Tesis: "Spectroscopie à cavité optique"

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Suas-David, Nicolas. "Jets hypersoniques sondés par temps de déclin d’une cavité optique : application à l’astrophysique de laboratoire". Thesis, Rennes 1, 2016. http://www.theses.fr/2016REN1S009/document.

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Resumen

Les télescopes terrestres et spatiaux recueillent une énorme quantité d'informations dans le domaine infrarouge en provenance d'objets astrophysiques ''chauds'' (500-3000 K) tels que les atmosphères d'exoplanètes (Jupiters chauds), de naines brunes et les enveloppes circumstellaires d'étoiles AGBs. Cette thèse s'inscrit dans une approche d'astrophysique de laboratoire s'attachant à reproduire in situ certains aspects des conditions extrêmes rencontrées au sein de ce type d'environnements afin notamment de produire des données haute température de molécules clefs. Le nouveau dispositif mis en place à Rennes couple une Source Haute Enthalpie à un spectromètre par temps de déclin d'une cavité optique (CRDS). Le gaz étudié, chauffé dans le réservoir à une température avoisinant 2000 K, est expulsé dans une chambre basse pression au travers d'un injecteur circulaire. Le jet libre hypersonique ainsi formé est sondé en tout point et avec une très haute sensibilité. La simulation de nos écoulements stationnaires (CFD) associée à la modélisation du spectromètre a abouti à des spectres synthétiques en très bon accord avec les spectres expérimentaux. Ces données numériques ont été utilisées pour expliquer l'origine des profils de raie atypiques et plus généralement pour comprendre la structure des jets hypersoniques axisymétriques. Le cœur isentropique de ces écoulements est caractérisé par de fortes conditions hors équilibre. Une température de vibration très élevée (1350 K) et une température de rotation très basse (10 K) ont été obtenues à partir d’un jet de CO et d’argon. Ce découplage des degrés de liberté internes permet de simplifier la structure rotationnelle des spectres enregistrés et facilite l’étude des états vibrationnels excités des molécules en révélant la structure des bandes chaudes, absentes des bases de données spectroscopiques pour la plupart des molécules polyatomiques. Une approche complémentaire consiste à sonder la couche de choc produite par l'ajout d'un obstacle sur le trajet de l'écoulement. La température rotationnelle est brutalement élevée donnant ainsi accès aux transitions rotationnelles de hautes valeurs du nombre quantique J. Ces deux méthodes ont été appliquées avec succès au méthane qui joue un rôle majeur dans de nombreux environnements astrophysiques chauds. Enfin, outre la production de données spectroscopiques, ce dispositif expérimental a permis de mettre en évidence la relaxation des degrés de liberté internes du CO dans différents gaz porteurs (He et Ar) en suivant l’évolution des températures de rotation et vibration le long de l'écoulement hypersonique, aussi bien dans le cœur isentropique qu'au sein des couches limites. Ces températures sont comparées aux températures d'excitation obtenues par des méthodes ab initio afin de valider des calculs de taux de collision. Les données obtenues alimenteront à terme des bases de données, matière première au développement de codes de transfert radiatif permettant d'interpréter les observations en provenance des milieux astrophysiques ''chauds''
A huge quantity of infrared spectra is collected by terrestrial and space telescopes from cool astrophysical objects (500-3000 K) like exoplanet (hot Jupiter) and brown dwarf atmospheres or circumstellar envelop of AGB stars. The main purpose of this thesis connected to experimental astrophysics is to provide high temperature data of key molecules by reproducing in the laboratory some aspects of such environments. A new setup built in Rennes couples a High Enthalpy Source to a highly sensitive Cavity Ring-Down Spectrometer. The gas studied, heated in the reservoir up to 2000 K, is expanded in a vacuum chamber through a circular nozzle and the resulting hypersonic jet can be probed at any location. Computational flow dynamics (CFD) calculations associated to a modeling of the infrared absorption lead to synthetic lines which are in very good agreement with the observed spectra. These numerical data were used to attribute the unusual double peak line shapes to the particular flow structure of axisymmetric hypersonic jets. Strong out-of-equilibrium conditions were evidenced in the isentropic core of the expansion. High vibrational temperature (1350 K) and rotational temperature lower than 10 K were recorded inside a jet of CO seeded in Ar. This degrees-of-freedom decoupling greatly simplifies the rotational structure of the recorded infrared spectra and unveils the presence of hot bands stemming from highly excited vibrational states which are significantly populated at high temperature. Our approach is therefore well suited for the study of rotationally cold hot bands of polyatomic molecules which are virtually missing in spectroscopic databases. A complementary approach consists in probing the shock layer formed upstream of an obstacle set perpendicularly to the hypersonic flow axis. Rotational temperature raises abruptly downstream the shock, revealing transitions associated with high J quantum numbers. These two methods were successfully applied to methane which plays an important role in numerous astrophysical environments. In addition to the acquisition of infrared spectroscopic data, the relaxation of internal degrees-of-freedom of CO seeded in different carrier gases (Ar and He) was studied by following the evolution of rotational and vibrational temperatures along the flow, in the isentropic core as well as in the peripheral viscous layers. These temperatures were compared to excitation temperatures calculated by an ab initio method in order to validate collision rates. These data will feed databases needed for the development of radiative transfer codes with a view to a better modeling of spectra observed from "hot" astrophysical environments

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Colombier, Léo. "Spectroscopie optique de nanotubes de carbone : complexes excitoniques et cavités plasmoniques". Thesis, Montpellier 2, 2014. http://www.theses.fr/2014MON20058/document.

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Resumen

Cette thèse porte d'une part sur l'étude de la stabilité du biexciton dans le nanotube de carbone et, d'autre part, sur le contrôle de l'émission du nanotube par le couplage des nanotubes de carbone à des antennes plasmoniques. La technique de spectroscopie optique non-linéaire de saturation d'absorption, appliquée aux nanotubes de carbone, nous a permis d'effectuer la première observation du biexciton dans cette nanostructure. Plus précisément, deux raies d'absorptions induites sont observées et attribuées au trion et à l'exciton par des études en températures et en puissance du laser de pompe. La mise en oeuvre d'une configuration à trois faisceaux basée sur un schéma en double-pompe permet de confirmer la photo-génération du biexciton en tant qu'excitation élémentaire du nanotube de carbone. Le biexciton est observé avec une énergie de liaison de 107 ± 1 meV pour la chiralité (9,7) et présente un profil asymétrique de Fano. Une première estimation de la dynamique de recombinaisondu biexciton est donnée par description quantitative du processus de Fano. Le modèle est basé sur le formalisme de la susceptibilité non-linéaire du troisième ordre χ(3) incluant le couplage coulombien entre le biexciton et le continuum des paires électron-trou de la première singularité de Van Hove. Le facteur de Fano est évaluée à q = 5 et conduit à l'estimation du taux de recombinaison Auger du biexciton B ∈ [0.1; 1] μm·ps−1 . Le rendement radiatif du biexciton est ainsi estimé à 10−6 .Dans le but d'étudier les nanotubes en cavité plasmonique, une expérience de micro-photoluminescence et une expérience de spectroscopie en champ sombre, sont développés dans le domaine spectrale des télécommunications (1.3 μm et 1.55 μm). La caractérisation de divers types échantillons de nanotube et des antennes plasmoniques sont présentés. Des résultats préliminaires sur un échantillon de nanotubes associés dans une configuration patch à des antennes plasmoniques montrent une corrélation entre la position des antennes et les zones luminescentes, ainsi qu'un changement de l'allure des spectres de photoluminescence. Ces premiers résultats constituent une transition dans la démarche de notre projet. L'étape de calibration des expériences est en phase de finition et l'étude des propriétés physique des nanotubes en cavité plasmonique représente désormais une activité opérationnelle au sein de notre équipe
This thesis focus on both the biexciton's stability in carbon nanotubes, and the control of the nanotube emission through its coupling to plasmonic antenna.We report the first observation of biexciton in carbon nanotubes by means of spectral holeburning nonlinear optical spectroscopy. More precisely, two induced absorption lines are detected and assigned to trion and biexciton after investigation of their temperature and pump power dependences. An additional proof of the detection of the biexciton, as an elementary excitation of carbonnanotubes, is given in a three-beam configuration based on a two-pump scheme. The biexciton of the (9,7) chirality is observed with a binding energy of 107 ± 1 meV and shows an asymetric Fano lineshape. A first estimation of the biexciton's recombinaison dynamics is given by the quantitative analysis of the nonlinear signal. Our analytic model is formulated in the framework of the chi(3) nonlinear response, including coulomb interaction between biexcitons and free electron-hole pairs lying in the first Van Hove singularity. A Fano factor of about q = 5 is determined, which drives us to the estimation of biexciton's Auger recombinaison rate B ∈ [0.1; 1] μm · ps−1 . The Biexciton's radiative yield is then estimated of the order of 10−6 .In order to study nanotubes in plasmonic cavities, we developed micro-photoluminescence and dark-field spectroscopy experiments in the optical fiber telecommunication wavelengths (1.3 μm and 1.55 μm). Caracterisation of nanotube samples and plasmonic antenna are presented. Preliminary results on nanotubes inserted in a patch antenna have shown correlation between antenna's position and the spatial distribution of luminescence. Moreover, a change in the carbon nanotube's photoluminescence profile is observed. These results appear to be a turning point in our work. The calibration of our experiment is at its end and studies of optical properties of carbon nanotubes coupled to plasmonic antenna are now on stream in our team

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Rutkowski, Lucile. "Couplage Vernier d'un peigne de fréquences femtoseconde dans une cavité optique pour la spectroscopie moléculaire très large bande". Thesis, Lyon 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LYO10229/document.

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Resumen

Les lasers femtosecondes à modes bloqués révèlent une structure spectrale de peigne de fréquence, couvrant plusieurs dizaines de THz. Mon travail de thèse s'est concentré sur l'étude et la mise en place d'un dispositif optique couplant le peigne laser dans une cavité optique. Le peigne et les résonances de cavités y sont délibérément désaccordés à la manière d'un Vernier, faisant apparaitre dans la transmission spectrale de la cavité un Moiré de fréquence dont la périodicité est inversement proportionnelle à ce désaccord. La première partie présente un formalisme permettant une compréhension fine de ce couplage et identifiant deux régimes en filtrages dits de «haute» résolution, où la structure de peigne est entièrement résolue, et de «basse» résolution où la résolution est donnée par le désaccord. La seconde partie décrit la réalisation expérimentale de ce couplage, détaillant la stratégie d'asservissement employée afin de stabiliser les résonances de la cavité (F=3000) par rapport au peigne laser au kHz. Enfin, ce couplage est appliqué à la spectroscopie moléculaire. Les spectres mesurés de l'air ambiant, dans des temps d'acquisition d'une seconde, exploitent l'intégralité du spectre du laser, soit 40THz (750 850nm), avec une résolution de 2GHz. La sensibilité en absorption atteint 10−9 /cm après moyenne. Cette haute sensibilité résulte d'une immunité aux bruits de conversion fréquence-Amplitude du couplage Vernier «basse» résolution et permet l'obtention d'un rapport signal sur bruit supérieur à 104. Ces performances conduisent à établir une figure de mérite de 4 × 10−11 cm−1/ √ Hz, plaçant ce résultat au troisième rang de l'état de l'art international
Femtosecond mode-Locked lasers are generators of optical frequency ‘combs’, whose distinct frequencies cover many tens or hundreds of THz. My PhD work has focused on the study and construction of a particular coupling scheme in an optical cavity, named Vernier coupling. Here, the laser comb and the cavity resonances are deliberately mismatched, as a Vernier rule. This creates Moiré pattern in the cavity spectral transmission, with a periodicity related to the inverse of the mismatch. The first part details the theory behind the coupling of laser and optical cavity modes. Two regimes are identified, called “high” resolution Vernier filtering, when the laser comb structure is probed mode by mode, and “low” resolution filtering where the linewidth of one Vernier order is given by the mismatch. The second part describes the experimental realization of this coupling scheme. It details the locking strategy used to control the resonance position of the cavity (F=3000) in regards of the laser comb (kHz scale). Finally, I present spectra recorded with this setup, focusing on molecular spectroscopy. The spectra of ambient air are recorded in acquisition times around 1 s, that cover the full bandwidth of the femtosecond laser ( 40 THz, 750-850 nm), at 2 GHz resolution. The sensitivity of the absorption measurement reaches 10−9 /cm, with averaging. This high sensitivity comes from an immunity to the frequency-To-Amplitude noise conversion of the “low” resolution Vernier coupling, leading to a signal to noise ratio better than 104. These performances give the spectrometer figure of merit of 4×10−11 cm−1/√ Hz, currently taking third place in rank international state of the art ranking

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C̆ermák, Peter. "Spectroscopie optique de haute sensibilité dans les plasmas et les gazes". Grenoble, 2010. http://www.theses.fr/2010GRENY029.

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Le travail de thèse a été réalisé dans le cadre d'une cotutelle entre le Département de Physique Expérimental à l'Université Comenius à Bratislava et Laboratoire de Spectrométrie Physique à l'Université Joseph Fourier à Grenoble. Le but de la thèse était le développement et l'application de nouvelles méthodes spectroscopiques pour l'analyse de plasma et de gaz. A Bratislava, mon travail était supervisé par le prof. Pevel Veis et le Doc. Peter Macko. Il s'est orienté vers le diagnostique optique de plasma. Mon travail principal a été d'étudier le comportement de la décharge à barrière diélectrique(DBD) ainsi que la production d'oxygène dans l'état singulet. En parallèle, j'ai développé des méthodes de mesures des propriétés physiques liées à cette expérience. Dans le DBD, l'objectif était d'écrire l'évolution temporelle des états électroniques excités au cours de la décharge. La méthode utilisée était la spectroscopie rapide et large bande. Mon travail a consisté à mettre en place l'instrumentation ainsi que les algorithmes pour le traitement de données. Concernant l'étude de la production de l'oxygène singulet, on a développé un système CRDS (Cavity-Ring-Down Spectroscopy) capable de le détecter dans la post-décharge de plasma. A Grenoble, sous la supervision du Dr. Daniele Romanini, l'objectif principal de mon travail a consisté dans le développement d'une nouvelle source laser - Vertical External Cavity Surface Emitting Laser (VECSEL) et son application dans la spectroscopie d'absorption. Le travail a été réalisé en collaboration avec l'Institut d'électronique du Sud dans le cadre du projet ANR MIREV. En plus de ce travail, j'ai participé au développement d'un détecteur portable et bon marché pour l'analyse quantitative de N2 et NO3 dans l'atmosphère par la technique Incoherent Broadband Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy
The project of this thesis was developed as a joint supervision project between the Department of Experimental Physics at Comenius University in Bratislava and Laboratoire de Spectrometrie Physique at Joseph Fourier University in Grenoble. The aim of the project is the development and application of some of these new spectroscopic methods for the study and diagnostics of gases and plasma. In Bratislava the work under the supervision of prof. Pavel Veis and Doc. Peter Macko was oriented towards the optical diagnostics of plasma environments. Beside the principal experiments concerning the dielectric barrier discharge (DBD) and production of the singlet oxygen state, the goal was to develop spectroscopic methods capable of providing physical measurements related to this applications. In the DBD the interest was focused on the description of the excited electronic states population variations during the period of discharge. We used fast broad--band emission spectroscopy (FEBS) comprising the instrument and data treatment process to achieve this goal. In case of singlet oxygen production we developed a Cavity ring--down spectrometer (CRDS) to detect the singlet oxygen by its infrared absorption in the microwave plasma afterglow. In Grenoble under the supervision of Dr. Daniele Romanini the principal line of work consisted in the development of a new laser source - Vertical external cavity surface emitting laser (VECSEL) and its application to absorption spectroscopy. The work was held in collaboration with the Institude d'electronique du Sud in the frame of the joint ANR MIREV project. A period was also dedicated to the developing of a small, fast, robust and low-cost NO2 and NO3detector based on the Incoherent broad--band cavity enhanced absorption spectroscopy (IBB--CEAS)

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Avoine, Amaury. "Etude optique de cristaux photoniques : opales et cavités 2D". Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00671221.

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Resumen

Ce travail de thèse s'intéresse aux propriétés optiques de deux types de structures photoniques: les cavités de cristal photonique planaire et les opales, qui sont des cristaux photoniques à trois dimensions. Dans une première partie, les propriétés de résonances de cavités de type L3 sont étudiées à l'aide d'un dispositif original de spectroscopie de diffusion, qui permet une analyse des modes de cavité en polarisation et en longueur d'onde., ainsi que la détermination de leur facteur de qualité. Les résultats expérimentaux sont comparés à des calculs de FDTD 3D, avec un bon accord. Cette nouvelle méthode est appliquée à l'étude de l'influence de la géométrie de la cavité sur les modes, et met en évidence les paramètres à varier intéressants pour une ingénierie efficace de leurs propriétés. Dans une seconde partie, les propriétés de la bande interdite d'une opale sont étudiées par goniométrie optique. Les caractéristiques structurelles de l'échantillon sont déterminées par une méthode originale fondée sur l'étude du diagramme de bandes de l'opale. Ainsi, l'indice effectif de l'opale est déterminé par centrage de l'anticroisement expérimental au point K de la zone de Brillouin. L'accord avec les mesures ellipsométriques est satisfaisant.. Cette valeur de l'indice est capitalisée par l'interprétation de deux phénomènes mal compris dans la littérature jusqu'à présent: l'observation du pic de réflexion secondaire aux angles de détection spéculaire, et l'annulation du pic de réflexion de polarisation p aux angles proches de l'angle de Brewster.

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Triki, Meriam. "Cavités optiques de haute finesse pour la mesure de composés à l'état de trace en phase gazeuse". Phd thesis, Université Joseph Fourier (Grenoble), 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00331642.

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Resumen

Le thème central de ce travail de thèse est consacré à la mesure de concentrations de gaz à l'état de traces par spectroscopie d'absorption à haute sensibilité dans le domaine de l'infrarouge et du visible. Différentes sources spectrales sont employées, des lasers à émission verticale en cavité externe (VECSELs), des diodes laser à cavité externe (ECDLs) et des diodes électroluminescentes à émission large bande (LEDs). Deux techniques sont abordées : la OF-CEAS (Optical-Feedback Cavity--Enhanced Absorption Spectroscopy) et la IBB-CEAS (Incoherent Broadband-Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy).

D'abord, les notions nécessaires à la compréhension des techniques considérées sont présentées. Suit la description du développement d'un système IBB-CEAS avec une source LED émettant autour de 643 nm, avec application à la détection des oxydes d'azote à l'état de traces. Les résultats obtenus mettent en avant les avantages de cette technique en termes de simplicité, robustesse et de compacité. La limite de détection obtenue pour le radical NO2 est estimée à 1 ppbv pour deux minutes de temps d'acquisition.

Pour la deuxième étude concernant une source laser de type VECSEL émettant à 2.3 μm et pompé optiquement, le résultat principal a été l'obtention d'un balayage monofréquence sur une grande plage spectrale de l'ordre de 16.5 cm-1. Cela a demandé un balayage simultané de la température et de la longueur de la cavité laser. Ensuite, des essais préliminaires on été effectués pour coupler cette source avec la technique OF-CEAS. Ces essais ont révélé un problème de stabilité du comportement monofréquence de la source VECSEL en présence de rétroaction optique.

Enfin, la faisabilité de la technique OF-CEAS avec une source ECDL émettant dans l'infrarouge proche pour le diagnostic des décharges à basse pression a été démontrée. Le coefficient d'absorption minimale obtenu est de l'ordre de 10-9 cm-1 pour un temps d'acquisition court (0.1 s), valeur typique atteinte auparavant dans divers systèmes OF-CEAS. Des essais ont été réalisés avec une décharge en flux d'argon avec des traces de méthane autour de 1 mbar. Le même niveau de bruit a été observé que sans décharge. Cependant, dans la gamme spectrale accessible avec le ECDL disponible, les radicaux de type CHX produits dans ce type de décharge n'ont pas été détectés.

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Cermak, Peter. "Spectroscopie optique de haute sensibilité dans les plasmas et les gazes". Phd thesis, Université de Grenoble, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00564511.

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Le travail de thèse a été réalisé dans le cadre d'une cotutelle entre le Département de Physique Expérimental à l'Université Comenius à Bratislava et Laboratoire de Spectrométrie Physique à l'Université Joseph Fourier à Grenoble. Le but de la thèse était le développement et l'application de nouvelles méthodes spectroscopiques pour l'analyse de plasma et de gaz. A Bratislava, mon travail était supervisé par le prof. Pevel Veis et le Doc. Peter Macko . Il s'est orienté vers le diagnostique optique de plasma. Mon travail principal a été d'étudier le comportement de la décharge à barrière diélectrique(DBD) ainsi que la production d'oxygène dans l'état singulet. En parallèle, j'ai développé des méthodes de mesures des propriétés physiques liées à cette expérience. Dans le DBD, l'objectif était d'écrire l'évolution temporelle des états électroniques excités au cours de la décharge. La méthode utilisée était la spectroscopie rapide et large bande. Mon travail a consisté à mettre en place l'instrumentation ainsi que les algorithmes pour le traitement de données. Concernant l'étude de la production de l'oxygène singulet, on a développé un système CRDS (Cavity-Ring-Down Spectroscopy) capable de le détecter dans la post-décharge de plasma. A Grenoble, sous la supervision du Dr. Daniele Romanini, l'objectif principal de mon travail a consisté dans le développement d'une nouvelle source laser - Vertical External Cavity Surface Emitting Laser (VECSEL) et son application dans la spectroscopie d'absorption. Le travail a été réalisé en collaboration avec l'Institut d'électronique du Sud dans le cadre du projet ANR MIREV. En plus de ce travail, j'ai participé au développement d'un détecteur portable et bon marché pour l'analyse quantitative de NO$_2$ et NO$_3$ dans l'atmosphère par la technique Incoherent Broadband Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy.

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Goblot, Valentin. "Polariton quantum fluids in one-dimensional synthetic lattices : localization, propagation and interactions". Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLS016/document.

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Resumen

Les microcavités à semiconducteurs apparaissent aujourd’hui comme une plateforme particulièrement propice à l’étude des fluides quantiques en interactions. Dans ces cavités, la lumière et les excitations électroniques sont confinées dans de petits volumes et leur couplage est rendu si fort que les propriétés optiques sont gouvernées par des quasi-particules hybrides lumière-matière appelées polaritons de cavité. Ces quasi-particules se propagent comme des photons, mais interagissent avec leur environnement via leur partie matière. Elles peuvent occuper massivement un même état quantique et se comporter comme une onde macroscopique cohérente et non-linéaire. On parle alors de fluide quantique de lumière. Dans cette thèse, nous étudions la dynamique de fluides quantiques de polaritons dans différentes microstructures unidimensionnelles. La technologie de gravure de microcavités planaires, développée au C2N, permet de réaliser une ingénierie complète du potentiel dans lequel nous générons ces fluides de polaritons et d’implémenter des géométries complexes. Dans une première partie, nous avons étudié les propriétés de localisation des états propres de réseaux synthétiques quasi-périodes. L’exploration théorique du diagramme de phase de localisation des modes propres a dévoilé une nouvelle transition de type délocalisation-localisation lors d’une déformation originale d’un quasi-cristal, transition que nous avons pu observer expérimentalement. Une deuxième partie de la thèse est consacrée à l’étude de la dynamique non-linéaire de deux fluides contra-propageant dans un canal unidimensionnel. La compétition entre énergie cinétique et énergie d’interactions conduit alors à l’apparition de solitons sombres, dont le nombre discret et la position peuvent être contrôlés optiquement. Nous avons mis en évidence une bistabilité contrôlée par la différence de phase imprimée sur les deux fluides. La dernière partie du travail concerne l’étude des non-linéarités pour un fluide de polaritons occupant une bande plate. L’énergie cinétique du fluide y est nulle, si bien que sa propagation est gelée. Nous observons alors la formation de domaines non-linéaires de taille quantifiée. Ce travail ouvre des perspectives prometteuses, tout particulièrement pour l’exploration de phases topologiques de bosons en interactions. De plus, augmenter les interactions permettrait d’utiliser notre plate-forme comme un simulateur quantique
Semiconductor microcavities have emerged as a powerful platform for the study of interacting quantum fluids. In these cavities, light and electronic excitations are confined in small volumes, and their coupling is so strongly enhanced that optical properties are governed by hybrid light-matter quasiparticles, known as cavity polaritons. These quasiparticles propagate like photons and interact with their environment via their matter part. They can macroscopically occupy a single quantum state and then behave as an extended coherent nonlinear wave, i.e. as a quantum fluid of light. In this thesis, we study the nonlinear dynamics of polariton quantum fluids in various one-dimensional microstructures. The possibility to etch microstructures out of planar cavities, a technology developed at C2N, allows full engineering of the potential landscape for the polariton fluid, and implementing complex geometries. In a first part, we have studied the localization properties of the eigenstates in synthetic quasiperiodic lattices. Theoretical exploration of the localization phase diagram revealed a novel delocalization-localization transition in an original deformation of a quasicrystal and we have experimentally evidenced this transition. A second part of the thesis is dedicated to the study of the nonlinear dynamics of two counterpropagating polariton fluids in a one-dimensional channel. The interplay between kinetic and interaction energy is responsible for the formation of dark solitons, whose number and position can be controlled by optical means. We have evidenced a bistable behaviour controlled by the phase twist imprinted on the two fluids. The last part of this work addresses the study of nonlinearities for a fluid injected in a flat band. Therein, the kinetic energy of the fluid is quenched, so that propagation is frozen. We then observe the formation of nonlinear domains with quantized size. This work opens us exciting perspectives, specifically towards the exploration of topological phases of interacting bosons. Enhancing interactions would also allow using our platform for quantum simulation

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Carlon, Zambon Nicola. "Chirality and nonlinear dynamics in polariton microresonators". Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASS053.

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Resumen

Les microcavités en semiconducteurs, définis par une cavité Fabry Pérot planaire contenant un puits quantique, permettent de confiner fortement à la fois la lumière et les excitations électroniques. Dans ces hétérostructures, la lumière et la matière interagissent si fortement que les excitations fondamentales du système sont décrites par des quasi-particules hybrides lumière-matière appelées polaritons excitoniques. Les polaritons héritent les propriétés de leurs deux constituants élémentaires : la partie photonique peut être structurée spatialement en sculptant à l’échelle micrométrique l’indice de réfraction du matériau par lithographie et gravure ; la composante excitonique donne au système une très forte non-linéarité Kerr. Dans cette thèse, nous avons utilisé ces deux propriétés pour réaliser une ingénierie du mode photonique grâce à des micropiliers couplés, et sonder plusieurs facettes de leurs propriétés non-linéaires. Dans une première partie du travail, nous étudions des microcavités couplées disposées en anneau. Tirant profit d’un couplage spin-orbite synthétique et de la possibilité de polariser en spin le gain optique, nous avons démontré une émission laser dans des modes présentant un moment orbital angulaire (OAM) fini, dont la chiralité peut être contrôlée optiquement. De plus, nous mettons en évidence un comportement bistable original du microlaser, qui implique des modes présentant des valeurs différentes du OAM ainsi que des textures de polarisation différentes. Dans la deuxième partie de la thèse, nous explorons la dynamique non-linéaire du système sous pompage cohérent. Nous déclenchons une instabilité paramétrique dans des résonateurs couplés, et analysons en détails le mécanisme physique sous-jacent. Dans le régime instable, nous observons l’établissement d’oscillations paramétriques qui donnent lieu à des bandes latérales très brillantes et contrastées dans le spectre d’émission. Enfin dans la dernière partie du travail, nous étudions un régime de métastabilité optique dans un résonateur fortement non-linéaire. Ce régime se manifeste par l’apparition de sauts aléatoires entre deux valeurs du nombre moyen de photons dans le résonateur. Pour certaines conditions de pompage, nous observons un ralentissement critique de la dynamique métastable, signature d’une transition de phase dissipative. Par des expériences d’hystérésis dynamique, nous évaluons les exposants critiques de cette transition de phase. Finalement, nous proposons une correspondance (“mapping”) entre la dynamique métastable d’un résonateur Kerr, et les renversements aléatoires dans le temps d’un bit logique. Nous pouvons alors définir et mesurer la production d’entropie lors d’une trajectoire unique d’une expérience d’hystérésis dynamique. Ces mesures nous ont permis de valider, dans le cadre de cette correspondance, le théorème intégral de fluctuations pour la production d’entropie hors équilibre. Ce travail couvre une grande variété de sujets, d’aspects les plus fondamentaux de la dynamique non linéaire dans un système photonique, à des idées innovantes pour réaliser des dispositifs photoniques, qui pourraient dans le futur être optimisés pour un fonctionnement à température ambiante
Semiconductor microcavities, defined by a planar Fabry-Perot cavity embedding a quantum well, allow tightly confining both optical and electronic excitations. In these heterostructures, light and matter interact so rapidly that the fundamental excitations of the system can be effectively described as hybrid light-matter quasiparticles, called exciton-polaritons. Polaritons inherit properties from both their elementary constituents: the photonic modes can be tailored by molding the refractive index landscape via dry etching processing, while the excitonic component endows the system with a large Kerr nonlinearity. In this thesis, we take advantage of these two key features to engineer the photon modes using coupled micropillar resonators, and probe diverse non-linear phenomena. In the first part of this work, we consider coupled microcavities arranged in a ring geometry. Harnessing an analogue spin-orbit coupling and the ability to spin-polarize the optical gain, we demonstrate lasing in modes carrying a net orbital angular momentum (OAM), with a chirality which can be optically controlled. In addition, we evidence a bistable behaviour of the microlaser, involving modes presenting distinct OAM values and polarization patterns. In the second part of the thesis, we concentrate on the nonlinear dynamics of the system under resonant pumping. We trigger a parametric instability in coupled nonlinear resonator, and investigate the underlying mechanism. In the unstable regime, we observe the onset of sustained parametric oscillations, which presence is revealed by the appearance of bright and contrasted sidebands in the emission spectrum. In the last part of the thesis, we investigate the optical metastability a highly nonlinear single micropillar cavity, which manifests in stochastic jumps of the cavity occupation between the two -otherwise stable- branches of the classical bistability. For specific driving conditions, we observe a critical slowing down of the metastable dynamics, which is associated to the onset of a dissipative phase transition. Using a scaling analysis involving dynamical hysteresis experiments, we retrieve the critical exponents of the phase transition. Finally, we propose a mapping of the metastable dynamics of a Kerr resonator onto a logical bit subject to random bit-flip events. We can define and measure the entropy production at a single trajectory level during dynamical hysteresis experiments. These measurements allow validating an integral fluctuation theorem for the non-equilibrium entropy production. This work covers a variety of topics, from fundamental non-linear dynamics in a photonic system, to novel ideas for realizing optical devices, which could eventually operate at room temperature

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Laurent, Philippe. "Stabilisation en fréquence de diodes lasers par couplage optique résonant sur une cavité Fabry-Pérot confocale". Paris 11, 1989. http://www.theses.fr/1989PA112396.

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Resumen

Ce mémoire présente les résultats théoriques et expérimentaux obtenus sur l'amélioration spectrale des diodes lasers émettant à 850 nm et 1300 nm. La première étape consiste à amener la diode laser à un fonctionnement monomode ce qui peut être, soit obtenu directement par le principe même de fabrication , soit a posteriori au moyen d'un miroir externe afin de réaliser une deuxième cavité qui sélectionnera un mode particulier. Différents jeux de miroirs de rayons de courbure compris entre 150 et 500 microns ont permis d'obtenir un fonctionnement parfaitement monomode avec des taux de réjection supérieurs à 30 dB. La seconde étape consiste à utiliser ce rayonnement laser monomode pour le coupler à une cavité Fabry-Perot confocale de grande finesse afin de réaliser un asservissement optique de plusieurs centaines de MHz de bande passante. Lorsque la cavité Fabry-Perot est en résonance avec le mode de la diode laser, une faible proportion du faisceau (inférieure à - 30 dB) est réinjectée dans la diode laser et conduit à un verrouillage en fréquence des 2 cavités. Une analyse théorique du comportement statique et dynamique du champ laser perturbé par le couplage optique est présentée en détail. Expérimentalement nous avons observé une réduction statique du bruit de fréquence de 50 à 60 dB et corrélativement une amélioration de la pureté spectrale du laser (20 MHz en fonctionnement libre) jusqu'à un niveau de quelques kHz en fonctionnement couplé. Les propriétés d'accordabilité de cette cavité couplée sont assurées par un double asservissement conçu de telle sorte que la fréquence laser est uniquement déterminée par la longueur du Fabry-Perot tout en conservant une largeur de raie minimum. Nous avons ainsi obtenu une accordabilité continue supérieure à 7 GHz. Nous avons montré aussi que nous étions en mesure de transférer les qualités spectrales d'une diode laser couplée vers une diode laser en fonctionnement libre en utilisant les propriétés d'injection optique d'une diode maitre vers une diode esclave. Enfin l'ensemble de ces résultats ouvre la voie d'une part vers la stabilisation en fréquence de diodes lasers à 850 nm sur des raies d'absorption saturée de l'atome de Cesium pour leur utilisation dans les nouvelles horloges à Cesium à pompage optique, et d'autre part vers la réalisation d'une chaine de synthèse de fréquences visibles en utilisant des diodes laser à 1260 nm, doublées en fréquence pour atteindre la fréquence du laser Hélium-Néon stabilisé sur ,l'Iode à 633 nm
We report our work on diode laser frequency stabilization emitting near 850 and 1300 nanometers. In first, we demonstrate a single-mode operation from an initially multimode diode laser with an optical feedback on an external mirror. Secondly, a confocal Fabry-Perot cavity is used to feedback the beam from the diode laser and provide resonant optical stabilization of the semiconductor laser. We present a detailed theoretical analysis of the static and dynamic frequency noise power spectrum of the coupled cavity laser field. Experimentally we achieve static frequency noise reduction of 50-60 dB and obtain a dramatic reduction of the laser line with from 20 MHz to a few kHz. The frequency tenability of these coupled cavity diode lasers are achieved by a double servo-loop system and we have obtained a continuously frequency tuning of 7 GHz without laser spectral purity degradation. Applications of these techniques include optical pumping Cesium docks and frequency synthesis in the visible

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Golebiowski, Dariusz. "High resolution FTIR spectroscopy using a femto-OPO laser source and cavity enhanced absorption". Doctoral thesis, Universite Libre de Bruxelles, 2015. http://hdl.handle.net/2013/ULB-DIPOT:oai:dipot.ulb.ac.be:2013/221150.

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Resumen

Dans cette thèse, nous améliorons et utilisons le montage expérimental développé au laboratoire nommé femto/OPO-FT-CEAS. Ce montage combine une source laser femto/OPO, une cavité optique haute finesse et un interféromètre à transformée de Fourier. Il permet d'enregistrer des spectres sur un intervalle de 150 cm-1, avec un coefficient d'absorption minimal de 3x10-9 cm-1, à une résolution de 2x10-2 cm-1 et un temps d’acquisition de 2 heures. Un chemin d'absorption de 20 km a été obtenu dans une cellule de 145 cm. Différents miroirs à hauts indices de réflexion permettent d'accéder à deux gamme spectrales dans le domaine de l'infrarouge proche :6200-6700 cm-1 et 7700-8300 cm-1.Le montage femto/OPO-FT-CEAS a été utilisé afin d'enregistrer des spectres à température ambiante. La molécule OCS a été étudiée dans les gammes spectrales de 6200 à 6700 cm-1 et 7700 à 8300 cm-1. Les nouvelles données rovibrationnelles ont été intégrées au modèle global développé par le Prof. Fayt de l'université catholique de Louvain. Un échantillon de CO2 enrichi en oxygène 17 a également été étudié dans la gamme spectrale de 7700 à 8300 cm-1. Les données ont été traitées avec l'aide du Dr. Lyulin l'institut d'optique atmosphérique de Tomsk, Russie.Le montage femto/OPO-FT-CEAS a également été modifié pour enregistrer des spectres de molécules refroidies au sein d'un jet supersonique. Les molécules de N2O, C2H4 et H12C13CH en abondance isotopique naturelle ont été étudiées. Le montage permet de refroidir les molécules étudiées jusqu'à 10 K et un coefficient de 5x10-8 cm-1 a été obtenu. Ce montage a également permis d'enregistrer des spectres CEAS et CRDS de NH3 à des températures de 17 et 14 K respectivement. L'analyse des spectres aété réalisée avec l'aide des Profs. Fusina et Di Lonardo de l'Université de Bologne, Italie.Une cellule de 145 cm pouvant être refroidie à l'aide de réfrigérants liquides a également été développée en vue de remplacer une cellule à température ambiante de 77 cm utilisée dans le montage femto/OPO-FT-CEAS.Enfin, les montages FANTASIO+ et femto/OPO-FT-CEAS ont été utilisés afin afin d'enregistrer des spectres de HCOOH à température ambiante et à 10 K. Les données ont été traitées avec l'aide du Dr. Perrin de l'Université Paris-Créteil, France.
Doctorat en Sciences
info:eu-repo/semantics/nonPublished

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Thiébaud, Jérôme. "Développement d'un spectromètre à cavité optique de haute finesse couplé à la photolyse laser : mesures spectroscopiques et cinétiques du radical HO2". Lille 1, 2007. https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/2007/50376-2007-Thiebaud.pdf.

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Resumen

Le radical hydroperoxyle HO2 joue un rôle central dans les processus d'oxydation intervenant en combustion de basses températures et au sein de l'atmosphère. Son interconversion avec le radical OH, espèce ayant le pouvoir d'oxydation le plus important dans l'atmosphère, en fait notamment un composé clé pour la compréhension de ces mécanismes réactionnels. Cependant, la détection de HO2 est une tâche difficile puisque sa haute réactivité se traduit par des temps de vie et des concentrations très faibles. Le radical HO2 présente dans le proche infrarouge un spectre d'absorption composé de fines raies qui est rendu exploitable pour sa détection par les progrès de l'instrumentation opérant dans cette région. Nous avons apporté une contribution à ce développement en mettant au point le premier spectromètre CW-CRDS (Continuous Wave Cavity Ring-Down Spectroscopy) couplé à un réacteur de photolyse pour le dosage résolu dans le temps du radical HO2. Le principal attrait de ce dispositif réside dans sa grande sensibilité : le rayonnement proche infrarouge intracavité peut parcourir un chemin d'absorption effectif allant jusqu'à 15 km au sein du volume de photolyse. Ce montage nous a permis d'enregistrer un spectre haute résolution du radical HO2 entre 6600 et 6700 cm-1 et de mesurer les forces de raie indispensables aux futures mesures cinétiques. Initialement couplée au réacteur, la LIF (Laser Induced Fluorescence) a été restaurée pour la détection du radical OH. Nous disposons ainsi d'un dispositif de photolyse laser couplé à deux techniques de détection: la CW-CRDS dédiée au dosage de HO2 et la LIF pour le radical OH.

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Graciani, Guillaume. "Three-dimensional stochastic interferometry : theory and applications to high-sensitivity optical metrology and light scattering amplification Random dynamic interferometer:cavity amplified speckle spectroscopy using a highly symmetric coherent fieldcreated inside a closed Lambertian optical cavity 3D stochastic interferometry detects picometer dynamics of an optical volume Cavity Amplified Speckle Spectroscopy expands lightscattering methods to transparent or miniature samples Super-resolution provided by the arbitrarily strongsuperlinearity of the blackbody radiation". Thesis, Institut polytechnique de Paris, 2020. http://www.theses.fr/2020IPPAX058.

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La puissance de la métrologie optique nécessite généralement des géométries simples avec un alignement précis et une phase optique bien contrôlée. Dans cette thèse, nous développons plutôt la notion d'interférométrie du chaos, en utilisant un champ optique ayant un désordre géométrique maximal et une phase aléatoire. Nous montrons que la stochasticité conduit à une très grande sensibilité interférométrique et ouvre la possibilité d'un large éventail de nouvelles mesures optiques et d'une nouvelle méthode que nous appelons la Cavity Amplified Speckle Spectroscopy (Spectroscopie de Speckle Amplifiée par Cavité).L'idée clef est d'injecter un laser monochromatique à très faible bande passante dans une cavité à haute réflectivité Lambertienne, qui agit comme un résonateur aléatoire à gain élevé. On obtient alors un billard Lambertien cohérent en 3D, rempli d'un champ aléatoire 3D statistiquement homogène dans l'espace et invariant par rotation. En tout point P, il peut être décrit comme la superposition cohérente d'un grand nombre d'ondes planes prises au hasard dans une distribution statistique unique qui combine indépendamment (1) une distribution à symétrie sphérique du vecteur d'onde sur une sphère ||k||=k0, avec (2) une distribution uniforme de la phase sur [0,2pi], et (3) un état de polarisation uniformément distribué sur la sphère de Poincarré. Le motif de speckle 3D aléatoire qui en résulte reste constant dans le temps tant que la diffusion de la longueur d'onde du laser peut être négligée. A plus long terme, cependant, il se comporte ergodiquement. Ce travail représente la première réalisation expérimentale de la notion de champ aléatoire 3D proposée par Berry, et il se rapporte également aux recherches sur l'enchevêtrement classique de la lumière. Les concepts de résonateur aléatoire à gain élevé, ou billard lambertien cohérent, correspondent à un nouveau domaine de l’optique, qui n'obéit ni à l'équation d'onde ni à l'équation de diffusion, et devrait conduire à de nouvelles recherches théoriques et expérimentales.En pratique, avec une diffusion suffisamment lente de la phase d'entrée et un bruit de photons suffisamment faible, l'intensité du champ de speckle ne fluctue et ne devient ergodique que si la géométrie de la cavité n'est pas constante, ou si elle contient un milieu avec une distribution de longueurs de chemins optiques ou une polarisation non constante. En utilisant des spectres de décorrélation d'intensité obtenus entre 100 MHz et 0,01 Hz à partir de grains de speckle individuels, nous démontrons la possibilité de mesurer les variations picométriques de la géométrie de la cavité et de détecter sous l’ angstrom le mouvement de diffuseurs en solution. Cette interférométrie volumique du chaos peut également être utilisée pour amplifier des signaux de diffusion auparavant indétectables, et nous montrons un setup miniaturisé de diffusion de la lumière fonctionnant avec des volumes de l’ordre du microlitre et des systèmes quasi-transparents. Un brevet a été déposé pour toute une série d'applications, notamment la détection des vibrations sismiques et acoustiques, la caractérisation du bruit de phase des lasers et la mesure d'échantillons très dilués et peu diffusants
The power of optical metrology generally requires simple geometries with precise alignment and well controlled optical phases. In the present thesis, we develop instead the notion of chaos interferometry, using an optical field with maximal geometric disorder and phase randomness. We show that stochasticity leads to a very high interferometric sensitivity and opens up the possibility for a wide range of new optical measurements and a new method we call Cavity Amplified Speckle Spectroscopy.The key idea is to inject a very small bandwidth monochromatic laser into a cavity with high albedo Lambertian reflectivity, which acts as a high-gain random resonator. A 3D coherent Lambertian billiard is obtained, filled with a 3D random field that is statistically uniform in space and invariant by rotation. At any given point P, it can be described as the coherent superposition of a large number of plane waves randomly taken from a unique statistical distribution that independently combines (1) a spherically symmetric distribution of the wave vector on a sphere ||k||=k0, with (2) a uniform distribution of the phase on [0,2pi], and (3) a uniformly distributed polarization state on the Poincarré sphere. The resulting random 3D speckle pattern remains constant with time as long as the diffusion of the laser’s wavelength can be neglected. At longer times however, it behaves ergodically. This work represents the first experimental realization of the notion of a 3D random field proposed by Berry, and it also relates to the investigations on classical light entanglement. The concepts of high-gain random resonator, or coherent Lambertian billiard, correspond to a new kind of field in optics, that obeys neither the wave equation nor the diffusion equation, and should lead to new theoretical and experimental investigations.Practically, with a slow enough diffusion of the input phase and a small enough photon-number noise, the speckle intensity field fluctuates and becomes ergodic only if the geometry of the cavity is not constant, or if it contains a medium with a non-constant optical path length distribution or polarization. Using intensity decorrelation spectra obtained between 100 MHz and 0.01 Hz from single speckles, we show the possibility to measure picometer variations of the cavity geometry and to detect sub-angstrom motion of scatterers in solutions. Chaos interferometry can also be used to amplify previously undetectable scattering signals, and we show a miniaturized light scattering setup working with microliter volumes and quasi-transparent systems. A patent was filled for a range of applications including seismic and acoustic vibration sensing, laser phase noise characterization and measurements of highly diluted and poorly scattering samples

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Lengignon, Christophe. "Développement d'un système de mesure de radicaux hydroxyles par spectroscopie d'absorption en cavité résonante hors axe". Phd thesis, Université du Littoral Côte d'Opale, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00874400.

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Le radical hydroxyle OH est un oxydant puissant qui intervient, entre autre,dans de nombreux processus photochimiques atmosphériques. L'objectif de cette thèse était de développerun système de mesure desradicaux OH dédié aux études de laboratoire. Celui-ci est basé sur la spectroscopie d'absorption en cavité résonante hors d'axe (OA-ICOS,Off-Axis integrated Cavity Output Spectroscopy).Notre système repose sur le couplaged'une diode laser fibrée (DFB) émettant dans le proche infrarouge (∼1435 nm) au sein d'une cavitéoptique àhaute finesse de 50 cm. Le parcours d'interaction du faisceau avec le milieu atteint 1263 m. Le couplage hors de l'axe permet d'atteindre une limite de détection à 2,12 x 10¹¹ OH / cm³. La spectroscopie par modulation de la longueur d'onde (WMS) en modulant l'intensité de la diode laser à 10 kHz est utilisée conjointement à la cavité OA-ICOS. Cette technique permet de s'affranchir du bruit en 1/f. La WM-OA-ICOS atteint alors une limite de détection de 5,7 x 10¹⁰OH/cm³. Les effets de la Modulation Résiduelle d'Amplitude (RAM) occasionnés par la modulation de l'intensité laser ont ensuite été supprimés. L'implémentation d'une boucle de contrôle de l'intensité laser en amont de la cavité optique a permis de réduire les variations d'intensité de la source et les effets de RAM. Ceci se traduit par une limite de détection plus basse à 5,7 x 10⁹ OH/cm³ pour 100 secondes d'intégration. La suppression des effets de RAM par moyen optique est utilisée pour la première fois pour réduire la limite de détection de systèmes WM-OA-ICOS. Ceci nous permet d'atteindre une valeur de NEAS qui est parmi les meilleures au monde et offre des perspectives intéressantes.

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Gachet, David. "Microscopie CARS (Coherent anti-Stokes Raman scattering). Génération du signal au voisinage d'interfaces et à l'intérieur d'une cavité Fabry-Perot". Aix-Marseille 3, 2007. http://www.theses.fr/2007AIX30060.

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Resumen

Le processus de diffusion "CARS" (Cohérent anti-Stokes Raman scattering) est une technique de spectroscopie qui donne accès à une information sur les modes vibrationnels intra-moléculaires de l'échantillon étudié. L'introduction de ce processus de diffusion en microscopie a été pour la première fois proposée en 1982. Elle a été par la suite mise en oeuvre dans une configuration colinéaire en 1999. La génération du signal en microscopie CARS a dès lors été étudiée sur des exemples simples. Dans ce mémoire de thèse, nous étendons l'analyse du signal en microscopie CARS en utilisant un formalisme purement vectoriel. En particulier, nous introduisons dans cette étude le coefficient de dépolarisation Raman du mode vibrationnel étudié et analysons son influence sur les diagrammes de rayonnement en champ lointain du signal CARS. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la génération du signal CARS au voisinage d'interfaces transverses et axiales. D'une part, nous présentons une méthode très simple pour obtenir des spectres CARS affranchis de tout fond non-résonant (c'est-à-dire similaires à des spectres Raman purs) au voisinage d'interfaces transverses, en utilisant une excitation conventionnelle. D'autre part, nous présentons une étude expérimentale et théorique de la modification du contraste d'une interface axiale en fonction du désaccord spectral des lasers d'excitation autour d'une résonance vibrationnelle. Ces effets sont intrinsèquement liés à la nature à la fois cohérente et résonante du processus de diffusion CARS. Enfin, dans le but de d'augmenter la sensibilité de la microscopie CARS, nous proposons de générer le signal CARS au voisinage d'une structure résonante. A cet effet, nous menons des étude théorique et expérimentale de la génération du signal CARS dans une cavité Fabry-Perot. Nous démontrons des effets intéressants pour des applications en microscopie CARS, qui incluent une exaltation du signal, une augmentation de sa directivité ainsi qu'une symétrisation des signaux générés en avant et en arrière de l'objet émetteur. Cette dernière étude illustre l'influence de l'environnement électromagnétique sur la génération de lumière
Coherent anti-Stokes Raman scattering ("CARS") is a spectroscopic technique that gives access to intra-molecular vibrational information. It was first proposed as a contrast mechanism in microscopy in 1982, and was implemented under a convenient colinear configuration in 1999. Since then, the signal generation in CARS microscopy has been studied in the litterature on some simple configurations. In this PhD dissertation, we extend the CARS signal generation study in isotropic media using a full-vectorial formalism. In particular, we introduce CARS signal dependency on the Raman depolarisation ratio and study theoretically its influence on far-field radiation patterns. In another part, we investigate the CARS signal generation in the vicinity of transverse and axial interfaces. On the one hand, a very simple method to obtain background free CARS spectra (i. E. Similar to pure Raman spectra) near transverse interfaces, with conventional excitation, is presented. One the other hand, we show theoretically and experimentally how the excitation detuning modifies the contrast of axial interfaces. These effects are tightly bound to the coherent and resonant nature of CARS. Finally, in order to enhance CARS microscopy sensitivity, we propose to generate the CARS signal near a resonant structure. In this purpose, we lead theoretical and experimental studies of CARS signal generation in a Fabry-Perot cavity. We show how this cavity enhances signal, increases its directivity and symetrise Fwd-CARS and Epi-CARS signals. Such effects are interesting for CARS microscopy. This last study illustrates the electromagnetic environment influence on light emission

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El, Merhubi Hilal. "Application de diagnostics spectroscopiques pour la mesure d’espèces clés impliquées dans la formation du NO précoce dans des flammes de prémélange à basse pression". Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10131/document.

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Depuis les travaux de chimie théorique de Moskaleva et Lin (2000), il est connu que le radical NCN est le produit de la réaction d’initiation CH + N2 du NO précoce dans les flammes. Dans le cadre de l’ANR NO-mecha, cette thèse avait pour but d’étendre la base de données expérimentales initiale (comprenant les profils de CH et NCN) dans différentes flammes stabilisées à basse pression (5.3 kPa), aux espèces NO, HCN et CN impliquées dans le processus de formation du NO-précoce afin de valider à terme un sous mécanisme cinétique. Lors de ce travail, les mesures de fractions molaires ont été mesurées in situ (pour les espèces labiles) et ex situ (HCN) en combinant deux méthodes de spectroscopie laser. La fluorescence induite par laser (LIF) permet de mesurer les profils relatifs d’espèce directement dans la flamme. Cette technique permet de mesurer la température à partir de la distribution de population rotationnelle de NO. Les mesures par LIF sont calibrées par une méthode des ajouts dosés (NO) ou par une méthode d’absorption (CN). La technique d’absorption retenue est le Cavity Ringdown Spectroscopy (CRDS) qui repose sur la mesure du temps de vie d’une impulsion laser au sein d’une cavité optique. La mesure du profil de HCN a été réalisée de façon tout à fait originale après extraction des gaz vers une cellule CRDS externe à 1036 nm. Les études portent sur cinq flammes (de richesse comprise entre 0.8 et 1.25) de prémélange CH4/O2/N2 dont une dopée par N2O. Les résultats expérimentaux sont comparés à la simulation cinétique réalisée avec le code Chemkin/Premix et le mécanisme GDFkin®3.0_NCN, montrant dans l’ensemble un accord satisfaisant
Since the work of theoretical chemistry by Moskaleva and Lin (2000), it is known that the NCN radical is the product of the initiation reaction CH + N2 of prompt NO in flames. Under the ANR NO-mecha program, the objective of this thesis was to extend in different flames stabilized at low pressure (5.3 kPa), the initial experimental database (including CH and NCN profiles) to the species NO, HCN and CN involved in the prompt NO formation in order to validate a kinetic mechanism. In this work, measurements of mole fractions were measured in situ (for labile species) and ex situ (HCN) by combining two methods of laser spectroscopy. The laser induced fluorescence (LIF) is used to measure profiles of species directly in the flame. This technique is used to measure the temperature from the rotational population distribution of NO. The LIF measurements are calibrated by a method of standard additions (NO) or by absorption (CN). The adopted absorption technique is the Cavity Ringdown Spectroscopy (CRDS) based on the measurement of the lifetime of a laser pulse in an optical cavity. Measurement of HCN profile was carried out using an original method after gas extraction to an external CRDS cell at 1036 nm. The studies focused on five premixed flames of CH4/O2/N2 (richness comprised between 0.8 and 1.25) with a doped flame by N2O. The experimental results are compared with the kinetic simulation using the Chemkin/Premix code and the GDFkin®3.0_NCN mechanism, showing an overall satisfactory agreement

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Grenouillet, Laurent. "Spectroscopie optique de nouveaux matériaux à base de (Ga,In)(N,As) pour la réalisation de composants à cavité verticale émettant à 1,3 µm sur substrat GaAs". Lyon, INSA, 2001. http://theses.insa-lyon.fr/publication/2001ISAL0055/these.pdf.

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Ce travail porte sur l'étude des propriétés optiques des nitrures à faible bande interdite GaNxAs et GaInNAs. Ces alliages semiconducteurs III-V, obtenus en incorporant une faible fraction d'azote (typiquement 2 %) dans du GaAs ou du GalnAs, ont récemment ouvert la voie à la réalisation, sur substrat GaAs, de dispositifs optoélectroniques émettant dans la gamme de longueur d'onde 1,3 micro-m - 1,55 micro-m des télécommunications optiques, jusqu'alors réservée à la filière InP. Les techniques de photoluminescence et la photoréflectivité sont utilisées dans un premier temps pour optimiser la croissance de ce type d'alliage. Le paramètre de courbure géant de l'alliage, c'est-à-dire la diminution drastique de l'énergie de bande interdite avec l'incorporation d'azote, est ensuite mis en évidence et explicité. Cette diminution est mise à profit pour obtenir l'émission à 1,3 micro-m à température ambiante avec des puits quantiques de GaInNAs/GaAs. Ensuite, une étude optique entre 8 K - 300 K a permis de mettre en évidence, pour la première fois sur ce type d'alliage, un comportement anormal de la photoluminescence avec la température. Ce comportement s'explique par une très forte localisation, induite par l'azote, des excitons à basse température, qui se délocalisent progressivement lorsque la température augmente et changent la nature des recombinaisons radiatives. Enfin, le recuit post-croissance sur ce type d'alliage est étudié. Il permet d'augmenter fortement les rendements radiatifs, mais en contre partie induit un décalage de la photoluminescence vers le bleu et une diminution des effets de localisation. A l'aide de nos résultats expérimentaux, une explication originale est proposée et un modèle quantitatif simple développé pour rendre compte de ce décalage. L'ensemble de ces résultats permet de mieux appréhender les mécanismes physiques à l'origine de la luminescence des nitrures à faible bande interdite, avant et après recuit. Ceci devrait permettre d'améliorer les propriétés optiques des dispositifs optoélectroniques
In this work, the optical properties of the GaNAs and GaInNAs narrow band gap nitride materials are investigated. Recently, these III-V semiconductor alloys with a low fraction of nitrogen (around 2%) have been successfully used to grow optoelectronic devices emitting in the 1. 3 micro-m – 1. 55 micro-m wavelength range on GaAs substrates. Therefore the transmission window of silica fibers become accessible to the GaAs-based devices with these III-V-N compounds. Photoluminescence and photoreflectance are first used to optimizee Ga(In)Nas growth conditions. The giant bowing parameter of the alloy, i. E. The drastic decrease in the band gap energy with nitrogen incorporation, is also described and explained. It is then used to achieved 1. 3 micro – m emission at room temperature with GaInNAs/GaAs quantum wells. Optical spectroscopy in the 8 K – 300 K temperature range shows an anormalous behavior of the photoluminescence spectrum temperature dependence. This indicates that excitons are strongly localized at low temperature, and progressively delocalised as temperature increases, changing the nature of radiative recombinations from localized to delocalized. Finally, it is shown that these alloys are very sensitive to rapid thermal annealing. Post-growth annealing indeed increases the radiative efficiencies, but also induces a blue shift of the emission spectra, and a decrease in the localization effects. Based on experimental results, an original explanation of this blue shift is proposed, and a simple model is developed to account for the observed phenomena. All these results contribute to a better understanding of the mechanisms for the photoluminescence of narrow band gap nitrides and its evolution as thermal annealing proceeds. It should help to improve the optical properties of optoelectronic devices

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Assaf, Emmanuel. "Kinetic study of reactions with interest to atmospheric chemistry by simultaneous detection of OH and RO2 radicals coupled to laser photolysis". Thesis, Lille 1, 2017. http://www.theses.fr/2017LIL10095/document.

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Les radicaux hydroxyle OH et hydroperoxyle HO2 jouent un rôle essentiel dans de nombreux processus d’oxydation dans l’atmosphère. La dégradation des composés organiques volatils dans les conditions troposphériques est généralement initiée par la réaction avec les radicaux OH, suivie par la réaction des produits d’oxydation avec l’oxygène. Dans le cadre de cette thèse, des études on été menées afin de mieux comprendre les mécanismes d’oxydation d’espèces d’intérêt atmosphérique. Pour cela, un système expérimental composé d’une photolyse laser couplée à des techniques spectroscopiques de détection résolues dans le temps: Laser Induced Fluorescence Induite par Laser (LIF, pour la détection des radicaux OH) et continuous-wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS, pour la détection des radicaux OH, HO2 et RO2) ont été utilisés. Après avoir mesuré le spectre ainsi que les sections efficaces d’absorption de quelques raies sélectionnées de OH, HO2 et RO2 dans la région du proche infrarouge, quatre système ont été étudiés avec les techniques mentionnées ci-dessus: CH3O2 + OH, C2H5O2 + OH, C3H7O2 + OH and C4H9O2 + OH. La constante de vitesse ainsi que le rendement de HO2 ont été déterminés pour ces quatre réactions. En outre, les constantes de vitesse de réactions secondaires telles que CH3O + HO2, CH3O + CH3O ou OH + HO2 ont été déterminées
The hydroxyl radical OH and hydroperoxy radical HO2 radicals are key species in many oxidation processes in the atmosphere. The degradation of volatile organic compounds under tropospheric conditions is induced by reactions with hydroxyl radicals followed by the subsequent chemistry of the initial OH oxidation products with O2. This thesis was focused on the kinetic study of some of these atmospherically relevant reactions to better understand their oxidation mechanisms using an experimental system of laser photolysis coupled to Laser Induced Fluorescence (LIF, for OH radical) and continuous-wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS, for OH, HO2 and RO2 radicals) detection techniques. After determining the infrared spectrum of OH, HO2 and CH3O2 radicals in the near infrared region and the absorption cross-sections of few selected lines, four systems were studied with the above mentioned techniques: CH3O2 + OH, C2H5O2 + OH, C3H7O2 + OH and C4H9O2 + OH. The rate constant and the HO2 yield of the four reactions were determined. In addition, the rate constants of few secondary reactions such as CH3O + HO2, CH3O + CH3O or OH + HO2 have been determined

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Pongráczné, Faragó Eszter. "Combined experimental and theoretical investigation of the reactivity of CH3O2 and C2H5O2". Thesis, Lille 1, 2015. http://www.theses.fr/2015LIL10159/document.

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Resumen

Les radicaux peroxyles sont des intermédiaires clés dans la chimie atmosphérique. Leurs schémas de réaction sont différentes selon si elles sont formées dans un environnement pollué (concentration de NOx élevé) ou dans un environnement propre (concentration de NOx faible). Dans la cadre de cette thèse la réaction entre les radicaux peroxyles et les radicaux OH a été étudié afin de mieux comprendre le schéma de réaction dans des environnements propres (au-dessus des océans ou la forêt tropicale). Des études cinétiques ont été effectuées à l'aide de photolyse laser couplée à la détection d'espèces radicalaires par fluorescence induite par laser (LIF, pour OH), et cavity ring down spectroscopy (cw-CRDS, pour radicaux peroxy). Les mécanismes de réaction de ces réactions ont été déterminés par des méthodes de chimie quantique, comme Gaussian-4 (G4), modèle complet de consigne de base (CBS) et CHEAT1. Deux systèmes ont été étudiés avec les techniques mentionnées ci-dessus: CH3O2 + OH et C2H5O2 + OH. Les constantes de vitesse et mécanismes de réaction pour les deux réactions ont été déterminées pour la première fois. En outre, la technique cw-CRDS a été appliquée pour mesurer le spectre d’absorption de CH3O2 et du précurseur CH3I dans la gamme de proche infrarouge. Les sections efficaces d'absorption ont été également déterminées à quelques longueurs d’onde sélectionnées pour le radical CH3O2. En outre, un test a été effectué pour assurer que la méthode de chimique quantum choisi est appropriée pour ce type de réactions radical-radical
Peroxy radicals are key intermediates in atmospheric chemistry. Their reaction schemas are different depending if they are formed in a polluted environment (high NOx concentration) or in a clean environment (low NOx concentration). This thesis deals with the reaction between peroxy radicals and OH radicals in order to better understand the reaction scheme in clean environments (above the oceans or tropical forest). Kinetic studies were carried out using laser photolysis coupled to detection of radical species by laser induced fluorescence technique (LIF, for OH), and continuous wave- cavity ring-down spectroscopy (cw-CRDS, for peroxy radicals). Moreover, the reaction mechanisms of these reactions were determined by quantum chemical methods, such as Gaussian-4 (G4), complete basis set model (CBS) and CHEAT1. Two systems were studied with the above mentioned techniques: CH3O2 + OH and C2H5O2 + OH. The rate constant and reaction mechanism of both reactions were determined for the first time. In addition, the cw-CRDS technique was applied to measure the absorption spectrum of the CH3O2 and CH3I in the near infrared region and to determine the absorption cross sections of a few selected lines of the methyl peroxy radical. Furthermore, a method test was carried out, which ensured the appropriate quantum chemical method for these radical-radical reactions

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Burkart, Johannes. "Optical feedback frequency-stabilized cavity ring-down spectroscopy - Highly coherent near-infrared laser sources and metrological applications in molecular absorption spectroscopy". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015GREAY045/document.

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Resumen

La spectroscopie d'absorption moléculaire est un outil incontournable non seulement pour la physique fondamentale et la métrolgie mais aussi pour des domaines aussi divers que les sciences environnementales, la planétologie ou l'astrophysique. Ces dernières années, des techniques spectroscopiques qui exploitent l'amplification résonnante d'interaction entre lumière laser et molécules dans une cavité optique ont fourni des détectivités exceptionnelles sur l'axe d'absorption, tandis que l'axe de fréquence des spectromètres n'atteignait généralement pas le même niveau de précision.Dans cette thèse, nous avons répondu à ce défi en développant la spectroscopie en cavité par temps de déclin stabilisée en fréquence par rétroaction optique (OFFS-CRDS en anglais). Cette nouvelle technique présente une combinaison unique de stabilité et résolution fréquentielles sub-kHz, d'un niveau d'intensité lumineuse intra-cavité de l'ordre du kW/cm^2, d'une detectivite de 2 x 10^(−13) cm^(−1)Hz^(-1/2) limitée par le bruit de photons, et d'une limite de détection de 8.4 x 10^(−14) cm^(−1) sur une plage spectrale étroite. Ces performances inédites sont dues à l'asservissement de la cavité spectroscopique à un laser balayé en fréquence par modulation à bande latérale unique et stabilisé par rétroaction optique avec une cavité en V de réference ultrastable. Pour transférer la cohérence de ce laser sub-kHz à des lasers plus bruiteux dans d'autres gammes spectrales à travers un peigne de fréquence optique, nous avons exploré une nouvelle méthode de clonage de phase par une correction anticipative à large bande passante et démontré une erreur résiduelle de phase de 113 mrad. En appliquant l'OFFS-CRDS à la spectroscopie du CO2 à 1.6 μm, nous avons obtenu un spectre large bande avec une dynamique de 8 x 10^5, et nous avons déterminé douze fréquences de transition absolues avec une exactitude de l'ordre du kHz en mesurant des Lamb dips sub-Doppler en absorption saturée avec un dispositif équipé d'un peigne de fréquence. Par ailleurs, nous avons procédé à une analyse détaillée des sources d'erreurs systematiques en CRDS et nous avons déduit une formule analytique pour le déclin de cavité non-exponentiel dans un régime faiblement saturé qui est susceptible de contribuer à de futures mesures de moments de transition dipolaire indépendantes de la concentration. Nos résultats ouvrent des perspectives prometteuses pour des applications métrologiques de l'OFFS-CRDS, comme par exemple l'étude de profils de raie poussés, la mesures de rapports isotopiques et la spectroscopie d'absorption saturée extensive dans le proche infrarouge
High-precision molecular absorption spectroscopy is a powerful tool for fundamental physics and metrology, as well as for a broad range of applications in fields such as environmental sciences, planetology and astrophysics. In recent years, spectroscopic techniques based on the enhanced interaction of laser light with molecular samples in high-finesse optical cavities have provided outstanding detection sensitivities on the absorption axis, while the spectrometer frequency axis rarely met as high precision standards.In this thesis, we addressed this challenge by the development of Optical Feedback Frequency-Stabilized Cavity Ring-Down Spectroscopy (OFFS-CRDS). This novel technique features a unique combination of sub-kHz frequency resolution and stability, kW/cm^2-level intracavity light intensity, a shot-noise limited absorption detectivity down to 2 x 10^(−13) cm^(−1)Hz^(-1/2), as well as a detection limit of 8.4 x 10^(−14) cm^(−1) on a narrow spectral interval. This unprecedented performance is based on the tight Pound-Drever-Hall lock of the ring-down cavity to a single-sideband-tuned distributed-feedback diode laser which is optical-feedback-stabilized to a highly stable V-shaped reference cavity. To transfer the coherence of this sub-kHz laser source to noisier lasers in other spectral regions through an optical frequency comb, we have explored a novel high-bandwidth feed-forward phase cloning scheme and demonstrated a residual phase error as low as 113 mrad. Applying OFFS-CRDS to the spectroscopy of CO_2 near 1.6 μm, we obtained a broadband spectrum with a dynamic range of 8 x 10^5 and retrieved twelve absolute transition frequencies with kHz-accuracy by measuring sub-Doppler saturated absorption Lamb dips with a comb-assisted setup. Furthermore, we have performed a comprehensive analysis of systematic error sources in CRDS and derived an analytic formula for the non-exponential ring-down signal in a weakly saturated regime, which may contribute towards future concentration-independent transition dipole moment measurements. Our results open up promising perspectives for metrological applications of OFFS-CRDS, such as advanced absorption lineshape studies, isotopic ratio measurements and extensive saturated absorption spectroscopy in the near infrared

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Louvion, Nicolas. "Microscopie en champ proche optique de structures à base de cristaux photoniques". Ecully, Ecole centrale de Lyon, 2005. http://bibli.ec-lyon.fr/exl-doc/nlouvion.pdf.

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Resumen

Une étude en SNOM a été réalisée sur des structures actives à base de cristaux photoniques. Ces structures ont été étudiées dans le proche infrarouge par spectroscopie de photoluminescence résolue spatialement et spectralement. La sonde SNOM est une fibre optique effilée non métallisée, de 250 nm de diamètre, utilisée en mode collection. Ce dispositif nous a permis d'étudier différentes structures à base de CP2D, notamment des cavités H1 et H2, en champ proche
Active photonic crystals microcavities have been studied by NSOM measurements. Those structures have been studied by spacialy and spectrally resolved near infrared photoluminescence spectroscopy. The NSOM probe is an non metallised chemically etched optical fiber, with a diameter of 250 nm, used in collection mode. This device allow us to study several photonic crystal based-on structures, especially H1 an H2 in microcavities, in near field

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Zumsteg, Cedric. "Spectroscopie ultra haute résolution d'un ion unique de calcium". Phd thesis, Université de Provence - Aix-Marseille I, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00507487.

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Resumen

Cette thèse s'inscrit dans un projet visant à réaliser un étalon de fréquence optique à ion unique de calcium confiné dans un piège de Paul. Après avoir passé en revue les différents types d'étalons de fréquence dans le domaine optique actuellement développés (atomes neutres en piège magnéto-optique, atomes neutres dans un réseau optique et ions piégés), l'accent est mis sur le concept d'horloge a ion unique confiné dans une piège radiofréquence. Les notions de piégeage des ions, de refroidissement laser, d'effet systématique et les techniques d'asservissement laser y sont étudiées en détail. Les aspect expérimentaux sont ensuite présentés, en insistant particulièrement sur les deux pièges utilisés au cours des expériences ainsi que sur le protocole expérimental qui détermine le cahier des charges du laser d'horloge. Afin de réaliser un étalon de fréquence optique il faut posséder une source laser dont les propriétés spectrales soient meilleures ou identiques à celle de la transition atomique afin de tirer pleinement profit du facteur de qualité de la transition atomique. L'ensemble des systèmes d'asservissement du laser, lui permettant d'atteindre ces performances, sont décrits. Dans une première partie, l'asservissement du laser sur une cavité Invar de pré-stabilisation est présenté. On peut ainsi atteindre une largeur de raie du laser de l'ordre de 1 kHz. Dans une seconde partie la réalisation et le montage de l'asservissement sur une cavité ULE de haute finesse est détaillé. En utilisant ce dernier étage nous avons estimé la largeur de raie du laser à 120 mHz. Enfin le dernier chapitre est consacré à l'utilisation d'une technique d'optique adaptative afin d'améliorer la qualité des faisceaux laser et ainsi réduire le bruit de fond du système de détection des ions, qui a pour conséquence de dégrader la stabilité du système.

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Derom, Stephane. "Plasmonic cavities and optical nanosources". Thesis, Dijon, 2013. http://www.theses.fr/2013DIJOS060/document.

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Resumen

Les microcavités optiques présentent de hauts facteurs de qualité, c'est pourquoi ces systèmes sont d'un grand intérêt pour la conception de lasers à bas seuil, ou encore, pour l'étude du régime de couplage fort. En revanche, ces systèmes sont soumis à la limite de diffraction de la lumière, et donc les modes qu'ils supportent ont une extension spatiale ne pouvant être en deçà de l'échelle de la longueur d'onde. Dans ce manuscrit de thèse, nous nous intéressons aux systèmes plasmoniques parce qu'ils supportent des modes confinés à l'échelle nanométrique. En premier lieu, nous étudions une microcavité plasmonique planaire, constituée de deux miroirs plasmoniques qui piègent les ondes de surface au sein du système. Nous sondons spatialement les modes de la cavité en mesurant le temps de vie de fluorescence de molécules individuelles dispersées au sein du système. Puis, nous nous intéressons au confinement en 3 dimensions de modes supportés par des nanoparticules métalliques sphériques. Nous discutons de la définition du volume modal basée sur le calcul du confinement d'énergie autour de la particule. Ensuite, nous étudions l'exaltation de fluorescence d'ions de terres rares au sein d'une particule plasmonique de configuration coeur-coquille. Enfin, nous perturbons la photodynamique d'émission d'une source de photon unique en approchant à proximité l'extrémité d'une pointe plasmonique
Optical microcavities exhibit high resonance quality, so that, they are of key interest for the design of low-threshold lasers or for achieving strong coupling regime. But, such systems support modes whose the volume remain diffraction limited.In this manuscript, we are interested in their plasmonic counterparts because they support confined modes at the sub-wavelength scale. First, we study an in-plane plasmonic cavity which is the transposition of 1D optical cavity to surface wave. We characterize the cavity by measuring the fluorescence lifetime of dye molecules deposited inside.Then, we are interested in 3-dimension mode confinement achieved by spherical metal nanoparticles. We discuss on the definition of the mode volume used in cavity quantum electrodynamic and based on the calculation of energy confinement around the particle. We also simulate the fluorescence enhancement of rare-earth ions embedded inside core-shell plasmonic particles. Finally, we disturb the photodynamic emission of a single-photon source by puttingthe extremity of a plasmonic tip nearby the emitter

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Motto-Ros, Vincent. "Cavités de haute finesse pour la spectroscopie d'absorption haute sensibilité et haute précision : Application à l'étude de molécules d'intérêt atmosphérique". Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011763.

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Resumen

La haute sensibilité permise par l'emploi des cavités optiques est exploitée pour caractériser la signature spectrale de molécules d'intérêt atmosphérique. Deux méthodologies différentes sont abordées.
Tout d'abord, la technique CW-CRDS (Continuous Wave – Cavity Ring Down Spectroscopie) est utilisée pour étudier l'évolution avec la pression et la température des spectres atmosphériques de la vapeur d'eau dans le proche infrarouge. Cette étude, destinée à calibrer des mesures d'absorption différentielle par Lidar, entre dans le cadre de la mission WALES (Water Vapour Lidar Experiment in Space) proposée par l'Agence Spatiale Européenne. Une attention particulière est portée pour décrire et caractériser le système expérimental.
Ensuite, la technique OF-CEAS (Optical Feedback Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy) et ses performances pour la spectroscopie sont mises en évidence avec l'étude de la bande B de l'oxygène dans le rouge. Cette technique repose sur un schéma d'injection avec rétroaction optique (de la cavité vers le laser) qui permet d'augmenter la cohérence de son émission pour mesurer les maxima de transmission des modes même avec des cavités de haute finesse. Une configuration nouvelle permettant ces effets est proposée (la cavité Brewster). Une gamme dynamique sur la mesure d'absorption d'environ cinq ordres de grandeurs est démontrée (1e-5 à 1e-10 /cm) ainsi qu'une sensibilité < 1e-10 /cm/Hz^(1/2). Un schéma d'acquisition mode par mode est employé et permet d'exploiter la linéarité du peigne de mode pour atteindre des hautes précisions sur la fréquence. La pertinence de cette approche est mise en évidence par la mesure de « pressure shifts » de l'oxygène obtenus avec une précision absolue record inférieure à 5*1e-5 cm^(-1)/atm.

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Abd, Alrahman Chadi. "Spectroscopie Laser avec des cavités résonantes de haute finesse couplées à un peigne de fréquences : ML-CEAS et vernier effet techniques. Applications à la mesure in situ de molécules réactives dans les domaines UV et visible". Thesis, Grenoble, 2012. http://www.theses.fr/2012GRENY095/document.

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Resumen

La communauté de la chimie atmosphérique souffre d'un manque de mesures rapides, fiables résolues spatialement et temporellement pour un large éventail de molécules réactives (radicaux tels que NO2, OH, BrO, IO, etc). En raison de leur forte réactivité, ces molécules contrôlent largement la durée de vie et la concentration de nombreuses espèces clés dans l'atmosphère, et peuvent avoir un impact important sur le climat. Les concentrations de ces radicaux sont extrêmement faibles (ppbv ou moins) et très variable dans le temps et dans l'espace, ce qui impose un véritable défi lors de la détection. Dans la première partie de cette thèse, un spectromètre UV robuste, compacte et transportable est développé, exploitant la technique ML-CEAS pour mesurer à des niveaux très faibles (pptv et même en dessous) des molécules réactives d'importance atmosphérique, en particulier, les radicaux d'oxyde d'halogènes, afin de répondre aux besoins émergents. La technique ML-CEAS est basée sur le couplage d'un laser femtoseconde à blocage de modes à une cavité optique de haute finesse, qui agit comme un piège à photons pour augmenter l'interaction entre la lumière et l'échantillon de gaz intracavité. Cela permet d'améliorer fortement la sensibilité d'absorption. La limite de détection obtenue pour le radical IO est de 20 ppqv pour un temps d'acquisition de 5 minutes, ce qui est un résultat impressionnant. Dans la deuxième partie de cette thèse, une nouvelle technique spectroscopique est développée appelée effet Vernier, qui est également basé sur l'interaction entre un laser femtoseconde à blocage de mode et une cavité optique de haute finesse. Cette technique fournit une sensibilité de détection similaire à la technique ML-CEAS, mais l'avantage est que le nombre des éléments spectraux est donné par la finesse de la cavité optique et donc peut atteindre plusieurs dizaines de milliers. De plus, cette configuration simplifie le montage expérimental par la suppression du spectrographe qui est remplacé par une simple photodiode. Le temps d'acquisition d'un spectre peut être aussi réduit à moins d' 1 ms
The atmospheric chemistry community suffers a lack of fast, reliable and space resolved measurements for a wide set of reactive molecules (e.g. radicals such as OH, NO3, BrO, IO, etc). Due to their high reactivity, these molecules largely control the lifetime and concentration of numerous key atmospheric species, and may have an important impact on the climate. The concentrations of such radicals are extremely low (ppbv or less) and highly variable in time and space, which imposes a real challenge during the detection. In the first part of this thesis, a compact, robust and transportable UV spectrometer is developed, exploiting the Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy (ML-CEAS) technique to measure pptv and sub-pptv levels of atmospherically important reactive molecules, in particular, halogen oxide radicals, to respond to the emerging needs. The ML-CEAS technique is based on coupling a Mode-Locked femtosecond laser to a high finesse optical cavity, which acts as a photon trap to increase the interaction between the light and the intracavity gas sample, which highly enhances the absorption sensitivity. The detection limit obtained for the IO radical is 20 ppqv (part per quadrillion), which is an impressive result. In the second part of this thesis, a new spectroscopic technique is developed, called Vernier effect, which is also based on the interaction between a mode-locked femtosecond laser with a high finesse optical cavity. This technique provides detection sensitivity similar to that of ML-CEAS technique, but the advantage is that the number of the spectral elements is given by the cavity finesse, so it can reach ten thousands, as well as this technique has a simple setup, where the spectrograph is replaced by a photodiode. Additionally, the time required to measure one output absorption spectrum can be less than 1 ms

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Richard, Lucile. "Développements de spectromètres ultrasensibles pour l'analyse de gaz par « optical feedback cavity enhanced absorption spectrocopy » dans le moyen infrarouge avec des lasers à cascades inter-bandes". Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019GREAY004/document.

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Resumen

Ce travail de thèse a permis le développement et la caractérisation d'instruments basés sur la technique "OF-CEAS" dans le moyen infrarouge pour la détection de traces dans différents mélanges en phase gazeuse. Le Laser à Cascades Inter-bandes (ICL) est la dernière innovation des lasers à semi-conducteurs dans cette zone spectrale. La compatibilité des ICL avec l'OF-CEAS ouvre la voie vers de nouvelles applications pour la réalisation d'instruments compacts et robustes avec un temps de réponse rapide tout en présentant une très bonne limite de détection.Une démonstration de la bonne sensibilité et stabilité des instruments OF-CEAS aété réalisé avec la mesure de continua d'absorption (de la vapeur d'eau et de l'azote). Mais également avec la détection d'une raie quadrupolaire de l'azote de très faible intensité (3x10-29 cm-1/(moléc cm-2). L'objectif principale de ces travaux consistait au développement d'un instrument dédié à la détection de monoxyde d'azote pour l'analyse du gaz exhalé. L'analyseur ainsi réalisé présente une sensibilité de 6x10-10 cm-1 en une acquisition de 180 ms. Sa limite de détection sur le NO est à l'état de l'art, avec à court terme (180 ms) un minimum de 50 ppt est atteint. Celui-ci parvient à un niveau sub-ppt (0.9 ppt) en 12 min d'intégration
This work of these has made it possible to develop and characterize the use of instruments on the "OF-CEAS" technique in the mid-infrared for traces' detection in different mixtures in the gas phase. Inter-band Cascade Laser (ICL) is the latest innovation in semiconductor lasers in this spectral region. Compatibility of ICL with OF-CEAS offers new applications for compact and robust instruments with fast response time and a low detection limit. A demonstration of the good sensitivity and stability of the OF-CEAS instruments was performed with continua absorption measurements (water vapor and nitrogen). But also with the detection of a very low intensity quadrupole line of nitrogen (3x10-29 cm-1/(moléc cm-2). The main objective of this work was to develop an instrument dedicated to nitrogen oxide detection for the analysis of exhaled breath. The analyzer is presented at the sensitivity of 6x10-10 cm-1 in an acquisition of 180 ms. Its limit of detection on NO is at the state of the art, with short term (180 ms) limit of 50 ppt. It reaches the sub-ppt level (0.9 ppt) with 12 min of integration

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El, Merhubi Hilal. "Application de diagnostics spectroscopiques pour la mesure d’espèces clés impliquées dans la formation du NO précoce dans des flammes de prémélange à basse pression". Electronic Thesis or Diss., Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10131.

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Depuis les travaux de chimie théorique de Moskaleva et Lin (2000), il est connu que le radical NCN est le produit de la réaction d’initiation CH + N2 du NO précoce dans les flammes. Dans le cadre de l’ANR NO-mecha, cette thèse avait pour but d’étendre la base de données expérimentales initiale (comprenant les profils de CH et NCN) dans différentes flammes stabilisées à basse pression (5.3 kPa), aux espèces NO, HCN et CN impliquées dans le processus de formation du NO-précoce afin de valider à terme un sous mécanisme cinétique. Lors de ce travail, les mesures de fractions molaires ont été mesurées in situ (pour les espèces labiles) et ex situ (HCN) en combinant deux méthodes de spectroscopie laser. La fluorescence induite par laser (LIF) permet de mesurer les profils relatifs d’espèce directement dans la flamme. Cette technique permet de mesurer la température à partir de la distribution de population rotationnelle de NO. Les mesures par LIF sont calibrées par une méthode des ajouts dosés (NO) ou par une méthode d’absorption (CN). La technique d’absorption retenue est le Cavity Ringdown Spectroscopy (CRDS) qui repose sur la mesure du temps de vie d’une impulsion laser au sein d’une cavité optique. La mesure du profil de HCN a été réalisée de façon tout à fait originale après extraction des gaz vers une cellule CRDS externe à 1036 nm. Les études portent sur cinq flammes (de richesse comprise entre 0.8 et 1.25) de prémélange CH4/O2/N2 dont une dopée par N2O. Les résultats expérimentaux sont comparés à la simulation cinétique réalisée avec le code Chemkin/Premix et le mécanisme GDFkin®3.0_NCN, montrant dans l’ensemble un accord satisfaisant
Since the work of theoretical chemistry by Moskaleva and Lin (2000), it is known that the NCN radical is the product of the initiation reaction CH + N2 of prompt NO in flames. Under the ANR NO-mecha program, the objective of this thesis was to extend in different flames stabilized at low pressure (5.3 kPa), the initial experimental database (including CH and NCN profiles) to the species NO, HCN and CN involved in the prompt NO formation in order to validate a kinetic mechanism. In this work, measurements of mole fractions were measured in situ (for labile species) and ex situ (HCN) by combining two methods of laser spectroscopy. The laser induced fluorescence (LIF) is used to measure profiles of species directly in the flame. This technique is used to measure the temperature from the rotational population distribution of NO. The LIF measurements are calibrated by a method of standard additions (NO) or by absorption (CN). The adopted absorption technique is the Cavity Ringdown Spectroscopy (CRDS) based on the measurement of the lifetime of a laser pulse in an optical cavity. Measurement of HCN profile was carried out using an original method after gas extraction to an external CRDS cell at 1036 nm. The studies focused on five premixed flames of CH4/O2/N2 (richness comprised between 0.8 and 1.25) with a doped flame by N2O. The experimental results are compared with the kinetic simulation using the Chemkin/Premix code and the GDFkin®3.0_NCN mechanism, showing an overall satisfactory agreement

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Reserbat-Plantey, Antoine. "Nanosystèmes graphitiques : cavités optiques ajustables et détection spectrale des contraintes dans un nanorésonateur mécanique". Phd thesis, Université de Grenoble, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00767927.

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Le graphène et les nanotubes de carbone, assimilés à des nano-systèmes graphitiques, partagent des propriétés mécaniques, optiques, électroniques et vibrationnelles uniques. Associant faible masse, grande rigidité et comportement semi-transparent, des membranes de 10 à 100 couches de graphène ont été suspendues au dessus d'un substrat réfléchissant, formant ainsi un résonateur mécanique couplé à une cavité optique. Le projet de cette thèse repose sur les diffusions élastiques et inélastiques de la lumière pour sonder les contraintes mécaniques et les effets thermiques dans ces nano-systèmes graphitiques. Ce type de mesure repose sur la spectroscopie Raman, sensible aux phonons optiques du matériau sondé. Un premier aspect du présent projet de thèse porte sur l'utilisation de cavités optiques à base de graphène comme élément de base pour constituer un système hybride. Après avoir déposé une couche de molécules à la surface de ces membranes, nous avons montré que le signal Raman des molécules est exalté par un effet d'interférences optiques constructives. Nous avons mis en évidence la possibilité de moduler ce signal en se déplaçant le long de l'échantillon, ou en variant la position de la membrane à l'aide d'une actuation électrostatique. De plus, on peut observer des effets thermiques importants associés aux phénomènes d'interférences optiques dans ces membranes à base de graphène. Le second axe de cette thèse est la détection du mouvement et des contraintes mécaniques dans un résonateur graphitique (membranes de graphène multicouche, nanotubes, etc.). Au travers d'expériences menées sur des membranes suspendues de graphène multicouche, nous avons détecté la résonance mécanique de deux façons : en analysant la modulation de la lumière réfléchie et en mesurant les variations de la réponse Raman du résonateur. Cette détection, reposant sur l'augmentation des contraintes mécaniques à résonance, associe le mouvement mécanique du résonateur à un décalage en énergie des photons Raman et représente un schéma original de couplage optomécanique.

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Betrancourt, Christopher. "Experimental study of soot formation in laminar premixed flames of fuels of interest for automobile and aeronautics : a focus on the soot nucleation process". Thesis, Lille 1, 2017. http://www.theses.fr/2017LIL10203/document.

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Les particules de suies émissent lors de la combustion incomplète de carburants fossiles et biosourcés sont reconnues comme étant un problème environnemental et sanitaire majeur. Il est essentiel d'acquérir une compréhension fondamentale de leur formation, dont l'étape de nucléation donnant naissance aux premières particules de suie, les nucléis, afin de développer des modèles capable de prédire leur formation et d'aider à la conception de dispositifs de combustion plus efficaces et plus propres. Ce travail démontre en combinant différentes techniques expérimentales: incandescence induite par laser (LII), granulométres SMPS et de microscopie à faisceau d'ions d’hélium (HIM) que ces nucléis ont une taille comprise entre 2 et 4 nm et sont capable d’émettre un rayonnement de type corps noir. Ces nucléis ont été étudiés dans des flammes prémélangées dites de nucléation dans lesquelles les particules de suie sont formées par nucléation, sans croissance de surface et standard où ces nucléis subissent les processus de croissance. Les résultats obtenus offrent une base de données expérimentale utile à l’amélioration des modèles cinétique de formation des suies notamment sur la phase de nucléation dans diffèrent carburants: n-butane et un mélange de n-butane et n-propylbenzene. Pour chaque carburant une flamme de nucléation et une flamme standard sont étudiées. La base de donnée comprend des profils d’espèces obtenus par chromatographie, profils de température mesurés par fluorescence induite par laser sur NO, les profils de fractions volumique de suies mesurés par LII et calibrés par extinction multi passage et les distributions de taille des particules de suies obtenus par SMPS et HIM
Emission of soot formed from incomplete combustion of fossil fuels, biofuels and biomass is a serious concern due to soot’s harmful impact on human health, environment and its radiative forcing on climate. Gaining fundamental understanding of soot formation, particularly the nucleation step leading to the formation of the nascent soot particles, is critical to develop reliable predictive soot models and to help the design of more efficient and cleaner combustion devices. This work demonstrates that nascent soot particles in the size range of 2-4 nm are able to emit a black body radiation by combined Laser Induced Incandescence (LII), scanning mobility particle sizer (SMPS) and helium-ion microscopy (HIM). These nascent soot particles are investigated in nucleation premixed flames in which soot particles are essentially formed by nucleation, without growth by soot surface processes and in standard sooting premixed flames in which growth processes occur. This work provides an extensive database for improvement of kinetics modelling of sooting flames with a focus on the soot nucleation in flames. Two kinds of fuels have been selected: n-butane and mixture of n-butane and n-propylbenzene. For each fuels two flames have been studied: a nucleation and a standard sooting flames. The database consist of species profiles obtained by online gas chromatography, temperature profiles measured by Laser induced fluorescence thermometry, soot volume fraction profiles obtained by LII calibrated by cavity ring-down extinction and particles size distributions obtained in n-butane flames by SMPS and HIM. From this database effect of equivalence ratio and fuel composition is analyzed

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Abd, alrahman Chadi. "Spectroscopie Laser avec des cavités résonantes de haute finesse couplées à un peigne de fréquences : ML-CEAS et vernier effet techniques. Applications à la mesure in situ de molécules réactives dans les domaines UV et visible". Phd thesis, Université de Grenoble, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00849145.

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Resumen

La communauté de la chimie atmosphérique souffre d'un manque de mesures rapides, fiables résolues spatialement et temporellement pour un large éventail de molécules réactives (radicaux tels que NO2, OH, BrO, IO, etc). En raison de leur forte réactivité, ces molécules contrôlent largement la durée de vie et la concentration de nombreuses espèces clés dans l'atmosphère, et peuvent avoir un impact important sur le climat. Les concentrations de ces radicaux sont extrêmement faibles (ppbv ou moins) et très variable dans le temps et dans l'espace, ce qui impose un véritable défi lors de la détection. Dans la première partie de cette thèse, un spectromètre UV robuste, compacte et transportable est développé, exploitant la technique ML-CEAS pour mesurer à des niveaux très faibles (pptv et même en dessous) des molécules réactives d'importance atmosphérique, en particulier, les radicaux d'oxyde d'halogènes, afin de répondre aux besoins émergents. La technique ML-CEAS est basée sur le couplage d'un laser femtoseconde à blocage de modes à une cavité optique de haute finesse, qui agit comme un piège à photons pour augmenter l'interaction entre la lumière et l'échantillon de gaz intracavité. Cela permet d'améliorer fortement la sensibilité d'absorption. La limite de détection obtenue pour le radical IO est de 20 ppqv pour un temps d'acquisition de 5 minutes, ce qui est un résultat impressionnant. Dans la deuxième partie de cette thèse, une nouvelle technique spectroscopique est développée appelée effet Vernier, qui est également basé sur l'interaction entre un laser femtoseconde à blocage de mode et une cavité optique de haute finesse. Cette technique fournit une sensibilité de détection similaire à la technique ML-CEAS, mais l'avantage est que le nombre des éléments spectraux est donné par la finesse de la cavité optique et donc peut atteindre plusieurs dizaines de milliers. De plus, cette configuration simplifie le montage expérimental par la suppression du spectrographe qui est remplacé par une simple photodiode. Le temps d'acquisition d'un spectre peut être aussi réduit à moins d' 1 ms.

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Courtois, Jérémie. "Développements de systèmes multipassages pour application à la spectroscopie d'absorption : Cavity Ring Down Spectroscopy multimode et cellules à passages multiples". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00458101.

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Resumen

La spectroscopie d'absorption par mesure du temps de vie des photons piégés dans une cavité optique haute-finesse, ou Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS), compte parmi les outils de diagnostic optique les plus sensibles. L'excitation « mode matchée » d'un laser continu rapidement et continûment balayé (~4 THz.s-1 durant ~2 ms), i.e. la cw-CRDS monomode rapide, garantit à la technique ses meilleures performances en termes de limites de détectivité avec, en contrepartie, des points de mesures séparés de l'Intervalle Spectral Libre du résonateur (ISL=c/2L) : le dosage d'environnements basse pression requiert de longues cavités. Cette étude originale propose de mettre à profit la structure transverse du résonateur afin de rendre possible la miniaturisation du dispositif de cw-CRDS rapide. L'excitation multimode d'une cavité fractionnellement dégénérée (dite de taille « magique »), ici présentée, permet de bénéficier d'un gain d'échantillonnage spectral qui vaut l'ordre réentrant N employé. Nous développons deux schémas d'injection multimode : l'injection multimode axiale et l'injection multimode réentrante, dite dans ce dernier cas hors de l'axe optique, de telles cavités et nous en étudions les principales différences. Une étude détaillée du champ intracavité existant aux N résonances constitutives de l'ISL est proposée afin de rendre compte des limites de détectivités associées à ces deux schémas d'injection multimode sensiblement distincts. Une seconde partie de ce travail de thèse est dédiée à caractériser de façon approfondie l'observation des profils spatiaux intracavités formés en injection hors axe lorsque la cavité souffre d'un faible astigmatisme (ΔR/R~2 %) : on parle de profil de Lissajous. Cette étude rend compte des mécanismes fondamentaux, telle la coïncidence particulière de modes particuliers par dispersion modale, qui aboutissent en un intervalle millimétrique de dégénérescence. Celui-ci est le siège d'une succession de profils transverses de Lissajous symétriques les uns des autres de part et d'autre d'une taille particulière de cavité : nous en précisons les causes. Le résiduel astigmatisme ainsi mis en évidence et mesuré permet, en outre, d'expliquer la disparition des oscillations Doppler normalement présentent en début de décroissance ring down dans ce type d'injection dynamique. De façon connexe, nous développons plusieurs types de cellules multipassages non-résonantes comme alternative à la CRDS pour le dosage d'environnements hostiles.

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Pillier, Laure. "Formation de monoxyde d'azote dans des flammes prémélangées CH4/C2H6/C3H8/O2/N2 : étude expérimentale par diagnostics laser et modélisation". Lille 1, 2003. https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/2003/50376-2003-365.pdf.

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Resumen

L'objectif de cette thèse est l'élaboration d'un mécanisme cinétique détaillé permettant de rendre compte de la formation du monoxyde d'azote dans des flammes de gaz naturel. L'élaboration du mécanisme s'est appuyée sur une étude expérimentale de structure de flammes dans un large domaine de richesse [phi]= 0,7- 1,25). L'étude a été réalisée exclusivement en utilisant des techniques de diagnostics laser et a consisté à mesurer quantitativement les espèces clés impliquées dans le mécanisme du NO-précoce, à savoir CH et NO. Nous avons étudié, expérimentalement et par modélisation, des flammes laminaires, prémélangées, stabilisées à basse pression, de méthane / oxygène / azote, méthane / éthane / oxygène / azote, méthane / propane / oxygène / azote et méthane / éthane / propane / oxygène / azote, les proportions d'éthane et de propane substituées au méthane étant représentatives de la composition du gaz naturel. Au total, douze flammes de caractéristiques différentes (combustible, richesse) ont été analysées. Les profils de température de l'ensemble des flammes, qui ont servi de base de données expérimentales pour la modélisation, ont été obtenus par la technique de Fluorescence Induite par Laser sur le radical OH. Les profils de fraction molaire des espèces CH et NO ont été obtenus par couplage des techniques de Fluorescence Induite par Laser (FIL) et Cavity Ring-Down Spectroscopy (CRDS). Les profils de concentration relative ont été obtenus par FIL puis calibrés en absolu par CRDS. Le degré d'homogénéité des flammes basse pression a été étudié, pour la première fois au Laboratoire, en mettant en oeuvre les techniques d'imagerie de fluorescence (ID-spectrale et 2D). L'ensemble des résultats expérimentaux obtenus lors de cette thèse constitue une large base de données (I2 flammes, 4 combustibles, 3 richesses) qui nous a permis de construire le mécanisme cinétique détaillé prédictif de la fonnation de NO dans les flammes de gaz naturel. Les comparaisons expérience/modélisation ont montré un excellent accord dans nos conditions de flammes et la validité du mécanisme a été étendu à d'autres conditions expérimentales (flammes, réacteur parfaitement agité et vitesses de flammes).

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Bouvier, Yoann. "Caractérisation de suies et de précurseurs de suies dans des flammes par incandescence induite par laser". Lille 1, 2006. https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/2006/50376-2006-Bouvier.pdf.

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Resumen

Les suies sont des particules carbonées notamment formées dans des flammes riches, à l'échappement des moteurs diesel ou des moteurs aéronautiques. Leur nocivité est principalement due à leur faible dimension et à la présence d'Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) adsorbés sur leur surface. Les HAP sont également directement impliqués dans le processus de formation des suies lors des étapes de nucléation des particules et de croissance de surface. Au cours de ce travail, un brûleur de laboratoire capable d'enflammer tous types d'hydrocarbures gazeux ou liquides a été développé. Les différents fuels sont injectés au centre d'un brûleur à flamme plate modifié afin de générer des flammes "jet" axisymétriques. Les flammes étudiées sont des flammes de diffusion de méthane et des flammes acétylène / air prémélangées de richesse 2,9 et 3,5 stabilisées à pression atmosphérique. Ce brüleur est destiné à fournir des données expérimentales par diagnostic laser (fraction volumique, indice de réfraction de suies, concentration des HAP). Les suies produites dans ces flammes peuvent être également collectées sur l'axe du brüleur à différentes hauteurs en vue d'analyses ex-situ portant sur la nature des HAP adsorbés. Les analyses par diagnostic laser reposent sur un couplage entre la technique d'Incandescence Induite par Laser (LII) et la mesure du temps de déclin d'une cavité optique (CRDS). Une étude fondamentale du phénomène LII est menée par l'intermédiaire de l'analyse des effets de bord, c'est -à -dire l'élargissement du volume d'émission avec l'augmentation de l'énergie laser
Cette étude a été effectuée de manière originale en utilisant un profil de faisceau laser gaussien et en comparant la détection "classique" à angle droit à la détection dans le sens contraire à la propagation du faisceau (rétro-LII) Cette comparaison a permis de valider un dispositif de mesure de fraction volumique de suies par rétro-LII à l'échappement des moteurs. Une méthode expérimentale de détermination de révolution de la fonction d'indice de réfraction E(m) avec la longueur d'onde est proposée par comparaison des signaux LII obtenus en utilisant des longueurs d'onde d'excitation dc 532 nm et 1064 nm. Une validation de la méthode est effectuée par comparaison avec des mesures d'extinction obtenues par mesure du temps de déclin d'une cavité optique (CRDS) aux mêmes longueurs d'onde. La structure des flammes "jet" supports a été étudiée par couplage de l'Incandescence Induite par Laser des suies et de la Fluorescence Induite par Laser des HAP à 532 nm (LII / LIF). La calibration des fractions volumiques de suies est effectuée par mesure du temps de vie d'une cavité optique à 1064 nm. Des cartographies suies / HAP sont ainsi obtenues dans une flamme de diffusion de méthane et dans les deux flammes de prémélange. La sensibilité des techniques mises en œuvre permet de détecter de très faibles teneurs en suies (< 1 ppb). Une méthode novatrice de mesure de la vitesse des particules de suie dans les flammes est également proposée

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Lelaidier, Tony. "Organic semiconductor characterisation by scanning tunnelling microscopy and optical spectroscopy". Thesis, Aix-Marseille, 2016. http://www.theses.fr/2016AIXM4032/document.

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Les propriétés électroniques et d'autoassemblage de deux composés organiques, le DHTAP et le bis-pyrène, ont été étudiées par microscopie à effet tunnel (STM), sous ultra-vide et à basse température. Les propriétés optiques ont été étudiées par spectroscopie en cavité résonnante (CRD), également sous ultravide.La croissance du DHTAP a été étudiée sur différents métaux nobles. La croissance du bis-pyrène a été étudiée sur Au(111). Dans chaque cas, les conditions de température idéales pour la formation d’une première couche organisée ont été déterminées. Différents modèles sont proposés pour les structures observées en première couche. La formation de la seconde couche moléculaire à également été étudiée.L'évolution des propriétés optiques, étudié par CRD, du bis-pyrène déposé sur du verre borosilicate combinée aux informations obtenues par STM ont permit d’associer ces modifications aux interactions des moments dipolaires de transition des molécules de la première et de la seconde couche et on également permit de déterminer le mode de croissance.Finalement, la possibilité d’induire des modifications chimique de la molécule de DHTAP, intégrée dans une couche auto-assemblée, en utilisant le courant tunnel du STM a été observé. Il s’avère que la molécule de DHTAP intégrée en première couche peut subir une double déshydrogénation pour conduire à la formation d’un composé identifié comme étant le 5,7,12,14-tetraazapentacene (TAP). En seconde couche, la formation de deux radicaux, en plus du TAP, a été observé. La molécule de TAP présente un certain intérêt du fait qu’elle n’est pas synthétisable pas les méthodes conventionnelle de chimie organique
Electronic and self-assembling properties of two organic compound, the DHTAP and the bis-pyrene, have been studied by the means of low temperature scanning tunnelling microscopy (STM) under ultrahigh vacuum conditions. Optical properties have been studied by cavity ring-down (CRD) spectroscopy, also under ultrahigh vacuum conditions.The growth of DHTAP has been studied on different metallic substrate. The growth of bis-pyrene has been studied on Au(111). In each case, the optimal temperature conditions for the formation of a well-ordered first monolayer have been determined. The formation of second monolayers has also been studied. The evolution of the optical properties, studied by CRD, of bis-pyrene deposited on borosilicate glass combined with information obtained from STM allow us to identify these modifications as interactions between transition dipole moments of molecules in the first and in the second layer, and also determine the growth mode.Finally, the possibility to induce chemical modification of DHTAP molecules embedded in an ordered monolayer using the tunnelling current of the STM has been studied. It appears that the molecule embedded in the first ML can be doubly dehydrogenated which leads to the formation of a compound identified as 5,7,12,14-tetraazapentacene (TAP). In the second layer, the formation of two radicals in addition to the TAP has been observed. The TAP molecule is interesting because of that it cannot be synthesized using common organic chemical methods

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Doutre, Florent. "Sources d'impulsions brèves basées sur des procédés de découpe non linéaires au sein d'une fibre optique ; nouvelles sources déclenchées à cavités couplées". Phd thesis, Université de Limoges, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00682880.

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Resumen

Cette thèse traite de l'amélioration de certaines caractéristiques des impulsions lumineuses émises par un microlaser. D'une part, on exploite le fait que ces impulsions injectées dans une fibre optique subissent une rotation non linéaire de leur polarisation et une diffusion Raman. Un double filtrage spectral et en polarisation permet de pratiquer une découpe temporelle permettant un raccourcissement ajustable de leur durée jusqu'à un facteur 16 (de 600ps à 32ps). D'autre part, une source à double cavité imbriquée incluant un microlaser est déclenchée par un procédé hybride actif/passif. Cette configuration originale présente une gigue temporelle inférieure de deux ordres de grandeur à celle d'un microlaser passif seul. Ces techniques permettent l'émission d'impulsions brèves, stables, avec une gigue réduite à partir de sources miniatures peu coûteuses, particulièrement attrayantes pour des applications de télédétection comme la cytométrie en flux, le LIDAR ou la spectroscopie CARS.

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Kravtchenko, Florent. "Développement et validation d’un nouveau dispositif expérimental pour l’étude des réactions RO2 + HOx". Thesis, Lille 1, 2019. http://www.theses.fr/2019LIL1R067.

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Resumen

Dans l’atmosphère, la dégradation des polluants organiques tels que les Composés Organiques Volatils (COV) est initiée par le principal oxydant de l’atmosphère : le radical OH. Cette dégradation conduit à la formation d’autres radicaux, de type peroxyles : hydroperoxyles HO2 et alkylperoxyles RO2. Ces radicaux jouent un rôle prépondérant dans la chimie de la troposphère. La réactivité des radicaux RO2 et HOx (HO2 et OH) contrôle la capacité oxydante de l’atmosphère ainsi que la formation d’ozone troposphérique et de polluants secondaires. Dans les régions éloignées des activités humaines (dites également « environnements propres », par exemple les forêts tropicales ou la couche limite marine), où la concentration en oxydes d’azote (NOx) est faible, les réactions entre les radicaux RO2 et HOx dominent la chimie troposphérique. Cependant, cette chimie est encore mal connue et fait l’objet de controverses dans les travaux de la littérature. Les incertitudes et/ou le manque de données sur les constantes de vitesse et les rapports de branchement de ces réactions radicalaires peuvent conduire à d’importantes erreurs sur la modélisation de la concentration en ozone mais également en radicaux. C’est dans ce cadre qu’un nouveau dispositif expérimental innovant a été développé afin d’apporter de nouveaux résultats expérimentaux pour les réactions du type RO2+HOx. Celui-ci est composé d’un réacteur à écoulement rapide couplé à trois techniques complémentaires : la Fluorescence Induite par Laser (FIL) pour la mesure du radical OH, la spectroscopie à temps de déclin d’une cavité optique (cw-CRDS : continuous wave Cavity Ring-Down Spectroscopy) pour la mesure des radicaux HO2 et la Spectrométrie de Masse avec prélèvement par Faisceau Moléculaire (FM/SM) permettant la mesure d’espèces stables (produits de réaction) et radicalaires. Dans un premier temps, chacune des trois techniques expérimentales a été validée indépendamment, puis des mesures de constantes de vitesse de réactions connues, impliquant une espèce stable (éthane, propane, méthanol, CO) et le radical OH ont été réalisées afin de valider le dispositif expérimental dans son ensemble. Deux méthodes de génération des radicaux OH dans le réacteur ont été utilisées : à partir des réactions F+H2OOH+HF et H+NO2OH+NO. Un phénomène inexpliqué de recyclage de OH dans le réacteur a été observé pour tous les partenaires de réaction (excepté CO), lorsque les radicaux OH sont formés à partir de la réaction F+H2OOH +HF. Ceci a été confirmé lors de l’étude de réactions faisant intervenir les mêmes espèces deutérées. Dans ce manuscrit sont recensés les différents tests ayant été réalisés afin de comprendre ce phénomène
In the atmosphere, the degradation of organic pollutants such as Volatile Organic Compounds (VOCs) is induced by the most important atmospheric oxidant: the hydroxyl radical OH. This degradation leads to the formation of peroxy radicals: hydroperoxy HO2 and alkylperoxy RO2. These radicals play a major role in tropospheric chemistry. The reactivity of RO2 and HOX (HO2 and OH) radicals controls the oxidative capacity of the atmosphere and the formation of tropospheric ozone and secondary pollutants. In remote environments (or “clean environment” such as tropical forests or marine boundary layer), where the concentration of nitrogen oxides (NOx) is low, the reactions between RO2 and HOx dominate the atmospheric chemistry. However, this chemistry is still poorly known and controversial in the literature. The uncertainties and/or lack of data on RO2+HOx reactions rates and branching ratios can lead to important errors on modelling of ozone and radical concentrations in the atmosphere. The aim of the present work is the development of a new and innovative experimental device to bring new experimental results for the reactions RO2 + HOx. The new setup consists of a fast flow tube coupled to three complementary techniques: Laser Induced Fluorescence (LIF) for OH radical measurements, continuous wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS) for HO2 radical measurements and Mass Spectrometry with Molecular Beam sampling (MB/MS) for measurement of stable reaction products and radical species. First, each of the three techniques has been validated independently, and then the validation of the complete system was done through the study of different known reactions between a stable species (ethane, propane, methanol, CO) and OH radicals. Two methods of OH radicals generation in the reactor were used: through the reaction F+H2OOH+HF and the reaction H+NO2OH+NO. An unexplained OH recycling phenomenon in the reactor has been observed for all reaction partners (except CO) when using F+H2O as precursors. This was confirmed during the study of reactions involving the same deuterated species. In this manuscript, the different tests that have been carried out in order to understand this phenomenon are described

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Doutre, Florent. "Sources d'impulsions brèves basées sur des procédés de découpe non linéaires au sein d'une fibre optique : nouvelles sources déclenchées à cavités couplées". Phd thesis, Limoges, 2010. https://aurore.unilim.fr/theses/nxfile/default/e33cc738-1c73-49a3-bc51-cc0cfd98658c/blobholder:0/2010LIMO4055.pdf.

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Cette thèse traite de l'amélioration de certaines caractéristiques des impulsions lumineuses émises par un microlaser. D'une part, on exploite le fait que ces impulsions injectées dans une fibre optique subissent une rotation non linéaire de leur polarisation et une diffusion Raman. Un double filtrage spectral et en polarisation permet de pratiquer une découpe temporelle permettant un raccourcissement ajustable de leur durée jusqu'à un facteur 16 (de 600ps à 32ps). D'autre part, une source à double cavité imbriquée incluant un microlaser est déclenchée par un procédé hybride actif/passif. Cette configuration originale présente une gigue temporelle inférieure de deux ordres de grandeur à celle d'un microlaser passif seul. Ces techniques permettent l'émission d'impulsions brèves, stables, avec une gigue réduite à partir de sources miniatures peu coûteuses, particulièrement attrayantes pour des applications de télédétection comme la cytométrie en flux, le LIDAR ou la spectroscopie CARS
This thesis deals with the improvement of microchip laser pulses characteristics. On one hand, we exploit the fact that pulses injected in an optical fiber experiment both nonlinear polarisation rotation and Raman scattering. A dual spectrum and polarization filtering allows a temporal cut-off permitting a tunable shortening of their duration up to a factor 16 (from 600ps to 32ps). On the second hand, a double nested cavity source including a microchip laser is Q-switched by a hybrid active/passive process. This original configuration shows a timing jitter reduced by two orders of magnitude compared to a microchip laser on its own. These techniques allow the emission of pulses with short duration, high stability, low timing jitter from miniature low-cost sources, especially attractive for remote sensing applications like flow cytometry, LIDAR or CARS spectroscopy

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Assali, Mohamed. "Réactivité des radicaux peroxyles étudiée par photolyse laser couplée aux techniques cw-CRDS et LIF". Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2018-2021), 2021. http://www.theses.fr/2021LILUR046.

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La dégradation des polluants organiques volatils, tels que les Composés Organiques Volatils (VOCs) dans les conditions troposphériques est généralement initiée par le principal oxydant qui est le radical OH, suivie par la formation des radicaux hydroproxyles HO2 et alkylperoxyles RO2 par réaction des produits de réaction avec l’oxygène. Le devenir de ces radicaux joue un rôle important dans la chimie de la troposphère. Ils sont étroitement liés au cycle qui contrôle la capacité oxydante de l’atmosphère et la formation d’ozone troposphérique. Dans un environnement pollué, la chimie des radicaux peroxyles est bien connue et de nombreux résultats expérimentaux sont disponibles dans la littérature. Dans un environnement propre (où la concentration en oxyde d’azote NOx (x=1,2) est faible) la réactivité entre HOx (x=1,2) et RO2 contrôle la chimie de la troposphère. Cependant, cette chimie n’est pas encore bien connue. Dans le cadre de cette thèse, des études cinétiques expérimentales ont été effectué afin de mieux comprendre les mécanismes d’oxydation de ces espèces. Un dispositif expérimental de photolyse laser couplée à des techniques spectroscopiques de détection résolues dans le temps : Spectroscopie à temps de déclin d’une cavité optique (cw-CRDS : continuous wave Cavity Ring-Down Spectroscopy) permettant la détection des radicaux HO2 et RO2 et Fluorescence induite par Laser (FIL) pour la détection des radicaux OH a été utilisé.Différents systèmes de réaction ont été étudié en utilisant la technique expérimentale mentionnée ci-dessus :1) la réaction de CH3C(O)O2 + CH3C(O)O2, et CH3C(O)O2 + CH3O2, 2) CH3C(O)CH2O2 + CH3C(O)CH2O2 et pour la première fois la réaction Cl + CH3C(O)CH2O2, 3) DO2 + DO2 et pour la première fois la réaction HO2 + DO2. Les constantes de vitesse ont été déterminé pour ces six réactions à température ambiante. Pour les quatre premières réactions différentes voies réactionnelles sont possible, et nous avons également déterminé le rapport de branchement de la voie menant à la formation des radicaux pour ces réactions
Degradation of volatile organic pollutants, such as Volatils Organic Compounds (VOCs), under tropospheric conditions is usually initiated by the main oxidant which is the OH radical, followed by the formation of hydroproxy radicals HO2 and alkylperoxy radicals RO2 by reaction of products with oxygen. The fate of these radicals plays an important role in tropospheric chemistry. They are closely linked to the cycle that controls the oxidative capacity of the atmosphere and the formation of tropospheric ozone. In a polluted environment, the influence of peroxy radicals is well known and many experimental results are available in the literature. In a clean environment (with low nitrogen oxides NOx (x=1,2) concentration) the reactivity between HOx (x=1,2) and RO2 controls tropospheric chemistry. However, this chemistry is not yet well known. In the frame of this thesis, experimental kinetic studies have been carried out to better understand the oxidation mechanisms of these species. An experimental laser photolysis device coupled with time-resolved spectroscopic detection techniques: continuous wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS) allowing the detection of HO2 and RO2 radicals and Laser Induced Fluorescence (LIF) for the detection of OH radicals was used.Different reaction systems were studied using the experimental technique mentioned above:1) the reaction of CH3C(O)O2 + CH3C(O)O2, and CH3C(O)O2 + CH3O2, 2) CH3C(O)CH2O2 + CH3C(O)CH2O2 and for the first time the reaction Cl + CH3C(O)CH2O2, 3) DO2 + DO2 and for the first time the reaction HO2 + DO2. The rate constants were determined for these six reactions at ambient temperature. For the first four different reaction pathways are possible, and we have also determined the branching ratio of the pathway leading to the formation of radicals for these reactions

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Simon, Eric. "Vers une stabilité et une exactitude de 10-16 pour les horloges atomiques : - le rayonnement du corps noir - la détection optique". Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 1997. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00639420.

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La fontaine atomique FO1, étalon primaire de fréquence qui utilise des atomes de césium refroidis par laser, a permis d'atteindre un niveau d'exactitude et de stabilité de 2x10 15. Gagner encore un facteur dix sur ces performances pose plusieurs problèmes. L'amélioration de l'exactitude se heurte à une difficulté majeure: le rayonnement du corps noir. Celui-ci provoque un déplacement de fréquence qui n'était modélisé qu'à un niveau d'exactitude de 1x10-15. Grâce à une étude théorique et expérimentale de l'effet Stark pour la transition horloge de l'atome de césium, nous avons amélioré l'évaluation du déplacement de fréquence induit par le rayonnement du corps noir. Pour gagner sur la stabilité, une solution séduisante consiste à développer une horloge à atomes froids qui opère en microgravité. Cette idée a donné naissance au projet PHARAO. Dans une horloge embarquée sur un satellite, les sources laser de laboratoire ne sont plus utilisables. Nous avons développé une solution technologique qui met en oeuvre une diode laser de type DBR avec une contre réaction optique faible. Nous avons mené une analyse de la dégradation de la stabilité des horloges par le bruit de fréquence des sources laser. Cette étude définit les spécifications requises pour les sources laser de détection des horloges à atomes froids.

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Crunaire, Sabine. "Développement d'un spectromètre cw-CRDS et son application à l'étude de mécanismes de réaction en chambre de simulation atmosphérique". Lille 1, 2005. https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/2005/50376-2005-Crunaire.pdf.

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Les Composés Organiques Volatils (COV) émis dans l'atmosphère par des sources anthropiques ou naturelles, peuvent subir des transformations photochimiques qui conduisent à la formation d'ozone ou d'autres composés photo-oxydants. Pour évaluer de façon précise l'impact sanitaire et environnemental de ces composés primaires et secondaires, il est nécessaire de déterminer leurs mécanismes d'oxydation par les principaux oxydants de la troposphère (radicaux hydroxyles, nitrates ou ozone). Pour établir les mécanismes de dégradation et évaluer les rendements des produits de réaction impliquant certains COV et les radicaux hydroxyles (OH), une chambre de simulation atmosphérique souple a été construite à l'Ecole des Mines de Douai. Les techniques de détection couplées à ce réacteur photochimique afin de caractériser et de quantifier les réactifs et les produits en phase gazeuse, sont : - la Chromatographie en Phase Gazeuse (CPG) couplée à un spectromètre InfraRouge à Transformée de Fourier (IRTF) ; - la spectroscopie par mesure du temps de déclin d'une cavité optique ou encore spectroscopie cw-CRDS (continuous-wave - Cavity RingDown Spectroscopy) fonctionnant dans le domaine du proche infrarouge (autour de 1500 nm) au moyen d'une diode laser fibrée (type "diode télécom"). Cette dernière technique a été mise en place au cours de ce travail au laboratoire de Physique des Lasers, Atomes et Molécules de l'Université des Sciences et Technologies de Lille (USTL)
Les tests de validation et de caractérisation efféctués ont démontré une grande sensibilité, une vitesse d'acquisition élevée et des limites de détection basses pour des composés tels que l'acétylène ou le dioxyde de carbone, ou encore des composés isotopiques (RDO, H2180, etc. ). Les premières expériences menées en chambre de simulation atmosphérique au moyen de ce couplage analytique innovant, ont été dédiées à la détermination de la distribution des produits de la réaction entre les radicaux OH et l'acide acétique, CH3C(O)OH. Au cours de ce travail de thèse, la détermination du rapport de branchement de la voie d'arrachement de l'atome d'hydrogène du groupement carboxylique a fait l'objet d'une première détermination à température ambiante et à pression atmosphérique, en détectant le CO2 formé au cours de la réaction. De plus, la caractérisation des produits stables formés par le second chemin réactionnel a fait l'objet d'une investigation par analyse en chromatographie ionique. Enfin, pour une meilleure compréhension de ce mécanisme d'oxydation, des expériences complémentaires utilisant un isotopomère de l'acide acétique: CH3C(O)OD ont été menées

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Paquet, Alex. "Biodétection au moyen des modes de galerie de microsphères fluorescentes". Thesis, Université Laval, 2011. http://www.theses.ulaval.ca/2011/28672/28672.pdf.

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Szriftgiser, Pascal. "Cavité gravitationnelle et optique atomique temporelle". Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1996. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011912.

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Dans le champ de recherche très général de l'optique atomique, allant de la fabrication de lentilles par masques matériels, à l'interférométrie sur jet ou à partir d'un piège, nous avons développé une technique utilisant un miroir lumineux à onde évanescente à atomes et la gravité, permettant de générer de nombreux éléments optiques, dont la succession et le développement sont temporels. Il a notamment été possible de fabriquer des lentilles pour ondes atomiques, un modulateur de phase, des fentes de diffraction ainsi qu'un interféromètre à fentes d'Young dans le domaine temporel.

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Garnache, Arnaud. "Etude et réalisation de nouveaux types de lasers proche infrarouge pour la spectroscopie d'absorption intracavité laser : dynamique des lasers fortement multimodes". Université Joseph Fourier (Grenoble), 1999. http://www.theses.fr/1999GRE10256.

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Resumen

Des nouveaux lasers large bande tout solide emettant dans le proche-ir fonctionnant en continu et a temperature ambiante ont ete developpes. Apres une etude fine des cavites lasers et de la dynamique spectro-temporelle, ces systemes ont ete utilises en spectroscopie d'absorption a haute sensibilite et resolution par intracavite laser. Les performances limites ont ete etudiees experimentalement, theoriquement et a l'aide de simulations numeriques. Un systeme laser prometteur base sur l'utilisation de structure a semiconducteur a multipuits quantiques du type vcsel a cavite externe, pompe par diode, a ete developpe. La conception de la structure, novatrice, a ete etudiee et optimisee. Une limite de detection inferieure a 10 1 0/cm a ete atteinte avec une accordabilite intrinseque de 75-nm vers 1-m. Une structure a distribution inhomogene de puits a permis d'elargir la courbe de gain. La dynamique a ete etudiee sur une plage temporelle allant de la microseconde a la seconde. En continu le laser operait monofrequence. Ce systeme, de classe-a, presente des caracteristiques ideales. Il est adequate pour la spectroscopie intracavite laser, la detection de trace de gaz et la realisation de sources lasers compactes de puissance, monofrequence ou a pulses ultra-courts. Un systeme laser large bande a base de nd:verre pompe par diode a ete developpe. Une limite de detection de 5. 10 1 1/cm a ete atteinte avec un spectre large bande grace a l'inhomogeneite spectrale du gain. Les systemes a base de verre dope de terres rares sont adequates pour la spectroscopie intracavite laser (iclas) et la detection de trace de gaz. La dynamique au demarrage des lasers multimodes inhomogene a ete etudiee. Un laser fortement inhomogene de classe-b est inadequate pour l'iclas, du fait de fortes oscillations de relaxations temporelles et spectrales. Malgre un demarrage fortement non-lineaire, la dynamique observee est deterministe, reguliere, non-chaotique. Un laser de classe-a fortement inhomogene semble adequate, ne presentant pas de relaxations d'oscillations. Les modeles classiques utilises pour etudier la dynamique des lasers ont montre un parfait accord avec l'experience. Des annexes presentes les methodes utilisees pour les simulations, les details de calculs de differents parametres et les programmes utilises.

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Shamas, Mirna. "Study of the reactivity of radical species of peroxyl type of atmospheric interest". Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2022-....), 2022. http://www.theses.fr/2022ULILR036.

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Resumen

Dans l'atmosphère, les polluants tels que les Composés Organiques Volatils (COV) provenant de sources biogéniques ou anthropiques sont oxydés par les radicaux OH conduisant à la formation de radicaux peroxyles RO2 et HO2, qui jouent un rôle majeur dans la chimie de la troposphère. Leur réactivité contrôle la capacité oxydante de l'atmosphère (cycle des radicaux) et la formation d'ozone troposphérique et d'autres polluants secondaires. Si la réactivité de ces radicaux peroxyles est bien connue dans les environnements pollués (fortes concentrations de NOx), elle est encore mal connue dans les environnements propres contenant de faibles concentrations de NOx (ex : forêts tropicales, couche limite marine).Le but de ce travail est d'étudier la cinétique de certains de ces radicaux peroxyles afin de mieux comprendre les réactions radical + radical en atmosphère propre. Deux montages expérimentaux ont été utilisés. Tout d'abord, un réacteur à écoulement rapide, conçu à l'origine pour compléter une cellule de photolyse existante, a été utilisé dans le cadre de ce travail. Ce réacteur à écoulement rapide est couplé à trois techniques complémentaires : la spectroscopie à temps de déclin d'une cavité optique en anneau de cavité à ondes continues (cw-CRDS, continuous-wave Cavity Ring-Down Spectroscopy) pour la mesure du radical HO2, la fluorescence induite par laser (LIF) pour la détection du radical OH et la spectrométrie de masse avec prélèvement par faisceau moléculaire (MB/MS) pour la mesure des produits de réaction stables et des espèces radicalaires. Un phénomène inexpliqué de reformation de OH a été observé dans les travaux précédents effectués lors de la validation de ce dispositif expérimental récemment développé. Dans ce travail, différents tests ont été effectués pour expliquer ce phénomène de reformation OH et seront décrits ici. Parallèlement, une cellule de photolyse laser couplée à une double détection par cw-CRDS pour les mesures simultanées des radicaux RO2 et HO2 a été utilisée pour déterminer la section efficace d'absorption du radical C2H5O2, la constante de vitesse de la réaction C2H5O2 + HO2, ainsi que la constante de vitesse et les rapports de branchement pour l'« auto-réaction » de C2H5O2
In the atmosphere, organic pollutants such as Volatile Organic Compounds (VOCs) from biogenic or anthropogenic sources are oxidized by OH radicals leading to the formation of peroxy radicals RO2 and HO2, which play a major role in tropospheric chemistry. Their reactivity controls the oxidative capacity of the atmosphere (cycling of reactive radicals) and the formation of tropospheric ozone and other secondary pollutants. While the reactivity of these peroxy radicals is well known in polluted environments (high NOX concentrations), it is still poorly known in a remote environments containing low concentrations of NOx (ex: tropical forests, marine boundary layer).The aim of the present work is to study the kinetics of some of these peroxy radicals to better understand the radical + radical reactions in clean atmosphere. Two experimental set-ups have been used. First a fast discharge flow reactor, originally designed to complement an existing photolysis cell set-up, was continued to be developed in the frame of this work. This fast flow reactor is coupled to three complementary techniques: the continuous-wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS) for the measurement of the HO2 radical, the Laser Induced Fluorescence (LIF) for the detection of the OH radical and Mass spectrometry with Molecular Beam sampling (MB/MS) for the measurement of stable reaction products and radical species. An unexplained OH reformation phenomenon has been observed in the previous work done during the validation of this recently developed experimental set-up. In this work, different tests were carried out to explain this OH reformation phenomenon and will be described here. Meanwhile a laser photolysis cell coupled to a double cw-CRDS paths for the simultaneous measurements of RO2 and HO2 radicals was used to determine the absorption cross-section of C2H5O2 radical, the rate constant of C2H5O2 + HO2, and the rate constant and branching ratios for the C2H5O2 self-reaction

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Sebastian, Ananthu. "Noise dynamics in multi-Stokes Brillouin laser". Thesis, Rennes 1, 2020. http://www.theses.fr/2020REN1S068.

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Resumen

La diffusion Brillouin stimulée (SBS) est un processus d'interaction cohérent, pour lequel la lumière est diffusée à partir des ondes acoustiques générées optiquement. Les lasers Brillouin suscitent un très grand intérêt pour leur capacité à produire des largeurs de raie ultra cohérentes. Cette thèse est consacrée à la compréhension des propriétés de bruit des lasers à fibre Brillouin en anneau, fonctionnant avec de multiples ordres de Stokes. Tout d'abord, nous présentons une technique basée sur la méthode de ringdown de la cavité, qui permet de caractériser le coefficient de gain Brillouin directement à partir du sondage de la cavité laser. Ses avantages sont d'obtenir des paramètres à partir d'une seule expérience avec de faibles puissances optiques (quelques 10 milliwatts) pour des cavités courtes (quelques mètres de long, ou cavités intégrées). Deuxièmement, il est démontré qu'une largeur de raie intrinsèque de quelques dizaines de mHz peut être facilement obtenue en cascadant deux lasers Brillouin non résonants (pour lesquels la pompe effectue un seul passage à l'intérieur de la cavité). Afin d'obtenir ces résultats, la stabilité à long terme a été améliorée en utilisant une boucle d'asservissement de type Pound Drever Hall, ce qui nous permet de comparer nos résultats analytiques et expérimentaux. Malheureusement, nous n'avons pas exploré les limites fondamentales de la réduction du bruit en raison du plancher de bruit de notre banc de mesure. Troisièmement, un des travaux majeurs de cette thèse est l'étude analytique et expérimentale des propriétés du bruit, y compris le bruit de fréquence et le bruit relatif d'intensité, d'un laser Brillouin résonant (pour lequel, les ondes de pompe et de Stokes sont résonantes à l'intérieur de la cavité). En particulier, les impacts du facteur de qualité de la cavité fibrée en anneau, le désaccord de gain Brillouin ont été évalués très précisément sur les caractéristiques du RIN du laser telles que la réduction de l'amplitude du bruit et la fréquence de relaxation. Nous soulignons le fait que de nombreuses caractéristiques du bruit de fréquence sont liées aux propriétés du RIN par un couplage entre l'intensité et la phase. Nous montrons que le processus en cascade modifie la dynamique du laser Brillouin par rapport à celle d'un laser Brillouin monomode avec une seule composante de Stokes de premier ordre. Nos résultats expérimentaux sont en excellent accord avec nos simulations, obtenues grâce à notre système non linéaire décrivant le fonctionnement d'un laser Brillouin multi-Stokes. Cette bonne concordance est principalement due à notre capacité : à obtenir des valeurs très précises des paramètres de la cavité et du coefficient de gain Brillouin en utilisant la technique CRDM ; à atteindre une stabilité à long terme (plusieurs dizaines d'heures) ; à contrôler finement le désaccord entre la résonance de Stokes du laser et la fréquence du maximum de gain Brillouin. Nous démontrons expérimentalement pour la première fois que le bruit de fréquence est dégradé en présence d'une diffusion Brillouin anti-Stokes. Nous montrons également qu'un désaccord de gain de l'ordre de quelques centaines de kHz peut dégrader la réduction du bruit d'intensité ou également augmenter la largeur de raie par un couplage amplitude-phase. Toutes ces observations très fines nous permettent donc de fixer les limites fondamentales de tels systèmes laser comme : l'augmentation du bruit due aux ordres anti-Stokes ; le rôle du bruit de pompe et son interrelation possible avec la finesse de la cavité ; l'effet du désaccord inhérent aux ordres de Stokes plus élevés. Toutes ces conclusions sont les clés de la conception et de l'ingénierie de ces lasers à fibre Brillouin, qui suscitent actuellement beaucoup d'intérêt comme en témoignent les travaux en cours dans la communauté scientifique. Cette thèse de doctorat contribue à une meilleure compréhension des lasers Brillouin multi-Stokes
Stimulated Brillouin Scattering (SBS) is a coherent interaction process in which light is scattered from optically generated acoustic waves. It is a powerful tool for microwave and optical signal processing, distributed sensing and spectroscopy. Brillouin lasers are attracting a lot of interest for their ability to produce ultra coherent linewidths. This thesis is devoted to the understanding of noise properties of Brillouin fiber ring lasers, operating with multiple Stokes orders. First, we present a technique based on the cavity ring-down method, which allows to characterize the Brillouin gain coefficient directly from probing the laser cavity. Its advantages are to obtain parameters from a single experiment with low optical powers (some 10 milliwatts) for short cavities (a few meters long, or integrated cavities). Secondly, it is shown that an intrinsic linewidth of a few tens of mHz can be easily obtained by cascading two non-resonant Brillouin lasers (for which the pump performs a single pass inside the cavity). In order to obtain these results, the long-term stability has been improved by using a Pound-Drever-Hall servo loop, which allows us to compare our analytical and experimental results. Unfortunately, we were unable to explore the fundamental limits of noise reduction due to the noise floor of our bench. Thirdly, one of the major works of this thesis is the theoretical and experimental study of the noise properties, including frequency noise and relative intensity noise, of a resonant Brillouin laser (for which pump and Stokes waves are resonant inside the cavity). In particular, the impacts of the fiber-ring-cavity quality factor, Brillouin gain detuning, are evaluated very precisely on the laser RIN features such as amplitude noise reduction and relaxation frequency. We emphasize the fact that many characteristics of the frequency noise are related to the RIN properties by a coupling between intensity and phase. We show that the cascade process modifies the dynamics of the Brillouin laser when compared to those of a single-mode Brillouin laser with a single first-order Stokes component. Our experimental results are in excellent agreement with our numerical simulations, obtained thanks to our non-linear system describing the operation of a multi-Stokes Brillouin laser. This good match is mainly due to our ability: to obtain very precise values of the cavity parameters and the Brillouin gain coefficient using the CRDM technique ; to achieve long-term stability (hours); to finely control the detuning between the laser Stokes resonance and the frequency of the Brillouin gain maximum. We demonstrate experimentally for the first time that frequency noise is degraded in the presence of anti-Stokes Brillouin scattering. We also show that a gain detuning of the order of a few hundred kHz can degrade the intensity noise reduction or also increase the linewidth by amplitude-phase coupling. All these very fine observations thus allow us to set the fundamental limits of such laser systems such as: the increase in noise due to anti-Stokes orders; the role of pump noise and its possible interrelation with cavity finesse; the effect of the detuning inherent to higher Stokes orders. All these conclusions are key to the design and engineering of these Brillouin fiber lasers, which are currently attracting a great deal of interest as evidenced by the work in progress in the scientific community. This PhD thesis contributes to a better understanding of multi-Stokes Brillouin lasers

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Doumbia, Yaya. "Optical injection dynamics and polarization properties of semiconductor lasers frequency combs". Electronic Thesis or Diss., CentraleSupélec, 2021. http://www.theses.fr/2021CSUP0008.

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Resumen

Dans ce travail, nous étudions la dynamique non linéaire de diodes laser injectées optiquement avec des peignes de fréquence.Nous analysons d'abord théoriquement et expérimentalement la dynamique non linéaire des lasers à émettant par la tranche (EELs) à partir d'une injection optique de peignes de fréquence. Les paramètres d'injection et les propriétés du peigne injecté sont variés pour dévoiler plusieurs dynamiques verrouillées et déverrouillées. Pour une force d'injection suffisamment grande et sur une large plage de désaccord, le verrouillage d'injection bifurque vers une dynamique temporelle correspondant à un peigne de fréquence optique qui étend le peigne injecté à un spectre optique beaucoup plus large. Une analyse de bifurcation révèle une dynamique de peigne de fréquence harmonique en cascade conduisant à une augmentation significative des lignes de peigne de sortie. Nous avons également utilisé les paramètres d'injection, les propriétés du peigne et le courant d'injection pour contrôler les propriétés du nouve peigne. Dans un deuxième temps, nous analysons expérimentalement la dynamique non linéaire et les propriétés de polarisation dans des lasers émettant par la surface (VCSEL) soumis à une injection optique orthogonale avec des peignes de fréquence. Plus important encore, le VCSEL montre deux peignes de fréquence avec une polarisation orthogonale à partir d'un seul appareil pour certains paramètres d'injection. Nous démontrons également la possibilité de contrôler le taux de répétition des peignes à une ou deux polarisations grâce à la génération de peignes à fréquence harmonique. Nous présentons enfin expérimentalement et théoriquement la dynamique d'injection de VCSEL à partir d'une injection de peigne de fréquence optique avec une polarisation parallèle à celle du VCSEL. Nous montrons que la performance des peignes à deux polarisations sont limitées à une injection de courant élevé dans le cas d'une injection optique parallèle. Pour un courant de polarisation fixe, la dynamique des deux peignes de polarisation disparaît lorsque l'on augmente l'espacement des peignes injectés.Cette thèse démontre donc outre son intérêt pour la dynamique laser non linéaire, l'injection optique est une technique permettant d'exploiter les propriétés de peigne dans les diodes laser
In this work, we study the nonlinear dynamics of laser diodes optically injected with frequency combs.We first theoretically and experimentally analyze the nonlinear dynamics of edge-emitting lasers (EELs) from an optical injection of frequency combs. The injection parameters and injected comb properties are varied to unveil several locked and unlocked dynamics. For large enough injection strength and over a large detuning range, the injection locking bifurcates to a time-periodic dynamics corresponding to an optical frequency comb that extends the injected comb to a much broader optical spectrum. A bifurcation analysis reveals a cascade harmonic frequency comb dynamics leading to a significant increase in the output comb lines. We have also used the injection parameters, comb properties, and injection current to control the new comb properties. We secondly analyze the nonlinear dynamics and polarization properties in vertical-cavity surface-emitting lasers (VCSELs) subject to orthogonal optical injection with frequency combs experimentally. Most importantly, the VCSEL shows two frequency combs with orthogonal polarization from a single device for some injection parameters. We also demonstrate the possibility to control the single or two polarizations comb repetition rate through harmonic frequency combs generation. We finally present experimentally and theoretically the VCSEL injection dynamics from parallel optical frequency comb injection. We show that the two polarizations combperformance is restricted to high current injection in the case of parallel optical injection. For fixed bias current, the two polarization comb dynamics disappear when increasing the injected comb spacing.This thesis therefore demonstrates besides its interest for nonlinear laser dynamics, optical injection is a technique to harness the comb properties in laser diodes

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Morin, Drouin Étienne. "Réduction du bruit optique dans un oscillateur paramétrique optique par l'ajout d'une cavité externe". Thesis, Université Laval, 2007. http://www.theses.ulaval.ca/2007/24229/24229.pdf.

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Drouin, Étienne M. "Réduction du bruit optique dans un oscillateur paramétrique optique par l'ajout d'une cavité externe". Master's thesis, Université Laval, 2007. http://hdl.handle.net/20.500.11794/18769.

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Monterrat, Eric. "Spectroscopie optique d'hétérostructures CdHgTe/CdTe". Grenoble 1, 1992. http://www.theses.fr/1992GRE10160.

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Resumen

Le couple de semiconducteurs cd#xhg#1##xte et cdte constitue un excellent systeme pour la realisation d'heterostructures quantiques: faible variation du parametre de maille avec la composition et grandes differences de bande interdite. Nous avons analyse les proprietes spectroscopiques des couches epaisses de cd#xhg#1##xte de differentes compositions (0,3

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Marotel, Pascal. "Spectroscopie optique de l'oxyde de zinc". Phd thesis, Université de Grenoble, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00647305.

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Resumen

Ce travail porte sur l'étude des propriétés optiques de l'oxyde de zinc (ZnO), matériau semi-conducteur à grand gap. La technique de caractérisation principale de ce travail est la spectroscopie par photoluminescence, technique non destructive permettant d'obtenir des informations relatives à la structure électronique d'un matériau. Après avoir présenté les propriétés du ZnO, de ses alliages, et rappelé quelques principes de base associés à la luminescence des matériaux semi-conducteurs., nous comparerons dans un premier temps les propriétés optiques de différents types de ZnO monocristallin, selon leur mode d'élaboration : matériaux massifs de différentes origines, couches épitaxiées et nanofils. Ces comparaisons ainsi que l'étude des effets sur les spectres de photoluminescence des traitements tels que recuit et passivation nous permettront d'avancer différentes hypothèses quant à l'origine de la luminescence visible dans ce matériau grand gap, sujet encore controversé dans la littérature. Dans un deuxième temps, nous présenterons notre contribution à l'étude du dopage p du matériau, qui est encore aujourd'hui le verrou pour l'obtention de diodes électroluminescentes à base de ZnO. Nous examinerons le problème du dopage intrinsèque de type n et de la compensation, préalable indispensable avant d'aborder le dopage de type p. Le dopage p est traité ici principalement au travers des études optiques d'échantillons implantés et recuits. Plusieurs variantes liées à l'implantation d'azote seront présentées et l'obtention de paires donneur accepteurs clairement mise en évidence pour des conditions de recuit optimisées. La nature des accepteurs présents est discutée par référence aux travaux antérieurs. .

Tesis sobre el tema "Spectroscopie à cavité optique"

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