Academic literature on the topic 'Substances radioactives – Environnement'

Le maintien des qualités physico-chimiques des fluides contenus dans les circuits des centrales nucléaires est essentiel afin d’en limiter la contamination et de diminuer les débits de doses associés aux arrêts de tranche. Cependant, un optimum doit être trouvé entre limitation des rejets liquides et diminution des volumes de déchets solides générés, tout en maîtrisant les coûts d’exploitation. Pour assurer ce rôle, les circuits de purification font appel à des résines échangeuses d’ions. Une revue de la littérature a permis de mettre en évidence les avantages et limitations des principaux modèles d’intérêt pour la simulation du fonctionnement des résines. Ainsi, la non-idéalité de la phase résine a été modélisée grâce au modèle des solutions régulières tandis que la cinétique de l’échange d’ions est décrite par une approche via des coefficients de transfert de masse. La variation de la sélectivité de deux résines échangeuses de cations vis-à-vis des ions Co2+, Ni2+, Cs+ et Li+ a été mise en évidence. Elle est fonction de la nature et de la concentration des contre-ions dans cette dernière. Par ailleurs, plus le débit de passage du fluide est élevé et plus la fuite ionique est précoce et s’accompagne d’un étalement du front de sortie des éléments. L’implémentation des modèles d’échange d’ions dans les codes CHESS et HYTEC a permis de simuler les expériences d’équilibre et de cinétique et de paramétrer ces nouveaux modèles. Enfin, l’impact prévisionnel de la variation de la sélectivité et de l’hydrocinétique a été étudié sur plusieurs cas tests afin de montrer l’importance de cette prise en compte lors de la simulation du fonctionnement des résines échangeuses d’ions
Physico-chemical quality of fluids flowing through the circuits of nuclear power plants must be maintained in order to limit circuits contamination and to diminish the dose rate associated to shutdowns. Nevertheless, an optimum between limiting liquid waste and limiting the production of solid waste has to be achieved, in the same time that limiting the associated costs. This is achieved by ion-exchange resins contained in purification circuits. A literature review has put in light the advantages and the drawbacks of the major models of interest proposed to simulate the operating of resins. Thus, the non-ideality of the resin phase has been modelled by the regular solution model whereas ion-exchange kinetics has been described by mass transfer coefficients. Selectivity variations of two cation-exchange resins for Co2+, Ni2+, Cs+ et Li+ ions has been demonstrated. This variation depends on the global saturation state of the resin. Moreover, the more the flow rate, the more the ionic leakage and the more the spreading of elution fronts. The implementation of these models in the CHESS and HYTEC codes has enabled to simulate the equilibrium and kinetics experiments so as to parametrize these new models. Finally, the predicted impact of selectivity variations and hydrokinetics has been studied on a few test cases so as to demonstrate the importance of taking into account these phenomena when modelling the operation of ion-exchange resins

La spectrométrie gamma à haute résolution offre un outil d’analyse performant pour effectuer des mesurages environnementaux. Dans le cadre de la caractérisation radiologique d’un site (naturelle ou artificielle) ainsi que pour le démantèlement d’installations nucléaires, la cartographie des radionucléides est un atout important. Le principe consiste à déplacer un spectromètre HPGe sur le site à étudier et, à partir des données nucléaires et de positionnements, d’identifier, de localiser et de quantifier les radionucléides présents dans le sol. Le développement de cet outil fait suite à une intercomparaison où un exercice orienté intervention a montré les limites des outils actuels. Une partie de ce travail s’est portée sur la représentation cartographique des données nucléaires. La connaissance des paramètres d’un spectre in situ a permis la création d’un simulateur modélisant la réponse d’un spectromètre se déplaçant au-dessus d’un sol contaminé. Ce simulateur a lui-même permis de développer les algorithmes de cartographie et de les tester dans des situations extrêmes et non réalisables. Ainsi, ce travail ouvre sur la réalisation d’un prototype viable donnant en temps réel les informations nécessaires sur l’identité et la position possible des radionucléides. La recherche réalisée sur la déconvolution des données permet de rendre en post traitement une carte de l’activité du sol par radionucléide mais également une indication sur la profondeur de la source. Le prototype nommé OSCAR (Outil Spectrométrique de Cartographie de Radionucléides) a ainsi été testé sur des sites contaminés (Suisse et Japon) et les résultats obtenus sont en accord avec des mesures de référence
The high-resolution gamma spectrometry currently provides a powerful analytical tool for performing environmental measurements. In the context of radiological characterization of a site (natural or artificial radioactivity) and for the dismantling of nuclear installations, mapping of radionuclides is an important asset. The idea is to move a HPGe spectrometer to study the site and from nuclear and position data, to identify, to locate and to quantify the radionuclides present in the soil. The development of this tool follows an intercomparaison (ISIS 2007) where an intervention / crisis exercise showed the limits of current tools. The main part of this research project has focused on mapping of nuclear data. Knowledge of the parameters of an in situ spectrum helped to create a simulator modeling the response of a spectrometer moving over contaminated soil. The simulator itself helped to develop algorithms for mapping and to test them in extreme situations and not realizable. A large part of this research leads to the creation of a viable prototype providing real-time information concerning the identity and locality as possible radionuclides. The work performed on the deconvolution of data can make in post processing a map of the activity of radionuclide soil but also an indication of the depth distribution of the source. The prototype named OSCAR was tested on contaminated sites (Switzerland and Japan) and the results are in agreement with reference measurements

L'uranium est fortement associe aux matieres organiques dans de nombreux sols naturels. U(vi) forme plus particulierement des complexes tres stables avec les acides humiques, pour des conditions acides a neutres. Les acides humiques peuvent se rencontrer dans les systemes naturels en agregats avec les argiles, ou en enrobage de particules minerales. Ces structures sont tres sensibles aux variations de la force ionique du milieu. Cette sensibilite peut etre a l'origine d'une forte remobilisation des substances humiques colloidales du sol, et de leur migration en direction de la nappe phreatique. Dans ce cas, la migration de l'uranium complexe par les substances humiques peut etre grandement facilitee dans le sol. Le transport reactif comparatif de l'uranium total et de ses isotopes a ete etudie dans un site ou de l'uranium metallique est repandu a la surface du sol, dans le podzol des landes de gascogne. L'etude de terrain est completee par une etude experimentale en colonnes. L'evolution temporelle de la concentration totale en uranium et des rapports isotopiques u 2 3 5/u 2 3 8 et u 2 3 3/u 2 3 8 est determinee par icp-ms. Le suivi de la concentration relative en substances humiques est realise par fluorescence uv en ligne. L'etude de terrain montre que la majorite de l'uranium est retenue dans les premiers centimetres du sol. On observe pourtant des concentrations en uranium anormalement elevees dans les eaux souterraines, a plus de 2 kilometres a l'aval des zones contaminees. Ceci montre qu'il existe un processus de transport rapide de l'uranium dans la zone insaturee, et que ce processus assure une migration de l'uranium sur de longues distances. Dans le sol sableux des landes, des colloides naturels argilo-humiques migrent a la vitesse de l'eau, mais peuvent etre retardes lorsque la force ionique des eaux souterraines augmente. On montre que l'uranium est fortement associe a la fraction granulometrique fine (< 8m) du sable, et plus particulierement aux colloides composites argilo-humique. Dans les conditions geochimiques stables des colonnes experimentales, plus de 70% de l'uranium est retenu dans les premiers 2 centimetres de sable, meme apres la circulation de 100 volumes d'eau dans la colonne. Ceci montre la forte capacite de retention de l'uranium du sable des landes. L'ajout de colloides naturels a la solution d'injection favorise la migration de l'uranium. Il apparait qu'entre 5 et 15% de l'uranium total injecte dans les colonnes de sable sont transportes par les colloides argilo-humiques a la vitesse de l'eau. L'utilisation de l'isotope u 2 3 3 permet de realiser la distinction entre l'uranium transporte de facon non reactive a travers le sable, et l'uranium derobe depuis les agregats argilo-humiques et les enrobages des grains du sable. Une diminution brutale de la force ionique du milieu durant les essais de transport montre une remobilisation importante de l'uranium depuis le sol. Lorsque l'on considere les relations complexes entre l'hydrologie et la geochimie dans la zone non saturee du sol, il apparait que le transport de l'uranium est controle par : - les contrastes de force ionique et la vitesse elevee des transferts d'eau dans la partie superieure de la zone insaturee, en reponse a l'infiltration transitoire des lames d'eau de pluie, - l'existence d'une stratification d'acidite et d'oxygene dissous dans le sol, qui determine la speciation de l'uranium et l'efficacite de sa sorption a la surface des mineraux et colloides du sol au dessus de la surface libre de la nappe, - les contrastes geochimiques qui apparaissent lors des remontees de la nappe phreatique.

La spectrométrie gamma à haute résolution offre un outil d'analyse performant pour effectuer des mesurages environnementaux. Dans le cadre de la caractérisation radiologique d'un site (naturelle ou artificielle) ainsi que pour le démantèlement d'installations nucléaires, la cartographie des radionucléides est un atout important. Le principe consiste à déplacer un spectromètre HPGe sur le site à étudier et, à partir des données nucléaires et de positionnements, d'identifier, de localiser et de quantifier les radionucléides présents dans le sol. Le développement de cet outil fait suite à une intercomparaison où un exercice orienté intervention a montré les limites des outils actuels. Une partie de ce travail s'est portée sur la représentation cartographique des données nucléaires. La connaissance des paramètres d'un spectre in situ a permis la création d'un simulateur modélisant la réponse d'un spectromètre se déplaçant au-dessus d'un sol contaminé. Ce simulateur a lui-même permis de développer les algorithmes de cartographie et de les tester dans des situations extrêmes et non réalisables. Ainsi, ce travail ouvre sur la réalisation d'un prototype viable donnant en temps réel les informations nécessaires sur l'identité et la position possible des radionucléides. La recherche réalisée sur la déconvolution des données permet de rendre en post traitement une carte de l'activité du sol par radionucléide mais également une indication sur la profondeur de la source. Le prototype nommé OSCAR (Outil Spectrométrique de Cartographie de Radionucléides) a ainsi été testé sur des sites contaminés (Suisse et Japon) et les résultats obtenus sont en accord avec des mesures de référence.