Tesis sobre el tema "Contrôle optimal quantique"

La théorie du contrôle optimal (OCT) est une méthode pour obtenir les solutions optimales de systèmes quantiques contrôlés par des champs externes, fournissant un ensemble puissant d'outils et de concepts. L'un des objectifs de la thèse est d'adapter la technique OCT dans des systèmes quantiques à deux et trois états en tenant compte des pertes et de la robustesse, ce qui est primordial pour la mise en œuvre de techniques de contrôle dans une large classe de plateformes.Sur la base de techniques d'ingénierie inverse et du principe du maximum de Pontryagin (PMP), nous établissons et testons les différentes stratégies optimales montrant comment contrôler le transfert dans des systèmes quantiques à trois niveaux en considérant des solutions optimales en énergie et en temps minimum en tenant compte des pertes. Ces résultats montrent en particulier que le passage adiabatique habituel dans de tels systèmes, connu sous le nom de passage adiabatique Raman stimulé (STIRAP), qui conduit à un transfert imparfait, peut être rendu exact, réalisant ainsi le passage exact de Raman stimulé (STIREP) tout en réduisant l'énergie et la durée des contrôles.Un des objectifs consiste à développer une nouvelle technique qui permet de combiner robustesse et optimisation. Plutôt que d'utiliser une procédure d'optimisation directe comme la technique OCT, nous développons une technique d'optimisation géométrique qui permet de dériver des solutions optimales et robustes à partir d'une optimisation inverse. La méthode appelée optimisation inverse robuste (RIO) permet d'obtenir des trajectoires numériques qui peuvent être rendues aussi précises que nécessaire. La méthode est polyvalente et peut être appliquée à divers types d'erreurs et de problèmes de contrôle quantique
Optimal control theory (OCT) is the basic and comprehensive method to obtain the optimal solutions of quantum systems controlled by external fields. It provides a powerful set of tools and concepts. One of the goals of the thesis is to design the technique of OCT in two- and three-state quantum systems taking into account losses and robustness, which is of primary importance for the implementation of control techniques in a broad class of platforms.Based on inverse-engineering techniques and the Pontryagin maximum principle (PMP), we establish and test the different optimal strategies showing how to control the transfer in three-level quantum systems considering energy- and time-minimum optimal solutions taking into account losses. These results, in particular, show that the usual adiabatic passage in such systems, known as stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP), which leads to imperfect transfer, can be made exact thus achieving stimulated Raman exact passage (STIREP) while reducing the energy and the duration costs respectively of the controls.We next combine robustness with optimization. Instead of using a direct optimization procedure from OCT, we develop a technique of geometric optimization that allows the derivation of optimal and robust solutions from an inverse optimization. The method named robust inverse optimization (RIO) allows one to obtain numerical trajectories that can be made as accurate as required. The method is versatile and can be applied to various types of errors and of quantum control problems

On étudie le contrôle de systèmes quantiques en dimension finie soumis à des champs laser externes. Après avoir examiné l'exemple concret de l'alignement d'une molécule diatomique en milieu dissipatif, on s'intéresse au problème spécifique du contrôle optimal, où l'objectif est d'amener le système d'un état initial à un certain état final tout en minimisant une fonctionnelle de coût. Le principe du maximum de Pontryagin (PMP) fournit les conditions nécessaires d'optimalité, en établissant que toute trajectoire optimale est la solution extrémale d'un problème étendu de structure Hamiltonienne. Dans ce contexte, on procède à l'analyse de deux systèmes particuliers. Le premier est un système dissipatif à 2 niveaux, dont on souhaite déterminer l'ensemble des trajectoires en temps minimum; le second est un système conservatif à 3 niveaux non complètement contrôlable, où une mesure projective permet d'assister le processus de contrôle.

L’objectif de cette thèse est d’appliquer des méthodes de contrôle quantique pour manipuler la dynamique rotationnelle de molécules et améliorer l’efficacité de processus en résonance magnétique nucléaire.Ces techniques ont été utilisées théoriquement et expérimentalement pour contrôler l’orientation d’une molécule toupie symétrique à l’aide de champ THz. Cette étude a été généralisée à une grande distance d’interaction entre le champ et l’échantillon. Dans ce cas, la molécule ne peut plus être considérée comme isolée. Nous avons également montré jusqu'à quel point l’évolution temporelle du degré d’orientation pouvait être mise en forme. Des méthodes de contrôle optimal ont permis de déterminer le champ THz pour atteindre cet état à la fois à températures nulle et non-nulle. Un autre chapitre présente un nouvel algorithme d’optimisation pour les dynamiques périodiques. Cet algorithme est appliqué à la maximisation du SNR en RMN. Un dernier chapitre est dédié à un article de vulgarisation sur l’effet de la raquette de tennis. Cet effet géométrique peut être observé dans tout corps rigide suffisamment asymétrique
The goal of this thesis is to apply quantum control techniques to manipulate molecular rotation and to enhance the efficiency of processes in Nuclear Magnetic Resonance.These techniques have been used theoretically and experimentally to control the orientation of a symmetric top molecule by means of THz laser fields. This study has been extended to the case of a long interaction distance between the field and the sample. In this case, the molecule cannot be approximated as isolated. We have also shown the extend to which the time evolution of the degree of orientation can be shaped. Optimal control techniques were used to design the THz field which allows to reach the corresponding dynamics, both at zero and non zero temperatures. Another chapter proposes a new optimization algorithm in the case of periodic quantum dynamics. We apply this algorithm to the maximization of the SNR in NMR. A last chapter is dedicated to a popular paper about the tennis racket effect. This geometric effect can be observed in any asymetric rigid body

L’objectif de cette thèse est d’appliquer des méthodes de contrôle optimal en réso- nance magnétique nucléaire et en information quantique. Dans un premier temps, on introduit les domaines étudiés et la dynamique des modèles traités. On donne les outils nécessaires pour appliquer le principe du maximum de Pontryagin ainsi qu’un algorithme d’optimisation appelé GRAPE.Le premier travail consiste à appliquer le PMP pour contrôler une chaîne de trois spins inégalement couplés. On étudie ensuite un problème de physique classique appelé "l’effet de la raquette de tennis", qui est un phénomène non-linéaire du modèle de la toupie d’Euler. On se sert de cette étude pour déterminer des lois de commande d’un système quantique à deux niveaux dans le chapitre suivant. Le dernier chapitre présente une méthode numérique qui permet d’améliorer la robustesse d’une porte NOT et de tester la pertinence de différentes approches analytiques déjà développées dans la littérature
The goal of this thesis is to apply the optimal control theory to Nuclear Magnetic Resonance and Quantum Information. In a first step, we introduce the different topics and the dynamics of the analyzed systems. We give the necessary tools to use the Pontryagin Maximum Principle, and also an optimization algorithm, namely GRAPE.The first work is an application of the PMP to the control of a three-spin chain with unequal couplings. We continue with the study of a classical problem called "the tennis racket effect", which is a non-linear phenomenon occuring during the free rotation of a three-dimensional rigid body. We use the results in the following chapter to determine some control laws for a two- level quantum system. The last chapter presents a numerical method which aims at improving the robustness of a quantum NOT gate and at investigating the efficiency of different analytical approaches proposed in the literature

L’objectif de cette thèse est d’appliquer la théorie du contrôle optimal à la dynamique d’ensembles inhomogènes de spins. La première partie est dévouée au contrôle d’un ensemble de spins couplé à une cavité. La théorie est introduite en détail, et une méthode générale pour contrôler efficacement les spins est présentée. Plusieurs pulses sont déterminés dans les régimes de bonne et de mauvaise cavité. De même, les fonctions non linéaires généralisées sont utilisées afin de déterminer des approximations simples. Dans un second temps, le problème de la maximisation du Signal-sur-Bruit d’un écho de spin est abordé, et des conditions d’optimisations sont établies. Il est montré que les nouveaux pulses sont supérieurs à ceux de l’état de l’art, en termes de fidélité et d’augmentation du Signal-sur-Bruit. Par ailleurs, ils permettent d’explorer de nouvelles situations (e.g. mesure de FID (Free Induction Decay) en CQED avec un taux de perte de cavité plus long que T2∗). La seconde partie est dévouée à des problèmes de RMN/IRM standard. Deux situations de "sélectivité" sont étudiées. La première consiste à déterminer le pulse le plus court qui produit la transformation la plus sélective par rapport aux offsets. Dans le cas ultra-sélectif, la solution optimale est un arc singulier d’amplitude constante. Cependant, si des contraintes de robustesse sont ajoutées, la solution optimale peut-être un arc régulier. La seconde est celle de l’optimisation de base de données pour des expériences de MR-fingerprinting. Dans ce cas, un champ de contrôle est conçu pour générer une base de données "d’empreinte digitale" qui maximise le processus de reconnaissance entre spins de paramètres différents
The goal of this thesis is to apply optimal control theory to the dynamics ofinhomogeneous spin ensembles. The first part focuses on the control of a spin ensemble coupled to a cavity. The theory is introduced in detail, and a general method to efficiently control spins ispresented. Several pulses are derived in the bad/good cavity regimes using numerical optimal control techniques. Additionally, non-linear generalized functions are used in order to derivesimple approximated solutions. In a second step, the problem of spin echo Signal to Noise Ratio maximization is investigated, and maximization conditions are derived. It is shown that new pulses are superior to state-of-the-art square pulses in terms of fidelity and SNR maximization. Moreover, they allow us to explore new situations (e.g. Free Induction Decay measurementsin cavity-QED with a cavity damping longer than T2∗). The second part focuses on standard NMR/MRI problems. Two distinct situations of selectivity are investigated. The first one consists of determining the time minimum pulse which produces the most offset-selective transformation. In the ultra-selectivity case, the optimal solution is a singular arc of constant amplitude. However,if additional robustness constraints are taken into account, the optimal solution can be a regular arc. The second situation is the optimization of databases for MR-fingerprinting experiments. In this case, a control field is designed so that it generates a fingerprint database which maximizesthe recognition process between several spins with different parameters

Ce travail porte, pour l'essentiel, sur l'application des méthodes de contrôle et d'optimisation au contrôle par laser des systèmes moléculaires. La partie principale (Chapitre 1 à 6) est consacrée à l'étude du contrôle par laser de l'orientation moléculaire. Il s'agit de trouver un champ laser capable d'orienter une molécule linéaire le long de l'axe de ce laser. Le premier chapitre présente une introduction générale et passe en revue l'ensemble des méthodes d'optimisation utilisées pour le résoudre. Les chapitres suivants présentent avec plus de détails les différentes méthodes utilisées pour le problème de contrôle par laser (Chapitres 2 et 3) et les principaux résultats obtenus (Chapitres 4,5 et 6).
Dans le Chapitre 7, on présente des résultats préliminaires sur un autre problème de contrôle par laser utilisant les mêmes outils que ceux présentés dans le premier chapitre. Ce problème concerne l'optimisation de la génération d'harmoniques hautes (HHG) par un atome d'hydrogène excité par un champ laser dans le but de favoriser la création d'un champ laser ultra-court (laser attoseconde).
Dans le Chapitre 8, on présente des outils numériques développés spécifiquement pour traiter des problèmes d'optimisation de géométrie pour la chimie moléculaire.
Dans ce problème on cherche à optimiser la position de N particules dont l'énergie d'interaction est donnée (entre autres) par le potentiel de Lennard-Jones.
Enfin, le chapitre 9 est consacré à des résultats théoriques sur le problème Optimized Effective Potential (OEP) pour la minimisation de l'énergie de Hartree-Fock.
Dans ce problème on se pose la question de la validité de la simplification qui consiste à remplacer les équations de Hartree-Fock par des équations aux valeurs propres plus simples.

L'objectif de cette thèse est d'appliquer la théorie du contrôle optimal à la dynamique de systèmes quantiques. Le premier point consiste à introduire dans le domaine du contrôle quantique des outils de contrôle optimal initialement développés en mathématique. Cette approche a ensuite été appliquée sur différent types de systèmes quantiques décrit par une grande ou une petite dimension. La première partie du manuscrit introduit les différents outils de contrôles utilisés avec une approche adaptée à un public de physiciens. Dans la seconde partie, ces techniques sont utilisées pour contrôler la dynamique des spins en RMN et IRM. La troisième partie s'intéresse au développement de nouveaux algorithmes itératifs de contrôle optimal appliqués au contrôle par champ laser de la dynamique rotationnelle des molécules linéaires en phases gazeuse ainsi qu'au développement d'une stratégie de contrôle simple permettant de délocaliser une molécule dans un plan. La quatrième partie traite le contrôle en temps minimum d'un condensat de Bose-Einstein à deux composantes. La dernière partie permet de comparer qualitativement et quantitativement les différentes méthodes de contrôle optimal utilisées. Les seconde et troisième parties ont également bénéficier de l'implémentation expérimentale des solutions de contrôle optimal obtenues.

L'étude des effets quantiques, comme les cohérences quantiques, et leur exploitation en contrôle par impulsion laser constituent encore un défi numérique pour les systèmes de grande taille. Pour réduire la dimensionnalité du problème, la dynamique dissipative se focalise sur un sous-espace quantique dénommé 'système', qui inclut les degrés de liberté les plus importants. Le système est couplé à un bain thermique d'oscillateurs harmoniques. L'outil essentiel de la dynamique dissipative est la densité spectrale du bain, qui contient toutes les informations sur le bain et sur l'interaction entre le système et le bain. Plusieurs stratégies complémentaires existent. Nous adoptons une équation maîtresse quantique non-markovienne pour décrire l'évolution de la matrice densité associée au système. Cette approche, développée par C. Meier et D.J. Tannor, est perturbative en fonction du couplage entre le système et le bain, mais pas en fonction de l'interaction avec un champ laser. Le but est de confronter cette méthodologie à des systèmes réalistes calibrés par des calculs de structure électronique ab initio. Une première étude porte sur la modélisation du transfert d'électron ultrarapide à une hétérojonction oligothiophène-fullerène, présente dans des cellules photovoltaïques organiques. La description du problème en fonction d'une coordonnée brownienne permet de contourner la limitation du régime perturbatif. Le transfert de charge est plus rapide mais moins complet lorsque la distance R entre les fragments oligothiophène et fullerène augmente. La méthode de dynamique quantique décrite ci-dessus est ensuite combinée à la Théorie du Contrôle Optimal (OCT), et appliquée au contrôle d'une isomérisation, le réarrangement de Cope, dans le contexte des réactions de Diels-Alder. La prise en compte de la dissipation dès l'étape d'optimisation du champ permet à l'algorithme de contrôle de contrer la décohérence induite par l'environnement et conduit à un meilleur rendement. La comparaison de modèles à une et deux dimensions montre que le contrôle trouve un mécanisme adapté au modèle utilisé. En deux dimensions, il agit activement sur les deux coordonnées du modèle. En une dimension, le décohérence est minimisée par une accélération du passage par les états délocalisés situés au-dessus de la barrière de potentiel.

Les atomes neutres sont récemment apparus comme une plate-forme compétitive pour l'informatique quantique. Le développement de portes quantiques intriquées de haute délité est la clé du succès de cette plateforme. Dans cette thèse, nous développons plusieurs protocoles nouveaux et optimisés pour l'implémentation de portes quantiques à deux et plusieurs qubits sur des atomes neutres. Nous introduisons la famille des protocoles temps-optimaux, qui implémentent une porte quantique donnée aussi rapidement que possible en appliquant une impulsion laser unique avec une phase dépendant du temps. Nous explorons également les protocoles de portes qui sont particulièrement robustes face à certaines sources d'erreurs expérimentales, et les portes qui sont optimisées pour leur utilisation dans un code de correction d'erreur quantique. En n, nous proposons deux nouveaux protocoles pour implémenter des portes multi-qubits non-locales sur des atomes neutres couplés à un mode de cavité commun qui peut être implémenté simplement par un pilotage classique de la cavité. Les résultats de cette thèse permettent d'obtenir des portes quantiques plus simples, de meilleure qualité et plus robustes sur des atomes neutres, et constituent une étape vers la réalisation de la vision d'un ordinateur quantique
Neutral atoms have recently emerged as a competitive platform for quantum computing. The development of high delity entangling quantum gates is a key to success of this platform. In this thesis, we develop several new and optimized protocols for the implementation of two- and multi-qubit quantum gates on neutral atoms. We introduce the family of time-optimal protocols, which implement a given quantum gate as fast as possible by applying a single laser pulse with a time-dependent phase. We also explore gate protocols which are particularly robust against certain experimental error sources, and gates which are optimized for their use in a quantum error correction code. Finally, we propose two new protocols to implement non-local multi-qubit gates on neutral atoms coupled to a common cavity mode which can be implemented simply by a classical drive of the cavity. The results of this thesis allow for simpler, higher quality, and more robust quantum gates on neutral atoms, and constitute a step towards realizing the vision of a quantum computer

Le contexte de ce travail est le contrôle optimal géométrique appliqué à la mécanique céleste et au contrôle quantique. On s'est tout d'abord intéressé au problème de transfert orbital de satellite autour de la Terre à consommation minimale, qui amena à la réalisation du code HamPath, permettant tout d'abord la résolution de problèmes de contrôle optimal dont la loi de commande est lisse. Il se base sur le Principe du Maximum de Pontryagin (PMP) et sur la notion de point conjugué. Ce programme combine méthodes de tir, méthodes homotopiques différentielles et calcul des conditions d'optimalité du deuxième ordre. Nous nous intéressons par la suite au contrôle quantique. On étudie tout d'abord le contrôle d'un système composé de deux types de particules de spin 1/2 ayant des temps de relaxation différents et dont la dynamique est gouvernée par les équations de Bloch. Ces deux sous-systèmes, correspondant aux deux types de particules, sont couplés par un même contrôle (un champ electromagnétique), le but étant alors d'amener la magnétisation des particules du premier type à zéro tout en maximisant celle du second (dans un système de coordonnées bien choisi). Ce modèle intervient en imagerie médicale par Résonance Magnétique Nucléaire et consiste à maximiser le contraste entre deux régions d'une même image. L'utilisation des outils géométriques et numériques aura permis de donner une très bonne synthèse sous-optimale pour deux cas particuliers (mélange sang oxygéné/désoxygéné et liquide cérébrospinal/eau). La dernière contribution de cette thèse porte sur l'étude d'un système quantique à deux niveaux d'énergie dont la dynamique est régie par les équations de Lindblad. Le modèle est basé sur la minimisation d'énergie du transfert. On se restreint à un cas particulier pour lequel le Hamiltonien donné par le PMP est Liouville intégrable. On décrit alors les lieux conjugué et de coupure pour ce problème riemannien avec dérive.

L'objectif de cette thèse est d'appliquer la théorie du contrôle optimal à la dynamique de systèmes quantiques. Le premier point consiste à introduire dans le domaine du contrôle quantique des outils de contrôle optimal initialement développés en mathématique. Cette approche a ensuite été appliquée sur différent types de systèmes quantiques décrit par une grande ou une petite dimension. La première partie du manuscrit introduit les différents outils de contrôles utilisés avec une approche adaptée à un public de physiciens. Dans la seconde partie, ces techniques sont utilisées pour contrôler la dynamique des spins en RMN et IRM. La troisième partie s'intéresse au développement de nouveaux algorithmes itératifs de contrôle optimal appliqués au contrôle par champ laser de la dynamique rotationnelle des molécules linéaires en phases gazeuse ainsi qu'au développement d'une stratégie de contrôle simple permettant de délocaliser une molécule dans un plan. La quatrième partie traite le contrôle en temps minimum d'un condensat de Bose-Einstein à deux composantes. La dernière partie permet de comparer qualitativement et quantitativement les différentes méthodes de contrôle optimal utilisées. Les seconde et troisième parties ont également bénéficier de l'implémentation expérimentale des solutions de contrôle optimal obtenues.

In this work, we theoretically study the properties of diatomic molecular systems, their dynamics, and the control thereof through the use of laser fields. We more specifically study three compounds:

1) HeH+, a species of great astrochemical importance which is thought to be the first molecular species to have formed in the universe;

2) CO2+, a metastable dication of particular interest in quantum control experiments due to its long-lived lowest vibrational level;

3) 41K87Rb, a polar molecule that can be formed at very low temperature and trapped, making it a good candidate for quantum computing schemes.

First, we use ab initio methods to compute accurate potential energy curves for the lowest singlet and triplet states of HeH+ as well as the potential energy curves, transition dipole moments and nonadiabatic radial couplings of the ground 3Π state of CO2+ and of its 11 lowest 3Σ- states.

In a second step, we use this ab initio data to compute the photodissociation and radiative association cross sections for the a and b 3Σ+ states of HeH+, as well as the values of the corresponding rate constants for astrophysical environments. The photodissociation cross sections from the lowest vibrational level of CO2+ is also determined.

Going one step further, we optimize laser control fields that drive the photodissociation dynamics of HeH+ and CO2+ towards specific channels. We compare two field optimization methods: a Møller operator-based Local Control approach and Optimal Control Theory. In both cases, we add a constraint that minimizes the area of the optimized fields.

Finally, we focus on one of the potential applications of high-fidelity laser control: the use of small molecular systems as quantum computers. We more specifically study the potential implementation of both intra- and intermolecular logic gates on data encoded in hyperfine states of trapped ultracold polar 41K87Rb molecules, opening interesting perspectives in terms of extensibility.

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Dans cette thèse, nous étudions théoriquement les propriétés de molécules diatomiques, leur dynamique de réaction ainsi que le contrôle de cette dynamique à l'aide de champs laser. Notre travail porte plus spécifiquement sur trois espèces :

1) HeH+, un composé-clé en astrochimie considéré comme la première espèce moléculaire qui s'est formée dans l'univers ;

2) CO2+, un dication métastable qui se prête bien à des expériences de contrôle quantique en raison du relativement long temps de vie de son état vibrationnel le plus bas ;

3) 41K87Rb, une molécule polaire qui présente la particularité de pouvoir être formée à très basse température et piégée, ce qui en fait un bon support physique potentiel pour la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire.

Nous utilisons tout d'abord des méthodes de calcul ab initio afin d'obtenir les courbes d'énergie potentielle des premiers états singulets et triplets de HeH+ avec un haut de degré de précision, ainsi que les courbes d'énergie potentielle, les moments dipolaires de transition et les couplages non-adiabatiques radiaux de l'état fondamental 3Π de CO2+ et de ses 11 premiers états 3Σ-.

Ensuite, nous utilisons ces données ab initio pour calculer les sections efficaces de photodissociation et d'association radiative des états a et b 3Σ+ de HeH+, ainsi que les constantes cinétiques associées à ces processus dans les conditions rencontrées dans des environnements astrophysiques. Les sections efficaces de photodissociation du niveau vibrationnel le plus bas de CO2+ sont également calculées.

Nous allons ensuite un cran plus loin en optimisant des champs laser qui guident la dynamique de photodissociation de HeH+ et CO2+ vers des canaux de dissociation spécifiques. Nous comparons deux méthodes d'optimisation de ces champs: une approche de contrôle local basée sur les opérateurs de Møller et la théorie du contrôle optimal. Dans le deux cas, nous incluons une contrainte qui minimise l'aire des champs.

Enfin, nous nous concentrons sur l'une des applications possibles du contrôle laser à haute fidélité :l'utilisation de petits systèmes moléculaires comme ordinateurs quantiques. Nous étudions plus spécifiquement l'implémentation possible d'opérations logiques intra- et intermoléculaires sur des données encodées dans des états hyperfins de molécules de 41K87Rb piégées, ce qui ouvre des perspectives intéressantes en terme d'extensibilité.
Doctorat en Sciences
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Cette thèse est consacrée au contrôle de la dynamique de systèmes quantiques par interaction avec des impulsions laser. Ces impulsions laser sont déterminées par la méthode du contrôle optimale qui peut être formulé dans l'espace de Hilbert pour les fonction d'ondes et dans l'espace de Liouville pour les matrices densité. Cette dernière approche est nécessaire pour étudier la dissipation et la décohérence. La première application concerne la localisation d'un paquet d'ondes dans l'un ou l'autre des puits d'une surface de potentiel à deux dimensions où trois bassins sont connectés par une région de biffurcation. Le modèle moléculaire correspond à l'isomérisation de H3CO en H2COH. La seconde application porte sur un modèle d'isomérisation du rétinal où seul la coordonnée de torsion est prise en compte. Les applications sur la portes logiques ont été réalisées en encodant l'information dans des niveaux vibrationnels d'un double puits à deux dimensions. Des champs permettant de simuler des transformations unitaires telles que la porte NOT, la porte CNOT et la porte HADAMARD ont été optimisés. Ces champs ont été concaténés pour simuler les quatre étapes de l'algorithme de Deutsch sur un système à deux qubits. L'influence de l'environnement a été prise en compte. Ces simulations montrent qu'il est concevable d'utiliser des degrés de liberté moléculaires avec des impulsions laser optimisées pour aller vers la calcul quantique.

Cette thèse possède un double objectif : le premier est l'amélioration des techniques de contrôle en mécanique quantique, et plus particulièrement en RMN, grâce aux techniques du contrôle optimal géométrique. Le second consiste à étudier l'influence des singularités hamiltoniennes dans les systèmes physiques contrôlés. Le chapitre traitant du contrôle optimal étudie trois problèmes classiques en RMN : l'inversion simultanée de deux spins, l'inclusion des termes non-linéaires dans le modèle et la méthode du point fixe. Ensuite, nous appliquons le PMP au problème de transfert de population dans un système quantique à trois niveaux pour retrouver le processus STIRAP. Les deux chapitres suivants étudient les singularités hamiltoniennes. Nous montrons comment l'étude des singularités hamiltoniennes permet de contrôler la polarisation dans différentes fibres optiques. Ensuite, nous montrons l'existence d'une monodromie hamiltonienne généralisée dans le spectre vibrationnel de la molécule HOCl. Enfin, nous donnons une méthode de mesure de la monodromie hamiltonienne dynamique dans deux systèmes classiques en optique non-linéaire : le modèle de Bragg et le mélange à trois ondes

Cette thèse porte sur des techniques de contrôle optimal pour des systèmes issus de la mécanique quantique et de la résonance magnétique nucléaire. Le travail présenté dans ce mémoire est divisé en quatre parties.Dans la première partie, nous nous sommes intéressés au contrôle optimal simultané de l’équation de Schrödinger dépendante du temps via un champ laser qui représente le contrôle et que nous supposons soumis à une famille de perturbations. Ceci nous conduit à considérer un problème d’optimisation multi-critère via l’introduction d’un ensemble de fonctionnelles de coût à minimiser (au sens de Pareto).Dans la deuxième partie, nous étudions le cadre mathématique de l’équation de Bloch périodique. Les conditions d’optimalité nécessaires du premier ordre sont étudiées. Plus précisément, nous prouvons l’existence d’une solution périodique, ainsi que l’existence d’un optimum.Dans la troisième partie, nous présentons un nouvel algorithme d’optimisation pour les dynamiques périodiques. Cet algorithme est appliqué à la maximisation du signal sur bruit en résonance magnétique nucléaire. Le travail réalisé est ici avant tout numérique et algorithmique. Il s’agit à notre connaissance du premier algorithme de contrôle quantique permettant de considérer des dynamiques périodiques en temps. Nous avons montré l’efficacité de cette méthode pour le cas d’un système de spins homogènes et inhomogènes.La dernier partie permet de présenter l’algorithme de Shinnar-Le-Roux (SLR) qui est une méthode d’optimisation analytique. Des résultats numériques ont été réalisés en comparant cette méthode avec une méthode itérative de type GRAPE introduite dans les chapitres précédents. Le résultat de cette comparaison donne un avantage à l’algorithme SLR
This thesis deals with optimal control techniques for systems related to quantum mechanics and nuclear magnetic resonance. The work presented in this memory is divided into four parts.In the first part, we focus on to the simultaneous optimal control of the Schrödinger time-dependent equations via a laser field that represents a control term and that is assumed to be submitted to a family of perturbations. This lead us to consider a multi-criteria optimization problem through the introduction of a set of cost functional to be minimized (in the sense of Pareto).In the second part, we study the mathematical framework of the periodic Bloch equation. The necessary first-order optimality conditions are derived. More precisely, we prove the existence of a periodic solution, as well as the existence of an optimum.In the third part, we present a new optimization algorithm for periodic dynamics. This algorithm is applied to the maxi- mization of SNR in NMR. The work here is more of an numerical and algorithmic nature. To our knowledge, this is the first quantum control algorithm to consider periodic dynamics in time. We have shown the efficiency of this method in the case of a homogeneous and inhomogeneous spin system.The last part presents the Shinnar-Le-Roux algorithm (SLR), which is an analytical optimization method. Numerical results were obtained by comparing this method with an iterative grape-type method introduced in previous chapters. The result of this comparison gives an advantage to the SLR algorithm

Cette thèse possède un double objectif : le premier est l'amélioration des techniques de contrôle en mécanique quantique, et plus particulièrement en RMN, grâce aux techniques du contrôle optimal géométrique. Le second consiste à étudier l'influence des singularités hamiltoniennes dans les systèmes physiques contrôlés. Le chapitre traitant du contrôle optimal étudie trois problèmes classiques en RMN : l'inversion simultanée de deux spins, l'inclusion des termes non-linéaires dans le modèle et la méthode du point fixe. Ensuite, nous appliquons le PMP au problème de transfert de population dans un système quantique à trois niveaux pour retrouver le processus STIRAP. Les deux chapitres suivants étudient les singularités hamiltoniennes. Nous montrons comment l'étude des singularités hamiltoniennes permet de contrôler la polarisation dans différentes fibres optiques. Ensuite, nous montrons l'existence d'une monodromie hamiltonienne généralisée dans le spectre vibrationnel de la molécule HOCl. Enfin, nous donnons une méthode de mesure de la monodromie hamiltonienne dynamique dans deux systèmes classiques en optique non-linéaire : le modèle de Bragg et le mélange à trois ondes.

Améliorer sa compréhension d'un système en le modélisant permet d'espérer le contrôler de manière plus optimale et ouvre la voie à une myriade d'applications potentielles, exploitant les effets jusqu'alors énigmatiques de ce système désormais familier. Cette thèse applique ce paradigme au calcul quantique analogique avec des atomes de Rydberg, montrant comment à l'aide d'une modélisation minutieuse du bruit, de protocoles de contrôle optimaux et de techniques d'apprentissage automatique, on peut espérer améliorer des expériences de simulation de magnétisme quantique ou la résolution de problèmes d'optimisation et de classification de graphes. Après avoir décrit la plateforme expérimentale permettant de contrôler les atomes de Rydberg, nous introduisons des outils classiques tels que les jumeaux numériques de systèmes enclins à des erreurs, la modélisation d'un grand nombres d'atomes par réseaux de tenseurs, le contrôle optimal robuste et l'optimisation bayésienne pour les algorithmes variationnels. Nous appliquons ces outils à plusieurs applications prometteuses. Nous améliorons la préparation d'états antiferromagnétiques dans le modèle d'Ising et réalisons une évaluation détaillée de l'influence d'erreurs sur l'étude de phases magnétiques du modèle dipolaire XY et lors de la tomographie d'états quantiques. En utilisant des techniques d'optimisation et des méthodes d'apprentissage automatique, nous abordons également des cas d'usage industriels tels que la résolution du problème de stable maximum sur des graphes représentant des tâches de planification de charge de batteries de voitures électriques, la classification de composés moléculaires toxiques ou inoffensifs, et des tâches de prédiction dans la gestion des risques financiers
Refining our understanding of an unknown system through modelling lays the groundwork for optimally controlling it and opens the door to a myriad of potential applications, exploiting the once enigmatic and unpredictable effects of this now-known system. This thesis applies this paradigm to analog quantum computing with Rydberg atoms, showcasing how careful noise modelling, optimal control and machine learning frameworks can support and enhance the simulation of quantum magnetism and the solving of graph-based optimisation and classification problems. After describing the experimental platform enabling the control of Rydberg atoms, we introduce classical tools such as digital twins of noisy systems, tensor network modelling, robust optimal control, and Bayesian optimisation for variational algorithms. We apply the latter to several applications. We improve the preparation of antiferromagnetic state in the Ising model and benchmark the noisy behaviour of a dipolar XY quantum simulator when probing continuous symmetry breaking and performing quantum state tomography. Using optimisation techniques and machine learning methods, we also tackle industrial use cases such as maximum independent set on graphs representing smart charging tasks, binary classification of toxic or harmless molecular compounds, and prediction of fallen angel companies in financial risk management

Les états quantiques multimodes sont au coeur des protocoles detraitement quantique de l’information et de métrologie quantique. Àpartir d’un peigne de fréquence optique injectant un oscillateurparamétrique optique pompé en mode synchrone (SPOPO) nousavons généré des états multimodes en temps/fréquence. Unsimulateur quantique est alors mis en place à partir de ce SPOPO et demise en forme d’impulsion, et permet de mettre en évidence de étatsclusters pouvant compter jusque 12 noeuds et un protocole departage de secret quantique à six partenaires. De plus, une détectionmultipixel résolue en fréquence est développée et utilisée pourréaliser un état cluster linéaire à 8 noeuds. Nous avons égalementutilisé cette source pour développer un spectromètre ayant unesensibilité allant au delà de celle imposée par les fluctuations du videquantique
Multimode squeezing plays an essential role in quantum informationprocessing and quantum metrology. Using optical frequency combs,we generate multi-temporal-mode state from a synchronouslypumped optical parametric oscillator (SPOPO). An on-demandquantum network simulator is developed using the SPOPO andultrafast pulse shaping; up-to-twelve-node cluster states and asix-partite quantum secret sharing protocol are experimentallyemulated with this simulator. Furthermore, frequency resolvedmultipixel detectors are employed, and used to realize aline-shape-eight-node cluster state. We also developed a multimodequantum spectrometer, which is able to exceed the standardquantum limit for measuring manifold parameters of ultrafast pulses

Nous avons étudié les propriétés dynamique d'un spin individuel dans une boite quantique de semiconducteur II-VI (spin d'un atome de Mn ou electron résident). Une boîte quantique comportant un atome de manganese présente six raies qui permettent de sonder optiquement l'état de spin du Manganese. Des expériences pompe-sonde réalisées sur boîte unique ont permit de montrer que le spin du Mn peut être orienté optiquement en quelques dizaines de ns, que le temps de vie $T_1$ de ce spin est supérieur à la $mu$s, et que le pompage optique en champ nul est controlé par une anisotropie magnétique induite par les contraintes. Par ailleurs, dans le but d'identifier les mechanismes du pompage optique, nous avons mis en évidence des processus de relaxation de spin au sein du système exciton-manganese, durant la durée de vie de ce dernier. Enfin, nous avons mis en evidence un effet Stark optique sur chacune des raies d'une boîte quantique magnétique. Concernant la dynamique d'un électron dans une boîte quantique II-VI, nous avons mis en évidence le pompage du spin de l'électron résident ainsi que des noyaux.

Ces travaux de thèse portent sur la conception, la mise en œuvre et l’utilisation d’une plateforme expérimentale et de simulations numériques visant à exciter et amplifier la cohérence Raman de façon contrôlée à partir du bruit quantique. L’objectif est d’explorer la diffusion Raman stimulée dans des fibres creuses comme un moyen de générer des peignes de fréquences optiques cohérents, avec une largeur spectrale multiple-octaves, et ainsi créer un outil pour produire des fonctions d’ondes optiques arbitraires, telles que des impulsions attosecondes ou des lasers à modes verrouillés. Le principe repose sur l’excitation d’un gaz contenu dans une fibre à cristal photonique à cœur creux (HCPCF) par des impulsions laser ultrabrèves de telle sorte qu’un seul des modes spatio-temporels cohérents et indépendants de l’émission spontanée de la radiation Stokes soit excité et amplifié. Cette approche novatrice assure une modulation de phase du champ du laser d’excitation à des fréquences très élevées et sans bruit de phase. Elle se distingue des techniques existantes, telles que la modulation moléculaire, par l’absence de besoin d’un deuxième laser. Cependant, cette méthode nécessite un guide optique unimodal et un gain Raman exceptionnellement élevé. Dans ce contexte, ces travaux se sont ainsi focalisés sur la génération et la mesure de la cohérence intra et inter-impulsionnelle du peigne Raman afin d’évaluer son potentiel pour les applications mentionnées précédemment. Pour ce faire, un modèle théorique de la diffusion Raman stimulée en régime impulsionnel a été développé, soulignant l’intérêt du régime transitoire, qui amplifie le champ Stokes en un seul mode temporel. Des simulations numériques ont ensuite détaillé la dynamique du champ Stokes à travers le milieu Raman, en prenant en compte des facteurs tels que la déplétion du laser. Par ailleurs, une fibre optique à cœur creux hybride a été spécifiquement développée, offrant de faibles pertes linéiques (quelques dB/km à 1030 nm) et un guidage unimodal exceptionnel (MPI jusqu’à −47 dB), assurant ainsi la cohérence spatiale du peigne Raman. Deux bancs expérimentaux ont ensuite été réalisés pour examiner la cohérence du peigne, en commençant par l’aspect intra-impulsionnel. Un laser infrarouge réglable en durée d’impulsion, en énergie et en taux de répétition a été couplé dans la fibre remplie de dihydrogène pour générer le peigne, puis analysé à la sortie avec un interféromètre Mach-Zehnder à haute résolution temporelle (∼ fs) et large plage dynamique (environ 50 ps). Les résultats ont montré qu’en travaillant dans la gamme 3 − 10 ps et 1 − 10 µJ, les effets parasites, comme l’effet Kerr, sont minimisés, et la cohérence mutuelle est proche de l’unité pour toutes les raies de Stokes et anti-Stokes du 1er ordre, comme confirmé par les calculs numériques. L’étude de la cohérence inter-impulsionnelle a révélé un comportement complexe pour des impulsions espacées de moins de 1 ns et une diminution de la cohérence suivant la valeur du temps de relaxation de la cohérence (∼ 2 ns) pour des délais plus longs entre les impulsions. Ces résultats soulignent l’importance de contrôler l’énergie et le délai des impulsions pour maintenir une haute cohérence, et suggèrent que des lasers d’excitation à des cadences de l’ordre de 400 MHz ou plus peuvent générer des lasers à modes verrouillés basés sur notre approche. En conclusion, les avancées réalisées durant cette thèse sur les propriétés de cohérence des peignes de fréquence montrent le potentiel de la diffusion Raman stimulée dans les HCPCFs pour la synthèse d’ondes optiques, et ouvrent la voie à d’autres applications comme la conversion de fréquence pour l’optique quantique, le piégeage optique et le refroidissement moléculaire
This thesis addresses the design, implementation, and use of an experimental and numerical simulation platform aimed at exciting and amplifying Raman coherence in a controlled manner from quantum noise. The long term objective is to explore stimulated Raman scattering in hollow-core fiber as a means to generate coherent optical frequency combs with a multi-octave spectral width, thus creating a tool for generating arbitrary optical wave functions, such as attosecond pulses, or mode-locked lasers. The principle is based on the excitation of a gas contained in a hollow-core photonic crystal fiber (HCPCF) by ultrashort laser pulses, in such a way that only one of the coherent and independent spatiotemporal modes of the spontaneous Stokes radiation is excited and amplified. This innovative approach ensures phase modulation of the excitation laser field at very high frequencies without phase noise. It differs from existing techniques, such as molecular modulation, by eliminating the need for a second laser. However, this method requires a single-mode optical guide and exceptionally high Raman gain. In this context, this work focuses then on the generation and measurement of the intra and inter-pulse coherence of the Raman comb to evaluate its potential for the aforementioned applications. To this end, a theoretical model of stimulated Raman scattering in the impulsive regime was developed, highlighting the interest of the transient regime, which amplifies the Stokes field in a single temporal mode. Numerical simulations then detailed the dynamics of the Stokes field through the Raman medium, taking into account factors such as laser depletion. Furthermore, a specific hybrid hollow-core optical fiber was developed, offering low linear losses (a few dB/km at 1030 nm) and exceptional single-mode guidance (MPI up to −47 dB), thus ensuring the spatial coherence of the Raman comb. Two experimental setups were then realized to examine the comb’s coherence, starting with the intra-pulse aspect. An infrared laser adjustable in pulse duration, energy, and repetition rate was coupled into the hydrogen-filled fiber to generate the comb, then analyzed at the output with a Mach-Zehnder interferometer with high temporal resolution (∼ fs) and wide dynamic range (approximately 50 ps). The results showed that working in the range of 3 − 10 ps and 1 − 10 µJ minimizes parasitic effects such as the Kerr effect, and the mutual coherence is close to unity for all first-order Stokes and anti-Stokes lines, as confirmed by numerical calculations. The study of inter-pulse coherence revealed a complex behavior for pulses spaced less than 1 ns apart and a decrease in coherence corresponding to the coherence relaxation time (∼ 2 ns) for longer delays between pulses. These results highlight the importance of controlling the energy and delay of pulses to maintain high coherence and suggest that excitation lasers with repetition rates around 400 MHz or more can generate mode-locked lasers based on our approach. In conclusion, the advances made during this thesis on the coherence properties of frequency combs demonstrate the potential of stimulated Raman scattering in HCPCFs for optical wave synthesis and pave the way for other applications such as frequency conversion for quantum optics, optical trapping, and molecular cooling

This manuscript is organized as follows: In Part One, the main properties of Mn-doped and singly charged II-VI QDs are presented. In chapter 1 we will describe their energy level structure. We will then analyze in detail the influence of the QD symmetry and of the valence band mixing on the spin structure of QDs containing an individual carrier and one or two Mn atoms. We will finally show how the tuning of the charge state of a QD can be used to control the magnetic properties of a Mn atom. In chapter 2, we will focus on the spin dynamics of these few interacting spins. We will first analyse the dynamics of coupled electron and diluted nuclear spins in these II-VI QDs. We will, in particular, show that the electron spin dephasing by the low density of fluctuating nuclear spins is efficiently suppressed at zero field by a dynamic nuclear spin polarization. We will then focus on the dynamics of coupled carriers and Mn spins. We will first show how the injection of spin polarized carriers can be used to prepare by optical pumping the spin state of one or two Mn atoms. We will then discuss the mechanism controlling the efficiency and the dynamics of this optical pumping. We will finally show how the strong coupling between a laser field and the optical transitions of a Mn-doped QD can be used to optically tune the energy of any spin state of a Mn atom. Part Two (Chapter 3) is devoted to the presentation of ongoing work and perspectives on the coherent dynamics of interacting electron, nuclei and Mn spins in II-VI semiconductor QDs. We will, for instance, discuss the possibility of using the strong coupling with a resonant laser field to control the coherent dynamics of coupled electronic and nuclear spins of a Mn atom.

Ce travail concerne l’étude théorique et la modélisation de la dynamique du nuage électronique de systèmes quantiques simples ou modèles soumis à une perturbation extérieure dépendante du temps, dans des échelles de temps allant de la picoseconde à l’attoseconde. Les systèmes étudiés vont de molécules diatomiques ionisées par impact d’ions multichargés rapides à des systèmes mésoscopiques, de type boîte quantique moléculaire ou anneau quantique, en présence d’un champ électromagnétique dépendant du temps. La ligne directrice de ce travail a consisté à résoudre dans ces différents contextes l’équation de Schrödinger dépendante du temps par des méthodes non perturbatives totalement numériques. La thèse comporte neuf chapitres, les cinq premiers présentant les caractéristiques principales des systèmes considérés et les méthodes numériques utilisées et codées informatiquement pour réaliser les « expériences numériques » de modélisation. Le sixième concerne la description des algorithmes développés pour le contrôle de transitions "état-à-état" par l’optimisation (en fréquence, durée et intensité) de pulses électromagnétiques complexes auxquels sont soumis les systèmes quantiques mésoscopiques considérés. Sont présentés ensuite les résultats obtenus concernant (i) la stabilisation de molécules diatomiques sans électron par des champs électromagnétiques ultra-intenses, (ii) le contrôle d’une transition électronique vers un état de charge localisée dans un système de boîtes quantiques à deux électrons fortement corrélés par des pulses optimisés ainsi que (iii) l’étude de la décohérence en spin de ce derniers systèmes. Dans le cas des anneaux quantiques, un travail de synthèse de nos précédents travaux est également présenté pour démontrer la possibilité de construire un ensemble complet d’opérations sur des qubits (codés par le spin total et le moment angulaire total) dans la perspective de la réalisation d’ordinateurs quantiques. Finalement, la thèse s’achève par la présentation de nos calculs de sections efficaces différentielles d’ionisation de la molécule de dihydrogène par impact d’ions multichargés, notre travail ayant particulièrement porté sur l’analyse détaillée des effets d’interférences observées récemment expérimentalement

Quantum optimal control theory is applied to find optimal pulses for controlling the motion of an ion and a molecule for two different applications. Those optimal pulses enable the control of the dynamics of the system by driving the atom or the molecule from an initial state to desired states.The evolution equations obtained by means of the quantum optimal control theory are resolved iteratively using a monotonic convergent algorithm. A number of simulation parameters are varied in order to get the optimal pulses including the duration of the pulses, the time step of the time grid, a penalty factor that limits the maximal intensity of the fields, and a guess pulse which is used to start the optimal control.The optimal pulses obtained for each application are analyzed by Fourier transform, and also by looking at the time evolution of the populations that they generate in the system.The first application is the preparation of specific vibrational states of acetylene that are usually not reachable from the ground state, and that would remain unpopulated by usual spectroscopy. Relevant state energies and transition dipole moments are extracted from the experimental literature and especially from the global acetylene Hamiltonian conferring an uncommon precision to the control simulation. The control starts from the ground state. The target states belongs to the polyad Ns=1, Nr=5 of acetylene which includes two vibrational dark states and one vibrational bright state. First, the simulation is performed with the Schrödinger equation and in a second step, with the Liouville--von Neumann equation, as mixed states are prepared. Indeed, the control starts from a Boltzmann distribution of population in the rotational levels of the vibrational ground state chosen in order to simulate an experimental condition. But the distribution is truncated to limit the computational effort. One of the dark states appears to be a potential target for a realistic experimental investigation because the average population of the Rabi oscillation remains high and decoherence is expected to be weak. The optimal pulses obtained have a high fidelity, have a spectrum with well-resolved peak frequencies, and their experimental feasibility seems achievable within the current abilities of experimental laboratories.The second application is to propose an experimental realization of a microscopic physical device able to simulate quantum dynamics. The idea is to use the motional states of a Cd^+ ion trapped in an anharmonic potential to realize a quantum dynamics simulator of a single-particle Schrödinger equation. In this way, the motional states store the information and the optimal pulse manipulates this information to realize operations. In the present case, the simulated dynamics was the propagation of a wave packet in a harmonic potential. Starting from an initial quantum state, the pulse acts on the system to modify the motional states of the ion in such a way that the final superposition of motional states corresponds to the results of the dynamics. This simulation is performed with the Liouville--von Neumann equation and also with the Lindblad equation as dissipation is included to test the robustness of the pulse against perturbations of the potential. The optimal pulses that are obtained have a high fidelity which shows that the ion trap system has correctly realized the quantum dynamics simulation. The optimal pulses are valid for any initial condition if the potential of the simulation or the mass of the propagated wave packet is unchanged.
La théorie du contrôle optimal quantique est utilisée pour trouver des impulsions optimales permettant de contrôler la dynamique d'un atome et d'une molécule les menant d'un état initial à un état final. Les équations d'évolution obtenues grâce au contrôle optimal limitent l'intensité maximale de l'impulsion et sont résolues itérativement grâce à l'algorithme de Zhu--Rabitz. Le contrôle optimal est utilisé pour réaliser deux objectifs. Le premier est la préparation d'états vibrationnels de l'acétylène qui sont généralement inaccessibles par transition au départ de l'état vibrationnel fondamental. Ces états, appelés états sombres, sont les états cibles de la simulation. Ils appartiennent à la polyade Ns=1, Nr=5 de l'acétylène qui en contient deux ainsi qu'un état, dit brillant, qui lui est accessible depuis l'état fondamental. Les énergies des états du système et les moments de transitions dipolaires sont déterminés à partir d'un Hamiltonien très précis qui confère une précision inhabituelle à la simulation. Un des états sombres apparaît être un candidat potentiel pour une réalisation expérimentale car la population moyenne de cet état reste élevée après l'application de l'impulsion.Les niveaux rotationnels des états vibrationnels sont également pris en compte.Les impulsions optimales obtenues ont une fidélité élevée et leur spectre en fréquence présente des pics résolus.Le deuxième objectif est de proposer la réalisation expérimentale d'un dispositif microscopique capable de simuler une dynamique quantique. Ce travail montre qu'on peut utiliser les états de mouvement d'un ion de Cd^+ piégé dans un potentiel anharmonique pour réaliser la propagation d'un paquet d'onde dans un potentiel harmonique. Ce dispositif stocke l'information de la dynamique simulée grâce aux états de mouvements et l'impulsion optimale manipule l'information pour réaliser les propagations. En effet, démarrant d'un état quantique initial, l'impulsion agit sur le système en modifiant les états de mouvements de l'ion de telle sorte que la superposition finale des états de mouvements corresponde aux résultats de la dynamique. De la dissipation est incluse pour tester la robustesse de l'impulsion face à des perturbations du potentiel anharmonique. Les impulsions optimales obtenues ont une fidélité élevée ce qui montre que le système a correctement réalisé la simulation de dynamique quantique.
Doctorat en Sciences
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Les peignes de fréquence optique (OFC) sont des sources de lumière cohérente qui émettent un large spectre de modes discrets parfaitement espacés, chacun avec une fréquence absolue mesurable avec la précision d'une horloge atomique.Les OFC dans l'infrarouge moyen (MIR 3-12 μm) sont récemment devenus d'un grand intérêt pour la spectroscopie moléculaire par la présence de forte absorption des modes de vibration et de rotation moléculaires dans la région des "empreintes digitales" spectroscopiques. Néanmoins, le fonctionnement de l'OFC dans la région cruciale de l'infrarouge moyen (MWIR 3-6 μm) reste nettement sous-développé par rapport aux autres parties du MIR.Dans ce travail, nous présentons une étude expérimentale approfondie d'une nouvelle génération de laser à cascade interbande (ICL) et de leur potentiel pour les OFC dans MWIR. La thèse apporte la preuve du régime OFC à la fois par spectroscopie des battements (BN) à haute fréquence, et par la nouvelle technique de reconstruction temporelle de la dynamique ultrarapide de ces lasers, celle-ci permettant de "visualiser" le contrôle du type de fonctionnement de l'OFC dans les ICL. En particulier, a été effectuer la caractérisation opto-électrique d'un ensemble d'ICL avec une gamme de géométries, dans le but d'étudier les ICL à faible dispersion de retard de groupe (GDD) à des longueurs d'onde plus longues que celles étudiées auparavant: un ICL fonctionnant à 3.8 μm avec une architecture en 2-sections, des ICL fonctionnant à 4.1 μm, et une autre génération d'ICL fonctionnant à une longueur d'onde de 4.2 μm conçue avec un gain spectral large. La formation du régime OFC et le GDD sont liées et importantes pour comprendre les mécanismes fondamentaux de la formation de l'OFC. Les ICL ont été étudiés à l'aide de la spectroscopie BN optique et électrique. Les verrouillages de mode passif (PML) (ou fonctionnement libre) et actif (AML) ont été démontrés. Pour les ICL à 2-sections, où l'ICL est divisé en une partie longue et une partie courte pour une seule cavité, l'effet exact de la petite section sur le BN a été explicité: permets de (a) contrôler très finement le GDD intracavité, (b) introduire des pertes et montrant que l'on converge vers un comportement PML. Ce travail étend l'étude au cas des ICL fonctionnant à des longueurs d'onde plus longues dans une cavité à section unique et où le GDD est censé être inférieur.Pour un ICL à 4.1 μm, il est montré qu'un BN optique puissant peut être verrouillé par injection radiofréquence (RF) à la fréquence d'un aller-retour de l'ICL, premières étapes de AML. Ce verrouillage par injection a été réalisé à l'aide d'une architecture laser à 1-section avec une très faible GDD montrant ainsi que l'adaptation du guide d'onde ICL au fonctionnement RF n'est pas une exigence fondamentale.Dans sa dernière partie, la thèse montre la mise en œuvre de la technique "Shifted Wave Interference Fourier Transform Spectroscopy" (SWIFTS), utilisée selon deux configurations différentes, pour reconstruire le profil d'intensité temporel du laser à des échelles de temps ultrarapides. Cela démontre la nature des OFC générés dans ces ICL. L'ICL fonctionne en régime de modulation de fréquence (FM) lorsqu'il est en fonctionnement libre et transite vers un régime de modulation d'amplitude (AM) lorsqu'il est en régime AML en par injection RF. L'étude montre également que les ICL peuvent générer des impulsions courtes de ∼6.7 ps en fonctionnement libre, malgré leur caractère FM, et met en évidence le contrôle de la largeur d'impulsion et de l'intensité maximale via l'injection RF. Cela permet de compresser d'un facteur de 2.3 les impulsions libres pour obtenir des impulsions inférieures à 3 ps.Ces travaux constituent une étape importante dans la réalisation et le contrôle des OFC dans la région MWIR. Les perspectives sont d'élargir la bande passante spectrale des ICL et de générer des impulsions ultracourtes de haute puissance dans le MWIR et au-delà
Optical frequency combs (OFCs) are coherent light sources that emit a broad spectrum of discrete, perfectly spaced modes, each with an absolute frequency measurable with the precision of an atomic clock.OFCs in the mid-infrared (MIR 3-12 μm) have recently become of great interest to molecular spectroscopy by the presence of strong absorption of molecular vibration and rotation modes in the spectroscopic "fingerprint" region. Nevertheless, the operation of the OFC in the crucial mid-infrared region (MWIR 3-6 μm) remains significantly underdeveloped compared to other parts of the MIR.In this work, we present an in-depth experimental study of a new generation of interband cascade laser (ICL) and their potential for OFCs in MWIR. The thesis provides proof of the OFC regime both by high-frequency beatnote spectroscopy (BN), and by the new technique of temporal reconstruction of the ultrafast dynamics of these lasers, this making it possible to "visualize" the control of the type of operation of the OFC in ICL. In particular, was carried out the optoelectrical characterization of a set of ICLs with a range of geometries, with the aim of studying low group delay dispersion (GDD) ICLs at longer wavelengths than those previously studied: an ICL operating at 3.8 μm with a 2-section architecture, ICLs operating at 4.1 μm, and another generation of ICL operating at a wavelength of 4.2 μm designed with a wide spectral gain. OFC regime formation and GDD are linked and important for understanding the fundamental mechanisms of OFC formation. ICLs were studied using optical and electrical BN spectroscopy. Passive mode locking (PML) (or free running) and active mode locking (AML) were demonstrated. For 2-section ICLs, where the ICL is divided into a long part and a short part for a single cavity, the exact effect of the small section on the BN has been explained: allows to (a) control very finely the intracavity GDD, (b) introducing losses and showing that we converge towards PML behavior.This work then feeds into the case of ICLs operating at longer wavelengths in a single section cavity and where the GDD is expected to be less. In the particular case of the ICLs operating at 4.1 μm, we demonstrate a strong optical BN, which can be injection locked by radio frequency (RF) injection at the round trip frequency of the ICL, showing the first-steps of active modelocking. This injection locking was achieved using a simple single-section laser architecture with very low waveguide dispersion, and showing that adapting the ICL waveguide for RF operation is not a fundamental requirement. In the final part of the thesis, we show the implementation of the "Shifted Wave Interference Fourier Transform Spectroscopy" (SWIFTS) technique, used in two different configurations, to reconstruct the laser's temporal intensity profile at ultrafast timescales. This permits to demonstrate the nature of OFC generated in these ICLs. Indeed, we show that the ICL operates in the frequency modulation (FM) regime when free-running and transits towards an amplitude modulation (AM) regime when actively modelocked. Interestingly, we also show that ICLs can generate short pulses of ~6.7 ps in free-running operation, despite FM operation, and highlight the control of the pulse width and peak intensity via RF injection. This permits to compress the free-running pulses by a factor of 2.3 to obtain sub-3 ps pulses.This work constitutes an important step in the creation and control of OFCs in the MWIR region. The prospects are to broaden the spectral bandwidth of ICLs and generate high-power ultrashort pulses in the MWIR and beyond

Ce mémoire s’inscrit dans le cadre des recherches sur les molécules ultra-froides, en forte expansion depuis plusieurs années. Contrairement aux atomes, les molécules ne peuvent que très difficilement être refroidies par laser. Il est donc nécessaire d’explorer des méthodes alternatives pour parvenir à la création de gaz moléculaires ultra-froids. Ce travail théorique s’est focalisé sur une classe particulière de molécules diatomiques hétéronucléaires, présentant un moment dipolaire électrique ou magnétique intrinsèque à l’origine de leurs interactions mutuelles anisotropes.Sur la base de la connaissance précise de la spectroscopie des molécules KRb et KCs (présentant un moment dipolaire électrique intrinsèque notable), combinée à des résultats théoriques, nous avons modélisé le refroidissement de leurs degrés de liberté internes au moyen du passage adiabatique Raman stimulé (STIRAP), processus laser conduisant les molécules dans leur état fondamental absolu. Plusieurs schémas STIRAP ont été discutés et comparés entre eux du point de vue de leur efficacité.Nous avons ensuite étudié la molécule RbCa, dont la spectroscopie est encore inconnue. Cette espèce est caractérisée par la présence conjointe d’un moment dipolaire électrique et magnétique permanent, qui présente un fort intérêt pour les possibilités de contrôle des interactions anisotropes qu’ils engendrent. Nous avons déterminé la structure électronique de RbCa par deux méthodes différentes de chimie quantique, permettant ainsi de qualifier la précision des résultats. Nous avons aussi proposé un schéma de transitions laser conduisant à la formation de molécules froides de RbCa à partir des atomes séparés.La manipulation et le piégeage de molécules repose sur la connaissance de leur réponse à un champ électromagnétique externe, caractérisée par leur polarisabilité dipolaire dynamique. Les calculs de chimie quantique entrepris plus haut nous ayant permis d’accéder à des états moléculaires très excités, nous avons déterminé cette quantité pour toute une série de molécules diatomiques (dimères alcalins, RbCa, RbSr,…). Nous avons ainsi pu déterminer les paramètres optimaux pour le piégeage laser de ces molécules
This thesis deals with ultracold molecules research, which interest has been growing for several years. Unlike atoms, laser-cooling molecules is very difficult. Alternative methods are necessary to be searched for in order to create ultracold molecular gases. This theoretical work focuses on a particular type of heteronuclear diatomic molecules, possessing an intrinsic electric or magnetic dipole moment, from which originates their mutual anisotropic interactions.Based on the precise knowledge of KRb and KCs molecules (possessing a significant intrinsic electric dipole moment) spectroscopy, combined with theoretical results, the cooling of their internal degrees of freedom using Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP), a laser process bringing molecules towards their absolute ground state, has been modelled. Several STIRAP schemes have been investigated and compared regarding their efficiency. The RbCa molecule has then been studied, which spectroscopy is still unknown. The ability of controlling the anisotropic interactions induced by the simultaneous presence of an electric and magnetic dipole moment provided by this species is a clear advantage. The electronic structure of RbCa has been computed with two methods, thus allowing to estimate the reliability of the results. A scheme of laser transitions bringing to the formation of cold RbCa molecules from separate atoms has been proposed.Manipulating and trapping molecules relies on the precise knowledge of their response to an external electromagnetic field, characterised by their dynamic dipolar polarisability. The quantum chemistry calculations mentioned earlier allowed us to compute high-lying excited states, dynamic polarisability has then been computed for a whole set of diatomic molecules (alkali dimers, RbCa, RbSr, …). The optimal parameters for trapping those molecules has then been determined

La complexité des systèmes de télécommunications par fibre optique évolue rapidement de façon à offrir plus de bande passante. Comme ce fut le cas pour l’industrie de la microélectronique, l’intégration de composants photoniques avancés est requise pour la production de composants de haute qualité aux fonctions multiples. C’est dans ce contexte, que s’inscrit ce travail qui consiste à contrôler la longueur d’onde d’émission des nanostructures InAs fabriquées dans deux types matrice InP. En effet, le premier volet de ce travail consiste à étudier les îlots quantiques InAs dans une matrice d’InP massif et sera dédié principalement à l’investigation de l’impact de l’interdiffusion sélective sur les propriétés optiques de bâtonnets quantiques (BaQs) élaborées par l’épitaxie par jets moléculaires (EJM). Un prototype d’une source modulable en longueur a été achevé à base de ces hétérostructures. Un modèles théorique qui traite de l’activation et du transfert thermique des porteurs à travers les BaQs de différentes tailles, créés par l’implantation ionique contrôlée a été développé. Les acquits obtenues dans le premier thème nous ont permis d’aborder une deuxième thématique très concurrentielle liée à l’étude des structures à Nanofils (NFs) InP et des hétérostructures à nanofils InAs/InP allant des structures 1D cœur/coquilles aux structures contenant une BQ InAs par nanofil InP par EJM en mode VLS (Vapeur-Liquide-Solide) sur substrat silicium. Nous avons révélé par différentes techniques spectroscopiques (PL, excitation de PL, microPL, PLRT) des propriétés optiques très spécifiques et particulièrement intéressantes : fort rapport surface/volume impactant sur les durées de vie des porteurs photocrés, présence de différentes phases cristallines (Wurtzite et Zinc-blende) au sein d’un même nanofil en fonction des conditions de croissance. Nous avons pu réaliser des couches actives des émetteurs à base de NFs dans lesquels nous avons privilégié la formation de segments d’InAs assimilables à des boîtes quantiques avec une forte localisation spatiale des porteurs et un très fort maintient de la luminescence en fonction de la température. Les mesures de PL montrent que les segments d’InAs émettent dans la gamme 1.3-1.55 µm ce qui montre le potentiel d’applications de ce type de nanofils dans une technologie des télécommunications par fibres optiques
La complexité des systèmes de télécommunications par fibre optique évolue rapidement de façon à offrir plus de bande passante. Comme ce fut le cas pour l’industrie de la microélectronique, l’intégration de composants photoniques avancés est requise pour la production de composants de haute qualité aux fonctions multiples. C’est dans ce contexte, que s’inscrit ce travail qui consiste à contrôler la longueur d’onde d’émission des nanostructures InAs fabriquées dans deux types matrice InP. En effet, le premier volet de ce travail consiste à étudier les îlots quantiques InAs dans une matrice d’InP massif et sera dédié principalement à l’investigation de l’impact de l’interdiffusion sélective sur les propriétés optiques de bâtonnets quantiques (BaQs) élaborées par l’épitaxie par jets moléculaires (EJM). Un prototype d’une source modulable en longueur a été achevé à base de ces hétérostructures. Un modèles théorique qui traite de l’activation et du transfert thermique des porteurs à travers les BaQs de différentes tailles, créés par l’implantation ionique contrôlée a été développé. Les acquits obtenues dans le premier thème nous ont permis d’aborder une deuxième thématique très concurrentielle liée à l’étude des structures à Nanofils (NFs) InP et des hétérostructures à nanofils InAs/InP allant des structures 1D cœur/coquilles aux structures contenant une BQ InAs par nanofil InP par EJM en mode VLS (Vapeur-Liquide-Solide) sur substrat silicium. Nous avons révélé par différentes techniques spectroscopiques (PL, excitation de PL, microPL, PLRT) des propriétés optiques très spécifiques et particulièrement intéressantes : fort rapport surface/volume impactant sur les durées de vie des porteurs photocrés, présence de différentes phases cristallines (Wurtzite et Zinc-blende) au sein d’un même nanofil en fonction des conditions de croissance. Nous avons pu réaliser des couches actives des émetteurs à base de NFs dans lesquels nous avons privilégié la formation de segments d’InAs assimilables à des boîtes quantiques avec une forte localisation spatiale des porteurs et un très fort maintient de la luminescence en fonction de la température. Les mesures de PL montrent que les segments d’InAs émettent dans la gamme 1.3-1.55 µm ce qui montre le potentiel d’applications de ce type de nanofils dans une technologie des télécommunications par fibres optiques

Dans ce manuscrit je décris une série d'études expérimentales portant sur la dynamique d'un nuage d'atomes d'ytterbium bosonique dégénérés chargés dans un réseau optique et soumis à de la lumière résonante. L'interaction atome-lumière permet d'étudier les propriétés de cohérence quantique du gaz. Dans un premier temps, je démontre la manipulation cohérente de l'état interne des atomes sur la transition d'horloge, dont l'état excité est métastable et ne peux pas émettre de photons spontanément, protégeant ainsi la cohérence du gaz. La dynamique temporelle de l'état interne d'atomes chargés dans un réseau optique profond permet de mesurer les propriétés collisionelles à basse température pour les états horloges de l'ytterbium. Dans un second temps, j'utilise l'émission spontanée associée à la transition d'intercombinaison, ce qui permet un couplage aux degrés de liberté externes des atomes. Je présente l'étude de la diffusion en impulsion d'un superfluide excité sur cette transition. Les fortes interactions entre atomes conduisent à l'observation d'une décohérence ralentie aux temps longs et caractérisée par un régime sous-diffusif. Un modèle simple de type Bose-Hubbard incluant la dissipation permet de rendre compte de ces observations. Une étude théorique des effets à N-corps dans l'interaction atome-lumière vient en compléter l'analyse
In this manuscript I present an experimental investigation of the dynamics of an ultracold gas of bosonic ytterbium loaded into optical lattices and exposed to resonant light. The interaction between atoms and light makes it possible to study the coherence properties of the gas. The resonant driving is performed on the relevant optical transitions featured by ytterbium. On the one hand, I demonstrate the coherent driving of the internal state of the atoms on the clock transition, the excited state of which is metastable and can not spontaneously decay, thus preserving the coherence of the gas. The temporal internal dynamics in a deep lattice allows me to measure the collisional properties at low temperature for both clock states. On the other hand, I use the spontaneously emitted photons of the intercombination transition excited level to induce a coupling to the atomic external degrees of freedom. I present the momentum diffusion of a superfluid excited on this transition. Strong interactions between atoms slow down the decoherence and lead to an anomalous sub-diffusive relaxation. A simple model comprising atomic motion, interactions and dissipation accounts for our observations. A theoretical study of the dissipative dynamics in optical lattices sheds light on complementary phenomena such as induced dipole-dipole interactions or collective effects in spontaneous emission

Les nano-antennes optiques permettent la manipulation, le confinement et l'exaltation des champs électromagnétiques dans des volumes sub-longueur d'onde. Les applications de ces nano-objets concernent des domaines variés tels que les nano-sources de lumière, la photovoltaïque, la microscopie, la spectroscopie... Les propriétés physiques de ces nano-antennes dépendant essentiellement de leur nature, leurs tailles et leurs géométries, la caractérisation expérimentale de ces nano-objets est essentielle car elle permet d'en améliorer fortement le design et d'amplifier les réponses électromagnétiques. La problématique de ce travail de thèse concerne la caractérisation et l'exploitation des propriétés de nano-antennes optiques. Différentes techniques de caractérisation expérimentale de nano-antennes ont été développées au cours de cette thèse: spectroscopie de corrélation de fluorescence, suivi de dynamique temporelle de boîtes quantiques, spectroscopie sous saturation de fluorescence. Ces techniques ont été appliqués pour étudier différents types d'antennes optiques: microsphères diélectriques, nano-ouvertures simples et nano-ouvertures corruguées. Réciproquement, ces nano-antennes optiques ont été utilisées pour améliorer efficacement la détection de molécules fluorescentes en solution, avec des exaltations de fluorescence moléculaire supérieures à un facteur 100 et un contrôle de la directivité d'émission de fluorescence, ouvrant ainsi de nouvelles opportunités en biophotonique.

A key element of hydrologic routing models is the storage-discharge relationship assumed to follow a certain mathematical form, usually a linear or a power function, the parameters of which are calibrated based on existing inflow-outflow data. While this assumption simplifies the model calibration process, it also constrains the models to operate by this function throughout their flow range. In view of the complex and nonlinear river flow behavior, this approximation undoubtedly introduces errors. This research presents a new hydrologic river routing approach that is not limited by the above assumption. River reaches are modeled as cascades of interacting conceptual reservoirs, with storage-discharge functions identified by the data. A novel parameter estimation approach has been developed to identify these functions and all other model parameters based on control theory concepts. After calibration, these functions indeed exhibit different mathematical forms at different regions of their active variation range. The new approach is applied and successfully demonstrated in real world reservoir and river routing applications from the Nile River Basin. A Bayesian forecasting scheme was also developed that uses the new approach to generate flow forecasts with explicit uncertainty characterization.

Nous apportons dans cette thèse quelques contributions à l’étude théorique et numérique de certains problèmes de contrôle stochastique, ainsi que leurs applications aux mathématiques financières et à la gestion des risques financiers. Ces applications portent sur des problématiques de valorisation et de couverture faibles de produits financiers, ainsi que sur des problématiques réglementaires. Nous proposons des méthodes numériques afin de calculer efficacement ces quantités pour lesquelles il n’existe pas de formule explicite. Enfin, nous étudions les équations différentielles stochastiques rétrogrades liées à de nouveaux problèmes de switching, avec incertitude sur les coûts
In this thesis, we give some contributions to the theoretical and numerical study to some stochastic optimal control problems, and their applications to financial mathematics and risk management. These applications are related to weak pricing and hedging of financial products and to regulation issues. We develop numerical methods in order to compute efficiently these quantities, when no closed formulae are available. We also study backward stochastic differential equations linked to some new switching problems, with costs uncertainty