Tesis sobre el tema "Aérosols atmosphériques – Environnement"

Les particules émises, dans l’atmosphère, lors de rejets chroniques ou accidentels par les installations peuvent être soumises après dispersion à des flux verticaux par temps sec : le dépôt sec et la remise en suspension. Les flux verticaux par temps sec sont caractérisés par la vitesse de transfert vertical, qui est le rapport entre le flux de particules et la concentration atmosphérique de l'aérosol au voisinage de la surface. Lorsque cette vitesse est positive, c‘est une vitesse de dépôt sec (Vd en m.s-1) et inversement, lorsqu’elle est négative, c’est une vitesse d’émission. Il est important d'étudier leur dépôt sec en milieu prairial. En effet, les produits issus de ce milieu sont une composante de la chaine alimentaire de l’homme via l’élevage. Pour les particules de moins de 1 μm, il y a un manque de données expérimentales, ce qui entraîne une incertitude sur les résultats des modèles, qui peuvent atteindre jusqu'à deux ordres de grandeur. En outre, il n'existe pas de données de mesure de la vitesse de dépôt in situ disponibles pour les particules inférieures à 10 nm. Ces particules sont issues de réaction gaz/particules (nucléation) et peuvent concerner certains radionucléides tels que l’iode (129,131I).Après leur dépôt, ces radionucléides peuvent être remis en suspension sous l’effet de la contrainte soumise par le vent sur le couvert. Un tel phénomène est soupçonné autour de la centrale nucléaire de Fukushima. Les processus de remise en suspension des aérosols, est caractérisée par la vitesse de transfert vertical (m.s-1) mais également par le coefficient de remise en suspension (Ks en m-1) qui est le rapport entre la concentration atmosphérique et la concentration surfacique de particules. Des incertitudes rémanentes de 2 à 3 ordres de grandeurs sur les coefficients de remise en suspension existent. La remise en suspension concerne l’ensemble des particules présentent sur le couvert qu’elles soient inertes ou vivantes (champignons, bactéries, levures…). Contrairement aux particules inertes, ces particules vivantes peuvent assimiler et concentrer les radionucléides. Cependant, il y a très peu de données concernant la remise en suspension des microorganismes et des bactéries en particulier. Dans ce contexte, les objectifs de la thèse sont de quantifier la vitesse de dépôt sec en fonction de la taille des particules et des principaux paramètres micrométéorologique dans la gamme 1,5 nm – 1,2 µm. Le second objectif est de documenter les processus d’émission des bactéries
The particles emitted into the atmosphere during chronic or accidental release by the nuclear plants can be subjected, after dispersion, to vertical flows by dry weather: dry deposition and resuspension. Vertical flows in dry weather are characterized by the vertical transfer rate, which is the ratio between the particle flux and the atmospheric concentration of the aerosol in the vicinity of the surface. When this speed is positive, it is a dry deposition rate (Vd in m.s-1) and conversely, when it is negative, it is a transmission rate. It is important to study their dry deposition in a prairial environment. Indeed, the products resulting from this environment are a component of the human food chain via livestock. For particles less than 1 μm, there is a lack of experimental data, which results in uncertainty about the results of the models, which can reach up to two orders of magnitude. In addition, there are no in situ deposition rate measurement data available for particles less than 10 nm. These particles are derived from the gas / particle conversion (nucleation) and may relate to certain radionuclides such as iodine (129, 131I).After their deposition, these radionuclides can be resuspended under the effect of the stress submitted by the wind on the canopy. Such a phenomenon is suspected around the Fukushima nuclear power plant. The aerosol resuspension processes are characterized by the vertical transfer rate (m.s-1) but also by the re-suspension coefficient (Ks in m-1) which is the ratio of atmospheric concentration to surface concentration of particles. Relative uncertainties of 2 to 3 orders of magnitude on the resuspension coefficients exist. The resuspension concerns all the particles present on the canopy, whether they are inert or living (fungi, bacteria, yeasts, etc.). Unlike inert particles, these living particles can assimilate and concentrate radionuclides. However, there is very little data on the resuspension of microorganisms and bacteria in particular. In this context, the objectives of the thesis are to quantify the dry deposition rate as a function of the particle size and the main micrometeorological parameters in the range 1.5 nm - 1.2 μm. The second objective is to document the processes of emission of the bacteria

La pollution atmosphérique en milieu urbain est un problème préoccupant car une fraction croissante de la population mondiale vit dans les villes. Les effets de la pollution se manifestent également sur la végétation urbaine et sur notre patrimoine architectural, de sorte que c'est la qualité de la vie de l'ensemble des habitants des métropoles de la planète qui est en jeu. Il est indispensable de connaître la composition des atmosphères urbaines et de comprendre les mécanismes qui régissent cette composition pour évaluer les conséquences de la pollution, définir les exigences de réduction des émissions et établir des scénarios des tendances futures.

L'objectif du présent travail est de déterminer la composition chimique, les propriétés et le comportement des particules et des dépôts humides en Région bruxelloise. On a distingué les aérosols atmosphériques, les brouillards, les rosées (ou givres) récoltés à la fois sur les végétaux et sur un collecteur inerte, les pluies et les dépôts totaux (formés des pluies et des dépôts secs accumulés dans l'entonnoir de collecte en l'absence de pluie). Ce vaste objectif a été réalisé grâce à la collecte de nombreux échantillons sur une échelle de temps suffisante en différents endroits de la capitale, et à l'analyse de ces échantillons par des techniques variées et complémentaires (techniques classiques d'analyse d'échantillons liquides telles que spectrométrie d'absorption et d'émission atomique, chromatographie liquide, colorimétrie, ainsi que microscopie électronique et fluorescence des rayons-X). Trois collecteurs (pour le brouillard, la pluie et la rosée) ont été entièrement conçus et réalisés au laboratoire dans le cadre de ce travail. Les éléments suivants sont analysés: NO3, SO4, NH4, Na, Mg, Al, Si, P, S, CI, K, Ca, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pb.

Afin de comprendre les causes de la variabilité spatio-temporelle des concentrations, l'influence de paramètres tels que la saison, la direction du vent, et le lieu de prélèvement a été examinée. De plus, dans le cas des pluies et des brouillards, l'étude de l'évolution des concentrations au cours d'un même épisode a permis d'investiguer les processus physico-chimiques qui contrôlent le dépôt humide. Elle a permis d'acquérir une meilleure connaissance des mécanismes d'incorporation des aérosols dans la phase aqueuse et du phénomène de lessivage de l'atmosphère. Tout au long de ce travail, les interactions entre la phase particulaire (aérosols) et les phases liquides (brouillards, rosées, pluies) ont été examinées. Une relation entre les concentrations en éléments dissous et le volume d'eau de l'échantillon a été établie dans le cas des pluies, des rosées et des brouillards. Cette relation traduit un effet de dilution et démontre l'importance du mécanisme de condensation-évaporation des gouttes d'eau. L'importance du phénomène de nucléation des sulfates, nitrates et chlorures d'ammonium constitutifs de la fraction fine de l'aérosol soluble a été démontrée. Ces sels d'ammonium sont formés secondairement par des réactions de conversion gaz-particules. L'abondance des ions ammonium, et l'importance de leur action de neutralisation de l'acidité, constituent une particularité de l'atmosphère bruxelloise.

L'identification des sources de particules et d'éléments en relation avec leurs propriétés chimiques et granulométriques a été réalisée en utilisant divers outils statistiques (corrélations entre éléments, analyse factorielle) et géochimiques (rapports de concentration, facteurs d'enrichissement, granulométrie). Les apports d'origine marine, continentale, biologique et anthropique (trafic, incinération des déchets, processus de combustion) ont ainsi été clairement mis en évidence dans l'aérosol et le brouillard bruxellois.

Doctorat en Sciences
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Les aérosols sont les principaux vecteurs des polluants dans l'atmosphère, et sont au coeur de nombreuses études en raison des effets qu'ils peuvent avoir sur la santé humaine et l'environnement. Ces aérosols et polluants associés vont par la suite quitter le compartiment atmosphérique soit par dépôt, soit par transformation lors de réactions chimiques. Une fois déposés, les polluants vont contribuer à la pollution des eaux par des processus de lessivage sur les surfaces. En milieu urbain, la problématique de pollution des eaux de ruissellement et de l'impact sur les milieux aquatiques est étudiée depuis plusieurs décennies. L'objectif de cette thèse est d'améliorer l'estimation de la contribution du dépôt atmosphérique à la pollution globale d'un petit bassin versant urbain nantais (Pin Sec). A cette fin, une méthode innovante de mesure du dépôt sec atmosphérique est utilisée ; elle prend en compte les différentes surfaces urbaines (tuiles, bitume, enduits de façade etc.) et repose sur l'utilisation d'un traceur naturel des aérosols, le Béryllium 7. Les micropolluants (métaux, pesticides et HAP) ont été caractérisés pendant une durée d'un an. Le suivi a montré que ce bassin est faiblement pollué et que les pratiques d'utilisation des pesticides ont fortement diminué. Nous avons également montré la grande influence de la nature des surfaces sur le flux de dépôt sec. De plus, il s'avère que les flux calculés par cette méthode innovante sont nettement inférieurs à ceux généralement rapportés dans la littérature. La contribution du dépôt sec métallique est particulier beaucoup plus faible (Zn : 30%, Cu : 52%, Pb :73% en moyenne annuelle).

Les aérosols atmosphériques ultrafins font partis des plus abondants dans l’atmosphère. Leurs implications sur le climat et la qualité de l’air sont avérés. Les différents rapports du GIEC, ont cependant montré que les connaissances actuelles sont encore insuffisantes pour permettre de quantifier avec exactitude l’impact des aérosols sur le climat. Ces incertitudes viennent de la complexité des aérosols atmosphériques et de leur importance dans la formation des nuages. En effet, la formation et l’évolution de ces derniers dans l’atmosphère conduisent à des modifications de leur taille, composition chimique, morphologie, et par conséquent à des répercussions majeures sur leurs propriétés physicochimiques. Dans un premier temps, ces travaux de thèse se sont intéressés à l’impact des réactions chimiques sur les propriétés physico-chimiques des aérosols à diffuser la lumière. Ainsi, la réaction de capture de l’isoprène epoxydiols sur des particules sulfatées, a été montrée pour réduire l’intensité rétrodiffusée des aérosols formés. Dans un second temps, le travail réalisé au cours de cette thèse a eu pour objectif d’étudier l’implication de la pression sur la chimie en phase condensée des aérosols ultrafins, notamment dû à la pression de Young-Laplace qui peut être important pour les aérosols ultrafins (d < 100 nm). Ce travail de thèse a débuté par le développement et l’optimisation d’un système expérimental pour étudier les réactions chimiques sous pression. Il a ainsi été mis en évidence que les réactions de photodégradation (ici, de la vanilline) pouvaient être grandement modifiées à des hautes pressions comparables à celles de particules ultrafines. L’ensemble des résultats de ce travail de thèse ont permis de mettre en avant l’intrication des processus chimiques multiphasiques sur les propriétés physico-chimiques des aérosols atmosphériques
Ultrafine atmospheric aerosols are among the most abundant in the atmosphere. Their implications on the climate and air quality are proven. The various IPCC reports however, have shown that current knowledge is still insufficient to quantify with precision the impact of aerosols on the climate. These uncertainties come from the complexity of atmospheric aerosols and their importance in cloud formation. Indeed, the formation and evolution of these one in the atmosphere lead to changes their size, chemical composition, morphology, and therefore could have major repercussions on their physicochemical properties. Initially, this thesis work focused on the impact of chemical reactions on the physico-chemical properties of light scattering aerosols. Thus, the reactive uptake of isoprene epoxydiols on sulfated particles has been shown to reduce the backscattered intensity of the aerosols formed. In a second step, the work carried out during this thesis aimed to study the implication of the pressure on the chemistry in the condensed phase of ultrafine aerosols, in particular due to the Young-Laplace pressure which can be important for ultrafine aerosols (d < 100 nm). This thesis work started with the development and optimization of an experimental system to study chemical reactions at high pressure. It was thus demonstrated that the photodegradation reactions (here, for vanillin) could be greatly modified at high pressures comparable to those of ultrafine particles. All the results of this thesis work made it possible to highlight the entanglement of multiphase chemical processes on the physico-chemical properties of atmospheric aerosols

L’aviation émet de grandes quantités de gaz et de particules dans l’atmosphère contribuant, d’une part, à la détérioration de la qualité de l’air à une échelle locale et d’autre part, au forçage radiatif atmosphérique et donc au changement climatique. Une voie envisagée pour limiter l’impact de l’aviation est l’utilisation de carburants alternatifs. Les biocarburants sélectionnés dans cette optique tendent à avoir des teneurs en soufre et en composés aromatiques réduites, ce qui induit une diminution de la quantité d’acide sulfurique formé dans les panaches d’avions ainsi que des suies émises. La modification de la nature et de la composition des carburants utilisés peut entraîner des conséquences inattendues. Il s’avère alors essentiel d’étudier et de déterminer l’évolution des aérosols dans les panaches d’avions. Pour cela, un modèle microphysique précédemment testé lors de la combustion de kérosène classique a été utilisé et amélioré. Après avoir déterminé les émissions « types » des carburants alternatifs, des simulations ont été menées afin de prédire l’évolution et le comportement des aérosols. Plusieurs processus ont nécessité des révisions tels que la congélation homogène ou encore le comportement des composés organiques
Aircraft emit important amounts of particulate and gaseous matter in the atmosphere contributing on the one hand to local air pollution and on the other hand to the atmospheric radiative forcing and to climate change. Introducing alternative fuels in aviation can be considered as a viable option to reducing the impact of aviation, being economically and environmentally sustainable. These selected biofuels tend to have lower aromatic and sulphur contents inducing a simultaneous reduction in sulphuric acid and soot emissions. However modifying the nature and composition of the fuel used can entail unexpected consequences. It is therefore essential to study and determine the evolution of aerosols in the aircraft plume. To manage this task, a microphysical trajectory box, previously tested with standard kerosene, has been developed. After an assessment concerning the typical emissions from the combustion of biofuels in aviation, simulations have been undertaken in order to predict aerosol evolution. Several microphysical processes have been revised such as droplet homogeneous freezing or the behaviour of organic compounds

Les observations et expériences ont montré que le dépôt d'aérosols pouvait entraîner une augmentation de la quantité de nutriments disponible et ainsi favoriser la production biologique de la mer Méditerranée. Dans ce contexte, cette étude propose pour la première fois une quantification des effets du dépôt d'aérosols en provenance de sources variées sur la biogéochimie de l'ensemble de la mer Méditerranée grâce à un modèle couplé physique-biogéochimie haute résolution NEMOMED12/PISCES. L'étude consiste à modéliser et analyser les effets du dépôt d'azote et de phosphate en provenance de sources naturelles et anthropiques sur la biogéochimie de la Méditerranée. Pour cela,des modèles atmosphériques régionaux et globaux permettant de représenter le dépôt d'aérosol ont été évalués et sélectionnés. Le modèle NEMOMED12/PISCES a été adapté pour prendre en compte ces nouvelles sources de nutriments. L'analyse des simulations a permis de montrer que le dépôt atmosphérique représente environ 10 % des apports externes totaux de nitrates et 5 à 30 % des apports de phosphate en moyenne sur l'ensemble du bassin. Le dépôt peut également entraîner une augmentation de la production biologique jusqu'à 50 % grâce à la levée des limitations en nutriments. Les effets des changements climatiques pourraient avoir des conséquences particulièrement importantes sur une région sensible comme la Méditerranée. C'est pourquoi les évolutions de la biogéochimie du bassin dans un scénario de changement climatique ont été évalués au cours de cette thèse. Pour cela, le modèle NEMOMED8/PISCES a été utilisé avec des forçages physiques et biogéochimiques qui correspondent au scénario d'évolution des conditions climatiques A2 du GIEC. Cette étude met en évidence une diminution de la productivité biologique de surface de 10 % en moyenne dans l'ensemble du bassin en réponse à l'échauffement et à la stratification. Les limitations en nutriments sont fortement modifiées et la sensibilité de la Méditerranée au dépôt atmosphérique de nutriments change. Les résultats de cette thèse soulignent l'importance de l'atmosphère comme source de nutriments et en particulier d'azote et de phosphate. Les effets du dépôt atmosphérique sont variables en fonction de la saison et de la localité du dépôt et ont tendance à être plus significatifs lorsque les eaux de surface sont limitées en nutriments. En n tout bouleversement de la productivité biologique est transmis rapidement le long de la chaîne trophique. Les résultats obtenus pourraient être précisés avec l'amélioration des modèles atmosphériques et l'obtention de nouvelles mesures de flux de dépôt et l'amélioration des connaissances sur les transformations physico-chimiques subies par les aérosols avant et après leur dépôt en milieu océanique. Par ailleurs, des scénarios plus précis concernant les changements climatiques sont nécessaires afin d'évaluer les évolutions des conditions biogéochimiques de la Méditerranée. Enfin, les récents développements du modèle PISCES peut à présent permettre d'étudier la Méditerranée dans un contexte non redfieldien
Observations and experiments showed that aerosol deposition can increase the amount of bioavailable nutrients and favor biological production of the Mediterranean Sea. In this context, the present study yields for the first time a quantification of the effects of aerosol deposition from various sources thanks to the coupled physical-biogeochemical model NEMOMED12/PISCES. This study consists in modeling and analyzing the effects on the Mediterranean biogeochemistry of atmospheric deposition of nitrogen and phosphate from various natural and anthropogenic sources. For this purpose, regional and global atmospheric models representing aerosol deposition were evaluated and selected. The NEMOMED12/PISCES model was modified to take into account these new nutrient sources. The analysis of the simulations showed that atmospheric deposition accounts for approximately 10 % of total external nitrate supply and 5 to 30 % of phosphate supply on average over the entire basin. Aerosol deposition can also increase biological production up to 50 % thanks to the lowering of nutrient limitations. The maximal fertilizing effects are observed during the stratied period which, in the Mediterranean region, is summer. The effects of climate change may be particularly important in sensitive regions such as the Mediterranean. Therefore, the evolutions of basin scale biogeochemistry were evaluated under a climate change scenario. The NEMOMED8/PISCES model was used with physical and biogeochemical forcings for the IPCC A2 climate change scenario. This study shows a reduction in basin scale surface productivity by approximately 10 % triggered by warming and stratification. Nutrient limitations are modified and the Mediterranean Sea sensibility to atmospheric deposition changes. The results of this thesis underline the importance of atmosphere as a nutrient source, in particular for nitrogen and phosphate. Deposition effects vary according to the season and the location. They are more important during the stratied period, when surface water is nutrient limited. Also, any change in biological productivity is quickly transfered along the biological chain. To refine the results, the atmospheric models could be improved and more knowledge on deposition fluxes and physical and chemical transformations of aerosols before and after deposition would be necessary. Moreover, more precise scenarios concerning climate change effects would be necessary in order to study the future evolutions of biogeochemical conditions in the Mediterranean. Finally, the recent developments on the PISCES model make new studies possible in a non redfieldian context. Preliminary results indicate that the productivity of the different phytoplanktonic groups varies with intracellular C/N/P ratios

Les grandes éruptions volcaniques affectent le climat en injectant du dioxyde de soufre gazeux dans la stratosphère qui se transforme en aérosols sulfatés. Ces aérosols ont le pouvoir de réchauffer la stratosphère entraînant un refroidissement de la troposphère en réfléchissant le rayonnement solaire. Depuis l’éruption du Pinatubo en 1991, qui a entraîné un refroidissement global de 0,4◦C, les observations ont montré que la stratosphère a été régulièrement impactée par des éruptions volcaniques de magnitude modérée à l’échelle de l’hémisphère, mais que ces événements ont été moins bien documentés dans les tropiques. Des simulations par le modèle global WACCM-CARMA incluant les cycles chimiques et microphysiques du soufre, ont été effectuées durant nos travaux de thèse pour étudier la variabilité de la teneur en aérosols stratosphériques dans les tropiques sur la période 2013-2019. Il ressort des simulations que les événements volcaniques de la période (Kelud, Calbuco, Ambae, Raikoke et Ulawun) ont influencé de manière significative la couche d’aérosols dans les tropiques, soit par injection directe, soit par transport depuis des latitudes éloignées
Large volcanic eruptions affect the climate by injecting sulphur dioxide gas into the stratosphere which is converted to sulphate aerosols. These aerosols have the power to warm the stratosphere, cooling the troposphere by reflecting solar radiation. Since the Pinatubo eruption in 1991, which resulted in a global cooling of 0.4◦C, observations have shown that the stratosphere has been regularly impacted by volcanic eruptions of moderate magnitude on a hemispheric scale, but that these events have been less well documented in the tropics. During our research, we carried out simulations by the global model WACCM-CARMA, including chemical and microphysical cycles of Sulphur to study the variability of stratospheric aerosol content in the tropics over the period 2013-2019. The simulations show that the volcanic events of the period (Kelud, Calbuco, Ambae, Raikoke and Ulawun) have significantly influenced the aerosol layer in the tropics, either by direct injection or by transport from distant latitudes

Actuellement, le dépôt sec d’aérosols en milieu urbain est peu connu du fait d’un manque de données.Ces connaissances sont pourtant indispensables pour comprendre les flux de polluants dans les villes et estimer l’exposition d’habitants à des rayonnements ionisants dans le cas d’aérosols radioactifs. Un apport de données permettrait en outre d’améliorer la modélisation du dépôt dans ce milieu. Une approche expérimentale originale est employée pour étudier le dépôt sec d’aérosols submicroniques sur des surfaces urbaines. L’association d’expérimentations en soufflerie et in situ et l’utilisation de traceurs permettent de mesurer des vitesses de dépôt sec et d’étudier les différents phénomènes physiques qui régissent ce dépôt en milieu urbain. Ces données sont associées à des conditions de météorologie et de turbulence quantifiées par des mesures. Cet ensemble permet de hiérarchiser l’influence des principaux phénomènes physiques pour chaque type d’expérimentation. Notamment,des phénomènes différents doivent être considérés prépondérants dans le cas d’expositions chroniques ou aigües des surfaces urbaines aux particules atmosphériques
Aerosol dry deposition is not much known for urban areas due to the lack of data. Knowledge on this phenomenon is necessary to understand pollutant fluxes in cities and to estimate inhabitant exposition to ionizing radiation of radioactive aerosols. A data providing could enable to enhance dry deposition models for these areas. An original experimental approach is performed to study submicron aerosol dry deposition on urban surfaces. Wind tunnel coupled to in situ experiments give results to study different physical phenomen on governing dry deposition. Dry deposition velocities are measured using aerosol tracers. These data are associated to turbulent and meteorological measured conditions. This database permits to classify the principal physical phenomenon for each experiment type. Finally, different phenomenon must be considered for chronic and acute exposition of urban surfaces to atmospheric particles

Dans le cadre de la prévention des pollutions atmosphériques et de la protection de la qualité de l'air, la métrologie à l'émission des sources fixes est un élément important pour permettre non seulement d'évaluer la concentration d'un ou plusieurs polluants mais également d'en estimer les flux annuels. Les méthodes de mesure de polluants atmosphériques retenues doivent en principe permettre de vérifier le respect des concentrations limites fixées par arrêtés. Pour répondre au besoin émergent de disposer de moyens de suivi en continu des rejets, la spectrométrie d'émission sur plasma induit par laser (LIBS) présente de nombreux atouts : cette technique permet d'accéder à une analyse multiélémentaire sans nécessiter ni de préparation d'échantillon, ni de conditions d'analyse particulières (la mesure est réalisée à température et pression ambiantes) et ce, quelque soit l'état physique des rejets (liquide, solide, gaz, aérosol). L'objectif de ce travail, soutenu par l'ADEME et menée au sein du CEA et de l'INERIS, est d'étudier et optimiser la technique LIBS pour la mesure en continu et in-situ des polluants métalliques particulaires émis par les sources fixes (incinérateurs, fonderies...). Au cours de cette étude, deux approches expérimentales sont menées conjointement : la première, réalisée au CEA, consiste à recueillir sur des filtres des particules métalliques micrométriques générées avec un nébuliseur ultrasonore puis à analyser ces filtres à l'aide d'un montage LIBS adapté (analyse indirecte). En parallèle, un deuxième dispositif est réalisé à l'INERIS afin d'analyser ces mêmes particules en focalisant le laser directement dans une cellule d'analyse (analyse directe) dans laquelle circule le flux de gaz entrainant l'aérosol. Pour être en mesure d'évaluer correctement les dispositifs d'analyses LIBS ainsi que des protocoles d'acquisition et de traitement des données adaptés à l'analyse d'aérosol, un montage spécifique de génération et de caractérisation d'aérosols métalliques a été conçu et mis en oeuvre. A la suite de ces développements et essais en laboratoire, une campagne de mesures sur un site pilote a été menée au Centre Technique des Industries de la Fonderie (CTIF) à Sèvres. Des mesures ont été effectuées sur un procédé de fusion afin de suivre in situ et en temps réel la concentration en particules métalliques émises lors de coulées de cuivre. Les résultats obtenus confirment la pertinence de l'utilisation de la LIBS pour le contrôle des métaux lourds émis par les sources fixes
In the context of the prevention of atmospheric pollution and air quality improvement, measurement of the stationary sources emission appears as a key component to evaluate the concentration of one or many pollutants and also to estimate the annual flows. Analytical techniques of atmospheric pollutants must on principle permit to control the safety concentration limits fixed by order. To that end, laserinduced breakdown spectroscopy (LIBS) appears to be a good technique. Indeed, this multielementary analysis technique requires no sample preparation, is quantitative, fast (< 1 min), and can be performed at remote distance. The objective of this work, supported by ADEME and run by CEA and INERIS, is to develop and optimise LIBS technique to measure in-situ and in real time metallic pollutants in particulate forms emitted by stationary sources. During this study, two experimental approaches were carried out simultaneously: the first one, realized in CEA, consists to collect micrometric metallic particles generated by ultrasonic nebulizer on filter and then to analyse those filters with adapted LIBS device. In parallel, the second device is realised in INERIS to analyse the same particles by focusing the laser directly (direct analysis) on the flowing aerosol inside an analysis cell. To evaluate correctly the analysis LIBS devices as well as the acquisition and data treatment protocols adapted to aerosols analysis, specific experimental setup of generating and characterising metallic aerosol is designed and implemented. Then, experimental results are optimized and compared. After those developments and tests in laboratory, in-situ measurements are realized in the "Centre Technique des Industries de la Fonderie (CTIF)" in Sèvres. Measurements were performed on melting process to analyse in-situ and in real time concentration of metallic particles emitted during copper melt

Les observations et expériences ont montré que le dépôt d'aérosols pouvait entraîner une augmentation de la quantité de nutriments disponible et ainsi favoriser la production biologique de la mer Méditerranée. Dans ce contexte, cette étude propose pour la première fois une quantification des effets du dépôt d'aérosols en provenance de sources variées sur la biogéochimie de l'ensemble de la mer Méditerranée grâce à un modèle couplé physique-biogéochimie haute résolution NEMOMED12/PISCES. L'étude consiste à modéliser et analyser les effets du dépôt d'azote et de phosphate en provenance de sources naturelles et anthropiques sur la biogéochimie de la Méditerranée. Pour cela,des modèles atmosphériques régionaux et globaux permettant de représenter le dépôt d'aérosol ont été évalués et sélectionnés. Le modèle NEMOMED12/PISCES a été adapté pour prendre en compte ces nouvelles sources de nutriments. L'analyse des simulations a permis de montrer que le dépôt atmosphérique représente environ 10 % des apports externes totaux de nitrates et 5 à 30 % des apports de phosphate en moyenne sur l'ensemble du bassin. Le dépôt peut également entraîner une augmentation de la production biologique jusqu'à 50 % grâce à la levée des limitations en nutriments. Les effets des changements climatiques pourraient avoir des conséquences particulièrement importantes sur une région sensible comme la Méditerranée. C'est pourquoi les évolutions de la biogéochimie du bassin dans un scénario de changement climatique ont été évalués au cours de cette thèse. Pour cela, le modèle NEMOMED8/PISCES a été utilisé avec des forçages physiques et biogéochimiques qui correspondent au scénario d'évolution des conditions climatiques A2 du GIEC. Cette étude met en évidence une diminution de la productivité biologique de surface de 10 % en moyenne dans l'ensemble du bassin en réponse à l'échauffement et à la stratification. Les limitations en nutriments sont fortement modifiées et la sensibilité de la Méditerranée au dépôt atmosphérique de nutriments change. Les résultats de cette thèse soulignent l'importance de l'atmosphère comme source de nutriments et en particulier d'azote et de phosphate. Les effets du dépôt atmosphérique sont variables en fonction de la saison et de la localité du dépôt et ont tendance à être plus significatifs lorsque les eaux de surface sont limitées en nutriments. En n tout bouleversement de la productivité biologique est transmis rapidement le long de la chaîne trophique. Les résultats obtenus pourraient être précisés avec l'amélioration des modèles atmosphériques et l'obtention de nouvelles mesures de flux de dépôt et l'amélioration des connaissances sur les transformations physico-chimiques subies par les aérosols avant et après leur dépôt en milieu océanique. Par ailleurs, des scénarios plus précis concernant les changements climatiques sont nécessaires afin d'évaluer les évolutions des conditions biogéochimiques de la Méditerranée. Enfin, les récents développements du modèle PISCES peut à présent permettre d'étudier la Méditerranée dans un contexte non redfieldien
Observations and experiments showed that aerosol deposition can increase the amount of bioavailable nutrients and favor biological production of the Mediterranean Sea. In this context, the present study yields for the first time a quantification of the effects of aerosol deposition from various sources thanks to the coupled physical-biogeochemical model NEMOMED12/PISCES. This study consists in modeling and analyzing the effects on the Mediterranean biogeochemistry of atmospheric deposition of nitrogen and phosphate from various natural and anthropogenic sources. For this purpose, regional and global atmospheric models representing aerosol deposition were evaluated and selected. The NEMOMED12/PISCES model was modified to take into account these new nutrient sources. The analysis of the simulations showed that atmospheric deposition accounts for approximately 10 % of total external nitrate supply and 5 to 30 % of phosphate supply on average over the entire basin. Aerosol deposition can also increase biological production up to 50 % thanks to the lowering of nutrient limitations. The maximal fertilizing effects are observed during the stratied period which, in the Mediterranean region, is summer. The effects of climate change may be particularly important in sensitive regions such as the Mediterranean. Therefore, the evolutions of basin scale biogeochemistry were evaluated under a climate change scenario. The NEMOMED8/PISCES model was used with physical and biogeochemical forcings for the IPCC A2 climate change scenario. This study shows a reduction in basin scale surface productivity by approximately 10 % triggered by warming and stratification. Nutrient limitations are modified and the Mediterranean Sea sensibility to atmospheric deposition changes. The results of this thesis underline the importance of atmosphere as a nutrient source, in particular for nitrogen and phosphate. Deposition effects vary according to the season and the location. They are more important during the stratied period, when surface water is nutrient limited. Also, any change in biological productivity is quickly transfered along the biological chain. To refine the results, the atmospheric models could be improved and more knowledge on deposition fluxes and physical and chemical transformations of aerosols before and after deposition would be necessary. Moreover, more precise scenarios concerning climate change effects would be necessary in order to study the future evolutions of biogeochemical conditions in the Mediterranean. Finally, the recent developments on the PISCES model make new studies possible in a non redfieldian context. Preliminary results indicate that the productivity of the different phytoplanktonic groups varies with intracellular C/N/P ratios

Il est reconnu que les aérosols atmosphériques d’origine anthropique ont eu un impact significatif sur le système climatique au cours des dernières décennies via leurs interactions avec le rayonnement et les nuages. Outre ces processus physiques bien connus mais mal compris, des études récentes ont fait état de fortes influences des aérosols sur le cycle du carbone, en particulier sur sa composante terrestre. Les changements du cycle du carbone vont alors modifier le climat par le biais de la rétroaction climat-carbone. On ne sait toujours pas bien dans quelle mesure les aérosols anthropiques perturbent le cycle du carbone terrestre. Cette thèse vise à quantifier et à attribuer les impacts des aérosols anthropiques sur le cycle terrestre en utilisant une approche de modélisation. Au chapitre 2, un ensemble de simulations « hors ligne » utilisant le modèle de surfaces continentales ORCHIDEE forcé par les champs climatiques de différents modèles climatiques de la génération CMIP5 ont été réalisées pour étudier les impacts des aérosols anthropiques sur le cycle du carbone terrestre au travers de leurs impacts sur le climat. Les résultats indiquent une augmentation du puits de carbone terrestre de 11,6 à 41,8 PgC cumulé entre 1850 et 2005 en raison des aérosols anthropiques. L'augmentation de la production nette du biome (net biome production, NBP) se situe principalement dans les tropiques et les latitudes moyennes de l’hémisphère nord. Le refroidissement induit par les aérosols est le principal facteur à l'origine de cette évolution de la NBP. Aux hautes latitudes, le refroidissement induit par les aérosols a provoqué une diminution plus forte de la production primaire brute (gross primary production, GPP) que de la respiration totale de l'écosystème (total ecosystem respiration, TER), ce qui a entraîné une baisse de la NBP. Aux latitudes moyennes, la diminution de la TER due au refroidissement est plus forte que celle de la GPP, ce qui entraîne une augmentation nette de la NBP. Aux basses latitudes, la NBP a également augmenté en raison de l'augmentation de la GPP due au refroidissement, mais la diminution des précipitations régionales en réponse aux émissions d'aérosols anthropiques peut annuler l'effet de la température. Comme les modèles de climat sont actuellement en désaccord sur la manière dont les émissions d'aérosols affectent les précipitations tropicales, la modification des précipitations en réponse aux aérosols devient la principale source d'incertitude dans les changements de flux de C causés par les aérosols. Les résultats suggèrent qu'une meilleure compréhension et simulation de la manière dont les aérosols anthropiques affectent les précipitations dans les modèles de climat est nécessaire pour une attribution plus précise des effets des aérosols sur le cycle du carbone terrestre. Le chapitre 3 présente le développement et l'évaluation d'une nouvelle version du modèle ORCHIDEE appelé ORCHIDEE_DF. Par rapport à la version standard d’ORCHIDEE, ORCHIDEE_DF comprend un nouveau module de partitionnement de la lumière pour séparer le rayonnement solaire descendant en ses composantes directe et diffuse, ainsi qu'un nouveau module de transfert radiatif pour simuler la transmission du rayonnement diffus et direct dans la canopée, et différentier l'absorption de la lumière parles feuilles éclairées et ombragées. Le nouveau modèle ORCHIDEE_DF a été évalué à l'aide d'observations de flux par la méthode « eddy covariance » provenant de 159 sites de mesures sur le globe
Anthropogenic atmospheric aerosols have been recognized to have significantly affected the climate system through their interactions with radiation and cloud during the last decades. Besides these well-known butpoorly-understood physical processes in the atmosphere, recent studies reported strong influences of aerosols on the carbon cycle, especially its terrestrial component. The changes in carbon cycle will further alter the climate through the climate-carbon feedback. It remains uncertain how much anthropogenic aerosols perturb the land carbon cycle. This thesis aims to quantify and attribute the impacts of anthropogenic aerosols on the terrestrial cycle using a modeling approach. In Chapter 2, a set of offline simulations using the ORCHIDEE land surface model driven by climate fields from different CMIP5 generation climate models were performed to investigate the impacts of anthropogenic aerosols on the land C cycle through their impacts on climate. The results indicate an increased cumulative land C sink of 11.6-41.8 PgC during 1850-2005 due to anthropogenic aerosols. The increase in net biome production (NBP) is mainly found in the tropics and northern mid latitudes. Aerosol-induced cooling is the main factor driving this NBP changes. At high latitudes, aerosol-induced cooling caused a stronger decrease in gross primary production (GPP) than in total ecosystem respiration (TER), leading to lower NBP. At mid latitudes, cooling‐induced decrease in TER is stronger than for GPP, resulting in a net NBP increase. At low latitudes, NBP was also enhanced due to the cooling‐induced GPP increase, but regional precipitation decline in response to anthropogenic aerosol emissions may negate the effect of temperature. As climate models currently disagree on how aerosol emissions affect tropical precipitation, the precipitation change in response to aerosols becomes the main source of uncertainty in aerosol-caused C flux changes. The results suggest that better understanding and simulation of how anthropogenic aerosols affect precipitation in climate models is required for a more accurate attribution of aerosol effects on the terrestrial carbon cycle

Les aérosols minéraux constituent une des plus importantes sources en masse des aérosols atmosphériques. Ces particules ont différents impacts sur l'environnement : elles exercent un forçage radiatif, et peuvent intervenir dans la chimie hétérogène atmosphérique, ainsi que dans la dynamique des nuages. Elles jouent aussi un rôle dans la redistribution de matière à l'échelle globale, notamment par leur dépôt loin des zones sources. L'estimation des quantités d'aérosols minéraux présents dans l'atmosphère, et donc de leurs flux d'émission, qui se font sous l'action du vent en zones arides et semi-arides, demeure l'objet de fortes incertitudes. Si les émissions de particules minérales en zones arides sont relativement bien contraintes à l'heure actuelle, les processus d'érosion éolienne en zones semi-arides sont plus complexes, en raison notamment de la dynamique des états de surface. L'objectif de cette étude est de quantifier les émissions d'aérosols minéraux par érosion éolienne en zone semi-aride sahélienne, et plus précisément d'estimer l'impact de la végétation saisonnière sur ces émissions, sans prendre en compte à ce stade les perturbations induites par l'action de l'homme. Nous avons mis en œuvre des outils de modélisation pour simuler le couvert végétal saisonnier et l'émission d'aérosols par érosion éolienne. La zone d'étude est la ceinture sahélienne, de 10°N à 20°N et de 20°W à 35°E. Les résolutions spatiales retenues sont de 0.10° à 0.25° et 0.5°, et la résolution temporelle de 1 à 10 jours. Afin de pouvoir tenir compte de la variabilité interannuelle des phénomènes observés, la couverture temporelle de l'étude est de 4 ans, sur la période 2004-2007. En régions semi-arides, la disponibilité en eau est le principal facteur limitant le développement de la végétation. Trois produits d'estimation des précipitations issus d'observations satellitaires (CMORPH, RFE2.0 et TRMM3B42) ont donc été comparés entre eux et comparés à des mesures de pluviomètres spatialement interpolées (AGHRYMET), au cours de la saison des pluies au Sahel. Trois critères de comparaisons ont été définis pour qualifier leur pertinence en termes de dynamique de la végétation (distribution spatiale, fréquence journalière et quantités des précipitations). Les trois produits sélectionnés montrent un bon accord sur la ceinture sahélienne, et ce pour les trois critères. De plus, le niveau d'accord est stable au cours du temps, de l'échelle intrasaisonnière à l'échelle interannuelle. La végétation est simulée avec le modèle STEP, conçu spécifiquement pour reproduire la dynamique de la végétation sahélienne. Les simulations sont réalisées en utilisant en entrée les trois champs de pluie issus de l'étape précédente. Les résultats sont comparés à des observations régionales issues de mesures satellitaires (LAI MODIS). Les critères de comparaisons sont déterminés pour leur pertinence en termes de caractérisation de l'état de la surface (limite nord, dates de démarrage et de maximum, et valeurs du maximum de végétation). Ces comparaisons montrent la capacité du modèle utilisé à reproduire la dynamique régionale annuelle. Les différentes phases du cycle végétatif sont bien restituées, avec toutefois des réserves sur le démarrage précis de la pousse. Les émissions d'aérosols désertiques sont simulées en utilisant le modèle DPM, qui repose sur la description explicite des processus physiques mis en jeu. Les caractéristiques des états de surface en l'absence de végétation (rugosité, types de sol) sont décrites en se basant sur des produits de surface satellitaires et de données issus de d'analyses géomorphologiques. En période végétative, les caractéristiques du couvert végétal simulé (hauteur, taux de couverture) sont converties en termes de rugosité dynamique de la surface. L'effet de l'humidité gravimétrique de la couche superficielle du sol est également pris en compte. L'impact de ces différents facteurs est alors illustré, notamment les différences dues à la présence du couvert végétal, en termes d'émissions d'aérosols minéraux, dans une zone définie comme la " frange émissive saisonnièrement végétalisée ", et dont l'étendue varie selon l'année et le produit de pluie utilisé en forçage. Pour la période 2004 à 2007, la strate herbacée saisonnière présente ainsi une capacité d'inhibition des émissions de l'ordre de 8 à 28% en masse du flux total annuel de cette frange, qui lui peut varier de 1 à 30 Mt environ.

La connaissance des sources des particules dans le milieu ambiant est devenue une préoccupation majeure depuis que leur impact sur la santé est avéré. Ainsi, une connaissance détaillée de la nature des fines particules (PM) et de leurs sources, devient nécessaire pour quantifier l’importance des émissions sur la masse totale en PM. Dans ce contexte, l’objectif de ce travail est de mieux connaître la composition chimique et les sources de l’aérosol organique. Les travaux réalisés s’intègrent dans le cadre du projet MEGAPOLI. Deux campagnes ont été conduites en région parisienne en été et en hiver sur deux sites urbain (LHVP) et suburbain (SIRTA). Une caractérisation chimique des PM2.5 a été effectuée. La contribution des sources primaires des PM2.5 fut calculée par modélisation CMB et les résultats furent par la suite intercomparés à ceux obtenus par les approches AMS/PMF et radiocarbone 14C. L’analyse CMB montra qu’en hiver, les principales sources contributrices sont les sources primaires, dominées par les émissions véhiculaires et la combustion de la biomasse. En été, les concentrations de PM2.5 sont gouvernées par les espèces secondaires. D’après l’approche basée sur les marqueurs organiques secondaires, le SOA biogénique traditionnel contribue faiblement à la masse de PM2.5. La comparaison des deux approches CMB et AMS-PMF a montré qu’en hiver, les différences ont été observées pour les deux sources majeures d’aérosol organique : combustion de biomasse et source véhiculaire. En été, les différences obtenues sont moins marquées. Les comparaisons des résultats de modélisation CMB avec les mesures de 14C, approche totalement indépendante, montrèrent un bon accord
Knowing the sources of airborne fine particulate matter in ambient area became a major concern since their adverse effects on health were. Then, knowing in detail the nature and the sources of the fine particles (PM) is necessary to quantify the relative importance of the emissions on the total PM concentration. In this context, the main objective is to better know the chemical composition and the sources of the organic aerosol. This works is integrated within the MEGAPOLI framework. Two intensive campaigns were led in Paris region in summer and in winter at an urban (LHVP) and a suburban (SIRTA) sites. During the both sampling campaigns, a complete PM2.5 chemical characterization was made. The contributions of the PM2.5 primary sources were calculated by CMB modelling and the results were intercompared with those obtained by the AMS/PMF and the radiocarbon 14C approaches. The CMB analysis showed that in winter, the main contributing sources were primary, dominated by vehicular exhaust and biomass burning. In summer, the PM2.5 ambient concentrations were mainly governed by secondary species. According to the approach based on the secondary organic markers, the traditional biogenic SOA contribution to the PM2.5 mass was. The both CMB and AMS-PMF approaches comparison showed that in winter, the differences were particularly observed for both major organic aerosol sources: biomass burning and vehicular exhaust. In summer, the differences between both approaches were less visible. The comparisons of the CMB modeling approach results with the radiocarbon 14C measurements, a totally independent approach, show a very good agreement between both approaches

La mise en place de politiques efficaces visant à la réduction des niveaux de concentrations en PM exige la connaissance préalable des sources primaires et secondaires de l’aérosol organique, une fraction majoritaire des PM demeurant encore mal appréhendée. Les travaux réalisés au cours de cette thèse s’inscrivent dans le cadre du projet FORMES qui avait pour principal objectif d’évaluer et de contraindre les principales méthodes de quantification de l’influence des différentes sources de la fraction organique de l’aérosol en milieu récepteur et d’en optimiser les procédures. La caractérisation physico-chimique de l’aérosol s’est articulée autour de deux campagnes de mesures intensives de 15 jours chacune dans deux environnements urbains très contrastés : Marseille en été, et Grenoble en hiver. Ce travail de thèse s’est concentré sur le cas de Marseille, un environnement très complexe, combinant une activité photo oxydante très intense à un ensemble d’émissions primaires qui incluent les sources industrielles et les émissions par les bateaux.L’analyse CMB appliquée sur le cas de Marseille a montré que les sources primaires sont dominées par les émissions véhiculaires contribuant à 17 % du carbone organique (OC). Bien que les sources industrielles contribuent faiblement à la masse de l’aérosol (2.5 % de l’OC), ces émissions contrôlent les concentrations des HAP et de certains métaux lourds. Ces sources contribuent également, en moyenne sur la période, à environ 30% du nombre des particules ultrafines (Dp<50 nm), ce qui augmente probablement leurs effets sanitaires. Contrairement à Grenoble, où la combustion de bois est une source prépondérante (environ 70 % de l’OC), à Marseille ces émissions ne constituent qu’une source minoritaire, contribuant à 0.8 % de l’OC. Toutefois, la principale information révélée par la déconvolution de sources par CMB est que les sources primaires considérées ne permettent d’expliquer, que 22 % de l’OC mesuré ; 78 % du carbone restant non expliqué. Cette fraction est associée majoritairement à l’aérosol organique secondaire (SOA). En combinant les résultats CMB aux mesures 14C, il a été montré que plus que 70% de cet aérosol est très vraisemblablement d’origine biogénique. En conséquence, les contributions du SOA formé à partir de l’isoprène, l’α-pinène et le β-caryophyllène ont été examinées moyennant une approche basée sur les marqueurs de cet aérosol. Le SOA issu de ces précurseurs a été estimé comme contribuant uniquement à 4.3 % de l’OC, laissant une grande fraction de ce carbone non-attribuée. Cette sous-estimation est la conséquence de trois causes : (i) les incertitudes associées à l’approche utilisée, (ii) des précurseurs biogéniques non-considérés et (iii) le vieillissement de l’aérosol secondaire au cours de son transport dans l’atmosphère, comme suggéré par les mesures d’organosulfates et de la fraction polycarboxylique de type HULIS. Cette dernière fraction peut contribuer à près de 40% de l’OC non-attribué
Tougher particulate matter regulations around the world and especially in Europe point out the need of source apportionment studies in order to better understand the different primary and secondary sources of organic aerosol, a major fraction of particulate matter that remains not well constrained. The work carried out in this thesis takes part of the FORMES project whose main objective is the source apportionment of the organic aerosol using different approaches, including mainly CMB modelling, AMS/PMF and radiocarbon (14C) measurements. The aerosol characterisation was performed within two intensive field campaigns conducted in two contrasted urban environments: Grenoble during winter and Marseille during summer. The present work focuses on the Marseille case study that presents a particularly complex environment, combining an intense photochemistry to a mixture of primary emissions including shipping and industrial emissions. Primary organic carbon (POC) apportioned using CMB modelling contributed on average for only 22% and was dominated by vehicular emissions accounting on average for 17% of OC. Even though, industrial emissions contribute for only 2.3% of the total OC, they are associated with ultrafine particles and high concentrations of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons and heavy metals such as Pb, Ni and V, which most likely relate them with acute health outcomes. Whereas in Grenoble the organic aerosol was dominated by wood burning smoke (70% of OC), this source was negligible in Marseille contributing for less than 1% of OC. The main result from this source apportionment exercise is that 78% of OC mass cannot be attributed to the major primary sources and remains un-apportioned; this fraction is mostly associated with secondary organic aerosol. Radiocarbon measurements suggest that more than 70% of this fraction is of modern origins, assigned predominantly to biogenic secondary organic carbon (BSOC). Therefore, contributions from three traditional BSOC precursors, isoprene, α-pinene and β-caryophellene, were considered using a marker based approach. The aggregate contribution from BSOC derived from these precursors was estimated at only 4.2% of total OC. As a result, these estimates underpredict the high loading of OC. This underestimation can be associated with (i) uncertainties underlying the marker-based approach, (ii) presence of other SOC precursors and (iii) further processing of fresh SOC, as indicated by organosulfates (RSO4) and HUmic LIke Substances (HULIS) measurements. This HULIS can contribute up to 40% of the unattributed OC

En passant près de 90% de son temps dans les espaces clos, l'Homme est exposé à des polluants particulaires de diverses natures d'origines exogène et endogène au bâtiment, pour lesquels aucune valeur guide n'est disponible. Parmi ces polluants figurent les particules biologiques et notamment les spores fongiques, particules vivantes les plus nombreuses et les plus diversifiées de l'air que nous respirons (Nolard, 1997). Ubiquitaire et délétère, la pollution particulaire fongique est mise en cause dans la survenue de nombreuses pathologies parmi lesquelles se trouvent les maladies immuno-allergiques. Dans le cadre de la surveillance de la qualité micro-biologique de l'air des espaces clos, cette thèse vise à fournir les premiers éléments de conception d'un outil individuel de diagnostic dédié à l'évaluation de l'exposition des occupants aux aérobiocontaminants allergéniques en s'intéressant plus particulièrement à la pollution fongique aéroportée. Cette recherche repose sur les expertises techniques et scientifiques du CSTB, de l'ESIEE et de l'Université Paris-Est en matière de détection fongique, de miniaturisation d'instruments de mesure via les micro technologies et de physique des aérosols. Se faisant, ces travaux cristallisent autour d'une architecture système reposant sur trois axes : la capture et sélection des particules selon leurs propriétés physico-chimiques de surface, la quantification de la masse des particules et l'identification de la nature des particules à l'aide d'une analyse chimique. Ces axes correspondent à autant de thématiques abordées au cours de ces travaux de thèse. Ainsi, la première a consisté à étudier l'adhérence des conidies aux surfaces afin de mieux cerner les déterminants de ce phénomène physique et évaluer les énergies mises en jeu. Les résultats subséquents ont permis, lors d'une deuxième phase de travail, de dimensionner une microbalance en silicium de type MEMS en replaçant les problématiques liées aux interactions particules-résonateurs au cœur du débat. Par ce biais, l'enjeu a été de lever certains verrous scientifiques constatés dans la littérature, telles des sensibilités non-uniformes sur toute la surface des dispositifs de mesure ou encore des réponses en fréquence non linéaires avec la masse déposée. Une telle approche a en outre permis d'évaluer les performances attendues pour de tels capteurs. Enfin, le dernier aspect de cette recherche a porté sur l'identification des particules aéroportées biologiques par voie chimique en combinant pyrolyse des entités biologiques d'intérêt, chromatographie en phase gazeuse et spectroscopie de masse (Py-CPG/MS). A cette occasion, un travail collaboratif engagé avec le Réseau National de Surveillance Aérobiologique a permis d'éprouver la solution technologique et la méthodologie employées puisqu'une seconde catégorie de particules modèles a alors été considérée : les pollens. L'analyse des composés organiques volatiles issus de l'analyse Py-CPG/MS des micromycètes et des pollens a permis de démontrer l'existence d'une signature chimique spécifique de l'origine biologique des particules. Suite à cela, il a été possible d'établir diverses listes de traceurs chimiques caractéristiques des phyla voire des espèces des différents contaminants étudiés. La pertinence de ces marqueurs a alors été éprouvée lors d'un essai in situ
Nowadays people pass 90% of their time in closed spaces, and in consequence are exposed to indoor and outdoor particulate matter for which no reference value is available. These pollutants include biological particles and in particular fungal spores, the most numerous living particles and most diverse on the air we breathe (Nolard, 1997). Ubiquitous and harmful, fungal particulate pollution is implicated in the occurrence of many diseases including immuno-allergic diseases. In the context of the monitoring of the microbiological quality of air in indoor spaces, this thesis aims to provide first design elements of an individual diagnostic device dedicated to the exposure assessment of allergenic bio-contaminants focusing in particular on airborne fungal pollution. This research relies on the technical and scientific expertise of CSTB, ESIEE Paris and Université Paris-Est for fungal detection, miniaturization of measurement instrumentation and aerosol physics. Thus, this work is built around a system architecture based on three main elements: the capture and selection of particles according to their surface physical and chemical properties, the particles mass quantification and the identification of the nature of the particle using chemical analysis. These elements relate to many topics covered during the thesis work. In this way, the first topic consists in studying the adhesion of conidia to surfaces to better understand the determinants of this physical phenomenon and evaluate the energies involved. Subsequent results were used during a second stage of this work, to design a MEMS-type silicon microbalance considering the particle-resonator interaction. By this mean the issue was to solve some scientific challenges identified in the literature, such non-uniform sensitivity over the entire device surface or nonlinear frequency responses due to the added mass. Such an approach has also allowed evaluating the performance expected for such sensors. The last aspect of this research focused on the identification of biological airborne particles chemically combining pyrolysis of biological entities of interest, and gas chromatography and mass spectrometry (Py-GC/MS). On this occasion, a collaborative work engaged with the "Réseau National de Surveillance Aérobiologique" allowed to experience the technological solution and our methodology since another class of particles was considered: pollens. The analysis of volatile organic compounds obtained from Py-GC/MS characterization of micro-fungi and pollens demonstrated the existence of a specific chemical signature for each biological particle class. Thereafter, it was then possible to establish a variety of chemical markers lists for phyla and different species of the contaminants studied. The relevance of these markers has been further tested in an in-situ assay

Que ce soit par rejets chroniques ou accidentels, l’impact d’une installation nucléaire sur l'environnement dépend essentiellement des transferts atmosphériques qui, comme le montre l'accident de Fukushima, impacts sur l’environnement et les populations. Ce travail s’intéresse à la caractérisation et à la modélisation du dépôt sec des aérosols submicroniques sur des surfaces liquides en mouvement telles que des rivières. Compte tenu de l’inexistence de données sur le dépôt sec des aérosols submicroniques sur une surface liquide en mouvement, la démarche s’est appuyée sur : 1) l’acquisition expérimentale de vitesses de dépôt et 2) l’analyse et l’interprétation des résultats au moyen d’un travail de modélisation. Les expérimentations de dépôts ont été réalisées avec des aérosols d’uranine injectés dans la maquette de la soufflerie IOA-IRPHE. Ces expérimentations ont permis d’obtenir de nombreuses vitesses de dépôt sec pour différentes configurations caractérisées en fonction des conditions de vent, de courant, d’ambiance, de déformations de la surface liquide (mesures des vagues) et de distribution granulométrique des aérosols injectés. La partie modélisation a consisté à adapter le modèle à résistance de Slinn et Slinn (1980). Les principales adaptations apportées par ce travail ont consisté à prendre spécifiquement en compte les différentes classes de particules du spectre granulométrique du champ aérosolique, à évaluer les évolutions de ce spectre en fonction des mécanismes d’hygroscopicité et d’agrégation et à intégrer les mécanismes de diffusiophorèse et de thermophorèse
Whether by chronic or accidental releases, the impact of a nuclear installation on the environment mainly depends on atmospheric transfers; and as the accidents at Chernobyl and Fukushima show, affect the contamination of surfaces and impacts on the environment and the population. This work focuses on the characterization and modeling of dry deposition of submicronic aerosols on liquid surfaces in motion such as rivers. The evaluation of dry deposition is based on the estimation of flux modeling as the product of particle concentration and deposition velocity. Due to the lack of data on the dry deposition of submicronic aerosols on a liquid surface in motion, the approach was based on two axes: 1) the acquisition of experimental deposition velocities and 2) the analysis and interpretation of results through modeling. The experiments were performed with uranine aerosols released into the IOA-IRPHE wind tunnel. These experiments have given many dry deposition velocities for different configurations characterized according to wind, current, ambient temperature and relative humidity, the liquid surface deformations (measured significant wave height) and size distribution of aerosols released. The modeling part was to adapt the model to resistance. Slinn and Slinn (1980). The main adjustments made by this work have been to take specific account of the different classes of particle size distribution, the spectrum variation as a function of hygroscopicity, and mechanisms of aggregation. It is integrated mechanisms of diffusiophoresis and thermophoresis, respectively produced by the evaporation of water and the temperature gradient at the air-water interface

L’exposition aux aérosols microbiologiques présents dans les environnements clos est susceptible de provoquer, chez les occupants, diverses pathologies telles que des infections, des toxi-infections et des allergies. Pour s’en prémunir, diverses stratégies passant notamment par l’emploi de dispositifs épurateurs d’air, ont été développées et commercialisées par les industriels de la ventilation et du traitement de l’air. Cependant, à ce jour, aucune méthodologie d’évaluation y compris normative ne permet d’évaluer la pertinence de ces stratégies. Ce travail de recherche se propose, d’une part, d’appréhender le devenir des aérosols microbiologiques au sein des espaces clos : de la source à l’individu exposé, en explorant le rôle de la ventilation dans ce transport et, d’autre part, d’explorer le gain apporté par les nouvelles technologies de traitement microbiologique de l’air sur l’exposition des occupants. Pour ce dernier point de l’étude, une démarche globale d’évaluation en 3 volets a été adoptée avec l’étude de l’efficacité du ou des principes d’épuration mis en oeuvre, la détermination du rendement intrinsèque en condition dynamique de ces systèmes et l’évaluation du gain apporté par ces derniers sur l’exposition des occupants. Les travaux menés avec les dispositifs épurateurs (filtration et photocatalyse) ont montré que les efficacités intrinsèques des systèmes ne permettent pas de préjuger de leur gain vis-à-vis du niveau de l’exposition des individus lorsqu’ils sont mis en oeuvre en environnement intérieur. Les résultats obtenus ont également mis en évidence que la prise en compte des flux aérauliques et du transport des particules induit par la ventilation et le dispositif épurateur est indispensable à la définition d’une stratégie cohérente de traitement d’air
Exposure to bioaerosols in indoor environments is associated with a wide range of adverse effects on health including infectious diseases, acute toxic effects and allergies. In order to guard against this phenomenon, the ventilation and air treatment industry has developed and marketed many air control strategies. However, at present, there is no methodology adapted to the evaluation of the relevance of these strategies. The aim of this research work was to characterize, in a first time, the progress of microbiological aerosol from the original source, to their eventual inhalation by person exposed, considering their dissemination through the indoor environments. Secondly, the work consisted of determining the efficiency of air cleaner devices applied to control indoor air quality. For this point, a global approach of evaluation in 3 steps was adopted, consisting of studying the efficiency of the epuration principle implemented, determining the intrinsic performance of the systems in dynamic conditions and their impact on the exposure level of the exposed persons. The tests carried out with air cleaner devices (filtration and photocatalysis) have shown that the intrinsic performance wasn’t able to estimate the beneficial impact of these systems on the exposure level of people when there were applied in indoor environments. So the intrinsic performance of devices is not the single impact factor, the airflow promoted by the device is also a factor to consider. Moreover, the characterization of indoor airflows and airborne particles transport is essential to define a coherent strategy of air treatment

La connaissance des principales sources de l’aérosol permet d’améliorer, d’adapter et de cibler les mesures prises pour réduire les concentrations de particules fines. Ainsi, l’identification et la hiérarchisation des sources de particules fines sont des étapes essentielles à la mise en place d'une politique efficace d'amélioration de la qualité de l'air. Le travail mené durant cette thèse s’inscrit dans cette démarche puisqu'il avait pour objectif de quantifier les sources de PM2.5 en milieu industriel. Afin de répondre à cet objectif, deux campagnes de prélèvements ont été réalisés dont une sous les vents des principales activités industrielles afin de caractériser leurs émissions (profils) et une en zones urbaines caractéristiques de l’exposition de la population aux particules fines. Les résultats ont permis d'obtenir des empreintes représentatives des principales activités industrielles de la zone d'étude. L’analyse ME-2 menée a permis, avec la combinaison d’analyses radiocarbones, de déterminer que la source de combustion de biomasse est la source majoritaire pendant l’automne et l’hiver où les épisodes de PM2.5 ont été observés. La source industrielle est la source majoritaire des PM2.5 au printemps et en été mais ne constitue pas un driver fort de la concentration des PM2.5. Toutefois, cette étude a montré que les sources industrielles impactent significativement la population de particules (taille, composition, etc.) dans la zone d’étude
In order to limit the impact of air quality on human health, public authorities need reliable and accurate information on the sources contribution. So, the identification of the main sources of PM2.5 is the first step to adopt efficient mitigation policies. This work carry out in this thesis take place in this issue and was to determine the main sources of PM2.5 inside an industrial area. To determinate the main sources of PM2.5, two campaigns were lead to collect daily PM2.5 to: 1/ determine the enrichment of atmospheric pollutants downwind from the main industrial activities and 2/ collect PM2.5 in urban areas characteristic of the population exposition. Results allowed to obtain very representative profiles for the main industrial activities implanted inside the studied area. ME-2 analysis, combined to radiocarbon measurements, allowed to highlight the very high impact of Biomass Burning sources for all the PM2.5 pollution events recorded from early autumn to March. This study showed that industrial sources, even if they are the major sources during spring and summer, are not the major PM2.5 driver. However, this study highlights that industrial sources impact significantly the aerosol population (size, composition, etc.) in the studied area

Le travail entrepris s’inscrit dans la problématique d’une meilleure connaissance de la composition chimique de l’aérosol atmosphérique, en milieu urbain. Les objectifs sont d’étudier la contamination de la phase particulaire par différentes familles de composés, en réalisant un suivi saisonnier et journalier des concentrations. Les campagnes de prélèvements de particules (PM10) ont été réalisées simultanément sur les sites de Besançon, de Spicheren et de Strasbourg, en scindant l’échantillonnage d’air en quatre périodes de six heures de prélèvement par jour. La plupart des concentrations relevées à Strasbourg sont supérieures à celles observées sur les sites de Besançon et de Spicheren. Le suivi saisonnier de la contamination des composés a permis de mettre en évidence que mis à part quelques exceptions, les concentrations des produits, sont en général supérieures l’hiver, que pendant des saisons moins froides. D’une manière générale, en période estivale, il ressort de cette étude que la principale source des composés, semble particulièrement liée au trafic automobile. En période hivernale, à cette source, s’ajoute le chauffage résidentiel et sur le site de Strasbourg, une source industrielle possible par transport. Une source d’émission liée aux activités de cuisine est également présente toute l’année, préférentiellement sur le site de Strasbourg. Enfin, pour les composés émis uniquement à partir de la combustion de biomasse, l’apport du chauffage résidentiel au bois, en période hivernale, fait augmenter l’abondance de ces composés
The purpose of this study is intended to obtain a better knowledge of the chemical composition of atmospheric aerosols in urban areas. The study targets the evaluation of the airborne particulate phase contamination by various families of pollutants compounds, by carrying out seasonal and daily follow-up of their concentration levels. The PM10 particles sampling was carried out simultaneously related to the Besancon, Spicheren and Strasbourg target areas, all conducted by taking air samples on a daily basis, collecting four consecutive batches, each of a duration of six hours along a day. The most of the concentrations levels collected from the Strasbourg area are higher than those observed on the Besancon and Spicheren areas. Seasonal follow-up of the contamination by compounds made it possible to highlight that apart some exceptions, the studied concentrations, are in general higher the winter, than during milder seasons. Generally, regarding the summer period, it appears from the study that the main source of these compounds seems especially related to the automobile traffic. In winter period, this main source is completed by domestic heating, and for the Strasbourg area, by an apparent industrial source by airborne transportation. A source of emission related to the activities of kitchen is also present all over the year, mostly on the Strasbourg area. Last of all, related to the compounds only emitted from the biomass combustion, the contribution from domestic heating using wood in cold season, increases the abundance of the studied compounds