Littérature scientifique sur le sujet « Aérosols – Méditerranée (région) »

L'analyse de 561 jours d'orage sur 6 années de données de l'imageur d'éclair 3D Saetta a permis d'identifier des nuages convectifs en région Corse présentant une structure électrique anormale et apparaissant par flux de sud de poussières désertiques africaines. L'explication physique des processus électriques apporte les bases pour comprendre ce que l'imageur permet de déduire sur la structure électrique des cellules orageuses. Des hypothèses microphysiques et radiatives conduisant à un faible contenu en gouttelettes d'eau surfondue à l'origine de cette électrisation anormale sont explorées en s'appuyant sur l'analyse du contexte en aérosols et des conditions météorologiques environnantes. The analysis of 561 days of thunderstorms over 6 years of data from the 3D lightning imager Saetta has allowed to identify convective clouds in Corsica region with an abnormal electrical structure and appearing by southern flow of African desert dust. The physical explanation of the electrical processes brings the basis to understand what the imager allows to deduce about the electrical structure of thunderstorm cells. Microphysical and radiative hypotheses leading to a low content of supercooled droplets at the origin of this abnormal electrification are explored by relying on the analysis of the aerosol context and the surrounding meteorological conditions.

Le but de cette thèse est de comprendre les origines et les processus de formation des aérosols organiques (AO) et inorganiques (AI)en Méditerranée durant différentes saisons en utilisant le modèle de chimie-transport de la plateforme de la modélisation de la qualité de l'air Polyphemus. Dans le cadre du projet de recherche ChArMEx (Chemistry Aerosol Mediterranean Experiment), des mesures des concentrations des aérosols et de leurs propriétés ont été conduites à la station ERSA du Cap Corse (île de la Corse, France) dans le bassin ouest de la Méditerranée pendant les étés 2012 et 2013 et l'hiver2014. Ce travail de thèse a également bénéficié de mesures effectuées durant des vols avions au-dessus de la Méditerranée pendant l'été 2014.Le modèle est évalué pendant les différentes périodes simulées et des processus/paramétrisations ont été ajoutés ou modifiés afin d'avoir de bonnes comparaisons modèle/mesures pour les concentrations et les propriétés des aérosols. Des études de sensitivité à la météorologie, aux émissions anthropiques et aux émissions marines, en plus des différents paramètres d’entrée du modèle sont conduites pour comprendre les origines des aérosols. La paramétrisation des émissions de sels marins est choisie de manière à avoir de bonnes comparaisons aux mesures de sodium, qui est un composé non volatil émis principalement par les sels marins. Grâce à une paramétrisation qui estime la fraction organique des émissions marines à partir de la chlorophylle-a montre que les organiques marins contribuent à moins de 2% des AO. L'évaluation du modèle montre l'importance de la description des émissions des bateaux pour la modélisation des concentrations du sulfate et des AO. Cependant, les hypothèses faites dans la modélisation de la condensation/évaporation ont beaucoup d'impact sur les concentrations simulées de nitrate et d'ammonium (équilibre thermodynamique, état de mélange).Pendant les étés 2012 et 2013, les AO sont principalement d'origine biogénique, ce qui est bien reproduit par le modèle. Les mesures enregistrent d'importantes concentrations d'AO hautement oxydés et oxygénés. Pour que le modèle reproduire non seulement les concentrations, mais également les propriétés d’oxydation et d'hydrophilicité des AO, trois processus de formation d'aérosols organiques secondaires (AOS) à partir de monoterpènes sont ajoutés au modèle: l'autoxidation qui induit la formation de composés organiques d'extrêmement faible volatilité, un mécanisme de formation du nitrate organique, et un mécanisme de formation d'un produit d'oxydation de deuxième génération. Les états d'oxydation et d'oxygénation des AO à Ersa sont bien simulés en supposant de plus la formation d'organosulfates. Des simulations hivernales montrent que les AO y sont principalement d'origine anthropique. Bien que les émissions des composés organiques semi-volatils et de volatilité intermédiaire (COVIS) qui sont manquants dans les inventaires d'émissions influencent peu les AO en été, leur influence est dominante en hiver. La contribution du secteur du chauffage résidentiel pendant la saison froide s'avère très importante. Différentes descriptions et paramétrisations des émissions et des schémas de vieillissement des COVIS sont ajoutées au modèle, c-à-d distribution de volatilité à l'émission, schéma à une étape d'oxydation vs schéma à plusieurs étapes d'oxydation et la prise en compte de composés organiques volatils non-traditionnels(COVNT). Bien que le modèle reproduise bien les concentrations des AO, les études de sensibilité révèlent que la distribution de volatilité à l'émission influence beaucoup les concentrations des AO. Néanmoins, les états d'oxydation et d'oxygénation de ces derniers restent sous-estimés par le modèle pendant l'hiver quelque soit la paramétrisation utilisée, ce qui suggère la nécessité d'ajouter au modèle d'autres mécanismes de formation des AOS à partir des précurseurs anthropiques (autoxidation, formation du nitrate organique)
This work aims at understanding the origins and processes leading to the formation of organic aerosols (OA) and inorganic aerosols (IA) over the western Mediterranean Sea during different seasons, using the air-quality model Polyphemus. In the framework of ChArMEx (the Chemistry-Aerosol Mediterranean Experiment), measurements of both aerosol concentrations and properties are performed at a remote site (Ersa) on Corsica Island in the northwestern Mediterranean sea in the summers 2012, 2013 and the winter 2014. This thesis also benefits from measurements performed during flights above the western Mediterranean Sea in the summer 2014. The model is evaluated during these periods, and different processes/parameterizations are added or modified in order to have good model-to-measurements comparisons, not only of aerosol concentrations but also of their properties. Origins of aerosols are assessed through different sensitivity studies to the meteorological model, anthropogenic emissions inventory, sea-salt emissions and different input models. The contribution of marine emissions to inorganic aerosols (IA) is important, and the parameterization of sea-salt emissions is chosen such as having good comparisons to sodium measurements, which is a non-volatile compound emitted mainly by sea salts. Marine organic aerosols (OA), which are added to the model with a parameterization that uses the chlorophyll-a concentration as a proxy parameter to model the marine chemistry, contribute to OA by only 2% at the maximum. The ground-based and airborne model-to-measurements comparisons show the importance of an accurate description of shipping emissions to model sulfate and OA concentrations. However, this is not true for nitrate and ammonium concentrations, which are very dependent on the hypotheses used in the model for condensation/evaporation (thermodynamic equilibrium, mixing state).During the summers 2012 and 2013, OA concentrations are mostly of biogenic origin, which is well reproduced by the model. Measurements show important concentrations of highly oxidized and oxygenated OA. For the model to reproduce not only the concentrations but also the oxidation and hydrophilicity properties of OA, three processes to form secondary organic aerosols (SOA) from monoterpenes are added to the model : the autoxidation process leading to the formation of extremely low volatility organic compounds, the organic nitrate formation mechanism and the second generational ageing. The high oxidation and oxygenation states of OA at Ersa are well modeled when organosulfate formation is also assumed. Winter simulations show that OA are mainly of anthropogenic origin. The influence of the anthropogenic intermediate/semi-volatile organic compound (ISVOC) emissions, which are missing from emission inventories, is low in summer. Nonetheless, the role and the contribution of ISVOC appear very significant during the winter, with a large contribution from residential heating. Different parameterizations to represent the emissions and the ageing of IS-VOC are implemented in the model, namely the volatility distribution of emissions, single-step vs multi-step oxidation scheme and non-traditional volatile organic compounds (NTVOC) chemistry. Sensitivity studies show that the volatility distribution at the emission is a key parameter to improve the modeling of OA concentrations. The model reproduces well the observed concentrations, but the observed organic oxidation and oxygenation states are strongly under-estimated, stressing the potential role of autoxidation and organic nitrate from anthropogenic precursors

L’étude du cycle de l’eau est d’une importance cruciale pour toutes les sociétés et plus particulièrement pour celles du pourtour méditerranéen qui souffrent à la fois de sécheresses en été et d’inondations dues à des événements de précipitations extrêmes survenant en automne et en hiver. La température est l’un des principaux facteurs qui gouvernent l’intensité maximale des précipitations via la relation de Clausius-Clapeyron (CC). Cette loi exprime la quantité maximale de vapeur d’eau que peut contenir l’atmosphère à une température donnée. À l’aide de simulations climatiques régionales et d’observations, nous avons montré que les relations température-précipitations extrêmes du bassin méditerranéen présentent une forme en crochet avec une augmentation des précipitations extrêmes proche de CC aux basses températures puis une augmentation moins forte (voire une diminution) aux hautes températures. Présents en grande quantité sur le pourtour méditerranéen, les aérosols absorbent et réfléchissent une partie du rayonnement, ce qui contribue à refroidir les basses couches de l’atmosphère. Par leur action sur la température de surface, les aérosols réduisent les précipitations. L’étude de simulations numériques montre également une modification de la relation température-précipitations par les aérosols (leur effet sur les nuages) dans la région euro-méditerranéenne. En plus de faire baisser le contenu en vapeur d'eau disponible, les aérosols stabilisent l’atmosphère en refroidissant davantage les basses couches de l’atmosphère par rapport aux couches supérieures. On étudie souvent la relation température-précipitations d’un climat donné dans le but de prédire l’évolution des précipitations dans un climat futur plus chaud. Cependant cette extrapolation suppose que la relation entre la température et les précipitations ne change pas entre le climat présent et le climat futur, une hypothèse qui s’avère fragile au vu de la sensibilité de cette relation au contenu en aérosols de l’atmosphère, mais aussi au vu du changement de la disponibilité en vapeur d’eau dans un climat futur. Au cours de cette thèse, nous avons ainsi montré que pour plusieurs stations côtières les projections dans le futur de plusieurs modèles de climat régionaux suggèrent que les précipitations extrêmes devraient augmenter proportionnellement à l’augmentation des températures selon la loi de CC. Un phénomène que nous n’avons pas pu observer pour des régions plus isolées de la mer et où l’afflux de vapeur d’eau serait moindre
The study of the water cycle is of crucial importance for all societies and more particularly for those around the Mediterranean which suffer both from droughts in summer and floods due to extreme precipitation events occurring in the autumn and in winter. Temperature is one of the main factors that govern the maximum intensity of precipitation through the Clausius-Clapeyron (CC) relationship. This law expresses the maximum amount of water vapor that the atmosphere can contain at a given temperature. Using regional climate simulations and observations, we have shown that the temperature-precipitation extremes relationships of the Mediterranean basin have a hooked shape with an increase in extreme precipitation near CC at low temperatures and then a smaller increase (or even a decrease) at higher temperatures. Aerosols, which are present in large quantities around the Mediterranean, absorb and reflect part of the radiation, helping to cool the lower layers of the atmosphere. By their action on the surface temperature, aerosols reduce precipitation. The study of numerical simulations also shows a modification of the temperature-precipitation relationship by aerosols (their effect on clouds) in the Euro-Mediterranean region. In addition to the lowering the available water vapor content, aerosols stabilize the atmosphere by further cooling the lower layers of the atmosphere relatively to the upper layers. The temperature-precipitation relationship of a given climate is often studied in order to predict precipitation trends in a warmer future climate. However, this extrapolation assumes that the relationship between temperature and precipitation does not change between the present climate and the future climate, a hypothesis which proves to be fragile when looking at the sensitivity of this relationship to the aerosol content of the atmosphere, but also in view of the change in the availability of water vapor in a future climate. In this thesis, we have shown that for several coastal stations, projections in the future of several regional climate models suggest that extreme precipitation should increase in proportion to the temperature increases according to CC law. A phenomenon that we have not been able to observe for more isolated areas from the sea and where the influx of water vapor would be reduced

La région Euro-méditerranéenne est soumise à de fortes charges en aérosols d'origine variée et présentant une forte variabilité spatio-temporelle. Le climat de cette région va en être impacté suite à leur effet direct sur le rayonnement mais aussi à travers leurs effets semi-direct et indirects sur les nuages et la dynamique atmosphérique. Ces travaux de thèse, s'inscrivant dans les programmes de recherche Med-CORDEX et ChArMEx, vont aborder au travers de la modélisation climatique régionale la question de l'impact radiatif direct des différents aérosols sur la période historique, leur évolution entre la période 1971-2000 et la période 2021-2050 ainsi que celle de la sensibilité du climat futur de cette région à ces aérosols. Afin d'avoir une prise en compte la plus complète possible des aérosols anthropiques dans le modèle climatique régional ALADIN-Climat, utilisé tout au long de ce travail de thèse, un nouveau module d'aérosols simplifié permettant de représenter les particules de nitrate et d'ammonium a été implémenté dans son schéma interactif d'aérosols TACTIC. Un ensemble de simulations, prenant en compte ou non les particules de nitrate et d'ammonium, a été réalisé sur la période 1979-2016. Les résultats ont montré l'impact important de ces particules atmosphériques sur le climat de la région Euro-Méditerranéenne avec une contribution à hauteur de 40% à l'AOD totale (à 550 nm) ainsi qu'un forçage radiatif direct supérieur à celui des particules de sulfate et de carbone organique à partir de l'année 2005. Sur une période de temps plus longue et en utilisant différents scénarios, les résultats montrent une baisse de 35% de l'AOD totale sur l'Europe entre les périodes 1971-2000 et 2021-2050. Celle-ci est principalement due à la forte diminution de l'AOD des aérosols de sulfate compensée en partie par la hausse des nitrates. Ces derniers auront par ailleurs la contribution à l'AOD totale la plus élevée sur l'Europe, à hauteur de 45%, sur la période future. Cette évolution des différents aérosols va impacter leur forçage radiatif direct avec notamment une baisse significative de celui exercé par les particules de sulfate et une hausse de celui des aérosols de nitrate et d'ammonium. Ces changements, robustes en fonction des différents scénarios, expliquent en moyenne annuelle environ 6% du réchauffement climatique attendu sur l'Europe entre les deux périodes, principalement dû aux interactions aérosols-rayonnement mais également par une modification de l'albédo des nuages (premier effet indirect) et de la dynamique atmosphérique sur cette région
The Euro-Mediterranean region is subject to high aerosol loads of various origins and with high spatial and temporal variability. The climate of this region will be impacted by their direct effect on radiation but also by their semi-direct and indirect effects on clouds and atmospheric dynamics. This thesis work, which is part of the Med-CORDEX and ChArMEx research programmes, will address through regional climate modelling the question of the direct radiative effect of the various aerosols over the historical period, their evolution between the period 1971-2000 and the period 2021-2050 as well as the sensitivity of the future climate of this region to these aerosols. In order to take into account as fully as possible anthropogenic aerosols in the ALADIN-Climat regional climate model, used throughout this thesis work, a new simplified aerosol module to represent nitrate and ammonium particles has been implemented in its interactive aerosol scheme TACTIC. A set of simulations, taking into account or not nitrate and ammonium particles, were carried out over the period 1979-2016. The results showed the significant impact of these atmospheric particles on the Euro-Mediterranean climate with a contribution of 40% to the total AOD (at 550 nm) and a direct radiative forcing higher than that of sulphate and organic carbon particles from 2005. Over a longer period of time and using different scenarios, results show a decrease of total AOD of 35% over Europe between 1971-2000 and 2021-2050. This is mainly due to the decrease of the sulphate aerosols AOD, partly offset by the increase of nitrates. Nitrate particles will also have the highest total AOD contribution over Europe, of 45%, during the future period. This evolution of the various aerosols will impact their direct radiative forcing, with a significant decrease in that exerted by sulphate particles and an increase in that of nitrate and ammonium aerosols. These changes, which are robust under the different scenarios, explain on an annual average about 6% of the expected global warming over Europe between the two periods, mainly due to aerosols-radiation interactions but also to a change in cloud albedo (first indirect effect) and atmospheric dynamics over this region

Par diffusion et absorption des rayonnements solaire et terrestre, et en modifiant les propriétés des nuages, les aérosols atmosphériques exercent un forçage direct et indirect sur le climat encore difficile à estimer dans le présent et à prédire pour le futur. Ces considérations s’appliquent au bassin méditerranéen, l’une des régions du globe climatiquement sensible, où on trouve de fortes concentrations en aérosols issus de sources diverses, naturelles (aérosols marins, poussières sahariennes) et anthropiques (industrie, transport, feux intentionnels). Dans ce contexte, les observations satellitaires sont incontournables pour décrire la distribution spatiale et l’évolution temporelle à long terme des concentrations et propriétés des aérosols, et en déterminer les impacts. En particulier, l’instrument POLDER-3/PARASOL (2005-2013) est un capteur polarisé, multi-spectral/directionnel qui permet d’accéder à différentes propriétés optiques des aérosols, notamment au-dessus des océans, avec une distinction entre les composantes fines, grossières sphériques/non-sphériques des aérosols. Dans ce cadre, ma thèse a porté sur la validation poussée des produits aérosols mesurées par POLDER (notamment des épaisseurs optiques des fractions grossières sphériques/non-sphériques non validées à ce jour), avec les observations de télédétection et in situ des propriétés optiques et physico-chimiques, obtenues grâce aux campagnes du projet ChArMEx en Méditerranée (étés 2012-2013), afin d’évaluer leurs potentiels à caractériser et quantifier les aérosols dans la région. Cette validation permet de dresser une cartographie régionale des aérosols et analyser leur distribution spatiale et temporelle avec une distinction sur leur taille et leur forme
By scattering and absorbing solar and terrestrial radiations, and by modifying the properties of clouds, atmospheric aerosols have a direct and indirect radiative forcing on the climate that is still difficult to estimate and to predict. These considerations apply to the Mediterranean basin, one of the major climatic hot-spot of the globe, where there are high concentrations of aerosols from various natural (marine aerosols, Saharan dust) and anthropogenic (industry, transport, intentional fires) sources. In this context, satellite observations are essential to describe the spatial distribution and long-term temporal evolution of aerosol concentrations and properties, and to determine their impacts. In particular, POLDER-3 / PARASOL spatial instrument (2005-2013) is a polarized, multi-spectral/directional sensor that allows access to different optical properties of aerosols, especially over oceans, with a distinction between fine and coarse spherical / non-spherical aerosol components. In this framework, my thesis focused on the thorough validation of aerosol products measured by POLDER (notably the aerosol optical depth of the coarse spherical/non-spherical fractions not evaluated at the time of this work), with remote sensing and in situ observations of optical and physic-chemical properties obtained from ChArMEx project in the Mediterranean basin (summers 2012-2013) to assess their potential to characterize and quantify aerosols in this region. Thanks to this validation, it is possible to map and to analyze aerosol spatial and temporal distribution with a distinction on their size and their shape

Par diffusion et absorption des rayonnements solaire et terrestre, et en modifiant les propriétés des nuages, les aérosols atmosphériques exercent un forçage direct et indirect sur le climat encore difficile à estimer dans le présent et à prédire pour le futur. Ces considérations s’appliquent au bassin méditerranéen, l’une des régions du globe climatiquement sensible, où on trouve de fortes concentrations en aérosols issus de sources diverses, naturelles (aérosols marins, poussières sahariennes) et anthropiques (industrie, transport, feux intentionnels). Dans ce contexte, les observations satellitaires sont incontournables pour décrire la distribution spatiale et l’évolution temporelle à long terme des concentrations et propriétés des aérosols, et en déterminer les impacts. En particulier, l’instrument POLDER-3/PARASOL (2005-2013) est un capteur polarisé, multi-spectral/directionnel qui permet d’accéder à différentes propriétés optiques des aérosols, notamment au-dessus des océans, avec une distinction entre les composantes fines, grossières sphériques/non-sphériques des aérosols. Dans ce cadre, ma thèse a porté sur la validation poussée des produits aérosols mesurées par POLDER (notamment des épaisseurs optiques des fractions grossières sphériques/non-sphériques non validées à ce jour), avec les observations de télédétection et in situ des propriétés optiques et physico-chimiques, obtenues grâce aux campagnes du projet ChArMEx en Méditerranée (étés 2012-2013), afin d’évaluer leurs potentiels à caractériser et quantifier les aérosols dans la région. Cette validation permet de dresser une cartographie régionale des aérosols et analyser leur distribution spatiale et temporelle avec une distinction sur leur taille et leur forme
By scattering and absorbing solar and terrestrial radiations, and by modifying the properties of clouds, atmospheric aerosols have a direct and indirect radiative forcing on the climate that is still difficult to estimate and to predict. These considerations apply to the Mediterranean basin, one of the major climatic hot-spot of the globe, where there are high concentrations of aerosols from various natural (marine aerosols, Saharan dust) and anthropogenic (industry, transport, intentional fires) sources. In this context, satellite observations are essential to describe the spatial distribution and long-term temporal evolution of aerosol concentrations and properties, and to determine their impacts. In particular, POLDER-3 / PARASOL spatial instrument (2005-2013) is a polarized, multi-spectral/directional sensor that allows access to different optical properties of aerosols, especially over oceans, with a distinction between fine and coarse spherical / non-spherical aerosol components. In this framework, my thesis focused on the thorough validation of aerosol products measured by POLDER (notably the aerosol optical depth of the coarse spherical/non-spherical fractions not evaluated at the time of this work), with remote sensing and in situ observations of optical and physic-chemical properties obtained from ChArMEx project in the Mediterranean basin (summers 2012-2013) to assess their potential to characterize and quantify aerosols in this region. Thanks to this validation, it is possible to map and to analyze aerosol spatial and temporal distribution with a distinction on their size and their shape

L'objectif de cette thèse est de réaliser un bilan des aérosols atmosphériques sur le bassin méditerranéen et de caractériser la qualité de l'air de cette région en se focalisant sur des indicateurs d'exposition à long terme. Basés sur des simulations du modèle de chimie-transport MOCAGE, (MOdèle de Chimie Atmosphérique à Grande Échelle), les travaux portent dans un premier temps sur le développement d'un module permettant de prendre en compte les aérosols inorganiques secondaires. Ce module a été validé à différentes échelles et avec différents types de données. Le modèle MOCAGE a ensuite servi à simuler la composition chimique de l'atmosphère sur le bassin méditerranéen pour l'année 2013. Nous avons ainsi pu montrer que le bassin méditerranéen est une région exportatrice d'aérosols. Nous avons également étudié l'impact des émissions anthropiques maritimes et côtières sur le bilan des aérosols et la qualité de l'air dans la région méditerranéenne
The objective of this thesis are to establish a budget of the atmospheric aerosols on the Mediterranean basin and to characterize air quality over this region based on long term exposition indicators. Based on simulations made with the chemical transport model MOCAGE (Modèle de Chimie Atmosphérique à Grande Échelle), the first part of this work is devoted to the development of a secondary inorganic aerosols module. This module was validated at different scales using a large variety of types of data. The MOCAGE model has then been used to simulate the chemical composition on the Mediterranean basin over the year 2013. We were able to show that the Mediterranean area is an export zone for aerosols. We also studied the impact of marine and coastal anthropogenic emissions on the aerosol budget and the air quality in the basin

Dans le cadre de cette thèse, je me suis intéressé à la variabilité de l'ozone et des aérosols troposphériques en région méditerranéenne, plus précisément aux processus de transport qui pilotent cette variabilité et aux impacts radiatifs des aérosols des feux de biomasse. L'analyse de la campagne STAAARTE Hellen 96, première campagne aéroportée en Grèce, a permis d'établir que la variabilité de l'ozone dans cette région est pilotée en premier lieu par le transport à longue distance (Europe occidentale, Afrique du nord et haute troposphère), puis modulée par les émissions locales. Ensuite, l'analyse de la campagne Pic 2005, effectuée dans les Pyrénées françaises, a permis de discuter la représentativité de l'ozone au niveau de la station d'haute altitude du Pic du Midi, plus précisément d'estimer l'influence exercée par l'apport de masses d'air issues de la couche limite rurale par les brises orographiques estivales qui se développent dans la journée. A l'échelle de quelques heures, on observe souvent en été des écarts de l'ordre de 10 ppb entre l'ozone mesuré au Pic du Midi et la troposphère libre, écarts qui s'expliquent par le transport depuis la couche limite et le mélange de ces masses d'air avec la troposphère libre. La mesure en altitude au niveau du Pic du Midi est alors influencée à hauteur de 20 à 50% par la couche limite. Enfin, on a cherché à estimer l'impact radiatif des couches d'aérosols des feux de biomasse en utilisant d'une part les mesures d'une campagne d'étude du transport intercontinental de la pollution (ITOP 2004), d'autre part les observations successives effectuées par CALIPSO des incendies au sud de la Grèce en août 2007.

Les composés organiques volatils (COV) jouent un rôle majeur au sein du système atmosphérique en tant que précurseurs d’ozone troposphérique et d’aérosols organiques (AO) secondaires. En région méditerranéenne, les concentrations en polluants particulaires et gazeux sont généralement plus élevées que dans la plupart des régions d’Europe continentale, en particulier en période estivale. Cependant, la pollution de l’air dans cette région reste difficile à caractériser en raison d’un manque de mesures atmosphériques. Cette thèse permet de mieux comprendre les sources et le devenir des COV en région méditerranéenne orientale. Lors de la campagne de mesure intensive de Mars 2015 réalisée sur un site de fond chypriote, des mesures en continu d’un grand nombre de COV ont permis d’évaluer leurs teneurs, de mieux comprendre leurs principales sources dans la région et de décrire leurs variabilités et leurs origines potentielles. Une analyse factorielle a montré que les sources biogéniques et la pollution de fond régionale étaient les plus importants contributeurs aux concentrations en COV observées sur ce site. Bénéficiant de mesures d’AO en continu, un parallèle entre la composition en aérosol organique et la phase gazeuse a été réalisé. Les interactions des COV biogéniques avec des composés anthropiques peuvent influencer la formation et la croissance de nouvelles particules, induisant un renforcement de la fraction d’AO secondaire. Finalement, des mesures en continu de COV primaires ont été effectuées de Janvier 2015 à Février 2016 afin de mieux caractériser la variation saisonnière des COV et de leurs sources affectant la région méditerranéenne orientale
Volatile organic compounds (VOCs) play a key role within the atmospheric system acting as precursors of ozone and secondary organic aerosols (OA). In the Mediterranean region, particulate and gaseous concentrations are usually higher than in most continental European regions especially during summertime. However, air pollution in this region remains difficult to characterize because of a lack of atmospheric measurements. This thesis provides a better understanding of the sources and fate of VOCs in the Eastern Mediterranean region. During the intensive field campaign held in March 2015 at a background site of Cyprus, real-time measurements of a large number of VOCs have been performed, allowing the evaluation of their concentration levels in ambient air, improving the understanding of their major sources in the area, and describing their variabilities and their potential origins. A factorial analysis (PMF) showed that the local biogenic sources and the regional background were found to be the largest contributors to the VOC concentrations observed at this site. Benefiting from real-time OA measurements, a parallel between organic aerosol and gas phase composition was conducted. Biogenic VOC interactions with anthropogenic compounds can influence formation and growth of newly particles, inducing a reinforcement of secondary OA fraction. Finally, on-line measurements of primary VOCs were performed from January 2015 to February 2016 to provide a better characterization of the seasonal variation in VOCs and their sources impacting the Eastern Mediterranean region

Soumise à de nombreux forçages anthropiques (charge en polluants atmosphériques gazeux et particulaires) et naturels (recirculations côtières, évènements de poussières désertiques…), mais aussi fortement peuplée sur l’ensemble de ses rives, la Méditerranée est reconnue comme une région particulièrement sensible à l’évolution des émissions de polluants et au changement climatique. Aujourd’hui, l’évaluation de la composition future de l’atmosphère en Méditerranée constitue un enjeu environnemental et sanitaire majeur. En particulier, la simulation de l’aérosol organique secondaire (AOS) dans le bassin occidental reste un volet peu abordé dans les travaux de recherche, notamment en raison de la complexité du sujet. La campagne intensive ChArMEx (Chemistry-Aerosol MEditerranean Experiment), qui vise à l’évaluation scientifique de l'état actuel et futur de l'environnement atmosphérique méditerranéen, nous a offert l’opportunité d’améliorer notre compréhension de la fraction organique des aérosols de l’atmosphère au-dessus de la Méditerranée, par une approche de modélisation 3D. Dans un premier temps, différents schémas de simulation d'aérosol organique (AO) prenant en compte l'évolution de la matière organique semi-volatile dans l'atmosphère (fonctionnalisation versus fragmentation), ainsi que la formation de l'AOS non-volatile, ont été implémentés dans le modèle CHIMERE. La comparaison de ces schémas avec les mesures a permis de mettre en évidence les principales sources de formation de l’AO dans le bassin ouest de la Méditerranée et de définir la configuration du modèle la plus appropriée pour la simulation de cet aérosol. Nous avons constaté que le schéma qui prend en compte les processus de fragmentation et de formation de l’AOS non-volatile correspondait le mieux avec la masse, l’état d’oxydation et l’origine de l’AO mesurés dans le projet ChArMEx, notamment au Cap Corse et à Majorque. Dans un deuxième temps, nous avons mis en œuvre le modèle CHIMERE dans sa version améliorée afin de proposer une analyse future du bassin Méditerranéen. Des scénarios futurs proposant différentes intensités pour le changement climatique ont été investigués. Notamment, les effets isolés des forçages (climat, émissions anthropiques, transport longue-distance) ont été identifiés, et la part de chacun dans l’évolution de la composition de l’atmosphère a été estimée, pour les principaux composants de la matière particulaire. Afin de quantifier l’effet du changement de schéma sur l’évolution de l’AO sur les scénarios futurs, 15 années de simulations historiques et 15 années de simulations futures ont été effectuées avec trois schémas distincts. Les résultats montrent que le pourcentage de changement d’AOS biogénique peut être sous-estimé d’un facteur 2 dans avec un schéma simple pour la simulation de l’AOS d’origine biogénique, par rapport à un schéma prenant en compte la fonctionnalisation, la fragmentation et la formation de l’AOS non-volatile. Avec la volonté d’apporter un regard plus régional sur les côtes de la Méditerranée, 5 années de simulations ont été effectuées sur la région PACA, dans le but d’étudier l’exposition de la population aux polluants, ainsi que l’impact combiné de l’évolution démographique et de scénarios atmosphériques futurs sur cette exposition dans deux cas d’étude aux horizons 2030 et 2050. Les résultats montrent que l’exposition individuelle ainsi que le cumul d’exposition de la population diminue pour plupart des composés atmosphériques. En revanche, le risque lié à l’exposition de l’ensemble de la population à l’ozone, aux AOS biogéniques ainsi qu’aux poussières désertiques pourrait augmenter sur de larges parties du territoire, en particulier dans les zones urbaines montrant de forts taux de croissance démographique
Subject to numerous anthropogenic (gaseous and particulate atmospheric pollution burden) and natural (desert dust events ...) forcings, but also heavily populated on its shores, the Mediterranean is recognized as a region particularly sensitive to the evolution of atmospheric pollutants and climate change. Today, the assessment of the future composition of the atmosphere in the Mediterranean is a major environmental and health issue. In particular, the simulation of the secondary organic aerosol (SOA) in the western basin remains little discussed in the literature, particularly because of the complexity of the subject. The ChArMEx (Chemistry-Aerosol MEditerranean Experiment) intensive campaign, which aims to scientifically evaluate the current and future state of the Mediterranean atmospheric environment, has given us the opportunity to improve our understanding of the organic fraction as well as total aerosols over the Mediterranean, using a 3D modeling approach. As a first step, different simulation schemes of organic aerosols (OA) taking into account the evolution of the semi-volatile organic compounds in the atmosphere (functionalization versus fragmentation), as well as the formation of the non-volatile SOA, have been implemented in the CHIMERE model. The comparison of these schemes with the measurements make it possible to highlight the main sources of OA formation in the western basin of the Mediterranean and to define the configuration of the most appropriate scheme for the simulation of this aerosol. We found that the scheme that takes into account the non-volatile SOA fragmentation and formation processes fits best to the mass cocnentration, oxidation state, and origin of the OA measured in the ChArMEx project, especially in Cap Corse and Mallorca. Subsequently, we utilized the CHIMERE model in order to present a detailed look at the future conditions of the Mediterranean basin. Future scenarios proposing different intensities for climate change have been investigated. In particular, the isolated effects of different drivers (regional climate, anthropogenic emissions and long-distance transport) have been identified, and the share of each in the evolution of the composition of the atmosphere for the main components of particulate matter has been estimated. In order to quantify the effect of the change of the scheme used for the simulation of the OA on future scenarios, 15 years of historic simulations and 15 years of future simulations were performed with three different OA simulation schemes. The results show that the percentage change in biogenic SOA can be underestimated by a factor of 2 in a simple scheme for the simulation of the SOA, compared to a scheme taking into account the functionalization, fragmentation and formation of non-volatile SOA. In order to bring a more regional perspective on the Mediterranean coasts, 5 years of simulations have been carried out on the PACA region on the south-eastern coasts of France, in order to study the exposure of the population to atmospheric pollutants, as well as the combined impact of demographic evolution (population change) and future atmospheric scenarios on this exposure in two case studies at the 2030 and 2050 horizons. The results show that the individual exposure as well as the cumulative exposure of the population decreases for most atmospheric compounds. On the other hand, the risk associated with the exposure of the entire population to ozone, biogenic SOA and desert dust could increase over large parts of the region, particularly in urban areas with high levels of population growth

La quantification des impacts sanitaires et climatiques des aérosols nécessite de pouvoir quantifier précisément leur concentration, leur composition chimique et leur distribution en taille. Parmi les nombreux aérosols émis par les activités anthropiques et naturelles, les émissions de feux de végétation et leur transport sont encore très incertains. Ce travail de thèse vise à améliorer la caractérisation de ces feux, afin de mieux les représenter par modélisation. Afin de couvrir différents types de feux, l’étude portera à la fois sur des analyses de cas en Euro-Méditerranée et en Australie. L’analyse porte tout d’abord sur les informations nécessaires afin de calculer un flux d’émissions de feux : les surfaces brulées et les hauteurs d’injection sont quantifiées par analyse d’observations satellitaires. Les observations MODIS permettent de montrer que la végétation brûlée en Europe est principalement constituée et en moyenne de surfaces agricoles (70%), tandis que les feux de savane et de maquis dominent en Australie (50% et 40%). Au sein de cette moyenne, de très fortes hétérogénéités spatiales sont relevées, avec, par exemple, des feux de forêt représentant 13% au Portugal et 65% au Sud-Est de l’Australie du total observé. A partir d’observations MISR et CALIOP, il est montré que les hauteurs d’injection sont principalement près de la surface et vers 2000 m d’altitude pour les deux régions. Les plus grandes différences d’injection sont relevées au delà de 4000 m avec 4,6-6,4% des émissions en Europe et 8,9-11% en Australie
To determine the health and climatic impacts of aerosols, the quantification of their precise concentrations, their chemical composition and their size distribution is needed. Among the several aerosols emitted from anthropogenic and natural activities, fire emissions and their transport are still a concern. This work aims to improve the characterization of these fires, to allow a better representation in models. To cover different types of fires, the study focuses on case studies in the Euro-Mediterranean region and in Australia. First, the information needed to compute fire emission fluxes is analyzed: the burnt area and injection heights are quantified using satellite observations. MODIS observations shows that the burnt area in Europe is mainly composed, on average, of cropland (70%), whereas savannah and shrubland fires are preponderant in Australia (50% and 40%). However, strong spatial heterogeneities are noticed, with by example forest fires representing 13% of the total observed burned area in Portugal and 65% in South-West of Australia. Using MISR and CALIOP observations of plume heights, it is shown that injection heights are mainly concentrated near the surface and at about 2000 m of altitude for the two regions. The highest differences are noticed above 4000 m, with 4,6-6,4% of emissions in Europe and 8,9-11% in Australia