Dissertations / Theses on the topic 'Systèmes électroniques corrélés'

Les propriétés de transport des deux systèmes fortement corrélés (V0.989 Cr0.011)2O3 et k-(BEDT-TTF)2 Cu[N(CN)2]Cl ont été étudiées au voisinage de la transition de Mott en fonction de la température et de la pression. La technique de pression variable, à haute et basse températures, a permis de déterminer les domaines de coexistence métallique et isolant définis par les lignes spinodales des hystérésis jusqu'au point critique terminal (TC, PC). L'analyse du comportement critique de la conductivité du composé (V0.989 Cr0.011)2O3 a révélé une complète analogie avec la transition liquide-gaz en accord avec les prédictions obtenues dans le cadre du modèle DMFT. Nous avons ainsi montré par une analyse d'échelle que la classe d'universalité de la transition de Mott dans ce composé était celle du modèle d'Ising 3D. Dans les deux systèmes, nous avons mesuré dans la phase isolante à basse température ( TT*) entre le régime métallique incohérent et un régime isolant.

Ce travail de thèse est consacré à la compréhension théorique des propriétés magnétiques de Ca3Co2O6. Il s'agit d'un composé non métallique qui cristallise dans une structure perovskite hexagonale. Les propriétés magnétiques et électriques de Ca3Co2O6 présentent un caractère fortement uni-dimensionnel, et ce composé peut être décrit de manière simplifiée comme un réseau hexagonal de chaînes Co-O3. Orientées le long de l'axe c, ces chaînes sont formées de prismes trigonaux et d'octaèdres CoO6 en alternance. Des résultats expérimentaux suggèrent que seuls les atomes de cobalt en site prismatique portent un moment magnétique et que ces moments s'alignent ferromagnétiquement le long des chaînes au-dessous d'environ 25 K. En plus de cet ordre ferromagnétique un ordre antiferromagnétique dans les directions transverses apparaît également à des températures plus basses. Ce travail de thèse essaye de clarifier les causes microscopiques du couplage ferromagnétique le long de la direction c, pour lequel l'application des règles standards prédit un couplage antiferromagnétique. En se basant sur les concepts de superéchange et d'échange cyclique nous déterminons la différence énergétique entre ordres antiferromagnétique et ferromagnétique au quatrième voire cinquième ordre en théorie des perturbations. Une difficulté particulière provient de la prise en considération de l'interaction spin-orbite locale, particulièrement importante pour Ca3Co2O6 dont l'anisotropie magnétique est forte. En conjonction avec les ordres élevés de la théorie des perturbations cette petite échelle d'énergie requiert un traitement spécial des états quasidégénérés, qui est présenté pour la première fois dans ce travail. On obtient que, dans un intervalle de paramètres fini, l'ordre ferromagnétique recherché peut en effet être stabilisé de cette façon
This thesis is dedicated to the theoretical understanding of the magnetic properties of Ca3Co2O6. The crystalline structure of this nonmetallic compound is a hexagonal perovskite. The magnetic and electric properties of Ca3Co2O6 present a strongly unidimensional character, and this compound can be described in a simplified way as a hexagonal lattice of Co-O3 chains. Directed along the c axis of the crystal these chains are made of alternating CoO6 trigonal prisma and octahedra. Experimental results suggest that only the cobalt atoms in prismatic environment carry a magnetic moment and that these moments align ferromagnetically along the chains below a temperature of approximately 25 K. On top of this ferromagnetic order an antiferromagnetic order in the orthogonal directions also appears at lower temperatures. The aim of the thesis is to clarify the microscopic causes of the ferromagnetic coupling in the c direction. Indeed the application of the standard rules to Ca3Co2O6 predicts an antiferromagnetic coupling along the chains. Based on the oncepts of superexchange and cyclic exchange we determine the energy difference between antiferromagnetic and ferromagnetic orders within fourth, and even fifth, order in perturbation theory. A particular difficulty arises from the consideration of the local spin-orbit interaction which is necessary to account for the strong magnetic anisotropy of Ca3Co2O6. In conjunction with the high orders in perturbation theory this small energy scale requires a special treatment of quasidegenerate states, which is presented for the first time in this work. It is obtained that in a finite parameter range the searched ferromagnetic order can indeed be stabilized in this way

L'effet Nernst, bien que peu exploité depuis sa découverte en 1886, a acquis récemment une place importante dans le domaine des électrons corrélés. Au cours de cette thèse, nous avons utilisé l'effet Nernst afin d'étudier deux exemples de systèmes corrélés, un supraconducteur NbxSi1-x et un fermion lourd PrFe4P12. Dans l'étude des films amorphes supraconducteurs de Nb0.15Si0.85, le signal Nernst observé est en parfait accord avec la prédiction théorique de Ussiskhin, Sondhi et Huse (USH) dans la limite de faible champ magnétique et près de Tc. La théorie USH qui se fonde sur l'existence de paires de Cooper au temps de vie fini au-dessus de Tc, relie directement le coefficient Nernst à la longueur de corrélation à champ nul, c-à-d la taille des paires de Cooper fluctuantes. L'étude approfondie des données a montré que, de façon plus générale, le signal Nernst est déterminé par une seule longueur, la longueur de corrélation à toute température et tout champ magnétique. La théorie USH n'est que la limite bas champ d'une théorie plus générale qui relierait le coefficient Nernst à la longueur de corrélation. Ces résultats démontrent que le signal Nernst observé au-dessus de Tc jusqu'à très haute température (30 xTc) et jusqu'à très haut champ magnétique (3 X Bc2) dans les films amorphes de Nb0.15Si0.85 est généré par les fluctuations supraconductrices de type paires de Cooper fluctuantes. La seconde étude que nous avons effectuée dans le composé fermion lourd PrFe4P12 nous a permis de caractériser les phases qui apparaissent dans ce matériau à basse température. L'amplitude exceptionnelle de l'effet Nernst observée dans la phase ordonnée à bas champ magnétique est la conséquence de trois facteurs indépendants : une faible densité de porteurs, une augmentation de la masse effective et un grand libre parcours moyen. Ce comportement est caractéristique d'un fermion lourd semi-métallique. L'augmentation importante du pouvoir thermoélectrique dans la phase ordonnée est révélatrice d'une destruction importante de la surface de Fermi. La phase qui apparaît à haut champ magnétique pour la direction [111] semble également liée à une restructuration de la surface de Fermi, bien que moins importante, associée à un comportement non liquide de Fermi. Le changement de signe de l'effet Nernst lors de l'apparition de la phase à haut champ magnétique pourrait s'interpréter comme le signe d'une transition métamagnétique.

Au cours de cette thèse, nous avons utilisé l'effet Nernst afin d'étudier deux exemples de systèmes corrélés, un supraconducteur NbxSi1-x et un fermion lourd PrFe4P12. Dans l'étude des films amorphes supraconducteurs de Nb0. 15Si0. 85, le signal Nernst observé est en parfait accord avec la prédiction théorique de Ussiskhin, Sondhi et Huse (USH) dans la limite de faible champ magnétique et près de Tc. La théorie USH qui se fonde sur l'existence de paires de Cooper au temps de vie fini au-dessus de Tc, relie directement le coefficient Nernst à la longueur de corrélation à champ nul d. Ces résultats démontrent que le signal Nernst observé au-dessus de Tc jusqu'à très haute température (30 xTc) et jusqu'à très haut champ magnétique (3 X Bc2) dans les films amorphes de Nb0. 15Si0. 85 est généré par les fluctuations supraconductrices de type paires de Cooper fluctuantes. La seconde étude que nous avons effectuée dans le composé fermion lourd PrFe4P12 nous a permis de caractériser les phases qui apparaissent dans ce matériau à basse température. L'amplitude exceptionnelle de l'effet Nernst observée dans la phase ordonnée à bas champ magnétique est la conséquence de trois facteurs indépendants : une faible densité de porteurs, une augmentation de la masse effective et un grand libre parcours moyen. Ce comportement est caractéristique d'un fermion lourd semi-métallique. L'augmentation importante du pouvoir thermoélectrique dans la phase ordonnée est révélatrice d'une destruction importante de la surface de Fermi. La phase qui apparaît à haut champ magnétique pour la direction [111] semble également liée à une restructuration de la surface de Fermi, bien que moins importante.

Cette thèse a pour but d'étudier la structure électronique à proximité du niveau de Fermi et de discuter l'influence des corrélations dans deux matériaux fortement corrélés présentant des transitions métal-isolant en température, en dopage et en pression : les oxydes de vanadium (V(1-x)Crx)2O3 et VO2. Pour cela, nous avons combiné différentes méthodes spectroscopiques utilisant le rayonnement synchrotron : la photoémission, l'absorption X et la diffusion inélastique. Ces techniques complémentaires, qui donnent une vue d'ensemble de la structure électronique, sont sensibles aux perturbations intervenant dans la structure électronique au passage de la transition. La comparaison directe de ces résultats aux prédictions théoriques permet de clarifier le rôle des corrélations électroniques dans les mécanismes de transition. Dans VO2, nos résultats semblent vérifier le modèle de transition de Peierls assistée par les corrélations. Dans (V(1-x)Crx)2O3, c'est l'hypothèse d'une augmentation du champ cristallin effectif induite par les corrélations qui est privilégiée pour la transition en dopage et en température. L'analyse de l'influence des différents paramètres thermodynamiques a mis en lumière l'existence d'un mécanisme de transition différent sous l'effet de la pression, suggérant un couplage des degrés de liberté électroniques et structuraux. L'étude du comportement de la quasiparticule au voisinage de la surface dans ces deux systèmes a également permis de révéler la présence d'une couche morte à la surface sur laquelle les états cohérents sont perturbés et dont la longueur est une caractéristique intrinsèque aux propriétés de volume du matériau.

Cette thèse concerne l'étude du rôle des électrons, des phonons et de leur dynamique dans les transitions de phase de deux systèmes fortement corrélés, le composé prototype de Mott (V{1-x}Cr_{x})_2O_3 et le pnicture de fer supraconducteur Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2. Ces systèmes ont été étudiés grâce à deux techniques complémentaires, la spectroscopie de photoélectrons et la réflectivité pompe-sonde. Les mesures de réflectivité transitoire dans (V{1-x}Cr_{x})_2O_3 ont permis de mettre en évidence un durcissement photo-induit du réseau cristallin, dû à la modification ultra-rapide (à l'échelle femtoseconde) de la structure électronique du matériau. La mesure de phonons optiques et acoustiques cohérents a permis de montrer le lien entre excitation électronique, propriétés réticulaires et corrélations électroniques. Des mesures de photoémission résolue spatialement à l'échelle microscopique ont également permis, dans certaines parties du diagramme de phases, la visualisation de domaines isolants de Mott et métalliques. Concernant Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2, la première mesure d'un phonon optique cohérent dans un pnicture de fer a permis d'interpréter la relaxation électronique transitoire de ce système comme gouvernée par un couplage électrons-phonons sélectif. La valeur du couplage électrons-phonons déterminée par cette méthode, lambda=0.12, est trop faible pour que la supraconductivité de ce système soit médiée par les phonons. La structure électronique de Ba(Fe_{1-x}Co_{x})_2As_2 a été mesurée par photoémission résolue en angle à basse énergie de photon, permettant une résolution en énergie et en vecteur d'onde optimales. La dispersion des bandes autour du centre de la zone de Brillouin ainsi que leur symétrie ont ainsi été déterminées, et la modification de structure électronique induite par la transition supraconductrice a été mesurée. Cette dernière consiste en un transfert de poids spectral inter-bandes et l'ouverture de gaps sélectifs, reflétant le caractère complexe de la structure électronique des supraconducteurs multi-bandes.

Ces dernières années, avec le développement du laser ultrarapide et intense, des opportunités sans précédent sont apparues pour modifier les propriétés macroscopiques des matériaux de manière efficace et ultra-rapide. Les techniques d’analyse avancées, en particulier la diffraction des rayons X en temps résolue, permettent de sonder la structure des matériaux photo-excités avec les résolutions temporelles adéquates, des échelles de temps sous-ps a la microseconde et au-delà. Cette étude se focalise principalement sur les systèmes électroniques corrélés, les composes de T i 3 O 5 et V 2 O 3 . Il a été démontré récemment que la transformation macroscopique dans des matériaux photo-excitables a changement de volume suit l’onde de déformation. Ici, nous avons cherché à comprendre ce mécanisme d’ondes de déformations dans les systèmes électroniques corrélés en étudiant deux systèmes présentant des changements de volume de différents types au cours de la transition de phase. La transition de phase semi-conducteur (β) à métal (λ) dans T i 3 O 5 est associée à un changement de volume significatif. V 2 O 3 , d’autre part, subit à la fois une contraction de volume et un changement de symétrie lors de la transition isolant (AFI) -métal (PM). Une partie de ce travail de doctorat est consacrée au mécanisme de commutation à l’échelle de la nanoseconde dans T i 3 O 5 . Sur ces échelles de temps, la transition de la phase β- à λ se propage à l’intérieur et à travers les joints de grains (entre les nanocristaux). Nous montrons que cette dynamique dépend de la taille des nanocristaux. Nous étudions cette croissance de la phase photoinduite lors de la dissipation de la chaleur et recherchons des corrélations entre ce processus lent et les la forme des domaines nanoscopiques résultant de la transition induite par l’onde de déformation, se produisant sur une échelle de temps ultra-rapide. Les résultats sont rationalisés par une simulation numérique basée sur un modèle 2D de diffusion de chaleur, qui cartographie la distribution de phase dans ces échantillons polycristallins. Dans V 2 O 3 , la dynamique ultrarapide est régie par la propagation des déformations longitudinales dans l’épaisseur du film et par les déformations de cisaillement au sein des cristallites. Grâce a la morphologie des échantillons et a la photo-excitation homogène, aucune réponse lente n’est observé dans ce cas. Notre étude structurale à un délai de 100 ps après la photo-excitation montre une séparation de phase à une fluence laser au delà d’une fluence seuil, et une transformation complète au delà de la fluence de saturation
In recent years with the development of ultrafast and intense laser, unprecedented opportunities have emerged to modify macroscopic properties of materials in ultrafast and efficient manner. Advanced probing technique, in particular time-resolved X-ray diffraction, allows to probe the structure of photo-excited materials with relevant time resolutions, from sub-ps to us and beyond. This study primarily focuses on correlated electron systems, namely T i 3 O 5 and V 2 O 3 compounds. It has been recently demonstrated that strain wave is the pathway for macroscopic transformation in photo-excitable volume changing materials. Here, we sought to understand this strain wave mechanism in correlated electron systems by studying two systems with contrasting volume changes across phase transitions. The semiconductor (β-) to metal (λ-) phase transition in T i 3 O 5 is associated with a significant volume expansion. V 2 O 3 , on the other hand, undergoes both volume contraction and symmetry breaking during the insulator (AFI) to metal (PM) transition. A part of this work is dedicated to the switching mechanism on the nanosecond times scale in T i 3 O 5 . On these time-scales, the transition from β- to λ-phase propagates within and across grain boundaries (between nanocrystals). We show that this dynamics depends of the size of the nanocrystals. We monitor how the photo-induced phase grows upon dissipating heat, and seek correlations of this slow process with nanoscopic patterns left by strain driven transition occurring on the ultrafast timescale. The results are rationalised with numerical simulation based on a 2D-model of heat diffusion, which maps the phase distribution of the polycrystalline samples. In V 2 O 3 , the ultrafast dynamics are governed by the longitudinal strain propagation within the film thickness and shear strain within the crystallites. Thanks to the morphology of the sample and homogeneous photoexcitation, no late response was observed in this case. The study shows an evidence of phase separation at intermediate laser fluence and complete transformation at saturating fluence at 100 ps time delay after photoexcitation

La découverte en 2008 de supraconductivité à relativement haute température (Tc,max = 56K) dans les pnictures de Fer a ravivé les questions fondamentales sur l'origine et la nature de la supraconductivité posés par les supraconducteurs non conventionnels. En particulier, la présence d'une phase antiferromagnétique à proximité de celle supraconductrice dans leur diagramme de phase pose la question du lien entre magnétisme et supraconductivité. Ces supraconducteurs à base de Fe présentent un diagramme de phase générique, mais quelques exceptions remettent en question une description qui se voudrait universelle. Nous avons choisi d'étudier ces cas particuliers grâce à une sonde locale, la résonance magnétique nucléaire (RMN). Nos observations nous ont non seulement permis de comprendre la raison de ces exceptions, mais aussi de s'en servir pour mieux sonder les corrélations magnétiques dans ces matériaux, un ingrédient clé pour la compréhension de la supraconductivité. Premier sujet, la coexistence de supraconductivité et de magnétisme : celle-ci a été observée dans la plupart des supraconducteurs à base de Fer de façon homogène ou inhomogène, mais toujours pour des états magnétiques à faible TN et faibles moments en accord avec des descriptions itinérantes à faibles corrélations. Pourtant un nouveau composé au Sélénium est venu remettre en cause ces conclusions en présentant une apparente coexistence homogène entre une forte supraconductivité macroscopique (Tc ≈ 30K) et un très fort antiferromagnétisme (TN ≈ 600K, moments magnétiques de valeur élevée de 3.3µB). Cette observation suggère donc une description ici plutôt en terme d'isolants de Mott contrairement aux autres supraconducteurs à base de Fer. Nos mesures RMN permettent de montrer en fait l'existence d'une séparation de phase et de statuer sur la stœchiométrie et les propriétés électroniques des différentes phases, pour finalement réconcilier ce composé et les autres familles. Deuxième exception : dans la famille archétype BaFe₂As₂, tous les dopages sur site Fer ou Arsenic ou même l'application de pression mènent à la supraconductivité, sauf dans le cas du dopage au Manganèse ou au Chrome en site Fer, qui ne provoquent pas l'apparition de la supraconductivité. Nos mesures RMN nous ont permis de sonder la nature de la transition magnétique, mais aussi l'état métallique de ces composés substitués. Nous montrons en particulier que le trou supplémentaire du Manganèse substitué à la place du Fer reste en fait localisé sur son site et se manifeste alors par un moment magnétique localisé. Cette étude du dopage par le Manganèse ouvre la voie à l'idée d'utiliser le Manganèse en faible concentration comme source de moments localisés qui polarisent magnétiquement leur environnement. Cette polarisation permet en effet de caractériser la nature même des corrélations de spin. Nous avons donc utilisé la RMN ainsi que la magnétométrie-SQUID pour mesurer cette polarisation dans des composés supraconducteurs pour sonder les corrélations de spins de ces systèmes. Nous concluons que ces corrélations sont plutôt faibles et indépendantes de la température dans les composés dopés en électrons.

Les systèmes à électrons fortement corrélés présentent des propriétés inattendues : supraconductivité à haute température, magnétorésistance colossale,. . . . A ce jour, la compréhension de ces propriétés demeure un défi pour la physique des solides, aucun modèle n'étant assez fiable pour expliquer les forces motrices à l'origine de ces propriétés. Ce travail de thèse est une contribution à l'effort expérimental de détermination de la structure électronique de systèmes à électrons fortement corrélés d'intérêt technologique potentiel ou dans lesquels de nouveaux modes d'excitation ont été suggérés. Le travail est centré sur l'étude par diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) des excitations de basse énergie (excitations d-d, transfert de charge, spin flips,. . . ) qui jouent un rôle essentiel dans le contrôle des propriétés de ces matériaux. Les expériences ont été réalisées sur la ligne de lumière SEXTANTS du centre français de rayonnement synchrotron SOLEIL, avec le spectromètre AERHA qui combine haut pouvoir résolvant et haute transmission. Trois systèmes ont été étudiés : MnAs/GaAs(001), un matériau attractif pour les hétérostructures ferromagnétique/semi-conducteur ; Y1−xCaxTiO3, où la présence d'une excitation par orbiton a été prédite ; FeCr2S4, qui présente une réponse magnéto-optique géante dont l'origine n'est pas comprise. Grâce à la sensibilité au volume, à la sélectivité chimique et aux règles de sélection du RIXS, des problèmes clés sur ces matériaux ont été résolus. En particulier, la preuve d'excitations par orbiton dans Y1−xCaxTiO3 a été apportée et les excitations à l'origine des effets magnéto-optiques dans FeCr2S4 ont été identifiées
Strongly correlated electron systems often show unexpected properties, such as high temperature superconductivity or colossal magnetoresistance. Up to now understanding these intriguing features is a challenge for solid state physics because no sufficiently reliable models exist for explaining the driving forces behind these properties. This thesis work is a contribution to the experimental effort aiming at the determination of the electronic structure of strongly correlated electron systems that offer a potential technological interest or in which new excitation modes have been suggested. The work is centered on the investigation by resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) of low-energy excitations (d-d excitations, charge transfer excitations, spin flips, …) that play an essential role in controlling the characteristics of these materials. The experiments have been performed at the SEXTANTS beamline of the French synchrotron source SOLEIL, using the AERHA spectrometer that combines high resolving power and high throughput. Three systems have been investigated: MnAs/GaAs(001) which is an attractive material for use in ferromagnet/semiconductor heterostructures; Y1−xCaxTiO3, in which the presence of orbiton excitation has been predicted; FeCr2S4 which exhibits a giant magneto-optical response the origin of which is not understood. Thanks mainly to the bulk sensitivity, to the chemical selectivity, and to the selection rules of RIXS, key issues on these materials were addressed. In particular the evidence of orbiton excitation in Y1−xCaxTiO3 is given and the excitations at the origin of the magneto-optical effects in FeCr2S4 are identified

Les matériaux dans lesquels des interactions à plusieurs particules, un confinement de faible dimension et/ou un fort couplage spin-orbite sont présents témoignent d’une grande variété de phénomènes, mais sont encore mal compris. Des informations essentielles sur l’origine de tels phénomènes peuvent être obtenues en mesurant leur structure électronique. Cette thèse présente une étude expérimentale de la structure électronique de matériaux de faible dimension et/ou fortement corrélés présentant un intérêt fondamental actuel, en utilisant la spectroscopie par photoémission résolue en angle et en spin (ARPES et SARPES).Dans la partie introductive, je présente mon travail sur deux exemples de type "livre de texte", mais innovants, montrant comment les interactions affectent la structure de bande d'un matériau: le couplage des électrons avec des phonons dans une distribution de Debye dans un système électronique à deux dimensions (2DES) dans ZnO, semi-conducteur à oxyde à bande interdite large utilisé dans les applications photovoltaïques, et le dédoublement induit par un fort couplage spin-orbite (SOC) dans la bande de valence du ZnTe, un autre semi-conducteur important utilisé dans les dispositifs optoélectroniques. Ensuite, dans la suite de cette thèse, je discute de mes résultats originaux dans trois systèmes différents de basse dimensionnalité et d'intérêt actuel en recherche : 1.La réalisation d'un 2DES à la surface (110) de SnO₂, le premier du genre dans une structure rutile. L'ajustabilité de la densité de ses porteurs au moyen de la température ou du dépôt d'Eu, et la robustesse vis-à-vis les reconstructions de surface et l'exposition aux conditions ambiantes rendent ce 2DES prometteur pour les applications. Au moyen d'une simple réaction redox à la surface, ces travaux ont prouvé que les lacunes en oxygène pouvaient doper la bande de conduction à la surface de SnO₂, résolvant ainsi un problème longtemps débattu concernant le rôle desdites lacunes dans le dopage de type n dans SnO₂. 2.L'étude des états de surface topologiques dans M₂Te₂X (avec M = Hf, Zr ou Ti; et X = P ou As), une nouvelle famille de métaux topologiques en trois dimensions, provenant du SOC et étant protégés par la symétrie du renversement du temps. Leur structure électronique et leur texture de spin, étudiées par ARPES et SARPES, révèlent la présence de fermions de Dirac sans masse donnant naissance à des arcs de nœuds de Dirac. 3.L'étude du matériau YbNi₄P₂ à fermions lourds quasi unidimensionnel, qui présente une transition de phase quantique de second ordre d’une phase ferromagnétique à une phase paramagnétique de liquide de Fermi lors de la substitution partielle du phosphore par l'arséniure. Une telle transition ne devrait se produire que dans les systèmes zéro ou unidimensionnels, mais la mesure directe de la structure électronique des matériaux ferromagnétiques quantiques critiques faisait jusqu'à présent défaut. Grâce à une préparation et nettoyage méticuleux in situ de la surface des monocristaux YbNi₄P₂, qui sont impossibles à cliver, leur structure électronique a été mesurée avec succès au moyen de l'ARPES, dévoilant ainsi le caractère quasi-1D, nécessaire à la compréhension de la criticité quantique ferromagnétique, dans YbNi₄P₂. Le protocole utilisé pour rendre ce matériau accessible à l'ARPES peut être facilement généralisé à d'autres matériaux exotiques dépourvus de plan de clivage
Materials in which many-body interactions, low-dimensional confinement, and/or strong spin-orbit coupling are present show a rich variety of phenomena, but are still poorly understood. Essential information about the origin of such phenomena can be obtained by measuring their electronic structure. This thesis presents an experimental study of the electronic structure of some low-dimensional and/or strongly correlated materials of current fundamental interest, using angle- and spin-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and SARPES). In the introductory part, I present my work on two innovative textbook examples showing how interactions affect the band structure of a material: the coupling of electrons with phonons in a Debye distribution in a two-dimensional electron system (2DES) in ZnO, a wide-band-gap oxide semiconductor used in photovoltaic applications, and the splitting induced by strong spin-orbit coupling (SOC) in the bulk valence band of ZnTe, another important semiconductor used in optoelectronic devices. Then, in the rest of this thesis, I discuss my original results in three different low-dimensional systems of current interest: 1.The realisation of a 2DES at the (110) surface of SnO₂, the first of its kind in a rutile structure. Tunability of its carrier density by means of temperature or Eu deposition and robustness against surface reconstructions and exposure to ambient conditions make this 2DES promising for applications. By means of a simple redox reaction on the surface, this work has proven that oxygen vacancies can dope the conduction band minimum at the surface of SnO₂, solving a long-debated issue about their role in n-type doping in SnO₂. 2.The study of topological surface states in M₂Te₂X (with M = Hf, Zr, or Ti; and X = P or As), a new family of three-dimensional topological metals, originating from SOC and being protected by time-reversal symmetry. Their electronic structure and spin texture, studied by ARPES and SARPES, reveal the presence of massless Dirac fermions giving rise to Dirac-node arcs. 3.The investigation of the quasi-one-dimensional heavy-fermion material YbNi₄P₂, which presents a second-order quantum phase transition from a ferromagnetic to a paramagnetic phase upon partial substitution of phosphorous by arsenide. Such a transition is expected to occur only in zero- or one-dimensional systems, but a direct measurement of the electronic structure of ferromagnetic quantum-critical materials was missing so far. By careful in-situ preparation and cleaning of the surface of YbNi₄P₂ single crystals, which are impossible to cleave, their electronic structure has been successfully measured by ARPES, thus effectively unveiling the quasi-one-dimensionality of YbNi₄P₂. Moreover, the protocol used to make this material accessible to ARPES can be readily generalised to other exotic materials lacking a cleavage plane

L'étude et la connaissance des propriétés électroniques des matériaux ne constituent pas seulement un enjeu technologique : il s'agit aussi d'un problème fondamental. Au delà des isolants et des métaux usuels, il existe des systèmes plus complexes dans lesquels même l'approximation du liquide de Fermi, pourtant fructueuse dans de nombreux cas, est mise en défaut par les fortes interactions.

Le cas des premiers oxydes de métaux de transition, pour lesquels les orbitales de valence sont des orbitales 3d, est particulièrement intéressant. Le nombre quantique principal n = 3 est le plus faible autorisé pour la valeur l = 2 du nombre quantique angulaire : ainsi, étant déjà orthogonales aux autres orbitales par leur partie angulaire, les orbitales 3d n'ont pas besoin de noeuds dans leur partie radiale et sont donc assez localisées autour du noyau. La formation de bandes de conduction est possible (malgré le faible recouvrement direct entre orbitales 3d), mais en même temps les porteurs de charge sont soumis à de fortes interactions locales. A cause de ces corrélations, certains oxydes de métaux de transition (comme LaTiO3) sont isolants bien que leur bande 3d ne soit que partiellement remplie et qu'on attendrait donc une conductivité métallique. La localisation électronique peut aussi mener à la formation de moments magnétiques locaux, et l'interaction de ces derniers avec les porteurs de charge mobiles confère aux
Manganates leur propriété de magnéto-résistance géante. Enfin, on ne peut ne pas mentionner la célèbre famille des Cuprates CuO, pour lesquelles une supraconductivité haute Tc a été découverte en 1986.

Parmi les oxydes de métaux de transition, les Cobaltates dopées au sodium NaxCoO2 suscitent elles aussi un grand intérêt. Leur fort pouvoir thermoélectrique associé à une faible résistivité suggère de possibles applications en réfrigération. Leur diagramme des phases fait apparaître la coexistence d'électrons de conduction et de moments magnétiques localisés, ainsi qu'une phase supraconductrice (ce sont donc les seuls oxydes de transition 3d supraconducteurs, avec les Cuprates et les Titanates). Comme dans les Cuprates, leur structure cristallographique est lamellaire et quasi-bidimensionnelle, mais contrairement à ces dernières où les Cu forment un réseau carré, les Co sont agencés en un réseau triangulaire susceptible de frustrer des interactions magnétiques. Malgré les nombreux travaux qui ont été consacrés à ces composés, la description de base de leur structure de bandes est sujette à controverse et les calculs “premiers principes” demeurent en désaccord avec les expériences de photoémission.

Le travail présenté ici vise à obtenir un modèle effectif capable de prédire les bonnes excitations de basse énergie des Cobaltates de sodium. Après un chapitre d'introduction générale sur ces composés, j'exposerai les limites des calculs théoriques déjà effectués puis je décrirai la dérivation de notre modèle effectif avant de présenter les résultats obtenus. Des annexes seront
consacrées plus précisément aux méthodes théoriques discutées dans ce manuscrit.

L'ionisation simple par impact électronique des systèmes à un électron actif (2s) a été étudiée théoriquement. Après avoir étudié le problème de trois corps et adopté une solution approchée du type Pluvinage pour le double continuum, une procédure de calcul de la section efficace différentielle a été élaborée. Une première application a été effectuée sur l'ionisation de l'atome d'hydrogène dans son état métastable (2s). Les résultats sont comparables à ceux obtenus par l'approximation de second ordre de Born d'une part et par l'approximation de Glauber modifiée qui tient compte des effets post collisionnels (pci) d'autre part. Différentes situations cinématiques ont été étudiées pour des expériences futures. Dans la deuxième partie l'ionisation du lithium a été étudiée. Un potentiel modèle décrivant le champ du noyau et les électrons du coeur a été utilisé. Les résultats de ce calcul sont en très bon accord avec les rares résultats expérimentaux. Des situations favorables à l'expérience ont été proposées. Ce travail ouvre la voie pour une plus large application des fonctions corrélées du double continuum aux systèmes alcalins
The simple ionization of one active (2s) electron systems is studied theoretically. After having studied the three body problem and adopted Pluvinage type approximate solutions for the double continnum a computational procedure is developped for the determination of the differential cross section of such collisions. The first application treat the ionization of atomic hydrogen in it 2s metastable. The results are in good agreement with those obtained by second Born approximation order and a modified Glauder approximation calculation. Some interesting kinematical situations are explored for experiments. In the second part the ionization of lithium is investigated. A model potential is used for the core electrons. The results are in good agreement with the existing experimental measurements. Some advantageous experimental situations are proposed. This work allowed the extension of the double continuum wave functions to alkali systems

Les oxydes d’iridium (iridates) ont attiré particulière attention au cours de la dernière décennie grâce à l’identification d’un état isolant de Mott induit par l’action conjointe du champ cristallin, de la corrélation électronique et du couplage spin-orbite. Cet état a été intensément investigué et des phases et excitations nouvelles ont été prédites théoriquement et aussi individuées expérimentalement. Sans doute, la diffusion inélastique résonante de rayons X (RIXS) est l’une des techniques les plus adoptée pour mesurer les excitations à basse énergie des iridates. En effet, la section efficace relativement large de la spectroscopie RIXS au seuil L3 de l’iridium et la bonne résolution en énergie ont encouragé l’emploi de cette technique. Cette thèse se pose un double objectif : concevoir des développements instrumentaux ayant pour but d’améliorer les possibilités offertes par la spectroscopie RIXS, et appliquer le RIXS afin d’étudier la physique à basse énergie de certains iridates.Le principal projet de développement instrumental est un nouveau spectromètre RIXS avec résolution en polarisation. L’analyse de la polarisation des rayons X diffusés permet d’obtenir des informations sur la symétrie et donc la nature des excitations. Cependant, elle est peu employée à cause de problèmes techniques qui naissent quand l’on veut préserver aussi la résolution en énergie et l’efficience du spectromètre. Même si le polarimètre RIXS projeté n’est pas encore disponible, le schéma optique a été vérifié et validé. Le polarimètre aura une résolution en énergie et une efficience équivalentes à celles des spectromètres RIXS courants. Le second développement technique comprend l’équipement permettant de réaliser des mesures RIXS à basse température et haute pression. Ces équipements ont permis d’investiguer l’évolution en pression des excitations magnétique du composé Sr3Ir2O7 en dessous de la température de Néel et jusqu’au 12 GPa. Les mesures peuvent aider l’affinage des modèles magnétiques courants pour ce système. Ces mesures démontrent que les excitations magnétiques peuvent être acquises en haute pression par la spectroscopie RIXS, démontrant ainsi la possible utilisation de cette technique dans ce nouveau domaine.Cette thèse comprend aussi des ultérieurs travails expérimentaux. Le premier considère le composé CaIrO3, dont la structure cristalline est constituée par des octaèdres partageant un sommet et une arête dans deux directions orthogonales. Du coup, les interactions magnétiques sont très différentes selon la direction cristallographique. Spécifiquement, la suppression du couplage de type Heisenberg dans la direction où les octaèdres partagent une arête produit des interactions magnétiques principalement unidimensionnelles. La caractéristique de ceux-ci est la présence d’un continuum d’excitations avec une dépendance en énergie et quantité de mouvement typique, qui a été révélé par la spectroscopie RIXS. Les excitations électroniques de CaIrO3 ont aussi des caractéristiques propres. Enfin, j’ai étudié les propriétés électroniques du composé Rb2[IrF6]. Des calculs récents proposaient que ce système possède un état d’isolant de Mott similairement aux oxydes d’iridium. Les mesures RIXS ont aidé à éclairer les propriétés électroniques de ce composé. La solidité des propriétés électroniques a été vérifiée par rapport à la substitution du métal alcalin ou de l’halogène, et à l’application de pression.Cette thèse accroit l’importance de l’utilisation de la spectroscopie RIXS dans des domaines qui étaient précédemment inexplorés. L’analyse de la polarisation des rayons X diffusés sera avantageuse dans les cas où la nature des excitations ne peut être établie sans ambiguïté. L’équipement développé pour réaliser les mesures RIXS en conditions extrêmes permet d’étudier la dynamique électronique et magnétique dans des phases de la matière inaccessibles jusqu’à aujourd’hui
Iridium oxides (iridates) have raised notable attention in the last decade due to the identification of a Mott insulating state realized by the joint action of crystal field, electron correlation, and spin-orbit coupling. Such state has been intensively investigated and novel quantum phases and excitations have been theoretically predicted and experimentally found. Undoubtedly, one of the most employed techniques to elucidate the low-energy physics of iridates is resonant inelastic X-ray scattering (RIXS). At the iridium L3 edge, it benefits from a particularly good energy resolution, which matches the energy scales of the relevant excitations, and from a favorable inelastic cross-section. The aim of the present thesis is twofold: conceive challenging instrumental upgrades that contribute to the advancement of the technique itself, and apply RIXS to inspect the magnetic and electronic properties of selected iridates.The main instrumental development concerns the design of a new RIXS spectrometer with polarization resolution. Polarization analysis of the scattered X-rays provides useful information about the symmetry and thus the nature of an excitation. However, it is rather unexploited because of severe technical challenges when energy resolution and efficiency must be preserved. The designed RIXS spectrometer with polarization analysis capabilities is still under construction, however the optical scheme has been validated by preliminary tests. Full polarization analysis is expected without degradation of energy resolution or efficiency with respect to current state-of-the-art RIXS spectrometers. Additional technical developments include sample-environment equipment to perform RIXS experiments in low-temperature and high-pressure conditions. The equipment has been successfully utilized to investigate the magnetic dynamics of the bilayer-perovskite Sr3Ir2O7 below its Néel temperature and up to 12 GPa. Our measurements provide additional observations that may sharpen the challenge to theoretical understanding of the magnetic dynamics of this material. Moreover, we demonstrate for the first time that RIXS experiments of the magnetic dynamics can be extended to unexplored thermodynamic conditions.Besides instrumental advances, additional experimental work has been carried out in order to study the magnetic and electronic excitations of the post-perovskite CaIrO3. Owing to its peculiar crystal structure, featuring both edge- and corner-sharing octahedra, the magnetic interactions of CaIrO3 are very different along orthogonal directions. In particular, the inhibition of the Heisenberg coupling along the edge-sharing direction induces one-dimensional magnetic behavior with characteristic fractional spinon-like excitations, which have been detected by RIXS. Electronic excitations are also found to have particular properties. Finally, I have focused on the electronic structure of Rb2[IrF6], which was theoretically predicted to realize a Mott insulating state similar to the one of iridium oxides. RIXS measurements helped to elucidate the electronic properties of this compound. The robustness of the electronic state has been tested against substitutions of the alkali metal and halogen, and application of physical pressure.The present work extends the potential of the RIXS technique to domains previously unexplored, i.e. polarization analysis of the scattered X-rays and high-pressure low-temperature experiments. I hope that the instrumental upgrades and applications of RIXS discussed in this thesis will further promote the technique as a powerful and reliable tool to characterize elementary excitations in correlated-electron systems

Les technologies CMOS représentent aujourd’hui plus de 90% du marché des capteurs d’images : elles permettent d’intégrer des systèmes intelligents dans une seule puce (SoC = System-On-Chip) et ouvrent la voie à l’intégration d’algorithmes de plus en plus complexes dans les dernières générations de capteurs. Des techniques telles que la reconstruction grande dynamique nécessitent d’acquérir plusieurs images avec un même capteur et de les recombiner. Ces nouvelles contraintes nécessitent d’augmenter drastiquement le débit d’images pour des capteurs de tailles conséquentes (Jusqu'à 30 Mpixels), ainsi que d’augmenter la résolution du convertisseur analogique numérique (jusqu’à 14 bits). Cela crée une demande forte en techniques de conversion analogique-numérique. Ces techniques doivent obéir en même temps aux contraintes de performance notamment la vitesse, la résolution, le faible bruit, la faible consommation et l'intégrabilité mais aussi aux contraintes de qualité d'image impactées directement par la chaine de conversion analogique-numérique en plus de la technologie du pixel. D'ici découle une double problématique pour le sujet:- Etudier et déterminer les limites atteignables en termes de performance sur les différents axes précités.- Gestion du fonctionnement massivement parallèle lié à la structure inhérente des capteurs d'image en vue d'avoir une qualité d'image irréprochable
CMOS technologies represent nowadays more than 90% of image sensors market given their features namely the possibility of integrating entire intelligent systems on the same chip (SoC = System-On-Chip). Thereby, allowing the implementation of more and more complex algorithms in the new generations of image sensors.New techniques have emerged like high dynamic range reconstruction which requires the acquisition of several images to build up one, thus multiplying the frame rate.These new constraints require a drastic increase of image rate for sensors ofconsiderable size (Up to 30 Mpix and more). At the same time, the ADCresolution has to be increased to be able to extract more details (until 14 bits).With all these demanding specifications, analog-to-digital conversion capabilities have to be boosted as far as possible.These capabilities can be distinguished into two main research axes representing the pillars of the PhD work, namely:+ The study of the reachable limits in terms of performance: Speed, Resolution,Low Noise, Low power consumption and small design pitch.+ The management of the highly parallel operation linked to the structure of animage sensor. Solutions have to be found so as to avoid image artefacts andpreserve the image quality

Dans cette thèse nous étudions le phénomène de la supraconductivité à haute température critique sur la base d'un modèle d'un gaz de bosons et d'électrons en interaction. Les bosons sont des paires électroniques localisées avec une forte répulsion à courte portée (coeur dur) alors que les fermions sont des électrons itinérants. En utilisant un développement en diagrammes de Feynman qui tient compte des fortes corrélations entre bosons, nous étudions le comportement du système en fonction du dopage. Nous traçons en particulier le diagramme de phase en mettant en évidence ses similitudes avec celui des supraconducteurs à haute température critique. La température d'ouverture du pseudogap T*, déterminée par l'apparition d'un creux dans la densité d'états électronique, varie en fonction du dopage (donné par la concentration totale des bosons plus les fermions) de façon opposée par rapport à la température critique T?. Cette dernière est estimée par l'échelle d'énergie de la rigidité de la phase liée à son tour au rapport entre le nombre de porteurs de charges superfluides et leur masse. L'importante variation de la masse à cause des corrélations électroniques qui deviennent de plus en plus importantes lorsque la concentration des bosons augmente, est responsable de l'augmentation de la température critique avec le dopage. Nous analysons dans ce contexte la transition graduelle entre un mécanisme de fluctuations de phase qui contrôle la supraconductivité pour des faibles dopages et un mécanisme de fluctuations d'amplitude qui détermine la transition vers la phase supraconductrice pour des dopages élevés.