Dissertations / Theses on the topic 'L'imagerie par la diffraction cohérente'

Ce mémoire est dédié à l’imagerie par diffraction cohérente. Dans un premier temps, nous présentons la conception et à la mise en oeuvre expérimentale d’un système d’imagerie compact fonctionnant sur ce principe. Il est composé d’unediode UV (λ = 400 nm), d’une caméra CCD, et d’une plate-forme pour placer l’échantillon à observer. Le faisceau cohérent issu de la diode éclaire l’échantillon, et la figure de diffraction est enregistrée par la caméra. La rétro-propagation du champ détecté permet, en principe, de déterminer le profil de l’échantillon. Néanmoins, la phase du champ, perdue lors de la détection, nous contraint à employer desméthodes de « reconstruction de la phase », cette quantité étant nécessaire à l’opération d’inversion. Plusieurs techniques ont été utilisées. L’holographie par Transformée de Fourier, par exemple, est une méthode déterministe qui consiste à utiliser une référence circulaire (ou rectangulaire) gravée à côté de l’échantillon. La phase est encodée dans la figure de diffraction, sous la forme de franges d’interférences issues de l’objet et de la référence. Une simple Transformée de Fourier du signal permet alors de retrouver le profil de l’échantillon. Uneméthode itérative a également été mise en oeuvre, basée sur un jeu de contraintes dans les espaces réel et réciproque. En particulier, l’objet éclairé doit être « isolé », i.e. plus petit que le faisceau incident. Bien que cette méthode soit non-déterministe, nous verrons toutefois qu’elle est plus robuste et permet d’obtenir de meilleures résolutions spatiales qu’en holographie. Cette étude est un point de départ à l’observation d’objets tridimensionnels. Nous présentons une première méthode déterministe, basée sur l’holographie par Transformée de Fourier. Pour ce faire, une « pupille holographique » est utilisée et sert de support à une première reconstruction 2D du champ. Celui-ci est ensuite rétro-propagé vers l’échantillon placé à proximité, afin de réaliser une mise au point entièrement numérique de ce dernier. La contrainte « d’isolation » de l’objet est alors levée par l’utilisation de cette pupille. Avec cette méthode, le champ latéral est toutefoislimité par le diamètre de la pupille. Pour l’observation d’échantillons plus larges, la technique d’holographie « en ligne » a également été exploitée. Elle consiste à éclairer l’objet avec une onde sphérique et à enregistrer les franges d’interférences (ou « hologramme »). Une rétro-propagation est ensuite effectuée pour faire la mise au point sur l’échantillon. Le caractère divergent du faisceau permet de disposer d’un champ latéral de plusieurs millimètres. Le problème de « l’image jumelle », inhérent à cette configuration, est résolu via unalgorithme itératif couplé à la rétro-propagation. Des reconstructions tridimensionnelles ont été effectuées sur divers échantillons, avec cesdeux méthodes — reconstruction pupillaire et holographie en ligne. Pour chacune d’entre elles, des interfaces de reconstruction ont été mises au point et fonctionnent pendant la détection, afin d’observer l’objet en temps réel. Nous disposons alors d’un prototype d’imagerie sans lentille compact et complet. Enfin, nous présentons l’application d’une technique de reconstruction de la phase, appelée LIFT (pour LInearized Focal plane Technique), appliquée à un analyseur de front d’onde Shack-Hartmann. Usuellement, de tels capteurs ont une résolution spatiale limitée par le pas des micro-lentilles : seules les pentes locales (tip/tilt) sont déterminées. Le LIFT consiste à déterminer la phase à l’échelle de chaque micro-lentille, en exploitant le profil du spot correspondant. Des matrices d’interaction sont calculées afin de linéariser la relation entre l’espace réel (micro-lentilles) et l’espace réciproque (matrice CCD), et une boucle itérative permet d’étendre cedomaine de linéarité. Un gain de résolution spatiale de l’ordre de 3, au niveau de chaque micro-lentille, est attendu avec cette technique
This dissertation is dedicated to coherent diffractive imaging. Firstly, we present the conception and experimental implementation of a compact imaging system, working on this principle. It is made of an UV laser diode (λ = 400 nm), a CCD camera,and a platform to place the sample. The coherent beam coming from the diode illuminates the sample, and the diffraction pattern is recorded by the camera. Back-propagating the detected field should allow, in principle, to derive the sample’s profile. Nevertheless, the field’s phase, lost during the detection, forces us to use “phase retrieval” methods, this quantity being necessary to the inversion process. Several techniques have been used for that purpose. Fourier Transform Holography (FTH), for example, is a deterministic method thatconsists in using a circular reference, closely drilled nearby the sample. The phase is encoded in the diffraction pattern, in the form of interference fringes coming from the object and the reference. Then, a simple inverse Fourier Transform of the signal leads the profile of the sample. An iterative method has also been implemented, based on a set of constraints in the real and reciprocal spaces. In particular, the illuminated object must be “isolated”, i.e. smaller than the incident beam. Although this method is non-deterministic, we will see thatit is more robust and gives better resolutions than the holographic cases. This study is the starting point of three-dimensional imaging. We present a first deterministic method, based on FTH. For this purpose, a “holographic pupil” is used and serves as a support for a first 2D reconstruction of the field. The latter is then back-propagated towards the sample closely placed, in order to realize an entirely numerical focusing on it. The “isolation constraint” is then removed by the use of this pupil. However, with this method, the field of view is limitedby the pupil’s diameter. In order to observe larger samples, the “in-line holography” technique has been exploited as well. It consists in illuminating the object with a spherical wave and recording the interference fringes (or “hologram”). A back-propagation is made after the fact in order to do the focusing on the sample. The divergent nature of the beam allows for reaching several millimeters for the lateral field of view. The “twin image problem”, inherent to this configuration, is solved via an iterative algorithm coupled to the back-propagation process. Three-dimensional reconstructions have been made on varied samples, with these two methods — pupil reconstruction and in-line holography. In both cases, reconstruction interfaces have been implemented and work during the detection, in order to observe the object in real time. We then have a compact and complete lens-less imaging prototype. Finally, we present the application of a phase retrievaltechnique, named LIFT (LInearized Focal plane Technique), applied to a Shack-Hartmann wavefront sensor. Usually, such sensors have a spatial resolution that is limited by the micro-lenses size : only the local slopes, i.e. tip and tilt, are retrieved. The LIFT consists in determining the phase at the scale of each micro-lens, by exploiting the corresponding spot profile. Interaction matrices are calculated in order to linearize the relation between the real space (micro-lenses) and the reciprocal space (CCD chip), and an iterative loop allows for increasing this linearity domain. With this technique, a gain in spatial resolution by a factor 3 is expected

Le partenariat établi entre le CEA/LIDYL et la PME Imagine Optic (IO) au début de l'année 2020 a conduit à la création du laboratoire commun NanoLite, dédié au développement de systèmes optiques spécialisés dans la métrologie aux courtes longueurs d'onde. Ce laboratoire se concentre notamment sur le domaine de l'extrême ultraviolet (EUV, 10-100 nm), crucial pour divers secteurs tels que les installations produisant du rayonnement synchrotron et la microélectronique (lithographie), ainsi que pour la recherche académique (physique attoseconde).La présente thèse CIFRE se focalise sur le développement d'une ligne de lumière compacte et performante dans la gamme EUV, reposant sur la génération d'harmoniques laser d'ordre élevé (HHG). Ce phénomène non linéaire permet de produire un rayonnement cohérent spatialement dans la gamme EUV à partir d'impulsions laser femtosecondes. La construction de cette ligne de lumière s'appuie sur un nouveau système laser au taux de répétition de 100 kHz, générant des impulsions de 50 fs. Ce manuscrit de thèse aborde les différents aspects techniques nécessaires, de l'optique à la mécanique, du vide à l'électronique en passant par la programmation des logiciels d'acquisition et de traitement des données.La ligne de lumière ainsi développée est opérationnelle depuis octobre 2022. Les applications industrielles mises en œuvre et testées, telles que la calibration de capteurs de front d'onde HASO EUV, l'inspection de la qualité de surface d'optiques EUV et les modalités de mesure du front d'onde par morceaux sont décrites dans ce manuscrit.Une autre approche possible pour la métrologie, complémentaire de la caractérisation du front d'one, est offerte par l'imagerie nanométrique par diffraction cohérente. La ptychographie, technique qui permet l'étude d'échantillons étendus sans sacrifier la résolution spatiale, permet de reconstruire les caractéristiques spatiale (amplitude et phase) du faisceau d'illumination. Diverses applications de la ptychographie sont présentées, notamment une étude de l'influence de la largeur spectrale de la source et une nouvelle configuration d'imagerie auto-sondée pour laquelle l'échantillon et la source du rayonnement sont confondues. Enfin, la ptychographie est appliquée pour la caractérisation du foyer EUV de la ligne de lumière.L'ensemble de ces réalisations a permis de valider les performances de la ligne de lumière et a mis au jour les voies d'amélioration possibles pour l'optimiser encore d'avantage
The partnership established between CEA/LIDYL and the SME Imagine Optic (IO) at the beginning of 2020 led to the creation of the joint laboratory NanoLite, dedicated to the development of optical systems specialized in metrology at short wavelengths. This laboratory focuses notably on the extreme ultraviolet (EUV, 10-100 nm) domain, crucial for various sectors such as synchrotron radiation facilities, microelectronics (lithography), and academic research (attosecond physics).The present CIFRE thesis focuses on the development of a compact and high-performance beamline in the EUV range, based on the generation of high-order harmonic (HHG). This nonlinear phenomenon enables the production of spatially coherent radiation in the EUV range from femtosecond laser pulses. The construction of this beamline relies on a new laser system with a repetition rate of 100 kHz, generating pulses of 50 fs. This thesis manuscript addresses the various technical aspects necessary, from optics to mechanics, vacuum to electronics, and software programming for data acquisition and processing.The developed beamline has been operational since October 2022. The implemented and tested industrial applications, such as the calibration of EUV HASO wavefront sensors, inspection of the surface quality of EUV optics, and wavefront measurement modalities by stitching, are described in this manuscript.Another possible approach for metrology, complementary to wavefront characterization, is offered by nanometric coherent diffraction imaging. Ptychography, a technique that allows the study of extended samples without sacrificing spatial resolution, enables the reconstruction of spatial characteristics (amplitude and phase) of the illumination beam. Various applications of ptychography are presented, including a study of the influence of the spectral width of the source and a new self-probed imaging configuration in which the sample and the radiation source are coincident. Finally, ptychography is applied for the characterization of the EUV focus of the beamline.All these achievements have validated the performance of the beamline and have revealed possible avenues for further optimization

Le développement de sources cohérentes de rayons X offre de nouvelles possibilités pour visualiser les structures biologiques à différentes échelles en exploitant la réfraction des rayons X. La cohérence des sources synchrotron de troisième génération permettent des implémentations efficaces des techniques de contraste de phase. Une des premières mesures des variations d'intensité dues au contraste de phase a été réalisée en 1995 à l'Installation Européenne de Rayonnement Synchrotron (ESRF). L'imagerie de phase couplée à l'acquisition tomographique permet une imagerie tridimensionnelle avec une sensibilité accrue par rapport à la tomographie standard basée sur absorption. Cette technique est particulièrement adaptée pour les échantillons faiblement absorbante ou bien présentent des faibles différences d'absorption. Le contraste de phase a ainsi une large gamme d'applications, allant de la science des matériaux, à la paléontologie, en passant par la médecine et par la biologie. Plusieurs techniques de contraste de phase aux rayons X ont été proposées au cours des dernières années. Dans la méthode de contraste de phase basée sur le phénomène de propagation l'intensité est mesurée pour différentes distances de propagation obtenues en déplaçant le détecteur. Bien que l'intensité diffractée puisse être acquise et enregistrée, les informations de phase du signal doivent être "récupérées" à partir seulement du module des données mesurées. L'estimation de la phase est donc un problème inverse non linéaire mal posé et une connaissance a priori est nécessaire pour obtenir des solutions stables. Si la plupart de méthodes d'estimation de phase reposent sur une linéarisation du problème inverse, les traitements non linéaires ont été très peu étudiés. Le but de ce travail était de proposer et d'évaluer des nouveaux algorithmes, prenant en particulier en compte la non linéarité du problème direct. Dans la première partie de ce travail, nous présentons un schéma de type Landweber non linéaire itératif pour résoudre le problème de la récupération de phase. Cette approche utilise l'expression analytique de la dérivée de Fréchet de la relation phase-intensité et de son adjoint. Nous étudions aussi l'effet des opérateurs de projection sur les propriétés de convergence de la méthode. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous étudions la résolution du problème inverse linéaire avec un algorithme en coordonnées ondelettes basé sur un seuillage itératif. Par la suite, les deux algorithmes sont combinés et comparés avec une autre approche non linéaire basée sur une régularisation parcimonieuse et un algorithme de point fixe. Les performances des algorithmes sont évaluées sur des données simulées pour différents niveaux de bruit. Enfin, les algorithmes ont été adaptés pour traiter des données réelles acquises en tomographie de phase à l'ESRF à Grenoble.

Imager des objets non-périodiques à une échelle nanométrique et à une échelle femto seconde est un vrai challenge à notre époque. Les techniques d'imagerie " sans lentille " sont des moyens puissants pour répondre à ce besoin. En utilisant des sources ultrarapide (~fs) et cohérente (ex. laser à électron libre ou harmoniques d'ordres élevés), ces techniques nous permettent de reconstruire des objets à partir de leur figure de diffraction, remplaçant les optiques conventionnelles du système d'imagerie par un algorithme informatique. Dans ce travail de thèse, je présent des expériences d'imageries en utilisant un rayonnement extrême-UV (15~40 nm) produit par la génération d'harmoniques d'ordre élevé d'un laser infrarouge puissant. Ce manuscrit est constitué d'une introduction, un chapitre de background théorique, trois chapitres de travail de thèse et une conclusion générale avec perspectives. La première partie du travail de thèse porte sur les développements et caractérisations de la ligne de lumière avec l'objectif de générer maximum de photons harmoniques cohérents avec un front d'onde plat. La deuxième partie est consacrée aux expériences et analyses de trois techniques d'imageries " sans lentille " : Imagerie par diffraction cohérente (CDI), Holographie par la transformée de Fourier (FTH) et Holographie avec références étendues (HERALDO). Ces derniers nous permettent de reconstruire des objets avec une résolution spatiale de 78 nm dans le cas de CDI et de 112 nm dans le cas de HERALDO, tous les deux avec une résolution temporaire de 20 fs. La troisième partie est une première application physique de l'imagerie sur la ligne harmonique. Il s'agit des études statiques et dynamiques de nano-domaines magnétique avec une résolution spatiale sub-100 nm à l'échelle femto seconde. Perspective des techniques d'imagerie 3D et développement potentiel de la ligne d'harmoniques sont présentés à la fin.

Imager des objets non-périodiques à une échelle nanométrique et à une échelle femto seconde est un vrai challenge à notre époque. Les techniques d’imagerie « sans lentille » sont des moyens puissants pour répondre à ce besoin. En utilisant des sources ultrarapide (~fs) et cohérente (ex. laser à électron libre ou harmoniques d’ordres élevés), ces techniques nous permettent de reconstruire des objets à partir de leur figure de diffraction, remplaçant les optiques conventionnelles du système d’imagerie par un algorithme informatique. Dans ce travail de thèse, je présent des expériences d’imageries en utilisant un rayonnement extrême-UV (15~40 nm) produit par la génération d’harmoniques d’ordre élevé d’un laser infrarouge puissant. Ce manuscrit est constitué d’une introduction, un chapitre de background théorique, trois chapitres de travail de thèse et une conclusion générale avec perspectives. La première partie du travail de thèse porte sur les développements et caractérisations de la ligne de lumière avec l’objectif de générer maximum de photons harmoniques cohérents avec un front d’onde plat. La deuxième partie est consacrée aux expériences et analyses de trois techniques d’imageries « sans lentille » : Imagerie par diffraction cohérente (CDI), Holographie par la transformée de Fourier (FTH) et Holographie avec références étendues (HERALDO). Ces derniers nous permettent de reconstruire des objets avec une résolution spatiale de 78 nm dans le cas de CDI et de 112 nm dans le cas de HERALDO, tous les deux avec une résolution temporaire de 20 fs. La troisième partie est une première application physique de l’imagerie sur la ligne harmonique. Il s’agit des études statiques et dynamiques de nano-domaines magnétique avec une résolution spatiale sub-100 nm à l’échelle femto seconde. Perspective des techniques d’imagerie 3D et développement potentiel de la ligne d’harmoniques sont présentés à la fin
Ultrafast imaging of isolated objects with nanometric spatial resolution is a great challenge in our time. The lensless imaging techniques have shown great potential to answer this challenge. In lensless imaging, one can reconstruct sample images from their diffraction patterns with computational algorithms, which replace the conventional lens systems. Using ultrafast and coherent light sources, such as free electron laser and high order harmonics, one can investigate dynamic phenomena at the femtosecond time scale. In this thesis work, I present the lenless imaging experiments using XUV radiation provided by a laser driven high order harmonic beamline. The manuscript is composed of an introduction, a chapter of theoretical background, three chapters of main research work and a general conclusion with perspectives. The first part of this work concerns the development of the harmonic beamline to optimize the illumination condition for lensless imaging. The second part concentrates on the imaging techniques: the Coherent Diffraction Imaging (CDI), the Fourier Transform Holography (FTH) and the Holography using extended references (HERALDO). The reconstructions have achieved 78 nm spatial resolution in case of CDI and 112 nm resolution in case of HERALDO, both in single-shot regime corresponding to a temporal resolution of 20 fs. The third part presents the first physical application on the harmonic beamline using the lensless imaging. Samples with magnetic nano-domains have been studied with sub-100 nm spatial resolution, which paves the way for ultrafast magnetic dynamic studies. At the end, single-shot 3D imaging and further beamline development have been discussed

La diffraction cohérente est une technique étonnante par sa simplicité expérimentale : une source XUV cohérente illumine un échantillon unique, isolé, et la figure de diffraction de l’objet est enregistrée sur une caméra CCD. Une inversion de la figure de diffraction à une image dans l’espace réel est possible grâce à une approche basée sur des algorithmes itératifs. Les techniques d’holographie par transformée de Fourier, pour lesquelles une référence est placée à proximité de l’objet que l’on veut imager, permettent-elles la reconstruction directe de l’image, même lorsque la qualité des données expérimentales est moindre. Nous disposons dans notre laboratoire d’une source compacte XUV suffisamment intense pour réaliser ce type d’expérience. Les impulsions XUV ultrabrèves (femtoseconde à attoseconde) sont produites en sélectionnant les harmoniques d’ordre élevé d’un laser infra-rouge femtoseconde focalisé dans une cellule de gaz rare. Nous avons récemment démontré la possibilité d’utiliser cette source pour l’imagerie par diffraction cohérente avec une résolution spatiale de 78 nm. De plus, nous avons démontré expérimentalement une technique d’holographie avec référence étendue, et obtenu une résolution de 110 nm en simple tir (soit un temps d’intégration de 20 femtosecondes). Une perception d’un objet en trois dimensions nous donne une meilleure compréhension de celui-ci. A l’échelle nanométrique, les techniques d’imagerie 3D sont issues de techniques tomographiques autour de la microscopie électronique. Cependant, les nombreuses prises de vue nécessaires (sous des angles différents) rendent ces techniques caduques lors de l’étude résolue en temps de phénomènes irréversibles sur des échantillons non reproductibles. Dans ce contexte, le but de ma thèse est d’étendre les techniques d’imagerie 2D à une perception 3D d’objets nanométriques (physiques, biologiques), tout en préservant l’aspect ultrarapide. Le développement d’une nouvelle technique d’imagerie cohérent 3D en seul vue, l’ankylographie, proposée par le professeur J. Miao de UCLA [Raines et al., Nature 2010] a été effectué. Cette technique permet de reconstruire l’image 3D d’un échantillon d’après une unique image de diffraction. Son principe basique est de retrouver la profondeur d’un objet 3D par l’interférence constructive longitudinale. Cependant, cette technique d’imagerie cohérent 3D est plus exigeante en termes de qualité de données expérimentales comme en moyen informatique d’analyse et d’inversion. L’autre idée en imagerie 3D est de mimer la vision humaine en utilisant deux faisceaux X cohérents arrivant simultanément sur l’échantillon mais avec un petit angle. Dans ce schéma, on utilise des références à coté de l’objet mire (holographie) pour améliorer le rapport signal sur bruit dans la figure de diffraction (soit hologramme). On recueille ensuite deux hologrammes sur le même détecteur. L’inversion Fourier de chacun des hologrammes forme deux images issues d’une vision différente de l’objet. La parallaxe est ainsi réalisée. La reconstruction stéréo de l’objet est effectuée numériquement. Enfin, des applications de démonstration seront envisagées après ma thèse. Il s’agit d’imager des objets biologiques (nanoplanktons déjà collectés et préparés au CEA). Et nous nous intéresserons également à l’étude du mouvement 3D d’objets nanométriques (azo-polymères) sur des temps ultracourts. Une autre application importante sera d’étudier la transition de phase ultra-rapide tel que le nano-domaine magnétique où des phénomnes de désaimantation induite par des impulsion femtoseconde ont lieu
Coherent diffraction is an amazing art by its experimental simplicity: a coherent XUV source illuminates a single, isolated sample, and the diffraction pattern of the object is recorded by a CCD camera. An inversion of the diffraction pattern to an image in real space is possible through an approach based on iterative algorithms. The techniques for Fourier transform holography, for which reference is placed near the object to be imaged, allow the direct reconstruction of the image, even when the quality of the experimental data is worse. We have a laboratory sufficiently intense compact XUV source for this type of experience. The ultrashort XUV pulses (from femtosecond to attosecond) are produced by selecting high order harmonics of a femtosecond infrared laser which is focused into a cell of rare gas. We recently demonstrated the feasibility of using this source for coherent diffraction imaging with a spatial resolution of 78 nm. Furthermore, we demonstrated experimentally a holographic technique with extended reference and obtained a resolution of 110 nm in single shot (i.e. an integration time of 20 femtoseconds). A perception of an object in three dimensions gives us a better understanding thereof. A nanoscale 3D imaging techniques are from tomographic techniques of electron microscopy. However, many shots required (from different angles) make these techniques obsolete during the study time-resolved irreversible phenomena on non-reproducible samples. In this context, the aim of my thesis is to extend the 2D imaging techniques for 3D perception of nanoscale (physical, biological ) objects, while preserving the ultrafast appearance. The development of a new technology of 3D coherent imaging in single view, named ‘ankylography’, proposed by Professor Miao J. UCLA [Raines et al., Nature 2010] was made in progress. This technique allows reconstructing a 3D image of the sample after a single diffraction image. Its basic principle is to find the depth of a 3D object by the longitudinal constructive interference. However, this technique is more requested in both the quality of experimental data and the computer hardware and analysis. The other idea for 3D imaging is to imitate human vision using two coherent beams X arriving simultaneously on the sample but with a small angle. In this scheme, we use references near the target object (i.e. holography) to improve the signal to noise ratio in the diffraction pattern (hologram). Two holograms are then collected on the same detector. The inverse Fourier of each hologram forms two images from different views of the object. Parallax is thus produced. The stereo reconstruction of the object is performed by computer. Finally, the demonstration of applications will be considered after my thesis. This imaging of biological objects (such as nanoplanktons already collected and prepared CEA). And we are also interested in the study of 3D nanoscale objects (azo-polymers) movement on ultrashort time. Furthermore, another important application will be to study the ultra-fast phase transition such as nano-magnetic field where demagnetization phenomena induced by femtosecond pulse occurs

L'imagerie par diffraction des rayons X cohérents (CDI) en condition de Bragg est utilise pour étudier la déformation de nano-objets uniques. Ceci est possible grâce au développement d'optique focalisante, comme les lentilles de Fresnel (FZP), produisant un faisceau sub-micronique coherent. Les nanostructure étudiées sont reconstruite avec des algorithmes d'inversion à partir de données de diffraction, sous la forme d'un objet complexe, ou l'amplitude correspond à la densité électronique 3D et la phase correspond a la projection de la déformation de l'objet (par rapport a un réseau cristallin parfait) dans la direction du vecteur de diffraction. Dans ce travail, nous avons étudié la déformation dans des nanofils hétérogènes (nanofil de GaAs avec une mono-couche de boîtes quantiques de InAs) et homogènes (silicium fortement contraint sur isolant (sSOI)). Lorsqu'un faisceau focalise de rayons X est utilise, 'a la fois l'amplitude et la phase de l'onde incidente doivent être connu pour une étude quantitative. Le faisceau focalise utilise pendant les expériences a été reconstruit avec la technique CDI, et les effets de cette fonction d'illumination sur l'imagerie de nanofils contraints ont été étudiés. Mots-clés: Imagerie par diffraction x cohérente, contrainte, nanofils, algorithms d'inversion.

La microscopie par diffusion Raman Cohérente Anti-Stokes (CARS) est une méthode récente d'imagerie dont le contraste provient des vibrations moléculaires intrinsèques d'une liaison ou d'un ensemble de liaisons chimiques. Cette technique présente l'avantage de s'affranchir de tout marqueur fluorescent qui peut être toxique pour un organisme biologique vivant. Elle permet aussi d'avoir une très grande sensibilité et une forte resolution spatiale, comparable à celle de la microscopie confocale. Le travail de cette thèse, concerne la réalisation d'un microscope CARS, et sa mise en application à différents domaine de l'imagerie bio-médicale. Des études ont été menées démontrant les potentialités de cet outil, ainsi que sa caractérisation dans le domaine spatiale et spectral
Coherent anti-Stokes Raman scattering microscopy (CARS) is a new approach for chemical imaging of molecular systems, with high sensitivity, high spatial resolution, and three dimensional sectioning capability, without using fluorophores that are prone to photobleaching. This technique permits to map selectively molecular species, by using vibrational properties of their chemical bounds. CARS is described by a four wave-mixing process, where the signal intensity depends nonlinearly on the incident intensities, and generated in a direction determined by the phase-matching condition. The approach of this work was to realize a CARS microscope, allowing biological systems imaging without any labelling or staining. Studies were undertaken showing the potentialities of this tool, as well as its characterization in the spatial and spectral domain

Les matériaux à Onde de Densité de Charge (ODC) ont été très étudiés durant les années 80 pour leurs propriétés de transport remarquables. Pourtant il reste plusieurs questions sans réponse. L'utilisation de nouvelles techniques expérimentales permet de répondre à certaines de ces questions. Après avoir présenté les principes de base de la Diffraction Cohérente des Rayons X (DCRX), nous montrons, en prenant comme exemple l'étude des boucles de dislocation dans le silicium, comment cette technique expérimentale permet de sonder les défauts de phase présents dans les cristaux.Nous poursuivons par des expériences sur les composés NbSe3 et K0.3MoO3 qui se trouvent être des systèmes canoniques pour l'étude des ODC. Nous montrons notamment grâce à la DCRX l'influence des défauts dans le glissement d'une ODC dans le composé NbSe3.Pour finir nous présentons des expériences sur la coexistence entre les ODC et onde de densité de spin dans le Chrome ainsi que la coexistence des ODC et de la supraconductivité dans le composé NbSe2. Ces expériences préliminaires laissent à penser que la supraconductivité augmente la cohérence de l'ODC et que la transition de spin flip, présente dans le Chrome, a des effets sur l'ODC.

Les rayons X mous (~400-1500 eV) sont un outil de choix pour l'étude des nanostructures ferromagnétiques. Leur longueur d'onde (1-3 nm) est tout à fait adaptée à l'échelle caractéristique de ces systèmes : les couches minces ferromagnétiques étudiées pour le stockage magnétique sont épaisses de quelques dizaines de nanomètres, et présentent des domaines magnétiques de quelques dizaines de nanomètres également. De plus, les métaux de transition, principaux éléments magnétiques de ces matériaux, ont leur seuil de résonance L3 dans cette gamme d'énergie. Cette résonance exalte la sensibilité des rayons X au moment magnétique local. Dans cette thèse, nous démontrons que cette sensibilité peut être utlisée pour étudier la configuration des moments magnétiques dans le volume. Nous étudions le cas particulier de couches minces de FePd. En filtrant le faisceau de rayonnement synchrotron avec un diaphragme microscopique, on sélectionne un faisceau très cohérent. Sa diffraction, mesurée avec une caméra CCD utilisée comme compteur de photons, est une mesure haute résolution du module de la transformée de Fourier de l'objet éclairé. Nous présentons ici la diffraction magnétique cohérente d'une microstructure de FePd et d'un réseau périodique de nanolignes parallèles à aimantation perpendiculaire. La possibilité de reconstruire l'image exacte de la configuration magnétique des nanolignes est discutée
Soft X-rays (~400-1500 eV) are among the best probes to study ferromagnetic nanostructures. Their wavelength (1-3 nm) is very weil suited to the characterisic lengthscales of these systems : magnetic storage is investigated in ferromagnetic thin films whose thickness and typical magnetic domain size are in the 10-100 nanometers range. Moreover, transition metals, which are commonly used in these materials, have their L3 edge in the soft x-ray energy range. This resonance enhances the x-rays sensitivity to local magnetic moments. Ln this thesis, we show that this sensitivity is useful to study the 3-dimensional configuration of magnetic moments. We study here the case of FePd thin films. By filtering the synchrotron beam with a 10-micrometer sized pinhole, a very coherent beam is selected. Its diffraction pattern, measured with a CCD camera used as a single photon detector, is a high resolution measurement of the Fourier Transform modulus of the object. We present here the coherent magnetic scattering from a FePd microstructure and from a grating of parallel nanolines with perpendicular magnetisation. The recontruction of the exacte magnetic configuration of the nanolines is discussed

L'objectif de ce mémoire est dedévelopper de nouvelles méthodes d'imageriesans lentille en simple tir 2D et 3D avec dessources harmoniques XUV. Un intérêt particulierest porté aux techniques d'imageries permettantl'imagerie des objets biologiques et de phase.Dans un premier temps, on introduit la théorie del'imagerie dans lentille et on détaille lesméthodes utilisées au cours de cette thèse pourreconstruire le champ diffracté par l'objet quel'on souhaite imager. Les techniques d'imageriessont séparées en deux catégories : itératifs etholographiques. On discute des conditionsexpérimentales nécessaires à la reconstruction del'image de l'objet et on compare les avantagesrespectifs des deux types de méthodes. Puis, ondétaille les aspects expérimentaux du faisceauXUV obtenu par HHG et on couvre brièvementla théorie associée à ce processus. La sectionsuivante traite des paramètres et des techniquesde traitement des données influant sur la qualitéde l'image reconstruite en imagerie sans lentille.On montre comment améliorer lesreconstructions HERALDO dans un régime defaible flux de photons. On présente ensuite lesrésultats d'une technique de caractérisationcomplète de la cohérence spatiale d’un faisceauXUV en simple tir. Cette dernière est unparamètre critique de l'imagerie sans lentille. Al'aide d'un tableau non redondant de référencesponctuelles, on mesure la cohérence spatialepour chaque distance entre les références, sansaucune mesure du profil spatial du faisceau. Onmontre que la distribution de la cohérence estgaussienne et que son diamètre dépend desconditions de génération du faisceauharmonique. On étudie aussi quantitativementcomment l'accumulation de plusieurs tirs dediffraction diminue la cohérence apparente dufaisceau. Une expérience d'imagerie d'objets dephase avec une source harmonique pouvant êtreappliquée à des objets biologiques est ensuiteprésentée.A notre connaissance c'est la premièrereconstruction par méthode CDI d'objets dephase avec une source harmonique. La suite dumanuscrit présente les résultats de deuxexpériences visant à réaliser de l'imagerie 3D àl'échelle nanométrique avec une sourceharmonique. Tout d’abord, on présente unetechnique d'imagerie 3D simple tir. C'est lapremière expérience permettant unereconstruction 3D à partir d'une seuleacquisition, avec une résolution spatialenanométrique et une résolution temporellefemtoseconde, sans utiliser de connaissances apriori sur l'objet étudié. Cette technique possèdeun vaste spectre d'application, particulièrementpour l'étude structurelle d'échantillonsbiologiques sensibles aux dégâts d'irradiation.De plus, cette technique peut être facilementapplicable à des FELs et des synchrontrons pourobtenir de meilleures résolutions. La deuxièmeexpérience d'imagerie 3D est une preuve deconcept validant la faisabilité de lacryptomographie avec une source harmonique.Pour reconstruire le volume 3D de l'échantillon,la cryptotomographie utilise des figures dediffraction qui sont acquises pour desorientations de l'échantillon inconnues. Lerégime de faible flux dans lequel on se place nouspermet de simuler les paramètres d'une sourceharmonique fonctionnant dans la fenêtre de l'eau.On conclut que, le niveau du signal de diffractionest suffisant pour pouvoir identifier l'orientationde l'objet à partir des figures de diffractionenregistrées, dans des conditions expérimentalesoptimisées. Ainsi, avec suffisamment de figuresde diffraction enregistrées et assez d'orientationsde l'objet, on peut reconstruire le volume 3D del'objet. Ces résultats impliquent qu'uneexpérience de cryptotomographie d'objetsbiologiques avec une source harmoniquefonctionnant dans la fenêtre de l'eau seraitréalisable
The aim of this dissertation is todevelop new lensless single shot imagingtechnique in 2D and 3D with XUV harmonicsources which can be applied to study biologicalobjects and phase objects. Firstly, we introducethe theory underlying lensless imagingtechniques and we describe the methods usedduring this thesis to reconstruct the light fielddiffracted by the studied object. The imagingtechniques are split in two categories: iterativeand holographic. The iterative methodsreconstruct the phase of the diffracted wavefront using constraints in the Fourier space andthe reel space. With the holographic techniques,the phase is encoded directly in the interferencefringes between the reference and the objectwithin the diffraction pattern. We discuss theexperimental parameters required to achieve animage reconstruction and we compare therespective advantages of the two types ofmethod. Then, we describe the experimentalparameters of the XUV beam produced by highharmonic generation (HHG) and we brieflyexplain the theory of the HHG. The next sectiondiscusses the parameters the quality of thereconstructed image. We show how to improvethe resolution and the signal to noise ratio usingthe HERALDO technique in the low fluxregime.We then show the result of a new technique forthe single shot characterization of the spatialcoherence of XUV beams. Indeed, the spatialcoherence is a critical parameter for coherentdiffractive imaging techniques. Using a NRA ofreference holes, we measure the spatialcoherence for each distance between each pairof holes, without the knowledge of the intensitydistribution on the sample. We show that thespatial coherence has a gaussian distribution andthat its diameter varies according to thegeneration parameters of the harmonic beam.We also study quantitatively the effect of multishotsaccumulation of the diffraction pattern onthe apparent coherence of the beam. We alsoshow the result of phase object imaging usingcoherent diffractive imaging with a harmonicsource. To our knowledge, this if the first timesuch result has been achieved. The rest of thedissertation present new lensless imaging 3Dtechniques using harmonic sources. The first ofthe last two experiments shown is a lenslesssingle shot stereo 3D technique. It is the first oneallowing a 3D reconstruction from a singleacquisition, with a nanometer spatial resolutionand a femtosecond temporal resolution, withoutusing \textit{a priori} knowledge of the samplestudied. This method has a vast spectrum ofapplication and is particularly interesting for thestructural study of biological sample sensitive toradiation damage and for the study of nonreversibledynamical phenomena in 3D.Furthermore, this can easily be implemented inFELs and synchrotrons to reach even betterspatial resolution. The second 3D experimentshown in this thesis is a proof of concept ofcryptotomography using a high harmonic sourcein a low flux regime. To reconstruct the 3Dvolume of the sample, cryptotomographie usesdiffraction pattern acquired for unknown sampleorientations and therefore non-classified. Thelow flux regime used here simulate the flux of aharmonic source generated in the water window.We conclude from this experiment that, with theproper experimental conditions, the diffractionsignal is sufficient to allow the classification byorientation of the diffraction patterns. Withenough diffraction pattern and angles of thesample recorded, we can achieve a 3Dreconstruction of the sample. This result impliesthat the cryptotomography of biological objectsusing a water window harmonic source ispossible

Les comportements mécaniques des films minces polycristallins sont encore mal compris à l'échelle sub-micronique. En particulier des hétérogénéités locales de déformation importantes sont attendues, mais elles restent difficile à quantifier expérimentalement. Les nouvelles possibilités offertes par les micro-faisceaux synchrotron de rayons X ont donc été utilisées dans ce travail pour éclairer cette problèmatique. Une réflexion de Bragg provenant d'un grain unique sub-micronique a été acquise avec une très bonne résolution dans l'espace réciproque en trois dimensions lors d'un cycle thermique. Les propriétés de cohérence du faisceau ont été utilisées pour reconstruire à trois dimensions une composante du champ de déplacement intra-grain avec une résolution d'une vingtaine de nanomètres dans les trois directions. Cette technique est basée sur des algorithmes de reconstruction de phase qui néanmoins connaissent des stagnations dans le cas des échantillons fortement déformés. Une méthodologie basée sur la connaissance de la forme du grain a donc été développée pour contourner ces difficultés. Des analyses complémentaires de diffraction X de laboratoire et de microdiffraction monochromatique ont également mis en évidence des hétérogénéités importantes de déformation entre les différents grains.

Ce manuscrit présente des expériences d'imagerie par diffraction réalisées en utilisant une source de rayonnement cohérent basée sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé d'un laser Ti:Sa. Elles démontrent que cette source extrême-UV de laboratoire produit un nombre suffisant de photons par impulsion pour enregistrer une figure de diffraction d'objets tests en " simple tirs ". Le signal ainsi enregistré permet l'obtention d'une image de l'objet avec une résolution d'une centaine de nanomètres. Deux schémas sont utilisés pour reconstruire l'objet : le premier utilise un algorithme itératif de reconstruction de la phase perdue pendant la détection de la figure de diffraction ; le second utilise une configuration holographique par transformée de Fourier. Les travaux réalisés comportent deux parties. La première concerne l'optimisation de la source harmonique et inclut une étude expérimentale d'un dispositif de filtrage spatial du faisceau laser de génération par propagation dans une fibre creuse. La seconde partie présente les expériences d'imagerie par diffraction, et notamment une démonstration du schéma holographique HERALDO qui est une extension de l'holographie par transformée de Fourier à des références en forme de polygones. L'utilisation de ces références " étendues " a pour avantage d'optimiser l'enregistrement holographique tout en conservant une reconstruction directe et sans ambigüité de l'objet. Une analyse signal-sur-bruit ainsi qu'une comparaison des reconstructions d'hologramme pour différentes formes de références sont effectuées.

Cette thèse est une contribution à l'étude expérimentale en imagerie ultrasonore par la méthode dite de tomographie par diffraction dans laquelle on prend en compte les phénomènes de diffraction à l'intérieur de l'objet étudié. Le travail s'est déroulé en trois phases : - Mise en œuvre d'un réseau linéaire de capteurs à balayage électronique à l'intérieur d'une expérimentation existante et résolution du problème de couplage inter-élément. - Conception et réalisation d'un nouvel appareillage électronique destiné aux mesures du champ de pression acoustique et piloté par un micro­ordinateur. Un grand soin a été apporté à cet appareillage, tant au niveau de la conception que de la réalisation, afin d'obtenir des performances (niveau de bruit, précision, stabilité en température) compatibles avec les exigences de la méthode de reconstruction. - Réalisation de nombreuses expérimentations sur des objets de formes simples (fantômes) ainsi que sur un objet biologique réel, et enfin réalisation d'une étude qualitative sur la thermographie par imagerie différentielle
This thesis contributes to the experimental study of ultrasound imaging with the so-called diffraction tomography method in which the diffraction phenomena inside the object under investigation are taken into account. The work was carried out in three steps: - Implementing a linear network of electronically scanned sensors within an ongoing experiment and solving the problem of inter-element coupling. - Designing and making a new electronic device in order to measure the acoustical pressure field then exploited by a microcomputer which both drives the experimental set-up and computes the images. This device was carefully conceived and made, so as to obtain performances (e. G. Noise level, accuracy, temperature stability) compatible with the requirement of the reconstruction method. - Conducting various experiments on objects of simple shapes (phantoms) and on a real biological object, and last, carrying out a qualitative study of thermography with differential imaging

L’étude de l’interaction lumière-particule (diffusion de la lumière) est essentielle pour le développement et l’amélioration de la métrologie optique. Les théories rigoureuses ne sont pas adaptées aux particules de forme irrégulière. Des méthodes numériques ont alors été développées mais elles restent limitées aux petites particules. Restent les méthodes approchées du type optique géométrique. Cette thèse a pour l’objet de prédire précisément l’interaction entre la lumière et un objet de grande taille et de forme quelconque. Sur la base de l’optique géométrique, nous avons développé deux méthodes approchées : le modèle de tracé de rayons vectoriels complexes (TRVC) et le modèle de Monte Carlo par tracé de rayons d’onde (MCTRO). Ils prennent en compte les propriétés ondulatoires telles que la polarisation, la phase, la divergence ou la convergence de l’onde pour prédire correctement les interférences. Les deux modèles ont été validés par comparaison avec la théorie de Lorenz-Mie pour une particule sphérique. On les a ensuite utilisés pour prédire la diffusion par une particule non sphérique, un sphéroïde. Les diagrammes de diffusion simulés par les deux modèles correspondent de façon remarquable entre eux. Le modèle peut être adapté à toute forme de particules. Afin de tenir compte de la diffraction d’un rayon lumineux ou d’un photon, le modèle de l’incertitude de Heisenberg (IH) a été étudié et amélioré. Notre modèle de diffraction peut prédire avec précision la diffraction par une ouverture de forme complexe et deux ouvertures. Nous avons donc développé un modèle d’interaction entre la lumière et un objet quelconque suffisamment précis pour pouvoir l’appliquer à des images de spray
The particle-light interaction (light scattering) is the basic issue for the development and improvement of optical metrology. The rigorous theories are not suitable for irregular particles. Then, numerical methods have been developed, but they are still limited to small particles. It remains approximate methods of type geometrical optics. The aim of this thesis is to predict accurately the interaction between light and large objects of any shape. On the basis of geometrical optics, we have developed two approximate methods: vectorial complex ray model (VCRM) and Monte Carlo ray tracing of wave (MCRTW). They take into account the wave properties such as polarization, phase and divergence or convergence of the wave to predict correctly the interferences. The two models have been validated by comparison with the Lorenz-Mie theory for a spherical particle. We have also used them to predict the scattering patterns of a non-spherical particle, a spheroid. The scattering diagrams simulated by the two models correspond remarkably between them. The model can be adapted to particle of any shape. To consider the diffraction of a light ray or a photon, the Heisenberg uncertainty (HU) model has been studied and improved. Our diffraction model can accurately predict the diffraction by an aperture of complex shape and two apertures. We have developed a model of interaction between light and any object sufficiently precise to be applied to images of spray

Une méthode de diffraction inverse 2D en électromagnétisme (polarisation TM et dépendance temporelle harmonique) basée sur la reconstruction de contours, est présentée. La méthode consiste à faire évoluer des contours sous l’action d’une vitesse de déformation normale, jusqu’à convergence vers les contours des objets inconnus. La vitesse de déformation est choisie de sorte à faire décroître une fonction coût basée sur des données en champ lointain. Les contours actifs sont considérés comme étant le niveau zéro d’une fonction de distance signée, et propagée en utilisant une EDP de Halmiton-Jacobi exprimant la conservation des ensembles de niveaux sous l’action d’un certain champ de vitesse. Les méthodes d’ensembles de niveaux présentent des caractéristiques très intéressantes pour un problème inverse telles que la possibilité de régulariser facilement les contours par l’ajout d’un terme de courbure au champ de vitesse et la capacité de gérer automatiquement les changements de topologie. La méthode fait appel à un algorithme de diffraction directe basé sur des équations intégrales de contours et sur une description cinématique des contours. Au lieu d’utiliser les courants physiques, qui peuvent être singuliers aux pointes, des pseudo-courants sont introduits. La vitesse de déformation, exprimée en fonction des pseudo(courants physiques, s’avère être d’une grande précision. La technique des sauts de fréquence joue un rôle très important, les fréquences permettant de localiser les objets et d’en obtenir une reconstruction approximative, et les fréquences plus élevées permettant ensuite de reconstruire les détails plus fins des objets. Des reconstructions très précises de plusieurs objets en présence sont présentées, illustrant ainsi la capacité de la méthode à gérer les changements de topologie. Des reconstructions basées sur des données bruitées, et résultant de configurations avec couverture limitée des ondes incidentes, sont ainsi présentées
We present a boundary-oriented method for 2D electromagnetic inverse scattering, in TM polarization and time-harmonic dependence. The method consists in moving some contours under a normal deformation velocity until they fit the contours of the unknown objects. The deformation velocity is appropriately chosen in such a way that a cost function, based on far-field data, is decreased after each elementary deformation. The contours of the mooring objects are viewed as the zero level set of a Hamilton-Jacobi PDE expressing the conservation of the level sets under a given velocity field. Level set methods add quite valuable features to the inverse procedure such as easy regularization of the contours with the introduction of a curvature term in the velocity field and automatic breaking and merging capability. The method uses a direct scattering algorithm based on boundary integral equations and on a kinematical description of the contours. Instead of working with the physical currents, that may be singular at corner points, pseudo-currents are introduced. The deformation velocity, written with respect to the well-behaved pseudo-currents, turns out to be highly accurate, therefore giving highly accurate constructions. The frequency hopping technique plays a very important role, as low frequencies make it possible to localize the objects and to reconstruct them roughly, and then higher frequencies allow finer details to retrieve. Very accurate reconstructions are given of several objects in presence, starting from one single initial object illustrating in the process the breaking capability of level set methods. Reconstruction results using noise-corrupted data, as well as stemming from configurations with limited coverage of the incident fields are also given

Ce memoire est consacre a la reconstruction d'image en tomographie microonde. Il s'inscrit dans le cadre plus general des problemes de diffraction inverse. De part sa nature non lineaire et son caractere mal-pose, le probleme de diffraction inverse est particulierement complexe. Il conduit a la minimisation d'un systeme non lineaire pour lequel, depuis une quinzaine d'annees, differentes methodes iteratives de resolution quantitative ont ete proposees. Nous presentons dans ce memoire une methode de resolution basee sur un algorithme de descente du type gradient conjugue (gc). Cette methode s'appuie sur la minimisation d'une unique fonctionnelle non lineaire issue de l'application de la methode des moments a une representation integrale du champ electrique. Menes a partir de donnees synthetiques et experimentales, des tests probants ont valide cet algorithme. Une etude sur l'influence d'une estimee initiale calculee par retro-projection sur la solution, a en outre ete menee. Afin de reconstruire des images dans le cas de donnees fortement bruitees ou a fortes valeurs de contraste, l'introduction de techniques de regularisation devient necessaire. Nous avons ainsi developpe une methode de regularisation non lineaire, basee sur la theorie des champs de markov. La contrainte employee consiste en un lissage des zones homogenes de l'image, avec preservation de ses discontinuites. Cette technique a ete appliquee sur notre algorithme gc mais aussi sur un algorithme de type newton-kantorovitch. Nous avons ainsi pu observer une amelioration notable des images obtenues a partir de donnees fortement bruitees, synthetiques ou experimentales.

Cette thèse est consacrée à la mise en place d'un système hyperfréquence dédié à l'imagerie du proche sous-sol. L'analyse de l'onde mesurée après interaction de l'onde incidente avec le milieu permet de remonter aux propriétés électromagnétiques de la structure illuminée. Ici, nous choisissons d'utiliser une seule fréquence en s'appuyant sur une configuration multistatique pour garantir une meilleure diversité de l'information.L'imagerie quantitative exige un calibrage minutieux des données mesurées après correction des erreurs expérimentales. Un calibrage a été donc proposé, basé sur la mesure du diagramme de rayonnement de chaque antenne. Celles-ci sont modélisées quantitativement en champ proche grâce à une combinaison de fils sources adéquatement optimisée. Ce calibrage, rapide et simple, ne nécessite pas d'objets de calibrage supplémentaires. Il a été d'abord testé dans le cas de la diffraction par des objets 2D en espace libre, puis dans le cas d'objets faiblement enfouis. Les champs calibrés servent de données d'entrée à des algorithmes d'inversion. En terme de localisation, les résultats obtenus sont très satisfaisants. Quant à la caractérisation, la configuration stratifiée apparaît bien moins propice que la configuration en espace libre, de part la faible quantité d'information disponible. Des changements ont été apportés à la configuration (différentes antennes avec ou sans orientation) dans l'optique d'améliorer le rapport signal à bruit. Bien que les reconstructions des permittivité soient encore perfectibles, les premiers résultats sont intéressants d'autant plus que les algorithmes n'exploitent aucune information a-priori sur la cible
This thesis is devoted to the development of a microwave system dedicated to subsurface imaging applications. The analysis of the measured wave after the interaction with the medium allows to retrieve the electromagnetic properties of the probed structure. Here, we choose a single frequency operating mode combined with a multistatic configuration in order to improve the information diversity.Quantitative imaging requires a high-precision calibration of the measured data even after a careful correction of experimental errors. Thus, a calibration method is proposed, exploiting the measurement in free-space of the radiation pattern of each antenna. These patterns are quantitatively modeled thanks to an optimized linear combination of elementary sources positioned on the antenna's aperture. This simple and efficient calibration avoids additional measurements with calibration objects. This method provides successful results in a 2D free space scattering problem, as well as in the shallowly buried targets case.The calibrated data serve as inputs to inversion algorithms. As localization is concerned, very satisfactory detection results are obtained. Regarding the characterization aspects, the results indicate that the stratified configuration is less suitable than the free space configuration, due to its lack of spatial information. In order to improve the signal-to-noise ratio, some amendments are made to the experimental configuration (different antennas with or without orientation). Although the permittivity reconstructions are perfectible, the first results are promising especially since no a-priori on the targets has been inserted in the inversion algorithm so far

Le fil conducteur des travaux réalisés, est la recherche d'architectures lasers solides particulières qui permettent de distribuer le pompage dans plusieurs zones du milieu amplificateur afin d'y répartir les charges thermiques responsables d'aberrations dégradant la qualité spatiale des faisceaux émis. La première architecture proposée est une cavité à Transformation de FOURRIER, multiaxe, pompée longitudinalement par N diodes lasers fibrées engendrant N faisceaux uniphases. Le premier chapitre est consacré au couplage en phase de ces N faisceaux par filtrage d'amplitude intracavité. Le filtre est constitué par une grille de fils opaques placé dans l'un des plans de la cavité. En association avec le filtrage volumique par le gain, cette grille assure la sélection d'un mode unique d'ordre élevé. Dans le deuxième chapitre, un élément d'optique diffractive (EOD) placé hors cavité réalise la combinaison cohérente des N faisceaux précédents en un faisceau unique de divergence minimale. Ce même faisceau est ensuite obtenu directement en sortie de cavité, avec un assez bon rendement de conversion opto/optique, en remplaçant le filtre d'amplitude par l'EOD. La seconde architecture que nous étudions au troisième chapitre est constituée par une cavité plan concave repliée comportant une cellule amplificatrice multipassage unique, traversée en plusieurs zones distinctes au cours d'un aller retour. Elle conduit aussi à un faisceau de bonne qualité optique, avec un bon rendement de conversion opto/optique. La quatrième partie de ce manuscrit constitue une prospective comparative des meilleures performances que l'on peut attendre des cavités multiaxe et multipassage optimisées
This work concerns the search of new end-pumped solid state laser designs. For which the pump power is divided in several zones in the gain medium. These methods distribute the thermal load to avoid the appareance of aberrations which disturb the spatial profile of the emitted laser beam

Dans ce travail, nous nous intéressons à l'imagerie de diffraction dans des configurations à deux ou trois dimensions avec pour objectif la reconstruction d'une image (fonction contraste) d'un objet inconnu à l'aide de plusieurs mesures du champ qu'il diffracte. Ce champ résulte de l'interaction entre l'objet et un champ incident connu dont la direction de propagation et la fréquence peuvent varier. La difficulté de ce problème réside dans la non-linéarité du modèle direct et le caractère mal posé du problème inverse qui nécessite l'introduction d'une information a priori (régularisation). Pour cela, nous utilisons une approche bayésienne avec une estimation conjointe du contraste de l'objet, des courants induits et des autres paramètres du modèle. Le modèle direct est décrit par deux équations intégrales couplées exprimant les champs électriques observé et existant à l'intérieur de l'objet, dont les versions discrètes sont obtenues à l'aide de la méthode des moments. Pour l'inversion, l'approche bayésienne permet de modéliser notre connaissance a priori sur l'objet sous forme probabiliste. Les objets que nous étudions ici sont connus pour être constitués d'un nombre fini de matériaux homogènes répartis en régions compactes. Cette information a priori est introduite dans l'algorithme d'inversion à l'aide d'un mélange de gaussiennes, où chaque gaussienne représente une classe de matériaux tandis que la compacité des régions est prise en compte au travers d'un modèle de Markov caché. La nature non linéaire du modèle direct et l'utilisation de cet a priori nous amènent à des estimateurs qui n'ont pas de formes explicites. Une approximation est donc nécessaire et deux voies sont possibles pour cela : une approche numérique, par exemple MCMC, et une approche analytique comme l'approche bayésienne variationnelle. Nous avons testé ces deux approches qui ont donné de bons résultats de reconstruction par rapport aux méthodes classiques. Cependant, l'approche bayésienne variationnelle permet de gagner énormément en temps de calcul par rapport à la méthode MCMC
Ln this work, we are interested in scattering imaging in 2D and 3D configurations, where our objective is to reconstruct an image (contrast function) of an unknown object using measurements of the scattered field that results from the interaction between the unknown object and a known incident field whose propagation direction and frequency can be varied. The difficulty of this problem lies in the non-linearity of the forward model and in the ill-posed nature of the inverse problem which requires the introduction of prior information (regularization). For this purpose, we use a Bayesian approach with a joint estimation of the object contrast, currents induced inside the objects and other model parameters. The forward continuous model is described by two coupled integral equations. The discrete counterparts of the latter are obtained by means of the method of moments (MoM). For the inversion, the Bayesian approach allows us to model our knowledge about the object in a probabilistic way. For the given applications, the object under test is known to be composed of a finite number of materials, which implies that the desired image consists of a finite number of compact homogeneous regions. This justifies the choice of a prior model based upon a mixture of Gaussian with a hidden Markovian variable that represents the label of the regions. The nonlinear nature of the forward model and the use of this prior leads to joint posterior estimators which are intractable. Therefore, an approximation of the posterior distribution is needed. Two approaches are possible: a numerical approach, for example MCMC, and an analytical approach as the variational Bayesian approach. We have tested both approaches and both of them yield very good reconstruction results compared to classical methods. However, the variational Bayesian approach allows a much faster reconstruction as compared to the MCMC stochastic sampling method

Le tissu osseux est un matériau composite biologique principalement constitué de molécules de collagène, de nanocristaux minéraux et d'eau et qui est organisé en plusieurs niveaux hiérarchiques dont les dimensions caractéristiques s’étendent sur plus de 8 ordres de grandeur. Une compréhension fondamentale de l’organisation de la structure minérale du tissu osseux aux différentes échelles représente un enjeu important pour la communauté biomédicale. Pour répondre à cette demande, nous avons appliqué de nouvelles méthodes actuellement en développement pour la science des matériaux afin de caractériser la phase minérale: l’imagerie par diffraction cohérente des rayons X (CXDI), par la microscopie électronique à transmission avec cartographie d'orientation cristalline automatisée (ACOM-TEM) et l’analyse de la fonction de distribution de paires (PDF) des diagrammes de diffraction des rayons X.Le tissu osseux a été étudié depuis l’échelle de l’angström, pour l’arrangement atomique, en tenant compte de la composition chimique et des variations de longueur des liaisons interatomique, en passant par l'organisation individuelle des cristaux (et entre cristaux), jusqu’à leur organisation à l’échelle du micron avec une résolution nanométrique, permettant également de résoudre la structure de la nano porosité du tissu.Les preuves de principe ont été réalisées sur un modèle bovin et en utilisant des os traités thermiquement pour tester l'applicabilité et la sensibilité des différentes méthodes. En outre, ces résultats sont d'un intérêt direct pour l'archéologie, l'anthropologie et la science médico-légale. De plus, nos premières études réalisées sur des tissus osseux humains affectés par diverses pathologies ont permis de montrer que les différences structurales induites par les pathologies peuvent être détectées à l’échelle du cristal.La description de la préparation des échantillons, les configurations expérimentales et les analyses de données pourraient, ainsi, être appliquées à d'autres tissus osseux, ex. avec un degré différent de maturation ou de différentes espèces. Les tissus de structure et composition similaires aux os tels que la dentine ou le bois de rennes, ainsi que des matériaux poreux inorganiques multi-échelles pourraient également être analysés avec les protocoles proposés.Comprendre les caractéristiques nanostructurales du tissu osseux est donc indispensable afin d’identifier des marqueurs structuraux clés des pathologies de l'os humain. Cette stratégie pourra avoir un impact sur les futurs développements de nouveaux outils pour le diagnostic ou pour évaluer l'efficacité des thérapies pharmaceutiques actuelles
Bone tissue is a biological composite material organized in several hierarchical levels that spread over more than 8 orders of magnitude in length scales, which is made of three principal components: collagen molecules, mineral nanocrystals and water. A fundamental understanding of how the mineral structure of bone tissue is organized at different length scales is essential for the biomedical community. To answer this demand, we applied novel methods currently in development for materials science to characterize the mineral phase: coherent X-ray diffraction imaging (CXDI), automated crystal orientation mapping with transmission electron microscope (ACOM-TEM) and pair distribution function analysis (PDF) of X-ray diffraction patterns.Bone tissue was investigated from its sub-angstrom arrangement, taking into account chemical composition and interatomic bond lengths shifts, through individual crystal organization (one crystal with respect to the next), to their micrometer organization with nanometer resolution, also allowing resolving the nanoporosity structure within the tissue.Beside the investigation of native bovine tissues, heated bones that are of interest in archeology, anthropology and forensic science, were used as a model to test for the applicability and sensitivity of the different methods for such biological materials. Moreover, a first insight into pathological bone tissues enabled to show that the structural differences of particular pathologies in comparison to healthy state can be observed already at the sub-angstrom scale (as seen from interatomic bonds shifts).The sample preparation described, the experimental setups and data analysis schemes could, furthermore, be applied to bone tissue at different anatomical location, with different degree of tissue maturation, to different species and pathological cases. Bone-like tissues such as dentin and antler as well as inorganic multiscale-porous materials could also be analyzed by the proposed scheme.Understanding the nanostructural characteristics of bone tissue is therefore useful to identify key structural markers of pathological human bone. This strategy could have an impact on future developments of new tools for diagnostic or to assess the effectiveness of pharmaceutical treatments

L’ingénierie des contraintes révolutionne actuellement le monde de la nanotechnologie, en ce qu’elle permet d’améliorer les performances de dispositifs tels que les structures semi-conductrices, en manipulant les propriétés physiques des matériaux à travers une déformation élastique. La nécessité de méthodes de caractérisation non-invasives, précise à l’échelle nanométrique et ultra-sensible aux déformations, s’en trouve donc accrue. Les nanostructures étudiées servent d’étalons pour le développement d’une méthodologie basée sur la diffraction de rayons X en condition de Bragg. Dans ce travail, la technique de Microscopie par balayage de diffraction X (SXDM) est d’abord détaillée et appliquée à des couches ultra minces de SiGe contraint sur isolant, démontrant être un puissant outil statistique pour évaluer la relaxation de la contrainte après gravure. Ensuite,le manuscrit décrit les techniques d’imagerie par diffraction de rayons X cohérents (CDI) en condition de Bragg, qui permets de reconstruire la densité électronique complexe 3D d’une cristal, et de Ptychographie, qui se base sur l’introduction d’une diversité par translation du faisceau sonde. L’objectif est de combiner ces deux techniques pour développer une technique de haute précision spatiale et ultra-sensible aux déformation, sur des objets pouvant être étendus. Par conséquent, la Ptychographie en condition de Bragg est introduite, ainsi que les algorithmes associés qui permettent de reconstruire à la fois l’échantillon et le faisceau probe, ce dernier étant essentiel pour obtenir des reconstructions concluantes. Il est démontré qu’une approche 2D par projection est suffisante et quantitative dans les cas limites auxquels la thèse se confronte: matériaux ultra-fin approximés par des couches 2D et matériaux ultra-deformés pour lesquels seuls les sous-volumes dans lesquels la déformation varie peu (isostrain) peuvent être reconstruits
Nanotechnologies rely on the introduction of strain engineering to enhance semiconductor devices performances. As a consequence, non-invasive characterization methods with high spatial resolution and strain sensitivity on low-amount-of-matter samples are required. This PhD work focuses on methodology of X-ray diffraction techniques performed in the Bragg geometry, which allows probing the structural properties of crystalline samples. Firstly, the Scanning X-ray Diffraction Microscopy technique, developed on a fast-timescale at the ESRF ID01 undulator beamline, is described through a thorough analysis of an experiment performed on ultra-thin strained SiGe-on-insulator patterns. Secondly, this manuscript focuses on two coherent diffraction imaging techniques, namely Bragg CDI, which yields complex density and strain map of nano-meso crystalline objects, and Ptychography, which use translational diversity to produce quantitative maps of complex transmission function of non-crystalline objects. The motivation developed in this PhD work is to combine these two techniques that both promote highly sensitive phase-contrast properties, in order to provide ultra-high resolution on complex/extended samples. Bragg Ptychography is thus introduced, along with algorithmic descriptions and considerations on the X-ray beam characterization, the latter being still a key component for successful reconstructions

Dans ce travail, nous nous intéressons à l'imagerie de diffraction dans des configurations à deux ou trois dimensions avec pour objectif la reconstruction d'une image (fonction contraste) d'un objet inconnu à l'aide de plusieurs mesures du champ qu'il diffracte. Ce champ résulte de l'interaction entre l'objet et un champ incident connu dont la direction de propagation et la fréquence peuvent varier. La difficulté de ce problème réside dans la non-linéarité du modèle direct et le caractère mal posé du problème inverse qui nécessite l'introduction d'une information a priori (régularisation). Pour cela, nous utilisons une approche bayésienne avec une estimation conjointe du contraste de l'objet, des courants induits et des autres paramètres du modèle. Le modèle direct est décrit par deux équations intégrales couplées exprimant les champs électriques observé et existant à l'intérieur de l'objet, dont les versions discrètes sont obtenues à l'aide de la méthode des moments. Pour l'inversion, l'approche bayésienne permet de modéliser notre connaissance a priori sur l'objet sous forme probabiliste. Les objets que nous étudions ici sont connus pour être constitués d'un nombre fini de matériaux homogènes répartis en régions compactes. Cette information a priori est introduite dans l'algorithme d'inversion à l'aide d'un mélange de gaussiennes, où chaque gaussienne représente une classe de matériaux, tandis que la compacité des régions est prise en compte au travers d'un modèle de Markov caché. La nature non linéaire du modèle direct et l'utilisation de cet a priori nous amènent à des estimateurs qui n'ont pas de formes explicites. Une approximation est donc nécessaire et deux voies sont possibles pour cela: une approche numérique, par exemple MCMC, et une approche analytique comme l'approche bayésienne variationnelle. Nous avons testé ces deux approches qui ont donné de bons résultats de reconstruction par rapport aux méthodes classiques. Cependant, l'approche bayésienne variationnelle permet de gagner énormément en temps de calcul par rapport à la méthode MCMC.

Cette thèse porte sur l'auscultation de fondations de pylônes électriques par contrôle non destructif. Une procédure d'imagerie par ondes sismiques est utilisée, ce qui consiste à générer une onde sismique au voisinage de la fondation avec une source vibratoire et à mesurer la vitesse de l'onde résultante à l'aide d'un réseau de géophones. Le travail présenté s'intéresse spécifiquement à la résolution du problème inverse. L'objectif est de concevoir un algorithme permettant de déterminer la géométrie de la fondation auscultée à partir des données enregistrées par les capteurs. Il s'agit d'un problème de tomographie de diffraction. Son caractère mal posé ainsi que la forte non-linéarité du modèle direct rendent sa résolution particulièrement difficile. Deux méthodes d'inversion ont été développées. Elles consistent toutes deux à reconstruire plusieurs cartes du sous-sol, chaque carte étant associée à une caractéristique physique du sous-sol. Dans les deux cas, un critère des moindres carrés régularisé est minimisé de façon itérative. Pour la première approche, peu d'a priori sont pris en compte. Elle se base sur une régularisation markovienne et la différence entre pixels voisins est pénalisée de manière à favoriser la reconstruction de régions lisses séparées par des contours francs. La seconde approche tient compte d'informations a priori plus nombreuses et plus précises. Elles sont liées à la structure particulière des fondations et aux caractéristiques de la terre et du béton. La méthode se base sur une segmentation du milieu à imager en deux régions. Des tests ont été réalisés sur des données simulées afin d'évaluer et de comparer les performances de ces deux méthodes.

L’imagerie basée sur la diffraction des rayons X est une technique non-invasive puissante pour l’identification et caractérisation de matériaux différents. Comparée aux techniques traditionnelles utilisant la transmission des rayons X, elle permet d’extraire des informations beaucoup plus caractéristiques pour le matériau inspecté, comme les positions des pics de Bragg pour des matériaux cristallins et le facteur de forme moléculaire pour les matériaux amorphes. Le potentiel de cette méthode a été reconnu par de nombreuses équipes de recherche et de nombreuses applications comme l’inspection de bagage, le contrôle non-destructif, la détection de drogue et la caractérisation de tissus biologiques ont été proposées. La méthode par dispersion d’énergie (EDXRD) est particulièrement adaptée à ce type d’application car elle permet l’utilisation d’un tube à rayons X conventionnel, l’acquisition du spectre entier en une fois et des architectures parallélisées pour l’inspection d’un objet entier en un temps raisonnable. L’objectif de ce travail est d’optimiser toute la chaîne de caractérisation. L’optimisation comprend deux aspects : l’optimisation du système d’acquisition et du traitement des données. La dernière concerne particulièrement la correction des spectres de diffraction dégradés par le processus d’acquisition. Des méthodes de reconstruction sont proposées et validées sur des spectres simulés et expérimentaux. L’optimisation du système est réalisée en utilisant des facteurs de mérite comme l’efficacité quantique de détection (DQE), le rapport contraste sur bruit (CNR) et les courbes de caractéristiques opérationnelles de réception (ROC).La première application choisie, c’est l’imagerie du sein basée sur la diffraction qui a pour but de distinguer des tissus cancéreux des tissus sains. Deux configurations de collimation sans multiplexage combinant EDXRD et ADXRD sont proposées suite au processus d’optimisation. Une étude de simulation du système entier et d’un fantôme de sein a été réalisée afin de déterminer la dose requise pour la détection d’un petit carcinome de 4 mm. La deuxième application concerne la détection de matériaux illicites pendant le contrôle de sécurité. L’intérêt possible d’un système de collimation multiplexé a été étudié
X-ray diffraction imaging is a powerful noninvasive technique to identify or characterize different materials. Compared to traditional techniques using X-ray transmission, it allows to extract more material characteristic information, such as the Bragg peak positions for crystalline materials as well as the molecular form factor for amorphous materials. The potential of this technique has been recognized by many researchers and numerous applications such as luggage inspection, nondestructive testing, drug detection and biological tissue characterization have been proposed.The method of energy dispersive X-ray diffraction (EDXRD) is particularly suited for this type of applications as it allows the use of a conventional X-ray tube, the acquisition of the whole spectrum at the same time and parallelized architectures to inspect an entire object in a reasonable time. The purpose of the present work is to optimize the whole material characterization chain. Optimization comprises two aspects: optimization of the acquisition system and of data processing. The last one concerns especially the correction of diffraction pattern degraded by acquisition process. Reconstruction methods are proposed and validated on simulated and experimental spectra. System optimization is realized using figures of merit such as detective quantum efficiency (DQE), contrast to noise ratio (CNR) and receiver operating characteristic (ROC) curves.The first chosen application is XRD based breast imaging which aims to distinguish cancerous tissues from healthy tissues. Two non-multiplexed collimation configurations combining EDXRD and ADXRD are proposed after optimization procedure. A simulation study of the whole system and a breast phantom was realized to determine the required dose to detect a 4 mm carcinoma nodule. The second application concerns detection of illicit materials during security check. The possible benefit of a multiplexed collimation system was examined

L'objectif de cette thèse était de synthétiser des particules de carbonate de calcium (CaCO3) poreuses pour applications industrielles comme charge dans du papier à cigarette, ainsi que pour l'encapsulation d’'arômes. Nous avons cherché à maîtriser les paramètres de synthèse pour obtenir de la vatérite de taille contrôlée. Nous avons étudié sa transformation à haute température et dans l’'eau, car ce polymorphe est métastable. La transition de phase vatérite/calcite a été étudié par DRX et imagerie par diffraction des rayons X cohérents qui permet d’accéder à l’'image en 3D des particules. Nous avons montré que la vatérite de taille 1 à 2µm présentant 20% de porosité peut être synthétisée de façon reproductible. Les particules préparées ont été introduites comme charge dans du papier à cigarette pour évaluer l’'impact de nouvelles formes de CaCO3 sur les propriétés physiques du papier ainsi que sur la réduction des certains composées nocifs contenus dans la fumée. Nous avons développé l’analyse conjointe de l’'absorption et de la diffraction des rayons X pour estimer la charge réelle introduite ainsi que la porosité des papiers. Nous avons démontré que l’'utilisation de CaCO3 sous forme des sphères poreuses permet d’'augmenter la diffusivité du papier et de réduire l’'émission de CO dans la fumée principale.L’encapsulation d'arômes par la co-cristallisation et l'inclusion moléculaire dans le carbonate de calcium a été aussi étudiée. Nous avons montré que CaCO3 peut être utilisé comme matrice d’'imprégnation d'arômes avec une efficacité d’'encapsulation de plus que 55%. Les particules aromatiques ont été après ajoutées dans le papier pour évaluation sensorielle
The aim of this thesis was to synthesize porous calcium carbonate (CaCO3) particles for industrial applications as fillers for cigarette paper as well as a matrix for flavour encapsulation. We show that we can control the fabrication of porous particles of vaterite with a given size by tuning the parameters of synthesis. After the synthesis, the stability of vaterite in aqueous solution and at high temperature was studied. The phase transition was analyzed by XRD and coherent X-ray diffraction imaging that allows us to have a 3D-image of the particles. Finally, particles of 1-2 μm size with 20% porosity were reproducibly synthesized. Prepared vaterite particles were introduced as a filler in cigarette paper, with the goal to evaluate their impact on the physical properties of papers as well as on the reduction of some harmful compounds during the smoking. It was demonstrated that the use of vaterite can increase the diffusivity of paper and reduce the CO emission in the mainstream smoke. We also show that the use of X-ray absorption and diffraction can provide an estimation of the filler fraction and porosity of the papers in a non-destructive way. The encapsulation of flavours in CaCO3 particles was performed by co-crystallization and molecular inclusion. It was demonstrated that CaCO3 can be used as a matrix for flavour impregnation with more than 55% of encapsulation efficiency. Flavoured particles was added in paper for sensory evaluation. We shown that it is possible, to flavour the final product with flavoured calcium carbonate particles

Les miroirs multicouches trouvent de nombreuses applications utilisant les rayons X produits par les synchrotrons et les lasers à électrons libres et doivent relever de nouveaux challenges apparus avec l'amélioration de ces sources de rayonnement. Pour étudier les causes des contrastes d'intensité produits dans le faisceau réfléchi, des mesures expérimentales et une modélisation numérique ont été effectuées.Plusieurs méthodes d’analyse de la structure des multicouches et du front d’onde réfléchi par un miroir multicouches ont été mises en œuvre sur la ligne de lumière BM05 de l'ESRF. Les méthodes de mesure de 'Rocking Curve Imaging' et 'theta/2theta Imaging' ont été appliquées et adaptées pour la première fois aux miroirs multicouches. Des mesures du front d'onde réfléchi par une multicouche ont aussi été effectuées à partir des techniques d’holographie et de tavelure en champ proche. Les résultats obtenus permettent de mieux comprendre les effets de phase produits par les multicouches ainsi que leurs origines et de reconstruire la topographie de défauts de hauteur d'un miroir multicouches par l'utilisation du modèle numérique développé durant cette thèse.Un modèle numérique basé sur les équations de Takagi-Taupin a été modifié pour tenir compte de défauts dans la structure multicouches d'un miroir. Des simulations de défauts simples ont été effectuées afin de caractériser les performances et les limites du modèle numérique. La propagation et la cohérence de faisceau réfléchi ont été simulées. Les résultats expérimentaux et simulés ont alors permis de montrer que les défauts de hauteur dans la structure multicouches des miroirs constituent la cause principale des contrastes d'intensité. Les simulations effectuées conduisent à conclure que les effets induits par les défauts de hauteur dans une multicouche sont analogues aux effets de phase produits par ces même défauts de hauteur sur une surface réfléchissante.Ces modèles et ces simulations peuvent être utiliser pour spécifier les caractéristiques des défaut de hauteur qui minimise la production du contraste d'intensité. Les techniques expérimentales développées permettront de caractériser avec les rayons X les futures multicouches
Multilayer mirrors find numerous X-ray applications in synchrotron and X-rays free electron lasers. These multilayers optical devices must take up new challenges raised with the upgrade these radiation sources. To study the origin of intensity contrast in reflected beam, experimental measurements and numerical modeling were performed.Several techniques for multilayer structure charactérization have been implemented at the ESRF beamline BM05. Measurements methods based on 'Rocking Curve Imaging' and 'theta/2theta' Imaging were performed and applied for the first time to multilayer mirrors. Measurements of the wavefront reflected by multilayers were performed using holography and near field speckle techniques. The results obtained allowed a better understanding of the phase effects induced by multilayer reflection of their origin and to reconstruct the topography of the height defects within a multilayer mirror using the numerical model developped in the course of this PhD thesis.A numerical model based on Takagi-Taupin equations was modified to account for defects present in the multilayer mirror structure. Simulations for simple defects were performed to evaluate performance and limits of the numerical model. The propagation and the coherence of the reflected beam were simulated. The measurement and simulation results show the main influence of defect heights on the generation of the intensity contrast observed. The simulations also lead to conclude the equivalency phase effect resulting of the same height defects in multilayers mirror structure and reflecting surface.These modelization and simulations results can be usefull to specify defect feature which minimise reflected intensity contrast. The new developped experimental technics will allows X-rays caracterization for next multilayer mirrors

Des sources des rayons XUV (1-100 nm) sont des outils extraordinaires pour sonder la dynamique à l’échelle nanométrique avec une résolution femto- voire attoseconde. La génération d’harmoniques d’ordre élevé (GH) est une des sources majeures dans ce domaine d’application. La GH est un processus dans lequel une impulsion laser infrarouge femtoseconde est convertie, de manière cohérente, en fréquences élevées dans le domaine EUV par interaction hautement non-linéaire dans un atome, une molécule et plus récemment, dans un cristal. La GH possède une excellente cohérence spatiale qui a permis de réaliser des démonstrations impressionnantes en imagerie sans lentille. Pour accroître le potentiel de ces sources, des défis sont à relever : leur brillance et énergie de photon maximum doivent augmenter et les techniques d’imagerie sans lentille doivent être modifiées pour être compatibles avec l’importante largeur spectrale des impulsions attosecondes émise par ces sources. Cette thèse présente une nouvelle approche dans laquelle des figures de diffraction large bande, i.e. potentiellement attosecondes, sont rendues monochromatiques numériquement. Cette méthode est basée uniquement sur la mesure du spectre de la source et la supposition d’un échantillon spatialement non-dispersif. Cette approche a été validée tout d’abord dans le visible, à partir d’un supercontinuum. L’échantillon binaire est reconstruit par recouvrement de phase pour une largeur spectrale de 11 %, là où les algorithmes usuels divergent. Les simulations numériques montrent aussi que la méthode de monochromatisation peut être appliquée au domaine des rayons X, avec comme exemple un masque semi-conducteur utilisé en de lithographie EUV. Bien que la brillance « cohérente » de la source actuelle (qui progresse) reste insuffisante, une application sur l’inspection de masques sur source Compton est proposée. Dans une extension de ces simulations un masque de lithographie étendu est reconstruit par ptychographie, démontrant la versatilité à d’autres techniques d’imagerie sans lentille. Nous avons également entamé une série d’expérience dans le domaine des X-durs sur source synchrotron. Les figures de diffraction après monochromatisation numérique semblent prometteuses mais l’analyse des données demandent des efforts supplémentaires. Une partie importante de cette thèse est dédiée à l’extension des sources harmoniques à des brillances et énergies de photon plus élevées. Ce travail exploratoire permettrait la réalisation d’une source harmonique compacte pompée par un laser OPCPA dans le moyen infrarouge à très fort taux de répétition. Les longueurs d’onde moyen infrarouge (3.1 μm dans ce travail de thèse) sont favorables à l’extension des énergies des photons au keV et aux impulsions attosecondes. Le but est de pouvoir couvrir les seuils d’absorption X et d’améliorer la résolution spatio-temporelle. Cependant, deux facteurs rendent cette démonstration difficile: le nombre de photons par impulsion de la source OPCPA est très limité et la réponse du dipôle harmonique à grande longueur est extrêmement faible. Pour relever ces défis plusieurs configurations expérimentales sont explorées : génération dans un jet de gaz ; génération dans une cellule de gaz ; compression solitonique et la génération d’harmoniques combinées dans une fibre à cristal photonique ; compression solitonique dans une fibre à cristal photonique et génération d’harmoniques dans une cellule de gaz. Les premiers résultats expérimentaux sur la compression solitonique jusqu’à 26 femtosecondes et des harmoniques basses jusqu’à l’ordre sept sont présentésEn résumé, ces résultats représentent une avancée vers l’imagerie nanométrique attoseconde sans lentille basée sur des algorithmes « large bande » innovants et une extension des capacités de nouvelles sources harmoniques ‘table-top’ au keV pompées par laser OPCPA
Soft X-ray sources based on high harmonic generation are up to now unique tools to probe dynamics in matter on femto- to attosecond timescales. High harmonic generation is a process in which an intense femtosecond laser pulse is frequency upconverted to the UV and soft X-ray region through a highly nonlinear interaction in a gas. Thanks to their excellent spatial coherence, they can be used for lensless imaging, which has already led to impressive results. To use these sources to the fullest of their potential, a number of challenges needs to be met: their brightness and maximum photon energy need to be increased and the lensless imaging techniques need to be modified to cope with the large bandwidth of these sources. For the latter, a novel approach is presented, in which broadband diffraction patterns are rendered monochromatic through a numerical treatment based solely on the spectrum and the assumption of a spatially non-dispersive sample. This approach is validated through a broadband lensless imaging experiment on a supercontinuum source in the visible, in which a binary sample was properly reconstructed through phase retrieval for a source bandwidth of 11 %. Through simulations, the numerical monochromatization method is shown to work for hard X-rays as well, with a simplified semiconductor lithography mask as sample. A potential application of lithography mask inspection on an inverse Compton scattering source is proposed, although the conclusion of the analysis is that the current source lacks brightness for the proposal to be realistic. Simulations with sufficient brightness show that the sample is well reconstructed up to 10 % spectral bandwidth at 8 keV. In an extension of these simulations, an extended lithography mask sample is reconstructed through ptychography, showing that the monochromatization method can be applied in combination with different lensless imaging techniques. Through two synchrotron experiments an experimental validation with hard X-rays was attempted, of which the resulting diffraction patterns after numerical monochromatization look promising. The phase retrieval process and data treatment however require additional efforts.An important part of the thesis is dedicated to the extension of high harmonic sources to higher photon energies and increased brightness. This exploratory work is performed towards the realization of a compact high harmonic source on a high repetition rate mid-IR OPCPA laser system, which sustains higher average power and longer wavelengths compared to ubiquitous Ti:Sapphire laser systems. High repetition rates are desirable for numerous applications involving the study of rare events. The use of mid-IR wavelengths (3.1 μm in this work) promises extension of the generated photon energies to the kilo-electronvolt level, allowing shorter pulses, covering more X-ray absorption edges and improving the attainable spatial resolution for imaging. However, high repetition rates come with low pulse energies, which constrains the generation process. The generation with longer wavelengths is challenging due to the significantly lower dipole response of the gas. To cope with these challenges a number of experimental configurations is explored theoretically and experimentally: free-focusing in a gas-jet; free-focusing in a gas cell; soliton compression and high harmonic generation combined in a photonic crystal fiber; separated soliton compression in a photonic crystal fiber and high harmonic generation in a gas cell. First results on soliton compression down to 26 fs and lower harmonics up to the seventh order are presented.Together, these results represent a step towards ultrafast lensless X-ray imaging on table-top sources and towards an extension of the capabilities of these sources

Les méthodes d'imagerie médicale non invasives, comme la scintigraphie monophotonique (SPECT) ou la tomographie par émission de positons (PET), sont des outils précieux pour le développement et la validation de nouvelles molécules thérapeutiques. Cette approche nécessite la fixation d'une molécule émettrice d'un signal sur un traceur biologique, par exemple par marquage radioisotopique. Parmi les radionucléides largement utilisés en médecine nucléaire, des cations tels que 111In3+ pour la SPECT, 64Cu2+ et 68Ga3+ pour la PET ont été mis en œuvre ces dernières années. Afin de minimiser la distribution de l'élément radioactif par transmétallation ou par transchélation dans l'organisme, il est indispensable de piéger sélectivement le radiométal visé par des ligands adaptés qui forment des complexes stables et inertes vis-à-vis de la démétallation. De nombreux travaux impliquant des ligands polyazotés linéaires ou cycliques ont été entrepris, mais le choix des ligands a rarement été étayé par une caractérisation structurale, thermodynamique et cinétique complète de leurs propriétés de coordination. L'objet de nos travaux est l'étude physico-chimique de ligands modèles N fonctionnalisés en série tétraazamacrocyclique afin d'évaluer l'impact du remplacement d' un groupe acétate par une fonction acétamide lors de la conjugaison du macrocycle au vecteur biologique via un bras de coordination. Les constantes de formation des complexes avec les isotopes naturels du Cu2+, Ga3+ et In3+, ainsi qu'avec les cations métalliques biologiquement importants tels que le Mg2+, Ca2+, Fe3+ et Zn2+ ont été mesurées. Par la suite, nous nous sommes efforcés de synthétiser et d'isoler les complexes métalliques formés avec les ions ciblés (Cu2+, Ga3+, In3+) dans le but de les caractériser par différentes méthodes spectroscopiques (RMN, RPE, UV-visible, IR, MS-ESI) ainsi que par diffraction des rayons X. Par ailleurs, les potentiels redox des complexes de cuivre(II) ont été déterminés dans l'optique d'identifier ceux qui ne sont pas susceptibles d'être réduits par les réducteurs physiologiques.

La microscopie par diffusion Raman Coh´erente Anti-Stokes (CARS) est une
m´ethode r´ecente d'imagerie dont le contraste provient de l'excitation r´eso-
nante s´elective de vibrations mol´eculaires intrins`eques d'une liaison ou d'un
ensemble de liaisons chimiques. Cette technique pr´esente l'avantage de s'af-
franchir de tout marqueur fluorescent qui peut ˆetre toxique pour un orga-
nisme biologique vivant. Elle permet aussi d'avoir une tr`es grande sensibilit´e
et une forte r´esolution spatiale, comparable `a celle de la microscopie confo-
cale. Le travail de cette th`ese concerne la r´ealisation d'un microscope CARS,
et sa mise en application `a diff´erents domaine de l'imagerie bio-m´edicale. Des
´etudes ont ´et´e men´ees d´emontrant les potentialit´es de cet outil, ainsi que sa
caract´erisation dans le domaine spatiale et spectral.

Dans cette thèse, je présente une étude de nanostructures magnétiques par la diffusion résonante
des rayons X mous. Les échantillons étudiés sont des empilements de couches minces
épitaxiées d'alliages de FePd et des multicouches de Co/Pt déposées sur des substrats de Silicium
nanostructurés. Dans une première partie, les échantillons sont présentés et caractérisés par des
techniques conventionnelles de laboratoire, ainsi que par des mesures de neutrons. En outre, une
modélisation micromagnétique est décrite. Dans une deuxième partie, la diffusion des rayons X
mous par les couches de FePd est mesurée au seuil L3 du Fer et modélisée afin de tirer des informations
sur la configuration magnétique périodique des échantillons. Dans une troisième partie,
j'utilise un faisceau cohérent de rayons X mous afin de caractériser en détail la configuration
magnétique d'échantillons modèles. A cette fin, un dispositif instrumental est développé et une
méthodologie est décrite pour le comptage des photons sur une camera CCD. Un algorithme de
Monte-Carlo est proposé et discuté en vue de reconstruire la configuration magnétique exacte
d'un réseau de nanolignes à aimantation perpendiculaire.