Academic literature on the topic 'Origines des aérosols'

Cette thèse se propose de documenter la composition chimique, les sources et les origines géographiques des aérosols fins (PM2. 5) en Ile-de-France (IdF), sur une échelle spatio-temporelle étendue. Cinq sites de mesures -urbains, suburbains et ruraux- couvrant l'ensemble de cette région ont été utilisés pour prélever les PM2. 5 quotidiennement pendant une année. Les fractions chimiques majeures et des traceurs de sources ont été analysés. Des outils statistiques ont permis de déterminer les sources des PM2. 5 à partir de leur composition chimique, et leurs origines géographiques à partir de rétro-trajectoires de masses d'air. De manière inattendue, les niveaux de PM2. 5 observés sur Paris sont parmi les plus faibles en Europe, du fait de l'orographie plate de la région IdF favorable à la dispersion des polluants. Les épisodes de pollution particulaire sont majoritairement dus à de l'import de particules secondaires -résultant de la condensation d'espèces gazeuses- provenant d'Europe continentale. A l'inverse, les sources locales (combustion de biomasse et transport routier principalement) ne contribuent qu'à un quart des niveaux mesurés à l'échelle de l'année
This PhD thesis aims at documenting the chemical composition, the sources and the geographical origins of fine aerosols in the region of Paris, on an extended spatial and temporal scale. Five sampling sites -urban, suburban and rural- covering the entire region were used to sample PM2. 5 on a daily basis for one year. Major chemical compounds and source tracers were analysed. Statistical tools allowed the sources and the geographical origins of PM2. 5 to be determined, based on their chemical composition and back-trajectories analyses, respectively. Unexpectedly, PM2. 5 levels measured in Paris are amongst the lowest in Europe due to the flat orography of the region favouring the dispersion of pollutants. Aerosol pollution events were primarily due to the import of secondary aerosols -resulting from gas to particle conversion- stemming from Continental Europe. On the other hand, local sources (mainly biomass burning and road transport) only contribute a quarter of PM2. 5 levels on an annual scale

Le lien entre les propriétés optiques des aérosols fins et leur composition chimique n'est pas encore bien compris. Il a été étudié ici en utilisant des mesures in situ (spectromètre de masse d'aérosol, aethalomètre et néphélomètre) réalisées sur la plateforme ‘ATmospheric Observations in liLLe’ de 2016 à 2020. On a pu observer des aérosols très absorbants et une saisonnalité marquée pour la contribution massique du nitrate d'ammonium (AN) au printemps. Nous avons montré que l'AN (35%) et les aérosols carbonés (51%) prédominent dans l’extinction du rayonnement à 525 nm. Enfin, une nouvelle approche combinant ces mesures in situ à des rétrotrajectoires, et des inventaires d'émissions ont révélé une diminution du carbone brun (BrC) dans les 24 heures suivant son émission, même en hiver, ce qui implique une probable sous-estimation systématique de la contribution attribuée au chauffage résidentiel (lié à la présence de BrC) dans l'absorption des aérosols de la région
The link between fine aerosol optical properties and their chemical composition is not yet well understood, and was investigated using long-term in situ observations performed at the “ATmospheric Observations in liLLe” platform from 2016 to 2020 using a combination of aerosol mass spectrometer, aethalometer, and nephelometer. Highly absorbing aerosols and a marked seasonality of the mass contribution of ammonium nitrate (AN) in spring were observed. We evidence that AN (35%) and carbonaceous aerosols (51%) are predominant regarding light extinction at 525 nm. Besides, a novel approach combining these in situ measurements to backtrajectories and emission inventories identifies a Brown Carbon (BrC) decrease within 24 hours after emission even during wintertime, pointing at a likely systematic underestimation of the contribution of residential heating (identified by the presence of BrC) to the aerosol absorption in the region

L'exposition aux particules atmosphériques (PM) induit une inflammation de l'appareil respiratoire et est suspectée d'exacerber les pathologies respiratoires chroniques obstructives qui présentent une hypersécrétion de mucus. Le but de cette étude a été (1) d'identifier les caractéristiques physico-chimiques des PM impliquées dans leurs effets biologiques en étudiant les fractions ultrafines (UF), fines (F) et grossières (G) de cinq aérosols différents (2 français et 3 africains) et (2) d'approfondir les mécanismes d'induction de mucines par les PM sur des cellules épithéliales bronchiques humaines in vitro. Quels que soient les aérosols considérés, ce sont les PM UF et F les plus réactives sur un panel de biomarqueurs dont la majorité est sensible au stress oxydant. Ces effets sont particulièrement associés à la présence de composés organiques sur les PM. D'autre part, nous avons démontré que des PM₂,₅ induisent l'expression et la production de MUC5AC une des mucines bronchiques, non seulement in vitro mais également in vivo chez la souris après instillation intratrachéale. L'induction de MUC5AC résulte de l'activation du récepteur à l'EGF provoquée par PAREG, ligand de l'EGFR dont la sécrétion est induite par les PM et qui a donc un effet autocrine. Ces recherches ont montré la réactivité biologique supérieure des fractions les plus fines de l'aérosol ce qui va dans le sens des orientations réglementaires visant à limiter les émissions des PM₂,₅. De plus, elles ont mis en évidence pour la première fois les mécanismes d'induction des mucines par les PM, les impliquant dans l'aggravation de pathologies respiratoires obstructives
Atmospheric particle (PM) exposure induces airway inflammation and is suspected to exacerbate chronic obstructive respiratory diseases that exhibit mucus overproduction. The aim of this study was (1) to identify physico-chemical characteristics of PM implicated in biological effects using ultrafine (UF), fine (F) and coarse (C) fractions of five different aerosols (2 French and 3 African) and (2) to deepen the mechanisms of mucin induction by PM on human bronchial epithelial cells in vitro. Whatever the aerosol, UF and F PM are the more reactive on a panel of biomarkers that are mostly sensitive to oxidative stress. These effects are associated to organic components of PM. Moreover, we demonstrated that PM. ₂,₅ induce expression and production of MUC5AC, a bronchial mucin, in in vitro conditions as well as in vivo in intratracheally instilled mice. MUC5AC induction results on EGF receptor activation by AREG, an EGFR ligand whose release is induced by PM demonstrating an autocrine effect. This work showed that finest fractions of PM have a high reactivity, which is in accordance with the new regulations limiting PM₂,₅ emissions. Furthermore, we demonstrated for the first time MUC5AC mechanisms of induction by PM, suggesting their implication in respiratory obstructive disease aggravation

L’origine de la matière de la Terre primitive est un important sujet de recherche en planétologie. Cette thèse présente une étude expérimentale de la formation de composés organiques dans l’atmosphère de la Terre primitive en étudiant la réactivité de mélanges gazeux majoritairement composé de N2 et CO2. Ils présentent une importante réactivité se traduisant par la formation de produits gazeux et solides, appelés tholins. La formation de ces produits met en avant l’efficacité de CO2 comme source de carbone pour la croissance organique atmosphérique. L’identification des produits gazeux et l’analyse élémentaire des tholins ont montré qu’ils étaient constitués de C, N, H et O, soulignant un couplage efficace entre la chimie de ces éléments nécessaire à la formation de composés d’intérêts prébiotiques. Ce type d’étude a été appliqué ensuite à Titan qui a une atmophère plus réduite,faite de N2 et CH4, mais contient des traces d’espèces oxygénées, majoriatirement CO. L’ajout de CO au mélange réactif induit également un couplage entre la chimie de l’O et la chimie C, N, H considérée habituellement pour Titan. Enfin je propose et étudie expériemntalement deux phénomènes suseptibles de modifier la composition des aérosols de Titan durant leur sédimentation vers la surface. Premièrement une exposition de tholins aux photons VUV caractéristique de la thermosphère de Titan et qui induit une diminution sélective des fonctions amines en faveurs des fonctions aliphatiques. Deuxièmement une irradiation par des photons UV d’espèces condensées à la surface de tholins et qui induit une réactivité de l’espèce en interaction avec les tholins, modifiant sa composition chimique
The origin of the organic matter on the early Earth is an important subject of research in planetology. This thesis presents an experimental study of the formation of organic compounds in the atmosphere of the early Earth investigating the reactivity of gaseous mixtures majority made of N2 and CO2. They present an important reactivity highlighted by the formation of gaseous products and solid products called tholins. The formation of these products points out CO2 as an efficiency source of carbon for the organic atmospheric growth. The identification of the gaseous products and the elemental analysis of the tholins showed a composition by C, N, H and O highlighting an efficiency coupling between the chemistry of these elements necessary for the formation of prebiotic compounds. This type of study have been applied then toTitan, which have a more reduced atmosphere, made of N2 and CH4, but, which contained also oxygenated trace species: principally CO. The addition of CO in the reactive medium involves also a coupling between the chemistry of O and the C, N, H chemistry currently considered for Titan. Finally I propose and investigate experimentally two phenomena, which may involve a chemical evolution of the aerosols of Titan during their sedimentation to the surface. First, an exposition of tholins to VUV photons, characteristic of the thermosphere of Titan, involves a selective depletion of amines function in favor of aliphatic functions. Second, an irradiation by UV photons of condensed species at the surface of tholins involves a reactivity of the solid species in interaction with the tholins, changing their chemical composition

Déposés en Antarctique de l'Est au cours des 4 derniers cycles climatiques, les aérosols volcaniques (5-50 )um) et continentaux (2-3 )um) de la carotte de Vostok constituent des traceurs de circulations atmosphériques passées. Pour reconstruire leurs trajectoires troposphériques, il est nécessaire d'identifier les sources (volcans ou régions désertiques) à l'origine des émissions des cendres et des poussières continentales. Pour cela, on compare les caractéristiques géochimiques des aérosols avec les caractéristiques des sources potentielles répertoriées. Ces analyses reposent sur les concentrations en éléments majeurs (obtenues par microsonde électronique), en éléments traces (ICPMS), et sur les compositions isotopiques en Strontium et Néodyme (TIMS). Nous avons dû adapter ces méthodes analytiques à la petite taille des aérosols et à leur très faible quantité. Les caractéristiques géochimiques des volcans sources potentiels (latitude>30oS, activité<-500 ka) sont basées sur une synthèse bibliographique. On montre que les cendres des horizons volcaniques analysés proviennent essentiellement de l'arc volcanique des îles Sandwichs (situé dans l'Atlantique Sud, à 5000 km), mais aussi d'Antarctique de l'Ouest et d'Amérique du Sud. De plus, certains horizons peuvent être utilisés comme marqueurs stratigraphiques pour dater (e.g. 141 ka) et corréler les carottes. Les caractéristiques isotopiques (Sr et Nd) des régions désertiques d'Afrique du Sud, d'Australie, du Sud de l'Amérique du Sud, d'Antarctique et de Nouvelle Zélande sont mesurées sur des échantillons prélevés in situ. On remarque qu'il est nécessaire d'utiliser, pour la comparaison avec les aérosols, la fraction granulométrique inférieure à 5 um. Il est ainsi montré que les poussières continentales déposées à Vostok au cours des 4 derniers cycles climatiques proviennent de la Patagonie en période interglaciaire (flux -1,5 mg/m2/an) comme en période glaciaire (flux -20 mg/m2/an). Une partie de cette augmentation de flux peut être expliquée par la présence de vastes épandages de particules détritiques fluvio-glaciaires qui recouvrent, en période glaciaire, la Patagonie et le plateau continental argentin émergé. L'ensemble des sources des aérosols volcaniques et continentaux est donc localisé, quelle que soit la période climatique, dans une région située du côté Atlantique de l'Antarctique, aux moyennes et hautes latitudes. Le transport des particules semble quant à lui être assuré par un courant d'ouest circumpolaire convergent versl'Antarctique. Ce travail montre donc que, à partir des aérosols volcaniques et continentaux, on peut obtenir des paléo-informations dynamiques qui, au travers des corrélations, des datations, ou des modèles de circulation atmosphérique globaux, seront utiles aux reconstitutions des climats du passé.

Deposes en antarctique de l'est au cours des 4 derniers cycles climatiques, les aerosols volcaniques (5-50 m) et continentaux (2-3 m) de la carotte de vostok constituent des traceurs de circulations atmospheriques pasees. Pour reconstruire leurs trajectoires tropospheriques, il est necessaire d'identifier leurs sources (volcans ou regions desertiques). Pour cela, on compare les caracteristiques geochimiques (elements majeurs microsonde electronique, traces icpms et compositions isotopiques tims) des aerosols avec les caracteristiques des sources potentielles repertoriees. Nous avons du adapter ces methodes analytiques a la taille des aerosols et a leur faible quantite. Les caracteristiques geochimiques des volcans sources s'appuient sur une synthese bibliographique. On montre que les cendres proviennent essentiellement de l'arc volcanique des iles sandwichs, mais aussi d'antarctique de l'ouest et d'amerique du sud. De plus, certains horizons sont des marqueurs stratigraphiques pour dater (141 ka) et correler les carottes. Les caracteristiques isotopiques (sr et nd) des regions desertiques d'afrique du sud, d'australie, d'amerique du sud, d'antarctique et de nouvelle zelande sont mesurees sur des echantillons preleves in situ. Il est necessaire d'utiliser, pour la comparaison avec les aerosols, la fraction granulometrique inferieure a 5 m. Il est montre que les poussieres continentales proviennent de la patagonie en periode interglaciaire (flux 1,5 mg/m#2/an) comme en glaciaire (20 mg/m#2/an). Une partie de cette augmentation de flux s'explique par la presence de vastes epandages de materiel detritique fluvio-glaciaire qui recouvrent en periode glaciaire la patagonie et le plateau continental argentin emerge. Les sources des aerosols sont donc localisees, quelle que soit la periode climatique, dans une region situee du cote atlantique de l'antarctique, aux moyennes et hautes latitudes. Le transport des particules est assure par un courant d'ouest circumpolaire convergent vers l'antarctique. Ce travail montre que, a partir des aerosols volcaniques et continentaux, on peut obtenir des paleo-informations dynamiques qui, au travers des correlations, des datations, ou des modeles de circulation atmospherique globaux, sont utiles aux reconstitutions des climats du passe.

Les particules fines troposphériques de diamètre aérodynamique inférieur à 2,5 µm (PM2.5) peuvent impacter la santé et les écosystèmes. Les aérosols inorganiques secondaires (AIS) et organiques (AO) contribuent fortement aux PM2.5. Pour comprendre leur formation et leur origine, une campagne d’1 an (août 2015 - juillet 2016) de mesures horaires de gaz précurseurs inorganiques et d’ions hydrosolubles particulaires a été menée sur un site urbain du nord de la France avec un MARGA 1S, complétées par les concentrations massiques en PM2.5, carbone suie, oxydes d’azote et éléments traces. Des niveaux élevés de nitrate d’ammonium (NA) ont été observés la nuit au printemps et de sulfate d’ammonium la journée en été. L’étude de la contribution des sources par le modèle PMF (Positive Matrix Factorization) a permis d’identifier 8 facteurs sources: 3 régionaux (riche en sulfates, riche en nitrates et marin) pour 73 à 78%, et 5 locaux (trafic, combustion de biomasse, fond industriel métallurgique, industrie locale et poussières minérales) (22-27%). De plus, un HR-ToF-AMS (spectromètre de masse à aérosols) et un SMPS (granulomètre) ont été utilisés lors d’une campagne intensive en hiver, afin de mieux documenter l’AO et la formation de nouvelles particules, respectivement. L’application du PMF aux spectres de masses d’AO a permis d’identifier 5 facteurs liés au trafic (15%), à la cuisson (11%), à la combustion de biomasse (25%), et à une oxydation plus ou moins forte de la matière organique (33% et 16%). Plusieurs événements nocturnes de formation de nouvelles particules impliquant les AIS, notamment du NA, ont été observés
Tropospheric fine particles with aerodynamic diameters less than 2.5 µm (PM2.5) may impact health, climate and ecosystems. Secondary inorganic (SIA) and organic aerosols (OA) contribute largely to PM2.5. To understand their formation and origin, a 1-year campaign (August 2015 to July 2016) of inorganic precursor gases and PM2.5 water-soluble ions was performed at an hourly resolution at a suburban site in northern France using a MARGA 1S, complemented by mass concentrations of PM2.5, Black Carbon, nitrogen oxides and trace elements. The highest levels of ammonium nitrate (AN) and sulfate were observed at night in spring and during daytime in summer, respectively. A source apportionment study performed by positive matrix factorization (PMF) determined 8 source factors, 3 having a regional origin (sulfate-rich, nitrate-rich, marine) contributing to PM2.5 mass for 73-78%; and 5 a local one (road traffic, biomass combustion, metal industry background, local industry and dust) (22-27%). In addition, a HR-ToF-AMS (aerosol mass spectrometer) and a SMPS (particle sizer) were deployed during an intensive winter campaign, to gain further insight on OA composition and new particle formation, respectively. The application of PMF to the AMS OA mass spectra allowed identifying 5 source factors: hydrocarbon-like (15%), cooking-like (11%), oxidized biomass burning (25%), less- and more-oxidized oxygenated factors (16% and 33%, respectively). Combining the SMPS size distribution with the chemical speciation of the aerosols and precursor gases allowed the identification of nocturnal new particle formation (NPF) events associated to the formation of SIA, in particular AN

Les particules fines troposphériques de diamètre aérodynamique inférieur à 2,5 µm (PM2.5) peuvent impacter la santé et les écosystèmes. Les aérosols inorganiques secondaires (AIS) et organiques (AO) contribuent fortement aux PM2.5. Pour comprendre leur formation et leur origine, une campagne d’1 an (août 2015 - juillet 2016) de mesures horaires de gaz précurseurs inorganiques et d’ions hydrosolubles particulaires a été menée sur un site urbain du nord de la France avec un MARGA 1S, complétées par les concentrations massiques en PM2.5, carbone suie, oxydes d’azote et éléments traces. Des niveaux élevés de nitrate d’ammonium (NA) ont été observés la nuit au printemps et de sulfate d’ammonium la journée en été. L’étude de la contribution des sources par le modèle PMF (Positive Matrix Factorization) a permis d’identifier 8 facteurs sources: 3 régionaux (riche en sulfates, riche en nitrates et marin) pour 73 à 78%, et 5 locaux (trafic, combustion de biomasse, fond industriel métallurgique, industrie locale et poussières minérales) (22-27%). De plus, un HR-ToF-AMS (spectromètre de masse à aérosols) et un SMPS (granulomètre) ont été utilisés lors d’une campagne intensive en hiver, afin de mieux documenter l’AO et la formation de nouvelles particules, respectivement. L’application du PMF aux spectres de masses d’AO a permis d’identifier 5 facteurs liés au trafic (15%), à la cuisson (11%), à la combustion de biomasse (25%), et à une oxydation plus ou moins forte de la matière organique (33% et 16%). Plusieurs événements nocturnes de formation de nouvelles particules impliquant les AIS, notamment du NA, ont été observés
Tropospheric fine particles with aerodynamic diameters less than 2.5 µm (PM2.5) may impact health, climate and ecosystems. Secondary inorganic (SIA) and organic aerosols (OA) contribute largely to PM2.5. To understand their formation and origin, a 1-year campaign (August 2015 to July 2016) of inorganic precursor gases and PM2.5 water-soluble ions was performed at an hourly resolution at a suburban site in northern France using a MARGA 1S, complemented by mass concentrations of PM2.5, Black Carbon, nitrogen oxides and trace elements. The highest levels of ammonium nitrate (AN) and sulfate were observed at night in spring and during daytime in summer, respectively. A source apportionment study performed by positive matrix factorization (PMF) determined 8 source factors, 3 having a regional origin (sulfate-rich, nitrate-rich, marine) contributing to PM2.5 mass for 73-78%; and 5 a local one (road traffic, biomass combustion, metal industry background, local industry and dust) (22-27%). In addition, a HR-ToF-AMS (aerosol mass spectrometer) and a SMPS (particle sizer) were deployed during an intensive winter campaign, to gain further insight on OA composition and new particle formation, respectively. The application of PMF to the AMS OA mass spectra allowed identifying 5 source factors: hydrocarbon-like (15%), cooking-like (11%), oxidized biomass burning (25%), less- and more-oxidized oxygenated factors (16% and 33%, respectively). Combining the SMPS size distribution with the chemical speciation of the aerosols and precursor gases allowed the identification of nocturnal new particle formation (NPF) events associated to the formation of SIA, in particular AN