Auswahl der wissenschaftlichen Literatur zum Thema „Multi-Piles à combustible“

Cette thèse présente d'abord une modélisation multi-physique d'une cellule de pile à combustible à oxydes solides de géométrie tubulaire réversible 2D. Le modèle développé peut représenter à la fois une cellule d'électrolyse à oxydes solides (SOEC) et une cellule de pile à combustible à oxydes solides (SOFC). En tenant compte des phénomènes physiques, électrochimiques, fluidiques et thermiques, le modèle présenté peut décrire avec précision les effets multi-physiques à l'intérieur d'une cellule pour le fonctionnement en mode électrolyseur ou en mode pile sur toute la plage de fonctionnement en courant et en température. En outre, un solveur itératif a été mis en place afin de résoudre la distribution 2D des quantités physiques le long de la cellule tubulaire. Le modèle de cellule réversible est ensuite validé expérimentalement dans les deux configurations sous différentes conditions. Par ailleurs, un modèle de pile à combustible alimentée par du syngas a été développé. Ce dernier est orienté contrôle et prend en compte à la fois des phénomènes de co-oxydation de l'hydrogène et du monoxyde de carbone. Le modèle de gaz de synthèse développé est validé expérimentalement dans différentes conditions de fonctionnement. Le modèle développé peut être utilisé dans des applications embarquées comme la simulation en temps réel, ce qui peut aider à concevoir et tester la stratégie de contrôle et de diagnostic en ligne pour le système de génération d'énergie des piles à combustible dans les applications industrielles.La simulation en temps réel est importante pour le diagnostic en ligne des piles à combustible et les tests HIL (hardware-in-the-loop) avant les applications industrielles. Cependant, il est difficile de mettre en œuvre des modèles de piles à combustible multi-dimensionnels et multi-physiques en temps réel en raison des problèmes de rigidité numérique du modèle. Ainsi, la rigidité numérique du modèle en temps réel de la pile de type SOFC est d'abord analysée. Certains des solveurs d'équations différentielles ordinaires (ODE) couramment utilisés sont ensuite testés par la mise en place d’une simulation en temps réel comme objectif principal. Enfin, un nouveau solveur ODE rigide est employé pour améliorer la stabilité et réduire le temps d'exécution du modèle de pile à combustible en temps réel multidimensionnel. Pour vérifier le modèle proposé et le solveur ODE, des expériences de simulation en temps réel sont réalisées au sein d’une plate-forme temps réel embarquée commune. Les résultats expérimentaux montrent que la vitesse d'exécution satisfait à l'exigence de la simulation en temps réel. La stabilité du solveur sous forte rigidité et la grande précision du modèle sont également validées.Les piles à combustible sont vulnérables aux impuretés de l'hydrogène et aux conditions de fonctionnement qui entraînent une dégradation des performances de la pile au cours du temps. Ainsi, au cours de ces dernières années, la prédiction de la dégradation des performances attire l'attention qui conduit à des remarques critiques sur la fiabilité du système. Ainsi, une méthode innovante de prédiction de dégradation PEMFC utilisant un réseau neutre récurrent (RNN) à longue distance (G-LSTM) est étudiée. Le système LSTM peut efficacement éviter les problèmes d'explosion et de disparition de gradient en comparaison avec l'architecture RNN conventionnelle, ce qui le rend pertinent pour le problème de prédiction pour une longue période. En mettant en parallèle et en combinant les cellules LSTM, l'architecture G-LSTM peut optimiser de façon avantageuse la précision de prédiction de la dégradation des performances de PEMFC. Le modèle de prédiction proposé est validé expérimentalement par trois types différents de PEMFC. Les résultats indiquent que le réseau G-LSTM utilisé peut prédire la dégradation de la pile à combustible d'une manière précise
This thesis first presents a multi-physical modeling of a 2D reversible tubular solid oxide cell. The developed model can represent both a solid oxide electrolysis cell (SOEC) and solid oxide fuel cell (SOFC) operations. By taking into account of the electrochemical, fluidic and thermal physical phenomena, the presented model can accurately describe the multi-physical effects inside a cell for both fuel cell and electrolysis cell operation under entire working range of cell current and temperature. In addition, an iterative solver is proposed which is used to solve the 2D distribution of physical quantities along the tubular cell. The reversible solid oxide cell model is then validated experimentally in both SOEC and SOFC configurations under different species partial pressures, operating temperatures and current densities conditions. Meanwhile, a control-oriented syngas fuel cell model includes both hydrogen and carbon monoxide co-oxidation phenomena are also proposed. The developed syngas model is validated experimentally under different operating conditions regarding different reaction temperatures, species partial pressures and entire working range of current densities. The developed model can be used in embedded applications like real-time simulation, which can help to design and test the control and online diagnostic strategy for fuel cell power generation system in the industrial applications.Real-time simulation is important for the fuel cell online diagnostics and hardware-in-the-loop (HIL) tests before industrial applications. However, it is hard to implement real-time multi-dimensional, multi-physical fuel cell models due to the model numerical stiffness issues. Thus, the numerical stiffness of the tubular solid oxide fuel cell (SOFC) real-time model is analyzed to identify the perturbation ranges related to the fuel cell electrochemical, fluidic and thermal domains. Some of the commonly used ordinary differential equation (ODE) solvers are then tested for the real-time simulation purpose. At last, the novel stiff ODE solver is proposed to improve the stability and reduce the multi-dimensional real-time fuel cell model execution time. To verify the proposed model and the ODE solver, real-time simulation experiments are carried out in a common embedded real-time platform. The experimental results show that the execution speed satisfies the requirement of real-time simulation. The solver stability under strong stiffness and the high model accuracy are also validated.Fuel cell are vulnerable to the impurities of hydrogen and operating conditions, which could cause the degradation of output performance over time during operation. Thus, the prediction of the performance degradation draws attention lately and is critical for the reliability of the fuel cell system. Thus, an innovative degradation prediction method using Grid Long Short-Term Memory (G-LSTM) recurrent neutral network (RNN) is proposed. LSTM can effectively avoid the gradient exploding and vanishing problem compared with conventional RNN architecture, which makes it suitable for the prediction of long time period. By paralleling and combining the LSTM cells, G-LSTM architecture can further optimize the prediction accuracy of the PEMFC performance degradation. The proposed prediction model is experimentally validated by three different types of PEMFC: 1.2 kW NEXA Ballard fuel cells, 1 kW Proton Motor PM200 fuel cells and 25 kW Proton Motor PM200 fuel cells. The results indicate that the proposed G-LSTM network can predict the fuel cell degradation in a precise way. The proposed G-LSTM deep learning approach can be efficiently applied to predict and optimize the lifetime of fuel cell in transportation applications

Les systèmes de piles à combustible offrent une solution durable à la production d'énergie électrique dans le secteur des transports, même s'ils rencontrent encore des problèmes de fiabilité et de durabilité. Le recours à des systèmes multi-piles à combustible (MFC) au lieu de piles à combustible uniques est une solution prometteuse pour surmonter ces limitations en répartissant de manière optimale la demande de puissance entre les différentes piles tout en tenant compte de leur état de santé, au moyen d'une stratégie de gestion de l'énergie (EMS) efficace. Dans ce travail, différentes stratégies ont été développées pour des applications automobiles, avec l'objectif d'optimiser la durée de vie du système de piles à combustible.Le premier défi est de développer un modèle reliant la détérioration de chaque pile avec la puissance délivrée, de manière à être en mesure de prédire l'effet d'une allocation de charge sur la détérioration de chaque pile, et ainsi prendre une décision post-pronostic pertinente. Plusieurs modèles stochastiques de détérioration, allant du modèle classique de processus Gamma à des modèles plus complexes avec des effets aléatoires, sont développés et adaptés aux spécificités des piles à combustible. Sur la base de ces modèles, plusieurs stratégies de décision post-pronostic pour une MFC sont proposées et, pour chacune d'entre elles, le problème d'optimisation associé est formulé.Tout d'abord, sous un profil de charge constant, en prenant en compte dans le processus de décision à la fois la consommation totale de combustible et la détérioration attendue, une stratégie de gestion de l'énergie tenant compte de la détérioration est proposée pour un système constitué de trois piles à combustible. Le problème d'optimisation multi-objectif associé à cette stratégie est résolu à l'aide d'un algorithme évolutionnaire, ce qui permet d'obtenir les allocations de charge optimisées pour chacune des piles du système. La durée de vie moyenne obtenue dans le cadre de la stratégie proposée s'avère plus longue que celle résultant de stratégies classiques (Average Load, Daisy Chain).De plus, sous un profil de charge dynamique aléatoire, et en prenant en compte les phénomènes de détérioration dus à la fois au niveau et aux variations de la charge, une stratégie de prise de décision est proposée pour un système de deux piles à combustible. La prise de décision est réalisée à chaque événement de modification de la demande, et les allocations de charge optimales sont obtenues en minimisant la fonction objectif qui est estimée sur la base de la prévision de la détérioration future du système. Une étude de l'influence des charges dynamiques aléatoires sur les performances de la stratégie proposée montre que la durée de vie moyenne obtenue dans le cas d’une durée inconnue entre deux modifications de demande est proche de celle obtenue avec une durée d'événement connue, ce qui prouve la robustesse de la stratégie proposée. De plus, il est montré que la durée de vie moyenne du système est augmentée par rapport au cas avec une stratégie de charge moyenne, sur plusieurs modèles de détérioration stochastique différents.Enfin, une étude plus exploratoire ouvre des perspectives de recherche dans le cas où le système multi-piles est composé de trois piles, dont deux seulement fonctionnent en même temps. Pour optimiser la durée de vie des piles, tout en répondant à la demande de charge, le système de gestion de l’énergie doit également optimiser le démarrage et l'arrêt des différentes piles. En fait, l'optimisation du remplacement des piles est également nécessaire pour une tâche d'exploitation à long terme. Par conséquent, cette étude ouvre la voie à des approches de maintenance pour les systèmes multi-piles
Fuel cell systems offer a sustainable solution to electrical power generation in the transportation sector, even if they still encounter reliability and durability issues. Resorting to Multi-stack Fuel Cells systems (MFC) instead of single fuel cells is a promising solution to overcome these limitations by optimally distributing the power demand among the different stacks while taking into account their state of health, by means of an efficient Energy Management Strategy (EMS). In this work, different strategies have been developed for vehicle applications, with the objective of optimizing the fuel cell system lifetime.The first challenge is to develop a model linking the deterioration trend of each stack with the power delivered by the stack, so as to predict the effect of a load allocation on each stack deterioration, and thus make a relevant post-prognostics decision. Several stochastic deterioration models, from the classical Gamma process model to more complex models with random effects are developed and tailored to the fuel cell specificities. Based on these models, several post-prognostics decision-making strategies for an MFC are proposed and, for each of them, the associated optimization problem is formulated.First, under a constant load profile, taking into consideration both the expected whole fuel consumption and the expected deterioration in the decision-making process, a deterioration-aware energy management strategy is proposed for a three-stack fuel cell system. The multi-objective optimization problem associated to this strategy is solved using an evolutionary algorithm, giving the optimized load allocations among stacks. The average lifetime obtained under the proposed strategy is demonstrated to be larger than those resulting from the classical Average Load and Daisy Chain strategies.Furthermore, under a random dynamic load profile, taking into consideration the deterioration phenomena due to both the load magnitude and the load variations, an event-based decision-making strategy is built for a two-stack fuel cell system. The optimal load allocations are obtained by minimizing the objective function which is estimated based on the prevision of the future system deterioration. An investigation on the influence of the random dynamic loads on the proposed strategy performance shows that the average lifetime obtained with unknown event duration is close to that with known event duration, which proves the robustness of the proposed strategy. Moreover, it is shown that the average system lifetime is increased when compared to the case with an Average Load strategy, on several different stochastic deterioration models.Lastly, a more exploratory study opening research perspectives in the case where the multi-stack system is composed of three stacks, only two of which are operating at the same time. To optimize the lifetime of the stacks, while meeting the load demand, the EMS must also optimize the start and stop of the different stacks. In fact, the optimization of stack replacement is also required for a long-term operation task. Therefore, this study opens the way to maintenance approaches to multi-stack systems

La présente thèse fait partie d’un projet destiné à améliorer l’efficacité et la stabilité des piles à combustible à membrane à échange de protons. Elle présente des expériences et des simulations visant à faire évoluer en ce sens la géométrie de canaux véhiculant des fluides à travers les plaques bipolaires à l’anode et à la cathode. En effet, l’electricité produite dépend en particulier d’écoulements diphasiques couplés avec divers phénomènes physiques et très impactés par les forces interfaciales sur les surfaces solides qui les limitent. Nous avons utilisé des codes indutriels ainsi que la méthode des réseaux de Boltzmann pour simuler les sytèmes complexes en jeu. Le chapitre 1 rappelle le principe de base des piles à combustible ainsi que le rôle des fluides s’écoulant dans les canaux des plaques bipolaires. En partant de piles standard,nousjetonslesbasesdesmodificationsétudiéesici. Lechapitre2détailleunmodèle classique du fonctionnement des piles à combustible en régime stationnaire, supposant des écoulements monophasiques dans les canaux. Une expérience réalisée sur une unique pile de ce type valide la formulation mathématique du modèle ainsi que l’outil numérique (Comsol). La simulation met en évidence l’hétérogénéité des flux dans les différents canaux, alors qu’on connait l’influence négative de cette hétérogéneité. Cependant le modèle utilisé ne tient pas compte de la possibilité d’avoir de l’eau en phase liquide (et pas uniquement gaseuze) dans les écoulements. Pour y remédier, le chaptitre 3 décrit un code LBM fondé sur le modèle du gradient de couleur pour les écoulements diphasiques. Ce code est validé à partir d’une expérience réalisée sur une jonction en T, un dispositif applicable bien au delà du contextedespilesàcombustible. Lechapitre4restedanslecadred’écoulementsstationnaires gazeux dans des canaux parallèles, mais cependant différents de ceux de piles standard. Un algorithme uniformise automatiquement les écoulements des différents canaux en modifiant leur géométrie, dans certaines limites cependant. Il fait pour cela varier des paramètres comme le nombere de canaux et leurs largeurs. Les dispositifs répartissant ou collectant le fluide entre les différents canaux à l’entrée ou à la sortie influencent aussi le résultat. Nous proposons des géométries uniformisant les écoulements des divers canaux. Hélas le résultat n’est pas satisfaisant en terles de production électrique . Le chapitre 5 décrit les déplacements dirigés et spontanés de gouttes d’eau sur des structures métalliques pourvues de canaux d’axes parallèles, mais dont la forme rappelle des nageoires: une expérience met en évidence une direction nettementprivilégiée pour l’étalement des gouttes. Les simulations tri-dimensionnelles en LBM et par la méthode du volume de fluide corroborent la tendance observée tout en révélant à plus petite échelle des détails qui échappent aux visualisations mises en oeuvre: l’effet des forces capillaires est clairement dominant, et s’exerce dans des régions bien précises du dispositif, alors que dans d’autres régions l’inertie est essentielle aussi. Les simulations d’écoulements diphasiques décrits aux chapitres 3 et 5 représentent les résultats principaux
This thesis is part of a wider project that aims at improving proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) efficiency and stability. Our contribution aims at improving the geometry and structure of channels in anode and cathode bipolar plates (BPP) using experiments and simulations. The operation of a PEMFC involves multiphase flows and multiphysics phenomenon such as reactant concentration and electron exchange between the components. To simulate such a complex system employed industrial codes as well as Lattice Boltzmann Method. Chapter 1 reminds the basic principle of PEM fuel cell and the role of the fluids that flow through BPP channels. We describe a standard version of the latter and the modifications which we consider here. Chapter 2 details a classical model that describes PEM fuel cell operation in steady regime and assumes single phase flows in channels. The underlying equations and their simulation (using COMSOL) are validated by an experiment performed on standard single cell. The simulation evidences channels exhibiting unequal fluid fluxes while the literature points the negative effects of such heterogeneity. Since the used models disregards the possibility of having water in two phases, Chapter 3 describes a LBMcolorgradientcodefortwophaseflows. Wevalidateitagainstanexperimentperformed of a T-junction, a device that has applications beyond fuel cell. Chapter 4, differently, is devoted to steady gas flows in parallel channels that differ from standard fuel cell. An algorithm automatically homogenizes the fluid flow by modifying domain geometry within definite limits. It applies to diverse settings, and manages parallel channels by varying parameters as channel number and widths. However, the distributing channels that span the fluid between channels at BPP inlet and recollect it at outlet also matter. The author thus proposes designs that equalize channel flows. The author creates a new design to study the manufacturing feasibility of BPP. Chapter 5 describes water drop directional spreading on metallic structures decorated with fin shaped channels of parallel axis: experiments reveal almost total spreading only in one direction. Three dimensional LBM and Volume of Fluid simulationsretrievetheobservedtrendandcapturesmallerscaledetailssuggestingsubsetsof the fluid domain where capillary forces or inertia dominate. Most significant results are two phase flows simulations. They describe the different regimes of films or drops at the outlet of a T-junction whose other branches are fed with immiscible wetting and non-wetting fluids. Moreover, they describe how water drops spread on a microscopic relief which results into skewed capillary force

La pile à combustible (PAC) est une technologie maintenant maîtrisée qui permet de convertir efficacement le combustible hydrogène en énergie électrique et thermique avec un faible impact environnemental. L'extension de son utilisation dépend fortement de la qualité de l'interface électronique de puissance qui a pour l'objet d'adapter la pile à la charge. Le travail de recherche présenté dans ce mémoire de Doctorat s'intéresse à la conception d'une interface électronique de puissance pour la pile à combustible pour les trois domaines d'applications : télécommunication, transport et stationnaire.
Dans cette objective, l'approche modulaire, qui se base sur l'étude des convertisseurs unitaires et leurs modes de connexion, a été proposée afin de s'adapter à la modularité des stacks de PAC. Des modèles de pertes et de dimensionnement des composants passifs et semi conducteurs ont été construits. La technique de l'entrelacement est introduite afin de résoudre le problème de fort courant et permet d'optimiser le dimensionnement des inductances. Une nouvelle structure nommée double BOOST dual entrelacé (Interleaved Double Dual BOOST – IDD BOOST) a été proposée afin de résoudre les difficultés d'un convertisseur modulaire présentant une tension de sortie élevée et un rapport de tension important. Les stratégies de contrôle – commande multi sources ont été étudié en adaptant aux topologies de l'interface de puissance. Deux prototypes ont été réalisés afin de valider les résultats de prédiction de pertes ainsi que le contrôle commande multi sources.

Dans l'objectif d'une augmentation en puissance des piles à combustible pour satisfaire les besoins énergétiques des applications embarquées, une solution consiste à augmenter la taille des assemblages. Dès lors, des problèmes de disparités fluidique, thermique et électrique peuvent survenir dans le cœur des piles et conduire ainsi à l'apparition de défaut. La pile à combustible, de par sa nature de source électrique basse tension - fort courant, requiert d'être couplée au réseau électrique embarqué par l'intermédiaire d'un convertisseur statique. Ce dernier peut alors être employé pour agir de façon corrective sur la pile et aussi de corriger les défaillances qui en sont liées. Dans cette perspective, le convertisseur doit avoir en permanence un retour sur l'état de santé de la pile. Pour cela, une méthode de détection et d'identification de défaut de type noyage et d'assèchement pour une pile du type PEMFC a été approfondie. Cette méthode simple, économique en capteurs, se base sur la mesure de 3 tensions de cellule judicieusement sélectionnées et localisées sur la pile. Ainsi, l'utilisation de l'information " spatiale ", qui correspond à la position de la mesure de tension dans la pile permet d'identifier les défauts. Le principe de la détection localisée nous amène alors à considérer le concept de pile segmentée qui consiste à séparer électriquement la pile en 3 parties de façon à ce que des convertisseurs associés puissent agir électriquement sur chaque segment. L'action peut être du type tout ou rien, ou contrôlée. Cette dernière offre davantage de degrés de liberté, et est moins contraignante pour la pile d'un point de vue électrique. Pour choisir comment réaliser cette action, une étude comparative de plusieurs topologies de convertisseur est effectuée. Les structures alimentées en courant répondent au mieux aux contraintes électriques d'une PEMFC et sont donc privilégiées, de même que la nécessité d'une isolation galvanique imposée par la segmentation de la pile. Au final, une topologie de BOOST isolé résonant est apparue comme étant la topologie répondant au mieux à l'ensemble des critères (plage de fonctionnement, performances énergétiques, nombre de composants). L'ensemble convertisseur global intègre ainsi trois structures unitaires qui permettent d'offrir une modularité, une action indépendante sur chaque segment et de garantir une disponibilité du système grâce à un fonctionnement dégradé. Pour cela, la stratégie de commande de l'ensemble convertisseur intègre les informations issues de la méthode de détection. La thèse se termine avec le dimensionnement complet d'un pré-prototype du convertisseur avec le choix des composants actif et passifs, et du système de refroidissement associé.

Ce mémoire propose une stratégie de contrôle sans commutation d’algorithme pour un système hybride constituée d’une pile à combustible comme source principale et d’un pack de supercondensateurs comme source auxiliaire. Trois structures de système hybride ont été étudiées. Après avoir évoqué les différentes structures des systèmes hybrides électriques et des techniques utilisées pour les contrôler, deux approches sont traitées. La première est basée sur la notion de platitude permettant d’assurer la gestion des flots d’énergie dans une source hybride et plus généralement dans un système multi sources/multi charges. La stratégie proposée repose sur la génération d’un modèle d’ordre réduit du système et la gestion des flots d’énergie via des trajectoires de référence de certaines grandeurs énergétiques du système. L’impact de ce mode de contrôle sur le dimensionnement des éléments passifs (inductances, condensateurs) de la source hybride a été expliqué. Dans la deuxième stratégie, l’énergie totale stockée dans les hacheurs est prise en compte dans l’élaboration de la commande du système multi sources/multi charges en utilisant une linéarisation entrée/sortie sur les convertisseurs des charges. Un observateur non linéaire a été proposé pour estimer la variation de la caractéristique statique de pile à combustible et permet de garantir un fonctionnement optimal du système hybride. Les architectures de puissance et les modes de commande proposés ont été validés par des résultats simulés et/ou expérimentaux
This work deals with a nonlinear control strategy of an electrical hybrid system which is composed of a fuel cell as the main source and a supercapacitor bank as the auxiliary source. Any algorithm commutation is not used in the proposed control strategy whereas the system works in different operating modes. After a review of various structures of the electrical hybrid systems and different control methods of these systems, two new approaches are developed. The first one is flatness-based method to ensure the energy management in the proposed hybrid systems and generally in a multi source / multi loads system. The proposed strategy is based on generation of a reduced-order model of the system. The energy management is carried out through the reference trajectories of the stored electrostatic energy of the system. The effect of the proposed control method on design of the system components (inductors and capacitors) is explained. In the second approach, the total energy stored in the choppers is taken into account to control the load converters of a multi-source/multi load system by use of the input/output linearization method. A nonlinear observer is proposed to estimate the variation of voltage-power output characteristic of the fuel cell which leads to an optimal performance of the hybrid system. The simulation and experimental results prove validity of the proposed control strategy

Même si l’hydrogène est en plein essor, les véhicules électriques à pile à combustible sont encore rares sur le marché. Leur volume et leur complexité encore trop importants comptent parmi les freins au développement des systèmes PEM (Proton Exchange Membrane) dans le secteur des transports. Ces travaux de thèse visent à étudier deux nouveaux circuits fluidiques permettant à la fois de simplifier et de réduire le volume du système. Il s’agit de la recirculation de l’air, et du Ping-Pong, une architecture fluidique permettant d’alterner la localisation de l’alimentation en combustible dans le stack. Les performances des deux architectures ont été étudiées expérimentalement en conditions automobile sur un système de 5 kW. Une analyse multi-échelles a été conduite pour comparer, à d’autres architectures connues, les performances du système, du stack et l’homogénéité des tensions de cellules du stack. L’étude a été complétée par un test de durabilité en Ping-Pong afin d’évaluer l’impact de ce nouveau mode de fonctionnement sur le stack. A nouveau, les données expérimentales sont analysées à différentes échelles jusqu’à l’expertise post-mortem des assemblages-membrane-électrode
Although hydrogen is booming, fuel cell electric vehicles are still rare on the market. Their high volume and complexity are still major hurdles to the development of PEM (Proton Exchange Membrane) systems for transport applications. This PhD. work aimed at studying two new fluidic circuits that can both simplify and reduce the system volume. Namely, the cathodic recirculation, and the Ping-Pong, which is a new fluidic architecture that alternate the fuel feed locations during operation. The performances of both architectures have been studied experimentally in automotive conditions on a 5 kW system. A multiscale analysis was conducted to compare, with other known architectures, the performances of the system, the stack and the homogeneity of the cell voltages inside the stack. The study was completed with a Ping-Pong durability test to evaluate the impact of this new operation on the fuel cell stack. The experimental data have been analyzed at different scales up to the post-mortem expertise of membrane-electrode assemblies

L'optimisation des performances d'une pile à combustible (PEMFC) requiert la compréhension microscopique des mécanismes de transport de l'eau et du proton confinés au sein de la membrane électrolyte polymère. La membrane est un matériau nanostructuré chargé, caractérisé par une dynamique de l'eau et du proton complexe et multi-échelle étroitement corrélée à la morphologie confinante. Nous nous sommes intéressés à la relation structure - transport dans i) L'Aquivion, un ionomère perfluorosulfonique récent présentant de bonnes performances en pile, ii) des systèmes " modèles " auto-assemblés de tensioactifs perfluorés formant des phases lamellaires et hexagonales et iii) une nouvelle membrane hybride préparée par dopage en tensioactif. La nano-structuration des différents systèmes a été étudiée par diffusion de rayonnement (X et neutrons), pour caractériser l'évolution de la structure (géométrie de la matrice hôte, taille de confinement) avec l'hydratation. Ensuite, nous avons sondé la dynamique de l'eau à l'échelle moléculaire (de la picoseconde à la nanoseconde) par diffusion quasi-élastique des neutrons (QENS) et à l'échelle micrométrique par RMN à gradients de champs pulsés. La comparaison membranes commerciales / systèmes modèles permet de discuter l'impact de la connectivité, du confinement et de la géométrie sur le transport ionique. Enfin, des membranes hybrides à fort potentiel ont été obtenues par dopage du Nafion et de l'Aquivion avec des tensioactifs. Ces nouveaux matériaux ouvrent une voie prometteuse pour la préparation de membranes polymères fortement anisotropes avec des chemins de conduction préférentiellement orientés.