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Dissertationen zum Thema „Combustibles nucléaires – Effets de la température“
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Castellano, Aloïs. „Étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires par une approche ab initio“. Electronic Thesis or Diss., Sorbonne université, 2022. http://www.theses.fr/2022SORUS062.
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Pour assurer la sécurité de la production d’électricité par l’énergie nucléaire, une compréhension du comportement des matériaux servant de combustibles est nécessaire. Ce travail apporte une contribution à l’étude des effets de la température sur les combustibles nucléaires, en utilisant une approche ab initio à travers la théorie de la fonctionnelle de la densité et la dynamique moléculaire ab initio (AIMD). Pour prendre en compte explicitement les effets de la température, une méthode non perturbative de dynamique des réseaux est formalisée, permettant ainsi d’étudier l’évolution des phonons et des propriétés thermodynamiques avec la température. Afin de réduire le coût en temps de calcul important de l’AIMD, une méthode d’échantillonnage utilisant le machine-learning est développée, ce qui permet d’accélérer les simulations de matériaux à température finie. Ces différentes méthodes sont appliquées pour décrire la stabilisation de l’alliage uranium-molybdène à haute température, ainsi que la dynamique des réseaux des dioxydes d’uranium et de plutoniumTo ensure the security of nuclear electricity production, an understanding of the behavior of nuclear fuel materials is necessary. This work aims at making a contribution to the study of the effects of temperature on nuclear fuels, by using an ab initio approach through density functional theory and ab initio molecular dynamics (AIMD). To explicity take account of the temperature, a non-perturbative lattice dynamics method is formalised, allowing to study the evolution of phonons and thermodynamic properties with temperature. In order to reduce the important computational cost of AIMD, a machine-learning based sampling method is developped, which allows to accelerate the simulation of materials at finite temperature. Those different methods are applied to describe the stabilisation of uranium-molybdenum alloy at high temperature, as well as the lattice dynamics of uranium and plutonium dioxides
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Brunel, Alan. „Propriétés thermodynamiques et thermophysiques des liquides à haute température : applications aux combustibles nucléaires“. Electronic Thesis or Diss., Sorbonne université, 2022. http://www.theses.fr/2022SORUS426.
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Lors d’un accident grave impliquant la fusion du cœur d’un réacteur nucléaire à eau pressurisée, le combustible nucléaire va réagir avec la gaine en zircalloy qui l’enrobe et les matériaux de structure présents dans le cœur pour former un magma à haute température appelé corium. Suivant sa composition et sa température, le corium peut se stratifier dû à la présence d’un liquide métallique et d’un liquide oxyde non-miscibles. Selon la configuration de cette stratification, une concentration du flux de chaleur peut avoir lieu sur la paroi de la cuve, menaçant son intégrité et risquant un écoulement du corium hors de celle-ci. L’objectif de cette thèse est d’obtenir des données thermodynamiques et thermophysiques sur un corium prototypique, le système U-Zr-Fe-O. Les données thermodynamiques recueillies dans cette thèse sont liées à la définition de la lacune de miscibilité liquide et à la composition des liquides dans le système U-Zr-Fe-O et de ses sous-systèmes, en fonction de la composition et de la température. Des compositions d’intérêt sont sélectionnées suite à des calculs thermodynamiques réalisés par la méthode CALPHAD grâce à la base de données TAF-ID V13. Les échantillons relatifs à ces compositions ont subi des traitements thermiques et des analyses post-opératoires afin de mesurer les compositions des liquides et de les comparer aux calculs thermodynamiques. Une lacune de miscibilité liquide riche en fer et une autre riche en zirconium ont été mises en évidence dans le système Fe-Zr-O. Alors que les données obtenues sur la première lacune à 1990 °C et 2614 °C montrent un bon accord entre le calcul et l’expérience, les mesures sur la lacune riche en zirconium à 2420 °C et 2650 °C indiquent que le modèle sous-estime la quantité de zirconium dans le liquide métallique et, à l’inverse, la surestime dans le liquide oxyde. Les études réalisées sur le système UO2-Zr-Fe à 2423 °C montrent que la présence de la lacune de miscibilité liquide et la composition des liquides dépendent grandement de la quantité de fer dans le système, du rapport U/Zr et du degré d’oxydation du corium. De plus, le modèle tend à sous-estimer la fraction molaire de zirconium dans le liquide métallique au profit du fer, et à la surestimer dans le liquide oxyde. Enfin, le modèle sous-estime grandement la solubilité de l’oxygène dans le liquide métallique. L’obtention de données thermophysiques a pu être réalisée grâce à l’amélioration du banc expérimental ATTILHA, rendant possible l’étude de liquides sensibles à l’oxygène ou radioactifs à hautes températures via un chauffage laser. Ce banc a permis de mesurer des valeurs expérimentales de température de liquidus et de transition eutectique sur le système Zr-O dans le domaine riche en oxygène. De plus, le développement de la lévitation aérodynamique sur ce banc permit l’étude de la masse volumique de liquides Zr-Fe2O3 et Zr-UO2 entre 1884 °C et 2268 °C pour différentes fractions molaires de zirconium. Les résultats de masse volumique des liquides Zr-Fe2O3 ont permis d’affiner des mesures de tension de surface réalisées sur le banc VITI-MBP au CEA Cadarache. Ces mesures confirmèrent les propriétés surfactantes de l’oxygène sur ces liquides. Les données expérimentales recueillies durant cette thèse pourront servir à alimenter les codes de calcul afin de mieux prédire le comportement du corium et le déroulement des accidents gravesDuring a severe accident involving the meltdown of the core of a pressurized water nuclear reactor, the nuclear fuel will react with the zircalloy cladding around it and the structural materials of the core to make a high temperature magma called corium. Depending on its composition and its temperature, the corium can stratify because of two non-miscible metallic and oxidic liquids. For some stratification configurations, the heat flow can focus on the vessel’s wall, threatening its integrity with a corium flowing outside of it. The aim of this thesis is to collect thermodynamic and thermophysic data on a prototypical corium, the U-Zr-Fe-O system. The thermodynamic data collected in this thesis are related to the definition of the liquid miscibility gap and the compositions of the liquids in the U-Zr-Fe-O system and its sub-systems, depending on the composition and the temperature. Compositions of interest were selected after performing thermodynamic calculation by the CALPHAD method with the TAF-ID V13 database. The corresponding samples underwent heat treatments and post-treatment analyses to measure the compositions of the liquids and to compare them to thermodynamic calculations. An iron rich liquid miscibility gap and a zirconium rich one were highlighted in the Fe-Zr-O system. Although calculations were in agreement with data from the first miscibility gap at 1990 °C, measurements in the zirconium rich miscibility gap at 2420 °C and 2650 °C reveal an underestimation of the zirconium quantity in the metallic liquid and its overestimation in the oxidic liquid by the model. Studies on the UO2-Zr-Fe system at 2423 °C show that the liquid miscibility gap definition and the compositions of the liquids depend on the quantity of iron in the system, the U/Zr ratio and corium oxidation degree. Furthermore, the zirconium molar fraction is underestimated by the model in the metallic liquid to the benefit of iron, and is overestimated in the oxidic liquid. Finally, the oxygen solubility in the metallic liquid is underestimated by the model. Thermophysic data were collected thanks to the improvement of the ATTILHA experimental setup, allowing the study of oxygen sensitive or radioactive liquids at high temperature by using a laser heating. Experimental values on liquidus and eutectic transformation temperatures of the oxygen-rich domain of the Zr-O system were acquired with this setup. Furthermore, the development of the aerodynamic levitation allows us the investigation liquids’densities for the Zr-Fe2O3 and the Zr-UO2 systems between 1884 °C and 2268 °C for different zirconium molar fractions. Densities of liquids from the Zr-Fe2O3 system were used to refine surface tension values acquired on the VITI-MBP setup at CEA Cadarache. These values confirmed the surfacting properties of the oxygen on these liquids. The experimental data collected during this thesis will be used to feed the databases and to improve the forecast of the corium’s behavior during a severe accident
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Vitart, Anne-Lise. „Influence de paramètres physico-chimiques sur la cristallisation d’oxalates de lanthanides et d’actinides, précurseurs d’oxydes : orientation des microstructures“. Thesis, Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10103.
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La thèse s’insère dans le cadre d’études menées sur la conversion d’actinides en oxydes par le biais de précurseurs solides oxalate obtenus par précipitation ou cristallisation. Une compréhension poussée de cette étape initiale de formation de la phase solide à partir des éléments en solution est essentielle, car les caractéristiques morphologiques et structurales du précurseur oxalate contribuent à orienter le comportement aux opérations de pastillage et frittage de l’oxyde. Le travail de thèse est centré sur l’influence des paramètres physico-chimiques de précipitation et porte, en premier lieu, sur des systèmes simples simulants des actinides. Une étude de la cristallisation de l’oxalate de néodyme(III) permet ainsi d’identifier différents hydrates d’oxalate(III), dont la structure cristalline est en lien avec différentes morphologies. Les tendances dégagées orientent la suite des essais concernant la précipitation de l’oxalate de néodyme(III), phénomène plus difficilement maîtrisé que la cristallisation. Notamment, les paramètres température et ajout d’additifs dits « structurants » ou « non structurants » sont retenus. L’étude est enfin étendue à l’oxalate de thorium(IV) et à l’oxalate mixte thorium(IV)-néodyme(III) avant d’être appliquée à l’oxalate de plutonium(III). Les essais de précipitation réalisés sur ce dernier système aboutissent à l’obtention d’oxalates de plutonium de structure et/ou de morphologie différente et, par conséquent, d’oxydes de morphologie différenteThis work is in line with studies concerning actinides conversion by oxalic precipitation. This process leads to the precipitation of actinide oxalate compounds used as oxides precursors. As oxalate compounds keep their morphology through a pseudomorphic transformation when calcined into oxides, having control over their morphology is a key aspect for the control of some oxides properties. The thesis deals with the influence of physical-chemical parameters of oxalic precipitation and concerns, at first, surrogate systems of actinides. Neodymium(III) oxalate crystallization is firstly studied, and enables the identification of several Nd(III) oxalate hydrates with various morphologies, which depend on their crystalline structure. This preliminary study is used to guide the next part of the work dedicated to the study of neodymium(III) oxalate precipitation, this phenomenon being even more difficult to control than crystallization. Parameters such as temperature and influence of “structuring” and “non structuring” additives are studied. The study is then extended to thorium(IV) oxalate and mixed thorium(IV)-neodymium(III) oxalate before its application to plutonium(III) oxalate system. The experiments concerning this last system result in the obtention of plutonium oxalates with different structure and/or morphology, which, consequently, leads to plutonium oxides with different morphology
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Pflieger, Rachel. „Mass spectrometric study of the laser vaporisations of graphite and uranium dioxide up to 4000k“. Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2006. https://publication-theses.unistra.fr/restreint/theses_doctorat/2006/PFLIEGER_Rachel_2006.pdf.
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Une nouvelle méthode de spectrométrie de masse (TOF MS) à haute température a été développée. La surface de l’échantillon y est chauffée par laser pendant environ 20 ms, et température et spectres de masse sont mesurés en fonction du temps. Chaque expérience couvre tout un intervalle de température. Cette méthode a été appliquée au graphite pyrolytique et au dioxyde d’uranium. L’étude du graphite a clairement montré que la sublimation est de type Langmuir (ou surface libre), malgré les très hautes températures et pressions. Les pressions partielles relatives de C1, C2, C3, C4 et C5 ont été mesurées jusqu’à 4100 K, ainsi que les enthalpies de sublimation des trois espèces principales de la vapeur. Les coefficients d’évaporation relatifs de C1-C5 ont été estimés par comparaison des pressions partielles obtenues ici à 4000 K avec celles à l’équilibre thermodynamique de la littérature. La courbe de pression de vapeur de UO2 au-dessus du dioxyde d’uranium a été mesurée entre 2800 et 3400 K. Des enthalpies de sublimation et de vaporisation sont proposées pour UO2, ainsi qu’une première valeur expérimentale de l’enthalpie de vaporisation de UO3. Les rapports de pressions partielles p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) et p(UO2+)/p(UO+) ont été mesurés aux alentours de 3300 K et indiquent que l’évaporation se fait dans des conditions proches de l’équilibre thermodynamique. La méthode développée ici est adaptée à l’étude par spectrométrie de masse jusqu’à de très hautes températures de la vaporisation de matériaux réfractaires, et pourrait être utilisée pour l’étude de matériaux chimiquement instables comme le dioxyde d’uranium hyperstœchiométrique ou des carbures et nitruresA new method of high-temperature mass spectrometry (TOF MS) was developed, where the specimen surface is heated by a laser pulse of approx. 20 ms. During it, time-resolved measurements of mass spectra and of the temperature are performed. Each experiment covers an entire temperature interval. The method was applied to pyrolytic graphite and uranium dioxide. In graphite study, it was clearly shown that the sublimation occurs in a Langmuir-like mode (free surface vaporisation), despite the very high temperatures and thus pressures. Relative partial pressures of C1, C2, C3, C4 and C5 were measured up to 4100 K. Obtained sublimation enthalpies of the main three vapour species are in a good agreement with literature values. Relative vaporisation coefficients of C1-C5 were estimated by comparison of the present partial pressures at 4000 K with equilibrium ones given in the literature. The vapour pressure curve of UO2 over stoichiometric uranium dioxide was measured between 2800 and 3400 K. Obtained sublimation and vaporisation enthalpies are in agreement with the literature. The vaporisation enthalpy of UO3 was measured for the first time. Relative partial pressure ratios p(UO2)/p(UO), p(UO2)/p(UO3) and p(UO2+)/p(UO+) were measured at around 3300 K and indicate that the vaporisation occurs in a regime close to thermodynamic equilibrium. This method is suitable for the fast and time-resolved mass spectrometric measurements of refractory materials up to very high temperatures, and could now be applied to the study of chemically unstable materials such as hyperstoichiometric urania and some carbides and nitrides. Key words: pyrolytic graphite, HOPG, uranium dioxide, laser vaporisation, TOF MS, vaporisation coefficients, Langmuir evaporation
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Vaudey, Claire-Émilie. „Effets de la température et de la corrosion radiolytique sur le comportement du chlore dans le graphite nucléaire : conséquences pour le stockage des graphites irradiés des réacteurs UNGG“. Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00528691.
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Ce travail se situe dans le cadre des études sur la gestion des déchets graphites des centrales nucléaires Uranium Naturel Graphite Gaz (UNGG) de première génération. Leur fonctionnement a généré 23000 tonnes de déchets graphites pour lesquels la loi du 28 juin 2006 prévoit un stockage dédié. La gestion à long terme de ces déchets nécessite de prendre en compte deux radionucléides principaux : le ^14C et le ^36Cl, principaux contributeurs de dose sur le long terme. Afin de consolider les données sur l'inventaire de ces radionucléides et de prévoir leur comportement lors de la resaturation en eau du site de stockage, il est nécessaire de disposer de données liées à leur distribution et à leur spéciation dans le graphite avant stockage. Ce travail a été centré sur l'étude du chlore. Il a eu pour objectif de retracer le comportement du 36Cl dans le graphite nucléaire durant "sa vie" en réacteur et, en particulier d'étudier les effets de la température et de la corrosion radiolytique de manière découplée. Nos résultats permettent de déduire qu'il se produit un relâchement rapide du 36Cl d'environ 20% dès les premières heures de fonctionnement du réacteur. Celui-ci est suivi par un relâchement beaucoup plus lent tout au long de la vie du réacteur. Nous avons identifié la présence de deux fractions distinctes de chlore correspondant à des formes chimiques différentes (n'ayant pas la même stabilité thermique) ou à deux localisations du chlore d'accessibilités différentes. Notre etude montre également que la corrosion radiolytique semble promouvoir le relâchement du chlore et cela quelle que soit la dose d'irradiation. La forme chimique du chlore est majoritairement organique.
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Bruycker, Franck De. „High temperature phase transitions in nuclear fuels of the fourth generation“. Thesis, Orléans, 2010. http://www.theses.fr/2010ORLE2060/document.
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Il est important de bien connaitre le comportement des combustibles nucléaires dans des conditions extrêmes afin d’assurer la sureté des réacteurs et de prévoir les conséquences d’un éventuel accident. L’objectif principal de cette thèse est l’étude des transitions de phase à très haute température de matériaux envisagés pour les combustibles nucléaires de quatrième génération. Dans ce but, une méthode a été développée à l’institut européen des transuraniens (ITU) pour étudier ces matériaux à des températures excédant 2500K. La technique utilisée consiste à chauffer l’échantillon à l’aide d’un laser de haute puissance et à mesurer sa température par pyrométrie. Le signal d’un second laser réfléchi par la surface de l’échantillon est aussi étudié afin de mieux caractériser les transitions de phase. Les avantages de cette technique résident dans la rapidité des expériences (de quelques dizaines de ms à quelques secondes), et dans le contrôle de l’atmosphère, ce qui permet de limiter les effets d’évaporation ou d’oxydation/réduction de l’échantillon. Il convient de signaler que seule la partie centrale de l’échantillon est fondue, la phase liquide sondée est ainsi confinée au sein de l’échantillon lui-même, ce qui évite toute interaction avec le système de fixation. Nos résultats sur les carbures d’uranium sont en accord avec ceux de la littérature, et ont permis d’affiner le calcul des diagrammes de phase pour ces matériaux stables à haute température. La technique que nous avons mise au point a été utilisée, pour la première fois, pour étudier des matériaux de haute activité. Des résultats originaux ont été obtenus sur les systèmes PuO2, NpO2, UO2-PuO2 et Pu-CUnderstanding the behaviour of nuclear materials in extreme conditions is of prime importance for the analysis of the operation limits of nuclear fuels, and prediction of possible nuclear reactor accidents, relevant to the general objectives of nuclear safety research. The main purpose of this thesis is the study of high temperature phase transitions in nuclear materials, with special attention to the candidate fuel materials for the reactors of the 4th Generation. In this framework, material properties need to be investigated at temperatures higher than 2500K, where equilibrium conditions are difficult to obtain. Laser heating combined with fast pyrometer is the method used at the European Institute for Transuranium Elements (JRC – ITU). It is associated to a novel process used to determine phase transitions, based on the detection, via a suited low-power (mW) probe laser, of changes in surface reflectivity that may accompany solid/liquid phase transitions. Fast thermal cycles, from a few ms up to the second, under almost container-free conditions and control atmosphere narrow the problem of vaporisation and sample interactions usually meet with traditional method. This new experimental approach has led to very interesting results. It confirmed earlier research for material systems known to be stable at high temperature (such as U-C) and allowed a refinement of the corresponding phase diagrams. But it was also feasible to apply this method to materials highly reactive, thus original results are presented on PuO2, NpO2, UO2-PuO2 and Pu-C systems
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Pantera, Laurent. „Application d'une méthodologie statistique à la compréhension du phénomène de corrosion du surgénérateur Phénix“. Compiègne, 1992. http://www.theses.fr/1992COMPD509.
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La limite supérieure du taux de combustion des éléments combustibles du réacteur à neutrons rapides Phénix est fortement conditionnée par un phénomène de corrosion interne de leur gaine en acier. Un nouveau programme d'étude de cette corrosion a été mis en place en 1987 par le département d'études des combustibles du CEA/CEN Cadarache. Les résultats contribueront à déterminer les choix d'orientations pour le projet E. F. R. (European Fast Reactor). La thèse se situe dans le cadre de ce nouveau programme. Se basant sur les données issues d'une campagne expérimentale menée dans Phénix de 1980 à 1990, son objectif est la mise en oeuvre d'une méthodologie statistique qui permette une meilleure compréhension du comportement corrosif des éléments combustibles. Le travail est orgnisé de la façon suivante : dans la première partie le cadre de notre étude est présenté. Les données sont explicitées : 1) conditions d'irradiation ; 2) évaluation de la corrosion à l'aide d'un contrôle non destructif par courants de Foucault. La seconde partie présente d'un point de vue technique la méthodologie d'analyse utilisée en justifiant les choix qui ont été réalisés pour notre cas d'applicaiton. La troisième partie présente le parcours statistique réalisé au sein des données. Nous apportons un regard global nouveau sur le phénomène de corrotion dans Phénix, permettant de relativiser certains cas d'expériences pénalisants pour le projet d'irradiation à très fort taux de combustion et de proposer un modèle empirique de la corrosion. Celui-ci permet d'envisager d'atteindre un taux de combustion élevé dans la mesure où l'on effectue une gestion fine de la température d'irradiation dans le temps. Outre l'apport dans le domaine nucléaire, le travail se propose d'insister sur la richesse d'investigation de la méthodologie statistique lorsqu'on souhaite observer des données expérimentales, l'objectif étant, soit de valider les réflexions théoriques, soit de faire naïtre de nouvelles orientations de recherche.
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Salvo, Maxime. „Etude expérimentale et modélisation du comportement mécanique du combustible UO2 en compression à haute température et forte vitesse de sollicitation“. Thesis, Aix-Marseille, 2014. http://www.theses.fr/2014AIXM4771/document.
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L'objectif de ce travail est de caractériser et de modéliser le comportement mécanique des oxydes d'uranium (UO2) en situation d'Accident d'Injection de Réactivité (RIA). Les sollicitations vues par le combustible durant un RIA sont caractérisées par de fortes vitesses de déformation (jusqu'à 1/s) et de fortes températures (1000-2500°C). Deux lots de pastilles d'UO2 (de type industriel et à forte densité) ont donc fait l'objet d'une campagne d'essais de compression à vitesses de déplacements imposées (0,1-100 mm/min auxquelles correspondent des vitesses de déformations de 10−4-10−1/s) et à températures régulées (1100-1350-1550-1700°C). Les résultats expérimentaux obtenus (évolution de la géométrie, de la contrainte d'écoulement et de la microstructure) ont permis de définir un modèle de fluage en sinus hyperbolique ainsi qu'un critère de Drucker-Prager avec plasticité associée, modélisant la fragmentation des joints de grain à l'échelle macroscopique. Des simulations Éléments Finis de ces essais et de plus de 200 essais de fluage ont servi à valider la réponse du modèle sur une grande gamme de températures (1100°C-1700°C) et de vitesses de déformation (10−9-10−1/s). Enfin, une loi de comportement dite L3F (Loi Fluage Fissuration Fracturation des joints de grain) a été développée pour l'UO2 en ajoutant, au modèle précédent, le fluage d'irradiation et la fissuration macroscopique en traction. Cette loi a alors été utilisée dans le code crayon combustible ALCYONE-RIA pour simuler, à l'aide d'une modélisation 1,5D, les essais REP-Na effectués dans le réacteur expérimental CABRI. Les résultats de simulation sont en bon accord avec les observations post-essaisThe aim of this work is to characterize and model the mechanical behavior of uranium dioxide (UO2) during a Reactivity Initiated Accident (RIA). The fuel loading during a RIA is characterized by high strain rates (up to 1 /s) and high temperatures (1000°C - 2500°C). Two types of UO2 pellets (commercial and high density) were therefore tested in compression with prescribed displacement rates (0.1 to 100 mm / min corresponding to strain rates of 10-4 - 10-1 /s) and temperatures (1100°C - 1350°C - 1550°C et 1700°C). Experimental results (geometry, yield stress and microstructure) allowed us to define a hyperbolic sine creep law and a Drucker-Prager criterion with associated plasticity, in order to model grain boundaries fragmentation at the macroscopic scale. Finite Element Simulations of these tests and of more than 200 creep tests were used to assess the model response to a wide range of temperatures (1100°C - 1700°C) and strain rates (10-9 /s - 10-1 /s). Finally, a constitutive law called L3F was developed for UO2 by adding to the previous model irradiation creep and tensile macroscopic cracking. The L3F law was then introduced in the 1.5D scheme of the fuel performance code ALCYONE-RIA to simulate the REP-Na tests performed in the experimental reactor CABRI. Simulation results are in good agreement with post tests examinations
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Mekki, Soufiane. „Speciation de l’europium trivalent dans un liquide ionique basse température“. Paris 11, 2006. http://www.theses.fr/2006PA112353.
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Les actinides mineurs qui composent en grande partie les déchets nucléaire de haute activité et /ou à vie longue (HALV) nourrissent le problème de gestion à long terme. Afin d’optimiser leur conditionnement et leur stockage, ils nécessitent d’être séparés des éléments les moins radioactifs. Les procédés industriels d’extraction mis en place pour séparer les Actinides et Lanthanides du reste des espèces métalliques du combustible usé, génère toutefois de grandes quantités d’effluents liquide contaminés. Au cours de la dernière décennie certains liquides ioniques basse température ont été étudiés de façon croissante en raison de leur qualité de solvants « verts » (non-volatiles, non-inflammables, recyclables). De ce fait, il peut être intéressant d’utiliser les liquides ioniques à basse température dans ces procédés de séparation. L’objectif de cette thèse est de tester la capacité du liquide ionique bumim Tf₂N à permettre l’extraction de l’europium. Le choix de ce métal est basé sur le fait qu’il est un analogue chimique des actinides mineurs trivalents Curim et Américium qui sont des éléments radioactifs à périodes longues et nécessitent une vigilance particulière en radioprotection. Par ailleurs l’europium constitue une sonde luminescente à l’échelle microcospique très sensible à son environnement. La présentation de cette étude est structurée en quatre parties : dans une première partie nous présentons certaines propriétés physico-chimiques d’une série de liquide ioniques avant d’établir l’étude électrochimique du liquide bumim Tf₂N choisi pour le reste de l’étude. Puis nous étudions la solvatation de Eu ³໋ dans le solvant. Dans une troisième partie nous exposons les résultats expérimentaux concernant la solvatation d’une espèce extractante connue telle que la TTA ou HFA et sa complexation avec l’europium dan bumim Tf₂N dans différentes conditions. Enfin dans une dernière partie nous décrivons les données obtenues lors de la mise en œuvre du système d’extraction à trois étages Eau/bumim Tf₂N /CO₂ supercritique. Au cours de cette étude, la caractérisation du liquide ionique a été réalisée avec voltampérométrie cyclique, la spectroscopie Infrarouge et la titration Karl-Fischer (détermination de la quantité d’eau ). L’étude de la sonde europium a été effectuée à l’aide de la Spectroscopie Laser Résolue en Temps (SLRT, temps de vie, excitation et émission) en conjonction avec la spectrophotmétrie UV-vis, tandis que les expériences d’extraction par CO₂ supercritique ont été quantifiées par Analyse par activation neutronique. Ce travail a mis en exergue l’utilisation potentielle de liquides ioniques et en particulier le bumim Tf₂N dans le cycle du retraitement des déchets nucléaires. La possibilité d’extraire quantitativement un lanthanide trivalent, et vraisemblablement un actinide mineur trivalent, a été prouvée. Cette étude fondamentale se présente comme une démonstration de faisabilité d’un tel système et ouvre le champs à de nombreuses voiesSince the nuclear industry is playing an important role in the power production field, a relevant number of problems have been revealed. Indeed, high-level radioactive long-lived nuclear wastes present a real difficulty for nuclear wastes management. Mino actinides, which compose of these wastes, will be radioactive for several thousands of years. For eventual disposal deep underground, their reprocessing needs to be optimized. The extraction process used industrially to separate actinides and lanthanides from metal species characterizing the spent nuclear fuel produce, nevertheless, enormous quantities of contaminated liquid wastes directly issued from the liquid/liquid extraction step. During the last decade, some room-temperature ionic liquid have been studied and integrated into process. The interest on this class of solvent came out from their “green” properties (non volatile, non flammable, recyclable, etc…), but also from the variability of their physico-chemical properties (stability, hydrophobicity, viscosity) as a function of the RTIL chemical composition. Indeed, it has been shown that classical chemical industrial process could be transferred into those media, even more improved, while a certain number of difficulies arising from using traditional solvent can be avoided. In this respect, it could promising to investigate the ability to use room-temperature ionic liquid into the spent special nuclear fuel reprocessing field. The aim of this thesis is to test the ability of the specific ionic liquid bumim Tf₂N to allow trivalent europium extraction. The choice of this metal is based on the chemical analogy with trivalent minor actinides Curium and Americium which are contributing the greatest part of the long-lived high-level radioactive wastes. Handling these elements needs to be very cautious for the safety and radioprotection aspect. Moreover, europium is a very sensitive luminescent probe to its environment even at the microscopic scale. The manuscript is structured with four parts. In a first chapter, we present the main physico-chemical properties of an imidazolium-based ionic liquid family, and then we choose the ionic liquid bumim Tf₂N for the whole thesis and start with the electrochemical study. In the second chapter, we present the study of europium solvation in the ionic liquid media. In the third part, we expose the results concerning TTA solvation ans its complexation with europium in bumim Tf₂N under different conditions. Finally in the last chapter, we present the results obtained for the europium extraction in a three-stage extraction system : water/ bumim Tf₂N /supercritical CO2. This work highlights the potential use of ionic liquids and particularly bunim Tf₂N in the spent nuclear fuel reprocessing. The ability to extract quantitatively a trivalent lanthanide has been demonstrated. This fundamental study can be regarded as a feasibility demonstration to build an ionic liquid-containing extraction system, in the aim of possible large-scale application
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Pauvert, Olivier. „Etude structurale de sels fondus d'intérêts nucléaires par RMN et EXAFS haute température“. Phd thesis, Université d'Orléans, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00517360.
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Dans le cadre du renouvellement du parc nucléaire, six modèles de réacteurs de 4ème génération ont été proposés, dont le Réacteur à Sels Fondus. Ce réacteur a la particularité d'utiliser un combustible à base de fluorures fondus, type LiF-ThF4. Pour développer ce concept, il est important de caractériser d'un point de vue structural ces mélanges de fluorures fondus, pour remonter aux propriétés physico-chimiques du combustible et optimiser ce procédé. Les systèmes fondus MF-ZrF4 (M = Li, Na, K), choisis comme modèle des systèmes au thorium, ont été étudiés expérimentalement par Résonance Magnétique Nucléaire et Absorption des Rayons X à hautes températures, ainsi que par calcul de dynamique moléculaire, en s'intéressant plus particulièrement aux environnements locaux du fluor et du zirconium. Afin d'interpréter les données RMN recueillies dans les milieux fondus, une étude préliminaire sur des halogénures de zirconium et des fluorozirconates de terres rares et d'alcalins solides a été menée par RMN du zirconium 91Zr et des corrélations structures/ paramètres RMN ont été établies. A haute température, dans les systèmes MF-ZrF4 on montre la coexistence de différents complexes du zirconium, avec des coordinences comprises entre 6 et 8, leurs proportions évoluant en fonction de la teneur en ZrF4 du mélange, et du type de l'alcalin. En fonction de la teneur en fluorure de zirconium, nous avons mis en évidence le rôle du fluor dans le bain fondu : fluor libre à faible teneur, il intervient progressivement dans la formation des complexes pour devenir pontant à plus haute teneur. Cette approche originale et innovante des systèmes fluorés fondus, combinant RMN et EXAFS à haute température, avec les calculs de dynamique moléculaire, s'avère particulièrement efficace pour leur description structurale, permettant ainsi de remonter à des données fondamentales, telles que leur spéciation ou leur fluoroacidité.
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Lepeytre, Célia. „Etude de la réduction de UO2F2. Influence de la température, de la vapeur d'eau, du dihydrogène et du fluorure d'hydrogène“. Montpellier 2, 2002. http://www.theses.fr/2002MON20060.
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Lozano, Nathalie. „La subdivision d'un solide induite par l'évolution de sa composition chimique : intérêt pour la céramique nucléaire a fort taux d'irradiation“. Dijon, 1998. http://www.theses.fr/1998DIJOS067.
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La subdivision de la céramique nucléaire à de fort taux d'irradiation peut être un facteur limitant pour le fonctionnement d'un réacteur électronucléaire. Pour les trois types de combustibles étudiés (UO 2-REP, MOX-REP, et (U, Pu)O 2-RNR), la subdivision de la céramique en sous-grains microniques est observée dans des zones ou le taux de combustion est supérieur a 60 GWj/tM et la température estimée est inférieure a 900°C, alors que la structure cristalline initiale semble conservée. Nous avons mis en évidence la concomitance de la subdivision et de l'évolution de la composition chimique dans les zones concernées. Pour tenter d'établir qu'il existe vraisemblablement une relation entre l'évolution de la morphologie de la céramique nucléaire et celle de la composition chimique, l'oxydation de frittés d'UO 2 a été étudiée. Au cours de ces travaux sur la céramique irradiée ou oxydée, nous avons identifié deux types de morphologies des sous-grains. Lorsque la subdivision est observée en volume, les sous-grains sont polyédriques, c'est-à-dire qu'ils sont caractérisés par des faces polygonales délimitées par des arêtes vives. Par contre, les sous-grains issus de la subdivision sur une surface libre sont lisses et d'aspect arrondi. A partir de la théorie de Grinfeld', un modèle est proposé pour décrire la subdivision en sous-grains arrondis liée a l'accommodation particulière, sur une surface libre, des contraintes engendrées par l'évolution de la composition chimique. Nous proposons un mécanisme impliquant une fragmentation suivant des plans cristallins pour décrire la subdivision en sous-grains polyédriques liée a l'accommodation, loin de la surface, des contraintes engendrées par l'évolution de la composition chimique.
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Julien, Jérôme. „Modélisation multi-échelles du couplage physico-chimie mécanique du comportement du combustible à haute température des réacteurs à eau sous pression“. Aix-Marseille 1, 2008. http://theses.univ-amu.fr.lama.univ-amu.fr/2008AIX11077.pdf.
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Dans le cadre de la problématique de l’Interaction entre la Pastille et la Gaine (IPG) d’un crayon combustible, il est nécessaire d’avoir une bonne description du comportement thermomécanique du combustible. Lorsque le combustible est soumis à de fortes variations de puissance (comme lors d’une situation de fonctionnement incidentel), une des principales sollicitations provient du phénomène de gonflement gazeux, phénomène induit par l’irradiation. En effet, le combustible est un milieu poreux contenant différents types de cavités et l’accumulation de produits de fission sous forme gazeuse dans toutes ces cavités entraîne un gonflement de la pastille. Or, ce gonflement gazeux va directement impacter le comportement mécanique de la pastille et particulièrement son comportement viscoplastique, comme le montrent des simulations thermomécaniques 3D de l’IPG. Afin d’améliorer la description de ce comportement, il a été nécessaire de développer un modèle micromécanique capable de coupler deux types de modélisation qui, jusqu’ à présent, traitaient de manière relativement autonome : – la physico-chimie simulant les transferts de gaz entre les difféerentes cavités ; – la mécanique estimant les déformations viscoplastiques du combustible. Ce travail de thèse consiste à mettre en relation ces deux disciplines à partir des caviés présentes dans le combustible : la mécanique calcule une évolution de la fraction volumique de cavités en tenant compte de leurs pressions et la physico-chimie tient compte de l’évolution de la fraction volumique des cavités pour calculer une pression interne cohérente. Afin de pouvoir décrire une microstructure beaucoup plus riche basée sur une double population de cavités à deux échelles différentes, un nouveau modèle micromécanique a été développé. Ce modèle utilisant une approche multi- échelles permet de décrire les évolutions de chacune des deux populations en tenant compte de leurs pressions internes ainsi que du comportement viscoplastique macroscopique du combustible. En se basant sur l’hypothèse de séparation d’échelles, le comportement du milieu contenant les petites cavités est traité à l’aide d’une méthode d’homogénéisation. A l’échelle des grosses cavités, le comportement macroscopique est déterminé à partir d’un composite linéaire de comparaison à N couches. Ce modèle est comparé à des simulations numériques par éléments finis et qualifié pour la description du comportement viscoplastique du combustible nucléaire. On décrit enfin comment coupler ce modèle micromécanique à des modèles de physico-chimie se différenciant par leurs complexités. Des premières investigations par des simulations en situation d’IPG illustrent l’intérêt d’un tel couplageIn the Pellet-Cladding Interaction (PCI) problems of a fuel rod, it is necessary to adopt a good description of the thermomecanical behaviour of the fuel. When the fuel is subject to fluctuations in power, one of the main strains is due to the phenomenon of gaseous swelling induced by irradiation. Indeed, fuel is a porous ceramic of U02 containing several types of cavities and the accumulation of fission products in gaseous form in these cavities causes swelling of the pellet. However, this gaseous swelling has an influence on the mechanical behaviour of the pellet and particularly the viscoplastic behaviour. To improve the description of this behavior, it was necessary to develop a micromechanical model capable of coupling two phenomena modelled independently : the transfer of gas between the various cavities and the estimation of mechanical viscoplastic strains of the fuel. This thesis is to link these two disciplines from the cavities present in the fuel: mechanics calculates changes in the volume fraction of cavities according to their pressure and physical reflects the evolution of the volume fraction of cavities to calculate an internally consistent pressure. In order to describe a microstructure much richer, a new micromechanics model was developed using a multi-scale to describe the viscoplastic behavior of nuclear fuel
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Farcy, Emilie. „Étude de l'impact des radionucléides rejetés par les installations nucléaires du Nord Cotentin sur l'huître creuse Crassostrea gigas : analyse de l'expression de marqueurs moléculaires de stress“. Caen, 2006. http://www.theses.fr/2006CAEN2056.
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Ce travail de thèse vise à étudier l'impact potentiel des radionucléides rejetés par les installations nucléaires du nord Cotentin sur l’huître creuse Crassostrea gigas. Un des principaux objectifs de la thèse a consisté à définir des marqueurs susceptibles de témoigner d’un effet d'une irradiation chronique bas niveau. L’accent a été mis sur l’expression de gènes impliqués dans diverses fonctions de régulation du stress cellulaire, au niveau transcriptionnel. Un premier travail de clonage a permis l'identification de 4 nouveaux ADNc codant pour des marqueurs de stress chez l'huître creuse et l'ormeau. Dans un deuxième temps, des mesures in situ ont permis de mettre en évidence que le niveau d'ARNm des gènes étudiés est naturellement très variable en fonction des individus et de la saison. La comparaison du niveau d’ARNm entre des sites exposés et un site de référence situé sur la côte atlantique a révélé que les variations de ces marqueurs ne semblent pas influencées par les rejets de l’industrie nucléaire dans le nord Cotentin. Enfin, la mesure des concentrations en radionucléides dans les huîtres des sites exposés a montré que les concentrations en radionucléides artificiels sont très faibles par rapport à la radioactivité naturelle. En laboratoire, l’exposition des huîtres à des concentrations de radionucléides plus élevées que dans l'environnement a permis de mettre en évidence deux gènes, candidats potentiels pour l’étude des effets des radiations ionisantes en situation de chronicité et faible dose chez l’huître : les gènes codant pour MT et MXR. L’induction transcriptionnelle de ces deux gènes a été confirmée en réponse à des fortes doses d’irradiation aiguëThis thesis explores the potential radiological impact of radionuclide discharges from the nuclear industry on the Pacific oyster, Crassostrea gigas. One of the major goals of this research was to identify markers that could be used to monitor the effects of low-level chronic irradiation. We decided to focalize on the expression of stress-induced genes involved in the regulation of cellular stress, focusing on transcription. First, homology cloning was used to identify four new cDNAs encoding stress markers. Then data collected at various sites enabled to evidence that mRNA levels for each of the genes of interest naturally vary to a significant degree, based on individual differences and seasonal factors. Comparing oysters from exposed sites with those from a reference site located on the Atlantic coast did not suggest any relationship between mRNA levels changes and the oysters’ exposure to liquid radioactive waste from the AREVA reprocessing plant. In the environment, we found that those radionuclide releases resulted in a very small increase in radioactivity in oysters, especially compared with their natural radioactivity. In the laboratory, by exposing the oysters to higher radionuclide concentrations than those found in the environment, we were able to identify two genes as potential candidates for studying the effects of chronic exposure to low doses of ionizing radiations in the oyster: genes encoding MT and MXR. We confirmed that transcriptional induction of these two genes occurs in response to high doses of acute irradiation
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L'Haridon--Quaireau, Sarah. „Etude des mécanismes de corrosion et des effets d'irradiation sur la corrosion d'un alliage d'aluminium utilisé dans les réacteurs nucléaires expérimentaux“. Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASS047.
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Les Materials Testing Reactors (MTR) sont des réacteurs expérimentaux nucléaires utilisés dans le but d’irradier des matériaux. Les alliages d’aluminium en particulier l’alliage 6061-T6 sont utilisés dans les MTR pour les gaines de combustibles ou les éléments de structures du cœur nucléaire. Dans le milieu aqueux du cœur, ces alliages se corrodent et un film d’hydroxyde d’aluminium recouvre leur surface. Ayant une mauvaise conductivité thermique, ce film dégrade les échanges thermiques entre les éléments du cœur et le milieu aqueux, ce qui peut mener à une surchauffe. Il est donc important d’étudier la corrosion des alliages d’aluminium et de déterminer les épaisseurs d’hydroxyde à leur surface. Pour cela, il existe dans la littérature des modèles empiriques qui permettent d’estimer les épaisseurs d’hydroxyde selon les conditions de fonctionnement des réacteurs. Ces modèles ont été extrapolés à partir de données obtenues à la suite d’essais réalisés en boucle de corrosion à une température supérieure à 100°C. Dans les réacteurs expérimentaux français, la température maximale des éléments de structures du cœur est comprise entre 70 et 100°C. Ainsi, pour pouvoir utiliser ces modèles empiriques dans les réacteurs français, il est nécessaire d’élargir leur domaine d’application aux températures inférieures à 100°C. Pour cela, des études paramétriques ont été menées avec différentes valeurs de température (70-100°C), de pression (0,5-12 bar) et de pH (5-7,5). Il est montré que la température possède un important impact : l’alliage 6061-T6 se corrode plus et les épaisseurs d’hydroxydes sont plus importantes à 70°C qu’à 100°C. Ces observations sont associées à un changement de phase cristalline d’hydroxyde d’aluminium : l’hydroxyde formé à 70°C est moins protecteur que celui à 100°C. Le pH possède lui aussi un fort impact sur la croissance de l’hydroxyde. Notamment, un pH de 5 permet de diminuer les épaisseurs d’hydroxyde comparé à un pH de 7,5. Cependant, ces études paramétriques ne permettent pas d’adapter les modèles empiriques à une température inférieure à 100°C à cause de variations de pH en cours d’essai et d’une trop faible évolution des épaisseurs d’hydroxyde. D’avantages essais en boucle de corrosion sont nécessaires.Aussi, en réacteur, l’alliage 6061-T6 se corrodent sous flux neutronique. Selon la littérature, cette irradiation accélère la corrosion des alliages d’aluminium. Dans le but de savoir s’il est possible de se rapprocher des conditions trouvées en réacteur avec des irradiations ioniques, des irradiations aux ions ont été réalisées sur le métal non corrodé et sur l’hydroxyde. Une première irradiation aux ions Al réalisée sur la matrice d’aluminium à 14 dpa au maximum provoque une amorphisation des dispersoïdes et une augmentation du nombre de dislocations. Ces deux types de dommages semblent causer une augmentation des épaisseurs d’hydroxyde et de l’oxydation de l’aluminium. Ensuite, une deuxième irradiation aux ions Al a été réalisée sur l’hydroxyde pour un niveau de dommage de 4,5 dpa au maximum. L’irradiation provoque un changement de microstructure des cristaux d’hydroxyde (de parallélépipédiques, ils deviennent globulaires), la formation de cavité et une déshydratation de l’hydroxyde se traduisant par la formation de nanocristallites d’oxyde η-Al₂O₃. Ces dommages d’irradiation semblent provoquer une augmentation de la croissance de l’hydroxyde. Ces effets des irradiations ioniques ont été comparés à ceux d’une irradiation aux neutrons réalisée dans le réacteur Osiris au CEA Saclay. Il est montré que les deux types d’irradiations ont des effets similaires. Ainsi, pour la suite, il sera possible d’utiliser une boucle de corrosion couplée à des irradiations ioniques dans le but d’enrichir la base de données utilisée pour extrapoler les modèles empiriques de la littérature aux températures inférieures à 100°CMaterials Testing Reactors (MTR) are experimental nuclear reactors used to irradiate materials. Aluminium alloys, in particular the 6061-T6, are used in MTR of the core components and for the fuel cladding. In the aqueous media of the core, these alloys are corroded and an aluminium hydroxide film covers their surface. Because of a low thermal conductivity, this film degrades the thermal exchange between the core components and the aqueous media; this can lead to an overheating of the reactor. As a result, it is important to determinate the hydroxide thicknesses on the surface of the aluminium alloys. In the literature, empirical models have been developed to predict these thicknesses depending on the operational conditions of the reactors. Tests in corrosion loop have been performed at a temperature superior to 100°C. The data resulting of these tests is used to extrapolated the empirical models. However, in the French reactors, the maximal temperature of the core components is between 70 and 100°C. Thus, in order to use the empirical models in the French reactors, their application range should be extended to a temperature inferior to 100°C. With this goal, parametric studies are performed with different temperatures (70-100°C), pressures (0.5-12 bar) and pH (5-7.5). These studies indicate that the temperature and the pH have an important impact on the aluminium corrosion and on the hydroxide growth. The hydroxide thicknesses are more important at 70°C than at 100°C. This observation is due to a change in the crystalline phase of aluminium hydroxide: the hydroxide formed at 70°C is less protective for the aluminium oxidation than the one at 100°C. The pH influences the hydroxide solubility and thus the hydroxide thicknesses, a pH of 5 allows to reduce these thicknesses compared to 7.5. However, the data collected during these parametric studies does not allow to adapt the empirical models to a temperature inferior to 100°C, this is due to variations of pH during corrosion tests and to a too low evolution of the hydroxide thicknesses. As a result, more tests with corrosion loop are needed.In addition, in the reactor, the 6061-T6 alloy is exposed to neutron irradiation. According to the literature, this irradiation increases the aluminium corrosion. Ion irradiations have been performed in order to evaluate if it is possible to use ion irradiations to approach the conditions found in nuclear core. The first irradiation with Al ions is performed on the non-corroded metal with at most 14 dpa; this causes an amorphisation of the dispersoïdes and increases the dislocation density. These types of damage seem to increase the hydroxide growth and the aluminium corrosion. The second irradiation with Al ions is performed on aluminium hydroxide with at most 4.5 dpa. This causes a change in the microstructure of the hydroxide crystals (from parallelepiped, they become globular), the formation of cavity and the dehydration of the hydroxide resulting in the formation of nanocrystallites of oxide η-Al₂O₃. These types of damage seem to increase the hydroxide growth. The effects of the ionic irradiations are compared to the results of a neutron irradiation performed in the reactor Osiris at the CEA of Saclay. The both types of irradiation are similar effects on the aluminium corrosion. As a result, tests in a corrosion loop coupled with ion irradiations would be used to enrich the database used to extrapolate the empirical models to temperature inferior to 100°C
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Colbert, Mehdi. „Etude du comportement de gaz rares dans une matrice céramique à haute température : Modélisation par approches semi-empiriques“. Thesis, Aix-Marseille, 2012. http://www.theses.fr/2012AIXM4066/document.
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Le dioxyde d'uranium UO2 est utilisé en tant que combustible standard dans les réacteurs à eau pressurisée (REP). Pour cette raison il est très important de bien connaître ses propriétés mécaniques, thermiques et physico-chimiques dans les conditions de fonctionnement normales ou accidentelles (600K - 2000K). Lors des réactions de fission de l'uranium, des gaz rares tels que le Xe et Kr sont générés. Ces atomes présentent une très faible solubilité dans la matrice combustible et vont donc soit être relâchés, soit former des bulles de gaz (intra ou intergranulaires) au sein de l'UO2. La présence de ces bulles modifie les propriétés thermomécaniques du combustible. Les enjeux en terme de sûreté, liés à la présence de ces bulles, ont donné lieu à d'importants travaux, tant sur le plan expérimental que théorique, afin d'accroître la compréhension de l'ensemble des propriétés physiques et du comportement du combustible. L'objectif de nos travaux est de mieux comprendre l'impact de bulles de gaz intragranulaires sur le comportement du combustible au moyen de modélisations atomistiques. Dans un premier temps, l'impact de cavités intragranulaires sur les propriétés thermomécaniques (comportement élastique, dilatation thermique et conductivité thermique) ont été étudiées par des approches semi-empiriques. Un soin particulier a été porté à l'étude des effets d'interfaces pour ces cavités nanométriques. Dans un deuxième temps, nous avons procédé à un remplissage physique de ces cavités par du xénon et nous avons étudié la microstructure et les pressions régnant au sein des bulles
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Issaoui, Amal. „Comportement sous irradiation des aciers ODS (Oxide Dispersion Strengthened) pour le gainage combustible des réacteurs de 4ème génération“. Thesis, Lille 1, 2020. http://www.theses.fr/2020LIL1R008.
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Les conditions extrêmes de fonctionnement envisagées pour le gainage combustible des réacteurs de 4 ème génération (température élevée : 400°C-700°C, et forte dose d’irradiation : jusqu’à 150 déplacements par atome (dpa)) nécessitent de développer de nouveaux matériaux. Les aciers ferritiques/martensitiques renforcés par une dispersion d’oxydes nanométriques (ODS : Oxide Dispersion Strengthened) constituent aujourd’hui l’une des options pour les matériaux de gainage fissile dédié aux forts taux de combustion d’un RNRNa. En effet, ces aciers présentent une bonne résistance au gonflement pour de fortes doses, allant jusqu’à 150 dpa, et une bonne tenue à la déformation en fluage à haute température grâce aux renforts d’oxydes nanométriques. Cependant, l’irradiation neutronique induit des modifications microchimiques dans la structure de ces matériaux telles que la démixtion de phases α-α’ et la déplétion en Cr aux joints de grains. Ces modifications microstructurales peuvent impacter considérablement les propriétés mécaniques de ces aciers et pourraient dégrader notamment la résistance à la déformation en fluage et la résistance au gonflement. Ces phénomènes ont été relativement peu étudiés dans les aciers ODS, en particulier la précipitation de la phase ’ et son impact sur le durcissement des matériaux. Ainsi, l’objectif des travaux de thèse est d’étudier le phénomène de démixtion des phases α-α’ ainsi que le comportement des joints de grains sous vieillissement thermique, sous irradiation ionique et également sous irradiation aux neutrons. Hors irradiation, les résultats obtenus montrent que la phase’ se forme par un mécanisme non classique dans les aciers ODS après vieillissement thermique. Il a été constaté que les nano-renforts d’oxydes servent de site de germination hétérogène pour la phase ’, accélérant ainsi la cinétique de croissance de cette dernière. Si dans un premier temps ces phases durcissent significativement le matériau, leur effet durcissant diminue au fur et à mesure de leur croissance. En plus de la formation de ces phases riches en Cr, une ségrégation de Cr aux joints de grains a été mise en évidence. Il a été montré que l’enrichissement en Cr était fortement dépendant de la désorientation du joint et pouvait, dans le cas des joints fortement désorientés, engendrer une décomposition spinodale localisée au joint de grains. Sous irradiation aux ions, il a été montré que les flux de défauts engendraient une ségrégation induite de Cr appauvrissant les joints de grains. Dans le cas de l’alliage Fe-18Cr ODS, la phase ’ est apparu sous irradiation sous forme de précipités isolés alors que dans le cas de l’alliage ODS Fe-14Cr, il a été constaté un mécanisme de décomposition spinodale induite sous irradiation. Les mécanismes mis en évidence en recuit thermique et sous 5 irradiation aux ions ont permis de comprendre les microstructures observées après irradiation aux neutronsThe extreme operating conditions envisaged for the fuel cladding of generation IV reactors (high temperature: 400°C-700°C, and high dose of irradiation: up to 150 dpa) require the development of new materials. Ferritic/martensitic steels reinforced by a dispersion of nanometric oxides (ODS: Oxide Dispersion Strengthened) are now one of the options for fissile cladding materials dedicated to the high combustion rates of a SFR. In fact, these steels exhibit a good resistance to swelling for high doses, up to 150 dpa, and a good resistance to creep deformation at high temperature thanks to the presence of nanometric oxides. However, neutron irradiation induces microchemical changes in the structure of these materials such as the separation of α-α ’phases and Cr depletion at the grain boundaries. These microstructural modifications can considerably affect the mechanical properties of these steels and could notably degrade the resistance to creep deformation and the resistance to swelling. These phenomena have been relatively little studied in ODS steels, in particular the precipitation of the ’ phase and its impact on the hardening of materials. Thus, the objective of the thesis work is to study the phenomenon of separation of the α-α ’phases as well as the behavior of grain boundaries under thermal aging, under ion irradiation and also under neutron irradiation. Excluding irradiation, the results obtained show that the precipitate ’ is formed by a non classical mechanism in ODS steels after thermal aging. It has been found that the oxide nanoreinforcements serve as a heterogeneous germination site for ’phases, thus accelerating the latter’s growth kinetics. If these phases initially harden the material significantly, their hardening effect is dependent on their kinetics of precipitation. In addition to the formation of these Cr-rich phases, Cr segregation at the grain boundaries has been demonstrated. It has been shown that enrichment in Cr is strongly dependent on the disorientation of the grain boundary and could, in the case of highly disoriented joints, cause a spinodal decomposition localized at the grain boundary. Under ion irradiation, it has been shown that the defects generate an induced Cr segregation depleting the grain boundaries, in particular in the case of an ODS Fe-14Cr alloy. ’-isolated droplets are 6 observed in the case of Fe-18Cr ODS while a mechanism of spinodal decomposition induced under irradiation has been observed in the case of Fe-14Cr ODS. The mechanisms highlighted in thermal ageing and under ion irradiation made it possible to understand the microstructures observed after neutron irradiation
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Fras, François. „Étude de la dynamique de spin du trou dans les boîtes quantiques d'InAs/GaAs : pompage optique, relaxation, effets nucléaires“. Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00839368.
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Le spin d'un porteur dans une boîte quantique semiconductrice constitue une observable bien protégée des mécanismes de relaxation fonctionnant dans les matériaux massif, et constitue ainsi un candidat prometteur pour devenir un nouveau support de l'information, dans des dispositifs pour l'électronique de spin et le calcul quantique. Dans cette thèse, plusieurs aspects de la dynamique de spin du trou dans les BQs d'InAs sont abordés. La première partie est consacrée à la description microscopique de l'expérience pompe-sonde résolue en polarisation ainsi qu'à l'exposé des mécanismes de polarisation de spin du trou sous excitation résonnante et non résonnante. Dans un second temps, la question des mécanismes qui induisent la relaxation complète du spin du trou est adressée. La polarisation de spin du trou relaxe partiellement par interaction hyperfine dans un temps caractéristique d'environ 10 ns. Pour étudier des dynamiques plus longues, nous avons mis au point une technique de détection originale permettant de sonder des dynamiques millisecondes. Afin de confirmer la nature exacte des processus mis en jeux, les dépendances du temps de relaxation de spin du trou en fonction du champ magnétique et de la température ont été étudiées. Nous avons également mené une étude sur la possibilité de polariser les spin nucléaires de la boîte quantique. La polarisation dynamique des noyaux a déjà été observée dans les boites quantiques. Néanmoins cette polarisation a toujours été associée à l'électron. Nous avons obtenu une signature de la polarisation nucléaire qui pourrait être induite par le spin du trou. Cette polarisation nucléaire se manifeste par un champ magnétique effectif sur le trou de l'ordre du milliTesla. La polarisation nucléaire dotée d'un temps de vie de spin très long (ms) peut, à son tour devenir, un support robuste de l'information de spin. Le dernier traite de la cohérence du Qbit formé par le spin du trou. Pour obtenir des informations sur ce point, nous avons réaliser des expériences en champ magnétique transverse où l'on mesure la projection du spin suivant une direction orthogonale à la base des états stationnaires de l'énergie. A travers la synchronisation des modes de précession des différentes boîtes quantiques, nous avons déterminé le temps de cohérence intrinsèque du spin du trou aux alentours d'une microseconde. Une valeur de cette ordre démontre, d'une part, l'intérêt du spin du trou en tant que brique élémentaire pour coder l'information quantique, et d'autre part, ouvre la porte à des manipulations fines comme le contrôle de la phase du Qbit par effet Stark optique.
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Clement, Simon. „Mise en oeuvre expérimentale et analyse vibratoire non-linéaire d'un dispositif à quatre maquettes d'assemblages combustibles sous écoulement axial“. Thesis, Aix-Marseille, 2014. http://www.theses.fr/2014AIXM4757/document.
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Cette thèse s'inscrit dans le cadre général de la tenue au séisme des coeurs de réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP). Plus précisément, l'objectif de cette thèse est l'étude expérimentale du couplage entre assemblages combustibles induit par un écoulement d'eau axial. Les phases de conception, réalisation et mise en service d'une nouvelle installation appelée ICARE EXPERIMENTAL sont présentées. ICARE EXPERIMENTAL a été conçue pour observer simultanément les vibrations de quatre maquettes d'assemblages combustibles (2x2) confinées sous écoulement ascendant. Une nouvelle méthode d'analyse de données combinant analyse temps-fréquence et décomposition sur modes propres orthogonaux (POD) est décrite. Cette méthode, appelée Sliding Window POD (SWPOD), permet l'analyse de signaux à plusieurs composantes dont la répartition spatiale de l'énergie et le contenu fréquentiel varient avec le temps. Dans le cas de systèmes mécaniques (linéaires et non-linéaires), le lien entre les modes propres orthogonaux obtenus par la SWPOD et les modes normaux (linéaires et non-linéaires) est étudié. Les mesures obtenues avec l'installation ICARE EXPERIMENTAL sont analysées avec la SWPOD. Les premiers résultats mettent en évidence des mouvements caractéristiques des assemblages non excités, au passage de leurs résonances. Ce couplage entre assemblages combustibles, induit par le fluide, est reproduit par les simulations réalisées à l'aide du code de calcul COEUR3D. Ce code est basé sur une approche milieu poreux pour simuler un réseau d'assemblages combustibles sous écoulementThe present study is in the scope of pressurized water reactors (PWR) core response to earthquakes. The goal of this thesis is to measure the coupling between fuel assemblies caused an axial water flow. The design, production and installation a new test facility named ICARE EXPERIMENTAL are presented. ICARE EXPERIMENTAL was built in order to measure simultaneously the vibrations of four fuel assemblies (2x2) under an axial flow. A new data analysis method combining time-frequency analysis and orthogonal mode decomposition (POD) is described. This method, named Sliding Window POD (SWPOD), allows analysing multicomponent data, of which spatial repartition of energy and frequency content are time dependent. In the case of mechanical systems (linear and nonlinear), the link between the proper orthogonal modes obtained through SWPOD and the normal modes (linear and nonlinear) is studied. The measures acquired with the ICARE EXPERIMENTAL installation are analysed using the SWPOD. The first results show characteristic behavior of the free fuel assemblies at their resonances. The coupling between fuel assemblies, induced by the fluid, is reproduced by simulations performed using the COEUR3D code. This code is based on a porous media model in order to simulate a fuel assemblies network under axial flow
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Nkou, Bouala Galy Ingrid. „Premier stade du frittage des dioxydes de lanthanides et d’actinides : une étude in situ par MEBE à haute température“. Thesis, Montpellier, 2016. http://www.theses.fr/2016MONTT220/document.
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Le frittage est une étape clé de l’élaboration des pastilles de combustible nucléaire de type UOx et MOx (oxyde mixte (U,Pu)O2) utilisées dans les réacteurs à eau pressurisée. Le premier stade de ce procédé, qui consiste en l’élaboration de ponts entre les grains et conduit à la consolidation des matériaux, est jusqu’à présent principalement abordé par simulation numérique. Les modèles utilisés pour la description théorique de cette étape du frittage sont alors généralement constitués deux grains sphériques en contact. Afin de réaliser les premières observations expérimentales du stade initial du frittage de matériaux céramiques d’intérêt pour le cycle du combustible électronucléaire et d’en compléter les approches numériques, des poudres d’oxydes de lanthanides (CeO2) et d’actinides (ThO2 et d’UO2) de morphologie contrôlée ont été étudiées par microscopie électronique à balayage en mode environnemental lors de traitements thermiques à haute température (MEBE-HT).Dans un premier temps, des protocoles conduisant à la synthèse de microsphères d’oxydes de lanthanides ou d’actinides ont été développés, et les poudres obtenues entièrement caractérisées. Il a ainsi été possible d’obtenir pour l’ensemble des composés étudiés des systèmes similaires à ceux modélisés. Par la suite, le MEBE-HT a été utilisé comme principal outil d’investigation pour le suivi in situ de ces composés. Ainsi, l’étude de l’évolution morphologique de microsphères isolées a tout d’abord confirmé leur caractère polycristallin. Le traitement thermique conduit alors à une diminution progressive du nombre de cristallites sous l’effet de différents mécanismes (réarrangement mécanique, diffusion) dont l’énergie d’activation a été évaluée. Pour les systèmes constitués de deux microsphères de CeO2 ou de ThO2 en contact, les micrographies collectées ont permis d’observer l’évolution de paramètres tels que la taille du pont, la taille des grains et la distance entre leur centre au cours du traitement thermique. Des procédures de traitement d’images ont ensuite été appliquées pour aboutir à des données cinétiques quantitatives. Les mécanismes mis en jeu, tels que le réarrangement des plans cristallins et la diffusion de matière, ainsi que les énergies d’activation correspondantes, ont en outre été identifiés. De plus, la loi de croissance des ponts, qui permet de décrire les cinétiques d’avancement du frittage, a été utilisée pour déterminer le mécanisme de diffusion prépondérant lors du traitement thermique. L’influence de différents paramètres sur l’avancement du frittage a enfin pu être mise en évidence. A titre d’exemple, l’effet de la polycristallinité des grains sur les mécanismes et les cinétiques de frittage a été étudié en travaillant en parallèle sur des grains poly- et monocristallins, puis en comparant les données expérimentales avec celles issues de modélisation. Enfin, la méthodologie développée pour l’étude de CeO2 et ThO2 a été transposée au composé d’intérêt UO2. Dans ce cas, les données précédemment décrites ont également été complétées par une première approche de l’influence de l’atmosphère utilisée lors du traitement thermiqueSintering is a key step in the elaboration of UOx and MOx (U/Pu mixed oxide) nuclear fuels pellets used in the pressurized water reactors. The first step of this process, which consists in the elaboration of a neck between the grains and led to the consolidation of the material, is generally described through numerical simulation. The models used for the theoretical description of this step are generally constituted by two spherical grains in contact. In order to perform the first experimental observations of the initial stage of sintering of ceramics materials of interest for electronuclear fuel cycle and to complement the numerical approaches, samples of lanthanide (CeO2) and actinides (ThO2 and UO2) dioxides with controlled morphology were examined by environmental scanning electron microscopy during heat treatment at high temperature (HT-ESEM).First, the protocols leading to the synthesis of lanthanides and actinides oxides microspheres were developed, and the powders obtained characterized. It was thus possible to obtain, for all the compounds studied, systems similar to those generally modeled. HT-ESEM was then used as the main investigation tool for the in situ study of the first stage of sintering of these compounds. The study of the morphological modifications occurring in isolated microspheres first confirmed their polycristalline character. Indeed, heat treatment led to a progressive decrease of the crystallites number included inside the grains through different mechanisms (oriented attachment, diffusion), whose activation energy was evaluated. For the systems constituted by two CeO2 or ThO2 microspheres in contact, the ESEM micrographs allowed to observe the evolution of several parameters during heat treatment, such as neck size and grain size as well as distance between the grains center. Images processing methods using custom software were then applied in order to determine the quantitative kinetic data. The mechanisms involved, such as the rearrangement of crystalline planes and the matter diffusion, and the corresponding activation energies, were also identified. Furthermore, the law of neck growth, which allows one to describe the evolution of sintering degree, was used to determine the prevailing diffusion mechanism during heat treatment. The influence of various parameters on the sintering degree was also highlighted. For example, the influence of grains polycristallinity on sintering mechanisms and kinetics was particularly investigated study by working in parallel with polycristalline and single crystal grains, then by comparing the experimental results with data coming from modeling. Finally, the methodology developed for the study of CeO2 and ThO2 was transposed to the compound of interest UO2. In this case, the data previously described were complemented by a first approach of the influence of atmosphere used during the heat treatment
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Le, Hong Thai. „Effets de l’oxygène et de l’hydrogène sur la microstructure et le comportement mécanique d’alliages de zirconium après incursion à haute température“. Thesis, Université Paris sciences et lettres, 2020. https://pastel.archives-ouvertes.fr/tel-02887252.
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Lors d’un scénario hypothétique d’accident par perte de réfrigérant primaire, les gaines en alliage de zirconium des crayons combustibles des réacteurs nucléaires à eau pressurisée peuvent être exposées à des températures élevées (jusqu’à 1200°C) et, dans certaines conditions, absorber localement des quantités significatives d’hydrogène (jusqu’à 3000 ppm-mass.) et d’oxygène (jusqu’à 1 %-mass.). Ce travail vise ainsi à étudier les effets isolés et combinés, peu investigués jusqu’à présent, de fortes teneurs en oxygène et en hydrogène sur les évolutions métallurgiques et le comportement mécanique de deux alliages de zirconium industriels (le Zircaloy-4 et le M5Framatome) au cours et après refroidissement/trempe depuis le domaine βZr (>700°C). Un protocole a été mis au point pour élaborer, à partir de tronçons de tube de gainage ou de plaquettes, des matériaux « modèles » chargés de manière homogène en oxygène jusqu’à 1 %-mass. et en hydrogène jusqu’à 7000 ppm-mass. Les transformations de phases s’opérant au refroidissement depuis le domaine βZr dans les matériaux chargés en hydrogène et les évolutions des compositions chimiques et des paramètres de maille des phases en présence ont été quantifiées à l’aide de différentes techniques : calorimétrie, diffraction de neutrons in-situ en cours du refroidissement depuis 700°C, diffraction de neutrons et de rayons X à température ambiante, microsonde électronique, μ-ERDA et EBSD. Les résultats ont été confrontés à des prévisions thermodynamiques tenant compte de l’ensemble des éléments chimiques. En plus des phases stables attendues à l’équilibre, des phases métastables (hydrures γZrH et, dans le cas du M5Framatome, phase βZr enrichie en H et Nb) ainsi qu’une quantité significative d’hydrogène en solution solide dans la phase αZr ont été mises en évidence jusqu’à température ambiante, dans des proportions dépendant de la teneur globale en hydrogène et de la vitesse de refroidissement. Les propriétés mécaniques de la phase (ex-)βZr ont été caractérisées à partir d’essais de traction uniaxiale effectués en température entre 700 et 30°C au refroidissement depuis le domaine βZr sur les matériaux chargés en hydrogène et/ou en oxygène. Les résultats ont montré que le comportement mécanique et le mode de rupture dépendent fortement de la température et des teneurs en hydrogène et en oxygène. Des relations empiriques et une loi phénoménologique ont été proposées pour décrire la température de transition ductile-fragile macroscopique, les évolutions des caractéristiques mécaniques et le comportement plastique du matériau (lorsqu’il est ductile), en fonction de la température et des teneurs en oxygène et en hydrogène. L’observation des faciès de rupture, des analyses μ-ERDA et à la microsonde électronique et un essai de traction réalisé in-situ sous MEB ont mis en évidence une hétérogénéité de la déformation et du mode de rupture à l’échelle locale, due à l’effet du « partitioning » des éléments chimiques lors des transformations de phases au refroidissementDuring hypothetical LOss-of-Coolant-Accident (LOCA) scenarios in pressurized water reactors, zirconium-based fuel claddings can be exposed to high temperatures (up to 1200°C) and, under certain conditions, absorb locally a significant amount of hydrogen (up to 3000 wppm) and of oxygen (up to 1 wt.%). This work aims to study the isolated and combined effects, which have been little investigated hitherto, of oxygen and hydrogen in high contents, on the metallurgical evolutions and the mechanical behavior of two industrial zirconium alloys (Zircaloy-4 and M5Framatome) during and after cooling/quenching from the βZr temperature domain (> 700°C). The first part of this work consisted of producing “model” materials, from cladding tube sections and plates, homogenously charged with oxygen, up to 1 wt.%, and with hydrogen, up to 7000 wppm. The phase transformations occurring on cooling from the βZr domain in the materials charged with hydrogen and the changes in chemical composition and lattice parameters of the phases were then quantified using several techniques such as calorimetry, in situ neutron diffraction during cooling from 700°C, neutron and X-ray diffraction at room temperature, electron microprobe, μ-ERDA and EBSD. The experimental results were compared with thermodynamic predictions, taking into account all of the chemical elements in the materials. In addition to the stable phases expected at equilibrium, the presence of metastable phases such as γZrH hydrides, and βZr phase enriched in H and Nb in the case of M5Framatome, as well as of a significant amount of hydrogen remaining in solid solution within the αZr, was pointed out at room temperature at the end of cooling. The mechanical properties of the (prior-)βZr phase were characterized by performing uniaxial tensile tests at temperature between 700 and 30°C on cooling from the βZr domain, on materials charged with hydrogen and/or oxygen. The results showed that the mechanical behavior and the failure mode strongly depend on the testing temperature and on the hydrogen and oxygen contents. Empirical correlations and a phenomenological model have been proposed to describe the macroscopic ductile-brittle transition temperature, the evolutions of the mechanical characteristics and the plastic behavior of the material (in the case of ductile macroscopic failure), as a function of temperature and contents of oxygen and hydrogen. Observation of the fracture surfaces, μ-ERDA and electron microprobe analyses and a tensile test performed in situ under SEM highlighted the heterogeneity of the deformation and the failure mode at the local scale, due to the effects of the partitioning of chemical elements, especially of hydrogen and oxygen, during the phase transformations
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Bonev, Plamen. „Thermal conductivity of mixed oxide fuel (MOX) : effect of temperature, elementary chemical composition, microstructure and burn-up in reactor“. Electronic Thesis or Diss., Université de Lorraine, 2023. http://www.theses.fr/2023LORR0367.
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Le combustible à oxyde mixte (MOX) est le combustible nucléaire utilisé dans les réacteurs de quatrième génération, également appelés réacteurs à neutrons rapides (RNR). Ces réacteurs fonctionnent à des températures très élevées (entre 1500 et 2500 K). La conductivité thermique est donc une propriété essentielle pour la sécurité des réacteurs. Dans les conditions de fonctionnement des RNRs, le MOX est non seulement soumis à des températures élevées, mais aussi à des modifications locales de la composition élémentaire chimique et de la microstructure, qui peuvent avoir un impact important sur la conductivité thermique. L'effet de la teneur en plutonium est particulièrement intéressant pour les applications en RNR, non seulement en raison de ses changements locaux pendant l'irradiation, mais aussi parce que les réacteurs à neutrons rapides peuvent être utilisés pour recycler le plutonium. Les modèles de conductivité thermique devraient donc être prédictifs dans une large gamme de teneurs en plutonium. La plupart des approches de modélisation sont semi-empiriques dans leur description de la conductivité thermique en fonction de la température, et sont purement empiriques en termes de dépendance à la teneur en plutonium et en oxygène. Ces approches sont donc limitées par le nombre de données expérimentales disponibles, en particulier pour les températures élevées (supérieures à 2000 K) et les teneurs élevées en plutonium (supérieures à 30 at. %). L'extrapolation de ces modèles au-delà de leur domaine de validité expérimentale peut donc conduire à des incertitudes de modélisation élevées. Pour répondre à ce problème, nous proposons dans ce travail un modèle construit sur des fondements physiques. Ce modèle est basé sur une évaluation théorique de la contribution à la conductivité thermique de chacune des trois (quasi)particules responsables du transport de chaleur dans les combustibles oxydes: les phonons, les polarons et les photons. Les effets de la température, de la teneur en plutonium et en oxygène sur la conductivité thermique sont donc clairement identifiés. Des effets corrélés entre la teneur en plutonium et en oxygène ont notamment été observés, ce qui n'apparaît pas dans les approches empiriques. Ce travail a également permis d'améliorer la compréhension des effets induits par l'irradiation en RNR sur la conductivité thermique. Le modèle proposé dans ce travail a été comparé aux données expérimentales les plus récentes sur la conductivité thermique des combustibles MOX, comptant un total de 6619 points expérimentaux, provenant de différentes institutions: CEA, projets européens, AIEA, OCDE. Les données expérimentales ont confirmé l'effet de la teneur en plutonium, prédit dans ce travail, et ont en particulier fourni une preuve expérimentale des effets corrélés de la teneur en plutonium et en oxygène. Le modèle a été implémenté dans le code de performance GERMINAL, de la plateforme logicielle PLEAIDES, afin de simuler le comportement du combustible pendant l'expérience d'irradiation INTA-2. La température de combustible calculée a été comparée aux mesures de thermocouple et a montré une bonne cohérence, soulignant l'utilisation adéquate de ce modèle dans les codes de performanceMixed oxide fuel (MOX) is the nuclear fuel, used in fourth generation reactors, also called fast neutron reactors (FNR). Those reactors operate at very high temperatures (between 1500 and 2500 K). Thermal conductivity is therefore an essential material property to reactor safety. In fast reactor operating conditions, MOX is not only subject to high temperatures, but also to local changes in chemical composition and microstructure, which can have great impact on thermal conductivity. The effect of plutonium content is of particular interest for FNR applications, not only due to its local changes during irradiation, but also because fast reactors can be used to recycle plutonium. Thermal conductivity models should therefore be predictive in a wide range of plutonium contents. Most modeling approaches are semi-empirical in their temperature-dependency description of thermal conductivity, and are purely empirical in terms of plutonium and oxygen content-dependency. Those approaches are therefore limited by the number of available experimental data, especially concerning high temperatures (above 2000 K) and high plutonium contents (above 30 at. % ). The extrapolation of those models beyond their experimental range of validity can therefore lead to high modeling uncertainties. To address this problem, we propose in this work a model built on physical foundations. This model is based on a theoretical assessment of the contribution to thermal conductivity of each of the three (quasi)particles responsible for heat transport in oxide fuels: phonons, polarons and photons. The effect of temperature, plutonium and oxygen content on thermal conductivity is therefore clearly identified. Plutonium-oxygen content correlated effects were in particular observed, which do not appear in empirical approaches. This work also allowed to improve the understanding of irradiation-induced effects on thermal conductivity in FNR irradiation conditions. The model, proposed in this work was compared to the most up-to-date experimental data on thermal conductivity of MOX fuels, counting a total of 6619 experimental points, originated from different institutions: CEA, European projects, IAEA, OECD. Experimental data confirmed the effect of plutonium content, predicted in this work and in particular provided an experimental evidence for the plutonium-oxygen content correlated effects. The model was implemented into the CEA fuel performance code GERMINAL, from the simulation software platform PLEAIDES, to simulate the fuel behavior during the INTA-2 irradiation experiment. The predicted fuel temperature was compared to thermocouple measurements and showed good consistency, highlighting the adequate use of our model in fuel performance codes
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Matignon, Christophe. „Etude de la détonation de deux mélanges stoechiométriques (CH4/H2/O2/N2 et CH4/C2H6/O2/N2). Influence de la proportion relative des deux combustibles et de la température initiale élevée“. Poitiers, 2000. http://www.theses.fr/2000POIT2311.
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Ce travail traite de la detonation de melanges reactifs gazeux a deux combustibles de detonabilite tres differente xh 2 + (1x)ch 4 et xc 2h 6 + (1x)ch 4 stchiometriques dans l'oxygene et dilues avec de l'azote dans des proportions variant de l'oxygene pur a l'air. Les parametres de l'etude sont la proportion relative x des combustibles, la dilution en azote =o 2/n 2, et les conditions initiales de temperature et pression t 0 et p 0. Cette etude s'inscrit dans le cadre general de l'amelioration des conditions de securite des procedes chimiques. Nous avons traite le probleme par la comparaison de la mesure de la taille caracteristique de la structure tridimensionnelle cellulaire de la detonation autonome et stationnaire avec la longueur d'induction chimique calculee dans les hypotheses du modele znd au moyen de plusieurs schemas detailles de cinetique chimique. Les resultats obtenus pour les melanges a un combustible montrent que la detonabilite du methane diminue en fonction de la temperature initiale quelle que soit et que celle de l'ethane et de l'hydrogene diminue a =0 mais augmente a =3,76 (air) (l'inversion de comportement en fonction de la temperature initiale se produit pour =2 pour l'ethane, et pour =1 pour l'hydrogene). Les resultats obtenus pour les melanges a deux combustibles montrent que leur detonabilite est a chaque fois influencee par le combustible le plus lourd, c'est a dire que la detonabilite des melanges h 2/ch 4 est plutot gouvernee par ch 4 alors que celle des melanges c 2h 6/ch 4 est plutot gouvernee par c 2h 6. Avec l'oxygene pur (=0), l'augmentation de la temperature initiale desensibilise ces melanges. Au dela d'une certaine valeur de , on observe une inversion de detonabilite en fonction de x.
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Schäffler, Isabelle. „Modélisation du comportement elasto-viscoplastique anisotrope des tubes de gaine du crayon combustible entre zéro et quatre cycles de fonctionnement en réacteur à eau pressurisée“. Besançon, 1997. http://www.theses.fr/1997BESA2076.
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Le parc nucléaire français fournissant plus de 75% de la production nationale d'électricité, la puissance des REP doit pouvoir être adaptée à la demande du réseau électrique. Par ailleurs, EDF souhaite augmenter la durée de vie des assemblages combustibles. Ces conditions de service provoquent des interactions répétées entre la pastille et la gaine (IPG) du crayon combustible. Nous présentons dans ce mémoire un modèle décrivant le comportement anisotrope viscoplastique de tubes de gaine en Zircaloy-4 détendu irradiés entre 0 et 4 cycles. L'anisotropie est décrite dans la modélisation au moyen de quatre tenseurs d'ordre 4 affectant les directions d'écoulement, les parties linéaires, ainsi que les restaurations dynamique et statique des variables d'écrouissage cinématique. Le modèle a été identifié à 350°C et 400°C sur des tubes de gainage représentatifs de ceux introduit dans les REP d'EDF. Les effets de la température affectent l'équation d'état ainsi que le terme de restauration statique. Le modèle proposé permet de reproduire des chargements complexes représentatifs d'une IPG à 350°C, 380°C et 400°C. L'irradiation provoque un durcissement et une diminution de la vitesse de fluage des gaines irradiées jusqu'à une fluence de 45. 10 puissance 24 n/m2 (E > 1 MeV). L'évolution des propriétés mécaniques sature au-dessus de cette fluence. Les propriétés élastiques des tubes de gainage ne sont pas modifiés par l'irradiation. L'introduction d'une variable d'état d'endommagement liée à la fluence permet d'imposer une augmentation de l'écrouissage cinématique, ainsi que la diminution du terme de restauration statique. Ce formalisme identifié à 350°C à partir d'essais monotones de traction et de fluage biaxés a été validé grâce aux essais mécaniques réalisés à 380°C et 400°C sur des gaines irradiées. L'application du modèle à un cas réel est illustré par le calcul éléments finis du comportement mécanique d'un crayon combustible soumis à une IPG.
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Gracia, Jérémy. „Étude du comportement du stéarate du zinc en température et sous irradiation - impact sur les propriétés de lubrification“. Thesis, Paris, ENSAM, 2017. http://www.theses.fr/2017ENAM0028/document.
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L’élaboration de combustible nucléaire UO2-30%PuO2 pour les nouveaux réacteurs nucléaires de Génération IV repose sur l’utilisation de plutonium issu du recyclage des combustibles MOX (Mélange d’OXydes UO2-PuO2) des réacteurs actuels. Par rapport au Pu initial, ce plutonium présente une proportion d’isotopes fissiles beaucoup plus faible et une quantité plus importante (x30) en 238Pu dont l’activité spécifique alpha et la puissance thermique sont importantes. Le procédé d’élaboration du combustible qui consiste à mettre en forme les poudres d’oxydes par pressage met en jeu un lubrifiant organique, le stéarate de zinc. L’objectif de la thèse est d’étudier le comportement en température et sous irradiation de ce composé. Un effet de la montée en température et du vieillissement en température a été observé sur les propriétés cristallographiques du stéarate de zinc, avec une amorphisation partielle du matériau qui engendre une détérioration de ses propriétés de lubrification dès 110°C. La dégradation radiolytique du stéarate de zinc a été étudiée à travers l’analyse des gaz produits par irradiation alpha au contact de poudres de PuO2 ou par irradiation externe aux hélions, complétée par des analyses physico-chimiques du stéarate irradié. Les rendements de production de gaz sont calculés et permettent d’établir un mécanisme de radiolyse. Il a été montré que l’impact de la radiolyse sur les propriétés de lubrification est moindre que l’effet de la température. Le couplage des dégradations a un effet synergique, avec une détérioration des propriétés de lubrification observée à des températures plus faibles que sur le matériau non irradié. A partir de ces résultats, des recommandations d’utilisation du stéarate de zinc ont été proposéesThe manufacturing of nuclear fuels UO2-30%PuO2 for the Gen IV nuclear reactors is based on the use of plutonium coming from MOX (Mixed OXides) fuel recycling from actual reactor. This plutonium would contain a few quantities of fissionable isotopes and a significant amount (x30) of 238Pu compared to initial Pu. This isotope possesses a strong alpha activity and a great thermal power. The manufacturing process which consists in powders pressing will use zinc stearate, an additive used as lubricant. The aim of this PhD is to study the behaviour in temperature and under irradiation of this compound. An effect of temperature increasing and thermal ageing has been observed on crystallographic properties with a material amorphisation and a deterioration of lubricant properties from 110°C. Radiolytic degradation of zinc stearate has been studied through the analysis of gases produced by alpha radiation at the contact of PuO2 powders or by external radiation by helions, with the support of chemical analysis of irradiated solid. Gaz production yields are calculated and enable establishment of a radiolysis mechanism. It has been showed that impact of radiolysis on lubricant properties is less important than temperature effect. The coupling of degradations has a synergic effect, with a deterioration of lubricant properties observed at lower temperature compared to non-irradiated material. From these results, recommendations for use of zinc stearate have been proposed
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Truphemus, Thibaut. „Etude des équilibres de phases en fonction de la température dans le système UO2-PuO2-Pu2O3 pour les céramiques nucléaires aux fortes teneurs en plutonium“. Thesis, Aix-Marseille, 2013. http://www.theses.fr/2013AIXM4303/document.
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Dans la section UO2-PuO2-Pu2O3, les équilibres de phases décrivent un domaine monophasé (U1-y,Puy)O2-x stable pour y<0,20 à 25°C et jusqu'à l'équilibre solide-liquide. Aux teneurs Pu supérieures, ils sont plus complexes avec l'apparition d'une démixtion et la précipitation de phase(s) additionnelle(s). L'objectif de la thèse a consisté à améliorer la représentation du système pour 0,15≤y≤0,65 et 25≤T(°C)≤1500.A 25°C, une lacune de miscibilité composée de deux phases (U1-y,Puy)O2-X a été observée pour y<0,45, dont l'une est de rapport Oxygène/Métal proche de la stœchiométrie et une autre très réduite. Pour la première fois, un domaine triphasé a été caractérisé à teneurs Pu supérieures avec deux phases (U1-y,Puy)O2-X de teneurs proches de y=0,45, et une phase (U1-y,Puy)2O3 comprenant une faible proportion d'uranium solubilisée.L'étude en fonction de la température a démontré que la température de démixtion augmente avec la teneur Pu. Plusieurs représentations ont été établies. A 200°C, les limites d'existence du domaine multiphasé évoluent peu par rapport à 25°C. A 400°C, la démixtion survient à une teneur Pu proche de 0,35, largement inférieure à celle suggérée par la littérature. A 600°C, les résultats précisent les équilibres de phases jusqu'alors très méconnus avec une démixtion apparaissant à partir de y=0,60.L'analyse microstructurale des échantillons a clairement démontré l'impact significatif de la démixtion sur le matériau se traduisant par des fissures au sein des échantillons, d'autant plus nombreuses que la teneur en Pu est élevéeIn the UO2-PuO2-Pu2O3 section, a monophasic (U1-y,Puy)O2-x domain is stable for y<0,20 at 25°C and up to solid-liquid equilibrium. At higher Pu content, phase equilibria are more unclear with a phase separation process. The main objective of this work consisted in upgrading the representation of this system for 0,15≤y≤0,65 and 25≤T(°C)≤1500.At 25°C, a miscibility gap composed by two different (U1-y,Puy)O2-X phases has been observed for y<0,45, with one very closed to stoichiometric state (Oxygen/Metal=2) and one other very reduced. For the first time, a triphasic domain has been characterized at higher Pu contents, with two (U1-y,Puy)O2-X phases near y=0,45 and one (U1-y,Puy)2O3 phase with a low U content inside. Concerning the study in function of temperature, we have demonstrated that phase separation temperature increase when Pu content grows. Several representations have been established. At 200°C, the representation is closed to that at 25°C. At 400°C, the phase separation have been specified at a lower Pu content than that of literature : y=0,35. At 600°C, our results have clarified the section, until then very unclear, with a phase separation appearing at y=0,60.The microstructural analysis has clearly demonstrated the significant impact of the phase separation on the material. Indeed many cracks have been observed in our samples, and quantity of these defects increases when Pu content grows
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Silbermann, Gwennaelle. „Effets de la température et de l'irradiation sur le comportement du 14C et de son précurseur 14N dans le graphite nucléaire. Étude de la décontamination thermique du graphite en présence de vapeur d'eau“. Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10168.
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Le démantèlement des réacteurs Uranium Naturel Graphite Gaz génèrera en France environ 23 000 tonnes de déchets radioactifs graphités. La gestion appropriée de ces déchets nécessite de déterminer leur inventaire radiologique et de disposer de données fiables sur la localisation et la spéciation des radionucléides (RN). Le 14C a été identifié comme RN d'intérêt pour le stockage en raison de son inventaire initial important et du risque de présence d'une fraction organique mobile dans l'environnement, lors de la phase de stockage. A ce titre, l'objectif de cette thèse CIFRE, réalisée en partenariat avec EDF, est de mettre en œuvre des études expérimentales permettant de simuler et d'évaluer l'impact de la température, de l'irradiation et de la corrosion radiolytique du graphite sur le comportement migratoire en réacteur du 14C et de son précurseur azote. Les données ainsi acquises sont intégrées dans la deuxième partie de ce travail consacrée à l'étude d'un procédé de décontamination thermique du graphite en présence de vapeur d'eau. La démarche expérimentale consiste à simuler respectivement la présence de 14C et de 14N par implantation ionique de 13C et d'azote (14N ou 15N) dans un graphite de rondin SLA2 vierge. Cette étude montre que dans la gamme de températures du graphite en réacteur (100 - 500°C) et en absence de corrosion radiolytique, le 13C est stable thermiquement quel que soit l'état de structure du graphite. En revanche, les expériences d'irradiation du graphite chauffé à 500°C au contact d'un gaz représentatif du caloporteur radiolysé montrent le rôle synergique joué par les espèces oxydantes et l'endommagement du graphite favorisant la mobilité du 13C par gazéification des surfaces et/ou oxydation sélective du 13C plus faiblement lié. En ce qui concerne l'azote constitutif, il a tout d'abord été démontré que sa concentration en surface atteint plusieurs centaines de ppm (< 500 ppm at.) et décroît en profondeur jusqu'à environ 160 ppm at.. Contrairement au 13C implanté, l'azote implanté migre à 500°C lorsque le graphite est fortement déstructuré (environ 8 dpa) alors qu'il reste stable pour un taux de déstructuration moindre (0,14 dpa). Les expériences montrent également le rôle synergique des excitations électroniques et de la température qui accélèrent le transport de l'azote vers la surface du graphite. Cette migration de l'azote semble se faire sous forme moléculaire d'espèces C-N, C=N voire C N. Après huit heures d'irradiation ces espèces ne sont toutefois pas ou peu relâchées et restent bloquées à la surface. L'étude du procédé de décontamination thermique en présence de vapeur d'eau a nécessité la mise en place d'un dispositif de thermogravimétrie couplé à un générateur de vapeur d'eau ainsi que l'optimisation des paramètres de l'étude. Les influences de la température (700°C et 900°C) et de l'humidité relative (50 % HR et 90 % HR) ont été testées à un débit de gaz humide fixe de 50 mL/min. Dans ces conditions, l'oxydation sélective du carbone implanté a été confirméeThe dismantling of UNGG reactors in France will generate about 23 000 tons of radioactive graphite wastes. To manage these wastes, the radiological inventory and data on radionuclides (RN) location and speciation should be determined. 14C was identified as an important RN for disposal due to its high initial activity and the risk of release of a mobile organic fraction in environment, after water ingress into the disposal. Hence, the objective of this thesis, carried out in partnership with EDF, is to implement experimental studies to simulate and evaluate the impact of temperature, irradiation and graphite radiolytic corrosion on the in reactor behavior of 14C and its precursor, 14N. The obtained data are then used to study the thermal decontamination of graphite in presence of water vapor. The experimental approach aims at simulating the presence of 14C and 14N by the respective ion implantation of 13C and 14N or 15N in virgin graphite. This study shows that, in the temperature range reached during reactor operation, (100-500°C) and without radiolytic corrosion, 13C is thermally stable whatever the initial graphite structure. Moreover, irradiation experiments were performed on heated graphite (500°C) put in contact with a gas representative of the radiolysed coolant gas. They show the synergistic role played by the oxidative species and the graphite structure disorder on the enhancement of 13C mobility resulting in the gasification of the graphite surface and/or the selective oxidation of 13C more weakly bound than 12C. Concerning the pristine nitrogen, we showed first that the surface concentration reaches several hundred ppm (<500 ppm at) and decreases at deeper depths to about 160 ppm at.. Unlike implanted 13C, implanted nitrogen migrates at 500 ° C when the graphite is highly disordered (about 8 dpa) while remaining stable for a lower disorder rate (0.14 dpa). Experiments also show the synergistic role by electronic excitations and temperature that accelerate the transport of nitrogen to the surface of the graphite. Nitrogen seems to migrate in the form of molecular species (CN, C = N or C N). After eight hours of irradiation these species are, however, little or not released and blocked at the surface. The study of the thermal decontamination of graphite in presence of water vapor was performed with a thermogravimetric device coupled to a steam water generator device. The influence of temperature (700 ° C and 900 ° C) and of the relative humidity (50% RH and 90% RH) was tested with a wet gas fixed flow rate of 50 ml/min. Under these conditions, the selective oxidation of implanted carbon was confirmed
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Silbermann, Gwennaëlle. „Effets de la température et de l'irradiation sur le comportement du 14C et de son précurseur 14N dans le graphite nucléaire. Etude de la décontamination thermique du graphite en présence de vapeur d'eau“. Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00954466.
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Le démantèlement des réacteurs Uranium Naturel Graphite Gaz génèrera en France environ 23 000 tonnes de déchets radioactifs graphités. La gestion appropriée de ces déchets nécessite de déterminer leur inventaire radiologique et de disposer de données fiables sur la localisation et la spéciation des radionucléides (RN). Le 14C a été identifié comme RN d'intérêt pour le stockage en raison de son inventaire initial important et du risque de présence d'une fraction organique mobile dans l'environnement, lors de la phase de stockage. A ce titre, l'objectif de cette thèse CIFRE, réalisée en partenariat avec EDF, est de mettre en œuvre des études expérimentales permettant de simuler et d'évaluer l'impact de la température, de l'irradiation et de la corrosion radiolytique du graphite sur le comportement migratoire en réacteur du 14C et de son précurseur azote. Les données ainsi acquises sont intégrées dans la deuxième partie de ce travail consacrée à l'étude d'un procédé de décontamination thermique du graphite en présence de vapeur d'eau. La démarche expérimentale consiste à simuler respectivement la présence de 14C et de 14N par implantation ionique de 13C et d'azote (14N ou 15N) dans un graphite de rondin SLA2 vierge. Cette étude montre que dans la gamme de températures du graphite en réacteur (100 - 500°C) et en absence de corrosion radiolytique, le 13C est stable thermiquement quel que soit l'état de structure du graphite. En revanche, les expériences d'irradiation du graphite chauffé à 500°C au contact d'un gaz représentatif du caloporteur radiolysé montrent le rôle synergique joué par les espèces oxydantes et l'endommagement du graphite favorisant la mobilité du 13C par gazéification des surfaces et/ou oxydation sélective du 13C plus faiblement lié. En ce qui concerne l'azote constitutif, il a tout d'abord été démontré que sa concentration en surface atteint plusieurs centaines de ppm (< 500 ppm at.) et décroît en profondeur jusqu'à environ 160 ppm at.. Contrairement au 13C implanté, l'azote implanté migre à 500°C lorsque le graphite est fortement déstructuré (environ 8 dpa) alors qu'il reste stable pour un taux de déstructuration moindre (0,14 dpa). Les expériences montrent également le rôle synergique des excitations électroniques et de la température qui accélèrent le transport de l'azote vers la surface du graphite. Cette migration de l'azote semble se faire sous forme moléculaire d'espèces C-N, C=N voire C N. Après huit heures d'irradiation ces espèces ne sont toutefois pas ou peu relâchées et restent bloquées à la surface. L'étude du procédé de décontamination thermique en présence de vapeur d'eau a nécessité la mise en place d'un dispositif de thermogravimétrie couplé à un générateur de vapeur d'eau ainsi que l'optimisation des paramètres de l'étude. Les influences de la température (700°C et 900°C) et de l'humidité relative (50 % HR et 90 % HR) ont été testées à un débit de gaz humide fixe de 50 mL/min. Dans ces conditions, l'oxydation sélective du carbone implanté a été confirmée.
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Rouxel, Baptiste. „Développement d’aciers austénitiques avancés résistant au gonflement sous irradiation“. Thesis, Lille 1, 2016. http://www.theses.fr/2016LIL10187/document.
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Dans le cadre des études sur les réacteurs de 4ème génération, le CEA développe de nouvelles nuances d’aciers austénitiques pour le gainage du combustible des réacteurs à neutrons rapides (RNR) à caloporteur sodium. Ces aciers présentent d’excellentes propriétés mécaniques mais leur utilisation peut être limitée du fait de leur gonflement sous irradiation. La formation de cavités est observée dans l’alliage et fragilise le matériau. L’alliage de référence en France est un acier 15Cr/15Ni stabilisé au titane appelé AIM1. Cette étude cherche à comprendre le rôle joué par divers éléments d’alliages et paramètres microstructuraux sur la formation des cavités sous irradiation et contribuer ainsi au développement d’une nuance AIM2 plus résistante au gonflement. Dans une démarche analytique, des matériaux modèles ont été élaborés avec des compositions chimiques et des microstructures spécifiques. Dix nuances ont été coulées avec des variations chimiques en Ti, Nb, Ni, et P. Quatre microstructures types par alliage mettent en évidence le rôle des dislocations, des solutés ou des nano-précipités sur le gonflement. Ces matériaux ont été caractérisés principalement par MET et DNPA avant d’être irradiés aux ions Fe2+ (2 MeV) dans le but de simuler les dommages neutroniques. Il a été montré que les solutés jouaient un rôle prépondérant sur la formation des cavités. C’est en particulier le titane en solution solide qui réduit le gonflement, alors que le niobium ne possède pas cette qualité. Enfin, une matrice enrichie de 15% à 25% de nickel reste favorable pour limiter le gonflement dans ces aciers avancésIn the framework of studies about Sodium Fast Reactors (SFR) of generation IV, the CEA is developing new austenitic steel grades for the fuel cladding. These steels demonstrate very good mechanical properties but their use is limited because of the void swelling under irradiation. Beyond a high irradiation dose, cavities appear in the alloys and weaken the material. The reference material in France is a 15Cr/15Ni steel, named AIM1, stabilized with titanium. This study try to understand the role played by various chemical elements and microstructural parameters on the formation of the cavities under irradiation, and contribute to the development of a new grade AIM2 more resistant to swelling. In an analytical approach, model materials were elaborated with various chemical compositions and microstructures. Ten grades were casted with chemical variations in Ti, Nb, Ni and P. Four specific microstructures for each alloy highlighted the effect of dislocations, solutes or nano-precipitates on the void swelling. These materials were characterized using TEM and SANS, before irradiation with Fe2+ (2 MeV) ions in the order to simulate the damages caused by neutrons. Comparing the irradiated microstructures, it is demonstrated that the solutes have a dominating effect on the formation of cavities. Specifically titanium in solid solution reduces the swelling whereas niobium does not show this effect. Finally, a matrix enriched by 15% to 25% of nickel is still favorable to limit swelling in these advanced austenitic stainless steels
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Ndiaye, Abibatou. „Combustible nucléaire UO2 à microstructures pilotées : compréhension des mécanismes d'élaboration et du comportement mécanique en température“. Phd thesis, Université de Grenoble, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00848094.
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Cette étude s'inscrit dans le cadre de l'amélioration des performances du combustible nucléaire utilisé dans les centrales actuelles, élaboré par frittage de poudres d'UO2. Elle vise à relier les caractéristiques de la poudre à la microstructure des frittés, et cette dernière aux propriétés mécaniques à des températures représentatives du fonctionnement des réacteurs. Pour l'étude du frittage, nous avons préparé des poudres d'UO2 aux caractéristiques définies et reproductibles, plus simples que les poudres industrielles, par broyage (désagglomération) ou en utilisant des séquences de traitements d'oxydation, de réduction et de broyage. Le frittage a été réalisé sous atmosphère réductrice. Le suivi dilatométrique de la densification de ces poudres " modèles " et la caractérisation des microstructures obtenues par analyse d'images ont montré le rôle prépondérant d'une caractéristique de la poudre, la fraction de fines particules dans la poudre, et d'un paramètre du procédé, la vitesse de chauffage. Des essais mécaniques de compression à vitesse de déformation imposée (DVC) et à contrainte imposée (fluage) ont été réalisés sur des pastilles frittées à partir de poudres industrielles d'UO2 et de poudres légèrement simplifiées (désagglomérées). Ils ont montré l'effet prépondérant des conditions de sollicitation sur les mécanismes de déformation dans le domaine viscoplastique. Les mécanismes mis en jeu ont été identifiés, ainsi que leur domaine de prédominance en fonction de la contrainte (ou de la vitesse de déformation) et de la taille des grains, et de la température d'essai. Les seuils correspondants ont été déterminés.La caractérisation des microstructures déformées (observations macroscopiques, microscopie optique, MEB) a mis en évidence que la seule exploitation des courbes d'essais de compression est insuffisante pour analyser le comportement mécanique à haute température des frittés d'UO2. Un endommagement significatif des microstructures a été observé. Son amorçage et son évolution en fonction du taux de déformation atteint et de la microstructure ont été étudiés.
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Schlutig, Sandrine. „Contribution à l'étude de la pulvérisation et de l'endommagement du dioxyde d'uranium par les ions lourds rapides“. Phd thesis, Université de Caen, 2001. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00002110.
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La mise en mouvement des atomes d'un matériau par un ion lourd se traduit dans le volume par la création de traces et à la surface par l'éjection d'atomes vers le vide. Ainsi, afin d'appréhender les mécanismes initiaux de formation des traces, nous nous sommes intéressés à la pulvérisation du dioxyde d'uranium par les ions lourds rapides. L'étude est consacrée à l'influence du pouvoir d'arrêt électronique sur l'émission de particule neutre et plus spécifiquement sur la mesure de leurs distributions angulaires. Ces mesures sont complétées par celles des ions émis d'une cible d'UO2 soumise à un bombardement d'ions lourds rapides. L'ensemble des résultats expérimentaux donne accès à : i) la nature des particules pulvérisées ; ii) l'état de charge des particules émises ; iii) la direction d'éjection des particules pulvérisées ; iv) et aux rendements de pulvérisation, obtenus à partir des distributions angulaires. Ces résultats sont confrontés aux modèles de pulvérisation proposés dans la littérature et il apparaît que seul le modèle d'écoulement gazeux supersonique donne des résultats cohérents avec nos observations. Enfin, grâce aux expériences antérieures, réalisées par T. Wiss, concernant l'endommagement du dioxyde d'uranium, ce travail débouche sur la comparaison entre les modifications observées dans le matériau et la pulvérisation. Cette démarche permet de mettre en évidence que seule une fraction de monocouches d'UO2 participe à la pulvérisation.
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Perrin, Lionel. „Étude expérimentale de l’évaporation à haute température de gouttes de combustible en régime de fortes interactions à l'aide de méthodes optiques“. Thesis, Université de Lorraine, 2014. http://www.theses.fr/2014LORR0307/document.
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L’étude des transferts de chaleur et de masse lors de l’évaporation de gouttes en mouvement et en interaction est un domaine complexe à cause des nombreux phénomènes en jeu. Les principaux paramètres influençant l’évaporation ont pu être étudiés indépendamment grâce à l’utilisation de diagnostics optiques de mesure non-intrusifs sur un train de gouttes monodisperse. Une technique basée sur la fluorescence induite par laser (LIF) à deux couleurs a été développée afin d’obtenir la température moyenne de gouttes de combustible mono et multicomposant. Afin de supprimer l'effet optique parasite engendré par des résonances morphologiquement dépendantes, un absorbeur non fluorescent a été ensemencé à faible concentration. L’évolution de la vitesse et de la taille des gouttes ont été investiguées grâce à une technique par ombroscopie quantitative qui permis la mesure très précise des taux d’évaporation. Une enceinte à haute température a été conçue afin de générer des conditions ambiantes maitrisées et propices à la formation d’une forte évaporation. Ainsi, les nombres de Nusselt et Sherwood ont été déterminés expérimentalement pour plusieurs combustibles dans diverses conditions d'injection. L'étude sur différents combustibles et à différentes températures d'injection a confirmé l’influence de la volatilité du combustible sur les transferts. L’influence du nombre de Reynolds a aussi été mise en évidence. L’étude de gouttes multicomposant a permis de montrer différentes phases d’échauffement et d’évaporation lors du temps de transit de la goutte liées aux différences de volatilité des combustibles du mélange. Les effets de différentes compositions ont aussi été investiguésThe study of heat and mass transfers during the evaporation of moving and interacting droplets remain a complex field because of the various mechanisms in action. The main parameters influencing the evaporation of droplets have been studied separately thanks to non intrusive optical diagnostics that have been used on a monodisperse droplet stream. A technique based on two colors laser induced fluorescence (LIF) was developed to measure the temperature of mono and multicomponent evaporating fuel droplets. The liquid fuel is seeded by a non-fluorescent absorber to eliminate the effect of morphological dependant resonances. The size evolution was obtained thanks to shadow imaging which allowed precise measurements of evaporation rates. A hot chamber was conceived to create controlled ambient conditions around the droplets. Thereby, the Nusselt and Sherwood numbers, characterizing the heat and mass transfers, were deduced from the experimental data for various experimental conditions. The studies allowed confirming the influence of the volatility of the fuel regarding heat and mass transfers. The results also exhibit an influence of the Reynolds number. Finally, the study of multicomponent droplets had shown different heating and evaporating phases during the droplet transit time. Effects of various compositions have also been investigated
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Vaugoude, Adrien. „Contribution au développement d’aciers austénitiques avancés résistants au gonflement sous irradiation“. Thesis, Lille 1, 2019. http://www.theses.fr/2019LIL1R054.
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Dans le cadre des recherches sur les réacteurs de 4ème génération, le CEA développe de nouvelles nuances d’aciers austénitiques qui seront utilisables, par exemple, pour le gainage de combustibles de réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium (RNR-Na). Grâce à d’excellentes propriétés mécaniques et une bonne résistance à la corrosion, ils sont utilisables jusqu’à une centaine de dpa, même si leur durée de vie peut être limitée par le phénomène de gonflement sous irradiation. Le gonflement est dû à la formation de cavités dans le matériau suite à l’irradiation et peut provoquer des déformations géométriques et fragiliser les gaines de combustible. L’alliage de référence, développé grâce aux précédents travaux sur les RNR français, est un acier austénitique 15Cr/15Ni stabilisé au titane appelé AIM1. Ce travail porte sur l’étude et la compréhension des mécanismes menant à la formation des cavités sous irradiation pour contribuer au développement d’une nuance AIM2 plus résistante au gonflement. Différentes optimisations chimiques et microstructurales ont été étudiées en adoptant une démarche analytique. Trois alliages modèles ont permis d’étudier la double stabilisation titane et niobium et des microstructures modèles ont été définies pour mettre en évidence le rôle de paramètres microstructuraux influençant le gonflement (dislocations, solutés, nano-précipités). Des caractérisations par MEB, DRX et DNPA ont permis une meilleure compréhension des évolutions microstructurales des trois nuances et des microstructures modèles et aussi d’étudier leur capacité à former un fin réseau de nano-précipités. Des irradiations à très hautes doses aux ions Fe3+ (2MeV et 10MeV) pour provoquer la formation de cavités ont permis de mettre en avant le rôle prépondérant de la microstructure sur la résistance au gonflement. Une nouvelle méthodologie de l’étude du gonflement induit par l’irradiations aux ions a été proposée. Elle permet une étude statistique de la formation des cavités et repose sur l’utilisation de la microscopie à balayage. Les nouveaux détecteurs permettent en effet l’acquisition de clichés haute définition pouvant contenir sur une même micrographie plusieurs milliers de cavités. Ces clichés sont ensuite analysés à l’aide d’un algorithme d’intelligence artificielle à apprentissage supervisé pour reconnaître automatiquement les cavités mais également différents objets présents dans la microstructure (précipités, joints de grain, etc). Un exemple d’étude de l’effet sur le gonflement du gradient de dommage d'irradiation, caractéristique des irradiations aux ions lourds, est présenté comme illustration de cette méthodologie appelée MEBIA. Des calculs par dynamique d’amas ont permis de simuler l’impact des nano-précipités et la densité initiale de dislocations sur le gonflement. Ces résultats ont inspiré la création de nouvelles microstructures qui ont été irradiées et ont commencées à être caractérisées. Ce travail devra être poursuivi pour valider la pertinence des microstructures optimisées. L’ensemble des résultats présentés dans ce manuscrit illustre les difficultés rencontrées pour étudier les microstructures des aciers austénitiques irradiés à très forte dose mais il montre que des approches nouvelles peuvent aussi être mises en place pour faciliter ce travailIn the framework on 4th generation reactors, the CEA is developing new grades of austenitic steels that will be usable, for example, for the cladding of fuels for sodium-cooling fast neutron reactors (RNR-Na). Thanks to their excellent mechanical properties and good corrosion resistance, they can be used up to 100 dpa, although their service life may be limited by the phenomenon of swelling under irradiation. Swelling is due to the formation of cavities in the material following irradiation and can cause geometric deformations and weaken the fuel claddings. The reference alloy, developed thanks to previous R&D on French RNRs, is an austenitic 15Cr/15Ni titanium stabilized steel called AIM1. This work focuses on studying and understanding the mechanisms leading to the formation of cavities under irradiation to contribute to the development of a more swell-resistant AIM2 grade. Different chemical and microstructural optimizations were investigated using an analytical approach. Three model alloys were used to study the double stabilization of titanium and niobium and several model microstructures were defined to highlight the role of microstructural parameters influencing swelling (dislocations, solutes, nanoprecipitates). Characterizations by SEM, DRX and DNPA have allowed a better understanding of the microstructural evolutions of the three grades, model microstructures and also to study their ability to form a fine network of nanoprecipitates. Very high-dose irradiations with Fe3+ ions (2MeV and 10MeV) to induce the formation of cavities have highlighted the major role of microstructure on swelling resistance. A new methodology for the study of swelling induced by ion irradiation has been proposed. It allows a statistical study of cavity formation and is based on the use of scanning microscopy. Indeed, the new detectors can acquire high definition images that can contain several thousand cavities on the same micrograph. These images are then analyzed using a supervised learning artificial intelligence algorithm to automatically recognize the cavities but as well as different objects present in the microstructure (precipitates, grain joints, etc.). An example of a study of the effect on the swelling of the irradiation damage gradient, characteristic of heavy ion irradiation, is presented as an illustration of this methodology called MEBIA. Cluster dynamic calculations simulated the impact of nanoprecipitates and the initial density of dislocations on swelling. These results inspired the creation of new microstructures that were irradiated and began to be characterized. This work will have to be continued to validate the relevance of optimized microstructures. Results presented in this manuscript illustrate the difficulties encountered in studying the microstructures of austenitic steels irradiated at very high doses, but it shows that new approaches can also be put in place to facilitate this work
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Nguyen, Tien Hien. „Channelling investigation of the behaviour of urania under low-energy ion irradiation“. Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00966967.
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This thesis is dedicated to the investigation of the structural destabilisation of UO2 single crystal. Irradiations with 470-keV Xe, 500-keV Ce and 500-keV La ions (with corresponding ion range of Rp 85 nm and range straggling of Delta Rp _ 40 nm according to SRIM calculation) have been performed to investigate the destabilisation of UO2 single crystals induce by (i) the radiation damage effects due to the nuclear stopping process of a fission fragment at the end of their trajectories (ballistic contribution) and by (ii) the incorporation of a fission product at high concentration (chemical contribution). The energies and masses of bombarding ions were deliberately chosen so that they would have very similar projected range in UO2 in order to compare the effects induced by solubles (La and Ce) versus non soluble Xe species in UO2. Rutherford Backscattering Spectrometry in channelling geometry (RBS/C) was applied to study the defects induced. Channelling data were analysed afterwards by Monte-Carlo simulation with McChasy code assuming a two-class model of defects comprising (i) the randomly displaced atoms (RDA) and the bent channels (BC) defects. The accumulation of RDA with increasing ion fluence leads to a steep increase (build-up of defects) observed from 4 to 7 dpa regardless of nature of ions and a dramatic increase observed from 300 dpa (corresponding to _ 5 at. % of implanted ions) only for Xe irradiated crystal. The difference due to the soluble versus insoluble species was clearly observed. Such a difference was observed via the dramatic increase of RDA when the crystal is implanted at very high concentration only for crystal implanted with insoluble species. Moreover, the difference is also observed via the higher fraction of RDA created in the crystal irradiated with insoluble element. This phenomenon is mostly due to the size of implanted species in the matrix. Insoluble Xe atoms have the atomic radius which is larger than twice the atomic radius of U sub-lattice while soluble La and Ce atoms have the atomic radii of similar size as compared to U atom. Xe creates a much stronger stress field in UO2 crystal in comparison to La or Ce; a higher fraction of RDA is thus created. Conversely, the accumulation of BC with increasing ion fluence leads to very similar evolution versus ion fluence in all crystals implanted with the three elements . A regular increase of BC versus fluence which reveal the dramatic
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Morati, Nicolas. „Système de détection ultra-sensible et sélectif pour le suivi de la qualité de l'air intérieur et extérieur“. Electronic Thesis or Diss., Aix-Marseille, 2021. http://www.theses.fr/2021AIXM0200.
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Aujourd’hui, l’air est pollué par de nombreuses substances chimiques, difficile à identifier. Plusieurs gaz marqueurs sont caractéristiques de la pollution, comme le monoxyde de carbone (CO), l'ozone (O3) et le dioxyde d'azote (NO2). Les capteurs de gaz à base d’oxyde métallique (MOX) sont des bons candidats pour suivre en temps réel la qualité de l’air. Ils sont largement utilisés dans les dispositifs de détection de gaz portables et à faible coût. Très sensibles, stables et avec une grande durée de vie, les capteurs MOX souffrent d'un manque inhérent de sélectivité, qui peut être comblé en y intégrant de l’intelligence artificielle. Ce travail de thèse s’intéresse à la mise en œuvre de méthodes d’identification de gaz basées sur l’analyse de données expérimentales. L’objectif est de discriminer le CO, l’O3, et le NO2, avec un seul capteur, dans des conditions réelles d’utilisation (faible débit, humidité...). Pour cela, nous utilisons un capteur de gaz à base d’oxyde de tungstène (WO3) breveté par l’IM2NP et exploité sous licence mondiale par la société NANOZ. Une base de données expérimentale complète a été créée à partir d’un protocole basé sur la modulation de la température de la couche sensible. À partir de cette base de données nous avons mis en œuvre deux méthodes différentes d’extractions de paramètres : le calcul des attributs temporels et la transformée en ondelettes. Ces deux méthodes ont été évaluées sur leur capacité de discrimination des gaz grâce à l’utilisation de plusieurs familles d’algorithmes de classification tels que les machines à vecteurs de support (SVM), les K plus proches voisins (KNN), les réseaux de neuroneToday the air is polluted by many chemicals, which are in the form of a complex mixture that is difficult to identify. These marker gases include carbon monoxide (CO), ozone (O3) and nitrogen dioxide (NO2). It has therefore become imperative to design detection systems that are inexpensive, but at the same time highly sensitive and selective, in order to monitor air quality in real time. Metal Oxide gas sensors (MOX) can meet these requirements. They are used in portable and low cost gas detection devices. Very sensitive, stable and with a long lifespan, MOX sensors suffer from an inherent lack of selectivity, which can be overcome by integrating artificial intelligence. This thesis is concerned with the implementation of gas identification methods based on the analysis of experimental data. The objective is to discriminate three pollution marker gases: CO, O3, and NO2, with a single sensor, under real conditions of use, i.e. in the permanent presence of a concentration of these gases in the humid ambient air. For this, we use a tungsten oxide (WO3) gas sensor patented by IM2NP laboratory and operated under a worldwide license by the company NANOZ.A complete experimental database was created from a protocol based on temperature modulation of the sensitive layer. From this database, we implemented two different feature extraction methods: the computation of temporal attributes and the wavelet transform. These two methods were evaluated on their gas discrimination capacity thanks to the use of several families of classification algorithms, such as support vector machines (SVM), decision trees, K nearest neighbours, neural networks, etc
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Vautrot, Valentin. „Recherche des mécanismes impliqués dans les dérégulations de l'épissage alternatif à l'origine de la progéria et étude du rôle de l'étape d'épissage dans les changements globaux d'expression des gènes en réaction au choc thermique“. Thesis, Université de Lorraine, 2013. http://www.theses.fr/2013LORR0321/document.
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Le syndrome de Hutchinson-Gilford, ou progéria, est une pathologie génétique rare qui se caractérise par des symptômes assimilés à un vieillissement prématuré. Les mutations à l'origine de la progéria affectent le gène LMNA, codant la lamine A, qui joue un rôle majeur dans la formation, la maintenance et la résistance du noyau. Ces mutations activent l'utilisation de sites 5' alternatif ou cryptique d'épissage présents dans l'exon 11 du pré-ARNm LMNA en amont du site normalement utilisé. Nous avons révélé un effet des mutations sur la structure secondaire de l'ARN aux alentours des mutations, qui permet l'augmentation de l'utilisation des sites d'épissage mutants. De plus, nous avons montré l'implication de plusieurs protéines SR (SRSF1, SRSF5 et SRSF6) dans la régulation de l'utilisation des différents sites d'épissage. D'autre part, il a déjà été observé que les noyaux des cellules des patients atteints de progéria contiennent des granules de stress, les nSB, situés dans les régions péricentromériques des chromosomes et contenant des ARN dits satellite III et des facteurs d'épissage. Des nSB similaires sont formés dans les cellules saines suite à divers stress, comme le stress thermique. Il est possible que ces nSB séquestrent ces facteurs d'épissage afin de réguler le profil d'épissage alternatif des cellules pendant la régénération après un stress. Nous avons purifié les protéines associées aux ARN satellite III in vitro afin de trouver de nouveaux composants des nSB et analysé, par emploi de puces jonction-exon, le transcriptome de cellules soumises à un choc thermique, pour mieux comprendre à terme comment la formation des nSB peut affecter l'épissage alternatifThe Hutchinson-Gilford syndrome, also called progeria, is a rare genetic disease, characterized by symptoms that can be assimilated to accelerated natural ageing. Mutations that cause progeria affect the LMNA gene, which codes the lamin A that plays a major role in the shaping, maintenance and resistance of the nucleus. These mutations lead to the activation of alternative or cryptic 5' splice sites located within the exon 11 of LMNA pre-mRNA upstream from the normal 5' splice site. Our work revealed an effect of the mutations on the 2D RNA structure of the splice sites, which contributes to the increased use of the mutant sites. On top of it, we showed the impact of several SR proteins, (SRSF1, SRSF5 and SRSF6) on the regulation of the use of the exon 11 5' splice sites. On the other hand, it was previously observed that cells from progeria patients contain nuclear stress bodies (nSB), located in chromosomal pericentromeric regions and containing satellite III RNAs and several splicing regulatory proteins. Similar bodies are formed in healthy cells submitted to various stresses such as heat shock. A work hypothesis is that those nSBs sequester splicing factors in order to regulate the global alternative splicing profile in cells during the recovery period after stress. We purified proteins associated with satellite III RNAs in vitro, to find new components of the nSBs, and analyzed the transcriptome of cells subjected to heat shock using exon junction microarrays, in order to eventually understand how nSB formation can affect alternative splicing