Dissertations / Theses on the topic 'Interactions laser-matière – Propriétés optiques'

Les nanoparticules (NPs) de métaux nobles sont le siège d’un phénomène de résonance plasmon de surface résultant de l’oscillation collective de leurs électrons de conduction sous l’effet d’une onde électromagnétique. Dans le cas de NPs d’or et l’argent, la fréquence de résonance est située dans visible ce qui confère à ces NPs plasmoniques des propriétés optiques uniques. En particulier, la position et l’intensité de la bande de résonance plasmon peuvent varier en fonction de leur taille, leur forme (rapport d'aspect) et de l'indice du milieu hôte. Les possibilités d’applications nécessitent des échantillons purs et de distribution mono disperse. La synthèse des NPs par voie chimique permet de contrôler dans une certaine mesure la forme et la taille des NPs. Elle nécessite cependant l’utilisation d’agents stabilisants qui mènent à une contamination de surface par les résidus de synthèse. Pour limiter cet inconvénient, la technique physique d’ablation laser en milieu liquide est une alternative prometteuse qui souffre cependant d’un manque de contrôle de la forme et de la taille des NPs produites. La forme et la taille des NPs élaborées par ablation laser en milieu liquide (ALML) sont étroitement liées aux trois étapes essentielles du processus : Interaction cible/laser ; Transport de masse ; Interaction laser/NPs en suspension dans le liquide. Afin d’appréhender les mécanismes régissant chacune de ces étapes, il est nécessaire de les étudier séparément. Dans ce travail, nous nous sommes focalisés sur les mécanismes d’interaction entre le faisceau laser et les NPs en suspension dans le liquide. Suivant la densité d’énergie absorbée par les NPs en suspension, celles-ci subissent la fragmentation ou le remodelage. Par la suite nous avons étudié les mécanismes à l’origine du phénomène de la fragmentation. L’évolution de la distribution de forme des NPs lors de la fragmentation des NPs a été étudiée en développant une technique originale et quantitative de spectroscopie optique in-situ. De même, l’évolution de la fraction volumique des NPs au cours de leur élaboration par ALML par spectroscopie optique in-situ est obtenue et analysée. En parallèle aux travaux expérimentaux, nous avons développé des modèles théoriques pour la compréhension des mécanismes de formation des nanoparticules métalliques par ablation laser en un milieu liquide. Une autre étude approfondie sur la modélisation des propriétés optiques et thermiques de l'interaction Laser-Nanoparticules est discutée dans cette thèse. Un modèle thermique de Takami modifié nommé MTM (Modified Takami Model) a été également introduit. Son utilité importante a été démontrée pour l’interprétation des mécanismes de l’interaction laser-NPs
Noble metal nanoparticles (NPs) are the site of a surface plasmon resonance phenomenon resulting from the collective oscillation of their conduction electrons under the effect of an electromagnetic wave. In the case of gold and silver NPs, the resonant frequency is in the visible range, which gives these plasmonic NPs unique optical properties. In particular, the position and intensity of the plasmon resonance depend on their size, shape (aspect ratio) and the index of the host medium. The possible applications require pure samples and mono-dispersed distribution. The chemical synthesis of NPs allows the shape and size of NPs to be controlled. However, it requires the use of stabilizing agents, which lead to surface contamination by synthetic residues. To limit this disadvantage, the physical technique of laser ablation in a liquid medium is a promising alternative, which, however, suffers from a lack of control over the shape and size of the NPs produced. The shape and size of NPs produced by liquid laser ablation (ALML) are closely related to the three essential steps of the process: Target / laser interaction; Mass transport; Laser / NPs interaction suspended in the liquid. In order to understand the mechanisms governing each of these stages, it is necessary to study them separately. In this work, we focused on the mechanisms of interaction between the laser beam and the NPs suspended in the liquid. Depending on the energy density absorbed by the suspended NPs, they undergo fragmentation or remodeling. We then studied the mechanisms behind the phenomenon of fragmentation. The evolution of the shape distribution of NPs during NP fragmentation was studied by developing an original and quantitative technique of in-situ optical spectroscopy. And, the evolution of the volume fraction of NPs during their preparation by ALML by in-situ optical spectroscopy is obtained and analyzed. In parallel with the experimental work, we have developed theoretical models for understanding the mechanisms of formation of metallic nanoparticles by laser ablation in a liquid medium. A modest study on the modeling of optical and thermal properties of the Laser-Nanoparticle interaction is discussed in this thesis. A modified Takami thermal model named MTM was also presented. Its important utility has been demonstrated for mechanisms for the interpretation of the mechanisms of laser-NPs interaction

Les plasmas transitoires générés par ablation laser à haute fluence sont des phénomènes complexes impliquant une multitude de processus, comme l’absorption de la radiation optique dans la matière, l’augmentation de température et les transitions de phase dues au transfert d’énergie, l’hydrodynamique du gaz en expansion, les interactions électriques entre les particules chargées, ou l’interaction du rayonnement laser avec le plasma créé. Une compréhension la plus complète possible de ce phénomène est nécessaire tant du point de vue fondamental, que par rapport à la caractérisation de matériaux à fort potentiel technologique soumis à des flux d’énergie intenses.Afin d’accéder à une telle compréhension, nous avons développé une approche multi-diagnostics, en mettant en œuvre des techniques optiques et électriques : imagerie par caméra intensifiée rapide, spectroscopie optique d’émission résolue spatialement et temporellement, spectroscopie d’absorption par diode laser, sonde de Langmuir. Ces techniques ont été appliquées à la caractérisation des plasmas générés par ablation laser en régime nanoseconde à différentes longueurs d’onde sur des matériaux allant des plus simples (Al, Cu) aux plus complexes (céramiques, verres chalcogénures, ferromagnétiques). Les principaux résultats obtenus ont été la mise en évidence d’un processus de fractionnement du plasma en deux structures, et la caractérisation cinétique et énergétique des constituants de ces structures. Ces résultats trouvent un intérêt fondamental (développement d’un modèle hydrodynamique fractal) et appliqué (investigation du phénomène d’érosion dans les propulseurs spatiaux à plasma, dépôt de couches minces)
The transient plasmas generated by high-fluence laser ablation are complex phenomena involving multiple processes, as optical radiation absorption by the matter, temperature increase and phase transitions generated by the energy transfer, expanding gas hydrodynamics, electrical interactions between the charged particles, or the interaction of the laser radiation with the generated plasma. A most complete understanding of this phenomenon is therefore necessary from the fundamental point of view, but also for characterizing the behavior of high technological potential materials under intense irradiation. We have developed a multi-diagnostic approach, based on optical and electrical techniques: fast ICCD camera imaging, space- and time-resolved optical emission spectroscopy, diode laser absorption spectroscopy, Langmuir probe. These techniques have been used to characterize plasmas generated by nanosecond laser ablation of various samples, from simple Al and Cu metals, to more complicated ceramics, chalcogenide glasses or ferromagnetics. The main results have been the observation of the plasma splitting in two structures and the kinetic and energetic characterization of their constituents. These results present fundamental (development of a fractal hydrodynamic model) and applied (erosion of dielectric walls in space plasma thrusters, pulsed laser deposition of thin films) interest

Dans cette thèse, les propriétés rhéologiques du sang sont étudiées suivant deux approches differentes. Les propriétés de l'écoulement du plasma sont analysées selon trois modes différents : sous cisaillement, en extension et en constriction. Jusqu'à présent, le plasma était considéré comme un fluide newtonien, et le comportement complexe du sang était simplement attribué à la présence des globules rouges. Les expériences menées ont montré un comportement visco-élastique du plasma, que doit désomais être pris en compte dans les études futures. La deuxième axe traite des globules rouges. Leur assemblage en agrégats rectilignes est à l'origine du comportement rhéofluidifiant, mais les causes de la formation des agrégats restent encore vagues. L'énergie d'interaction entre deux cellules et la distribution des tailles des clusters dans des canaux microfluidiques ont été mesurées en présence de dextran et de fibrinogène. Comme les agrégats sont normalement cassés à des taux de cisaillement élevés, on a cru qu'ils ne jouaient pas de rôle dans l'écoulement du sang. Mais le fait que le nombre de clusters augmente à des concentrations physiologiques de fibrinogène, même pour des taux de cisaillement correspondant à ceux du système microvasculaire, il est clair que l'agrégation ne peut pas être négligée dans la description de l'écoulement du sang en le réseau capillaire.

Nous avons utilisé une nouvelle méthode de photochimie laser pour la fabrication de microstructure 3D à base de nanofils métalliques. Les nanofils sont obtenus par photoréduction laser de sels métalliques dissous dans une matrice polymère. La réaction chimique est initiée par absorption à deux photons de photoréducteurs uniquement au point focal du laser. La géométrie des microstructures est obtenue en déplaçant le point focal du laser selon des trajectoires adaptées. Dans cette thèse nous avons étudié les propriétés optiques de structures à base de nanofils d'argent. Un nanofil qui occulte une onde plane crée un champ diffracté qui présente des trajectoires paraboliques de maximas et minimas d'intensité. Les calculs de Rayleigh-Sommerfeld montre que cette figure de diffraction typique correspond à l'inférence entre l'onde plane incidente et les ondes sphériques qui sont générées par diffraction sur les deux bords du nanofil. Lorsque les nanofils sont organisés en ensemble de nanofils parallèles distants de quelques microns, les champs diffractés donne des distributions d'intensité qui sont similaires à celles de microlentilles cylindriques. Dans ce cas l'interférence entre l'onde incidente et les ondes sphériques diffractées par les nanofils créée une distribution de phase quadratique qui est à l'origine de la focalisation. La fabrication de réseaux 2D de nanofils permet d'obtenir des réseaux de microlentilles très denses (10000x10000 DPI, dots per inch) qui ne sont pas réalisable avec des microlentilles réfractives. La possibilité de fabriquer des géométries 3D permet de manipuler les trajectoires des maxima et minima d'intensité pour obtenir de nouvelles fonctions diffractives à l'échelle microscopique. Par exemple, la fabrication de nanofils décalés dans l'espace nous a permis de développer un nouveau type de microdisposif optique qui permet la séparation spatiale des couleurs rouge, vert et bleu à l'échelle microscopique
We used a novel method of laser photochemistry to fabricate 3D microstructures based on metallic nanowires. Nanowires are obtained by laser photoreduction of metallic salt dissolved in a polymer matrix. The chemical reaction is initiated by the two-photon absorption of a photoreductor only at laser focal point. The geometry of microstructures is obtained by moving laser focal point according to suitable trajectories. In this thesis, we have studied the optical properties of of structures based on silver nanowires. A nanowire that stops a plane wave creates a diffracted field which shows parabolic trajectories of maxima and minima intensities. Calculations based on Rayleigh-Sommerfeld diffraction show that this typical figure corresponds to interferences between the incident plane wave and spherical waves generated at the two nanowire edges. When nanowires are arranged into set of parallel nanowires, spaced by a few microns, their diffracted fields generate intensity distributions similar to those of cylindrical refractive microlenses. In that case interference between the incident wave and the diffracted wave leads to a quadrative phase which is the at origin of focalisation. Manufacturing 2D arrays of nanowires allow to achieve very dense arrays of microlenses (10000x10000 DPI, dots per inch), which are impossible to make with refractive microlenses. The possibility to make 3D geometry permit to manipulate maxima and minima intensity trajectories for new diffractive functions at the microscopic scale. For instance manufacturing nanowires shifted in space leads to a new type of optical microdevice that allows the spatial separation of colors red, green and blue at microscopic scale

La propriété de creusement spectral, que l’on retrouve dans certains cristaux dopés aux ions de terres rares refroidis à basse température offre des possibilités prometteuses pour le traitement analogique de signaux radiofréquence. En effet, celle-ci permet de programmer des fonctions de traitement dans le spectre d’absorption du cristal.Partant des premières démonstrations de principe d’un analyseur spectral radiofréquence large bande instantanée, l’objectif est d’en améliorer les performances, ce qui requiert une modélisation précise de l’interaction laser-matière et de l’ensemble des perturbations inhérentes à la montée en maturité technologique du dispositif. Nous avons par conséquent développé un modèle et cherché à étendre son domaine de validité pour qu’il s’applique à un maximum de protocoles.Nous l’avons ensuite appliqué à un matériau en particulier, à savoir un cristal de Tm³ ⁺ :YAG. Après avoir effectué une série de mesures des différentes caractéristiques intrinsèques à ce cristal, nous avons choisi un protocole d’application relativement proche de celui de l’analyseur spectral que nous cherchons à optimiser, à savoir la création de réseaux spectraux large bande. La comparaison des résultats expérimentaux à ceux de notre modèle nous a permis de démontrer sa validité.Nous avons finalement appliqué notre modèle au cas précis de l’analyseur spectral radiofréquence. Les simulations nous ont permis de déterminer théoriquement comment optimiser ses performances, en particulier la dynamique, avec des paramètres réalistes, atteignables expérimentalement
The Spectral Hole Burning property, found in some rare-earth ion-doped crystals at low temperature is particularly relevant for analogic processing of radiofrequency signals. Indeed, it enables processing functions to be programmed in the crystal’s absorption spectrum.Starting with the first demonstrations of a wideband radiofrequency spectrum analyser, we aim at improving its performances, which requires an accurate modelling of the light-matter interaction and all the perturbations arising from the upgrade in TRL (Technology Readiness Level). Therefore, we have developed a model and extended its validity domain to a broad variety of SHB-based protocols.We applied this model on a particular material, namely a Tm³ ⁺:YAG crystal. After measuring experimentally the relevant intrinsic parameters of this crystal, we applied our model to a protocol which is quite similar to the one of the spectrum analyser we aim at optimizing, namely the engraving of wideband spectral gratings. The comparison of our experimental results to the simulations from our model proved its validity.Finally we applied it to the exact case of the radiofrequency spectrum analyser. With the simulations, we determined how to improve its performances, and particularly increase the dynamic range with realistic experimental parameters

Nous avons utilisé une nouvelle méthode de photochimie laser pour la fabrication de microstructure 3D à base de nanofils métalliques. Les nanofils sont obtenus par photoréduction laser de sels métalliques dissous dans une matrice polymère. La réaction chimique est initiée par absorption à deux photons de photoréducteurs uniquement au point focal du laser. La géométrie des microstructures est obtenue en déplaçant le point focal du laser selon des trajectoires adaptées. Dans cette thèse nous avons étudié les propriétés optiques de structures à base de nanofils d'argent. Un nanofil qui occulte une onde plane crée un champ diffracté qui présente des trajectoires paraboliques de maximas et minimas d'intensité. Les calculs de Rayleigh-Sommerfeld montre que cette figure de diffraction typique correspond à l'inférence entre l'onde plane incidente et les ondes sphériques qui sont générées par diffraction sur les deux bords du nanofil. Lorsque les nanofils sont organisés en ensemble de nanofils parallèles distants de quelques microns, les champs diffractés donne des distributions d'intensité qui sont similaires à celles de microlentilles cylindriques. Dans ce cas l'interférence entre l'onde incidente et les ondes sphériques diffractées par les nanofils créée une distribution de phase quadratique qui est à l'origine de la focalisation. La fabrication de réseaux 2D de nanofils permet d'obtenir des réseaux de microlentilles très denses (10000x10000 DPI, dots per inch) qui ne sont pas réalisable avec des microlentilles réfractives. La possibilité de fabriquer des géométries 3D permet de manipuler les trajectoires des maxima et minima d'intensité pour obtenir de nouvelles fonctions diffractives à l'échelle microscopique. Par exemple, la fabrication de nanofils décalés dans l'espace nous a permis de développer un nouveau type de microdisposif optique qui permet la séparation spatiale des couleurs rouge, vert et bleu à l'échelle microscopique.

Ce travail porte sur l'étude expérimentale de la réponse optique linéaire et non-linéaire de nanoparticules métalliques individuelles. Pour cela une technique optique originale en champ lointain, basée sur la modulation spatiale de l'échantillon, a été mise en place et combinée avec une technique pompe-sonde résolue en temps à l'échelle femtoseconde. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés à la caractérisation optique de nanoparticules modèles formées par une nanosphère d'argent encapsulée dans une couronne de silice. Nous avons mis en évidence la conséquence principale du confinement quantique électronique sur la réponse optique des nanoparticules : l'élargissement de leur résonance plasmon de surface avec la réduction de la taille (proportionnel à l'inverse du rayon, pour des nanosphères). Cette étude détaillée n'avait jamais été réalisée, car elle nécessite des mesures sur des nanoparticules uniques (pour s'affranchir des effets d'élargissement inhomogène de la résonance dus aux dispersions en taille, géométrie et environnement) et de taille connue. Ceci a été possible grâce à la mesure quantitative de leur section efficace d'extinction et/ou à la corrélation directe de l'image optique du nano-objet avec son image par microscopie électronique. La deuxième partie de ce travail a été consacrée à l'étude de la réponse optique linéaire et non-linéaire résolue en temps de nanobâtonnets d'or. Ces systèmes sont particulièrement intéressants car leurs propriétés optiques peuvent être contrôlées en modifiant leur géométrie (rapport d'aspect en particulier). Leur spectre d'extinction et sa dépendance en polarisation ont tout d'abord été étudiés au niveau de l'objet individuel. La comparaison de cette réponse optique linéaire avec des modèles théoriques a permis d'obtenir des informations sur leur orientation et géométrie. La réponse optique non-linéaire ultrarapide du même nanobâtonnet a ensuite été mesurée par une technique pompe-sonde femtoseconde à très haute sensibilité. La nanoparticule étudiée étant totalement caractérisée optiquement, une mesure quantitative de sa non-linéarité a ainsi pu être réalisée, et son origine physique déterminée à partir d'un modèle théorique.

La tenue au flux des traitements de surfaces optiques constitue aujourd'hui un enjeu majeur pour le développement des lasers de puissance à courtes durées d'impulsion. L’étude des interactions laser-matière en régime sub-picoseconde a montré que l’initiation de l'endommagement laser est le résultat de processus d’excitation fortement non-linéaires (photoionisation, ionisation par impact et avalanche électronique). Dans cette thèse, un dispositif de tests multiparamétriques a été développé pour l’étude de la tenue au flux des composants optiques. Différentes études expérimentales ont été menées sur des matériaux diélectriques, en couche mince ou en matériau massif, afin d’apporter des données nouvelles sur les matériaux couches minces assez peu étudiés dans la littérature. L’étude de l’influence de la longueur d’onde a révélé différentes phases de prédominance des processus d’ionisation. L’influence du nombre de tirs à différentes longueurs d’ondes aussi a été étudiée, en considérant différentes techniques de dépôt de couches minces. L’interprétation de ces résultats expérimentaux est soutenue par un modèle de simulation numérique que nous présentons en détail dans le manuscrit. Une place, non moins importante, a été accordée dans notre travail à la métrologie de l’endommagement. Nous avons proposé et appliqué l’utilisation d’un dispositif original de mesure quantitative de phase pour l’analyse des processus d’endommagement. Et pour terminer nous avons développé un système de microscopie pompe-sonde afin de pousser les investigations sur les processus en jeu lors de l’interaction laser-matière en régime sub-picoseconde
Laser fluence resistance of optical surfaces is a major challenge for the development of high power and short duration pulse lasers. Studies on laser matter interactions show that the damage initiation is the result of highly nonlinear excitation process such as photoionization, impact ionization and electronic avalanche. In this PhD thesis we focused on the study of the damage and the response of materials after this initiation and their dependence with laser parameters, this in order to better understand the complex mechanisms of damage, identify laws of relevant scales for applications, and enable new optical design with higher laser resistance and lifetimes. A multi parametric experimental testing setup was developed for studying laser resistance of optical components. To collect new data on thin film materials damage dependences, which have been less studied in the literature, different experimental studies have been conducted on dielectrics, in coating or bulk form. The study of the dependency of damage with laser wavelength reveals different ranges characterized by the electronic processes occurring during the interaction. We have considered also the effect of multiple pulse irradiations, with different wavelengths and on coatings realized by different technologies. All these experimental results have been discussed with the help of a numerical simulation model we have developed and presented in this thesis. We have also proposed an original method based on optical phase difference measurement for damage characterization and study. We finished with some experiments on the time resolved microscopy measurements and investigations of damage processes

La fatigue du seuil d’endommagement laser dans la silice fondue a été largement étudiée au cours des dernières années, car ce phénomène est directement lié à la durée de vie des matériaux optiques utilisés dans des applications laser, le plus souvent à forte puissance. En effet, dans l’UV, on observe une décroissance du seuil d’endommagement laser quand le nombre de tirs laser augmente. Ce phénomène a été attribué pour ce couple longueur d’onde-matériau à des modifications laser-induites dans le matériau. Sous irradiation laser multiple à 266 nm, en utilisant des impulsions nanosecondes de densité d’énergie constante, nous avons observé que le signal de photoluminescence est modifié jusqu’à l’endommagement. A partir de cela, nous proposons une nouvelle représentation des données expérimentales qui permet de prédire l’apparition d’un endommagement dans le matériau. Cette prédiction réalisée à partir du signal de fluorescence et non de la statistique d’endommagement utilisée jusque-là, permet une économie significative de surface de composant et du temps d’expérience. Afin d’étendre l’intérêt de l’étude à un plus grand nombre d’applications, une extension des résultats à la longueur d’onde de 355 nm est proposée. Nous proposons un modèle où l’endommagement dans la silice fondue sous irradiation multiple à 266 nm est causé par une accumulation de modifications laser-induites induisant de l’autofocalisation non-linéaire. Afin d’essayer de généraliser la méthode de diagnostic de la fatigue par fluorescence, nous avons aussi réalisé des tests préliminaires sur des cristaux optiques non-linéaires bien connus comme le LBO ou le KDP
Fatigue effects in fused silica have been largely studied in the past years, as this phenomenon is directly linked to the lifetime of high power photonic materials. Indeed, in the UV regime, we observe a decrease of the LIDT (Laser-Induced Damage Threshold) when the number of laser shots increases and this has been attributed for this couple wavelength/material to laser-induced material modifications. Under 266 nm laser irradiation, with nanosecond pulses of constant fluence, we observed that the photoluminescence is modified until damage occurs. Based on this observation, we propose a new representation of the experimental S-on-1 breakdown data which allows predicting the occurrence of material breakdown. This prediction, based on fluorescence signal and not damage statistics (presently widely used) allows consuming fewer sample surface and saving time. To extend the interest of the study to many more applications, we propose an extension of the results at 355 nm. We suppose that damage is caused in our fused silica samples by accumulation of laser-induced modifications under multiple-pulse UV irradiation inducing catastrophic non-linear self-focusing. In order to try to extend the fatigue diagnostic method by fluorescence, we have also realized preliminary tests in well-known non-linear crystals like LBO and KDP

Cette thèse concerne l'étude de la dynamique des structures optiques dissipatives observées dans une cavité à gestion de dispersion utilisant l'évolution non linéaire de la polarisation comme technique de blocage de modes. Nous avons montré expérimentalement l'existence d'une transition graduelle entre le régime de fonctionnement continu et le régime de fonctionnement multi-impulsionnel. Nous nous sommes intéressés à l'état intermédiaire où il nous a été possible d'obtenir divers régimes inédits et d'étudier ainsi le comportement collectif des solitons dissipatifs en présence d'un fond continu. La dynamique de "la pluie de solitons" est une manifestation complexe et fascinante constituée de trois composantes de champ : le fond continu, les solitons de dérive et la phase condensée. Elle s'accompagne d'une circulation d'énergie à travers ces trois composantes. Le mouvement relatif des solitons de dérive ainsi que l'asymétrie temporelle présentent les caractéristiques majeures qui distinguent cette dynamique des autres. D'autres types d'auto-organisation ont été observés et étudiés, comme "le relargage des solitons de la phase condensée" ou bien encore "la vobulation du train de solitons". Nous nous sommes intéressés aussi à la propagation d'une seule impulsion dans la cavité. Pour la première fois, une importante dynamique de respiration spectrale a été prédite dans une cavité à gestion de la dispersion. Nous avons montré qu'une compression temporelle de l'impulsion est accompagnée d'un élargissement spectral d'une grande ampleur dans la partie passive de la cavité et que la largeur de l'impulsion peut dépasser la largeur de la bande passante du milieu amplificateur. Nous avons étudié la dynamique de la respiration spectrale, l'extraction et l'optimisation du signal laser en fonction des paramètres de la cavité et nous avons présenté les caractéristiques d'une cavité qui permet la génération d'une impulsion dont sa largeur spectrale est supérieure à la largeur de la bande passante de l'amplificateur d'un facteur de 2.4. Les dynamiques présentées dans cette thèse témoignent de la complexité et de la richesse de la dynamique dissipative des lasers à fibre fonctionnant en régime de blocage de modes passif par évolution non linéaire de la polarisation.

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale par spectroscopie de photoluminescence de nanotubes de carbone nus et fonctionnalisés. Les nanotubes étant formés exclusivement d'atomes de surface, leurs propriétés optiques peuvent être grandement altérées, mais aussi contrôlées, par interaction avec l'environnement physico-chimique. Un dispositif de microscopie confocale à l'échelle de l'objet unique et à température cryogénique est développé pour l'étude de la luminescence de nanotubes déposés sur substrat. La variété des profils spectraux observés est interprétée en terme d'un couplage entre excitons localisés et phonons acoustiques unidimensionnels dont le spectre peut être altéré aux basses énergies. Ce mécanisme explique notamment l'observation originale de raies très fines, de largeur inférieure à 500 µeV. La fonctionnalisation non-covalente des nanotubes par des molécules de colorants (porphyrines) introduit une nouvelle voie d'excitation optique par un transfert d'énergie très efficace. Le suivi physico-chimique de la réaction d'adsorption nous informe sur la couverture et l'affinité des molécules sur les nanotubes. Une étude de photoluminescence sur composés uniques résolue en polarisation montre une forte anisotropie du transfert d'énergie gouvernée par des effets d'antenne à proximité du nanotube. Enfin, le colorant peut être utilisé comme cellule d'absorption de référence pour évaluer la section efficace d'absorption des nanotubes. Une nette évolution avec l'angle chiral de l'espèce est notamment observée pour l'absorption à la résonance optique S22.

Dans le contexte de la fusion par confinement inertiel (FCI), le lissage optique est une technique utilisée pour obtenir une irradiation laser aussi homogène que possible, en modifiant les propriétés de cohérence temporelle et spatiale des faisceaux laser. L'utilisation du lissage optique est une nécessité sur les lasers de puissance comme le Laser MégaJoule (LMJ) pour limiter le développement des instabilités paramétriques issues de l'intéraction laser-plasma, et parmi elles, la rétrodiffusion Brillouin stimulée (RBS). Ces instabilités entraînent des défauts d'irradiation sur cible et peuvent aussi être une source d'endommagement dans la chaîne optique. Cependant ces techniques peuvent entraîner d'autres problèmes au niveau de la chaîne laser, tels que la conversion de modulation de phase en modulation d'amplitude (FM-AM), néfastes au bon déroulement des expériences et pouvant également endommager les chaînes laser.On comprend donc qu'il est nécessaire de trouver un compromis autour du lissage optique. L’évolution du compromis du lissage est cependant compliquée car la quantification des gains et des pertes est très difficile à établir. Ainsi, tant que la quantification n’est pas faite, le compromis n’évolue pas : le lasériste souhaite toujours moins de lissage et « l’expérimentateur » toujours plus de lissage mais aucun des deux ne peut apporter suffisamment d’éléments quantitatifs pour faire pencher la balance. Cette thèse propose donc de poser les premières briques permettant d'arriver à ce compromis pour le LMJ, à l'aide d'études théoriques et numériques.Nous comparons soigneusement le lissage longitudinal (LSSD) et transversal (TSSD) par dispersion spectrale dans une configuration de lissage idéale pour chaque cas. Avec des codes 3D, nous avons simulé la RBS dans un plasma d'or, typique des expériences de FCI et favorable au développement de la RBS. Nous montrons que, contrairement aux idées reçues, l'évolution temporelle de la RBS présente certaines différences entre les deux systèmes de lissage. Premièrement, les valeurs asymptotiques des niveaux de saturation ne sont pas tout à fait les mêmes. Avec une simple description des rayons et le calcul du gain RBS pour chaque rayon, nous avons pu expliquer cette différence. En outre, la dynamique de la RBS est également quelque peu différente. Nous avons montré que la dynamique RBS est déterminée par l'évolution temporelle des propriétés des surintensités et en particulier par la longueur d'interaction effective entre la lumière rétrodiffusée Brillouin et les points chauds. Cette longueur d'interaction effective dépend à la fois de la vitesse longitudinale et de la longueur des points chauds. En effet, la synchronisation des longueurs d'interaction effectives des deux schémas de lissage synchronise également la croissance des courbes de rétrodiffusion avant saturation.Nous montrons, également qu'il est possible de faire évoluer les paramètres de lissage du LMJ en illustrant une nouvelle façon de réduire la conversion FM-AM inévitablement présente dans les lasers de forte puissance. En répartissant le spectre total habituellement utilisé par un quadruplet (regroupement de 4 faisceaux), en deux parties de spectres identiques plus petits sur les faisceaux de gauche et de droite, la conversion FM en AM est considérablement réduite de 30% à 5% tout en maintenant la performance de lissage pour la RBS. Nous avons également montré que le temps de cohérence qui en résulte n'a aucun effet sur le niveau maximal de RBS atteint. De la même façon, il faudra étudier l'impact de ces évolutions sur d'autres instabilités telles que le diffusion Raman stimulée ou le transfert d'énergie par croisement de faisceaux
In the context of inertial confinement fusion (ICF), optical smoothing is a technique used to obtain the most homogeneous laser irradiation possible, by modifying the temporal and spatial coherence properties of the laser beams. The use of optical smoothing is a necessity on high-power lasers such as the Laser Mégajoule (LMJ) to limit the development of parametric instabilities resulting from laser-plasma interaction, and among them, stimulated Brillouin backscattering (SBS). These instabilities lead to target irradiation defects and can also be a source of damage in the optical lines. However, these techniques can lead to other problems in the laser lines, such as the conversion of phase modulation to amplitude modulation (FM-to-AM), which is harmful to the proper conduct of the experiments and can also damage the laser optics.It is therefore a necessity to find a compromise around optical smoothing. The evolution of the smoothing compromise is however complicated because the quantification of gains and losses is very difficult to establish. Thus, as long as quantification is not done, the compromise does not evolve: the laserist always wants less smoothing and the experimentalist always more smoothing, but neither of them can bring enough quantitative elements to tip the balance. This thesis therefore proposes to lay the first groundwork for reaching this compromise for the LMJ, using theoretical and numerical studies.We carefully compare longitudinal (LSSD) and transverse (TSSD) smoothing by spectral dispersion in an ideal smoothing configuration for each case. With 3D codes, we simulated SBS in a gold plasma, typical of ICF experiments and favourable to the development of SBS. We show that, contrary to popular belief, the temporal evolution of SBS shows some differences between the two smoothing schemes. First, the asymptotic values of saturation levels are not quite the same. With a simple description using light rays and the calculation of the SBS gain for each ray, we were able to explain this difference. In addition, the dynamics of SBS are also somewhat different. We have shown that the SBS dynamics is determined by the temporal evolution of the properties of the hot-spots and in particular by the effective interaction length between the Brillouin backscattered light and the hot-spots. This effective interaction length depends on both the longitudinal velocity and the length of the hot-spots. Indeed, the synchronization of the effective interaction lengths of the two smoothing schemes also synchronizes the growth of the backscatter curves before saturation.We also show that it is possible to change the smoothing parameters of the LMJ by illustrating a new way to reduce the FM-to-AM conversion inevitably present in high-power lasers. By splitting the total spectrum usually used by a quadruplet (grouping of 4 beams) into two parts of smaller identical spectra on the left and right beams, the FM-to-AM conversion is significantly reduced from 30% to 5% while maintaining the smoothing performance for SBS. We have also shown that the resulting coherence time of the laser has no effect on the maximum level of SBS achieved. Similarly, the impact of these developments on other instabilities such as stimulated Raman scattering or crossed beam energy transfer will also need to be investigated

Ce travail porte sur l'étude de mésophases lamellaires lyotropes qui contiennent des polymères hydrosolubles confinés dans les lamelles d'eau de l'empilement. L'effet du polymère confiné sur la stabilité de la structure lamellaire est en particulier étudié grâce à une mesure directe des interactions entre les membranes de tensioactif grâce la technique du Surface Force Apparatus (SFA). Les systèmes étudiés sont des fluides complexes et très visqueux ce qui a donné lieu au développement d'une nouvelle méthode pour analyser les données collectées. En l'absence de polymère dissous dans l'empilement lamellaire, la valeur du module de compressibilité élastique mesurée est remarquablement interprétée avec la théorie électrostatique corrigée des corrélations des contre-ions. En présence de polymère, au fur et à mesure que les macromolécules remplacent le contenu en eau, le module élastique de compressibilité de l'empilement lamellaire chute,signature d'une interaction attractive due à la présence des macromolécules. Néanmoins, les développements théoriques proposés ne parviennent pas à interpréter quantitativement cette décroissance. De plus, des comportements très intéressants et inattendus ont été mis en évidence lors de l'approche d'un point critique : la présence de dislocations de très grands vecteurs de Burgers à grande séparation ainsi que des phénomènes d'avalanches. En particulier, des énergies de nucléation de dislocation ont pu être extraites.

Ces travaux de thèse sont consacrés à l'élaboration de revêtement réfléchissant et diffusant par projection plasma d'arc soufflé. Par la sélection des paramètres opératoires et le contrôle de la microstructure des revêtements élaborés, la première partie de cette étude présente la mise en forme d'un revêtement bicouche (micro/nano-structuré) d'alumine possédant une réflectance supérieure à 90% sur la gamme UV-Visible. Le transfert nécessaire à la démonstration pour démontrer la faisabilité d'élaboration de pièces de plus grandes dimensions (0.25 m2) a été entrepris. Dans une seconde partie et à partir de l'exploration de la microstructure des revêtements et de leur physicochimie, l'amélioration de la réflectance dans le proche UV par la couche nanostructurée est explicitée d'une part par la nature de la phase cristallographique moins absorbante et d'autre part par la présence en nombre de pores de faibles dimensions. De plus, la caractérisation des propriétés radiatives des revêtements par inversion de l'Equation du Transfert Radiatif a permis d'obtenir des éléments de compréhension des phénomènes d'interaction rayonnement/matière. Enfin, une dernière partie a pour objectif de mettre en place les différents éléments nécessaires à la prédiction des propriétés optiques de revêtements mis en forme par projection plasma. Un modèle tridimensionnel a été proposé pour représenter numériquement la structure de chacune des couches micro- et nanostructurée à partir des analyses microstructurales. Le code de résolution des équations de Maxwell par méthode FDTD (Finite Difference Time Domain) a été validé et de premières simulations ont été réalisées
This study deals with the manufacturing of reflecting and scattering coatings by plasma spraying process. By the selection of operating parameters and the control of the coatings microstructure, the first part of this work presents the elaboration of a micro/nanostructured bilayer material in alumina with a reflectance up to 90 % in the near UV-Visible range of wavelength. The feasibility of larger pieces (0.25m2) is demonstrated and the different characterizations for inserting the material in the Laser MegaJoule are performed. In a second part, from characterizations of the microstructure (by SEM, Hg Porosimetry, USAXS) and the chemical composition (DRX, X fluorescence), the improvement of the reflectance in the near-UV thanks to the nanostructured layer is explained, on the one hand, by the less absorbing crystallographic phase and, on the other hand, by the smaller and numerous pores. Moreover, the characterization of the radiation properties by the Radiation Transfer Equation inversion brings new elements for understanding the phenomena during radiation/porous media interaction and to determine the spatial repartition of the scattering radiation. The aim of the last part is to set up the different tools which are necessary to compute simulations of plasma-sprayed coatings optical behavior. From the microstructure analysis, a tridimensional numerical representation of each layer is suggested. The resolution of Maxwell equations is performed by FDTD (Finite Difference Time Domain) method. The model is validated and some first simulations are realized

L’étude présentée s’inscrit dans la suite de travaux effectués lors de différents projets au sein de différents laboratoires concernant le développement d’un essai d’adhésion par choc laser. Le but est de développer une méthode d’évaluation des propriétés mécaniques après choc laser d’un assemblage collé. Il ne s’agira donc pas d’évaluer un niveau d’adhésion à l’aide du choc laser, mais de considérer et d’évaluer l’influence éventuelle d’un choc laser sur les propriétés mécaniques d’un assemblage. Cette étude ne concerne donc que des assemblages sains dont il conviendra d’évaluer les propriétés mécaniques avant et après choc, pour différentes amplitudes dans la gamme de pression usuelle de la méthode LASAT (LASer Adhesion Test). Cette caractérisation d’assemblages passe par le choix d’une méthode adaptée aux joints de colle, capable de prendre en compte les spécificités liées à la géométrie du substrat, mais aussi de générer un champ de contraintes souhaité. La méthode retenue est l’essai mécanique ARCAN, capable d’évaluer la tenue d’un assemblage collé sous sollicitations quasi-statiques, en traction, en cisaillement ou mixtes. En outre, l’essai ARCAN permet l’identification de lois de comportements des joints de colle. De même, il est possible de caractériser les lamelles composites dans leur comportement hors plan. Ce travail a été réalisé à l’Institut de recherche Dupuy de Lôme (IRDL), sur le site de l’ENSTA Bretagne (Brest), en partenariat avec Engie Ineo dont l’activité, la construction de radômes en matériaux composites, est concernée par les questions de contrôle des assemblages collés. Ces travaux ont aussi été l’occasion d’une collaboration avec le CEA DAM DIF qui a mis à disposition le code de simulation d’interaction laser - matière ESTHER
The study presented follows on from the work carried out during different projects in different laboratories concerning the development of a laser shock adhesion test. The goal is to develop a method for evaluating the mechanical properties after laser impact of a bonded assembly. It will therefore not be a question of evaluating a level of adhesion using laser shock, but of considering and evaluating the possible influence of a laser shock on the mechanical properties of an assembly. This study therefore only concerns healthy assemblies, the mechanical properties of which should be evaluated before and after impact, for different amplitudes in the usual pressure range of the LASAT method (LASer Adhesion Test). This characterization of assemblies involves the choice of a method suitable for adhesive joints, capable of taking into account the specificities linked to the geometry of the substrate, but also of generating a desired stress field. The method adopted is the ARCAN mechanical test, capable of evaluating the resistance of a bonded assembly under quasi-static stresses, in tension, in shear or mixed. In addition, the ARCAN test allows the identification of behavioral laws of adhesive joints. Likewise, it is possible to characterize the composite lamellae in their out-of-plane behavior. This work was carried out at Institut de Recherche Dupuy de Lôme (IRDL), on ENSTA Bretagne site (Brest), in partnership with Engie Ineo whose activity, the construction of radomes in composite materials, is concerned with questions of control of bonded assemblies. This work was also the occasion of a collaboration with the CEA DAM DIF which made available ESTHER laser - material interaction simulation code

L'objectif de la thèse concerne le développement de lasers à semi-conducteur à blocage de modes qui présentent un grand intérêt pour les systèmes de télécommunications optiques à très haut débit (WDM, OTDM, radio sur fibre...).Les nanostructures à base de boites quantiques (BQs) possèdent des propriétés remarquables grâce au confinement 0D des porteurs de charge. Leur utilisation dans les lasers à blocage de modes a donné lieu à des avancées importantes en terme de génération d'impulsions très courtes à haute fréquence et avec un très faible niveau de bruit.Durant la thèse, une optimisation de la croissance des structures lasers à BQs InAs sur substrat InP(113)B a été menée afin d'accroître le nombre de plans de BQs tout en assurant une forte densité pour maximiser le gain modal. Le travail a également porté sur l'utilisation de substrats InP(001) désorienté et l'obtention d'empilement de plans de BQs de faible anisotropie. Une optimisation de la technologie des lasers monomode de type " shallow-ridge " a été réalisée sur substrat conventionnel InP (001). Nous avons confirmé l'intérêt des BQs pour améliorer l'efficacité d'injection grâce à une réduction de la diffusion latérale des porteurs. Le blocage de modes a été obtenue sur des lasers à mono-section et double sections à base de BQs InAs élaborés sur InP (001) désorienté et InP(113))B, à des fréquences de répétitions allant de 20 jusqu'à 83 GHz. Les spectres RF présentent des pics de faibles largeurs (jusqu'à 20 kHz) qui indique un faible bruit de phase. Enfin, une étude a été menée sur le comportement en température des lasers à blocage de modes passif à double sections à base de BQs ou de BatQs InAs/InP.

Ce mémoire porte sur la préparation et la caractérisation structurale et magnétique de phosphates et de nouveaux silicophosphates de fer. Les matériaux ont été étudiés au moyen de la diffraction des RX et des neutrons, des mesures magnétiques et de la spectrométrie Mössbauer. La structure cristalline de la variété C du polyphosphate Fe(PO3)3 montre que les ions Fe3+ occupent des octaèdres isolés, reliés par des chaînes infinies de tétraèdres PO4. L'ordre magnétique s'établit dès 10 K, ceci malgré une distance moyenne Fe-Fe supérieure à 5,5 A démontrant l'existence d'interactions de superéchange Fe-O-P-O-Fe. Dans le diphospbate Fe4(P2O1)3, les octaèdres FeO6 fonnent des dimères Fe2O9 à faces partagées, connectés par des entités PO4. Cet arrangement structural conduit à des interactions directes Fe3+ - Fe3+ antiferromagnétiques dominantes, auxquelles viennent se rajouter de nombreuses interactions Fe-O-P-O-Fe frustrées. Fe2P2O7 est caractérisé par un empilement bidimentionnel des atomes de fer occupant les noeuds d'un réseau Kagomé déformé, les groupes P2O7ï assurant la cohésion tridimensionnelle. L'ensemble des études structurales et magnétiques s'accorde avec la coexistence de deux sous réseaux pour les ions Fe2+, s'ordonnant en dessous de TN = 18 K. A 2 K, au sein des couches, les interactions Fe2+-Fe2+ prépondérantes sont ferromagnétiques le long des chaînes, et antiferromagnétiques entre chaînes. La mise en évidence d'un champ seuil dans la courbe d'aimantation confirme le caractère basse dimensionalité du réseau magnétique. Une structure magnétique incommensurable est proposée dans la gamme 11-18 K en relation avec l'existence d'interactions frustrées. Dans les silicophosphates étudiés, les octaèdres FeO6 sont liés uniquement à des tétraèdres P04. FeP3SiO11 et Fe3P5Si019 présentent des associations différentes des octaèdres FeO6 avec toutefois le même type d'entité "Si2P6O25". Le comportement magnétique de Fe3P5SiO19 est similaire à celui de Fe4(P2O7)3 avec des interactions antiferromagnétiques prépondérantes au sein des dimères. Fe2SiP4014 présente tout comme Fe2P2O7 des feuillets d'ions Fe2+ en sites octaèdriques partageant une arête. La température d'ordre est cependant très inférieure à celle du diphosphate (TN < 1,3 K) du fait du recouvrement orbitalaire peu favorable via deux groupes P04et un groupe SiO4. La mise en évidence de nouveaux composés silicophosphates ouvre des perspectives pour une meilleure connaissance du système Fe-P-Si-O, système inexploré avant ce travail
Structural and magnetic properties of iron phosphates and silicophosphates have been investigated. The compounds have been characterised by X-ray and neutron diffraction as well as magnetization measurements and Mössbauer spectroscopy. The crystallographic structure of C-Fe(PO3)3 shows that Fe3+ ions are in isolated octahedra, related by infinite cbains of PO4 tetrahedra. This compound is antiferromagnetic below 10 K, in spite of an average distance Fe-Fe higher than 5,5 A, showing the occurence of Fe-O-P-O-Fe superexchange interactions. In Fe4(P2O1)3, the arrangement of FeO6 octahedra in face-sharing Fe2O9 dimers, , yields strong antiferromagnetic Fe3+-Fe3+ direct interactions, which dominates in respect to the frustrated Fe-O-P-O-Fe superexchange interactions. Fe2P2O7 is characterised by a bidimensionnel stacking of iron atoms as deformed Kagomé network. The FeO6 octahedra are connected by P2O7 units. The structural and magnetic studies agree with the coexistence of two Fe2 + sublattices, ordering below TN = 18 K. At 2 K, within the layers, the dominating Fe2+_Fe2+ interactions are ferromagnetic along the chains, and antiferromagnetic between the chains. The evidence of a threshold field in the magnetization curve confirms a low dimensionality magnetic character. An incommensurate magnetic structure is proposed in the 11-18 K range, probably related to the existence of frustrated interactions. In the silicophosphates, FeO6 octahedra are connected orny via PO4 tetrahedra. For the ferric FeP3SiO11 and Fe3P5SiO19 compounds, the appearance of silicon in the three-dimensional networks seems to be favored by the formation of "Si2P6O25" units. The magnetic behaviour of Fe3P5SiO19 is similar to Fe4(P2O7)3, the dominating interactions are AF within Fe2O9 dimers. Fe2SiP4O14 presents, like Fe2P2O7, layers of FeO6 octahedra sharing edges. However, Fe2SiP4O14 is paramagnetic until 1. 3 K due to unfavourable overlapping via two PO4 and a SiO4 groups. The characterization of these new silicophosphates compounds open new prospects for a better understanding of the poorly explored Fe-P-Si-O system

Pendant les 20 dernières années, le nanomagnétisme a suscité un intérêt grandissant au sein de la communauté scientifique du fait de ses nombreuses applications pour les mémoires magnétiques. A l’échelle nanométrique beaucoup de propriétés des matériaux magnétiques découlent de leurs interfaces avec d’autres matériaux (magnétiques ou non). Cela explique l’omniprésence des hétérostructures composées de plusieurs couches d’épaisseur nanométrique dans le domaine du nanomagnétisme. Dans les hétérostructures que nous étudions, ces propriétés interfaciales sont le décalage d’échange, l’interaction Dzyaloshinskii-Moriya, l’anisotropie magnétique perpendiculaire et l’échange entre deux couches ferromagnétiques. D’abord nous étudions la modification du champ de décalage d’échange dans une bicouche [Pt/Co]xN/IrMn lorsque l’on l’expose à des impulsions laser de lumière polarisée circulairement. Nous montrons que le champ de décalage d’échange après exposition au laser résulte de la configuration du ferromagnétique [Pt/Co]xN. Nous étudions ensuite les conditions nécessaires à un retournement tout optique dépendant de l’hélicité d’un matériau ferrimagnétique de synthèse composé de deux couches de CoFeB /Pt /CoFeB et Co couplées antiferromagnétiquement et concluons que les facteurs clés qui gouvernent le renversement de l’aimantation totale sont les températures respectives des deux couches. Nous nous sommes aussi concentrés sur la propagation de parois de domaine de Néel de même chiralité stabilisées par interaction Dzyaloshinskii-Moriya dans des multicouches de [Pt/Co/Ni]N. Nous avons finalement démontré la possibilité de générer des bulles skyrmioniques par le laser femtoseconde
During the last 20 years, nanomagnetism has attracted a growing interest in the scientific community due to its multiple applications for magnetic memories. At the nanometer scale, many of the properties of the magnetic materials arise from their interfaces with other materials (magnetic or non-magnetic). This explains the omnipresence of heterostructures composed of several layers of thicknesses in the range of the nanometer in the field of nanomagnetism. In the heterostructures we study, those interfacial properties are the exchange bias, the Dzyaloshinskii-Moriya interaction, the perpendicular magnetic anisotropy and the interlayer exchange between two ferromagnetic layers. First we study the modification of the exchange bias field in a [Pt/Co]xN/IrMn bilayer when we expose it to laser pulses of a femtosecond circularly polarized light. We demonstrate that the final exchange bias field after laser pulses results from the magnetic configuration of the [Pt/Co]xN multilayer. We then study the conditions required for a helicity-dependent all optical switching of a synthetic ferromagnetic material composed of a CoFeB /Pt /CoFeB and a Co ferromagnetic layers coupled antiferromagnetically and conclude that the key factors that drive the switching of the total magnetization are the Curie temperatures of both layers. We focused also on the field-driven propagation of Néel domain walls of the same chirality stabilized by the Dzyaloshinskii-Moriya interaction in [Pt/Co/Ni]xN multilayers. We finally demonstrated the possibility to generate skyrmionic bubbles with the femtosecond laser

Ce travail concerne le dopage par des ions actifs et/ou des nanoparticules (NPs) semi-conductrices de CdS et la caractérisation de xérogels de SiO2 poreux obtenus par voie sol-gel. Le but de cette étude est de contribuer à la compréhension de l'effet du dopage sur les propriétés structurales, texturales et optiques du matériau final. Nous avons montré par spectroscopie Raman et absorption-désorption d'azote que l'incorporation d'ions actifs, tels que Cd2+, Pb2+ ou Eu3+, modifie les cinétiques et les mécanismes de la gélification et la densification du réseau de SiO2. La nature même de ces modifications est fonction de la concentration en ions dopants. Dans le cas de l'ion Eu3+, l'analyse a été complétée par la spectroscopie d'émission utilisant cet ion comme sonde luminescente. Des xérogels de SiO2 ont aussi été post-dopés avec des NPs de CdS. La méthode consiste à diffuser dans la matrice poreuse une solution aqueuse contenant les précurseurs de cadmium et du soufre. Les NPs cristallisent ensuite in situ de manière homogène sous traitement thermique. Les spectroscopies d'absorption UV-visible, d'émission et d'excitation ont montré l'influence des niveaux pièges liés à des défauts de surface des NPs sur leurs propriétés optiques et ont mis en évidence un transfert d'énergie lors du co-dopage de SiO2 par CdS :Eu3+. Une deuxième technique de croissance cristalline a été utilisée. Elle consiste à irradier, par un faisceau laser pulsé, les matrices sol-gel contenant les précurseurs de CdS pour former localement des microstructures de NPs. Nous montrons notamment que l'absorption à deux photons permet d'envisager la structuration à l'échelle submicronique des NPs de CdS
This work concerns the elaboration by sol-gel process and the characterization of porous SiO2 xerogels doped with active ions and/or with semiconducting nanoparticles of CdS. The aim of the study was to contribute to the comprehension of the doping effects on structural and optical properties of the final material. We showed by Raman spectroscopy and nitrogen absorption-desorption that the insertion of active ions, such as Cd2+, Pb2+ or Eu3+, changes the kinetics and the mechanisms of the gelation and densification of the network of SiO2. The choices of the pH and of the concentration of the doping ion have distinct effects on the kinetics. This study was completed by emission spectroscopy using Eu3+ ion as luminescent probe to describe the environment of this ion in the porous matrix. The SiO2 xerogels were post-doped with CdS nanoparticles. The post-doping technique consists in the diffusion of an aqueous solution containing cadmium and sulphur precursors in the porous matrix. The nanoparticles crystallize in situ by heat treatment. The nanoparticle size and their emission properties were determined by UVvisible absorption as well as emission and excitation spectroscopies. The results showed the influence on optical properties of trap levels introduced by the surface defects of nanoparticles and an enhancement of the Eu3+ emission in SiO2 xerogel co-doped with CdS :Eu3+. A second method for the formation of CdS nanoparticles was used. CdS microstructures were created locally by pulsed laser irradiation of sol-gel matrices containing the CdS precursors

Aujourd'hui les outils permettant de moduler la phase d'une onde lumineuse sont nombreux etpour certains disponibles commercialement, seulement ces éléments ne fonctionnentgénéralement que pour une seule longueur d'onde de travail simultanément. Nous développonsplusieurs approches expérimentales pour la mise en forme de la phase de faisceaux à largebande spectrales. Après un état de l'art sur les principales techniques, nous focalisons notreétude sur la mise en forme de vortex optiques large-bande par l'intermédiaire d'élémentspermettant de moduler la phase géométrique, dont nous abordons quatre approches. Lapremière est basée sur la réflexion de Fresnel anisotrope sur les dioptres mettant en jeu aumoins un matériau biréfringent uniaxe, un choix optimal de leurs indices de réfraction et de leursdispersions permet de réfléchir un faisceau dont la phase dépend de l'orientation de l'axe optiquedes milieux. Dans la seconde, également réflective, nous exploitons le phénomène de réflexionde Bragg circulaire qui se produit au sein des cristaux liquides cholestériques, dont la particularitéest de réfléchir efficacement toute une bande spectrale avec acquisition d'une phase de naturegéométrique. Nous appliquons cette propriété en particulier pour la conception d'élémentsinhomogènes pour la mise en forme, à une bonne approximation, de modes de Laguerre-Gauss.Les deux dernières approches sont basées sur la mise en forme de vortex optiques par desmilieux biréfringents inhomogènes en transmission, en particulier les défauts se formantspontanément dans les films de cristaux liquides nématiques à anisotropie diélectrique négative.L'une consiste à mettre deux éléments en série permettant de traiter successivement différentescomposantes spectrales. L'autre consiste à paralléliser ce procédé en séparant le faisceau initialen différents canaux spectraux, adressés sur des défauts topologiques localisés en réseau etindividuellement contrôlables électriquement. Cette dernière solution peut être vue comme unmodulateur spatial de lumière dont les pixels sont inhomogènes et nous a amené à proposer desapplications potentielles en imagerie optique super-résolue et pour la mise en forme spatiotemporelled'impulsions ultracourtes
Today, several beam shaping tools are available, some of them commercially, but most of themare designed for only one working wavelength. This thesis aims to develop several experimentalapproaches for broadband topological beam shaping of light. After the presentation of the state ofthe art, our work focuses on vortex shaping of polychromatic beam exploiting the spin-orbitinteraction of light. Concretely, we report the development of four techniques to modulate the socalledgeometric phase of polychromatic light fields. First, we describe anisotropic reflection frominterfaces that involves at least one uniaxial crystal. We identify a refractive index matchingcriterion enabling highly pure broadband phase control. Then we discuss the use of circularBragg reflection phenomenon inherent to the optics of cholesteric liquid crystals. This propertyallows the selective reflection of circularly polarized light over a bandgap while the reflected fieldacquires a geometric phase. These properties are exploited to design, fabricate and characterizestructured mirrors reflecting Laguerre-Gauss optical modes to a good approximation. The last twosolutions consist of vortex beam shaping using inhomogeneous anisotropic planar opticalelements, namely, topological defects that spontaneously appear in homeotropic nematic liquidcrystal films characterized by negative dielectric anisotropy. The first option is based on using twodefects in series while the other is based of parallel processing using an array of independentlycontrolled topological defects, each of them being dedicated to process distinct spectralchannels. The latter approach can be viewed as a spatial light modulator whose pixels areinhomogeneous and potential applications are proposed in the field of super-resolution opticalimaging and spatio-temporal beam shaping of ultrashort pulses

L’objectif de cette thèse est d'explorer les propriétés électroniques et optiques des boîtes quantiques de graphène (BQG) dans le domaine spectral THz. En utilisant le formalisme des liaisons fortes, nous calculons d'abord les niveaux d'énergie de BQG (diamètres de 6 à 50 nm) et analysons leurs caractéristiques. Nous calculons ensuite leur couplage à des photons de faible énergie et déterminons les spectres de probabilité d'absorption des BQG dans la gamme spectrale THz, en fonction de leur taille, de la température et du dopage. Ensuite, nous mesurons les propriétés optiques des BQG aux fréquences THz, en utilisant un système de spectroscopie THz dans le domaine temporel. Des échantillons de graphène épitaxial multicouches (GEM) sont sondés puis nanostructurés en réseaux contenant 107 BQG. Nous montrons que la réponse THz de BQG de quelques dizaines de nm de diamètre est principalement caractérisée par une large absorption autour de 6 THz, à basse et à température ambiante. Ces résultats originaux sont étayés par l'analyse théorique et sont fortement différents de ce qui est observé dans le GEM.Enfin, nous étudions les propriétés de transport électronique d’une BQG unique. La BQG est formée à partir de graphène exfolié encapsulé dans des couches de hBN, et est insérée dans un transistor à électron unique couplé à une antenne THz. On observe le régime de blocage de Coulomb et les états excités de la BQG. Enfin, nous étudions la photoréponse à des photons THz incohérents d’une BQG dans le régime de blocage de Coulomb. Ces résultats ouvrent des perspectives très intéressantes pour le développement de dispositifs THz à base de BQG, comme les lasers THz
The goal of the present thesis is to explore the electronic and optical properties of graphene quantum dots (GQDs) in the THz spectral range. Using tight-binding modelling, we first calculate the energy levels of GQDs of diameters ranging from 6 to 50 nm and analyse the different nature of these energy states. We further calculate their coupling to low energy photons and determine the absorption probability spectra in the THz spectral range. We finally explore how the size, temperature and doping of the GQDs affect their absorption spectra. Secondly, we focus on the experimental investigation of the optical properties of GQDs at THz frequencies, using THz time-domain spectroscopy. Multilayer epitaxial graphene (MEG) samples are probed and then nanostructured in 107 GQDs arrays. We show that the THz response of GQDs with diameters of few tens of nm is mainly characterised by a deep absorption around 6 THz at low and room temperature. These original outcomes are supported by the theoretical analysis and are strongly different from what is observed in MEG. Finally, we study the electronic transport properties of a single GQD in the Coulomb-blockade regime. A single GQD, made of exfoliated graphene encapsulated with hBN layers, is inserted within single electron transistor coupled to a bow-tie THz antenna. Dark transport measurements in the GQD-based transistors show Coulomb blockade regime and excited states of the GQD. Finally, we provide the photoresponse of the GQD in the Coulomb blockade regime under incoherent THz illumination. These results open very exciting perspectives for the development of GQD-based devices for THz photonic applications such as THz lasers

Le moment orbital angulaire (OAM) de la lumière est une grandeur quantifiée associée à la phase d’un vortex optique et est actuellement une des variables explorées pour les technologies quantiques.Dans ce contexte, cette thèse étudie expérimentalement la conversion de vortex optiques par une vapeur de rubidium, via la transition Raman stimulée à deux photons 5S₁/₂ − 5D₅/₂. Quand les atomes sont soumis à deux lasers respectivement à 780 nm et 776 nm, ils génèrent des rayonnements cohérents, infrarouge à 5,23 μm et bleu à 420 nm. On examine le rayonnement bleu lorsque l’un des lasers ou les deux sont des vortex, en particulier des modes de Laguerre-Gauss. Dans une première partie nous montrons que si l’OAM est porté par le laser à 776 nm, alors le rayonnement bleu émis porte un OAM qui respecte l’accord de phase azimutale et de phase de Gouy. Nous montrons aussi que la conversion est efficace sur une grande plage d’OAM allant de -50 à +50, que l’efficacité est gouvernée par le produit des intensités des lasers incidents et que le rayonnement bleu se comporte comme un mode de Laguerre-Gauss pur. Dans une deuxième partie nous montrons qu’il est possible de convertir une superposition de vortex ou une paire de vortex coaxiaux et que l’OAM du rayonnement bleu émis obéit à la règle de somme des OAM incidents. Pour les cas étudiés, nous proposons un modèle de mélange à quatre ondes qui établit les règles de sélection du processus de conversion d’OAM. Ce travail ouvre la voie vers la conversion d’OAM utilisant des transitions vers des niveaux atomiques plus élevés
The orbital angular momentum of light (OAM) is a quantized quantity arising from the azimuthal phase carried by optical vortices and is well-known for quantum technology applications. Its set of values is theoretically infinite.In this context this thesis experimentally study the conversion of optical vortices in a rubidium vapor through the 5S₁/₂ − 5D₅/₂ stimulated Raman transition. When the atoms are illuminated with laser beams at 780 nm and 776 nm they generate two coherent light beams at 5,23 μm and 420 nm. We investigate the blue light when one laser or both are optical vortices, in particular Laguerre-Gaussian modes. In a first part we show that if the laser at 776 nm carries an OAM the blue light is an optical vortex with an OAM which respects azimutal and Gouy phase matchings. We further show that the conversion is efficient on a large set of OAM from -50 to +50, that the efficiency is governed by the product of the input laser intensities and that the blue light behaves like a pure Laguerre-Gaussian mode. In a second part we demonstrate the conversion of a vortex superposition or a pair of coaxial vortices and that the OAM of the emitted light obeys the conservation rule of total OAM. For each studied case we propose a four wave mixing model establishing selection rules for the conversion process. This work opens possibilities towards OAM conversion using higher atomic levels