Academic literature on the topic 'Argilite du Callovo-Oxfordien (Cox)'

France’s deep-seated nuclear waste repository consists of a natural barrier located at a depth of 500 m in a Callovo-Oxfordian clayey formation. This repository has artificial barriers that include plugs of swelling clay (MX80 bentonite – sand mixtures) for sealing purposes. This paper focuses on the gas migration properties of water-saturated bentonite–sand mixtures and their interfaces with COx argillite. The main contribution of our study is the identification of a preferential gas migration pathway by measuring the downstream gas breakthrough pressures and gas flow rates. The water permeabilities of the bentonite–sand mixtures and their interfaces with COx argillite or COx argillite itself are the same order of magnitude (10−20–10−21 m2). Thus, water tightness can be obtained for these materials when they become completely saturated. The results obtained from the gas breakthrough tests suggest that both the COx argillite and its interface with the bentonite–sand mixture can act as preferential pathways for gas migration. The transport of the gas through the COx argillite or through its interface with the bentonite–sand mixture depends on the initial state of the COx argillite.

Excavated soils and rocks are materials obtained in construction works that could represent an ecological issue if a durable and efficient reuse process is not set. The radioactive waste disposal planned by the French National Radioactive Waste Management Agency will generate large quantities of excavated soil (mainly as Callovo-Oxfordian argillite). The re-use of excavated soils is a recent question. There is a lack in the literature concerning the recycling of such materials. Therefore, this paper aims to investigate the possibility of using Callovo-Oxfordian argillite (COx argillite from the French URL) as a raw material for Portland cement clinker production. COx argillite was first characterized by X-ray diffraction (XRD) and X-ray fluorescence (XRF) then a Portland cement clinker was synthesized at laboratory scale. The produced clinker was characterized to verify the chemical and mineralogical composition. After adding gypsum, the reactivity of the resulting cement was assessed by setting time and isothermal calorimetry measurements. The compressive strength was assessed on standard mortar prisms at 1, 14 and 28 days. The results show that a Portland cement clinker containing 64% C3S, 14% C2S, 10% C4AF, 7% C3A and 1% CaO can be produced when 22.24% of raw meal was substituted by the COx argillite. The setting time and isothermal calorimetry results show that the produced cement shows an equivalent reactivity to conventional ordinary Portland cement. The compressive strength at 28 days is 56 MPa, showing that the produced cement can be considered as CEM I 52.5 N Portland cement.

Many countries are currently facing the issue of finding a proper solution to store radioactive wastes coming from nuclear energy production plants. The possibility to store them in underground tunnels is largely considered and investigated. In France, Andra (Agence Nationale pour la gestion des Déchets Radioactifs) selected the Callovo-Oxfordian rock clay (COx) situated in the Meuse/Haute Marne site (France) between 400 and 600 m depth as possible host rock deposit. The excavation of the storage tunnels is expected to create a fractured zone around galleries. However, the factures will be then gradually re-saturated by the underground water coming from the surrounding rock mass and the fractures are expected to self-seal in contact with water, thanks to the swelling potential of COx. The capacity of self-sealing of COx, i.e. closing of fractures after water contact and possibly restoring of hydraulic permeability, is thus of primary interest for the safety of the storage system with respect to water, gas and solutes transport. In the work presented in this paper, the self-sealing behaviour of the COx argillite was investigated through x-ray tomography. The tested samples show significantly different responses depending on the zone where they have been collected on site. The results of mineralogical analyses (x-ray diffraction) are used to understand the observed phenomena.

Les argilites du Callovo-Oxfordien (COx) sont étudiées depuis plusieurs décennies en France dans le contexte du stockage géologique des déchets radioactifs. Un grand nombre d'essais en laboratoire et d'expériences in-situ ont été réalisés pour la caractérisation du comportement thermo-hydromécanique à court et long terme ainsi que des propriétés de diffusion de gaz de cette roche argileuse. Cependant, certains aspects nécessitent encore des études complémentaires, entre autres, les effets du chemin de chargement et de la température sur les réponses mécaniques à court et long terme. Cette thèse apporte une nouvelle contribution aux travaux précédents sur ces aspects encore ouverts. Elle est composée de trois parties.Dans la première partie, l'influence du chemin de chargement sur le comportement mécanique à court terme des argilites du COx est considérée. Sur la base de l'analyse théorique du chemin de la contrainte autour d’une cavité souterraine, deux chemins de chargement particuliers avec deux valeurs différentes de l'angle de Lode sont sélectionnés, à savoir la décompression latérale et l'extension axiale avec une contrainte moyenne constante. Une série d’essais avec différentes valeurs de la contrainte moyenne est réalisée. Des cycles de déchargement-rechargement sont inclus dans les essais. Les résultats obtenus sont analysés et l'accent est mis sur les influences du chemin de chargement (angle de Lode) sur la résistance à la rupture et le processus d'endommagement induit.La deuxième partie est consacrée à l'étude de l'effet thermique sur le comportement mécanique à court terme des argilites du COx. Dans ce but, une série d'essais en laboratoire, avec les deux chemins de chargement (extension axiale et décompression latérale) et différentes valeurs de la température, sont réalisés. Sur la base des résultats obtenus, les effets de la température sur les propriétés élastiques et la résistance à la rupture sont discutés et mis en évidence pour les deux chemins de chargement.Dans la troisième partie, nous nous intéressons à l'effet du chemin de chargement et de la température sur le comportement mécanique à long terme des argilites COx. Une série d’essais de fluage est alors réalisée avec les deux chemins de chargement et différentes valeurs de la température. Les résultats obtenus sont analysés et discutés en mettant l'accent sur les influences du chemin de chargement et de la température sur la cinétique de déformation de fluage
Callovo-Oxfordian (COx) claystone has been investigated for several decades in France in the context of geological disposal of radioactive waste. A large number of laboratory tests and in-situ experiments have been conducted for the characterization of short and long thermo-hydromechanical behavior as well as gas flow diffusion property of this clayey rock. However, some aspects still need further investigation, among others, effects of loading paths and temperature on short and long-term mechanical responses. This thesis brings a new contribution to previous works on these open aspects. It is composed of three parts.In the first part, the influence of the loading path on the short-term mechanical behavior of COx claystone is considered. Based on theoretical analysis of stress path around the underground cavity, two particular loading paths with two different values of Lode angle are selected, namely lateral decompression and axial extension under constant mean stress. A series of tests with different values of mean stress are performed. Unloading-reloading cycles are involved in the tests. The obtained results are then analyzed and the emphasis is put on the influences of loading path (Lode angle) on the failure strength and induced damage process.The second part is devoted to studying the thermal effect on the short-term mechanical behavior of COx claystone. For this purpose, a series of laboratory tests, with both loading paths (axial extension and lateral decompression) and different values of temperature are performed. Based on the obtained results, the effects of temperature on the elastic property and failure strength are discussed for the two loading paths.In the third part, we are interested in investigating the effect of loading paths and temperature on the long-term mechanical behavior of COx claystone. A series of creep tests are then performed under two loading paths and with different values of temperature. The obtained test results are analyzed and discussed by putting the emphasis on the influences of loading path and temperature on creep deformation kinetics

Ce travail vise à comprendre et quantifier le comportement de U(VI) dans les argilites du Callovo-Oxfordien(COₓ), prévues pour accueillir les déchets nucléaires de haute activité en France. L’effet de la température sur ce comportement est particulièrement étudié. La première partie du travail s'est concentrée sur les propriétés thermodynamiques des complexes ternaires Ca-U(VI)-CO₃ qui contrôlent la spéciation de U(VI) en solution. Ces dernières ont été mesurées par une méthode de compétition en présence d’une résine sous pCO₂ et pH contrôlés. Les résultats indiquent que la température ne favorise pas la formation de CaUO₂(CO₃)₃²⁻ (log₁₀ βº₁₁₃ = 27,3 ± 0,3 ; ΔrHº = -27,4 ± 8 kJ/mol) et n'affecte pas la formation de Ca₂UO₂(CO₃)₃(aq)(log₁₀ βº₂₁₃ = 29,7 ± 0,3 ; ΔrHº = 0 ± 2 kJ/mol). Une approche « bottom-up » avec le modèle « 2SPNE SC /CE » publié dans la littérature a été suivie pour décrire les phénomènes de sorption, en considérant que la fraction argileuse du COₓ (Illite et I/S) gouverne la sorption de U(VI). Ce modèle a été appliqué avec succès pour reproduire une multitude de données expérimentales obtenues avec l'illite, la fraction argileuse du COₓ et les argilites du COₓ en fonction de paramètres clés (pH, pCO₂, [U(VI)], [Ca]) à 20 °C. Le phénomène de rétention dans les conditions in-situ est principalement régi par la sorption des complexes U(VI)-carbonate et une nouvelle constante d´équilibre de réaction de complexation de surface est proposée pour l'illite. Une augmentation de la température à 80 °C conduit à une augmentation de la rétention de U(VI) sur le COₓ. Cette augmentation est accompagnée d'un changement de pCO₂et de pH. Le modèle de rétention testé à 20 °C combiné avec les paramètres thermodynamiques décrivant le comportement de U(VI) en solution expliquent cette augmentation sans pour autant obtenir un accord satisfaisant avec l’expérience. Le modèle est amélioré en intégrant des valeurs de ΔrHº obtenues pour les réactions de complexation de surface à partir du système U(VI)/illite
The aim of this study was to understand and quantify the behaviour of U(VI) on the Callovo-Oxfordian(COx) clay which is envisioned to host high-level radioactive waste in France. The temperature effect up to 80°C on this behaviour was particularly studied. The first part of the work focussed on the thermodynamic properties of the calcium uranyl carbonate aqueous complexes which govern U(VI) speciation in solution. They were measured indirectly by sorption-based methodologies under controlled pCO₂ and pH. The results indicate that the temperature does not favour the formation of CaUO₂(CO₃)₃²⁻ (log₁₀ βº₁₁₃ = 27,3 ± 0,3 ; ΔrHº = -27,4 ± 8 kJ/mol) and does not affect the formation of Ca₂UO₂(CO₃)₃(aq)(log₁₀ βº₂₁₃ = 29,7 ± 0,3 ; ΔrHº = 0 ± 2 kJ/mol). A bottom-up approach with the published “2SPNE SC/CE”model was used for describing the sorption processes, with the assumption that the clay fraction of the COx (Illite, andI/S) governs U(VI) sorption.The model was successfully applied to reproduce a wealth of experimental data obtained with illite, the COₓ clay fractionand the COₓ clay rock as a function of key parameters (pH, pCO2, [U(VI)], [Ca]) at 20 °C. The sorption on COₓ conditions is mainly governed by the sorption of U(VI)-CO3 complexes and a new sorption constant is proposed for illite. An increase in temperature to 80 °C leads to an in-crease of U(VI) retention on COx. This increase is ac-companiedby a change of both pCO₂ and pH. The sorption model developed at 20 °C, together with the thermodynamic parameters describing U(VI) speciation in solution, can explain this increase but without obtaining a good agreement with the experiment. The model is improved by considering ΔrHº values for sur-face complexation reactions obtained for the U(VI))/illite system

Le présent travail est réalisé dans le cadre des études menées pour le stockage géologique des déchets radioactifs. L'objectif principal est de compléter les travaux précédents sur la caractérisation du comportement poromécanique de l'argilite Callovo-Oxfordien (COx), envisagée comme la barrière géologique en France. Le travail est composé de deux parties.Dans la première partie, une étude expérimentale est réalisée. Des essais sur échantillons saturés sont effectués pour l'estimation du coefficient de Biot sous compression hydrostatique d'une part, et de son évolution pendant le chargement déviatorique d'autres. Ensuite, des essais en conditions non-drainées sont effectués. Deux chemins de chargement sont considérés : compression triaxiale à confinement constant et extension axiale à contrainte moyenne constante. Nous avons notamment étudié la variation de la pression interstitielle en fonction du chargement déviatorique et son influence sur la résistance à la rupture du matériau.La deuxième partie est consacrée à la modélisation numérique. Un nouveau critère de plasticité est proposé en considérant l'effet de l'angle de Lode. La validité de la contrainte effective de Terzaghi dans la déformation plastique et le critère de rupture est étudiée. En se basant sur ce critère, un modèle plastique est formulé. Les paramètres associés sont identifiés. Le modèle proposé est utilisé pour simuler plusieurs séries d'essais en laboratoire
This work has been carried out in the context of studies for the geological disposal of radioactive waste. The main objective is to complete previous works on the characterization of poromechanical behavior of the Callovo-Oxfordian (COx) clay, which is envisaged as the geological barrier in France. The work is composed of two parts.In the first part, an experimental study is carried out. Laboratory tests on saturated samples are carried out to estimate Biot's coefficient under hydrostatic compression on the one hand, and its evolution during deviatoric loading on the other. Tests were then conducted under undrained conditions. Two loading paths were considered: triaxial compression with constant confining pressure and axial extension with constant mean stress. In particular, we studied the variation in pore pressure as a function of deviatoric loading and its influence on the material's resistance to fracture.The second part is devoted to numerical modelling. A new plasticity criterion is proposed, taking into account the effect of the Lode angle. The validity of the effective Terzaghi stress in the plastic deformation and fracture criterion is studied. Based on this criterion, a plastic model is formulated. The associated parameters are identified. The proposed model is used to simulate several series of laboratory tests

Dans le contexte du stockage géologique profond des déchets radioactifs, le comportement hydromécanique différé de l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx) est étudié afin d’assurer les conditions de sûreté requises pour un stockage à long terme de déchets radioactifs. La première partie de l'étude s'appuie sur une approche phénoménologique menée directement à l'échelle macroscopique du matériaux rocheux et des ouvrages souterrains. Dans un premier temps, un modèle quasi-analytique du comportement hydromécanique d'une cavité sphérique profonde creusée dans un massif rocheux dilatant poro-viscoplastique est présenté. Cette modélisation considère trois étapes d'un cycle de vie simplifié de l’ouvrage souterrain : excavation, convergence libre et comportement post-fermeture. Ensuite, le développement, l’extension et l’évolution de la zone rocheuse endommagée par l'excavation (EDZ, Excavation Damaged Zone) sont étudiés à l'aide d’un code aux éléments finis. Cette zone endommagée fait référence à une région caractérisée par des changements importants et pour la plupart irréversibles des propriétés géochimiques et hydromécaniques de la roche. Des analyses de sensibilité et de probabilité sont aussi effectuées pour étudier l’évolution de l'étendue au cours du temps de l’EDZ. Dans la deuxième partie de l'étude, une approche numérique multi-échelles est utilisée pour étudier les effets de fluage et d'endommagement sur le comportement mécanique. Tout d'abord, un modèle basé sur la micromécanique, dans le cadre de modélisation de type éléments finis au carré (EF²), est développé pour modéliser le comportement à long terme de l'argilite du Callovo-Oxfordien. Pour simuler les effets visqueux de la matrice argileuse, deux mécanismes à l’échelle microscopique ont été introduits : la viscoplasticité des agrégats d'argile et la viscoélasticité de leurs contacts. Ensuite, le modèle de comportement de l’argilite du Callovo-Oxfordien développé à petite échelle est appliqué pour modéliser le comportement de fluage à grande échelle, c’est-à-dire à l'échelle du laboratoire et des galeries souterraines. À partir des résultats de simulations à l'échelle du laboratoire, un processus de fluage en trois étapes est reproduit. Il comprend les étapes de fluage primaire, secondaire et tertiaire. A l’échelle des galeries souterraines, l'effet à long terme de la viscosité est étudié sur l'évolution des convergences des galeries et de l'EDZ. Le drainage à long terme et l’évolution de la pression d’eau interstitielle autour d'une galerie sont aussi étudiés. Enfin, le modèle de fluage à double échelle qui a été développé et utilisé pour simuler le comportement de fluage d'une roche fissurée saturée en eau est étendu au cas partiellement saturé. L’objectif est d’étudier l'interaction hydrique entre la roche autour des galeries souterraines et l'air à l’intérieur de celles-ci qui se produit lorsqu’il y a une circulation d’air humide dans les galeries. Les prédictions du modèle reproduisent la cinétique de drainage et de désaturation des roches saines et endommagées
In the context of radioactive waste repository, the time-dependent hydromechanical behaviour of the Callovo-Oxfordian (COx) claystone is investigated to ensure the safety conditions required for long-term repository of radioactive wastes.The first two parts of the study are based on the phenomenological approach carried out directly at the macroscale. Firstly, a quasi-analytical model for the hydromechanical behaviour of a deep spherical cavity excavated in a dilatant poro-viscoplastic rock mass is presented, considering three stages of a simplified life cycle: excavation, free convergence and post-closure. Subsequently, the sensitive and probability analyses are carried out using the finite element code Cast3M toinvestigate the time-dependent extent of the Excavation Damaged Zone (EDZ) which refers to a region characterized by significant and mainly irreversible changes in geochemical and hydromechanical properties. In the following, a multiscale numerical approach is employed to investigate its creep and damage behaviour under mechanical condition. Firstly, a micromechanics-based model within the finite element square (FE2) framework is developed to model the short-term and long-term behaviours of saturated COx claystone. For the viscous behaviour, two microscale mechanisms have been introduced: the viscoplasticity of the clay aggregates and the viscoelasticity of their contacts. Then, the creep model of COx claystones developed at small scale is applied to model the large-scale creep behaviour at laboratory and gallery scales. From simulation results of laboratory scale, a clear three-stage creep process is reproduced, including the primary creep stage, second creep stage and tertiary creep stage. At the gallery scale, the long-term effect of viscosity on the gallery convergences, the evolution of EDZ, and the long-term drainage and pore pressure around a gallery are investigated. Finally, the above developed double-scale creep model used to simulate saturated cracked medium is extend to partial saturated case to study the interaction between rock and the atmosphere occurs through air circulation within underground galleries. The emphasis is to study the effect of the gallery air ventilation on hydromechanical behaviour of host rock. The model predictions reproduce the drainage and desaturation kinetics of undisturbed and damaged rock

La végétalisation permet de remédier aux profondes perturbations qui affectent le paysage, à la suite du remaniement ou de l'excavation de matériaux minéraux. Une telle pratique entraine la création d'écosystèmes originaux dont la dynamique de fonctionnement est encore peu connue. Ce travail est consacré à l'étude des processus précoces et à long terme d'altération pédogenétique de matériaux rocheux carbonatés, excavés puis végétalisés. Il s'agit de caractériser l'influence de la végétation et en particulier des mécanismes rhizosphériques impliquant les exsudats racinaires complexants sur l'évolution de la composition des solutions et des phases minérales et de pronostiquer les différentes étapes de l'évolution pédogenétique des matériaux. Le travail expérimental a été mené sur deux roches sédimentaires argilo-calcaires: les argilites du Callovo-Oxfordien, extraites d'une couche géologique profonde durant la construction du laboratoire souterrain de l'Andra à Bure, et un matériau analogue, les argiles à Opalinus. Les matériaux ont d'abord fait l'objet d'une caractérisation chimique et minéralogique complète. Des essais en vases de végétation ont permis d'examiner les premiers stades d'altération des argiles à Opalinus en présence d'une Grarninée, Festuca rubra L. Et d'une Légumineuse, Lotus comiculatus L. Des expériences de transport réactif associées à la modélisation ont ensuite pennis d' étudier le rôle de trois composés organiques rhizosphériques complexants (acétate, oxalate, histidine) et d'un ligand synthétique modèle, l'EDTA, dans l'altération d'agrégats standardisés d'argilite. Enfin, l'évolution pédogénétique à long tenne des matériaux végétalisés a été établie à partir d'une approche prédictive basée sur la comparaison entre les argilites non altérées et deux sols évolués, formés au niveau d'affleurements naturels de ces mêmes argilites. La caractérisation minéralogique et chimique des matériaux rocheux a révélé le faible degré d'altération pédogenétique des deux argilites, qui leur confère une forte réactivité lorsqu'elles sont soumises aux conditions de la surface. Malgré la forte salinité du milieu, les plantes se développent directement sur le matériau rocheux; la présence d'un couvert végétal entraine une forte augmentation des concentrations des espèces majeures en solution (Ca2+, Mi+, Na+, cr et SO4[exposant]2-) et la précipitation de phases minérales secondaires (ex: gypse). Réciproquement, la forte salinité de la solution provoque chez les deux plantes l'apparition de carences en Ca et Mg, et une absorption de Na, Fe, Mn et Al anormalement élevée. Les résultats obtenus dans les simulations de pédogenèse accélérée en colonne ont montré que les carbonates (calcite) contrôlent de façon prépondérante la chimie des solutions et de là la nature et l'intensité des réactions d'altération par les ligands organiques. La dissolution des silicates et oxydes métalliques par les agents complexants est ainsi limitée honnis dans le cas de l'EDTA. A long terme, la pédogenèse sur les matériaux végétalisés devrait s'inscrire dans la séquence évolutive sols carbonatés - sols brunifiés, avec comme principaux processus la lixiviation des phases solubles, l'enrichissement de surface en matière organique, une décarbonatation superficielle puis la brunification progressive du profil. Enfin, sur un plan pratique, les principales contraintes pour la végétalisation de ces matériaux rocheux résident dans leur caractère oligotrophe et leur forte salinité.

Le développement de l’énergie nucléaire durant les dernières années nécessite de trouver des solutions pour le stockage et le confinement des déchets radioactifs. Une solution envisagée est l’enfouissement dans les formations argileuses peu perméables comme les argilites. Dans cette perspective, l’Andra a mis l’accent sur l’étude du comportement à court et à long terme de l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx), considérée comme une roche hôte potentielle en France. Dans le cadre de ce projet, une étude expérimentale microscopique et macroscopique sur le comportement thermo-hydro-mécanique de l’argilite du COx a été réalisée. Dans un premier temps, une investigation microstructurale des propriétés de rétention d’eau a été réalisée. L’étude de la courbe de rétention d’eau déterminée par la technique de contrôle de succion par phase vapeur et incluant les changements de volume et de degré de saturation en fonction de la succion le long des chemins de séchage et humidification a été complétée par une étude microstructurale basées sur des mesures porosimétriques par intrusion de mercure sur éprouvettes lyophilisées. On observe que les concepts régissant l’hydratation des smectites peuvent être utilisés pour une meilleure compréhension des effets de changement de teneur en eau sur la microstructure de l’argilite. Le comportement en compression-gonflement avec un aspect microstructural a été étudié par la réalisation d’un programme d’essai oedométriques haute pression et l’utilisation conjointe de la porosimétrie au mercure et le microscope électronique à balayage. Les résultats obtenus ont montré que le potentiel du gonflement était lié à la densité de fissuration engendrée lors de la compression. Le comportement thermo-mécanique de l’argilite du COx saturée a été étudié à partir d’essais de cisaillement et de chauffage en condition drainée réalisés à l’aide d’une cellule triaxiale cylindre creux à faible chemin de drainage. Les essais de cisaillement à 25°Cmontrent des résistances au cisaillement plus faible pour des éprouvettes de plus forte porosité. Les essais triaxiaux à 80°C montrent un comportement plus ductile, une résistance au cisaillement moins importante et pas d’effet significatif sur les paramètres élastiques de l’argilite. L’analyse des résultats des essais de chauffage drainée confirme un comportement plastique contractant, similaire aux argiles normalement consolidées, pour l’argilite du COx. La possibilité de réactivation d’un plan de cisaillement lors d’un essai de chauffage non drainé d’un échantillon de l’argilite du COx est mise en évidence. Les résultats obtenus montrent que la pressurisation thermique du fluide interstitiel peut, du fait du relâchement de contrainte induit, réactiver une fissure de cisaillement existante. Les propriétés d’auto-colmatage de l’argilite du Callovo-Oxfordien, dans une gamme de température de 25-80°C, ont été étudiées par la réalisation d’essais de perméabilité sur un échantillon endommagé par un chargement déviatorique. Les résultats montrent que la présence des plans de cisaillement n’affecte pas la perméabilité, ce qui confirme la bonne capacité d’auto-colmatage de l’argilite du COx
The development of nuclear energy in recent years requires safe solutions for the storage of radioactive waste. A solution proposed for high activity radioactive waste is the storage indeep low permeability geological formations such as claystones. In this perspective, Andra, the French agency for the management of radioactive wastes, supported investigations on theshort and long term behaviour of the Callovo-Oxfordian (COx) claystone, considered as apotential host rock in France. In this framework, a microscopic and macroscopic experimental study on the thermo-hydro-mechanical behaviour of COx claystone was carried out. In this work, a microstructure investigation of the water retention properties of the Cox claystone was performed. The water retention properties were determined by controlling suction through the vapour phase, with also the monitoring of volume changes and changes indegree of saturation as a function of suction along the drying and wetting paths. The study was completed by a microstructure investigation based on the use of mercury intrusion porosimetry on freeze-dried specimens. It was observed that the concepts governing the hydration of smectites appeared useful to better understand the effects of changes in water content and suction on the microstructure of COx claystone. In a second step, the compression-swelling behaviour of the COx claystone was related to micro structure features by performing high pressure oedometer compression tests and byrunning mercury intrusion porosimetry tests and scanning electron microscope observationson specimens submitted to compression and stress release. The results obtained showed that the potential of swelling was linked to the density of cracks generated during compression. The thermo-mechanical behaviour of fully saturated COx claystone specimens was investigated from shear and drained heating tests using a hollow cylinder triaxial device specially developed for low permeability materials. The shear tests at 25°C evidenced lowershear strength on specimens with higher porosity. The preliminary results obtained at 80°Cevidenced a more ductile response, with slightly smaller shear strength and little changes of the elastic parameters at elevated temperature. Drained isotropic heating tests confirmed thecontracting volumetric plastic behaviour of the COx argillite, similar to normally consolidated clays. The effect of thermal pressurisation of the pore water on a specimen with a pre-existingshear plan was investigated. The results showed that undrained heating under shear stress decreased the effective stress, bringing back the sheared specimen to failure. The self-sealing properties of COx claystone at 25 and 80°C were investigated by conducting steady state permeability tests on sheared specimens at various stages. The results showed that the overall permeability of the sheared specimen at 25 and 80°C was comparable to that before shearing, confirming the good self-sealing properties of COx claystone

La roche argileuse du Callovo-Oxfordien, peu perméable, est envisagée comme roche hôte d’un stockage de longue durée des déchets nucléaires. Les radionucléides présentent une mobilité très faible au sein de cette roche mais leur complexation avec des espèces colloïdales ou des macromolécules organiques, naturellement présentes dans l’eau de pore ou induites par le stockage, pourraient être un vecteur de leur transport. Afin de comprendre dans quelles mesures ces espèces colloïdales et organiques sont mobiles dans l’argilite, si elles interagissent chimiquement et/ou physiquement (filtration) avec la roche, des expériences d’adsorption en milieu dispersé et de transport en roche intacte (expériences de percolation), ont été menées sur des colloïdes de Se(0) et des acides organiques : acide succinique (118Da), acide citrique (192Da) et acide polymaléique (1900Da). Les études d’adsorption sur les colloïdes de Se(0) mettent en évidence la rétention de cette espèce sur la roche, ses propriétés étant écrantées par la présence nécessaire de protéine pour stabiliser la suspension. Les études d’adsorption sur les acides organiques montrent une rétention de ces espèces (entre 2,2. 10-3 et 4,20. 10-2 mol/kg de roche), fortement irréversible et dépendante de la teneur en solution en ion Ca2+ et des propriétés de complexation des acides organiques avec cet ion. Les expériences de percolation sur les acides succinique et polymaléique mettent en évidence la mobilité de ces espèces au sein de la roche intacte. Ces molécules sont soumises à des interactions similaires à celles identifiées en milieu dispersé et ne subissent aucune filtration par le réseau poral de la roche
Low permeability Callovo-Oxfordian clay rock is under consideration as a possible host rock for long-term disposal of radioactive waste in a deep geological repository. Radionuclides move slowly in the Callovo-Oxfordian rock but complexation with colloidal species or organic macromolecules, naturally present in the pore solution or generated by storage, may enhance their migration. These colloidal and organic species can be retained by the clay through chemical interactions or physical immobilization (filtration). To increase the understanding of their mobility, batch and transport experiments (percolation) were performed on crushed and whole rock samples using Se(0) colloids and the following organic acids: succinic acid (118Da), citric acid (192Da) and polymaleic acid (1900Da). Adsorption studies on Se(0) colloids show the retention of this species on the clay. However, the properties of these colloids are masked by the presence of the protein required for the stabilization of the suspension. Adsorption studies on organic acids highlight the retention of these species (between 2. 2. 10-3 and 4. 20. 10-2 mol/kg of rock) which is strongly irreversible and which depends on the Ca2+ ion concentrations in solution and on the capacity of organic acids to complex with this ion. Percolation experiments performed on succinic and polymaleic acids show that despite their size, these molecules are mobile in the pore water of the compact rock. Filtration was not observed. Interactions rock/organic molecule were similar to those identified on a crushed rock

Durant les différentes phases du stockage profond des déchets radio-actifs exothermiques (excavation, exploitation) jusqu'à la fermeture définitive, la roche hôte sera soumise à des sollicitations mécaniques, hydriques et thermiques couplées. Afin de connaître et de modéliser le comportement à court et long terme des dispositifs de stockage, une investigation approfondie du comportement de la roche est nécessaire afin de compléter les données existantes. C'est dans ce but que cette étude du comportement thermo-hydro-mécanique de la formation argileuse du Callovo-Oxfordien (COx) considérée par l'ANDRA comme roche hôte potentielle, a été développée. Dans un premier temps le comportement en compression-gonflement de l'argilite du COx a été étudié par la réalisation d'un programme d'essais oedométriques haute pression. Les résultats, interprétés en termes de couplage endommagement-gonflement, ont montré que l'ampleur du gonflement était lié à la densité de fissuration engendrée lors de la compression. Dans un second temps, le comportement hydromécanique et thermo-hydro-mécanique de l'argilite saturée sous une contrainte moyenne proche de l'in-situ a été étudié à l'aide de cellules à faible chemin de drainage (10 mm), dont une cellule isotrope et une cellule triaxiale à cylindre creux avec mesures locales d'un type nouveau. Ces appareils ont permis de résoudre deux problèmes difficiles typiques des argilites de très faible perméabilité : i) une saturation préalable correcte, attestée par de bonnes valeurs du coefficient de Skempton et ii) de bonnes conditions de drainage. Les paramètres caractéristiques du comportement de l'argilite à température ambiante (coefficients de Skempton et de Biot, compressibilité drainée et non-drainée) ont été déterminés à partir d'essais de compression isotrope qui ont également confirmé l'isotropie transverse du matériau. La cohérence des paramètres obtenus a été vérifiée dans un cadre poro-élastique saturé. Deux aspects du comportement thermo-hydro-mécanique de l'argilite du COx ont été étudiés à l'aide d'essais de chauffage et de compression volumique en température (80°C) : les effets de la température sur le comportement intrinsèque de l'argilite et le phénomène de pressurisation thermique. Un essai de chauffage drainé sous contrainte in-situ a mis en évidence, apparemment pour la première fois, un comportement plastique contractant de l'argilite (comme les argiles normalement consolidées), non pris en compte dans les modélisations thermo-élastiques actuelles des systèmes de stockage profond. Un autre élément nouveau et important observé est l'augmentation de la compressibilité avec la température, à la différence des argiles. L'étude de la pressurisation thermique (engendrée par la faible perméabilité de l'argilite et la forte différence entre les coefficients de dilatation thermique de l'eau et de la phase solide), a été réalisée à l'aide d'essais de chauffage non drainés, suite à une analyse détaillée des effets perturbateurs du système de mesure lors de variations de pression et de température (peut-être à considérer également dans les mesures in-situ). Le coefficient de pressurisation thermique s'est révélé être très sensible aux variations de température et de contrainte, il diminue de 0,14 à 0,1 MPa/°C entre 25 et 80°C. La nature des différentes réponses hydro-mécaniques et thermo-hydro-mécaniques obtenues au cours de ce travail permettront une interprétation et une modélisation plus précises du comportement du massif d'argilite autour des galeries, dans des zones qui sont pour la plupart saturées, sauf à proximité immédiate des galeries (quelques décimètres)

Ce travail porte sur la mise en place des outils de modélisation micromécanique permettant d’étudier le comportement de l’argilite du Callovo-Oxfordien. Ce géomatériau poreux est modélisé comme un milieu hétérogène à trois échelles d’espace distinctes. L’échelle microscopique révèle l’hétérogénéité de la phase argileuse sur laquelle s’est appuyé le modèle morphologique synthétisé comme un polycristal poreux. Des prédictions numériques du comportement élasto-plastique et isotrope transverse de la phase d’argile tenant compte d’interactions mécaniques entre des cristaux sont effectuées à l’aide d’une approche incrémentale de Hill. Ensuite, un modèle poroélastique pour matériaux granulaires saturés avec effets d’interface imparfaite est proposé. Sur la base de ce modèle poroélastique et s’appuyant sur le cadre de l’homogénéisation non linéaire, on met en évidence l’impact des interfaces imparfaites de type Mohr-Coulomb cohésif sur le critère de résistance de géomatériaux granulaires. Enfin, nous avons proposé un modèle complet pour la prédiction de la résistance de l’argilite du Callovo-Oxfordien sous l’hypothèse que la matrice argileuse est un matériau poreux avec la phase solide décrite par un critère Drucker-Prager parfaitement plastique. Il est important de noter que le mécanisme de rupture exploré inclut la possibilité d’une concentration de déformation à l’interface de noyau (rigide)-matrice. Ce modèle est analysé en détail et ses prédictions apparaissent tout à fait probantes
This work focuses on the development of micromechanical modeling tools to study the behavior of the Callovo-Oxfordian argillite. This geomaterial is modeled as a porous heterogeneous medium at three distinct spatial scales. The microscopic scale reveals the heterogeneity of the clay phase on which the morphological model synthesized as a porous polycrystal was based. Numerical predictions of the elastoplastic and transversely isotropic clay phase considering mechanical interactions between the crystals are performed by using an incremental approach. Then, a poroelastic model for saturated granular materials with imperfect interface effects is proposed. On the basis of this poroelastic model and the nonlinear homogenization, we showcase the impact of the cohesive Mohr-Coulomb imperfect interfaces on the strength criterion of granular geomaterials. Finally, we propose a complete model for the prediction of the strength of Callovo-Oxfordian argillite under the assumption that the clay matrix is a porous material with the solid phase described by a perfectly plastic Drucker-Prager criterion. It is important to note that the explored failure mechanism includes the possibility of a strain concentration at the (rigid) inclusion-matrix interface. This model is analyzed in detail and its predictions appear quite convincing