Academic literature on the topic 'Déchets radioactifs – Élimination dans le sol – France'

Le site expérimental de Tournemire (France) constitue un terrain privilégié pour tester les concepts de stockage de déchets radioactifs. Un tunnel permet d'y étudier l'impact des travaux d'excavation sur la formation argileuse d'âge Toarcien. Une caractérisation multi-échelles et multi-techniques du matériau a été réalisée. Des expérimentations et des simulations numériques ont cherché à reproduire et prédire les changements dus aux interactions eau-argilite oxydée. Les travaux d'excavation conduisent à la formation d'un réseau de fractures ouvertes et à une réorganisation des particules argileuses. L'effet de l'oxydation se traduit par des transformations minéralogiques sur les parois : oxydation des sulfures, dissolution de calcite et de feuillets illitiques des interstratifiés I/S et précipitation d'une paragenèse d'oxydation. Lors des cycles de réhydratation, l'eau de condensation acquiert rapidement un caractère sulfaté calcique, dû à la dissolution de cette nouvelle paragenèse
The Tournemire (France) site has been selected for research programmes on deep geological waste disposal in clay-rich rock formation. A railway tunnel is used to study the evolution of rock properties and water-rock interactions in the excavated disturbed zone. Multi-scale and multi-technique investigations were carried out. Experiments and numerical modelling were used to predict changes due to rock mineralogy and water chemistry modifications. The tunnel and galleries digging induces fracture formation. In the altered samples, the clay particles show a better orientation in the stratification plan. The oxidation effect yields to mineralogical transformation on the surfaces of the argillite: oxidation of pyrite, dissolution of calcite, dissolution of illite layers in interstratified I/S and formation of gypsum, Fe-oxi/hydroxides, celestite and jarosite. During cycles of hydration/dehydration, condensation water interacts with the argillite and quickly becomes Ca and SO4-rich

Le projet de stockage géologique profond des déchets hautement radioactifs et à vie longue développé par l’ANDRA prévoit que les colis de déchets vitrifiés soient placés dans des surconteneurs en acier faiblement alliés avant leur introduction dans des alvéoles de stockage situées à 500 m de profondeur. Cette proximité entre le verre et l’acier implique, en présence d’eau, une interaction entre les deux matériaux. Les études précédemment menées sur le système verre-fer en condition de stockage géologique ont permis de mettre en évidence la phénoménologie liée à cette interaction. Le fer est décrit comme augmentant l’altération du verre, notamment en raison de la formation de silicates de fer. Néanmoins, dans les dispositifs expérimentaux choisis, l’altération simultanée du verre et du fer rend difficile l’identification des mécanismes prévalant à l’interface de chaque matériau. Dans cette thèse, nous avons donc choisi de décomposer le système réel et complexe Verre/Acier/Argile/Solution en deux systèmes d’études modèles afin d’essayer de mieux caractériser les différents mécanismes siégeant à chaque interface. Les expériences du premier système, dit simplifié, sont des expériences de corrosion d’une poudre de fer en présence de Si. Ces expériences ont montré qu'une augmentation de [Si] favorisait la formation de silicates de Fe au détriment des oxydes de Fe, mais sans conduire à une augmentation de la quantité de fer corrodé. L’étude de la cinétique de ces expériences a révélé qu’un mécanisme de germination-croissance complexe est à l’origine de la formation des silicates de fer. Un modèle cinétique simplifié a par ailleurs été proposé. Les expériences du deuxième système, dit recombiné, met en contact la poudre de fer d’abord avec le verre CJ1 puis avec le verre ISG. Ces expériences ont mis en évidence que la présence de fer conduit certes à une augmentation de l’altération du verre mais cette augmentation est fortement limitée par trois paramètres principaux : la composition du verre, le flux de fer associé à la cinétique de corrosion du métal et le pH. La démarche de simplification choisie a donc permis de dissocier l’effet de chaque paramètre et de localiser l’effet du Si sur la corrosion du fer, de dissocier l’effet du fer de l’effet du pH sur l’altération du verre et surtout de mettre en évidence l’importance des paramètres tels que le flux de fer et la composition initiale du verre sur l’effet qu’aura le fer sur l’altération du verre
The geological disposal of high-level waste (HLW) developed by ANDRA, in France, is based on a multi-layer concept. The vitrified radioactive waste is placed in a stainless-steel container itself placed in a carbon steel overpack and disposed in Callovo-Oxfordian (Cox) claystone. The proximity between iron, glass and groundwater should involve a chemical interaction between them which can impact the long-term behaviour of nuclear vitrified waste. Previous study on the glass-iron system in geological storage conditions have highlights the phenomenology linked to this interaction. Iron has been almost unanimously described as increasing the alteration of glass. However, in the experimental setups chosen, the simultaneous alteration of glass and iron makes it difficult to identify the mechanisms prevailing at the interface of each material. In this thesis, we have therefore chosen to decompose the real and complex Glass / Steel / Clay / Solution system into two model study systems in order to better characterize the different mechanisms at each interface. The first experiments were about the corrosion of iron powder in the presence of Si. These experiments have shown that an increase in [Si] promotes the formation of Fe silicates at the expense of Fe oxides, but without leading to an increase in the amount of corroded iron. Kinetic investigations revealed that a complex germination-growth mechanism is behind the formation of Fe silicates. A simplified kinetic model has also been proposed. Then, the experimental system has been complexified with iron corrosion experiments in the presence of CJ1 simple glass and ISG glass. These experiments have shown that the presence of iron certainly leads to the deterioration of the glass, but this increase is strongly limited by three main parameters : the glass composition, the iron flux associated with the corrosion kinetics of the metal and pH. The chosen simplification approach therefore made it possible to dissociate the effect of each parameter and to locate the effect of Si on the corrosion of iron, to dissociate the effect of iron from the effect of pH on alteration of the glass and above all to highlight the importance of parameters such as the iron flow and the initial composition of the glass on the effect that the iron will have on the deterioration of the glass

Le suivi précis de radiotraceurs, que ce soit en imagerie médicale, pour le stockage des déchets ultimes, ou pour certaines applications industrielles peut être un sujet très complexe. Le développement de détecteurs à bas bruit, grande stabilité sur le long terme, et grande flexibilité géométrique, initié par la société AXINT, permet aujourd'hui, pour certaines applications spécifiques, de développer des systèmes de détection aux performances inégalées. (Anfré, Burato, & Hautefeuille, 2009) (B. Hautefeuille, 2006) (Hautefeuille, et al., 2006) Les recherches entreprises dans le cadre de cette thèse seront prioritairement orientées sur des expériences de diffusion de radiotraceurs afin d'estimer le temps que mettraient des éventuelles fuites de produits radioactifs pour sortir des couches géologiques de stockage. Le sujet de cette thèse porte plus particulièrement sur l'étude de l'ion 22Na+, qui est l'un des cations dont la vitesse de diffusion est la plus élevée dans ce milieu, ainsi que les actinides qui représentent la majorité des éléments radioactifs des déchets nucléaires stockés. La thèse est dans la continuité des recherches menées par l'ANDRA (Agence Nationale des Déchets Radioactifs), sous contrat avec le laboratoire ILM (Institut Lumière Matière), dont AXINT est le sous traitant principal. (Hautefeuille, Tillement, & Dewonck, Ionizing radiations e.g. gamma radiations, detecting installation for e.g. environmental site, has analyzing system analyzing delivered electrical signals to quantify ionizing radiations detected by measurement probes, 2008) Le présent projet décrit les travaux de recherches prévus pour les prochaines années. Dans l'état inital des recherches, 2 détecteurs prototypes ont été installés en 2013 au laboratoire souterrain de Bure, afin de servir de prototypes opérationnels, ainsi que de point fixe de mesure du bruit de fond pour la future expérience DRN1202, objet des travaux de thèse de Mr Zhenhua LIN. (injection d'un cocktail HTO + 22Na)
The precise monitoring of radiotracers, for example used for medical imaging, for the storage of ultimate waste, or for certain industrial applications can be a very complex subject. The development of low-noise sensors with long-term stability and high geometric flexibility were engaged by the AXINT company. (Hautefeuille, et al., 2006). My PhD thesis was focused on experiments in the diffusion of radiotracers, typically to monitor the possible leakage of radioactive products from the geological repositories. We focuses on the study of the 22Na and 36Cl ion diffusion, which is one of the highest cation and anions diffusion rate in geological medium, as well as actinides, which represent the majority of the radioactive elements of Stored nuclear waste. This thesis is in continuity with the research carried out by ANDRA (National Agency for Radioactive Waste), under contract with the laboratory ILM (Institute Light Matter), of which AXINT is the main subcontractor. The present project describes the research work that foreseen the radiation impact on the environment for the coming years during the deep disposal of nuclear waste. Our work focus on the investigation and quantification of the radionuclide diffusion through the geological clay barriers. A new in situ experiment was considered by Andra for the study of the radionuclide migration. Compared to previous experiments, this new in situ diffusion test required longer distance (hundreds of mm), longer time-scale (over 10 years), and real time in situ monitoring of radionuclides migration. To fulfill these conditions, the work was organized as following: 1: Conception and dimensional design of the Diffusion of Radio Nuclide (DRN) experiments in solving emission of beta and gamma radiations 2: Development of corresponding beta and gamma monitoring systems by means of sensors located in peripheral boreholes

L'alteration par l'eau de verres nucleaires est susceptible d'induire un flux de relachement de radionucleides. La determination des cinetiques de relachement de ces elements ainsi que leurs formes chimiques aqueuse est essentielle a l'etablissement de la surete d'un site de stockage profond. Pour cela, nous avons realise des etudes de lixiviation d'un verre type eau legere (dit r7t7) inactif dope en u et th d'une part, et de deux verres type eau legere r7t7 dopes respectivement en 237np et 239pu d'autre part. Les solutions alterantes utilisees etaient de compositions representatives d'eaux profondes et contenaient des ions carbonates, sulfates, phosphates, fluor et chlore. Les flux en solution de u, th, np et pu ainsi que des terres rares la, ce et nd ont ete particulierement suivis par les methodes icp-ms et spectrometrie. Des examens au stem des surfaces des verres alteres inactifs ont egalement permis d'etablir les bilans du partage des tr, u et th entre la solution alterante et les produits d'alteration du verre. La mobilite de ces elements est fonction de deux mecanismes concurrents. D'une part, les terres rares et le thorium s'incorporent dans les produits d'alteration (gel). Le processus suppose de leur retention serait soit une chimisorption ou une coprecipitation, accentuee au niveau du gel par la presence d'ions phosphates par rapport aux autres ions. D'autre part, les actinides et terres rares sont complexes par les especes aqueuses presentes dans les solutions alterantes (principalement les anions). Ce phenomene est nettement plus marque pour u et np. La presence d'ions carbonates favorise de plus cette mobilite. Le plutonium possede un comportement distinct de u et np puisqu'il s'adsorbe essentiellement sur des colloides formes lors de la dissolution du verre, facteurs principaux gouvernant son evolution chimique en solution

L'etude des analogues naturels a permis d'identifier les fluoroapatites a forte teneur en groupements phosphate comme matrices potentielles de conditionnement des actinides. Des travaux anterieurs, similant la decroissance alpha dans la fluoroapatite phosphocalcique monocristalline ont mis en evidence un phenomene d'exfoliation et un recuit des defauts crees par les noyaux de recul sous irradiation par un faisceau d'ions helium. Notre travail a montre que l'exfoliation ne peut pas se produire sur les materiaux apatitiques polycristallins probablement grace a l'evacuation de l'helium hors de grains par un reseau de microcanaux aboutissant a la surface du grain et par la diffusion de l'helium dans les joints de grains. Concernant l'effet des noyaux de recul et de recuit par les particules alpha, l'utilisation d'un microscope electronique a transmission couple avec un implanteur d'ions a permis de realiser des irradiations simulant la decroissance alpha et de suivre in situ l'evolution du desordre d'echantillons polycristallins. Il a ete montre que pour toute la solution solide des fluoroapatites phospho-silicatees l'amorphisation se produit directement dans la cascade et que l'efficacite du recuit par alpha dans la fluoroapatite diminue tres rapidement avec l'augmentation du rapport sio 4/po 4. Ce dernier resultat est en accord avec les conclusions de l'etude des analogues naturels. Cette efficacite de recuit diminue egalement lorsque l'anion fluor present dans les tunnels est remplace par un groupement hydroxyle. Afin de modeliser le comportement des ceramiques lorsqu'elles sont dopees avec des actinides nous avons etabli, en tenant compte des vitesses de creation et de guerison des defauts, l'equation differentielle gouvernant l'evolution du desordre en fonction du temps de stockage. La resolution de cette equation permet de conclure que les matrices apatitiques a forte teneur en phosphate conserveront probablement leur structure cristalline au cours du stockage.

L'isotope 79Se du sélénium, produit de fission de l'uranium 235, est un radionucléide à vie longue présent notamment dans les déchets nucléaires. Dans le cadre de l'estimation du risque sanitaire et environnemental, les écosystèmes terrestres sont considérés comme des récepteurs possibles de cet élément. Le but de notre étude est de déterminer dans quelle mesure les interactions avec le sélénium et la matière organique du sol et/ou les microorganismes peuvent influer sur les variables qui contrôlent la mobilité et la distribution (solide, liquide, gazeuse) du sélénium dans les sols. Une attention particulière est portée à la dimension temporelle qui demeure un des points faibles des modèles d'évaluation pour les simulations à long terme (plusieurs dizaines-centaines de milliers d'années). La méthodologie développée repose sur le suivi régulier de 3 lots de terre pré-contaminés à de très faibles concentrations de sélénium (2,2. 10-9 gSe. G-1sol) et incubés en conditions contrôlées pendant 1,5 an. Une approche multi-paramétrique permet de confronter au cours du temps la mobilité (sorption, désorption, volatilisation) et la distribution sur la phase solide (fractionnement granulo-densimétrique, extractions séquentielles, observations MEB / MET) du sélénium aux propriétés bio-physico-chimiques des lots de terre. L'évolution de l'état organique des lots de terre est clairement observée expérimentalement et modélisée (Roth C). En revanche, cette évolution n'affecte pas significativement la mobilité du sélénium dont la sorption sur la phase solide reste quasi-irréversible (Kd sorption : 20-50 L. Kg-1 / Kd désorption : 100-500 L. Kg-1). A ce comportement s'ajoutent de nombreux phénomènes transitoires qui peuvent entraîner une remobilisation (i. E. Solubilisation et volatilisation) importante de sélénium. Nous mettons ainsi en évidence que (i) l'utilisation d'engrais phosphatés peut conduire à la solubilisation de 30 à 40 % du sélénium sorbé, (ii) la faible volatilisation du sélénium par les microorganismes (~ 0,2 % sur 1,5 an d'incubation) peut être une voie de dispersion non négligeable lorsqu'on considère ce processus sur de très longues échelles de temps et (iii) le transport colloïdal bactérien peut être une source de remobilisation du sélénium qu'il serait nécessaire de mieux caractériser
79Se is a high-life fission product presents in high-activity nuclear wastes. Selenium is often taking into account for health and environmental risk assessments as it is usually considered as a mobile and a toxic element. The terrestrial ecosystems are thought to be a potential reservoir of selenium. In this study, we specially studied how the associations between selenium and soil organic matter and/or microorganisms modify soils selenium mobility and partition (solid, liquid and gazeous). A particular attention was paid to the temporal evolution of the retention parameters, which remains one of the weak points of modeling especially for long term simulations (several tens-hundreds of thousand years). Methodology developed consists on a regular characterization of 3 soils samples pre-contaminated at a very week selenium concentration (2. 2x10-9 gSe. G-1soil) and incubated during 1. 5 year in controlled conditions. The evolution of the organic status of the soil samples was established and well modeled (Roth C). Alternatively, the selenium-OM associations did not present any significant modification with time affecting selenium mobility. The detailed study of selenium mobility showed that selenium sorption processes was poorly reversible (sorption Kd: 20-50 L. Kg-1 ; desorption Kd: 100-500 L. Kg-1), whatever the soil organic status. In addition, numerous transitory phenomenons were able to disturb the “basic” behavior of selenium by increasing the amount of soluble selenium. We specially established that: (i) the use of phosphate fertilizers constituted the most important way of selenium remobilization leading to the release of 30-40 % of sorbed selenium in some extreme cases; (ii) the week selenium volatilization (~ 0. 2 % for 1. 5 year of incubation) may constitute a significant biotic way of 79Se dispersion as soon as very long time scales are considered; (iii) the colloidal transport due to the soil microorganisms could also constituted a source of selenium mobilization however this extend of this process has still to be quantify

Certains concepts de stockage envisagent d'intercaler une barrière ouvragée argileuse entre la roche et le colis de déchets radioactifs. Les niveaux de température, que pourrait subir l'argile, mettent en péril son aptitude à remplir les fonctions assignées à la barrière ouvragée. Afin d'apprécier les enjeux de conception, on simule le comportement thermo-hydro-mécanique d'une barrière ouvragée pour différentes sollicitations thermiques. L'étude est menée en partie sous forme de benchmark (codes ASTER et CAST3M). Elle révèle qu'une amélioration du modèle thermo-mécanique est nécessaire. Pour ce faire, on retient le formalisme énergétique et on propose un réexamen des phénomènes affectant les argiles en température. La contraction thermique de la double couche, propre aux argiles gonflantes, se révèle une interprétation intéressante des expériences. Aussi, on propose d'intégrer les phénomènes électrochimiques dans une formulation énergétique pour milieux poreux partiellement saturés
In some common concepts of a radioactive waste repository, waste is surrounded by an engineered barrier consisting of a swelling clay. Performance of this engineered barrier may be affected by temperature distribution in the clay. To discuss this issue, thermo-hydro-mechanical simulations of the argillaceous barrier submitted to different heating sources are performed. Part of this study is a comparison between the codes ASTER and CAST3M. According to our results, it is necessary to improve the mechanical model. We choose the thermodynamic approach and we propose to re-examine thermal clay behaviour from a phenomenological point of view. Thermal contraction of the double layer in swelling clays is a possible interpretation of the experimental results. Thus we decide to introduce electrochemical phenomena in a thermodynamic formulation dedicated to partially saturated porous media

L'industrie nucleaire est la plus grande productrice de dechets radioactifs. Parmi eux, on compte le 1 3 5cs, produit de fission a vie longue, qui a en plus la particularite d'etre tres mobile. Ce type de dechet pourra dans l'avenir etre stocke dans des sites geologiques profonds dans lesquels une barriere antipollution placee entre les colis et le milieu naturel sera construite. L'argile etant un candidat potentiel dans la construction de cette barriere, nous avons etudie ses interactions possibles avec le cesium. Trois argiles ont ete etudiees : la kaolinite, la montmorillonite et la bentonite. Le modele theorique utilise est la complexation de surface (modele a capacitance constante). La demarche de l'etude est la suivante : dans une premiere partie, nous avons determine les parametres physico-chimiques des oxydes alumine et silice, principaux composants des materiaux argileux. Dans une deuxieme partie, l'utilisation du principe de conservation des constantes dans le melange (synthetique ou naturel) des oxydes purs nous a permis d'atteindre les parametres chimiques des argiles. En accord avec la structure cristalline des solides, nous avons identifie deux types de sites sur la kaolinite, et trois types de sites sur la montmorillonite et la bentonite. L'influence sur les capacites de sorption de la montmorillonite de solides comme les oxydes de fer ou la calcite, produits de degradation pouvant se retrouver dans le site, a ete quantifiee et modelisee dans une troisieme partie. Nous avons cherche egalement a optimiser les capacites de retention de l'argile vis-a-vis du cesium en lui ajoutant des solides de type zeolithe. Dans ce travail trois zeolithes ont ete etudiees : la mordenite, zeolithe synthetique, la chabazite et la clinoptilolite, zeolithes naturelles. La methode de travail utilisee dans cette etude n'est pas specifique au cesium, mais peut etre appliquee a tout autre element.