Dissertationen: „Gaz Radioactifs“

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Girold, Christophe. „Incinération : Vitrification de déchets radioactifs et combustion de gaz de pyrolyse en plasma d'arc“. Limoges, 1997. http://www.theses.fr/1997LIMO0024.

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Dans le but d'evaluer les avantages de l'utilisation du plasma thermique en incineration de dechets technologiques radioactifs (cellulose, caoutchouc, plastiques,. . . ), on a etudie les phenomenes mis en jeux dans deux types de reacteurs plasma. On trouve dans la premiere partie une description des differents types de dechets radioactifs, et des procedes plasmas thermiques existants utilises pour leur traitement. L'auteur aborde ensuite l'etude de la postcombustion de gaz de pyrolyse dans un reacteur a plasma d'arc souffle d'oxygene. Il utilise la methode des plans d'experiences pour caracteriser les performances de combustion dans le reacteur, dans une large gamme de composition des gaz a traiter, et sous differentes conditions d'exces en oxygene et de puissance de fonctionnement. La modelisation de la cinetique de la combustion est egalement decrite au moyen d'un systeme de 116 reactions chimiques entre les 25 especes presentes dans le melange gazeux. La troisieme partie concerne l'etude du fonctionnement d'un reacteur d'incineration / vitrification a plasma d'arc d'oxygene transfere sur un bain de basalte. On montre l'efficacite du traitement en ce qui concerne la combustion des dechets et l'homogeneite du verre obtenu. L'etude de la volatilite des elements du verre ainsi que de traceurs ajoutes aux dechets (ce, cs, sr, co) est egalement abordee. On donne tout d'abord des resultats sous la forme de bilans matieres post-essai puis, au moyen d'une methode de diagnostic par spectroscopie d'emission : l'auteur a mis au point une methode qui permet de suivre en temps reel et in-situ les concentrations en vapeurs metalliques au dessus du bain dans le cas d'un plasma presentant une symetrie plane.

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Idrissi, Azzouzi Mostafa. „Conception et optimisation d'un nouvel appareil de mesure en temps réel des aérosols radioactifs émetteurs alpha“. Paris 11, 1988. http://www.theses.fr/1988PA112213.

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La mesure de contaminations de l'atmosphère par des radioéléments artificiels émetteurs alpha (239Pu, 241Am, 244Cm,. . . ) est un problème délicat du fait de la nature du rayonnement à détecter, des faibles activités correspondant aux LDCA et de la présence dans l'air des descendants du radon et du thoron également émetteurs alpha. Pour éviter les inconvénients que présentent les appareils existants, nous avons conçu, réalisé et mis au point un nouvel appareil dont les principes de base sont d'une part, la collection des aérosols par la technique du jet de gaz sur un support solide, d'autre part, la mesure en temps réel de l'activité alpha à l'aide d'un détecteur solide à des pressions de quelques millibars. Tout d'abord, nous avons optimisé le rendement de collection des aérosols en étudiant l'influence de la nature et de la dimension du collecteur, de la distance entre celui-ci et la buse de formation du jet, et du débit d'air. Par ailleurs nous avons montré que, pour les différents supports utilisés, la résolution en énergie est indépendante de la nature du collecteur, mais dépend énormément des conditions atmosphériques. La mesure en direct de la radioactivité des prélèvements est assurée par un détecteur annulaire intercalé entre la buse et la collection. La bonne résolution, la bonne efficacité et la possibilité de discriminer les contaminants naturels et artificiels, prouvent la faisabilité de l'appareil
The measurement of the atmospheric contaminations due to artificial radioelements alpha emitters (239pu, 241Am, 244Cm,. . . ) is a very difficult problem to resolve because of the three following reasons: the nature of the radiation to detect; very small activities, which correspond to LDCA; existence in the atmosphere of descendants radon and thoron, which are alpha emitters too. To avoid the drawbacks that the present apparatus present, we have conceived, realised and focused a new apparatus based on the following principals: aerosols collection by gaz jet technic on solid state support and measurement in real time under a few millibar presion using a solid detector. First of all, we have tried to make the aerosol collection rate better studying the collector nature and dimension influence, the distance between the collector and the gaz jet exit and the air flow. Using different supports, we have shown that the energy resolution is not depending on the support nature, but it depends very much on atmospheric conditions. Direct measurements of the radioactive samples are made by the annular detector insered between the nozzel and the collector. The good resolution, the efficacity and the discrimination of natural and artificial contaminations show off the feasibility of this apparatus

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Cuong, Phan Viet. „Development of a new surface ion-source and ion guide in the ALTO project“. Paris 11, 2009. http://www.theses.fr/2009PA112330.

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Pour le projet ALTO à l'IPN d'Orsay, comme pour d'autres laboratoires qui exploitent la technique ISOL pour produire des faisceaux radioactifs intenses et purs, il est crucial, lorsque des isotopes de courte durée de vie sont produits dans des cibles épaisses, de réaliser des cibles et des sources d'ions avec des bonnes propriétés de sortie et de haute efficacité. Ainsi les études de R&D sur les cibles et les sources d'ions sont très importantes pour l'optimisation de la production, la sélectivité et la sortie des isotopes d'intérêt. Ces études sont aussi nécessaires vers les futurs installations transnationales de recherche en physique nucléaire SPIRAL-2 et EURISOL. Le travail présent est consacré à la production d'isotopes de gallium riches en neutrons par la technique de cible épaisse ISOL reposant sur la photo-fission et l'ionisation de surface. Nous visons à l'étude de la structure nucléaire du 82,83,84Ge grâce à la désintegration bêta du 82,83,84Ga. Dans ce but, nous nous concentrons sur le développement d'une nouvelle source d'ionisation de surface faite de matériaux à haute fonction de travail comme le Re et l'Ir. Un code C++ a été construit pour simuler l'efficacité d'ionisation de la source pour des surfaces différentes (des matériaux différents et des dimensions différentes) et le résultat a été comparé avec une base de données expérimentales du CERN. Le code peut être utilisé pour optimiser les dimensions de la source d'ions dans des agencements futurs. En même temps nous avons réalisé une expérience d'essai afin de mesurer l'efficacité d'ionisation du gallium dans des cavités de Re et Ir-Re. D'autre part, pour les études de structure nucléaire d'éléments réfractaires, comme le cobalt ou le nickel, pour lesquels on s'attend à ce qu'ils révèlent un trésor d'informations de structure intéressantes, la technique ISOL à cible épaisse n'est plus appropriée. En effet, le point de fusion élevé de ces éléments fait qu'ils se volatilisent et se libèrent difficilement d'une cible épaisse. Alors une technique basée sur des cibles minces s'avère nécessaire et le guide d'ions à laser, basé sur une cellule à gaz pour thermaliser, neutraliser et arrêter les produits de réaction reculants suivie d'une ionisation résonnante laser pour les re-ioniser sélectivement, semble un bon choix. Cependant, afin de déterminer si la technique convient pour ALTO, nous devons répondre à la question quant au taux d'ionisation du gaz tampon par le faisceau primaire ainsi que les charges secondaires? Autrement dit, quel est le taux de production de paires ion-électron dans la cellule à gaz? En effet, un taux d'ionisation trop grand empêche l'extraction efficace des ions d'intérêt du guide d'ions à laser. Pour répondre à cette question, nous avons construit un code basé sur Geant-4 pour simuler l'ionisation du gaz tampon. En outre, dans un mouvement vers le projet SPIRAL-2 au GANIL, où la fission de l'238U sera induite par des neutrons produits dans un convertisseur carbonique depuis un faisceau de deutons, nous avons écrit un code Geant-4 pour simuler la production de neutrons, la fission induite par neutron et le dépôt d'énergie dans une cellule à gaz de dimensions semblables à la cellule proposée pour ALTO
At the ALTO project of IPN Orsay, as at many others using the ISOL technique for production of intense and pure radioactive beam (RIB), it is crucial, when short-lived isotopes are produced in thick targets, to realize target and ion-source systems with good release properties and high efficiency. Therefore, R & D studies on target and ion source are very important for optimization of the production, selectivity and release of the isotopes of interest. These studies are also needed towards the future SPIRAL-2 and EURISOL nuclear physics facilities. The present work is dedicated to the production of neutron-rich gallium isotopes by the ISOL thick-target technique using photo-fission and a surface ion source. We aim at the study of the structure 82,83,84Ge50,51,52 via the -decay of 82,83,84Ga51,52,53. By this purpose, we focus on the development of a new surface ion-source made from high working function like Rh and Ir. The code written by C++ has been built to simulate the ionization efficiency of different surface ion-source (different materials and dimensions), the result of which was compared with experimental data from CERN. The code can be used to optimize ion source dimensions in future designs. Also, we have performed a test experiment to measure the ionization efficiency of the Rh and Ir-coated Rh for gallium. On the other hand, for future nuclear structure studies of refractory elements such as cobalt or nickel (atomic number Z=27 and 28 respectively), of which it is expected that they may reveal much interesting structure information, the ISOL technique with a thick target is no longer suitable. Indeed, the high melting point of these elements makes it difficult to volatilize as well as release them from a thick target. For such a situation, a technique based on thin targets is needed and the laser ion guide based on a gas cell to thermalize, neutralize and stop the recoiling nuclear reaction products combined with a laser beam to re-ionize them selectively, seems a good choice. However, in order to know whether the technique is fit for ALTO, we need to answer the question as to what the ionization rate is of the buffer gas by the primary electron beam and secondary charges? In other words, what is the ion-electron pair production rate in the gas cell? This is most important since the ionization rate negatively affects the extraction efficiency of the laser ion guide whenever it becomes bigger than 1010. To answer this question, we built a code based on the Geant-4 toolkit to simulate the ionization of the buffer gas. Furthermore, in a move towards the SPIRAL-2 project at GANIL where fission of 238U will be induced by neutrons produced in a carbon converter from a deuteron beam, we also wrote a Geant-4 code to simulate the production of neutrons, the neutron-induced fission and the energy deposit in a gas cell of similar dimensions as the proposed gas cell for ALTO. We likewise performed a simulation for the gas cell at Leuven to compare with published results

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Duval, Florian. „Etudes et conception d’un refroidisseur radiofréquence à gaz-tampon pour des faisceaux radioactifs de haute intensité“. Caen, 2009. http://www.theses.fr/2009CAEN2048.

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Ce projet s’inscrit dans le cadre de Spiral2 et de DESIR. L’objectif est de réduire l’emittance des faisceaux de Spiral2 pour permettre a un séparateur haute-résolution d’en effectuer la purification. Ce refroidisseur consiste en une structure quadrupolaire ou les ions sont confines par des champs RF en opposition de phase a 100eV. De l’hélium est injecte dans le quadrupole et, a chaque collision, l’ion perdra de l’énergie et sera finalement refroidi. La principale problématique est la charge d’espace. Les appareils existants refroidissent des courants quelques 10nA quand nous aurons a faire face a des intensités du μA ce qui accroîtra la répulsion coulombienne entre les ions. Cela impose de produire de forts champs de confinement (≈ 1kV/mm). Nous avons travaille sur un premier prototype, ayant un rayon de 3mm. Le principal effort de R&D a porte sur la partie électronique. Un premier système, base sur un circuit résonant LC, a été développe permettant de fournir jusqu’a 2500Vpp. Dans ces conditions, nous avons vérifie que nous n’avions pas de décharges électriques entre nos électrodes. Nous avons réduit l’emittance des faisceaux a 2π. Mm. Mrad a 60keV et la dispersion en énergie longitudinale a 146meV. La transmission maximale en 23Na+ et en 87Rb+ est de 25% avec une source a ionisation de surface dont la qualité du faisceau est meilleure que celle de Spiral2. Nous avons concu un nouveau refroidisseur avec une acceptante de 80π. Mm. Mrad a 60keV. Il a un rayon interne plus grand (r0 ≈ 5 mm) et de nouveaux jeux d’electrodes à l’injection et à l’extraction. Les performances du système RF ont été améliorées pour atteindre des amplitudes de 7kVpp
This project is in the frame of Spiral2 and DESIR. The goal is to reduce beams emittance of Spiral2 beams to allow their purification with a high resolution separator. This cooler consists on a quadrupolar structure on which ions are confined by RF potential in opposite phase at 100eV. Helium is injected in the quadrupole and, after each collision, ion lose a part of its energy and is finally cooled. The main problem concerns the space charge. The existing devices cool current of few 10nA whereas we have to treat intensity around 1μA whose induce more coulombian repulsion between ions. That needs to produce strong RF fields (≈ 1kV/mm). We have worked on a first prototype with a 3mm-inner radius. The main R&D effort concerns the electronic part. A first RF system, based on a LC resonant circuit, has been developed and have provided up to 2500Vpp. We have checked that we didn’t have electrical breakdown between our electrodes. We have reduced beam emittance at a value around 2π. Mm. Mrad at 60keV and the longitudinal energy spread at 146meV. The maximum transmission in 23Na+ and 87Rb+ is 25% with an ionization source for which the beam quality is better than Spiral2. We have conceived a new cooler with an acceptance of 80 π. Mm. Mrad at 60keV. It has a larger inner radius (r0 ≈ 5 mm) and new sets of injection and extraction electrodes. The performances of the RF system have been improved to reach amplitudes up to 7kVpp

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Taupiac, Jean-Pierre. „Incinération de déchets nucléaires en plasma d'arc“. Toulouse 3, 1993. http://www.theses.fr/1993TOU30213.

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Le premier des trois chapitres est consacre a la post-combustion, en plasma d'arc souffle d'oxygene, de gaz issus d'un four de pyrolyse d'un pilote d'incineration de dechets nucleaires technologiques. Apres une approche thermodynamique du procede envisage, l'auteur presente les parametres de fonctionnement du reacteur de post-combustion mis au point au laboratoire et les resultats d'un essai typique. La fusion/vitrification de cendres, issues du meme pilot d'incineration, dans un four a plasma a arc transfere sur un bain de basalte dans un creuset froid fait l'objet du deuxieme chapitre. On decrit, de facon detaillee, le dispositif experimental utilise. Les resultats des bilans matiere, des analyses chimiques des poudres recuperees dans les differents modules du pilote, ainsi que les resultats des tests de lixiviation effectues sur le verre elabore sont presentes et commentes. Le troisieme chapitre traite de la conception d'un four a plasma a arc transfere, pour le traitement de dechets radioactifs solides, au sein duquel sont reunies simultanement les trois fonctions: pyrolyse, combustion et piegeage de la partie minerale dans un bain de verre. Dans une premiere phase, l'auteur presente les resultats obtenus pour le traitement de brai (residu solide de la pyrolyse) avant d'exposer ceux obtenus avec les dechets

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Boussaid, Ramzi. „Etude et développement d'un refroidisseur radiofréquence à gaz tampon pour des faisceaux radioactifs de très hautes intensités“. Phd thesis, Université de Caen, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00787132.

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L'installation DESIR/SPIRAL2 est une installation de faisceaux radioactifs de faible énergie et de seconde génération. Les flux d'ions radioactifs produits nécessiteront une purification isobariques des isotopes. Cette séparation sera faite par un séparateur de très haute résolution (HRS) développé au Centre d'Etudes Nucléaire de Bordeaux Gradignan, CENBG. Pour avoir des performances nominales le HRS requiert des faisceaux de faible émittance. La seule technique universelle qui peut aboutir à un faisceau de faible émittance est le refroidisseur radiofréquence à gaz tampon, le RFQ Cooler. Le but du RFQ Cooler est de réduire l'émittance du faisceau à moins de 1 π.mm.mrad ainsi que la dispersion longitudinale en énergie d'environ 1 eV, en utilisant des faisceaux de hautes intensités (i≈1µA). De ce fait, l'effet de la charge d'espace est considérable à la dégradation du faisceau refroidit. La compensation de cet effet exige des tensions RF et des fréquences élevées, respectivement quelques kilovolts et de quelques mégahertz. Ces derniers points différencient ce Cooler avec ceux qui existent. Le prototype du RFQ Cooler examiné pendant cette thèse, communément appelée " SHIRaC". Il a été développé de façon à transmettre au moins 60 % des ions à haute intensité. Les simulations numériques liées à la définition du SHIRaC ont conduit à trouver les paramètres de fonctionnement en termes de la pression, le champ de guidage et les tensions de polarisation des électrodes de la cellule d'injection et d'extraction. Elles ont permis également de choisir et optimiser un triplet électrostatique d'extraction pour adapter le faisceau refroidit et extrait du SHIRaC au HRS. A 1µA, les résultats optimums de refroidissement des ions 133Cs+ sont variants : soit une dispersion en énergie minimale de 1.15 eV pour une transmission de 21 % soit une dispersion en énergie de 4.67 eV pour une transmission de 60 %. L'émittance est d'environ 2.2 π.mm.mrad. La dégradation de la dispersion en énergie est due à la contribution de l'effet de la charge d'espace et du champ longitudinal. En dehors du RFQ, où les deux effets dégradent la dispersion en énergie. Pour achever la réduction de deuxième effet, nous avons remplacé la lentille à trois électrodes de la cellule d'extraction par une à deux électrodes. En se servant de cette nouvelle lentille les dispersions en énergie se sont réduites de quelques pourcents : La dispersion en énergie correspondant à une transmission de 60 % a été réduite à 3.85 eV. Cependant, la dispersion en énergie minimale a été légèrement diminuée à 1.08 eV mais avec une augmentation de la transmission à 26 %. L'émittance est en dessous de 2 π.mm.mrad. Les faisceaux disponibles au SPIRAL 2 sont intensifs et radioactifs. Ainsi, il serait indispensable de considérer l'effet de la nucléarisation sur l'environnement pour le RFQ Cooler SPIRAL2/DESIR. La réduction de cet effet exige le confinement de la matière nucléaire au sein de la chambre du RFQ.

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Boussaid, Ramzi. „Etude et développement d'un refroidisseur radiofréquece à gaz tampon pour des faisceaux radioactifs de très hautes intensités“. Caen, 2012. http://www.theses.fr/2012CAEN2039.

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L’installation DESIR/SPIRAL2 est une installation de faisceaux radioactifs de faible énergie et de seconde génération. Les flux d’ions radioactifs produits nécessiteront une purification isobariques des isotopes. Cette séparation sera faite par un séparateur de très haute résolution (HRS) développé au Centre d’Etudes Nucléaire de Bordeaux Gradignan, CENBG. Pour avoir des performances nominales le HRS requiert des faisceaux de faible émittance. La seule technique universelle qui peut aboutir à un faisceau de faible émittance est le refroidisseur radiofréquence à gaz tampon, le RFQ Cooler. Le but du RFQ Cooler est de réduire l’émittance du faisceau à moins de ainsi que la dispersion longitudinale en énergie d’environ 1 eV, en utilisant des faisceaux de hautes intensités ( ). De ce fait, l’effet de la charge d’espace est considérable à la dégradation du faisceau refroidit. La compensation de cet effet exige des tensions RF et des fréquences élevées, respectivement quelques kilovolts et de quelques mégahertz. Ces derniers points différencient ce Cooler avec ceux qui existent. Le prototype du RFQ Cooler examiné pendant cette thèse, communément appelée « SHIRaC». Il a été développé de façon à transmettre au moins 60 % des ions à haute intensité. Les simulations numériques liées à la définition du SHIRaC ont conduit à trouver les paramètres de fonctionnement en termes de la pression, le champ de guidage et les tensions de polarisation des électrodes de la cellule d’injection et d’extraction. Elles ont permis également de choisir et optimiser un triplet électrostatique d’extraction pour adapter le faisceau refroidit et extrait du SHIRaC au HRS. Pour une intensité de 1µA, les résultats de refroidissement des ions 133Cs+ optimum sont variants : soit une dispersion en énergie minimale de 1. 15 eV pour une transmission de 21 % soit une dispersion en énergie de 4. 67 eV pour une transmission de 60 %. L’émittance est d’environ. La dégradation de la dispersion en énergie est due à la contribution de l’effet de la charge d’espace et du champ longitudinal. En dehors du RFQ, où les deux effets dégradent la dispersion en énergie, seulement la réduction du deuxième effet est possible. Pour achever cette réduction nous avons remplacé la lentille à trois électrodes de la cellule d’extraction par une à deux électrodes. En se servant de cette nouvelle lentille les dispersions en énergie se sont réduites de quelques pourcents : La dispersion en énergie correspondant à une transmission de 60 % a été réduite à 3. 85 eV. Cependant, la dispersion en énergie minimale a été légèrement diminuée à 1. 08 eV mais avec une augmentation de la transmission à 26 %. L’émittance est en dessous de. Les spectres en masse montrent la présence des impuretés de faibles masses, en dessous de 55 u. M. A. L’élimination de ces impuretés a été faite en étuvant la chambre du RFQ ce qui provoque la réduction de l’émittance de quelques pourcents. Les faisceaux disponibles au SPIRAL 2 sont intensifs et radioactifs. Ainsi, il serait indispensable de considérer l’effet de la nucléarisation sur l’environnement pour le RFQ Cooler SPIRAL2/DESIR. La réduction de cet effet exige le confinement de la matière nucléaire au sein de la chambre du RFQ
The low energy facility DESIR/SPIRAL2 is a second generation installation of radioactive beams. The flows of radioactive ions will require purification at isobaric level of the isotopes. This separation will be made by a high resolution separator (HRS) developed at CENBG. To have the nominal performance the HRS requires a low émittance beam. The only universal technique which can lead to a low émittance beam is the RFQ Cooler with buffer gas. The goal of this Cooler is to reduce the beam émittance to less than and the longitudinal spread energy about 1 eV, using the very high intensity beams ( ). Therefore, the space charge effect is significant to cooling beam degradation. The compensation of this effect requires the high RF voltage and high frequency respectively a few kV and a few MHz. The latter points are what distinguish this Cooler with those who are existing. The RFQ Cooler prototype examined in this thesis, commonly called “SHIRaC”. It was developed so as to transmit at least 60% of ions at very high intensity. The numerical simulations related to the definition of SHIRaC led to find the operating parameters in terms of pressure RFQ, the guiding field and the electrodes voltage of injection and extractions cells. They also allowed choosing and optimizing an electrostatic extraction triplet which adapts the cooling beam to the HRS. At an intensity of 1µamps, the optimum cooling results of 133Cs+ ions are variants: either minimum longitudinal spread energy of 1. 15 eV for a transmission of 21 % or longitudinal spread energy of 4. 67 eV for a transmission of 60 %. The émittance is about. The degradation of longitudinal spread energy is due to contribution of space charge and longitudinal effects. Outside the RFQ, when these two effects act, only the reduction of the second effect is possible. To achieve this reduction we had replace the three electrodes lens of extraction cell by a two electrodes lens. Through the use of this new lens the longitudinal spread energy is reduced of few percents: longitudinal spread energy corresponding to a transmission of 60 % has been reduced to 3. 85 eV. However, his minimum was slightly reduced to 1. 08 eV and the corresponding transmission was increase to 26 %. The émittance is below of. The spectrum masses show the presence of impurities of low weight, less than 55 u. M. A. . The removal of these impurities was made by baking the RFQ chamber causing the reduction of émittance of a few percent. The SPIRAL 2 available beams are intense and radioactive. Thus, it will be indispensable to consider the nuclearization effect on the RFQ Cooler environment. His reduction requires the confinement of nuclear matter inside the RFQ room

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Pichard, Alexandre. „Développement de faisceaux d’ions radioactifs pour le projet SPIRAL 2“. Caen, 2010. http://www.theses.fr/2010CAEN2052.

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Cette thèse concerne l'étude de la production de faisceaux d'ions radioactifs par la méthode ISOL pour le projet SPIRAL 2. La production de faisceaux légers est tout d’abord considérée. Les taux de production potentiels de deux faisceaux sont évalués : la production de 15C (riche en neutrons) dans une cible d’oxyde est estimée à l’aide de simulations (MCNPx, EAF-07) et de données expérimentales ; le taux de production d’14O (déficient en neutrons) est estimé par une nouvelle mesure de la fonction d’excitation de la réaction 12C(3He,n)14O. Une première conception de la cible de production basée sur des simulations thermiques est présentée. Cette étude apporte les réponses nécessaires à la conception détaillée d’un système qui permettrait d’atteindre un taux de production 140 fois plus élevé qu’avec SPIRAL 1. La production des faisceaux d’ions radioactifs issus de fissions dans une cible d’UCx est aussi étudiée, et plus particulièrement les processus d’effusion et d’ionisation. Une étude de principe et une campagne de tests hors ligne ont permis d’acquérir des connaissances indispensables à la conception de la source à ionisation de surface de SPIRAL 2. Un premier prototype de cette source dédiée à la production d’éléments alcalins et alcalino-terreux a été réalisé et une calibration thermique a été effectuée. Les efficacités d’ionisation et de temps de réponse sur l’ensemble cible source ECR ont été mesurées à différentes températures de la cible et pour différents gaz nobles. Ces mesures ont permis d’estimer l’impact des processus d’effusion et d’ionisation sur l’efficacité de production de différents isotopes d’alcalins et de gaz nobles en fonction de leur durée de vie
This thesis focuses on the study of radioactive ion beam production by the ISOL method for the SPIRAL 2 project. The production of light ion beams is studied and the potential in-target yields of two beams are appraised. The neutron-rich 15C yield in an oxide target is estimated with simulations (MCNPx, EAF-07) and experimental data bases; the neutron-deficient 14O yield is estimated thanks to a new measurement of the 12C(3He,n)14O reaction excitation function. Based on thermal simulations, a first design of the production target is presented. This thermal study gives the necessary answers for the detailed design of the system able to reach a production yield 140 times higher than with SPIRAL 1. The production of radioactive ion beams coming from fissions in the UCx target is also studied and more particularly effusion and ionisation processes. A global study and an off-line tests campaign allow essential knowledge to the design of the surface ionisation source for SPIRAL 2 to be acquired. A first prototype of this ion source dedicated to alkali and alkaline-earth element production has been built and a thermal calibration performed. Ionisation efficiency and time response of the target-ion source system have been measured at different target temperatures and for different noble gases. These measurements allow evaluation of the impact of effusion and ionisation processes on the production efficiency of different alkali and noble gases isotopes as a function of their half-life

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Limery, Anasthase. „Étude et réalisation d’un lidar Raman pour la détection d’hydrogène et de vapeur d’eau dans une alvéole de stockage de colis radioactifs“. Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLV005/document.

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Le projet Cigéo, mené par l’ANDRA, vise à permettre à l’horizon 2030 le stockage géologique des déchets les plus radioactifs du parc nucléaire français. Ces déchets, qui seraient placés dans des alvéoles souterraines de plusieurs centaines de mètres, sont susceptibles de relâcher de l’hydrogène gazeux (H2), un gaz inflammable dans l’air lorsque sa concentration dépasse 4%. Pour la sécurité des installations, il est indispensable de s’assurer que la concentration de H2 dans les alvéoles de stockage reste inférieure à sa limite de dangerosité. L’objectif de cette thèse, menée à l’ONERA, est de concevoir et réaliser un Lidar permettant de profiler à distance la concentration de H2 (0-4%), sur plusieurs centaines de mètres, avec une forte résolution spatiale (< 3 m), et de proposer ainsi un moyen non intrusif de détection et de prévention du risque lié à l’hydrogène. Le principe retenu est celui d’un Lidar Raman vibrationnel dans le domaine ultra-violet (355 – 420 nm). Pour sa conception, nous avons pris en compte les conditions particulières prévues dans les alvéoles de stockage. Une chaine de détection très sensible à comptage de photons a été choisie et mise en oeuvre, basée sur des détecteurs SiPM (Silicium Photomultiplier). La nécessité d’employer une voie de mesure de la vapeur d’eau, simultanément à l’hydrogène, a été mise en évidence et est liée au recouvrement partiel des spectres de diffusion Raman de H2 et H2O. Un analyseur spectral à trois voies de mesure (H2, H2O, et N2 utilisé comme référence) a été conçu et mis en place. Une méthode de traitement de signal en temps réel a enfin été réalisée pour visualiser les profils de concentrations de H2 et H2O. L’ensemble du système lidar a pu être testé dans une scène de portée réduite (100 m) permettant des relâchements d’hydrogène. Des mesures simultanées de profils de vapeur d’eau naturelle et de dihydrogène (0-2%) ont pu être démontrées avec succès à 85 m, avec une résolution spatiale et temporelle de 1 mètre et 1 minute respectivement, pour une détectivité de 600 ppm
The CIGEO project, led by the ANDRA agency, aims at enabling future deep geological disposal of french nuclear waste packages. Those packages could be stored in hundred-meters long underground galleries, and may release hydrogen gas (H2), which is explosive at concentrations above 4% in the air. For safety concerns, it is important to ensure that H2 concentration remains well below the lower explosive limit. The objective of this thesis work, conducted at the ONERA agency, is to design and build a lidar which enable high-resolution (3 m) remote profiling of H2 concentration (0-4%) over hundreds of meters. Such a lidar could perform nonintrusive H2 detection and then prevent H2-related explosion risks. This lidar measures vibrational Raman scattering in the UV domain (355 – 420 nm). Its design takes into account the specific conditions expected in storage galleries. A highspeed and sensitive detection stage has been chosen, based on SiPM (Silicium Photomultiplier) technology in photon counting mode. Due to a spectral overlap between molecular hydrogen and water vapor Raman spectra, the need of a H2O measurement channel has been demonstrated. A three-channel spectral analyzer (H2, H2O and N2 used as reference) has been designed and implemented. Signal processing in real time has been developed to display H2 and H2O concentration profiles. This lidar has been tested in a reduced range scene (100 m) enabling hydrogen gas releases. Simultaneous measurements of concentration profiles of natural water vapor and hydrogen gas (0-2%) have been performed at 85 m with 1-meter and 1-minute resolution and a 600 ppm detectivity

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Pichard, A. „Développement de faisceaux d'ions radioactifs pour le projet SPIRAL 2“. Phd thesis, Université de Caen, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00544206.

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Cette thèse concerne l'étude de la production de faisceaux d'ions radioactifs par la méthode ISOL pour le projet SPIRAL 2. La production de faisceaux légers est tout d'abord considérée. Les taux de production potentiels de deux faisceaux sont évalués : la production de 15C (riche en neutrons) dans une cible d'oxyde est estimée à l'aide de simulations (MCNPx, EAF-07) et de données expérimentales ; le taux de production d'14O (déficient en neutrons) est estimé par une nouvelle mesure de la fonction d'excitation de la réaction 12C(3He,n)14O. Une première conception de la cible de production basée sur des simulations thermiques est présentée. Cette étude apporte les réponses nécessaires à la conception détaillée d'un système qui permettrait d'atteindre un taux de production 140 fois plus élevé qu'avec SPIRAL 1. La production des faisceaux d'ions radioactifs issus de fissions dans une cible d'UCx est aussi étudiée, et plus particulièrement les processus d'effusion et d'ionisation. Une étude de principe et une campagne de tests hors ligne ont permis d'acquérir des connaissances indispensables à la conception de la source à ionisation de surface de SPIRAL 2. Un premier prototype de cette source dédiée à la production d'éléments alcalins et alcalino-terreux a été réalisé et une calibration thermique a été effectuée. Les efficacités d'ionisation et de temps de réponse sur l'ensemble cible source ECR ont été mesurées à différentes températures de la cible et pour différents gaz nobles. Ces mesures ont permis d'estimer l'impact des processus d'effusion et d'ionisation sur l'efficacité de production de différents isotopes d'alcalins et de gaz nobles en fonction de leur durée de vie.

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Dridi, Wissem. „Couplage entre corrosion et comportement diphasique dans un milieu poreux : Application à l'évolution d'un stockage des déchets radioactifs“. Phd thesis, Ecole des Ponts ParisTech, 2005. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00001422.

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Dans les concepts actuels de stockage des déchets radioactifs en formations géologiques, le conteneur métallique emballant les colis se retrouvera en contact d'un milieu argileux totalement ou partiellement saturé. Après consommation totale de l'oxygène piégée, la corrosion du conteneur entame une phase anoxique en produisant de l'hydrogène. Dans la logique d'une évaluation des performances du stockage, deux problématiques essentielles sont abordées par la présente étude: la prédiction de la cinétique de corrosion anoxique à long terme en fonction de l'état hydrique de l'argile de voisinage et l'évaluation du risque d'endommagement hydro-mécanique de l'argile lié à la production d'hydrogène. Les mécanismes qui contrôlent la cinétique de la corrosion se limitent à la croissance de la couche d'oxyde et au transport à travers la porosité de ce film. Une description macroscopique de ces mécanismes couplée avec une loi d'interface a permis de proposer un modèle mécanistique de la corrosion anoxique dans un milieu poreux non saturé. Cette démarche est validée à partir des essais réalisés dans des argiles saturées sur une durée décennale. La validation est ensuite étendue vers les argiles partiellement saturées à partir des essais réalisés en laboratoire. Ces derniers ont confirmé la croissance de la vitesse de corrosion anoxique avec l'humidité relative comme dans le cas de la corrosion aérée ou atmosphérique. Concernant la problématique gaz, des simulations de l'essai oedométrique et triaxial MEGAS sont menées moyennant des choix ciblés sur les paramètres de transport dans l'argile. Une évaluation de l'impact de la corrosion est ensuite appliquée à un concept de stockage géologique. La maîtrise du terme source gaz a permis de minimiser le risque de surpressions gazeuses, de désaturation locale et des déformations mécaniques à long terme.

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Liu, JiangFeng. „Etanchéité de l’interface argilite-bentonite re-saturée et soumise à une pression de gaz, dans le contexte du stockage profond de déchets radioactifs“. Thesis, Ecole centrale de Lille, 2013. http://www.theses.fr/2013ECLI0011/document.

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En France, le système de stockage profond de déchets radioactifs envisagé est constitué d’une barrière naturelle (roche hôte argileuse, argilite) et de barrières artificielles, comprenant des bouchons d’argile gonflante (bentonite)-sable pour son scellement. L'objectif de cette thèse est d’étudier l’efficacité du gonflement et du scellement des bouchons placés dans l’argilite, sous l’effet, à la fois, d’une pression d’eau et d’une pression de gaz (tel que formé dans le tunnel). Pour évaluer la capacité de scellement du bouchon bentonite/sable partiellement saturé en eau, on a évalué sa perméabilité au gaz Kgaz sous pression de confinement variable (jusqu’à 12MPa). L'étanchéité au gaz (Kgaz < 10-20m2) est obtenue sous confinement Pc≥9MPa si la saturation est d’au moins 86-91%. Par ailleurs, nous avons évalué le gonflement et l'étanchéité du bouchon de bentonite-sable imbibé d’eau dans un tube d’argilite ou de Plexiglas-aluminium lisse ou rugueux. La présence de gaz diminue la pression effective de gonflement (et la pression de percée de gaz) à partir d’une pression Pgaz= 4 MPa. Après saturation complète en eau, l’écoulement continu de gaz au travers du bouchon seul se fait à Pgaz=7-8MPa s’il dispose d’une interface lisse avec un autre matériau (tube métallique), alors que celui au travers de l’ensemble bouchon/argilite a lieu à Pgaz=7-7,5MPa. Le passage à travers le bouchon gonflé au contact d’une interface rugueuse se fait à une pression de gaz bien supérieure à la pression de gonflement du bouchon. Les essais de percée de gaz montrent que l'interface et l'argilite sont deux voies possibles de migration de gaz lorsque l’ensemble bouchon/roche hôte est complètement saturé
In France, the deep underground nuclear waste repository consists of a natural barrier (in an argillaceous rock named argillite), associated to artificial barriers, including plugs of swelling clay (bentonite)-sand for tunnel sealing purposes. The main objective of this thesis is to assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug in contact with argillite, in presence of both water and gas pressures. To assess the sealing ability of partially water-saturated bentonite/sand plugs, their gas permeability is measured under varying confining pressure (up to 12MPa). It is observed that tightness to gas is achieved under confinement greater than 9MPafor saturation levels of at least 86-91%. We than assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug placed in a tube of argillite or of Plexiglas-aluminium (with a smooth or a rough interface). The presence of pressurized gas affects the effective swelling pressure at values Pgas from 4MPa. Continuous gas breakthrough of fully water-saturated bentonite-sand plugs is obtained for gas pressures on the order of full swelling pressure (7-8MPa), whenever the plug is applied along a smooth interface. Whenever a rough interface is used in contact with the bentonite-sand plug, a gas pressure significantly greater than its swelling pressure is needed for gas to pass continuously. Gas breakthrough tests show that the interface between plug/argillite or the argillite itself are two preferential pathways for gas migration, when the assembly is fully saturated

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Tran, Trung Duc. „Modélisation hydro-mécanique avec prise en compte de la production d’hydrogène dans les ouvrages de stockage des déchets radioactifs“. Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10168.

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La première partie de ce travail concerne l’évaluation d’une pression d’hydrogène gazeuse produite par les alvéoles HA transitant par les interfaces jusqu’aux scellements de galerie. En effet, les calculs réalisés sans prise en compte des interfaces montrent, que le transfert de l’hydrogène se fait principalement par diffusion de l’hydrogène dans l’eau à travers le massif d’accueil. En revanche, dans un stockage, la présence de nombreuses interfaces de construction (jeu noyau bentonite – argilite etc.), ou induites par la fracturation des matériaux sous l’effet de la pression d’hydrogène, sont le siège des chemins préférentiels pour le transfert de l’hydrogène sous forme gazeuse. Le modèle GTI (Gaz Transfer in Interface) a donc été retenu pour simuler le transfert d’hydrogène produit par les alvéoles HA jusqu’à la galerie remblayée. La pression d’hydrogène maximale dans le remblai est obtenue dans le cas où l’interface reste toujours ouverte. A 4500 ans elle passe de 5,2 MPa (interface toujours ouverte) à 3,8MPa par l’effet soupape dû à l’augmentation de la pression d’hydrogène. Les comparaisons des simulations numériques avec et sans prise en compte des pressions d’hydrogène montrent que les pressions d’hydrogène n’impactent pas ou très peu les pressions interstitielles, les contraintes effectives radiales et orthoradiales. Il en résulte que les simulations peuvent être conduites en considérant une pression d’hydrogène à la pression atmosphérique, ce qui revient à travailler en milieu biphasique.La deuxième partie concerne les zones fracturées induites par l’excavation des ouvrages. Ainsi les observations dans le laboratoire Meuse Haute Marne montrent des zones fracturées anisotropes autour des galeries et des alvéoles HA constituées de discontinuités verticales et horizontales. Les faibles anisotropies des contraintes et des modules d’Young pour des galeries orientées suivant σH (σv approximativement égal à σh) ne permettent pas de reproduire la forte anisotropie des zones fracturées dans le plan σv - σh par un modèle hypo-élasticité avec anisotrope initiale de diagenèse. Pour modéliser ces discontinuités, un modèle rhéologique a été développé par EGC nommé SC2D associant deux types de comportements élasto-plastiques : l’un est associé à un endommagement anisotrope traduisant le comportement de l’argilite renforcée par de la calcite et l’autre caractérisant la phase argileuse c'est-à-dire l’argilite sans renfort de la calcite et des déformations plastiques lorsque l’état de contrainte atteint la surface de diagenèse. Les coefficients d’endommagement sont évalués à partir d’une extension de la relation de Weibull en considérant les déformations d’extension dans les directions de diagenèse X(σH), Y(σh), Z(σv). Les zones fracturées autour des galeries sont caractérisées par les domaines où les coefficients d’endommagement sont unitaires. Par ailleurs, les discontinuités sont activées lorsqu’un coefficient d’endommagement atteint l’unité et ces discontinuités sont perpendiculaires aux directions de diagenèse et sont donc verticales ou horizontales
The first part of this work is about the evaluation of a pressure of gaseous hydrogen produced by HA cells passing through the interfaces to the drift. Indeed, the calculations without consideration of interfaces show that the transfer of hydrogen takes place primarily by diffusion of hydrogen into the water through the foundation. However, in storage, the presence of many interfaces by construction (between bentonite core - Argillite etc.) or by fracturing of materials under the effect of hydrogen pressure, are the preferential pathways for transfer of gaseous hydrogen. The GTI (Gas Transfer in Interface) model was chosen to simulate the transfer of hydrogen produced by the HA cells to the backfilled drift. The maximum hydrogen pressure in the backfill is obtained in the case where the interface is always open. At 4500 years it goes from 5.2 MPa (always open interface) to 3.8 MPa by the valve effect due to the increase of hydrogen pressure. The comparisons between numerical simulations with and without taking into account the hydrogen pressures show that hydrogen pressures no or very little impact the pore pressure, the effective radial and orthoradial stresses. As a result, the simulations may be performed by considering a hydrogen pressure at atmospheric pressure, which is to work in a biphasic medium. The second part concerns the fractured zones induced by the excavation of volume. And the observations in the laboratory Meuse Haute Marne show the anisotropic fractured areas around drifts and HA cells consist of vertical and horizontal discontinuities. The weak anisotropies of stresses and Young modulus for the drifts oriented along σH (σv approximativement égal à σh) is not possible to reproduce the strong anisotropy of fractured areas in the plane σv - σh by a hypo-elasticity model with anisotropic initial diagenesis. For modelling these discontinuities, a rheological model was developed by EGC named SC2D combining two types of elastic-plastic behavior: one is associated with an anisotropic damage resulting behavior of the argillite enhanced by calcite and the other characterizing the phase of clay that means the argillite without reinforcement by calcite and plastic deformation when the stress state reaches the surface of diagenesis. Damage coefficients are evaluated from an extension relation of Weibull in considering the expansion deformations in the directions of diagenesis X(σH), Y(σh), Z(σv). The drifts around the fractured zones are characterized by areas where damage coefficients are unitary. Furthermore, the discontinuities are activated when damage reachesoefficient unit and these discontinuities are perpendicular to the directions of diagenesis and vertical or horizontal with them

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Besnus, François. „Contribution a l'etude de l'influence des gaz generes par les dechets radioactifs alpha sur la surete des stockages en formation geologique profonde“. Paris 11, 1991. http://www.theses.fr/1991PA112392.

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Le probleme de la formation possible d'une importante quantite de gaz dans un stockage de dechets radioactifs en formation geologique profonde, et de ses consequences sur le surete de ce dernier, a ete recemment souleve. Les mecanismes de formation de gaz dans un stockage profond de dechets radioactifs alpha ont ete recenses. Les vitesses associees de production de gaz ont, lorsque cela etait possible, egalement ete estimees. Une quantite potentielle de 4 10#7 m#3 d'hydrogene pourrait etre formee dans un tel stockage, dont l'essentiel est produit par la corrosion, en milieu depourvu d'oxygene, des conteneurs metalliques des colis de dechets. L'evolution de la phase gazeuse a ete modifiee en considerant que son developpement se limite aux ouvrages de stockage, en raison de forts contrastes de capillarite entre la roche et le stockage lui-meme. Les stockages dans l'argile et le granite des colis de dechets susceptibles d'etre a l'origine des plus fortes vitesses de production de gaz par corrosion et radiolyse ont ete etudies. Apres fermeture du stockage, les calculs montrent un periode de resaturation en eau relativement rapide des puits ou alveoles de stockage, suivie d'une phase de desaturation lente due a la formation de gaz par corrosion des conteneurs. Le debut de la phase de desaturation s'accompagne generalement d'un pic de pression de gaz, dont l'intensite est tres sensible aux variations de permeabilite de la formation geologique. Du point de vue de la surete du stockage, la pression de gaz est suffisamment faible pour ne presenter probablement pas de risques d'endommagement des colis. En revanche, dans les conditions probables de stockage, le gaz devrait occuper la totalite des alveoles de stockage pendant plus de 10000 ans. En situation d'evolution normale du stockage, ce phenomene peut favoriser la surete en retardant la lixiviation des colis. Par contre, en situation accidentelle, les probabilites d'intrusion humaine a proximite du stockage n'etant pas negligeables, une liberation de la poche d'hydrogene dans les zones d'intrusion peut alors etre envisagee

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M'jahad, Sofia. „Impact de la fissuration sur les propriétés de rétention d‘eau et de transport de gaz des géomatériaux : Application au stockage géologique des déchets radioactifs“. Thesis, Ecole centrale de Lille, 2012. http://www.theses.fr/2012ECLI0023/document.

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Dans le contexte du stockage géologique des déchets radioactifs, ce travail contribue à la caractérisation de l’effet de l’endommagement diffus sur les propriétés de rétention d’eau et transfert de gaz (perméabilité et percée de gaz). Les matériaux considérés sont les bétons CEM I et CEM V sélectionnés par l’Andra, l’argilite du Callovo-Oxfordien (roche hôte) et les interfaces argilite/béton. Cette étude a fourni des informations sur la microstructure des bétons à partir de leurs propriétés de rétention d’eau mais également à partir de la porosimétrie au mercure. Chaque béton a une microstructure bien distincte, caractérisée par une proportion non négligeable de pores capillaires pour le CEM I et une grande proportion de pores des hydrates pour le CEM V. Plusieurs protocoles d’endommagement ont été développés. L’endommagement contribue à réduire la capacité de rétention d’eau du béton CEM I et à augmenter leur perméabilité au gaz. En revanche, tous les échantillons endommagés présentent une pression de percée au gaz significativement plus faible que celles des matériaux sains, et ceci quel que soit le type de béton. Pour l’argilite, on observe une prise d’eau progressive à HR=100%, qui engendre un endommagement du matériau. Ce dernier réduit sa capacité de rétention d’eau. Par ailleurs, ses propriétés de rétention d’eau et de transport de gaz dépendent fortement de son état hydrique initial ainsi que de son endommagement. Enfin, on observe un phénomène de colmatage au niveau des interfaces, d’abord mécanique, puis hydraulique (et surement chimique) suite à l’injection d’eau. Ceci a pour conséquence de réduire la pression de percée des échantillons d’interface
In the context of geological disposal of radioactive waste, this work contributes to the characterization of the effect of diffuse damage on the water retention and gas transfer properties of concrete (CEM I and CEM V) selected by Andra, Callovo-Oxfordian argillite (host rock) and argillite / concrete interfaces. This study provides information on the concrete microstructure from Mercury porosimetry intrusion and water retention curves: each concrete has a distinct microstructure, CEM I concrete is characterized by a significant proportion of capillary pores while CEM V concrete has a large proportion of C-S-H pores. Several protocols have been developed in order to damage concrete. The damage reduces water retention capacity of CEM I concrete and increases its gas permeability. Indeed, gas breakthrough pressure decreases significantly for damaged concrete, and this regardless of the type of concrete. For argillite, the sample mass increases gradually at RH = 100%, which creates and increases damage in the material. This reduces its ability to retain water. Otherwise, water retention and gas transport properties of argillite are highly dependent of its initial water saturation, which is linked to its damage. Finally, we observed a clogging phenomenon at the argillite/concrete interfaces, which is first mechanical and then hydraulic (and probably chemical) after water injection. This reduces the gas breakthrough pressure interfaces

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Liu, Jiangfeng. „Etanchéité de l'interface argilite-bentonite re-saturée et soumise à une pression de gaz, dans le contexte du stockage profond de déchets radioactifs“. Phd thesis, Ecole Centrale de Lille, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00951147.

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En France, le système de stockage profond de déchets radioactifs envisagé est constitué d'une barrière naturelle (roche hôte argileuse, argilite) et de barrières artificielles, comprenant des bouchons d'argile gonflante (bentonite)-sable pour son scellement. L'objectif de cette thèse est d'étudier l'efficacité du gonflement et du scellement des bouchons placés dans l'argilite, sous l'effet, à la fois, d'une pression d'eau et d'une pression de gaz (tel que formé dans le tunnel). Pour évaluer la capacité de scellement du bouchon bentonite/sable partiellement saturé en eau, on a évalué sa perméabilité au gaz Kgaz sous pression de confinement variable (jusqu'à 12MPa). L'étanchéité au gaz (Kgaz < 10-20m2) est obtenue sous confinement Pc≥9MPa si la saturation est d'au moins 86-91%. Par ailleurs, nous avons évalué le gonflement et l'étanchéité du bouchon de bentonite-sable imbibé d'eau dans un tube d'argilite ou de Plexiglas-aluminium lisse ou rugueux. La présence de gaz diminue la pression effective de gonflement (et la pression de percée de gaz) à partir d'une pression Pgaz= 4 MPa. Après saturation complète en eau, l'écoulement continu de gaz au travers du bouchon seul se fait à Pgaz=7-8MPa s'il dispose d'une interface lisse avec un autre matériau (tube métallique), alors que celui au travers de l'ensemble bouchon/argilite a lieu à Pgaz=7-7,5MPa. Le passage à travers le bouchon gonflé au contact d'une interface rugueuse se fait à une pression de gaz bien supérieure à la pression de gonflement du bouchon. Les essais de percée de gaz montrent que l'interface et l'argilite sont deux voies possibles de migration de gaz lorsque l'ensemble bouchon/roche hôte est complètement saturé

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Schimmelpfennig, Irene. „Cosmogenic [36]Cl in Ca and K rich minerals : analytical developments, production rate calibrations and cross calibration with [3]He and [21]Ne“. Aix-Marseille 3, 2009. https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00468337.

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Les taux de production du nucléide cosmogénique [36]Cl par spoliation du Ca et du K (SLHL) proposés actuellement dans la littérature montrent des divergences allant jusqu'à 50% (e. G. Gosse and Phillips, 2001). Nous avons pu montrer que des fortes teneurs en Cl dans les roches utilisées pour les calibrations précédentes entraînent une surestimation de ces taux de production, lié à la production de [36]Cl à partir du [35]Cl qui est peu contrainte. Nous avons entrepris une nouvelle calibration à partir de laves datées indépendamment entre 0. 4 et 32 ka situées au Mt Etna (38°N, Italie) et au Payun Matru (36°S, Argentine). Le [36]Cl a été mesuré dans des feldspaths riches en Ca et en K, mais faibles en Cl. A partir d'une approche bayesienne incluant toutes les incertitudes, les taux de production obtenus sont de 42. 2 ± 4. 8 atomes [36]Cl (g Ca) / an pour la spallation du Ca et de 124. 9 ± 8. 1 atomes [36]Cl (g K) / an pour la spallation du K, avec les facteurs d'échelle calculés selon Stone (2000). Quatre autres modèles de facteurs d'échelle sont également proposés avec des résultats très semblables. Ces nouveaux taux de production sont en accord avec les valeurs précédemment obtenues par d'autres auteurs avec des échantillons faibles en Cl. Finalement, les concentrations en [36]Cl, [3]He et [21]Ne ont été mesurées dans des pyroxènes prélevés entre 1000 et 4300 m dans des laves du Kilimandjaro (3°S). Les rapports entre ces nucléides ne montrent pas de dépendance altitudinale, ce qui suggère que les taux de production ne varient pas d'un nucléide à l'autre avec l'altitude
Published cosmogenic [36]Cl SLHL production rates from Ca and K spallation differ by almost 50% (Gosse and Phillips, 2001). The main difficulty in calibrating [36]Cl production rates is to constrain the relative contribution of the various production pathways, which depend on the chemical composition of the rock, particularly on the Cl content. Whole rock [36]Cl exposure ages were compared with [36]Cl exposure ages evaluated in Ca-rich plagioclases in the same independently dated 10 ± 3 ka lava sample taken from Mt. Etna (Sicily, 38° N). Sequential dissolution experiments showed that high Cl concentrations in plagioclase-grains could be significantly reduced after 16% dissolution yielding [36]Cl exposure ages in agreement with the independent age. Stepwise dissolution of whole rock grains, on the other hand, is not as effective in reducing high Cl concentrations as it is for the plagioclase. 330 ppm Cl still remains after 85% dissolution. The [36]Cl exposure ages are systematically about 30% higher than the ages calculated from the plagioclase. We could exclude contamination by atmospheric or magmatic [36]Cl as an explanation for this overestimate. High Cl contents in the calibration samples used for several previous production rate studies are most probably the reason for overestimated spallation production rates from Ca and K. This is due to a poorly constrained nature of [36]Cl production from low-energy neutrons. We used separated minerals, very low in Cl, to calibrate the production rates from Ca and K. [36]Cl was measured in Ca-plagioclases collected from 4 lava flows at Mt. Etna (38° N, Italy, altitudes between 500 and 2000 m), and in K-feldspars from one flow at Payun Matru volcano (36° S, Argentina, altitudes 2300 and 2500 m). The flows were independently dated between 0. 4 and 32 ka. Scaling factors were calculated using five different published scaling models resulting in five calibration data sets. Using a Bayesian statistical model allowed including the major inherent uncertainties. The inferred SLHL spallation production rates from Ca and K are 42. 2 ± 4. 8 atoms [36]Cl (g Ca)-1 a-1 and 124. 9 ± 8. 1 atoms [36]Cl (g K)-1 a-1 scaled with Stone (2000). Using the other scaling methods results in very similar values. These results are in agreement with previous production rate estimations both for Ca and K calibrated with low Cl samples. Moreover, although the exposure durations of our samples are very different and the altitude range is large, the ages recalculated with our production rates are mostly in agreement, within uncertainties, with the independent ages no matter which scaling method is used. However, scaling factors derived from the various scaling methods differ significantly. Cosmic ray flux is sensitive to elevation and its energy spectrum increases considerably with increasing altitude and latitude. To evaluate whether various TCN production rates change differently with altitude and latitude and if nuclide-specific or even target-element-specific scaling factors are required, cosmogenic [36]Cl, [3]He and [21]Ne concentration were determined in pyroxenes over an altitude transect between 1000 and 4300 m at Kilimanjaro volcano (3° S). No altitude-dependency of the nuclide ratios could be observed, suggesting that no nuclide-specific scaling factors be needed for the studied nuclides

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Yang, Diansen. „Caractérisation par la mesure de perméabilité au gaz de l’endommagement mécanique et hydrique dans l’EDZ des argilites du Callovo-Oxfordien“. Paris, ENMP, 2008. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00004660.

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Ce travail porte sur l’étude des propriétés de confinement vis-à-vis des gaz des argilites du Callovo-Oxfordien du site de Meuse/Haute-Marne au voisinage d’un puits d’accès afin de répondre les questions sur la stabilité des ouvrages souterrain. Un protocole de mesure de la perméabilité au gaz a été élaboré en prenant en compte la très faible perméabilité des argilites et les effets de désaturation. Les trajets de chargement mécanique et de pression de gaz ont été déterminés par rapport aux chargements in situ. La perméabilité au gaz sur des éprouvettes prélevées à différentes distances, de 0,1 à 12,5 m, de la paroi du puits d’accès au LSMHM a été mesurée pour caractériser l’EDZ. Les résultats obtenus sous iso de 11 MPa sont compris entre 10-21 et 10-22 m² et ils ne présentent pas de variations significatives entre la zone potentiellement endommagée et la zone présumée intacte. Sous chargement déviatorique, la variation des mesures de perméabilité est peu significative compte tenu de la précision du dispositif de mesure. Des éprouvettes jumelles d’argilites supposés intactes ont subi différents paliers hydriques à l’aide des solutions salines (HR variant de 25 % à 98 %) pour constituer un cycle complet désaturation – resaturation. Pour chacune des Sr imposées, des mesures de perméabilité ont été effectuées. Les caractéristiques de sorption et désorption ont été mesurées et analysées. Kgaz sous iso de 5 MPa augmente de 10-21 m² à 10-18 m² lorsque HR varie de 98 % à 25 %. Kgaz et Sr d’argilites présentent une relation quasi-linéaire dans un repère log(k)-Sr. L’étude de l’évolution de kgaz en fonction de 1-3 confirme un faible effet du 1-3 sur kgaz, même si 1-3 dépasse le seuil d’endommagement et s’il est proche de rupture. La déformabilité et la vitesse des ondes des éprouvettes d’argilites ont été suivies pendant les essais. La microstructure des argilites a été étudiée à l’aide de la porosimétrie au mercure. Les facteurs influençant la mesure de perméabilité tels que : l’effet Klinkenberg, la variation du degré de saturation pendant l’essai, la dissolution du gaz et le déplacement d’eau par le gaz, et surtout l’étanchéité du système, ont été abordés dans cette étude
The work presented here covers the investigations on the variation of geomechanical proprieties of the approximately 500 m deep MHM in France (mudstone in the departments of Meuse/Haute-Marne), chosen as a potential medium for nuclear waste disposal by ANDRA. In order to measure the very low permeability of mudstone and to observe the dependency on saturation, a special test scheme on measurement of gas permeability has been developed. In the scheme, in situ referenced stresses have been chosen as the stresses acting on the solid matrix. To estimate the mechanical damage of storage induced by the excavation, laboratory tests on gas permeability have been conducted on samples recovered from different locations situated at different distances from the wall of the main access shaft of the MHM (from 0,1 m to 12,5 m). Results of gas permeability obtained under iso of 11 MPa vary between 10-21 and 10-22 m² and do not show significant variations between damaged zones and intact zones. The variation of gas permeability under the cycle of loading and unloading is not significant. The oviparous intact samples have been imposed different saturations by salt solutions (with HR from 25 % to 98 %) to form a cycle of de- and re-saturation. The characters of mudstone during the sorption and desorption were measured and analyzed. Kgaz under iso of 5 MPa increases from 10-21 to 10-18 m² when the HR decreases from 98 % to 25 %. A quasi-linear relation between log(k) and Saturation has been observed and mathematically formulated. The study of kgaz as a function of deviator stress confirms that the effect of the deviator is not evident, even when the deviator excesses the damage threshold. The deformation and the acoustics velocity of samples have been traced during the tests and the microstructure of mudstone has been studied with the method of mercury intrusion. The factors influencing the measure of gas permeability, such as the Klinkenberg effect, the variation of saturation during the tests, the dissolution of gas in water and the water transformation due to the gas pressure, especially the leak tightness of the testing system, have been discussed in the study

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Boulin, Pierre. „Expérimentation et Modélisation du Transfert d'hydrogène à travers des argiles de centre de stockage de déchets radioactifs“. Phd thesis, Grenoble INPG, 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00331826.

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Des gaz vont être générés par corrosion des conteneurs de déchets radioactifs au niveau d'un stockage en couche géologique profonde. Une bulle de gaz se crée et monte en pression. Si le gaz pénètre difficilement la formation géologique, l'augmentation de pression pourra la fissurer et créer des chemins préférentiels à la migration de radionucléides. Les argilites du Callovo-Oxfordien sont ici caractérisées. Un dispositif permettant de mesurer de très faibles perméabilités à l'hydrogène/hélium a été utilisé couplé au Dusty Gas Model. Les argilites proches de la saturation ont une porosité accessible au gaz inférieure à 1% voire 0,1% de la porosité totale. A partir de l'étude de l'effet Knudsen cette porosité pourrait être due à des pores de 50 à 200 nm de diamètre mis en évidence lors de la caractérisation des réseaux. En intégrant ces résultats dans un modèle opérationnel de l'ANDRA, la pression maximale atteinte au sein d'une alvéole de stockage serait de 83 bar.

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Boulin, Pierre. „Expérimentation et modélisation du transfert d'hydrogène à travers des argiles de centre de stockage de déchets radioactifs“. Phd thesis, Grenoble INPG, 2008. http://www.theses.fr/2008INPG0086.

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Des gaz vont être générés par corrosion des conteneurs de déchets radioactifs au niveau d'un stockage en couche géologique profonde. Une bulle de gaz se crée et monte en pression. Si le gaz pénètre difficilement la formation géologique, l'augmentation de pression pourra la fissurer et créer des chemins préférentiels à la migration de radionucléides. Les argilites du Callovo-Oxfordien sont ici caractérisées. Un dispositif permettant de mesurer de très faibles perméabilités à l'hydrogène/hélium a été utilisé couplé au Dusty Gas Model. Les argilites proches de la saturation ont une porosité accessible au gaz inférieure à 1% voire 0,1% de la porosité totale. A partir de l'étude de l'effet Knudsen cette porosité pourrait être due à des pores de 50 à 200 nm de diamètre mis en évidence lors de la caractérisation des réseaux. En intégrant ces résultats dans un modèle opérationnel de l'ANDRA, la pression maximale atteinte au sein d'une alvéole de stockage serait de 83 bar
Gases will be generated by corrosion of high radioactive waste containers in deep geological repositories. A gas phase will be generated. Gas pressure will build up and penetrated the geological formation. If gases do not penetrate the geological barrier efficiently, the pressure build up may create a risk of fracturation and of creation of preferential pathways for radionuclide migration. The present work focuses on Callovo-Oxfordian argillites characterisation. An experiment, designed to measure very low permeabilities, was used with hydrogen/helium and analysed using the Dusty Gas Model. Argillites close to saturation have an accessible porosity to gas transfer that is lower than 0,1% to 1% of the porosity. Analysis of the Knudsen effect suggests that this accessible network should be made of 50 nm to 200 nm diameter pores. The permeabilities values were integrated to an ANDRA operating model. The model showed that the maximum pressure expected near the repository would be 83 bar

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M'jahad, Sofia. „Impact de la fissuration sur les propriétés de rétention d'eau et de transport de gaz des géomatériaux : Application au stockage géologique des déchets radioactifs“. Phd thesis, Ecole Centrale de Lille, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00803248.

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Dans le contexte du stockage géologique des déchets radioactifs, ce travail contribue à la caractérisation de l'effet de l'endommagement diffus sur les propriétés de rétention d'eau et transfert de gaz (perméabilité et percée de gaz). Les matériaux considérés sont les bétons CEM I et CEM V sélectionnés par l'Andra, l'argilite du Callovo-Oxfordien (roche hôte) et les interfaces argilite/béton. Cette étude a fourni des informations sur la microstructure des bétons à partir de leurs propriétés de rétention d'eau mais également à partir de la porosimétrie au mercure. Chaque béton a une microstructure bien distincte, caractérisée par une proportion non négligeable de pores capillaires pour le CEM I et une grande proportion de pores des hydrates pour le CEM V. Plusieurs protocoles d'endommagement ont été développés. L'endommagement contribue à réduire la capacité de rétention d'eau du béton CEM I et à augmenter leur perméabilité au gaz. En revanche, tous les échantillons endommagés présentent une pression de percée au gaz significativement plus faible que celles des matériaux sains, et ceci quel que soit le type de béton. Pour l'argilite, on observe une prise d'eau progressive à HR=100%, qui engendre un endommagement du matériau. Ce dernier réduit sa capacité de rétention d'eau. Par ailleurs, ses propriétés de rétention d'eau et de transport de gaz dépendent fortement de son état hydrique initial ainsi que de son endommagement. Enfin, on observe un phénomène de colmatage au niveau des interfaces, d'abord mécanique, puis hydraulique (et surement chimique) suite à l'injection d'eau. Ceci a pour conséquence de réduire la pression de percée des échantillons d'interface.

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Ducret, Didier. „Contribution à l'étude d'un réacteur de transformation gaz particules par une décharge électrique à effet couronne : Application à l'épuration des composés iodes volatils radioactifs“. Chambéry, 1992. http://www.theses.fr/1992CHAMS004.

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Les procédés de retraitement du combustible irradie génèrent des effluents gazeux, contenant des composes iodes volatils radioactifs, qui sont épurés avant le rejet dans l'environnement, par adsorption sur des matériaux couteux. L’objectif de l'étude est d'appréhender un nouveau procédé d'épuration moins onéreux et limitant le volume de déchets. Nous avons mis au point un réacteur de transformation gaz-particules par une décharge électrique à effet couronne permettant le transfert de l'iode radioactif de la phase gazeuse vers une forme particulaire (oxydes d'iode) qu'il est alors possible de filtrer. Nos résultats expérimentaux, obtenus en utilisant de l'iodomethane marque à l'iode 131, montrent la nécessité de considérer trois parties en série: le réacteur de décharge électrique à effet couronne ou sont initiées les réactions de transformation gaz-particules par ionisation du gaz. Il fixe la majorité de la radioactivité par filtration électrostatique. Nous montrons que ses performances dépendent de la géométrie et la nature de l'électrode émissive, un étage de maturation est nécessaire car toutes les espèces réactives formées dans la décharge n'ont pas le temps de se transformer en particules dans le réacteur, un étage de filtration pour fixer la forme particulaire résiduelle produite à l'étape précédente. Au terme de cette étude, la possibilité d'appliquer ce nouveau procédé d'épuration est démontrée.

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Ducret, Didier. „Contribution à l'étude d'un réacteur de transformation gaz-particules par une décharge électrique à effet couronne : application à l'épuration des composés iodés volatils radioactifs /“. Gif-sur-Yvette : Service de documentation et d'édition multimédia, Commissariat à l'énergie atomique, 1994. http://catalogue.bnf.fr/ark:/12148/cb35726113r.

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Yang, Diansen. „Caractérisation par la mesure de perméabilité au gaz de l'endommagement mécanique et hydrique dans l'EDZ des argilites du Callovo-Oxfordien“. Phd thesis, École Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2008. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00004660.

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Dans l'étude de faisabilité d'un stockage géologique profond des déchets radioactifs, les questions essentielles posées aux ingénieurs et chercheurs en géomécanique sont la stabilité des ouvrages pendant la période de réversibilité et la variation des propriétés de confinement de la roche hôte induite par le creusement des cavités et par le stockage lui-même. Le présent travail porte sur l'étude des propriétés de confinement vis-à-vis des gaz des argilites du Callovo-Oxfordien du site de Meuse/Haute-Marne, étudié par l'ANDRA depuis 1995, au voisinage d'un puits d'accès. Un protocole de mesure de la perméabilité au gaz a été élaboré en prenant en compte la très faible perméabilité des argilites et les effets de désaturation. Les trajets de chargement mécanique et de pression de gaz ont été déterminés par rapport aux chargements in situ. Deux méthodes d'interprétation, une fondée sur une solution analytique simplifiée et l'autre sur une solution numérique, ont été utilisées pour déterminer la valeur de perméabilité au gaz. Des mesures de la perméabilité au gaz sur des éprouvettes prélevées à différentes distances, de 0,1 à 12,5 m, de la paroi du puits d'accès au Laboratoire Souterrain de Meuse/Haute- Marne ont été effectuées pour caractériser l'endommagement mécanique induit suite au fonçage du puits. Les résultats obtenus sous une contrainte isotrope de 11 MPa sont compris entre 10-21 et 10-22 m² et ils ne présentent pas de variations significatives entre la zone potentiellement endommagée (éprouvette proximité à la paroi) et la zone présumée intacte (éprouvette à 12,5 m de la paroi). Ce résultat est cohérent avec les caractérisations de l'endommagement menées in situ. Sous chargement déviatorique, la variation des mesures de perméabilité est inférieure d'un ordre de grandeur par rapport à celle mesurée sous contrainte isotrope ; elle est donc peu significative compte tenu de la précision du dispositif de mesure. Des éprouvettes jumelles d'argilites supposés intactes ont subi différents paliers hydriques à l'aide des solutions salines sursaturées (HR variant de 25 % à 98 %) pour constituer un cycle complet désaturation - resaturation. Pour chacune des valeurs du degré de saturation, des mesures de perméabilité ont été effectuées. La cinétique de désaturation, la courbe de rétention, les déformations hydriques ainsi que la fissuration hydrique des éprouvettes ont été mesurées et analysées. La valeur du coefficient de diffusivité hydrique déterminée d'après l'évolution de la masse des éprouvettes est estimée à 5.10-10 m².s-1. La perméabilité au gaz mesurée des éprouvettes, sous un confinement de 5 MPa, augmente de 10-21 m² à 10-18 m² lorsque l'humidité relative à laquelle les éprouvettes ont été conditionnées varie de 98 % à 25 %. La perméabilité au gaz (k) et le degré de saturation (Sr) de la roche présentent une relation quasi-linéaire dans un repère log(k) - Sr. L'évolution de la perméabilité au gaz en fonction d'un déviateur de contraintes a aussi été étudiée pour différents degrés de saturation. Les résultats confirment que l'effet du déviateur de contraintes sur la perméabilité n'est pas significatif, même si le déviateur de contraintes dépasse le seuil d'endommagement et s'il est proche du seuil de rupture. Ces résultats ont été comparés à ceux obtenus par d'autres laboratoires utilisant des techniques différentes (Zhang 2007). La déformabilité et la vitesse des ondes des éprouvettes d'argilites ont été suivies pendant les essais. La microstructure des argilites a été étudiée à l'aide de la porosimétrie au mercure. Les facteurs influençant la mesure de perméabilité tels que : l'effet Klinkenberg, la variation du degré de saturation pendant l'essai, la dissolution du gaz et le déplacement d'eau par le gaz, et surtout l'étanchéité du système, ont été abordés dans cette étude.

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Damian-Pellissier, Catherine. „Réseaux polyépoxydes utilisés pour l'enrobage des déchets radioactifs : analyse du vieillissement en conditions de stockage et effets sur les propriétés diffusionnelles des matériaux“. Lyon 1, 1999. http://www.theses.fr/1999LYO10099.

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Ce travail concerne la prediction a long terme de la tenue au vieillissement de reseaux epoxy-amine utilises pour enrober les dechets radioactifs. Dans les conditions de stockage, trois facteurs que sont l'oxygene de l'air, le rayonnement radioactif et l'eau sont a l'origine du vieillissement. Les objectifs principaux ont ete d'etudier les variations de morphologie au cours de ces vieillissements et de proceder a la modelisation des phenomenes d'oxydation. Dans le premier cas, les proprietes de transport apportent un eclairage interessant et original et dans le deuxieme, elles permettent la determination des diffusivites et solubilites a l'oxygene. Nous avons etudie un large eventail de reseaux polyepoxydes entre le reseau classique dgeba/ddm et la matrice commerciale d'enrobage contenant a la fois une fraction molaire importante de monoepoxy (chaines pendantes) et un plastifiant qui abaissent la temperature de transition vitreuse (tg) de 175\c a 55\c. L'analyse des parametres diffusionnels de ces reseaux montre que la solubilite augmente et la diffusivite diminue lorsque la reticulation augmente ou lorsque le reseau ne contient pas de plastifiant. Les parametres du transport necessaires aux lois de modelisation ont ete determines pour tous les reseaux. Le vieillissement sous air thermoactive met en jeu des reactions d'oxydation qui se produisent preferentiellement au niveau des constituants epoxy et conduisent a la formation de fonctions oxygenees polaires carbonyl et amide ainsi qu'a des scissions de chaines avec depart de produits volatils de type phenol ou composes de plus haute masse. Nous avons pu preciser, a l'aide d'un modele theorique, le profil de concentration en sites oxydes de type hyperbolique et calculer un parametre important qui est l'epaisseur de couche oxydee (tol). La radio-oxydation, effectuee dans des conditions extremes par rapport aux conditions reelles de stockage, conduit a la formation de fonctions polaires sans degradation significative des reseaux. Le vieillissement hygrothermique se caracterise, pour la matrice commerciale seulement, par la possibilite de lixiviation de divers produits presents initialement dans le reseau et de produits d'hydrolyse et par l'apparition de poches de pression osmotique, amorce de fissurations. Ceci pose le probleme de l'utilisation de matrice a faible tg et de matrice contenant des impuretes hydrosolubles. L'etude des proprietes de transport des produits vieillis confirme le maintien des conditions fickiennes de diffusion, le role important de la formation de fonctions polaires par oxydation et par hydrolyse avec augmentation de solubilite et diminution de diffusivite ainsi que la presence de microcavites dans la matrice commerciale vieillie dans l'eau.

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Duval, F. „Etudes et conception d'un refroidisseur radiofréquence à gaz-tampon pour des faisceaux de hautes intensités“. Phd thesis, Université de Caen, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00435557.

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Le sujet de cette thèse est l'étude et la conception d'un refroidisseur radiofréquence à gaz-tampon pour des faisceaux de haute intensité. Ce projet s'inscrit dans le cadre de la prochaine extension du GANIL, Spiral2 et de la future installation basse-énergie DESIR (« Désintégration, excitation et stockage d'ions radioactifs »). L'objectif est de réduire l'émittance des faisceaux de Spiral2 pour permettre à un séparateur haute-résolution d'en effectuer la purification, idéalement au niveau isobarique. Ce refroidisseur consiste en une structure quadrupolaire linéaire dans laquelle les ions sont confinés par des champs RF en opposition de phase à une énergie d'environ 100 eV. Un gaz léger, généralement de l'hélium, est injecté dans le quadrupole et, à chaque collision, l'ion perdra de l'énergie et sera finalement refroidi. La principale problématique de notre projet est la charge d'espace. En effet, les appareils existants sont capables de refroidir des courants de quelques dizaines de nanoampère quand nous aurons à faire face à des intensités de l'ordre du microampère ce qui accroitra la répulsion coulombienne entre les ions. Cela impose de produire de forts champs de confinement ce qui se traduit par des amplitudes RF élevés (≈ 10 kVpp) et un petit rayon interne (r0 ≈ 3 à 5 mm). Nous avons travaillé sur un premier prototype, SHIRaC-Phase1 (« Spiral2 High Intensity Radiofrequency Cooler »), ayant un rayon de 3mm, construit au CSNSM-Orsay et déplacé au LPC-Caen à la fin de 2007. Le principal effort en termes de R&D a porté sur la partie électronique. Un premier système, basé sur un circuit résonant LC, a été développé permettant de fournir jusqu'à 2500 Vpp entre 4.5 et 6.3 MHz. Dans ces conditions, nous avons vérifié que nous n'avions pas de fortes limitations dues aux décharges électriques entre nos électrodes. Avec ce dispositif, nous avons réduit l'émittance des faisceaux à 2 π.mm.mrad à 60 keV et la dispersion en énergie longitudinale à 146 meV. La transmission maximale en Sodium 23Na+ et en Rubidium 87Rb+ est de 25% avec une source à ionisation de surface dont la qualité du faisceau est meilleure que celle de Spiral2. Cela nous a incités à concevoir un nouveau refroidisseur avec une acceptance de 80 π.mm.mrad à 60 keV. Ce second prototype a un rayon interne plus grand (r0 ≈ 5 mm) et de nouveaux jeux d'électrodes à l'injection et à l'extraction. Les performances du système RF ont été améliorées pour atteindre des amplitudes de 7 kVpp pour des fréquences comprises entre 5.9 MHz et 7.3 MHz. Les exigences en termes de sécurité et de maintenance pour Spiral2 ont également été prise en compte.

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Smith, Thomas. „Transfert vertical des gaz rares à l'échelle des différentes formations de la zone de transposition du site Meuse/Haute-Marne et à l'échelle des eaux porales de l'argilite du Callovo-Oxfordien“. Thesis, Bordeaux 1, 2010. http://www.theses.fr/2010BOR14127/document.

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L’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) a pour mission d’évaluer la possibilité d’un stockage sûr et réversible des déchets de haute activité et à vie longue (HAVL) en milieu géologique profond. Depuis 1994, l’Andra étudie dans cette optique les propriétés d’une couche argileuse, le Callovo-Oxfordien (COx) située dans l’Est du Bassin Parisien, à la limite des départements de la Meuse et de la Haute-Marne. A l’échelle du secteur d’étude, le COx constitue une couche homogène d’environ 130 mètres d’épaisseur, profonde de 500 mètres en moyenne, encadrée par deux formations calcaires, l’Oxfordien au sommet et le Dogger à la base. Le COx présente des perméabilités très faibles et des propriétés de confinement favorables pour un stockage.Les gaz rares (He, Ne, Ar, Kr et Xe) sont chimiquement inertes, leur couche de valence étant saturée, aucune liaison covalente intramoléculaire n’est généralement possible. De plus, ils possèdent de nombreux isotopes, d’origine différente, ce qui fait d’eux d’excellents traceurs en hydrogéologie. Les concentrations en gaz rares dans les environnements sédimentaires sont contrôlées par la loi de Henry : ils se dissolvent dans l’eau avec laquelle ils sont en contact, et ce en fonction de paramètres tels que la température, la salinité et la pression.Afin de compléter et préciser les propriétés du COx dans une zone de 250 km² autour du Laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne, appelée « zone de transposition » (ZT), l’Andra a entrepris une campagne de forages entre Novembre 2007 et Juin 2008. Dans le cadre de cette campagne, le COx a été carotté dans quatre forages et échantillonné. L’un des forages a également recoupé l’ensemble de la pile sédimentaire Mésozoïque, depuis l’Oxfordien calcaire jusqu’à la base du Trias (-1600 mètres).Sur les quatre forages de la zone de transposition (A, B, C et D), des échantillons de roches ont été prélevés et conditionnés pour l’analyse en laboratoire des concentrations en gaz rares dissous dans les eaux porales. Les concentrations absolues en gaz rares ont été déterminées par spectrométrie de masse.Les profils en He obtenus pour chaque plateforme de forage présentent la même tendance. Les concentrations en He mesurées dans les eaux porales de la plateforme C sont en moyenne entre 2 et 3 fois plus faibles que pour les autres plateformes, et ainsi comparables aux valeurs mesurées dans le laboratoire souterrain, ce qui suggèrerait une circulation des eaux dans le Dogger comparativement moins lente que dans les autres plateformes de forage. Une modélisation 1-D des profils de concentration en He a permis de valider les mesures analytiques et de confirmer que la forme des profils est contrôlée par les concentrations en He imposées dans le Dogger. Le profil de concentrations en He mesurées dans le forage profond suggère d’une part une influence très faible voire nulle d’un flux d’origine mantellique et d’autre part une isolation des formations triasiques et du Lias adjacent. L’ensemble des résultats obtenus a ainsi permis d’avoir une meilleure connaissance des processus de transferts diffusifs dans la formation du COx et dans les aquifères encaissants
The French Radioactive Waste Management National Agency (Andra) is studying the possibility of a high level and long lived radioactive waste repository in geological formation. Since 1994, Andra is studying the properties of the Callovo-Oxfordian (COx) argillaceous rock, located in the eastern part of the Paris Basin. In the designated zone, COx is a 130 meters thick clay rich sequence, found at a depth of about 500 meters and encompassed between two aquifers, the Oxfordian limestone above and the Dogger limestone below. Callovo-Oxfordian permeabilities are very low, which is suitable with radioactive waste disposal. Noble gases (He, Ne, Ar, Kr and Xe) are considered as natural tracers, useful in hydrogeology, for several reasons. First, noble gases are nearly chemically inert, and then no reaction occurs between them and other species. Secondly, noble gases have several isotopes and many of them have different origins, so it is possible to distinguish sources terms. Noble gases concentrations in geological formations are controlled by physical properties such as temperature, pressure and salinity. To have more information on the COx properties, Andra has selected four drilling sites in a 250 km2 area around the Underground Research Laboratory. From November 2007 to June 2008, on each site, Callovo-Oxfordian clay and both overlaying (Oxfordian) and underlying (Dogger) limestones were investigated. A 1600 meters deep borehole, reaching the Trias base, allows investigating the whole length of the Mesozoïc sedimentary pile.On each drilling sites (named A, B, C and D), pore water noble gases concentrations were performed by mass spectrometry. Each helium profiles show the same general trends. Helium concentrations measured in the borehole C COx pore water are about 2 to 3 times lower than those observed for the other boreholes, and so comparable with previous measurements in the Underground Laboratory. These lower concentrations for borehole C could suggest differences in water average velocities in Dogger limestone, in comparison with the other ones. Calculations using a 1-D model were done; the results corroborate analytical measurements and confirm that helium diffusion profiles in the COx are controlled by Dogger helium concentrations that were put in the model. The vertical profile of dissolved helium concentration throughout the deep borehole suggest on the one hand that there is no deep crustal flux, and on the other hand that Trias is well isolated from the Lias and Dogger overlaying formations.The whole results obtained in this study provide a better understanding about diffusive transfer processes occurring in the COx and in the surrounding limestone aquifers

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Perlot, Céline. „INFLUENCE DE LA DÉCALCIFICATION DE MATERIAUX CIMENTAIRES SUR LES PROPRIÉTÉS DE TRANSFERT : APPLICATION AU STOCKAGE PROFOND DE DÉCHETS RADIOACTIFS“. Phd thesis, Université Paul Sabatier - Toulouse III, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00274268.

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Les matériaux cimentaires ont été retenus afin de composer la barrière ouvragée du site français de stockage des déchets nucléaires en formation géologique profonde. Ce choix se justifie par les capacités physico-chimiques propres aux bétons : les hydrates de la matrice cimentaire (CSH) et le pH de sa solution interstitielle contribuent à la rétention des radionucléides ; d'autre part la compacité de ces matériaux limite le transport d'éléments.
Il convient de s'assurer de la pérennité de cette structure pendant une durée au moins égale à celle de la vie des déchets (jusqu'à 100 000 ans). Sa durabilité a été éprouvée par l'évolution des propriétés de transfert en fonction de la décalcification de matériaux cimentaires, altération traduisant le vieillissement de l'ouvrage.

Deux modes de dégradation ont ainsi été appliqués tenant compte des différentes interactions physico-chimiques induites par la formation hôte.

Le premier, de type statique, a consisté en une décalcification accélérée par le nitrate d'ammonium. Il simule l'altération de la barrière ouvragée par les eaux souterraines. La cinétique de la dégradation a été estimée par le suivi du calcium lixivié et l'avancée du front de dissolution de l'hydroxyde de calcium.
Pour évaluer l'impact de la décalcification, les échantillons ont été caractérisés à l'état sain puis dégradé, en termes de microstructure (porosité, distribution porosimétrique) et de propriétés de transfert (diffusivité, perméabilité au gaz et à l'eau).
L'influence de la nature du liant (CEM I et CEM V/A) et des granulats (calcaires et siliceux) a été observée en répétant les essais sur différentes formulations de mortiers.
A cette occasion, une importante réflexion sur la métrologie de cet essai a été menée.

Le deuxième mode de dégradation, dynamique, a été réalisé par un perméamètre environnemental. Il recrée les sollicitations subies par l'ouvrage lors de sa phase de resaturation post-fermeture (pression hydraulique imposée par la couche géologique et exothermicité des déchets).
Cet appareillage, basé sur le principe d'une cellule triaxiale, a permis de fixer un gradient de pression entre 2 et 10 MPa et une température de 20 à 80°C. La variation de la perméabilité à l'eau en fonction de ces deux paramètres expérimentaux, découplés et couplés, a été mesurée et reliée aux modifications microstructurales des échantillons.

Mots clés : décalcification, CEM I, CEM V/A, diffusivité, perméabilité au gaz, perméabilité à l'eau, porosimétrie mercure, dégradation par nitrate d'ammonium, perméamètre environnemental, gradient de pression, température, stockage nucléaire souterrain.

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Audubert, Fabienne. „Mise au point d'une matrice apatitique pour le confinement de l'iode 129“. Toulouse, INPT, 1995. http://www.theses.fr/1995INPT001G.

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Ce memoire s'interesse a l'etude du conditionnement de l'iode 129 issu du retraitement des dechets nucleaires. L'industrie du nucleaire produit des dechets pour lesquels un conditionnement specifique est necessaire en fonction de leurs proprietes physiques et chimiques. L'iode 129 possede une periode de 1,57. 10#7 ans et son conditionnement necessite une matrice stable sur plusieurs milliers d'annees. L'etude des mineraux naturels permet de selectionner des phases minerales ayant un tres bon comportement a long terme. Dans une premiere partie, la politique de gestion des dechets nucleaires et plus particulierement celle de l'iode est rappelee. Une approche naturaliste a ete adoptee pour definir le meilleur materiau de conditionnement et cette premiere partie decrit les proprietes remarquables de l'apatite pour le conditionnement des dechets nucleaires. Dans une seconde partie, sont decrites la preparation et la caracterisation physico-chimique des iodoapatites. Il est demontre que l'iode peut s'introduire dans des composes apatitiques vanadate ou phosphovanadate au plomb. La troisieme partie traite de la mise en forme du materiau de conditionnement. Le frittage reaction sous pression permet de preparer des ceramiques composites contenant l'iodoapatite. Un procede d'enrobage multicouche est defini: enrobage de pbi#2 par une couche de pb#3(vo#4)#1#,#6(po#4)#0#,#4 et une couche de ca#1#0(po#4)#6f#2, le frittage est effectue a 700c sous 25 mpa

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Auclair, Guy. „Détermination des rendements radiolytiques primaires alpha en milieu alcalin : application à la radiolyse du béton“. Paris 6, 2001. http://www.theses.fr/2001PA066389.

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Perlot, Céline. „Influence de la décalcification de matériaux cimentaires sur les propriétés de transfert : application au stockage profond de déchets radioactifs“. Toulouse 3, 2005. http://www.theses.fr/2005TOU30211.

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Les matériaux cimentaires ont été retenus afin de composer la barrière ouvragée du site français de stockage des déchets nucléaires en formation géologique profonde. Ce choix se justifie par les capacités physico-chimiques propres aux bétons : les hydrates de la matrice cimentaire (CSH) et le pH de sa solution interstitielle contribuent à la rétention des radionucléides ; d'autre part la compacité de ces matériaux limite le transport d'éléments. Il convient de s'assurer de la pérennité de cette structure pendant une durée au moins égale à celle de la vie des déchets (jusqu'à 100 000 ans). Sa durabilité a été éprouvée par l'évolution des propriétés de transfert en fonction de la décalcification de matériaux cimentaires, altération traduisant le vieillissement de l'ouvrage. Deux modes de dégradation ont ainsi été appliqués tenant compte des différentes interactions physico-chimiques induites par la formation hôte. Le premier, de type statique, a consisté en une décalcification accélérée par le nitrate d'ammonium. Il simule l'altération de la barrière ouvragée par les eaux souterraines. La cinétique de la dégradation a été estimée par le suivi du calcium lixivié et l'avancée du front de dissolution de l'hydroxyde de calcium. Pour évaluer l'impact de la décalcification, les échantillons ont été caractérisés à l'état sain puis dégradé, en terme de microstructure (porosité, distribution porosimétrique) et de propriétés de transfert (diffusivité, perméabilité au gaz et à l'eau). L'influence de la nature du liant (CEM I et CEM V/A) et des granulats (calcaires et siliceux) a été observée en répétant les essais sur différentes formulations de mortiers. A cette occasion, une importante réflexion sur la métrologie de cet essai a été menée. Le deuxième mode de dégradation, dynamique, a été réalisé par un perméamètre environnemental. Il recrée les sollicitations subies par l'ouvrage lors de sa phase de resaturation post-fermeture (pression hydraulique imposée par la couche géologique et exothermicité des déchets). Cet appareillage, basé sur le principe d'une cellule triaxiale, permet de fixer un gradient de pression entre 2 et 10 MPa et une température de 20 à 80°C. La variation de la perméabilité à l'eau en fonction de ces deux paramètres expérimentaux, découplés et couplés, a été mesurée et reliée aux modifications microstructurales des échantillons
Cementitious materials have been selected to compose engineering barrier system (EBS) of the french radioactive waste deep repository, because of concrete physico-chemical properties: the hydrates of the cementitious matrix and the pH of the pore solution contribute to radionuclides retention; furthermore the compactness of these materials limits elements transport. The confinement capacity of the system has to be assessed while a period at least equivalent to waste activity (up to 100. 000 years). His durability was sustained by the evolution of transfer properties in accordance with cementitious materials decalcification, alteration that expresses structure long-term behavior. Then, two degradation modes were carried out, taking into account the different physical and chemical interactions imposed by the host formation. The first mode, a static one, was an accelerated decalcification using nitrate ammonium solution. It replicates EBS alteration dues to underground water. Degradation kinetic was estimated by the amount of calcium leached and the measurement of the calcium hydroxide dissolution front. To evaluate the decalcification impact, samples were characterized before and after degradation in term of microstructure (porosity, pores size distribution) and of transfer properties (diffusivity, gas and water permeability). The influence of cement nature (ordinary Portland cement, blended cement) and aggregates type (lime or siliceous) was observed: experiments were repeated on different mortars mixes. On this occasion, an essential reflection on this test metrology was led. The second mode, a dynamical degradation, was performed with an environmental permeameter. It recreates the EBS solicitations ensured during the resaturation period, distinguished by the hydraulic pressure imposed by the geologic layer and the waste exothermicity. This apparatus, based on triaxial cell functioning, allows to applied on samples pressure drop between 2 and 10 MPa and temperature from 20 to 80°C. Water permeability evolution relating to experimental parameters, uncoupled or coupled, was relied to mortars microstructural modifications

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Zhang, Xiang. „Numerical simulation of gas migration properties in highly impermeable materials“. Thesis, Lille 1, 2016. http://www.theses.fr/2016LIL10099/document.

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L'étude de la faisabilité du stockage des déchets radioactifs à long terme pour les argilites du Callovo Oxfordien (COx) a été réalisée en tenant compte des différents scénarios d'endommagement et de rupture. Cette thèse porte sur l'étude numérique des propriétés de transfert de gaz (principalement produit par la corrosion des parties métalliques) à travers cette formation peu perméable. Les méthodes traditionnelles, basées sur les approches macroscopiques où les propriétés de transpert sont considérées comme homogènes, ne sont plus adaptées à l'étude des chemins préférentiels de transfert. Dans cette étude, des modèles morphologiques de l'espace poreux à l'échelle microscopique sont construits par l'union des excursions de champ aléatoire en utilisant les distributions des tailles de pore mesurées expérimentalement. Ensuite, des opérations morpho-mathématiques sont utilisées pour le filtrage et l'analyse d'image afin d'extraire les chemins préférentielles de transpert et de prédire la pression d'entrée de gaz, la pression de percée de gaz et le processus d'imbibition
The feasibility study of long-term radioactive waste storage in COx argillite has been performed by considering various damage and failure scenarios. This study aims at the numerical investigation of gas (mainly produced by corrosion of metallic parts) migration properties through the low-permeable formation. Traditional methods, based on macroscopic approaches or homogeneous transport properties, are inappropriate to analyze this issue at the meso/microscopic scale. In this study, accurate porous space morphologies are constructed through union of excursions of Random Fields considering different experimental pore size distribution curves. Afterwards, morpho-mathematical operations are implemented for image filtering and analysis for the purpose of extraction of preferential gas transport pathways and prediction of gas entry pressure, gas breakthrough pressure and the following imbibition process

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Illien, Pierre. „Fluctuations and correlations of a biased tracer in a hardcore lattice gas“. Thesis, Paris 6, 2015. http://www.theses.fr/2015PA066264/document.

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Nous étudions la dynamique d'un traceur soumis à une force extérieure dans un bain de particules. Nous proposons un modèle qui prend en compte explicitement la dynamique du bain, et qui décrit les corrélations entre la dynamique du traceur et la réponse du bain. Nous considérons un traceur biaisé dans un gaz de coeurs durs sur réseau : le traceur réalise une marche aléatoire biaisée tandis que les particules du bain réalisent des marches aléatoires symétriques. Nous étudions plus particulièrement les fluctuations de la position du traceur. Dans la limite de haute densité, nous obtenons des résultats exacts à l'ordre dominant en la densité de lacunes. En géométrie confinée, un calcul analytique des fluctuations de la position du traceur prévoit un long régime superdiffusif, et une transition vers un régime diffusif final. Nous proposons une description simplifiée du système qui révèle le mécanisme physique à l'origine de ce comportement anormal. Nous montrons l'existence d'une anomalie de la vitesse du traceur dans les systèmes quasi-1D. Nous étudions également le cas général d'une densité arbitraire de particules sur un réseau en contact avec un réservoir. Cette situation constitue un problème à N corps décrit par une équation maîtresse, qui ne peut être résolue qu'en recourant à une approximation de type champ moyen consistant en le découplage de certaines fonctions de corrélation. Il est alors possible de déterminer des valeurs approchées de la vitesse, de coefficient de diffusion du traceur ainsi que de la distribution de position du traceur. Nous montrons enfin que l'approximation de découplage est exacte dans les limites de basse et de haute densité
We study the dynamics of a tracer submitted to an external force in a bath of particles. We propose a model which takes explicitly into account the dynamics of the bath, and which describes the correlations between the dynamics of the tracer and the response of the bath. We consider a biased tracer in a lattice gas of hardcore particles: the tracer performs a biased random walk whereas the bath particles perform symmetric random walks. We study in particular the fluctuations of the position of the tracer. In the high-density limit, we obtain exact results at leading order in the density of vacancies. In confined geometries, an analytical calculation of the fluctuations of tracer position predicts a long superdiffusive regime, and a crossover to an ultimate diffusive regime. We give a simplified description of the system that unveils the physical mechanism explaining this anomalous behavior. We show the existence of a velocity anomaly in quasi-1D systems.We also study the general case of an arbitrary density of particles on a lattice in contact with a reservoir. This situation is a N-body problem described by a master equation, that can be solved by resorting to a mean-field-type approximation, which consists in the decoupling of relevant correlation functions. It is then possible to determine approximate values of the velocity, the diffusion coefficient and the distribution of the position of the tracer. We finally show that the decoupling approximation is exact in the high-density and low-density limits

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Yuan, Haifeng. „Caractérisation expérimentale des propriétés de poromécaniques et de transfert de l’argilite du COx“. Thesis, Ecole centrale de Lille, 2017. http://www.theses.fr/2017ECLI0030/document.

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L’argilite du COx a été choisie comme roche hôte pour le stockage des déchets radioactifs de haute activité et vie longue (HAVL) en France. Ce matériau subira l'intrusion de gaz et d'eau sous, parfois, des conditions thermiques sévères. Par conséquent, afin d'évaluer la sécurité de cette barrière naturelle, il est très important de comprendre les propriétés poromécaniques et de transfert de ce matériau ainsi que l’effet de la température. Ce travail aborde les mesures au gaz du coefficient de Biot et montrent que celui-ci est presque égal à 1 en conditions humides. Il y a cependant sur le matériau sec un effet de l'adsorption du gaz et une déformation supplémentaire de gonflement du matériau. Cet effet a aussi un effet important sur les propriétés de transfert du gaz selon sa nature. Les propriétés de transfert et de saturation ont été examinées par des techniques gaz et comparées aux mesures usuelles. Les essais montrent aussi que la perméabilité à l'eau de site est d'environ 10-20 - 10-21 m² et beaucoup plus faible que celle au gaz. Enfin, on constate que le coefficient de Biot n'est pas affecté significativement par les effets thermiques mais que ces effets jouent sur la perméabilité relative au gaz de l'argilite
COx argillite has been selected as the host rock for the storage of high-activity long-live (HALL) radioactive waste in France. It will suffered the gas and water intrusion, sometimes suffered the severe thermal conditions during the sealing process. Therefore, in order to evaluate the safety of this natural barrier, it is very important to understand the poromechanical properties and transport properties of this material as well as the thermal effects. This work use gas to measure Biot’s coefficient and shows that it is nearly equal to 1 in humid conditions. However, there is a gas adsorption and induced an additional swelling deformation on dry material, this effect also has a significant effect on the transport properties of the gas according to its nature. The transport and saturation properties were examined by gas technique and compared with the usual measurements. The tests also show that the permeability of in situ water is about 10-20-10-21 m² and much lower than gas. Lastly, it is found that Biot’s coefficient is not significantly affected by the thermal effect, but the relative gas permeability of argillite is significantly affected by this effect

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Giannesini, Sophie. „Géochimie isotopique couplée des eaux des formations argileuses et calcaires du site Andra de Meuse/Haute-Marne“. Phd thesis, Aix-Marseille 3, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00204775.

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La recherche sur le stockage de déchets radioactifs en formation géologique profonde est conduite, en France, dans les argilites du Callovo-Oxfordien (Est du Bassin de Paris). L'origine et l'histoire de l'eau présente dans cette roche argileuse peu perméable est une problématique majeure alors qu'il s'agit du vecteur de radioactivité vers la biosphère. Différents traceurs géochimiques (ΔD, Δ18O, 87Sr/86Sr et teneurs en gaz rares) sont utilisés ici pour comprendre l'origine et l'histoire de l'eau porale. La principale difficulté réside dans l'impossibilité d'extraire l'eau des argillites, ayant rendu nécessaire la mise au point de protocoles analytiques rigoureux adaptés à ce type de roches. Les résultats obtenus sont confrontés aux analyses géochimiques des eaux des formations calcaires qui encadrent les argilites. Les origines des eaux et les interactions avec les roches avec lesquelles elles sont ou ont été en contact constituent l'intérêt de ce travail. L'analyse de la texture des argilites par adsorption de gaz permet en outre d'étudier leur porosité, leur capacité d'adsorption ainsi que leur comportement à l'hydratation.
Les eaux porales des argilites s'avèrent être d'origine météorique, ce qui signifie que les eaux marines originellement présentes ont été envahies par des eaux météoriques, probablement par diffusion. Les eaux des deux formations calcaires encadrant les argilites présentent des signatures géochimiques distinctes, révélant le rôle d'écran joué par la couche imperméable des argilites.

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Delashob, Hemen, und Björn Elmström. „Liquified Natural Gas Marine Fuel : Naturally Occuring Radioactive Material“. Thesis, Linnéuniversitetet, Sjöfartshögskolan (SJÖ), 2019. http://urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:lnu:diva-84206.

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There seems to be enough information available on how different types of radiation may affect human health. There also seems to be adequate research made about NORM and how to handle this phenomenon. The image put forth by this study shows that the appearance of NORM within affected industries do not appear surprising or difficult to deal with. On the contrary it seems to be a well-known issue and safety measures have been adapted accordingly. It appears as if these issues have been overlooked regarding the systems where LNG is being used as a marine fuel. There is not enough data to conclude whether NORM is an issue or not in such systems.

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Seymore, Sean Bernard. „Studies pertaining to the mechanisms of gas generation in nuclear waste“. Thesis, Georgia Institute of Technology, 1996. http://hdl.handle.net/1853/27615.

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Nelson, Andrew Wyatt. „Naturally occurring radioactive materials associated with unconventional drilling for natural gas“. Diss., University of Iowa, 2016. https://ir.uiowa.edu/etd/5579.

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As unconventional drilling has emerged as a major industry in the US and around the world, many environmental health and pollution risks have surfaced. One emerging concern is the risk of environmental contamination arising from unconventional wastes that are enriched in naturally-occurring radioactive materials (NORM). Although NORM has been a well-documented contaminant of oil and gas wastes for decades, there are new challenges associated with unconventional drilling. This thesis discusses several of these challenges, focusing on NORM from black shale formations. Chapter 1 provides background information on environmental radioactivity and unconventional drilling. Chapter 2 describes the potential for NORM to migrate into groundwater around unconventional drilling operations. Chapters 3 and 4 describe radiochemical methods developed for the analysis of Marcellus Shale unconventional drilling wastes. Chapter 5 describes environmental partitioning of Marcellus Shale unconventional drilling wastes. Collectively, this thesis attempts to broaden the scientific understanding of NORM in unconventional drilling wastes so that potential environmental impacts may be mitigated.

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Bell, Sarah Dawn. „The development of radioactive gas imaging for the study of chemical flow processes“. Thesis, University of Birmingham, 2016. http://etheses.bham.ac.uk//id/eprint/6545/.

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The development and use of functional medical imaging has grown rapidly in importance over the last few decades. The field of medicine primarily uses nuclear imaging techniques for the non-invasive study of physiological processes within the human body. At the University of Birmingham a considerable research effort has been made into adapting these techniques for the study of flow and mixing in solid and liquid systems. However, despite capability, little work has been reported on imaging gases for industrial use. The emission tomography techniques available at Birmingham were adapted and utilised for the study of gaseous flow processes. The work presented in this thesis provides details of the development of a radioactive gas imaging technique capable of studying chemical flow processes. Feasibility studies were performed to compare the capabilities of Single Photon Emission Computed Tomography (SPECT) and Positron Emission Tomography (PET) for imaging dynamic gas flows in a gas fluidised bed, a bubble column and a low pressure adsorption column leading to a more detailed study of CO\(_2\) adsorption at high pressure using PET. In order to verify the technique a comparison between breakthrough data obtained using a CO\(_2\) analyser and the PET image data was made and a qualitative study of the adsorption kinetics inside the column is provided.

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Zhang, Yumeng. „Modélisation et simulation des dispositifs de ventilation dans les stockages de déchets radioactifs“. Thesis, Nice, 2015. http://www.theses.fr/2015NICE4132/document.

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L'objectif de cette thèse est de fournir des modèles et des outils de simulation pour décrire les échanges de masse entre les circuits de ventilation (galeries) et les milieux poreux des ouvrages souterrains d'enfouissement des déchets nucléaires. La modélisation prend en compte le couplage à l'interface poreux-galerie entre les écoulements liquide gaz compositionnels dans le milieu poreux constituant le stockage et les écoulements gazeux compositionnels dans le milieu galerie libre
The objective of this thesis is to develop models and algorithms to simulate efficiently the mass exchanges occurring at the interface between the nuclear waste deep geological repositories and the ventilation excavated galleries. To model such physical processes, one needs to account in the porous medium for the flow of the liquid and gas phases including the vaporization of the water component in the gas phase and the dissolution of the gaseous components in the liquid phase. In the free flow region, a single phase gas free flow is considered assuming that the liquid phase is instantaneously vaporized at the interface. This gas free flow has to be compositional to account for the change of the relative humidity in the free flow region which has a strong feedback on the liquid flow rate at the interface

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Stone, Michael. „An assessment of the modular high temperature gas-cooled reactor for actinide burning“. Thesis, Georgia Institute of Technology, 1991. http://hdl.handle.net/1853/13369.

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MIYAKE, ELOISA T. „Determinacao da permeabilidade a gas em conceito usado em repositorios para rejeitos radioativos“. reponame:Repositório Institucional do IPEN, 1994. http://repositorio.ipen.br:8080/xmlui/handle/123456789/10392.

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Dissertacao (Mestrado)
IPEN/D
Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

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Boudreau, Chantal. „The transport of radioactive ions in a gas filled radio frequency quadrupole mass filter system /“. Thesis, McGill University, 2001. http://digitool.Library.McGill.CA:80/R/?func=dbin-jump-full&object_id=32979.

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The technique of ion transfer in radio frequency quadrupole (RFQ) systems is described. Computer simulations of the gas filled RFQ mass filter system located at Argonne National Laboratory (ANL) in Argonne, Il. are performed and compared to data obtained from the transfer of radioactive ions produced from the fragmentation of an off-line 252Cf fission source put before the system. The device is used to transport radionuclides created in on-line fusion evaporation reactions from a 150 torr helium filled gas cell to a high vacuum mass spectrometer. Operation parameters and performance results for the gas filled RFQ mass filter system are presented. In addition, the first on-line transfer of a radioisotope resulting in a precise mass measurement using the Canadian Penning Trap (CPT) mass spectrometer is discussed.

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Cartonnet, Adrien. „Contribution à l’étude du rejet à l’environnement de l’iode radioactif lors d’une séquence accidentelle de type RTGV“. Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10123/document.

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Dans une séquence accidentelle de rupture de tube(s) de générateur de vapeur d’un réacteur à eau pressurisée (séquence RTGV), une fraction des espèces radioactives présentes dans le circuit primaire est susceptible d’être transférée à l’environnement. Parmi ces espèces, on porte une attention particulière à l’iode qui est le plus dangereux à court terme pour les populations et susceptible de former des espèces volatiles. En fonctionnement normal, le circuit primaire est contaminé par des produits de fission radioactifs à cause de micro fissures qui se développent dans les gaines des crayons combustible.Pour mieux estimer les rejets en cas de RTGV, il est primordial de déterminer la répartition des espèces iodées entre la phase gazeuse et la phase liquide en aval de la brèche ainsi que la granulométrie des gouttes générées (fraction transférée au secondaire) lors du flashing. La première partie de l’étude concerne la modélisation du jet diphasique généré à la brèche. Ainsi, un modèle physique a été développé dans le but de calculer la fraction vaporisée en champ proche ainsi que la distribution des gouttes (granulométrie) générée en sortie de brèche. Ce modèle a ensuite été appliqué et validé sur des expériences disponibles dans la littérature (essais conduits à l’US/ NRC et à l’INERIS). Une seconde partie est consacrée à la modélisation de la spéciation chimique de l’iode dans le circuit primaire et à la détermination des coefficients de partage des espèces de l’iode (calculs de dynamique moléculaire). Enfin, ces modèles ont été intégrés dans le logiciel de simulation des accidents ASTEC pour calculer le rejet gazeux et liquide lors d’une séquence accidentelle type RTGV
In a Steam Generator Tube Rupture (SGTR) accident occurring to a pressurised nuclear water reactor, a fraction of the radioactive species present in the primary circuit is likely to be transferred to the environment. Particular attention is paid to iodine for two reasons; the first one it is well known that iodine is a high contributor to the dose at short term and in second, due to possible formation of volatile species, which could be largely sprayed in the environment. In normal operating conditions, the primary circuit is contaminated with some radioactive products flowing through micro-cracks existing in the fuel rod claddings. To better estimate the releases for SGTR sequence, it is crucial to determine the iodine partition between the gas and the liquid phase downstream the tube break as well as the droplet size distribution generated during the flashing. The first part of the PhD presents a heat and mass transfer model developed to predict the two-phase jet behaviour at the break. The steam fraction is calculated as well as the droplet size distribution upstream the break. Experiments available in the literature (tests conducted at the U.S/NRC and INERIS) are used to validate the model. The second part concerns the modelling of the iodine chemical speciation in the primary conditions (irradiation, low concentration and presence of impurities). For each iodine species, the partition coefficient has been determined either in using literature data or with the help of molecular dynamics computations. Last, this global release modelling has been implemented in ASTEC, the IRSN accident simulation software and the releases have been calculated for one SGTR scenario

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Dewonck, Sarah. „Géochimie isotopique des gaz rares dans les roches sédimentaires et les eaux souterraines de l'est du bassin parisien : contribution aux transferts massiques intrabassinaux“. Vandoeuvre-les-Nancy, INPL, 2000. http://docnum.univ-lorraine.fr/public/INPL_T_2000_DEWONCK_S.pdf.

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Dans le cadre de l'implantation d'un laboratoire souterrain de recherche dans la Meuse visant à définir les possibilités de stockage des déchets radioactifs, l'ANDRA a initie de nombreuses études afin d'acquérir une meilleure connaissance des propriétés naturelles de la zone cible. La géochimie isotopique des gaz rares, les isotopes stables de l'eau et l'activité 14c appliques aux fluides et aux sédiments de l'est du bassin parisien permettent de discuter des transferts massiques intrabassinaux. Dans les roches sédimentaires, la mobilité des éléments traces est extrêmement variable : si Ar est retenu quantitativement, He migre très facilement. Cependant, He restant dans la roche est moins mobile puisqu'il est extrait par paliers de température. Cette différence de cinétique s'explique par des sites de diffusion distincts, caractérises par des coefficients de diffusion et des énergies d'activation propres. Ces sites ont été documentes via la caractérisation des d de l'eau extraite lors de paliers de déshydratation de la roche et en examinant les traces de fission laissées lors de l'irradiation des échantillons. Les eaux souterraines du dogger constituent un mélange d'eaux météoriques et d'eaux des horizons inferieurs. Le trias concentre, en plus, des fluides d'origine mantellique impliquant des transferts convectifs de grande ampleur à l'échelle de la croute. Les temps de résidence associes s'échelonnent entre 2 et 30 000 ans, d'ou des vitesses de l'ordre de 2. 5 m/an. Les eaux du dogger, plus anciennes (1 MA), circuleraient plus lentement (0. 05 m/an). Les transferts d'éléments traces entre le dogger et le trias étant quantitativement limites, les argiles du lias constitueraient une barrière isolante efficace entre ces deux formations. La validité de ces résultats a été éprouvée par comparaison avec une approche numérique. La bonne cohérence entre les deux outils a permis d'apporter des informations complémentaires sur les transferts diffusifs et hydrodynamiques.

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Kuitunen, Elina Maria. „Geological disposal of radioactive waste : effects of repository design and location on post-closure flows and gas migration“. Thesis, University of Manchester, 2011. https://www.research.manchester.ac.uk/portal/en/theses/geological-disposal-of-radioactive-waste--effects-of-repository-designand-location-on-postclosure-flows-and-gas-migration(b85199dc-78e5-4af1-a662-d4c3f65a0eab).html.

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Geological disposal is the preferred option for the long term management of British intermediate level radioactive waste. The disposal site is currently being identified, with possible geological environments including fractured crystalline rocks and low permeability rocks such as clay. The selection of the host rock will have an impact on the design of the waste repository. This thesis investigates the ways the behaviour of repository borne gas can be affected by the repository design and the selection of the host rock. Commercially available TOUGH2 package is used to model the resaturation of the disposal facility, along with gas migration out of the repository and towards the ground surface in a generic geology. A facility located in fractured rock is estimated to resaturate within 6.5 years of its closure. The resaturation time is found to be strongly dependent on the presence and properties of a low permeability liner around the disposal vaults. The inflowing water starts gas generation processes within the repository; gas initially accumulates within the facility, but it is estimated to find its way into the host rock approximately 450 years after the facility has been closed. A maximum outflow rate is reached after approximately 1,000 years. The flow of gas migrating through the host rock is strongly affected by site-specific features. In the case of a uniform crystalline rock, gas is found to break through at the surface after 29,000 years. For a disposal site with a very slow groundwater flow rate, the resaturation phase may take several decades and gas outflow will occur much later. It is estimated that, in very low permeability environments, gas breakthrough may not occur before 100,000 years.

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Annaluru, Arun Tejaswee. „Beam optics transport and fundamental processes involving a charge breeder in the upgraded SPIRAL1 facility“. Thesis, Normandie, 2019. http://www.theses.fr/2019NORMC218.

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La thèse décrit avec beaucoup de détails les efforts déployés pour comprendre les processus physiques à l’intérieur du Booster de Charge SPIRAL1 (SP1 CB). Cet appareil accepte les faisceaux d’ions mono-chargés de différentes masses et augmente leur charge vers des états plus élevés. Dans le cadre de la mise à niveau de SPIRAL1, la R&D autour de la technique 1+/N+ présente un intérêt primordial pour optimiser les rendements des faisceaux d’ions radioactifs (RIB). Dans ce contexte, la thèse commence par une présentation théorique des ensembles cible-source de l’installations SPIRAL1, de la ligne de transport de faisceaux à basse énergie et des principes de la physique des plasmas pour la production d’ions fortement chargés dans les plasmas de source d’ions RCE (Résonance Cyclotronique Electronique). Ensuite, il y a une description des enjeux technologiques concernant la technique d’augmentation de charge 1+/ N+. Dans le chapitre suivant, les effets du gradient de champ magnétique axial, de la position du tube de décélération et de l’émittance du faisceau1+ ont été étudiés pour comprendre leur influence sur les performances du SP1 CB (efficacité de la transformation). Il a été également déduit des observations que l’efficacité de la transformation s’améliore lorsque l’émittance du faisceau 1+ est faible et que la position du tube de décélération est proche de l’entrée du SP1 CB. En parallèle, les temps de la transformation 1+/N+ pour le potassium (1 +, 2+, 4 + et 9+) ont été mesurés en pulsant le faisceau de K^1+ injecté. Les résultats de cette campagne expérimentale ont permis d’extraire les paramètres de réglage optimaux du SP1 CB qui permettent de minimiser la valeur du temps de la transformation tout en maximisant son efficacité.Afin d’étudier le transport du faisceau d’ions 1+ à travers le SP1 CB et les mécanismes physiques fondamentaux impliqués dans le processus d’augmentation de charges, plusieurs expériences ont été menées dans le cadre de cette thèse : interaction de faisceaux d’ions 1+ de différentes masses (Na^+ et K^+) dans deux plasmas RCE fait d’He et d’O_2. Les données de ces expériences (potentiels, émittance du faisceau 1+, position du tube de décélération, champ magnétique et pressions) ont été collectées et utilisées en tant que données d’entrée dans les outils de simulations numériques suivants :SIMION 3D, TraceWin et MCBC. Les simulations ont été effectuées en trois étapes: i) simulation de la transmission du faisceau 1+ à travers le SP1 CB pour chercher les lieux des pertes des ions, elle a montré un bon accord avec les résultats expérimentaux. ii) simulation de la transmission du faisceau1+ à travers une carte de potentiel reflétant la présence du plasma RCE (sans collisions) ; ça a permis de reproduire les courbes DeltaV pour les états de charge 1+ et 2+. Elle a également révélé le rôle important joué par les collisions coulombiennes dans le processus d’augmentation de charge, concluant à une analyse plus détaillée nécessaire à l’aide d’un code type Monte-Carlo (MCBC). iii) Code MCBC incluant les collisions coulombiennes du faisceau d’ions 1+ injecté dans un plasma RCE et les processus atomiques incluant l’ionisation simple et l’échange de charge. Le modèle peut reproduire les courbes expérimentales impliquant les faibles états de charge (1+ et 2+) en faisant varier chaque paramètre du plasma de manière indépendante. Une nouvelle stratégie de simulation a été développée pour estimer les paramètres du plasma à partir de ce code et des comparaisons avec les mesures expérimentales. Le résultat de ces simulations a démontré que la température des ions, la densité du plasma et la qualité du faisceau d’ions 1+ sont les paramètres critiques influant fortement sur la capture des ions 1+ et ils expliquent les différentes efficacités mesurées de la transformation 1+/N+ des Na^q+ et K^q+ dans le SP1 CB
The thesis describes with a great deal of details the efforts done to understand the physical processes inside the SPIRAL1 ECR charge breeder. This device accepts the mono-charged ion beams of different masses and charge bred them to higher charge states. In the framework of the SPIRAL1 upgrade, the R&D of charge breeding technique is of primary interest for optimizing the yields of radioactive ion beams (RIBs). In this context, the thesis begins with a theoretical discussion dealing with the different Target Ion Sources (TIS) at upgraded SPIRAL1 facility, Low Energy Beam Transport system and fundamentals of plasma physics relevant for the production of highly charged ions in ECR ion source plasmas. This is followed by description of the technological issues affecting the 1+/N+ charge breeding technique. In the final chapter, the effect of axial magnetic field gradient, position of deceleration tube and 1+ beam emittance were studied to understand their influence on the performance of the SP1 CB (charge breeding efficiency). The optimization of axial magnetic field gradient shows that the charge breeding efficiency is strongly influenced by the variation of the two soft iron rings positions around the permanent magnet hexapole. It has been deduced from the observations that the charge breeding efficiency improves when the emittance of 1+ beam is smaller and the position of deceleration tube is close to the entrance of SP1 CB. At the same time, the charge breeding times of K charge states (1+,2+,4+ and 9+) were estimated by pulsing the injected K^1+ beam. The results from these investigations revealed the optimum SP1 CB tuning parameters that can minimize the value of charge breeding time and maximize the charge breeding efficiency of the high charge states of K.In order to investigate the 1+ ion beam transport (shooting through mode) through the SP1 ECR charge breeder and the fundamental physical mechanisms involved in charge breeding process, several experiments were carried out in the framework of this thesis (the interaction of 1+ ion beam of different masses (Na^+ and K^+) in different background plasma species (He and O_2)). The data from these experiments (potentials, emittance of 1+ beam, deceleration tube position, magnetic field and pressures) were collected and given as inputs to the numerical simulation tools (SIMION, TraceWin and MCBC). The simulations were performed in three steps: i) simulation of the 1+ beam transmission through the breeder to verify the ion losses and showed good agreement with the experimental results. ii) simulation of 1+ beam transmission through a potential map that reflects the presence of the ECR plasma (without collisions) and reproduced the DeltaV curves of 1+ and 2+. It also revealed the role of Coulomb collisions in the charge breeding process leading to a necessary detailed analysis using Monte-Carlo Charge Breeding code (MCBC). iii) MCBC models Coulomb collisions of the injected 1+ ion beam in an ECR plasma and atomic processes which includes ionization and charge exchange. The code finally able to reproduce the low charge state (1+ and 2+) experimental trends by varying each plasma parameter (plasma density, ion temperature and electron temperature) independently. A novel simulation strategy has been developed to estimate the plasma parameters from charge breeding simulations. Finally, Simulations demonstrated that the ion temperature, the plasma density and 1+ ion beam quality as critical parameters influencing the 1+ ion capture and the reasons for the difference in charge breeding efficiencies between Na (in Helium plasma) and K (in Helium and Oxygen plasma) species were discussed

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Fradin, Jérôme. „Etude de l'endommagement de la zircone induit par implantation ionique“. Paris, ENSAM, 2002. http://www.theses.fr/2002ENAM0008.

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La transmutation d'éléments à vie longue est une des solutions envisagées afin de réduire la quantité et la nocivité des déchets radioactifs de haute activité. La zircone est l'une des matrices inertes susceptibles de contenir ces éléments radiotoxiques. Le confinement des déchets dépend du maintien de l'intégrité du matériau. L'objet de cette étude est donc d'évaluer le comportement sous implantation ionique à basse énergie de la zircone stabilisée en phase cubique. Les cinétiques d'endommagement ont été étudiées en utilisant la spectroscopie par implantation de positrons lents (SPIS) et la Spectroscopie par Rétrodiffusion Rutherford couplée à la Canalisation (RBS/C). Les variations de l'accumulation du dommage induit par l'implantation de diverses fluences d'ions gaz rares dans la zircone, ont permis de définir les limites communes de 5 stades dont 2 ont été nouvellement identifiés dans cette étude. La forte sensibilité de la SPIS à faible fluence a permis de définir un stade précurseur de la production du dommage correspondant à une augmentation de la concentration de défauts ponctuels et à la coalescence de petits amas d'environ 2 à 5 nm de diamètre. Mieux adaptée à l'étude des fortes fluences, la RBS/C confirme la résistance élevée de la zircone à l'amorphisation. Les variations de l'accumulation du dommage ont permis d'identifier deux mécanismes à seuils distincts. Le premier, intervenant autour de 4 dpa (déplacements par atomes), est un processus d'accumulation de défauts. Le second, correspondant à la formation de bulles et/ou de précipités, nécessite environ 3,5 % at. D'impureté. Les résultats de simulations TRIM ainsi que ces deux seuils sont à la base d'un modèle prédictif de l'ordre d'intervention de chaque processus. Le modèle d'impact direct décrit bien le stade précurseur alors que le stade 2 est modélisé par des recouvrements (ou impacts) multiples. Ces résultats nous conduisent à proposer un modèle général des 4 premiers stades d'endommagement de la zircone dans le cas où le processus d'accumulation de défauts précède la formation de bulles et/ou de précipités.

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Vende, Ludivine. „Comportement des déchets graphite en situation de stockage : Relâchement et répartition des espèces organiques et inogarniques du carbone 14 et du tritium en milieu alcalin“. Phd thesis, Ecole des Mines de Nantes, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00770671.

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23000 tonnes de déchets graphites seront générés lors du démantèlement de la première filière de réacteurs en France (9 réacteurs Uranium Naturel Graphite Gas, UNGG). Ces déchets radioactifs sont classés dans la catégorie Faible Activité Vie Longue (FAVL). Dans le cadre de la loi, l'agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) étudie un concept de stockage à faible profondeur. Cette étude s'intéresse plus particulièrement au carbone 14, qui est un des principaux radionucléides à vie longue (5730 ans) dans les déchets graphite, mais aussi au tritium qui est l'un des principaux contributeurs de la radioactivité à court terme. Ces deux radionucléides ont la particularité d'exister sous différentes formes, aussi bien en phase gaz (14CO2, HT,...) qu'en phase liquide (14CO32-, HTO,...). Leur spéciation va influencer leur migration du stockage vers l'environnement. Des expériences de lixiviation en milieu alcalin (NaOH 0,1mol.L-1, simulant les conditions de stockage), ont été réalisées sur des échantillons de graphites irradiés provenant de deux réacteurs : SLA2 et G2, afin de quantifier leur relâchement et de définir leur spéciation. Les études montrent que le carbone se trouve aussi bien en phase gaz qu'en phase liquide. Dans la phase gaz, le relâchement est faible (< 0,1%), et correspond à des formes oxydables. Le carbone 14 est relâché majoritairement en phase liquide : 65% de la fraction d'inventaire relâchée est sous forme de carbone 14 inorganique, et 35% de carbone 14 organique. Deux formes de tritium ont été identifiées dans la phase gaz : HTO et HT/Tritium Organiquement Lié. Plus de 90% du tritium en phase gaz se trouve sous forme HT/TOL, mais ce relâchement est faible (<0,1%). Majoritairement le tritium est en phase liquide sous forme HTO.

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Vostinar, Marija. „Spectroscopy of 257,258Db in the vicinity of the N=152 deformed shell gap“. Caen, 2015. http://www.theses.fr/2015CAEN2049.

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L’étude de la structure des noyaux autour de la fermeture de couche déformée N=152 offre des données capitales pour la compréhension de l’existence des éléments super lourds (Z>104). Des expériences récentes ont conduit à la détermination de l’amplitude et de la constance de cette fermeture de couche. Son influence sur des noyaux tels que le 255Lr et 256Rf a été étudiée. L’étude plus poussée sur l’évolution de la fermeture de couche déformée N=152 fournirait des informations précieuses quant à la formation des noyaux super lourds. A cette fin, les isotopes de 257Db et 258Db ont été produits et font l’objet de l’étude présentée dans ce manuscrit. Bien que ces deux noyaux aient déjà été étudiés précédemment, les données disponibles à l’heure actuelle sont limitées et ne permettent pas l’établissement d’un schéma de niveau complet. Le 257Db a été produit au GANIL par la réaction de fusion-évaporation 209Bi(50Ti,2n)257Db. Les deux états de longue durée de vie observés précédemment ont pu être confirmés, ainsi que les deux états isomériques du 253Lr. Le 258Db a été produit à GSI par la réaction de fusion-évaporation 209Bi(50Ti,1n)258Db. Une forte indication de l’existence de deux états dans le 258Db de durées de vie différentes a été observée. Une nouvelle transition γ dans le 250Md a été identifiée et son placement dans le schéma de niveau partiel proposé. La décroissance α du 258Rf a également été observée, suggérant un rapport de branchement plus faible que ce qui avait été mesurée auparavant
Investigations on the nuclear structure in the region around N=152 deformed shell gap provide an understanding of the existence of superheavy elements (Z>104). Recent experimental studies have lead to the determination of the size and the strength of this gap. Its influence was studied for nuclei like 255103Lr152 and 256104Rf152. Valuable information can be obtained by studying further the evolution of the N=152 deformed shell gap. To this purpose, the isotopes of 257105Db and 258105Db were produced and are the subject of this work. Even though these two isotopes were previously studied, the currently available data are limited and the level schemes are still not fully determined. 257Db was produced through the fusion-evaporation reaction 209Bi(50Ti,2n)257Db at GANIL. The two previously observed long lived states of 257Db were confirmed in this experiment, as well as the two isomeric states of 253Lr. 258Db was produced through the fusion-evaporation reaction 209Bi(50Ti,1n)258Db at GSI. A strong indication of the existence of two states in 258Db with different half lives was observed. A new γ-ray transition of 250Md was identified and its placement in the partial level scheme is proposed. The α decay of 258Rf was also observed, suggesting a smaller branching ratio than previously reported

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Dissertationen zum Thema „Gaz Radioactifs“

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