Academic literature on the topic 'Nanoantenne plasmonique'

Nous étudions l'interaction lumière-matière d’un nanocristal CdSe/CdS individuel et une antenne patch plasmonique. Les études réalisées dans le cadre de ce travail peuvent être visualisées en deux parties. En première, nous avons caractérisé les propriétés de photoluminescence d'un nanocristal individuel en termes de la dynamique et la spectroscopie à différents conditions d’excitation. Les nanocristaux semi-conducteurs sont des sources de photon-unique à température ambiante. Néanmoins, l’émission multi-excitonique de ces émetteurs est possible lorsque la recombinaison de deux ou plus excitons devient radiative. Nous avons développé un modèle analytique qui permet de décrire le nombre de photons émis en fonction du nombre moyen d’excitons créés par une impulsion laser. Le modèle nous a permis d'estimer le rendement quantique de la transition bi-excitonique. La deuxième partie est consacrée à l'optimisation d’un protocole de fabrication d’antennes patch. Nous avons établi un protocole de lithographie optique qui permettre de coupler un nanodisque d’or avec un nanocristal individuel de manière déterministe. En première temps, nous avons fabriqué antennes passives afin d'analyser les propriétés de réflectivité de la structure, puis nous avons fabriqué des antennes couplées à une boite quantique. Nous avons montré la modification de l’émission spontanée due au couplage avec l’antenne. Nous avons mis en évidence une émission super-poissonnienne de l’antenne après un filtrage temporel, ainsi que l’émission de lumière partialement cohérente
In this thesis, we exploit light-matter interaction between a single semiconductor CdSe/CdS nanocrystal and a plasmonic patch antenna. This work can be divided in two main parts. We have first characterized the photoluminescence dynamics and spectroscopic signatures of single nanocrystals at different excitation powers. High quality CdSe/CdS nanocrystals are single-photon sources at room temperature. Nevertheless, multiexcitonic emission occurs when two or more excitons are recombining radiatively. We have developed an analytical model which describes the number of photons emitted by a nanocrystal as a function of the mean number of excitons created in one excitation pulse. With this model, we can calculate the quantum efficiency of the bi-exciton recombination. The second part is devoted to the development and optimization of an optical lithography protocol for patch antennas. We have stablished a protocol that allows us to couple a thin Au nano-disk above a single nanocrystal in a deterministic way. We have first fabricated passive nanoantennas in order to study reflectivity spectroscopic properties in the plasmonic structure. Later on, we have fabricated several active patch nanoantennas coupled with single CdSe/CdS nanocrystals. We have demonstrated the acceleration of spontaneous emission thanks to the coupling with the plasmons nanodisk. For some antennas, we have evidenced a super-poissonian emission signature when a post-processing temporal filter is applied. Finally, we have evidenced the emission of light partially coherent of one antenna in the proximity of the metallic square edge

Les molécules de diaryléthène utilisées comme interrupteurs moléculaires sont envisagées comme composants de dispositifs électroniques moléculaires. Ces molécules photochromiques présentent une stabilité thermique, une résistance à la fatigue et une efficacité de commutation élevées. Néanmoins, la commutation de la plupart des diaryléthènes (DAEs) est asymétrique : leur réaction de photocycloréversion possède un rendement quantique bien inférieur à celui de leur réaction de photocyclisation. Une stratégie pour résoudre ce problème de commutation asymétrique a été testée, elle consistait à connecter les molécules de diaryléthène à des nanoparticules d'or (AuNPs). En effet, les nanoparticules d'or présentent à la fois une résonance plasmonique de surface localisée (LSPR), très utile pour le suivi de l'adsorption des DAEs à la surface des AuNPs, et un effet de nanoantenne plasmonique. Cet effet de nanoantenne, générant une importante amplification du champ électromagnétique au voisinage immédiat de la nanoparticule, devait augmenter l'efficacité de la réaction de photocycloréversion (son rendement quantique), conduisant à une commutation plus symétrique. La commutation des molécules de dithiényléthène (DTE) a d'abord été caractérisée pour les molécules seules en solution. Ensuite, la fonctionnalisation de nanoparticules d'or de 28 nm déposées sur ITO par les molécules de DTE a été suivie in situ par spectroscopie UV-visible. Les mesures de commutation sur les échantillons ITO/AuNPs/DTE ont été réalisées par spectroscopie UV-visible combinée à un dispositif d'irradiation. Il en est résulté que pour les molécules de diaryléthène choisies pour cette étude connectées à des AuNPs de 28 nm, bien que la capacité de commutation ait été préservée lors du greffage sur les AuNPs, le piégeage (« quenching ») était largement dominant. Par conséquent, un ralentissement des réactions photo-induites a été provoqué et non une accélération. Les nanoparticules d'or ont également été étudiées à l'échelle de la nanoparticule unique par AFM et hypermicroscopie (microscopie en champ sombre couplée à la spectroscopie UV-visible). D'une part, la fonctionnalisation de nanoparticules d'or individuelles de 51 nm a été suivie par hypermicroscopie. Des mesures de commutation ont ensuite été effectuées sur les molécules de diaryléthènes portées par les AuNPs uniques, révélant que cette commutation était comparable à celle précédemment mesurée à une échelle plus globale. D'autre part, des dimères plasmoniques asymétriques constitués d'un AuNP de 51 nm et d'un AuNP de 28 nm ont été préparés et caractérisés
Diarylethene molecules used as molecular switches are envisioned as components of molecular electronic devices. These photochromic molecules exhibit high thermal stability, resistance to fatigue, and switching efficiency. Nevertheless, the switching of most diarylethenes (DAEs) is asymmetric: their photocycloreversion reaction possessing a much lower quantum yield than that of their photocyclization reaction. A strategy to solve that asymmetric switching issue was tested, it consisted in connecting the diarylethene molecules to gold nanoparticles (AuNPs). Indeed, gold nanoparticles exhibit both a localized surface plasmon resonance (LSPR), very useful for the monitoring of the adsorption of the DAEs at the surface of the AuNPs, and a plasmonic nanoantenna effect. This nanoantenna effect, generating a large enhancement of the electromagnetic field in the close vicinity of the nanoparticle, was expected to increase the efficiency of the photocycloreversion reaction (its quantum yield), leading to a more symmetric switching. The switching of the dithienylethene (DTE) molecules was first characterized for the molecules alone in solution. Then, the functionalization of 28 nm gold nanoparticles deposited on ITO by the DTE molecules was monitored in situ by UV-visible spectroscopy. Switching measurement on the samples ITO/AuNPs/DTE were performed by UV-visible spectroscopy combined with an irradiation set-up. It resulted that for the diarylethene molecules chosen for this study connected to 28 nm AuNPs, although the switching capacity was preserved upon grafting on the AuNPs, the quenching was largely dominant. As a consequence, a slowing of the photo-induced reactions was caused and not an acceleration. Gold nanoparticles were also studied at the unique nanoparticle scale by AFM and hypermicroscopy (dark field microscopy coupled to UV-visible spectroscopy). On the one hand, the functionalization of individual 51 nm gold nanoparticles was monitored by hypermicroscopy. Switching measurements were then conducted on the diarylethenes molecules beard by single AuNPs, revealing that this switching was comparable to the one previously measured on a more global scale. On the other hand, asymmetric plasmonic dimers made of a 51 nm AuNP and a 28 nm AuNP were prepared and characterized

Dans ce travail de thèse, on s’intéresse aux applications des concepts d’antenne pour la manipulation de la lumière. Aux fréquences optiques, les antennes métalliques font intervenir des modes de surfaces dit plasmoniques permettant une forte interaction lumière/matière dans des volumes hautement confinés. Pour tirer partie de cette propriété, on s’intéressera à trois applications des antennes plasmoniques. D’abord dans le cadre des sources de photons uniques, on présentera une étude théorique et expérimentale des performances d’émetteurs uniques en présence d’une antenne planaire métallique. Nous proposerons ensuite une stratégie pour améliorer les performances de l’antenne. Puis dans le cadre de la génération électrique de lumière par effet tunnel inélastique, on analysera la modification des propriétés de rayonnement en présence d’un petit cylindre métallique. Cette analyse ouvre la voie à la conception de sources électriques intégrées de plasmons de surface. Enfin dans le cadre de la détection de molécules en faible quantité, on étudiera théoriquement l’interaction d’un faisceau infrarouge avec une couche de molécules résonnantes déposées sur un miroir métallique nanostructuré
The work of this thesis has been devoted to a few applications of antenna concepts for the manipulation of light. In the optical range, surface modes called surface plasmon polaritons take place in the vicinity of metallic antennas, enabling a strong light/matter interaction within highly confined volumes. In order to take advantage of this property, three applications of plasmonic antennas will be investigated. First, in the case of single-photon sources, both theoretical and experimental studies of single-emitters performance when coupled to a planar metallic antenna will be presented. A strategy to enhance its performance will be studied theoretically. Then, in the case of electrical generation of light by inelastic electron tunneling, we will analyse the modification of radiation properties close to a metallic nano-rod. This analysis paves the way towards the design of integrated, compact electrical sources of surface plasmons. Finally, in the case of detecting a weak quantity of molecules, the interaction between an infrared light beam and a sub-nanometric layer of resonant molecules deposited on a nanostructured metallic mirror will be studied

La détection de molécules chirales à l'aide de résonateurs plasmoniques est un domaine de recherche prometteur pour améliorer la sensibilité et la flexibilité de la détection. Cette approche vise à surmonter les limitations des méthodes conventionnelles, telles que la méthode chiroptique, qui présente des limitations en termes de sensibilité. Les résonateurs plasmoniques sont capables d'interagir de manière résonante avec la lumière, ce qui permet d'augmenter le couplage entre les molécules chirales et la lumière, tout en offrant un contrôle sur les propriétés de polarisation de la lumière. Les avancées récentes dans ce domaine ont porté sur la création de surfaces nanostructurées chirales avec des résonateurs spécifiques, mais le mécanisme sous-jacent à la réponse différentielle des biomolécules à la lumière polarisée circulairement reste mal compris. Dans le cadre de ce projet de doctorat, l'approche novatrice consiste à utiliser des nanostructures achirales anisotropes, telles que des nanoslits, pour interagir avec des molécules chirales. Ces nanostructures achirales offrent l'avantage de pouvoir inverser le signe du dichroïsme circulaire en contrôlant la polarisation incidente ou le sens de propagation de la lumière. En manipulant les symétries du champ électromagnétique à proximité des résonateurs, il devient possible d'étudier plus en détail le couplage électromagnétique entre les biomolécules chirales et les nanorésonateurs. Le projet vise à développer des nanorésonateurs plasmoniques innovants, basés sur des nanoslits, qui seront fonctionnalisés pour détecter des biomolécules chirales. Contrairement aux résonateurs chiraux, les résonateurs achiraux peuvent générer des signes de champs chiraux, offrant ainsi une grande flexibilité dans la détection. Le travail comprend la caractérisation et la compréhension de l'origine des champs chiraux, ainsi que des méthodes pour les rendre homogènes. Une partie de la recherche se concentre sur la conception d'une source de lumière superchirale pure à l'aide de nanoslits, qui peut être accordée en longueur d'onde et en polarisation. Dans cette perspective, des méthodes expérimentales sont présentées, notamment l'utilisation de la fluorescence détectée par dichroïsme circulaire (FDCD) pour les molécules sensibles aux énantiomères. Pour la réalisation de ces expériences, des résonateurs plasmoniques avec une résonance à 680 nm ont été choisis, correspondant à la bande d'absorption chirale de LHCII. Une idée intéressante consiste à bloquer le faisceau d'excitation pour ne recueillir que l'émission des molécules chirales, en étudiant les résonances des ouvertures dans une couche d'or opaque. En résumé, ce projet de doctorat vise à exploiter les avantages des nanostructures plasmoniques achirales pour améliorer la détection des molécules chirales en offrant une plus grande flexibilité dans la manipulation de la polarisation de la lumière et en explorant de nouvelles méthodes expérimentales pour cette détection
The detection of molecules based on fluorescence or Raman scattering has been widely studied and is currently used in industry and laboratories. However, many organic molecules of interest are chiral, and their chemical and biological properties depend on their enantiomer as well as on the chirality of their secondary structure. The quantity and chirality of biomolecules are classically determined by measuring the differential absorption between the two opposite circular polarizations (chiroptic method). However, this method is limited by the low differential absorption of chiral molecules, which is of the order of 10-3 in the UV part of the spectrum. Plasmonic resonators have the ability to resonantly interact with light and are characterized by a moderate quality factor and a low effective volume. This resonant interaction allows (i) to increase the coupling between molecules and light and (ii) to control the polarization properties of light. So far, the latest advances concern the implementation of nanostructured chiral surfaces with gammadion-type resonators or stacked twisted resonators that interact preferentially with a given helicity of light. However, the mechanism behind the differential response of biomolecules coupled to chiral resonators to circularly polarized light is still unclear, preventing the optimization of such detection. Moreover, in the research published so far, two different chiral sensors are needed to interact with right- and left-handed circularly polarized light, which requires complex calibration procedures. During the course of my PhD, I have studied the use of anisotropic achiral nanostructures to interact with chiral molecules. Indeed, they have the significant advantage over chiral nanostructures of changing the sign of the circular dichroism by controlling the incident polarization or the direction of propagation. Indeed, the symmetries of the electromagnetic field in close proximity to the resonators can be manipulated at will by changing illumination conditions hence providing a unique tool for studying the origin of the electromagnetic coupling between chiral biomolecule and nanoresonators. Consequently, in my PhD project I propose to use plasmonic nanoresonators to increase the light - “chiral matter” interactions in order to detect and study chiral molecules. I will use the concept of achiral plasmonic nanostructures (nanoslits) to develop innovative nanoresonators that will be used, once functionalized, to detect chiral biomolecules with enantiomer sensitivity. Indeed, achiral resonators can generate both signs of chiral fields as opposed to chiral resonators which would make their use very flexible. This work implies characterizing, describing and understanding the origins of chiral fields and how to make them homogeneous. Through the study of nanoslits, I demonstrate numerically and theoretically how to design a nanosource of pure superchiral light, free of any background and for which the sign of the chirality is tunable on-demand in wavelength and polarization. In the perspective, I will present experimental methods that could monitor the CD via fluorescence emission (FDCD for Fluorescence Detected Circular Dichroism) in the case of light harvesting molecules for molecules that need to be excited in the UV, autofluorescence may be used in conjunction with aluminum resonators. Without loss of generality, these considerations lead to the decision of investigating plasmonic resonators with resonance at 680 nm which correspond to the chiral absorption band of LHCII. The idea of blocking the excitation beam to collect only the emission of the chiral molecules leaded to the idea of investigating the resonances of openings in an opaque layer of gold

L ’intérêt des nano-particules pour le domaine de l ’optique visible a été suscité lors du premier rapport rédigé par Faraday en 1857 et qui a initié les bases de la production de nanoparticules métalliques en vue de leur propriété optiques inattendues (coloration des solutions). Plus récemment, le contrôle et le guidage de la lumière basés sur l’excitation de résonance plasmon dans les nanostructures a permis beaucoup d’applications liées à la vie quotidienne et impliquant la lumière. La résonance plasmonique de structures métalliques estun phénomène essentiel qui conduit à des propriétés optiques uniques à travers l’interaction de la lumière avecles électrons libres du métal. L’excitation de la résonance plasmon localisé (LSPR) permet d’exalter localement l’énergie électromagnétique comme dans le cas des nano-antennes mais aussi d’acheminer la lumière à travers des canaux de dimensions sub-l sur de grandes distances distances grâce à l’excitation du Plasmonde Surface Propagatif (PSP). Au cours de cette thèse, nous avons étendu un algorithme existant afin de calculer la réponse optique (sections efficaces de diffusion et d’absorption) de NPs ayant une forme géométrie quelconque. Ce type de NP anisotrope (vis-à-vis de la polarisation incidente) peut présenter à la résonance plasmonique une section efficace de diffusion 25 fois supérieure à celle géométrique. De plus, une étude systématique importante a été effectuée afin d’optimiser la géométrie de tels Nps.En ce qui concerne la PSP qui est impliqué dans la transmission exaltée à travers les matrices d’ouvertures annulaires AAA, nous avons entrepris une étude systématique des propriétés de l’excitation du mode particul particulier sans coupure de ces nano - guides. Il s’agit du mode Transverse Electrique et Magnétique (TEM). Une étude numérique complète est alors effectuée pour correctement concevoir la structure avant qu’elle ne soit expérimentalement fabriquée et caractérisée. Pour palier certaines contraintes expérimentale, une structure inclinée est proposée et étudiée dans le cas d’un métal parfaitement conducteur. Nous avons démontrée numériquement et analytiquement certaines propriétés intrinsèques de la structure montrant un coefficient de d’au moins 50% d’un faisceau incident non polarisé indépendamment des conditions d’éclairage (polarisation,angle et plan d’incidence). Lorsque le mode TEM est excité, le flux laminaire de l’énergie à travers la structure présente une déviation géante sur de très petites distances inférieures à la longueur d’onde. Les résultats présentés dans cette thèse pourraient être considérés comme une contribution importante à la compréhension du phénomène de transmission exaltée basé sur l’excitation de ce type de mode guidé
The release of the rst report by Faraday in 1857 set the foundation of the production of metal nanoparticlesand their unexpected optical properties (coloring). More recently, controlling and guiding light via plasmonicresonance in nanostructures enable a lot of applications affecting everyday life that involves light. Plasmonresonance of metallic structures is a key phenomenon that allows unique optical properties through the interactionof light with the free electrons of the metal. The excitation of Localized Surface Plasmon Resonance(LSPR) leads to turn-on large local enhancements of electromagnetic energy as within antennas or to routelight as waveguide to desired region with high transmission through the excitation of Propagating SurfacePlasmon (PSP). During this thesis, we have developed an existing algorithm in order to calculate the opticalresponse of NPs of any shape. We have especially determined the localized energy enhancement factor interm of optical response of nano-antenna. This anisotropic (polarization dependent) NPs type can feature, atplasmon resonance, scattering efciency factor higher than 25. Moreover, an important systematic study hasbeen performed in order to optimize design of such NPs.Concerning the PSP that are involved in the enhanced transmission through Annular Aperture Arrays (AAAs),we systematically study the properties of the excitation of the peculiar Transverse ElectroMagnetic (TEM) guidedmode inside such nano-apertures. A complete numerical study is performed to correctly design the structurebefore it is experimentally characterized. For reasons associated to fabrication constraints and efciency,a slanted AAA made in perfectly conducting metal is proposed and studied. We numerically and analyticallydemonstrate some intrinsic properties of the structure showing a transmission coefcient of at least 50%ofan un-polarized incident beam independently of the illumination configuration (polarization, angle, and planeof incidence). At the TEM peak transmission, the laminar flow of the energy through the structure can exhibitgiant deviation over very small distances ( ). The results presented in this thesis could be considered as animportant contribution to the understanding of the enhanced transmission phenomenon based on the excitationof guided modes

Les antennes optiques sont des structures qui permettent de convertir, dans les deux sens, l'énergie électromagnétique entre un faisceau lumineux et une source (ou un absorbeur) localisée en son sein. L'utilisation de résonateurs de taille inférieure à la longueur d'onde permet de réaliser cette fonction de manière efficace, sur une bande spectrale relativement étendue, et d'avoir une antenne compacte.La bonne connaissance des propriétés optiques de ces résonateurs, pris séparément, et de leurs couplages entre eux, est nécessaire pour pouvoir proposer des designs d'antenne efficaces.Dans cette thèse, en se basant sur la décomposition multipolaire des champs et sur la méthode de la matrice-T, on obtient des solutions analytiques rigoureuses pour des résonateurs sphériques et homogènes, dont on tire des modèles simplifiés, intuitifs, et proches de la solution exacte des équations de Maxwell.Entre autre résultats, ces modèles nous ont permis de proposer un design d'antenne optique compacte, directive, à taux de désexcitation et rendement quantique élevés en utilisant une structure hybride métal-diélectrique. Des collaborations avec des expérimentateurs ont permis de valider, d'une part les caractéristiques de chromophores auto-assemblés par ADN (S. Bidault à Paris), et d'autre part, la possibilité d'utiliser plusieurs résonances électriques et magnétiques combinées (supportées par des sphères diélectriques d'indice modéré, n=2,45) pour réfléchir ou bien collecter le rayonnement d'un émetteur dipôle électrique placé à proximité (expérience menée dans le régime micro-ondes par R. Abdeddaim et J-M. Geffrin)
Optical antennas are structures able to convert, in both ways, electromagnetic energy between a light beam and a source (or absorber) placed in the structure. The use of sub-wavelength resonators enables one to realize this function in an efficient way, on relatively broad bandwidths, and to have a compact design. A good understanding of the optical properties of such resonators, taken individually, and of their couplings, is thus necessary in order to propose efficient optical antenna designs. In this manuscript, using a multipole decomposition of the fields and a T-matrix method, we obtain rigorous analytical solutions for spherical, homogeneous resonators, from which we deduce simplified, intuitive models that are still very close to the exact resolution of the Maxwell equations.Among other results, those models enabled us to propose a nanoantenna design that is at once compact, radiative and efficient, by using a hybrid metallo-dielectric structure. Some collaborations with experimental groups enabled us to validate, on the one hand, the optical characteristics of hybrid chromophores that are self-assembled using a DNA template (S. Bidault, Paris), and on the other hand, the possibility of using multiple combined electric and magnetic resonances (supported by dielectric spheres of moderate refractive index, n=2.45) in order to reflect, or more importantly collect, radiation coming from an electric dipole emitter placed nearby (the experiment was realized in the microwave regime by R. Abdeddaim and J-M. Geffrin)

Dans ce travail de these, nous étudions comment des nano-structures métalliques modifient le processus d'émission spontannée d'objets fluorescents et jouent ainsi un rôle d'antenne. Ces structures supportent des modes optiques confinés aux interfaces metal-diélectrique: ce sont des modes plasmoniques.De par leur fort confinement, ces modes modifient la densité locale d'états optiques et permettent notamment d'accélérer le processus d'émission spontannée (facteur de Purcell). Nous étudions le cas d'une structure planaire metal-isolant-métal de type patch couplée à un ensemble de nanocristaux colloïdaux fluorescents. Nos mesures, soutenues par des calculs numériques, montrent une acceleration de l'émission fluorescente d'un facteur 80 ainsi qu'une augmentation de la directivité de l'émission. Nous décrivons ensuite le procedé de fabrication d'une structure patch metal-semiconducteur-métal pour laquelle la source fluorescente est un puits quantique émettant dans le proche infra-rouge. Nous montrons que l'antenne permet d'augmenter l'extraction fluorescente d'un facteur 8. Enfin, nous considérons le cas d'une structure sphérique composée d'un unique nanocristal fluorescent au centre d'une bille de silice entourée par une fine coquille métallique. Cette structure plasmonique accélère l'émission d'une facteur 10 et permet de supprimer le scintillement caractéristique de l'émission des nanocristaux. La coquille métallique permet également d'isoler chimiquement le nanocristal de l'environnement, assurant ainsi une grande photostabilité et une toxicité réduite. L'émetteur ainsi obtenu est donc un candidat prometteur pour des applications de marquage de fluorescence in-vivo.

L’imagerie infrarouge refroidie est portée par une demande forte pour des applications dans les secteurs militaire, industriel et spatial. Les enjeux actuels de ce marché sont le fonctionnement à haute température et la fonctionnalisation spectrale des détecteurs.Ces enjeux peuvent être adressés grâce à l’utilisation de résonateurs optiques et leur faculté à concentrer le champ électromagnétique. Ce travail de thèse montre comment des résonateurs plasmoniques peuvent être intégrés dans la filière HgCdTe.La théorie temporelle des modes couplés a été utilisée, de manière analytique, pour optimiser à travers la condition de couplage critique, l’absorption dans un résonateur plasmonique chargé par un semiconducteur. La conception d’une photodiode HgCdTe ultramince plasmonique est ensuite détaillée. Elle repose sur l’utilisation d’un mode optique résultant du couplage entre un mode plasmon de surface et un mode gap plasmon de cavité
The market for cooled infrared imaging technologies is growing fast due to a range of applications covering military, commercial and space. Current research for innovative systems focuses on high operating temperature and multispectral detectors.To achieve these aims, optical resonators can be used to concentrate electromagnetic fields in thin absorbing media. This thesis investigates the possibility of using plasmonic resonators for HgCdTe photodetection.Temporal coupled-mode theory is used to optimise analytically the absorption in a plasmonic resonator incorporating an absorbing semiconductor subject to the critical coupling condition. A design of a thin plasmonic HgCdTe diode is then described. This includes a hybrid plasmonic mode arising from the coupling between a surface plasmon and a cavity gap-plasmon mode

Le transfert d'énergie par résonance de type Förster (FRET) permet de mesurer des distances nanométriques grâce à la dépendance critique de l'efficacité du transfert avec la séparation entre un donneur et un accepteur d'énergie. Le phénomène se produit quand le fluorophore donneur dans l'état excité transfère son énergie d'excitation à un accepteur à proximité de façon non-radiative avec une interaction dipôle-dipôle de champ proche. Les structures nanophotoniques sont capables de contrôler cette interaction grâce à la modification de la densité local d'états électromagnétiques (LDOS) d'un émetteur quantique. Nous avons démontré clairement l'exaltation du transfert d'énergie des paires FRET individuelles sous l'influence des nano-ouvertures percées en or et en aluminium et aussi à l'aide des designs plus complexes comme la `` antenna-in-box ". Notamment, nous avons dévoilé l'importance essentielle de l'orientation relative entre les dipôles sur les possibilités d'exaltation du transfert d'énergie par le biais des nanostructures. Également, nous avons utilisé des nanofils en argent pour démontrer un transfert d'énergie de long-distance entre deux nanoparticles séparées de plus d'un micromètre. Nos résultats éclairent le chemin de l'exploration du FRET, qui est largement utilisé dans les sciences du vivant et la biotechnologie. Les nanostructures optiques ouvrent de plus des perspectives d'applications innovantes pour la construction de biocapteurs, de sources de lumière ou dans l'industrie photovoltaïque
The technique of Förster resonance energy transfer (FRET) determines the separation between two molecules at the nanometer scale, where molecular interactions can take place. The phenomenon requires a donor fluorophore transferring its energy in a non-radiative way, through a near-field dipole-dipole interaction, to an acceptor. Nanophotonics achieves accurate control over these interactions by modifying the local density of optical states (LDOS) of a single quantum emitter. We have clearly demonstrated enhanced energy transfer within single FRET pairs confined in single nanoapertures made of gold and also aluminum or in more complex structures like the antenna-in-box design. In particular, we have revealed the strong influence of the mutual dipole orientation on the FRET enhancement using nanostructures. Also, by means of silver nanowires, we have demonstrated a long-range plasmon-mediated fluorescence energy transfer between two nanoparticles separated by micrometer distance. Our results are clearing a new path to improve the energy transfer process widely used in life sciences and biotechnology. Optical nanostructures open up many potential applications for biosensors, light sources or photovoltaics

L'objet de cette thèse est le couplage entre des nanocristaux luminescents et des nanostructures métalliques. Ces structures présentent nombre d'intérêts dans un large panel d'applications de par l'apparition de modes électromagnétiques de surface (dénommés plasmons) que l'on contrôle via la géométrie de ces structures. Dans cette thèse, j'étudie deux types de nanostructures métalliques différentes : les plasmons « long-range» et les nanoantennes plasmoniques.Dans un premier temps je me suis intéressé à une géométrie qui couple deux plasmons propagatifs en deux modes hybrides au travers d'une fine couche de métal pour former des plasmons à forte longueur de propagations. En couplant des nanocristaux luminescents à ces modes, la répartition en énergie de l'émission dans les différents canaux de désexcitation disponibles a été étudiée. J'ai aussi montré que le métal pouvait augmenter leur taux d'émission spontanée d'un facteur 1,7. La contribution non négligeable des modes de guide conventionnels à l'émission dans ces structure a également été mise en évidence.Dans un second temps, j'ai étudié la potentielle utilisation de nanoparticules métalliques comme nanoantennes pour exalter et rediriger l'émission spontanée. La structure sera composée d'un dimère métallique créant un «point chaud » placé à proximité d'un plot métallique permettant la redirection. Des calculs FDTD montrent qu'une géométrie en pilier permet à la fois des pertes faibles (<10%), une forte augmentation de la cadence d'émission(>x80), une redirection de la lumière et ouvre la possibilité de multiplexage directif en longueur d'onde de l'information. Ces structures présentent l'avantage d'être compatibles avec les techniques modernes d'élaboration en couche mince. Des réalisations préliminaires ont alors été présentées
The object of this thesis is the coupling between luminescent nanocristals and metallic nanostructures. These structures show numerous interest in a large variety of applications thanks to the apparition of electromagnetic surface wave known as plasmons whose properties are tailored with the geometry of these structures. In this thesis, two types of geometry will be adressed : the long-range plasmons, and plasmonic nanoantennas. In a first time, the study focuses on a geometry in which two propagative surface plasmons are coupled through a thin metal film; creating a new type of plasmons with extended propagation lenghts. By coupling the emission of nanocristals in such a geometry, the energy repartition in the different desexcitation channels available has been adressed. The viccinity of the metal has also proved to increase the spontaneous decay rate up to 1.7. The non trivial contribution of conventional waveguide modes has also been demonstrated. In a second time, the potential of using metallic nanoparticles in a pillar geometry as nanoantennas to enhance and redirect the spontaneous emission has been investigated. The structure is composed of a metallic dimer creating a hotspot on top of which another metallic nanoparticles has been placed. FDTD simulations has shown that this kind of geometry can lead to few loss (<10%), a strong enhancement of the emission rate (>x80), a redirection of the emission and paves the way to wavelenght multiplexing possibilities. Besides, these structures present the advantage to be compatible with modern thin film elaboration techniques. Preliminary realisations have then been introduced