Auswahl der wissenschaftlichen Literatur zum Thema „Magnétismes quantiques“

À l'aube de la seconde révolution quantique, comprendre et exploiter les phénomènes résultant de l'interaction entre la non-localité intrinsèque de la mécanique quantique et les interactions purement non-locales est d'une importance cruciale pour le développement de nouvelles technologies quantiques. Dans cette thèse, nous nous concentrerons principalement sur les effets non-locaux introduits par la frustration topologique (FT), une forme de frustration faible qui a été introduite pour la première fois dans le contexte des chaînes de spins quantiques antiferromagnétiques en appliquant les conditions aux limites frustrées, réalisées comme une combinaison de conditions aux limites périodiques et d'un nombre impair de spins. Notre objectif est double. D'une part, nous améliorerons la compréhension théorique des phases topologiquement frustrées. Au-delà de ces implications théoriques, ce travail démontrera que les chaînes de spins FT présentent un potentiel technologique convaincant, les proposant comme des candidats compétitifs pour le développement de batteries quantiques robustes et efficaces
At the verge of the second quantum revolution, understanding and exploiting the phenomena resulting from the interplay between the intrinsic non-locality of quantum mechanics and purely non-local interactions is of crucial importance for the development of novel quantum technologies. In this thesis, we will mostly focus on the non-local effects introduced by topological frustration (TF), a form of weak frustration that was first introduced in the context of antiferromagnetic quantum spin chains by applying the so called frustrated boundary conditions, realized as a combination of periodic boundary conditions and odd number of spins. Our goal is double. From one side, we will further improve the theoretical understanding of topologically frustrated phases. Beyond these theoretical implications, this work will demonstrate that TF spin chains exhibit compelling technological potential, proposing them as competitive candidates for the development of robust and efficient quantum batteries

Les systèmes de spin antiferromagnétiques en une dimension présentent des caractéristiques remarquables. Le théorème de Mermin-Wagner montre que même dans l'état fondamental de leur Hamiltonien, ces systèmes ne possèdent pas d'ordre à longue distance dans leurs fonctions de corrélation spin-spin s'ils possèdent une symétrie continue. Néanmoins, un quasi-ordre à longue distance peut exister, avec des fonctions de corrélation spin-spin décroissant en loi de puissance avec la distance, comme par exemple dans la chaîne de spin-1/2. Ce cas est décrit par la théorie des liquides de Luttinger. Même dans le cas d'un ordre à courte distance où les fonctions de corrélations spin-spin décroissent exponentiellement, un ordre topologique peut être présent. Il peut être mis en évidence par un paramètre d'ordre dépendant des opérateurs de spin de façon non-locale ou par la présence d'excitations de bord, comme par exemple dans le cas de la chaînes de spin-1. D'autre part, il existe une équivalence formelle entre les opérateurs de spin-1/2 et les bosons de coeur dur, qui permet de traduire les propriétés des systèmes magnétiques dans le langage des bosons en interaction. Après une rapide revue des méthodes théoriques utilisées pour la description des systèmes de basse dimensionnalité, je décrirais mes travaux sur les systèmes échelles de spin antiferromagnétiques et les applications aux systèmes de bosons en interaction.

La découverte de l'effet Hall quantique par von Klitzing en 1980 a ouvert la voie à ce qui sera connu plus tard comme la théorie topologique des bandes. Dans le cadre de cette théorie, on ne s'intéresse plus uniquement à la relation de dispersion énergétique des électrons dans les cristaux, mais aussi à l'organisation topologique de la structure de bande. Cette théorie a permis la découverte d'une nouvelle phase de la matière, représentée par les isolants topologiques. Ces isolants topologiques ont de particulier qu'ils se comportent comme des isolants normaux dans le bulk, mais présentent des états de surface conducteurs. Dans cette thèse, on s'intéresse particu- lièrement aux isolants topologiques dits Z2, pour lesquels les états de surface sont protégés par la symétrie de renversement du temps : ils ne peuvent disparaître en présence d'une perturbation qui préserve cette symétrie sans que le système ne traverse une transition de phase quantique. Pour les isolants topologiques à trois dimensions, nous proposons dans cette thèse, un critère expérimental utilisant les oscillations quantiques magnétiques, permettant d'identifier un type particulier d'isolants topologiques : les isolants topologiques forts. Pour les systèmes à deux dimensions, nous nous sommes intéressés aux phénomènes liés à la rupture de la symétrie par renversement du temps à cause de la présence d'un ordre antiferro- magnétique. Dans ce cas, la symétrie d'importance devient le renversement du temps fois une translation. Dans ce contexte, nous avons tout d'abord établi analytiquement l'expression d'un invariant topologique pour les systèmes présentant aussi la symétrie d'inversion. Nous avons ensuite adapté trois méthodes numériques normalement utilisées dans le cadre des isolants topo- logiques invariants par renversement du temps : la méthode de la phase de jonction, la méthode des centres de charge des fonctions de Wannier et la construction explicite des états de bord. Nous avons montré qu'elles permettaient de tester la nature triviale ou topologique de plusieurs modèles théoriques pour lesquelles aucune méthode n'existait, par exemple les systèmes sans symétrie d'inversion
The discovery of the quantum Hall effect by von Klitzing in 1980 paved the way for what is now known as topological band theory. In this theory, we are interested not only in the energy spectra of the electrons in crystals, but also in the topological structure of the bands. A new phase of matter was discovered thanks to this theory : the topological insulators. Topological insulators are unique in the sense that they behave like trivial insulators in the bulk, but possess metallic edge states. In this thesis, we are particularly interested in so-called Z2 topological insulators, whose edge states are protected by time reversal symmetry : they cannot disappear in the presence of a perturbation that respects this symmetry, without the system undergoing a quantum phase transition. For three-dimensional topological insulators, we propose an experimental criterion based on magnetic quantum oscillations to identify a special kind of topological insulators : the strong topological insulator. In two dimensions, we study the consequences of time reversal symmetry breaking due to anti-ferromagnetic order. In this case, the important symmetry is time reversal times a trans- lation. In this context, we first establish an analytical expression for systems that also have inversion symmetry. We then adapt three numerical methods usually employed for time reversal symmetric systems : the reconnection phase method, the Wannier charge center method and the explicit construction of edge states. We show that they are useful to probe the topology of models for which no methods were available ; such as non-centrosymmetric systems

Ce travail porte sur la dynamique quantique des aimants moléculaires Fe8 et Mn6. Dans nos expériences nous utilisons des micro-sondes à effet Hall pour la mesure de la dynamique de l'aimantation. Ces sondes ont un domaine de fonctionnement très large en température et en champ magnétique et elles permettent d'avoir une résolution temporelle de la dynamique de l'aimantation bien inférieure à la microseconde. La première partie présente des mesures d'aimantation résolues en temps de l'aimant moléculaire Fe8. Nous présentons plusieurs expériences indépendantes, qui mettent en évidence les différents couplages entre les spins et qui permettent d'observer la dynamique quantique des spins moléculaires. Les études de la dynamique de l'aimantation nous donne un accès direct au processus de relaxation de spin, en particulier ces études nous permettent d'étudier l'interaction entre spins et phonons. Dans ce contexte nous avons développé une technique « pompe-sonde » avec deux impulsions de micro-ondes décalées en temps pour étudier la dynamique très rapide des spins. La deuxième partie concerne les mesures d'aimantation de l'aimant moléculaire Mn6 par magnétométrie Hall. De nombreuses mesures dans différents régimes en température et en champ magnétique nous permettent de caractériser les propriétés magnétiques de la molécule. Finalement, des simulations numériques qui s'appuient sur un modèle dimérique de la molécule (en présence des termes d'interaction par échange symétriques et antisymétriques) nous permettent d'expliquer théoriquement les transitions par effet tunnel
The thesis deals with the quantum dynamics of the molecular magnets Fe8 and Mn6. In our experiments we use micro Hall sensors to study the spin dynamics via magnetization measurements. These sensors can operate in large area in temperature and magnetic field and they permit time resolved magnetization measurements with a temporal resolution better than a microsecond. The first part presents time resolved magnetization measurements on the single molecule magnet Fe8. We show several independent experiments which evidence different couplings of the spins and which allow to observe the quantum dynamics of the molecular spins. The study of the magnetization dynamics gives us a direct access to spin relaxation processes, in particular these experiments allow us to explore the interaction between spins and phonons. In this context we developed a « pump-probe » technique that uses two microwave pulses that are shifted in time to study the very fast spin dynamics. The second part concerns magnetization measurements on the single molecule magnet Mn6 using Hall magnetometry. A multitude of measurements with different temperatures and magnetic fields allow us to characterize the magnetic properties of the molecule. Finally, we present some numerical simulations, based on a dimeric model of the molecule (in the presence of symmetric and antisymmetric exchange interactions), that allow us to explain theoretically the observed tunnel transitions

Ce travail porte sur la dynamique quantique des aimants moléculaires Fe8 et Mn6. Dans nos expériences nous utilisons des micro-sondes à effet Hall pour la mesure de la dynamique de l'aimantation. Ces sondes ont un domaine de fonctionnement très large en température et en champ magnétique et elles permettent d'avoir une résolution temporelle de la dynamique de l'aimantation bien inférieure à la microseconde.

La première partie présente des mesures d'aimantation résolues en temps de l'aimant moléculaire Fe8. Nous présentons plusieurs expériences indépendantes, qui mettent en évidence les différents couplages entre les spins et qui permettent d'observer la dynamique quantique des spins moléculaires. Les études de la dynamique de l'aimantation nous donne un accès direct au processus de relaxation de spin, en particulier ces études nous permettent d'étudier l'interaction entre spins et phonons. Dans ce contexte nous avons développé une technique « pompe-sonde » avec deux impulsions de micro-ondes décalées en temps pour étudier la dynamique très rapide des spins.

La deuxième partie concerne les mesures d'aimantation de l'aimant moléculaire Mn6 par magnétométrie Hall. De nombreuses mesures dans différents régimes en température et en champ magnétique nous permettent de caractériser les propriétés magnétiques de la molécule. Finalement, des simulations numériques qui s'appuient sur un modèle dimérique de la molécule (en présence des termes d'interaction par échange symétriques et antisymétriques) nous permettent d'expliquer théoriquement les transitions par effet tunnel.

Effets quantiques mésoscopiques d'ions de terres rares faiblement couplés. Quel peut-être l'apport d'ions de terres rares fortement dilués au magnétisme mésoscopique ? Ce travail décrit l'origine d'une dynamique quantique lente du renversement du moment magnétique d'un ion Ho$^(3+)$, en présence d'une forte anisotropie uniaxiale (retournement d'un aimant atomique par effet tunnel sous la barrière d'anisotropie). Dans le monocristal quadratique LiYF$_4$, les mécanismes de relaxation paramagnétique dus aux couplages spin-phonons sont inefficaces à très basse température, et l'allure singulière des cycles d'hystérésis observés à faible vitesse de balayage du champ appliqué selon l'axe de facile aimantation, en marches d'escalier, révèle un effet de mécanique quantique non stationnaire. Ces transitions non adiabatiques correspondent au retournement cohérent du moment électronique et du spin nucléaire d'un ion Ho$^(3+)$ quasi-isolé (couplage hyperfin fort). La dynamique quantique d'un centre tunnel est cependant rendue incohérente par de faibles couplages à l'environnement de spins nucléaires, ceux des ions diamagnétiques de la matrice d'accueil non magnétique. De plus, en présence d'un phénomène dit de goulot d'étranglement des phonons, l'allure des cycles mesurés est fortement modifiée à plus grande vitesse de balayage du champ. Des sauts supplémentaires, attribués à une dynamique quantique à plusieurs ions (relaxations croisées), apparaissent pour d'autres champs résonants. Une interprétation à deux ions démontre que des transitions de co-tunnel à deux ions et des transitions tunnel à un ion décalées par les interactions dipolaires dominent la relaxation dans ce régime tunnel, en accord avec des mesures de susceptibilité alternative à T>1.75K. Les ions dilués de terres rares constituent non seulement une alternative aux aimants moléculaires pour une compréhension plus approfondie du magnétisme mésoscopique, mais ils permettent aussi d'envisager sérieusement l'observation de la cohérence quantique en magnétisme ainsi que l'étude des phénomènes de dissipation/décohérence, notamment dus aux porteurs libres. En outre, la mise en évidence d'une dynamique quantique à plusieurs corps apporte des éléments nouveaux à l'étude de la nature des fluctuations quantiques dans des systèmes complexes, comme dans les verres de spins.

Nous présentons une étude par Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) de l'azurite, Cu3(CO3)2(OH)2, un système de spins quantiques. Ce composé peut être modélisé comme une chaine quasi-unidimensionnelle, frustrée, 'de type diamant', de spins électroniques S=1/2 portés par les ions de cuivre Cu2+. Il présente dans sa courbe de l'aimantation en fonction du champ magnétique, entre 11 et 30 T et à très basse température, un plateau à 1/3 de l'aimantation à saturation. Nous avons effectué des mesures RMN du cuivre dans l'azurite à T=1.5 K afin de déterminer sa structure magnétique microscopique. Les résultats obtenus dans le plateau démontrent que le 'dimère' des deux spins qui sont plus fortement couplés est approximativement dans l'état singulet, tandis que le troisième spin (le 'monomère') est presque complètement polarisé. Cela confirme que la configuration électronique du plateau à 1/3 est un nouvel état quantique qui n'a pas d'équivalent classique [F. Aimo et al., Phys. Rev. Lett. 102 127205, (2009)]. Par RMN du proton à très haut champ magnétique, entre 31 et 34 T à T=0.6 K, nous avons aussi étudié le passage depuis le plateau à 1/3 vers la polarisation complète du système, afin de confirmer ou infirmer l'existence éventuelle d'un plateau à 2/3. Ce plateau est attendu dans le cas exceptionnel où les corrélations longitudinales de spins sont dominantes et stabilisent un ordre incommensurable longitudinal. L'analyse détaillée du dédoublement très symétrique des spectres RMN nous amène à conclure que c'est un ordre antiferromagnétique transverse et non longitudinal qui est établi, ce qui est incompatible avec l'existence du plateau à 2/3.

A la suite d'expériences récentes menées sur un composé de spins 1/2 sur le réseau kagomé nous avons étudié le modèle de Heisenberg J1-J2, avec un échange J1 ferromagnétique entre premier voisins, en compétition avec un échange J2 antiferromagnétique entre seconds voisins. Classiquement, le fondamental est un ordre de Néel à 12 sous-réseaux non-coplanaires qui brise complètement la symétrie O(3) du Hamiltonien à T=0. La non-coplanarité du paramètre d'ordre induit une brisure de symétrie chirale qui est restaurée à température finie en même temps que les vortex Z2 du problème prolifèrent. La transition chirale est de plus en plus faiblement du premier ordre à mesure que la frustration J2/|J1| augmente. Pour des spins 1/2 les fluctuations quantiques habillent l'ordre classique sans le détruire, tant que J2/|J1|<3. En augmentant encore la frustration les fluctuations restaurent la symétrie SO(3) et on obtient une phase gappée. D'autre part, sur le réseau carré avec un échange cyclique à quatre corps nous avons obtenu la première signature d'un ordre nématique-p pour des spins 1/2.

Cette thèse aborde des questions relatives à la physique d'aimants quantiques unidimensionnels et bidimensionnels sous champ magnétique. En utilisant des méthodes numériques, nous considérons des systèmes de dimères couplés, décrits avec des modèles d'électrons fortement corrélés que sont l'échelle de spin, la chaîne de dimères orthogonaux en une dimension ainsi que la bicouche de Heisenberg et le réseau de Shastry-Sutherland en deux dimensions. L'objectif étant de dériver des hamiltoniens effectifs, nous nous servons de la méthode " Contractor Renormalization (CORE) ", une technique non perturbative de renormalisation dans l'espace réel qui est capable de reproduire les propriétés de basse énergie du système tout en réduisant sa complexité. L'examen du modèle effectif, soit par des moyens analytiques soit numériquement en résolvant des systèmes effectifs avec la diagonalisation exacte, nous permet de conclure sur la physique du système, en particulier l'existence de plateaux d'aimantation. Nos résultats sont comparés avec l'étude numérique exacte du modèle microscopique d'une part et avec d'autres approches théoriques d'autre part. Grâce au fait que nous étudions des modèles caractérisant des composés réels, nous discutons également nos résultats en rapport avec des données expérimentales. Par exemple, nous proposons la stabilité de nouveaux plateaux d'aimantation sur le réseau de Shastry-Sutherland, ce qui motive son étude expérimentale.