructure similar to the ODS steels obtained by HIP. However, the coarse grains take up a much larger fraction of the microstructure and attest to a more advanced recrystallization. The lower hardness and elastic limit of this material compared to its HIP equivalent confirm this result, which is very encouraging if further shaping should be aimed. The very high density of Y-Ti-O nano-oxides in the Cold Sprayed ODS steel enables to achieve a mechanical resistance at 700 °C which is 50 MPa higher than the HIPed ODS. However, this material exhibits a loss of ductility which will have to be resolved. The analyzes carried out enabled to suggest two mechanisms to explain this damage, which would be caused by the presence of microcracks and porosities in the part

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Bakkali, Amin El. "Conception et mise au point d'un essai de courbe R sur des gaines d'éléments combustibles nucléaires". Châtenay-Malabry, Ecole centrale de Paris, 1987. http://www.theses.fr/1987ECAP0056.

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Abstract (sommario):

Mise au point d'un essai de courbe R sur éprouvettes tubulaires destine à caractériser la résistance à la propagation stable de fissures axiales traversantes des gaines d'éléments combustibles nucléaires. Proposition d'une méthode de dépouillement des résultats obtenus. Vérification expérimentale sur un acier a haute limite d'élasticité

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Roussette, Sophie. "Analyse par champs de transformation de matériaux élastoviscoplastiques multiphases : application aux combustibles MOX". Aix-Marseille 2, 2005. http://www.theses.fr/2005AIX22054.

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Abstract (sommario):

La description du comportement global de matériaux constitués de phases non linéaires dissipatives nécessite une infinité de variables internes. Un modèle approché avec un nombre fini de variables internes, l'analyse par champs de transformation nonuniformes, est obtenu en considérant une décomposition de ces variables sur un nombre fini de champs de transformation nonuniformes, les modes plastiques. La méthode est développée pour des matériaux élastoviscoplastiques incompressibles. La transformée de Karhunen-Loève est proposée pour optimiser le choix des modes plastiques. Puis la méthode est étendue aux matériaux élastoviscoplastiques poreux. Enfin, la TFA développée par Dvorak est appliquée aux combustibles nucléaires MOX. Cette méthode permet de faire des études de sensibilité pour déterminer le rôle de paramètres microstructuraux sur le comportement du combustible. De plus l'adéquation de la NTFA avec les MOX est démontrée, le but étant d'appliquer le modèle aux MOX en 3D
The description of the overall behavior of nonlinear materials with nonlinear dissipative phases requires an infinity of internal variables. An approximate model involving only a finite number of internal variables, Nonuniform Transformation Field Analysis, is obtained by considering a decomposition of these variables on a finite set of nonuniform transformation fields, called plastic modes. The method is initially developed for incompressible elastoviscoplastic materials. Karhunen-Loève expansion is proposed to optimize the plastic modes. Then the method is extended to porous elastoviscoplastic materials. Finally the transformation field analysis, developed by Dvorak, is applied to nuclear fuels MOX. This method enables to make sensitivity studies to determine the role of some microstructural parameters on the fuel behaviour. Moreover the adequacy of the nonuniform method for fuels MOX is shown, the final objective being to be able to apply the model to the MOX in 3D

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Robert-Berat, Laurence. "Influence d'une couche de zircone sur le comportement mécanique des tubes en zircaloy-4". Clermond-Ferrand 2, 2001. http://www.theses.fr/2001CLF2A001.

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Abstract (sommario):

Au cœur des Réacteurs à Eau sous Pression, la gaine en Zircaloy-4 est soumise à la corrosion : une couche d'oxyde externe et une couche d'oxyde interne se forment. Celles-ci sont susceptibles d'influencer le comportement des tubes pendant leur séjour en réacteur et pendant leur entreposage. Le but de cette étude est donc de contribuer à la compréhension du comportement mécanique des tubes oxydés. Des essais mécaniques sont effectués sur des tubes de gainage et tubes guides en traction et pression interne. Ils mettent en évidence un effet différent de l'oxyde sous ces deux types de sollicitation. En traction, la couche de zircone entraîne un important renfort. En pression interne, elle entraîne soit un faible renfort, soit un affaiblissement. La fissuration de la couche d'oxyde est caractérisée et quantifiée par des observations au MEB en fin d'essais. Ces observations mettent en évidence la nécessité d'une modélisation du comportement prenant en compte l'endommagement par fissuration de la couche. Un modèle aux éléments finis est donc présenté pour un tube recouvert de deux couches de zircone (interne et externe) non fissurées puis fissurées. Pour expliquer cette différence de comportement suivant le type de sollicitation appliquée, l'hypothèse d'un effet de type " structure " est proposée. La présence des couches d'oxyde fissurées entraîne des contraintes circonférentielles dans le Zircaloy qui favorisent un renfort en traction uni-axiale, malgré la fissuration de la couche d'oxyde. Alors qu'en pression interne, la présence de l'oxyde entraîne des contraintes axiales dans le Zircaloy qui s'opposent à la diminution des déformations circonférentielles, limitant ainsi l'effet de renfort qui est alors nettement plus faible qu'en traction. L'influence de l'oxyde sur les contraintes s'exerçant sur le Zircaloy est donc à l'origine de cette différence de comportement en traction et pression interne.

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Quaranta, Delphine. "Étude de voies potentielles pour le recyclage du zirconium des gaines en Zircaloy des combustibles nucléaires usés". Thesis, Toulouse 3, 2019. http://www.theses.fr/2019TOU30038.

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Abstract (sommario):

Le Zircaloy-4 est un alliage à base de zirconium (~ 98 % massique) constituant le gainage des assemblages nucléaires. Actuellement, les gaines de Zircaloy irradiées sont destinées au stockage géologique profond en raison de leur contamination en radioéléments (contamination issue du séjour en réacteur ainsi que du procédé de traitement). Elles sont classées en déchet de moyenne activité à vie longue suivant les recommandations de l'ANDRA (radioactivité : 10 6 - 10 9 Bq/g, périodes > 31 ans). Les gaines de Zircaloy irradiées représentent une part importante de l'inventaire des assemblages, ~ 25 % en masse. Le recyclage du zirconium contenu dans les gaines pourrait donc présenter un intérêt économique, soit dans le but de revaloriser le zirconium par refabrication de gaines (avec la contrainte imposée par la présence résiduelle de 93Zr), soit à minima pour déclasser le déchet coque en faible activité. Ce travail de thèse a pour objectif d'étudier les voies potentielles pour le recyclage du zirconium contenu dans les gaines de Zircaloy irradiées, et plus précisément l'électroraffinage en milieux de fluorures fondus. L'étude de la composition des gaines de Zircaloy des combustibles nucléaires usés a tout d'abord été réalisée afin d'identifier les radiocontaminants présents dans les gaines irradiées. Ces éléments sont soit des produits d'activation (Cr, Fe, Ni, Co, Sn, ...), soit des produits de fission (H, Sr (+ Y), Cs (+Ba), Eu, ...) et les actinides (U, Pu, Am et Cm). Une étude électrochimique des ions zirconium (IV) a ensuite été réalisée dans le milieu LiF-NaF. Elle a permis d'en déterminer les mécanismes de réduction en zirconium métallique. Puis, une étude classique de nucléation/croissance a également permis d'optimiser les conditions opératoires (i.e. nature de la cathode, concentration de ZrF4 dans le sel, densité de courant appliquée...) pour l'obtention d'un dépôt de zirconium métallique adhérant sur cathode solide inerte. La dernière partie de ce travail s'est focalisée sur l'électroraffinage de tronçons de Zircaloy "frais", soit avant passage dans le réacteur. Une attention particulière a été portée sur le comportement des constituants d'alliage (Fe, Cr et Sn) vis-à-vis de l'avancement de dissolution de l'anode. Bien que les électroraffinages se soient portés sur un matériau non radioactif, la combinaison des approches thermodynamique et expérimentale a permis de proposer un premier dimensionnement du cœur de procédé. L'ensemble de ce travail permet d'avancer un premier scénario pour le traitement des gaines de combustibles usés
Zircaloy-4 is an alloy mainly composed of zirconium (~ 98%wt.) constituting the cladding of nuclear assemblies. Currently, used Zircaloy claddings are intended for deep geological storage due to their contamination by radioelements from the nuclear reaction and the reprocessing process. They are classified as long-lived intermediate-level waste according to ANDRA recommendations (radioactivity: 10 6 - 10 9 Bq/g, periods > 31 years), as they represent 25%wt. of the assembly inventory. Zirconium recycling thus could present an economic interest, either to upgrade the zirconium by remanufacturing sheaths (with the constraint imposed by the residual presence of 93Zr), or to downgrade the cladding wastes into low activity waste. This thesis aims to study the potential routes for the recycling of zirconium contained in spent Zircaloy sheaths, and more precisely electrorefining in molten fluorides. The study of Zircaloy sheath composition of spent nuclear fuel was first carried out to identify the radioelements present in used claddings. These elements are either activation products (Cr, Fe, Ni, Co, Sn, etc.), or fission products (H, Sr (+ Y), Cs (+ Ba), Eu, etc.), or actinides (U, Pu, Am and Cm). An electrochemical study of the zirconium (IV) ions was carried out in LiF-NaF at 750 °C to determine its reduction mechanisms into metallic zirconium. Then, a nucleation / growth study was performed to optimize the operating conditions (ie nature of the cathode, concentration of ZrF4, current density applied, etc.), to obtain an adherent metal zirconium deposit on inert solid cathode. The last part of this work was focused on the electrorefining of "fresh" Zircaloy sections, i.e. before its stay in the reactor. Particular attention was paid to the behavior of the alloy constituents (Fe, Cr and Sn), during the electrolysis process. This work proposes a first scenario for the reprocessing of spent fuel claddings

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Pillon, Sylvie. "Étude des diagrammes de phases U-O-Na, Pu-O-Na et U,Pu-O-Na". Montpellier 2, 1989. http://www.theses.fr/1989MON20045.

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Abstract (sommario):

Dans le but de connaitre les consequences thermochimiques de l'interactions du combustible nucleaire des reacteurs a neutrons rapides (ceramique a base d'oxyde mixte d'uranium et de plutonium) avec le sodium fondu, nous avons etudie les 3 diagrammes de phases suivants: u-o-na, pu-o-na, u, pu-o-na. Les principales techniques de caracterisation de phases ont ete la diffraction x sur poudre, la diffraction neutronique a chaud et la microcalorimetrie. Cette etude a permis de completer les connaissances acquises sur chacun des diagrammes, de mesurer quelques proprietes physiques et thermiques de composes d'importance et de tirer quelques conclusions sur les limites d'une modelisation de la reaction combustible-sodium par la reaction uo#2-na

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Bouloré, Antoine. "Etude et modélisation de la densification en pile des oxydes nucléaires UO2 et MOX". Grenoble INPG, 2001. http://www.theses.fr/2001INPG4203.

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Abstract (sommario):

Durant l'irradiation en réacteurs à eau sous pression du combustible nucléaire UO2 ou (U, Pu)O2, plusieurs phénomènes physiques interviennent. L'un d'eux consiste en la disparition d'une partie de la porosité initiale sous l'effet de l'irradiation, cette densification pouvant atteindre jusqu'à 2,5%. D'après la littérature, l'amplitude de ce phénomène ainsi que sa cinétique, sont fortement liés à la microstructure initiale du combustible. C'est pourquoi des méthodes de caractérisation de la microstructure ont été développées à l'aide d'outils d'analyse d'images. Ces méthodes ont pour objectif de rendre les résultats obtenus sur différents types de combustibles comparables. Ces analyses ont permis entre autres de déterminer l'influence du taux de fission local et de la température sur le phénomène de densification. De plus, sous irradiation, on note une disparition importante de la porosité de diamètre inférieur à 3 µm. A l'aide de ces données, deux types de modélisation ont été mis en place. La première est semi-empirique, c'est-à-dire qu'elle s'appuie sur des résultats expérimentaux et n'a aucune valeur prédictive. En effet, l'amplitude maximale de densification doit être ajustée pour chaque type de combustible par une constante multiplicative impossible à déterminer a priori. Mais elle a été appliquée avec succès au recalcul d'une expérience de densification en pile menée dans le réacteur expérimental de Halden (Norvège). Le second modèle est mécaniste, c'est-à-dire basé sur l'écriture mathématique des phénomènes physiques intervenant dans le combustible sous l'effet de l'irradiation, dont les principaux sont l'interaction entre un fragment de fission et une porosité, et la création de paires de Frenkel sous l'effet du ralentissement des produits de fission. Ce modèle calcule les évolutions de populations de pores et a été appliqué avec succès sur un crayon caractérisé avant et après irradiation
Amongst the many phenomena which take place in the course of the irradiation of UO2 or (U, Pu)O2 nuclear fuels, one of them involves the elimination of a fraction of the as-fabricated porosity. In-pile densification or sintering can reach 2. 5%, i. E. Approximately half the initial volume of pores is likely to disappear. Our literature survey indicates that the amplitude and kinetics of the phenomenon are both heavily dependent on the initial fuel microstructure. Micro-structural characterisation techniques of oxide fuels have therefore been developed in conjunction with quantitative image analysis methods. The ensuing methodology enables a quantitative comparison of micro-structural features in different fuels and has been applied to ascertaining the influence of the local fission rate and temperature on in-pile densification. It is thus revealed that in-pile operation eliminates a significant fraction of pores smaller than 3 microns in diameter. The experimental data generated has been used to set up a semi-empirical and a mechanistic model. The former is based on experimental results and is not essentially predictive. The inability of this model to predict the in-pile densification of oxide fuels is illustrated by the fact that the maximum fraction of pores that disappears is proportional to an empirical function of fission rate, and temperature. The proportionality factor appears to be difficult to correlate quantitatively to any given micro-structural feature. The model has however been applied to the interpretation of an in-pile densification experiment carried out in the Halden reactor (Norway). The latter model is mechanistic, i. E. It is based on the solution to a set of equations that describe the coupled temperature and radiation induced phenomena which occur in-pile. These can broadly be broken down into three categories : the fission fragment-pore interaction, the creation of point defects as the fission fragments slow down, and the diffusion of these point defects to sinks. The model calculates the evolution of the pore size distribution and has successfully been applied to modelling the in-pile densification behaviour of a fuel pellet characterised before and after irradiation

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Caranoni, Laurent. "Incidence d'additifs à base de soufre sur la microstructure des combustibles nucléaires : Elaboration et caractérisations". Limoges, 2002. http://www.theses.fr/2002LIMO0010.

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Abstract (sommario):

Bien que le fonctionnement global en réacteur du combustible MOX soit satisfaisant, le relâchement des gaz de fission constitue actuellement le facteur limitatif de son emploi à forts taux de combustion. L 'augmentation de la taille moyenne des grains allonge le parcours diffusionnel des espèces gazeuses dans le grain, ralentissant ainsi leur dégagement. Dans cet objectif, nous avons étudié l'influence d'additifs à base de soufre sur l'activation de la croissance granulaire des céramiques d'oxydes nucléaires. La première partie de ce travail s'intéresse à l'élaboration et à la caractérisation d'additifs soufrés et particulièrement à l'oxysulfure d'uranium, UOS. L'analyse de son comportement en température a montré que le rapport pH2O/pH2S gouverne la cinétique de la réaction entre UOS et H2O qui s'accompagne d'un dégagement de SO2. Après frittage à 1700°C sous hydrogène, les grains de UOS sont fortement anisotropes. Leur structure est caractérisée par des défauts plans de type [0, 0, 1]. Dans la seconde partie, ces additifs, incorporés à de la poudre d'UO2, ont montré l'action très favorable du soufre vis-à-vis de la croissance cristalline. Après frittage à 1700°C / 4 heures sous Ar - 5 % H2 - 1000 ppm H2O, la taille moyenne des grains est de l'ordre de 25-30 microns. Les échantillons présentent un gradient de taille de grains entre la périphérie (grains de taille habituelle sur une épaisseur de 200 microns) et le centre (gros grains) qui coi͏̈ncide avec un gradient de concentration locale en soufre. L'action du soufre se manifeste brusquement pendant le cycle thermique après 1600°C, alors que sa teneur est inférieur à 30 ppm massique. Des examens SIMS ont mis en évidence, dans les zones à gros grains, la ségrégation du soufre aux joints des grains. Un mécanisme d'activation de surface a été proposé à partir de ces observations. Des essais réalisés sur des oxydes mixtes, (U, Pu) O2 notamment, confirment l'activation de la croissance granulaire induite par la présence du soufre
Even though the global reactor working of MOX fuel is good, the fission gas emission now represents the limitating factor of its use at high burn-up

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Gossard, Alban. "Synthèse d'oxydes par voie sol-gel colloïdale : application aux précurseurs de combustibles nucléaires". Thesis, Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie, 2014. http://www.theses.fr/2014ENCM0010/document.

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Abstract (sommario):

Le recyclage des actinides mineurs produits en réacteur nucléaire est un point clé pour les cycles du combustible du futur. Différentes options sont ainsi envisagées : leur réintégration au sein d'un nouveau combustible « refabriqué » ou leur transmutation dans le but de réduire significativement la radiotoxicité des déchets ultimes. Dans ces deux cas de figure, la synthèse de matériaux innovants intégrant les actinides mineurs de manière homogène est nécessaire.En ce sens, les voies sol-gel présentent des avantages certains par rapport aux autres voies de synthèse (co-précipitation, métallurgie des poudres) tels que l'organisation du matériau à l'échelle colloïdale ou la création de porosité de manière contrôlée grâce à l'utilisation d'un « template ». De plus, la possibilité de travailler en milieu humide, de la solution précurseur au matériau final, permet d'éviter la formation de poudres pulvérulentes et contaminantes, point essentiel dans le cas de matériaux incorporant des éléments radioactifs. Cette thèse vise à démontrer l'adaptabilité de ce type de procédé au domaine du nucléaire. Dans un premier temps, une méthodologie de synthèse par voie sol-gel colloïdale et de caractérisation sur un système non-actif à base de zirconium a été mise en place et a permis la compréhension des mécanismes mis en jeu au cours de cette synthèse. Suite à cela, des études de mise en forme, et notamment d'insertion de porosité, ont été réalisées. Des monolithes de zircone ont de cette manière pu être obtenus grâce au couplage entre le procédé sol-gel colloïdal et la formation d'une émulsion stabilisée par des clusters de particules solides.Finalement, une transposition de ces travaux sur un système à base d'uranium a été initiée, soulevant différentes perspectives prometteuses concernant les possibilités de mise en forme du matériau final
One of the main objectives for the future nuclear fuel cycle is the recycling of the minor actinides. Different options are considered: their integration into a new fuel for a prospect of a closed fuel cycle or their transmutation in order to significantly decrease the long-term radiotoxicity of ultimate wastes. In both cases, the synthesis of new advanced materials integrating the actinides jointly is required.Sol-gel processes allow the organization of the material at the colloidal scale or the insertion of controlled porosity using « templates ». Furthermore, the possibility to work in a « wet environment » prevents the formation of pulverulent powders which are contaminant in the case of materials incorporating radioactive elements. The main purpose of this work is to demonstrate the adaptability of this route to the nuclear field.Firstly, a methodology of synthesis from a colloidal sol-gel route was set up on a non-radioactive zirconium-based system in order to characterize and understand of the different mechanisms of this synthesis. Then, studies on shaping, including insertion of porosity, were performed. Zirconia monoliths have been obtained thanks to a coupling between a colloidal sol-gel process and the formation of an emulsion stabilized by clusters of solid particles. Finally, a transposition of this work to an uranium-based system was introduced, pointing out different promising perspectives specially concerning the possibilities of shaping of the final material

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March, Philippe (1970. "Caractérisation et modélisation de l'environnement thermohydraulique et chimique des gaines de combustible des réacteurs à eau sous pression en présence d'ébullition". Aix-Marseille 1, 1999. http://www.theses.fr/1999AIX11068.

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Abstract (sommario):

L'etude du comportement en corrosion des materiaux de gainage du combustible d'un reacteur nucleaire a eau sous pression en presence d'ebullition necessite une connaissance precise de l'environnement thermohydraulique et chimique des elements combustibles. Or, dans les conditions de fonctionnement des rep (15,5 mpa et 340\c), la topologie de l'ecoulement diphasique a la paroi des gaines n'a jamais encore ete caracterisee. Un dispositif de visualisation, adapte sur l'installation experimentale reggae, permet d'obtenir de nouvelles donnees a la fois qualitatives et quantitatives. Parmi les grandeurs accessibles figurent la taille et la forme des inclusions de vapeur, le point de demarrage de l'ebullition, les vitesses et les trajectoires des bulles. Une methode d'analyse d'image originale est ensuite mise en uvre pour mesurer le taux de vide et la concentration d'aire interfaciale dans un ecoulement diphasique a bulles. Ainsi, le dispositif de visualisation permet de caracteriser la topologie de l'ecoulement diphasique dans les conditions des rep en ebullition nucleee sous-saturee. L'analyse des resultats experimentaux montre la necessite d'une approche tres locale pour modeliser l'environnement chimique des gaines en presence d'ebullition. Un nouveau modele d'enrichissement en especes faiblement volatiles est donc propose puis valide. Les bulles de vapeur sont desormais considerees comme des obstacles physiques limitant l'acces du liquide a la paroi, et l'evaluation de leur diametre joue un role determinant sur l'environnement chimique des gaines. Cette etude confirme, tant au niveau experimental que theorique, l'existence de fortes interactions entre la topologie de l'ebullition, la corrosion, les caracteristiques de la paroi et la chimie de l'eau.

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Fauque, de Maistre Jules. "Modèle d’ordre réduit en mécanique du contact. Application à la simulation du comportement des combustibles nucléaires". Thesis, Paris Sciences et Lettres (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018PSLEM073/document.

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Abstract (sommario):

La réduction d'ordre de modèles d'un problème de contact demeure un sujet de recherche important en mécanique numérique des solides.Nous proposons une extension de l'hyper-réduction avec domaine d'intégration réduit à la mécanique du contact sans frottement s'écrivant à l'aide d'une formulation mixte.Comme la zone de contact potentiel se limite au domaine réduit, nous faisons le choix de prendre comme base réduite pour la variable duale (représentative des forces de contact) la base du modèle d'ordre plein restreinte.Nous obtenons ainsi un modèle hyper-réduit hybride avec une approximation de la variable primale par des modes empiriques et de la variable duale par les fonctions de base des éléments finis. Si nécessaire, la condition inf-sup de ce modèle peut être forcée par une approximation hybride la variable primale. Cela mène à une stratégie hybride combinant un modèle d'ordre hyper-réduit et un modèle d'ordre plein permettant l'obtention d'une meilleure approximation de la solution sur la zone de contact.Un post-traitement permettant la reconstruction des multiplicateurs de Lagrange sur l'ensemble de la zone de contact est également introduit.De manière à optimiser la sélection des snapshots, un indicateur d'erreur simple et efficace est avancé pour être couplé à un algorithme glouton
The model order reduction of mechanical problems involving contact remains an important issue in computational solid mechanics.An extension of the hyper-reduction method based on a reduced integration domain to frictionless contact problems written by a mixed formulation is proposed.As the potential contact zone is naturally reduced through the reduced domain, the dual reduced basis is chosen as the restriction of the dual full-order model basis.A hybrid hyper-reduced model combining empirical modes for primal variables with finite element approximation for dual variables is then obtained.If necessary, the inf-sup condition of this hybrid saddle point problem can be enforced by extending the hybrid approximation to the primal variables. This leads to a hybrid hyper-reduced/full-order model strategy. By this way, a better approximation on the potential contact zone is furthermore obtained.A post-treatment dedicated to the reconstruction of the contact forces on the whole domain is introduced.In order to optimize the snapshots selection, an efficient error indicator is coupled to a greedy sampling algorithm leading to a robust reduced-order model

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Chaieb, Ahmed. "Comportement anisotherme et rupture des gaines combustibles en alliages de zirconium : Application à la situation d'accident d'insertion de réactivité (RIA)". Thesis, Paris Sciences et Lettres (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019PSLEM005.

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Abstract (sommario):

Les gaines combustibles conçues en alliages de zirconium constituent la première barrière de confinement dans les centrales nucléaires. Ce travail a pour but d'établir une meilleure compréhension du comportement thermomécanique du Zircaloy-4 au cours d'un transitoire accidentel de type RIA. En effet, les bases de données expérimentales actuelles sont majoritairement constituées d'essais de traction uniaxiale menés en conditions isothermes. Le caractère anisotherme du chargement, couplé ou non à la biaxialité du chargement mécanique, n'a que peu été étudié. L'objectif de la thèse consiste à développer de nouveaux moyens d'essais permettant de mettre en évidence l'impact d'un chargement anisotherme. Un premier dispositif expérimental a été développé pour étudier les effets d'un transitoire de température sur le matériau de gainage au cours d'un essai de traction uniaxié. Le dispositif expérimental permet de reproduire des conditions de chargement proches de celles rencontrées au cours de l'accident. Il permet de solliciter les gaines jusqu'à des vitesses de chauffage d'environ 600 °C.s-1 couplées à un chargement mécanique rapide pouvant atteindre une vitesse de déformation de 5 s-1. Une campagne expérimentale menée sur ce dispositif a permis de mettre en évidence les premiers effets d'un chargement anisotherme et d'établir par la suite une comparaison entre l'état isotherme et anisotherme. Un impact important a été constaté aux faibles vitesses de déformation et hautes vitesses de chauffage : la contrainte d'écoulement est bien plus importante que celle attendue à partir des essais isothermes. Une étude de la recristallisation du matériau en conditions dynamiques a montré qu'un retard au déclenchement du processus de recristallisation serait la cause des effets anisothermes observés lors des essais de traction. Un second dispositif expérimental a été développé pour coupler les effets d'un chargement biaxial et anisotherme. Une tôle en Zircaloy-4 a été testée selon les deux directions principales (laminage et transverse) avec un système de chauffage par induction. Plusieurs vitesses de chauffage et rapports de biaxialité ont été explorés et les déformations à rupture ont pu être déterminées pour chaque condition expérimentale. L'analyse des essais a montré que la multiaxialité du chargement est le paramètre dominant en ce qui concerne la ductilité du matériau, aucune influence notable du chargement anisotherme n'a été observée lors de ces essais. En soutien à l'analyse des essais de traction anisothermes uniaxiés et biaxiés, des simulations numériques ont été entreprises à l'aide de modèles de comportement mécanique macroscopique existant et développé dans cette étude. Ces simulations ont notamment permis la détermination des champs de contrainte des essais biaxiés et montré que les essais réalisés se trouvaient bien dans le domaine d'intérêt des études sur le RIA
Fuel clads made of zirconium alloys are the first safety barrier in the nuclear power plants. This work aims to enhance the understanding of the thermomechanical behavior of Zirlcaoy-4 during RIA accidental scenario. Indeed, the current experimental databases are mainly constituted of uniaxial tensile tests carried out under isothermal conditions. The anisothermal character of the loading, coupled or not with the biaxiality of the mechanical loading, has been poorly studied. The aim of the thesis is to develop new experimental setups to highlight the effect of anisothermal loading. A first experimental test device was developed to study the effects of temperature transient on the cladding material during uniaxial tensile test. The experimental setup allows to reproduce loading conditions close to the ones occuring during a RIA accident. It allows clad testing up to 600 °C.s-1 heating rates coupled to rapid mechanical loading reaching 5 s-1 in terms of strain rate. First experiments showed first effects of anisothermal loading and allowed us to establish as a second step a comparison between isothermal and anisothermal states. A marked effect of anisothermal loading was observed at low strain rates and high heating rates : the flow stress is much higher than that expected from the isothermal tests. A study of the recrystallization of the material under dynamic conditions has shown that a delay in triggering the recrystallization process would be the cause of the anisothermal e ects observed during the tensile tests. A second experimental device was developed to couple effects of biaxial and anisothermal loading. A sheet of Zircaloy-4 was tested along its two main directions (rolling and transverse) with an induction heating system. Several heating rates and biaxiality ratios were explored and failure strains were determined for each experimental condition. The analysis of the tests showed that the multiaxiality of the loading is the dominant parameter with regard to the ductility of the material, no significant influence of the anisothermal loading was observed during these tests. In support of the analysis of uniaxial and biaxial anisothermal tensile tests, numerical FEM calculations were undertaken using a macroscopic mechanical behavior model developed in this study. These simulations made it possible to determine the stress fields of the biaxial tests and showed that the tests carried out were in the field of interest of the RIA studies

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Roche, Stéphane. "Modélisation simplifiée de l'écoulement radial d'un mélange de matériaux fondus à travers des crayons combustibles dans un coeur REP". Aix-Marseille 1, 1996. http://www.theses.fr/1996AIX11058.

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Abstract (sommario):

Dans le cadre des etudes sur les accidents graves rep tel celui qui s'est produit a three mile island unit-2 (tmi-2), le cur du reacteur constitue essentiellement de crayons combustibles se met a chauffer puis a fondre. Durant la phase initiale de degradation du cur, un melange fondu (essentiellement de l'uo#2 et du zro#2) qui constitue le corium se met a couler le long des crayons, puis se bloque a un certain niveau dans le cur. Le corium s'etale alors radialement vers la peripherie du cur. Un modele simplifie a ete elabore pour etudier le phenomene de solidification du corium durant sa propagation transverse entre les crayons combustibles. Le corium s'etale sur un support plan horizontal constitue, soit par une croute de corium solide, soit par une grille d'assemblage. Le modele resout numeriquement l'equation de bilan energetique interfacial et l'equation de la chaleur en regime transitoire monodimensionnel avec presence de termes de convection et de termes source (puissance residuelle). Le modele est valide avec le code marcus developpe a l'iusti. Ce code permet de simuler numeriquement des ecoulements anisothermes par la methode des elements finis. L'objectif du modele simplifie est d'etre integre dans des logiciels de calcul de scenarios d'accidents graves comme icare 2

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Lozano, Nathalie. "La subdivision d'un solide induite par l'évolution de sa composition chimique : intérêt pour la céramique nucléaire a fort taux d'irradiation". Dijon, 1998. http://www.theses.fr/1998DIJOS067.

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Abstract (sommario):

La subdivision de la céramique nucléaire à de fort taux d'irradiation peut être un facteur limitant pour le fonctionnement d'un réacteur électronucléaire. Pour les trois types de combustibles étudiés (UO 2-REP, MOX-REP, et (U, Pu)O 2-RNR), la subdivision de la céramique en sous-grains microniques est observée dans des zones ou le taux de combustion est supérieur a 60 GWj/tM et la température estimée est inférieure a 900°C, alors que la structure cristalline initiale semble conservée. Nous avons mis en évidence la concomitance de la subdivision et de l'évolution de la composition chimique dans les zones concernées. Pour tenter d'établir qu'il existe vraisemblablement une relation entre l'évolution de la morphologie de la céramique nucléaire et celle de la composition chimique, l'oxydation de frittés d'UO 2 a été étudiée. Au cours de ces travaux sur la céramique irradiée ou oxydée, nous avons identifié deux types de morphologies des sous-grains. Lorsque la subdivision est observée en volume, les sous-grains sont polyédriques, c'est-à-dire qu'ils sont caractérisés par des faces polygonales délimitées par des arêtes vives. Par contre, les sous-grains issus de la subdivision sur une surface libre sont lisses et d'aspect arrondi. A partir de la théorie de Grinfeld', un modèle est proposé pour décrire la subdivision en sous-grains arrondis liée a l'accommodation particulière, sur une surface libre, des contraintes engendrées par l'évolution de la composition chimique. Nous proposons un mécanisme impliquant une fragmentation suivant des plans cristallins pour décrire la subdivision en sous-grains polyédriques liée a l'accommodation, loin de la surface, des contraintes engendrées par l'évolution de la composition chimique.

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Poitou, Benoît. "Analyse de la fissuration au voisinage d'une interface dans les matériaux fragiles : applications aux composites à matrice céramique et aux combustibles nucléaires". Bordeaux 1, 2007. http://www.theses.fr/2007BOR13448.

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Abstract (sommario):

Cette étude concerne la mise au point de critère prédictifs d'amorçage de fissures au voisinage d'une interface dans les bimatériaux fragiles. Le but est d'aider à l'élaboration de structures multicouches céramiques pouvant s'endommager progressivement en favorisant la déviation des fissures le long des interfaces entre couches. . Plusieurs mécanismes de fissuration sont analysés comme la compétition entre l'amorçage d'une décohésion interfaciale et la rupture du second matériau en amont d'une fissure principale située dans la couche adjacente. Ce travail est ensuite appliqué pour décrire la dérivation de fissure par une interface dans les composites à matrice céramique puis dans les combustible de réacteurs nucléaires. Sur cette dernière partie, une campagne expérimentale est menée pour déterminer les paramètres matériaux nécessaires aux critères de déviation ; une optimisation de l'enrobage du combustible est enfin proposée afin d'accrôtre sa ténacité apparente.

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Pflieger, Rachel. "Mass spectrometric study of the laser vaporisations of graphite and uranium dioxide up to 4000k". Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2006. https://publication-theses.unistra.fr/restreint/theses_doctorat/2006/PFLIEGER_Rachel_2006.pdf.

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Abstract (sommario):

Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) à haute température a été développée. La surface de l’échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérience couvre tout un intervalle de température. Cette méthode a été appliquée au graphite pyrolytique et au dioxyde d’uranium. L’étude du graphite a clairement montré que la sublimation est de type Langmuir (ou surface libre), malgré les très hautes températures et pressions. Les pressions partielles relatives de C1, C2, C3, C4 et C5 ont été mesurées jusqu’à 4100 K, ainsi que les enthalpies de sublimation des trois espèces principales de la vapeur. Les coefficients d’évaporation relatifs de C1-C5 ont été estimés par comparaison des pressions partielles obtenues ici à 4000 K avec celles à l’équilibre thermodynamique de la littérature. La courbe de pression de vapeur de UO2 au-dessus du dioxyde d’uranium a été mesurée entre 2800 et 3400 K. Des enthalpies de sublimation et de vaporisation sont proposées pour UO2, ainsi qu’une première valeur expérimentale de l’enthalpie de vaporisation de UO3. Les rapports de pressions partielles p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) et p(UO2+)/p(UO+) ont été mesurés aux alentours de 3300 K et indiquent que l’évaporation se fait dans des conditions proches de l’équilibre thermodynamique. La méthode développée ici est adaptée à l’étude par spectrométrie de masse jusqu’à de très hautes températures de la vaporisation de matériaux réfractaires, et pourrait être utilisée pour l’étude de matériaux chimiquement instables comme le dioxyde d’uranium hyperstœchiométrique ou des carbures et nitrures
A new method of high-temperature mass spectrometry (TOF MS) was developed, where the specimen surface is heated by a laser pulse of approx. 20 ms. During it, time-resolved measurements of mass spectra and of the temperature are performed. Each experiment covers an entire temperature interval. The method was applied to pyrolytic graphite and uranium dioxide. In graphite study, it was clearly shown that the sublimation occurs in a Langmuir-like mode (free surface vaporisation), despite the very high temperatures and thus pressures. Relative partial pressures of C1, C2, C3, C4 and C5 were measured up to 4100 K. Obtained sublimation enthalpies of the main three vapour species are in a good agreement with literature values. Relative vaporisation coefficients of C1-C5 were estimated by comparison of the present partial pressures at 4000 K with equilibrium ones given in the literature. The vapour pressure curve of UO2 over stoichiometric uranium dioxide was measured between 2800 and 3400 K. Obtained sublimation and vaporisation enthalpies are in agreement with the literature. The vaporisation enthalpy of UO3 was measured for the first time. Relative partial pressure ratios p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) and p(UO2+)/p(UO+) were measured at around 3300 K and indicate that the vaporisation occurs in a regime close to thermodynamic equilibrium. This method is suitable for the fast and time-resolved mass spectrometric measurements of refractory materials up to very high temperatures, and could now be applied to the study of chemically unstable materials such as hyperstoichiometric urania and some carbides and nitrides. Key words: pyrolytic graphite, HOPG, uranium dioxide, laser vaporisation, TOF MS, vaporisation coefficients, Langmuir evaporation

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Schäffler, Isabelle. "Modélisation du comportement elasto-viscoplastique anisotrope des tubes de gaine du crayon combustible entre zéro et quatre cycles de fonctionnement en réacteur à eau pressurisée". Besançon, 1997. http://www.theses.fr/1997BESA2076.

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Abstract (sommario):

Le parc nucléaire français fournissant plus de 75% de la production nationale d'électricité, la puissance des REP doit pouvoir être adaptée à la demande du réseau électrique. Par ailleurs, EDF souhaite augmenter la durée de vie des assemblages combustibles. Ces conditions de service provoquent des interactions répétées entre la pastille et la gaine (IPG) du crayon combustible. Nous présentons dans ce mémoire un modèle décrivant le comportement anisotrope viscoplastique de tubes de gaine en Zircaloy-4 détendu irradiés entre 0 et 4 cycles. L'anisotropie est décrite dans la modélisation au moyen de quatre tenseurs d'ordre 4 affectant les directions d'écoulement, les parties linéaires, ainsi que les restaurations dynamique et statique des variables d'écrouissage cinématique. Le modèle a été identifié à 350°C et 400°C sur des tubes de gainage représentatifs de ceux introduit dans les REP d'EDF. Les effets de la température affectent l'équation d'état ainsi que le terme de restauration statique. Le modèle proposé permet de reproduire des chargements complexes représentatifs d'une IPG à 350°C, 380°C et 400°C. L'irradiation provoque un durcissement et une diminution de la vitesse de fluage des gaines irradiées jusqu'à une fluence de 45. 10 puissance 24 n/m2 (E > 1 MeV). L'évolution des propriétés mécaniques sature au-dessus de cette fluence. Les propriétés élastiques des tubes de gainage ne sont pas modifiés par l'irradiation. L'introduction d'une variable d'état d'endommagement liée à la fluence permet d'imposer une augmentation de l'écrouissage cinématique, ainsi que la diminution du terme de restauration statique. Ce formalisme identifié à 350°C à partir d'essais monotones de traction et de fluage biaxés a été validé grâce aux essais mécaniques réalisés à 380°C et 400°C sur des gaines irradiées. L'application du modèle à un cas réel est illustré par le calcul éléments finis du comportement mécanique d'un crayon combustible soumis à une IPG.

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Minne, Jean-Baptiste. "Contribution à la modélisation du couplage mécanique-chimique de l'évolution de l'interface pastille-gaine sous irradiation". Thesis, Dijon, 2013. http://www.theses.fr/2013DIJOS085/document.

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Abstract (sommario):

Dans un souci de démontrer l'intégrité de l'ensemble des crayons composant les assemblages combustibles utilisés dans les centrales nucléaires, EDF R&D développe depuis plusieurs années le code de calcul CYRANO3. Ce dernier a pour but principal de modéliser le comportement du combustible nucléaire en condition normale et incidentelle par une description "1,5D" du crayon. Cette thèse, fruit d'une collaboration entre EDF R&D, le CEA et l'Université de Bourgogne, s'inscrit dans une démarche d'intégration dans CYRANO3 du phénomène de corrosion interne de la gaine qui pourrait influer sur le comportement de concepts de couples pastille-gaine à l'étude chez EDF. En effet, lors de la combustion en réacteur nucléaire à eau pressurisée (REP), le gonflement de la pastille associé au fluage en compression de la gaine conduit à la fermeture du jeu pastille-gaine et à l'établissement d'un contact fort. Conjointement à l'évolution de ce contact, une couche de zircone d'environ 10 µm d'épaisseur se développe en face interne de gaine, d'abord localement, puis s'étend de plus en plus. D'après les examens métallographiques, il apparaît que c'est à cause de cette couche de zircone que la pastille et la gaine adhèrent à fort taux de combustion, constituant le phénomène de corrosion interne.\\L'objectif principal de cette thèse est d'identifier les mécanismes prépondérants qui mènent, après formation, à la croissance de cette couche, dans l'optique d'apporter une aide à l'analyse de différents couples pastille-gaine. Pour cela, il s'avère pertinent, dans un premier temps, d'utiliser un modèle thermodynamique couplant la mécanique et la diffusion d'oxygène dans la gaine, afin de simuler les interactions mécano-chimiques pastille-gaine qui accompagnent le développement de la couche de zircone interne. Il apparaît que le rôle des contraintes mécaniques est surtout lié aux propriétés de la gaine et non à l'interaction mécanique entre la pastille et la gaine.\\Un composant informatique est ensuite créé. Il permet de simuler la cinétique de croissance de zircone interne, basée sur une transposition 1D de la modélisation précédente, ainsi que la migration balistique des produits de fission. Associé à l'environnement de calcul thermochimique d'EDF R&D, qui intègre un code de neutronique et un code de thermochimie, il est utilisé en post-traitement de CYRANO3 pour analyser 3 concepts de gainage industriel (gaine standard, gaine pré-oxydée, gaine avec liner) dans leurs conditions de fonctionnement normal en REP vis-à-vis du phénomène de corrosion interne. Les résultats obtenus montrent l'intérêt d'analyser finement les comportements mécaniques et chimiques de l'interface pastille-gaine afin de différencier ces 3 concepts de gaine vis-à-vis de leurs propriétés d'adhérence avec la pastille. Cette étude ouvre ainsi la porte à des investigations expérimentales plus poussées ainsi qu'à l'enrichissement de la modélisation proposée
Pas de résumé en anglais

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Issaoui, Amal. "Comportement sous irradiation des aciers ODS (Oxide Dispersion Strengthened) pour le gainage combustible des réacteurs de 4ème génération". Thesis, Lille 1, 2020. http://www.theses.fr/2020LIL1R008.

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Abstract (sommario):

Les conditions extrêmes de fonctionnement envisagées pour le gainage combustible des réacteurs de 4 ème génération (température élevée : 400°C-700°C, et forte dose d’irradiation : jusqu’à 150 déplacements par atome (dpa)) nécessitent de développer de nouveaux matériaux. Les aciers ferritiques/martensitiques renforcés par une dispersion d’oxydes nanométriques (ODS : Oxide Dispersion Strengthened) constituent aujourd’hui l’une des options pour les matériaux de gainage fissile dédié aux forts taux de combustion d’un RNRNa. En effet, ces aciers présentent une bonne résistance au gonflement pour de fortes doses, allant jusqu’à 150 dpa, et une bonne tenue à la déformation en fluage à haute température grâce aux renforts d’oxydes nanométriques. Cependant, l’irradiation neutronique induit des modifications microchimiques dans la structure de ces matériaux telles que la démixtion de phases α-α’ et la déplétion en Cr aux joints de grains. Ces modifications microstructurales peuvent impacter considérablement les propriétés mécaniques de ces aciers et pourraient dégrader notamment la résistance à la déformation en fluage et la résistance au gonflement. Ces phénomènes ont été relativement peu étudiés dans les aciers ODS, en particulier la précipitation de la phase ’ et son impact sur le durcissement des matériaux. Ainsi, l’objectif des travaux de thèse est d’étudier le phénomène de démixtion des phases α-α’ ainsi que le comportement des joints de grains sous vieillissement thermique, sous irradiation ionique et également sous irradiation aux neutrons. Hors irradiation, les résultats obtenus montrent que la phase’ se forme par un mécanisme non classique dans les aciers ODS après vieillissement thermique. Il a été constaté que les nano-renforts d’oxydes servent de site de germination hétérogène pour la phase ’, accélérant ainsi la cinétique de croissance de cette dernière. Si dans un premier temps ces phases durcissent significativement le matériau, leur effet durcissant diminue au fur et à mesure de leur croissance. En plus de la formation de ces phases riches en Cr, une ségrégation de Cr aux joints de grains a été mise en évidence. Il a été montré que l’enrichissement en Cr était fortement dépendant de la désorientation du joint et pouvait, dans le cas des joints fortement désorientés, engendrer une décomposition spinodale localisée au joint de grains. Sous irradiation aux ions, il a été montré que les flux de défauts engendraient une ségrégation induite de Cr appauvrissant les joints de grains. Dans le cas de l’alliage Fe-18Cr ODS, la phase ’ est apparu sous irradiation sous forme de précipités isolés alors que dans le cas de l’alliage ODS Fe-14Cr, il a été constaté un mécanisme de décomposition spinodale induite sous irradiation. Les mécanismes mis en évidence en recuit thermique et sous 5 irradiation aux ions ont permis de comprendre les microstructures observées après irradiation aux neutrons
The extreme operating conditions envisaged for the fuel cladding of generation IV reactors (high temperature: 400°C-700°C, and high dose of irradiation: up to 150 dpa) require the development of new materials. Ferritic/martensitic steels reinforced by a dispersion of nanometric oxides (ODS: Oxide Dispersion Strengthened) are now one of the options for fissile cladding materials dedicated to the high combustion rates of a SFR. In fact, these steels exhibit a good resistance to swelling for high doses, up to 150 dpa, and a good resistance to creep deformation at high temperature thanks to the presence of nanometric oxides. However, neutron irradiation induces microchemical changes in the structure of these materials such as the separation of α-α ’phases and Cr depletion at the grain boundaries. These microstructural modifications can considerably affect the mechanical properties of these steels and could notably degrade the resistance to creep deformation and the resistance to swelling. These phenomena have been relatively little studied in ODS steels, in particular the precipitation of the ’ phase and its impact on the hardening of materials. Thus, the objective of the thesis work is to study the phenomenon of separation of the α-α ’phases as well as the behavior of grain boundaries under thermal aging, under ion irradiation and also under neutron irradiation. Excluding irradiation, the results obtained show that the precipitate ’ is formed by a non classical mechanism in ODS steels after thermal aging. It has been found that the oxide nanoreinforcements serve as a heterogeneous germination site for  ’phases, thus accelerating the latter’s growth kinetics. If these phases initially harden the material significantly, their hardening effect is dependent on their kinetics of precipitation. In addition to the formation of these Cr-rich phases, Cr segregation at the grain boundaries has been demonstrated. It has been shown that enrichment in Cr is strongly dependent on the disorientation of the grain boundary and could, in the case of highly disoriented joints, cause a spinodal decomposition localized at the grain boundary. Under ion irradiation, it has been shown that the defects generate an induced Cr segregation depleting the grain boundaries, in particular in the case of an ODS Fe-14Cr alloy. ’-isolated droplets are 6 observed in the case of Fe-18Cr ODS while a mechanism of spinodal decomposition induced under irradiation has been observed in the case of Fe-14Cr ODS. The mechanisms highlighted in thermal ageing and under ion irradiation made it possible to understand the microstructures observed after neutron irradiation

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Temmar, Mourad. "Simulation multiphysique du phénomène de rattrapage du jeu pastille-gaine dans les aiguilles combustibles des réacteurs à neutrons rapides". Thesis, Aix-Marseille, 2019. http://www.theses.fr/2019AIXM0611.

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Abstract (sommario):

L'objectif de cette thèse est d’améliorer la modélisation des phénomènes responsables du rattrapage du jeu séparant initialement le combustible de la gaine qui l’entoure. Une simulation réaliste du phénomène de rattrapage de jeu permet de mieux évaluer la température du combustible, grandeur cruciale pour garantir le respect du critère de non-fusion du combustible. Dans un premier temps, les phénomènes responsables du rattrapage du jeu combustible-gaine sont identifiés. La réduction de taille du jeu combustible-gaine semble être liée principalement à deux phénomènes: la fragmentation du combustible et la migration des porosités. À l’aide de simulations, l’impact de ces deux phénomènes a pu être représenté. Dans un deuxième temps, une formulation 1D permettant de représenter ces deux phénomènes est proposée. Le rattrapage du jeu combustible-gaine est simulé à l’aide d’une déformation anélastique et la migration des porosités est représentée par l’équation d’advection. Cette formulation est ensuite implémentée dans le schéma de calcul multi-physique du code de calcul 1D RNR GERMINAL. Grâce à ces nouveaux développements, la température du combustible obtenue est en meilleure adéquation avec les résultats expérimentaux. Dans notre modélisation 1D, nous avons fait l’hypothèse que la vitesse de migration des porosités fermées et ouvertes était identique. Or dans la littérature, seule la vitesse de migration des porosités fermées a été évaluée. Notre hypothèse reste donc à être validée. Une contribution à cette validation est proposée avec une analyse 2D des mécanismes de transfert par évaporation condensation au voisinage des surfaces libres créées par les fissures
The aim of this thesis is to improve the comprehension and modeling the phenomena responsible of the closure of the gap, separating initially the fuel from its surrounding cladding. A realistic simulation of the gap closure phenomenon leads to a better evaluation of the fuel temperature, which is of the first importance to meet the fuel non-fusion criterion requirement. Firstly, phenomena responsible of the fuel-to-cladding gap closure are identified. The size reduction of the fuel-to-cladding gap seems to be mainly related to two phenomena. The first one, is the effect of fuel fragmentation. The second one is related to the migration phenomenon of porosities. Thanks to 3D simulations, the impact of these two phenomena is represented. In a second step, a 1D formulation derived from 3D simulations is proposed. This formulation includes the two identified phenomena. The fuel-to-cladding gap closure is simulated by an inelastic strain called relocation strain while the porosities migration is modeled through an advection equation. This formulation is then implemented in the multiphysics computation scheme of the GERMINAL SFR 1D software. Thanks to these new developments, the fuel temperature obtained is in better agreement with the experimental results. In our 1D modeling, we have assumed that the migration velocities of the closed and open porosities are the same. However in the literature, only the closed porosity migration velocity has been evaluated. Our hypothesis therefore remains to be validated. A contribution to this validation is proposed with a 2D analysis of the evaporation condensation transfer mechanism near the free surfaces created by cracks

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Lecraz, Catherine. "Etude des réactions entre l'oxyde mixte d'uranium-plutonium et le nitrure d'uranium et entre l'oxyde d'uranium et le nitrure d'uranium". Toulouse, INPT, 1993. http://www.theses.fr/1993INPT039G.

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Abstract (sommario):

L'un des nouveaux types d'elements combustibles envisages pour les reacteurs a neutrons rapides fait cohabiter du nitrure d'uranium avec de l'oxyde d'uranium-plutonium. Il etait donc necessaire d'etudier les reactions susceptibles de se produire entre ces deux ceramiques nucleaires. Les etudes realisees ont montre qu'une reaction importante entre ??? le nitrure et l'oxyde pour des temperatures comprises entre 1573 k et 1973 k. Cette reaction se traduit par la formation, a haute temperature, d'un oxynitrure base sur la structure cristalline de l'oxyde. Les limites de solubilite du nitrure dans l'oxyde ont pu etre determinees, a 1973 k elle est de 10% molaire de nitrure dans l'oxyde. Une approche de la cinetique de la reaction a pu etre realisee, le facteur limitant la reaction est une valeur minimale que peut atteindre le rapport oxygene+azote sur metal de l'oxynitrure forme. Les resultats de cette etude font planer un doute sur l'interet de l'utilisation d'un combustible heterogene oxyde-nitrure dans les reacteurs a neutrons rapides

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Dowek, Rébecca. "Les gaz de fission dans les combustibles REP irradiés : un état détaillé à fort taux de combustion". Electronic Thesis or Diss., Aix-Marseille, 2021. http://www.theses.fr/2021AIXM0248.

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Abstract (sommario):

Au cours de l'irradiation des pastilles de combustibles nucléaires, les réactions de fission entraînent une accumulation progressive de nouveaux atomes, dont certains sont gazeux. Ces gaz de fission, et les bulles qu'ils forment, contribuent significativement au comportement du combustible, en fonctionnement nominal comme en cas de fonctionnement incidentel/accidentel. Ce travail de thèse apporte une meilleure description de l’état des gaz de fission, à l’échelle micrométrique et à fort taux de combustion, grâce à de nouvelles campagnes expérimentales de caractérisation et des méthodologies, améliorées ou nouvelles, d’acquisition, de traitement et d’analyse des données qui en résultent. Ces campagnes ont été menées en laboratoire de haute activité, avec différents équipements de microanalyse. Deux types de combustibles ont été examinés, avec des tailles de grains initiaux différentes et des taux de combustion différents. L’étude a été menée selon trois axes : la morphologie des bulles, grâce à des examens 2D et 3D au MEB-FIB, les évolutions microstructurales, grâce à des cartographies EBSD, et la quantification des gaz afin d’estimer leur densité dans les bulles, en combinant microsonde, SIMS et MEB-FIB. Ces travaux ont permis d’établir de nouvelles méthodologies d’analyse des gaz de fission et de la microstructure. Les résultats ainsi obtenus ont mené à la conception d’une représentation synthétique de l’état des gaz, selon la position radiale, le taux de combustion et la microstructure initiale du combustible. Ce travail va permettre d’enrichir, d’alimenter et de valider les codes de calcul de modélisation du comportement du combustible UO2 à fort taux de combustion
During the irradiation of nuclear fuel pellets, fission reactions lead to a progressive accumulation of new atoms, some of which are gaseous. These fission gases, and the bubbles they form, contribute significantly to the fuel’s behavior, whether during operation in nominal conditions or in incidental or accidental cases. This Ph.D. work provides a better description of the fission gases’ state at a micrometer scale of high burn up PWR UO2 fuels, thanks to experimental characterization campaigns and improved or new methodologies for data acquisition, processing and analysis. These campaigns were carried out in a high activity laboratory (LECA-STAR), with different microanalysis devices. Two types of fuels were examined, with different initial grain sizes and different burn-ups. The study was conducted along three main axes: morphology of the bubbles, thanks to 2D and mainly 3D FIB-SEM examinations, the microstructural evolutions, thanks to EBSD characterizations, and the quantification of the gases in order to estimate the pressure of the fission gases in the bubbles, by combining microprobe analysis, SIMS and SEM-FIB measurements. This work has allowed to establish new methodologies for fission gas and microstructure analysis. The combination of the results obtained in these different areas has led to a synthetic representation of the gas state, as a function of the radial position, the burn-up, and the initial microstructure of the fuel. This work will allow to enrich, feed and validate the calculation codes for the modeling of the UO2 fuel behavior at high burn-up

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Ziouane, Yannis. "Dissolution de poudres d'oxydes mixtes (U,Pu)O2 monophasées". Thesis, Montpellier, 2017. http://www.theses.fr/2017MONTS005.

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Abstract (sommario):

Le principal objectif de cette étude est d'acquérir des données de base sur la dissolution de composés (U,Pu)O2 en appui à la compréhension des phénomènes intervenant lors des étapes de dissolution des combustibles MOX des filières de réacteurs à eaux légères et à neutrons rapides sodium. Les études antérieures, en particulier sur des combustibles MOX non irradiés, ont mis en évidence la complexité d'une compréhension des mécanismes de dissolution par une approche directe. En effet, la dissolution dépend d'un grand nombre de paramètres, qui sont principalement les conditions chimiques d'attaque (acidité, température, ...), mais surtout les caractéristiques physico-chimiques de la pastille considérée (teneur en plutonium, homogénéité de la teneur en plutonium, microstructure, géométrie, ...), la majorité d'entre elles étant fortement dépendantes du procédé de fabrication utilisé. Pour éviter l'obtention de réponses moyennées du fait de la présence d'une hétérogénéité de la répartition en Pu au sein des pastilles, on se propose de réaliser une étude sur des poudres de composés monophasés de stœchiométrie parfaitement définie (U et Pu) et de morphologie parfaitement déterminée. Une approche par étapes a permis de déterminer les différents paramètres clé déterminant les cinétiques de dissolution de ces oxydes d’actinides (surface spécifique, taille des cristallites, teneur en Pu, activité des ions nitrate, température de dissolution, énergie d’activation).Une loi cinétique globale permettant de décrire les cinétiques de dissolution des oxydes U1-xPuxO2 a été établie à partir de 45 essais différents (avec 0≤x≤1). Elle décrit les cinétiques de dissolution obtenues à toutes teneurs en plutonium et morphologies de l’oxyde, dans des gammes de températures variant de 50 à 95°C et des intervalles d’acidités variant de 1,5 à 8,5 mol/L. Le modèle ainsi créé décrit assez précisément la cinétique de dissolution de n’importe quel oxyde U1-xPuxO2 alors qu’il existe plus de cinq ordres de grandeurs d’écart entre les cinétiques de dissolution de l’UO2 et du PuO2. Des essais complémentaires sur des composés monophasés ont été menés validant le caractère prédictif du modèle
The main objective of this study is to acquire data on the dissolution of (U, Pu)O2 compounds to support the understanding of the phenomena occurring during the dissolution steps of MOX fuels irradiated in light water or sodium fast reactors. Previous studies, in particular on unirradiated MOX fuel, have highlighted the complexity of understanding the dissolution mechanisms through a direct approach. Indeed, the dissolution depends on a large number of parameters, which are mainly chemical dissolution parameters (acidity, temperature…). But it also depends on the physico-chemical characteristics of the fuel pellets (plutonium content, homogeneity of the plutonium content, microstructure, geometry...), a majority of which being highly dependent on the manufacturing process used. To avoid getting averaged responses due to the presence of heterogeneity in the Pu distribution in pellets, it is proposed to carry out a study on single-phase compounds in the shape of powders characterized by a well-defined stoichiometry (U and Pu) and a perfectly determined morphology. A step approach allowed the determination of the key parameters controlling the dissolution kinetics of these actinide oxides (specific surface area, crystal size, Pu content, activity of nitrate ions, dissolution temperature).A global kinetics law describing the dissolution kinetics of U1-xPuxO2 oxides was established from 45 dissolution tests (with 0≤x≤1, [HNO3] and temperature ranging from 1.5 to 8.5M and from 50 to 95°C respectively). Despite the 5 orders of magnitude between dissolution kinetics of UO2 and PuO2, the model shows a good precision. Additional dissolution tests were conducted on different single-phase oxide powders to validate the predictive quality of this model

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Ciszak, Clément. "Etude de l'accrochage pastille/gaine des crayons combustibles des réacteurs à eau pressurisée". Thesis, Bourgogne Franche-Comté, 2017. http://www.theses.fr/2017UBFCK045/document.

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Abstract (sommario):

La durabilité et l’intégrité des matériaux employés au sein des installations du parc électronucléaire est une préoccupation permanente des exploitants de centrales. Lors de l’irradiation du combustible dans des réacteurs à eau pressurisée (REP), l’ensemble combustible-gaine est sujet à de nombreuses modifications induites par l’irradiation. En particulier, la dilatation des éléments combustibles, concomitante au fluage en compression du gainage, conduit à la mise en contact de ces matériaux, permettant l’oxydation de la surface interne de la gaine, d’abord de manière ponctuelle, affectant à terme la quasi-totalité de la surface interne avec le temps. A fort taux de combustion, on constate une liaison de la périphérie du combustible avec le gainage métallique, constituant le phénomène d’accrochage combustible-gaine et conditionnant les transferts thermiques ainsi que le comportement mécanique des crayons combustibles. L’objectif principal de ce travail de thèse est d’approfondir les connaissances sur l’interaction physico-chimique combustible-gaine, en déterminant notamment l’origine de leur adhésion ainsi que son évolution en fonction du taux de combustion. A cet effet, des études d’inter-diffusion sur des matériaux modèles hors et sous irradiation ionique ont été réalisées, en complément de caractérisations détaillées d’interfaces combustible|gaine d’échantillons irradiés en REP. La comparaison des résultats obtenus sur matériaux modèles avec ceux obtenus sur échantillons irradiés en REP, permettent de formuler de solides hypothèses sur la nature, l’origine et l’évolution de l’accrochage combustible-gaine en REP
Durability and integrity of materials used in nuclear power plants is a continuous concern of the nuclear power plant owners and developers. During the fuel irradiation in pressurised water reactors (PWR), the whole fuel-clad assembly is subjected to several irradiation-induced modifications. In particular, the fuel element expansion concomitant to the cladding creeping, leads to the contacting of both materials, allowing the oxidation of the inner side of the clad, locally at first, then tending to affect the overall cladding inner surface. At high burnup, a bonding of the fuel periphery with the metallic cladding can be observed, forming the fuel-clad bonding phenomenon, which conditions the thermal transfers and the mechanical behaviour of the fuel rods. The main objective of this PhD, is to further the knowledges of the physic-chemical interaction between fuel and clad, by identifying especially the origin of their bonding and its evolution with burnup. For that purpose, studies on inter-diffusion couples were performed on model materials both under ionic irradiation and not, completing detailed characterisations of the fuel|clad interface of samples irradiated in PWR. Comparison of the results obtained on model materials with those obtained on samples irradiated in PWR, allows making reliable assumptions on the nature, the origin and the evolution of the fuel-clad bonding in PWR

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Julien, Jérôme. "Modélisation multi-échelles du couplage physico-chimie mécanique du comportement du combustible à haute température des réacteurs à eau sous pression". Aix-Marseille 1, 2008. http://theses.univ-amu.fr.lama.univ-amu.fr/2008AIX11077.pdf.

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Abstract (sommario):

Dans le cadre de la problématique de l’Interaction entre la Pastille et la Gaine (IPG) d’un crayon combustible, il est nécessaire d’avoir une bonne description du comportement thermomécanique du combustible. Lorsque le combustible est soumis à de fortes variations de puissance (comme lors d’une situation de fonctionnement incidentel), une des principales sollicitations provient du phénomène de gonflement gazeux, phénomène induit par l’irradiation. En effet, le combustible est un milieu poreux contenant différents types de cavités et l’accumulation de produits de fission sous forme gazeuse dans toutes ces cavités entraîne un gonflement de la pastille. Or, ce gonflement gazeux va directement impacter le comportement mécanique de la pastille et particulièrement son comportement viscoplastique, comme le montrent des simulations thermomécaniques 3D de l’IPG. Afin d’améliorer la description de ce comportement, il a été nécessaire de développer un modèle micromécanique capable de coupler deux types de modélisation qui, jusqu’ à présent, traitaient de manière relativement autonome : – la physico-chimie simulant les transferts de gaz entre les difféerentes cavités ; – la mécanique estimant les déformations viscoplastiques du combustible. Ce travail de thèse consiste à mettre en relation ces deux disciplines à partir des caviés présentes dans le combustible : la mécanique calcule une évolution de la fraction volumique de cavités en tenant compte de leurs pressions et la physico-chimie tient compte de l’évolution de la fraction volumique des cavités pour calculer une pression interne cohérente. Afin de pouvoir décrire une microstructure beaucoup plus riche basée sur une double population de cavités à deux échelles différentes, un nouveau modèle micromécanique a été développé. Ce modèle utilisant une approche multi- échelles permet de décrire les évolutions de chacune des deux populations en tenant compte de leurs pressions internes ainsi que du comportement viscoplastique macroscopique du combustible. En se basant sur l’hypothèse de séparation d’échelles, le comportement du milieu contenant les petites cavités est traité à l’aide d’une méthode d’homogénéisation. A l’échelle des grosses cavités, le comportement macroscopique est déterminé à partir d’un composite linéaire de comparaison à N couches. Ce modèle est comparé à des simulations numériques par éléments finis et qualifié pour la description du comportement viscoplastique du combustible nucléaire. On décrit enfin comment coupler ce modèle micromécanique à des modèles de physico-chimie se différenciant par leurs complexités. Des premières investigations par des simulations en situation d’IPG illustrent l’intérêt d’un tel couplage
In the Pellet-Cladding Interaction (PCI) problems of a fuel rod, it is necessary to adopt a good description of the thermomecanical behaviour of the fuel. When the fuel is subject to ﬂuctuations in power, one of the main strains is due to the phenomenon of gaseous swelling induced by irradiation. Indeed, fuel is a porous ceramic of U02 containing several types of cavities and the accumulation of ﬁssion products in gaseous form in these cavities causes swelling of the pellet. However, this gaseous swelling has an inﬂuence on the mechanical behaviour of the pellet and particularly the viscoplastic behaviour. To improve the description of this behavior, it was necessary to develop a micromechanical model capable of coupling two phenomena modelled independently : the transfer of gas between the various cavities and the estimation of mechanical viscoplastic strains of the fuel. This thesis is to link these two disciplines from the cavities present in the fuel: mechanics calculates changes in the volume fraction of cavities according to their pressure and physical reﬂects the evolution of the volume fraction of cavities to calculate an internally consistent pressure. In order to describe a microstructure much richer, a new micromechanics model was developed using a multi-scale to describe the viscoplastic behavior of nuclear fuel

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Kerleguer, Valentin. "Apport de l'étude de matériaux modèles U1-xPuxO2 à la compréhension des mécanismes d'altération des combustibles UOx et MOx en stockage géologique". Electronic Thesis or Diss., Université Paris sciences et lettres, 2020. http://www.theses.fr/2020UPSLM061.

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Abstract (sommario):

L’influence des conditions environnementales du stockage géologique sur la lixiviation de la matrice des combustibles UOx et MOx a été étudiée selon une complexification progressive : eau carbonatée, eau synthétique de l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx), eau du Cox avec fer métal ou argilite. Deux matériaux modèles émetteurs alpha ont été sélectionnés : des pastilles de UO2 faiblement dopées en Pu et des pastilles homogènes de MOx U0.73Pu0.27O2. Les protocoles expérimentaux, spécifiquement développés, ne montrent pas un effet important de l’argilite sur l’altération de UO2. Le plutonium diminue la dissolution oxydante du MOx U0.73Pu0.27O2 et accentue la décomposition de H2O2 produit par la radiolyse de l’eau. La dissolution du MOx est réduite en eau du COx et très inhibée en présence de fer suite à la consommation de H2O2 par les ions Fe2+produits par la corrosion anoxique du fer, avec précipitation de magnétite sur les pastilles. Les modèles géochimiques (code CHESS) et du transport réactif (code HYTEC), développés pour l’altération du MOx homogène, simulent correctement les principaux résultats expérimentaux et mécanismes mis en jeu. Les processus d’altération des matrices de UOx et MOx sont très similaires en conditions environnementales
The effects of the geological disposal environment on the leaching of the oxide matrices of UOx and MOx fuels were investigated following a step-by-step procedure: carbonated water, synthetic porewater of the Collovo-Oxfordian (COx) argillite, synthetic porewater in presence of iron or argillite samples. Two types of alpha-emitting materials were considered, UO2 pellets doped with a low Pu content, and pellets of homogenous U0.73Pu0.27O2 MOx fuel. The experimental protocols did not show any significant effect of the argillite on the UO2alteration. Plutonium decreased the oxidative dissolution of U0.73Pu0.27O2 and enhanced the disproportionation of the H2O2 produced by water radiolysis. The dissolution of the MOx matrix decreased in COx water. It was strongly inhibited in presence of iron which anoxic corrosion liberated Fe2+ in solution that fully reacted with the radiolytic H2O2, leading to magnetite precipitation on the pellet surface. Geochemical (CHESS code) and reactive transport (HYTEC code) models, which were developed for the homogeneous MOx alteration,correctly simulated the main experimental data and the underlying mechanisms. The alteration processes of UOx and MOx matrices were found to be very similar under the present environmental conditions

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Gasca, Petrica. "Zirconium – modélisation ab initio de la diffusion des défauts ponctuels". Thesis, Lille 1, 2010. http://www.theses.fr/2010LIL10111/document.

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Le Zirconium, sous forme d’alliage, est l’élément principal du gainage combustible des réacteurs nucléaires à eau pressurisée. Sous irradiation, les gaines s’allongent de manière significative, phénomène attribué à la croissance de boucles de dislocations lacunaires dans les plans de base de la structure hexagonale compacte. La compréhension des mécanismes à l’échelle atomique à l’origine de ce processus à motivé ce travail. Par le biais de la modélisation atomique ab initio nous avons étudié la structure et la mobilité des défauts ponctuels dans le Zirconium. Nous avons ainsi constaté que quatre défauts interstitiels possèdent des énergies de formation très proches, dans une fourchette de 0,11 eV. L’étude des chemins de migration nous a permis de dégager des énergies d’activation des sauts premiers voisins, utilisées comme paramètres d’entrée pour un code Monte Carlo cinétique. Ce code a été développé pour calculer le coefficient de diffusion du défaut interstitiel. Nos résultats conduisent à une migration deux fois plus rapide parallèlement aux plans de base que parallèlement à l’axe c, avec une énergie d’activation de 0,08 eV, indépendante de la direction. Le coefficient de diffusion de la lacune, estimé en utilisant un modèle à deux sauts, est également anisotrope, avec un processus plus rapide dans les plans de base que perpendiculairement à ceux-ci. L'influence de l'hydrogène sur la germination des boucles de dislocations lacunaires a été étudiée suite à l'observation expérimentale d'une accélération de la croissance des gaines en présence de cet élément
Zirconium is the main element of the cladding found in pressurized water reactors, under an alloy form. Under irradiation, the cladding elongate significantly, phenomena attributed to the vacancy dislocation loops growth in the basal planes of the hexagonal compact structure. The understanding of the atomic scale mechanisms originating this process motivated this work. Using the ab initio atomic modeling technique we studied the structure and mobility of point defects in Zirconium. This led us to find four interstitial point defects with formation energies in an interval of 0.11 eV. The migration paths study allowed the discovery of activation energies, used as entry parameters for a kinetic Monte Carlo code. This code was developed for calculating the diffusion coefficient of the interstitial point defect. Our results suggest a migration parallel to the basal plane twice as fast as one parallel to the c direction, with an activation energy of 0.08 eV, independent of the direction. The vacancy diffusion coefficient, estimated with a two-jump model, is also anisotropic, with a faster process in the basal planes than perpendicular to them. Hydrogen influence on the vacancy dislocation loops nucleation was also studied, due to recent experimental observations of cladding growth acceleration in the presence of this element

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Vauchy, Romain. "Etude du rapport O/M dans des nouveaux combustibles oxydes à base d'U et Pu : élaboration et caractérisation de matériaux modèles U1-y PuyO2-x". Thesis, Grenoble, 2014. http://www.theses.fr/2014GRENI053/document.

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Abstract (sommario):

Les oxydes mixtes d'uranium et de plutonium sont envisagés en tant que combustible nucléaire pour les réacteurs de future génération du type Réacteurs à Neutrons Rapides à caloporteur Sodium (RNR-Na). En raison des choix technologiques et des contraintes de sûreté de ces futurs réacteurs, les combustibles oxydes présenteront une sous-stœchiométrie en oxygène, i.e. que leur rapport Oxygène/Métal (noté O/M) sera inférieur à 2,00. Le contrôle de l'écart à la stœchiométrie est indispensable car le rapport O/M dicte un certain nombre de propriétés du combustible sous irradiation (conductivité thermique, température de fusion, dilatation, etc.). Dans un premier temps, une attention toute particulière a été portée à l'élaboration, par métallurgie des poudres, de pastilles d'oxydes mixtes U1-yPuyO2-x à différentes teneurs en plutonium (y = 0,15 ; 0,28 et 0,45). Deux caractéristiques principales ont été recherchées : o une homogénéité de répartition U-Pu poussée afin de disposer de matériaux adéquats pour une étude thermodynamique. o une densité élevée pour déterminer, d'une part, des coefficients de diffusion chimique de l'oxygène au sein des trois composés d'intérêt par thermogravimétrie et, d'autre part, des coefficients d'autodiffusion de l'oxygène par spectrométrie de masse d'ions secondaires (SIMS). La deuxième partie de cette étude a été axée sur la mesure du rapport O/M associée à la caractérisation microstructurale et cristallographique des échantillons. Au préalable, la qualification des équipements de gravimétrie et thermogravimétrie dédiés à la mesure du rapport O/M a été réalisée. Ce travail a permis de proposer une méthode expérimentale robuste pour la détermination de la stœchiométrie en oxygène des oxydes mixtes d'uranium et de plutonium en tenant compte de la présence d'américium de décroissance au sein des échantillons. D'autre part, dans un objectif de contribution à la maîtrise du rapport O/M lors de l'élaboration d'oxydes mixtes (U,Pu)O2-x, l'influence de la vitesse de refroidissement lors du frittage a été investiguée. En particulier, le rapport O/M a été abordé via ses conséquences cristallographiques et microstructurales sur les composés d'intérêt lors de la descente en température et à température ambiante. Ces essais ont permis en outre l'acquisition de nouvelles données sur la cinétique et les mécanismes du phénomène de séparation de phases se produisant dans les oxydes mixtes sous-stœchiométriques à forte teneur Pu. Enfin, la stabilité des composés U1-yPuyO2-x à température ambiante a fait l'objet d'investigations thermogravimétriques, de spectroscopie d'absorption des rayons X et de diffraction des rayons X. Dans un troisième temps, les propriétés sensibles au type et à la concentration du défaut d'oxygène majoritaire ont été étudiées en fonction de la température et de la pression partielle d'oxygène. Les expériences de DRX-HT se sont révélées prometteuses mais l'interprétation des résultats en termes d'écart à la stœchiométrie pour toute teneur Pu nécessite la poursuite du développement de la méthode utilisée. Par ailleurs, les phénomènes d'autodiffusion de l'oxygène ont été étudiés en fonction de la pression partielle d'oxygène conduisant, pour la première fois, à la détermination de coefficients d'autodiffusion de l'oxygène dans un oxyde mixte d'uranium et de plutonium. Enfin, les essais préliminaires de détermination de coefficients de diffusion chimique de l'oxygène ont mis en évidence l'existence d'une réaction de surface limitante par rapport à la diffusion volumique lorsque les expériences sont menées en oxydant U1-yPuyO2-x
Uranium-plutonium mixed oxides are considered within the scope of the development of nuclear fuel for the next generation of nuclear reactors (Sodium-cooled fast reactors). Because of some technological choices and safety constraints, the mixed oxide fuel will exhibit an oxygen hypostoichiometry, i.e. its Oxygen/Metal ratio (noted O/M) will be lower than 2.00. The control of this deviation from stoichiometry is essential as the O/M ratio influences numerous of the fuel properties irradiation (thermal conductivity, melting temperature, dilatation, etc.) which in turn strongly affect the behavior under. First, a special attention was paid to the fabrication of mixed oxide pellets U1-yPuyO2-x with different plutonium contents (y = 0.15 ; 0.28 and 0.45) by powder metallurgy. The two main goals were to obtain: o A homogeneous U-Pu distribution in order to have suitable materials for a thermodynamic study. o A high density of the resulting pellets in order to determine oxygen chemical diffusion coefficients within the three compounds by thermogravimetric analysis and oxygen self-diffusion coefficients by secondary ion mass spectrometry (SIMS). The second part of this study was focused on associating the O/M ratio values to the micro- and crystallographic structures of the fabricated samples. Beforehand, the qualification of the used gravimetric and thermogravimetric experimental devices dedicated to the O/M ratio measurements was performed. A reliable experimental method was then proposed for the determination of the oxygen stoichiometry of uranium-plutonium mixed oxides taking into account the presence of americium within the samples generated by natural decay of plutonium. With the aim of controlling the O/M ratio of U1-yPuyO2-x during fabrication, the influence of the cooling rate on the oxygen stoichiometry during sintering was investigated. Particularly, the crystallographic and microstructural effects of a variation in the O/M ratio during cooling were studied both at high and room-temperatures. Moreover, these effects made it possible to obtain new data on the kinetics and mechanisms of the phase separation occurring in the hypostoichiometric mixed oxides at high Pu content. Finally, the stability of U1-yPuyO2-x at room-temperature during standard storage conditions was investigated by thermogravimetry, X-ray absorption spectroscopy and X-ray diffraction. Finally, an experimental thermodynamic study of U1-yPuyO2-x was performed by thermogravimetric analysis and high-temperature X-ray diffraction as a function of temperature and oxygen partial pressure. The main factor allowing the establishment of the thermodynamic equilibrium being the oxygen diffusion, the associated chemical and self-diffusion coefficients were determined by thermogravimetry and SIMS after 16O – 18O isotopic exchange. These innovative results will allow a better understanding of the U-Pu mixed oxide properties on the basis of the point defect chemistry

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Gojon, Christine. "Préparation par procédé sol-gel et évaluation des performances analytiques d'un capteur chimique spécifique de l'hydrazine". Montpellier 2, 1996. http://www.theses.fr/1996MON20203.

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Abstract (sommario):

La realisation d'un capteur chimique actif a fibres optiques pour analyser l'hydrazine en ligne dans le procede de retraitement du combustible nucleaire a fait l'objet de ces travaux. Le p. Dimethylaminobenzaldehyde (dmab) a ete choisi comme reactif pour ses proprietes chimiques et optiques. L'etude en solution de la reaction de l'hydrazine avec le dmab a montre que la reaction est equilibree avec une constante d'equilibre faible (5 700 l/mol a 20c) et qu'elle est sensible a la temperature et a l'acidite du milieu d'analyse, constituant deux parametres possibles de regeneration du capteur. L'immobilisation du dmab se realise par l'intermediaire d'une matrice hote en silice, preparee par le procede sol-gel, soit par emprisonnement par effet sterique dans la microporosite d'une matrice preparee par polymerisation d'especes moleculaires, soit par liaison covalente dans une matrice mesoporeuse preparee par destabilisation de solutions colloidales. Apres avoir optimise les conditions de preparation de chaque matrice, la caracterisation de leur structure minerale a permis d'identifier l'environnement proche du dmab et d'etudier son influence sur les performances du capteur. L'evaluation des performances analytiques de chaque capteur, a travers leur temps de reponse, leur reversibilite, leur duree de vie et leur plage de concentration ainsi que leur comparaison, a montre que le fonctionnement d'un tel capteur depend de la diffusion de l'hydrazine dans la matrice et du type d'immobilisation du reactif mais egalement des interactions physiques ou chimiques entre la matrice et les especes moleculaires. Etant donne les performances insuffisantes des capteurs, leur application en ligne n'est pas actuellement possible. Par ailleurs, l'emprisonnement par effet sterique semble etre plus adapte a des reactifs volumineux et a des especes a analyser petites et mobiles alors que l'immobilisation par liaison covalente semble etre plus appropriee a des reactifs de petite taille et a des especes a analyser plus encombrantes et donc moins mobiles

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Rouxel, Baptiste. "Développement d’aciers austénitiques avancés résistant au gonflement sous irradiation". Thesis, Lille 1, 2016. http://www.theses.fr/2016LIL10187/document.

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Abstract (sommario):

Dans le cadre des études sur les réacteurs de 4ème génération, le CEA développe de nouvelles nuances d’aciers austénitiques pour le gainage du combustible des réacteurs à neutrons rapides (RNR) à caloporteur sodium. Ces aciers présentent d’excellentes propriétés mécaniques mais leur utilisation peut être limitée du fait de leur gonflement sous irradiation. La formation de cavités est observée dans l’alliage et fragilise le matériau. L’alliage de référence en France est un acier 15Cr/15Ni stabilisé au titane appelé AIM1. Cette étude cherche à comprendre le rôle joué par divers éléments d’alliages et paramètres microstructuraux sur la formation des cavités sous irradiation et contribuer ainsi au développement d’une nuance AIM2 plus résistante au gonflement. Dans une démarche analytique, des matériaux modèles ont été élaborés avec des compositions chimiques et des microstructures spécifiques. Dix nuances ont été coulées avec des variations chimiques en Ti, Nb, Ni, et P. Quatre microstructures types par alliage mettent en évidence le rôle des dislocations, des solutés ou des nano-précipités sur le gonflement. Ces matériaux ont été caractérisés principalement par MET et DNPA avant d’être irradiés aux ions Fe2+ (2 MeV) dans le but de simuler les dommages neutroniques. Il a été montré que les solutés jouaient un rôle prépondérant sur la formation des cavités. C’est en particulier le titane en solution solide qui réduit le gonflement, alors que le niobium ne possède pas cette qualité. Enfin, une matrice enrichie de 15% à 25% de nickel reste favorable pour limiter le gonflement dans ces aciers avancés
In the framework of studies about Sodium Fast Reactors (SFR) of generation IV, the CEA is developing new austenitic steel grades for the fuel cladding. These steels demonstrate very good mechanical properties but their use is limited because of the void swelling under irradiation. Beyond a high irradiation dose, cavities appear in the alloys and weaken the material. The reference material in France is a 15Cr/15Ni steel, named AIM1, stabilized with titanium. This study try to understand the role played by various chemical elements and microstructural parameters on the formation of the cavities under irradiation, and contribute to the development of a new grade AIM2 more resistant to swelling. In an analytical approach, model materials were elaborated with various chemical compositions and microstructures. Ten grades were casted with chemical variations in Ti, Nb, Ni and P. Four specific microstructures for each alloy highlighted the effect of dislocations, solutes or nano-precipitates on the void swelling. These materials were characterized using TEM and SANS, before irradiation with Fe2+ (2 MeV) ions in the order to simulate the damages caused by neutrons. Comparing the irradiated microstructures, it is demonstrated that the solutes have a dominating effect on the formation of cavities. Specifically titanium in solid solution reduces the swelling whereas niobium does not show this effect. Finally, a matrix enriched by 15% to 25% of nickel is still favorable to limit swelling in these advanced austenitic stainless steels

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Lainé, Maxime. "Etude du comportement de matériaux argileux sous rayonnement ionisant". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLS192/document.

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Abstract (sommario):

Le but de ce travail de thèse est d’étudier et de rationaliser, à l’aide de mécanismes réactionnels, le comportement sous irradiation de différents matériaux argileux. Les systèmes d’intérêt ont d’abord été le talc synthétique, qui est le prototype d’un matériau non gonflant. Sous irradiation par des électrons accélérés, la production de dihydrogène dans ce système, uniquement due aux groupes hydroxyle de surface, est du même ordre de grandeur que celle obtenue dans l’eau liquide. Ce rendement est divisé par 30 dans le cas du talc naturel de Luzenac, mettant ainsi en évidence l’importance des impuretés comme capteurs des précurseurs du dihydrogène. Des smectites synthétiques, qui sont des matériaux gonflants, ont ensuite été étudiées.Les résultats mettent en évidence la radiolyse de l’eau confinée dans l’espace interfoliaire, qui conduit à des rendements de production de H2 pouvant être deux à trois fois supérieurs à ceux mesurés dans l’eau. Ils sont similaires pour la saponite et la montmorillonite, montrant que la localisation de la charge foliaire ne joue qu’un rôle mineur. Enfin, l’étude des hydroxydes doubles lamellaires ou argiles anioniques, prouve que, dans ce cas, c’est la nature de l’anion dans l’espace interlamellaire qui pilote la réactivité. En parallèle à ces mesures, des expériences de spectroscopie paramagnétique de l’électron ont permis de proposer des mécanismes réactionnels. Enfin, tous les résultats obtenus sont d’intérêt dans le contexte du stockage des déchets radioactifs
The aim of this PhD thesis is to study and understand, by proposing reaction mechanisms, the behavior under irradiation of various clay materials. The systems of interest were first synthetic talc, which is the prototype of a non-swelling material. Under irradiation by accelerated electrons, the production of dihydrogen in this system, due solely to surface hydroxyl groups, is of the same order of magnitude as the one obtained in liquid water. This yield is divided by 30 in the case of natural talc from Luzenac, thus highlighting the importance of the impurities as scavengers of the precursors of dihydrogen. Synthetic smectites, which are swelling materials, were then studied.The results evidence the radiolysis of water confined in the interlayer space, leading to H2 yields which may be two to three times higher than those measured in water. Moreover, they are similar for montmorillonite and saponite, evidencing that the charge location plays only a minor role. Finally, the study of double layered hydroxides or anionic clays shows that, in this case, the nature of the anion in the interlamellar space controls the reactivity. Parallel to these measurements, electron paramagnetic spectroscopy experiments have enabled proposing reaction mechanisms. Finally, all these results are of interest in the context of the disposal of radioactive waste

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Vaugoude, Adrien. "Contribution au développement d’aciers austénitiques avancés résistants au gonflement sous irradiation". Thesis, Lille 1, 2019. http://www.theses.fr/2019LIL1R054.

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Abstract (sommario):

Dans le cadre des recherches sur les réacteurs de 4ème génération, le CEA développe de nouvelles nuances d’aciers austénitiques qui seront utilisables, par exemple, pour le gainage de combustibles de réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium (RNR-Na). Grâce à d’excellentes propriétés mécaniques et une bonne résistance à la corrosion, ils sont utilisables jusqu’à une centaine de dpa, même si leur durée de vie peut être limitée par le phénomène de gonflement sous irradiation. Le gonflement est dû à la formation de cavités dans le matériau suite à l’irradiation et peut provoquer des déformations géométriques et fragiliser les gaines de combustible. L’alliage de référence, développé grâce aux précédents travaux sur les RNR français, est un acier austénitique 15Cr/15Ni stabilisé au titane appelé AIM1. Ce travail porte sur l’étude et la compréhension des mécanismes menant à la formation des cavités sous irradiation pour contribuer au développement d’une nuance AIM2 plus résistante au gonflement. Différentes optimisations chimiques et microstructurales ont été étudiées en adoptant une démarche analytique. Trois alliages modèles ont permis d’étudier la double stabilisation titane et niobium et des microstructures modèles ont été définies pour mettre en évidence le rôle de paramètres microstructuraux influençant le gonflement (dislocations, solutés, nano-précipités). Des caractérisations par MEB, DRX et DNPA ont permis une meilleure compréhension des évolutions microstructurales des trois nuances et des microstructures modèles et aussi d’étudier leur capacité à former un fin réseau de nano-précipités. Des irradiations à très hautes doses aux ions Fe3+ (2MeV et 10MeV) pour provoquer la formation de cavités ont permis de mettre en avant le rôle prépondérant de la microstructure sur la résistance au gonflement. Une nouvelle méthodologie de l’étude du gonflement induit par l’irradiations aux ions a été proposée. Elle permet une étude statistique de la formation des cavités et repose sur l’utilisation de la microscopie à balayage. Les nouveaux détecteurs permettent en effet l’acquisition de clichés haute définition pouvant contenir sur une même micrographie plusieurs milliers de cavités. Ces clichés sont ensuite analysés à l’aide d’un algorithme d’intelligence artificielle à apprentissage supervisé pour reconnaître automatiquement les cavités mais également différents objets présents dans la microstructure (précipités, joints de grain, etc). Un exemple d’étude de l’effet sur le gonflement du gradient de dommage d'irradiation, caractéristique des irradiations aux ions lourds, est présenté comme illustration de cette méthodologie appelée MEBIA. Des calculs par dynamique d’amas ont permis de simuler l’impact des nano-précipités et la densité initiale de dislocations sur le gonflement. Ces résultats ont inspiré la création de nouvelles microstructures qui ont été irradiées et ont commencées à être caractérisées. Ce travail devra être poursuivi pour valider la pertinence des microstructures optimisées. L’ensemble des résultats présentés dans ce manuscrit illustre les difficultés rencontrées pour étudier les microstructures des aciers austénitiques irradiés à très forte dose mais il montre que des approches nouvelles peuvent aussi être mises en place pour faciliter ce travail
In the framework on 4th generation reactors, the CEA is developing new grades of austenitic steels that will be usable, for example, for the cladding of fuels for sodium-cooling fast neutron reactors (RNR-Na). Thanks to their excellent mechanical properties and good corrosion resistance, they can be used up to 100 dpa, although their service life may be limited by the phenomenon of swelling under irradiation. Swelling is due to the formation of cavities in the material following irradiation and can cause geometric deformations and weaken the fuel claddings. The reference alloy, developed thanks to previous R&D on French RNRs, is an austenitic 15Cr/15Ni titanium stabilized steel called AIM1. This work focuses on studying and understanding the mechanisms leading to the formation of cavities under irradiation to contribute to the development of a more swell-resistant AIM2 grade. Different chemical and microstructural optimizations were investigated using an analytical approach. Three model alloys were used to study the double stabilization of titanium and niobium and several model microstructures were defined to highlight the role of microstructural parameters influencing swelling (dislocations, solutes, nanoprecipitates). Characterizations by SEM, DRX and DNPA have allowed a better understanding of the microstructural evolutions of the three grades, model microstructures and also to study their ability to form a fine network of nanoprecipitates. Very high-dose irradiations with Fe3+ ions (2MeV and 10MeV) to induce the formation of cavities have highlighted the major role of microstructure on swelling resistance. A new methodology for the study of swelling induced by ion irradiation has been proposed. It allows a statistical study of cavity formation and is based on the use of scanning microscopy. Indeed, the new detectors can acquire high definition images that can contain several thousand cavities on the same micrograph. These images are then analyzed using a supervised learning artificial intelligence algorithm to automatically recognize the cavities but as well as different objects present in the microstructure (precipitates, grain joints, etc.). An example of a study of the effect on the swelling of the irradiation damage gradient, characteristic of heavy ion irradiation, is presented as an illustration of this methodology called MEBIA. Cluster dynamic calculations simulated the impact of nanoprecipitates and the initial density of dislocations on swelling. These results inspired the creation of new microstructures that were irradiated and began to be characterized. This work will have to be continued to validate the relevance of optimized microstructures. Results presented in this manuscript illustrate the difficulties encountered in studying the microstructures of austenitic steels irradiated at very high doses, but it shows that new approaches can also be put in place to facilitate this work

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Haller, Xavier. "Modélisation du comportement élastique des matériaux nanoporeux : application au combustible UO2". Thesis, Montpellier, 2015. http://www.theses.fr/2015MONTS232.

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Abstract (sommario):

Le dioxyde d'uranium irradié (UO2), combustible nucléaire des réacteurs à eau pressurisée, contient deux populations de cavités saturées par des gaz de fission : i. des cavités intergranulaires plutôt lenticulaires, dont la taille varie de quelques dizaines à plusieurs centaines de nanomètres, ii. des cavités intragranulaires plutôt sphériques, dont la taille est de l'ordre du nanomètre. Des travaux récents ont montré qu'il existe un effet de surface à l'échelle des cavités nanométriques qui modifie le comportement élastique effectif du combustible. Ce travail vise à proposer un modèle micromécanique analytique capable de tenir compte de cette microstructure hétérogène ainsi que de l'effet de surface afin de décrire le comportement élastique macroscopique de l'UO2 irradié. La démarche mise en oeuvre est fondée sur une modélisation multi-échelles et s'appuie sur des techniques d'homogénéisation en mécanique des matériaux. L'UO2 irradié est décrit comme un matériau poreux contenant des nanocavités sphériques (cavités intragranulaires) et sphéroïdales (cavités intergranulaires), sous pression et orientées aléatoirement. L'effet de surface présent à l'échelle nanométrique est pris en compte via un modèle d'interface imparfaite cohérente entre la matrice et les cavités. Un modèle original fondé sur l'approche par motifs morphologiques représentatifs a été développé afin de décrire le comportement élastique effectif de ce milieu hétérogène. Le modèle analytique proposé repose sur des hypothèses simplificatrices dont la pertinence est évaluée à partir de simulations numériques par éléments finis qui s'appuient sur une formulation spécifique afin de tenir compte de la présence d'interfaces imparfaites cohérentes
The irradiated uranium dioxide (UO2), which is the nuclear fuel of pressurized water reactors, contains two populations of cavities saturated by fission gaz: i. intergranular cavities almost lenticular in shape whose size ranges between few tens to several hundred nanometers, ii. intragranular cavities, almost spherical in shape whose size is of the order of the nanometer. Recent studies have shown the existence of a surface effect at the scale of nanometric cavities, which influences the effective elastic behavior of the nuclear fuel. In this work, an analytical micromechanical model, which is able to take into account this heterogeneous microstructure and the surface effect at the nanometric scale, is proposed to describe the macroscopic behavior of the irradiated UO2. The approach is based on a multiscale modeling and homogenization techniques in mechanics of materials. The irradiated UO2 is described as a porous media, which contains pressurized spherical nanocavities (intragranular cavities) and randomly oriented pressurized spheroidal cavities (intergranular cavities). The surface effect is taken into account with imperfect coherent interfaces between the matrix and the cavities. A novel model based on the morphologically representative pattern approach has been developed to describe the effective elastic behavior of this heterogeneous medium. The proposed model relies on assumptions whose relevance is evaluated with finite element simulations which require a specific formulation to take into account the imperfect coherent interfaces

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Henry, Ronan. "Caractérisation locale des propriétés à la rupture du combustible nucléaire irradié". Thesis, Lyon, 2019. http://www.theses.fr/2019LYSEI031.

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Abstract (sommario):

Le combustible nucléaire UO2 des réacteurs à eau pressurisée (REP) est une céramique frittée sous forme de pastilles. Il est le siège de la réaction de fission nucléaire et subit d’importantes modifications microstructurales quand il est irradié en réacteur. En situation nominale, incidentelle ou accidentelle de fonctionnement, des fissures sont générées et divisent la pastille. Les outils de simulation du comportement du combustible en réacteur nécessitent comme données d’entrée certaines propriétés du matériau. Afin de modéliser la fissuration du combustible dans le domaine fragile, les propriétés à rupture et leur évolution avec l’irradiation ont besoin d’être connues. Cependant, à cause de l’état de fissuration du combustible irradié, il est impossible d’y fabriquer des éprouvettes conventionnelles macroscopiques de test mécanique et donc de déterminer ces données. L’objectif de ce travail de thèse a consisté à développer des méthodes de mesure des propriétés fragiles du combustible irradié à température ambiante. Pour cela, des essais à l’échelle microscopique ont été mis au point afin de sonder le matériau à l'intérieur des fragments de combustible. Deux types d’essais ont été étudiés. D’une part, l’indentation, qui consiste à faire une empreinte à l’aide d’une pointe pyramidale sur la surface polie de l’échantillon. Selon la charge appliquée, des fissures se forment autour des marques d’indentation, permettant de remonter à une mesure locale de la ténacité du matériau. D’autre part, un essai conventionnel de flexion d’éprouvettes a été transposé à l’échelle microscopique. Il permet de déterminer une ténacité ou une contrainte à rupture locale. Pour réaliser ces micro-éprouvettes, un microscope à faisceau ionique focalisé (FIB) est utilisé, tandis qu’un nano-indenteur permet de les fléchir jusqu’à rupture. Afin de mettre au point et d’optimiser les protocoles de mesures, un matériau modèle a d’abord été utilisé : la zircone cubique ZrO2. Cette céramique a des propriétés cristallographiques et mécaniques très proches de celles de l’UO2, et permet, dans les phases de mise au point, de s’affranchir des difficultés de mise en œuvre liées à l’environnement nucléaire. Ensuite, les méthodes de mesure ont été appliquées à un combustible vierge puis à un combustible irradié en REP. Ces travaux ont permis de mettre en avant la complémentarité des deux méthodes étudiées. L’indentation est une technique rapide et pratique, qui permet la réalisation de nombreux essais et à différentes positions radiales dans les pastilles de combustible irradié. La flexion de micro-éprouvettes est plus longue à mettre en œuvre, mais est plus proche des tests mécaniques classiques. Elle permet de mesurer les propriétés à rupture manquantes et recherchées sur le combustible irradié, mais aussi d’évaluer la résistance de plans cristallographiques spécifiques et de joints de grains, qui jusqu’à maintenant étaient inaccessibles sur le combustible
The nuclear fuel UO2 of Pressurized Water Reactor (PWR) is a refractory ceramic sintered into pellets. During service, the heat produced by the nuclear reaction is transferred to the coolant by thermal conduction, leading to a significant difference of temperature between the pellet center, around 1000°C, and the pellet rim, around 500°C. At the first power rise, this gradient generates systematically large cracks which divide pellets into a few pieces. Moreover, during power transients, additional cracking is generated at the pellet rim and for simulated accidental situations, important rises of temperature lead to a complete fracturing of the fuel. Numerical simulations of the nuclear fuel behavior under irradiation needs specific properties of the material. To model the brittle cracking of the fuel in PWRs, it is necessary to experimentally measure its fracture properties and their evolution with irradiation. Nevertheless, because of pellet cracking, it is impossible to manufacture macroscopic specimens on irradiated fuel. The goal of this PhD work was to develop methods of fracture properties measurement adapted to the irradiated nuclear fuel at a room temperature. To this end, micromechanical tests has been set up to make measurements into the pieces of the cracked fuel. Two kind of tests has been studied. The first method is the nano-indentation, which has already been studied before, and were completed in this work. This method consist to make a print with a pyramidal tip on the polish surface of a sample. Depending on the load applied, cracks appear around the indentation print and the fracture toughness can be evaluated. The second method is a conventional bending test adapted to the microscopic scale. It allows the measurement of fracture toughness when the specimen is notched, and fracture stress measurement when there is no notch. To prepare such micro-specimens, a focalized ion beam (FIB) is used and a nano-indenter is employed to bend them up to fracture. To set up and validate measurements of the two methods, a model material was first used: the cubic zirconia ZrO2. The ceramic material has crystallographic and mechanical properties close to the UO2 fuel, and is not, during setting up steps, submitted to constraints linked to the nuclear environment. Then, the measurements methods has been applied to both fresh and irradiated in PWR nuclear fuel. This work showed the complementarity between the two studied methods. Indentation is a very convenient and versatile technique, which allows a large number of tests at different radial positions of irradiated fuel pellets. Micro-cantilever bending is longer to set up and use and needs several laboratory equipment, but is closer to conventional mechanical tests. It also gives needed results about fracture stress on irradiated fuels, and allows an evaluation of the resistance of specific crystallographic planes or grain boundaries, which were not accessible before on the nuclear fuel

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Fallet, Alexis. "Influence des ions oxydants issus de la dissolution du combustible nucléaire usé sur le comportement des matériaux de structures". Thesis, Montpellier, 2015. http://www.theses.fr/2015MONTS009/document.

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Abstract (sommario):

Le retraitement des combustibles nucléaires usés par le procédé PUREX (Plutonium and Uranium Refining by Extraction) repose sur une étape préliminaire de dissolution qui se déroule en milieu acide nitrique concentré et chaud. Le pouvoir oxydant important des milieux de dissolution peut induire un phénomène de corrosion et fragiliser les équipements de structure qui y sont exposés, notamment les aciers inoxydables tel que l’acier 304L. Bien que l’acide nitrique, milieu réactionnel de dissolution, soit responsable des phénomènes de corrosion, la présence d’ions oxydants (Pu, Np…) peut changer la réaction cathodique et porter l’acier dans son domaine transpassif où il peut subir une corrosion intergranulaire. Par conséquent, la connaissance des ions oxydants, leur degré d’oxydation, leur comportement en solution et en corrosion est une nécessité pour mieux appréhender les phénomènes de corrosion et prédire les risques associés. Tout d’abord, une modélisation thermodynamique basée sur les capacités calorifiques et les enthalpies libres a permis d’estimer les coefficients d’activité stœchiométrique, activités de l’eau et coefficients de dissociation du mélange binaire HNO3-H2O à des températures supérieures à 25°C. Le recueil de ces données constitue une première étape dans la compréhension du comportement en corrosion des aciers inoxydables en milieu acide nitrique en présence d’ions oxydants. Ensuite, une étude expérimentale électrochimique couplée à des techniques analytiques ont permis d’appréhender le comportement électrochimique du plutonium en milieu HNO3, notamment l’oxydation du Pu(IV) en Pu(V) qui n’était pas identifiée dans ce milieu à ce jour. L’acquisition des données nécessaires à une modélisation électrochimique étant limitée par des facteurs physicochimiques (température et concentration en HNO3), une étude paramétrique à l’aide d’un analogue chimique non radioactif (Ce(IV)/Ce(III)) a été entreprise. La détermination d’analogie Pu-Ce (loi d’équivalence) a alors permis d’estimer les évolutions des constantes thermodynamiques et cinétiques du plutonium dans des conditions de température et de concentration en HNO3 supérieures aux limites physicochimiques. Enfin, l’étude du comportement en corrosion de l’acier 304L en milieu HNO3 en présence d’ions oxydants se compose de deux études complémentaires. Dans un premier temps une étude de la corrosion électrochimique a été réalisée en présence de Pu(VI) ou de Ce(IV). Cette étude révèle d’une part que le Pu(VI) ne contrôle pas le mécanisme de réduction contrairement au Ce(IV). Par conséquent, le Ce(IV) n’est pas un analogue du Pu(VI) en corrosion. D’autre part, elle montre que les produits de corrosion n’ont pas d’influence sur le mécanisme de corrosion et met en évidence un complexe Ce(IV)-Cr(III) qui inhibe la réduction du Ce(IV). Dans un second temps une étude de la corrosion chimique via des essais d’immersion a été entreprise. Elle a permis d’améliorer la connaissance du mécanisme de dissolution notamment en mettant en évidence la présence d’une couche de Cr(VI) en extrême surface qui pourrait avoir un lien avec le marquage des grains et les prémices de la corrosion intergranulaire
The reprocessing of spent nuclear fuels by the PUREX process (Plutonium and Uranium Refining by Extraction) is based on a preliminary stage of dissolution which takes place in hot concentrated nitric acid. The high oxidizing power of dissolution media can induce corrosion phenomena and weaken the structural equipment exposed to it, especially stainless steels such as 304L steel. Although nitric acid is responsible of corrosion, the presence of oxidizing ions (Pu, Np ...) can change the cathodic reaction and bring the steel in its transpassive area where it may undergo intergranular corrosion. Therefore knowledge of oxidizing ions, their oxidation state, their behavior in solution and corrosion is necessary to lead to a better understanding and predict the corrosion associated risks.First, a thermodynamic model based on the heat capacity and the free enthalpies was developed to estimate the stoichiometric activity coefficients, water activities and dissociation coefficients of the binary mixture HNO3-H2O at temperatures above 25°C. The acquisition of these data is a first step in understanding the corrosion behavior of stainless steels in nitric acid in the presence of oxidizing ions.Then, an electrochemical experimental study coupled to analytical techniques enabled to understand the electrochemical behavior of the plutonium in HNO3 medium, in particular the oxidation of Pu(IV) to Pu(V) which was not identified in this medium. The acquisition of data needed for an electrochemical modeling was limited by physicochemical factors so a parametric study with a non-radioactive chemical analogue (Ce(IV)/Ce(III)) was undertaken. The determination of some analogies between plutonium and cerium has enabled to estimate the evolution of thermodynamic and kinetic constants of plutonium in condition of temperature and concentration in HNO3 higher than physicochemical limitations.Finally, the study of the corrosion behavior of 304L steel in HNO3 medium in the presence of oxidizing ions consists of two complementary studies. First a study of the electrochemical corrosion was carried out in the presence of Pu(VI) or Ce(IV). On one hand, it reveals that the Pu(VI) does not control the reduction mechanism (contrary to Ce(IV)). On the other hand, it shows that the corrosion products do not have any influence on the corrosion mechanism and highlights a Ce(IV)-Cr(III) complex which inhibits the reduction of Ce(IV). Secondly a study of chemical corrosion was undertaken through immersion tests. It has improved the knowledge of the dissolution mechanism including highlighting the presence of an extreme surface layer of Cr(VI) that could be related to a grain marking and a preliminary step of intergranular corrosion

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Onimus, Fabien. "Approche Expérimentale et Modélisation Micromécanique du Comportement des Alliages de Zirconium Irradiés". Phd thesis, Ecole Centrale Paris, 2003. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00006513.

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Abstract (sommario):

Les tubes en alliages de zirconium renfermant le combustible nucléaire des Réacteurs à Eau Pressurisée constituent la première barrière de sécurité vis-à-vis de la dissémination d'éléments radioactifs. Il est donc essentiel de garantir leur tenue mécanique en réacteur. Cette étude a pour objectifs d'une part d'identifier et caractériser les mécanismes de déformation plastique des alliages de zirconium irradiés, d'autre part de modéliser le comportement macroscopique sur la base des mécanismes identifiés. L'analyse expérimentale a mis en évidence que, sur matériau irradié, la déformation plastique se produit par canalisation des dislocations. Cette canalisation a lieu suivant les plans de base, pour des sollicitations de traction sens travers et de pression interne. En revanche, pour la sollicitation de traction axiale, l'étude a révélé que la canalisation se produit dans les plans prismatiques et pyramidaux. L'étude du comportement macroscopique, en lien avec les mécanismes de déformation observés en Microscopie Electronique en Transmission, a suggéré que la contrainte interne est plus élevée dans le cas du matériau irradié que dans le cas du matériau non irradié, du fait du caractère très hétérogène de la déformation. Cette analyse a permis d'interpréter de façon cohérente l'ensemble des caractéristiques du comportement du matériau irradié, en termes de mécanismes de déformation. Le comportement mécanique du matériau irradié a enfin été modélisé en appliquant les méthodes d'homogénéisation des matériaux hétérogènes. Ce modèle permet de reproduire l'ensemble des caractéristiques du comportement mécanique du matériau irradié, en accord avec les observations MET.

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Geiger, Ernesto. "Study of Fission Products (Cs, Ba, Mo, Ru) behaviour in irradiated and simulated Nuclear Fuels during Severe Accidents using X-ray Absorption Spectroscopy, SIMS and EPMA". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLS064/document.

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Abstract (sommario):

L’identification des mécanismes de relâchement des Produits de Fission (PF) hors de combustible nucléaire irradié lors d’un accident grave est primordiale pour le développement de codes capables d’estimer précisément le terme source (nature et quantité des radionucléides émis dans l’environnement). Parmi les différents PF, les Ba, Cs, Mo et le Ru sont particulièrement intéressants, car ils peuvent interagir entre eux ou avec d’autres éléments et donc affecter leur relâchement. Dans le cadre de cette thèse, deux axes de travail ont été mis en place avec l’objectif d’identifier les phases chimiques présentes avant l’accident et leur évolution au cours de l’accident lui-même. L’approche expérimentale a consisté à reproduire les conditions d’un accident nucléaire à l’échelle du laboratoire, en utilisant des échantillons de combustibles irradiés et des matériaux modèles (UO₂ vierge dopés en 12 PF). Le principal avantage de ces derniers est l’utilisation de méthodes de spéciation chimique comme la Spectroscopie d’Absorption des rayons X, qui n’est pas aujourd’hui encore disponible pour les combustibles irradiés. Trois échantillons de combustible irradié ont été étudies, représentatifs de l’état initial (i.e. avant l’accident), d’une étape intermédiaire en température (1773K) et d’un état avancé d’accident nucléaire (2873K). Pour les matériaux modèles, plusieurs séquences accidentelles (de 573K à 1973K) ont été réalisés. Les résultats expérimentaux ont permis d’établir un nouveau mécanisme de relâchement des PF en en fonction des conditions oxydantes et réductrices du scénario accidentel. Ces résultats ont démontré aussi l’importance des matériaux modèles pour l’étude des accidents nucléaires graves, en complémentarité aux combustibles irradiés
The identification of Fission Products (FP) release mechanism from irradiated nuclear fuels during a severe accident is of main importance for the development of codes for the estimation of the source-term (nature and quantity of radionuclides released into the environment). Among the many FP Ba, Cs, Mo and Ru present a particular interest, since they may interact with each other or other elements and thus affect their release. In the framework of this thesis, two work axes have been set up in order to identify, firstly, the chemical phases initially present before the accident and, secondly, their evolution during the accident itself. The experimental approach consisted in reproducing nuclear severe accidents conditions at laboratory scale using both irradiated fuels and model materials (natural UO₂ doped with 12 FP). The advantage of these latter is the possibility of using characterization methods such as X-ray Absorption Spectroscopy which are not available for irradiated fuels. Three irradiated fuel samples have been studied, representative to an initial state (before the accident), to an intermediate stage (1773K) and to an advanced stage (2873K) of a nuclear severe accident. Regarding to model materials, many accident sequences have been carried out, from 573 to 1973K. Experimental results have allowed to establish a new release mechanism, considering both reducing and oxidizing conditions during an accident. These results have also demonstrated the importance of model materials as a complement to irradiated nuclear fuels in the study of nuclear severe accidents

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Bruycker, Franck De. "High temperature phase transitions in nuclear fuels of the fourth generation". Thesis, Orléans, 2010. http://www.theses.fr/2010ORLE2060/document.

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Abstract (sommario):

Il est important de bien connaitre le comportement des combustibles nucléaires dans des conditions extrêmes afin d’assurer la sureté des réacteurs et de prévoir les conséquences d’un éventuel accident. L’objectif principal de cette thèse est l’étude des transitions de phase à très haute température de matériaux envisagés pour les combustibles nucléaires de quatrième génération. Dans ce but, une méthode a été développée à l’institut européen des transuraniens (ITU) pour étudier ces matériaux à des températures excédant 2500K. La technique utilisée consiste à chauffer l’échantillon à l’aide d’un laser de haute puissance et à mesurer sa température par pyrométrie. Le signal d’un second laser réfléchi par la surface de l’échantillon est aussi étudié afin de mieux caractériser les transitions de phase. Les avantages de cette technique résident dans la rapidité des expériences (de quelques dizaines de ms à quelques secondes), et dans le contrôle de l’atmosphère, ce qui permet de limiter les effets d’évaporation ou d’oxydation/réduction de l’échantillon. Il convient de signaler que seule la partie centrale de l’échantillon est fondue, la phase liquide sondée est ainsi confinée au sein de l’échantillon lui-même, ce qui évite toute interaction avec le système de fixation. Nos résultats sur les carbures d’uranium sont en accord avec ceux de la littérature, et ont permis d’affiner le calcul des diagrammes de phase pour ces matériaux stables à haute température. La technique que nous avons mise au point a été utilisée, pour la première fois, pour étudier des matériaux de haute activité. Des résultats originaux ont été obtenus sur les systèmes PuO2, NpO2, UO2-PuO2 et Pu-C
Understanding the behaviour of nuclear materials in extreme conditions is of prime importance for the analysis of the operation limits of nuclear fuels, and prediction of possible nuclear reactor accidents, relevant to the general objectives of nuclear safety research. The main purpose of this thesis is the study of high temperature phase transitions in nuclear materials, with special attention to the candidate fuel materials for the reactors of the 4th Generation. In this framework, material properties need to be investigated at temperatures higher than 2500K, where equilibrium conditions are difficult to obtain. Laser heating combined with fast pyrometer is the method used at the European Institute for Transuranium Elements (JRC – ITU). It is associated to a novel process used to determine phase transitions, based on the detection, via a suited low-power (mW) probe laser, of changes in surface reflectivity that may accompany solid/liquid phase transitions. Fast thermal cycles, from a few ms up to the second, under almost container-free conditions and control atmosphere narrow the problem of vaporisation and sample interactions usually meet with traditional method. This new experimental approach has led to very interesting results. It confirmed earlier research for material systems known to be stable at high temperature (such as U-C) and allowed a refinement of the corresponding phase diagrams. But it was also feasible to apply this method to materials highly reactive, thus original results are presented on PuO2, NpO2, UO2-PuO2 and Pu-C systems

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Ferrer, Alexandre. "Modélisation des mécanismes de formation sous ébullition locale des dépôts sur les gaines de combustible des Réacteurs à Eau sous Pression conduisant à des activités volumiques importantes". Phd thesis, Université de Strasbourg, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01072543.

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Abstract (sommario):

Les composants du circuit primaire des réacteurs nucléaires à eau sous pression (REP) subissent une corrosion généralisée entraînant le relâchement d'espèces solubles dans le fluide primaire (principalement Fe, Ni, Cr, Mn, Co). Sous l'effet de la convection du fluide, ces espèces sont entraînées dans le circuit primaire. Une partie de ces espèces peut précipiter sur les surfaces du combustible et être activée sous l'effet du flux neutronique régnant dans cette région. Ce dépôt de produits de corrosion peut, sous l'effet des forces hydrodynamiques du fluide primaire, être érodé (ou bien dissous si les conditions thermo-chimiques le permettent). Ces espèces activées (principalement du 58Co, 60Co, 51Cr et 54Mn), sous l'effet de la convection vont se retrouver disséminées dans l'ensemble du circuit primaire où elles pourront se redéposer (ou bien précipiter) sur les différents composants et ainsi contaminer l'ensemble du circuit primaire. Au cours d'un cycle de fonctionnement normal dans un REP EDF, l'activité du fluide dans le circuit primaire est relativement constante (généralement de l'ordre de 10-20 MBq.m-3 en 58Co). Cependant, lors de certains cycles de fonctionnement (en fonction de la gestion de combustible), notamment on observe des montées d'activités volumiques importantes en 58Co et en 51Cr pouvant atteindre une centaine de fois celles observées habituellement. Ces montées d'activités volumiques sont dues à l'établissement dans les régions les plus "chaudes" des assemblages de combustible d'un régime d'ébullition nucléée. L'ébullition peut dans certains cas multiplier par un facteur 10 à 100 l'épaisseur de dépôt formé sur le combustible conduisant ainsi à un transfert de masse plus important sous forme particulaire entre le dépôt et le fluide primaire du fait de l'érosion. Une modélisation des mécanismes de transfert de masse entre le fluide primaire et le dépôt sur ces régions "chaudes" du combustible en régime d'ébullition nucléée et les impacts sur la contamination du circuit primaire sont décrits dans ce mémoire. L'ébullition à la surface du dépôt ou bien dans le dépôt lui-même provoque un enrichissement à la paroi en espèces ioniques pouvant entraîner une précipitation plus importante ou bien modifier le comportement d'une espèce d'un régime de dissolution à un régime de précipitation ; le dépôt de particules turbulent et inertiel est lui aussi favorisé. La vaporisation du fluide à la paroi ainsi que la formation des bulles elles-mêmes entraînent aussi un dépôt et une précipitation plus importants. La prise en compte de ces mécanismes de transfert de masse dans le code OSCAR (Outil de Simulation de la ContAmination en Réacteur), développé au sein du Laboratoire de Modélisation des interactions et Transferts en Réacteur au CEA, conduit à une bonne reproduction des résultats expérimentaux issus du retour d'expérience des centrales françaises tant au niveau des dépôts formés dans les régions avec ébullition que des activités volumiques.

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Macdonald, Vincent. "Détermination d’un critère de rupture des gaines de Zircaloy-4 détendu hydruré contenant un blister d’hydrures, en conditions d’accident d’injection de réactivité". Thesis, Paris Sciences et Lettres (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016PSLEM038/document.

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Abstract (sommario):

Cette étude porte sur la détermination d’un critère de rupture des gaines de combustible de Zircaloy-4 détendu hydruré contenant un blister d’hydrures, en conditions accidentelles représentatives d’un accident d’injection de réactivité. Deux plages de comportement différentes en fonction de la température ont clairement été mises en évidence grâce à l’étude bibliographique, aux différentes campagnes d’essais mécaniques et aux analyses des faciès de rupture des éprouvettes rompues : une rupture de type fragile pour la gaine à 25°C et une rupture ductile à 350°C.A 25°C, la rupture fragile a été traitée par une analyse globale en mécanique élasto-plastique de la rupture. A partir des essais mécaniques effectués à 25°C sur les gaines contenant des blisters, des simulations numériques par éléments finis ont été réalisées avec le code CAST3M. Des calculs d’intégrales-J en pointe de fissure ont alors permis d’identifier un critère de rupture en ténacité moyenne de 13,8 +/- 3,1 MPa.m1/2.A 350°C, une campagne d’essais biaxés de type pression interne couplée à la traction axiale a été réalisée sur des tronçons de Zircaloy-4 contenant des blisters, à des biaxialités des contraintes représentatives du RIA. Il a été montré que la rupture de la gaine, avec et sans blister, avait lieu de façon ductile, que la déformation diamétrale à rupture de la gaine diminuait lorsque la profondeur de blister augmentait, et que la biaxialité des contraintes n’avait pas d’effet sur la rupture des gaines contenant un blister suffisamment profond.Un modèle d’endommagement ductile couplé à la plasticité, basé sur un formalisme de type GTN, a été utilisé. Afin d’améliorer la description de l’endommagement des gaines de Zircaloy-4, une nouvelle source de germination de porosités liée au paramètre de Lode a été intégrée dans le modèle. L’évaluation de la triaxialité des contraintes et du paramètre de Lode dans les simulations numériques de la rupture ductile des gaines à 350°C a notamment permis de comprendre certaines tendances expérimentales
This study deals with the determination of a fracture criterion for hydrided, cold worked and stress relieved Zircaloy-4 fuel cladding tubes with hydride blister, during a reactivity initiated accident. Two types of fracture profiles were identified, depending on the temperature, thanks to a bibliographical study, mechanical tests and fracture profiles analysis : brittle fracture at 25°C, and ductile fracture at 350°C.At 25°C, brittle fracture was studied by a global analysis in elasto-plastic fracture mechanic. Numerical simulations were performed by a finite element method with the CAST3M code, based on mechanical tests on fuel cladding tubes with blisters. Crack tip J-integral calculations were carried out to identify a mean fracture toughness of 13,8 +/- 3,1 MPa.m1/2.At 350°C, internal pressure combined to axial tensile tests were performed on Zircaloy-4 fuel cladding tubes with hydride blisters, at stress biaxialities corresponding to those of a RIA. It was observed a ductile fracture for tubes with and without blister. It was shown that hoop strain at failure decreases when blister thickness increases, and that stress biaxiality has no effect on cladding tubes bearing a thick blister. A ductile fracture model based on the GTN model was employed and a nucleation of voids due to shear stress was introduced, based on the Lode parameter. Stress triaxiality and Lode parameter were assessed in numerical simulations to understand some experimental observations

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Gouze, Benoît. "Auto organisation de semifluoroalcanes amphiphiles en milieux non-aqueux : vers un carbure de silicium à mésoporosité contrôlée". Thesis, Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie, 2016. http://www.theses.fr/2016ENCM0002/document.

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Abstract (sommario):

Le carbure de silicium (SiC) est un matériau léger possédant de nombreuses propriétés avantageuses : forte résistance mécanique, bonne conductivité et faible expansion thermiques, ainsi que chimiquement inerte sur une large gamme de températures. Ces caractéristiques font de lui un matériau de choix pour de nombreuses applications dans des conditions extrêmes, allant de la catalyse au gainage de combustible nucléaire de génération IV. Pour satisfaire aux spécificités de ces applications, le SiC se doit de posséder une surface spécifique élevée, et une porosité contrôlée.Nous avons étudié la faisabilité de la synthèse de SiC mésoporeux par une voie dite de « soft templating » utilisant des semifluoroalcanes (SFA) linéaires pour structurer un précurseur moléculaire du SiC, le 1,3,5-trisilacyclohexane (TSCH). En effet, la polymérisation du TSCH en polycarbosilane autour d’assemblages de SFA permet de structurer la matrice, puis de créer de la porosité lors du retrait du template. Le polycarbosilane est ensuite converti en SiC par un processus de calcination au cours duquel la porosité doit être conservée.Dans un premier temps, nous avons temps étudié les capacités d’auto assemblage des SFA dans le cyclohexane comme solvant modèle, puis dans le TSCH, par des techniques de diffusion des rayons X et des simulations des diagrammes de diffusion. Nous en avons appréhendé le comportement et déterminé les paramètres contrôlant la taille des objets. Nous avons ensuite réalisé la synthèse de SiC à partir du TSCH en présence de SFA.Les matériaux obtenus ne présentant pas les caractéristiques de surface spécifique et de porosité visées, nous avons élargi nos recherches à d’autres templates, dont un copolymère tribloc styrène-butadiène-styrène, qui a permis d’obtenir des SiC mésoporeux, amorphes ou cristallins, par une voie impliquant le greffage des précurseurs de SiC sur le copolymère
Silicon carbide (SiC) is a light material with numerous interesting properties: strong mechanical resistance, weak thermal expansion, good heat conductivity and chemically inert on a large range of temperatures. These characteristics make SiC an appropriate material for various applications in extreme conditions, from catalyst to generation IV nuclear fuel cladding material. Nevertheless, to fulfill these application specificities, SiC has to show high specific surface area, and a controlled porosity.We have studied the possibility to synthetize mesoporous SiC by a soft templating approach using semifluorinated alkanes (SFA) to structure a SiC molecular precursor, the 1,3,5-trisilacyclohexane (TSCH). The TSCH polymerization into polycarbosilane around SFA aggregates can structure the matrix, that will create porosity after the template removal. Then polycarbosilane is converted into a SiC by a calcination process conserving the porosity.In a first time, we studied the self-aggregation capacities of SFA in cyclohexane as model solvent, and then in TSCH, by X-ray scattering techniques and simulations of scattering patterns. We discussed the behavior of SFA and determined the parameters controlling the size of the aggregates. Then, we proceeded to SiC synthesis from TSCH in presence of SFA.As resulting materials didn’t show the expected specific surface area and porosity characteristics, we enlarged our studies to other templates such as a triblock copolymer styrene-butadiene-styrene, which finally allowed us to obtain mesoporous SiC, amorphous or crystalline, by an approach involving the grafting of the SiC precursor onto the copolymer

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Meynard, Joane. "Influence de la taille, de la morphologie et de la distribution spatiale des pores sur la conductivité thermique de céramiques UO2". Thesis, Aix-Marseille, 2019. http://www.theses.fr/2019AIXM0607.

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Abstract (sommario):

Dans un réacteur nucléaire, le comportement des combustibles est piloté par des phénomènes thermiques. C'est pourquoi il est important de modéliser précisément leur comportement thermique.L’objectif de ces travaux est d’évaluer l’impact de la microstructure sur les propriétés thermiques d’un combustible UO2 à 50°C.Des céramiques UO2 ont été fabriquées. Deux familles de porosité ont été identifiées à l’aide de différentes techniques d’imagerie (microscopie optique, MEB-FIB et tomographie X) : la porosité occluse de forme quasi-sphérique et localisée dans les granulats d’UO2 et un réseau de porosité "d'assemblage" localisée à l’interface des granulats. Des paramètres descripteurs ont été déterminés par mesures par immersion et par analyse d’images. Des études par homogénéisation analytique et numérique (calculs par transformée de Fourier rapide) ont été réalisées afin d’évaluer l’impact de ces caractéristiques sur la conductivité thermique. Les calculs numériques ont été réalisés sur des images 2D et 3D obtenues par imagerie et générées avec un modèle morphologique original reproduisant les spécificités des structures poreuses observées. Ces études ont mis en évidence l’impact de la répartition spatiale et de l’interconnexion de la porosité d’assemblage sur la conductivité thermique des céramiques UO2. Finalement, le modèle proposé a été comparé à des mesures expérimentales de diffusivité thermique obtenues par méthode Flash. Cette comparaison a permis de montrer que le modèle reproduit les tendances associées à la dégradation de la conductivité thermique mesurée sur les céramiques étudiées
Inside a nuclear reactor core, the behavior of fuels is largely controlled by thermal phenomena. That is why it is very important to model the thermal behavior of fuels very precisely.The objective of this study is to develop a model that indicates the influence of porosity on thermal conductivity at 50° that is representative of the thermal behavior of the UO2 fuels. UO2 fuels were manufactured and their microstructures were studied using optical microscopy, SEM-FIB and X-ray tomography. Two types of porosity were identified: 1) sealed and near-spherical pores which are located in UO2 aggregates, and 2) an interconnected "assembly" porosity located at the interfaces of aggregates. Several descriptive parameters were estimated by immersion measurements and image analysis. Studies based on analytical and numerical homogenization were conducted. Numerical calculations using the Fast Fourier Transform method were performed on images of slice planes obtained with imaging technologies or 3D simulated microstructures generated with an original morphological model reproducing some characteristics of the observed porosity networks. The significant impact of the spatial distribution and the interconnection of the assembly porosity on the thermal conductivity of manufactured UO2 fuels were highlighted. Finally, the proposed model was compared with experimental thermal diffusivity measurements obtained by the Flash method.Discrepancies between the model and the experimental measurements have been largely reduced with the proposed model compared with the standard models, which means that the developed model is more representative of the UO2 thermal behavior

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Migeon, Valérie. "Application des isotopes du molybdène en traçage des matériaux du cycle nucléaire". Thesis, Lyon, 2016. http://www.theses.fr/2016LYSEN008/document.

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Abstract (sommario):

Au cours de ces dernières décennies, des études ont étés menées pour identifier plusieurs traceurs des matériaux du cycle du combustible nucléaire, dans le cadre de la lutte contre la prolifération nucléaire. Ces matériaux sont généralement collectés lors d’inspections dans des installations nucléaires, ou saisis lors de contrôles de trafics illicites. Les informations fournies par ces traceurs sont parcellaires et ne permettent pas de déterminer avec exactitude la provenance et l’historique industriel de ces matériaux.Le but de ce travail de thèse est de démontrer le potentiel de l’utilisation des isotopes du molybdène pour le traçage des matériaux du cycle du combustible nucléaire. Le choix s’est porté sur le molybdène car en raison de la similarité de leurs propriétés chimiques, le molybdène et l’uranium sont étroitement associés dans les minerais d’uranium et tout au long de la chaîne de purification de l’uranium. L’étude s’est focalisée sur une partie de l’amont du cycle du combustible, depuis l’extraction des minerais d’uranium jusqu’à la production des concentrés miniers d’uranium : divers procédés physiques et chimiques sont appliqués, à la fois pour purifier l’uranium et abaisser la concentration en molybdène.Au cours de cette étude, une nouvelle méthode de séparation du molybdène a été développée pour caractériser sa composition isotopique dans des minerais, minéraux et concentrés miniers d’uranium. La variabilité des compositions isotopiques du molybdène dans un gisement d’uranium est principalement due aux mécanismes d’adsorption et/ou de précipitation du molybdène. Les gisements magmatiques et sédimentaires ont des compositions isotopiques différentes, ce qui permet ainsi leurs distinctions. Les concentrés miniers d’uranium produits à partir de ces deux types de gisements ont des compositions isotopiques similaires aux minerais. Ces résultats soulignent ainsi le potentiel des isotopes du molybdène comme traceur des origines des concentrés miniers d’uranium. Cependant, un fractionnement des isotopes du molybdène a été établi lors de la production des concentrés miniers d’uranium pour deux usines au Niger. Les procédés de purification de l’uranium tels que la lixiviation, l’extraction par solvant et la précipitation ont été reproduits en laboratoire sur des échantillons réels pour expliquer le fractionnement isotopique du molybdène lors de la production des concentrés miniers. Au cours de ces procédés, le fractionnement peut être positif (lixiviation), négatif (extraction par solvant, précipitation à l’eau oxygénée) ou nul (précipitation à l’ammoniaque). Dans le cas des échantillons du Niger, la somme de ces procédés est négative, dans le sens des données expérimentales que nous avons obtenues, démontrant ainsi également le potentiel de l’utilisation des isotopes du molybdène comme traceur des procédés de transformations des matériaux du cycle du combustible nucléaire
Nuclear forensics aims at determining the age, provenance as well as industrial or storage history of uranium ores and uranium ore concentrates that are part of the nuclear fuel cycle. Several potential tracers have already been identified for this purpose. However, these tracers are not providing always unambiguous information. This study is focused on establishing Mo isotopes as a new tracer of uranium ore provenance and of ore processing for its application in nuclear forensics. Molybdenum and uranium share a number of common geochemical properties. In the nuclear fuel cycle, molybdenum is an impurity that is difficult to separate during uranium extraction and purification processes, while its concentration is required to be lower than some specification limits. We focused this study on the first part of the nuclear fuel cycle, from the uranium ores extraction to the production of uranium ore concentrates.We developed an enhanced separation method for Mo from a uranium-rich matrix (uranium ores, uranium minerals, uranium ore concentrates) in order to analyze the mass fractionation induced by processes typical of the nuclear fuel cycle. Molybdenum isotopic compositions in uranium ores depend of adsorption and precipitation processes. The δ98Mo values of sedimentary uranium ores is shifted to negative values relative to magmatic ores. This provides a means of distinguishing these types of uranium ores. Uranium ores concentrates produced from both uranium ore natures (magmatic and sedimentary) have Mo isotope compositions similar to the uranium ores. These results suggest that molybdenum isotopes have a strong potential of as a tracer for identifying the origin of the uranium ore concentrates. However, Mo isotopes fractionations were established during the production of uranium ore concentrates in the both Niger mills. We reproduced in laboratory the lixiviation, solvent extraction and precipitation processes to explain these observations. The Mo isotopes fractionation is positive for the lixiviation process, negative for the solvent extraction and precipitation with hydrogen peroxide, and null for ammonia precipitation. In the case of the Niger samples, the sum of these processes is negative and agrees with our experimental data. Mo isotopes have a strong potential as a tracer for identifying the origin and transformation of uranium in the nuclear fuel cycle, in the framework of nuclear forensics

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Konarski, Piotr. "Thermo-chemical-mechanical modeling of nuclear fuel behavior : Impact of oxygen transport in the fuel on Pellet Cladding Interaction". Thesis, Lyon, 2019. http://www.theses.fr/2019LYSEI080.

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Abstract (sommario):

L’objectif de cette thèse est d'étudier l'impact du transport de l’oxygène sur la thermochimie de l’interaction pastille-gaine. Pendant les rampes de puissance, le combustible nucléaire est exposé à des gradients de température élevés. Il subit des changements chimiques et structurels. Le gonflement du combustible entraîne un contact mécanique avec la gaine, provoquant des contraintes mécaniques élevées. Simultanément, des espèces chimiquement réactives sont libérées par le centre des pellets chauds et peuvent interagir avec la gaine. La combinaison de ces facteurs chimiques et mécaniques peut entraîner une défaillance de la gaine causée par la fissuration par corrosion sous contrainte. Il a été prouvé que le transport de l'oxygène sous des gradients de température élevés affecte la thermochimie, ce qui peut jouer un rôle important dans la fissuration par corrosion sous contrainte. Cette thèse présente des simulations 3D de rampes de puissance dans des réacteurs à eau sous pression avec le code de performance de combustible ALCYONE, qui fait partie de l'environnement informatique PLEIADES. Le code a été mis à jour pour associer la description de la thermochimie du carburant irradié déjà disponible au transport de l'oxygène en tenant compte de la thermo diffusion de l'oxygène. L'impact de la redistribution de l’oxygène pendant une période transitoire de puissance sur la thermochimie du combustible irradié et sur le relâchement de gaz chimiquement réactif provenant du combustible (I(g), I2(g), CsI(g), TeI2(g), Cs(g) et Cs2(g) principalement) est étudié. Les simulations montrent que la redistribution de l’oxygène, même modérée, conduit à la réduction des oxydes métalliques (dioxyde de molybdène, molybdates de césium, oxyde de chrome) au centre des pastilles de combustible et, par conséquent, au relâchement d’une quantité beaucoup plus importante de césium gazeux, en accord avec les examens post-irradiation. Les calculs tridimensionnels des quantités d'importance pour la fissuration par corrosion sous contrainte due à l'iode (contrainte circonférentielle, déformation circonférentielle, pression partielle d'iode sur gaine) sont ensuite utilisés dans des simulations de propagation de fissures de gaine
The goal of this thesis is to study the impact of oxygen transport on thermochemistry of nuclear fuel and pellet cladding interaction. During power ramps, nuclear fuel is exposed to high temperature gradients. It undergoes chemical and structural changes. The fuel swelling leads to a mechanical contact with the cladding causing high mechanical stresses in the cladding. Simultaneously, chemically reactive gas species are released from the hot pellet center and can interact with the cladding. The combination of these chemical and mechanical factors may lead to the cladding failure by iodine stress corrosion cracking. It has been proven that oxygen transport under high temperature gradients affects irradiated fuel thermochemistry, a phenomenon which may be of importance for stress corrosion cracking. This thesis presents 3D simulations of power ramps in pressurized water reactors with the fuel performance code ALCYONE, which is part of the computing environment PLEIADES. The code has been upgraded to couple the description of irradiated fuel thermochemistry already available with oxygen transport taking into account oxygen thermal diffusion. The impact of oxygen redistribution during a power transient on irradiated fuel thermochemistry in the fuel and on chemically reactive gas release from the fuel (consisting of I(g), I2(g), CsI(g), TeI2(g), Cs(g) and Cs2(g), mainly) is studied. The simulations show that oxygen redistribution, even if moderate in magnitude, leads to the reduction of metallic oxides (molybdenum dioxide, cesium molybdate, chromium oxide) at the fuel pellet center and consequently to the release of a much greater quantity of gaseous cesium, in agreement with post-irradiation examinations. The three-dimensional calculations of the quantities of importance for iodine stress corrosion cracking (hoop stress, hoop strain, iodine partial pressure at the clad inner wall) are then used in simulations of clad crack propagation

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Pennisi, Vanessa. "Contribution à l'identification et à l'évaluation d'un combustible UO2 dopé à potentiel oxygène maîtrisé". Thesis, Bordeaux, 2015. http://www.theses.fr/2015BORD0191/document.

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Abstract (sommario):

La température et la pression partielle d’oxygène (PO2) constituent les paramètres majeurs contrôlantles évolutions thermochimiques en réacteur des combustibles nucléaires de type oxyde, et notammentla spéciation des produits de fission potentiellement corrosifs (Cs, I, Te). Pour limiter les risques derupture de la gaine en Zr par corrosion, une solution innovante consiste à imposer au combustible defonctionner dans un domaine de PO2 où les espèces chimiques des gaz de fission sont inoffensives, pardopage in-situ avec un tampon oxydo-réducteur solide. Le niobium, avec ses couples redoxNbO2/NbO et Nb2O5/NbO2, a été identifié comme le candidat le plus prometteur. Un procédé defabrication d’un combustible dopé niobium répondant à cet objectif et conforme aux spécificationsd’usage (densité, microstructure) a été optimisé. L’étude expérimentale du système UO2-NbOx a révélél’existence à 810°C d’une phase liquide entre UO2 et NbO2, non identifiée à ce jour. La caractérisationdes phases solides et en solution du niobium nous a conduit à proposer un modèle thermodynamiquede solubilité du dopant dans UO2 à 1700°C. Une étude approfondie de la spéciation du niobiumprécipité a permis d’identifier la présence simultanée dans le matériau des phases majeures NbO2 etNbO, ainsi que Nb en moindre teneur. La coexistence du niobium sous deux degrés d’oxydationdifférents constitue un élément-clé de démonstration d’un possible effet tampon in-situ, dont l’impactest observé sur certaines propriétés du combustible dépendantes de la PO2, la densification notamment.Les résultats confirment le potentiel prometteur des combustibles tamponnés en PO2 au regard de sesperformances en réacteur
Temperature and oxygen partial pressure (PO2) of nuclear oxide fuels are the main parametersgoverning both their thermochemical evolution in reactor and the speciation of volatile fissionproducts such as Cs, I or Te. An innovative way to limit the risk of cladding rupture by corrosionunder irradiation consists in buffering the oxygen partial pressure of the fuel under operation in a PO2domain where the fission gas are harmless towards Zr clad, by using solid redox buffers as additives.Niobium, with its NbO2/NbO and Nb2O5/NbO2 redox couples has been found to be a promisingcandidate to this end. A manufacturing process of a buffered UO2 fuel, doped with niobium has beenoptimized, in order to fulfill usual specifications (density, microstructure). The experimental study ofthe UO2-NbOx system has shown the existence of a liquid phase between UO2 and NbOx at 810°C,which was not reported in the literature. The characterization of Nb containing phases present in UO2both in solid solution and as precipitates has lead us to propose a solubility thermodynamic model ofniobium in UO2 at 1700°C. An extensive study of the niobium precipitates shows the co-existence inthe fuel of NbO2 and NbO as major phases, together with small amounts of metallic Nb. The coexistenceof niobium under two oxidation states inside the fuel is a key element of demonstration of apossible in-situ buffering effect, which is likely to impact some properties of the material that aredependent upon PO2, such as densification. These results confirm the promising potential of oxygenbuffered fuels as regard to their performance in reactor

Tesi sul tema "Combustibles nucléaires – Gaines – Matériaux"

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