Dissertationen zum Thema „Prompt Fission Neutrons“

Les spectres des rayons γ prompt de fission sont des données nucléaires importantes pour la physique des réacteurs, en tant qu'entrée pour les calculs de chauffage gamma, puisque l'effet de chauffage gamma peut être sous-estimé jusqu'à ~28% avec les données nucléaires actuelles. De plus, les nouvelles informations sur les rayons γ prompts de fission seront utiles du point de vue de la physique fondamentale, où les résultats peuvent être comparés à de nombreuses prédictions théoriques concurrentes pour affiner les modèles du processus de fission. Les spectres des rayons γ prompts de fission ont été mesurés pour la fission induite par neutrons rapides de ²³⁸U et de ²³⁹Pu, en utilisant des neutrons rapides générés à partir de la source LICORNE. Le dispositif expérimental se composait d'une chambre d'ionisation et de différents types de détecteurs à scintillation, dont les détecteurs LaBr₃ et PARIS phoswich. Une procédure d'analyse, comprenant le unfolding et la simulation de la réponse aux rayons γ dans les détecteurs à scintillation, est mise au point pour extraire le spectre des rayons γ prompts de fission et les caractéristiques spectrales correspondantes. Les résultats expérimentaux sont comparés aux codes de modélisation de fission GEF et FREYA. Cette comparaison révèle que les caractéristiques spectrales sont liées aux conditions énergétiques, aux rendements isotopiques et au moment angulaire des fragments de fission. La dépendance énergétique des caractéristiques spectrales montre que l'émission des rayons γ est tout à fait insensible à l'énergie neutronique incidente. Toutefois, on observe une forte dépendance à l'égard du système fissionnant particulier
Prompt fission γ-ray spectra are important nuclear data for reactor physics, as an input for gamma heating calculations, since the gamma heating effect can be under-estimated by up to ~28% with present nuclear data. Furthermore the new prompt fission γ-ray information will be useful from a fundamental physics point of view, where results can be compared with many competing theoretical predictions to refine models of fission process. Prompt fission γ-ray spectra have been measured for the fast-neutron-induced fission of ²³⁸U and ²³⁹PuPu, using fast neutrons generated from the LICORNE source. The experimental setup consisted of an ionization chamber and different types of scintillation detectors, including LaBr₃ and PARIS phoswich detectors. An analysis procedure, including unfolding and recovering the γ-ray response in the scintillation detectors, is developed to extract the prompt fission γ-ray spectrum and corresponding spectral characteristics. The experimental results are compared to the fission modeling codes GEF and FREYA. This comparison reveals that the spectral characteristics are related to the energetic conditions, isotopic yields and angular momentum of the fission fragments. The energy dependence of the spectral characteristics shows that the prompt γ-rays emission is quite insensitive to the incident neutron energy. However, a strong dependence on the particular fissioning system is observed

Le spectre des neutrons prompts de fission (PFNS) est une donnée très importante pour diverses applications de la physique nucléaire. Cependant, en dehors du spectre de la fission spontanée du 252Cf, qui est reconnu comme un standard international et est utilisé pour la métrologie, le PFNS reste mal connu pour la plupart des noyaux fissionnants. En particulier, pour la fission rapide (induite par un neutron de plus de 100 keV environ), il existe peu de mesures, et les évaluations internationales présentent de fortes contradictions. De plus, il existe très peu de données sur les covariances associées aux diverses évaluations du spectre. Dans cette thèse, trois aspects de l'évaluation du PFNS sont abordés. Le premier aspect est la modélisation du spectre via le code FIFRELIN, développé au CEA Cadarache, qui simule la chaine de désexcitation des fragments de fission par émissions successives de neutrons et gammas prompts par la méthode de Monte-Carlo. Ce code a pour vocation de calculer les observables de fission dans un même calcul cohérent, à partir des distributions en masse, en énergie cinétique et en spin des fragments de fission. FIFRELIN a donc un caractère prédictif que n'ont pas les modèles analytiques utilisés pour décrire le PFNS. Une étude des paramètres de modèle influents, notamment le paramètre de densité de niveaux, est mené afin de tenter de mieux reproduire le spectre. Le deuxième aspect de la thèse concerne l'évaluation du PFNS et de sa matrice de covariance. On propose une méthodologie pour évaluer le spectre et sa matrice de covariance de manière rigoureuse, à travers l'outil CONRAD du CEA Cadarache. Ceci implique la modélisation du spectre à travers des modèles simples, notamment celui de Madland-Nix qui est le plus utilisé dans les évaluations, en ajustant les paramètres de ces modèles afin de reproduire les données expérimentales. La matrice de covariance provient de la propagation rigoureuse des sources d'incertitude qui interviennent dans le calcul. En particulier, les incertitudes systématiques liées au dispositif expérimental sont propagées par des techniques de marginalisation. La marginalisation permet de propager ces incertitudes sur le spectre calculé, en obtenant des incertitudes réalistes sans besoin d'être artificiellement rehaussées comme c'est souvent le cas dans le cadre d'ajustements bayésiens. La propagation de ces incertitudes expérimentales impacte aussi la matrice de corrélation du spectre calculé. On présente les résultats pour la fission induite par neutron thermique de l'235U et du 239Pu. Pour le modèle de Madland-Nix avec section inverse constante, l'énergie moyenne des neutrons prompts obtenue est de 1.979 MeV pour l'235U, et de 2.087 MeV pour le 239Pu. Le dernier aspect de la thèse est l'étude de l'impact du PFNS et de ses covariances sur le calcul du flux neutronique sur la cuve d'un réacteur. L'enjeu est de taille, car l'estimation de la fluence au niveau de la cuve d'un réacteur détermine l'intégrité de celle-ci, et donc la durée de vie du réacteur. On observe l'importance des termes de corrélations du spectre pour calculer notamment l'incertitude sur le flux intégré au-dessus de 1 MeV, de l'ordre de 6% (incertitude due seulement au spectre)
The prompt fission neutron spectrum (PFNS) is very important for various nuclear physics applications. Yet, except for the 252Cf spontaneous fission spectrum which is an international standard and is used for metrology purposes, the PFNS is still poorly known for most of the fissionning nuclides. In particular, few measurements exist for the fast fission spectrum (induced by a neutron whose energy exceeds about 100 keV), and the international evaluations show strong discrepancies. There are also very few data about covariances associated to the various PFNS evaluations. In this work we present three aspects of the PFNS evaluation. The first aspect is about the spectrum modeling with the FIFRELIN code, developed at CEA Cadarache, which simulates the fission fragment de-excitation by successive emissions of prompt neutrons and gammas, via the Monte-Carlo method. This code aims at calculating all fission observables in a single consistent calculation, starting from fission fragment distributions (mass, kinetic energy and spin). FIFRELIN is therefore more predictive than the analytical models used to describe the spectrum. A study of model parameters which impact the spectrum, like the fragment level density parameter, is presented in order to better reproduce the spectrum. The second aspect of this work is about the evaluation of the PFNS and its covariance matrix. We present a methodology to produce this evaluation in a rigorous way, with the CONRAD code, developed at CEA Cadarache. This implies modeling the spectrum through simple models, like the Madland-Nix model which is the most commonly used in the evaluations, by adjusting the model parameters to reproduce experimental data. The covariance matrix arises from the rigorous propagation of the sources of uncertainty involved in the calculation. In particular, the systematic uncertainties arising from the experimental set-up are propagated via a marginalization technique. The marginalization allows propagating these uncertainties on the calculated spectrum, and obtaining realistic uncertainties without having to artificially raise them, as it is sometimes necessary in Bayesian adjustments. The experimental uncertainty propagation also impacts the spectrum correlation matrix. We present the result for thermal neutron-induced fission of 235U and 239Pu. For the Madland-Nix model with constant inverse cross-section, the prompt neutron mean energy is 1.979 MeV for 235U and 2.087 MeV for 239Pu. The last aspect of this work is the calculation of the impact of the PFNS and its covariance matrix on a reactor vessel flux. This calculation is of major importance, since the vessel fluence estimation determines the vessel integrity, and therefore determines the reactor lifetime. We observe the importance of the PFNS correlation terms, to compute in particular the vessel flux uncertainty above 1 MeV, which is of the order of 6% (uncertainty only due to PFNS)

La fission nucléaire est un phénomène complexe dont tous les mécanismes ne sont pas entièrement compris. Dans le cadre d'une coopération internationale, le CEA/DAM/DIF étudie les spectres en énergie des neutrons prompts émis lors de la fission induite par des neutrons rapides, et plus particulièrement la zone à basse énergie de ces spectres (<1 MeV). Ce travail de thèse a consisté à optimiser un dispositif expérimental de mesure de neutrons prompts de fission. Dans un premier temps, de nouveaux détecteurs de fission ont été développés. Nous en rapportons ici la conception et étudions leurs performances en termes de discrimination alpha-fission, de résolution en temps et de distorsion sur le spectre mesuré. Le second axe de développement abordé au cours de cette thèse est celui de la détection des neutrons. Plusieurs types de détecteurs ont été comparés (discrimination neutron-gamma, efficacité de détection), en vue d'optimiser la détection des neutrons de basse énergie (<1 MeV). Ce mémoire présente les résultats de ces études. Enfin, le dispositif expérimental ainsi optimisé est utilisé pour mesurer le spectre en énergie des neutrons prompts émis lors de la fission induite par neutrons de l' ²³⁸UU. Après avoir présenté la méthode utilisée pour l'analyse des données, les résultats obtenus sont interprétés en termes de modèles et d'évaluations
The nuclear fission is a complex phenomenon whose mechanisms are not fully understood. Within the framework of an international cooperation, the CEA/DAM/DIF is taking part in the study of prompt fission neutron energy spectra from fast neutron induced fission, focusing on the low energy domain of these spectra (<1 MeV). This PhD was dedicated to the optimization of the experimental setup. New fission detectors were developed. We report on their conception and their performances in terms of alpha-fission discrimination, timing resolution and distortion on the measured spectrum. In a second step, several neutron detectors were studied (neutron-gamma discrimination, detection efficiency), so as to optimize the detection of low energy neutrons (<1 MeV). In the present document, we report on the results of this comparative study. Finally, the optimized experimental setup was used to measure prompt fission neutron energy spectra for the fast-neutron induced fission of ²³⁸U. After detailing the data analysis method, the results are interpreted in terms of models and evaluations

Ce travail de thèse décrit la mise en place d'un dispositif expérimental basé sur la digitalisation des signaux et dédié à l'étude des neutrons prompts de fission émis en coincidence avec les fragments de fission lors de la fission spontane��e du 252Cf. Ce dispositifcomprend une chambre à ionisation utilisée pour la détection des fragments de fission ainsi qu'un scintillateur liquide de type NE213 pour la détection des neutrons prompts. Nous montrons comment l'analyse délicate des signaux digitalisés nous a permis de déterminer à la fois les distributions en masse et en énergie cinétique des fragments de fission ainsi que le spectre en energie et la multiplicité des neutrons de fission.

Cette thèse s’inscrit dans le cadre d’une collaboration entre le CEA et ORANO Mining avec pour objectif de développer une nouvelle sonde diagraphique basée sur l’interrogation neutronique active, dans le cadre de l’exploration et de l’exploitation de l’uranium dont une part importante de la production provient aujourd’hui de mines utilisant la lixiviation in situ. L’extraction chimique du minerai s’effectue directement dans le sol, sur plusieurs centaines de mètres, par injection et collection de solutions chimiques. Pour évaluer la rentabilité du puits, il est non seulement nécessaire de connaitre la quantité d’uranium disponible, mais aussi la perméabilité du milieu géologique. Cette dernière est déterminée en mesurant la « porosité hydrogène », à savoir la fraction volumique de la roche occupée par de l’eau, à l’aide de sondes qui émettent puis mesurent des neutrons ayant diffusé sur les noyaux d’hydrogène. L’uranium, et plus précisément son isotope 235, est aussi mesurable à l’aide de sondes équipées d’un générateur de neutrons pulsé. Ces travaux de recherche ont abouti à la conception d’une sonde permettant de réaliser ces deux mesures avec un unique compteur proportionnel à hélium 3 entouré de polyéthylène et blindé avec du cadmium. Des impulsions de neutrons de durée 50 µs sont émises par le générateur toutes les 5 ms (à 200 Hz). Puis, au cours des 800 µs qui suivent l’arrêt de chaque tir, on mesure les neutrons diffusés dans la formation qui ne sont pas thermalisés entièrement et peuvent encore franchir le blindage en cadmium. On obtient un comptage inversement proportionnel à la quantité d’hydrogène présente dans l’environnement. Sur les millisecondes qui suivent, les neutrons thermiques encore présents dans la roche font fissionner des noyaux d’235U, ce qui émet en moyenne 2.5 neutrons prompts par fission. Une partie de ces derniers sont mesurés par le bloc de détection, tandis que les neutrons du générateur, devenus thermiques 800 µs après l’arrêt du tir, ne peuvent plus franchir le blindage en cadmium. Grace à cette double discrimination, temporelle et énergétique, on peut mesurer le signal des neutrons prompts de fission qui est proportionnel à la concentration en uranium. Le flux de neutrons thermiques interrogateurs étant absorbé par l’hydrogène présent dans l’environnement, on utilise la porosité hydrogène mesurée pour corriger le signal des neutrons prompts de fission. Après avoir étudié par simulation Monte-Carlo les grandeurs affectant les performances de ces deux mesures (diamètre de forage, décentrage de la sonde, épaisseur et matériau de tubage, gangue de boue, lithologie), nous avons validé expérimentalement leur faisabilité en laboratoire. Tout d’abord, plusieurs chaines d’acquisition ont été testées pour pouvoir mesurer des taux de comptage instantanés de l’ordre de 106 s-1, pendant et juste après chaque tir du générateur de neutrons. D’autre part, une sonde maquette de laboratoire a été réalisée et testée dans un fût d’étalonnage rempli de 1.6 t de sable de Fontainebleau, spécialement conçu pour ces essais. Un bon accord entre l’expérience et les simulations a permis de valider la mesure de teneur en uranium et d’appréhender de nouveaux phénomènes, notamment l’activation de l’oxygène 17 responsable d’un bruit d’un fond actif significatif dans les formations siliceuses saturées en eau. La qualification des méthodes de calcul du signal et du bruit a été menée à bien, ce qui a permis d’estimer les performances prévues en situation réelle, notamment des limites de détection entre 10 et 200 ppm en 3 min de mesure pour des porosité hydrogènes respectives de 0 et 40%
This PhD in the frame of CEA - ORANO Mining collaboration, aims to develop a new logging tool, based on neutron active interrogation, in the scope of uranium exploration and exploitation. A large amount of its production comes from In situ recovery mines, by leaching chemically the ore in the ground over hundreds of meters. It is mandatory to determine the amount of uranium available, but also the permeability of the sand, to evaluate the profitability. This geological quantity can be assessed from the measurement of the porosity hydrogen that is the volume fraction of water in the rock formation. It is possible to measure this one by using neutron probes. Uranium, and especially its 235 isotope, can also be measured with that kind of logging tools, if they rely on a pulsed neutron generator. This research leads to a new probe design that allows performing the both measurements with a unique cadmium-shielded-helium 3-proportional counter. The generator emits a 50 µs neutron burst every 5 ms (at 200 Hz). In the 800 µs after the salvo we can measure the not-fully-thermalised neutrons, thanks to the cadmium shield acting like a filter. The obtained count is inversely proportional to the hydrogen, and water, environment content. Over the following milliseconds, thermal neutrons of the rock formation will lead to 235U nuclei fissions, which emit in average 2.5 prompt fission neutrons. A chunk of these neutrons is emitted toward our counter, as the neutrons from the generator, fully thermalized after 800 µs, cannot cross the cadmium. Thanks to that double energy-time discrimination, it is possible to measure the prompt fission neutron signal contribution, which is proportional to the uranium concentration. As thermal neutrons are absorbed by the hydrogen content in the environment, we can use the porosity hydrogen measurement to correct the prompt fission neutrons signal from its effect. Furthermore, a parametric study has been conducting, using the Monte-Carlo simulation code MCNP 6.1, to compare the quantities that affect the measurements performances (e.g. diameter, standoff, casing thickness, casing, mudcake thickness, lithology). Finally, the new measurement methods feasibility has been validated through two experimental campaigns: in one hand, the capability of the electronics to handle input count rates in the 106 s-1 yield, during and right after a pulse of the neutron D-T generator. In the other hand, a laboratory model of the neutron probe has been built and tested in a dedicated calibration drum, filled with 1.6 t Fontainebleau sand. An agreement between experiment and computer simulations has been found, which validates the uranium concentration measurement and allows the understanding of the main components of the active background. This study highlighted the contribution of the oxygen 17 activation delayed neutrons, in the water saturated sandstone environments. The signal and noise analysis method were qualified, leading to the first estimations of in situ performances, like the detection limit of the uranium concentration measurement, from 10 to 200 ppm for 3 min of acquisition, for hydrogen porosities ranging respectively from 0 to 40%

SOFIA (Studies On FIssion with Aladin - Études de fission avec ALADIN) est un projet expérimental qui se propose de mesurer systématiquement les rendements isotopiques de fission, ainsi que l'énergie cinétique totale des fragments, pour une large gamme de noyaux fissionnants. Le travail de thèse présenté ici prend part au projet SOFIA, et a pour objet l'étude de la fission de noyaux dans la région des actinides : ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁷Np et ²³⁸Np.L'expérience SOFIA est menée au GSI, un accélérateur d'ions lourds situé à Darmstadt en Allemagne. Cette installation fournit un faisceau relativiste et intense d'uranium-238. Par une réaction de fragmentation de ce faisceau primaire, il est créé un faisceau secondaire contenant une large variété d'ions, dont, pour certains, la fission va être étudiée. Les ions de ce faisceau secondaire sont triés et identifiés dans le séparateur de fragments FRS, un spectromètre de recul de haute résolution qui est réglé pour sélectionner les ions d'intérêt.Ensuite, les ions fissiles sélectionnés continuent leur vol jusqu'à la Cave-C, une aire expérimentale où l'expérience de fission elle-même a lieu. À l'entrée de la cave, l'ion du faisceau secondaire est excité par interaction Coulombienne alors qu'il traverse une cible; les voies de dé-excitation possibles incluent la fission de basse énergie. Lors d'une fission, les deux fragments sont émis dans un cône étroit dans le référentiel du laboratoire, dû à l'impulsion relativiste qui leur est transmise par le système fissionnant. Un spectromètre de recul complet a été développé par la collaboration SOFIA autour du dipôle existant ALADIN. L'identification des fragments est réalisée par des mesures de perte d'énergie, de temps de vol et de déviation dans l'aimant. Les deux fragments de fission sont identifiés simultanément et complètement (en masse et en charge). Ce document présente l'analyse menée pour (1) l'identification du système fissionnant, (2) l'identification des deux fragments de fission - évènements par évènements -, et (3) l'extraction des observables de fission : rendements, énergie cinétique totale, multiplicité total en neutrons prompts. Ces résultats concernant les actinides sont discutés, et l'ensemble des données extraites est fourni
SOFIA (Studies On FIssion with Aladin) is an experimental project which aims at systematically measuring the fission fragments' isotopic yields as well as their total kinetic energy, for a wide variety of fissioning nuclei. The PhD work presented in this dissertation takes part in the SOFIA project, and covers the fission of nuclei in the region of the actinides : ²³⁴U, ²³⁵U, ²³⁷Np and ²³⁸Np.The experiment is led at the heavy-ion accelerator GSI in Darmstadt, Germany. This facility provides intense relativistic primary beam of 238U. A fragmentation reaction of the primary beam permits to create a secondary beam of radioactive ions, some of which the fission is studied. The ions of the secondary beam are sorted and identified through the FR-S (FRagment Separator), a high resolution recoil spectrometer which is tuned to select the ions of interest.The selected - fissile - ions then fly further to Cave-C, an experimental area where the fission experiment itself takes place. At the entrance of the cave, the secondary beam is excited by Coulomb interaction when flying through an target; the de-excitation process involves low-energy fission. Both fission fragments fly forward in the laboratory frame, due to the relativistic boost inferred from the fissioning nucleus.A complete recoil spectrometer has been designed and built by the SOFIA collaboration in the path of the fission fragments, around the existing ALADIN magnet. The identification of the fragments is performed by means of energy loss, time of flight and deviation in the magnet measurements. Both fission fragments are fully (in mass and charge) and simultaneously identified.This document reports on the analysis performed for (1) the identification of the fissioning system, (2) the identification of both fission fragments, on an event-by-event basis, and (3) the extraction of fission observables: yields, TKE, total prompt neutron multiplicity. These results, concerning the actinides, are discussed, and the set of data extracted is provided

Despite nuclear fission prominence in nuclear physics, there are still several fundamental open questions about this process. One uncertainty is the energy distribution of neutrons emitted immediately after fission. In particular the relative energy distribution of neutrons above 8~MeV has been difficult to measure. This experiment measured the prompt neutron energy spectrum of n+235U from 3-10~MeV. The measurement took place at Los Alamos National Laboratory (LANL) and used a double time-of-flight technique to measure both the beam and fission neutron kinetic energies. Fission event timing was measured with a parallel plate avalanche counter. The fission neutron time-of-flight was measured with 2~m long plastic scintillation detectors. By combining the time-of-flight information with a known flight path the kinetic energy spectrum of neutrons was measured. To eliminate backgrounds various time-of-flight and energy cuts were imposed and an accidental coincidence background was subtracted. An MCNP simulation, including the 2~m neutron detector geometry, was done using the Madland and Nix model as the input energy distribution for the simulated neutrons. Finally, the measured energy spectrum was compared with the MCNP simulated n+235U fission neutron energy spectrum.

Two measurements have been made, addressing gaps in knowledge for 235U(n,f) and 238U(n,f). The energy distribution for prompt fission neutrons is not well-understood below 1 MeV in 235U(n,f). To measure the 235U(n,f) prompt fission neutron distribution, a pulsed neutron beam at the WNR facility in Los Alamos National Laboratory was directed onto a 235U target with neutron detectors placed 1 m from the target. These neutron detectors were designed specifically for this experiment and employed a unique geometry of scintillating plastic material that was designed to reject backgrounds. Fission fragments were detected using an avalanche counter. Coincidences between fission fragment production and neutron detector events were analyzed, using a double time-of-flight technique to determine the energy of the prompt fission neutrons. A separate measurement was made, investigating the neutron-induced fission cross section for 238U(n,f). This measurement also used the pulsed neutron beam at the WNR facility. The neutron flux was normalized to the well-known hydrogen standard and the fission rate was observed for beam neutrons in the energy range of 130-300 MeV. Using an extrapolation technique, the energy dependence of the cross section was determined. These new data filled a sparsely populated energy region that was not well-studied and were measured relative to the hydrogen standard, unlike the majority of available data. These data can be used to constrain the fission cross section, which is considered a nuclear reaction standard.

Following a NEA high priority nuclear data request, an experimental campaign to measure the prompt Î3-ray emissions from 235 U has been performed. This has used the STEFF spectrometer at the new Experimental Area 2 (EAR2) within the neutron time- of-flight facility (n_TOF), a white neutron source facility at CERN with energies from thermal to approximately 1 GeV. Prior to the experimental campaign, STEFF has been optimised for the environment of EAR2. The experimental hall features a high background Î3-ray rate, due to the nature of the spallation neutron source. Thus an investigation into reduction of the background Î3-ray rate, encountered by the NaI(Tl) detector array of STEFF, has been carried out. This has been via simulations using the simulation package FLUKA. Various materials and shielding geometries have been investigated but the effects determined to be insufficient in reducing the background rate by a meaningful amount. The NaI(Tl) detectors have been modified to improve their performance in a high count rate environment, and their behaviour characterised to understand the response to higher count rates. Initial testing demonstrated that the modified detectors maintain a potential to measure Î3-ray multiplicities up to 3 counts per microsecond. However, the energy resolution fails somewhere below 1.75 counts per microsecond. The experimental campaign has produced a large amount of data. The preliminary analysis of phase one data has considered incoming neutron energies ranging from thermal to an upper limit of 1 eV, with a minimum Î3-ray energy threshold of 160 keV. Results have been achieved for the prompt fission Î3-ray multiplicity and total energy of M Î3 = 6.3 ± 0.2 and E S,Î3 = 9.0 ± 0.1 MeV respectively. Further work is ongoing by the STEFF team at Manchester to improve upon these results and analyse the remainder of the data set at higher incoming neutron energies.

La volonté d'améliorer l'efficacité énergétique des réacteurs nucléaires a motivé de nouvelles solutions dans leur conception. L'une d'elles est l’utilisation d’un réflecteur lourd dans les réacteurs de génération III+ et les futurs réacteurs de génération IV. Lorsque la matière est traversée par des rayons γ, les excitations induites entraînent une élévation de sa température. Ce processus, appelé échauffement γ, est responsable de plus de 90% de la production de chaleur dans la région hors combustible d'un réacteur nucléaire. C’est également le cas dans le réflecteur. Pour simuler l'effet de l’échauffement γ en fonction de la composition du combustible, il faut disposer de données précises sur les γ prompts émis par les différents fragments produits dans le processus de fission. En 2012, une campagne d’expériences inédite, EXILL, a été menée au réacteur de recherche de l'ILL. Un grand nombre de détecteurs HPGe a été placé autour d’une cible fissile et a mesuré les rayons γ émis par la cible alors qu’elle était irradiée par un faisceau intense de neutrons froids. Dans ce travail, nous avons analysé les données obtenues avec des cibles ²³⁵U. Elles nous ont permis d’étudier la désexcitation de plusieurs fragments de fission et plus globalement le processus de fission induite par des neutrons. Dans un premier temps, nous avons utilisé la méthode standard d'analyse par coïncidence γ-γ-γ. Nous avons pu filtrer les données expérimentales, identifier les transitions γ dans des fragments bien produits et calculer leur intensité relative. Les problèmes que nous avons rencontrés concernent le bruit de fond. Les résultats obtenus dépendent de ce choix et présentent donc des problèmes de reproductibilité. Nous avons développé et testé une nouvelle méthodologie d'analyse. Son principe est un balayage des portes de coïncidence selon trois directions, ce qui permet de trouver le bruit de fond le mieux adapté. L'idée principale était finalement de passer d'une méthode "spectroscopique", dont le but est de trouver de nouvelles transitions et des états excités dans un noyau, à une méthode "spectrométrique", qui nous permet d'obtenir plus précisément l’intensité de transitions γ connues, avec une meilleure estimation de leur incertitude. Cela nous a amené à développer un logiciel d'analyse semi-automatique d'ajustement des pics. Divers schémas de calcul de l'intensité des transitions γ ont été également élaborés pour tenir compte des contaminations possibles, selon leur emplacement dans la matrice de coïncidence et leur intensité. La méthode standard et la nouvelle méthode d'analyse ont été comparées pour l'analyse du ¹⁴²Ba. Dans ce travail, nous avons également comparé nos résultats sur quelques noyaux, tel que le ¹⁰⁰Zr, avec des simulations réalisées avec le code FIFRELIN. Ce dernier est un code Monte-Carlo qui simule le processus de fission et la désexcitation des fragments de fission. FIFRELIN utilise plusieurs modèles différents pour décrire ces processus. Nous avons testé le comportement des différents modèles, trouvé les valeurs optimales des paramètres de simulation et testé comment ces configurations reproduisaient les résultats expérimentaux. FIFRELIN n'a pas été en mesure de reproduire simultanément les intensités des transitions γ émises par les fragments de ¹⁰⁰Zr et la multiplicité de neutrons prompts moyennée sur tous les fragments de fission. Cependant, avec des paramètres modifiés, FIFRELIN a fourni localement une multiplicité de neutrons prompts correcte pour les fragments de masse atomique A=100 et des intensités de transition γ bien reproduites pour le noyau de ¹⁰⁰Zr. Nous avons également comparé nos résultats expérimentaux sur les fragments de ¹⁰⁰Zr provenant du processus ²³⁵U(n,f) avec les autres données expérimentales disponibles provenant des expériences sur ²⁴⁸Cm(sf) et ²⁵²Cf(sf), et une autre expérience sur ²³⁵U(n,f)
The desire to improve the fuel efficiency of nuclear reactors has motivated new solutions in their design. One of them is the heavy reflector used in the generation III+ and in the future generation IV reactors. γ-rays passing through matter cause its excitation and temperature rise. It is a process called γ-heating, and it is responsible for more than 90% of the heat production in the non-fuel region of the nuclear reactor. This is also the case of the heavy reflector. To simulate the γ-heating effect in every state of the nuclear reactor it is necessary to have precise data on the prompt γ-rays emitted by different fission fragments produced in the course of the nuclear chain reaction. In 2012, at the research reactor of the ILL, an innovative experiment, called EXILL, was conducted. It produced a large amount of useful data on the de-excitation of the fission fragments. A large number of HPGe detectors were used to study the neutron induced fission process by measuring the emitted γ-rays. Fissile targets were irradiated by an intense cold neutron beam. In this work we analyzed the ²³⁵U targets. We studied several fission fragments and more generally the fission process by using high-resolution γ-ray spectroscopy. At the beginning, we used the standard γ-γ-γ coincidence analysis method. We were able to filter experimental data, identify the well produced γ-rays, and calculate their relative intensities. The problems we have encountered are related to the background. The results obtained with this method were background dependent and thus presented some problems with reproducibility. We therefore developed and tested a new analysis methodology. Its crucial feature is a coincidence gates scanning in three directions which helps to find the most suitable background. The idea was to move from a “spectroscopic” method, which main purpose is finding new transitions and excited states in a nucleus, to a “spectrometric” method, which allows us to obtain more precise γ-ray intensities. We developed a semi-automatic analysis software which facilitates fitting of the chosen γ-ray peak, the contamination and the background. Various γ-ray intensity calculation schemes were derived to take into account different contamination strengths and placements. The results of the analysis with the new technique are reproducible and more reliable. The standard and the new analysis method were compared in the ¹⁴²Ba analysis. In this work, we also compared our experimental results on some nuclei, such as ¹⁰⁰Zr, with the simulation results performed with the FIFRELIN code. It is a Monte-Carlo code which simulates the fission process and the de-excitation of the fission fragments. It uses various models to describe these processes. We were able to test the behavior of different models implemented in FIFRELIN to find the optimal simulation parameter values and to test how well these setups reproduce the experimental results. FIFRELIN was unable to simultaneously reproduce the γ-ray intensities of ¹⁰⁰Zr and the prompt-neutron multiplicity averaged over all fission fragments. However, with modified simulation parameters, FIFRELIN locally provided correct prompt-neutron multiplicity for the fission fragment with the atomic mass A=100 and well reproduced γ-ray intensities of ¹⁰⁰Zr. We also compared our experimental results on ¹⁰⁰Zr coming from the ²³⁵U(n,f) process with the other available experimental data coming from the experiments on ²⁴⁸Cm(sf) and ²⁵²Cf(sf), and another experiment on ²³⁵U(n,f)

Ce travail de thèse décrit la mise en place d'un dispositif expérimental basé sur la digitalisation des signaux et dédié à l'étude des neutrons prompts de fission émis en coincidence avec les fragments de fission lors de la fission spontanée du 252Cf. Ce dispositif comprend une chambre à ionisation utilisée pour la détection des fragments de fission ainsi qu'un scintillateur liquide de type NE213 pour la détection des neutrons prompts. Nous montrons comment l'analyse délicate des signaux digitalisés nous a permis de déterminer à la fois les distributions en masse et en énergie cinétique des fragments de fission ainsi que le spectre en énergie et la multiplicité des neutrons de fission

Le projet piafe consiste a produire des noyaux riches en neutrons par fission au sein d'une cible d'uranium placee pres du cur du reacteur de l'institut laue langevin, puis de transporter les produits de fission sous forme monochargee et a basse energie (inferieure a 30 kev) sur une distance de 400 m jusqu'au complexe accelerateur sara de l'institut des sciences nucleaires de grenoble. Une solution originale de guidage ayant ete proposee, l'objectif de cette these est de prouver la faisabilite d'un tel transport. Pour ceci, on s'est attache a etudier les effets sur le faisceau des defauts d'alignement des elements optiques (et de leur support) et du champ magnetique terrestre afin de determiner un systeme periodique de correction de la trajectoire centrale du faisceau. Puis, la realisation d'une ligne experimentale de 18 m a permis de faire une etude detaillee de l'interaction du faisceau avec le gaz residuel. Cette interaction se caracterise par les pertes de particules par echange de charge et l'augmentation d'emittance par diffusion coulombienne. La validation des modeles theoriques permet une extrapolation des phenomenes sur une distance de 400 m. Il est ainsi possible de conclure sur la faisabilite d'un tel transport

Les activités nucléaires génèrent des déchets radioactifs classés selon leur niveau d’activité et la durée de vie des radioéléments présents. La garantie d’un classement et d’une gestion optimale nécessite une caractérisation précise. Les déchets de moyenne et haute activité, contenant des radioéléments à vie très longue, seront stockés en profondeur pendant plusieurs centaines de milliers d’années, à l’issue desquelles il est nécessaire de pouvoir garantir l’absence de risques pour l’homme et l’environnement, non seulement sur le plan radiologique, mais aussi en ce qui concerne des éléments stables, toxiques du point de vue chimique. Cette thèse concerne la caractérisation par activation neutronique de ces éléments toxiques, ainsi que celle des matières nucléaires présentes dans les colis. Elle a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache, en France, et l’institut de Gestion des Déchets Radioactifs et de Sûreté des Réacteurs du centre de recherche FZJ (Forschungszentrum Jülich), en Allemagne. La première étude a consisté à valider le modèle numérique de la cellule d’activation neutronique MEDINA (FZJ) avec le code de transport Monte Carlo MCNP. Les rayonnements gamma prompts de capture radiative d’échantillons contenant des éléments d’intérêt (béryllium, aluminium, chlore, cuivre, sélénium, strontium et tantale) ont été mesurés et comparés aux simulations avec diverses bases de données nucléaires, permettant d’aboutir à un accord satisfaisant et validant le schéma de calcul en vue des études suivantes. Ensuite, la mesure des rayonnements gamma retardés de fissions induites sur les isotopes 235U et 239Pu a été étudiée pour des fûts de 225 L contenant des enrobés bitumineux ou une matrice béton, représentatifs de déchets produits en France et en Allemagne. Les rendements d’émission des rayonnements gamma retardés de fission d’intérêt, cohérents avec ceux publiés dans la littérature, ont été déterminés à partir des mesures d’échantillons métalliques d’uranium et de plutonium dans la cellule d’activation neutronique REGAIN du LMN. Le signal utile a ensuite été extrapolé par simulation MCNP pour une répartition homogène d’isotopes 239Pu ou 235U dans les matrices considérées, en utilisant le modèle numérique de MEDINA. Des signaux faibles, de l’ordre de 100 coups par gramme d’isotope 239Pu ou 235U, ont été obtenus. Pour le colis d’enrobés bitumineux, le niveau d’irradiation gamma très élevé, dû à une activité en 137Cs de l’ordre de 1 TBq par fût, nécessiterait l’utilisation d’une collimation et/ou d’écrans pour éviter la saturation de l’électronique de mesure, rendant indétectables les rayonnements gamma retardés de fission. Les colis de déchets bétonnés produits en Allemagne présentant un niveau d’activité plus faible, il a été possible d’estimer des limites de détection allant de 10 à 290 g d’isotope fissile 235U ou 239Pu, selon la raie gamma considérée, suite à la mesure du bruit de fond actif dans MEDINA avec une matrice béton maquette. Afin d’améliorer ces performances, le blindage du détecteur germanium de MEDINA a été optimisé à l’aide de simulations MCNP, montrant la possibilité de réduire les bruits de fond gamma et neutron d’un facteur 4 et 5, respectivement. La validation expérimentale de l’efficacité du blindage a été effectuée à partir de configuration simples à implémenter dans MEDINA, confirmant les facteurs de réduction attendus. Un blindage du détecteur optimal permettrait d’améliorer les limites de détection et aussi d’utiliser une source de neutrons d’intensité supérieure, comme un générateur de neutron à haut flux ou un accélérateur linéaire d’électrons avec une cible de conversion appropriée
Nuclear activities produce radioactive wastes classified following their radioactive level and decay time. An accurate characterization is necessary for efficient classification and management. Medium and high level wastes containing long lived radioactive isotopes will be stored in deep geological storage for hundreds of thousands years. At the end of this period, it is essential to ensure that the wastes do not represent any risk for humans and environment, not only from radioactive point of view, but also from stable toxic chemicals. This PhD thesis concerns the characterization of toxic chemicals and nuclear material in radioactive waste, by using neutron activation analysis, in the frame of collaboration between the Nuclear Measurement Laboratory of CEA Cadarache, France, and the Institute of Nuclear Waste Management and Reactor Safety of the research center, FZJ (Forschungszentrum Jülich GmbH), Germany. The first study is about the validation of the numerical model of the neutron activation cell MEDINA (FZJ), using MCNP Monte Carlo transport code. Simulations and measurements of prompt capture gamma rays from small samples measured in MEDINA have been compared for a number of elements of interest (beryllium, aluminum, chlorine, copper, selenium, strontium, and tantalum). The comparison was performed using different nuclear databases, resulting in satisfactory agreement and validating simulation in view of following studies. Then, the feasibility of fission delayed gamma-ray measurements of 239Pu and 235U in 225 L waste drums has been studied, considering bituminized or concrete matrixes representative of wastes produced in France and Germany. The delayed gamma emission yields were first determined from uranium and plutonium metallic samples measurements in REGAIN, the neutron activation cell of LMN, showing satisfactory consistency with published data. The useful delayed gamma signals of 239Pu and 235U, homogeneously distributed in the 225 L matrixes, were then determined by MCNP simulations using MEDINA numerical model. Weak signals of about one hundred counts per gram of 239Pu or 235U after 7200 s irradiation were obtained. Because of the high gamma emission in the bituminized waste produced in France (about 1 TBq of 137Cs per drum), the use of collimator and/or shielding is mandatory to avoid electronic saturation, making fission delayed gamma rays undetectable. However, German concrete drums being of lower activity, their corresponding active background was measured in MEDINA with a concrete mock-up, leading to detection limits between 10 and 290 g of 235U or239Pu, depending on the delayed gamma line. In order to improve these performances, the shielding of MEDINA germanium detector was optimized using MCNP calculations, resulting in gamma and neutron background reduction factors of 4 and 5, respectively. The experimental validation of the shielding efficiency was performed by implementing easy-to-build configurations in MEDINA, which confirmed the expected background reduction factors predicted by MCNP. Thanks to an optimized detector shielding, it will also be possible to use a higher neutron emission source, like a high flux neutron generator or an electron LINAC with appropriate conversion targets, in view to further reduce detection limits

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre du projet ALTO (Accélérateur Linéaire Auprès du Tandem d'Orsay), projet exploitant la photofission comme mode de production de noyaux riches en neutrons pour la séparation en ligne. Nos travaux portent sur l'étude des modes d'adaptation de l'environnement de production représenté par son ensemble cible-source d'ions.
Nous avons mené une étude exhaustive de radioprotection pour dimensionner et définir la nature des blindages nécessaires pour faire face aux flux intenses de photons et de neutrons générés dans la cible de production.
Les simulations Monte Carlo avec le code FLUKA nous ont permis de calculer le transport simultané des photons et des neutrons avec une modélisation intégrale des structures géométriques très complexes. Pour l'ensemble cible-source d'ions et les points critiques de pertes de faisceaux, nous proposons des blindages optimisés basés essentiellement sur la structure segmentée.
Nous avons étudié l'adéquation d'une cible épaisse de carbure d'uranium pour la production de noyaux radioactifs riches en neutrons par photofission. En particulier, nous avons montré la validité du code FLUKA pour la photofission avec un faisceau d'électrons de 50 MeV, en comparant les résultats de calculs aux mesures expérimentales réalisées.
Enfin, nous présentons nos travaux de conception et de développement d'un prototype de source d'ions de type FEBIAD destinée aux installations de seconde génération : la source IRENA. Ces travaux montrent à quel point les considérations de radioprotection sont également impliquées dans le développement de la source.

In this project, different fission models in the nuclear reaction code TALYS have been compared to GEF version 2020/1.2. The data included in the comparison are mass yield distributions, average prompt neutron energies per fragment mass, and average multiplicities of both neutrons and γ-rays per fragment mass. The reaction studied in the first part of the project is 1 keV neutron-induced fission of 235U. In the second part of the study, a variety of different nuclei and different incident energies were included in comparisons, but a limitation was set to only include neutron-induced fission. The results from the comparison suggested that TALYS fymodel 2 and 3 were less consistent with GEF than fymodel 4. For the comparisons with experimental data, fymodel 4 also performed better overall. TALYS fymodel 2 and 3 make use of implemented partial versions of GEF to produce fission fragment distributions, while fymodel 4 takes fission fragment distribution data from separate yieldfiles. A database of these yieldfiles with 737 different nuclei and 10 energy levels was produced, to be implemented in future versions of TALYS. The energy levels were chosen to get a range of energies that can be accurately interpolated between. This method of using TALYS fymodel 4 with a yieldfile from GEF consistently showed a strong agreement with GEF version 2020/1.2 for the mass yield distributions and the neutron multiplicities. The γ-ray multiplicities and the neutron energies show a slightly weaker agreement, and TALYS gives consistently smaller values than GEF for these quantities.

Nearly mono-energetic, high intensity (~107 gamma/s), and approximately 100% linearly polarized gamma-ray beams at energies between 5.15 and 7.60 MeV were used to induce photofission of 232Th, 233,235,238U, 237Np, and 239,240Pu. Prompt fission neutron yields parallel and perpendicular to the plane of beam polarization were measured using arrays of 12-18 liquid scintillator detectors. Prompt neutron polarization asymmetries close to zero were found for the even-odd actinides (233,235U, 237Np, and 239Pu), while significant asymmetries were found for the even-even actinides (232Th, 238U, and 240Pu). Predictions based on previously measured fission fragment angular distributions combined with a model of prompt neutron emission agree well with our experimental results. Finally, we describe a new method of measuring the enrichment of special nuclear material based on our results.

Dissertation