Dissertations / Theses: 'Captage et stockage du dioxyde de carbone – Recherche'

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Pellerano, Mario. "Évaluation d'absorbants pour le captage et le transport de CO²." Nantes, 2010. http://archive.bu.univ-nantes.fr/pollux/show.action?id=f10f503c-d210-4296-89f9-32e6e8a2cc79.

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Abstract:

L'augmentation des émissions du CO2 dans l'atmosphère est un problème environnemental majeur de part son influence dans l'augmentation de l'effet de serre. La capture et le stockage du CO2 forment l'une des solutions proposées afin de limiter ces émissions. La capture du CO2 est effectuée par un système de séparation dans le gaz effluents industriels. Dans les procédés de pre-combustion, des gaz synthétiques sont purifiés de manière a réduire la concentration des gaz non combustibles comme le CO et le CO2. Des technologies comme l'absorption par un solvant, le cycle de calcium, la voie cryogénique ou le contact des gaz avec un adsorbant solide ou à travers d'une membrane sont envisagées pour accomplir cette séparation des gaz. Dans cette thèse, l'étude est effectuée pour la technique de l'adsorption des gaz sur des adsorbants solides. L'avantage de l'adsorption consiste dans la facilité de régénération des matériaux adsorbants sous modulation thermique ou de pression. Son utilisation est aussi moins polluante que d'autres techniques telles que les solvants. Dans ce travail il a été analysé les capacités d'adsorption des différents adsorbants considérés : des zéolites et des charbons activés. Des comparaisons entre ces matériaux ont été réalisées en considérant la capacité d'adsorption et le vieillissement. La deuxième évaluation des matériaux entreprise est l'analyse de leurs performances de séparation en terme de pureté et de taux de récupération des gaz séparés. La séparation a été effectuée sur deux mélanges : le premier contenant 50% de CO2 et 50% de CH4 et le deuxième mélange constitué de 20%C02 et 80% N2. Enfin, une possible application des adsorbants pour le transport en phase adsorbée de CO2 est analysée. Une évaluation technico – économique pour le transport du CO2 en phase adsorbée est réalisée. Une comparaison avec les moyens existants de transport de CO2 par la suite effectuée
In order to reduce greenhouse gases emissions, CO2 release due to human activities should be better controlled. CO2 capture by adsorption is considered as one ot the potential options. In this work, different commercialized activated carbons (AC) were evaluated as a potential adsorbent for CO2 capture by pressure modulation and were compared to commercialised zeolites. Adsorption isotherms, materials aging and gas separation were determined and evaluated. Relations between physical properties and adsorption capacities are founded. These relations were used in order to determine the adsorbent demonstrating the best adsorption regeneration capacities depending on the operating conditions applied. CO2 transportation from production places to storage locations is presently accomplished by liquid or supercritical phase, which generate large costs and emissions. This final part of this work considers the possibility to transport CO2 in adsorbed phase (with considered materials) and analyzes its cost as a function of transported quantities, transport conditions and transportation means. CO2 transport by ship in adsorbed phase on small distances was seen as being competive to ship transportation in liquid phase. The CO2 emissions generated by CO2 transport in adsorbed phase were evaluated in all cases (transportation means, distances, conditions) to be much smaller than the ones generated by liquid phase transport

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Hatton, Pierre-Joseph. "Séquestration du carbone et de l’azote des feuilles de hêtre dans les associations organo-minérales du sol : Approches macroscopiques, nanométriques & moléculaires." Electronic Thesis or Diss., Paris, AgroParisTech, 2012. http://www.theses.fr/2012AGPT0050.

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Abstract:

Les associations organo-minérales jouent un rôle prépondérant dans la séquestration à long terme des matières organiques des sols forestiers, mais les contributions des différents types d’association organo-minérale à la stabilisation, ainsi que les processus microbiens qui en sont responsables, restent mal connus. Pour y remédier, des techniques de traçage isotopique ont été combinées à la séparation densitométrique séquentielle des associations organo-minérales. Ces dernières ont été investiguées in et ex situ, à différentes échelles spatiales (macroscopique, submicrométrique et moléculaire) et temporelles (de 8 heures à 12 ans).Quatre types d’association organo-minérale ont été distingués : les débris végétaux associés à quelques rares minéraux, les agrégats végétaux, les agrégats microbiens et les grains minéraux. Le traçage isotopique du carbone et de l’azote dérivés des litières de feuilles a mis en évidence, à l’échelle de la décennie, des transferts entre les différentes associations organo-minérales. Tous deux entrent dans le sol sous forme de fragments végétaux, puis migrent progressivement vers les agrégats végétaux et microbiens. Les agrégats apparaissent pertinents pour la stabilisation du carbone et de l’azote à l’échelle décennale. Une petite fraction du carbone et de l’azote apparaît rapidement stabilisée dans les grains minéraux denses. Nos observations du devenir du 15N indiquent que l’activité des microorganismes du sol est responsable de ces transferts. Les fragments de feuilles colonisés par les microorganismes sont progressivement incorporés dans les agrégats végétaux. A mesure que la décomposition se poursuit, les agrégats végétaux se disloquent pour former des agrégats plus stables, plus pauvres en matières organiques, plus enrichis en produits microbiens et plus compacts : les agrégats microbiens. La stabilisation microbienne a été étudiée aux échelles macroscopique, submicrométrique et moléculaire, principalement par NanoSIMS et LC-IRMS. Elle opère (i) directement par immobilisation dans les cellules microbiennes et (ii) indirectement via une abondante production de métabolites extracellulaires. La calibration des C/N obtenus par NanoSIMS a permis de déterminer qu’ils sont stabilisés dans les associations organo-minérales sans contrôle apparent de la chimie des matières organiques. L’incorporation du 13C dans les sucres aminés, biomarqueurs des biomasses bactériennes et fongiques, indique que les microorganismes vivants croissent où la ressource se trouve. Ils s’accumulent dans les agrégats microbiens via les processus de transfert précédemment évoqués. Ce travail souligne l’importance des agrégats pour la séquestration du carbone et de l’azote dérivés des litières à l’échelle de la décennie. Il met également en évidence le rôle des microorganismes dans les transferts et la stabilisation du carbone et de l’azote dérivés des feuilles au sein d’associations organo-minérales
Organo-mineral associations play a key role in the long-term sequestration of organic matter in forest soils. However, knowledge about the contribution of the different types of organo-mineral associations and the microbial processes involved in soil organic matter stabilisation is scant. To solve it, stable isotope techniques have been combined with the sequential density fractionation of organo-mineral associations. Isolated fractions were investigated in field and in lab, at different temporal (from 8 hours to 12 years) and spatial scales (macro-, submicron- and molecular scales).Four types of organo-mineral associations were distinguished: plant debris with little mineral attached, plant aggregates, microbial aggregates and mineral grains. Isotopically labeled beech leaf litters were tracked at a decadal time-scale to reveal transfers in between organo-mineral associations. Both litter-derived carbon and nitrogen entered the soil as plant fragments to progressively pass through plant and microbial aggregates. Aggregates appeared particularly meaningful for the stabilisation of litter-derived carbon and nitrogen at a decadal time-scale. Little of the litter-derived carbon and nitrogen was found quickly stabilized to mineral grains. Microbial activities appeared as a major controlling factor for the evolvement of organo-mineral associations, responsive for the transfers of litter-derived carbon and nitrogen. Indeed, plant debris colonized by microorganisms are progressively trapped into plant aggregates. As decomposition proceeds, plant aggregates disrupt into denser microbial aggregates. These aggregates are loaded with lesser organic matter, but enriched in stable microbial materials.Stabilisation by soil microorganisms has been studied at the macro-, submicronand molecular- scales, using mostly NanoSIMS and LC-IRMS. Microbial stabilization operated (i) directly through immobilization in microbial cells and, (ii) indirectly through large production of extracellular microbial products. By calibrating the NanoSIMS for accurate C/N ratios, extracellular microbial products have been shown to be stabilized onto organo-mineral associations without apparent control of the mineral-attached organic matter chemistry. The incorporation of 13C tracers into amino sugars, biomarkers of bacterial and fungal biomasses, revealed that living microorganisms grow where the resource is, but accumulate in microbial aggregates. Microbial biomasses moved from plant debris to microbial aggregates, likely along with the transfers of decaying litter residues as described above.This work points aggregates as meaningful organo-mineral associations for the sequestration of litter-derived carbon and nitrogen at the decadal time-scale. It also revealed the role of microorganisms in the transfers and stabilization of litterderived carbon and nitrogen within organo-mineral associations

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Sissman, Olivier. "Séquestration minérale du CO2 dans les basaltes et les roches ultrabasiques : impact des phases secondaires silicatées sur le processus de carbonatation." Paris, Institut de physique du globe, 2013. http://www.theses.fr/2013GLOB0001.

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Abstract:

La formation de carbonates constitue une option pérenne de séquestration géologique du dioxyde de carbone (CO2), susceptible de participer significativement à la réduction des émissions d’origine anthropique. Or, notre compréhension du mécanisme de carbonatation, ainsi que des blocages cinétiques rencontrés au cours de cette réaction chimique, n’est encore que peu développée. Bien qu’il existe de nombreuses études portant sur les cinétiques de dissolution des silicates basiques et de précipitation de carbonates, peu de travaux se sont intéressés à l’impact que la formation de phases secondaires non carbonatées pouvait produire sur ces cinétiques réactionnelles. C’est le parti pris par ce travail de thèse, dans la mesure où seule une bonne connaissance du mécanisme global de carbonatation pourra rendre ce procédé prédictible et efficace. Des données expérimentales de dissolution et carbonatation en réacteur fermé ont ainsi été obtenues sur des minéraux et roches pertinents. Dans une première partie, nous nous intéressons à la carbonatation de l’olivine, phase majeure des péridotites et mineure des basaltes, à 90°C et sous une pression de CO2 de 280 bars. L’altération d’olivine de San Carlos (Mg1. 76Fe0. 24SiO4) est inhibée par la formation d’un gel de silice en surface du minéral, dès lors que le milieu atteint la saturation vis de la silice amorphe (SiO2am). Le transport des espèces, qui se poursuit par un mécanisme de diffusion intra-solide à travers la couche de silice, devient l’étape limitante, ralentissant le processus de dissolution de l’olivine de San Carlos de cinq ordres de grandeur. En revanche, cette passivation des surfaces ne se produit pas lors de l’altération de calcio-olivine (Ca2SiO4), malgré la formation d’une couche de silice. Cette comparaison démontre que ce n’est pas la structure du silicate primaire qui contrôle les propriétés de transport de la silice, mais sa composition chimique. Le second volet se focalise sur la dynamique de formation des phases secondaires, en explorant les effets produits par l’ajout de ligands organiques, ainsi que par des variations de température. L’ajout de citrate à 90°C accélère bien la dissolution d’olivine de San Carlos d’un ordre de grandeur, et permet de libérer du magnésium en concentration suffisante pour former des carbonates avant que la silice ne précipite depuis la solution et passive les surfaces de l’olivine. Une expérience à 120°C en eau pure met en évidence le rôle de la valence du fer (et donc de la fugacité d’oxygène du système) sur les propriétés de transport de la silice, et le fait qu’un environnement réduit doit être nécessaire pour rendre viable la carbonatation de l’olivine. Enfin, une expérience similaire à 170°C montre, par la formation d’un phyllosilicate ferreux en remplacement de la silice, que la minéralogie et les propriétés passivantes des couches interfaciales évoluent avec la température. Le troisième volet de ce travail s’intéresse à la carbonatation d’une roche totale, un basalte provenant d’un site pilote de stockage de CO2 (Hellisheidi, Islande), composé de plagioclases calciques, de pyroxènes, d’oxydes de fer et d’olivines ferromagnésiennes. L’analyse minéralogique et chimique des produits de réaction à 150°C montre que c’est essentiellement l’olivine qui se carbonate. Cette étude confirme le rôle de la fO2 dans la formation de phases passivantes transitoires, et montre que le fer, lorsqu’il ne se situe pas dans le silicate, peut agir efficacement pour réduire le système et initier la formation de carbonates ferromagnésiens.

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Portier, Sandrine. "Solubilité de co2 dans les saumures des bassins sédimentaires : Application au stockage de co2 (gaz à effet de serre)." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2005. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2005/PORTIER_Sandrine_2005.pdf.

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Gressier, Vincent. "Contribution des producteurs carbonatés phytoplanctoniques à l'évolution isotopiques (delta13C et delta18O ) des carbonates pélagiques des bassins Ouest téthysiens au cours de l'événement Valanginien (Weissert Event)." Paris 6, 2010. http://www.theses.fr/2010PA066630.

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Abstract:

Les reconstructions paléoclimatiques sont classiquement basées sur l’analyse géochimique de sédiments pélagiques. Néanmoins, les travaux sont parfois rendus difficiles du fait du mélange dans les sédiments analysés de particules de diverses origines. L’hypothèse de départ est de comprendre comment la composition relative des différents types de particules peut contraindre la signature géochimique globale mesurée sur carbonate total. L’application de cette problématique a été réalisée sur des séries pélagiques du Crétacé inférieur des bassins Vocontien et Ibérique. L’obtention des signatures isotopiques de chaque type de particule est rendue possible par l’utilisation d’un protocole de microfiltration sur membrane de 60µm à 2µm. Les valeurs isotopiques du carbone obtenues sur les coccolithes et les Nannoconus montrent une évolution comparable à celle enregistrées par la roche totale. Ainsi, ces mesures du 13C confirment qu’au moins la totalité de la zone photique est affectée par la perturbation du cycle du carbone du Valanginien. Alors que les travaux antérieurs sur bélemnites évoquaient un refroidissement lors de l’événement Weissert, les données sur l’oxygène des coccolithes et des Nannoconus indiquent un réchauffement. Ceci nous conduit à proposer une stratification de la colonne d’eau avec des échanges très restreints entre les masses superficielles (coccolithes+Nannoconus) et les masses sous-jacentes (bélemnites). Cette stratification permettrait une augmentation de la séquestration de matière organique dans des fonds dioxiques et serait responsable de l’excursion positive du carbone observée.

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Chiquet, Pierre. "Mécanismes thermophysiques déterminant la sécurité du stockage géologique du CO2." Pau, 2006. http://www.theses.fr/2006PAUU3045.

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Abstract:

Le stockage géologique du CO2 dont le but est de réduire les émissions anthropiques de gaz à effet de serre consiste à capter le CO2 produit au niveau des gros émetteurs et à l'injecter dans des formations géologiques profondes (aquifères ou réservoirs d'hydrocarbures). Nous évaluons les risques de fuite associés à ce type de stockage et estimons les quantités injectables. Deux types de fuites ont été envisagés, les fuites par rupture de l'étanchéité capillaire des couvertures et les fuites par diffusion. Le premier type de fuite repose sur les propriétés interfaciales du ternaire eau/CO2/roche : tension interfaciale saumure/CO2 et mouillabilité des roches en présence de CO2 dense. Le premier chapitre présente la mise en place d'un tensiomètre permettant de mesurer les tensions interfaciales eau/CO2 jusqu'à 45 MPa et 110°C. Les résultats, acquis suivant des isothermes, dévoilent une forte décroissance de la tension avec la pression jusqu'à 20 MPa puis, au-delà, une quasi-stagnation de ces valeurs entre 25 et 30 mN. M-1. Le second chapitre traite des propriétés de mouillabilité des roches. Un tensiomètre a été adapté de façon à mesurer en dynamique, jusqu'à 10 MPa, l'angle de contact d'une bulle de CO2 déposée en phase aqueuse sur des substrats modèles : mica et quartz. Les résultats montrent une altération de la mouillabilité avec la pression confirmée par une modélisation DLVO, des interactions entre roche, phase aqueuse et CO2. Des mesures directes de pressions d'entrée dans un échantillon argileux sont présentées dans le troisième chapitre. La diffusion, est traitée dans le quatrième chapitre. Un dispositif expérimental, basé sur la méthode de Taylor, a permis de mesurer D jusqu'à 40 MPa. Les résultats suggèrent des valeurs faibles, de l'ordre de 2. 10-9m2. S-1. Les conséquences sur le stockage des grandeurs précédemment mesurées sont discutées dans le cinquième chapitre
CO2 underground storage as an option for reducing greenhouse gases emissions consists of trapping industrial CO2 and injecting it into deep geological formations such as saline aquifers and hydrocarbons reservoirs. This study aims at assessing leakage processes and evaluating storage capacities. To this end, two leakage phenomena were considered, caprock capillary breakthrough and diffusional transport. The former involves interfacial properties of the brine/CO2/mineral system: brine/CO2 interfacial tension and rock wettability under dense CO2. Chapter one presents a series of IFT measurements performed at temperatures and pressures up to 45 MPa-110°C. Results show a great decrease of IFT with pressure in the 0-to-20 MPa range beyond what it tends to stabilize at values in the order of 25-30 mN. M-1. Chapter two deals with rock wettability. Dynamic contact angles were measured on muscovite mica and quartz up to 10 MPa. Results highlight an alteration of wettability with pressure that was accounted for by means of a DLVO based model. Direct capillary entry pressures on a clay stone sample are proposed in chapter three. Diffusion, is treated in chapter four. We used the Taylor dispersion method to measure D up to 40 MPa. Results indicate low values in the order of 2. 10-9 m2. S-1. Chapter five discuses the consequences of the previous parameters in terms of storage capacity

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Botan, Alexandru. "Modélisation moléculaire d'argile en contact avec un réservoir de CO2." Paris 6, 2011. http://www.theses.fr/2011PA066233.

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Abstract:

Le développement et l’utilisation des technologies de captage et de stockage du dioxyde de carbone (CO2) dans des formations géologiques profondes permettent d’amplifier la lutte contre les émissions de gaz à effet de serre. Dans ce contexte, l’étude approfondie du mouvement du CO2 à travers les formations hôtes poreuses ainsi que la roche couverture, qui contient beaucoup d’argile, présente un grand intérêt. Dans ce travail, la modélisation moléculaire a été utilisée pour décrire en détail les phénomènes microscopiques liés à la présence de CO2 au contact de la roche hydratée. Les propriétés thermodynamiques et de transport du système CO2/H2O/argile dans les micro- et mésopores ont été étudiées. Premièrement, des simulations de type Monte Carlo dans l’ensemble Grand-Canonique ont été utilisées pour déterminer la taille, la composition, etc des états thermodynamiquement stables des micropores. Les propriétés de structure et de transport dans ces pores ont ensuite été obtenues grâce à des simulations de dynamique moléculaire à l’équilibre et comparées avec celles obtenues sur le même système en l’absence de CO2. Concernant les mésopores la dynamique moléculaire hors équilibre a permis de modéliser les écoulements de type Poiseuille dans des mésopores et de discuter des conditions aux limites hydrodynamiques en fonction de leur taille. Enfin, l’influence du type d’argile et de la taille des pores sur les propriétés thermodynamiques du système CO2/ H2O/argile ont été étudiées

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Jeandel, Elodie. "Monitoring géochimique par couplage entre les gaz rares et les isotopes du carbon : étude d'un réservoir naturel." Paris 11, 2008. http://www.theses.fr/2008PA112318.

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Abstract:

Dans un objectif de limitation des émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère, la séquestration géologique du CO2 apparait comme une solution incontournable pour lutter contre le changement climatique. Le développement d’outils de surveillance fiables pour s’assurer de la pérennité et de la sécurité des stockages est un préalable à la mise en œuvre des tels sites. Dans ce cadre, une méthodologie de monitoring géochimique combinant la géochimie des gaz rares et des isotopes du carbone a été testée sur des analogues naturels et industriels. Sur les analogues naturels de contextes géologiques variés, des comportements systématiques des paramètres géochimiques en fonction du confinement des sites ont pu être révélés, attestant de l’efficacité de ces outils en termes de détection des fuites et en tant que traceurs du comportement du CO2 dans les futurs sites de stockage. De plus, une expérience de traçage géochimique sur un stockage de gaz naturel a démontré qu’il est possible d’identifier les processus physico-chimiques se déroulant dans le réservoir à l’échelle humaine, renforçant l’intérêt pour l’outil proposé et apportant des informations méthodologiques sur son utilisation
To limit emissions of greenhouse gases in the atmosphere, CO2 geological sequestration appears as a solution in the fight against climate change. The development of reliable monitoring tools to ensure the sustainability and the safety of geological storage is a prerequisite for the implementation of such sites. In this framework, a geochemical method using noble gas and carbon isotopes geochemistry has been tested on natural and industrial analogues. The study of natural analogues from different geological settings showed systematic behaviours of the geochemical parameters, depending on the containment sites, and proving the effectiveness of these tools in terms of leak detection and as tracers of the behaviour of CO2. Moreover, an experience of geochemical tracing on a natural gas storage has demonstrated that it is possible to identify the physical-chemical processes taking place in the reservoir to a human time scale, increasing interest in the proposed tool and providing general informations on its use

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Diedro, Franck. "Influence de la variabilité pétrophysique et minéralogique des réservoirs géologiques sur le transfert réactif. Application au stockage du CO₂." Saint-Etienne, EMSE, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00436039.

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Abstract:

Le projet de cette thèse concerne l'étude de l'impact de la variabilité initiale des réservoirs géologiques sur le stockage souterrain du CO₂. Nous nous sommes inspirés de réservoirs naturels : le Dogger carbonaté du Bassin de Paris et les réservoirs gréseux de Ravenscar (mer du Nord). Chacun des réservoirs modèles reconstruits a été défini par la liste de ses minéraux (calcite, dolomite, albite, clinochlore, k-feldspath, kaolinite, quartz … par exemple pour les réservoirs carbonatés) et par ses propriétés pétrophysiques (porosité, perméabilité). La variabilité de ces paramètres a été simulée à l’aide de méthodes géostatistiques multivariables opérant sur leur portée, palier, et seuillage. Nous avons défini des paramètres opérationnels utiles pour résumer les propriétés principales du stockage (à savoir la quantité de carbone stockée dans le réservoir, la quantité de carbone précipité sous forme de dolomie, la quantité de carbone évacuée par l’aquifère mobile, la quantité de carbone contenue dans l’eau du réservoir ainsi que la variation de la porosité dans le réservoir). Des simulations déterministes de transfert réactif ont ensuite été effectuées en suivant différents scénarii de stockage : (Cas de l’injection du CO₂ initial dans le réservoir qui nous a permis de définir l’état initiale du réservoir, cas d’un aquifère mobile se déplaçant dans le réservoir contenant du CO₂ en saturation résiduel et le cas du déplacement d’une eau acide dans un réservoir contenant un aquifère neutre). Nous avons cherché par la suite à étudier l’influence de la variabilité initiale sur les paramètres opérationnels de stockage. Nous avons ainsi mis en évidence que, par rapport au cas homogène, le champ hétérogène favorise le stockage du carbone sous forme de dolomie et diminue la quantité de carbone entrainée par l'aquifère. Les effets des grandes portées de la pétrophysique et de l’aquifère mobile ont a également été étudié. Enfin, nous avons mis en place un modèle de plans d'expériences pour étudier l'effet de la variabilité de toutes les entrées sur les différentes réponses sélectionnées. L'effet de la dispersion numérique a été étudié et nous avons montré leur importance sur certains résultats. Les plans d'expériences ont mis en exergue l'importance des taches de la dolomie (associé ici à la portée du champ de dolomie seuillée) sur le carbone stocké
The project of this thesis relates the impact of initial variability of geological reservoir on the underground storage of CO₂. We use as a starting point the natural basins such as the carbonated Dogger of the Basin of Paris and sandy reservoirs of Ravenscar (the North Sea). Each of the rebuilt model reservoir was defined by the list of its minerals (calcite, dolomite, chlorite, potassic feldspath, kaolinite, quartz for example for the carbonate reservoir) and by his petrophysical properties (porosity and permeability). The variability of these parameters was simulated using multivariable geostatistic methods operating on their range, stage, and thresholding. We defined important operational parameters to summarize the main properties of storage (namely the quantity of carbon stored in the reservoir, the quantity of carbon precipitated in the form of dolomite, quantity of carbon evacuated by the mobile aquifer, quantity of carbon contained in the water of the reservoir as well as the variation of porosity in the reservoir). Deterministic responsive transfer simulations were then made following different storage scenarios: (a) case of the injection of the initial CO₂ in the tank that has enabled us to set the initial state of the tank, (b) case of an aquifer mobile moving in the tank containing saturated CO₂, and (c) the case of an acidic water moving in a tank containing an neutral aquifer). We have subsequently sought to study the influence variability on operational parameters storage settingsWe have thus highlighted that, compared to the homogeneous case, the heterogeneous field promotes the dolomite carbon storage and decreases the amount of carbon removed by the aquifer. The effect of high petrophysical range and the impact of mobile aquifer have also been studied. Finally, we set up a model of experimental plan, to study the impact of the variability of all input data on selected answers. The effect of numerical dispersion has been studied and we demonstrated their importance in some results. The experimental plan has highlighted the importance of dolomite spot on the carbon stored

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Juma, Sarah. "Oxycombustion diluée au dioxyde de carbone : étude de la stratégie d'injection du CO2." Rouen, 2014. http://www.theses.fr/2014ROUES022.

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Abstract:

La mise en oeuvre de l’oxycombustion avec recycle des gaz brûlés interroge sur la conception de brûleurs adaptés à cette technique. La séparation de l’oxydant (O2) et du gaz inerte (gaz de recycle) permet d’envisager leur injection avec prémélange, dans des brûleurs de conception similaire à ceux utilisés en aérocombustion, ou leur injection séparée, avec possibilité de modifier indépendamment les paramètres d’entrée d’un écoulement par rapport à l’autre. Une étude académique simplifiée, menée sur des brûleurs multi-coaxiaux de 25 kW alimentés par du CH4 permet de comparer les deux stratégies d’injection de l’O2 et du CO2 (remplaçant les gaz de recycle). Ces brûleurs sont munis de trois à quatre injections coaxiales selon la stratégie étudiée : respectivement CH4/O2/(CO2+O2) pour la stratégie prémélangée, et CH4/O2/CO2/O2 pour l’injection séparée. Le maintien d’une faible oxy-flamme primaire amène la flamme à se stabiliser derrière la lèvre d’injection du méthane, et quatre types de flamme principaux sont observés par chimiluminescence. La flamme est continue et homogène en intensité (type A) pour les types prémélangés. Pour les configurations à injection séparée, elle peut également présenter une diminution locale d’intensité entre la flamme primaire et la flamme secondaire (type A’ ou C), ou la flamme secondaire peut être suspendue loin au-dessus de l’oxy-flamme primaire (type B), mettant en avant l’importance d’un dimensionnement soigné pour la mise en oeuvre de l’injection séparée. Les mécanismes de mélange menant à ces structures sont analysés grâce à des algorithmes de PIV originaux permettant une résolution importante des couches de mélange près de l’injecteur, et montrent que la stabilité de la flamme est favorisée par la présence de zones de recirculation, et par une vitesse faible de l’écoulement de CO2 ou coflow (CO2+O2), associée à un rapport de vitesses UO2/UCO2 élevé. Les forts gradients de vitesse favorisent le mélange et permettent de fournir une flamme stable, avec des flux thermiques, températures, et émissions polluantes contrôlées et acceptables
The set-up of oxy-fuel combustion with flue gas recirculation raises questions about the design of adapted burners. The separation of the oxidant (O2) and inert gas (flue gas) allows either their injection with premixing of both flows, in burners with similar design than those used in classic air combustion, or separated injection, with the possibility to modify independently the injection parameters for each flow. Both injection strategies are studied and compared in the frame of a simplified academic study, led on CH4-fed multi-coaxial 25 kW burners, with O2 and CO2 (replacing the recirculation gases). These burners are composed of three to four coaxial injections, depending on the strategy: respectively CH4/ O2/(CO2+O2) for premixed strategy, and CH4/O2/CO2/O2 for separated injection strategy. A small primary oxy-fuel flame is maintained, and stabilizes behind the methane lip: four main flame types are observed thanks to chemiluminescence. The flame is continuous and homogeneous in terms of intensity (A type) for premixed burners. For separated injection burners, it may exhibit a localized decrease of intensity between the primary and the secondary flame (A’ or C type), or the secondary flame is lifted far above the primary oxy-fuel flame (B type). Mixing mechanisms leading to these structures are analyzed with PIV, and show that flame stability is favored by recirculation zones, by a small CO2 flow or co-flow (CO2+O2) velocity, associated to a large velocity ratio UO2/UCO2. The large velocity gradients favor the mixing and provide a stable flame, with controlled and acceptable thermal fluxes and temperatures distributions, and exhaust gases composition

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Sáinz-García, Álvaro. "Dynamique de stockage souterrain de gaz : aperçu à partir de modèles numériques de dioxyde de carbone et d'hydrogène." Thesis, Toulouse 3, 2017. http://www.theses.fr/2017TOU30187/document.

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Abstract:

L'atténuation du changement climatique est l'un des défis majeurs de notre époque. Les émissions anthropiques de gaz à effet de serre ont augmenté de façon continue depuis la révolution industrielle, provoquant le réchauffement climatique. Un ensemble de technologies très diverses doivent être mises en œuvre pour respecter les accords internationaux relatifs aux émissions de gaz à effet de serre. Certaines d'entre elles ont recours au sous-sol pour le stockage de diverses substances. Cette thèse traite plus particulièrement de la dynamique du stockage souterrain du dioxyde de carbone (CO2) et de l'hydrogène (H2). Des modèles numériques de transport réactif et multiphasiques ont été élaborés pour mieux comprendre la migration et les interactions des fluides dans des milieux poreux de stockage souterrain. Ils fournissent des recommandations pour améliorer l'efficacité, la surveillance et la sécurité du stockage. Trois modèles sont présentés dans ce document, dont deux dans le domaine du captage et du stockage du CO2 (CCS pour Carbon Capture and Storage), et le troisième s'appliquant au stockage souterrain de l'hydrogène (UHS pour Underground Hydrogen Storage). Chacun d'entre eux traite plus spécifiquement un aspect de la recherche : Modèle multiphasique appliqué au CCS L'efficacité et la sécurité à long terme du stockage du CO2 dépend de la migration et du piégeage du panache de CO2 flottant. Les grandes différences d'échelles temporelles et spatiales concernées posent de gros problèmes pour évaluer les mécanismes de piégeage et leurs interactions. Dans cet article, un modèle numérique dynamique diphasique a été appliqué à une structure aquifère synclinale-anticlinale. Ce modèle est capable de rendre compte des effets de capillarité, de dissolution et de mélange convectif sur la migration du panache. Dans les aquifères anticlinaux, la pente de l'aquifère et la distance de l'injection à la crête de l'anticlinal déterminent la migration du courant gravitaire et, donc, les mécanismes de piégeage affectant le CO2. La structure anticlinale arrête le courant gravitaire et facilite l'accumulation du CO2 en phase libre, en dessous de la crête de l'anticlinal, ce qui stimule la mise en place d'une convection et accélère donc la dissolution du CO2. Les variations de vitesse du courant gravitaire en raison de la pente de l'anticlinal peuvent provoquer la division du panache et une durée différente de résorption du panache en phase libre, qui dépend de l'endroit de l'injection
Climate change mitigation is one of the major challenges of our time. The anthropogenic greenhouse gases emissions have continuously increased since industrial revolution leading to global warming. A broad portfolio of mitigation technologies has to be implemented to fulfill international greenhouse gas emissions agreements. Some of them comprises the use of the underground as a storage of various substances. In particular, this thesis addresses the dynamics of carbon dioxide (CO2) and hydrogen (H2) underground storage. Numerical models are a very useful tool to estimate the processes taking place at the subsurface. During this thesis, a solute transport in porous media module and various multiphase flow formulations have been implemented in COMSOL Multiphysics (Comsol, 2016). These numerical tools help to progress in the understanding of the migration and interaction of fluids in porous underground storages. Three models that provide recommendations to improve the efficiency, monitoring and safety of the storages are presented in this manuscript: two in the context of carbon capture and storage (CCS) and one applied to underground hydrogen storage (UHS). Each model focus on a specific research question: Multiphase model on CCS. The efficiency and long-term safety of underground CO2 storage depend on the migration and trapping of the buoyant CO2 plume. The wide range of temporal and spatial scales involved poses challenges in the assessment of the trapping mechanisms and the interaction between them. In this chapter a two-phase dynamic numerical model able to capture the effects of capillarity, dissolution and convective mixing on the plume migration is applied to a syncline-anticline aquifer structure. In anticline aquifers, the slope of the aquifer and the distance of injection to anticline crest determine the gravity current migration and, thus, the trapping mechanisms affecting the CO2. The anticline structure halts the gravity current and promotes free-phase CO2 accumulation beneath the anticline crest, stimulating the onset of convection and, thus, accelerating CO2 dissolution. Variations on the gravity current velocity due to the anticline slope can lead to plume splitting and different free-phase plume depletion time is observed depending on the injection location. Injection at short distances from the anticline crest minimizes the plume extent but retards CO2 immobilization. On the contrary, injection at large distances from anticline crest leads to large plume footprints and the splitting of the free-phase plume. The larger extension yields higher leakage risk than injection close to aquifer tip; however, capillary trapping is greatly enhanced, leading to faster free-phase CO2 immobilization. Reactive transport model on convective mixing in CCS. Dissolution of carbon-dioxide into formation fluids during carbon capture and storage (CCS) can generate an instability with a denser CO2-rich fluid located above the less dense native aquifer fluid. This instability promotes convective mixing, enhancing CO2 dissolution and favouring the storage safety

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Shah, Virenkumar. "Propriétés interfaciales contrôlant la sécurité du stockage géologique des gaz acides." Pau, 2008. http://www.theses.fr/2008PAUU3015.

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Abstract:

Le stockage des gaz acides (CO2, H2S) en formation géologique profonde est à la fois un moyen de réduire les émissions atmosphériques de CO2 et une alternative intéressante à la transformation de l’hydrogène sulfuré (H2S) en soufre par le procédé Claus. Etant moins dense que les fluides en place (comme l’eau), le gaz injecté dans la formation s’accumule sous la roche de couverture, qui est en général peu perméable et imbibée d’eau. Dans cette thèse sont examinées les propriétés interfaciales contrôlant l’étanchéité capillaire de cette couverture : la tension interfaciale (TI) eau/gaz et la mouillabilité à l’eau de la roche de couverture. Ces propriétés ont été mesurées dans les conditions du stockage (jusqu’à 150 bar et 120°C), et un modèle simple est proposé qui permet de prédire les TI entre l’eau et un composé peu polaire. Lorsque la pression augmente, la TI entre l’eau et la phase riche en H2S diminue, pour atteindre un plateau de l’ordre de 9-10 mN/m à des températures et pressions supérieures à 70°C et 120 bar. En revanche, l’altération de mouillabilité à l’eau induite par le gaz acide, évaluée à partir de mesures d’angle de contact, est limitée dans le cas de substrats naturels ou représentatifs de minéraux présents dans les roches de couverture, à l’exception du mica qui présente en présence d’H2S une altération significative de sa mouillabilité à l’eau. Ces propriétés ont un impact important sur les quantités d’intérêt pratique dans le stockage géologique, telle que la pression maximale d’injection et de stockage et la capacité de stockage d’une formation donnée : ces quantités sont diminuées dans le cas d’un gaz riche en H2S relativement au méthane ou au CO2
Acid gas geological storage is a process under which acid gas (CO2, H2S) is injected in a geological formation and thus stored away from the atmosphere for a long time (hundreds of years). It is a promising process to reduce CO2 atmospheric emissions and an alternative to the transformation of H2S into sulphur by the Claus process. In this process, the acid gas buoyantly rises to the top of the formation and accumulates beneath the caprock, a low permeable medium imbibed with water. This thesis investigates the interfacial properties involved in capillary failure of the caprock: water/acid gas interfacial tension (IFT) and caprock’s water-wettability. It presents the first ever systematic IFT and contact angle measurements under storage conditions (up to 150 bar and 120°C) with H2S-rich acid gases, as well as a model to predict IFTs between water and non-polar or slightly-polar compounds. Water/H2S IFT decreases with increasing pressure and levels off at around 9-10 mN/m at high pressure and temperature (T ≥ 70°C, P > 120 bar). However, wettability alteration due to the presence of dense acid gas is limited in the case of natural and model substrates typically present in the caprock, except in the case of mica, which exhibits pronounced alteration in the presence of H2S. These properties have a strong impact on various quantities of practical interest in geological storage, such as the maximum injection and storage pressure and potential storage capacity of a given formation. These quantities are significantly lowered in the case of H2S-rich gas as compared to CH4 and even CO2; they should be carefully determined when planning an acid gas geological storage operation

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Daval, Damien. "Processus de carbonation de basaltes et de roches ultrabasiques en conditions de subsurface." Paris 7, 2009. http://www.theses.fr/2009PA077136.

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Abstract:

Le piegeage mineral du co2 par carbonatation est un procede potentiellement perenne dont les cinetiques et mecanismes reactionnels sont peu connus. Ce travail a eu pour but d'identifier les principaux facteurs affectant les vitesses d'alteration et de carbonatation de silicates modeles de roches (ultra)basiques. L'influence des phases secondaires sur la cinetique d'alteration des silicates a ete etudiee. Si la formation d'une couche epaisse et poreuse de silice amorphe en surface de wollastonite ne constitue pas un obstacle a sa dissolution, l'alteration de forsterite est en revanche inhibee par une couche de silice passivante. La reaction continue alors par diffusion a l'etat solide, un processus 100000 fois plus lent que celui de dissolution. Un autre parametre controlant la vitesse d'alteration des silicates (r) est l'ecart a l'equilibre (Δg) auquel elle se deroule. Nous avons montre que la loi liant r a Δg implementee dans les codes geochimiques surestime la vitesse de dissolution du diopside d'un ordre de grandeur sur une vaste gamme de ag. Cet ecart est a l'origine d'une erreur substantielle du taux de carbonatation de diopside modelise, que nous avons calculee et corrigee. Un 3eme facteur affectant la cinetique d'alteration des mineraux provient du co2 lui-meme : son effet (distinct du ph) sur la dissolution de lizardite est intrinsequement accelerateur, surement en raison de la complexation en surface de ligands hco3'. Enfin, les interactions eau-co2-silicates ferreux peuvent conduire a la reduction du co2, un flux entrant en competition avec celui de carbonatation. L'acquisition preliminaire de donnees originales de dissolution de fayalite aidera a traiter cet aspect
Mineral trapping of co2 by carbonation is possibly a way to store co2 permanently. However, little is known aboutthe reaction kinetics and mechanisms of this process. Our work aimed at identifying the main parameters/dontrolling the weathering and carbonation rates of model silicates of (ultra)basic rocks. The influence of secondary phases on silicate weathering rates received detailed attention. Whereas the formation of thick and mesoporous coatings of amorphous silica onto the surface of wollastonite weakly affects wollastonite dissolution, forsterite dissolution is inhibited by a passivating silica layer. In this latter case, the reaction continues through solid-state diffusion, a process which is ~ 5 orders of magnitude slower than an interfacial dissolution mechanism. Another parameter which controls the weathering rate of silicates (r) is the distance from equilibrium (Δgr) at which it takes place. We showed that the law implemented into geochemical codes and which links r to Δgr overestimates diopside dissolution rate by one order of magnitude on a wide range of Δgr. This difference is responsible for a substantial error on the modeling of carbonation rate of diopside, which we calculated and corrected. A third factor which affects the weathering rate of minerals is due to the c02 itself: its effect (apart from that of ph) intrinsically promûtes lizardite dissolution kinetics, presumably because of the formation of surface complexes involving hco3" species. Finally, co2-h2o-fe-silicates interactions can lead to the reduction of co2, a flux which could compete with that of carbonation. Preliminary experiments of fayalite dissolution will help to resolve this question

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Coulier, Yohann. "Etude thermodynamique de solutions aqueuses d'amines démixantes pour le captage du dioxyde de carbone." Phd thesis, Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00708552.

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Abstract:

L'objectif de cette thèse est l'étude thermodynamique des systèmes {amine - eau} et {CO2 - amine - eau}. Les amines étudiées sont des amines démixantes qui ont la particularité de présenter une séparation de phase liquide-liquide en solution aqueuse en fonction de la température et du taux de charge en CO2. Ces composés sont considérés comme de nouveaux solvants potentiels pour le captage du CO2. Les séparations de phase liquide- liquide des systèmes {amine - eau} ont été mises en évidence par calorimétrie et par une technique visuelle en utilisant un microcalorimètre (microDSCIII, Setaram) et une cellule d'équilibre de phase (SPM20, Thar Technologies). Pour permettre la représentation thermodynamique des systèmes {amine - eau}, les volumes molaires d'excès, les enthalpies molaires d'excès et les capacités calorifiques spécifiques ont été mesurés. Les enthalpies de mélange ont été déterminées avec une technique calorimétrique à écoulement. Le calorimètre employé est un BT2.15 de chez Setaram équipé avec une cellule de mélange développée au laboratoire. Les volumes molaires d'excès on été déterminés à partir des mesures des masses volumiques obtenues avec un densimètre à tube vibrant. Les capacités calorifiques spécifiques ont été déterminées avec le microcalorimètre microDSCIII. Les enthalpies d'absorption du CO2 dans les solutions aqueuses et les limites de solubilité ont été étudiées pour les amines présentant un intérêt pour le captage du CO2 avec une technique calorimétrique à écoulement utilisant un C80 de chez Setaram. La dernière partie de ce travail concerne le développement de modèle thermodynamique pour corréler les données mesurées. Les énergies de Gibbs des systèmes {amine - eau} sont calculées en utilisant soit le modèle étendu UNIQUAC soit le modèle NRTL. Cependant, deux sets de paramètres ont été obtenus pour décrire d'une part les équilibres liquide-liquide et d'autre part, les enthalpies molaires d'excès et les capacités calorifique spécifiques. Pour les systèmes {CO2 - amine - eau}, un modèle gamma-phi a été utilisé. Les paramètres d'interaction ont été ajustés à partir de données d'équilibre liquide vapeur et permettent de prédire les enthalpies de solutions, les limites de solubilités et la spéciation du système en fonction du taux de charge.

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Perraud, Véronique. "Mise au point d’un préleveur automatique pour la mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques." Aix-Marseille 1, 2007. http://theses.univ-amu.fr.lama.univ-amu.fr/2007AIX11058.pdf.

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Abstract:

En raison de leur implication dans les processus photochimiques responsables de la formation de l’ozone troposphérique et de leur impact sur la santé humaine, les composés carbonylés font partis des composés organiques volatiles dont il est important de suivre en continu leur concentration atmophérique (fluctuation rapide de leur concentration dans l’atmosphère). Ce présent travail de thèse répond à cette demande et deux stratégies de prélèvement ont été explorées dans l’optique de disposer d’un instrument automatique de mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques. Dans un premier temps, le prélèvement par transfert de la phase gazeuse échantillonnée dans une phase liquide associé à une dérivation chimique des composés piégés a été étudié en raison de sa grande spécificité envers les composés carbonylés. Cependant aucun couple « dispositif de prélèvement en phase liquide – réactifs de dérivation » ne permet un piégage quantitatif et/ou une utilisation en continu sur site. Une seconde stratégie, courrament employée dans le prélèvement des composés organiques volatiles (COV) a été étudiée : l’adsorption à froid sur un support solide suivie d’une thermodesorption couplée à une analyse directe par GC/MS. L’efficacité de piégeage des composés carbonylés sur différents adsorbants solides s’est révelée superieure à 95% pour les composés carbonylés composés de 1 (formaldéhyde, Pvap(-30°C) = 34400 Pa) à 7 carbones (benzaldéhyde, Pvap(-30°C) = 0,75 Pa). Fort de ces résultats, ce travail constitue une première étape fructueuse vers l’élaboration d’un instrument automatique pour la mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques
Because of their implication in photochemical processes leadind to the formation of tropospheric ozone and their negative effect on human health, carbonyl compounds are part of the volatile organic compounds which demand a continuous measurement of their atmospheric concentration (fast fluctuation of their atmospheric concentration). The present research meets this requirement and two sampling strategies were studied to have an automatic instrument for the continuous measurement of atmospheric carbonyl compounds. First, sampling by using a tranfer of gaseous phase in a liquid phase associated with a simultaneous chemical derivatization of the trapped compounds was studied because of its high specificity towards carbonyl compounds. However, no couple “sampling device-reagent” allows a quantitative sampling of carbonyl compounds, nor a continuous measurement in the field. Another strategy was therefore studied: cryogenic adsorption onto solid adsorbent followed by thermodesorption and analysis by GC/MS. Collection efficiency using different solid adsorbents was greater than 95% for carbonyl compounds consisting of 1 (formaldehyde, Pvap (-30°C) = 34400Pa) to 7 carbons (benzaldehyde, Pvap (-30°C) = 0,75 Pa). This sampling strategy is a successful first step towards the realization of the automatic sampling device for a continuous measurement of atmospheric carbonyls compounds

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Galfré, Aurélie. "Captage du dioxyde de carbone par cristallisation de clathrate hydrate en présence de cyclopentane : Etude thermodynamique et cinétique." Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, 2014. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00993771.

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Abstract:

Le CO2 est capté par formation de clathrates hydrates sous l'action d'un promoteur de cristallisation thermodynamique. Les clathrates hydrates sont des composés d'inclusion non stœchiométriques formés de molécules d'eau organisées en réseau de cavités piégeant des molécules de gaz. Ce procédé de captage consiste à piéger de façon sélective le dioxyde de carbone dans les cavités des clathrates hydrates et à le séparer ainsi des autres gaz. Les hydrates mixtes de cyclopentane (CP) + gaz ont été étudiés dans le cadre du projet FUI ACACIA et du projet européen ICAP. Les premières expériences se sont focalisées sur l'étude des équilibres quadri phasiques (gaz CO2/N2, eau liquide, cyclopentane liquide et hydrate). Le cyclopentane est un promoteur thermodynamique qui forme des hydrates mixtes de CO2 + N2 + CP à basse pression et température modérée. La pression d'équilibre des hydrates mixtes est réduite jusqu'à 97% par rapport à la pression d'équilibre initiale des hydrates de gaz. La sélectivité de captage du CO2 dans les hydrates mixtes est augmentée et le volume de gaz stocké est de 40 m3gaz/m3hydrate. Une seconde étude expérimentale, conduite en présence d'une sonde FBRM (Focused Beam Reflectance Measurements) et d'une émulsion stable directe de CP/eau, a montré que la cinétique de cristallisation des hydrates mixtes de CP + CO2 est limitée par la diffusion du gaz à l'interface gaz/liquide. La sonde FBRM permet de détecter parfaitement l'apparition de la nucléation. Le changement de profil de la distribution en longueurs de corde (CLD) est non seulement lié à l'apparition des mécanismes de cristallisation (dont l'agglomération) mais aussi à la disparition des gouttes de CP au profit des hydrates qui cristallisent par un mécanisme à cœur rétrécissant.

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Le, Campion Paul. "Impact d'un stockage géologique de CO2 sur les écosystèmes profonds des basaltes." Paris 7, 2014. http://www.theses.fr/2014PA077204.

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Abstract:

Les basaltes sont reconnus pour abriter des populations microbiennes diverses et actives lorsque les températures associées sont compatibles avec leur développement. Toutefois celles-ci sont rarement considérées dans la mise en oeuvre de technologies de capture et stockage du carbone (CCS), alors qu'elles peuvent potentiellement modifier les conditions physico-chimiques du stockage et donc le devenir en profondeur du gaz stocké. Ce travail de doctorat consiste en la réalisation du premier suivi de la diversité microbienne dans un aquifère basaltique profond sur le site pilote de stockage de CO2 d'Hellisheidi en Islande. Les communautés microbiennes ont été décrites avant l'injection puis elles ont été suivies au cours de deux injections successives de 174,6 t de CO2 pur et de 65 t de CO2 + H2S + 2. Avant les injections, la réalisation d'une phylogénie suggère que la plupart des microorganismes détectés sont endémiques de l'aquifère. Les métabolismes inférés aux différentes OTUs identifiées sont en accord avec la géochimie de l'eau, un résultat renforcé par une analyse statistique pointant un lien potentiel entre le système carbonaté et la structure des populations microbiennes. Au cours des injections, les analyses permettent de mettre en évidence des variations de composition des communautés microbiennes, celles-ci semblant n'être impactées que par l'injection de CO2 pur. On enregistre notam ment un « bloom » d'une séquence affiliée à une bactérie autotrophe réalisant l'oxydation du Fe(II), Sideroxydans lithotrophicus, qui actualise la question de savoir si une partie du CO2 injecté a été convertie en biomasse, offrant une voie alternative au stockage de CO2
Basaltics rocks harbor diverse and active microbial populations when associated temperatures are consistent with their development. However, they are rarely considered in engineering operations as carbon capture and storage technology (CCS), white they can potentially alter the storage conditions and hence the fate at depth of the injected gas. During this PhD work the first monitoring cf the microbial diversity hosted in a deep basait aquifer (400-800 m depth) was carried out on a CCS pilot site at Hellisheidi in Iceland. Microbial communities have been described before gas injection and their evolution was monitored during two successive injections of 174. 6t of pure CO2 and 65t of CO2+112S+H2. Before the injections, phylogenetic affiliations suggest that most of the detected microorganisms are endemic to the aquifer. Metabolisms inferred for the OTUs identified are consistent with the geochemistry of wi ter, a result reinforced by statistical analysis, pointing out a potentiel link between the carbonated system and the structure of the microbial populations. Over the injections, analyses highlight variations in the composition of microbial communities that seem to be impacted only by the injection of pure CO2. Particularly, it records a "bloom" of a sequence affiliated to an autotrophic bacterium oxidazing Fe(II), Sideroxydans lithotrophicus. The stimulation of autotrophic metabolisms during the injection of pure CO2 updates the question of whether some of the CO2 was converted into biomass in the subsurface, hence providing an alternative way for CO2 storage

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Battaïa, Guillaume. "Expérimentation versus simulation du transport réactif en milieu poreux, capture des profils de concentration et évolution texturale des solides." Saint-Etienne, EMSE, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00466764.

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Abstract:

Nous présentons un nouveau réacteur de type plug-flow. Il reproduit un milieu poreux 1D composé de quartz et d’un solide réactif, percolés par un fluide aqueux échantillonné en différents points pour l’acquisition de profils de concentration. La percolation de solutions saturées en CO₂ (5-8 bar) à 40-50°C sur des carbonates (calcite, dolomite) génère un front de dissolution mobile, reproductible et dont la forme est stationnaire. Cette forme suggère un accroissement de la surface réactive avec l’avancement la réaction, en bon accord avec les textures ruiniformes observées au MEB. La dissolution du diopside à pH=2, 60°C produit les profils de concentration linéaires attendus loin de l’équilibre en conditions stationnaires. L’étape initiale de dissolution non stœchiométrique génère une couche de surface riche en Si, observée au MEB, dont la répartition est anisotrope
A new type of plug flow reactor is developed. It reproduces a 1D porous medium composed of quartz and reactive solids exposed to the percolation of an aqueous phase, whose concentration profile can be captured through sampling ports. The reaction of CO₂ saturated solutions (5-8 bar) at 40-50°C with carbonate (calcite, dolomite) generates reproducible dissolution fronts migrating downstream with stationary shape. This shape evidences an increase in reactive surface area with increasing dissolution, in agreement with the observed skeletal solid textures. Diopside dissolution in acidic solutions, pH=2, 60°C, generates linear concentration profiles as predicted far from equilibrium. In the initial non-stoichiometric dissolution stage, a Si-dominated surface layer is formed. SEM data suggest an anisotropic distribution of this layer

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El, Hitti Rima. "Modélisation et conception de la capture de l'eau et de la dissociation du SO2 dans des fumées, par condensation à contact direct dans des packing structurés." Paris, ENMP, 2007. http://www.theses.fr/2007ENMP1501.

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Abstract:

La condensation à contact direct dans des packing structurés est une nouvelle option technique dans le cadre des applications de dépollution des fumées impliquant simultanément le captage et refroidissement de l’eau. Le travail présenté dans cette thèse est développé pour des fumées de chaudière à charbon avec un système de captage du CO2 par refroidissement à basse température. Le traitement nécessite que l’eau soit capturée et refroidie entre 60 et 15 °C. Les coûts importants du captage de l’eau par les méthodes existantes ont conduit au développement d’un nouveau concept de captage de l’eau, à partir d’une condensation à contact direct avec de l’eau sous-refroidie dans des packing structurés. Le caractère innovant des travaux présentés réside non pas dans l’utilisation de packing structurés, qui est très courante dans les applications de transfert de masse, mais principalement dans l’exploitation des propriétés psychrométriques des fumées humides pour le captage de l’eau. En l’absence de littérature sur le sujet, une étude expérimentale des transferts de chaleur et de masse à l’intérieur d’un canal rectangulaire incliné est établie pour des températures variant entre 15 et 65 °C. L’étude a été réalisée pour un mélange de gaz saturés en contre-courant d’un film d’eau sous-refroidi. A ce niveau de températures le transfert de chaleur dû à la condensation domine, et des corrélations spécifiques à cette dernière sont développées. Une nouvelle approche est alors proposée afin de modéliser la condensation à contact direct dans des packing structurés. Cette approche a pour but une représentation simple d’un système complexe. Un banc d’essais expérimental à l’échelle du laboratoire permet de valider le modèle de la condensation à contact direct. Une nouvelle option de captage du SO2, émergeant de la condensation à contact direct, est alors étudiée. Une étude expérimentale sur l’absorption du SO2 par un film d’eau à vaguelettes est présentée, et le coefficient de transfert de masse dans le gaz fait l’objet du développement d’une corrélation. Un modèle de dissociation, fondé sur les résultats expérimentaux obtenus avec le film d’eau à vaguelettes, est mis en place pour simuler la dissociation du SO2 par condensation à contact direct dans des packing structurés. La nouvelle technique de captage de l’eau dans les fumées est évaluée dans le cas d’une chaudière à charbon de 660 MW. Pour ce cas particulier, la dissociation du SO2 pendant la capture de l’eau est quantifiée. L’utilisation de l’option de dissociation offre un potentiel de réduction de 40 % du coût global. Une étude expérimentale sur la condensation à contact direct de 15 à –40 °C teste la faisabilité à basse température des captages de l’eau et du SO2 en vue d’améliorations futures sur le système
Direct contact condensation inside structured packing fills is a new technical option in flue gas cleaning application involving simultaneous water capture and cooling. The work presented in this thesis is developed for coal-fired boiler flue gases undergoing treatment for CO2 capture. The treatment requires water capture and cooling from 60 to 15°C. The high costs associated to water capture using available technical options have led to the development of a new water capture concept where capture is carried out by direct contact condensation with sub-cooled water inside structured packing fills. Structured packing fills are widely used in mass transfer applications. The innovation of the present work lies mainly in the use of flue gases psychrometric behavior for water capture. Due to the lack of literature on the issue, an experimental understanding and description of condensation heat transfer inside a tilted rectangular channel is established for temperatures ranging from 15 to 65°C. This description is done for a saturated vapor-gas mixture in countercurrent to sub-cooled wavy water film. At this level of temperatures the condensation heat transfer dominates and specific condensation correlations are established. A new approach is then proposed for modeling direct contact condensation inside a structured packing bed. The approach aims at a simple representation of the complex system. A laboratory scale mock-up validates the direct contact condensation model. A new option for SO2 capture arising from the direct contact condensation heat transfer is investigated. An experimental study on SO2 absorption by a wavy water film is presented. The gas mass transfer coefficient is correlated. A dissociation model, based on the experimental results for the wavy water film, simulates SO2 dissociation by direct contact condensation inside structured packing fills. The new water capture technique is assessed in a case study for a 660 MW coal fired boiler. SO2 dissociation during water capture is evaluated for the case study. A cost analysis shows a potential of 40% cost reduction attainable with the dissociation option. An experimental study on direct contact condensation from 15 to –40°C tests low temperature feasibility of water and SO2 captures for further improvements on the system

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Stanbury, Matthew. "Réduction photo et électro-assistée sélective du dioxyde de carbone sur des catalyseurs moléculaires." Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016GREAV094/document.

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Abstract:

Cette thèse s’inscrit dans le contexte général de la valorisation du CO2 et relate une recherche fondamentale, visant à trouver de nouveaux catalyseurs moléculaires pour réaliser la conversion du CO2. Les résultats obtenus apportent des connaissances au vu de développer un processus efficace et sélectif de catalyse pour la réduction du CO2. Le premier Chapitre présente d’abord des généralités sur l'utilisation du CO2 et fait un point bibliographique sur les catalyseurs moléculaires pour l’électro et la photo-réduction du CO2. Cette courte revue montre la grande variété de complexes de métaux de transition utilisés comme catalyseurs, en particulier ceux à base de rhénium. Ensuite une analyse ciblée sur l'état de l’art de la réduction du CO2 par des catalyseurs moléculaires du type complexes carbonyle de manganèse est relatée. Dans le Chapitre II, la discussion débute par un bref aperçu de la recherche développée relative à de nouveaux complexes de formule générale: [Mn(L)(CO)3(X)] (X = Br, n = 0 ou CH3CN, n = 1; L = terpyridine et dérivés). L'intérêt de ces complexes est double, car leurs propriétés physico-chimiques leur confèrent des applications potentielles en catalyse de réduction du CO2, et dans le domaine des molécules pour le relargage contrôlé de CO. Le développement de nouveaux complexes à base de ligands dérivés de la terpy est l'une des routes qui a été choisie pour l'optimisation et l'amélioration des performances des catalyseurs. Dans ce contexte, de nouveaux complexes de Mn ont été synthétisés, leurs propriétés photo- et électrochimiques étudiées en détail, avant de tester leur activité vis-à-vis de la réduction catalytique du CO2. Le résultat le plus remarquable, provient de la capacité unique de ces espèces à libérer de façon contrôlée l'un des ligands carbonyle, ce qui a conduit à la découverte de complexes originaux de Mn à deux ligands carbonyle, catalyseurs sélectifs pour la réduction du CO2, mais aussi de molécules applicables pour le relargage de faibles quantités de CO à des fins thérapeutiques. Le chapitre III couvre l'étude du complexe [Mn(phendione)(CO)3(X)]n+ (X = Br, n = 0 ou CH3CN, n = 1). Ce complexe a été synthétisé en ayant comme objectif l’obtention de catalyseurs solubles en milieux aqueux. Bien que l’objectif visé soit ambitieux, il a été constaté que cette espèce ne présente pas d'activité catalytique pour la réduction de CO2 en milieu aqueux. Malgré tout, son activité électrocatalytique a été mise en évidence en milieux hydro-organiques et son application en photocatalyse, en milieux organiques, s’est avérée prometteuse. Ce travail a permis d’acquérir une meilleure compréhension des propriétés physicochimiques et des mécanismes catalytiques d’un complexe de Mn contenant un ligand redox-actif. Les résultats présentés dans le chapitre IV sont basés sur l’étude d’une autre famille de nouveaux complexes carbonyle de Mn. L’étude a été concentrée principalement sur le complexe [Mn (pyperNH)(CO)3(CH3CN)]+. Le ligand pyperNH, de par son système aromatique et de sa fonction NH, joue un rôle majeur et est redox-actif. Après une partie dédiée à la synthèse et à la caractérisation, ce chapitre consacre une part importante au rôle que peuvent jouer différents paramètres expérimentaux sur l’efficacité de la réaction catalytique de la réduction du CO2. Les complexes de Mn, décrits dans ce chapitre, possèdent des propriétés rédox remarquables. Une étude préliminaire de leur activité catalytique pour la réduction du CO2 a permis de donner une première hypothèse sur le rôle que pourrait avoir la fonction N-H du ligand sur le mécanisme de la catalyse et sur la sélectivité de la réaction. Cette recherche a été étendue au-delà du ligand pyperNH, à une nouvelle famille de complexes de ligands de structures similaires, les résultats préliminaires rapportés sont très originaux et prometteurs et ouvrent de nouvelles perspectives
The general context of this thesis is on CO2 valorisation, and recounts fundamental research aimed at finding new molecular catalysts in order to achieve CO2 conversion. The results obtained provide additional knowledge in view of developing an efficient and selective catalytic CO2 reduction process. The first chapter begins with the general picture of CO2 utilisation and contains a bibliographical overview on the use of molecular catalysts for CO2 photo- and electroreduction. This short review demonstrates the wide variety of transition metal complexes used as catalysts, in particularly those based on rhenium. An analysis on the current state of CO2 reduction research using molecular catalyst complexes of the manganese carbonyl type is then reported. In Chapter II, the discussion begins with a brief overview of the research developed during this thesis relating to new complexes of the general formula: [Mn(L)(CO)3(X)] (X = Br, n = 0 ou CH3CN, n = 1; L = terpyridine derivatives). The interest in these complexes is twofold, as their physico-chemical properties give them potential catalytic CO2 reduction applications, as well as applications in the field relating to controlled CO release molecules. Developing new complexes based on ligands derived from terpy is one of the main routes that were chosen for catalyst performance optimisation and improvement. In this context, Mn complexes were synthesised, their photo- and electrochemical properties were studied in detail, before testing their activity with respect to catalytic CO2 reduction. The most remarkable result comes from the unique ability of these species to release one of their carbonyl ligands in a controlled fashion, which led to the discovery of novel Mn dicarbonyl complexes which are selective catalysts for CO2 reduction, and also to new molecules which are applicable in the release of small quantities of CO for therapeutic purposes.Chapter III covers the study of the complex [Mn(phen-dione)(CO)3(X)]n+ (X = Br, n = 0 ou CH3CN, n = 1). This complex was synthesised with the aim in mind of obtaining complexes soluble in aqueous media. While this objective was ambitious, it was soon found that these species showed no catalytic activity for CO2 reduction in the target aqueous medium. Nevertheless, electrocatalytic activity was demonstrated in hydro-organic media and photocatalytic applications in organic media proved promising. This work allowed us to gain a better understanding of the physicochemical properties and catalytic mechanisms of a Mn complex containing a redox-active ligand.The results presented in Chapter IV are based on the study of another new Mn carbonyl complex family. The study concentrated mainly on the complex [Mn(pyperNH)(CO)3(CH3CN)]+. The pyperNH ligand, with its aromatic system and NH functional group, plays a major role and is redox-active. After a section dedicated to its synthesis and characterisation, this chapter devotes a large part to the role that different experimental parameters can play on the efficiency of the catalytic CO2 reduction reaction. The Mn complexes described in this chapter have remarkable redox properties. A preliminary study of the catalytic activity of these complexes for CO2 reduction has allowed us to have an initial idea about the potential role of the N-H functional group of the ligand on the catalytic mechanism and reaction selectivity. This research was extended beyond the pyperNH ligand into a complex class of similar ligand structures, and the preliminary results obtained are original and promising, and open the way towards new perspectives

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Aouini, Ismaël. "Captage du dioxyde de carbone en postcombustion : Application à un incinérateur de déchets industriels : Etude expérimentale à l’échelle pilote." Thesis, Rouen, INSA, 2012. http://www.theses.fr/2012ISAM0004.

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Abstract:

Les recherches s’inscrivent dans une prospection qui étudie la viabilité de la valorisation du CO2 d’un incinérateur de déchets industriels. Plusieurs licences commerciales existent pour le captage du CO2 dans des gaz de combustion mais il n’existe pas de référence pour le traitement de fumées d’incinérateur de déchets. Les travaux évaluent, à l’aide d’une installation pilote, la viabilité du captage du CO2 en postcombustion par absorption/désorption avec un solvant à 30 % massique en monoéthanolamine (MEA). Tout d’abord, une synthèse bibliographique identifie les verrous technologiques. Puis, le fonctionnement de l’installation est détaillé. Ensuite, une étude paramétrique a évalué les performances de captage du CO2 et la consommation énergétique du pilote. Enfin, des expériences sur une période de 5 jours ont étudié la résistance chimique du solvant face des gaz de combustion. Les travaux de recherche ont permis une première validation du procédé pour un incinérateur de déchets
This research is part of a survey designed to establish the viability of the CO2 recovery as a raw material from an industrial waste incinerator.. Several commercial licenses are available to capture CO2 in flue gas, but there are no references for incinerators. This work studies with a pilot the post-combustion CO2 capture from incinerator flue gas using absorption/desorption process with 30 %wt monoethanolamine (MEA). A literature review identifies the technology gaps. Then, the pilot setup was described. A parametric study has evaluated the pilot performance for CO2 capture and energy consumption. Finally, Long runs (5 days) have studied the solvent chemical stability in front of incinerator flue gas. The laboratory experiments show that CO2 capture form incinerator flue gas is possible

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Nikoosokhan, Saeid. "Stockage géologique du dioxyde de carbone dans les veines de charbon : du matériau au réservoir." Phd thesis, Université Paris-Est, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00787962.

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Abstract:

Les émissions de CO2 dans l'atmosphère sont reconnues comme ayant un effet significatif sur le réchauffement climatique. Le stockage géologique de CO2 est largement considéré comme une approche essentielle pour réduire l'impact de telles émissions sur l'environnement. De plus, injecter du dioxyde de carbone dans les veines de charbon remplies de méthane présent naturellement facilite la récupération de ce méthane, un processus connu sous le nom de récupération assistée du méthane des veines de charbon (ECBM en anglais). Mais le gonflement de la matrice de charbon induite par l'adsorption préférentielle de dioxyde de carbone par rapport au méthane conduit à la fermeture du système de cleats (un ensemble de petites fractures naturelles) du réservoir et donc à une perte d'injectivité. Cette thèse de doctorat est consacrée à l'étude de comment cet injectivité évolue en présence de fluides. Nous dérivons deux modèles poromécaniques à double porosité pour une veine de charbon saturée par un liquide pur. Les équations constitutives obtenues permettent de mieux comprendre et modéliser le lien entre injectivité de la veine de charbon et gonflement du charbon induit par l'adsorption. Pour les deux modèles, on considère l'espace poreux du réservoir comme divisé en les cleats macroporeuses et les pores de la matrice de charbon. Les deux modèles diffèrent dans la manière dont l'adsorption de fluide est prise en compte : le premier modèle est limité à une adsorption surfacique, tandis que le deuxième modèle peut être appliqué à l'adsorption dans un milieu possédant un réseau poreux générique, et donc dans un milieu microporeux comme le charbon, pour lequel l'adsorption se déroule principalement par remplissage de micropores. Le second modèle est calibré sur deux charbons avec des propriétés de sorption et de gonflement différentes. Nous effectuons alors des simulations à différentes échelles (du Volume Élémentaire Représentatif, de l'échantillon de charbon, la veine de charbon). En particulier, nous validons notre modèle sur des données expérimentales de variations de perméabilité de charbon induites par l'adsorption. Nous effectuons aussi des simulations de veines dont le méthane serait produit (un processus connu sous le nom de CBM en anglais) ou de veines sans méthane dans lesquelles du CO2 serait injecté. Nous étudions l'effet de différents paramètres tels que les conditions aux limites, la compressibilité de la matrice de charbon, ou la cinétique de transfert de liquide entre les cleats et la matrice de charbon. Dans une dernière partie, le modèle dérivé est étendu aux cas pour lesquels le charbon est en présence de mélanges fluides binaires tels que les mélanges de méthane et le dioxyde de carbone. Nous calibrons entièrement calibré ce modèle étendu sur des données disponibles obtenues expérimentalement et par simulations moléculaires. Des calculs sont alors effectués à l'échelle d'un Volume Élémentaire Représentatif pour prévoir comment sa porosité et sa perméabilité varient en présence de mélanges fluides de méthane et de dioxyde de carbone

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Jacquemet, Nicolas. "Durabilité des matériaux de puits pétroliers dans le cadre d'une séquestration géologique de dioxyde de carbone et d'hydrogène sulfuré." Phd thesis, Université Henri Poincaré - Nancy I, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00084391.

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Abstract:

La séquestration géologique du dioxyde de carbone (CO2) et du sulfure d'hydrogène (H2S) est une solution envisagée par l'industrie pétrolière pour stocker durablement ces gaz indésirables. Elle consiste à les injecter via des puits dans des réservoirs géologiques profonds. Les puits, constitués par des tubes d'acier entourés d'une gaine de ciment, peuvent être dégradés et ainsi constituer un chemin de fuite des gaz vers la surface qui auraient des conséquences humaines et environnementales sérieuses. Diverses expérimentations en laboratoire ont simulé le vieillissement de ces deux matériaux dans des conditions de séquestration géologique. Pour ce faire, un protocole expérimental et analytique spécifique a été mis en place. La simulation numérique du vieillissement du ciment a également été abordée. Le ciment et l'acier ont été altérés au contact de diverses phases fluides à 500 bar-120°C et 500 bar-200°C : une saumure, une saumure chargée en H2S-CO2, un mélange saumure+phase supercritique à H2S-CO2 et une phase supercritique à H2S-CO2 en l'absence d'eau liquide. Dans tous ces cas, on observe deux réactions découplées : la carbonatation du ciment par le CO2 et la sulfuration de l'acier par le H2S. Il apparaît que la carbonatation est maximale et que la sulfuration est au contraire minimale au sein de la phase supercritique en l'absence d'eau liquide. Les propriétés texturales et de porosité du ciment sont peu ou pas affectées par tous les traitements à 120°C. La porosité est même réduite en présence de H2S-CO2. Par contre, à 200°C, ces propriétés sont affectées par le fait de la présence d'eau liquide dans le milieu. A cette température, seul le vieillissement du ciment au sein de la phase supercritique sans eau liquide améliore ses propriétés. Dans toutes les conditions testées, l'acier est toujours corrodé, il est donc le matériau le plus vulnérable des puits.

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Neri, O'Neill Rebeca. "Démontrer une promesse fragile : Genèse, Régime et Politisation de la démonstration des techniques de captage, de transport et de stockage du CO₂ (CTSC) en Europe." Paris, EHESS, 2014. http://www.theses.fr/2014EHES0021.

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Abstract:

Ma thèse porte sur le processus de démonstration des technologies de captage, transport et stockage du CO₂ (CTSC) dans l'Union Européenne. Ce concept permet de construire la promesse d'un avenir avec moins d'émissions de CO₂ tout en poursuivant l'utilisation d'énergies fossiles. La dernière décennie, la Commission Européenne s'est engagée en partenariat avec des acteurs industriels dans une démarche de «démonstration» du CTSC articulée autour du développement de démonstrateurs sur site afin d'amener ces techniques à un stade commercial. Ce processus a été jalonné d'intenses débats notamment en ce qui concerne les risques liés aux fuites de CO₂. La Commission affiche des devises relatives à la nécessité de concertation vis-à-vis des citoyens. Cependant, ce processus n'en opère pas moins un partage entre des incertitudes qui peuvent être maîtrisées (démontrées) au premier plan ou d'autres, dont les voies de réduction semblent moins certaines, qui sont placées au second plan. La question porte sur la caractérisation de ce mode de partage de l'incertitude ainsi que sur la manière dont une politique, articulée autour de la démonstration, peut produire des formes d'accord entre les différents acteurs concernés. Mon analyse, centré sur l'Union Européenne, propose une périodisation du processus (1972 -2012) en trois grandes phases : la Genèse, le Régime et la Politisation. Je m'appuie sur quatre cas d'étude : l'activité de la plateforme technologique européenne dédiée au CTSC ainsi que trois projets démonstrateurs CTSC, deux en France et un aux Pays-Bas
My thesis concerns the process of demonstration of CO₂ capture, transport and storage (CISC) in the European Union. This conception allows the construction of the promise of a future with reduced CO₂ emissions, which does not exclude the continuation of the use of fossil energies. During the last decade, the European Commission has established a partnership vvith industrial actors in an initiative of CTSC «demonstration» organised around the development of on site demonstrators, in order to bring these techniques to a commercial state. This process has been marked by intense debates and local conflicts, especially in what regards the risks associated with CO₂ leakage. The Commission puts forth slogans concerning the need for conciliation with the citizens. However, the process of CTSC demonstration does indeed produce a division between uncertainties that may be controlled (demonstrated) which are in the forefront, and others whose possibilités of reduction seem less certain, which are placed in the background. Thus, the interrogation here bears on the characterisation of this way of dividing the uncertainties as well as on the manner by which a policy, based on demonstration, might produce kinds of agreements among the distinct actors implicated. My analysis proposes a periodisation of the process (1972-2012) in three large phases : Genesis, Regime, and Politicisation. I develop my arguments based on four case studies : the activity of the European technological platform devoted to CTSC, « Zéro Emission Platform for Fossil Fuels » (ZEP), and three more CTSC demonstration projects, two in France and another one in Barendrecht, in the Netherlands

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Rech, Malko. "Effets de l'éclairement visible et ultraviolet sur la croissance et la photosynthèse de microalgues : incidences sur l'écophysiologie du phytoplancton des claires ostréicoles." Le Mans, 2004. http://cyberdoc.univ-lemans.fr/theses/2004/2004LEMA1008.pdf.

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Abstract:

D'un point de vue technique, la première partie de ce travail a consisté à affiner les protocoles de mesure de la lumière reçue par les micro-algues. Les connaissances acquises lors de cette étape nous ont permis d'adapter le fluorimètre du laboratoire aux mier@>algues marines, et de développer un instrument permettant de déterminer la quantité de lumière effectivement absorbée par ce type de matériel végétal. Cαci nous a permis de comparer deux méthodes de mesure de la photosynthèse que sont l'oxymétrie et la fluorimétrie. Nos résultats montrent une excellente corrélation entre les mesures issues de ces deux méthodes dans la gamme des éclairements non-saturants et faiblement saturants. Au-delà, un découplage se produit, induit par la photo-inhibition du taux de transport des électrons. Au final, ces deux méthodes se révèlent complémentaires. Sur le plan physiologique, nous avons pu montrer que la réponse des différentes espèces de micro-algues étudiées à la qualité de l'éclairement reçu n'est pas corrélée à leur filiation taxonomique. Le comportement de la diatomée Haslea ostrearia cultivée à fort niveau d'éclairement présente ainsi plus de similitudes avec celui de la Chlorophycée Dunaliella tertiolecta qu'avec celui de Skeletonema costatum, une autre espèce de diatomée. Cette similitude est liée à l'accumulation de pigments photoprotecteurs par D. Tertiolecta et à la présence chez H. Ostrearia d'un pigment particulier, la marennine. Le rôle photoprotecteur de ce pigment est ainsi mis en évidence. Il ne s'agit pourtant pas de la fonction première de ce pigment: sa concentration diminue lorsque H. Ostrearia est exposée aux UV-R, bien que la marennine les absorbe. .
From a technical point of view, the first part of this work consisted in refining the protocole of measurement of the light recoived by the mieroalgae. The knowedge obtained at the time of this stage of the work enabled us to adapt the laboratory fluorometer to the marine mieroalgae, and to develop an instrument allowing the détermination of the the quanfity of light actually absorbed by marine diatoms. This allowed us to compare two methods of measurement of photosynthesis, oxymetry and fluorimetry. Our results show an excellent corrélation between measurements resuiting from these two methods in the range of not-saturating and slightly saturating illuminafions. Beyond, a decoupling occurs, induced by the photo-inhibition of the rate of transport of the électrons. Finally, these two mothods appear complementary. On the physiological level, we could show that the response of the various species of microalgae studied to the quality of received illuminafion is not correlated to thair taxonomie filiation. The behavior of the diatom Haslea ostrearia cultivated on saturating levels of illumination presents thus more similarities vvith that of the Chlorophyceae Dunaliella tertolecta than mdth that of Skelatonema costatum, another diatom species. This similarity is related on the accumulation of photoprotective pigments by 0. Tertiolecta and to the presence in H. Ostrearia of a particular pigment, marennin. The photoprotective role of this pigment is thus highlighted. Lt is however not the first function of this pigment: its concentration decreases when H. Ostrearia is exposed to UV-R, despite of a strong absorption of these radiations by marennin. .

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Samadi, Jaleh. "Développement d'une approche systémique de management des risques pour les projets de captage, transport et stockage de CO2." Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00870894.

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Abstract:

Cette thèse concerne l'étude des risques associés aux projets de CTSC (Captage, Transport et Stockage de CO2) dont le développement est prévu à l'échelle industrielle. Les projets de CTSC sont des systèmes sociotechniques complexes pour lesquels une approche systémique de management des risques est nécessaire. L'approche doit couvrir les différents aspects du risque pour analyser l'influence de la dynamique des risques sur la dynamique des projets. Une méthodologie systémique de management des risques est proposée. Cette méthodologie est fondée sur les concepts de la pensée systémique, de l'approche STAMP (Systems-Theoretic Accident Model and Processes) développée au sein du Massachusetts Institute of Technology, et de la dynamique des systèmes. L'objectif est de modéliser et d'analyser la structure de contrôle de sécurité impliquée dans un projet de CTSC. La structure de contrôle de sécurité est la structure organisationnelle des parties prenantes (contrôleurs) qui sont responsables de maintenir les contraintes de la sécurité. L'objectif de cette structure de contrôle de sécurité dans cette thèse est d'éviter le retard ou l'échec des projets de CTSC. Cet objectif a été reformulé comme étant la définition et le management des risques majeurs qui pourraient empêcher ou limiter le maintien des contraintes de sécurité. Les risques ont été d'abord identifiés et classés selon huit catégories : Technique, SSE (Santé, Sécurité et Environnement), Politique/Stratégie, Réglementation, Organisationnel/Humain, Financier/Economique, Social et Projet. Les risques majeurs liés aux phases amont ont été extraits et modélisés en utilisant la méthodologie proposée. Les rétroactions affectant la propagation et l'amplification de chaque risque ont été étudiées. Les structures de contrôle de sécurité, le contexte et les risques associés des projets de Barendrecht, de Lacq et de Weyburn ont été analysés. L'application de la méthodologie sur ces trois retours d'expériences permet de proposer un modèle générique de contrôle de sécurité pour les projets de CTSC. L'accent est mis sur le rôle majeur des facteurs endogènes conduisant à l'échec des projets de CTSC. Ce modèle met en évidence les flux d'information et de communication entre les parties prenantes qui conduisent à améliorer leurs modèles mentaux et leurs décisions.

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Regnault, Olivier. "Etude de la réactivité de minéraux purs en présence de CO2 supercritique. Mesure de la cinétique carbonatation de la portlandite." Paris, ENMP, 2008. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00004063.

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Abstract:

L'acceptabilité du stockage géologique de CO2 repose sur la démonstration de l'étanchéité à long terme des sites et requiert la caractérisation de la réactivité des couvertures et des ciments de scellement de fond de puits au contact du CO2. Ce mémoire présente les résultats d'expériences visant en particulier à décrire et à quantifier la réactivité de la portlandite, minéral clef des ciments riches en calcium, en présence de CO2 initialement anhydre ou d'un mélange CO2-H20. La cinétique de carbonatation de la portlandite a été mesurée à 80, 120 e 200° C et sous une pression de 160 bar. Il a également été montré que l'état de phase de fluide réactionnel (vapeur ou biphasique liquide-vapeur) contrôle le mode de réactivité et l'évolution cinétique de la réaction. Un modèle géochimique prenant en compte les spécificités de notre système réactionnel pauvre en eau a été développé pour simuler la carbonatation de la portlandite et à terme celle d'un ciment comple de type «fond de puits»
He efficiency of geological CO2 storage will rely on trapping mechanisms and good sealing properties of the caprock and the eventual ac wells on the long term. A series of experiments has been devised to observe and quantify the reactivity of portlandite with supercritical CO2 The portlandite has been chosen as a key component of calcium-rich cement for its interest in borehole cement degradation. Initial carbona rates have been measured under different conditions: pressure 160 bar, temperatures 80, 120, and 200° C and with various amount of water SEM observations show that the reacting fluid state (absence or presence of liquid phase) controls strongly the carbonation behaviour an reaction path. A specific geochemical model has been developed in order to account for the particular conditions of our experiments. The results (portlandite carbonation rate and water-poor geochemical system modelling techniques) should be useful to simulate wellbor degradation

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Doupoux, Cédric. "Caractérisation et modélisation de la dynamique des stocks de matière organique profonde des sols amazoniens." Thesis, Toulon, 2017. http://www.theses.fr/2017TOUL0003/document.

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Abstract:

Des résultats récents ont montré que les podzols équatoriaux stockent d’importantes quantités de carbone dans leurs horizons Bh profonds. Cette constatation amène deux questions principales : (1) comment et à quel rythme se sont formés ces sols (2) dans quelle mesure le changement climatique pourrait induire une production par ces sols de carbone atmosphérique susceptible d’impacter le système climatique mondial.Dans ce contexte, nous avons réalisé un modèle qui permet de contraindre les flux de carbone à la fois par les stocks observés et leur âge 14C. En situation suffisamment simplifiée, nous avons établi une relation formelle entre l’évolution des stocks et l’âge 14C de celui-ci. Appliqué aux podzols amazoniens, notre modèle a apporté des résultats nouveaux et inattendus. Il a permis de montrer que ce sont les horizons de surface des aires podzolisées les plus hydromorphes qui sont les plus gros contributeurs de MOD transférée vers le réseau hydrographique et la mer. On observe que la formation des Bh n’est possible qu’en envisageant deux compartiments, rapide et lent. Une estimation basse de leur temps de formation permet de différencier des podzols relativement jeunes (temps de formation de l’ordre de 15 103 - 25 103 ans), développés sur des sédiments Holocènes relativement récents, et des podzols âgés (temps de formation de l’ordre de 180 103 - 290 103 ans), développés sur des sédiments plus anciens. Le taux d’accumulation du carbone dans les podzols étudiés varie de 0,54 à 3,17 gC m-2 an-1, ce qui correspond à une séquestration de carbone de l’ordre de 3 1011 gC an-1, faibles à l’échelle annuelle, mais significative aux échelles géologiques.Les expérimentations de percolation en colonne nous ont permis de montrer la réactivité du Bh et la présence, malgré des rapports C/N très élevés (63 en moyenne), d’une activité bactérienne significative qui modifie la nature de la MOD qui le traverse. Cette dernière a la capacité de transporter Al et Fe sous forme de complexes organo-métalliques, complexes susceptibles de migrer à travers des matériaux très kaolinitiques. Ces résultats participent à la compréhension des transferts de MOD d’origine pédologique dans les nappes profondes.Dans l’hypothèse de l’apparition d’un climat à saisons contrastées, nous avons pu montrer qu’une durée sans pluie de 90 jours après disparition de la nappe perchée ne permettrait pas d’atteindre le point d’entrée d’air par assèchement des horizons superficiels. Néanmoins, dans l’hypothèse d’une entrée d’air, l’extrapolation des taux de minéralisation mesurés expérimentalement en conditions oxiques aboutit à une production de C atmosphérique de l’ordre de 2,0 1014 g de CO2 par an, ce qui peut impliquer une rétroaction positive du système climatique mondial
Recent results have shown that equatorial podzols store large amounts of carbon in their deep Bh horizons. This leads to two main questions: (1) how and at what kinetics these soils were formed, (2) how climate change could induce atmospheric carbon production that could impact the global climate system.In this context, we have developed a model that allows to constrain carbon fluxes both by the observed C stocks and their 14C age. In a sufficiently simplified situation, we have established a formal relationship between the C stock evolution and its 14C age. Applied to Amazonian podzols, our model has brought new and unexpected results. It has been shown that the surface horizons of the most hydromorphic podzolized areas are the largest contributors of MOD transferred to the hydrographic network then to the sea. It is observed that the formation of Bh is only possible by considering two compartments, fast and slow. The estimate of their formation time (low estimate) allowed to differentiate between relatively young podzols (formation time 15 – 25 ky) developed on relatively recent Holocene sediments and old podzols (formation 180 – 290 ky) developed on older sediments. The carbon accumulation rate in the studied podzols ranges from 0.54 to 3.17 gC m-2 y-1, which corresponds to a carbon sequestration around 3 1011 gC an-1, which is significant at the geological scales.Column percolation experiments allowed us to show the reactivity of the Bh material and the presence, despite very high C/N ratios (63 on average), of a significant bacterial activity which modifies the nature of the MOD which percolates through it. This MOD has the capacity to transport Al and Fe in the form of complex organometallic complexes capable of migrating through very kaolinitic materials. These results contribute to the understanding of the transfers of pedologically formed MOD in the deep aquifers.Under the hypothesis of the appearance of a climate with contrasting seasons, we have been able to show that a 90-day period without rain after the disappearance of the perched water-table would not allow to reach the point of entry of air by drying of superficial horizons. Nevertheless, assuming an air entry, the extrapolation of the experimentally measured mineralization rates under oxic conditions results in a production of atmospheric C around 2.0 1014 g of CO2 per year, which may involve a positive feedback from the global climate system

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Rillard, Jean. "CO2 perturbation in aquifers : reaction kinetics and metals behavior." Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10033/document.

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Abstract:

Ce travail de thèse a porté sur l'étude des perturbations hydrogéochimiques potentiellement induites par le CO2 dans un aquifère salin profond. Dans un premier temps, cet aspect a été étudié à partir de sources hydrothermales naturellement riches en CO2. Une étude de la composition chimique des eaux en fonction de l'augmentation de leur teneur en CO2 a montré une baisse de pH et un enrichissement systématique en cations majeurs et en alcalinité en fonction de la teneur en CO2. Les réactions en jeu ont été étudiées par une approche cinétique afin d'estimer la réactivité des minéraux en fonction de la perturbation en CO2, par le calcul des variations de surfaces réactives. Les résultats obtenus ont montré que la surface réactive des minéraux pouvait varier de 2 à 4 ordres de grandeur en fonction de la perturbation en CO2. Dans un second temps, une expérience d'injection d'eau saturée en CO2 a été effectuée. Une analyse de la variation de la composition chimique des eaux de l'aquifère, avant et après injection, a permis d'étudier l'impact d'une perturbation par le CO2 sur la composition de l'eau. Une attention particulière a été portée sur le comportement des métaux dissous. Les résultats ont montré une baisse du pH (de 7.3 à 5.7), accompagnée d'un enrichissement en alcalinité, cation majeurs et métaux dissous (Fe, Zn, Mn et As). Les calculs d'indice de saturation ont montré qu'une dissolution des oxydes métalliques type ferrihydrite était corrélée à l'enrichissement en métaux dissous. Une approche de cinétique chimique sur la base des résultats expérimentaux a été proposée. Cela a montré que la dissolution des oxydes métalliques obéissait à des cinétiques d'ordre complexe. Ces résultats montrent que l'effet de la perturbation par le Co2 dans les conditions choisies, engendre un enrichissement en éléments dissous, avec un effet plus significatif sur les métaux. Ces phénomènes devront être regardés de près dans l'éventualité du développement de la technologie de stockage géologique du CO2, an aquifère salin profond
The aim of this thesis was to investigate hydrogeochemical perturbation induced by CO2 in natural aquifers. In a first step, we used chemical data from natural CO2-rich hydrothermal water. We studied variation of fluid chemical composition as a function of CO2 content in order to evaluate reactivity of minerals composing the initial reservoir. Fluid chemical analyses showed decrease in pH, and systematic enrichment in alkalinity and major cations correlated to increase in CO2 content. Chemical reaction was studied by kinetic approach to estimate variation of mineral reactive surface area as function of CO2 perturbation. Results showed that mineral reactive surface area could varied by two to four orders of magnitude as a function of CO2 perturbation. In a second step a field experiment of injection of water saturated with CO2 in aquifer has been carried out. Analysis of groundwater composition before and after injection allowed to study the impact of CO2 perturbation on water-rock interaction processes. A particular focus was made on dissolved metals behavior. Results showed a decrease in pH (from 7.3 to 5.7), involved with enrichment in alkalinity by a factor two, and by approximately one order of magnitude for dissolved metals (Fe, Mn, Zn) and by a factor two for As. Saturation index showed that dissolution of metals oxide such as ferrihydrite was correlated to iron release. These results showed that, in our field experimental conditions, CO2 perturbation induced an enrichment in dissolved elements with more significant effect on dissolved metals. These results highlight the importance of proper physic-chemical characterization of fluid and reservoir rock and in-situ kinetic of reaction in the eventual option of Co2 geological storage

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Ho, van Son. "Cristallisation d'hydrates de cyclopentane en présence de l'eau salée et de dioxyde de carbone pour le traitement et le dessalement de l'eau." Thesis, Lyon, 2019. https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02949575.

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Abstract:

Ces travaux de thèse ont pour but de compléter les connaissances actuelles sur la cristallisation des hydrates de cyclopentane dans les domaines de la désalinisation et du traitement de l’eau.Une étude préliminaire montre que les hydrates de cyclopentane sont des composés intéressants pour le dessalement de l’eau, malgré un certain nombre de verrous.Afin de permettre un développement de la voie hydrate, de nombreuses données d’équilibre d’hydrates de cyclopentane en présence de sels ont été obtenues (NaCl, KCl, NaCl-KCl, CaCl2, MgCl2, MgCl2-NaCl, MgCl2-NaCl-KCl, ou Na2SO4). Ces dernières ont ensuite été modélisés selon quatre approches thermodynamiques. L’approche ABOC, corrélant la stœchiométrie des hydrates de cyclopentane à l’activité de l’eau présente d’excellents résultats (erreur < 0.2°C). En plus de ces données, la précipitation des sels a été observée, ce qui offre la possibilité de récupérer ces derniers sous forme cristallisée, en plus du traitement de l’eau.Un travail plus fondamental a été mené sur les mécanismes de cristallisation, les vitesses de croissance des cristaux et la morphologie des hydrates de cyclopentane dans l’eau pure et en présence de sels.Pour terminer, le CO2 a été ajouté comme additif pour permettre d’abaisser les conditions de cristallisation, et de coupler le traitement de l’eau à la capture du dioxide de carbone. Un outil de modélisation thermodynamique basé sur l’approche de van der Waals a été utilisée pour simuler ces équilibres avec une précision moyenne de 0.4°C
This thesis is an effort to fulfill the gap in the literature on cyclopentane (CP) hydrates for desalination and water treatment applications. Accordingly, it begins with a comprehensive review on Cyclopentane hydrates for hydrate-based treatment processes. This literature work covers all aspects of thermodynamics, kinetics, morphology, hydrate phase properties, and the recent use of Cyclopentane hydrates in desalting process that require to develop an advanced and sustainable technique via hydrate crystallization. Some challenges to overcome in the long term, and critical perspective suggestions are also addressed. A short conclusion is that cyclopentane hydrates, with additives, could be a candidate for desalination. Then, new thermodynamic equilibrium of cyclopentane hydrates are provided, in pure water and in presence of different electrolyte systems including NaCl, KCl, NaCl-KCl, CaCl2, MgCl2, MgCl2-NaCl, MgCl2-NaCl-KCl, or Na2SO4. Results have been modelled with four approaches. The first is based on the standard freezing point depression (SFPD) equation. The second is based on Hu-Lee-Sum (HLS) correlation. The two others are based on van de Waals and Platteeuw model: either with the use of Kihara potential, or a simple correlation between water activity and the hydrate stoichiometry. The last one simulates the experimental results within 0.2°C uncertainty. Moreover, salt crystallization has been achieved, opening the possibility for product recovery with hydrate crystallization.Besides, the crystallization mechanisms, crystals growth rates, and morphology of cyclopentane hydrates crystals in pure water and in the presence of various salts (NaCl, NaCl-MgCl2, NaCl-KCl-MgCl2, or Na2SO4) have also been studied. A non-agitated reactor cell, connected to a microscope, has been employed, as well as different experimental conditions (subcooling and salinity).Finally, equilibrium data of binary CP+CO2 hydrates in pure water and in the presence of three electrolyte solutions (KCl, NaCl, and NaCl-KCl) are provided. Such results are interesting in the development of combined hydrate-based desalination and CO2 capture. Accordingly, an isochoric method is applied in a batch-mode reactor. A thermodynamic simulation tool based on van der Waals and Platteeuw approach and Kihara potential approach is utilized to reproduce equilibrium

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Renard, Stéphane. "Rôle des gaz annexes sur l'évolution géochimique d'un site de stockage de dioxyde de carbone : application à des réservoirs carbonatés." Thesis, Vandoeuvre-les-Nancy, INPL, 2010. http://www.theses.fr/2010INPL025N/document.

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Abstract:

La capture et le stockage géologique du CO2 constituent une option importante de limitation des émissions de gaz à effet de serre au niveau des pôles industriels et des centrales de production d’énergie. Les gaz capturés à l’issu de ces chaînes de production ne sont pas constitués de CO2 pur mais contiennent une fraction (jusqu’à 10 %) de gaz annexes qui sont essentiellement Ar, N2, SOx et NOx. Ces gaz étant pour la plupart très réactifs il est essentiel de connaître leur impact sur les conditions physico-chimiques du réservoir géologique d’accueil, ainsi que sur l’environnement dans le cas d’une de contamination des aquifères voisins du stockage. Des expérimentations en laboratoire ont simulé le vieillissement de roches de réservoir et couverture en provenance d’un réservoir carbonaté du Bassin aquitain et d’assemblages minéralogiques synthétiques dans des conditions de séquestration géologique. Les roches associées à une saumure sont altérées au contact de divers composés gazeux à 100 bar et 150°C sur une durée d’un mois : CO2 pur, SO2, NO pur et un mélange contenant majoritairement du CO2 et des fractions de Ar, N2, SO2, O2. Chaque expérience est comparée à une expérience témoin où le composé gazeux est remplacé par de l’azote. Le CO2 ne montre qu’une réactivité limitée sur les minéraux des roches. Le NO et le SO2 montrent une réactivité intrinsèque passant par des dismutations en phase aqueuse ou vapeur induisant une forte altération de la roche par une attaque acide couplée à une oxydation poussée des minéraux constitutifs des roches. Le mélange de gaz montre de la même façon une réactivité double : le S02 s’oxyde en acide sulfurique s’attaquant aux carbonates et minéraux argileux et l’O2 oxyde tous les minéraux possédant du fer ou du soufre réduit. Les gaz annexes contrôlent donc la réactivité des roches en grande profondeur. Leur présence pourrait complètement changer le comportement des roches (porosité, rhéologique) lors du stockage. Leur implication devra être anticipée dans chaque cas concret de stockage en fonction de la composition du gaz d’injection, de la minéralogie et des propriétés pétrophysiques des roches
Capture and geological storage of CO2 are an main option to limit GHEG emissions of industrial poles and power plants. The captured gases are not constituted by pure CO2 but contain a fraction (until 10 %) of other gases : Ar, N2, SOx and NOx. Most of these gases are highly reactive and could have a strong influence on physical and chemical conditions of the milieu and on the environmement if contamination of neighbour aquifers occurs by leakages. Several laboratory experiments investigated the reactivity of carbonated reservoir and cap rocks from the Aquitaine Basin as well as the reactivity of synthetic mineralogical blends in geologically relevant P-T conditions. The rocks, associated to brine, were altered in presence of various gaseous components at 100 bar and 150°C during one month : pure CO2, pure SO2, pure NO and a CO2 mixture containing fractions of Ar, N2, SO2 and O2. Each experiment was compared with a blank in which the initial gas was replaced with pure N2. Pure CO2 show a limited reactivity on the rocks. NO and SO2 show a intrinsic reactivity by disproportionations in aqueous or vapour phases implying a high alteration of rocks by compled acid – base and oxidation mechanisms. The gas mixture show also a double reactivity : SO2 is oxidized in sulphuric acid dissolving carbonates and clay minerals and O2 oxidizes all reduced mineralogical phases. These gases even in limited fractions control the reactivity of rocks. Their presence could change the behaviour of the rock toward gas and induce positive as well as negative transformations. Their implication must be checked for each geological storage as a function of gas composition, mineralogy and petrophysical

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Credoz, Anthony. "Réactivité des couvertures argileuses en présence de CO2 en conditions de stockage géologique profond : approche intégrée expérimentation-modélisation." Toulouse 3, 2009. http://thesesups.ups-tlse.fr/1747/.

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Abstract:

Ces travaux donnent une vision multi-échelle de la réactivité de roches de couvertures argileuses, formations de confinement et de scellement du CO2 dans le réservoir géologique profond. La stratégie mise en œuvre depuis l'échelle expérimentale sur phases argileuses purifiées jusqu'à la modélisation intégrative à grandes échelles de temps et d'espace nous a permis d'identifier les processus géochimiques prépondérants, de vérifier la cohérence entre expérience et modélisation et de souligner les impacts opérationnels sur l'intégrité des couvertures à long terme. L'altération des ciments carbonatés est susceptible d'ouvrir la porosité de la roche et de créer d'éventuels chemins préférentiels pour l'écoulement du fluide réactif. L'altération des phases argileuses, notamment au travers du processus d'illitisation, réduit le volume d'occupation de la fraction argileuse mais limite considérablement l'ouverture de porosité dans les premiers centimètres de la roche. Le processus d'illitisation en milieu acide, déterminé expérimentalement et modélisé à petite et grande échelle, s'accompagne de précipitation de silice. Plus fondamentalement, ces travaux apportent de nouveaux paramètres cinétiques sur les minéraux argileux et mettent en évidence de nouvelles transformations structurales. Plus largement, cette étude contribue à l'acquisition de données qualitatives (chemins réactionnels d'évolution de roches de couverture à long terme, réactivité couplée carbonates/argiles) et quantitatives (distance de pénétration du CO2 dans la couverture) répondant ainsi à une partie de l'évaluation générale de performance et de sûreté du stockage géologique de CO2
This study offers a multi-scale vision of complex clayey caprocks reactivity and evolution. These formations are identified for the CO2 containment and sealing into the deep underground reservoir. From the experimental scale on purified clay minerals to integrative modeling at large space and time scales, the strategy developped allowed to identify the main geochemical processes, to check the good agreement between experiment and modeling, and to stress the operational impacts on long-term caprocks integrity. Carbonated cement alteration is likely to open caprock porosity and to create preferential reactive pathway for reactive fluid flow. Clay minerals alteration, including the illitization process, reduces the clay fraction volume but considerably limits the porosity increase. The illitization process in acidic conditions determined experimentally and by modeling at small and large scale, is coupled with silica precipitation. On the fundamental side, new kinetic parameters were determined for clay minerals and highlights new structural transformations. On the operational side, this study contributes to the acquisition of qualitative data (long-term reactive pathways of clayey caprocks, coupled carbonates/clays reactivity) and quantitative data (CO2 penetration distance into the caprock) to improve the performance and safety assessment of CO2 capture and geological storage

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Sohaib, Qazi. "Capture post-combustion du dioxyde de carbone en couplant des contacteurs membranaires et liquides ioniques : étude expérimentale, modélisation et simulation." Thesis, Montpellier, 2020. http://www.theses.fr/2020MONTG016.

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Abstract:

Des contacteurs membranaires à fibres creuses (HFMC) ont été utilisés pour la capture du CO2 des courants gazeux. Pour ce faire, des liquides ioniques à température ambiante (RTIL) et des liquides ioniques d'acides aminés (AAIL) à base d'imidazolium ont été utilisés comme absorbants, avec une double approche expérimentale et de modélisation. La solubilité du CO2 à l'équilibre dans les RTIL a été mesurée par la chute de pression isochronique. Le mouillage des pores a été analysé avec la mesure de la tension superficielle des RTIL, l'angle de contact et la pression d'intrusion (LEP). Le travail expérimental de capture du CO2 à partir d'un mélange gazeux a été réalisé avec une unité à l'échelle de laboratoire en utilisant soit un HFMC pour l'absorption simple soit deux HFMC couplés, travaillant simultanément un en absorption et le second en désorption. En outre, une approche de modélisation en régime dynamique robuste et rigoureuse a été développée pour l'absorption isotherme (avec des RTIL) et non isotherme (avec des AAIL), les modèles développés ont étés validés avec les résultats expérimentaux et utilisés pour simuler un large éventail des conditions opératoires. Le flux d'absorption du CO2 et les coefficients de transfert de masse expérimentaux, initialement très élevés, décroisent avec le temps atteignant une valeur presque constante arrivant à un état pseudo-stationnaire. Avant d'atteindre l’état pseudo-stationnaire, le rendement de séparation du procédé couplé s’est montré plus efficace que l’absorption avec un module unique
Post-combustion CO2 capture in a hollow fiber membrane contactor (HFMC), using imidazolium-based room temperature ionic liquids (RTILs) and amino acid ionic liquids (AAILs) as absorbents, was studied through an experimental and modeling approach. Equilibrium solubility of CO2 in RTILs was measured by isochoric pressure drop. Pore wetting was analyzed by measuring surface tension of the RTILs, contact angle and liquid entry pressure (LEP). The experimental work of CO2 capture from a gas mixture was carried out with a laboratory scale unit using a single HFMC for absorption or two coupled HFMCs one for absorption and a second for desorption working simultaneously. Furthermore, robust and rigorous dynamic modelling approaches were developed for isothermal (with RTILs) and non-isothermal (with AAILs) absorption. Both isothermal and non-isothermal models were validated with experimental data and were used to simulate a large range of operating conditions. Initial high values of CO2 absorption rate and experimental mass transfer coefficients decreased with operation time and reached a nearly constant value at pseudo-steady-state. Before reaching pseudo-steady-state, the separation efficiency of coupled process was higher when compared with the absorption with a single module

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Cardinael, Rémi. "Stockage de carbone et dynamique des matières organiques des sols en agroforesterie sous climat méditerranéen et tempéré." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015SACLA003/document.

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Abstract:

Les systèmes agroforestiers stockent du carbone dans la biomasse des arbres. Cependant leur intérêt ne se limite pas à ce carbone stocké sous forme de bois. En effet, les arbres produisent de grandes quantités de litières, et apportent également du carbone dans les horizons profonds du sol par la mortalité et l’exsudation racinaire. Or, les sols agricoles, ayant de très faibles teneurs en matière organique, ont un potentiel de stockage en carbone bien plus important que les sols forestiers. A ce jour, il n’existe pratiquement pas de travaux permettant d’avoir une estimation de l’impact des arbres agroforestiers sur le carbone du sol. La plupart des études sont en effet menées sur le stockage de carbone dans la biomasse aérienne des arbres. Une étude a ainsi estimé qu’en climat tempéré et pour des densités comprises entre 50 et 100 arbres/ha, le stockage de carbone serait compris entre 1.5 et 4 tC/ha/an, ce qui est très important comparé au potentiel de stockage d’autres systèmes de culture. On se propose donc dans ce travail de contribuer significativement à la connaissance sur les possibilités de stockage de C dans les sols en agroforesterie. Tout d’abord, nous quantifierons les stocks de C dans les parcelles agroforestières et les comparerons aux témoins agricoles. Nous étudierons également l’hétérogénéité spatiale de ces stocks, sous la ligne d’arbres ou sous la culture intercalaire, et ce à différentes profondeurs. Dans un deuxième temps, nous étudierons les entrées de carbone au sol, notamment via la mortalité racinaire des arbres. Puis, nous étudierons les processus liés à la stabilisation de ce carbone dans les horizons profonds du sol. Enfin, nous chercherons à savoir si l’apport de carbone frais dans les horizons du sol ne pourrait pas entraîner une minéralisation d’une partie du carbone stable du sol, phénomène connu sous le nom du priming effect, et qui pourrait jouer un rôle non négligeable dans le bilan de carbone de ces systèmes. La modélisation sera utilisée afin d’estimer le stockage de carbone sur le long terme. L’étude sera menée dans un contexte de système de culture méditerranéen, sur un site expérimental d’exception. L’analyse mécaniste fournira le cadre conceptuel pour la compréhension de la dynamique du C dans d’autres systèmes agroforestiers à l’avenir
Agroforestry is a land use type where trees are associated with crops and/or animals within the same field. This agroecosystem could help mitigating climate change, and also contribute to its adaptation. The goal of this thesis was to evaluate the potential of soil organic carbon storage under agroforestry systems. This study was performped at the oldest experimental site in France, a trial supervised by INRA since 1995, but also at farmers' fields. Soil organic carbon stocks were compared between agroforestry and agricultural plots, down to 2 m soil depth. All organic inputs to the soil were quantified (tree roots, leaf litter, crop roots and residues). The stability of additionnal stored carbon was caracterised with soil organic matter fractionation, and soil incubations. A model of soil organic carbon dynamic was described in order to better undrestand this dynamic in agroforestry, especially in deep soil layers. This study revealed the interest and the potential of agroforestry systems in increasing soil organic carbon stocks, with accumulation rates of 0.09 to 0.46 t C ha -1 yr -1. It also reveals the role of tree rows in this storage, and the importance of carbon inputs from root mortality. However, it raises concerns about the stability of this storage

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Gonzalez, Perez Alfonso. "Etudes expérimentales et modélisation du comportement de phase et des propriétés de transport des mélanges liés à la capture et au stockage du carbone." Thesis, Paris Sciences et Lettres (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016PSLEM059/document.

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Abstract:

L'objectif principal de ce travail est le développement d'une équation d’état précise pour la détermination des propriétés thermodynamique de mélange de gaz riche en gaz acides (CO2, H2S) contenant des hydrocarbures et autres gaz (impuretés) comme N2, O2, Ar, etc présente lors du stockage du CO2 (CCS). Après comparaisons avec des données expérimentales, nous avons retenu le modèle SAFT-VR Mie qui prédit de manière satisfaisante les masses volumiques pour les composés purs et les équilibres entre phases. Trois types de propriétés de transport ont également été prédites avec le modèle thermodynamique SAFT-VR Mie associé avec deux autres modèles de prédiction des propriétés de transport (TRAPP et DGT). La prédiction de ces propriétés de transport (viscosité et tension superficielle) repose sur une estimation la plus précise possible des masses volumiques. Pour compléter les banques données expérimentales, les équilibres liquide-vapeur concernant le système binaire H2S-Ar ont été déterminés à l'aide d'un dispositif de mesure dont la méthode technique repose sur la méthode "statique analytique" avec échantillonnage des phases (échantillonneur capillaire ROLI). Déplus, à l'aide d'un densimètre à tube vibrant, les masses volumiques de cinq systèmes binaires (H2S - hydrocarbures (méthane, éthane et propane) ont été mesurées. Les masses volumiques d'un système ternaire (CO2/CH4/H2S) et les masses volumiques et les viscosités d'un mélange multi-constituant riche en CO2 ont aussi été mesurées. Les données sont parfaitement représentées par les modèles développés au cours de cette thèse
The main aim of this research is to develop a thermodynamic model from an accurate equation of state (EoS) for CO2, hydrocarbons and other gases as N2, O2, Ar, etc. The SAFT-VR Mie EoS was selected to study the phase behaviour and transport properties of mixtures related to carbon capture and storage (CCS). In order to asses this new version of SAFT, several equations of state have been compared (PR, SRK and PC-SAFT). SAFT-VR Mie EoS provides very good density predictions for pure component and binary systems according to the comparative study carried out. Therefore, three transport properties were modelled with SAFT-VR Mie and two models based on density predictions from the EoS. Thus, density, viscosity and interfacial tension (IFT) of CO2-rich systems were calculated by this SAFT-EoS (density), TraPP model (viscosity) and DGT (IFT), in the framework of CCS. Some experimental work was done, in order to extend the available literature data. Isothermal vapor-liquid equilibrium of H2S-Ar binary system was determined at three temperatures from 258 to 288 K. Densities of five binary systems of H2S with methane, ethane and propane were measured continuously at 3 temperatures (253, 273 and 293K) and at pressures up to 30MPa. Following the same technique, the density of the ternary system 42%CO2, 40%CH4 and 18%H2S was measured at pressures ranging from 0.2 to 31.5MPa and at 6 temperatures between 253 and 353K. Densities and viscosities of a multicomponent CO2-rich with 50% of impurities were measured at 5 temperatures between 283 and 423 K and at pressures up to 150 MPa

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Hedde, Mickaël. "Etude de la relation entre la diversité des macro-invertébrés et la dynamique de la matière organique des sols limoneux de Haute-Normandie." Rouen, 2006. http://www.theses.fr/2006ROUES043.

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Abstract:

Dans le cadre des sols limoneux des plateaux de Haute-Normandie, ce travail vise à répondre à deux hypothèses : (H1) la biodiversité et les MO du sol sont influencées par les modifications environnementales induites par les gestions agricole et forestière et (H2) les assemblages de macro-détritivores influencent la dynamique de la MO du sol. La relation a été étudiée à l’échelle de la parcelle ainsi que dans des microcosmes réalisés au laboratoire. Dans les sols forestiers, les résultats empiriques ne permettent pas d’établir un lien entre diversité des macro-détritivores et stocks de C, une relation apparaît toutefois avec certaines fractions des horizons holorganiques. Les résultats expérimentaux permettent de classer les macro-détritivores en groupes distincts à partir de leur effets spécifiques sur la biodégradation des feuilles. De plus, la biodégradation est davantage liée à la diversité fonctionnelle qu’à la diversité spécifique. Dans les sols agricoles, les études au champ ne permettent pas de mettre en évidence un lien net entre la diversité spécifique des lombriciens et les stocks de C ou la stabilité structurale. En conditions contrôlées, les effets des vers de terre sur le dégagement de C-CO2, la teneur en MO et la stabilité structurale des macro-agrégats dépendent de l’espèce impliquée et du taux de MO du sol. De plus, dans un sol pauvre en MO, l’augmentation du nombre d’espèces lombriciennes stabilise la minéralisation du C et augmente la stabilité structurale et la teneur en MO des agrégats. D’une façon générale, les résultats empiriques montrent que la richesse spécifique des macro-détritivores est plus influencée par le type d’occupation du sol que par la dynamique des systèmes, réfutant ainsi en partie l’hypothèse H1. D’autre part, les stocks de C dans les sols ne varient pas avec l’âge du peuplement de l’hêtre alors qu’ils augmentent avec l’âge des prairies, réfutant ainsi en partie l’hypothèse H1. De plus, les résultats des expérimentations en microcosmes permettent de classer les espèces en fonction de leurs effets sur la dynamique de la MO. En outre, la dynamique de la MO est modifiée lorsque la diversité des macro-détritivores change, confirmant donc l’hypothèse H2
Two hypothesis were tested in loamy soils located in Haute-Normandie (France) : firstly (H1) macro-detritivore diversity and soil OM are influenced by agricultural and silvicultural managements and secondly (H2) macro-detritivore assemblages influence soil OM dynamics. Relationships were investigated at stand scale and in laboratory microcosms. In forest soils, no relationship between macro-detritivore diversity and C stocks appeared from these empirical results, it arose that macro-detritivore diversity and some holorganic fractions are linked. Results from experimental manipulations show that macro-detritivore effects on beech leaf biodegradation can be split into distinct effects groups. Furthermore, functional diversity, assessed through morphological dissimilarity, rather than species diversity better explains assemblage performances. In agricultural soils, no link clearly appears between these parameters. Regarding laboratory experiments results, eathworm effects on C-CO2 release and soil aggregate OM content and stability depend on species identity and initial soil OM. Furthermore, in low OM soil, increasing species diversity stabilizes C mineralisation and but led to an increase of both aggregate OM content and stability. In conclusion, field results show that macro-detritivore species diversity is driven by soil occupancy rather by system dynamics, thus refuting (H1) hypothesis. Furthermore, soil C stock do not vary during forest rotation while it increase with pasture age, refuting and validating the (H1) hypothesis, respectively. On the other hand, microcosm experiments show that macro-detritivores diversity influences soil OM dynamics, validating (H2) hypothesis

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Vallin, Valérie. "Modélisation chimio-poromécanique du comportement des géomatériaux dans le contexte du stockage géologique du dioxyde de carbone : application au puits d'injection." Thesis, Paris Est, 2014. http://www.theses.fr/2014PEST1050/document.

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Abstract:

En vue de réduire à moyen terme les émissions de gaz à effet de serre d'origine anthropique, le captage-transport-stockage du dioxyde de carbone (CO2) est considéré comme une technologie prometteuse. Plusieurs sites pilotes existent déjà dans le monde. Cependant, avant de développer la technique de façon industrielle, des recherches expérimentales et numériques doivent être menées afin de garantir le succès et la pérennité d'un projet de stockage. Sur un site de stockage, les discontinuités naturelles ainsi que le(s) puits d'injection constituent des chemins préférentiels pour des fuites éventuelles. Ce travail de doctorat s'attache à l'étude des effets de la présence de dioxyde de carbone sur les géomatériaux en présence et, plus particulièrement, sur le ciment du puits d'injection. L'intégrité du puits et donc la garantie de son étanchéité est critique au niveau de la roche de couverture. Après injection et remontée du panache de dioxyde de carbone vers la roche de couverture, le ciment du puits au niveau de la zone triple (puits/réservoir/couverture) est en contact avec un fluide saturé en CO2 dissous. Un tel fluide, au pH acide, est amené à réagir avec les géomatériaux et entraîne diverses réactions de dissolution des minéraux de la matrice cimentaire ainsi que des réactions de précipitation pouvant altérer le matériau. Ce couplage fort existant entre réactions chimiques et comportement poro-mécanique du ciment du puits peut en effet induire un endommagement de la matrice cimentaire, lié aux modifications de la porosité et des caractéristiques de transport, à la dégradation des modules mécaniques, ou encore à la création de surpressions interstitielles localisées. Un modèle constitutif entièrement couplé a été développé pour simuler le comportement chimio-poromécanique du ciment en présence d'un fluide chargé de CO2. Ce modèle a été implémenté dans deux codes numériques, à savoir, un code aux volumes finis d'une part, et un code aux éléments finis, BIL, développé au Laboratoire Navier, d'autre part. La première implémentation se révèle être bien adaptée aux problèmes de transport réactif à front raide, et est utilisée dans ce mémoire pour modéliser une géométrie unidimensionnelle alliant ciment du puits et roche de couverture. La seconde méthode d'implémentation est quant à elle mieux adaptée à la modélisation du comportement poro-mécanique du ciment, mais, comme nous le verrons, nécessite des adaptations numériques a fin d'être convenable pour la modélisation de phénomènes chimiques impliquant des discontinuités. L'endommagement mécanique lié aux phénomènes chimiques est évalué d'une part via une approche micro-mécanique simplifiée, et d'autre part par une théorie de l'endommagement isotrope. En fin, en ce qui concerne la seconde approche, les résultats sont comparés à des tests expérimentaux issus de la littérature scientifique dans le contexte du stockage géologique du CO2
In order to reduce in medium-term the anthropogenic original greenhouse gas, the processes of capture-transport-storage of carbon dioxide (CO2) is considered as a promising technology. Several pilot sites already exist in the world. However, before developing the technology on an industrial scale, experimental and numerical researches have to be performed in order to ensure the success and the sustainability of a storage project. In a storage site, the natural discontinuities of the rocks and of the injection wells are normally the preferential leak paths of CO2. In this context, the present PhD research focuses particularly on the cement injection wells. The problems of the integrity of the well and thus ensuring its sealing are the critical points of the caprock.After the injection and the ascent of the CO2 plume to the caprock, the cement paste of well at the triple zone (well/ reservoir/caprock) is contacted with a fluid saturated with dissolved CO2. Because of its acidity, such a fluid is reacted with geomaterials and causes diverse reactions of dissolution of the minerals in the cementitious matrix and precipitation reactions that may affect the material. This strong coupling existing between the chemical reactions and poro-mechanical behavior of the cement well can indeed induce damage to the cementitious matrix related to the modifications of the porosity and the transport characteristics, to the degradation of mechanical modulus, or to the development of localized pore pressure.A constitutive model fully coupled has been developed to simulate the chemo-poro-mechanical behaviour of the hard cement paste of the well with the presence of a CO2-rich fluid. This model has been implemented in two numerical codes: on the one hand, a finite volume code, and on the other hand, a finite element code, BIL, developed at the Navier Laboratory. The first implementation was found to be well adapted to the problems of reactive transport with sharp front, and is used in this thesis to modeling an one-dimensional geometry by combining the cement well and the caprock. The second implementation method is best suited to modeling the poro-mechanical behavior of cement, but, as we shall see, requires numerical adaptations in order to be suitable for modeling chemical phenomenon involving discontinuities. The mechanical damage related to chemical phenomena is evaluated firstly via a simplified micro-mechanical approach, and secondly a theory of isotropic damage. Finally, the results are compared to experimental tests from the scientific literature in the context of the CO2 geosequestration

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Ricaurte, Fernandez Marvin José. "Séparation du co2 d’un mélange co2-ch4 par cristallisation d’hydrates de gaz : influence d’additifs et effet des conditions opératoires." Thesis, Pau, 2012. http://www.theses.fr/2012PAUU3031/document.

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Abstract:

La séparation du CO2 d'un mélange de gaz par cristallisation d'hydrates de gaz est un procédé qui pourrait à terme présenter une alternative intéressante aux techniques conventionnelles de capture du CO2. L'objectif de cette thèse était d'évaluer le potentiel de ce procédé "hydrates" pour séparer le CO2 d'un mélange CO2-CH4 riche en CO2. Nous avons étudié en particulier la sélectivité de la séparation vis-à-vis du CO2 et la cinétique de cristallisation des hydrates, ainsi que l'effet d'additifs thermodynamiques et cinétiques (et de certaines de leurs combinaisons) sur ces deux paramètres pour différentes conditions opératoires (pression, température, concentrations). Les expériences de formation/décomposition d’hydrates ont été réalisées en mode "batch" dans un réacteur haute pression faisant partie d'un pilote expérimental conçu et construit entièrement pendant cette thèse. Un modèle semi-empirique a été également développé pour estimer le taux de conversion de l’eau en hydrate et la composition des différentes phases en présence (hydrates, liquide et vapeur) à l'équilibre. Les résultats obtenus montrent que l'association du sodium dodécyl sulfate (SDS), utilisé en tant que promoteur cinétique, avec du tétrahydrofurane (THF), utilisé en tant que promoteur thermodynamique, permet d'obtenir des résultats intéressants en terme de quantité d'hydrates formés et de cinétique de formation. La sélectivité de la séparation vis-à-vis du CO2 reste cependant trop faible (en moyenne quatre molécules de CO2 piégées dans la structure de l'hydrate pour une de CH4) pour envisager d’utiliser ce procédé "hydrates" à plus grande échelle afin de séparer le CO2 de ce type de mélange de gaz
The separation of CO2 from a gas mixture by crystallization of gas hydrates is a process that could eventually provide an attractive alternative to the conventional techniques used for CO2 capture. The aim of this thesis was to evaluate the potential of this "hydrate" process to separate CO2 from a CO2-CH4 gas mixture, rich in CO2. We have studied in particular the selectivity of the separation toward CO2 and the hydrate crystallization kinetics. The effects of thermodynamic and kinetic additives (and some additive combinations) on these two parameters for different operating conditions (pressure, temperature, concentrations) were evaluated. Hydrate formation and dissociation experiments were performed in "batch mode” in a high pressure reactor, and with an experimental pilot rig designed and built entirely during this thesis. A semi-empirical model was also developed to estimate the water to hydrate conversion and the composition of the different phases (hydrates, liquid and vapor) at equilibrium. The results show that the combination of sodium dodecyl sulfate (SDS) used as a kinetic promoter, with tetrahydrofuran (THF) used as a thermodynamic promoter, provides interesting results in terms of both the amount of hydrates formed and the hydrate formation kinetics. The selectivity of the separation toward CO2 remains too low (an average of four CO2 molecules trapped in the hydrate structure for one of CH4) to consider using this "hydrate" process on a larger scale to separate CO2 from such a gas mixture

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Musset, Yann. "Intégration du critère de dioxyde de carbone dans la localisation des industries : le cas du cluster industriel du Havre." Thesis, Le Havre, 2014. http://www.theses.fr/2014LEHA0022/document.

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Abstract:

Les problèmes environnementaux, notamment ceux qui, liés au réchauffement global, ont attiré de plus en plus l’attention des décideurs de l'entreprise. Leurs préoccupations sur ces problèmes les conduisent à une réflexion de réorganisation de leurs activités. Pour les entreprises industrielles qui doivent faire face au problème des émissions de CO2, le soutien de gouvernement local qui concerne la gestion des émissions de CO2 devient non négligeable. Dans cette thèse, nous interviewons 50 décideurs de l'industrie, le gouvernement et la communauté universitaire. L’importance du problème des émissions de CO2 dans le choix de site est globalement évaluée. Nos observations suggèrent que le problème du CO2 est un facteur mineur dans la localisation des sites. Il peut être intégré dans le coût global. Pour les autorités locales, il n'est pas nécessaire d'investir dans les infrastructures de traitement des émissions de CO2 à l'heure actuelle. Nos résultats fournissent ainsi une meilleure compréhension du problème des émissions de CO2 pour les décideurs des industries locales
Environmental problems, especially those related to the global warming have attracted extensive attention from the decision makers of companies. Their concerns on the environmental problems lead them to a reform of the mode of management. For the decision makers from industry who have to face the CO2 problem, whether they can be supported by the local government with respect to managing CO2 emissions becomes non trivial. In this thesis, we interviewed 50 decision makers from industries, government, and academic community. The significance of the CO2 problem in site selection is comprehensively evaluated. Our observations suggest that the CO2 problem is a minor factor. It can be measured by the cost. For the local government, there is no need to invest in the infrastructures of CO2 treatment at present. Our results thus provide a better understanding of the CO2 problem for the decision makers of local industries

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Boulmene, Rida. "Etude théorique de l'aspect microscopique de la capture et du stockage de CO2 par les zéolites : étude des clusters de Zn-Imidazole et triazole avec CO2." Thesis, Paris Est, 2016. http://www.theses.fr/2016PESC1093/document.

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Abstract:

Plusieurs études expérimentales et théoriques ont montré la capacité des structures de type zéolites (zeolitic "imidazolate, triazole" frameworks ou ZIFs) à capturer le CO2. Dans cette étude, nous nous intéresserons à l’interaction de CO2 avec une sous entité des ZIFs i.g. les complexes entre l’imidazole et le zinc (Im-Zn+q; q = 0,1,2) ou le triazole sans Zinc. Divers sites d'adsorption ont été examinés..Les calculs électroniques ont été effectués par les programmes GAUSSIAN et MOLPRO. Les optimisations de géométrie sur les petites structures (avec ou sans CO2) ont été réalisées avec les méthodes ab initio MP2, CCSD(T)-F12 et les bases atomiques aug-cc-pVDZ, aug-cc-pVTZ. Pour comparer les résultats, et assurer la continuité de notre travail, ces structures ont été aussi étudiées à l’aide de la DFT, en utilisant les fonctionnelles PBE, PBE0, M11 et M05-2X avec la base 6-311++G(d,p). La correction de dispersion empirique de Grimme (DFT-D3) est également incluse.Nos résultats montrent que leurs structures stables sont formées à la fois par des liaisons covalentes fortes (liaisons chimiques des ligands organiques) et des liaisons de nature plus faibles (liaisons van der waals, liaison hydrogène). Les deux types sont en compétition. Ceci nous a permis de mieux comprendre les observations expérimentales
Several experimental and theoretical studies have shown the ability of zeolitic-imidazole frameworks (ZIFs) materials to capture the CO2 gas. In this study, we have focused on the interaction of CO2 with one of the sub-unit of ZIFs ie the complex between the imidazole and zinc (Im-Zn+q, q = 0 ,1, 2) or triazole without zinc. Various adsorption sites are examined for these complexes.The calculations were performed using ab initio methods MP2; CCSD(T)-F12 and density functional theory with PBE PBE0, M1 and M05-2X functionals with different basis set (aug-cc-pVDZ, aug-cc-pVTZ and 6-311++G(d, p), tightly integrated in GAUSSIAN and MOLPRO packages. The Grimme corrections for dispersion forces description (DFT-D3) are also included.Our results shows that the stability of our complex structures is achieved by the presence of strong covalent bonds (chemical bonds of organic ligands) and also by Van der Waals and hydrogen weak bonds. Both types of bonding are in competition. This allowed us to better understand the experimental observations

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Herfurth, Damien. "Impact des pratiques de gestion sur le stockage du Carbone dans le sol des écosystèmes prairiaux." Thesis, Clermont-Ferrand 2, 2015. http://www.theses.fr/2015CLF22589/document.

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Abstract:

La rapide augmentation des gaz à effet de serre (GES) dans l’atmosphère - dont le CO2 – due aux activités humaines est considérée comme responsable des changements climatiques en cours et futurs. Les écosystèmes terrestres sont potentiellement des "puits" importants de C et pourraient contribuer à l'atténuation des GES. Les prairies permanentes (steppes, savanes, prairies de montagne, ...) couvrent 40% de la surface terrestre (hors calotte glaciaire) et leurs sols représentent potentiellement un énorme "puits" permettant de stocker du C naturellement (GIEC 2001). Cependant, les processus impliqués et leur régulation restent à préciser. L’objectif de la thèse était d’analyser l’effet des pratiques de pâturage sur le stockage de C dans le sol. Cette analyse a été réalisée à partir de données acquises sur deux dispositifs ‘long terme’ en prairie permanente (SOERE ACBB) et en s’intéressant aux flux de C entre les différents compartiments de l’agro-écosystème sous différentes intensités de pâturage afin i) d’étudier notre capacité à estimer le stockage de C dans le sol après 10 ans d’application de traitement, en comparant deux méthodes (méthode utilisant des tours à flux et mesure du stock de C du sol) ii) d’apporter des connaissances sur les mécanismes et régulations agissant sur les dynamiques de stockage du C. Les résultats de la comparaison des deux méthodes de mesures testées ont indiqué une séquestration nette de C dans le sol, avec un taux de séquestration moyen mesuré avec les deux méthodes de 2.21 t C ha-1 an-1 et de 2.29 t C ha-1 an-1, sans différence significative entre traitements, mais avec une tendance à une séquestration plus élevée avec la gestion plus intensive. Chaque méthode permet d’accéder à des informations différentes. L'approche avec les tours à flux permet d'identifier des interactions entre le climat et les pratiques de gestion sur les flux de C dans les prairies. Les inventaires de sol ont permis de montrer que le carbone se stocke également dans les couches plus profondes de sol. Alors que les communautés végétales ont évolué sous l’effet des traitements différenciés de pâturage, les mesures ne montrent pas d’évolution des stocks de C totaux ni des matières organiques particulaires. L’analyse des flux de C entre les différents compartiments de l'écosystème, après 7 ans d’application des traitements, montre que les traitements avec une intensité faible ou nulle ont conduit à une réduction des flux de carbone entre les compartiments du continuum de dégradation du C, tandis que les stocks de carbone des racines et des POM ne sont pas affectés par les traitements. Une étude complémentaire conduite pour estimer les productions racinaires indique que la réponse des racines (stocks et production) et des stocks de matières organiques particulaires pourrait être en partie découplée de la réponse du compartiment aérien de la végétation. A l’issue de cette étude, il nous apparaît qu’une approche plus intégrative du fonctionnement de l’écosystème est nécessaire pour accroître notre capacité de prédiction de l’impact des pratiques sur le stockage du C en prairie
The fast increase of greenhouse gases in the atmosphere, such as carbon dioxide, due to human activities is consider as the main cause of actual climate change. Terrestrial ecosystem are considered as a huge "sink" of C and may contribute to decrease greenhouse gases. Permanent grasslands cover 40% of land and their soil may contribute to sequester C (GIEC 2001). However, the processes involved and their regulations remain to be specified. The aim of the thesis was to analyze the effect of grazing management on soil C storage. This analysis was made from data acquired on two long term permanent grassland sites (SOERE ACBB) and by studying C fluxes between the different agroecosystem compartments under different grazing intensities for i) estimating our capacity to measure soil C storage after 10 years of grazing treatments by comparing two methods (soil inventories vs net carbon storage measurements), ii) to provide knowledge on the mechanisms and regulations affecting the dynamics of soil C sequestration. Comparing results of both methods, measurements indicated a net C sequestration in soil, with an average sequestration rate of 2.21 t C ha-1 yr-1 and 2.29 t C ha-1 year-1 and no significant difference between treatment but a tendency to a higher sequestration with more intensive management. Each method provides access to different information. The approach with flux towers allows a better understanding of the role and interactions between climate and practices on C fluxes in grasslands. Soil inventories showed carbon is store in deeper soil layers. While plant communities have evolved as a result of differentiated grazing treatments, measurements show no changes in total C stocks and particulate organic matter. Analysis of C fluxes after 7 years of differentiate grazing treatments, showed that treatments with low or zero grazing intensity led to a reduction of carbon fluxes between the compartments of the continuum of degradation, while carbon stocks in roots and POM were not affected by treatments. A complementary study conducted to estimate root production indicates that the response of roots (stocks and production) and stocks of particulate organic matter may be partly decoupled from the response of the aerial vegetation compartment. This study indicates that a more integrative approach on ecosystem functioning is necessary to increase our ability to predict the impact of management practices on C storage in grassland

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Wang, Maxime Hao. "Étude de l’effet des impuretés sur la dégradation des alcanolamines utilisées dans un procédé de captage du dioxyde de carbone issu des fumées d’incinérateur de déchets industriels." Thesis, Rouen, INSA, 2013. http://www.theses.fr/2013ISAM0009/document.

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Abstract:

Dans le contexte de l’écologie industrielle, l’objectif du projet est de récupérer du dioxyde de carbone à partir des fumées d’incinérateur de déchets industriels dangereux pour le valoriser en tant que matière première. La technologie de captage du CO2, la plus adaptée pour des fumées de postcombustion, est l’absorption du CO2 par des alcanolamines. Les fumées d’incinération de déchets dangereux présentent des particularités qui peuvent nuire au bon fonctionnement des unités de captage. Ainsi, la composition des fumées d’une usine d’incinération est caractérisée par une forte concentration en dioxygène, et enfin à la présence de NOx et SOx liée aux déchets industriels spéciaux qu’elle incinère. Le premier objectif est de déterminer l’influence des polluants (NOx, SOx) sur la dégradation de l’amine (MEA) et le second objectif est d’étudier l’impact des polluants sur la vitesse (ou flux) d’absorption du CO2 dans un solvant
In the context of industrial symbiosis, the goal of this project is to reuse the carbon dioxide from the incinerator gas as a commercial substance. The most suitable technology of CO2 capture from postcombustion gas is the chemical absorption by alkanolamines. Some characteristics of waste incinerator gas may affect the performances of CO2 capture process. The composition of gas from industrial waste incinerator plant is characterized by a high concentration of oxygen and the presence of NOx and SOx. The first goal is to determine the influence of pollutants like NOx and SOx on the degradation of the amine and the second objective is to study the impact of pollutants on the CO2 absorption kinetics in a solvent

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Neveux, Thibaut. "Modélisation et optimisation des procédés de captage de CO2 par absorption chimique." Thesis, Université de Lorraine, 2013. http://www.theses.fr/2013LORR0266/document.

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Abstract:

Les procédés de captage de CO2 par absorption chimique engendrent une importante pénalité énergétique sur la production électrique des centrales à charbon, constituant un des principaux verrous technologiques au déploiement de la filière. L'objectif de cette thèse est de développer et valider une méthodologie à même d'évaluer précisément le potentiel d'un procédé de captage aux amines donné. La phénoménologie de l'absorption chimique a été étudiée en détail et représentée par des modèles à l'état de l'art. Le modèle e-UNIQUAC a été utilisé pour décrire les équilibres chimiques et de phases des solutions électrolytiques et les paramètres du modèle ont été régressés pour quatre solvants. Un modèle hors-équilibre a été utilisé pour représenter le transfert couplé de matière et de chaleur, accéléré par les réactions chimiques. Les modèles ont été validés avec succès sur des données expérimentales d'un pilote industriel et d'un pilote de laboratoire. L'influence des phénomènes sur les efficacités de séparation a été explicitée afin d'isoler les phénomènes les plus impactants. Une méthodologie a alors été proposée pour évaluer la pénalité énergétique, incluant les consommations thermiques et électriques, liée à l'installation d'un procédé de captage sur une centrale à charbon supercritique. Une méthode d'estimation du coût de l'électricité est proposée pour quantifier les dépenses opératoires et d'investissement d'un tel procédé. L'environnement de simulation et d'évaluation de procédés obtenu a ensuite été couplé à une méthode d'optimisation afin de déterminer les paramètres opératoires et les dimensions des équipements maximisant les performances énergétiques et économiques
CO2 capture processes by chemical absorption lead to a large energy penalty on efficiency of coal-fired power plants, establishing one of the main bottleneck to its industrial deployment. The objective of this thesis is the development and validation of a global methodology, allowing the precise evaluation of the potential of a given amine capture process. Characteristic phenomena of chemical absorption have been thoroughly studied and represented with state-of-the-art models. The e-UNIQUAC model has been used to describe vapor-liquid and chemical equilibria of electrolyte solutions and the model parameters have been identified for four solvents. A rate-based formulation has been adopted for the representation of chemically enhanced heat and mass transfer in columns. The absorption and stripping models have been successfully validated against experimental data from an industrial and a laboratory pilot plants. The influence of the numerous phenomena has been investigated in order to highlight the most limiting ones. A methodology has been proposed to evaluate the total energy penalty resulting from the implementation of a capture process on an advanced supercritical coal-fired power plant, including thermal and electric consumptions. Then, the simulation and process evaluation environments have been coupled with a non-linear optimization algorithm in order to find optimal operating and design parameters with respect to energetic and economic performances

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Saber-Cherif, Walid. "Écoulements et rupture en milieu poreux déformable. Application au stockage géologique de CO2." Thesis, Paris 6, 2015. http://www.theses.fr/2015PA066535/document.

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Abstract:

Une des solutions visant à atténuer le changement climatique est le stockage géologique de CO2 dans des aquifères salins ou des réservoirs de pétrole - ou de gaz - en fin de vie. L'étanchéité des puits d'injection de CO2 doit cependant être garantie pour des durées séculaires. En théorie, le ciment coulé après le forage du puits entre le cuvelage en acier et la formation rocheuse a pour vocation de rétablir l'étanchéité naturelle entre les différentes couches géologiques traversées par le puits. Une fois pris, le ciment constitue une interface de quelques centimètres d'épaisseur entre la roche et le cuvelage. Cette interface cimentaire apparaît comme le point le plus critique vis-à-vis de l’étanchéité et du confinement CO2. En effet, le CO2 injecté étant sec et sous pression, la zone « proche puits » au niveau du point d'injection va s'assécher progressivement et s'étendre vers le toit du réservoir au fur et à mesure que le CO2 est injecté. L’interface se retrouve alors soumise à de fortes sollicitations hydriques induisant un séchage et de fortes contraintes mécaniques (réservoir de CO2). On s'attend donc à ce que ces contraintes engendrées par les incompatibilités de déformation entre les différents matériaux et les pressions d'injection soient par conséquent à l'origine d'une fissuration le long de l'interface et dans la zone proche puits. Dans ce contexte, nous nous intéressons à la manière dont le formalisme de la poromécanique doit être étendu en utilisant une approche énergétique de la mécanique de la rupture pour décrire ces phénomènes induit par l'injection de fluide sous pression dans un milieu poreux confiné. L’idée originale de cette démarche est de pouvoir décrire des écoulements couplés dans un milieu poreux élastique déformable et endommageable induits par une action combinée des gradients hydrauliques et de pressions imposés simultanément. Ce modèle devrait permettre une bonne compréhension, ainsi qu'une analyse théorique, de la physique mise en jeu dans ces processus complexes de transport pouvant provoquer la dégradation d’une structure. L’implémentation numérique s'appuie sur une discrétisation éléments finis standard et sur l’adaptation d’un modèle d'eigenerosion pour simuler l’apparition de fissures
Underground carbon dioxyde (CO2) storage operation in deep geological formation like saline aquifers or gas reservoirs is considered to be a prospective solution to reduce the emission of greenhouse gases into the atmosphere. However CO2 sealing injection has to be assured for centuries. Once setting, the cement is a few centimeters thickness interface between the rock and the casing. This cementeous interface appears as the most critical point for the sealing and containment of CO2. A continuous stream of CO2 being injected into reservoir rock formation will cause in a region around the injection water desaturation and drying shrinkage of the reservoir and the cement paste and potentially hydraulic fracture. Therefore, the moisture balance with the CO2 reservoir induces water desaturation and drying shrinkage. Some local stresses are then expected because of the strain incompatibility between the cement and the steel casing and the high pressures levels. These stresses may result in a cracking process along the interface and in a secondary cracks network. In this context, we investigate how the poromechanical theory should be extended using a energy approach framework to describe the fracture mechanic induced by the fluid injection in a porous medium. The original idea of this approach consists in deriving the poro-mechanical equations introducing explicitly the multiphase flow. This model, aims at describing coupled flows in a damageable elastic porous medium, due to the combined influence of hydraulic and pressure gradients simultaneously imposed. The numerical implementation is based on a standard finite element discretization and adaptation of a eigenerosion model to simulate cracking

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Abdoulghafour, Halidi. "Caractérisation expérimentale et modélisation de l’altération des ciments fracturés en conditions de stockage du CO2." Thesis, Montpellier 2, 2012. http://www.theses.fr/2012MON20187/document.

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Abstract:

L'objectif de cette thèse était de modéliser à partir des expériences de percolation-réactive, les processus hydrodynamique et réactionnel qui gouvernent l'altération des ciments de puits. Différentes expériences ont été réalisées dans des conditions représentatives de celles du stockage du CO2. Des échantillons fracturés ont été utilisés pour injecter une saumure enrichie en CO2 à 60°C et 10MPa et à différentes pressions partielles de CO2. Le débit d'injection variait en fonction des propriétés hydrauliques de l'échantillon exposé. L'injection d'une saumure enrichie en CO2 à débit constant à travers une fracture supposée plane a permis d'étudier les modifications des propriétés hydrodynamiques et ces conséquences sur la géochimie et la microstructure du ciment altérée. L'impact dynamique de l'évolution microstructurale a été mis en évidence. Les expériences conduites sur des échantillons présentant de larges ouvertures, réalisées sur une durée de 5 h, ont montré que la perméabilité était maintenue constante le long de l'expérience. Trois couches d'altération se sont développées consécutivement à la dissolution de la portlandite et la décalcification des CSH. L'altération a entrainé la précipitation des carbonates et de la silice amorphe à proximité de la fracture. Dans le cas d'une expérience longue durée appliquant les mêmes conditions que précédemment on a observé que la croissance de la silice amorphe a entrainé la diminution de la perméabilité. Par ailleurs les expériences effectuées sur des échantillons présentant de faibles ouvertures, ont indiqué que la conversion de la portlandite en calcite conduit au colmatage de la fracture. L'évolution des assemblages de phases conduisant à la formation des carbonates et de la silice amorphe ont été modélisés à partir du code géochimique GEMS. Les mécanismes de diffusion et les processus de mise en place des couches d'altération ont été étudiés à partir d'un modèle analytique et d'un modèle de transport réactif à partir du code géochimique PHREEQC. Mots-clés Percolation-réactive, processus hydrodynamique et thermochimique, altération, ciments de puits, stockage du CO2, modélisation
Title: “Experimental characterization and modelling of the alteration of fractured cement under CO2 storage conditions.”The main purpose of this thesis was to characterize and to model the hydrodynamic and thermochemical processes leading to the alteration of the wellbore cement materials under borehole conditions. Percolation experiments were performed on fractured cement samples under CO2 storage conditions (60°C and 10MPa). Injection flow rate was dictated by the fracture aperture of each sample. CO2 enriched brine was flowed along the fracture aperture, and permeability changes as well as chemical evolution of major cations were continuously acquired during the experiment time. Reaction paths developed by the alteration of the cement were characterized using microtomography and ESEM images. The experiments conducted using samples presenting large fracture apertures during 5h showed that permeability was maintained constant during the experiment time. Three reacted layers were displaying by the alteration of portlandite and CSH. Long term experiment conducted with large initial fracture aperture showed a decrease of the permeability after 15hours of CO2 exposure. Otherwise, experiments performed on samples presenting narrow apertures indicated the conversion of portlandite and CSH to calcite leading to the permeability reduction and the fracture clogging. Assemblages of phases and chemical changes were modelled using GEMS-PSI speciation code. We studied also using a coupled transport-reactive model the conditions leading to the cement alteration and the formation of associated layers.Key words: Hydrodynamic and thermochemical processes, alteration, wellbore cement, CO2 storage, percolation experiments, numerical modeling

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Bouchemoua, Amina. "Etude du captage du CO2 par la cristallisation des hydrates de gaz : Application au mélange CO2-N2." Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00783876.

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Abstract:

Le captage du CO2 représente un enjeu industriel majeur et scientifique du siècle. Il existe différentes méthodes de séparation et de captage du CO2, telles que, l'absorption aux amines et l'adsorption. Bien que ces processus soient bien développés au niveau industriel, ils sont très consommateurs d'énergie. Le procédé de captage du CO2 par formation d'hydrates de gaz consomme moins d'énergie et semble être très prometteur pour la séparation du CO2 Les hydrates de gaz sont des composés cristallins de la famille des clathrates dans lesquels des molécules d'eau se relient entre elles par des liaisons hydrogène pour former des cavités qui peuvent contenir des molécules de gaz. La formation d'hydrates de gaz est favorisée par une haute pression et basse température.Cette étude est menée dans le cadre du projet ANR SECOHYA. L'objectif est d'étudier les conditions thermodynamiques et cinétiques du procédé de captage du CO2 par cristallisation d'hydrates de gaz.Premièrement, nous avons développé un dispositif expérimental pour réaliser des expériences afin de déterminer les conditions thermodynamiques et cinétiques de formation des hydrates mixtes CO2-N2 dans l'eau comme phase liquide. Nous avons montré que la pression opératoire peut être très élevée et la température très basse. Pour la faisabilité du projet, nous avons utilisé le TBAB (TétraButylAmmonium Bromure) en tant qu'additif thermodynamique dans la phase liquide. L'utilisation du TBAB peut réduire considérablement la pression opératoire.Dans la deuxième partie de cette étude, nous avons présenté un modèle thermodynamique, basé sur le modèle de van der Waals et Platteeuw. Ce modèle permet de prédire les conditions d'équilibre thermodynamique de formation des hydrates de gaz. Des données expérimentales d'équilibre de mélanges CO2-CH4 et de CO2-N2 sont présentées et comparées à des résultats théoriques.

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Younes, Mourad. "Capture du CO2 par anti-sublimation : conception, simulation et réalisation d'un prototype." Paris, ENMP, 2003. http://www.theses.fr/2003ENMP1192.

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Abstract:

Les émissions du CO2 sont en hausse, provoquant vraisemblablement une augmentation de la température du Globe; ceci a conduit au Protocole de Kyoto qui vise à élaborer des politiques de limitation des émissions de gaz à effet de serre dont le CO2. De nombreuses options existent pour limiter les émissions de CO2 liées à la production d'énergie dont l'une fait l'objet de cette thèse, la capture du CO2 sur les fumées. Les techniques usuelles de capture du CO2 sont analysées assez rapidement. La plus grande partie du travail vise à élaborer cette nouvelle méthode de capture basée sur le givrage du CO2 à basse température. Le givrage du CO2 est accompli par un système frigorifique, dit en cascade intégrée, offrant des températures d'évaporation inférieures à la température de givrage du CO2. Plusieurs architectures sont étudiées afin de choisir celle qui apparaît la plus efficace énergétiquement. Une maquette prototype a été conçue et réalisée pour valider l'ensemble des concepts sur le givrage et le dégivrage du CO2. Le dimensionnement des composants a été réalisé à l'aide de modèles informatiques développés pour modéliser des cascades intégrées multi-étagées. Le système possède 2 évaporateurs basse température fonctionnant alternativement en givrage et dégivrage afin de permettre un fonctionnement continu du système. L'énergie "froide" du dégivrage est récupérée par le mélange de fluides frigorigènes, ce qui permet d'améliorer l'efficacité énergétique du système
Missions of CO2 are increasing, leading to temperature increase of Earth. This led to the Kyoto Protocol which aims at the elaboration of policies of limitation of the emissions of greenhouse gases among which CO2. A large number of options exist to limit CO2 emissions associated with energy production, one of them is developed in this dissertation, the CO2 capture from flue gases. Usual techniques of CO2 capture are briefly analyzed. The major part of this work concerns the development of a new CO2 capture based on the CO2 frosting at low temperature. The CO2 frosting is performed by a refrigerating system composed of an integrated cascade, which offers evaporating temperatures lower than the CO2 frosting temperature. Several architectures are analyzed in order to choose the most energy efficient one. A prototype mock-up has been designed and realized for the validation of the global concepts of the CO2 frosting and defrosting. The components have been sized using computerized tools developed for the modeling of multi-stage integrated cascades. The system includes two low-temperature evaporators operating alternatively in frosting and defrosting modes to permit continuous system operation. The "cold" energy from defrosting is recovered by the refrigerant blend, which permits to improve the energy efficiency of the system

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Crème, Alexandra. "Impacts de la gestion des prairies sur le stockage du carbone et la nature biogéochimique des matières organiques du sol." Thesis, Poitiers, 2016. http://www.theses.fr/2016POIT2275/document.

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Abstract:

La séquestration du C dans les sols réduit les effets du changement climatique, et améliore la qualité du sol. L'introduction des prairies temporaires dans le cycle des cultures pourrait améliorer les matières organiques du sol (SOM). L'objectif de la thèse était d'évaluer l'impact des modes de gestion de prairies temporaires sur la quantité, la composition et les processus de stabilisation des SOM et les émissions de gaz à effet de serre (GHG).Mes résultats montrent un arrière effet de la gestion des prairies temporaires sur les SOM après 3 ans de culture. La durée des prairies influence la quantité et la composition de la biomasse microbienne ainsi que la nature des SOM. La fertilisation en N de la prairie est nécessaire à la séquestration du C dans le sol sans augmenter les émissions de GHG.Pour remplacer la fertilisation en N minérale, des légumineuses peuvent être utilisées. En conséquence, je me suis intéressée à l'effet de la luzerne sur les formes de C, de N et de P dans les sols sous mélanges luzerne-graminées. Mes résultats indiquent une absence d'augmentation du stock de C dans les sols sous mélanges comparés aux monocultures de graminées fertilisées, malgré une plus forte productivité de la luzerne. Les biomarqueurs moléculaires indiquent que l'introduction de la luzerne en prairie influence la dégradation des SOM plus que leur stabilisation. De plus, la luzerne influence fortement les formes du P dans les sols sous mélanges.Ainsi, lors de l'introduction de prairie dans les cycles de culture, il est important d'optimiser les modes de gestion afin de faire le bon compromis entre le stockage du C, les émissions de GHG et l'utilisation d'engrais
Soil C sequestration reduces the effects of climate change, improves soil quality and food security. Soil organic matter (SOM) could be enhanced by introduction of ley grassland into the cropping cycle. The objective of this PhD thesis was to evaluate the effect of management practices of ley grassland on the quantity, composition and stabilization processes of SOM and greenhouse gas emissions (GHG). My data showed legacy effects of duration and fertilization of the temporary grassland phase on SOM after 3 years of cropping. The duration of grassland phase influenced the quantity and composition of the microbial biomass as well as the nature of SOM. N fertilization during the grassland phase is necessary for soil C sequestration in soil without increasing GHG emissions.To replace mineral N fertilization, legumes may be used in forage production systems. Consequently, I was interested in the effect of introduction of lucerne on C, N and P forms in soils under lucerne-grass mixtures. My results indicate similar soil C stocks under mixtures and grass monocultures, despite the high productivity of lucerne. Molecular biomarkers indicated that the introduction of lucerne in grassland influenced the degradation of the SOM more than its stabilization. Moreover, the presence of lucerne influenced P forms in soils under mixtures.In conclusion, the introduction of ley grasslands into cropping cycles requires careful evaluation of the management practices in order to optimize C storage, GHG emissions and N fertilizer use

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Toubassy, Joseph. "Étude et modélisation du givrage du CO2 sur un évaporateur à glissement de température." Thesis, Paris, ENMP, 2012. http://www.theses.fr/2012ENMP0108.

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Abstract:

Le captage et le stockage du dioxyde de carbone est la solution pour réduire les émissions de CO2 des grandes sources fixes. Le captage du CO2 par « Antisublimation » consiste à refroidir les fumées sous le point triple du CO2 qui passe alors directement de la phase vapeur à la phase solide. La variation de la concentration de CO2 induit une variation de la température d'environ 20 K à travers l'échangeur de chaleur. Son optimisation exergétique est une nécessité pour améliorer la séparation du CO2 et la performance énergétique du procédé.De nouvelles équations sont proposées pour calculer les propriétés thermodynamiques du CO2 à l'équilibre solide-vapeur qui sont jusqu'alors mal définies. Un diagramme psychrométrique CO2-N2 est développé pour représenter le glissement de température. L'étude du transfert de chaleur et de masse côté fumées nécessite la compréhension de l'antisublimation. La théorie classique de la nucléation est adoptée pour identifier les paramètres qui influent sur le transfert de masse et de la morphologie du givre. Une étude expérimentale qualitative et quantitative est effectuée pour étudier la formation de givre et sa dépendance vis-à-vis de la sursaturation et de la concentration du soluté. L'observation du CO2 solide sous 200x de grossissement prouve que l'antisublimation se fait par nucléation hétérogène. Un modèle CFD transitoire multi-phase et multi-composant est proposé pour simuler la formation du givre et sa croissance en fonction de la structure de l'échangeur et des conditions d'écoulement
The carbon dioxide capture and storage is the solution to reduce CO2 emissions from large stationary sources. CO2 capture by "Antisublimation" consists in cooling flue gases under the CO2 triple point, which goes then directly from vapor to solid phase. The CO2 concentration variation induces a temperature variation of about 20 K through the heat exchanger. The exergy optimization of the heat exchanger is a necessity to improve the CO2 separation and the process energy performance.Since the CO2 properties under the triple point are not defined, new equations are proposed to calculate CO2 thermodynamic properties for solid-vapor equilibrium. A CO2-N2 psychrometric chart is developed to represent the flue-gas gliding temperature. The study of the flue–gas side heat and mass transfer requires antisublimation understanding. The classical nucleation theory is adopted to identify parameters that affect the mass transfer and frost morphology. A qualitative and quantitative experimental investigation is performed to study the frost formation and its dependence on the supersaturation and solute concentration. The solid CO2 observation under 200x magnification ratio proves that antisublimation occurs by heterogeneous nucleation. A CFD multiphase and multi-component transient model able to predict the frost formation and growth as a function of the heat-exchanger structure and flow conditions is proposed

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Lucile, Floriane. "Etude thermodynamique des équilibres liquide-vapeur des systèmes complexes CO2-eau-impuretés à haute pression. Expérimentation et modélisation." Thesis, Pau, 2012. http://www.theses.fr/2012PAUU3042/document.

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Abstract:

Le dioxyde de carbone, provenant de la combustion d’énergies fossiles, est l’un plus important gaz à effet de serre. La réduction des émissions de CO2 à l’atmosphère s’imposant, une solution consiste en la capture et la séquestration du CO2 par oxy-combustion. Avant l’étape de séquestration, le CO2 doit être purifié. Les procédés de séparation des gaz nécessitent une bonne connaissance des propriétés thermodynamiques des équilibres entre phases. C’est pourquoi un nouvel appareil expérimental, permettant l’étude de la solubilité d’un mélange de gaz (CO2, O2, NOx, SO2) dans des solutions aqueuses, a été développé. Dans un premier temps, l’étude du système CO2-eau a permis de valider l’appareil expérimental pour les domaines de température et de pression de l’étude (293 ,15-393,15 K, jusqu’à 5 MPa). Ensuite, les données sur le système CO2-eau-NaOH étant rares dans la littérature, ce système a été étudié. Les données expérimentales obtenues ont été comparées à un modèle développé dans l’étude. Les modèles de coefficient d’activité de Pitzer et de NRTL électrolyte sont comparés. La dernière étape de l’étude est l’optimisation des paramètres du modèle NRTL-e par ajustement sur les données expérimentales
Production of carbon dioxide from burning fossil fuel participates in the global warming. This issue generates a growing interest for CO2 capture and storage from oxy fuel combustion. Before the sequestration step, the CO2 has to be purified from impurities. Separation processes require a good knowledge of thermodynamics properties of phase equilibria. In this context a new experimental device was designed and set up in the LaTEP to allow the study of the solubility of gas mixture involved in CO2 capture and storage processes (CO2, O2, NOx, SO2). The apparatus was, first, validated by studying the CO2-water system in the temperature range from 293.15 K to 393.15 K and at pressure up to 5 MPa. Then, the CO2-water-NaOH was studied because few data are available in the scientific literature. Experimental data obtained was compared with a model developed in this work. This model is based on a thermodynamic description of physical chemical phenomena occuring in a vapour liquid system. Two model of activity coefficient are compared (Pitzer and electrolyte-NRTL). The last step of this study is the parameter optimization for e-NRTL

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Dissertations / Theses on the topic 'Captage et stockage du dioxyde de carbone – Recherche'

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