Academic literature on the topic 'Iode – Isotopes – Absorption et adsorption'

Ce travail décrit les synthèses et les propriétés de trois familles de matériaux de type MOF (UiO-6x, MIL-125, CAU-1) utilisées pour capturer des molécules d'iode. Une première étude porte sur les complexes de transfert de charge entre les molécules d'iode et les MOFs, et a révélé que les composés UiO-66 à base d'hafnium présentaient une meilleure absorption et transformation de l'iode en I3-. Dans ce cas, un mécanisme impliquant un transfert d'électrons du ligand organique vers l'iode a été proposé. En utilisant des monocristaux de UiO-67(Zr,Hf)_NH2 et en tirant parti de l'effet de résonance Raman, la plus grande stabilité de l'espèce I3- a été mise en évidence par la réalisation de cartographies Raman. Il a été démontré que la taille des cristaux affecte de manière significative la cinétique d'adsorption de l'iode. Par rapport à leur analogue structurel à base d'aluminium, les MOFs MIL-125(Ti) et MIL-125(Ti)_NH2 présentent une cinétique d'adsorption de l'iode plus rapide en raison d'une séparation plus efficace des charges. Dans ce cas, les expériences de désorption thermique ont montré la stabilité des espèces I3-, en particulier en présence de groupes -NH2. De plus, contrairement à ce qui est observé pour les MOF à base de zirconium et d'hafnium, l'influence du titane dans le mécanisme d'adsorption et de réduction de I2 est mise en évidence par un changement de l'état d'oxydation des cations Ti4+. L'énergie de la bande interdite des matériaux MOF ayant un effet sur les complexes de transfert de charge impliqués dans le mécanisme de réaction pour différents systèmes I2@MOF, une combinaison de méthodologies a été proposée pour déterminer les énergies et les types de bande interdite en utilisant uniquement des données obtenues par spectroscopie UV-Vis en réflexion diffuse. L'étude souligne comment le confinement dans des matériaux poreux peut modifier les propriétés et les mécanismes de stabilisation, influençant l'adsorption et la réactivité
This work describes the synthesis and properties of three families of MOF materials (UiO-6x, MIL-125, CAU-1) used to trap iodine molecules. A first study investigates charge transfer complexes between iodine molecules and MOF frameworks upon adsorption, finding that hafnium-based UiO-66 compounds showed enhanced iodine uptake and transformation into I3-. In this case, a mechanism involving electron transfer from the organic linker to iodine was proposed. Using single crystals of UiO-67(Zr,Hf)_NH2 and taking advantage of Raman resonance effect, the higher stability of the I3- species was put forward by performing Raman mapping. Crystal size was shown to significantly affect iodine adsorption kinetics. In comparison to their aluminum-based structural analogue, MIL-125(Ti) and MIL-125(Ti)_NH2 MOFs demonstrated faster iodine adsorption kinetics due to efficient charge separation. In this case, thermal desorption experiments showed the stability of I3- species, particularly in the presence of -NH2 groups. Moreover, contrary to what is observed for zirconium and hafnium-based MOFs, the influence of titanium in the adsorption and reduction mechanism of I2 is highlighted through a change of the Ti4+ cations' oxidation state. As the band gap energy of MOF materials exhibited an effect over the charge transfer complexes involved in the reaction mechanism for different I2@MOF systems, a combination of methodologies was proposed to determine band gap energies and types using only diffuse reflectance UV-Vis data. The study emphasizes how confinement in porous materials can alter properties and stabilization mechanisms, influencing adsorption and reactivity

Depuis l'accident nucléaire de Fukushima en 2011, de nombreuses études ont été consacrées à la conception de systèmes dédiés à la capture de produits de fission, notamment les espèces iodées volatiles (principalement I2 et CH3I). Dans cette thèse, une nouvelle classe d’absorbants hybrides organiques/inorganiques présentant une forte affinité pour l’iode a été étudiée. Nous avons utilisé différentes stratégies de synthèse en une ou deux étapes afin d’obtenir une large gamme d’adsorbants siliciques mésostructurés (notamment SBA-15) comportant des fonctionnalités de type amine ou thiol. Ces adsorbants ont été caractérisés par analyse élémentaire, ATG, porosimétrie à l’azote, SAXS, spectroscopies DR-UV-Vis, Raman, ATR/IR et DRIFT afin d’établir des relations entre leurs propriétés chimiques, structurelles et texturales d’une part, et leur comportement d'adsorption pour l’iode d’autre part. Des données d’adsorption, telles que les capacités d’adsorption ou la stabilité thermique de piégeage ont pu être recueillies à partir d’expériences en phases liquide et gazeuse à différentes températures (20-100 °C). Les synthèses de silice SBA-15 parente à une échelle de 10g se sont révélées plutôt reproductibles. La post-incorporation par reflux dans le toluène à 90°C de différents types d'amines, aminosilanes ou de thiols (avec une teneur en N (ou S) comprise entre 2 et 8%) a conduit à une diminution des caractéristiques texturales (de 60 à 80%) mais la structure hexagonale du SBA-15 reste en général bien préservée. Par ailleurs, les stratégies de synthèse en une étape (condensation et synthèse directe d’organosilices mésoporeuses périodiques (PMOs)) ont donné en général des adsorbants moins bien organisés, avec des caractéristiques texturales parfois très faibles et des sites d’adsorption –N ou –S d’accessibilité variable. Des tests d’adsorption d’iode effectués dans le cyclohexane à 20 ° C ou en mode dynamique à 100 ° C en phase gazeuse ont abouti à des conclusions assez similaires. La modification de la silice par des composés de type amines ou thiols est essentielle pour améliorer les capacités d’adsorption en iode, en particulier dans le cas d’I2, CH3I étant nettement moins adsorbé (environ 10 fois moins). Le paramètre matériau le plus influant sur les capacités d'adsorption d’I2 est la teneur en N (ou S) des adsorbants, et des relations parfois quasi-linéaires existant entre ces deux paramètres. A cet égard, d’autres paramètres tels que les caractéristiques texturales et le type (primaire, secondaire…) et la densité des fonctions amines semblent avoir un effet moins important, sauf lorsque la surface spécifique est très faible. Des adsorbants SBA-15 imprégnés de polyéthylèneimine ramifié à des teneurs massiques croissantes (19, 38 et 51%) ont également été étudiés pour déterminer leur capacité à adsorber l’iode. En raison de leur forte densité en groupes amines et de leurs teneurs élevées en azote (jusqu'à 16,6% en masse), ces adsorbants présentent des caractéristiques améliorées pour l'adsorption d’I2, d'une manière assez similaire à celle décrite dans la littérature pour l'adsorption du CO2. Pour une charge de 38% en PEI, une capacité d'adsorption en iode exceptionnelle et supérieure à 2 g/g a pu être mesurée sur un large éventail de conditions d'adsorption. Au-dessus de cette teneur en PEI, la présence d'un excès de polymère entraîne un effondrement total des caractéristiques texturales et une diminution de la capacité d'adsorption. D'après les investigations spectroscopiques effectuées après test, il apparaît que, outre les phénomènes de physisorption, l'adsorption d'iode a lieu via la formation de complexes de transfert de charge. Des liaisons halogène sont formées entre la paire d'électrons non liante de l'hétéroatome (le donneur) et l'iode (l'accepteur). Une fois formés, ces complexes de CT sont partiellement transformés en présence d’humidité ou des groupes silanols en espèces ioniques de stabilité thermique supérieure
Since the recent nuclear accident in Fukushima (2011), many R&D works were focused on the design of improved dry filters for the capture of radioactive fission products such as volatile iodine species (mainly I2 and CH3I). In this study, a novel class of organic/inorganic hybrid adsorbents with high affinity for iodine was investigated. About 20 different organically-modified silica sorbents with periodic mesoporosity (SBA-15 and PMOs) were prepared using one-pot or two-pot synthesis strategies. These sorbents were characterized by elemental analysis, TGA, N2 porosimetry at 77K, SAXS, DR-UV-Vis, Raman, ATR/IR and DRIFT spectroscopies to establish the relationships between their chemical, structural and textural properties on one hand, and their iodine adsorption behavior on the other hand. Their adsorption capacities and thermal trapping stabilities, were obtained from liquid and gas-phase (breakthrough) experiments carried out at different temperatures (20-100°C). After-test characterization of the spent sorbents was used to shed light on the nature of surface interactions existing between amine species and iodine. The syntheses of different lots of parent SBA-15 material at a scale of ≈ 10 g was found to be rather reproducible with specific surface areas ≈ 700-800 m2/g, porous volume ≈ 0.8-0.9 cm3/g and uniform pore size distribution ca 7-8 nm (from BJH method). The post-incorporation of different types of amines, aminosilanes, or thiols with N (or S) content in the range 2-8 wt% by reflux in toluene at 90oC led to a rather significant decrease of textural characteristics (by 60-80%) and in general an acceptable preservation of the hexagonal SBA-15 structure (SAXS d100= 9.7 nm and a0= 11.2 nm). However, one-pot synthesis strategies (co-condensation and direct synthesis of Periodic Mesoporous Organosilicas (PMOs) led to sorbents with a lower degree of organization, with sometimes very low textural characteristics and probably less accessible –N or –S adsorption sites embedded within the pore walls. Iodine adsorption tests carried out in cyclohexane solvent at 20°C or using breakthrough experiments at 100°C led to rather similar conclusions. The modification with amine- and thiol-containing compounds is essential to enhance the adsorption capacities, especially in the case of I2, while CH3I was about 10 times less easily adsorbed. The most influential material parameter on I2 adsorption capacities is the N (or S) elemental content of the adsorbents, with sometimes quasi-linear relationships existing between both sets of data. On the other hand, other parameters such as the textural characteristics and the type (primary, secondary…) and density of amine groups were found to be less important, except when the surface specific area is very low. SBA-15 adsorbents impregnated with different loadings (19, 38, 51 wt%) of branched polyethyleneimine (PEI) were also investigated for iodine adsorption. Owing to a high density of amine groups and high N content (up to 16.6 wt%), these adsorbents displayed improved characteristics for I2 adsorption, in a way rather similar to what was shown in the literature for CO2 adsorption. For a 38 wt% PEI loading, an exceptionally high I2 adsorption capacity exceeding 2g/g was found for an extended range of adsorption conditions. Above this threshold, the presence of excess PEI led to a total collapse of textural characteristics and a decrease of adsorption capacity. The usable temperature range of these sorbents is however limited to 150-200°C due to limited thermal stability of organic groups. The after-test spectroscopic investigations of different amine-modified SBA-15 sorbents, shows that besides physisorption phenomena, iodine adsorption proceeds via charge-transfer complex formation. Once formed, these CT complexes partially transformed in presence of humidity or silanol groups to ionic species of higher thermal stability

Les isotopes radioactifs de l'iode, tels que ¹²⁹I et ¹³¹I, sont susceptibles d'être disséminés dans l'environnement sous forme d'espèces gazeuses hautement volatiles, I₂ et ICH₃, après un accident nucléaire grave ou une fuite dans des installations de retraitement de combustible. Ces molécules ont des conséquences dramatiques sur l'environnement, la santé des écosystèmes et des êtres humains. Il convient donc de détecter précisément ces molécules et de développer des filtres passifs pour les piéger. Tout l'enjeu est aujourd'hui de trouver une solution efficace et applicable dans les conditions nucléaires. En particulier, la présence d'autres espèces gazeuses appelées contaminants, telles que CO, H₂O et O₂, peut affecter la performance des matériaux utilisés pour détecter ou piéger ces espèces volatiles de manière pérenne. Les méthodes de simulation à l'échelle moléculaire permettent une compréhension fondamentale des phénomènes observés, en apportant des connaissances approfondies au niveau atomique qui sont souvent difficiles à obtenir par des méthodes expérimentales. Dans ce travail, des calculs utilisant la théorie de la fonction de densité (DFT) et des simulations de Monte Carlo grand canonique (GCMC) ont été déployés pour identifier des matériaux prometteurs pour la détection et la capture de gaz. En ce qui concerne la détection, le graphène et les matériaux carbonés bi-dimensionnels (BC₃, C₃N, BCN₆-2) sont des candidats prometteurs. Pour le graphène, nos résultats révèlent qu'en termes de sélectivité thermodynamique, PG (graphène pristine), Cu_PG (graphène pristine dopé en cuivre) et dans une moindre mesure Ag_MG (Graphene mono-lacunaire dopé en argent) sont clairement les monocouches de graphène les plus intéressantes pour la capture sélective de I₂, ICH₃ en présence de CO, H₂O et O₂. En ce qui concerne les matériaux carbonés 2D, les résultats de l'adsorption sur C₃N semblent très prometteurs dans la mesure où la différence entre les énergies d'adsorption de (I₂, ICH₃) vs (CO, H₂O) est très significative. Ces conclusions sont renforcées par des simulations à des températures finies. En outre, une discussion sur les calculs de structure électronique est également fournie. En matière de piégeage, notre choix s'est porté sur une classe de matériaux poreux nommée Metal-Organic Frameworks (MOFs). Notre évaluation systématique de la performance d'adsorption du M-MOF-74 où M = Mg, Zn, Cu, Fe, Co, Ni et Mn a montré que d'un point de vue thermodynamique, les Fe-MOF-74 et Cu-MOF-74 sont clairement les structures les plus intéressantes pour la capture sélective de composés iodés. Une seconde application abordée dans cette thèse, toujours dans le contexte des gaz nocifs, vise l'adsorption des émissions de NOx. Ces émissions représentent une préoccupation majeure dans un environnement de travail confiné sans ventilation ni traitement. Des études récentes ont révélé que les zéolithes peuvent permettre une capture efficace des NOx. Dans ce contexte, nos résultats démontrent que parmi une série de zéolites échangées par des cations divalents (Be²⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Sr²⁺, Ba²⁺, Fe²⁺, Cu²⁺, Zn²⁺, Pd²⁺, Pt²⁺), la Faujasite Y-Pt²⁺, est un matériau intéressant pour l'adsorption sélective des NOx issus des gaz d'échappement des moteurs diesel en présence de vapeur d'eau. Nous avons ensuite étendu notre exploration aux MOFs en intégrant les mêmes cations en tant que métaux dans le ligand catécholate avant son incorporation dans l'UiO-66 en forme de cage. Des simulations GCMC mettant en œuvre un champ de force NOx/MOF ont été déployées pour comprendre en profondeur le mécanisme microscopique en jeu. Nos simulations moléculaires indiquent que l'UiO-66-CatFe(II) nanoporeux serait un excellent adsorbant pour la capture des NOx, même à une très faible concentration de quelques ppm
Radioactive isotopes of iodine, such as ¹²⁹I and ¹³¹I, are likely to be disseminated in the environment after a serious nuclear accident or a leak in fuel reprocessing facilities, under the form of highly volatile gaseous species, I₂ and ICH₃, resulting in dramatic consequences. It is therefore necessary to accurately detect these molecules and develop passive filters for trapping them. The challenge today is to find an effective solution that can be applied in nuclear conditions. In particular, the presence of other gaseous species called contaminants, such as CO, H₂O and O₂ can affect the performance of materials used to detect or trap these iodine volatile species in a perennial manner. Molecular scale simulation methods provide a fundamental understanding of the observed phenomena, providing in-depth knowledge at the atomic level that is often difficult to obtain by experimental methods. In this work, density function theory (DFT) calculations and grand canonical Monte Carlo (GCMC) simulations have been used to identify promising materials for the detection and capture of gaseous molecules. Regarding sensing, graphene, and two-dimensional carbon materials (BC₃, C₃N, BCN₆-2) are promising candidates. For graphene, our results reveal that in terms of thermodynamic selectivity, PG (pristine graphene), Cu_PG (copper-doped pristine graphene) and to a lesser extent Ag_MG (silver-doped monolayer graphene) are clearly the most interesting graphene monolayers for the selective capture of I₂, ICH₃ in the presence of CO, H₂O and O₂. As far as 2D carbon materials are concerned, results of adsorption on C₃N seem very promising insofar the difference between the adsorption energies of (I₂, ICH₃) vs (CO, H₂O) is very significant. These findings are strengthened by simulations at finite temperatures. In addition, a discussion of electronic structure calculations is also provided. For trapping, we have selected a class of porous materials named Metal-Organic Frameworks (MOFs). Our systematic evaluation of the adsorption performance of M-MOF-74 where M = Mg, Zn, Cu, Fe, Co, Ni and Mn showed that from a thermodynamic point of view, Fe-MOF-74 and Cu-MOF-74 are clearly the most interesting structures for the selective capture of iodine compounds. A second application addressed in this thesis, still in the context of noxious gases, is the adsorption of NOx emissions. These emissions in a confined work environment without ventilation or treatment represent a major concern. Recent studies have revealed that zeolites can provide effective capture of NOx. In this context, our results reveal that from a series of divalent cations-exchanged zeolite (Be²⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Sr²⁺, Ba²⁺, Fe²⁺, Cu²⁺, Zn²⁺, Pd²⁺, Pt²⁺), Faujasite Y-Pt²⁺, is an interesting material for the selective adsorption of NOx from diesel engine exhaust in the presence of water vapor. We then have extended our explorations to MOFs by integrating the same cations as metals into the catecholate ligand prior to its incorporation into the cage-like UiO-66. GCMC simulations implementing a new NOx/MOF force field were deployed to gain an in-depth understanding of the microscopic mechanism involved. Our molecular simulations indicate that the nanoporous UiO-66-CatFe(II) would be an excellent adsorbent for NOx capture, even at very low concentrations of a few ppm. This complements the portfolio of porous materials that, to date, have been almost exclusively tested under operating conditions involving higher NOx concentrations (>1000 ppm)

En conditions de plein champ après retournement d'une prairie permanente, on compare pendant cinq ans l'évolution des propriétés d'un sol brun entre deux parcelles, l'une exempte de tout traitement chimique, l'autre désherbée à l'atrazine. On observe au cours du temps une diminution de la stabilité structurale (-30%) et de la teneur en matière organique (- 20%), ainsi qu'une augmentation du rapport isotopique ¹³C/¹²C, du taux d'humification et de l'extractibilité des acides humiques. Toutefois, l'étude des caractéristiques chimiques de la matière organique ne révèle pas de différence majeure entre les deux parcelles tout au long des cinq années. Un fractionnement des agrégats à 50 [micro]m permet de mettre en évidence une plus grande richesse en carbone de la fraction grossière (50-2000 [micro]m) du sol non désherbé par rapport au sol traité, qui peut être attribuée aux importants retours de matière organique fraiche par les adventices. Ces derniers n'affectent cependant pas les caractéristiques qualitatives des matières organiques totales ; ainsi le rapport C/N reste constant et identique dans les deux parcelles. L'analyse en spectroscopie d'absorption infra-rouge des acides humiques et fulviques extraits montre que les groupements fonctionnels des composés humifiés ne sont affectés de façon majeure ni par l'évolution générale du sol ni par le traitement à l'atrazine. Cependant, l'étude de la cinétique d'adsorption de l'atrazine met en évidence une diminution de la vitesse de mise à l'équilibre entre les échantillons les plus anciens et les plus récents. Par ailleurs, la comparaison de l'adsorption entre la fraction fine (0-50 [micro]m) et la fraction grossière (50-200 [micro]m) d'un même échantillon de sol montre que l'adsorption est moins rapide mais également moins réversible sur la fraction grossière. Ces différences de comportement rendent compte de variations très fines de la réactivité des matières organiques, et sont commentées en relation avec la structure hypothétique du complexe argilo-humique

L’accident de Fukushima a montré que sous certaines conditions, un accident de fusion du cœur (jugé hautement improbable) peut survenir et engendrer des conséquences dramatiques en termes de rejets de produits radioactifs dans l’environnement. La mise en place d’adsorbants poreux type zéolithe dans les filtres d’éventage constitue une solution prometteuse afin de limiter la dissémination de produits radioactifs notamment les espèces iodées volatiles, vers l’environnement. Dans cette étude, nous avons cherché à évaluer dans quelle mesure les propriétés structurales et chimiques d’adsorbants poreux essentiellement des zéolithes à l’argent, pouvaient affecter leurs performances vis-à-vis de la rétention d’I2 et de CH3I. Dans ce but, nous avons mis en relation les données issues de la caractérisation des différentes formulations zéolithiques (DRX, ATR/IR, DRIFTS du CO adsorbé, MEB, MET, et DR-UV-Vis) avec les données recueillies lors des tests dynamiques d’adsorption en phase gazeuse (capacités d’adsorption, facteurs de décontamination, stabilité thermique du piégeage). Ensuite, le comportement des zéolithes dans des conditions plus représentatives d’un accident grave (hautes températures, présence d’inhibiteurs, irradiation…) a été étudié pour les adsorbants les plus intéressants. Nous avons également cherché à mieux élucider les mécanismes de piégeage en utilisant à la fois une approche expérimentale (spectroscopie in situ) et théorique (DFT). D’une manière générale, nous avons trouvé que les capacités d’adsorption pour CH3I dépendent surtout de la quantité des sites argent présents à l’état dispersé dans la charpente sous forme de cations Ag+ et de petits clusters, mais également de paramètres structuraux tels que la taille des pores. D’autre part, une méthodologie particulière a été développée afin de quantifier les différentes formes piégées et ainsi de mieux comprendre l’effet des paramètres structuraux sur la stabilité thermique du piégeage, notamment sous forme de précipités AgI. Il a été montré que la stabilité du piégeage est fortement influencée par le taux d’échange et par la nature de la structure zéolithique. La combinaison des techniques spectroscopiques in situ infrarouges et UV-Vis a été également utilisée dans le but d’élucider le mécanisme de piégeage de CH3I par les zéolithes à l’argent. D’une part, la réactivité des espèces d’argent ainsi que leur transformation en AgI a été suivie par DR-UV-Vis. D’autre part, les schémas réactionnels mettant en jeu la partie carbonée ont été établis en utilisant la spectroscopie IR à la fois en phase adsorbée (DRIFTS) et en phase gazeuse (FTIR). La formation des précipités AgI est initiée à 100°C par la dissociation de CH3I (partielle à cette température) sur les sites acides de Brönsted de la zéolithe et les sites argent. Ensuite, des espèces moléculaires AgI puis des clusters (AgI)n sont formés dans les supercages de la structure faujasite. En présence d’humidité ou à des températures plus élevées, certains précipités AgI peuvent former des entités plus larges sur la surface externe (phase AgI détectée en DRX après test). D’autre part, la décomposition thermique et catalytique des espèces méthoxy donne lieu à la formation de nombreux sous-produits (MeOH, MeOMe, alcanes, alcènes…). Parmi tous les adsorbants testés, les zéolithes échangées Ag/Y ont affiché les meilleures performances de rétention. Des résultats encourageants en présence d’inhibiteurs, sous irradiation et aux faibles concentrations ont été également obtenus pour les zéolithes faujasites argentées (type Y). L’ensemble des résultats obtenus permet d’envisager l’utilisation de certaines formulations dans une application nucléaire type accident grave, mais également de développer de nouvelles connaissances notamment en ce qui concerne d’autres nouveaux adsorbants (Metal Organic Framework MOF et silices mésoporeuses argentées ou fonctionnalisées)
A severe nuclear accident (as Fukushima) may induce dramatic consequences in terms of radiological releases into the environment. The combination of current filtration devices (such as aqueous scrubbers and sand bed filters) with an additional filtration stage made of inorganic porous adsorbent (zeolite) constitute a promising solution in order to avoid the release of radioactive iodine species. The present study aims to establish some correlations between chemical and structural parameters of porous adsorbents mainly silver-zeolites, on the one hand, and adsorption properties towards I2 and CH3I on the other hand. The role played by various zeolitic parameters was assessed by combining adsorption data in gaseous phase (adsorption capacity, decontamination factors, trapping stability) together with physico-chemical data obtained from characterization studies (XRD, ATR/IR, DRIFTS of adsorbed CO, SEM, TEM and DR-UV-Vis). Then, the effect of adsorption temperatures, potential inhibitors and irradiation was also discussed for the most interesting adsorbents in order to extrapolate to severe accidental conditions. The trapping mechanism was also investigated using in-situ spectroscopic accessories as well as theoretical calculations by DFT. It was shown that CH3I adsorption capacities are mainly dependent on the amount of silver that could be deposited in dispersed form (as Ag+, and small clusters) within the internal framework, as well as structural parameters such as pore size. On the other hand, a specific methodology was applied in order to quantify the different forms of stored iodine and therefore to better assess the influence of structural parameters on the trapping thermal stability. It was found that the trapping stability is mainly dependent on silver exchange level and on the nature of zeolitic structure. For the first time, the combination of several spectroscopic techniques was also implemented. On the one hand, in situ Diffuse Reflectance UV-Vis Spectroscopy (DRS-UV-Vis) was employed in order to monitor the evolution of silver species during exposure to gaseous methyl iodide. On the other hand, the time- and temperature-evolution of organic species was investigated using in situ Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transformed Spectroscopy (DRIFTS) combined with gas-phase reactor measurements. The first step is the dissociation of some CH3I molecules, which is catalyzed by the acidic and silver sites of the zeolite. The dissociated I is then captured by silver to form molecular and clustered AgI entities within the zeolite supercages, which can coalesce and sinter on the external surface upon prolonged exposure to humidity to form silver iodide precipitates (detected by XRD). On the other hand, the carbonaceous part of the CH3I molecules undergo successive catalytic transformations at medium temperatures with zeolite active sites, to yield different by-products (MeOH, DME, higher alkanes, alkenes…). Among all the investigated sorbents for iodine species retention, Ag/Y zeolites have displayed the best retention performances. Promising results were also found in the presence of inhibitors, under irradiation and for low concentrations. The obtained results allow to consider using some of the tested formulations for a nuclear severe accident application, but also to give insights about the behavior of other new adsorbents (Metal Organic Framework MOF and silver-impregnated or functionalized mesoporous silica)