Academic literature on the topic 'Nanosources optiques'

Les plasmons polaritons de surface, modes supportés par des nanostructures métalliques permettent de confiner la lumière à des échelles sub-longueurs d’onde. En s’affranchissant de la limite de diffraction, ces modes constituent des pistes intéressantes pour l’adressage et le contrôle de nanosources optiques (molécules, boites quantiques...). Par exemple, un nanofil métallique constitue un guide plasmonique unidimensionnel qui permet d’exciter une nanosource ou encore de coupler deux émetteurs avec des applications possibles pour la réalisation de composants nano-optiques intégrés. En revanche, la perte d’énergie dans le métal diminue la portée de ces dispositifs. Une stratégie consiste donc à travailler sur une configuration hybride : plasmonique et fibre optique, pour coupler efficacement l’émission de la nanosource à un mode de fibre. Ceci ouvre la voie à la réalisation d’une nanosource fibrée de manipulation aisée pouvant être utilisée comme source de photon unique pour la cryptographie quantique ou plus simplement comme une sonde de champ proche optique haute résolution.Après une étude des principaux canaux de relaxation d’une molécule fluorescente à proximité d’un guide plasmonique, nous discutons de l’optimisation du couplage entre l’émetteur et le guide plasmonique en jouant sur sa forme et la longueur d’onde d’émission. Ensuite, nous nous intéressons au comportement d’une structure hybride composée d’une fibre optique étirée et métallisée. Enfin, nous montrons que l’optimisation du transfert d’énergie d’une molécule fluorescente en présence de cette structure permet de collecter plus de 50% de l’énergie lumineuse d’un nano-émetteur posé sur un substrat vers une fibre optique par le truchement d’un plasmon
Surface plasmon polariton (SPP) can confine light on subwavelength dimensions. Since they are not diffraction limited, they are of great interest for addressing and controlling optical nanosources. For example, a metal nanowire defines 1D plasmonic waveguide with a great potential for either addressing or coupling quantum emitters. Therefore, SPP opens great opportunities for integrated optical applications. However, SPP suffer from ohmic losses that jeopardize the applications of plasmonic components. In this context, we study the possibilities provided by an hybrid plasmonic-photonicstructure to couple efficiently an emitter to a fiber mode. Such a structure paves the way for fibered single photon nanosource or high resolution optical probe. In this thesis manuscript, we first study the coupling rate between a fluorescent molecule and a metallic nanowire thanks to Green’s dyad formalism. This leads us to distinguish the different relaxation channels and the enhancement of the energy transferred into the plasmonic guided mode by optimizing the shape of the guide (crystalline nano-wire,slow modes). Then, we investigate the energy propagation in a metal coated taperedoptical fiber. Finally, we achieve an optimal configuration for which more than 50% of the energy emitted by a quantum emitter laid on a substrat is transferred into an optical fiber

Les processus non-linéaires optiques à l'échelle nanométrique ont des rendements très faibles. Ainsi les structures métalliques permettant de confiner les champs électromagnétiques sur des zones sub-longueur d'onde sont intensivement étudiées.
Ce mémoire présente l'étude des propriétés optiques à l'échelle nanométrique de films granulaires métalliques. Les modes de résonances plasmons, quand ils sont excités, génèrent des pics d'exaltation localisés.
Pour faire les études expérimentales de ces échantillons, nous avons choisi la microscopie optique de champ proche à ouverture (SNOM). Nos résultats montrent la localisation de champs intenses dans des zones nanométriques. Ces exaltations dépendent de la longueur d'onde et de la polarisation. Il existe un régime purement diffusif quand les résonances plasmons ne sont pas excitées. En augmentant la longueur d'onde, les exaltations apparaissent, mais la diffusion est toujours présente. Une étude statistique par la fonction d'autocorrélation analyse ces deux régimes.

Les nouveaux matériaux intelligents peuvent altérer significativement leurs propriétés mécaniques, thermiques et/ou électromagnétiques en réponse à un stimuli externe. Ils trouvent leur utilité dans différents champs disciplinaires tels que la libération de médicaments, les matériaux auto-réparants pour les applications de revêtements ou encore les technologies d’affichage (comme les nouvelles télévisions). Parmi ces nouveaux matériaux, les molécules photochromiques sont utilisées pour moduler la lumière émise par des boîtes quantiques. De plus, il est bien connu que les nanomatériaux plasmoniques possèdent la capacité d’exalter l’émission lumineuse des boîtes quantiques. Après une étude des propriétés des molécules photochromiques et une étude de chaque couple d’entités (boîtes quantiques – molécules photochromiques, nanoparticules métalliques – molécules photochromiques et boîtes quantiques – nanoparticules métalliques), les trois entités sont combinées et l’étude démontre un contrôle optique du couplage résonant entre les nanoparticules métalliques et semi-conductrices. Il est montré expérimentalement que la photoluminescence du système couplé peut passer d’une inhibition à une exaltation en utilisant un commutateur optique photochromique. Des calculs théoriques viennent confirmer les résultats expérimentaux
Smart materials can significantly alter their mechanical, thermal or electromagnetic, in response to external stimuli. They have enabled progress in many areas, including drug delivery, self-healing materials for coating applications, or display technologies. Among them, photochromic molecules have been used to modulate the light emitted by quantum dots. Moreover, it is well-known that plasmonic nanomaterials are able to enhance the emission of quantum dots. After a study of the photochromic molecules properties and of each couple of entities (quantum dots – photochromic molecules, metallic nanoparticles – photochromic molecules and metallic nanoparticles – quantum dots), we combine the three entities and demonstrate an optical control of the resonant coupling between metallic and semi-conductor nanoparticles. We experimentally show that the photoluminescence effects of the coupled system can be tuned from enhancement to quenching using a photochromic optical switch and theoretical calculations confirm our experimental findings

Cette thèse a pour objectif le développement de la spectroscopie Raman exaltée de pointe (TERS) pour des applications en milieux liquides, et plus particulièrement pour l’étude de membranes lipidiques et de protéines amyloïdes qui sont impliquées dans des maladies neurodégénératives comme la maladie d’Alzheimer. La TERS s’affranchit de la limite de diffraction de la spectroscopie Raman conventionnelle en combinant la haute résolution spatiale de la microscopie à sonde locale et la spécificité chimique de la spectroscopie Raman exaltée de surface (SERS). En utilisant une pointe de microscope à sonde locale métallisée et effilée au niveau nanométrique, la TERS génère une exaltation localisée du signal Raman au sommet de la pointe. Ceci permet l’étude de biomolécules optiquement non-résonnantes à l’échelle nanométrique sans marquage moléculaire et de manière non-destructive. Les défis clés qui sont traités dans ce travail incluent la fabrication de pointes actives en TERS, l’optimisation d’un nouveau système TERS en réflexion totale interne (RTI) pour des utilisations en environnements liquides, et l’exploitation de données complexes obtenues par imagerie TERS hyperspectrale. Des protéines amyloïdes sous forme de fibrilles de protéine Tau ont été étudiées au moyen de notre instrument de RTI-TERS en prenant des fibrilles induites par de l’héparine comme référence pour évaluer la performance du système. Des études TERS de fibrilles Tau induites par de l’ARN ont donné un aperçu des mécanismes de formation sous-jacents des fibrilles amyloïdes. Par ailleurs, ces données ont été utilisées pour explorer le potentiel des méthodes chimiométriques, telles que l’Analyse en Composantes Principales (ACP) et l’Analyse en Cluster Hiérarchique (ACH), pour leur analyse fine. Ces méthodes ont été évaluées dans le contexte des méthodes plus traditionnelles de sélection de pics individuels. Cette thèse détaille aussi le développement d’un système RTI-TERS compatible avec le milieu liquide et son application à l’étude de bicouches lipidiques supportées en milieux aqueux. Cette avancée permet la caractérisation nanométrique de membranes lipidiques dans des milieux biologiquement pertinents et plus réalistes que l’air. Dans la perspective de futurs travaux examinant les interactions protéines-lipides, ces innovations sont cruciales pour comprendre la formation des fibrilles amyloïdes et leurs effets délétères sur les cellules neuronales. Au final, cette thèse a amélioré la TERS en tant qu’outil pour étudier les structures biomoléculaires à l’échelle nanométrique dans le contexte des maladies neurodégénératives, et le système RTI-TERS optimisé fournit une plateforme pour de futures recherches dans des applications biologiques et biomédicales
The aims of this thesis are the development of tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) for applications in liquid media, specifically for the study of lipid membranes and amyloid proteins which are implicated in neurodegenerative diseases like Alzheimer’s. TERS overcomes the diffraction limit of conventional Raman spectroscopy by combining the high spatial resolution of scanning probe microscopy with the chemical specificity of surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS). By employing a metal-coated nano-tapered scanning probe microscopy probe tip, TERS generates a localised enhancement of the Raman signal at the tip apex. This enables the study of optically non-resonant biomolecules at the nanoscale in a label-free and non-destructive manner. The key challenges that are addressed in this work include the fabrication of TERS-active tips, the optimisation of our novel total-internal reflection (TIR)-TERS system for use in liquid environments, and the handling of the complex data obtained from hyperspectral TERS imaging. Amyloid proteins in the form of Tau fibrils were studied using this TIR-TERS setup with heparin-induced Tau fibrils being a benchmark for evaluating the performance of the system. TERS studies of RNA-induced Tau fibrils provided insight into the underlying formation mechanisms of amyloid fibrils. In addition, these data were used to explore the use of chemometric methods, such as Principal Component Analysis (PCA) and Hierarchical Cluster Analysis (HCA), for their fine analysis. These methods were evaluated in the context of more traditional peak-picking methods. This thesis also details the development of a liquid-compatible TIR-TERS system and its application to the study of supported lipid bilayers in aqueous media. This advancement enables the nanoscale investigation of lipid membranes in biologically relevant media, which is more representative compared to TERS in air. With the outlook of future works investigating protein-lipid interactions, these innovations are crucial for understanding amyloid fibril formation and their deleterious effects on neuronal cells. To conclude, this thesis enhances TERS as a tool for studying biomolecular structures in the context of neurodegenerative diseases at the nanoscale, and the optimised TIR-TERS system provides a platform for future research in biological and biomedical applications

Les microcavités optiques présentent de hauts facteurs de qualité, c'est pourquoi ces systèmes sont d'un grand intérêt pour la conception de lasers à bas seuil, ou encore, pour l'étude du régime de couplage fort. En revanche, ces systèmes sont soumis à la limite de diffraction de la lumière, et donc les modes qu'ils supportent ont une extension spatiale ne pouvant être en deçà de l'échelle de la longueur d'onde. Dans ce manuscrit de thèse, nous nous intéressons aux systèmes plasmoniques parce qu'ils supportent des modes confinés à l'échelle nanométrique. En premier lieu, nous étudions une microcavité plasmonique planaire, constituée de deux miroirs plasmoniques qui piègent les ondes de surface au sein du système. Nous sondons spatialement les modes de la cavité en mesurant le temps de vie de fluorescence de molécules individuelles dispersées au sein du système. Puis, nous nous intéressons au confinement en 3 dimensions de modes supportés par des nanoparticules métalliques sphériques. Nous discutons de la définition du volume modal basée sur le calcul du confinement d'énergie autour de la particule. Ensuite, nous étudions l'exaltation de fluorescence d'ions de terres rares au sein d'une particule plasmonique de configuration coeur-coquille. Enfin, nous perturbons la photodynamique d'émission d'une source de photon unique en approchant à proximité l'extrémité d'une pointe plasmonique
Optical microcavities exhibit high resonance quality, so that, they are of key interest for the design of low-threshold lasers or for achieving strong coupling regime. But, such systems support modes whose the volume remain diffraction limited.In this manuscript, we are interested in their plasmonic counterparts because they support confined modes at the sub-wavelength scale. First, we study an in-plane plasmonic cavity which is the transposition of 1D optical cavity to surface wave. We characterize the cavity by measuring the fluorescence lifetime of dye molecules deposited inside.Then, we are interested in 3-dimension mode confinement achieved by spherical metal nanoparticles. We discuss on the definition of the mode volume used in cavity quantum electrodynamic and based on the calculation of energy confinement around the particle. We also simulate the fluorescence enhancement of rare-earth ions embedded inside core-shell plasmonic particles. Finally, we disturb the photodynamic emission of a single-photon source by puttingthe extremity of a plasmonic tip nearby the emitter

Ce travail concerne le développement d’un nouveau type de microscopie optique en champ proche (SNOM) basé sur la mise en œuvre de sondes dite actives qui utilisent le signal de génération de seconde harmonique (SHG) d’un petit nombre de molécules orientées. L’orientation de ces molécules est obtenue par l’application d’un champ électrique statique dans une jonction constituée d’une pointe métallique effilée placée à proximité d’un substrat conducteur et immergée dans une solution de molécules dipolaires non-linéaires. L’excitation laser de ces molécules localement orientées permet d’obtenir une polarisation non-lineaire à fréquence double qui constitue une nanosource de lumière intrinsèquement localisée et pouvant interagir avec le champ proche du substrat. Nous nous sommes intéressés à l’imagerie de nano-objets lithographiés par cette technique de SNOM-SHG. Nous avons pu démontrer la possibilité d’obtenir une résolution de l’ordre de 200 nm, soit une résolution meilleure d’un facteur 2 par rapport à la limite de diffraction.Nous avons ensuite étudié les moyens d’optimiser les performances de ce nouveau type de sondes SNOM-SHG. Une voie consiste à exploiter les propriétés d’antenne optique de pointes métalliques effilées, qui peuvent être le siège d’effets d’exaltation du champ électromagnétique résultant de la singularité géométrique de ces objets (extrémité effilée) ou de l’excitation de résonances plasmons. Afin de pouvoir quantifier ces effets, nous avons entrepris la caractérisation, par luminescence à 2 photons (TPL), de nanofils d’or considérés comme objets de référence pour mimer une pointe. Des fils lithographiés ainsi que des fils issus de chimie colloïdale ont été étudiés de façon à mieux comprendre à la fois l’influence de la forme et de la cristallinité des objets sur les exaltations de champ. Des études simultanées de la géométrie et des propriétés optiques d'un nanofil unique ont été menées au moyen d'un microscope optique inversé associé à une excitation laser et couplé à un microscope à force atomique (AFM) dont la pointe est préalablement réglée pour coïncider avec le spot laser. En balayant l’échantillon, nous pouvons directement confronter l’image topographique de l’objet à la cartographie de points chauds enregistrés à sa surface, le signal de TPL étant directement corrélé à la densité locale d’états électromagnétiques. Nous avons pu montrer que les fils lithographiés et les fils colloïdaux présentaient des facteurs d’exaltation locale de champ différents, la cristallinité des objets pouvant aussi être révélée que via l’analyse spectrale du signal de TPL émis. Enfin, un dernier volet important de mon travail a consisté à faire évoluer le banc expérimental précédemment développé au laboratoire de façon à pouvoir réaliser simultanément des caractérisations de type SNOM-SHG et des caractérisations topographiques. Dans ce but, nous avons travaillé à l’intégration d’une tête AFM diapason sur notre banc de microscopie non-linéaire. Au-delà des aspects électroniques liés à l’optimisation du fonctionnement de ce diapason, le couplage du faisceau laser dans le microscope a également été entièrement reconfiguré
This work deals with the development of a new kind of scanning near-field optical microscopy (SNOM) based on the realization of so-called active probes taking advantage of the second harmonic generation (SHG) signal coming from a few oriented molecules. The orientation of these molecules is obtained by applying a static electric field in a junction made of a sharp metallic tip placed close to a conductive substrate and immersed in a solution containing dipolar non-linear molecules. A second order nonlinear polarization is obtained from these locally oriented molecules following their excitation with a laser beam finally leading to a nanosource of light intrinsically localized and able to interact with the near-field of the substrate.We have investigated this SNOM-SHG technique to image nano-objects made by e-beam lithography. We were able to demonstrate that a resolution of about 100 nm could be reached, which appears better (of a factor2) than the diffraction limit.We have then been focusing on the way to improve the capabilities of this new type of SNOM-SHG probes. One approach consists in taking advantage of the optical antenna effects that can occur at the end of sharp tips, where the electromagnetic field can be enhanced due to geometrical effects (sharp extremities) or due to the excitation of plasmon resonances. In order to quantify these field enhancements, we have carried out the characterization of gold nanowires using two-photon luminescence (TPL) ; considering these wires as reference objects that can mimic tips. Nanowires made by e-beam lithography and nanowires synthesized by colloidal chemistry have both been studied in order to have a better understanding of the influence of the shape and the crystallinity on the field enhancements. Simultaneous analysis of the geometry and the optical properties of a single nanowire has been carried out using an inverted microscope associated to a laser excitation and coupled to an atomic force microscopy (AFM) which tip is previously aligned with the laser spot. When scanning the sample, we can directly correlate the topographic image of the object to the mapping of the hotspots recorded on its surface, the TPL signal being directly linked to the electromagnetic local density of states. We were able to evidence that both nanowires made by e-beam lithography or synthesized by colloidal chemistry exhibit different field enhancement factors, the crystallinity of the objects being also revealed following the spectral analysis of the emitted TPL signal.Finally, a last important part of my work has dealt with the evolution of the experimental setup previously developed in the laboratory in order to be able to achieve simultaneously SNOM-SHG type and topographic characterizations. We have therefore been working on the integration of an AFM tuning fork head to our nonlinear optical bench. Above the electronic aspects related on the optimization of the tuning fork implementation, the coupling of the laser beam in the microscope has also been reconfigured