Dissertationen zum Thema „Poussière carbonée“

Cette thèse s’intéresse aux signatures spectroscopiques des nano-particules carbonées dans l’infrarouge proche et moyen dans les disques protoplanétaires. Ces signatures sont largement observées dans le milieu interstellaire et les galaxies et représentent ainsi un outil essentiel pour étudier les conditions physiques qui y règnent. Notamment, leur étude dans les environnements circumstellaires d’étoiles de type Herbig contribue à notre connaissance de la formation des systèmes planétaires et du cycle de la matière dans la Voie lactée. Même si la poussière ne représente qu’un faible pourcentage de la matière galactique, elle est essentielle dans la formation d’espèces chimiques complexes, le chauffage photo-électrique du gaz, la balance énergétique ou ladynamique des structures. Ainsi, elle participe directement à l’évolution des disques protoplanétaires.Ce travail s’appuie notamment sur les données d’observations spectroscopiques résolues spatialement obtenues avec l’instrument NaCo au VLT dans l’infrarouge proche entre 3 et 4 μm. Le modèle THEMIS fournit un cadre d’interprétation pour les observations en proposant un modèle physique de la poussière dans lequel les propriétés optiques sont calculées en considérant la composition, la structureet la taille de populations de grains. THEMIS propose un scénario d’évolution de celle-ci au travers des différentes phases du milieu interstellaire.Les résultats obtenus montrent que des particules carbonées sub-nanométriques ayant une forte aromaticité sont présentes de manière étendue et structuréeà la surface des disques protoplanétaires. Leur degré d’aromaticité augmente avec l’intensité du champ de rayonnement de l’étoile. De plus, l’observation de ces particules près de l’étoile suggère leur renouvellement continu. La odélisation de l’émission de la poussière dans les conditions des disques met enévidence les contributions des différentes populations selon la longueur d’onde et les conditions d’irradiation.Ce travail s’inscrit dans la préparation de la mission du James Webb Space Telescope qui permettra d’observer notamment les disques ptrotoplanétaires surune large gamme infrarouge (0.6-28 μm). Ce travail a également conduit à la production de deux articles, un publié et l’autre soumis dans la revue Astronomy & Astrophysics
This thesis focuses on spectroscopic signatures of carbon nanoparticles in the near and mid-infrared in protoplanetary disks. These signatures are widely observed in the interstellar medium and galaxies and thus represent an essential tool for studying their physical conditions. In particular, their study in the circumstellar environments of Herbig stars contributes to our knowledge of the formation of planetary systems and the dust cycle in the MilkyWay. Even if dust represents only a small percentage of galactic matter, it is key to the formation of complex chemical species, photoelectric gas heating, energy balance or structural dynamics. Thus, it participates directly in the evolution of protoplanetary disks.This work is based in particular on spatially resolved spectroscopic observation data obtained with the NaCo instrument at the VLT in the near infrared between 3 and 4 μm. The THEMIS model provides an interpretative framework for observations by proposing a physical dust model in which optical properties are calculated by considering the composition, structure and size of grain populations. THEMIS proposes a scenario of its evolution through the different phasesof the interstellar medium.The results obtained show that carbon sub-nanoparticles with high aromaticity are present in a widespread and structured manner at the surface ofprotoplanetary disks. Their degree of aromaticity increases with the intensity of the stellar radiation field. Moreover, the observation of these particles close to the star suggests their continuous replenishment. Modelling the dust emission under disk conditions highlights the contributions of dust populations according to the wavelength and the radiation field.This work is related to the preparation of the James Webb Space Telescope mission which will allow to observe protoplanetary disks over a wide infrared range (0.6-28 μm) with a resolution of 0.1”. This work also led to the production of two articles, one published and the other submitted to the journal Astronomy & Astrophysics

Cette thèse présente une étude complète de l'interaction entre les grains de poussière et diverses espèces en phase gazeuse dans le milieu interstellaire. Les principaux résultats impliquent l'utilisation de surfaces comme la glace et le coronène, une surface qui ressemble aux hydrocarbures aromatiques polycycliques (PAH), avec des éléments H et O en phase gazeuse. Nous étudions comment les grains de poussière peuvent catalyser la formation de nouvelles molécules par des processus comme l'adsorption, la diffusion, les réactions de surface et la désorption dans des conditions typiques du milieu interstellaire.La thèse comprend trois chapitres expérimentaux (4, 5 et 6), réalisés au LERMACYU en utilisant la configuration FORMOLISM, qui sont complétés par deux études théoriques (chapitres 8 et 9), menées avec les codes Cloudy et Nautilus à l'UGent. Les expériences se concentrent sur le rôle que jouent les différentes surfaces de grains de poussière et les couches de glace sur les énergies de liaison (BE) des molécules (chapitre 4), sur la formation expérimentale de H2 sur le coronène jusqu'à 250 K (chapitre 5) et sur la formation d'eau solide sur la poussière à des températures allant jusqu'à 85 K (chapitre 6). Plusieurs implications astrophysiques sont également discutées.Les résultats présentés au chapitre 5 montrent comment H2 peut se former dans des nuages ​​moléculaires avec des températures de poussière >20 K et cela est extrêmement pertinent pour expliquer l'efficacité de H2 et de la formation d'étoiles dans les galaxies à fort décalage vers le rouge. Le chapitre 6 donne de nouvelles perspectives sur la formation de manteaux de glace qui pourraient se former à une température plus élevée que celle démontrée précédemment,étant un moyen significatif d'expliquer l'appauvrissement en O élémentaire en phase gazeuse observé dans de telles conditions. De plus, la disparition des PAH lors de la transition des nuages ​​diffus aux nuages ​​denses pourrait s'expliquer par le fait que les grains de poussière commencent à être recouverts par des couches de glace. Dans le chapitre 8, nous étudions l'effet de la formation expérimentale de H2 à haute température sur les PAH sur la localisation du front de dissociation (DF) dans une image PDR classique, en le modélisant avec Cloudy. À partir d'une implémentation de base des résultats expérimentaux du chapitre 5 dans le code, il a été difficile de quantifier cet effet. Cela souligne combien il reste encore beaucoup de travail à faire sur les modèles pour mieux correspondre aux observations. Dans le chapitre 9, certaines questions concernant l'appauvrissement en O dans les nuages ​​​​translucides et la croissance des grains introduites au chapitre 6 sont abordées avec Nautilus. En utilisant une stratégie innovante, nous avons pu reproduire les appauvrissements en C et O dans des conditions de nuages ​​​​translucides en les verrouillant dans deux espèces de surface distinctes lors de l'adsorption, reproduisant le rapport de structure moléculaire des carbonates organiques. Cette thèse montre l'incroyable nature catalytique des PAH et leur capacité à permettre des processus de chimisorption pour la formation de molécules à des températures de poussière élevées. Il s'agit d'un résultat important qui peut être lié aux nouvelles découvertes rapportant la possibilité d'avoir une croissance des grains à des nH plus faibles
This Thesis presents a comprehensive study of the interaction between dust grains andvarious gas-phase species in the ISM. The main results involve the use of surfaces likeices and coronene, a surface that resembles polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs),with gas-phase H and O elements. We investigate how dust grains can catalyze the formation of new molecules through processes like adsorption, diffusion, surface reactions and desorption in typical ISM conditions.The Thesis includes three experimental Chapters (4, 5 and 6), performed at LERMACYUby using the FORMOLISM setup, that are complemented by two theoretical studies(Chapters 8 and 9), conducted with Cloudy and Nautilus codes at UGent. The experiments focus on the role that different dust grain surfaces and ice layers have onthe Binding Energies (BEs) of molecules (Chapter 4), on the experimental formation ofH2 on coronene up to 250 K (Chapter 5) and on the formation of solid water on dustat temperatures up to 85 K (Chapter 6). Several astrophysical implications are alsodiscussed.The results presented in Chapter 5 show how H2 can form in molecular clouds with dusttemperatures >20 K and this is extremely relevant to explain the efficient H2 and starformation in high redshift galaxies. Chapter 6 gives new insights on the formation oficy mantles that could be forming at higher temperature than previously demonstrated,being a significant way to explain the gas-phase elemental O depletion observed in suchconditions. Moreover, the disappearance of PAHs in the transition from diffuse to denseclouds could be explained by the dust grains starting to be covered by ice layers. InChapter 8 we study the effect of the high temperature experimental H2 formation onPAHs on the location of the dissociation front (DF) in a classical PDR picture, bymodelling it with Cloudy. From a basic implementation of the experimental results ofChapter 5 in the code, it has been challenging to quantify such effect. This underlineshow a lot of work still needs to be done on models to better match observations. InChapter 9 some questions regarding O depletion in translucent clouds and grain growthintroduced in Chapter 6 are addressed with Nautilus. By using an innovative strategy,we were able to reproduce C and O depletions in translucent cloud conditions by lockingthem in two separate surface species upon adsorption, reproducing the molecular structure ratio of organic carbonates.This Thesis shows the incredible catalytic nature of PAHs and their capacity to enablechemisorption processes for the formation of molecules at high dust temperatures. Thisis an important result that can be linked to the new discoveries reporting the possibilityof having grain growth at lower nH

La formation de poussières carbonées dans les tokamaks pose actuellement un réel problème (pertes de combustibles liées à la sécurité, pertes énergétiques …). Afin de comprendre les mécanismes de formation de ces poudres (distribution en taille, distribution spatiale et transport) et donc de trouver une méthode pour limiter leur rôle, une étude expérimentale a été réalisée dans une décharge radiofréquence Ar/C2H2. Le plasma et des poudres carbonées ont été caractérisés par différentes techniques (spectroscopie optique d’émission, diffusion du rayonnement, FTIR in-situ, caméra rapide, MEB et FTIR ex-situ). La diffusion du rayonnement polychromatique (IR et UV-visible-proche IR) a été utilisée afin d’obtenir des informations sur la distribution spatiale des poudres et l’évolution de leur distribution en taille. Un modèle, basé sur la théorie de Mie et associé à une méthode de Monte Carlo, a été développé afin de reproduire les mesures de diffusion in-situ. La comparaison entre expériences et simulations numériques à ouvert de nouvelles voies en termes d'interprétation et d'analyse des données. Cette étude est un premier pas vers la détermination en temps réel de la taille et de la densité des poussières en couplant les mesures optiques avec un modèle numérique basé sur la théorie de Mie
The formation of carbon dust in tokamaks raises currently several real problems (safety, energy losses ...). To understand the mechanisms of these powders’ formation (size distribution, spatial distribution and transportation) and then find out a way to limit their role, an experimental study was carried out in a radiofrequency discharge Ar/C2H2. The plasma and these carbon powders were characterized by different techniques (optical emission spectroscopy, scattering of radiation, in-situ FTIR, fast camera, SEM and ex-situ FTIR). The scattering of polychromatic radiation (IR and Ultra violet-visible-near infrared) was used to obtain some information about the powders’ spatial distribution and the evolution of their size distribution. A model, based on the Mie theory and associated with the method of Monte Carlo, was developed to reproduce the optical measurements in-situ. The comparison between experiments and numerical simulations provides new roads in terms of interpretation and analysis of their results. This study is the first step to determine in real-time the dust size and density by coupling the optical measurements with the numerical model based on the Mie theory

Lors du fonctionnement d’une machine de fusion, les interactions plasma-parois conduisent à des processus d’érosion des matériaux et à la production de particules. Ces poussières sont principalement composées de carbone et de tungstène. Pour des raisons de sureté et afin de garantir un fonctionnement optimum du réacteur, il est important de garder en quantité raisonnable les poussières dont la taille varie entre 10 nm et 100 $m. La mise en suspension de ces poussières est une étape préliminaire à leur récupération, et le laser est une technique prometteuse pour cette application. Afin d’optimiser le nettoyage, les mécanismes physiques à l’origine de l’éjection induite par laser de ces poussières ont été identifiés. Les agrégats sont directement ablatés par le laser et les gouttelettes métalliques sont éjectées intactes par une force électrostatique induite par les photoélectrons. Nous avons également caractérisé l’éjection des particules pour choisir un système de récupération adapté
During tokamak operation, plasma-wall interactions lead to material erosion processand dusts production. These dusts are mainly composed by carbon and tungsten, with sizesranging from 10 nm to 100 $m. For safety reasons and to guarantee an optimum reactorfunctioning, the dusts have to be kept in reasonable quantity. The dusts mobilization is a firststep to collect them, and the laser is a promising technique for this application. To optimizethe cleaning, physical mechanisms responsible for dust ejection induced by laser have beenidentified. Some particles, such as aggregates, are directly ablated by the laser. The metaldroplets are ejected intact by an electrostatic force, induced by the photoelectrons. We alsocharacterized the particles ejection to choose an appropriate collection device

Ce travail concerne l’étude de la matière carbonée au laboratoire en relation avec la matière carbonée interstellaire. L’observation de celle-ci utilise notamment la spectroscopie infrarouge de 7000 cm -1 à 600 cm -1, afin de comparer les motifs spectraux obtenus aux signatures observées dans le milieu interstellaire, répertoriées en trois classe (A,B et C). La première partie du travail a consisté en l’achèvement de la mise en place et le développement de l’expérience « Nanograins » au sein du laboratoire Photophysique moléculaire. Ce montage permet de faire brûler une flamme basse pression et permet de prélever des échantillons de produits du milieu réactif dans des conditions contrôlées. Les paramètres expérimentaux ont été ajustés de manière à maintenir la flamme et à produire de la suie, la matière carbonée qui a retenu l’essentiel de notre attention. Les dépôts de la partie condensable de la flamme ont été collectés puis analysés par la spectroscopie infrarouge en absorption. Nous avons étudié la flamme en phase gazeuse et aussi étudié l’effet d’irradiations laser et ionique sur les dépôts. Nous avons pu tracer la voie d’évolution des suies issues de la flamme en phase solide en fonction de diverses conditions de la flamme. Les spectres de certains dépôts démontrent leur caractère aromatique très fort. Un accord a été trouvé avec les signaux du milieu interstellaire de classe B et C. Ce résultat associé avec ceux issus de l’analyse par spectrométrie Raman et par spectrométrie de masse, ouvre des perspectives vers l’interprétation des signaux de la classe A
This thesis work concerns the study of carbonaceous material in the laboratory in relation to interstellar carbonaceaous material. The observation of this material makes a particular use of infrared spectroscopy. That’s why we sought to synthesize analogues of carbonaceous interstellar grains and realize their spectroscopy in the range 7000 cm -1 – 600 cm -1, in order to compare the obtained patterns with the observed spectral signatures in the interstellar medium. The first part of the work consisted in the completion of the set-up and in the development of the “nanograins” experiment at the Laboratoire de Photophysique Moléculaire in Orsay – France. This set-up allows to mount a flame burning under low pressure and to collect products after sampling in the reactive environment under controlled conditions. The experimental settings were adjusted so as to keep the flame and produce soot, the carbon material which retained most of our attention. Deposits from condensation of species in the flame have been collected and its components analyzed by infrared absorption spectroscopy. We have studied the flame in the gas phase and also studied the effect of laser and ion irradiation on deposits. We were able to trace the path of evolution of the solid phase soot from the flame depending on various conditions of the flame. The spectra of some deposits demonstrate their strong aromatic character. We found an agreement with the signals of the interstellar medium class B and class C. This result combined with those from the analysis by raman spectroscopy and mass spectrometry, will be valuable tools to seek for an agreement with the signals of class A of the interstellar medium

A travers les époques géologiques, l'océan Austral a joué un rôle majeur dans la régulation du climat à la surface de la Terre et en particulier dans la réduction de la concentration en CO2 atmosphérique. Cette région océanique est la plus importante pompe biologique de carbone et à travers la photosynthèse du phytoplancton permet la séquestration du carbone dans les profondeurs océaniques. Cette diminution aurait été causée par les dépôts de poussières qui par apportant des éléments comme le fer dans les régions limitées en nutriments, fertilise la surface des océans et permet l'activation de la pompe biologique de carbone. Aujourd'hui, l'entrée dans l'ère de l'Anthropocène a été marqué par l'impact que l'activité humaine exerce sur son environnement. L'activité anthropique génère et largue du dioxyde de carbone dans l'atmosphère provoquant un effet de serre sur la Terre altérant l'équilibre environnemental. Cette étude explore l'océan Austral qui est une zone de paradoxe biogéochimique avec de fortes concentrations en macronutriments, mais avec une faible productivité biologique. En 1990, John Martin a élaboré la « Iron Hypothesis » ou le fer (micronutriment) restreint la croissance phytoplanctonique. La poussière est une source majeure de métaux pour l'océan de surface. Dans l'océan Austral, les poussières ont une origine majoritairement d'Amérique du Sud (poussière patagonienne). Les apports d'Amérique du Sud contribuent pour 58% de la poussière totale dans l'océan Austral et seront multipliés par deux avec les futurs changements environnementaux. Pendant le dernier maximum glaciaire dans l'océan Austral, les apports de poussières auraient diminué la concentration en CO2 dans l'atmosphère. A de plus petites échelles de temps, des tests de fertilisation artificielle de fer ont été réalisés dans l'océan Austral et ont montré une forte productivité biologique. L'objectif de ce travail est de mieux caractériser et de quantifier la fraction de métaux qui se solubilise de la poussière patagonienne dans l'eau de mer sous des conditions actuelles et futures (2100) et d'améliorer les prédictions de l'évolution du phytoplancton dans la réponse à l'intensification de l'apport de poussières patagoniennes et des autres changements environnementaux dans l'océan Austral dans le but d'évaluer les impacts sur la production de carbone
Throughout geological time, the Southern Ocean has played a major role in regulating the Earth's surface climate and in particular in the reduction of atmospheric CO2. This oceanic region is the most important biological pump of carbon and through the photosynthesis of phytoplankton allows the sequestration of carbon in the deep ocean. This decrease would have been caused by dust deposits which, by bringing elements such as iron in areas limited in micronutrients, fertilize the ocean surface and allow the activation of the biological carbon pump. Nowadays, the entering into the Anthropocene era has been marked by the impact that human activity has exerted on its environment. Anthropogenic activity that generates the release of carbon dioxide into the atmosphere causes a greenhouse effect on the surface of the Earth and upsets the environmental balance. This study investigates the Southern Ocean which is biogeochemical paradox zone with high concentration of macronutrients but low biological productivity. In 1990 John Martin elaborated the "Iron hypothesis" hence iron (micronutrients) restricts phytoplankton growth. Dust is major source of metals in the surface ocean. In the Southern Ocean, dust have mainly a South America (Patagonian dust) origin. Input from South America contributed to 58% of the total dust into the Southern Ocean and will increase by two fold higher with the future environmental changes. During the last glacial maximal in the Southern Ocean, dust input would have decreased the CO2 concentration in the atmosphere. Moreover, in the small timescale there are tests of artificial iron fertilization performed in Southern Ocean have demonstrated high biological productivity. The overall aim of this work is to better characterize and quantify the fraction of metals that solubilizes from Patagonian dust in seawater under actual and future conditions (2100) and to improve predictions of the phytoplankton evolution in response to intensification of Patagonian dust input and other multi-stressor changes in the Southern Ocean in order to evaluate the impacts on carbon production

Elles sont toutes petites, dispersees dans le milieu interstellaire, mais elles mobilisent serieusement les astrophysiciens. Ces poussieres de taille submicrometrique, a base de carbone, interviennent directement dans le cycle de vie des etoiles et ont donc beaucoup a nous apprendre sur l'histoire de notre galaxie. Ces particules ne nous sont connues que par les signatures optiques qu'il est possible d'enregistrer sur une gamme de longueur d'onde s'etendant de l'infrarouge a l'ultraviolet. Leur eloignement et leur dispersion rendant tout echantillonnage impossible, l'elucidation de leur nature passe par l'elaboration d'analogues terrestres obtenus dans des conditions aussi proches que possibles de celles rencontrees dans un environnement circumstellaire. La pyrolyse d'hydrocarbures par laser infrarouge est une methode pertinente pour synthetiser de tels analogues, les mecanismes de synthese etant les memes que ceux postules pour la formation des poussieres carbonees. Nous avons verifie que les particules synthetisees par cette methode presentaient de fortes analogies avec les poussieres carbonees du point de vue de leur spectroscopie ir. En effet, la plupart des bandes observees par les astrophysiciens sont presentes dans nos spectres. Neanmoins des desaccords subsistent et peuvent etre relies a la trop faible taille des unites polyaromatiques presentes dans les depots. Afin de d'etudier cet effet de taille et d'ameliorer l'accord spectroscopique, nous avons agi de deux facons differentes : directement sur la synthese en modifiant les parametres experimentaux que nous avons defini comme etant les plus pertinents (temperature de flamme, temps de sejour du reactif dans la zone reactionnelle) et indirectement par le biais de post-traitements (recuits, irradiations). L'organisation multi-echelles des depots ainsi formes ou traites a ete caracterise en couplant met, meb et mo. L'evolution subsequente des proprietes optiques a ete suivie par spectroscopie infrarouge. Le developpement de techniques d'analyse d'image des cliches de met, nous a permis de correler les donnees structurales, en particulier le diametre des unites aromatiques aux caracteristiques optiques et donc a l'aptitude de ces equivalents terrestres a reproduire les signatures des poussieres carbonees interstellaires.

Cette these presente une etude sur des charbons demineralises en tant que modeles pour les poussieres circumstellaires et interstellaires carbonees. Apres avoir mesure les proprietes optiques, depuis l'ultraviolet du vide jusqu'a l'infrarouge lointain, de cinq charbons de reference de degres de graphitisation differents, nous presentons un certain nombre de modelisations astrophysiques utilisant les differentes donnees de laboratoire obtenues. Ainsi, dans la gamme de longueur d'onde uv-visible, nous avons pu reproduire la courbe d'extinction interstellaire moyenne de notre galaxie ainsi que deux autres relatives au grand nuage de magellan, a partir de melanges differents de grains de graphite polycristallin et de grains de charbons tres desordonnes et dont les proportions relatives dependent de la ligne de visee consideree. Alors que le premier fourni la bosse interstellaire a 220 nanometres, les deux types de grains contribuent a la remontee de l'extinction observee dans l'uv lointain ainsi qu'au continuum sousjacent dans le visible. Dans la gamme infrarouge, nous avons pu reproduire les spectres d'emission des bandes dites non-identifiees observees dans les enveloppes circumstellaires de nebuleuses pre-planetaires riches en carbone, a partir des spectres d'emission de grains de semi-anthracite a l'equilibre thermodynamique avec les champs radiatifs ambiants. D'autre part, nous avons demontre que les spectres de charbons plus evolues, du type anthracite, permettent de rendre compte de l'ensemble des bandes d'emission infrarouges generalement observees dans des nebuleuses par reflexion ou planetaires. Par consequent, les variations importantes des intensites relatives des bandes infrarouges non-identifiees d'une nebuleuse a l'autre, ainsi que celles de la bosse uv avec la ligne de visee sont paralleles a celles fournies par l'ensemble des spectres de la famille des charbons et peuvent aisement etre interpretees en terme d'evolution de la structure et de la composition des poussieres interstellaires avec le temps et, ou, la temperature

Des nanoparticules sont formées en phase gazeuse par pulvérisation d'une cible de graphite dans des décharges luminescentes dans l'argon. La pulvérisation de la cathode par les ions et les atomes rapides issus du plasma permet une injection continue de carbone. Des modèles ont permis d'estimer ce flux d'atomes de carbone et l'évolution de leur distribution en énergie lors de leur transport dans le plasma : ils se refroidissent rapidement par collisions avec les atomes d'argon. Ceci produit une vapeur de carbone en sursaturation qui condense, formant les précurseurs des poussières qui sont détectées in situ par atténuation laser puis analysées par MEB, METHR et spectroscopie IR. Les particules ont des tailles supérieures à 20 nm, sont sphériques avec un aspect chou-fleur. L'évolution de la distribution de leurs tailles et la loi de croissance en fonction de la durée de la décharge ont été établies expérimentalement, attestant d'une croissance par accrétion de clusters carbonés neutres
We study the dusts growth in gas phase from graphite target sputtering in argon glow discharges. The target sputtering by ions and energetic neutrals bombardment allows carbon injection. By using models we estimate the carbon flux. Then, the evolution of the sputtered carbon atoms energy distribution during their transport in the plasma shows that they quickly cool by collisions with argon atoms. This produces a supersaturated carbon vapour which condensation induces formation of dust precursors. Dusts are detected in situ by laser attenuation, then collected and analysed by SEM, HRTEM and IR spectroscopy to get information on their size, morphology, chemical and structural composition. The dusts are higher than 20 nm, more or less spherical and cauliflower-like shaped. The evolution of the dust sizes distribution as well as the growth law as a function of discharge duration were experimentally established and reveal a growth mechanism by accretion of neutral carbonaceous clusters

La formation des poussières est un sujet fondamental à la fois pour la physique des plasmas froids et pour l'astrophysique. Ce travail de thèse, réalisé à l'interface entre ces deux disciplines, vise à mieux comprendre la formation des poussières d'étoiles. Le sujet est traité de manière expérimentale dans un plasma et discuté dans un cadre élargi aux environnements des étoiles. Nous observons la formation de générations successives de poussières suite à l'injection pulsée d'hexaméthyldisiloxane (HMDSO : Si2O(CH3)3) dans un plasma radiofréquence asymétrique à couplage capacitif et entretenu dans l'argon. Le précurseur moléculaire utilisé contient des éléments d'intérêt pour l'étude des poussières d'étoiles, tels que carbone, oxygène, silicium et hydrogène. Notre démarche permet de suivre la formation des poussières dans le milieu plasma, de les collecter, de les caractériser et de corréler les propriétés du plasma et les caractéristiques des poussières. Nous avons ainsi pu déterminer des conditions optimisées pour la formation de poussières organosiliciées de taille typique de 50 nm. L'un des principaux facteurs affectant la formation des poussières dans les enveloppes d'étoiles est la variation du rapport C/O qui définit deux familles de poussières, silicatées (C/O < 1) et carbonées (C/O >1). Nous avons donc enrichi le mélange Ar/HMDSO en oxygène afin de faire varier le rapport C/O dans le plasma. Au-delà d'une certaine quantité d'oxygène, les poussières ne se forment plus. L'abondance d'oxygène affecte la formation des germes de nucléation dans la phase gaz en les inhibant. A la place, le dépôt d'une matrice siliciée est favorisé. Le rôle des métaux est étudié à l'aide de la pulvérisation d'une cible d'argent durant la formation des poussières organosiliciées. Nous avons démontré la synthèse de poussières de structure composite. Elles sont constituées de nanoparticules d'argent cristallines qui s'associent aux poussières organosiliciées amorphes durant leur phase de croissance. De plus, la présence d'argent s'accompagne d'un large éventail de molécules comprenant des espèces contenant de l'Ag et/ou du Si et des espèces hydrocarbonées. Ces molécules révèlent une chimie complexe autour de trois processus entrant en compétition à l'échelle moléculaire : la formation des poussières impliquant des molécules telles que le SiCH3 ou SiOCH3, des grains métalliques avec des agrégats Agn et des molécules aromatiques de grandes tailles comme C16H10, C24H12 dont les chemins de formation impliquent une chimie radicalaire et possiblement organométallique comme suggéré par la détection d'espèces telles que AgC5H6 et AgC13H8. Ces résultats démontrent l'importance d'approcher la formation des poussières d'étoiles en tenant compte de toute la complexité chimique de ces milieux
Dust formation is a fundamental topic in both cold plasma physics and astrophysics. This PhD thesis, carried out at the interface between these two fields, aims to better understand the formation of stardust. The problem is treated experimentally in cold plasmas and discussed in the context of the environment of evolved stars. We observe the formation of successive generations of dust due to pulsed injection of hexamethyldisiloxane (HMDSO: Si2O(CH3)3) in a capacitively-coupled radiofrequency asymmetric plasma sustained in argon. The used molecular precursor contains potential stardust forming elements, like carbon, oxygen, silicon and hydrogen. Our approach involves different steps: study of the dust formation in the plasma, dust collection, characterization of the dust properties and correlation of the plasma parameters with the dust characteristics. We have thus succeeded to identify optimum conditions for the formation of organosilicon dust with typical size of 50 nm. A major factor impacting dust formation in evolved stars is the variation of the C/O ratio, which is though to determine two large families of stardust, silicates (C/O < 1) and carbonaceous dust (C/O > 1). To explore this effect, we have enriched the Ar/HMDSO mixture with oxygen aiming at a variation of the C/O ratio in the plasma. Above a certain quantity of oxygen, dust is not formed anymore in the plasma. The abundance of oxygen limits dust formation through inhibition of the dust seeds in the gas phase. Instead, deposition of a silica-like matrix is favored. The role of metals is studied through sputtering of a silver target during organosilicon dust formation. We have demonstrated the formation of dust with composite structure in this case. Dust contains crystalline silver nanoparticles that attach to the amorphous organosilicon dust during their growth phase. Moreover, the presence of silver leads to a large variety of molecules composed of species containing Ag and/or Si and hydrocarbon species. Those molecules reveal a complex chemistry around three competitive processes at molecular scale: dust formation involving molecules such as SiCH3 or SiOCH3, metallic grains with clusters of Agn and aromatic molecules of large size such as C16H10 and C24H12, whose formation path involves radicals and possibly an organometallic chemistry as revealed by AgC5H6 and AgC13H8. The above results demonstrate the undoubted necessity to tackle stardust formation by taking into account the chemical complexity of these media

Le détourage est la première opération d’usinage après la fabrication et le démoulage des structures composites. Cette opération, qui est généralement effectuée avec un procédé conventionnel d’enlèvement de matière à l’aide d’un outil de coupe, conduit à l'apparition de plusieurs types d’endommagements qui sont suivi par la génération de particules nocives lors d’un usinage sans lubrification. Ces particules, générées lors de l'usinage à sec de composites constituent une menace sanitaire, car elles peuvent rester en suspension dans l'air et s'infiltrer dans le corps de l'opérateur, représentant un risque de danger respiratoire. Malheureusement, la compréhension des phénomènes d’émission de particules lors de l'usinage du composite est actuellement insuffisante. De plus, l’apparition de dommages localisés sur la surface usinée (due à l’interaction entre l’outil et le composite) peut réduire la tenue de la structure en service du fait de la formation de zones de concentration de contraintes. En conséquence, il est nécessaire de mieux comprendre les causes sous-jacentes de la création de dommages, ainsi que la relation entre les dommages induits par l'usinage et le comportement mécanique. Il est important de noter que d’un point de vue industriel le critère de rugosité de surface est largement utilisé pour quantifier la qualité d’usinage de la surface composite ainsi engendrée ; cependant la relation entre ces deux critères reste complexe. Ainsi, afin de répondre à cette problématique, ce travail de thèse s’est concentré sur trois objectifs principaux. Tout d'abord, des études ont été menées sur l'usinabilité d'échantillons de stratifiés composites multidirectionnels à base de résine époxy et de fibres de carbone lors du détourage à l'aide d'outils de coupe en PCD (diamant polycristallin). Plus précisément, l’influence des paramètres de coupe (vitesse d’avance et vitesse de coupe) et de la distance de coupe (usure de l’outil) ont été étudiés afin de voir leur influence sur les efforts de coupe et sur la température d’usinage induite, puis une caractérisation multi-échelle des dommages induits par l’usinage a été menée. Cette caractérisation multi-échelles des dommages induits par l’usinage a consisté à l’observation post-mortem des échantillons usinés à l’aide de différentes techniques telles que la tomographie à rayons X, la microscopie confocale et le MEB. Grâce à cette caractérisation multi-échelles, la qualité d’usinage a été quantifiée à l’aide de nouveaux paramètres tels que le volume de cratères, Cv, basé sur la quantification des défauts de cratères et la profondeur des dommages, D, mesurés à l’aide d’observations tomographiques à rayons X. Le deuxième objectif de cette thèse était centré sur l'influence des paramètres de coupe (vitesse de coupe, vitesse d'avance et profondeur de coupe radiale), la distance de coupe et la géométrie de l'outil sur le nombre de particules nocives générées lors de la coupe. Les résultats de cette étude sur les émissions de poussières pourront être très utiles à la communauté industrielle pour choisir les bonnes conditions d’usinage afin de protéger les opérateurs susceptibles d’inhaler les particules présentes dans l’air dans la zone d’usinage. Les résultats obtenus ont clairement montré que pour réduire les émissions de particules nocives, il était nécessaire d’augmenter la profondeur de coupe radiale ou la vitesse d’avance. Néanmoins cette combinaison de conditions de coupe conduit en général à une mauvaise qualité d'usinage
Trimming is the first operation of machining after the manufacturing and demolding of the composite structures. This operation which is usually conducted with conventional process of material removal (by cutting tool) induces various forms of damage which is accompanied by the generation of harmful particles in case of dry machining. In fact, particles generated during dry machining of composite pose a dangerous threat, as they can get suspended in the air and infiltrate inside body of operators giving rise to risk of respiratory hazard. Unfortunately, the understanding of particulate emission during machining of composite is presently incomplete. In addition, the appearance of damages located on the machined surface (due the interaction tool/plies) can reduce the structural performance in service due to the formation of stress concentration zones. As a result, it is necessary to understand the underlying causes for generation of damage, and also the relationship between machining induced damage and mechanical behavior. It is important to notice that, industrially, surface roughness criterion is widely used to quantify the machined quality of the newly generated composite surface. However, so far this has been ambiguous approach. Hence, to address the problems mentioned, this thesis focuses on three main objectives. Firstly, studies on the machinability of multi-directional specimens made of carbon fiber reinforced plastics laminates (CFRPs) during trimming with PCD (Polycrystalline Diamond) cutting tools. Specifically, the influence of cutting parameters (feed speed and cutting speed), cutting distance (tool wear) on the cutting forces, machining temperature induced as well as the multi-scale characterization of the machining induced damages have been investigated. For the multi-scale characterization of the induced machining postmortem observations of the machined specimens, using different techniques such as X-ray tomography, confocal microscopy and SEM, are used. Thanks to this multi-scale characterization, the machining quality was quantified using newly proposed parameters such as crater volume ‘CV’ based on the quantification of the crater defects and maximum depth of damage (D) based on the X-ray tomography. The second objective of this thesis was focused on influence of cutting parameters (cutting speed, feed speed, and radial depth of cut), cutting distance, and tool geometry on the number of harmful particles generated during trimming. The outcome of this study on the dust emission can be beneficial for the industrial community to select the safe machining condition for protecting the operators who potentially inhale the particles in the air in the machining area. The obtained results clearly highlighted that to reduce the emission of the harmful particles it is necessary to increase the radial depth of cut or the feed rate. However, this combination of cutting conditions, leads to poor machining quality. This inspired to propose a new design of cutting tool geometry in collaboration with ASAHI Company

Ce travail de thèse traite de l'application d'outils de diagnostics optiques et électriques aux poussières formées dans des plasmas micro-ondes, magnétisé ou non , en vue d'élucider à la fois leur cinétique de formation , et leur dynamique dans ces milieux. Après des premiers chapitres (1 à 3) introductifs qui ont vocation à décrire l'état de l'art récent concernant les plasmas poussiéreux, la démarche de ce travail ainsi que les principaux outils diagnostics utilisés ou mis en place durant cette thèse (spectroscopie d'absorption infrarouge, extinction / diffusion laser entre autres), ce manuscrit peut être scindé en deux parties. La première traite de l'étude fondamentale de poussières de carbone formées à partir de gaz hydrocarbonées tels que CH 4 et C2H2 (Chap.4/ 5), et la seconde d'une étude orientée sur la formation de poussières de tungstène par pulvérisation d'une cible massive exposée à des plasmas d'hydrogène et d'argon (Chap.6). Cette dernière partie vise à appréhender certains processus menant à la formation de poussières dans des conditions proches des machines de fusion thermonucléaire. De l'ensemble de ces travaux ressortent certains résultats importants liés au caractère magnétisé de la décharge, mais également aux types de source plasma utilisées. En effet, il a été montré que l 'utilisation de source micro-onde ponctuelle induit de fort gradient de température au sein du milieu conduisant à une prépondérance de la force de thermophorèse sur la dynamique des poussières par rapport aux autres forces (électrique, ionique) considérées habituellement comme les forces dominantes dans les plasmas poussiéreux usuels (RF, DC). De plus, il a été montré que la formation de poussières était possible dans des conditions peu propice à leur création (très basse pression) grâce à l'action du champ magnétique qui permet aux ions d'être confinés dans la décharge sur des temps assez long pour être à même d'amorcer des processus de nucléation. Ainsi, les ions positifs joueraient un rôle clé dans la formation de précurseurs de poussières dans des plasmas magnétisés (très basse pression). Enfin, il a été montré que l'interaction d'un plasma d'hydrogène avec une cible massive de tungstène pouvait non seulement conduire à la formation de poussières par processus de pulvérisation mais également par des processus d'explosion de cloques formées à la surface du tungstène après diffusion de l'hydrogène dans la surface
This work deals with the application of diagnostics tools to study dust formed in magnetized and non­ magnetized microwave plasma in order to elucidate kinetics processes, and dynamic in these medium. After first chapters (1-3) that are introductory and are intended to describe: (i) the state of the art regarding recent dusty plasmas work; (ii) the approach of this work and (iii) the main diagnostic tools used or developed during this thesis (infrared absorption spectroscopy, extinction / scattering laser method and others), the manuscript can be divided into two part s. The first one deals with the fundamental study of carbon dust created by the use of hydrocarbon gases such as CH 4 and C2H2 (chapter 4 and 5) and the second deals with the study of tungsten dusts formed by the interaction of a solid target exposed to H2 and Ar plasmas thanks to physical sputtering process (Chapter 6) . The latter seeks to understand some of the processes leading to the formation of dust in close conditions of edge fusion plasmas of thermonuclear machines. This work stand out some important results related to the magnetized character of the discharge but also to the plasma source types used. lndeed, it was shown that the use of a local microwave source induces strong temperature gradient in the medium resulting in a preponderance of thermophoresis force on the dynamics of dust compared to other forces (electric, ion dragg) usually considered as dominant forces in well studied dusty plasmas (RF , DC). In addition, it was shown that dust formation was possible in less suitable creation conditions (very low pressure) through the action of the magnetic field which allows ions to be confined longtime enough in the discharge to be able to initiate nucleation processes. Thus, positive ions play a key role in the formation of dust precursors in magnetized plasmas (very low pressure). Finally, it has been shown that the interaction of a hydrogen plasma tungsten target could not only lead to dust formation by sputtering process but also by blistering burst process

La présence de poussières au sein des plasmas est rencontrée dans de multiples environnements tels que les plasmas de laboratoires ou les plasmas de fusion. Les processus conduisant à leur formation constituent un vaste champ d'études depuis plusieurs années. Ce travail de thèse a pour objectif d'étudier un nouveau mécanisme de croissance des poussières dans un plasma radiofréquence capacitif en mélange argon/acétylène. Dans certaines conditions, il a été observé que des ondes de densité de poussières apparaissaient spontanément au sein des nuages de poussières. Elles peuvent grandement favoriser l'agglomération des particules grâce à l'importante énergie cinétique qu'elles leur transfèrent. Pour réaliser cette étude, différents outils diagnostics ont été développés. Pour sonder les populations de poussières nanométriques, un premier diagnostic basé sur des mesures d'extinction dans le domaine visible associé à une méthode inverse a été mis au point. Un second diagnostic permettant l'étude des populations d'agglomérats supra-microniques a été utilisé. Il est basé sur l'utilisation de l'imagerie rapide et l'analyse automatique des films à l'aide d'un algorithme adapté (TRACE). Enfin, une méthode d'extraction des poussières en vue d'analyses ex-situ et utilisant la force de thermophorèse a été développée.Ces diagnostics ont ensuite été appliqués à l'étude des ondes de poussières et des processus d'agglomération. Nous avons montré que des agglomérats de plusieurs centaines de microns pouvaient être formés en quelques dizaines de secondes. L'influence des conditions expérimentales sur les caractéristiques des ondes et des agglomérats formés a également été étudiée
The dust particle growth in plasmas is of major concern for safety issues in fusion reactors, and conversely has important industrial impacts. Dusty plasmas produced in laboratory, fusion, and in astrophysical environments have been therefore widely studied for many years to better understand the involved physical phenomena. In this thesis work, we have investigated a new dust-growing mechanism in a capacitive radio-frequency plasma of argon/acetylene mixture, with developing necessary diagnostic tools. The population of nano-particles was probed using visible-wavelength range extinction measurements combined with an inverse method. The motions and the collisions in enlarging agglomerates were followed through a fast-imaging device and the images were then analyzed using a compatible algorithm (TRACE). Ex-situ studies were also carried out on dust particles collected with an extraction technique based on the thermophoresis force. These diagnostic tools allowed us to observe a spontaneous emergence of dust density waves (DDWs) under specific experimental conditions. These waves impart substantial kinetic energy to the dust particles and thus enhance their agglomeration rate. Large agglomerates up to several hundreds of microns may thus be produced in a few tens of seconds. We have also studied the influence of experimental conditions (power, pressure) on the waves and the agglomerate characteristics

Les explosions de mélanges de gaz inflammables/solides combustibles ne sont pas bien comprises en raison de la complexité des transferts thermiques, des mécanismes de cinétiques et des interactions entre la turbulence /combustion. L'objectif principal de ce travail est d'étudier la sévérité des explosions des nanoparticules de carbone noir/méthane afin de comprendre l'influence de l'insertion des nanoparticules sur les explosions de gaz. Des tests ont été effectués sur ces mélanges dans un tube de propagation de la flamme et dans une sphère d'explosion standard de 20 L. L'influence de la turbulence initiale et de la taille de particule élémentaire du noir de carbone a également été étudiée. Il semble que l'insertion de nanoparticules de noir de carbone augmente d'environ 10% la sévérité de l’explosion pour les mélanges pauvres en méthane. Par conséquent, il semble que les nanoparticules ont un impact sur la sévérité de l'explosion même pour les systèmes à basse turbulence, contrairement aux systèmes impliquant des poudres de taille micrométrique qui nécessitent une dispersion à des niveaux élevés de turbulence. L'augmentation de la vitesse maximale de montée en pression est plus élevée pour des poudres avec un petit diamètre de particule, notamment en raison des phénomènes de fragmentation. En outre, un modèle numérique de propagation de front de flamme associé à un mélange gaz/noir de carbone a été développé pour examiner l'influence du noir de carbone sur la propagation de la flamme. Les résultats du modèle numérique suggèrent que la contribution de la chaleur radiative favorise l'accélération de la flamme. Ces résultats sont en accord avec les résultats expérimentaux de sévérité de l'explosion pour certains mélanges hybrides
Flammable gas/solid hybrid mixture explosions are not well understood because of the interaction of the thermal transfer process, the combustion kinetics mechanisms and the interactions between turbulence and combustion. The main objective on this work is to study the explosion severity and flame burning velocities of carbon black nanoparticles/methane to better understand the influence of added nanopowders in gas explosions. Tests have been performed in a flame propagation tube and in the standard 20 L explosion sphere. The influence of carbon black particles on the explosions severity and in the front flame propagation has been appreciated by comparing the results obtained for pure gas mixtures. It appeared that the carbon black nanoparticles insertion increases around 10% the explosion severity for lean methane mixtures. Therefore, it seems that nanoparticles has an impact on the severity of the explosion even for quiescent systems, contrary to systems involving micro-sized powders that requires a dispersion at high turbulence levels. The increment on the maximum rate of pressure rise is higher for powders with lower elementary particle diameter, which is notably due to the fragmentation phenomena. A flame propagation numerical model associated to a gas/carbon black mixture has been developed to examine the influence of carbon blacks on the flame propagation. The results of the numerical model suggest that the radiative heat contribution promotes the flame acceleration. This result is consistent with the experimental increase on the explosion severity for some hybrid mixtures

De nos jours environ 200 molécules ont été observées dans le milieu interstellaire, environ 75% d'entre elles sont carbonées et 25% sont des hydrocarbures. Les grains de poussières contiennent également du carbone en grande quantité. La présence du carbone dans la majorité des molécules et dans les grains de poussières s'explique par son abondance et sa capacité à former des liaisons. Il est donc crucial de les étudier d'un point de vue astrochimique. Dans une première partie, ce travail présente les mesures des rapports de branchement et des énergies dissipées sous forme d'énergie cinétique dans les fragments neutres lors d'une collision à haute vitesse, des molécules carbonées suivantes : SiC, AlC, AlCH, C ₂ O, CN, CH ₂ et CH. Ces mesures ont été obtenues grâce au dispositif expérimental AGAT. Ce dernier est installé à demeure auprès de l'accélérateur Tandem d'Orsay. Il permet la collision molécule-atome en cinématique inverse et la détection 100% efficace de tous les fragments émis, y compris les neutres. Dans une seconde partie, l'effet de l'ajout ou la correction de nouveaux rapports de branchement d'hydrocarbures est discuté, sur la modélisation de la chimie de deux objets célèbres : la région de photo-dissociation de la nébuleuse de la Tête de Cheval et le nuage moléculaire TMC-1. Ces deux objets sont bien connus pour leur richesse en molécules observées. Ces nouveaux rapports de branchement diminuent les abondances calculées des espèces de la phase gazeuse, déjà trop basses par rapport aux observations. Une hypothèse stipule que des hydrocarbures sont dégagés dans la phase gazeuse via les grains de poussières carbonés. Suite à cette hypothèse, pour la première fois, les effets de l'incorporation de réactions de photo-production d'hydrocarbures par les grains de carbone amorphes hydrogénés ont été étudiés, sur la chimie de la phase gazeuse de la nébuleuse de la Tête de Cheval. L'ajout de ces réactions resserre l'écart entre la modélisation et les observations
Nowadays, about 200 molecules have been observed in the interstellar medium, about 75% are carbon molecules and 25% hydrocarbons. Dust grains also contain carbon in large quantities. The presence of carbon in the majority of molecules of the gaseous phase and in the dust is due to its abundance and its ability to form bonds. So, it is crucial to study the carbon in an astrochemical point of view.In the first part, this work presents measurements of branching ratios and energy dissipated as kinetic energy in neutral fragments which are emitted in a high speed collision, of the following carbon molecules: SiC, AlC, AlCH, C ₂ O, CN, CH ₂ and CH. These measurements were obtained from the experimental setup AGAT. This setup is permanently installed at the Tandem Orsay facility. It allows molecule-atom collisions and 100% effective detection of all the transmitted fragments, including neutral ones.In the second part, the effect of the addition or correction of new hydrocarbon branching ratios is discussed, by modeling of chemistry of two famous objects: the photo-dissociation region of the Horsehead nebula and the molecular cloud TMC-1. Both objects are well known for their numerous observed molecules. These new branching ratios reduce the calculated abundances of species in the gas phase, even though these abundances were already too low compared to the observations. A hypothesis states that hydrocarbons are released into the gas phase via the carbonaceous interstellar dust. Following this assumption, for the first time, the effects of the incorporation of photo-production reactions of hydrocarbons from the hydrogenated amorphous carbons were studied on the chemistry of the gaseous phase of the Horsehead nebula. The addition of these reactions narrows the gap between modeling and observations

L'une des propriétés les plus fascinantes de la neige est sa blancheur, capable de transformer complètement un paysage en quelques heures. Cette couleur vient de la capacité unique de la neige à réfléchir le rayonnement solaire dans les longueurs d'onde visibles, c'est-à-dire son fort albédo. Cette particularité de la neige est d'une importance cruciale pour le bilan énergétique de surface et par conséquent pour un large éventail de questions sociales, écologiques et climatiques. La blancheur de la neige peut, cependant, être altérée par la présence d'impuretés absorbantes. Dans les Alpes européennes, deux types d'impuretés absorbantes impactent significativement l'évolution saisonnière du manteau neigeux : le carbone suie et les poussières minérales du Sahara. Cette thèse vise à mieux comprendre et modéliser le dépôt, l'évolution et l'impact de ces impuretés absorbantes sur les manteaux neigeux saisonniers des Alpes françaises. À cette fin, trois problématiques principales sont abordées : * Quels types d'impuretés absorbantes sont présents dans un manteau neigeux saisonnier alpin et en quelle quantité? Avec quelle incertitude peut-on estimer leurs concentrations à partir de mesures? * Quels impacts radiatifs ont les dépôts d'impuretés absorbantes sur l'évolution du manteau neigeux et comment varient t-ils d'une année à l'autre? * Peut-on modéliser cet impact en se servant des modèles de manteau neigeux et des modèles atmosphériques de chimie-aérosols? Tout d'abord, une représentation explicite du dépôt et de l'évolution des impuretés absorbantes a été implémentée dans le modèle détaillé de manteau neigeux SURFEX/ISBA-Crocus. Ces nouveaux développements permettent de modéliser l'assombrissement de la surface de la neige par les impuretés absorbantes (impact direct) ainsi que leurs interactions avec le métamorphisme de la neige (impacts indirects). Les simulations de l'enneigement au Col de Porte, forcées par des flux de dépôt d'impuretés absorbantes provenant du modèle atmosphérique de chimie-aérosols ALADIN-Climate, mettent en évidence un raccourcissement de la saison de neige allant jusqu'à 9 jours en raison du carbone suie et des poussières minérales sahariennes. Ensuite, une campagne de terrain de deux ans a été menée au site d'étude du Col du Lautaret. Pendant deux saisons d'hiver, la concentration en impuretés absorbantes ainsi que les propriétés physiques et optiques du manteau neigeux ont été mesurées chaque semaine. Ce jeu de données unique est d'abord utilisé pour ouvrir la voie à une nouvelle méthode visant à estimer le profil vertical de concentration en impuretés absorbantes dans la neige à partir de mesures de profils d'irradiance spectrale. L'évaluation de cette méthode par rapport aux mesures chimiques met en évidence la difficulté d'établir un lien entre la chimie de la neige et ses propriétés optiques. Une seconde étude compare ensuite les mesures d'albédos spectraux, les mesures chimiques d'impuretés absorbantes et des simulations du manteau neigeux.[...]
One of the most fascinating properties of snow is its whiteness, and its ability to fully transform a landscape in a couple of hours. This color is due to the unique ability of snow to reflect solar radiation in the visible wavelengths, i.e. its high albedo. This particularity of snow is of crucial importance for the surface energy budget and consequently for a wide range of social, ecological and climatic issues. However, the whiteness of the snow cover can be altered by the presence of Light Absorbing Particles (LAPs) on and close below its surface. In the European Alps, two types of LAPs are suspected to have a significant impact on the evolution of seasonal snow: Black Carbon (BC) and Saharan mineral dust. This thesis aims at a better understanding and modelling of the deposition, evolution and impact of LAPs on the seasonal snowpack in the French Alps. To this aim, three main questions are addressed: * What types of LAPs are present in a seasonal alpine snowpack and in what quantity? How well can we estimate their concentration in snow based on measurements? * What is the impact of LAPs on snowpack evolution and how does this impact vary in time? * Are we able to model this impact using state-of-the-art atmospheric chemical transport models and detailed snowpack models? First, an explicit representation of LAPs was implemented in the detailed snowpack model SURFEX/ISBA-Crocus. These new developments enable to account for darkening of the snow surface by LAPs (direct impact) as well as their interactions with snow metamorphism (indirect impacts). Snowpack simulations at Col de Porte (1326 m a.s.l.) using LAP deposition fluxes from an atmospheric model highlight a shortening of the snow season by up to 9 days due to BC and dust. Second, a two-year field campaign was conducted at Col du Lautaret study site (2058 m a.s.l, French Alps). During two winter seasons, concentrations of LAPs as well as physical and optical properties of the snowpack were measured weekly from the onset to the total melt-out of the snowpack. This unique dataset was first used to pave the way for a novel method to estimate vertical profiles of LAP concentration in snow from spectral irradiance profile measurements. This method was evaluated against chemical measurements pointing out difficulties to relate snow chemistry to its radiative properties. A second study was then dedicated to the comparison of spectral albedo measurements, chemical measurements of LAPs near the surface and snowpack simulations. This latter study corroborates the issue previously mentioned and points out a gap in the current understanding of chemical measurements of BC in snow. The impact of LAPs at Col du Lautaret over the two years was evaluated using the ensemble modeling framework of SURFEX/ISBA-Crocus. We estimated that the shortening of the snow season due to LAPs was around 10±5 and 11±1 days for both seasons respectively. The studies of the impact of LAP carried out at a single location during this thesis pave the way for a larger scale study of the impacts of LAP deposition across the Alps over longer periods

La compréhension du rôle des aérosols atmosphériques dans le fonctionnement du système terre-atmosphère est limitée par les incertitudes sur leur répartition spatiale, leur composition et leurs sources. Si leurs impacts sur le changement climatique et l’environnement peuvent être évalués grâce aux modèles de chimie-transport, ces incertitudes en limitent la précision. Les observations satellitaires ont la capacité de fournir à l’échelle globale des informations précises sur un certain nombre de paramètres « aérosols » mais elles sont limitées par les conditions nuageuses, la périodicité des orbites et par le contenu en information, c’est-à-dire le type de paramètres que l’on peut retrouver suivant la nature de ces observations. Une approche prometteuse consiste à améliorer les champs d’émission des modèles en utilisant le principe de la modélisation inverse. Dans cette étude, nous avons conçu une méthode de restitution simultanée des sources d’émission de poussières désertiques, de carbone suie et de carbone organique à partir des produits satellitaires (POLDER/PARASOL) dérivés en utilisant l’algorithme GRASP, conjointement à une modélisation inverse du modèle GEOS-Chem. Cela nous a permis de créer une base de données d’émissions globales d’aérosols sur la période 2006 – 2011. Des simulations réalisées avec les modèles directs GEOS-Chem et GEOS-5/GOCART utilisant cette base de données montrent bien entendu un bon accord avec des observations POLDER mais aussi une nette amélioration de la modélisation de l’aérosol à l’échelle globale lorsque l’on compare les sorties à des mesures indépendantes du réseau AERONET ou à d’autres mesures spatiales (MODIS, MISR, OMI)
Understanding of the role that atmospheric aerosol play in the Earth-atmosphere system is limited by uncertainties in aerosol distribution, composition and sources. Thus, accurate chemical transport model simulation systems are crucial needed to analyse and predict atmospheric aerosols and their impacts on climate change and environment. Satellite observations have ability to provide an extensive spatial coverage and accurate aerosol products, however, are constrained by clear-sky condition, global coverage orbit cycle and information content. One of the most promising approaches is to reduce model uncertainty by improving the aerosol emission fields (i.e., model input) by means of inverse modeling relying on satellite observations as a constrain. In this study, we designed a method of simultaneous retrievals of desert dust, black carbon and organic carbon aerosol emission sources using aerosol data obtained from GRASP algorithm applied to POLDER/PARASOL satellite observations, and relying on the GEOS-Chem inverse modeling framework. Then, a satellite-based global aerosol emission database (2006-2011) has been developed. This aerosol emission database has been further evaluated by utilization in GEOS-Chem and GEOS-5/GOCART models. The model posterior simulation of aerosol properties employing the retrieved emissions shows a better agreement than the model prior simulation; it is true for not only fitted PARASOL products, but also for completely independent measurements from ground-based AERONET and satellites aerosol products (e.g., MODIS, MISR, OMI). The results suggest that the satellite-based aerosol emission database improves overall global aerosol modeling

Ma thèse s'inscrit dans le cadre du programme POLCA (Pollution des Capitales Africaines). Elle a pour principal objectif de caractériser la pollution particulaire sur des sites " trafic " de deux capitales africaines Dakar (Sénégal) et Bamako (Mali) et d'étudier son impact toxicologique sur l'appareil respiratoire. La pollution particulaire urbaine, bien supérieure aux normes imposées par l'organisation mondiale de la santé, est mise en exergue en lien avec un trafic automobile anarchique et d'intenses combustions domestiques. Dans ce contexte, les questionnements scientifiques suivants ont pu être abordés : - Quelle est la spéciation chimique par classes de tailles des aérosols de combustion (carbone suie, carbone organique, inorganiques, métaux traces. . . ) pour les sites " trafic " de Dakar et Bamako ? - Quelles sont les sources prédominantes agissant sur la composition chimique en aérosols ? Quelle est la toxicité de ces aérosols et le niveau de stress oxydant ? - Quels sont les liens entre composition des aérosols différenciés en tailles et marqueurs d'inflammation pour chaque type de source ? - Quels sont les liens entre expositions aux aérosols et doses dans l'appareil respiratoire ? - Pour traiter ces questions, je me suis attaché à l'étude des résultats des campagnes intensives de 2009 à Dakar et à Bamako auxquelles j'ai participé, principalement à l'analyse chimique complète des aérosols par classes de tailles, à la caractérisation physico-chimique complète de l'aérosol pour chaque site mais également à la détermination de ses différentes sources par des modèles multivariés (ACP et PMF). Ces études ont été associées à des mesures toxicologiques in vitro effectuées sur les aérosols prélevés sur ces mêmes sites. Ce croisement mesures physcico-chimique/mesure santé a permis d'approfondir les liens sources d'émissions/chimie de l'aérosol/granulométrie et impacts biologiques associés. Enfin, en parallèle aux mesures expérimentales développées dans POLCA, la thèse a permis la mise en œuvre du modèle DEPCLUNG (DEPosition, Clearance, LUNG) afin de convertir spéciation de l'aérosol par classe de taille ou EXPOSITIONS en concentrations d'espèces par classe de taille ou DOSES dans les divers compartiments de l'appareil respiratoire (trachée, bronches, bronchioles, alvéoles). C'est la conjonction des trois thèmes, caractérisation de la pollution urbaine particulaire en Afrique de l'Ouest et ses sources, son impact toxicologique et la modélisation des doses dans l'appareil respiratoire, qui constitue le caractère pluridisciplinaire innovant de la thèse
This thesis was a contribution to the CORUS-POLCA (French acronym for " POLlution des Capitales Africaines ") program with the aim to characterize particulate pollution on traffic sites of two West-African capitals (Bamako, Mali and Dakar, Senegal) and to study aerosol biological impacts on lung inflammation. Urban particulate pollution with levels much higher than WHO norms, are in the focus due to intense African traffic sources and domestic fires. In this context, fundamental research of this thesis is centred on the following key scientific questions: - What is the chemical speciation of aerosols by size classes for black carbon, organic carbon, inorganic species, and trace elements for the two sites of POLCA program ? - What is the toxicity of these combustion aerosols and the oxidative stress levels ? - What is the link between aerosol size differentiated composition and inflammation markers for each source ? - What is the link between aerosol exposure and aerosol dose within the respiratory tract ? To tackle these questions, samples obtained during the intensive campaigns in Bamako (January 2009) and Dakar (December 2009) have been chemically analyzed to obtain differentiated aerosol chemical composition within size classes. All these measurements are conducted to a well physico-chemical characterization of particles in addition to source contributing determination using multivariate models (PCA, PMF). This study has been coupled to in vitro biological studies on sampled aerosols on the two sites. Such coupled studies allow to further understand the complex relationship between emissions source/aerosols chemistry/size distributions and biological health impacts. Finally, in this study, the DEPCLUNG (DEPosition, Clearance, LUNG) model was developed to evaluate chemically/size exposures to aerosol particle size distributions and calculate their respective concentrations/doses in the different compartments (trachea, bronchial, bronchiolar, alveolar) of the human respiratory tract. The conjunction of three themes, namely characterization of the urban particulate pollution in West Africa and its sources, its toxicological impact and dose modeling in the respiratory tract results in the multidisciplinary innovative character of the thesis

L'objet de cette these est de contribuer au developpement d'un modele numerique de noyau de comete permettant de mieux comprendre la formation du systeme solaire et son evolution, ainsi que de fournir des informations importantes aux ingenieurs charges des missions spatiales. Le noyau de comete est considere comme une matrice poreuse de glaces (h#2o, co) et de poussieres, formee par accretion de grains de taille micrometrique d'origine interstellaire. Le modele tient compte de la diffusion de chaleur et des gaz, de la sublimation/recondensation ainsi que de la cristallisation de la glace d'eau amorphe a l'interieur du noyau. La cristallisation de la glace est decrite par une loi d'activation. Lors de cette transition exothermique les gaz pieges par la phase solide sont relaches. Ce travail se distingue des modeles precedents par une resolution bidimensionnelle des equations de diffusion dans les directions radiale et latitudinale, une theorie plus generale de la diffusion d'un gaz binaire dans un milieu poreux, et une parametrisation de l'ejection de grains de la surface contrainte par l'observation. Une solution tridimensionnelle est calculee explicitement en fonction de l'angle horaire. Les equations de diffusion comprennent des termes sources, representant les reactions physico-chimiques, et elles sont resolues par un algorithme de differences finies, parallelise. Le modele est applique aux etudes des cometes 29p/schwassmann-wachmann 1. C/1995 o1 (hale-bopp), et 1p/halley. Une attention particuliere a ete attribuee a la transition de phase amorphe-cristalline. Les resultats de la modelisation sont compares avec les observations dans les domaines millimetrique et visible. Le meilleur accord entre simulation et observation a ete obtenu dans le cas d'un melange contenant de la glace d'eau amorphe. Il a ete possible de montrer que la cristallisation de la glace d'eau amorphe, couplee avec un processus de diffusion, peut introduire un comportement erratique de l'activite cometaire. Ce comportement est observe pour la comete 29p/schwassmann-wachmann 1. La chaleur latente liberee lors de cette transition de phase represente une source d'energie suffisante pour expliquer des taux de production importants a grande distance heliocentrique tels qu'ils sont observes pour la comete hale-bopp. On montre de maniere quantitative que les taux de production d'eau, mesures dans le coma de la comete 1p/halley, sont en bon accord avec une surface en regime de sublimation libre. En conclusion, le modele d'un corps poreux de faible densite, compose de glace d'eau et d'autres especes volatiles telles que le monoxyde de carbone, ainsi que d'une phase refractaire, est compatible avec les observations actuelles des cometes

Cette thèse porte sur l’analyse isotopique de poussières interplanétaires riches en carbone (des micrométéorites ultracarbonées), pour mieux comprendre les processus de fractionnement isotopique des éléments légers (hydrogène et azote) observés dans les phases organiques de la matière extraterrestre primitive. Il est possible, au sein d’une collection de micrométéorites provenant des régions centrales du continent Antarctique, d’identifier des micrométéorites ultracarbonées (UCAMMs – pour UltraCarbonaceous Antarctic MicroMeteorites) qui contiennent environ dix fois plus de carbone que les météorites primitives. Ces particules rares (environ 1% des particules collectées) ouvrent la possibilité d’étudier en laboratoire des particules cométaires de grandes tailles (100-200 microns). Des analyses minéralogiques, chimiques et structurales sur deux fragments de micrométéorites ultracarbonées ont été réalisées dans le cadre de collaborations à l’aide de techniques de microscopie électronique à balayage, microsonde électronique, microspectroscopie infrarouge (synchrotron SOLEIL). Le travail principal de cette thèse concerne l’analyse isotopique de deux UCAMMs par spectrométrie de masse à émission ionique secondaire (SIMS) à l’aide de la microsonde ionique NanoSIMS. Les développements instrumentaux effectués en collaboration entre les équipes du CSNSM et de l’Institut Curie permettent de résoudre les interférences moléculaires avec un pouvoir de séparation en masse supérieur à 20 000 en conservant une sensibilité compatible avec les mesures envisagées. Ainsi, il a été possible de mesurer pour la première fois la composition isotopique de l’hydrogène avec les ions poly-atomiques 12C2D- et 12C2H- et de comparer sa distribution spatiale avec celle de l’azote (12C15N-/12C14N-) obtenue sur la même surface avec le même champ magnétique. Un protocole de fabrication d’une série d’échantillons standards a été développé à partir de polymères isotopiquement marqués en deutérium afin de déterminer le fractionnement instrumental du NanoSIMS démontrant la possibilité d’effectuer des mesures précises de la composition isotopique de l’hydrogène dans la matière organique avec des ions polyatomiques (rapports CD-/CH- et C2D-/C2H-). Les cartographies isotopiques à haute résolution spatiale (200 nm) en C2D-/C2H- et C15N-/C14N- montrent une distribution très hétérogène du deutérium avec des valeurs extrêmes allant jusqu’à 20 fois la valeur des océans terrestres, alors que les rapports 15N/14N restent globalement proches (à 20% près) de la valeur de l’atmosphère terrestre. Les mesures des rapports N/C en imagerie ionique effectuées au NanoSIMS confirment les valeurs mesurées par microsonde électronique et montrent que la matière organique des UCAMMs est riche en azote. Les comparaisons des images isotopiques entre elles et avec les images obtenues par les autres techniques montrent la matière organique des micrométéorites ultracarbonées est constituée de différents composants. Le composant principal ne montre pas de corrélation entre les excès en D et ceux en 15N. Une fraction mineure de la surface analysée montre des excès corrélés en D et en 15N, sans que la composition élémentaire ni la structure de cette composante ne diffèrent significativement du reste de la particule. Enfin, une seconde composante mineure présentant des enrichissements modérés en D et des rapports 15N/14N inférieurs à la valeur de l’atmosphère terrestre. L’ensemble des données peut être expliqué en supposant que les micrométéorites ultracarbonées proviennent de la surface d’objets glacés transneptuniens. Les caractéristiques élémentaires et isotopiques observées dans la matière organique des UCAMMs pourraient résulter du mélange de différentes strates du corps parent ayant subi une irradiation par le rayonnement cosmique galactique à grandes distances héliocentriques
This thesis covers the isotopic analysis of carbon-rich interplanetary dust (ultracarbonaceous micrometeorites), in order to better understand the isotopic fractionation process of light elements (hydrogen and nitrogen) observed in the organic phases of primitive extraterrestrial matter. It is possible, within a collection of micrometeorites coming from the central regions of the Antarctic continent, to identify ultra-carbonaceous micrometeorites (UCAMMs – for Ultra-Carbonaceous Antarctic MicroMeteorites) which contain about ten times more carbon than the primitive meteorites. These particles are extremely rare and open the possibility to study in laboratory cometary particles of large sizes (100-200 microns). This thesis focuses on the isotopic analyses of UCAMMs, in order to understand the isotopic fractionation processes of light elements (hydrogen and nitrogen) observed in the organic matter of the primitive solar system. Mineralogical, chemical and structural analyses on two fragments of ultra-carbonaceous micrometeorites were performed in the framework of collaborations using techniques of scanning electron microscopy, electron microprobe, infrared microspectroscopy (SOLEIL synchrotron). The main work of this thesis concerns the isotopic analysis of two UCAMMs by Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS) using the NanoSIMS ion microprobe. The instrumental developments performed in collaboration between the CSNSM and the Curie Institute teams allow to resolve molecular interferences with a mass resolving power higher than 20 000 retaining a sensibility compatible with the measurements considered here. So, it has been possible to measure for the first time the hydrogen isotopic composition with the polyatomic ions 12C2D- and 12C2H- and to compare its spatial distribution with that of the nitrogen (12C15N-/12C14N-) obtained on the same surface with the same magnetic field. A protocol for producing a series of standard samples was developed from polymers isotopically enriched in deuterium in order to determine the instrumental fractionation of the NanoSIMS showing the possibility to perform precise measurements of the hydrogen isotopic composition in the organic matter with polyatomic ions (CD-/CH- and C2D-/C2H- ratios). The isotopic maps at high spatial resolution (200 nm) in C2D/C2H and C15N/C14N show a very heterogeneous distribution in deuterium with extreme values going up to 20 times the terrestrial ocean value, whereas the 15N/14N ratios remain globally close (within 20%) to the terrestrial atmosphere value. Measurements of N/C ratios in ion imaging performed at the NanoSIMS confirm the values measured by electron microprobe and show that the organic matter of UCAMMs is rich in nitrogen. Comparisons between isotopic images with each other and with the images obtained by the other techniques show that the organic matter of ultracarbonaceous micrometeorites is constituted of different components. The main component doesn’t exhibit a correlation between the D and 15N excesses. A minor component of the analyzed surface exhibits correlated excesses in D and in 15N, without neither the elemental or structural composition of this component significantly differs from the rest of the grain. Finally, a minor component showing moderate enrichments in D and 15N/14N ratios lower than the terrestrial atmosphere value could have been identified.All the data can be explained assuming that the ultracarbonaceous micrometeorites come from the surface of transneptunian icy objects. The elemental and isotopic characteristics observed in the organic matter of UCAMMs might result from the mixing of different strata of the parent body having undergone irradiation by the galactic cosmic radiation at large heliocentric distances