Auswahl der wissenschaftlichen Literatur zum Thema „Déchets radioactifs – Vitrification – Simulation par ordinateur“

Le procédé de calcination-vitrification est la solution utilisée en France depuis plus de 30 ans pour le conditionnement des déchets nucléaires de haute activité issus du retraitement des combustibles usés. L’utilisation des outils numériques s’est rapidement révélée indispensable dans la démarche de compréhension et d’amélioration continue du procédé. Depuis une dizaine d’années, des travaux de simulation numérique des aspects thermiques, hydrauliques et électromagnétiques des fours de vitrification ont été réalisés notamment dans le cadre du développement du creuset froid, un nouveau type de four mis en service en 2010. Dans la continuité de ces travaux, il s’agit dans cette étude d’ajouter aux simulations existantes, les aspects chimiques se déroulant lors de l’élaboration du verre notamment lors de l’alimentation du bain de verre en précurseurs (fritte de verre et déchets calcinés). En ce sens, une modélisation d’un point de vue cinétique et enthalpique du mécanisme réactionnel a été proposée à partir des données d’analyses thermiques. Le couplage de ce modèle avec les outils de simulations magnéto-thermo-hydrauliques a été mis en œuvre et validé à partir des essais réalisés à l’échelle maquette et sur la base des données existantes à l’échelle industrielle. Une attention particulière a été accordée à l’identification de la nature des réactions chimiques
The calcination-vitrification process has been used in France for over 30 years for the containment of high level nuclear waste arising from the spent fuel reprocessing. The use of numerical tools has proved to be essential for the process understanding and optimization. In the past ten years,numerical simulation works on the thermal, hydraulic and electromagnetic aspects involved in the vitrification process have been carried out in the context of the cold crucible development, a new type of furnace commissioned in 2010. As a continuation of these studies, the objective of the phd work is to add to the existing simulations, a modeling of the chemical aspects taking place during the nuclear glass synthesis, especially during the feeding with glass frit and calcine. In this perspective, a kinetic modeling of the reaction mechanism has been proposed based on data from thermal analyses. The coupling of this model with the magneto-thermo-hydraulic simulation tools was implemented and validated based on tests carried out at the mock-up scale and data from the industrial scale. Particular attention has been paid to identifying the nature of chemical reactions

L’Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) est en charge d’étudier le stockage des déchets de Haute Activité (HA) dans un centre de stockage géologique (projet Cigéo). Il est prévu d’encapsuler les déchets HA dans des conteneurs mécano-soudés en acier non allié P285NH, puis de les insérer dans des alvéoles de stockage réalisées dans une formation argileuse à 500 m de profondeur. L’objectif principal de la thèse est de savoir si le modèle proposé et la méthode numérique associée sont capables de prédire fidèlement le comportement à long terme (plusieurs centaines d’années) de ces conteneurs en situation de stockage, notamment l’épaisseur critique à partir de laquelle la rupture ductile apparait. Le comportement ductile de l’acier P285NH a été caractérisé par des essais sur des éprouvettes prélevées sur une maquette échelle 1:1. Des essais de traction ont été réalisés sur des éprouvettes lisses et entaillées issues du matériau de base ainsi que du joint soudé. Pour ces matériaux, un modèle de comportement élastoplastique avec écrouissages non linéaires cinématique et isotrope fortement couplés à l’endommagement ductile isotrope et faiblement couplé à la corrosion généralisée, a été développé. Sa formulation est basée sur la thermodynamique des processus irréversibles avec des variables d’état macroscopiques en considérant des grandes déformations plastiques. Plusieurs cas de simulations sur conteneurs soumis à différents chargements mécaniques et vitesses de corrosion sont réalisés
Andra, the French national radioactive waste management agency, is in charge of studying the possibility of disposal of High Level activity Wastes (HLW) in deep geological repository. Andra has planned to encapsulate HLW in non-alloy P285NH steel overpacks before inserting them into horizontal steel cased micro-tunnels called HLW disposal cells. The objective of this PhD is to study the long-term behavior of a welded steel overpack subjected to mechanical loading and generalized corrosion. Several tensile tests have been performed on smooth and notched specimens taken from both base material and welded material. For these materials, an elastoplastic behavior model with mixed nonlinear hardening strongly coupled with ductile isotropic damage and weakly coupled with generalized corrosion is developed. It is formulated based on the classical thermodynamics of irreversible processes framework with state variables at the macroscopic scale assuming the large plastic strains and small elastic strains. The comparisons between numerical and experimental results allow us to be confident in the capability of numerical simulations performed on P285NH to simulate the initiation and propagation of cracks. Finally, the addition of corrosion allows performing multiple simulations on overpacks, subjected to different mechanical loading conditions and corrosion conditions

Dans ce travail, nous présentons la modélisation thermo-hydro-mécanique des roches partiellement saturées, particulièrement l'application dans le cadre du projet de stockage de déchets radioactifs. En France, un laboratoire souterrain de recherche est en cours de construction dans une roche argileuse (l' argilite de Meuse Haute Marne). Les observations expérimentales ont mise en évidence deux mécanismes importants : d'une part des déformations plastiques importantes et d'autre part une évolution des caractéristiques élastiques liée à un endommagement. De plus, le comportement du matériau est fortement influencé par sa teneur en eau. En ce basant sur les résultats expérimentaux, nous proposons un modèle élastoplastique couplé à l'endommagement isotrope pour les roches partiellement saturées. De plus, les déformations viscoplastiques ont également été incorporées dans le modèle proposé. Un modèle unifié est alors proposé pour les roches partiellement saturées. Pour valider le modèle, plusieurs simulations ont été effectuées. Dans un premier temps une validation sur essai homogène pour diverses conditions et chemins de contraintes et différents degrés de saturation en eau, est réalisée. Puis une validation plus poussée de ce modèle à été réalisée dans le cadre d'applications à différentes expérimentations in situ (l'expérimentation hydro-mécanique MODEX-REP et thermo-hydro-mécanique HE-D). Dans le cadre de ces expérimentations les roches sont soumises à des sollicitations d'origines diverses et fortement couplées. Une bonne concordance est obtenue entre mesures in situ et résultats numériques permettant une validation du modèle proposé.

L'étude de la faisabilité du stockage des déchets radioactifs à long terme pour les argilites du Callovo Oxfordien (COx) a été réalisée en tenant compte des différents scénarios d'endommagement et de rupture. Cette thèse porte sur l'étude numérique des propriétés de transfert de gaz (principalement produit par la corrosion des parties métalliques) à travers cette formation peu perméable. Les méthodes traditionnelles, basées sur les approches macroscopiques où les propriétés de transpert sont considérées comme homogènes, ne sont plus adaptées à l'étude des chemins préférentiels de transfert. Dans cette étude, des modèles morphologiques de l'espace poreux à l'échelle microscopique sont construits par l'union des excursions de champ aléatoire en utilisant les distributions des tailles de pore mesurées expérimentalement. Ensuite, des opérations morpho-mathématiques sont utilisées pour le filtrage et l'analyse d'image afin d'extraire les chemins préférentielles de transpert et de prédire la pression d'entrée de gaz, la pression de percée de gaz et le processus d'imbibition
The feasibility study of long-term radioactive waste storage in COx argillite has been performed by considering various damage and failure scenarios. This study aims at the numerical investigation of gas (mainly produced by corrosion of metallic parts) migration properties through the low-permeable formation. Traditional methods, based on macroscopic approaches or homogeneous transport properties, are inappropriate to analyze this issue at the meso/microscopic scale. In this study, accurate porous space morphologies are constructed through union of excursions of Random Fields considering different experimental pore size distribution curves. Afterwards, morpho-mathematical operations are implemented for image filtering and analysis for the purpose of extraction of preferential gas transport pathways and prediction of gas entry pressure, gas breakthrough pressure and the following imbibition process

Les formations riches en argile sont considérées comme des roches hôtes optimales pour les installations de stockage géologique en profondeur des déchets radioactifs de haute activité. Des gaz, notamment le H2, peuvent se former au cours du stockage à long terme par des mécanismes tels que la corrosion anoxique et la radiolyse de l'eau, pouvant potentiellement entraîner une accumulation de pression de gaz et des fractures dans la roche hôte environnante. Une compréhension à l'échelle moléculaire du comportement du H2 dans l'argile est essentielle pour un stockage géologique sûr et efficace, ainsi que pour le développement de stratégies efficaces. Dans cette thèse, la montmorillonite, largement présente dans les compositions de roches hôtes et utilisée comme barrière technique, est choisie comme modèle d'argile. Des simulations atomistiques de l'adsorption de H2 dans les intercalaires des montmorillonites hydratées de Na, Ca et Cs sont réalisées à 25, 50 et 90°C, jusqu'à 120 bar, en utilisant des méthodes de Monte Carlo et hybrides. À cette fin, l'impact de plusieurs autres facteurs, y compris la présence d'eau et la taille des pores, est étudié, dans le but d'améliorer la compréhension fondamentale des processus physiques et chimiques régissant les interactions entre H2, les solutions aqueuses et l'argile. De plus, l'adsorption d'hydrogène dans des conditions extrêmes est explorée pour déterminer le point de saturation dans les argiles
Clay-rich formations are considered as optimal host rock for deep geological repository facilities for high-level radioactive waste. Gas, particularly H2, may form during long-term storage through mechanisms such as anoxic corrosion and water radiolysis, potentially leading to gas pressure buildup and fractures in the surrounding host rock. Molecular-scale understanding of H2 behavior in clay is essential for safe geological disposaland storage, and for the developing effective strategies. In this thesis, montmorillonite, which is widely found in host rock compositions and used as an engineered barrier, is chosen as the clay model. Atomistic simulations of H2 adsorption within the interlayers of hydrated Na-, Ca-, and Cs-montmorillonites are conducted at 25, 50, and 90◦C, up to 120 bar using Monte Carlo and hybrid methods. To this end, the impact of several other factors factors, including the presence of water and pore size are investigated, aiming to improve the fundamental understanding of the physical and chemical processes governing interactions among H2, aqueous solutions, and clay. Furthermore, hydrogen adsorption under extreme conditions is explored to determine the point of saturation in clays

Les résines échangeuses d’ions (REI) sont communément utilisées dans l’industrie nucléaire pour purifier des effluents contaminés non-stockables. Les REI deviennent ainsi un déchet solide qu’il est possible de conditionner. L’une des méthodes de conditionnement consiste en un enrobage dans une matrice cimentaire. Ce procédé pose un certain nombre de questions quant à la stabilité dimensionnelle de l’enrobé. Le déchet, une fois enrobé, est en effet susceptible d’interagir chimiquement avec la matrice cimentaire ce qui peut, dans certains cas, entrainer son gonflement par le biais de pressions internes. C’est autour de cette problématique que ce travail de thèse a vu le jour avec pour objectif de développer une modélisation physico-chimique multi-échelle du composite afin d’en estimer le comportement mécanique macroscopique. Cette étude s’est exclusivement intéressée aux interactions chimie-mécaniques induites par des REI cationiques pouvant engendrer à long terme un comportement expansif de l’enrobé
Ion exchange resins (IER) are widely used in the nuclear industry to purge non directly storable infected effluents. IER then become a solid waste which could be stored as any classical nuclear waste. One way of conditioning consists in embedding it into a cement paste matrix. This process raises some concerns regarding the cohesiveness of the composite. Once embedded, the IER might indeed interact with the cement paste which would lead, in some cases, to the swelling of the composite. This thesis has been set up to address this potential issue, with the aim to develop a numerical tool able to predict the mechanical behavior of this kind of material. This work only focuses on the long term behavior and more specifically on the potential degradations of the cement paste /IER composite due to cationic IER