Auswahl der wissenschaftlichen Literatur zum Thema „Isotopes de l’uranium“

La radioactivité en général, certains isotopes en particulier, sont de plus en plus utilisés dans le domaine médical pour détecter des maladies et contribuer à en guérir. Orano Chimie Enrichissement est également en passe de se mettre au service de nouveaux secteurs dont le médical, en produisant des isotopes stables.

La connaissance du comportement géochimique de l’uranium (U) dans l’environnement est essentielle pour en limiter la propagation dans les milieux contaminés. Ce travail de thèse visait avant tout à déterminer l’évolution sur plusieurs milliers d’années des phases non-cristallines de U dans les sédiments naturellement riches en U (jusqu’à plus de 1000 µg/g) du lac Nègre, dans le massif du Mercantour (Alpes-Maritimes, France). Grâce aux rapports isotopiques de U (δ238U et (234U/238U)) et à la spectroscopie d’absorption X (XAS) au seuil L3 de U, il est montré que U est déposé initialement sous forme d’espèces mononucléaires liées à la matière organique, et est rapidement réduit en U(IV). En moins de 700 ans, ces phases sont transformées en polymères de U(IV)-silice avec une structure locale proche de la coffinite (USiO4·nH2O). Cette transformation souligne l’impact de l’abondance de ligands qui limitent la précipitation de phases cristallines de U, mais ne réduit que faiblement la labilité de U, dont la mobilité potentielle reste importante après plus de 3000 ans. A l’échelle du bassin versant, U provient initialement de fractures dans la roche-mère granitique, puis est piégé en grandes quantités dans les sols, en particulier dans la zone humide en amont du lac (jusqu’à > 5000 µg/g U), avant d’être transporté vers le lac par érosion. Cette fixation dans les sols a lieu par complexation sur la matière organique dont certaines structures biologiques, avant réduction partielle en U(IV). On trouve ainsi surtout des formes mononucléaires de U, mais aussi des phases polymériques de U(VI) potentiellement issues d’un vieillissement de U après des milliers d’années d’accumulation
Understanding the geochemical behavior of uranium (U) in the environment is crucial for the limitation of U dissemination in contaminated systems. The primary objective of this thesis was to determine the potential evolution of noncrystalline U phases over thousand years in naturally U-rich lacustrine sediments (up to more than 1000 µg/g) from Lake Nègre, in the Mercantour-Argentera Massif (South-East France). Using U isotopic ratios (δ238U and (234U/238U)) and U L3-edge X-ray absorption spectroscopy (XAS), we show that U is first deposited as organic-bound mononuclear species and is readily reduced to U(IV). In less than 700 years, these species transform into U(IV)-silica polymers with a local structure close to that of coffinite (USiO4·nH2O). This transformation highlights the role of ligand abundance in limiting the precipitation of crystalline U phases, but only slightly reduces the lability of uranium which potential mobility remains significant even after several thousand years. At the watershed scale, U originates from fractures in the granitic bedrock and is subsequently scavenged in the soils, especially in the wetland upstream of the lake (up to > 5000 µg/g), before being transported through erosion. Uranium scavenging in the soils occurs through complexation by organic matter including particular biological structures, followed by partial reduction to U(IV). U is thus mainly present in mononuclear species but also in polymeric U(VI) phases which may potentially result from U aging after thousand years of accumulation

L’accident de la centrale de Fukushima Dai-ichi en 2011 a conduit au dépôt d’ultra-traces d’uranium et de plutonium sur les sols des bassins versants côtiers du nord-est du Japon, s’ajoutant à l’uranium naturel et au plutonium issu des retombées globales des essais nucléaires atmosphériques, déjà présents avant l’accident. La contribution relative de ces différentes sources peut être quantifiée à partir de la mesure précise de leur composition isotopique et à la détermination précise des signatures isotopiques locales antérieures à l’accident grâce aux données bibliographiques et à l’analyse d’une carotte sédimentaire prélevée dans un réservoir de barrage. Ainsi, l’analyse d’échantillons de sols prélevés après 2011 montre que la distribution spatiale des dépôts initiaux de plutonium est globalement similaire à celle du radiocésium. De plus, si le marquage en uranium de la centrale n’a pas été observé, le plutonium issu de l’accident a été mis en évidence et quantifié dans tous les sédiments (de rivières) analysés, démontrant que le plutonium provenant de la centrale est plus rapidement exporté vers l’Océan Pacifique que celui qui provient des essais atmosphériques. Par ailleurs, des microparticules portant le plutonium ont été localisées puis caractérisées précisément (taille, morphologie, composition chimique). De manière générale, ces travaux ont fourni des données originales sur le devenir des actinides dans l’environnement de Fukushima
The 2011 Fukushima Dai-ichi accident led to the deposition of uranium and plutonium at ultra-trace levels on coastal catchments in northeastern Japan, in addition to the natural uranium and plutonium from the global fallout of the atmospheric nuclear tests, already present before the accident. The relative contribution of these different sources can be quantified from the precise measurement of their isotopic composition and the precise determination of local isotopic signatures prior to the accident through the compilation of literature data and the analysis of a sediment core collected in a dam reservoir. Furthermore, the analysis of soil samples collected after 2011 shows that the spatial distribution of initial plutonium deposits is roughly similar to that of radiocaesium. In addition, if the presence of uranium originating from the plant was not confirmed, the plutonium rejected by the accident was identified and quantified in all the river sediment samples analyzed, showing that the plutonium originating from the plant is more quickly exported to the Pacific Ocean than that originating from the global atmospheric tests. In addition, plutonium bearing micro particles were localized and then precisely characterized (size, morphology, chemical composition). Overall, this work provided original data on the fate of actinides in the Fukushima environment

Les mécanismes d’interactions entre uranium et colloïdes ont été étudiés à partir d’échantillons provenant d’un site d’intérêt pour le Commissariat à l’Energie Atomique (CEA). La mobilisation de l’uranium depuis les sols a été appréhendée par lixiviations statique et dynamique. Le transfert et le transport ont été investis en considérant les eaux de nappe et de surface (drain). Les résultats confirment que l’uranium anthropique est plus mobile que l’uranium naturel. Le comportement (mobilisation, distribution) de l’uranium ne diffère cependant pas selon son origine. La phase colloïdale joue un rôle non négligeable dans la migration dans le sol et le transfert vers les eaux, représentant de 10 à 90 % de l’uranium suivant les échantillons. Les phases porteuses de l’uranium sont dans un continuum de taille allant jusqu’à environ 200 nm de diamètre hydrodynamique. Elles sont principalement composées de matière organique, de fer et d’aluminium. Le long du drain, de l’amont à l’aval du site, un réarrangement des associations colloïdales uranium-matière organique se fait en défaveur de celles uranium-fer, la proportion d’uranium colloïdale lié à l’aluminium restant elle inchangée
Mechanisms of interaction between uranium and colloids were studied by samples taken from a site of interest for the “French Nuclear Agency” (CEA). The mobilization of uranium from soils was apprehended by static and dynamic leaching experiments. The transfer and transport have been studied by considering pondwaters and drainwaters. Results confirm that anthropogenic uranium is more mobile than natural uranium. However mechanisms of mobilization and distribution of uranium, does not differ depending on its origin. The colloidal fraction plays an important role on the migration in soil and the transfer into water by representing from 10 to 90 % uranium depending on samples. The colloidal fractions of uranium are in a continuum of size up to about 200 nm hydrodynamic diameter. They are mainly composed of organic material, iron and aluminum. Along the drain, from the upstream to the downstream of the site, rearrangement of colloidal associations between uranium and organic material occurs in disfavor of colloidal associations between uranium and iron, the proportion of colloidal uranium bound to aluminum remains unchanged

L’analyse de sédiments totaux et de fractions granulométriques de la rivière Gandak (Himalaya) a montré que la variabilité des séries de l’uranium observée pour les sédiments himalayens est contrôlée par leur évolution minéralogique et granulométrique plutôt que par le mécanisme d’altération. Cette conclusion questionne les travaux antérieurs et souligne la nécessité d’étudier la mobilité des radionucléides à échelle minérale. A cette fin, une approche sur fractions minérales a mis en évidence des processus d’échange entre les minéraux, avec une mobilité significative de 230Th, fortement appauvri dans les zircons, et 226Ra, enrichis en particulier dans la fraction argileuse. Les déséquilibres observés semblent induits par un processus d’altération récent, de quelque ka.Ces résultats sont confirmés par l’analyse des déséquilibres 238U-234U-230Th dans des minéraux par SIMS, qui montre un enrichissement en 230Th à la surface des monazites et une perte de Th (232, 230) dans les zircons
The analysis of total sediments and grain-size fractions from the Gandak river (Himalaya) showed that the Uranium series variability observed for the Himalayan sediments is controlled by their mineralogical and grain-size evolution, rather than by the weathering process.This conclusion called into question the transfer timescale in Himalayan plains estimated by previous works and highlighted the need to explore radionuclide mobility at the mineral scale. For this purpose, an approach on pure mineral fractions pointed out exchange processes between the mineral phases, with a significant mobility of 230Th, strongly depleted in zircon, and 226Ra, particularly enriched in the clay fraction. The observed disequilibria are attributed to a recent weathering process of a few ky. Those observations are confirmed by the SIMS analysis of 238U-234U-230Th disequilibria on mineral grains, which show a 230Th enrichment at the grain surface in monazites and a loss of Th, 230 and 232, in zircons