Academic literature on the topic 'Films minces à haute densité'

Deux approches ont été employées pour développer des scintillateurs couche mince à haut pouvoir d’arrêt. Ceux-ci sont utilisés pour l'imagerie à rayons X à haute résolution spatiale dans les synchrotrons. • La première approche a consisté à faire croître par Epitaxie en Phase Liquide (EPL) des films monocristallins (SCF) à densité et nombre atomique effectif (Z) élevés. L'objectif est ainsi d'atteindre une résolution spatiale élevée, tout en maximisant l'efficacité d'absorption au rayons X des films. Avant de mettre au point les procédures d'épitaxie en phase liquide, les composés potentiels ont été étudiés à l'aide d'un outil de simulation Monte Carlo (Geant4), combiné à des calculs analytiques, afin d'évaluer leur résolution spatiale intrinsèque ainsi que leur efficacité d’absorption aux rayons X. A la suite de cette étude, différentes couches épitaxiées basées sur les hafnates ont été mises au point sur des substrats de ZrO2 :Y. Plus particulièrement, le Lu2Hf2O7 a été développé avec succès. Les structures atomiques des films se sont confirmées comme étant iso-structurelles par rapport au substrat et présentant un faible désaccord paramétrique cristallin. Il a été constaté que divers éléments pouvaient entrer facilement dans la structure, révélant ainsi une flexibilité surprenante du système hafnate pour la croissance LPE. Par ailleurs les films de Lu2Hf2O7 dopés à l'europium présentent une luminescence caractéristique de l’ion Eu3+. Le substrat de ZrO2 :Y quant à lui présente une émission de faible intensité, du fait de la présence de défauts de vacances en oxygène. Les films ont un rendement lumineux plutôt faible mais offrent une bonne réponse spatiale, validée par les mesures de Fonction de Transfert de Modulation (MTF) ainsi que par des radiographies et tomographies rayon X réalisées sur ces échantillons.• La deuxième approche a consisté à faire croître des scintillateurs SCF de manière micro-structurée par EPL. L'objectif est ainsi de pouvoir augmenter le pouvoir d’arrêt des scintillateurs tout en conservant une bonne résolution spatiale. Dans un premier temps des substrats de GGG et de LYSO :Ce ont subis un traitement laser ultra-rapide (ps), permettant de modifier la surface de ces substrats, et ce afin de réduire le taux de croissance LPE dans les zones ainsi altérées. Ensuite, la croissance de scintillateurs LSO :Tb et GGG :Eu a été réalisée sur ces substrats respectifs de LYSO :Ce et GGG, mettant en évidence la croissance de ‘’piliers’’, résultant en une surface micro-structurée. La morphologie des ‘’piliers’’ varie en fonction du composé et de l'orientation du substrat. Les structures atomiques et les propriétés luminescentes sont comparables à celles de leurs homologues SCF non micro- structurés. Une preuve de concept a ainsi été démontrée
The development of scintillators with high stopping power for high spatial resolution X-ray imaging at synchrotrons has been performed by employing two approaches. The first approach was to grow thin Single Crystalline Films (SCFs) of high density and effective Z number by Liquid Phase Epitaxy (LPE). This is to reach ultimate high spatial resolution while maximizing the absorption efficiency of the films. Before attempting to develop the LPE procedures, the compounds were investigated with a Geant4, Monte Carlo simulation tool combined with subsequent analytical calculations to evaluate their scintillating spatial response. Ultimate high-density compound, Lu2Hf2O7, and other hafnates have in this framework been successfully grown on ZrO2:Y substrates. The atomic structures of the films were confirmed to be iso-structural with the substrate and have a low lattice mismatch. It was experienced that various elements could enter the structure, and a surprising flexibility of the hafnate system for LPE growth is thereby realized. The grown films of Lu2Hf2O7 doped with Europium are discovered to scintillate. However, the substrate itself displays low-intensity emission. The films have a rather low light output but deliver a good spatial response validated by MTFs as well as when performing radiography and tomography. The second approach was to grow state-of-the-art SCF scintillators in a micro-structured manner by LPE. The aim is to increase the stopping power by having tall pillars containing light and maintaining a good spatial response. LSO:Tb and GGG:Eu, were grown micro-structured onto laser-treated LYSO:Ce and GGG substrates, respectively. The morphology of the pillars varies depending on the compound and the substrate orientation. The atomic structures and luminescent properties are comparable to their normal SCF counterparts. Thereby a proof of concept has been demonstrated

La mémoire Flash est actuellement extrêmement utilisée en tant que mémoire non volatile pour le stockage des données numériques dans presque tout type d'appareil électronique nomade (ordinateur portable, téléphone mobile, tablette, …). Pour dépasser ses limites actuelles (densité d'informations, endurance, rapidité), un grand nombre de recherches se développent notamment autour du concept de mémoires résistives qui repose sur la commutation entre différents niveaux de résistance, via l'application d'une tension.Les mémoires dont la variation de résistance dépend de réactions électrochimiques (ReRAM) sont potentiellement de bonnes candidates pour les mémoires non volatiles de prochaine génération; les mécanismes d'oxydo-réduction impliqués sont cependant souvent de type filamentaire, mettant notamment en jeu des migrations de cations d’éléments métalliques (provenant des électrodes), ou de lacunes d’oxygène. Ce caractère filamentaire rend difficilement atteignable la miniaturisation extrême, à l’échelle nanométrique.Dans cette thèse, une classe de matériaux particulière -utilisée dans le domaine du stockage d'énergie- est étudiée. L’objectif est d’approfondir l’origine des processus de commutation de résistance observés sur des films de LixCoO2. Nous caractérisons d'abord les propriétés structurales et électriques de tels films, ainsi que le comportement électrique des dispositifs élaborés à partir de ces films. Nous étudions ensuite les mécanismes électrochimiques qui sont à l’origine des commutations résistives, dans la configuration d’un contact micrométrique électrode/film/électrode. Nous cherchons à déterminer la validité d’un mécanisme qui avait été proposé auparavant, mais non démontré. Nous étudions également la cinétique de commutation des dispositifs, et proposons un modèle numérique permettant d’expliquer les résultats expérimentaux observés. Enfin, nous étudions l’applicabilité potentielle des dispositifs (intégrant les films de LixCoO2) aux mémoires Re-RAM au travers de leurs performances en termes d’endurance (nombre maximum de cycles d’écriture/effaçage), et de stabilité. En particulier, nous étudions l’influence de plusieurs paramètres (impulsions de tension, nature des électrodes, température et c…) sur ces performances
Flash memory is now extensively used as non-volatile memory for digital data storage in most mobile electronic devices (laptop, mobile phone, tablet...). To overcome its current limits (e.g. low information density, low endurance and slow speed), many researches recently developed around the concept of resistive memories based on the switching between different resistance levels by applying appropriate bias voltages.Memories whose resistance variations depend on electrochemical reactions (ReRAM) are potentially good candidates towards next-generation non-volatile memories. The underlying redox mechanisms observed are however often of the filamentary type, involving in particular migration of cations of metal elements (coming from the electrodes), or oxygen vacancies. This filamentary character makes it challenging to attain extreme downscaling towards the nanometric scale.In this thesis, a particular class of materials - used in the field of energy storage - is studied. The aim is to investigate the origin of the resistance switching processes observed in LixCoO2 films. We first characterize the structural and electrical properties of such films, as well as the electrical behaviors of the devices elaborated therefrom. We then investigate the electrochemical mechanisms which are at the origin of resistive switching, in the micrometric electrode/film/electrode configuration. We try to determine the validity of a formerly proposed mechanism which was however not yet demonstrated. Furthermore, we study the experimental switching kinetics of devices, and propose a numerical model to explain the results observed. Finally, we examine the potential applicability of LixCoO2-based devices to Re-RAM memories through the study of their performances in terms of endurance (i.e. maximum number of write/erase cycles) and retention. Specifically, the influence of several parameters (such as voltage pulses, chemical nature of the electrodes, temperature etc.) on these performances is investigated

Dans le cadre de l’intégration tridimensionnelle (3D) associée à l’utilisation d’un nombre croissant de circuits intégrés (CIs), le besoin en condensateurs de découplage à forte densité de capacité (≥ 1 μF.cm-2), capables d’opérer sur une gamme de fréquences de plus en plus étendue, est crucial afin de limiter les fluctuations de tension d’alimentation au niveau des CIs. Le principal frein au développement de ces condensateurs réside dans l’obtention de couches minces (≤ 100 nm) à partir de matériaux ayant une forte permittivité relative (ε_r > 200 à 1 GHz), des technologies compatibles avec une intégration à grande échelle, et peu coûteux.L’approche proposée dans cette thèse s’appuie d’une part, sur la possibilité de synthétiser des nanoparticules diélectriques à base de Ba0.6Sr0.4TiO3 [BST] (Ø = 16 ± 2 nm, ε_r = 260 à 1 kHz) - obtenues en milieux fluides supercritiques - comme matériau diélectrique et d’autre part, sur la pulvérisation de jets ou spray coating comme technologie de dépôt en couches minces. Dans un premier temps, les nanoparticules de BST ont été synthétisées et fonctionnalisées par l’acide 3-aminopropylphosphonique (APA), dans le but de les disperser dans un solvant et d’obtenir des suspensions colloïdales stables. Les ligands ont aussi pour fonction d’améliorer la tenue mécanique des films (auto-assemblage) sur le substrat de cuivre (Cu). La variation de paramètres liés à la solution à base des nanoparticules (concentration, durée de dispersion mécanique) et à la technique de dépôt (température du substrat, débit), ont permis d’optimiser les conditions pour obtenir des films uniformes à base de nanoparticules fonctionnalisées (BST-APA). Des films de 200 ± 50 nm d’épaisseur ont ainsi pu être obtenus. Après dépôt de plots d’aluminium (Al) sur les films à base de BST-APA et utilisés comme électrode supérieure, les caractéristiques capacité-tension (C-V) et courant-tension (I-V) des condensateurs de structure Al/BST-APA/Cu ont permis d’extraire une densité de capacité élevée (0.71 μF.cm-2) et une densité de courant de fuite (25 μA.cm-2) mesurées à 1 V. Les résultats obtenus au cours de cette thèse montent que la pulvérisation de jets est une alternative aux procédés coûteux reportés (ablation laser, pulvérisation) dans l’état de l’art, pour la fabrication de condensateurs de hautes performances.Mots clés : Condensateurs MIM, couches minces, fluides supercritiques, diélectriques, Ba0.6Sr0.4TiO3, pulvérisation de jets, nanofabrication
Within the three-dimensional (3D) integration associated with the use of an increasing amount of integrated circuits (ICs), there is strong need of high capacitance density (≥ 1 μF.cm-2) decoupling capacitors, able to operate on large frequency bandwidth, in order to reduce the noise that can compromise the signal integrity in ICs. The main challenge of these capacitors relies on the deposition of thin films (≤ 100 nm) using innovative materials with high relative permittivity (ε_r > 200 à 1 GHz) and «low cost» technologies compatible with large scale integration.On one hand, the proposed approach in this thesis benefits from the possibility of synthetizing – by the supercritical fluid technology – and using Ba0.6Sr0.4TiO3 (BST) nanoparticles (Ø = 16 ± 2 nm, ε_r = 260 at1 kHz) as dielectric material and on the other hand, from the use of spray coating as technique for the deposition of these materials as thin films. First of all, the BST nanoparticles synthesized are functionalized with specific ligands (3-aminopropylphosphonic acid, APA), in order to obtain colloidal suspensions composed by aggregates with size (Ø < 100 nm) showing few fluctuations during two months. The other function of ligands is to improve the adhesion of the deposited films (self-assembling) on the copper (Cu) substrate. Different solvent are studied for the preparation of the solutions : N-méthyl-2-pyrrolidone (NMP), water, methanol and ethanol. The variation of different parameters related to the solution and the deposition technique helped us to define the optimal conditions leading to different thickness of film (200 – 1000 nm) based on pristine (BST) and functionalized nanoparticles (BST-APA). Using ethanol instead of NMP as solvent, enabled us to prevent de formation of a copper oxide layer and organic residues. After deposition of aluminum pads (Al) on BST or BST-APA films and used as top electrode, the capacitance-voltage (C-V) and current-voltage (I-V) characteristics of capacitors with metal-insulator-metal (MIM) structure enabled us to achieve high capacitance density (~ 0.7 μF.cm-2) and low leakage current (~ 25 μA.cm-2) at 1 V.Keywords: MIM capacitors, thin films, supercritical fluids, Ba0.6Sr0.4TiO3, spray coating, nanofabrication in cleanroom

L'objet de cette étude est le dépôt de films minces SiNx à basse température assisté par plasma de haute densité de type DECR (Distributed Electron Cyclotron Resonance) et leur application à la passivation des dispositifs optoélectroniques à base d'InP, tel que le transistor bipolaire à hétérojonction. Dans un premier temps, nous comparons les différentes sources de plasma de haute densité qui sont utilisées pour le dépôt de nitrure de silicium et nous présentons un bilan des diverses méthodes de désoxydation des matériaux semiconducteurs utilisés dans les dispositifs optoélectroniques à base d'InP. Nous avons ensuite choisi de détailler la mise en oeuvre de l'analyse par sondes électrostatiques simple et double, qui constitue l'apport essentiel de ce travail dans l'étude du plasma DECR. Cette méthode nous a permis de mesurer des paramètres cruciaux pour le dépôt, tels que l'énergie des ions lorsqu'ils arrivent sur le substrat ou encore la densité de courant ionique. Ainsi, nous avons pu corréler ces paramètres avec les propriétés des films minces déposés (contrainte, densité, ...). Nous avons également étudié les mécanismes de conduction dans le nitrure de silicium pour différentes épaisseurs de film. La conduction par effet tunnel (mécanisme de Fowler-Nordheim) devient négligeable pour les films d'épaisseur supérieure à 20 nm. Pour ces derniers, la conduction est assistée par les pièges à électrons présents dans le nitrure (mécanisme de Frenkel-Poole). A travers l'étude électrique des structures Al/SiNx/InP, nous avons constaté que le traitement in-situ du substrat d'InP par plasma DECR N2 et/ou NH3 ne permet pas d'optimiser l'interface SiNx/InP. Par contre, nous avons montré que l'utilisation d'un plasma de dépôt riche en hydrogène permettait de réduire l'oxyde présent à la surface de l'InP. L'ensemble de cette étude a permis de définir un procédé de passivation du transistor bipolaire à hétérojonction InP/InGaAs qui a été testé avec succès.

Les matériaux ferroélectriques sont caractérisés par l'existence d'une polarisation électrique spontanée, dont l'orientation peut être inversée par l'application d'un champ électrique adéquat. Permettant de coder l'information sous la forme d'un domaine ferroélectrique, i.e. une région du matériau avec une certaine orientation de la polarisation, les ferroélectriques ouvrent la voie au stockage de masse de très haute densité (>10 Tbit/in ²). Dans ce contexte, nous avons employé la Piezoresponse Force Microscopy (PFM), un mode particulier de Microscope à Force Atomique (AFM), permettant la manipulation et la détection des domaines ferroélectriques à l'échelle du nanomètre. Avec pour objectif d'étudier les mécanismes de formation des domaines par l'intermédiaire d'une pointe AFM, nos travaux ont mis en valeur la cinétique de croissance des domaines dans des films minces monocristallins de LiTaO3, avec une approche complémentaire de celle thermodynamique, dépendante du champ électrique et soulignant le rôle de l'humidité dans une possible conduction de surface. En parallèle, les films de LiTaO3 ont permis d'appréhender davantage la nature électro-mécanique de la réponse PFM, pour notamment relier l'amplitude du signal mesuré à la géométrie du domaine sous pointe. PFM et domaines ferroélectriques se sont en effet révélés tour à tour, objet d'étude et outil de caractérisation.

L'objet de cette etude est le depot de films minces sin#x a basse temperature assiste par plasma de haute densite de type decr (distributed electron cyclotron resonance) et leur application a la passivation des dispositifs optoelectroniques a base d'inp, tel que le transistor bipolaire a heterojonction. Dans un premier temps, nous comparons les differentes sources de plasma de haute densite qui sont utilisees pour le depot de nitrure de silicium et nous presentons un bilan des diverses methodes de desoxydation des materiaux semiconducteurs utilises dans les dispositifs optoelectroniques a base d'inp. Nous avons ensuite choisi de detailler la mise en oeuvre de l'analyse par sondes electrostatiques simple et double, qui constitue l'apport essentiel de ce travail dans l'etude du plasma decr. Cette methode nous a permis de mesurer des parametres cruciaux pour le depot, tels que l'energie des ions lorsqu'ils arrivent sur le substrat ou encore la densite de courant ionique. Ainsi, nous avons pu correler ces parametres avec les proprietes des films minces deposes (contrainte, densite, ). Nous avons egalement etudie les mecanismes de conduction dans le nitrure de silicium pour differentes epaisseurs de film. La conduction par effet tunnel (mecanisme de fowler-nordheim) devient negligeable pour les films d'epaisseur superieure a 20 nm. Pour ces derniers, la conduction est assistee par les pieges a electrons presents dans le nitrure (mecanisme de frenkel-poole). A travers l'etude electrique des structures al/sin#x/inp, nous avons constate que le traitement in-situ du substrat d'inp par plasma decr n#2 et/ou nh#3 ne permet pas d'optimiser l'interface sin#x/inp. Par contre, nous avons montre que l'utilisation d'un plasma de depot riche en hydrogene permettait de reduire l'oxyde present a la surface de l'inp. L'ensemble de cette etude a permis de definir un procede de passivation du transistor bipolaire a heterojonction inp/ingaas qui a ete teste avec succes.

Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés dans la première partie aux instabilités dans les films minces de polymères. Sous champ électrique perpendiculaire à la surface, cette dernière devient instable lorsque la température du film mince est supérieure à sa température de transition vitreuse. Nous y étudions plus particulièrement l'influence des contraintes résiduelles à la fois sur le taux de croissance de cette instabilité et sur les longueurs d'ondes sélectionnées. Dans un premier temps, nous décrivons brièvement ce qui nous a poussé à considérer que le processus de fabrication pouvait entraîner des contraintes résiduelles. Nous détaillons aussi tous les éléments de notre modèle avec les hypothèses que cela engendre. Ensuite, plusieurs modèles rhéologiques sont considérés : modèle du solide élastique Néo-Hookéenne, modèle du solide viscoélasticité du type Voigt-Kelvin et modèle du liquide viscoélasticité de type Maxwell. Dans la deuxième partie, nous nous sommes intéressés à la répartition de contre-ions autour d'un polyélectrolyte hydrophobe en mauvais solvant. Dans un tel solvant, ces polyélectrolytes prennent la configuration d'un collier de perles. Nous étudions le profil de densité des contre-ions autour d'une de ces perles. L'approximation des charges quasi- localisées nous permet d'obtenir des lois d'échelle entre le paramètre de couplage plasma et la charge effective du globule ou encore la longueur caractéristique de décroissance de la densité. Ces lois d'échelle sont validées via des simulations. Une approche semi-analytique (Density Functionnal Theory) permet de retrouver les profils de densité des contre-ions.

Nos besoins en stockage de données sont explosifs ; générés par des contenus multimédia dont la taille croît coontinuellement, ce qui conduit à une course effrénée à la performance des disques optiques. Cependant, des limites physiques sont rapidement atteintes. Parmi celles-ci, le phénomène de diffraction des ondes lumineuses a limité la capacité du Compact Disc (CD), du DVD et dictera encore celle du « Blu-ray ». Cette thèse se propose de franchir cette barrière à travers une étude approfondie d'une tête optique en champ proche. En effet le système actuel de lecture des disques utilisant l'immersion solide est passif vis-à-vis de la nature du champ proche. Il sera optimisé pour donner une capacité de stockage 40% plus élevée. Mais la demande du marché des disques optiques exige d'aller plus loin encore. La théorie de l'indice négatif, très controversée, se révèlera cependant pertinente, et inspirera toute la suite du travail. Le matériau à indice négatif est la solution utopique au passage sous la limite de résolution, et ses propriétés vont inspirer une lentille photonique à super-résolution. Dans cette lentille conçue pour le champ proche, les plasmons de surface qui sont excités aux interfaces entre l'argent et le verre seront convertis en ondes propagatives grâce à une structuration de motif plus petit que la longueur d'onde. Ces ondes transportent l'information au détecteur à travers la tête optique. Le fonctionnement du composant sera démontré dans un montage expérimental où il permettra de recouvrer un signal à la longueur d'onde de 488nm, mais porteur d'information d'objets de 60nm de taille.

Nos besoins en stockage de données sont explosifs ; générés par des contenus multimédia dont la taille croît coontinuellement, ce qui conduit à une course effrénée à la performance des disques optiques. Cependant, des limites physiques sont rapidement atteintes. Parmi celles-ci, le phénomène de diffraction des ondes lumineuses a limité la capacité du Compact Disc (CD), du DVD et dictera encore celle du « Blu-ray ». Cette thèse se propose de franchir cette barrière à travers une étude approfondie d'une tête optique en champ proche. En effet le système actuel de lecture des disques utilisant l'immersion solide est passif vis-à-vis de la nature du champ proche. Il sera optimisé pour donner une capacité de stockage 40% plus élevée. Mais la demande du marché des disques optiques exige d'aller plus loin encore. La théorie de l'indice négatif, très controversée, se révèlera cependant pertinente, et inspirera toute la suite du travail. Le matériau à indice négatif est la solution utopique au passage sous la limite de résolution, et ses propriétés vont inspirer une lentille photonique à super-résolution. Dans cette lentille conçue pour le champ proche, les plasmons de surface qui sont excités aux interfaces entre l'argent et le verre seront convertis en ondes propagatives grâce à une structuration de motif plus petit que la longueur d'onde. Ces ondes transportent l'information au détecteur à travers la tête optique. Le fonctionnement du composant sera démontré dans un montage expérimental où il permettra de recouvrer un signal à la longueur d'onde de 488nm, mais porteur d'information d'objets de 60nm de taille
Our needs for data storage are explosives. Generated by multimedia content of increasing size, they lead to a frantic enhancement of optical discs performances. However, the physical limits are quickly reached. Among them, the diffraction of light waves has restricted the recording capacity of the CD, the DVD and still limits the "Blu-ray” (BD) disc capacity. This thesis proposes to overcome this barrier by a thorough study of near-field optical pickup. The current near-field optical head using solid immersion lens, completely passive towards evanescent waves, will be optimized to provide a storage capacity 40% higher. But market demand for optical disk requires going further. The theory of the negative index materials, highly controversial, is sufficiently relevant to guide the rest of the work. A negative index material is a utopian solution to break the resolution limit, and its properties will inspire a photonic super-lens. In this lens designed for the near-field, surface plasmons which are excited at the interfaces between silver and glass, are converted into propagative waves through a sub-wavelength diffractive structure. These waves carry information to the detector through the whole optical head. The transmission of this component is demonstrated in an experimental setup in which we recover a signal carried by a 488nm-wavelength laser beam, but relative to 60nm sized object