Dissertations / Theses on the topic 'Cohérence Raman'

Ces travaux de thèse portent sur la conception, la mise en œuvre et l’utilisation d’une plateforme expérimentale et de simulations numériques visant à exciter et amplifier la cohérence Raman de façon contrôlée à partir du bruit quantique. L’objectif est d’explorer la diffusion Raman stimulée dans des fibres creuses comme un moyen de générer des peignes de fréquences optiques cohérents, avec une largeur spectrale multiple-octaves, et ainsi créer un outil pour produire des fonctions d’ondes optiques arbitraires, telles que des impulsions attosecondes ou des lasers à modes verrouillés. Le principe repose sur l’excitation d’un gaz contenu dans une fibre à cristal photonique à cœur creux (HCPCF) par des impulsions laser ultrabrèves de telle sorte qu’un seul des modes spatio-temporels cohérents et indépendants de l’émission spontanée de la radiation Stokes soit excité et amplifié. Cette approche novatrice assure une modulation de phase du champ du laser d’excitation à des fréquences très élevées et sans bruit de phase. Elle se distingue des techniques existantes, telles que la modulation moléculaire, par l’absence de besoin d’un deuxième laser. Cependant, cette méthode nécessite un guide optique unimodal et un gain Raman exceptionnellement élevé. Dans ce contexte, ces travaux se sont ainsi focalisés sur la génération et la mesure de la cohérence intra et inter-impulsionnelle du peigne Raman afin d’évaluer son potentiel pour les applications mentionnées précédemment. Pour ce faire, un modèle théorique de la diffusion Raman stimulée en régime impulsionnel a été développé, soulignant l’intérêt du régime transitoire, qui amplifie le champ Stokes en un seul mode temporel. Des simulations numériques ont ensuite détaillé la dynamique du champ Stokes à travers le milieu Raman, en prenant en compte des facteurs tels que la déplétion du laser. Par ailleurs, une fibre optique à cœur creux hybride a été spécifiquement développée, offrant de faibles pertes linéiques (quelques dB/km à 1030 nm) et un guidage unimodal exceptionnel (MPI jusqu’à −47 dB), assurant ainsi la cohérence spatiale du peigne Raman. Deux bancs expérimentaux ont ensuite été réalisés pour examiner la cohérence du peigne, en commençant par l’aspect intra-impulsionnel. Un laser infrarouge réglable en durée d’impulsion, en énergie et en taux de répétition a été couplé dans la fibre remplie de dihydrogène pour générer le peigne, puis analysé à la sortie avec un interféromètre Mach-Zehnder à haute résolution temporelle (∼ fs) et large plage dynamique (environ 50 ps). Les résultats ont montré qu’en travaillant dans la gamme 3 − 10 ps et 1 − 10 µJ, les effets parasites, comme l’effet Kerr, sont minimisés, et la cohérence mutuelle est proche de l’unité pour toutes les raies de Stokes et anti-Stokes du 1er ordre, comme confirmé par les calculs numériques. L’étude de la cohérence inter-impulsionnelle a révélé un comportement complexe pour des impulsions espacées de moins de 1 ns et une diminution de la cohérence suivant la valeur du temps de relaxation de la cohérence (∼ 2 ns) pour des délais plus longs entre les impulsions. Ces résultats soulignent l’importance de contrôler l’énergie et le délai des impulsions pour maintenir une haute cohérence, et suggèrent que des lasers d’excitation à des cadences de l’ordre de 400 MHz ou plus peuvent générer des lasers à modes verrouillés basés sur notre approche. En conclusion, les avancées réalisées durant cette thèse sur les propriétés de cohérence des peignes de fréquence montrent le potentiel de la diffusion Raman stimulée dans les HCPCFs pour la synthèse d’ondes optiques, et ouvrent la voie à d’autres applications comme la conversion de fréquence pour l’optique quantique, le piégeage optique et le refroidissement moléculaire
This thesis addresses the design, implementation, and use of an experimental and numerical simulation platform aimed at exciting and amplifying Raman coherence in a controlled manner from quantum noise. The long term objective is to explore stimulated Raman scattering in hollow-core fiber as a means to generate coherent optical frequency combs with a multi-octave spectral width, thus creating a tool for generating arbitrary optical wave functions, such as attosecond pulses, or mode-locked lasers. The principle is based on the excitation of a gas contained in a hollow-core photonic crystal fiber (HCPCF) by ultrashort laser pulses, in such a way that only one of the coherent and independent spatiotemporal modes of the spontaneous Stokes radiation is excited and amplified. This innovative approach ensures phase modulation of the excitation laser field at very high frequencies without phase noise. It differs from existing techniques, such as molecular modulation, by eliminating the need for a second laser. However, this method requires a single-mode optical guide and exceptionally high Raman gain. In this context, this work focuses then on the generation and measurement of the intra and inter-pulse coherence of the Raman comb to evaluate its potential for the aforementioned applications. To this end, a theoretical model of stimulated Raman scattering in the impulsive regime was developed, highlighting the interest of the transient regime, which amplifies the Stokes field in a single temporal mode. Numerical simulations then detailed the dynamics of the Stokes field through the Raman medium, taking into account factors such as laser depletion. Furthermore, a specific hybrid hollow-core optical fiber was developed, offering low linear losses (a few dB/km at 1030 nm) and exceptional single-mode guidance (MPI up to −47 dB), thus ensuring the spatial coherence of the Raman comb. Two experimental setups were then realized to examine the comb’s coherence, starting with the intra-pulse aspect. An infrared laser adjustable in pulse duration, energy, and repetition rate was coupled into the hydrogen-filled fiber to generate the comb, then analyzed at the output with a Mach-Zehnder interferometer with high temporal resolution (∼ fs) and wide dynamic range (approximately 50 ps). The results showed that working in the range of 3 − 10 ps and 1 − 10 µJ minimizes parasitic effects such as the Kerr effect, and the mutual coherence is close to unity for all first-order Stokes and anti-Stokes lines, as confirmed by numerical calculations. The study of inter-pulse coherence revealed a complex behavior for pulses spaced less than 1 ns apart and a decrease in coherence corresponding to the coherence relaxation time (∼ 2 ns) for longer delays between pulses. These results highlight the importance of controlling the energy and delay of pulses to maintain high coherence and suggest that excitation lasers with repetition rates around 400 MHz or more can generate mode-locked lasers based on our approach. In conclusion, the advances made during this thesis on the coherence properties of frequency combs demonstrate the potential of stimulated Raman scattering in HCPCFs for optical wave synthesis and pave the way for other applications such as frequency conversion for quantum optics, optical trapping, and molecular cooling

Étude de l'évolution du signal de cohérence raman entre les deux niveaux métastables de ne en fonction de la pression entre 0,01 et 100t (ne pur ou en présence de he) par spectrométrie de saturation dans le cas de collisions dephasantes (déphasage du dipôle atomique avec distinction partielle ou totale de la cohérence macroscopique) et de collisions changeant la vitesse (en préservant la cohérence). Interprétation des résultats par un modèle statistique. Informations obtenues sur les potentiels interatomiques.

La plupart des protocoles de stockage quantique de l'information reposent sur l'enregistrement d'un signal lumineux dans une superposition d'états de longue durée de vie. L'élément clé pour réaliser un tel enregistrement est un système atomique à 3 niveaux en Lambda, où deux sous-niveaux fondamentaux sont couplés optiquement à un même niveau supérieur. L'excitation optique est alors stockée dans une superposition des deux sous-niveaux fondamentaux. Les cristaux dopés aux ions de terre rare sont des candidats prometteurs pour ces applications, car ils présentent des durées de vie des cohérences optiques et hyperfines particulièrement longues. Cette thèse est consacrée à l'étude de l'ion thulium, un ion de terre rare non-Kramers, comme alternative aux ions Pr et Eu qui ont longtemps été considérés comme étant les seuls candidats possibles pour la réalisation d'une mémoire quantique. Grâce à son spin nucléaire 1/2, le thulium présente une structure de sous-niveaux Zeeman nucléaires particulièrement simple, dont l'espacement peut être aisément contrôlé à l'aide d'un champ magnétique externe. De plus, la longueur d'onde d'absorption du thulium à 793 nm est accessible aux lasers à semi-conducteurs qui peuvent être facilement stabilisés en dessous du kHz. Au cours de cette thèse, nous avons construit un système à 3 niveaux en Lambda dans le Tm:YAG. Nous avons également mis en oeuvre des processus cohérents permettant de manipuler optiquement un état de superposition de spin nucléaire, comme les échos Raman et le STIRAP. L'ensemble des résultats obtenus montrent que le thulium est un bon candidat pour la démonstration de certains protocoles de mémoire quantique.

Le cancer de la peau est un enjeu majeur de santé publique. Il représente le type de cancer ayant le plus fort taux de prévalence et le nombre de cas semble être en constante augmentation. Aujourd'hui, la méthode de référence pour le diagnostic du cancer cutané nécessite un échantillon de tissu suspect, appelé biopsie, prélevé après un simple examen visuel de la peau du patient. Par conséquent, près de 60 % des biopsies se révèlent être bénignes et environ 20 % des cancers de la peau ne sont pas détectés.Les travaux de recherche présentés dans ce manuscrit de thèse portent sur le développement d'un dispositif de tomographie par cohérence optique confocale en ligne (LC-OCT) capable de produire des images d'une qualité similaire aux coupes histologiques de manière non invasive et in vivo. Le prototype conçu fonctionne à une longueur d'onde centrale autour de 800 nm avec une largeur spectrale d'environ 150 nm. Il a été appliqué à l'imagerie in vivo de la peau avec une résolution spatiale quasi-isotrope d'environ 1 µm et une profondeur de pénétration de 400 µm. Ce dispositif pourrait alors être utilisé pour améliorer l'efficacité du processus de diagnostic du cancer de la peau en limitant le nombre de cas non détectés ainsi que le nombre de biopsies inutiles.Nous présentons ensuite un dispositif de LC-OCT fonctionnant dans deux bandes spectrales centrées autour de 770 nm et 1250 nm. La première bande produit des images à haute résolution (1.3 µm x 1.2 µm, latéral x axial) tandis que la seconde offre une profondeur de pénétration accrue (700 µm). En fusionnant les images produites dans les deux bandes il a été possible de produire des images avec une bonne résolution en superficie tout en ayant une profondeur de pénétration étendue. De plus, acquérir des images d'un échantillon dans deux bandes spectrales différentes permet dans une certaine mesure d'obtenir des informations sur les propriétés spectrales de l'échantillon.Finalement, nous présentons une preuve de concept d'un dispositif de LC-OCT couplé avec un microscope Raman ainsi que quelques exemples d'application. La microscopie Raman est une modalité spectroscopique qui permet d'identifier des molécules et ainsi de mesurer "l'empreinte digitale" d'un échantillon. Cette modalité pourrait alors fournir des informations complémentaires aux images morphologiques acquises par LC-OCT à propos de la composition biomoléculaire de l'échantillon
Skin cancer is a major public health issue. Among all types of cancer, skin cancer has the highest prevalence rate and the number of cases seems to be steadily increasing. Currently, the gold standard of skin cancer diagnosis requires a sample of suspicious tissue, called a biopsy, removed after a simple visual inspection of the patient's skin. Consequently, almost 60 % of biopsies result in benign diagnoses, and approximately 20 % of all skin cancers are missed.The research presented in this thesis revolves around the development of a line-field confocal optical coherence tomography (LC-OCT) device capable of producing non-invasive in vivo images similar in quality to histological cuts. The designed prototype operates at a center wavelength around 800 nm with a spectral width of approximately 150 nm. It has been applied to in vivo skin imaging with an almost isotropic spatial resolution of about 1 µm and a depth penetration reaching 400 µm. This device could thus be used to improve the efficiency of skin cancer diagnosis by limiting the number of undiagnosed cases and the number of unnecessary biopsies.We then present a LC-OCT device system operating in two spectral bands centered around 770 nm and 1250 nm. The first band produces high resolution images (1.3 µm x 1.2 µm, lateral x axial) while the second provides enhanced penetration depth (700 µm). By merging the images acquired in the two bands it has been possible to produce images with both high resolution and high penetration. Moreover, acquiring images of a sample in two different spectral bands can give, to a certain extent, information on the spectral properties of the sample.Lastly, we present a proof-of-concept LC-OCT prototype coupled together with a Raman microscope, as well as some application examples. Raman microscopy is a spectroscopic method capable of identifying molecules present in a sample and thus measuring the "fingerprint" of a sample. This modality could then provide complementary information to the morphological images provided by LC-OCT about the biomolecular composition of the sample

Après une introduction brève de l’historique de l’imagerie dermatologique non invasive, ce travail est divisé 3 parties. 1) Présentation d’un projet de développement d’un tomographe à cohérence optique miniaturisé, peu onéreu devant permettre une diffusion de cette technique aux dermatologues exerçant en dehors des hôpitaux. Il s’agi d’un projet ANR DOCT-VCSEL Portable Optical Coherence Tomography with MEMS-VCSEL swept- sources for skin analysis ANR 2015 / Défi sociétal « Vie, Santé et Bien-Etre » Axe 13 « Technologies pour la santé » 2) Présentation d’un projet dont le but est l’identification de lésions cutanées cancéreuses au moyen d’un nouvel OCT haute définition développé par la société DAMAE, issue de l’Institut supérieur d’Optique de Palaiseau. Il s’agit d’un dispositif qui sera dans un premier temps réservé aux centre d’excellence en imagerie dermatologique. 3) la reprise des 52 publications ayant trait à l’imagerie cutanée auxquelles j’ai participé et référencées dans les bases de données internationales au 31 décembre 2016. Ce travail couvre l’ensemble de l’imagerie non invasive dermatologique moderne et aborde des sujets qui n’avaient jamais été étudié de la sorte. Notamment les muqueuses et l’appareil oculaire antérieur mais aussi l’identification par microscopie confocale des marge chirurgicales ou l’association microscopie confocale spectrométrie Raman
After a brief introduction to the history of non-invasive dermatological imaging, this work is divided into 3 parts. 1) Presentation of a project for the development of a low-cost miniaturized optical coherence tomograph to allow dissemination of this technique to dermatologists practicing outside hospitals. This is an ANR project: DOCT-VCSEL Portable Optical Coherence Tomography with MEMS-VCSEL swept-sources for skin analysis ANR 2015 / Societal Challenge "Life, Health and Welfare" Axis 13 “Technologies for Health" 2) Presentation of a project whose goal is the identification of cancer skin lesions by means of a new high definition OCT developed by the company DAMAE, resulting from the Higher Institute of Optics of Palaiseau. It is a device that will initially be reserved for centers of excellence in dermatological imaging. 3) Presentation of 52 publications related to skin imaging, in which I participated, and referenced in the international databases as of December 31, 2016. This work covers all modern dermatological non-invasive imaging and addresses Subjects that had never been studied in this way. Notably the mucous membranes and the anterior ocular apparatus but also the identification by confocal microscopy of the surgical margins or the association confocal microscopy Raman spectrometry

La microspectroscopie Raman cohérente (CARS) est une méthode d'analyse optique sans marqueur qui permet d'identifier des liaisons moléculaires dans un milieu d'intérêt (échantillon) pour permettre de déterminer la composition chimique de ce milieu. Elle nécessite l'excitation concomitante de l'échantillon par deux ondes spectralement décalées (onde pompe et onde Stokes) afin de faire entrer en résonance les liaisons à détecter. Pour la détection de plusieurs liaisons simultanément (microspectroscopie Raman cohérente large-bande ou Multiplex-CARS), la source Stokes monochromatique est remplacée par une source laser large-bande (supercontinuum). Les travaux effectués dans le cadre de cette thèse visent à proposer de nouvelles sources de supercontinuum émettant des faisceaux optimisés en termes d'élargissement spectral et de densité spectrale de puissance pour la microspectroscopie Multiplex-CARS. Pour ce faire, les moyens de développer des continuums spectraux performants ont été explorés dans trois fibres optiques différentes: une fibre microstructurées air/silice monomode à gros cœur dopé à l'ytterbium permettant une réamplification du signal tout au long de sa propagation ; une fibre monomode conventionnelle en régime de dispersion normale pour obtenir un élargissement spectral par saturation du gain Raman ; une fibre multimode dans laquelle le faisceau spectralement élargi par saturation du gain Raman à très forte puissance subit également un auto-nettoyage spatial par effet Kerr tout au long de sa propagation, produisant en sortie un faisceau de forte brillance dont le profil d’intensité est semblable à celui du mode fondamental. Une étude spectrotemporelle complète est présentée pour ces trois sources
Coherent Raman microspectroscopy (CARS) is an optical method used to identify molecular bonds in a sample in order to analyze and determine its complete composition. It requires the simultaneous excitation of the sample by two waves (the pump wave and the Stokes wave) in order to induce resonant vibration of the bond to be detected. For multiple bonds analysis (broadband coherent Raman microspectroscopy our Multiplex-CARS), the monochromatic Stokes wave must be replaced by a broadband beam (supercontinuum). The aim of this thesis was to design supercontinuum sources optimized for Multiplex-CARS application, in particular in terms of spectral bandwidth and spectral power density. Supercontinuum generation was investigated in three different optical fibers: (i) a microstructured single mode fiber with a large Yb doped core in which the input beam was re-amplified all along its propagation; (ii) a conventional singlemode fiber pumped in the normal dispersion regime in which spectral broadening was achieved by means of Raman gain saturation; (iii) a conventional graded-index multimode fiber in which the beam spectrally broadened by Raman gain saturation at very high power also experienced spatial self-cleaning by Kerr effect, resulting in a high brillance output beam with an,intensity profile close to that of the fundamental mode. A complete spectrotemporal study is achieved for each of these three sources

La technique de spectroscopie basée sur la diffusion Raman Stokes spontanée est un procédé standard employé dans de nombreux domaines allant de la thermodynamique à la médecine, en passant par la science des matériaux. À la faveur d'un échange d'énergie inélastique, elle permet de déterminer les fréquences des vibrations moléculaires présentes dans un objet. On peut ainsi remonter à l'identification des molécules et ainsi caractériser l'objet d'étude sans utiliser de marqueur spécifique. Cette méthode est néanmoins affligée de défauts. Outre la présence d'un signal de fluorescence qui peut submerger la réponse Raman, le désavantage majeur est le long temps d'exposition que requière cette technique. Dans le cas d'étude d'échantillon biologique, cela proscris son usage pour des mesures de microspectroscopie : la cartographie spectrale d'objet microscopique. Afin de pallier ce problème, de nouvelles techniques ont été développées. C'est le cas de la spectroscopie employant la diffusion Raman anti-Stokes Cohérente (ou CARS pour Coherent Anti-Stokes Raman Scattering). Du fait de sa cohérence et de sa directivité le signal anti-Stokes affiche une intensité 10^5 to 10^6 fois plus importante que dans le cas de la diffusion Raman spontanée, ce qui permet alors d'abaisser le temps d'exposition à un niveau tolérable pour les objets biologiques lors d'une mesure de microspectroscopie. De plus, le caractère anti-Stokes du signal l'épargne de la contribution de la fluorescence. Pourtant, un défaut majeur limite encore l'utilisation de cette technique : le bruit de fond non résonant. Ce phénomène peut diminuer, voir noyer la contribution résonante qui porte l'information. Cette thèse a permis le développement de techniques CARS autorisant une réduction du bruit de fond non résonant. Pour ce faire un dispositif de spectroscopie CARS multiplex (M-CARS) en configuration copropagative a été construit. Ses capacités sont illustrées par des mesures spectrales d'échantillons minéral, végétal et biologique. À partir de ce système, il a été établi une méthode innovante permettant de discriminer le signal résonant du bruit non résonant en utilisant un champ électrique continu. Il est aussi démontré la mise en place d'un procédé qui a permis de mener la première mesure de microspectroscopie M-CARS en configuration contrapropagative sur un échantillon biologique. Cette configuration limite la collecte du signal à l'objet d'étude, empêchant ainsi l'acquisition du signal résonant et non résonant issu du solvant, principal responsable du bruit de fond non résonant lors d'une mesure CARS en configuration copropagative
The spectroscopy technique based on spontanée Raman Stokes scattering is a standard process used in many fields spanning from thermodynamic and medicine, to materials sciences. An inelastic energy exchange permits to determinate the frequency of the molecular vibrations in an object. One can identify the molecules and thus, can characterize the object of study in a label-free way. Nevertheless, this method is afflicted with faults. Beside the presence of fluorecence that can drown the Raman answer, the main drawback is the long exposition time required. In the case of biological sample, this can prohibit the use of spontaneous Raman scattering for microspectroscopy measures: the spectral mapping of microscopic objects. To avoid this problem, new techniques have been developed. It is the case of Coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) spectroscopy. Due to its coherence and its directivity, the anti-Stokes signal has an intensity 105 to 106 times greater than the spontaneous Raman scattering one. The exposition time is then reduced to a tolerable level for biological objects during microspectroscopy measures. Moreover, the anti-Stokes characteristic of the signal prevents the fluorescence contribution. However, a major fault still limits the use of this technique: the nonresonant background. This phenomenon can diminish, even overwhelm the resonant contribution carrying the information. This thesis permitted the development of CARS approaches that allow the reduction of the nonresonant background. To do so, a multiplex CARS (M-CARS) spectroscopy apparatus in a forward configuration has been built. Its abilities are illustrated with spectral measures of mineral, vegetal and biological samples. Based on this system, it has been established an innovative method that can discriminate the resonant signal from the nonresonant one thanks to a static electric field. It has been also been demonstrated the development of a process that has allowed the first M-CARS microspectroscopy measure of a biological sample in a contrapropagative configuration. This setup limits the collect of the signal to the object of study, avoiding the acquisition of the resonant and resonant signals coming from the solvent, responsible for the major part of non resonant background during a CARS measure in a forward configuration

La microscopie par diffusion Raman Cohérente Anti-Stokes (CARS) est une méthode récente d'imagerie dont le contraste provient des vibrations moléculaires intrinsèques d'une liaison ou d'un ensemble de liaisons chimiques. Cette technique présente l'avantage de s'affranchir de tout marqueur fluorescent qui peut être toxique pour un organisme biologique vivant. Elle permet aussi d'avoir une très grande sensibilité et une forte resolution spatiale, comparable à celle de la microscopie confocale. Le travail de cette thèse, concerne la réalisation d'un microscope CARS, et sa mise en application à différents domaine de l'imagerie bio-médicale. Des études ont été menées démontrant les potentialités de cet outil, ainsi que sa caractérisation dans le domaine spatiale et spectral
Coherent anti-Stokes Raman scattering microscopy (CARS) is a new approach for chemical imaging of molecular systems, with high sensitivity, high spatial resolution, and three dimensional sectioning capability, without using fluorophores that are prone to photobleaching. This technique permits to map selectively molecular species, by using vibrational properties of their chemical bounds. CARS is described by a four wave-mixing process, where the signal intensity depends nonlinearly on the incident intensities, and generated in a direction determined by the phase-matching condition. The approach of this work was to realize a CARS microscope, allowing biological systems imaging without any labelling or staining. Studies were undertaken showing the potentialities of this tool, as well as its characterization in the spatial and spectral domain

Du fait de leur compacité, leur robustesse et leur faible coût, les microlasers impulsionnels nanosecondes constituent des sources particulièrement attractives pour de nombreux systèmes de détection et d'analyse, en particulier les cytomètres en flux ou les dispositifs pour la spectroscopie CARS (Coherent Raman Anti Stokes Scattering). Cependant, ces applications nécessitent des performances améliorées en ce qui concerne la gigue temporelle et la cadence de répétition accessible. Dans sa première partie, cette thèse propose des solutions originales pour atteindre les performances requises à partir de microlasers passivement déclenchés, grâce à la mise en oeuvre d'une cavité hybride couplée, pompée par une onde modulée en intensité. Une cadence de répétition supérieure à 30 kHz avec une gigue demeurant inférieure à 200 ns est atteinte. Le potentiel de microlasers à fibres déclenchés par modulation du gain pour monter en cadence est aussi évalué, montrant que des impulsions à faible gigue, à une cadence de plus de 2 MHz peuvent être produites. Enfin, la dernière partie est consacrée à la mise au point et à l'exploitation d'un nouveau système de spectroscopie CARS assisté par une excitation électrique haute tension. Ce dispositif, réalisé à partir d'un microlaser amplifié, permet de s'affranchir du bruit de fond non résonnant des mesures et de réaliser une analyse spectroscopique fine de la réponse de différents milieux d'intérêt sous champ continu ou impulsionnel, pouvant conduire à une nouvelle méthode de microdosimétrie de champ. Diverses applications, dont la granulométrie à l'échelle micro ou nanométrique ou l'identification de marqueurs pour la biologie, sont démontrées
Thanks to their compactness, robustness and low cost, pulsed nanosecond microlasers are particularly attractive sources for different detection and analysis systems, particularly flow cytometers or devices for CARS (Coherent Anti Raman Stokes Scattering) spectroscopy. However, these applications require reduced time jitter and increased repetition rate. The first part of this thesis proposes novel solutions to achieve the required performance from passively Q-switched microlasers, which are based on an hybrid coupled-cavity and intensitymodulated pump wave. A repetition rate greater than 30 kHz with jitter remaining lower than 200 ns is reached. Pulsed fiber microlasers operating by gain switching are also studied, showing that pulses with low timing jitter, at a repetition rate of more than 2 MHz can be obtained. The last part is devoted to the development and the implementation of a new system of CARS spectroscopy assisted by a high-voltage electrical stimulation. This device, based on an amplified microlaser, allows to substract the non-resonant background noise in the measurements. Thus, a fine spectroscopic analysis of the response of different environments of interest in continuous or pulsed field can be achieved. It may lead to a new method for field microdosimetry. Various applications, including granulometry at the micro or nanometric scale and the identification of markers for biology, are shown

Cette thèse porte sur l'utilisation et le développement de techniques de microscopie multiphotonique pour l'imagerie d'échantillons biologiques humains. Une plateforme d'imagerie multiphotonique utilisant les contrastes non linéaires sans marquage tels que la fluorescence à deux photons, la génération de seconde harmonique, et les mécanismes Raman cohérent (CARS et SRS) a été conçue et développée au cours de cette thèse, et les travaux expérimentaux suivant deux axes de recherche principaux sont présentés.Dans une première partie , l'imagerie tridimensionnelle et sans marquage des muqueuses du système digestif humain est comparée aux images histologiques classiques avec marquages colorimétriques. Nous montrons que les techniques multiphotoniques utilisées permettent de reconstituer la structure et de discerner les différents éléments moléculaires présents dans les tissus dans le but d'obtenir une caractérisation des zones touchées par le développement de tumeurs cancéreuses
This thesis focuses on multiphotonic microscopy techniques development and use in order to image human biological samples. A multiphotonic imaging setup using label-free nonlinear contrasts mechanisms such as two-photons fluorescence, second harmonic generation, or stimulated Raman effect (CARS or SRS) has been designed and developped during this PhD, and I present the experimental work in two main research topics.In a first part, we compare label-free 3D imaging with classic histological imaging using colorimetric labels in human digestive system. We show that multiphotonic technics allow to reconstruct the organization and discern the molecular compounds inside the tissues, in order to get a caratérization of the cancerous tumors developpement.The second part is related to the application of our multimodal setup to the quantitative study of real active molecular compounds real time penetration into in vivo human skin. We show that multiphotonic microscopy make possible to mesure active molecules in depth 3D concentration in the skin in order to understand transcutaneous diffusion mechanisms in cosmetic and pharmacological applications

La microscopie par diffusion Raman cohérente anti-Stokes (CARS) est une technique de spectro-imagerie qui permet de cartographier les modes vibrationnels intra-moléculaires d'un échantillon biologique, sans nécessité de marquage préalable. La mesure CARS est cependant dégradée par un "fond non-résonant" qui détériore le contraste. Récemment, la microscopie par diffusion Raman stimulée (SRS) fut proposée comme une alternative à la microscopie CARS, permettant d'obtenir une imagerie "sur fond noir". Dans cette thèse, nous décrivons le développement d'un microscope SRS. Nous évaluons le caractère spécifique des contrastes CARS et SRS dans le cadre d'une application biomédicale concrète, à savoir la détection de mélanomes humains. Nous présentons une description exhaustive des phénomènes physiques pouvant conduire à des artéfacts de mesure en SRS. Nous proposons finalement une technique basée sur l'utilisation de trois faisceaux d'excitation à trois couleurs, permettant de supprimer ces artéfacts. Dans une seconde partie, nous nous intéressons à la microscopie CARS en configuration plein champ. Nous proposons une méthode permettant de supprimer le fond non-résonant. Celle-ci est basée sur une analyse de front d'onde du champ anti-Stokes. En guise d'ouverture, nous proposons une technique - toujours basée sur l'analyse de front d'onde - permettant de réaliser la spectroscopie d'absorption quantitative de nano-objets. Nous illustrons le potentiel de cette technique en réalisant des mesures sur des matrices de nanoparticules d'or et sur des nanoparticules uniques
Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS) microscopy is a technique that can map the spatial distribution of intra-molecular vibrational modes of a biological sample. This method thus provides molecular specificity, without staining the sample. However, CARS signal is hampered by a "non-resonant background" which reduces the contrast. Recently, Stimulated Raman Scattering (SRS) microscopy has been proposed as an alternative to CARS microscopy because it is a background free method. In this thesis, we describe the development of a SRS microscope. We evaluate the specificity of CARS and SRS contrasts in a concrete biomedical application, the detection of human melanomas. We present a comprehensive description of the physical phenomena that can lead to artifacts in SRS microscopy. We show that the scattering properties of the sample can lead to artifacts. We propose a technique based on three excitation beams of different color which suppresses these artifacts. In the second part, we focus on CARS microscopy in a wide-field configuration. We implement a technique to remove the non-resonant background. This method is based on wavefront sensing of the anti-Stokes Field by quadriwave lateral sharing interferometry (QWLSI). We demonstrate that the measurement of the intensity and phase of the complex CARS field allows to retrieve the spontaneous Raman scattering spectrum. As a perspective, we propose a technique, still based on wavefront sensing by QWLSI, to achieve quantitative absorption spectroscopy of nano-objects. We illustrate the potential of this technique by performing measurements on arrays of gold nanoparticles and on single nanoparticles

Le formaldéhyde (H2 CO), molécule tétraatomique simple, est photodissocié par un rayonnement UV en H2 + CO. Ces fragments se séparent très rapidement, empêchant les échanges d'énergie entre différents degrés de liberté. Ainsi, la détermination de l'état interne des fragments donne une image de l'état de transition. Du fait de leur comportement dissymétrique, les fragments ont des distributions différentes. L'excitation rotationnelle de CO est très élevée et celle de H2 plus modeste alors que la vibration de H2 est très excitée et celle de CO pratiquement pas. L'étude de la dissociation rovibrationnelle de l'hydrogène, objet de ce mémoire ne peut se faire à l'heure actuelle que par DRASC (Diffusion anti-Stokes cohérente). L'énergie interne élevée du fragment a permis en outre d'étudier expérimentalement pour la première fois la relaxation rotationnelle de l'orthohydrogène par l'hélium (v= 1, 2 et 3, J ≤ 7). Malgré le retard de 150 ns entre l'impulsion de photolyse et la mesure imposée par le mécanisme prédissociatif, et malgré le refroidissement de la translation par un ajout d'hélium requis pour améliorer la sensibilité, il est montré que les distributions mesurées sont peu affectées par la relaxation. Un calcul simple des sections efficaces Raman a été également mis au point pour les molécules diatomiques
Formaldehyde (H2 CO) is dissociated by UV radiation into H2+co. The fragments of this simple tetraatomic molecule separate very quickly, preventing energy transfer between different degrees of freedom. Thus the determination of the fragments internal state allows us to describe the transition state. Due to their asymmetric behavior, the fragments have different distributions. Co has very high rotational and nearly no vibrational excitations while H2 has modest vibrational and high vibrational ones. The H rovibrational 2 for the time being, only be distribution studied in this dissertation, can determined by CARS (Coherent anti-Stokes Raman Scattering). Moreover, the high to study experimentally for orthohydrogen by helium, internal energy of this fragment the first time the rotational (v = 1, 2 and 3, J≤7). Bas allowed us relaxation of Despite the 150 ns delay between photolysis and CARS pulses due to the predissociative mechanism, and despite the helium translational cooling required to increase sensitivity, it can be proved that the distributions measured are unchanged by the relaxation (within experimental uncertainties). A simple calculation of Raman cross sections has also been derived for diatomics molecules

Ce mémoire présente quelques problèmes liés au calcul théorique des spectres de diffusion Raman anti-Stokes cohérente, quand ceux-ci sont utilisés pour déterminer la température ou des concentrations d'espèces dans des milieux en réaction. La première partie est consacrée à l'étude théorique des effets des collisions intermoléculaires sur le profil spectral. Les formalismes semi-classiques de calcul des coefficients d'élargissement sont présentés, puis plusieurs modèles de relaxation rotationnelle, décrivant les transferts d'intensité entre différentes transitions optiques sont examinés. Enfin, les profils spectraux de différentes spectroscopies Raman cohérentes sont établis en prenant en compte les couplages par collision. Dans la seconde partie, cette étude formelles est appliquée aux trois molécules CO, CO2 et N2, présentés dans de nombreux systèmes en combustion. En premier lieu, les coefficients d'élargissement de CO autoperturbé et perturbé par N2 sont calculés entre 300 et 1500 k, puis la branche q froide de CO, rétrécie sous l'effet des collisions est calculée à l'aide du modèle M. E. G. Et comparée à des enregistrements D. R. A. S. C. Effectués à température ambiante. Ensuite, le spectre de la branche q 2#2 de CO2 (1285 cm##1) est calculé en prenant en compte les relaxations d'énergie rotationnelle et de phase vibrationnelle. Quelques applications aux mesures de concentration de CO2 dans un moteur à combustion interne sont présentées. Enfin, une méthode originale de calcul de spectres D. R. A. S. C. Est discutée et appliquée à la molécule de N2; celle-ci associe une technique de perturbations au calcul temporel de la susceptibilité non linéaire du troisième ordre

Ce mémoire de thèse aborde la caractérisation expérimentale du transfert thermique à l’échelle nanométrique dans des matériaux compatibles avec les procédés de la micro-électronique. Pour cela deux techniques de caractérisation sont appliquées chacune à deux différents systèmes, le silicium mésoporeux irradié et les membranes de silicium suspendues. La première technique de caractérisation est la thermométrie micro-Raman. La puissance du laser chauffe l'échantillon exposé. La détermination de la conductivité thermique nécessite la modélisation de la source de chaleur par la méthode des éléments finis. Dans les cas considérés la modélisation de la source de chaleur repose sur différents paramètres qui doivent être soigneusement déterminés. La seconde technique de caractérisation est la microscopie à sonde locale (d’acronyme anglais SThM), basée sur le principe de la microscopie à force atomique (d’acronyme anglais AFM). Utilisée en mode actif, la sonde AFM est remplacée par une sonde résistive de type Wollaston qui est chauffée par effet Joule. Utilisée en mode AFM contact, cette technique permet une excitation thermique locale du matériau étudié. La détermination de la conductivité thermique nécessite l'analyse de la réponse thermique de la sonde au moyen d'échantillons d'étalonnage et également via la modélisation dans le cas des géométries complexes. L'effet de la position de la pointe sur le transfert de chaleur entre la pointe et l'échantillon est étudié. Une nouvelle méthode de découplage entre le transfert de chaleur entre la pointe et l'échantillon, respectivement à travers l'air et au contact, est proposée pour la détermination de la conductivité thermique des géométries complexes. Les résultats obtenus avec les deux techniques pour les échantillons de silicium mésoporeux irradiés à l’aide d’ions lourds dans le régime électronique sont en bon accord. Ils montrent la dégradation de la conductivité thermique du silicium mésoporeux suite à une augmentation dans la phase d’amorphe lorsque la dose d’irradiation croît. Les résultats obtenus sur les membranes de silicium suspendues montrent une réduction de la conductivité thermique de plus de 50 % par rapport au silicium massif. Lorsque la membrane est perforée périodiquement afin de réaliser une structure phononique de période inférieure à 100 nm, cette réduction est approximativement d’un ordre de grandeur. Un chapitre introduisant un matériau prometteur à base de silicium pour observer des effets de cohérence phononique conclut le manuscrit
This PhD thesis deals with the experimental characterization of heat transfer at the nanoscale in materials compatible with microelectronic processes. Two characterization techniques are applied to two different systems, irradiated mesoporous silicon and suspended silicon membranes. The first characterization technique is micro-Raman thermometry. The laser power heats up the exposed sample. The determination of the thermal conductivity requires the modeling of the heat source using finite element simulations. The modeling of the heat source relies on different parameters that should be carefully determined. The second characterization technique is Scanning Thermal Microscopy (SThM), an Atomic Force Microscopy (AFM)-based technique. Operated in its active mode, the AFM probe is replaced by a resistive Wollaston probe that is heated by Joule heating. Used in AFM contact mode, this technique allows a local thermal excitation of the studied material. The determination of the thermal conductivity requires the analysis of the thermal response of the probe using calibration samples and modeling when dealing with complicated geometries. The effect of the tip position on heat transfer between the tip and the sample is studied. A new method decoupling the heat transfer between the tip and the sample, at the contact and through air, is proposed for determining the thermal conductivity of complicated geometries. The results obtained from the two techniques on irradiated mesoporous silicon samples using heavy ions in the electronic regime are in good agreement. They show a degradation of the thermal conductivity of mesoporous silicon due to the increase in the amorphous phase while increasing the ion fluence. The results obtained on suspended silicon membrane strips show a decrease in the thermal conductivity of more than 50 % in comparison to bulk silicon. When perforated into a phononic structure of sub-100 nm period, the membrane thermal conductivity is about one order of magnitude lower than the bulk. A chapter introducing a promising silicon-based material for the evidence of phonon coherence concludes the manuscript

La peau est un organe qui enveloppe le corps, elle est une barrière naturelle importante et efficace contre différents envahisseurs. Pour le traitement des maladies dermatologiques ainsi que dans l'industrie cosmétique, les applications topiques sur la peau sont largement utilisées. Ainsi beaucoup d'efforts ont été investis dans la recherche sur la peau visant à comprendre l'absorption moléculaire et les mécanismes rendant efficace la pénétration. Cependant, il reste difficile d'obtenir une visualisation 3D de haute résolution combinée à une information chimique- ment spécifique et quantitative dans la recherche sur la peau. La spectroscopie et la microscopie non-linéaire, incluant la fluorescence excitée à 2-photon (TPEF), la diffusion Raman spontanée, la diffusion Raman cohérente anti-Stokes (CARS) et la diffusion Raman stimulée (SRS), sont introduits dans ce travail pour l'identification sans ambiguïté de la morphologique de la peau et la détection de molécules appliquées de façon topique. Plusieurs méthodes quantitatives basées sur la spectroscopie et la microscopie non-linéaire sont proposées pour l'analyse chimique en3D sur la peau artificielle, ex vivo et in vivo sur la peau humaine. De plus, afin de s'adapter aux applications cliniques à venir, un design endoscopique est étudié pour permettre l'imagerie non-linéaires dans les endoscopes flexibles
Skin is an organ that envelops the entire body, acts as a pivotal, efficient natural barrier to- wards various invaders. For the treatment of major dermatological diseases and in the cosmetic industry, topical applications on skin are widely used, thus many efforts in skin research have been aimed at understanding detailed molecular absorption and efficient penetration mechanisms. However, it remains difficult to obtain high-resolution visualization in 3D together with chemical selectivity and quantification in skin research. Nonlinear spectroscopy and microscopy, including two-photon excited fluorescence (TPEF), spontaneous Raman scattering, coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) and stimulated Raman scattering (SRS), are introduced in this work for unambiguous skin morphological identification and topical applied molecules detection. Sev- eral quantitative methods based on nonlinear spectroscopy and microscopy are designed for 3D chemical analysis in reconstructed skin, ex vivo and in vivo on human skin. Furthermore, to adapt to forthcoming clinical applications, an endoscopic design is investigated to bring nonlin- ear imaging in flexible endoscopes

SWIFTS (Stationary Wave Integrated Fourier Transform Spectrometer) est une nouvelle technologie innovante de spectrométrie qui permet une réduction radicale de la taille des spectromètres à Transformée de Fourier, tout en conservant, et même en améliorant leurs performances. Grâce aux avancées de l'optique intégrée et des nanotechnologies, SWIFTS repose sur une méthode de détection optique originale, sans aucune partie mobile, où des nanoplots métalliques échantillonnent directement le champ évanescent d'une onde stationnaire dans un guide d'onde.Dans cette thèse, nous proposons de présenter le cheminement complet qui a mené, en partant du concept original, au développement puis à la mise en pratique de la technologie SWIFTS. Le document illustre notamment les caractérisations optiques, les choix technologiques et les optimisations entrepris pour la réalisation de spectromètres fonctionnels dans le domaine visible et proche-infrarouge. Des procédures de calibrages novatrices et complémentaires, basées sur du multiplexage fréquentiel et sur de l'interférométrie à faible cohérence temporelle, ont été développées pour déterminer avec précision les différentes irrégularités de fabrication et de comportement de l'appareil complètement intégré. Les spectromètres calibrés permettent à présent d'aborder des applications diverses en industrie et en recherche, de la caractérisation hautes performances de lasers, à l'interrogation de capteurs fibrés à réseaux de Bragg, aux techniques de spectrométries Raman et LIBS, et de tomographie optique OCT, jusqu'aux sciences de l'Univers (géophysique, astrophysique).SWIFTS est une innovation de rupture qui, de part sa miniaturisation obtenue sans compromis avec de hautes performances d'analyse spectrale, a la capacité de faire passer la spectrométrie du stade de la mesure complexe en laboratoire à celle d'un simple composant intégré pour des applications exigeantes
SWIFTS (Stationary Wave Integrated Fourier Transform Spectrometer) is a new innovative technology of spectrometry that allows a drastic reduction of the size of Fourier transform spectrometers, while maintaining, and even improving their performance. With advances in integrated optics and nanotechnology, SWIFTS is based on an original method of optical detection, without any moving part, where metallic nanodots directly sample the evanescent field of a standing wave in a waveguide.In this thesis, we propose to present the complete process that led, starting from the original concept, to the development and the applications of the technology. The document illustrates the optical characterizations, the technological choices and the optimizations made for the realization of functional spectrometers in the visible and near-infrared range. Innovative and complementary procedures of calibrations, based on frequency multiplexing and low coherence interferometry, have been developed to accurately determine the various irregularities of the manufacturing and of the behavior of the integrated device. The calibrated spectrometers allow to address various applications in industry and research, such as high performance characterization of lasers, interrogation of fiber Bragg gratings sensors, Raman and LIBS spectrometry, optical coherence tomography OCT, and sciences of the Universe (geophysics, astrophysics).SWIFTS is a breakthrough innovation in spectrometry, without trade-off between miniaturization and high performance, that opens the way for product development based on the most demanding applications currently performed in research laboratories

Étude expérimentale de l'élargissement spectral pour l'acetonitrile liquide; mesure précise du temps de déphasage du mode de valence symétrique et caractère homogène prédominant de l'élargissement. Ii mise en évidence du caractère local et de la faible largeur des raies des états lies, ce qui permet une excitation cohérente et leur étude dynamique, sur l'exemple du doublet de fermi du CO₂ solide, mesure des temps de déphasage sur une large gamme de températures ; interprétation des résultats à l'aide d'un modèle de déphasage pur, base sur les fluctuations temporelles et d'un modèle de relaxation de population.

Nous avons developpe la technique de diffusion raman antistokes coherente comme outil de diagnostic sur champ de tir. Cette technique a ete experimentee sur de l'azote comprime par onde de choc. Les difficultes rencontrees nous ont permis de degager les limitations specifiques aux mesures sous choc. Nous avons egalement etudie le spectre d. R. A. S. C. De la branche q de l'azote sous hautes pressions (entre 1 et 1000 bars). La resolution de notre installation nous a permis d'analyser les evolutions des positions et largeurs de raies, en fonction de la pression, avec une bonne precision

L’obtention d’un Laser à Électrons Libres X (LEL-X) compact est un objectif majeur pour le développement des lasers. Plusieurs schémas prometteurs de LEL-X ont été proposés en utilisant à la fois l’accélération d’électrons dans les plasmas et des onduleurs optiques en régime Compton ou Compton inverse. Nous avons proposé un nouveau concept de LEL-X compact baptisé Raman XFEL, en combinant la physique des LEL en régime Compton, des lasers XUV conventionnels basés sur l’interaction laser plasma, et de l’optique non-linéaire. Nous étudions dans cette thèse les étapes préalables pour déclencher un effet laser à rayons X lors de l’interaction entre un paquet d’électrons libres relativistes et un réseau optique créé par l’interférence transverse de deux impulsions laser intenses. Dans cet objectif j’ai développé un code particulaire baptisé RELIC. Les études menées avec le code RELIC nous ont permis d’étudier la dynamique d’électrons relativistes et les processus d’injection du paquet d’électrons dans le réseau optique. Grâce à RELIC, nous avons distingué de nouveaux régimes d’interaction en fonction des paramètres du paquet d’électrons, ainsi que de la géométrie du réseau optique. Ces études ont été appliquées à l’amplification du rayonnement X et appuyées par des simulations PIC. RELIC a également permis de modéliser et d’analyser la première expérience réalisée en octobre 2015 sur l’installation laser ’Salle Jaune’ au Laboratoire d’Optique Appliquée (LOA). Cette première expérience a été une étape très importante pour la validation des modèles théoriques, et pour la réalisation future d’un laser à électrons libre X Raman
The quest for a compact X-ray laser has long been a major objective of laser science. Several schemes using optical undulators are currently considered, in order to trigger the amplification of back scattered radiation, in Compton or inverse Compton regime. We have proposed a new concept of compact XFEL based on a combination between the physics of free electron lasers, of laser-plasma interactions, and of nonlinear optics. In this thesis, we study the necessary steps to trigger a X-ray laser during the interaction between a free relativistic electron bunch and an optical lattice created by the interference of two intense transverse laser pulses. For this purpose I developed a particular tracking code dubbed RELIC. RELIC allowed us to study the dynamics and injection process of a bunch of relativistic electrons into the optical lattice. Thanks to RELIC, we distinguished several interaction regimes depending on the relativistic electron bunch parameters, and on those of the optical lattice and its geometry. These studies are applied to the X ray amplification and supported by PIC simulations. RELIC also allowed us to model and analyze the first experiment conducted in october 2015 on the ”Salle Jaune” laser facility at LOA. This first experiment was very important to validate our theoretical models, and should prove to be an essential milestone for the development of a Raman X-ray free electron laser

L’étude expérimentale des processus physico-chimiques de la combustion nécessite de disposer de diagnostics non-intrusifs. Le présent manuscrit reporte le développement du diagnostic laser de mesure de température DRASC (Diffusion Raman anti-Stokes Cohérente) en régime d’impulsions laser femtoseconde pour lequel la configuration à sonde à dérive de fréquence (CPP) a permis d’effectuer des mesures instantanées de température à 1kHz. Un travail à la fois théorique, numérique et expérimental a permis d’extraire la température des spectres DRASC instantanés acquis dans des mélanges air/argon (300-600K) et en flamme prémélangée CH4/Air avec une précision de l’ordre de 1% à 2100 K. La validité de ces résultats est obtenues par des confrontations numérique/expérimental pour différentes grandeurs d’influence. Cette étude permettra dans un proche futur d’appliquer le diagnostic DRASC fs CPP dans des flammes turbulentes représentatives d’écoulements réels observés en combustion aéronautique
The experimental study of the physico-chemical processes of combustion requires the use of non-intrusive diagnostics. This manuscript reports the development of the CARS (Coherent Anti-Stokes Raman Scattering)) laser diagnostic in the femtosecond pulse regime for which the Chirped Pulse Probe (CPP) configuration enabled instantaneous measurements of temperature at 1kHz. A theoretical, numerical and experimental study allowed highlighting the possibility to measure temperature from the data processing of instantaneous DRASC spectra acquired in air/argon mixtures (300-600K) and in premixed flame CH4/Air with an accuracy of 1% at 2100 K. Validity of these results was obtained from numerical/experimental confrontations for different scalar parameters configurations. This study would enable in the near future the application of the CPP fs CARS diagnostic in turbulent flames representative of real flows observed in aeronautical combustion

Ce travail de thèse est une étude expérimentale et théorique de la dynamique de phonons acoustiques dans des multicouches à l'échelle nanométrique par acoustique picoseconde et diffusion Raman. Nous avons étudié les caractéristiques de transmission, génération et détection des phonons acoustiques de très hautes fréquences (jusqu'au THz) de superréseaux et nanocavités réalisées a l'aide de matériaux semiconducteurs ou d'oxydes diélectriques. Nous avons conçu, optimisé et caractérisé des dispositifs phononiques apériodiques, et des nanocavités couplées. Enfin, nous avons utilisé les effets du confinement optique pour exalter les processus de génération et de détection de phonons cohérents et pour modifier les règles de sélection. Par ailleurs, nous avons développé des modèles permettant de calculer les réponses optiques et acoustiques de structures excitées par des impulsions lasers ultrabrèves, et d'évaluer la section efficace Raman dans des multicouches
Este trabajo de tesis presenta un estudio experimental y teórico de la dinámica de fonones acústicos en multicapas a la escala nanométrica usando técnicas de acústica de picosegundos y dispersión Raman. Estudiamos las características de transmisión,generación y detección de fonones acústicos de ultra-alta frecuencia (en el rango GHz-THz) de superredes y nanocavidades de materiales semiconductores u óxidos dieléctricos. Diseñamos, optimizamos y caracterizamos dispositivos fonónicos aperiódicos y sistemas de nanocavidades acústicas acopladas. Finalmente utilizamos los efectos de confinamiento óptico para amplificar los procesos de generación y de detección de fonones acústicos coherentes y para modificar las reglas de selección. Por otra parte, desarrollamos modelos que nos permitieron calcular las respuestas ópticas y acústicas de estructuras excitadas por pulsos láser ultracortos, y evaluar la sección eficaz Raman en multicapas
This thesis presents an experimental and theoretical study of the acoustic phonon dynamics at the nanometric scale, by picosecond acoustic techniques and Raman scattering. We have studied the acoustic phonon (with frequencies in the GHz-THz range) transmission, generation and detection in superlattices and nanocavities made of semiconductor or dielectric oxyde materials. We have designed, optimized and characterized aperiodic phonon devices and coupled acoustic nanocavity systems. Finally, we have used the optical confinenment effects to enhance the coherent acoustic phonon generation and detection processes and to change the selection rules. In addition, we have developed models to computen the acoustic and optical responses of structures excited by ultrashort laser pulses, and to evaluate the Raman scattering cross section in nanometric multilayers

L'utilisation de techniques de spectroscopie cohérente comme la diffusion Raman anti-Stokes cohérente (DRASC) sont communément utilisées pour l'analyse quantitative de milieux réactifs.Dans le cadre des progrès récents des sources lasers et des détecteurs, ce travail de thèse propose une adaptation de la technique de mesure de température au régime des impulsions ultra-courtes (femtoseconde, picoseconde) à haute cadence.Le développement d'un dispositif expérimental de DRASC en régime hybride fs/ps utilisant un laser femtoseconde et un réseau de Bragg en volume a permis de générer une impulsion de sonde de 30 ps. Dans la configuration choisie pour ce travail, la résolution spectrale est de 0,7 cm-1, ce qui réprésente l'état de l'art. Ce dispositif est appliqué à la spectroscopie ro-vibrationnelle de plusieurs espèces moléculaires.Pour décrire l'interaction dans ce régime temporel, un modèle de simulation des spectres DRASC est implémenté. Cette modélisation prend notamment en compte le profil en amplitude et phase de la sonde ainsi que son retard par rapport à l'excitation femtoseconde. L'influence des collisions moléculaires est discutée dans le cadre du régime hybride.Les ajustements des spectres calculés sur des spectres expérimentaux enregistrés dans l'air ambiant et dans une flamme de prémélange CH4/air, permettent de valider la modélisation proposée dans ce travail. En particulier, la température est mesurée à froid et à chaud à pression atmosphérique, avec une précision comparable à l'état de l'art dans le régime hybride fs/ps.Ce travail permet d'obtenir des résultats probants, et de valider la pertinence du montage développé pour la thermométrie. Fort de ces résultats, des applications en chambre de combustion réelles sont envisagées à court terme à l'ONERA, notamment par l'extrapolation du modèle à haute pression
Coherent spectroscopy such as Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS) is commonly used for the study of reactive media.Following the recent progress encountered in laser sources and detectors, this thesis work proposes an adaptation of the technique for temperature measurements that exploits the ultra-short pulse regime (femtosecond, picosecond) to operate at high repetition-rate.The developed hybrid fs/ps-CARS setup delivers a 30-ps probe pulse using a femtosecond laser source and a Volume Bragg Grating. The obtained spectral resolution is 0,7 cm-1, which represents, within this pulse generation framework, the state of the art. This setup is applied to ro-vibrational spectroscopy of several molecular species.The interaction in the hybrid regime is described through a CARS simulation model that has been implemented. The modelling takes into account both the amplitude and the phase profiles of the probe pulse, and its delay to the femtosecond excitation. Influence of molecular collisions in the hybrid regime is also discussed.This modelling has been validated by fitting calculated spectra on experimental spectra recorded in ambient air, and in a premixed CH4/air flame. Temperature has been then measured at atmospheric pressure in these media. The precision is similar to the hybrid fs/ps-CARS thermometry state of the art.This work validates our N2 thermometry approach based on both the developed CARS setup and simulation model. Short term perspectives of this work are measurements on real combustion chambers at ONERA, by extrapolating our simulation model at high pressure

Une onde évanescente lumineuse permet de réaliser un miroir à atomes, à condition que ceux-ci soient incidents avec une énergie cinétique suffisamment faible. Dans le régime de faible saturation, les atomes sont réfléchis de façon cohérente par un potentiel répulsif, le potentiel dipolaire. Nous caractérisons la réflexion d'un point de vue quantique, moyennant une solution analytique de l'équation de (\sc Schrödinger). La théorie de la diffraction d'atomes par une onde évanescente stationnaire est développée. Nous introduisons l'approximation du réseau de phase mince, valable dans le régime semi-classique, qui montre qu'en incidence normale la diffraction est efficace pour une faible modulation spatiale de l'intensité lumineuse. Pour interpréter la diffraction d'atomes en incidence rasante, il faut prendre en compte des transitions (\sc Raman) stimulées entre les sous-niveaux magnétiques. La réflexion atomique devient diffuse lorsque la rugosité de la surface du diélectrique, au-dessus de laquelle se propage l'onde évanescente, dépasse la longueur d'onde atomique incidente. La distribution angulaire des atomes diffusés donne accès à la densité spectrale de rugosité pour des échelles spatiales autour de la longueur d'onde lumineuse.

Nous avons développé une méthodologie basée sur phénomène de mélange à quatre ondre polarimétrique « Four wave Mixing FWM » et son équivalen résonant la diffusion Raman cohérente anti-Stokes (CARS, Coherent Anti-Stokes Raman Scattering) polarimétrique et réalisé des mesures sur des systèmes cristallins, simili biologiques : les membranes cellulaires connues sous le nom de « Multilamellar Vesicles MLV » et des échantillons de biologiques : la myeline, et ce, en variant les polarisations des lasers excitateurs, Pompe et Stokes. Le signal anti-Stokes émis est ensuite analysé afin d’en extraire les ordres 2 et 4 de la fonction de distribution angulaire des molécules actives constituant l’échantillon. Pour cela, plusieurs approches sont explorées telles que des algorithmes d’optimisation ou par décomposition en série de fourrier du signal polarimétrique. Ces multiples approches en traitement du signal permettent d’obtenir de manière rapide les coefficients des fonctions de distribution angulaire recherchées, et ainsi d’avoir des informations sur la symétrie des échantillons imagés, allant jusqu’à l’observation d’une symétrie d’ordre 4. La capacité de la microscopie non linéaire résolue en polarisation à sonder des ordres moléculaires est clairement démontrée et ainsi son intérêt dans l’étude de la relation entre la structure et la fonction de systèmes biologiques
The capacity to quantify molecular orientational order in tissues is of a great interest since pathologies (skin lesion, neurodegenerative diseases, etc) can induce strong modifications in proteins’ organization. While numerous studies have been undertaken using polarization resolved second order nonlinear optical microscopy which is only specific to non-centrosymmetric organizations, higher order effects have been less explored. Four-wave mixing (FWM) microscopy and its resonant counterpart coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) can be of a great utility as label free diagnosis tools benefiting from less constraining symmetry rules. In this work, we implement incident polarizations tuning in FWM and CARS microscopy to probe molecular order, using a generic method to read-out symmetry information.Fourier analysis of the polarization-resolved FWM/CARS signal processed with an analytical model provides a fast and direct determination of the symmetry orders of the distribution function of the probed molecules. This method does not require a priori knowledge of the organization structure and provides quantitatively its second and fourth order symmetries. We applied this technique on different systems, from crystalline to less organized (multilamellar vesicles and proteins aggregates). We show that this new approach brings additional and more refined information on supra-molecular structures in complex media

Ce mémoire présente les travaux effectués sur le développement d'une source optique servant à des applications d'imagerie biomédicale en général et de diffusion Raman cohérente en particulier. En effet la diffusion de ces dernières est freinée par le verrou technologique que constitue la nécessité de deux impulsions synchronisées et décalées en longueur d'onde. La praticité et les possibilités de conversions de fréquences offertes par l'optique non-linéaire fibrée sont ainsi utilisées pour adresser ce verrou technologique. Tout d'abord, une source simplement réglable en longueur d'onde est générée par l'effet d'auto-décalage en fréquence optique d'un soliton par effet Raman. Une étude des principaux paramètres de fibre aboutit à des décalages de 320 à plus de 500 nm, permettant une imagerie des résonances d'intérêt (≈ 1000-4000 cm-1). Deux applications de ce décalage sont présentées. Ensuite, l'autre impulsion voit sa largeur spectrale réduite de 70 à 10 cm-1 par compression spectrale, qui consiste en un "regroupement non-linéaire de fréquences sans pertes", afin de bénéficier de la résolution spectrale nécessaire. Enfin, la source développée est validée par l'acquisition de spectres CARS de différents échantillons de référence, pour différentes résonances (850 à 1750 cm-1). Une extension de la source à d'autres types d'imagerie est proposée, ainsi qu'une architecture de source quasiment entièrement fibrée exploitant les principes développés au cours de cette thèse

One of the greatest challenges in nonlinear optics microscopy is the search for new contrast mechanisms. This is one of the reasons of the increasing interest in polarimetric nonlinear optics in the last couple of decades. In this work we have explored the potential of four-wave mixing in probing vibrational and structural symmetries in molecular media. In particular, we have been concerned with coherent Raman scattering (CRS), either at resonance or not. We have developed a theoretical model allowing to determine the structures of the susceptibility tensors from symmetry considerations, involving both the spatial structure of the medium and the vibration of specific molecular modes. Experimental results on isotropic sample, crystals and biomolecular assemblies were successfully achieved. Polarimetric measurements at resonance provide information on the symmetry of the addressed vibrational modes and on departure from Kleinman symmetry conditions. Nonresonant polarimetric measurements are able to reveal departure from isotropy in cubic crystals and the symmetry order and orientation of molecular distribution in biomolecular assemblies, such as collagen fibers. In particular, we have shown that higher-order molecular symmetries can only be probed by high-order nonlinear optical processes. Finally, this work has demonstrated the great potential of polarimetric four-wave mixing as a powerful contrast mechanism, providing structural selectivity in microscopy imaging. When it is further associated with a resonant process (such as CRS), it provides also chemical selectivity, allowing a complete description of the sample, involving both structural and vibrational symmetries.

Le laser iode-oxygène chimique est un laser susceptible de fonctionner à des puissances très élevées. Il est le seul laser chimique à transition électronique. La longueur d'onde située dans le proche infrarouge à 1,315 µm est la plus basse des lasers chimiques de haute énergie connus à ce jour. Elle correspond à la transition dipolaire magnétique I²P₁/₂ - I²P₃/₂. La source d'énergie du laser est de l'oxygène excité métastable 0₂(1 Δg) obtenu par voie chimique. La première étape de la réaction correspond à la dissociation de l'iode moléculaire suivant un mécanisme non entièrement compris. Heidner et co-auteurs ont proposé un modèle de la dissociation en deux étapes faisant intervenir une espèce intermédiaire excitée inconnue I^₂. Sur cette base, nous proposons un modèle "complet" de la dissociation où l'espèce intermédiaire excitée inconnue I*₂est identifiée aux niveaux vibrationnels de l'iode I₂(X, 30 ≤ v" ≤ 43). Les taux de réactions concernant chaque v" déterminés. Les prévisions de ce modèle sont en assez bon accord l'expérience de Heidner. Nous présentons des spectres d'excitation à haute résolution des vibrationnels de l'iode fondamental dans un mélange iode-oxygène métastable. Par inversion de spectre, en utilisant un code de minimisation approprié, nous déduisons la distribution de population en fonction de v". Les 30 ≤ v" ≤ 43 sont significativement peuplés comme le prévoit le modèle "complet". Enfin, la Diffusion Raman Anti-Stokes Cohérente (DRASC) a permis de sonder 0₂(³Σ‾g) et 0₂(¹Δg) dans un mélange iode-oxygène métastable et déterminer les concentrations des espèces et la température rotationnelle.

Ce travail de thèse est une étude expérimentale et théorique de la dynamique de phonons acoustiques dans des multicouches à l'échelle nanométrique par acoustique picoseconde et diffusion Raman. Nous avons étudié les caractéristiques de transmission, génération et détection des phonons acoustiques de très hautes fréquences (jusqu'au THz) de superréseaux et nanocavités réalisées a l'aide de matériaux semiconducteurs ou d'oxydes diélectriques. Nous avons conçu, optimisé et caractérisé des dispositifs phononiques apériodiques, et des nanocavités couplées. Enfin, nous avons utilisé les effets du confinement optique pour exalter les processus de génération et de détection de phonons cohérents et pour modifier les règles de sélection. Par ailleurs, nous avons développé des modèles permettant de calculer les réponses optiques et acoustiques de structures excitées par des impulsions lasers ultrabrèves, et d'évaluer la section efficace Raman dans des multicouches.

Dans cette thèse, nous proposons l'utilisation d'un nouveau type de fibre à cristal photonique, la fibre Kagomé à coeur creux, pour la livraison d'impulsions ultra-courtes en endoscopie non linéaire. Ces fibres permettent la livraison d'impulsions sans distorsion sur une large bande spectrale, avec un faible bruit de fond, grâce à la propagation dans le cœur creux. Nous avons résolu le problème de la résolution spatiale, à l'aide d'une microbille en silice, insérée dans le cœur de la fibre Kagomé. Nous avons développé un système d'imagerie compacte, qui utilise un tube piézo-électrique pour le balayage du faisceau, un système achromatiques de microlentilles et une fibre Kagomé double gaine, spécialement conçue pour l'endoscopie. Avec ce système, nous avons réussi à imager des tissus biologiques, à l'extrémité distale de la fibre (endoscopie), en utilisant des différentes techniques tels que TPEF, SHG et CARS, un résultat qui ne trouve pas d'égal dans la littérature actuelle. L'intégration dans une sonde portable (4,2 mm de diamètre) montre le potentiel de ce système pour de futures applications en endoscopie multimodale in-vivo
In this thesis, we propose the use of a novel type of photonic crystal fiber, the Kagomé lattice hollow core fiber, for the delivery of ultra-short pulses in nonlinear endoscopy. These fibers allow undistorted pulse delivery, over a broad transmission window, with minimum background signal generated in the fiber, thanks to the propagation in a hollow-core. We solved the problem of spatial resolution, by means of a silica micro-bead inserted in the Kagomé fiber large core. We have developed a miniature imaging system, based on a piezo-electric tube scanner, an achromatic micro-lenses assembly and a specifically designed Kagomé double-clad fiber. With this system we were able to image biological tissues, in endoscope modality, activating different contrasts such as TPEF, SHG and CARS, at the distal end of the fiber, a result which finds no equal in current literature. The integration in a portable probe (4.2 mm in diameter) shows the potential of this system for future in-vivo multimodal endoscopy

La thèse présente une nouvelle méthode d'interrogation d'une transition atomique à partir d'une séquence temporelle d'impulsions de piégeage cohérent de population (Coherent Population Trapping). Chaque impulsion sert pour la préparation, la détection et le renouvellement de la superposition d'états et permet des réaliser des franges d'oscillation de résonance noire sans auncune préparation atomique initiale. La méthode, développée sur une vapeur thermique de Césium en régime Lamb-Dicke, combine le profil de résonance obtenu pendant une interaction impulsionnelle des atomes avec la lumière CPT et les oscillations entre l'état noir $|\Psi_{NC}\rangle$ et l'état radiatif couplé $|\Psi_{+}\rangle$. La largeur à mi-hauteur de la frange centrale suit une loi de type Ramsey en 1/2T. Dans l'expérience réalisée, différentes séquences d'impulsions CPT sont appliquées en fonction de la durée caractéristique de pompage optique dans l'état noir et conduisent à l'osbervation de franges aussi étroites que 60 Hz sur une fréquence de référence de 10 GHz. La réalisation du couplage Lin-perp-Lin en configuration double lambda a permis de modifier la distribution des atomes entre les niveaux hyperfins Zeeman du Cs et de réduire fortement la perte de population sur les sous-niveaux extrêmes. Une étude théorique est menée à partir du formalisme de la matrice densité et de la fonction d'onde complexe qui permettent d'évaluer les déphasages optiques accumulés au cours de l'interaction lumière-atome en régime transitoire ou stationnaire. Le modèle de la fonction d'onde introduit une quantité complexe sur les positions en énergie des niveaux atomiques et permet de calculer les déplacements de fréquence associés uniquement aux déphasages optiques du régime transitoire. Lorsque une relaxation de la cohérence entre les niveaux d'horloges est prise en compte, un faible déplacement de la fréquence de résonance est aussi mis en évidence. Au cours de la thèse, la technique du train d'impulsions CPT a été mise au point et élimine pratiquement les temps morts entre chaque cycle d'interrogation de la fréquence d'horloge.

La microscopie par diffusion Raman Coh´erente Anti-Stokes (CARS) est une
m´ethode r´ecente d'imagerie dont le contraste provient de l'excitation r´eso-
nante s´elective de vibrations mol´eculaires intrins`eques d'une liaison ou d'un
ensemble de liaisons chimiques. Cette technique pr´esente l'avantage de s'af-
franchir de tout marqueur fluorescent qui peut ˆetre toxique pour un orga-
nisme biologique vivant. Elle permet aussi d'avoir une tr`es grande sensibilit´e
et une forte r´esolution spatiale, comparable `a celle de la microscopie confo-
cale. Le travail de cette th`ese concerne la r´ealisation d'un microscope CARS,
et sa mise en application `a diff´erents domaine de l'imagerie bio-m´edicale. Des
´etudes ont ´et´e men´ees d´emontrant les potentialit´es de cet outil, ainsi que sa
caract´erisation dans le domaine spatiale et spectral.