Academic literature on the topic 'Extrusion de polymères fondus'

Ces travaux portent sur la stabilite en extrusion des polymeres fondus en ecoulement en contraction brusque. Les phenomenes observes sont la fissuration en sortie de filiere, le glissement a la paroi et les instabilites. On a utilise des polydimethylsiloxanes et differents types de polyethylene, dont les structures moleculaires (quantite et repartition des ramifications) ont ete caracterisees. Chaque ecoulement a ete visualise en sortie de filiere ; des mesures de vitesses ont ete faites dans le capillaire, a sa paroi et en amont de la contraction. Le developpement du phenomene de fissuration en sortie de filiere a ete observe : le scenario suivi se generalise a l'ensemble des polymeres fondus. Les ramifications longues permettent d'attenuer leur profondeur. Les ecoulements a debit impose peuvent presenter des regimes avec oscillations instantanees de la pression. L'augmentation de la compressibilite en augmentant le nombre de ramifications permet de les attenuer, parfois de les eliminer. Un milieu poreux place en entree de filiere les elimine totalement. En extrusion de polymeres fondus, il existe deux types de glissement a la paroi. Le premier s'observe dans des filieres de faible energie de surface en ecoulement stable. La contribution du glissement au debit n'evolue alors pas. Le second, glissement macroscopique de nature cohesive, ne depend pas de la nature de la surface de la filiere et est gere par des effets de volume en ecoulement instable. La contribution du glissement au debit augmente avec le regime d'extrusion ; on tend vers un ecoulement en bloc. En terme de rentabilite en extrusion, l'introduction de ramifications longues permet de repousser l'apparition des instabilites mais le gain est non reproductible. Par contre, un milieu poreux de fort pouvoir filtrant place en amont de la contraction repousse cette apparition d'un facteur 2 au moins. Ces instabilites s'initient en amont de la contraction sur l'axe de l'ecoulement, la ou l'elongation est maximale et elles generent des ecoulements instationnaires en volume. Elles ont au moins une frequence propre qui est la meme que celle mesuree en amont de la contraction le long des lignes de courant et en sortie de filiere. Meme si les variations instantanees locales de la vitesse peuvent etre importantes, celles de la vitesse sur l'axe et celles du debit sont faibles.

On etudie tout d'abord le glissement sur une surface metallique usinee, qui adsorbe fortement le polymere. Pour atteindre les forts taux de deformation necessaires, une filiere d'extrusion bidimentionnelle a ete construite. Les mesures de vitesses dans l'ecoulement sont faites en suivant le mouvement de particules solides. Des mesures de birefringence de contrainte sont faites soit globalement par la methode des franges, soit localement au moyen d'un appareil a modulateur photo-elastique. Trois polymeres sont etudies : un polydimethylsiloxane, un polybutadiene et un styrene-butadiene statistique. Les mesures apportent une comprehension du lien entre le glissement et l'instabilite elastique qui se declenche en amont de la filiere. Une experience complementaire utilisant des marqueurs fluorescents permet de mesurer le champ de vitesse a une distance de la paroi de l'ordre du micrometre. Elle montre que le glissement se fait sur un plan localise dans le volume du polymere, juste au dessus des rugosites de la surface. Le mecanisme du glissement est donc un desenchevetrement de la couche piegee par les rugosites par rapport au polymere en ecoulement. Dans un deuxieme temps, le glissement d'un polydimethylsiloxane est obtenu sur des surfaces qui adsorbent faiblement le polymere, au moyen d'une methode de rheometrie cone-plan capable d'operer a faible taux de cisaillement. Le glissement obtenu sur la silice propre et sur la silice recouverte d'une monocouche organique montre l'influence du taux d'adsorption des chaines sur le seuil de glissement. Apres avoir etabli un modele qui calcule la contrainte necessaire a la desorption des chaines, nous en concluons que le glissement se fait ici aussi par desenchevetrement des chaines adsorbees par rapport au fondu en ecoulement. Enfin, un glissement a l'interface entre un polydimethylsiloxane et un polybutadiene est etudie et interprete la encore en terme de desenchevetrement dans la couche d'interpenetration.

Le procédé d'extrusion des polymères est souvent limité en débit par l'apparition d'instabilités. En effet, aux petits débits, l'extrudat est lisse, puis lorsqu'on augmente le débit on trouve successivement le défaut de peau de requin, le défaut oscillant et enfin le défaut en volume. Cette thèse a pour but de comprendre l'origine moléculaire du défaut de peau de requin et du défaut oscillant pour, in fine, augmenter la cadence de production en modifiant la distribution des masses moléculaires ou la tacticité des polymères linéaires. Après une étude bibliographique qui fait un état du savoir sur les défauts peau requin et oscillant, nous avons étudié la rhéologie en viscoélasticité linéaire et non-linéaire de polymères linéaires de différentes espèces chimiques. Nous avons ensuite modélisé ces résultats en petites et grandes déformations avec le modèle de Doi͏̈-Edwards. La validation de ce modèle dans les écoulements simples, nous a permis de l'appliquer dans le cas de l'écoulement d'un polymère dans une filière plate afin de prédire le profil de vitesse et de montrer un lien entre le défaut de peau de requin et le profil de vitesse. Pour expliquer l'origine et le mécanisme de ce défaut, nous nous sommes intéressés à la théorie de Griffith et au modèle de la trompette de de Gennes. Ceci nous a permis de proposer une solution pour décaler le défaut de peau de requin. Pour expliquer le défaut oscillant, nous avons proposé un modèle de glissement basé sur des concepts développés par de Gennes et Brochard. Selon cette approche, le mécanisme de glissement serait dû à un phénomène thermodynamique d'intergiditation entre les molécules de la surface et celles du volume
The extrusion process of polymers is often limited in flow by instabilities. Indeed, at small flow rate, the extrudate is smooth, then when increase the flow rate, we find successively the sharkskin defect, the spurt and the gross melt fracture. The goal of this thesis, is to understand the molecular origin of the sharkskin and the spurt for, in fine, increasing the rate of production by modifying the molecular weight distribution or the tacticity of linear polymers. After a bibliographical study, which makes a state of the knowledge on the the sharkskin and the spurt, we have studied the linear and non-linear viscoelasticity properties of linear polymer of various chemical species. We have modelled the rheological results, in small and large deformations with the Doi͏̈-Edwards model. The validation of this model in the simple flows, enabled us to apply it in the case of the flow of a polymer in a flat die in order to predict the velocity profile and to show a link between the sharkskin defect and the velocity profile. To explain the origin and the mechanism of this defect, we were interested in the theory of Griffith and the model of the trumpet of de Gennes. This enabled us to find a solution to shift the sharkskin defect. To explain the spurt, we proposed a model of slip based on concepts developed by de Gennes and Brochard. According to our approach, the mechanism of slip would be due to a thermodynamic phenomenon between the molecules of surface "the pseudo brush" and those of volume

Deux polyéthylènes industriels (PEBDL et PEBD) sont testés pour modéliser le gonflement des polymères fondus en sortie de filière. Nous avons tenté cette modélisation selon trois axes de recherche : modification du modèle semi-empirique développé par M. Seriai, proposition d'un nouveau modèle théorique et d'un modèle purement empirique. Lors de la modification du modèle semi-empirique de Seriai, les valeurs de la déformation récupérable transitoire et les modules de relaxation en viscoélasticité non-linéaire ont remplacé respectivement les valeurs stationnaires et les modules linéaires. Les résultats obtenus permettent une amélioration sensible des prédictions. Cependant, ce modèle reste toujours semi-empirique. En second lieu, nous avons proposé un nouveau modèle ne faisant intervenir ni la déformation récupérable transitoire ni le gonflement newtonien, mais prenant en compte l'influence de l'écoulement convergent et de la recouvrance non-instantanée dans la cinématique du modèle de Seriai. Trois lois de comportement sont testées : Lodge, Wagner et K-BKZ, les deux dernières étant les plus pertinentes. Dans le cas du PEBD, les résultats théoriques restent assez éloignés de la réalité. Enfin, le dernier modèle empirique semble rendre correctement compte des résultats expérimentaux obtenus sur plusieurs polymères dans des conditions d'extrusion variées

La simulation numerique d'ecoulements de fluides newtonien-generalises avec une condition de glissement a la paroi est realisee dans des configurations caracteristiques de l'extrusion. La methode d'elements finis mise en uvre permet d'obtenir la convergence avec le maillage pour differentes lois de glissement liant la vitesse et la contrainte de cisaillement a la paroi. Le cas d'une loi de glissement correspondant a des mesures experimentales et necessitant un certain niveau de contrainte pour obtenir le glissement est etudie en detail. La reduction du cisaillement effectif lors des forts glissements est mis en evidence ainsi que les phenomenes prenant place a la transition d'une condition d'adherence vers une condition de glissement. L'etude de l'influence du glissement en sortie de filiere, montre que la presence de celui-ci reduit fortement les contraintes et le gonflement de l'extrudat. L'influence de la dimension d'une zone glissante positionnee en sortie de filiere sur ces memes elements est mise en evidence. Pour les ecoulements en contraction la presence d'une condition de glissement situee en amont ou en aval par rapport au plan de contraction entraine de fortes modifications de la recirculation et du champs des contraintes

Nous analysons l'ecoulement de polymeres fondus de grandes masses moleculaires dans des contractions brusques. Dans des filieres a haute energie de surface, un glissement macroscopique se manifeste pour des debits moderes lors de l'ecoulement oscillant. Pour des debits du meme ordre, un regime instable se developpe en amont de la contraction. Dans ce memoire, une etude experimentale detaillee de l'ecoulement oscillant a ete menee pour deux polyethylenes et les resultats obtenus pour l'un des produits ont permis de valider un modele theorique. Pour trois familles de polymeres, deux polyethylenes, un polybutadiene et cinq polydimethylsiloxanes, un nombre de weissenberg critique a ete mis en evidence pour le declenchement de l'instabilite amont. Dans des filieres a basse energie de surface, un glissement a lieu des les faibles regimes d'ecoulement. Ce glissement retarde le defaut de fissuration et supprime l'ecoulement oscillant. En vue d'ameliorer le procede d'extrusion, il est tres interessant d'etudier de telles filieres et de mieux comprendre les ecoulements mis en jeu. Aussi, avons-nous determine les courbes de frottement en termes de contrainte et de longueur d'extrapolation pour trois polymeres en ecoulement dans une filiere fluoree. Par ailleurs, differents composes quasi-cristallins ont ete etudies. Les essais en filiere ainsi que les analyses par mouillage ont montre que ces materiaux ne favorisent pas particulierement le glissement

L'apparition des défauts d'extrusion représente une limitation sérieuse des cadences de production lors des opérations de transformation des matières plastiques. Pour cette étude, nous disposons de 2 copolymères styrène-butadiène (SBR) statistiques de structure linéaire et en étoile. L'apparition et le développement des différents défauts d'extrusion sont clairement identifiés. L'influence des paramètres d'extrusion (débit, température, longueur et angle d'entrée de la filière, rugosité de la surface d'entrée) est examinée. Notre étude montre que le taux de cisaillement apparent critique du déclenchement de la rupture d'extrudat est 50 fois plus élevé pour le copolymère SBR en étoile par rapport au polymère linéaire. Les lignes de courant sont visualisées par suivi de particules, et le niveau de contrainte est déterminé par biréfringence d'écoulement. Lors de l'apparition de la rupture d'extrudat, les franges isochromes situées juste en amont du plan de contraction oscillent entre 2 états de contrainte voisins. Nous montrons que le copolymère SBR en étoile peut endurer des contraintes élongationnelles 3 fois plus élevées que le polymère linéaire avant le déclenchement des instabilités d'écoulement. L'utilisation de milieux filtrants à l'entrée de la filière permet de réduire de manière significative la sévérité de la rupture d'extrudat. La visualisation des lignes de courant et les expériences de biréfringence indiquent une stabilisation de l'écoulement après l'introduction d'un filtre. Les expériences de tirage de jonc avec un Rheotens font apparaître une diminution de la force de rupture qui est fonction du pouvoir de filtration. Par contre, le taux de tirage n'est pas affecté par le passage à travers les filtres. La diminution de la force à la rupture est attribuée à un désenchevêtrement momentané des chaînes macromoléculaires lors de l'extrusion à travers les filtres
Two linear and star-branched statistic styrene-butadiene (SBR) copolymers are extruded. The succession and evolution of the different flow defects are clearly identified. The influence of extrusion parameters on defects (flow rate, temperature, die entrance angle, surface roughness of the die entrance) is investigated. . . [etc. ]

L'extrusion est un procédé de mise en forme très répandu dans des industries variées telles que la plasturgie, la métallurgie, les céramiques, ou encore l'industrie agroalimentaire. Les matériaux doivent cependant être soumis à des niveaux de pression et de contrainte élevés pour être extrudés à des débits suffisants.
La présente thèse a pour objectif de mieux connaître l'influence des paramètres de pression et contrainte sur les propriétés des polymères et la stabilité de leurs écoulements, et ce en relation avec leur structure mésoscopique.
Les effets de la pression ont été étudiés sur quatre polyéthylènes (PE) de structures différentes. D'abord, les conditions expérimentales précises ont été définies pour isoler les effets de la pression des effets de la température et pour différencier les écoulements stables ou instables. Nos résultats montrent que les effets de la pression sont les mêmes en cisaillement et en élongation, sauf pour l'un des PE où ils sont 30% supérieurs en cisaillement. En outre, c'est un critère de contrainte critique qui caractérise l'apparitions des instabilités viscoélastiques quelle que soit la pression moyenne.
Dans la deuxième partie de cette thèse, trois copolymères de la famille des SEBS montrant une séparation de phase aux échelles nanoscopiques ont été considérés. L'étude des défauts macroscopiques d'extrusion, et de la propagation de fissures surfaciques, de ces copolymères à blocs a permis d'identifier l'origine du défaut dit de « refente d'extrudat » ainsi qu'un nouveau régime d'extrusion : le « pelage continu ». Ces défauts ont été mis en relation avec la structure mésoscopique par des essais de diffusion de rayons-X aux petits angles.

La fabrication additive de composants de grandes dimensions à partir de matériaux polymères thermoplastiques fondus connaît depuis les années 2010 un essor important, l’arrivée de matériaux innovants ayant permis de réaliser un bond en avant en termes de propriétés mécaniques intrinsèques. La réalisation de démonstrateurs de grandes dimensions, développés au sein de la littérature scientifique, a mis en lumière la pertinence de ce procédé pour la réalisation d’applications structurelles(équipements sportifs, ponts pédestres) et non structurelles (moules et outillages de grandes dimensions). En effet, lesavantages de ce procédé sont nombreux, comme par exemple la fabrication de composants personnalisés ou la réduction des coûts et des délais d’obtention. Cependant, ressortent de l’analyse de l’état de l’art des verrous scientifiques relatifs à la fabrication de ces démonstrateurs de grandes dimensions :- la façon de procéder, de type « essais - erreurs – corrections », est coûteuse en temps, en ressources et en argent. Il n’existe pas de consensus concernant une méthode générique qui permette de réaliser des composants de grandes dimensions ;- des problématiques concernant la génération des trajectoires de fabrication en vue de respecter un cahier des charges et le choix d’un moyen de fabrication adapté doivent être résolues.Dans le cadre de ce manuscrit est développée une méthodologie de préparation à la fabrication de composants de grandes dimensions réalisés à partir de matériaux polymères thermoplastiques fondus. Elle propose une préparation à la fabrication générique, basée sur un ensemble de règles métier intégrant la prise en compte des problématiques précédemment mentionnées. Les étapes de la méthodologie sont traitées de manière chronologique au sein des chapitres dans lesquels les problématiques spécifiques et les solutions mises en place pour les résoudre sont explicitées. Un axe de recherche consacré au renforcement des composants à partir de matériaux renforcés de fibres continues afin de pallier la problématique d’anisotropie des propriétés mécaniques inhérente aux procédés additifs basés sur l’extrusion de polymères fondus, est notamment développé. Pour finir, la réalisation de démonstrateurs de grandes dimensions permet de mettre en lumière la pertinence des éléments présentés au sein de la méthodologie mais aussi les perspectives pouvant lui être apportées
Large-sized additively manufactured components made of thermoplastic polymer materials has experienced significant growth since the 2010s, the arrival of innovative materials having made possible to achieve a leap forward in terms of intrinsic mechanical properties. Large-scale demonstrators manufacturing, developed within the scientific literature, has highlighted therelevance of this process for the realization of structural (sports equipments, pedestrian bridges) and non-structural (large-dimension molds and tools) applications. Indeed, the advantages of this process are numerous, such as for example personalized components manufacturing or costs and lead times reduction. However, large-scale demonstrators manufacturing scientific obstacles resulting from state-of-the-art analysis emerges:- “trial - error - correction” procedure is costly in time, resources and money. There is no consensus on a generic method that allows large components manufacturing preparation;- issues concerning toolpaths generation in order to comply with specifications and the choice of a suitable manufacturing means must be resolved. Within the framework of this manuscript is developed a preparation methodology for large-sized components manufacturing made from fused thermoplastic polymer materials. It offers preparation for generic manufacturing, based on a set of process specific rules integrating the consideration of the previously mentioned issues. The steps of the methodology are processed chronologically in each chapter of the manuscript in which the specific issues and the solutions put in place to resolve them are explained. A research axis dedicated to components reinforcement from continuous fibers reinforced materials in order to overcome mechanical properties anisotropy, inherent in additive processes based on fused thermoplastic polymer materials is notably developed. Finally, large-scale demonstrators manufacturing makes it possible to highlight the methodology relevance but also the perspectives that can be brought to it

Ce travail de thèse porte sur les liens entre les conditions opératoires du procédé de mise en œuvre par mélange à l'état fondu et la structure de nanocomposites polypropylène/argile, ainsi que sur l'influence de l'état de dispersion de l'argile sur les propriétés mécaniques des matériaux obtenus. L'étude est basée sur des essais expérimentaux. Les analyses structurales sont réalisées en s'appuyant sur la rhéologie, la diffraction de rayons X ainsi que sur des observations en microscopie électronique.Les études en mélangeur interne ont montré, d'une part, que l'augmentation de la concentration en agent compatibilisant (PP-g-MA) favorise la dispersion de l'argile à l'échelle manométrique tout en augmentant la fragilité des nanocomposites, et d'autre part, que le mélange par voie mélange maître permet d'améliorer considérablement l'état de dispersion comparativement à la voie directe. Les essais réalisés en extrusion bivis corotative ont permis de mettre en évidence l'impact de la vitesse de rotation des vis (N), du débit d'alimentation (Q) et de la température de régulation (Trég) sur l'état de dispersion. L'influence de ces trois variables peut être décrite à l'aide d'un paramètre unique : l'énergie mécanique spécifique (EMS). L'accroissement de l'EMS entraîne une augmentation du niveau d'exfoliation jusqu'à une valeur critique au-delà de laquelle les conditions opératoires ne semblent plus influencer l'état de dispersion. Une relation entre le module de Young des nanocomposites et le niveau d'exfoliation a été établie. Le logiciel LUDOVIC© nous a permis de montrer que l'EMS permet également une bonne description de la progression de l'état de dispersion le long du profil d'extrusion. Enfin, l'étude du comportement thixotrope des nanocomposites à l'état fondu a notamment permis de comprendre que le principe de superposition temps-température ne s'applique pas systématiquement aux nanocomposites étant donné leur caractère évolutif.