Dissertationen: „Captage du carbone“

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Favre, Nathalie. „Captage enzymatique du dioxyde de carbone“. Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00840947.

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Cette thèse s'est inscrite dans le cadre du projet ACACIA (Amélioration du CAptage du CO2 Industriel et Anthropique) soutenue par le pôle de compétitivité AXELERA et financé par " FUI " et " LE GRAND LYON ". Notre objectif était d'immobiliser l'anhydrase carbonique dans des gels inorganiques, en particulier la silice afin de préserver la structure de l'enzyme, sa fonctionnalité et de la protéger de l'environnement physico-chimique environnant. Pour cela, des essais préliminaires simples nous ont permis d'élaborer et de construire une cellule, comprenant membrane polymérique poreuse imprégnée de solution enzymatique aqueuse, ou de gel de silice lui-même imprégné de solution aqueuse d'enzyme. A partir de ce montage, nous avons étudié des paramètres importants de la membrane, comprenant un tampon, sa nature, molarité et son pH, ainsi que la taille des pores de la membrane et la concentration en enzyme. Il a été trouvé qu'un tampon à base de bicarbonate permet de déplacer l'équilibre de déprotonation du CO2(aq) vers un pH plus élevé, par l'apport des ions HCO3- équilibrés par des cations comme Na+, et favorise une contribution plus importante à la diffusion du CO2 à travers la membrane. Nous avons également observé que quelque soit le gaz de captage (100 % et / ou 10 % de CO2), le tampon et le type de membrane, une perméance maximum a été observée pour une concentration en enzyme de 0.2 mg mL-1.

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Pellerano, Mario. „Évaluation d'absorbants pour le captage et le transport de CO²“. Nantes, 2010. http://archive.bu.univ-nantes.fr/pollux/show.action?id=f10f503c-d210-4296-89f9-32e6e8a2cc79.

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L'augmentation des émissions du CO2 dans l'atmosphère est un problème environnemental majeur de part son influence dans l'augmentation de l'effet de serre. La capture et le stockage du CO2 forment l'une des solutions proposées afin de limiter ces émissions. La capture du CO2 est effectuée par un système de séparation dans le gaz effluents industriels. Dans les procédés de pre-combustion, des gaz synthétiques sont purifiés de manière a réduire la concentration des gaz non combustibles comme le CO et le CO2. Des technologies comme l'absorption par un solvant, le cycle de calcium, la voie cryogénique ou le contact des gaz avec un adsorbant solide ou à travers d'une membrane sont envisagées pour accomplir cette séparation des gaz. Dans cette thèse, l'étude est effectuée pour la technique de l'adsorption des gaz sur des adsorbants solides. L'avantage de l'adsorption consiste dans la facilité de régénération des matériaux adsorbants sous modulation thermique ou de pression. Son utilisation est aussi moins polluante que d'autres techniques telles que les solvants. Dans ce travail il a été analysé les capacités d'adsorption des différents adsorbants considérés : des zéolites et des charbons activés. Des comparaisons entre ces matériaux ont été réalisées en considérant la capacité d'adsorption et le vieillissement. La deuxième évaluation des matériaux entreprise est l'analyse de leurs performances de séparation en terme de pureté et de taux de récupération des gaz séparés. La séparation a été effectuée sur deux mélanges : le premier contenant 50% de CO2 et 50% de CH4 et le deuxième mélange constitué de 20%C02 et 80% N2. Enfin, une possible application des adsorbants pour le transport en phase adsorbée de CO2 est analysée. Une évaluation technico – économique pour le transport du CO2 en phase adsorbée est réalisée. Une comparaison avec les moyens existants de transport de CO2 par la suite effectuée
In order to reduce greenhouse gases emissions, CO2 release due to human activities should be better controlled. CO2 capture by adsorption is considered as one ot the potential options. In this work, different commercialized activated carbons (AC) were evaluated as a potential adsorbent for CO2 capture by pressure modulation and were compared to commercialised zeolites. Adsorption isotherms, materials aging and gas separation were determined and evaluated. Relations between physical properties and adsorption capacities are founded. These relations were used in order to determine the adsorbent demonstrating the best adsorption regeneration capacities depending on the operating conditions applied. CO2 transportation from production places to storage locations is presently accomplished by liquid or supercritical phase, which generate large costs and emissions. This final part of this work considers the possibility to transport CO2 in adsorbed phase (with considered materials) and analyzes its cost as a function of transported quantities, transport conditions and transportation means. CO2 transport by ship in adsorbed phase on small distances was seen as being competive to ship transportation in liquid phase. The CO2 emissions generated by CO2 transport in adsorbed phase were evaluated in all cases (transportation means, distances, conditions) to be much smaller than the ones generated by liquid phase transport

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Almantariotis, Dimitrios. „Captage du dioxyde de carbone par des liquides ioniques partiellement fluorés“. Phd thesis, Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00671346.

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L'objectif de ce travail est d'étudier et de contribuer à améliorer la capacité des liquides ioniques pour l'absorption sélective de dioxyde de carbone. Pour cela nous avons envisagé la fluorination partielle des cations ou des anions constituant les liquides ioniques. Nous avons sélectionné des liquides ioniques partiellement fluorés à étudier, dont trois ont été synthétisés dans ce travail. Dans un premier temps, nous avons étudié l'impact de la structure des liquides ioniques purs sur leurs propriétés thermophysiques telles que la masse volumique, la viscosité et la stabilité thermique. Dans un deuxième temps, nous avons étudié les propriétés thermodynamiques de mélanges des liquides ioniques avec des gaz ou des liquides. La miscibilité de l'eau a ainsi été étudiée en fonction de la température. Nous avons mesuré la solubilité de cinq gaz (dioxyde de carbone, protoxyde d'azote, éthane, azote, hydrogène) dans les liquides ioniques, pour des températures comprises entre 298 K et 343 K et des pressions proches de la pression atmosphérique. La simulation moléculaire a été utilisée afin d'identifier les sites préférentiels de solvatation de dioxyde de carbone et d'éthane, et de proposer des mécanismes moléculaires de solvatation de ces gaz. Les coefficients de diffusion du dioxyde de carbone et de l'éthane dans les liquides ioniques ont été calculés. Nous avons déterminé l'enthalpie de solution et la limite de solubilité du dioxyde de carbone en fonction de la pression à 313 K utilisant une technique calorimétrique à écoulement.

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Rozmus, Justyna. „Equation d'état électrolyte prédictive pour le captage du CO2“. Paris 6, 2012. http://www.theses.fr/2012PA066320.

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Ce travail est une contribution au développement d'une équation d'état prédictive pour le captage du CO2. Il s'inscrit dans la recherche de nouveaux solvants à base d'amines pouvant être utilisés dans les procédés de captage du CO2 en postcombustion. Pour cela, nous utilisons l'équation d'état PPC-SAFT combinée avec une méthode de contribution de groupes, dite GC-PPC-SAFT. Cette application implique plusieurs étapes : une bonne description des comportements de corps purs, des interactions binaires, la prise en compte des effets liés à la formation d’ions dans la phase aqueuse et enfin des réactions chimiques. Le modèle a ainsi été paramétré pour représenter les amines primaires, secondaires et tertiaires et leurs mélanges avec des alcanes et des alcools. Dans ce but, la base de données expérimentales de points de bulle a été complétée par des mesures ébulliométriques effectuées pour des mélanges avec des amines tertiaires. Les molécules multifonctionnelles telles que des alcanolamines, diamines et alcanediols ont fait l’objet d’une étude spécifique au vu de leur complexité propre. Par la suite les solutions aqueuses d'amine primaire ont été étudiées. Enfin, la prise en compte d'ions (électrolytes forts) a été réalisée par l'addition de contributions supplémentaires (MSA et Born) à l’énergie libre de Helmholtz. La solvatation est décrite comme une association entre ion et solvant. Le bon comportement du modèle a été confirmé par des prédictions effectuées pour de nombreuses propriétés de tous les systèmes étudiés dans une large gamme de températures, de pressions et de concentrations
This thesis is a contribution to the development of a predictive equation of state for the CO2 capture. It is driven by the need for development of new solvents which can be used for CO2 postcombustion capture using aqueous amine-based scrubbing. For this purpose, the PPC-SAFT equation of state is used, coupled with a group contribution method, called GC-PPC-SAFT. This approach is developed and validated in several stages: an accurate description of the pure compounds behaviour, a validation of the binary interactions on mixtures, the evaluation of the effects resulting from ions formation in the aqueous phase, and finally the chemical reactions. To this end, new group parameters have been determined for primary, secondary and tertiary amines and their mixtures with alkanes and alcohols. The bubble point experimental database was complemented with new ebulliometric measurements performed with mixtures containing tertiary amines. The multifunctional molecules such as alkanolamines, diamines and alkanediols have been investigated specifically, in view of their high complexity. Subsequently the primary amine aqueous solutions were studied. Finally, the ions (strong electrolytes) were taken into account by using two additional contributions (MSA and Born) to the Helmholtz free energy. The solvation is described using water-ion association. The accurate behaviour of the model is confirmed by predictions made for numerous properties of all systems of interest in a wide temperature, pressure and concentration range

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Coulier, Yohann. „Etude thermodynamique de solutions aqueuses d'amines démixantes pour le captage du dioxyde de carbone“. Phd thesis, Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00708552.

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L'objectif de cette thèse est l'étude thermodynamique des systèmes {amine - eau} et {CO2 - amine - eau}. Les amines étudiées sont des amines démixantes qui ont la particularité de présenter une séparation de phase liquide-liquide en solution aqueuse en fonction de la température et du taux de charge en CO2. Ces composés sont considérés comme de nouveaux solvants potentiels pour le captage du CO2. Les séparations de phase liquide- liquide des systèmes {amine - eau} ont été mises en évidence par calorimétrie et par une technique visuelle en utilisant un microcalorimètre (microDSCIII, Setaram) et une cellule d'équilibre de phase (SPM20, Thar Technologies). Pour permettre la représentation thermodynamique des systèmes {amine - eau}, les volumes molaires d'excès, les enthalpies molaires d'excès et les capacités calorifiques spécifiques ont été mesurés. Les enthalpies de mélange ont été déterminées avec une technique calorimétrique à écoulement. Le calorimètre employé est un BT2.15 de chez Setaram équipé avec une cellule de mélange développée au laboratoire. Les volumes molaires d'excès on été déterminés à partir des mesures des masses volumiques obtenues avec un densimètre à tube vibrant. Les capacités calorifiques spécifiques ont été déterminées avec le microcalorimètre microDSCIII. Les enthalpies d'absorption du CO2 dans les solutions aqueuses et les limites de solubilité ont été étudiées pour les amines présentant un intérêt pour le captage du CO2 avec une technique calorimétrique à écoulement utilisant un C80 de chez Setaram. La dernière partie de ce travail concerne le développement de modèle thermodynamique pour corréler les données mesurées. Les énergies de Gibbs des systèmes {amine - eau} sont calculées en utilisant soit le modèle étendu UNIQUAC soit le modèle NRTL. Cependant, deux sets de paramètres ont été obtenus pour décrire d'une part les équilibres liquide-liquide et d'autre part, les enthalpies molaires d'excès et les capacités calorifique spécifiques. Pour les systèmes {CO2 - amine - eau}, un modèle gamma-phi a été utilisé. Les paramètres d'interaction ont été ajustés à partir de données d'équilibre liquide vapeur et permettent de prédire les enthalpies de solutions, les limites de solubilités et la spéciation du système en fonction du taux de charge.

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Sissman, Olivier. „Séquestration minérale du CO2 dans les basaltes et les roches ultrabasiques : impact des phases secondaires silicatées sur le processus de carbonatation“. Paris, Institut de physique du globe, 2013. http://www.theses.fr/2013GLOB0001.

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La formation de carbonates constitue une option pérenne de séquestration géologique du dioxyde de carbone (CO2), susceptible de participer significativement à la réduction des émissions d’origine anthropique. Or, notre compréhension du mécanisme de carbonatation, ainsi que des blocages cinétiques rencontrés au cours de cette réaction chimique, n’est encore que peu développée. Bien qu’il existe de nombreuses études portant sur les cinétiques de dissolution des silicates basiques et de précipitation de carbonates, peu de travaux se sont intéressés à l’impact que la formation de phases secondaires non carbonatées pouvait produire sur ces cinétiques réactionnelles. C’est le parti pris par ce travail de thèse, dans la mesure où seule une bonne connaissance du mécanisme global de carbonatation pourra rendre ce procédé prédictible et efficace. Des données expérimentales de dissolution et carbonatation en réacteur fermé ont ainsi été obtenues sur des minéraux et roches pertinents. Dans une première partie, nous nous intéressons à la carbonatation de l’olivine, phase majeure des péridotites et mineure des basaltes, à 90°C et sous une pression de CO2 de 280 bars. L’altération d’olivine de San Carlos (Mg1. 76Fe0. 24SiO4) est inhibée par la formation d’un gel de silice en surface du minéral, dès lors que le milieu atteint la saturation vis de la silice amorphe (SiO2am). Le transport des espèces, qui se poursuit par un mécanisme de diffusion intra-solide à travers la couche de silice, devient l’étape limitante, ralentissant le processus de dissolution de l’olivine de San Carlos de cinq ordres de grandeur. En revanche, cette passivation des surfaces ne se produit pas lors de l’altération de calcio-olivine (Ca2SiO4), malgré la formation d’une couche de silice. Cette comparaison démontre que ce n’est pas la structure du silicate primaire qui contrôle les propriétés de transport de la silice, mais sa composition chimique. Le second volet se focalise sur la dynamique de formation des phases secondaires, en explorant les effets produits par l’ajout de ligands organiques, ainsi que par des variations de température. L’ajout de citrate à 90°C accélère bien la dissolution d’olivine de San Carlos d’un ordre de grandeur, et permet de libérer du magnésium en concentration suffisante pour former des carbonates avant que la silice ne précipite depuis la solution et passive les surfaces de l’olivine. Une expérience à 120°C en eau pure met en évidence le rôle de la valence du fer (et donc de la fugacité d’oxygène du système) sur les propriétés de transport de la silice, et le fait qu’un environnement réduit doit être nécessaire pour rendre viable la carbonatation de l’olivine. Enfin, une expérience similaire à 170°C montre, par la formation d’un phyllosilicate ferreux en remplacement de la silice, que la minéralogie et les propriétés passivantes des couches interfaciales évoluent avec la température. Le troisième volet de ce travail s’intéresse à la carbonatation d’une roche totale, un basalte provenant d’un site pilote de stockage de CO2 (Hellisheidi, Islande), composé de plagioclases calciques, de pyroxènes, d’oxydes de fer et d’olivines ferromagnésiennes. L’analyse minéralogique et chimique des produits de réaction à 150°C montre que c’est essentiellement l’olivine qui se carbonate. Cette étude confirme le rôle de la fO2 dans la formation de phases passivantes transitoires, et montre que le fer, lorsqu’il ne se situe pas dans le silicate, peut agir efficacement pour réduire le système et initier la formation de carbonates ferromagnésiens.

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Dergal, Fatiha. „Captage du CO2 par les amines demixantes“. Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10211.

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Actuellement, le captage du CO2 par lavage aux amines est la technique la plus avancée et la plus adaptée pour répondre au besoin de tous les types d'installations industrielles émettrices de CO2. Cependant, cette technique présente un certains nombre de problèmes. Le problème principal est la forte énergie associée à la régénération du solvant qui rend le procédé de captage très couteux. Afin de réduire ce coût, différents procédés en rupture ont été étudiés dans le cadre du FUI « ACACIA » regroupant plusieurs entreprises (IFPEN, RHODIA/SOLVAY, ARKEMA, LAFARGE, Gaz de France, VEOLIA) et quatre laboratoires académiques (LMOPS, LSA, LTIM (ex-LTSP), IRCELyon): - Captage par formation d'hydrates de gaz . - Utilisation d'enzymes conduisant à des procédés moins énergivores. - Utilisation de « multiamines » en vue d'accroitre la quantité de CO2 absorbé ou d'amines « démixantes » permettant de régénérer uniquement la phase riche en CO2 (d'où minimisation de l'énergie de régénération). Notre contribution à ce consortium a été l'étude de sept amines ou multiamines démixantes : - Trois amines commerciales (la N-Méthylpipéridine, la 2-Méthylpipéridine et la molécule A). - Quatre « multiamines » de structures confidentielles synthétisées par LMOPS représentées par les sigles B, D, E, F. Le phénomène de démixtion est influencé par de nombreux facteurs tels que la température, le taux de charge et la concentration en amine de la solution. La compréhension et l'explication de ce phénomène est l'un des objectifs de cette thèse. La donnée essentielle qui permet d'évaluer les performances potentielles d'une solution absorbante est l'isotherme d'absorption du CO2. Nous avons déterminé ces isothermes aux températures proches de l'absorbeur et du régénérateur (respectivement 40°C et 80°C) pour différentes concentrations en amine (26%, 30%, 50% et 66%) et pour des pressions en CO2 variant entre 10 kPa et 200 kPa. La modélisation thermodynamique des isothermes d'absorption permet de déduire les paramètres opératoires importants du procédé qui mettraiten ouvre ces amines (capacité cyclique, enthalpie moyenne de réaction, débit de solvant…etc.) permettant ainsi le dimensionnement de l'unité d'absorption et l'estimation de sa consommation énergétique. L'étude expérimentale a été complétée par la détermination des équilibres liquide-vapeur des amines pures et des différentes solutions aqueuses d'amines au moyen de la méthode statique. Ces données permettent de prévoir les pertes possibles en amine dans le régénérateur donc le coût des appoints dans le procédé. Parmi les sept amines étudiées, l'amine nommée « F » est un bon candidat pour une application industrielle économe en énergie (bonne capacité d'absorption, faible énergie de régénération, faible volatilité)
Nowadays, CO2 capture by amines solvents is the most advanced technology to reduce CO2 industrial emissions. However, this technology presents some concerns. The major problem of this process, using monoethanolamine (MEA), is the high energy needed to regenerate the solvent and makes the process of CO2 capture very expensive. In order to reduce the high cost associated to the energy of regeneration, various breakthrough processes have been studied within the framework of FUI «ACACIA» which include several companies (IFPEN, RHODIA/SOLVAY, ARKEMA, LAFARGE, Gas of France, VEOLIA) and four academic laboratories (LMOPS, LSA, LTIM (ex-LTSP), IRCELyon): - CO2 Capture with gas hydrate formation. - Use of enzymes leading to process of less energy-consuming. - Use of multiamines to increase the quantity of CO2 absorbed or demixing amines which only allow the regeneration of the rich phase in CO2 (low cost for regeneration energy). Our contribution into the consortium has been the study of seven demixing amines or multiamines: - Three commercial amines (the N-Methylpiperidine, 2-Methylpiperidine and the molecule A). - Four « multiamines » with confidentiel structures synthesized by LMOPS and denoted by the initials B, D, E, F. The demixing phenomenon is influenced by many factors such as temperature, the loading of the acid gas and the amine concentration of the solution. The understanding of this phenomenon is one of the objectives of this thesis. The essential data to estimate the potentials efficiency of solvent to capture CO2 is the isotherm of absorption. We have determined these isotherms at temperatures close to the absorber and regenerator units (respectively 40°C and 80°C) at different concentrations of amine ((26%, 30%, 50% and 66%) and pressures of CO2varying between 10 kPa et 200 kPa. The thermodynamic modelling of the isotherms of absorption allows to deduce important operating parameters of the process (cyclic capacity, average enthalpy of reaction, solvent flow...) and to dimension the absorption unit and to estimate its energy consumption. The experimental study has been completed by the determination of vapor-liquid equilibrium of pure amines and of different aqueous solutions of amines with the static method. These data allow anticipating the possible loss in amine in the regenerator. Among the studied amines, the one denoted with the initial « F » is a potential candidate for an industrial application energy-efficient (good CO2 absorption capacity, low regeneration energy, low volatility)

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Aouini, Ismaël. „Captage du dioxyde de carbone en postcombustion : Application à un incinérateur de déchets industriels : Etude expérimentale à l’échelle pilote“. Thesis, Rouen, INSA, 2012. http://www.theses.fr/2012ISAM0004.

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Les recherches s’inscrivent dans une prospection qui étudie la viabilité de la valorisation du CO2 d’un incinérateur de déchets industriels. Plusieurs licences commerciales existent pour le captage du CO2 dans des gaz de combustion mais il n’existe pas de référence pour le traitement de fumées d’incinérateur de déchets. Les travaux évaluent, à l’aide d’une installation pilote, la viabilité du captage du CO2 en postcombustion par absorption/désorption avec un solvant à 30 % massique en monoéthanolamine (MEA). Tout d’abord, une synthèse bibliographique identifie les verrous technologiques. Puis, le fonctionnement de l’installation est détaillé. Ensuite, une étude paramétrique a évalué les performances de captage du CO2 et la consommation énergétique du pilote. Enfin, des expériences sur une période de 5 jours ont étudié la résistance chimique du solvant face des gaz de combustion. Les travaux de recherche ont permis une première validation du procédé pour un incinérateur de déchets
This research is part of a survey designed to establish the viability of the CO2 recovery as a raw material from an industrial waste incinerator.. Several commercial licenses are available to capture CO2 in flue gas, but there are no references for incinerators. This work studies with a pilot the post-combustion CO2 capture from incinerator flue gas using absorption/desorption process with 30 %wt monoethanolamine (MEA). A literature review identifies the technology gaps. Then, the pilot setup was described. A parametric study has evaluated the pilot performance for CO2 capture and energy consumption. Finally, Long runs (5 days) have studied the solvent chemical stability in front of incinerator flue gas. The laboratory experiments show that CO2 capture form incinerator flue gas is possible

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Freire, Brantuas Pedro. „Captage du dioxyde de carbone par des semiclathrate hydrates : Modélisation, expérimentation et dimensionnement d'une unité pilote“. Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00846956.

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Les hydrates de gaz sont une façon non conventionnelle de piéger et de stocker des molécules de gaz par cristallisation d'eau à haute pression et à basse température. Les sels d'ammonium quaternaire forment des semiclathrates hydrates à pression atmosphérique et des hydrates mixtes en présence de gaz. Il est important de connaître leurs propriétés thermodynamiques, afin d'évaluer leurs applications potentielles : une des ces-ci est la capture du dioxyde de carbone à partir des gaz de combustion. Dans nos expériences, les semiclathrates ont été fabriqués à partir de sels de peralkylammonium (TBAB, TBACl, TBAF), et de bromure de tétra-butylphosphonium (TBPB) en combinaison avec plusieurs gaz : CO2, N2, CH4. La pression de formation a été fortement réduite par rapport aux hydrates de gaz respectifs.Afin de déterminer les coefficients d'activité des hydrates en présence de sels, un modèle eNRTL a été conçue. Des systèmes comportant un sel ou deux sels ont été modélisés en présence d'hydrate de CH4 et sont en accord avec la littérature. Un système en présence de TBAB et de CH4 a été également étudié : la modélisation diffère des données expérimentales de la littérature, probablement en raison d'une structure différente. Cependant, les résultats sont prometteurs, et le modèle donne une bonne prédiction. Sur la base des résultats expérimentaux, un procédé à l'échelle pilote a été conçu. Ce nouveau procédé consiste à former des hydrates mixtes de TBAB et de CO2 dans une colonne à bulles. Les hydrates sont ensuite retirés de la colonne et après dépressurisation, les hydrates mixtes se transforment en hydrates de TBAB, libérant du CO2, qui est renvoyé à la colonne à bulles.

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Freire, Brântuas Pedro. „Captage du dioxyde de carbone par des semiclathrate hydrates : Modélisation, expérimentation et dimensionnement d’une unité pilote“. Thesis, Saint-Etienne, EMSE, 2013. http://www.theses.fr/2013EMSE0691/document.

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Les hydrates de gaz sont une façon non conventionnelle de piéger et de stocker des molécules de gaz par cristallisation d’eau à haute pression et à basse température. Les sels d'ammonium quaternaire forment des semiclathrates hydrates à pression atmosphérique et des hydrates mixtes en présence de gaz. Il est important de connaître leurs propriétés thermodynamiques, afin d'évaluer leurs applications potentielles : une des ces-ci est la capture du dioxyde de carbone à partir des gaz de combustion. Dans nos expériences, les semiclathrates ont été fabriqués à partir de sels de peralkylammonium (TBAB, TBACl, TBAF), et de bromure de tétra-butylphosphonium (TBPB) en combinaison avec plusieurs gaz : CO2, N2, CH4. La pression de formation a été fortement réduite par rapport aux hydrates de gaz respectifs.Afin de déterminer les coefficients d'activité des hydrates en présence de sels, un modèle eNRTL a été conçue. Des systèmes comportant un sel ou deux sels ont été modélisés en présence d’hydrate de CH4 et sont en accord avec la littérature. Un système en présence de TBAB et de CH4 a été également étudié : la modélisation diffère des données expérimentales de la littérature, probablement en raison d’une structure différente. Cependant, les résultats sont prometteurs, et le modèle donne une bonne prédiction. Sur la base des résultats expérimentaux, un procédé à l'échelle pilote a été conçu. Ce nouveau procédé consiste à former des hydrates mixtes de TBAB et de CO2 dans une colonne à bulles. Les hydrates sont ensuite retirés de la colonne et après dépressurisation, les hydrates mixtes se transforment en hydrates de TBAB, libérant du CO2, qui est renvoyé à la colonne à bulles
Gas hydrates are a non conventional way of trapping and storing gas molecules trough the crystallization of water under the high pressure and low temperature conditions. Quaternary ammonium salts form hydrates at atmospheric pressure and can also form mixed hydrates in the presence of gas. It’s important to know their thermodynamic properties in order to evaluate their potential applications: one of these applications is the capture of carbon dioxide from flue gas. The semiclathrates studied were made from peralkylamonium salts (TBAB, TBACl, TBAF) and tetrabutyl phosphonium bromide (TBPB) plus several gases: CO2, N2, and CH4. The formation pressure was greatly reduced with regards to the respective gas hydrates. An eNRTL model for determining the activity coefficients of hydrate forming systems with salts has been used. Single and double salts systems were analyzed in the presence of CH4 and the data obtained is in a good agreement with the literature. The TBAB and CH4 semiclathrates system was also investigated with the results being different of those of the literature probably due to a difference on the structure of the semiclathrate. However, the results are promising, and the model gives a good predictionBased on the experimental results, a pilot plant scale process was designed. This new process consists in forming mixed hydrates of TBAB and CO2 in a bubble column. The hydrates are then removed from the column and after expansion, the mixed hydrates transform into TBAB hydrates releasing CO2, which can be returned to the bubble column

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Portier, Sandrine. „Solubilité de co2 dans les saumures des bassins sédimentaires : Application au stockage de co2 (gaz à effet de serre)“. Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2005. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2005/PORTIER_Sandrine_2005.pdf.

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Gressier, Vincent. „Contribution des producteurs carbonatés phytoplanctoniques à l'évolution isotopiques (delta13C et delta18O ) des carbonates pélagiques des bassins Ouest téthysiens au cours de l'événement Valanginien (Weissert Event)“. Paris 6, 2010. http://www.theses.fr/2010PA066630.

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Les reconstructions paléoclimatiques sont classiquement basées sur l’analyse géochimique de sédiments pélagiques. Néanmoins, les travaux sont parfois rendus difficiles du fait du mélange dans les sédiments analysés de particules de diverses origines. L’hypothèse de départ est de comprendre comment la composition relative des différents types de particules peut contraindre la signature géochimique globale mesurée sur carbonate total. L’application de cette problématique a été réalisée sur des séries pélagiques du Crétacé inférieur des bassins Vocontien et Ibérique. L’obtention des signatures isotopiques de chaque type de particule est rendue possible par l’utilisation d’un protocole de microfiltration sur membrane de 60µm à 2µm. Les valeurs isotopiques du carbone obtenues sur les coccolithes et les Nannoconus montrent une évolution comparable à celle enregistrées par la roche totale. Ainsi, ces mesures du 13C confirment qu’au moins la totalité de la zone photique est affectée par la perturbation du cycle du carbone du Valanginien. Alors que les travaux antérieurs sur bélemnites évoquaient un refroidissement lors de l’événement Weissert, les données sur l’oxygène des coccolithes et des Nannoconus indiquent un réchauffement. Ceci nous conduit à proposer une stratification de la colonne d’eau avec des échanges très restreints entre les masses superficielles (coccolithes+Nannoconus) et les masses sous-jacentes (bélemnites). Cette stratification permettrait une augmentation de la séquestration de matière organique dans des fonds dioxiques et serait responsable de l’excursion positive du carbone observée.

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Rillard, Jean. „CO2 perturbation in aquifers : reaction kinetics and metals behavior“. Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10033/document.

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Ce travail de thèse a porté sur l'étude des perturbations hydrogéochimiques potentiellement induites par le CO2 dans un aquifère salin profond. Dans un premier temps, cet aspect a été étudié à partir de sources hydrothermales naturellement riches en CO2. Une étude de la composition chimique des eaux en fonction de l'augmentation de leur teneur en CO2 a montré une baisse de pH et un enrichissement systématique en cations majeurs et en alcalinité en fonction de la teneur en CO2. Les réactions en jeu ont été étudiées par une approche cinétique afin d'estimer la réactivité des minéraux en fonction de la perturbation en CO2, par le calcul des variations de surfaces réactives. Les résultats obtenus ont montré que la surface réactive des minéraux pouvait varier de 2 à 4 ordres de grandeur en fonction de la perturbation en CO2. Dans un second temps, une expérience d'injection d'eau saturée en CO2 a été effectuée. Une analyse de la variation de la composition chimique des eaux de l'aquifère, avant et après injection, a permis d'étudier l'impact d'une perturbation par le CO2 sur la composition de l'eau. Une attention particulière a été portée sur le comportement des métaux dissous. Les résultats ont montré une baisse du pH (de 7.3 à 5.7), accompagnée d'un enrichissement en alcalinité, cation majeurs et métaux dissous (Fe, Zn, Mn et As). Les calculs d'indice de saturation ont montré qu'une dissolution des oxydes métalliques type ferrihydrite était corrélée à l'enrichissement en métaux dissous. Une approche de cinétique chimique sur la base des résultats expérimentaux a été proposée. Cela a montré que la dissolution des oxydes métalliques obéissait à des cinétiques d'ordre complexe. Ces résultats montrent que l'effet de la perturbation par le Co2 dans les conditions choisies, engendre un enrichissement en éléments dissous, avec un effet plus significatif sur les métaux. Ces phénomènes devront être regardés de près dans l'éventualité du développement de la technologie de stockage géologique du CO2, an aquifère salin profond
The aim of this thesis was to investigate hydrogeochemical perturbation induced by CO2 in natural aquifers. In a first step, we used chemical data from natural CO2-rich hydrothermal water. We studied variation of fluid chemical composition as a function of CO2 content in order to evaluate reactivity of minerals composing the initial reservoir. Fluid chemical analyses showed decrease in pH, and systematic enrichment in alkalinity and major cations correlated to increase in CO2 content. Chemical reaction was studied by kinetic approach to estimate variation of mineral reactive surface area as function of CO2 perturbation. Results showed that mineral reactive surface area could varied by two to four orders of magnitude as a function of CO2 perturbation. In a second step a field experiment of injection of water saturated with CO2 in aquifer has been carried out. Analysis of groundwater composition before and after injection allowed to study the impact of CO2 perturbation on water-rock interaction processes. A particular focus was made on dissolved metals behavior. Results showed a decrease in pH (from 7.3 to 5.7), involved with enrichment in alkalinity by a factor two, and by approximately one order of magnitude for dissolved metals (Fe, Mn, Zn) and by a factor two for As. Saturation index showed that dissolution of metals oxide such as ferrihydrite was correlated to iron release. These results showed that, in our field experimental conditions, CO2 perturbation induced an enrichment in dissolved elements with more significant effect on dissolved metals. These results highlight the importance of proper physic-chemical characterization of fluid and reservoir rock and in-situ kinetic of reaction in the eventual option of Co2 geological storage

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Ben, Attouche Sfaxi Imen. „Étude thermodynamique d'un procédé de captage du CO² par formation d'hydrates appliqué aux fumées de postcombustion“. Paris, ENMP, 2011. https://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00656829.

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La sélectivité des hydrates vis-à-vis du CO2, fait à l'heure actuelle l'objet de travaux visant à mettre au point un procédé de captage du CO2 des fumées de combustion. Cette valorisation des hydrates fait partie des procédés de captage dits de "3ème génération", qui dans un contexte de transition énergétique, viennent apporter des solutions aux inconvénients associés aux procédés de 1ère génération (amines). L'objectif de ce travail de thèse est de proposer une étude des équilibres thermodynamiques associés à ce type de procédé. Le volet expérimental porte sur la mesure des conditions d'équilibre d'hydrates mixtes de CO²/N² en présence de promoteurs (Tetrahydrofurane, Bromure de tetrabutyl et Fluorure de tetrabutyl ). Les données produites ainsi que les données de la littérature ont permis la validation du modèle développé. Le modèle proposé est construit autour de l'équation CPA (Cubic Plus Association) pour la modélisation des phases fluides et de l'approche de van der Waals et Platteeuw pour traiter la phase hydrate
Hydrates selectivity towards carbon dioxide is offering a promising route for carbon dioxide removal from flue gases. Hydrate-based CO² capture process could substitute amine facilities widely implemented in gas treatment plants but suffering from oxidative degradation problems and high energy demand. In the framework of this thesis, we focus on phase equilibria that are involved in such process. Experimental dissociation conditions for clathrate hydrates of carbon dioxide and nitrogen, in the presence of some promoting molecules (Tetrahydrofuran, Tetrabutyl ammionium bromide and Tetrabutyl ammionium Fluoride ) are reported in the experimental section of this work. The data generated in this work along with literature data are compared to the model predictions. The developed model is based on the Cubic Plus Association (CPA) equation of state (EoS) for fluid phases combined to the van der Waals and Platteeuw's theory for the hydrate phase

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Galfré, Aurélie. „Captage du dioxyde de carbone par cristallisation de clathrate hydrate en présence de cyclopentane : Etude thermodynamique et cinétique“. Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, 2014. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00993771.

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Le CO2 est capté par formation de clathrates hydrates sous l'action d'un promoteur de cristallisation thermodynamique. Les clathrates hydrates sont des composés d'inclusion non stœchiométriques formés de molécules d'eau organisées en réseau de cavités piégeant des molécules de gaz. Ce procédé de captage consiste à piéger de façon sélective le dioxyde de carbone dans les cavités des clathrates hydrates et à le séparer ainsi des autres gaz. Les hydrates mixtes de cyclopentane (CP) + gaz ont été étudiés dans le cadre du projet FUI ACACIA et du projet européen ICAP. Les premières expériences se sont focalisées sur l'étude des équilibres quadri phasiques (gaz CO2/N2, eau liquide, cyclopentane liquide et hydrate). Le cyclopentane est un promoteur thermodynamique qui forme des hydrates mixtes de CO2 + N2 + CP à basse pression et température modérée. La pression d'équilibre des hydrates mixtes est réduite jusqu'à 97% par rapport à la pression d'équilibre initiale des hydrates de gaz. La sélectivité de captage du CO2 dans les hydrates mixtes est augmentée et le volume de gaz stocké est de 40 m3gaz/m3hydrate. Une seconde étude expérimentale, conduite en présence d'une sonde FBRM (Focused Beam Reflectance Measurements) et d'une émulsion stable directe de CP/eau, a montré que la cinétique de cristallisation des hydrates mixtes de CP + CO2 est limitée par la diffusion du gaz à l'interface gaz/liquide. La sonde FBRM permet de détecter parfaitement l'apparition de la nucléation. Le changement de profil de la distribution en longueurs de corde (CLD) est non seulement lié à l'apparition des mécanismes de cristallisation (dont l'agglomération) mais aussi à la disparition des gouttes de CP au profit des hydrates qui cristallisent par un mécanisme à cœur rétrécissant.

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Botan, Alexandru. „Modélisation moléculaire d'argile en contact avec un réservoir de CO2“. Paris 6, 2011. http://www.theses.fr/2011PA066233.

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Le développement et l’utilisation des technologies de captage et de stockage du dioxyde de carbone (CO2) dans des formations géologiques profondes permettent d’amplifier la lutte contre les émissions de gaz à effet de serre. Dans ce contexte, l’étude approfondie du mouvement du CO2 à travers les formations hôtes poreuses ainsi que la roche couverture, qui contient beaucoup d’argile, présente un grand intérêt. Dans ce travail, la modélisation moléculaire a été utilisée pour décrire en détail les phénomènes microscopiques liés à la présence de CO2 au contact de la roche hydratée. Les propriétés thermodynamiques et de transport du système CO2/H2O/argile dans les micro- et mésopores ont été étudiées. Premièrement, des simulations de type Monte Carlo dans l’ensemble Grand-Canonique ont été utilisées pour déterminer la taille, la composition, etc des états thermodynamiquement stables des micropores. Les propriétés de structure et de transport dans ces pores ont ensuite été obtenues grâce à des simulations de dynamique moléculaire à l’équilibre et comparées avec celles obtenues sur le même système en l’absence de CO2. Concernant les mésopores la dynamique moléculaire hors équilibre a permis de modéliser les écoulements de type Poiseuille dans des mésopores et de discuter des conditions aux limites hydrodynamiques en fonction de leur taille. Enfin, l’influence du type d’argile et de la taille des pores sur les propriétés thermodynamiques du système CO2/ H2O/argile ont été étudiées

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Renard, Stéphane. „Rôle des gaz annexes sur l'évolution géochimique d'un site de stockage de dioxyde de carbone : application à des réservoirs carbonatés“. Thesis, Vandoeuvre-les-Nancy, INPL, 2010. http://www.theses.fr/2010INPL025N/document.

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La capture et le stockage géologique du CO2 constituent une option importante de limitation des émissions de gaz à effet de serre au niveau des pôles industriels et des centrales de production d’énergie. Les gaz capturés à l’issu de ces chaînes de production ne sont pas constitués de CO2 pur mais contiennent une fraction (jusqu’à 10 %) de gaz annexes qui sont essentiellement Ar, N2, SOx et NOx. Ces gaz étant pour la plupart très réactifs il est essentiel de connaître leur impact sur les conditions physico-chimiques du réservoir géologique d’accueil, ainsi que sur l’environnement dans le cas d’une de contamination des aquifères voisins du stockage. Des expérimentations en laboratoire ont simulé le vieillissement de roches de réservoir et couverture en provenance d’un réservoir carbonaté du Bassin aquitain et d’assemblages minéralogiques synthétiques dans des conditions de séquestration géologique. Les roches associées à une saumure sont altérées au contact de divers composés gazeux à 100 bar et 150°C sur une durée d’un mois : CO2 pur, SO2, NO pur et un mélange contenant majoritairement du CO2 et des fractions de Ar, N2, SO2, O2. Chaque expérience est comparée à une expérience témoin où le composé gazeux est remplacé par de l’azote. Le CO2 ne montre qu’une réactivité limitée sur les minéraux des roches. Le NO et le SO2 montrent une réactivité intrinsèque passant par des dismutations en phase aqueuse ou vapeur induisant une forte altération de la roche par une attaque acide couplée à une oxydation poussée des minéraux constitutifs des roches. Le mélange de gaz montre de la même façon une réactivité double : le S02 s’oxyde en acide sulfurique s’attaquant aux carbonates et minéraux argileux et l’O2 oxyde tous les minéraux possédant du fer ou du soufre réduit. Les gaz annexes contrôlent donc la réactivité des roches en grande profondeur. Leur présence pourrait complètement changer le comportement des roches (porosité, rhéologique) lors du stockage. Leur implication devra être anticipée dans chaque cas concret de stockage en fonction de la composition du gaz d’injection, de la minéralogie et des propriétés pétrophysiques des roches
Capture and geological storage of CO2 are an main option to limit GHEG emissions of industrial poles and power plants. The captured gases are not constituted by pure CO2 but contain a fraction (until 10 %) of other gases : Ar, N2, SOx and NOx. Most of these gases are highly reactive and could have a strong influence on physical and chemical conditions of the milieu and on the environmement if contamination of neighbour aquifers occurs by leakages. Several laboratory experiments investigated the reactivity of carbonated reservoir and cap rocks from the Aquitaine Basin as well as the reactivity of synthetic mineralogical blends in geologically relevant P-T conditions. The rocks, associated to brine, were altered in presence of various gaseous components at 100 bar and 150°C during one month : pure CO2, pure SO2, pure NO and a CO2 mixture containing fractions of Ar, N2, SO2 and O2. Each experiment was compared with a blank in which the initial gas was replaced with pure N2. Pure CO2 show a limited reactivity on the rocks. NO and SO2 show a intrinsic reactivity by disproportionations in aqueous or vapour phases implying a high alteration of rocks by compled acid – base and oxidation mechanisms. The gas mixture show also a double reactivity : SO2 is oxidized in sulphuric acid dissolving carbonates and clay minerals and O2 oxidizes all reduced mineralogical phases. These gases even in limited fractions control the reactivity of rocks. Their presence could change the behaviour of the rock toward gas and induce positive as well as negative transformations. Their implication must be checked for each geological storage as a function of gas composition, mineralogy and petrophysical

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Mérel, Jérôme. „Etude du captage post-combustion du CO2 grâce à un procédé TSA (Temperature Swing Adsorption) à chauffage et refroidissements indirects“. Paris, CNAM, 2008. http://www.theses.fr/2008CNAM0700.

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To deal with the Greenhouse Gases emissions increase, CO2 post-combustion capture linked to its storage is a promising technological solution. Different methods are currently developed, including the adsorption which is this study’s core interest. This work concerns the use of a TSA process (Temperature Swing Adsorption) for CO2 post-combustion capture. This process is an adsorber based on indirect heating (steam condensation) and cooling (water circulation) by means of an internal heat-exchanger (no contact between the coolant and the adsorbant). This study takes experimental and numerical approaches. From the preliminary experiments, the 5A zeolite was selected. Different operating conditions (inlet gas composition, desorption temperature, purge flow rate, periods of cycles, pre-cooling / pre-heating steps,…) were then tested from a mixture N2-CO2 in order to obtain an optimal compromise between the performance criteria. Then, other configurations were tested within a numerical model validated from previous experiments. In the adsorption step, the inlet gas temperature and the initial bed temperature have very little influence on the performances of the adsorber. Due to a parametric study done for cycle experiments, optimal operating conditions, in particular with a pre-cooling step, were determined for this specific application. The results obtained are very encouraging as they underline comparable performances with the reference process ones, the amine absorption
Face à l’augmentation des émissions de gaz à effet de serre, le captage post-combustion du CO2 associé à son stockage est une solution technologique prometteuse. Différentes méthodes sont actuellement développées dont l’adsorption qui fait l’objet de cette étude. Ce travail concerne l’utilisation d’un procédé TSA (Temperature Swing Adsorption) pour le captage post-combustion du CO2. Ce procédé fait appel à un adsorbeur équipé d’un échangeur interne permettant un chauffage (vapeur d’eau) et refroidissement (circulation d’eau) indirects (pas de contact entre le caloporteur et l’adsorbant). Ce travail s’appuie à la fois sur une partie expérimentale et numérique. A partir des premières expériences, la zéolithe 5A a été sélectionnée. Différentes conditions opératoires (composition de l’alimentation, température de désorption, débit de purge, durée du cycle, étapes de pré-refroidissement / pré-chauffage,…) ont alors été testées à partir d’un mélange N2-CO2 afin d’obtenir un compromis optimal entre les critères de performance. D’autres configurations ont ensuite été testées au moyen d’un modèle numérique préalablement validé à partir d’expériences. En phase d’adsorption, la température d’alimentation et la température initiale du lit n’ont que peu d’influence sur les performances de l’adsorbeur. Grâce à une étude paramétrique effectuée pour des cycles, des conditions opératoires optimales, notamment avec une étape de pré-refroidissement, ont été déterminées pour cette application spécifique. Les résultats ainsi obtenus sont tout à fait encourageants puisqu’ils ont permis de mettre en évidence des performances comparables à celles des procédés de référence d’absorption par amine

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Lepaumier, Hélène. „Etude des mécanismes de dégradation des amines utilisées pour le captage du CO2 dans les fumées“. Chambéry, 2008. http://www.theses.fr/2008CHAMS038.

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Le captage du CO2 en post-combustion par absorption avec une amine est à l'heure actuelle la technologie la plus avancée pour réduire les émissions de dioxyde de carbone liées aux rejets industriels. Le principal problème associé a l'absorption chimique du CO2 est la dégradation de l'amine par CO2 ou O2 entrainant un impact préjudiciable sur Ie procédé : perte de solvant, moussage, encrassement, corrosion. Dans l'optique de développer de nouvelles amines plus stables chimiquement, ce travail compare la dégradation de 17 molécules différentes, choisies afin d'établir des relations structure-propriétés : des alcanolamines, des di- et triamines. Le rôle de la température, de CO2 et O2 sur la dégradation a été étudié. La séparation, l'identification et la quantification des produits de dégradation obtenus ont été réalisées à l'aide de diverses techniques analytiques complémentaires (chromatographie gazeuse, spectrométrie de masse, chromatographie ionique, RMN). Différents mécanismes réactionnels ont été proposés afin d'expliquer la formation des composés. D'une manière générale, des réactions de type radicalaidé (désalkylation, alkylation, cyclisation, formation de pipérazinones) sont mises en jeu dans le cas de la dégradation sous O2 alors que sous CO2, des réactions de type ionique (désalkylation, alkylation, addition, cyclisation, formation d'oxazolidinones et d'imidazolidinones) sont principalement observées. De grandes différences de stabilité entre les 17 amines ont été constatées, en particulier lors de la dégradation sous CO2, L'identification des produits de dégradation et des principales réactions a permis de mettre en évidence certaines relations entre la structure de la molécule et sa stabilité chimique : l'influence de la nature de la fonction amine, l'effet de la longueur de la chaine alkyle séparant les deux hétéroatomes, l'impact d'une structure cyclique ou de l'encombrement stérique
Global warming leads to reduce greenhouse gas emissions. Post combustion CO2 capture with solvent is the most advanced technology to reduce CO2 emissions in industrial fumes. A major problem associated with chemical absorption of CO2 using the benchmark ethanolamine (MEA) is solvent degradation through irreversible side reactions with CO2 and O2 which leads to numerous harmful impacts to the process : corrosion, solvent loss, foaming, fouling, and viscosity increase. So, developing new amines with higher chemical stability is essential. This work is based on the chemical stability study of 17 different molecules. Their structures have been chosen in order to establish structure-property relationships : alkanolamines, known for gas treatment application (MEA, DEA, MDEA, AMP. . . ), diamines, and triamines without alcohol function. Impact of temperature, CO2, and O2 on degradation has been studied. Strong experimental conditions have been used to observe significant degradation after a 15 days experiment. Separation, identification and quantification of degradation products have been performed by using different testing instructions such as gas chromatography, mass spectrometry, ionic chromatography and NMR. Different mechanisms are proposed to explain most of degradation compounds. Radical reactions (desalkylation, alkylation, ring-closure reactions and piperazinones formation) are involved under O2 pressure whereas CO2 induces ionic reactions (desalkylation, alkylation, addition, ring-closure reactions and oxazolidinones or imidazolidinones formation). Large discrepancies of stability are noticed among the different amines. Knowledge of degradation products and reaction mechanisms has thus permitted to establish some relationships between structure and chemical stability : for example, role of the amine function (primary, secondary, tertiary), impact of alkyl chain length between the two amino groups and steric hindrance

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Al, Maksoud Walid. „Des matériaux hybrides pour le captage de bio-toxiques : Par greffage des poly-aromatiques obtenus via une méthodologie palladocatalysées in et ex-aqua. Par greffage des molécules poly-azotées“. Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00845468.

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De nouveaux matériaux hybrides " inorganique-organique " pour le captage de polluants organiques (pesticides, HAP) ont été préparés soit par greffage sur des oxydes métalliques, soit par procédé sol-gel. Pour préparer ces matériaux nous avons développé une méthodologie catalytique pour la synthèse des motifs organiques aromatiques. Cette méthodologie repose sur la réaction de couplage de Heck palladocatalysée entre le vinylphosphonate de diéthyle avec des différents halogénures d'aryles en utilisant des catalyseurs homogènes et hétérogènes. Des bons rendements isolés ont été obtenus. En complément, nous avons étudié l'arylation du diéthylacétale de l'acroléine en milieu aqueux qui donne principalement l'ester propanoïque et le cinnamaldéhyde. Nous avons mis en évidence l'influence de différents paramètres (catalyseurs, température, bases, additifs) et montré que l'ajout de cyclodextrines est bénéfique, en augmentant dans la plupart des cas la vitesse de la réaction. Dans le cadre de cette étude, nous avons montré que le remplacement de NaOAc par NH(i-Pr)2 conduisait à une inversion de la sélectivité du cinnamaldéhyde vers l'ester propanoïque. Les matériaux azotés (amine; guanidine; biguanide@oxyde métallique) ont été obtenus soit par greffage des composés bi fonctionnels [fonction azoté]/PO(OEt)2 sur les supports, soit par greffage d'un aminophosphonate suivi d'une condensation en phase solide avec le DIP.La capacités de piégeage de différents pesticides par extraction en phase solide a été évaluée et comparés à celle de deux matériaux courants (charbon actif et Si-C18) connus comme support solide universel dans ce domaine. Nous avons ainsi démontré la complémentarité des différents matériaux dans le piégeage des pesticides.

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Jeandel, Elodie. „Monitoring géochimique par couplage entre les gaz rares et les isotopes du carbon : étude d'un réservoir naturel“. Paris 11, 2008. http://www.theses.fr/2008PA112318.

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Dans un objectif de limitation des émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère, la séquestration géologique du CO2 apparait comme une solution incontournable pour lutter contre le changement climatique. Le développement d’outils de surveillance fiables pour s’assurer de la pérennité et de la sécurité des stockages est un préalable à la mise en œuvre des tels sites. Dans ce cadre, une méthodologie de monitoring géochimique combinant la géochimie des gaz rares et des isotopes du carbone a été testée sur des analogues naturels et industriels. Sur les analogues naturels de contextes géologiques variés, des comportements systématiques des paramètres géochimiques en fonction du confinement des sites ont pu être révélés, attestant de l’efficacité de ces outils en termes de détection des fuites et en tant que traceurs du comportement du CO2 dans les futurs sites de stockage. De plus, une expérience de traçage géochimique sur un stockage de gaz naturel a démontré qu’il est possible d’identifier les processus physico-chimiques se déroulant dans le réservoir à l’échelle humaine, renforçant l’intérêt pour l’outil proposé et apportant des informations méthodologiques sur son utilisation
To limit emissions of greenhouse gases in the atmosphere, CO2 geological sequestration appears as a solution in the fight against climate change. The development of reliable monitoring tools to ensure the sustainability and the safety of geological storage is a prerequisite for the implementation of such sites. In this framework, a geochemical method using noble gas and carbon isotopes geochemistry has been tested on natural and industrial analogues. The study of natural analogues from different geological settings showed systematic behaviours of the geochemical parameters, depending on the containment sites, and proving the effectiveness of these tools in terms of leak detection and as tracers of the behaviour of CO2. Moreover, an experience of geochemical tracing on a natural gas storage has demonstrated that it is possible to identify the physical-chemical processes taking place in the reservoir to a human time scale, increasing interest in the proposed tool and providing general informations on its use

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Stevanovic, Stéphane. „Absorption sélective de gaz par des liquides ioniques basés sur des anions carboxylates ou des anions tris (pentafluoroethyl) trifluorophosphates“. Phd thesis, Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00822155.

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Différentes familles de liquides ioniques ont été sélectionnées pour leur capacité d'absorption de gaz et plus particulièrement de dioxyde de carbone. L'objectif de ces travaux est de définir les liquides ioniques les plus à même d'être utilisés en tant qu'absorbants dits alternatifs dans les procédés de captage de gaz, l'enjeu principal étant à terme de diminuer les coûts de production des procédés industriels. Les systèmes retenus sont des liquides ioniques purs issus de la combinaison de cations imidazolium, pyrrolidinium et phosphonium avec des anions de type carboxylate ou tris (pentafluoroethyl) trifluorophosphate ainsi que des mélanges binaires de liquides ioniques avec anion carboxylate + eau. L'absorption de différents gaz - dioxyde de carbone, azote, protoxyde d'azote et éthane - dans les liquides ioniques purs ainsi que dans les mélanges liquide ionique +eau a été mesurée dans une gamme de températures comprises entre 303.15 et 353.15 K et pour des pressions proches de l'atmosphérique. La sélectivité des liquides ioniques pour l'absorption de dioxyde de carbone par rapport aux autres gaz a pu être déterminée. La caractérisation de l'absorption de gaz est fonction des systèmes étudiés, les interactions entre les gaz et certains liquides ioniques (ou certains mélanges liquide ionique + eau) étant uniquement de type physique alors que dans d'autres systèmes, l'absorption est le résultat à la fois d'interactions physiques mais également de la présence de réaction chimique.

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Wang, Maxime Hao. „Étude de l’effet des impuretés sur la dégradation des alcanolamines utilisées dans un procédé de captage du dioxyde de carbone issu des fumées d’incinérateur de déchets industriels“. Thesis, Rouen, INSA, 2013. http://www.theses.fr/2013ISAM0009/document.

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Dans le contexte de l’écologie industrielle, l’objectif du projet est de récupérer du dioxyde de carbone à partir des fumées d’incinérateur de déchets industriels dangereux pour le valoriser en tant que matière première. La technologie de captage du CO2, la plus adaptée pour des fumées de postcombustion, est l’absorption du CO2 par des alcanolamines. Les fumées d’incinération de déchets dangereux présentent des particularités qui peuvent nuire au bon fonctionnement des unités de captage. Ainsi, la composition des fumées d’une usine d’incinération est caractérisée par une forte concentration en dioxygène, et enfin à la présence de NOx et SOx liée aux déchets industriels spéciaux qu’elle incinère. Le premier objectif est de déterminer l’influence des polluants (NOx, SOx) sur la dégradation de l’amine (MEA) et le second objectif est d’étudier l’impact des polluants sur la vitesse (ou flux) d’absorption du CO2 dans un solvant
In the context of industrial symbiosis, the goal of this project is to reuse the carbon dioxide from the incinerator gas as a commercial substance. The most suitable technology of CO2 capture from postcombustion gas is the chemical absorption by alkanolamines. Some characteristics of waste incinerator gas may affect the performances of CO2 capture process. The composition of gas from industrial waste incinerator plant is characterized by a high concentration of oxygen and the presence of NOx and SOx. The first goal is to determine the influence of pollutants like NOx and SOx on the degradation of the amine and the second objective is to study the impact of pollutants on the CO2 absorption kinetics in a solvent

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Diedro, Franck. „Influence de la variabilité pétrophysique et minéralogique des réservoirs géologiques sur le transfert réactif. Application au stockage du CO₂“. Saint-Etienne, EMSE, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00436039.

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Le projet de cette thèse concerne l'étude de l'impact de la variabilité initiale des réservoirs géologiques sur le stockage souterrain du CO₂. Nous nous sommes inspirés de réservoirs naturels : le Dogger carbonaté du Bassin de Paris et les réservoirs gréseux de Ravenscar (mer du Nord). Chacun des réservoirs modèles reconstruits a été défini par la liste de ses minéraux (calcite, dolomite, albite, clinochlore, k-feldspath, kaolinite, quartz … par exemple pour les réservoirs carbonatés) et par ses propriétés pétrophysiques (porosité, perméabilité). La variabilité de ces paramètres a été simulée à l’aide de méthodes géostatistiques multivariables opérant sur leur portée, palier, et seuillage. Nous avons défini des paramètres opérationnels utiles pour résumer les propriétés principales du stockage (à savoir la quantité de carbone stockée dans le réservoir, la quantité de carbone précipité sous forme de dolomie, la quantité de carbone évacuée par l’aquifère mobile, la quantité de carbone contenue dans l’eau du réservoir ainsi que la variation de la porosité dans le réservoir). Des simulations déterministes de transfert réactif ont ensuite été effectuées en suivant différents scénarii de stockage : (Cas de l’injection du CO₂ initial dans le réservoir qui nous a permis de définir l’état initiale du réservoir, cas d’un aquifère mobile se déplaçant dans le réservoir contenant du CO₂ en saturation résiduel et le cas du déplacement d’une eau acide dans un réservoir contenant un aquifère neutre). Nous avons cherché par la suite à étudier l’influence de la variabilité initiale sur les paramètres opérationnels de stockage. Nous avons ainsi mis en évidence que, par rapport au cas homogène, le champ hétérogène favorise le stockage du carbone sous forme de dolomie et diminue la quantité de carbone entrainée par l'aquifère. Les effets des grandes portées de la pétrophysique et de l’aquifère mobile ont a également été étudié. Enfin, nous avons mis en place un modèle de plans d'expériences pour étudier l'effet de la variabilité de toutes les entrées sur les différentes réponses sélectionnées. L'effet de la dispersion numérique a été étudié et nous avons montré leur importance sur certains résultats. Les plans d'expériences ont mis en exergue l'importance des taches de la dolomie (associé ici à la portée du champ de dolomie seuillée) sur le carbone stocké
The project of this thesis relates the impact of initial variability of geological reservoir on the underground storage of CO₂. We use as a starting point the natural basins such as the carbonated Dogger of the Basin of Paris and sandy reservoirs of Ravenscar (the North Sea). Each of the rebuilt model reservoir was defined by the list of its minerals (calcite, dolomite, chlorite, potassic feldspath, kaolinite, quartz for example for the carbonate reservoir) and by his petrophysical properties (porosity and permeability). The variability of these parameters was simulated using multivariable geostatistic methods operating on their range, stage, and thresholding. We defined important operational parameters to summarize the main properties of storage (namely the quantity of carbon stored in the reservoir, the quantity of carbon precipitated in the form of dolomite, quantity of carbon evacuated by the mobile aquifer, quantity of carbon contained in the water of the reservoir as well as the variation of porosity in the reservoir). Deterministic responsive transfer simulations were then made following different storage scenarios: (a) case of the injection of the initial CO₂ in the tank that has enabled us to set the initial state of the tank, (b) case of an aquifer mobile moving in the tank containing saturated CO₂, and (c) the case of an acidic water moving in a tank containing an neutral aquifer). We have subsequently sought to study the influence variability on operational parameters storage settingsWe have thus highlighted that, compared to the homogeneous case, the heterogeneous field promotes the dolomite carbon storage and decreases the amount of carbon removed by the aquifer. The effect of high petrophysical range and the impact of mobile aquifer have also been studied. Finally, we set up a model of experimental plan, to study the impact of the variability of all input data on selected answers. The effect of numerical dispersion has been studied and we demonstrated their importance in some results. The experimental plan has highlighted the importance of dolomite spot on the carbon stored

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Simond, Mickaël. „Étude des interactions moléculaires dans les solvants d'intérêt pour le captage des gaz acides“. Phd thesis, Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01011515.

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Cette thèse porte sur la problématique de réduction des émissions de gaz à effet de serre par captage et stockage du dioxyde de carbone (CO2) contenu dans les effluents industriels. Les procédés de captage concernés reposent sur l'absorption sélective du CO2 par des solutions aqueuses d'alcanolamines. Les mécanismes physico-chimiques d'absorption mis en jeu sont étudiés à l'aide de modèles thermodynamiques. Leur développement est complexe et la prédiction précise des données physico-chimiques, nécessaires à l'optimisation des procédés industriels de captage, reste difficile. Le développement d'outils permettant une représentation détaillée des structures microscopiques permettrait l'optimisation de ces modèles. Ces outils fourniraient également des informations pour l'établissement de relations structure-propriété nécessaires au design d'absorbants adaptés au captage en post-combustion. Les travaux de recherche ont porté sur l'évaluation du pouvoir prédictif des outils de simulation moléculaire et leur capacité à établir des relations entre la structure des absorbants, les interactions moléculaires et les propriétés physicochimiques macroscopiques. Les outils développés ont été construits afin de permettre leur transférabilité entre alcanolamines. L'étude repose sur des mesures calorimétriques et des travaux de simulation par dynamique moléculaire menés en parallèle. Elle porte sur des alcanolamines primaires, pures ou en solutions aqueuses, basées sur le squelette N-C-C-O, incluant la monoéthanolamine (MEA). La mise en évidence d'un effet d'ouverture des liaisons hydrogène intramoléculaires des alcanolamines en fonction de leur composition semble être à la base de la différenciation du comportement énergétique des systèmes binaires {alcanolamine + eau}. L'identification des différents types d'interactions engagés a permis de mettre en lumière un effet hydrophobe. L'ensemble des analyses explique certaines limites des modèles thermodynamiques classiques et constitue un guide pour leur amélioration, notamment par la prise en compte de l'effet de composition.

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Ho, Ngoc linh. „Captage du CO2 par des solvants physiques confinés dans des materiaux poreux“. Thesis, Aix-Marseille 2, 2011. http://www.theses.fr/2011AIX22089.

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Dans ce travail, l’existence et les mécanismes fondamentaux sous-jacents à l’augmentation de la solubilité du CO2 dans les matériaux hybrides. De nombreux supports solide et solvants physiques sont testés. Les adsorbants hybrides synthétisés sont par la suite évalués en mesurant les isothermes d’adsorption du CO2. Généralement, tous les adsorbants hybrides montrent une augmentation de la solubilité du CO2 en comparaison avec le solvant physique. Les résultats obtenus mettent en évidence, certaines conditions à remplir pour l'obtention d'un adsorbant hybride efficace. On montre notamment que le support solide doit posséder une structure mésoporeuse avec une forte surface spécifique. De plus, on identifie une taille optimale du solvant permettant d'obtenir une solubilité améliorée. Parmi tous les candidats testés, le N-méthyl-2-pyrrolidone confiné dans un support mésoporeux de MCM-41 s’est avéré être l’adsorbant hybride dont les performances d'adsorption sont les plus importantes. Des simulations de Monte Carlo dans l'ensemble grand canonique sont ensuite effectuées, afin d'interpréter le comportement de la solubilité du CO2 dans un système modèle d’adsorbant hybride à base de MCM-41. Les mécanismes microscopiques sous-jacents à l’augmentation de la solubilité sont notamment clairement identifiés. La présence des molécules de solvant favorise l'adsorption des molécules de CO2 dans le pore, engendrant une augmentation de la solubilité dans l’adsorbant hybride par rapport à celle de l’adsorbant natif ainsi qu’à celle du solvant macroscopique. De plus, pour évaluer l’efficacité de captage du CO2 de ces adsorbants hybrides, l'effet des interactions entre les adsorbats et le solide ainsi que l’impact de la taille de la molécule du solvant sur la solubilité du CO2 sont étudiés. Nous avons constaté qu’un système hybride idéal doit présenter une faible interaction entre le solvant et le solide et une forte affinité entre le solvant et le CO2. De plus, on identifie l'existence d'une taille optimale de solvant permettant de maximiser la solubilité du CO2 dans le système hybride. D’après les résultats de la simulation, la couche de solvant crée des pseudo-micropores dans le solide mésoporeux MCM-41, et permet à plus de molécules de CO2 d’être absorbés sous l'influence d'un confinement et d'une interaction surfacique plus importants
In this work, we investigate the existence and the fundamentals mechanisms underlying the apparition of enhanced CO2 solubility in hybrid materials. A number of prospective solid supports and physical solvents are chosen and the synthesized hybrid adsorbents are subsequently evaluated by measuring CO2 adsorption isotherms. Generally, all the hybrid adsorbents show an enhancement of CO2 solubility compared with the bulk physical solvent. According to further investigation, we have obtained certain requisites for a good solid support, of which structure should be mesoporous with large surface area. In addition, there is an optimized solvent's size to achieve an enhanced solubility. As a result, among the candidates, the N-methyl-2-pyrrolidone confined in MCM-41 adsorbent is proven to be the most suitable hybrid adsorbent for an effective CO2-removal application. In order to gain a deeper insight, Grand Canonical Monte Carlo simulations are then performed to interpret the CO2 solubility behavior in a modeled system of hybrid MCM-41 adsorbent. As a result, the microscopic mechanisms underlying the apparition of enhanced solubility are then clearly identified. In fact, the presence of solvent molecules favors the layering of CO2 molecule within the pores thereby the CO2 solubility in hybrid adsorbent markedly increases in comparison with the one found in the raw adsorbent as well as in the bulk solvent. In addition, to fully evaluate the efficiency of hybrid adsorbents in capturing CO2, the sorbent-solid interactions along with the solvent molecular size impact on CO2 solubility are further investigated in this study. We found that an ideal hybrid system should possess a weak solvent-solid interaction but a strong solvent-CO2 affinity. Furthermore, an optimal solvent size is obtained for the enhanced CO2 solubility in the hybrid system. According to the simulation results, the solvent layer builds pseudo-micropores inside the mesoporous MCM-41, enabling more CO2 molecules to be absorbed under greater influence of spatial confinement and surface interaction

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Juma, Sarah. „Oxycombustion diluée au dioxyde de carbone : étude de la stratégie d'injection du CO2“. Rouen, 2014. http://www.theses.fr/2014ROUES022.

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La mise en oeuvre de l’oxycombustion avec recycle des gaz brûlés interroge sur la conception de brûleurs adaptés à cette technique. La séparation de l’oxydant (O2) et du gaz inerte (gaz de recycle) permet d’envisager leur injection avec prémélange, dans des brûleurs de conception similaire à ceux utilisés en aérocombustion, ou leur injection séparée, avec possibilité de modifier indépendamment les paramètres d’entrée d’un écoulement par rapport à l’autre. Une étude académique simplifiée, menée sur des brûleurs multi-coaxiaux de 25 kW alimentés par du CH4 permet de comparer les deux stratégies d’injection de l’O2 et du CO2 (remplaçant les gaz de recycle). Ces brûleurs sont munis de trois à quatre injections coaxiales selon la stratégie étudiée : respectivement CH4/O2/(CO2+O2) pour la stratégie prémélangée, et CH4/O2/CO2/O2 pour l’injection séparée. Le maintien d’une faible oxy-flamme primaire amène la flamme à se stabiliser derrière la lèvre d’injection du méthane, et quatre types de flamme principaux sont observés par chimiluminescence. La flamme est continue et homogène en intensité (type A) pour les types prémélangés. Pour les configurations à injection séparée, elle peut également présenter une diminution locale d’intensité entre la flamme primaire et la flamme secondaire (type A’ ou C), ou la flamme secondaire peut être suspendue loin au-dessus de l’oxy-flamme primaire (type B), mettant en avant l’importance d’un dimensionnement soigné pour la mise en oeuvre de l’injection séparée. Les mécanismes de mélange menant à ces structures sont analysés grâce à des algorithmes de PIV originaux permettant une résolution importante des couches de mélange près de l’injecteur, et montrent que la stabilité de la flamme est favorisée par la présence de zones de recirculation, et par une vitesse faible de l’écoulement de CO2 ou coflow (CO2+O2), associée à un rapport de vitesses UO2/UCO2 élevé. Les forts gradients de vitesse favorisent le mélange et permettent de fournir une flamme stable, avec des flux thermiques, températures, et émissions polluantes contrôlées et acceptables
The set-up of oxy-fuel combustion with flue gas recirculation raises questions about the design of adapted burners. The separation of the oxidant (O2) and inert gas (flue gas) allows either their injection with premixing of both flows, in burners with similar design than those used in classic air combustion, or separated injection, with the possibility to modify independently the injection parameters for each flow. Both injection strategies are studied and compared in the frame of a simplified academic study, led on CH4-fed multi-coaxial 25 kW burners, with O2 and CO2 (replacing the recirculation gases). These burners are composed of three to four coaxial injections, depending on the strategy: respectively CH4/ O2/(CO2+O2) for premixed strategy, and CH4/O2/CO2/O2 for separated injection strategy. A small primary oxy-fuel flame is maintained, and stabilizes behind the methane lip: four main flame types are observed thanks to chemiluminescence. The flame is continuous and homogeneous in terms of intensity (A type) for premixed burners. For separated injection burners, it may exhibit a localized decrease of intensity between the primary and the secondary flame (A’ or C type), or the secondary flame is lifted far above the primary oxy-fuel flame (B type). Mixing mechanisms leading to these structures are analyzed with PIV, and show that flame stability is favored by recirculation zones, by a small CO2 flow or co-flow (CO2+O2) velocity, associated to a large velocity ratio UO2/UCO2. The large velocity gradients favor the mixing and provide a stable flame, with controlled and acceptable thermal fluxes and temperatures distributions, and exhaust gases composition

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Ricaurte, Fernandez Marvin José. „Séparation du co2 d’un mélange co2-ch4 par cristallisation d’hydrates de gaz : influence d’additifs et effet des conditions opératoires“. Thesis, Pau, 2012. http://www.theses.fr/2012PAUU3031/document.

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La séparation du CO2 d'un mélange de gaz par cristallisation d'hydrates de gaz est un procédé qui pourrait à terme présenter une alternative intéressante aux techniques conventionnelles de capture du CO2. L'objectif de cette thèse était d'évaluer le potentiel de ce procédé "hydrates" pour séparer le CO2 d'un mélange CO2-CH4 riche en CO2. Nous avons étudié en particulier la sélectivité de la séparation vis-à-vis du CO2 et la cinétique de cristallisation des hydrates, ainsi que l'effet d'additifs thermodynamiques et cinétiques (et de certaines de leurs combinaisons) sur ces deux paramètres pour différentes conditions opératoires (pression, température, concentrations). Les expériences de formation/décomposition d’hydrates ont été réalisées en mode "batch" dans un réacteur haute pression faisant partie d'un pilote expérimental conçu et construit entièrement pendant cette thèse. Un modèle semi-empirique a été également développé pour estimer le taux de conversion de l’eau en hydrate et la composition des différentes phases en présence (hydrates, liquide et vapeur) à l'équilibre. Les résultats obtenus montrent que l'association du sodium dodécyl sulfate (SDS), utilisé en tant que promoteur cinétique, avec du tétrahydrofurane (THF), utilisé en tant que promoteur thermodynamique, permet d'obtenir des résultats intéressants en terme de quantité d'hydrates formés et de cinétique de formation. La sélectivité de la séparation vis-à-vis du CO2 reste cependant trop faible (en moyenne quatre molécules de CO2 piégées dans la structure de l'hydrate pour une de CH4) pour envisager d’utiliser ce procédé "hydrates" à plus grande échelle afin de séparer le CO2 de ce type de mélange de gaz
The separation of CO2 from a gas mixture by crystallization of gas hydrates is a process that could eventually provide an attractive alternative to the conventional techniques used for CO2 capture. The aim of this thesis was to evaluate the potential of this "hydrate" process to separate CO2 from a CO2-CH4 gas mixture, rich in CO2. We have studied in particular the selectivity of the separation toward CO2 and the hydrate crystallization kinetics. The effects of thermodynamic and kinetic additives (and some additive combinations) on these two parameters for different operating conditions (pressure, temperature, concentrations) were evaluated. Hydrate formation and dissociation experiments were performed in "batch mode” in a high pressure reactor, and with an experimental pilot rig designed and built entirely during this thesis. A semi-empirical model was also developed to estimate the water to hydrate conversion and the composition of the different phases (hydrates, liquid and vapor) at equilibrium. The results show that the combination of sodium dodecyl sulfate (SDS) used as a kinetic promoter, with tetrahydrofuran (THF) used as a thermodynamic promoter, provides interesting results in terms of both the amount of hydrates formed and the hydrate formation kinetics. The selectivity of the separation toward CO2 remains too low (an average of four CO2 molecules trapped in the hydrate structure for one of CH4) to consider using this "hydrate" process on a larger scale to separate CO2 from such a gas mixture

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Doupoux, Cédric. „Caractérisation et modélisation de la dynamique des stocks de matière organique profonde des sols amazoniens“. Thesis, Toulon, 2017. http://www.theses.fr/2017TOUL0003/document.

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Des résultats récents ont montré que les podzols équatoriaux stockent d’importantes quantités de carbone dans leurs horizons Bh profonds. Cette constatation amène deux questions principales : (1) comment et à quel rythme se sont formés ces sols (2) dans quelle mesure le changement climatique pourrait induire une production par ces sols de carbone atmosphérique susceptible d’impacter le système climatique mondial.Dans ce contexte, nous avons réalisé un modèle qui permet de contraindre les flux de carbone à la fois par les stocks observés et leur âge 14C. En situation suffisamment simplifiée, nous avons établi une relation formelle entre l’évolution des stocks et l’âge 14C de celui-ci. Appliqué aux podzols amazoniens, notre modèle a apporté des résultats nouveaux et inattendus. Il a permis de montrer que ce sont les horizons de surface des aires podzolisées les plus hydromorphes qui sont les plus gros contributeurs de MOD transférée vers le réseau hydrographique et la mer. On observe que la formation des Bh n’est possible qu’en envisageant deux compartiments, rapide et lent. Une estimation basse de leur temps de formation permet de différencier des podzols relativement jeunes (temps de formation de l’ordre de 15 103 - 25 103 ans), développés sur des sédiments Holocènes relativement récents, et des podzols âgés (temps de formation de l’ordre de 180 103 - 290 103 ans), développés sur des sédiments plus anciens. Le taux d’accumulation du carbone dans les podzols étudiés varie de 0,54 à 3,17 gC m-2 an-1, ce qui correspond à une séquestration de carbone de l’ordre de 3 1011 gC an-1, faibles à l’échelle annuelle, mais significative aux échelles géologiques.Les expérimentations de percolation en colonne nous ont permis de montrer la réactivité du Bh et la présence, malgré des rapports C/N très élevés (63 en moyenne), d’une activité bactérienne significative qui modifie la nature de la MOD qui le traverse. Cette dernière a la capacité de transporter Al et Fe sous forme de complexes organo-métalliques, complexes susceptibles de migrer à travers des matériaux très kaolinitiques. Ces résultats participent à la compréhension des transferts de MOD d’origine pédologique dans les nappes profondes.Dans l’hypothèse de l’apparition d’un climat à saisons contrastées, nous avons pu montrer qu’une durée sans pluie de 90 jours après disparition de la nappe perchée ne permettrait pas d’atteindre le point d’entrée d’air par assèchement des horizons superficiels. Néanmoins, dans l’hypothèse d’une entrée d’air, l’extrapolation des taux de minéralisation mesurés expérimentalement en conditions oxiques aboutit à une production de C atmosphérique de l’ordre de 2,0 1014 g de CO2 par an, ce qui peut impliquer une rétroaction positive du système climatique mondial
Recent results have shown that equatorial podzols store large amounts of carbon in their deep Bh horizons. This leads to two main questions: (1) how and at what kinetics these soils were formed, (2) how climate change could induce atmospheric carbon production that could impact the global climate system.In this context, we have developed a model that allows to constrain carbon fluxes both by the observed C stocks and their 14C age. In a sufficiently simplified situation, we have established a formal relationship between the C stock evolution and its 14C age. Applied to Amazonian podzols, our model has brought new and unexpected results. It has been shown that the surface horizons of the most hydromorphic podzolized areas are the largest contributors of MOD transferred to the hydrographic network then to the sea. It is observed that the formation of Bh is only possible by considering two compartments, fast and slow. The estimate of their formation time (low estimate) allowed to differentiate between relatively young podzols (formation time 15 – 25 ky) developed on relatively recent Holocene sediments and old podzols (formation 180 – 290 ky) developed on older sediments. The carbon accumulation rate in the studied podzols ranges from 0.54 to 3.17 gC m-2 y-1, which corresponds to a carbon sequestration around 3 1011 gC an-1, which is significant at the geological scales.Column percolation experiments allowed us to show the reactivity of the Bh material and the presence, despite very high C/N ratios (63 on average), of a significant bacterial activity which modifies the nature of the MOD which percolates through it. This MOD has the capacity to transport Al and Fe in the form of complex organometallic complexes capable of migrating through very kaolinitic materials. These results contribute to the understanding of the transfers of pedologically formed MOD in the deep aquifers.Under the hypothesis of the appearance of a climate with contrasting seasons, we have been able to show that a 90-day period without rain after the disappearance of the perched water-table would not allow to reach the point of entry of air by drying of superficial horizons. Nevertheless, assuming an air entry, the extrapolation of the experimentally measured mineralization rates under oxic conditions results in a production of atmospheric C around 2.0 1014 g of CO2 per year, which may involve a positive feedback from the global climate system

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Perraud, Véronique. „Mise au point d’un préleveur automatique pour la mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques“. Aix-Marseille 1, 2007. http://theses.univ-amu.fr.lama.univ-amu.fr/2007AIX11058.pdf.

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En raison de leur implication dans les processus photochimiques responsables de la formation de l’ozone troposphérique et de leur impact sur la santé humaine, les composés carbonylés font partis des composés organiques volatiles dont il est important de suivre en continu leur concentration atmophérique (fluctuation rapide de leur concentration dans l’atmosphère). Ce présent travail de thèse répond à cette demande et deux stratégies de prélèvement ont été explorées dans l’optique de disposer d’un instrument automatique de mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques. Dans un premier temps, le prélèvement par transfert de la phase gazeuse échantillonnée dans une phase liquide associé à une dérivation chimique des composés piégés a été étudié en raison de sa grande spécificité envers les composés carbonylés. Cependant aucun couple « dispositif de prélèvement en phase liquide – réactifs de dérivation » ne permet un piégage quantitatif et/ou une utilisation en continu sur site. Une seconde stratégie, courrament employée dans le prélèvement des composés organiques volatiles (COV) a été étudiée : l’adsorption à froid sur un support solide suivie d’une thermodesorption couplée à une analyse directe par GC/MS. L’efficacité de piégeage des composés carbonylés sur différents adsorbants solides s’est révelée superieure à 95% pour les composés carbonylés composés de 1 (formaldéhyde, Pvap(-30°C) = 34400 Pa) à 7 carbones (benzaldéhyde, Pvap(-30°C) = 0,75 Pa). Fort de ces résultats, ce travail constitue une première étape fructueuse vers l’élaboration d’un instrument automatique pour la mesure en continu des composés carbonylés atmosphériques
Because of their implication in photochemical processes leadind to the formation of tropospheric ozone and their negative effect on human health, carbonyl compounds are part of the volatile organic compounds which demand a continuous measurement of their atmospheric concentration (fast fluctuation of their atmospheric concentration). The present research meets this requirement and two sampling strategies were studied to have an automatic instrument for the continuous measurement of atmospheric carbonyl compounds. First, sampling by using a tranfer of gaseous phase in a liquid phase associated with a simultaneous chemical derivatization of the trapped compounds was studied because of its high specificity towards carbonyl compounds. However, no couple “sampling device-reagent” allows a quantitative sampling of carbonyl compounds, nor a continuous measurement in the field. Another strategy was therefore studied: cryogenic adsorption onto solid adsorbent followed by thermodesorption and analysis by GC/MS. Collection efficiency using different solid adsorbents was greater than 95% for carbonyl compounds consisting of 1 (formaldehyde, Pvap (-30°C) = 34400Pa) to 7 carbons (benzaldehyde, Pvap (-30°C) = 0,75 Pa). This sampling strategy is a successful first step towards the realization of the automatic sampling device for a continuous measurement of atmospheric carbonyls compounds

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Chiquet, Pierre. „Mécanismes thermophysiques déterminant la sécurité du stockage géologique du CO2“. Pau, 2006. http://www.theses.fr/2006PAUU3045.

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Le stockage géologique du CO2 dont le but est de réduire les émissions anthropiques de gaz à effet de serre consiste à capter le CO2 produit au niveau des gros émetteurs et à l'injecter dans des formations géologiques profondes (aquifères ou réservoirs d'hydrocarbures). Nous évaluons les risques de fuite associés à ce type de stockage et estimons les quantités injectables. Deux types de fuites ont été envisagés, les fuites par rupture de l'étanchéité capillaire des couvertures et les fuites par diffusion. Le premier type de fuite repose sur les propriétés interfaciales du ternaire eau/CO2/roche : tension interfaciale saumure/CO2 et mouillabilité des roches en présence de CO2 dense. Le premier chapitre présente la mise en place d'un tensiomètre permettant de mesurer les tensions interfaciales eau/CO2 jusqu'à 45 MPa et 110°C. Les résultats, acquis suivant des isothermes, dévoilent une forte décroissance de la tension avec la pression jusqu'à 20 MPa puis, au-delà, une quasi-stagnation de ces valeurs entre 25 et 30 mN. M-1. Le second chapitre traite des propriétés de mouillabilité des roches. Un tensiomètre a été adapté de façon à mesurer en dynamique, jusqu'à 10 MPa, l'angle de contact d'une bulle de CO2 déposée en phase aqueuse sur des substrats modèles : mica et quartz. Les résultats montrent une altération de la mouillabilité avec la pression confirmée par une modélisation DLVO, des interactions entre roche, phase aqueuse et CO2. Des mesures directes de pressions d'entrée dans un échantillon argileux sont présentées dans le troisième chapitre. La diffusion, est traitée dans le quatrième chapitre. Un dispositif expérimental, basé sur la méthode de Taylor, a permis de mesurer D jusqu'à 40 MPa. Les résultats suggèrent des valeurs faibles, de l'ordre de 2. 10-9m2. S-1. Les conséquences sur le stockage des grandeurs précédemment mesurées sont discutées dans le cinquième chapitre
CO2 underground storage as an option for reducing greenhouse gases emissions consists of trapping industrial CO2 and injecting it into deep geological formations such as saline aquifers and hydrocarbons reservoirs. This study aims at assessing leakage processes and evaluating storage capacities. To this end, two leakage phenomena were considered, caprock capillary breakthrough and diffusional transport. The former involves interfacial properties of the brine/CO2/mineral system: brine/CO2 interfacial tension and rock wettability under dense CO2. Chapter one presents a series of IFT measurements performed at temperatures and pressures up to 45 MPa-110°C. Results show a great decrease of IFT with pressure in the 0-to-20 MPa range beyond what it tends to stabilize at values in the order of 25-30 mN. M-1. Chapter two deals with rock wettability. Dynamic contact angles were measured on muscovite mica and quartz up to 10 MPa. Results highlight an alteration of wettability with pressure that was accounted for by means of a DLVO based model. Direct capillary entry pressures on a clay stone sample are proposed in chapter three. Diffusion, is treated in chapter four. We used the Taylor dispersion method to measure D up to 40 MPa. Results indicate low values in the order of 2. 10-9 m2. S-1. Chapter five discuses the consequences of the previous parameters in terms of storage capacity

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Neveux, Thibaut. „Modélisation et optimisation des procédés de captage de CO2 par absorption chimique“. Thesis, Université de Lorraine, 2013. http://www.theses.fr/2013LORR0266/document.

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Les procédés de captage de CO2 par absorption chimique engendrent une importante pénalité énergétique sur la production électrique des centrales à charbon, constituant un des principaux verrous technologiques au déploiement de la filière. L'objectif de cette thèse est de développer et valider une méthodologie à même d'évaluer précisément le potentiel d'un procédé de captage aux amines donné. La phénoménologie de l'absorption chimique a été étudiée en détail et représentée par des modèles à l'état de l'art. Le modèle e-UNIQUAC a été utilisé pour décrire les équilibres chimiques et de phases des solutions électrolytiques et les paramètres du modèle ont été régressés pour quatre solvants. Un modèle hors-équilibre a été utilisé pour représenter le transfert couplé de matière et de chaleur, accéléré par les réactions chimiques. Les modèles ont été validés avec succès sur des données expérimentales d'un pilote industriel et d'un pilote de laboratoire. L'influence des phénomènes sur les efficacités de séparation a été explicitée afin d'isoler les phénomènes les plus impactants. Une méthodologie a alors été proposée pour évaluer la pénalité énergétique, incluant les consommations thermiques et électriques, liée à l'installation d'un procédé de captage sur une centrale à charbon supercritique. Une méthode d'estimation du coût de l'électricité est proposée pour quantifier les dépenses opératoires et d'investissement d'un tel procédé. L'environnement de simulation et d'évaluation de procédés obtenu a ensuite été couplé à une méthode d'optimisation afin de déterminer les paramètres opératoires et les dimensions des équipements maximisant les performances énergétiques et économiques
CO2 capture processes by chemical absorption lead to a large energy penalty on efficiency of coal-fired power plants, establishing one of the main bottleneck to its industrial deployment. The objective of this thesis is the development and validation of a global methodology, allowing the precise evaluation of the potential of a given amine capture process. Characteristic phenomena of chemical absorption have been thoroughly studied and represented with state-of-the-art models. The e-UNIQUAC model has been used to describe vapor-liquid and chemical equilibria of electrolyte solutions and the model parameters have been identified for four solvents. A rate-based formulation has been adopted for the representation of chemically enhanced heat and mass transfer in columns. The absorption and stripping models have been successfully validated against experimental data from an industrial and a laboratory pilot plants. The influence of the numerous phenomena has been investigated in order to highlight the most limiting ones. A methodology has been proposed to evaluate the total energy penalty resulting from the implementation of a capture process on an advanced supercritical coal-fired power plant, including thermal and electric consumptions. Then, the simulation and process evaluation environments have been coupled with a non-linear optimization algorithm in order to find optimal operating and design parameters with respect to energetic and economic performances

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Laude, Audrey. „Investir dans le stockage géologique du carbone à partir de biomasse : une approche par les options réelles“. Electronic Thesis or Diss., Orléans, 2011. http://www.theses.fr/2011ORLE0507.

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La conversion de la biomasse en énergie génère des flux de gaz carbonique qui peuvent être captés,transportés puis stockés dans des strates géologiques. Ce procédé, nommé BCCS (Biomass Carbon Captureand Storage), réduit drastiquement les émissions carbonées et dans certaines conditions le puits artificiel peutstocker plus de carbone que le système de conversion n’en aura produit (émissions négatives). Ainsi, le BCCSrend plus envisageable l’obtention de certains plafonds de concentrations de CO2 atmosphériques inférieurs ouégaux à 450ppm. Des incitations économiques sont nécessaires pour déclencher l’investissement dans leBCCS de la part d’acteurs du secteur privé. Ceux-ci sont confrontés à une incertitude de grande ampleurconcernant le prix du carbone. Nous étudions dans cette thèse le comportement d’un décideur ayant le choixd’investir dans une variante du BCCS, à savoir la production de bioéthanol à partir de betteraves sucrières.Après une analyse déterministe sur un cas réel, nous étudions l’influence de différentes incertitudes sur le profild’investissement via une approche par options réelles. Nous analysons notamment l’influence de l’incertitudedu progrès technique via une loi de Poisson et montrons que l’investisseur tend à attendre l’innovation. Nousdistinguons ensuite progrès de court terme et de long terme. Puis, nous nous intéressons à l’incertitude derégulation climatique. Le marché du carbone est alors modélisé par un mouvement de retour à la moyenneavec des sauts de prix à dates fixes
Using biomass to produce energy emits carbon dioxide. These emissions can be captured, transported andstored into geological formations. This process is named BCCS (Biomass Carbon Capture and Storage). Itleads to massive reductions and the whole system carbon balance system could be negative given specificassumptions, which is called ‘negative emissions’. BCCS may help to achieve low CO2 concentration target,even below the 450ppm threshold. Providing suitable incentives is necessary to trigger private investment.Private investors are facing considerable uncertainty, about the carbon market. We study in this dissertation thebehavior of decision makers who can invest in a specific variant of BCCS, which is the production ofbioethanol coming from sugar beets. After a deterministic analysis based on a real case study, we consider theinfluence of different kinds of uncertainties on the investment profile through a real option approach. Thetechnical progress uncertainty has been modeled with Poisson jumps. We show that investors tend to wait forinnovations. We distinguish two cases depending on the progress rate: early or delayed technical progressrate. First allowance price is driven by geometric Brownian motion. Second, the price follows a mean revertingprocess with jumps at specific fixed dates, to take into account the international round of negotiations aboutclimatic change, as a kind of climate regulation uncertainty

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Guo, Yicang. „Thermodynamic modelling of mixtures related to absorption refrigeration systems and CO2 capture“. Electronic Thesis or Diss., Institut polytechnique de Paris, 2024. http://www.theses.fr/2024IPPAE019.

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Les émissions de CO2 provenant des activités industrielles ont été un facteur majeur de la hausse rapide des températures mondiales au cours du siècle dernier. La menace du réchauffement climatique a poussé la plupart des pays industrialisés à s'engager à réduire les concentrations de CO2. Cette thèse est consacrée à deux thèmes liés à la réduction des émissions de CO2. La première partie consiste à utiliser des systèmes de pompes à chaleur à absorption pour convertir l'énergie de basse qualité en énergie de haute qualité, augmentant ainsi l'efficacité énergétique des systèmes industriels, réduisant la consommation d'énergie et les émissions de CO2. Les données VLE des solutions IL-eau ont été corrélées en utilisant les modèles NRTL et e-NRTL. Des calculs supplémentaires ont été effectués pour évaluer les performances des fluides de travail dans les ARS sous différentes conditions de fonctionnement. Les résultats indiquent que la paire de travail sélectionnée présente de bonnes performances et un potentiel de remplacement des paires traditionnelles.La deuxième partie de la thèse se concentre sur la modélisation des mélanges contenant du CO2 , and particulier les mélanges avec les alcanes et les fluides frigorigènes. La version multipolaire de l’équations d'état SAFT-VR Mie a été choisie pour étudier le comportement de phase et les propriétés de transport de ces mélanges. Un modèle prédictif pour ces mélanges a ainsi été développé, afin de déterminer leurs équilibres entre phase. Un très bon accord avec les données expérimentales de corps pur et des mélanges est obtenu, démontrant le rôle important du terme multipolaire dans l’équation d’état
CO2 emissions from industrial activities have been a major factor in the rapid rise in global temperatures over the last century. The threat of global warming has prompted most industrialized countries to commit to reducing CO2 concentrations. This thesis focuses on two themes related to CO2 emission reduction. The first part is to use absorption heat pump systems to convert low-grade energy into high-grade energy, thereby increasing the energy efficiency of industrial systems, reducing energy consumption and CO2 emissions. The ELV data of IL-water solutions were correlated using NRTL and e-NRTL models. Additional calculations were performed to evaluate the performance of working fluids in ARS under different operating conditions. The results indicate that the selected working pair has good performance and potential to replace traditional pairs.The second part of the thesis focuses on the modeling of mixtures containing CO2, and in particular mixtures with alkanes and refrigerants. The multipolar version of the SAFT-VR Mie equation of state was chosen to study the phase behaviour and transport properties of these mixtures. A predictive model for these mixtures was thus developed, in order to determine their phase equilibria. A very good agreement with the pure component and mixture experimental data is obtained, demonstrating the important role of the multipolar term in the equation of state

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Li, Lun. „Séquestration biologique du carbone par les cyanobactéries“. Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00878524.

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L'utilisation des microorganismes marins ou terrestres pour la séquestration à long terme du CO2 est une des solutions envisagées pour diminuer la teneur en CO2 dans l'atmosphère. Le travail de cette thèse se concentre sur les microorganismes calcifiants, et notamment les cyanobactéries, qui peuvent fixer du CO2 sous forme de biomasse et carbonate de calcium. Ce dernier, insoluble dans l'eau, précipite et peut donc constituer un puits à long terme. La compréhension des mécanismes de calcification induits par les cyanobactéries et la possibilité de contrôler ces processus sont nécessaires pour développer une technologie de séquestration du CO2. Cette biotechnologie pourrait constituer une alternative à la technologie de capture et stockage géologique du CO2. Synechococcus PCC8806 une souche marine de cyanobactérie purifiée à l'Institut Pasteur de Paris est utilisée comme organisme au cours du travail expérimental réalisé dans le cadre de cette thèse. Le premier résultat important de cette thèse est le développement d'une stratégie analytique ayant permis d'accéder à un bilan de masse carbone et calcium au cours d'une culture de cyanobactérie sur hydrogénocarbonate. La mise en œuvre de cette stratégie au cours de différents essais réalisés dans le cadre de ce travail a permis par ailleurs de quantifier avec précision la production de carbone organique (biomasse) et de carbone inorganique (CaCO3) en fonction du calcium et du carbone inorganique présent dans les milieux de culture. Nous avons ensuite étudié la précipitation de la calcite au cours de la croissance de Synechococcus PCC8806 en présence de calcium. Pour cela les conditions de culture ont été variées de telle sorte que la survenue des évènements de précipitations a pu être comprise ainsi que l'influence de sites de nucléation mis en évidence. Le grossissement des cristaux a également été étudié attentivement par microscopie électronique à balayage. Une autre partie de ce travail a permis d'identifier la source de carbone inorganique utilisée par Synechococcus PCC8806 pour la photosynthèse. Cela a été l'occasion de réécrire les équations liées aux transferts entre le CO2 atmosphérique et le système carbonaté, ainsi que les équations de photosynthèse en fonction des conditions de disponibilité des deux sources de carbone inorganique (CO2 et hydrogénocarbonate). De plus ont pu être mis en évidence, les effets des phases diurne et nocturne de la croissance de cyanobactéries sur les équilibres du système carbonaté et le pH. Ce travail a également permis de déterminer les vitesses de croissance des cyanobactéries et donc de calculer des rendements de croissance par unité de surface. Cela permettra à terme d'optimiser la production de biomasse et de calcite dans un procédé industriel

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Pfister, Marc. „Captage du CO2 en post combustion par procédé de perméation gazeuse“. Thesis, Université de Lorraine, 2017. http://www.theses.fr/2017LORR0020/document.

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La technologie de Captage et Stockage du CO2 (CSC) est considérée comme une des principales solutions pour limiter les rejets de gaz à effet de serre (CO2) et lutter contre le réchauffement climatique. L’étape de captage fait appel à un procédé de séparation des fumées de post combustion qui a pour fonction l’extraction sélective du CO2 des autres composés. Les principales performances visées sont un taux de capture et une pureté du CO2 supérieurs à 90%, ainsi qu’une consommation énergétique minimale afin de ne pas générer un niveau trop élevé d’émissions secondaires de CO2. La perméation gazeuse par membrane dense est une technologie de séparation potentiellement applicable au captage du CO2 en post combustion. Sur la base de différents types de matériaux et mécanisme de transport associés (processus physique ou chimique) une large plage de valeurs de perméabilité et de sélectivité peut être atteinte. Une des dernières familles de membrane ayant démontrée des performances de séparation pouvant être intéressantes pour le captage du CO2 sont les membranes à transport facilité dites ‘’réactives ‘’. Une analyse systématique des performances de séparation de modules membranaires basés sur des membranes physiques (polymères denses) et sur des membranes réactives (transport facilité) pour le traitement de fumées de post combustion a été réalisée. La simulation d’un procédé de captage complet, incluant un ou deux étages de séparation membranaire, une étape de séchage et une étape de compression a ensuite été effectuée. L’ensemble des résultats, en particulier la pénalité énergétique globale du système et l’estimation des surfaces membranaires nécessaires, permet de positionner la technologie de perméation gazeuse comparativement aux autres procédés de captage
CO2 Capture and Storage (CCS) is a promising solution to separate CO2 from flue gas, to reduce the CO2 emissions in the atmosphere, and hence to reduce global warming. In CCS, one important constraint is the high additional energy requirement of the different capture processes. That statement is partly explained by the low CO2 fraction in the inlet flue gas and the high output targets in terms of CO2 capture and purity (>90%).Gas permeation across dense membrane can be used in post combustion CO2 capture. Gas permeation in a dense membrane is ruled by a mass transfer mechanism and separation performance in a dense membrane are characterized by component’s effective permeability and selectivity. One of the newest and encouraging type of membrane in terms of separation performance is the facilitated transport membrane. Each particular type of membrane is defined by a specific mass transfer law. The most important difference to the mass transfer behavior in a dense membrane is related to the facilitated transport mechanism and the solution diffusion mechanism and its restrictions and limitations.Permeation flux modelling across a dense membrane is required to perform a post combustion CO2 capture process simulation. A CO2 gas permeation separation process is composed of a two-steps membrane process, one drying step and a compression unit. Simulation on the energy requirement and surface area of the different membrane modules in the global system are useful to determine the benefits of using dense membranes in a post combustion CO2 capture technology

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Daval, Damien. „Processus de carbonation de basaltes et de roches ultrabasiques en conditions de subsurface“. Paris 7, 2009. http://www.theses.fr/2009PA077136.

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Le piegeage mineral du co2 par carbonatation est un procede potentiellement perenne dont les cinetiques et mecanismes reactionnels sont peu connus. Ce travail a eu pour but d'identifier les principaux facteurs affectant les vitesses d'alteration et de carbonatation de silicates modeles de roches (ultra)basiques. L'influence des phases secondaires sur la cinetique d'alteration des silicates a ete etudiee. Si la formation d'une couche epaisse et poreuse de silice amorphe en surface de wollastonite ne constitue pas un obstacle a sa dissolution, l'alteration de forsterite est en revanche inhibee par une couche de silice passivante. La reaction continue alors par diffusion a l'etat solide, un processus 100000 fois plus lent que celui de dissolution. Un autre parametre controlant la vitesse d'alteration des silicates (r) est l'ecart a l'equilibre (Δg) auquel elle se deroule. Nous avons montre que la loi liant r a Δg implementee dans les codes geochimiques surestime la vitesse de dissolution du diopside d'un ordre de grandeur sur une vaste gamme de ag. Cet ecart est a l'origine d'une erreur substantielle du taux de carbonatation de diopside modelise, que nous avons calculee et corrigee. Un 3eme facteur affectant la cinetique d'alteration des mineraux provient du co2 lui-meme : son effet (distinct du ph) sur la dissolution de lizardite est intrinsequement accelerateur, surement en raison de la complexation en surface de ligands hco3'. Enfin, les interactions eau-co2-silicates ferreux peuvent conduire a la reduction du co2, un flux entrant en competition avec celui de carbonatation. L'acquisition preliminaire de donnees originales de dissolution de fayalite aidera a traiter cet aspect
Mineral trapping of co2 by carbonation is possibly a way to store co2 permanently. However, little is known aboutthe reaction kinetics and mechanisms of this process. Our work aimed at identifying the main parameters/dontrolling the weathering and carbonation rates of model silicates of (ultra)basic rocks. The influence of secondary phases on silicate weathering rates received detailed attention. Whereas the formation of thick and mesoporous coatings of amorphous silica onto the surface of wollastonite weakly affects wollastonite dissolution, forsterite dissolution is inhibited by a passivating silica layer. In this latter case, the reaction continues through solid-state diffusion, a process which is ~ 5 orders of magnitude slower than an interfacial dissolution mechanism. Another parameter which controls the weathering rate of silicates (r) is the distance from equilibrium (Δgr) at which it takes place. We showed that the law implemented into geochemical codes and which links r to Δgr overestimates diopside dissolution rate by one order of magnitude on a wide range of Δgr. This difference is responsible for a substantial error on the modeling of carbonation rate of diopside, which we calculated and corrected. A third factor which affects the weathering rate of minerals is due to the c02 itself: its effect (apart from that of ph) intrinsically promûtes lizardite dissolution kinetics, presumably because of the formation of surface complexes involving hco3" species. Finally, co2-h2o-fe-silicates interactions can lead to the reduction of co2, a flux which could compete with that of carbonation. Preliminary experiments of fayalite dissolution will help to resolve this question

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Renner, Marie. „The Emergence of Carbon Capture and Storage Techniques in the Power Sector“. Thesis, Paris 10, 2015. http://www.theses.fr/2015PA100045/document.

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La problématique de cette thèse porte sur les conditions technico-économiques et sociales d’émergence des techniques de Captage, transport et Stockage géologique du Carbone (CSC) dans le secteur électrique. Il existe effectivement un hiatus entre le niveau actuel de déploiement du CSC et son rôle dans les scénarii climatique de long terme. Les travaux s’appuient sur deux approches complémentaires ; l’approche positive met en exergue les déterminants économiques et sociaux nécessaires à l’émergence du CSC et répond à deux interrogations : pour quel prix du CO2 devient-il intéressant d’investir dans des centrales CSC ? Quand l’usage du CSC est-il socialement optimal ? Sur le plan normatif, diverses recommandations relatives au déploiement optimal du CSC sont apportées. Elles concernent notamment le portefeuille optimal d’instruments de soutien au CSC. Cette thèse s’articule en quatre chapitres. Dans l’optique de minimiser les coûts de la transition énergétique, les deux premiers chapitres embrassent la vision investisseur et mettent en évidence les déterminants économiques indispensables au déploiement commercial du CSC. Les deux derniers chapitres adoptent la vision de la puissance publique. Bien que compétitive, une technologie peut ne pas se développer du fait de problèmes d’acceptabilité sociale ; c’est l’objet du modèle du Chapitre 3. Le Chapitre 4 élargit le propos et intègre la problématique de décision dans le CSC en univers ambigu, en s’appuyant sur des simulations numériques
This thesis analyses the techno-economic and social conditions required for the emergence of Carbon Capture and Storage (CCS) techniques in the power sector, in compliance with CCS role in long-term mitigation scenarios. The research combines two complementary approaches: the positive one deals with the economic and social determinants necessary to trigger CCS investments, and addresses two significant issues: (1) for which CO2 price is it worth investing in CCS plants, and (2) when is CCS use socially optimal? The normative approach gives recommendations on how CCS can best be deployed as part of a least cost approach to climate change mitigation. Notably, recommendations are provided about the optimal combination of CCS policy supports that should be implemented. This Ph.D. dissertation is composed of four chapters. The first two chapters embrace the investor’s vision and highlight the determinants necessary for CCS commercial emergence. The last two chapters embrace the public decision-makers’ vision. Based on the fact that, although cost-effective, one technology may not be deployed because of social acceptance issues, Chapter 3 deals with CCS public acceptance and optimal pollution. Chapter 4 goes further and addresses the optimal CCS investment under ambiguity by providing a decision criterion with simulations on the European Union’s 2050 Energy Roadmap

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Zaidiza, David Ricardo Albarracin. „Modelling of Hollow Fibre Membrane Contactors : Application to Post-combustion Carbon Dioxide Capture“. Thesis, Université de Lorraine, 2016. http://www.theses.fr/2016LORR0035/document.

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La capture du dioxyde de carbone (CO2) en postcombustion est une stratégie importante pour la limitation de l’effet de serre. Le procédé de référence est l’absorption du CO2 dans des solutions aqueuses aminées, suivie par une étape de stripage du solvant. La technologie mature associée à ce procédé est la colonne à garnissage. Toutefois, afin de rendre le procédé plus attractif, il convient de l’intensifier en réduisant le volume des équipements et le coût énergétique associé. Les contacteurs membranaires à fibres creuses (CMFC) constituent une alternative aux colonnes à garnissage. Les CMFC permettent de développer d’importantes aires spécifiques conduisant potentiellement à une intensification des transferts gaz-liquide. Ainsi, l’utilisation des CMFC réduirait la taille des installations, mais aussi diminuerait la consommation énergétique par la diminution de la quantité de vapeur de stripage. Cependant, l’utilisation de CMFC dans les étapes d’absorption et de stripage dans des conditions industrielles a été peu étudiée. Afin de combler cette lacune, des modèles à différents niveaux de complexité : monodimensionnel, bidimensionnel, isotherme et adiabatique ont été développés, comparés et validés. Ceci afin d’identifier le niveau de complexité approprié. Les résultats de simulation ont mis en évidence le potentiel d’intensification des CMFC dans l’étape d’absorption et aussi de stripage, se traduisant par une réduction en volume de 4 à 10 fois par rapport aux colonnes à garnissage. Néanmoins, les CMFC peuvent difficilement réduire le coût énergétique du procédé étant donné que l’étape de stripage fonctionne dans des conditions très proches de la limite thermodynamique
Post-combustion CO2 capture (PCC) is an important strategy in mitigating greenhouse effect. The reference process in PCC is the CO2 absorption into amine aqueous solutions, followed by the regeneration (or stripping) of the solvent. The robustness of packed columns makes it the standard technology for both absorption and stripping steps. However, the treatment of large quantities of flue gases requires itself equipment of a large size. Hollow fibre membrane contactors (HFMC) are considered as one of the most promising strategies for intensified CO2 absorption process, due to their significantly higher interfacial area than that of packed columns, allowing to reduce the equipment size. In addition, this would reduce the energy penalty of the process by reducing the required amount of stripping steam. However, despite the potential advantages of HFMC, very few investigations have studied implementing this technology for PCC within an industrial framework. To fill this lack, the performances of both absorption and stripping steps using HFMC under industrial conditions were estimated by modelling and simulation. To identify the optimal modelling strategy, transfer models with different levels of complexity were developed ranging from one-dimensional isothermal single-component to two-dimensional adiabatic multi-component. Simulation results of both absorption and stripping steps revealed that, compared to traditional packed columns, contactor volume reduction factors comprised between 4 and 10 might be achieved using HFMC. However, since the stripping operating conditions are very close to thermodynamic equilibrium, HFMC can hardly reduce the energy consumption of the process

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Bouchemoua, Amina. „Etude du captage du CO2 par la cristallisation des hydrates de gaz : Application au mélange CO2-N2“. Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00783876.

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Le captage du CO2 représente un enjeu industriel majeur et scientifique du siècle. Il existe différentes méthodes de séparation et de captage du CO2, telles que, l'absorption aux amines et l'adsorption. Bien que ces processus soient bien développés au niveau industriel, ils sont très consommateurs d'énergie. Le procédé de captage du CO2 par formation d'hydrates de gaz consomme moins d'énergie et semble être très prometteur pour la séparation du CO2 Les hydrates de gaz sont des composés cristallins de la famille des clathrates dans lesquels des molécules d'eau se relient entre elles par des liaisons hydrogène pour former des cavités qui peuvent contenir des molécules de gaz. La formation d'hydrates de gaz est favorisée par une haute pression et basse température.Cette étude est menée dans le cadre du projet ANR SECOHYA. L'objectif est d'étudier les conditions thermodynamiques et cinétiques du procédé de captage du CO2 par cristallisation d'hydrates de gaz.Premièrement, nous avons développé un dispositif expérimental pour réaliser des expériences afin de déterminer les conditions thermodynamiques et cinétiques de formation des hydrates mixtes CO2-N2 dans l'eau comme phase liquide. Nous avons montré que la pression opératoire peut être très élevée et la température très basse. Pour la faisabilité du projet, nous avons utilisé le TBAB (TétraButylAmmonium Bromure) en tant qu'additif thermodynamique dans la phase liquide. L'utilisation du TBAB peut réduire considérablement la pression opératoire.Dans la deuxième partie de cette étude, nous avons présenté un modèle thermodynamique, basé sur le modèle de van der Waals et Platteeuw. Ce modèle permet de prédire les conditions d'équilibre thermodynamique de formation des hydrates de gaz. Des données expérimentales d'équilibre de mélanges CO2-CH4 et de CO2-N2 sont présentées et comparées à des résultats théoriques.

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Toubassy, Joseph. „Étude et modélisation du givrage du CO2 sur un évaporateur à glissement de température“. Thesis, Paris, ENMP, 2012. http://www.theses.fr/2012ENMP0108.

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Le captage et le stockage du dioxyde de carbone est la solution pour réduire les émissions de CO2 des grandes sources fixes. Le captage du CO2 par « Antisublimation » consiste à refroidir les fumées sous le point triple du CO2 qui passe alors directement de la phase vapeur à la phase solide. La variation de la concentration de CO2 induit une variation de la température d'environ 20 K à travers l'échangeur de chaleur. Son optimisation exergétique est une nécessité pour améliorer la séparation du CO2 et la performance énergétique du procédé.De nouvelles équations sont proposées pour calculer les propriétés thermodynamiques du CO2 à l'équilibre solide-vapeur qui sont jusqu'alors mal définies. Un diagramme psychrométrique CO2-N2 est développé pour représenter le glissement de température. L'étude du transfert de chaleur et de masse côté fumées nécessite la compréhension de l'antisublimation. La théorie classique de la nucléation est adoptée pour identifier les paramètres qui influent sur le transfert de masse et de la morphologie du givre. Une étude expérimentale qualitative et quantitative est effectuée pour étudier la formation de givre et sa dépendance vis-à-vis de la sursaturation et de la concentration du soluté. L'observation du CO2 solide sous 200x de grossissement prouve que l'antisublimation se fait par nucléation hétérogène. Un modèle CFD transitoire multi-phase et multi-composant est proposé pour simuler la formation du givre et sa croissance en fonction de la structure de l'échangeur et des conditions d'écoulement
The carbon dioxide capture and storage is the solution to reduce CO2 emissions from large stationary sources. CO2 capture by "Antisublimation" consists in cooling flue gases under the CO2 triple point, which goes then directly from vapor to solid phase. The CO2 concentration variation induces a temperature variation of about 20 K through the heat exchanger. The exergy optimization of the heat exchanger is a necessity to improve the CO2 separation and the process energy performance.Since the CO2 properties under the triple point are not defined, new equations are proposed to calculate CO2 thermodynamic properties for solid-vapor equilibrium. A CO2-N2 psychrometric chart is developed to represent the flue-gas gliding temperature. The study of the flue–gas side heat and mass transfer requires antisublimation understanding. The classical nucleation theory is adopted to identify parameters that affect the mass transfer and frost morphology. A qualitative and quantitative experimental investigation is performed to study the frost formation and its dependence on the supersaturation and solute concentration. The solid CO2 observation under 200x magnification ratio proves that antisublimation occurs by heterogeneous nucleation. A CFD multiphase and multi-component transient model able to predict the frost formation and growth as a function of the heat-exchanger structure and flow conditions is proposed

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Boulmene, Rida. „Etude théorique de l'aspect microscopique de la capture et du stockage de CO2 par les zéolites : étude des clusters de Zn-Imidazole et triazole avec CO2“. Thesis, Paris Est, 2016. http://www.theses.fr/2016PESC1093/document.

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Plusieurs études expérimentales et théoriques ont montré la capacité des structures de type zéolites (zeolitic "imidazolate, triazole" frameworks ou ZIFs) à capturer le CO2. Dans cette étude, nous nous intéresserons à l’interaction de CO2 avec une sous entité des ZIFs i.g. les complexes entre l’imidazole et le zinc (Im-Zn+q; q = 0,1,2) ou le triazole sans Zinc. Divers sites d'adsorption ont été examinés..Les calculs électroniques ont été effectués par les programmes GAUSSIAN et MOLPRO. Les optimisations de géométrie sur les petites structures (avec ou sans CO2) ont été réalisées avec les méthodes ab initio MP2, CCSD(T)-F12 et les bases atomiques aug-cc-pVDZ, aug-cc-pVTZ. Pour comparer les résultats, et assurer la continuité de notre travail, ces structures ont été aussi étudiées à l’aide de la DFT, en utilisant les fonctionnelles PBE, PBE0, M11 et M05-2X avec la base 6-311++G(d,p). La correction de dispersion empirique de Grimme (DFT-D3) est également incluse.Nos résultats montrent que leurs structures stables sont formées à la fois par des liaisons covalentes fortes (liaisons chimiques des ligands organiques) et des liaisons de nature plus faibles (liaisons van der waals, liaison hydrogène). Les deux types sont en compétition. Ceci nous a permis de mieux comprendre les observations expérimentales
Several experimental and theoretical studies have shown the ability of zeolitic-imidazole frameworks (ZIFs) materials to capture the CO2 gas. In this study, we have focused on the interaction of CO2 with one of the sub-unit of ZIFs ie the complex between the imidazole and zinc (Im-Zn+q, q = 0 ,1, 2) or triazole without zinc. Various adsorption sites are examined for these complexes.The calculations were performed using ab initio methods MP2; CCSD(T)-F12 and density functional theory with PBE PBE0, M1 and M05-2X functionals with different basis set (aug-cc-pVDZ, aug-cc-pVTZ and 6-311++G(d, p), tightly integrated in GAUSSIAN and MOLPRO packages. The Grimme corrections for dispersion forces description (DFT-D3) are also included.Our results shows that the stability of our complex structures is achieved by the presence of strong covalent bonds (chemical bonds of organic ligands) and also by Van der Waals and hydrogen weak bonds. Both types of bonding are in competition. This allowed us to better understand the experimental observations

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Tifafi, Marwa. „Different soil study tools to better understand the dynamics of carbon in soils at different spatial scales, from a single soil profile to the global scale“. Electronic Thesis or Diss., Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLV021.

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Les sols sont la principale composantede l’écosystème terrestre et le plus grand réservoir de carbone organique sur Terre, étant très réactifs aux perturbations humaines et aux changements climatiques. Malgré leur importance dans les réservoirs de carbone, la dynamique du carbone des sols est une source importante d'incertitudes pour les prévisions climatiques futures. Le but de la thèse était d'explorer différents aspects d’études du carbone des sols (mesures expérimentales, modélisation et évaluation de bases de données) à différentes échelles spatiales (de l'échelle d'un profil à l'échelle globale). Nous avons souligné que l'estimation des stocks globaux de carbone du sol est encore assez incertaine.Par conséquent le rôle du carbone des sols dans la dynamique du climat devient l'une des principales incertitudes dans les modèles du système terrestre utilisés pour prédire les changements climatiques futurs. La deuxième partie de la thèse porte sur la présentation d'une nouvelle version du modèle IPSL-Land Surface appelé ORCHIDEE-SOM, intégrant la dynamique du 14C dans le sol. Plusieurs tests effectués supposent que les améliorations du modèle devraient se focaliser davantage sur une paramétrisation dépendante de la profondeur,principalement pour la diffusion, afin d'améliorer la représentation du cycle global du carbone dans les modèles de surface terrestre, contribuant ainsi à contraindre les prédictions futures du réchauffement climatique
Soils are the major components ofthe terrestrial ecosystems and the largest organiccarbon reservoir on Earth, being very reactive tohuman disturbance and climate change. Despiteits importance within the carbon reservoirs, soilcarbon dynamics is an important source ofuncertainties for future climate predictions. Theaim of the thesis was to explore different aspectsof soil carbon studies (Experimentalmeasurements, modeling, and databaseevaluation) at different spatial scales (from thescale of a profile to the global scale). Wehighlighted that the estimation of the global soilcarbon stocks is still quite uncertain.Consequently, the role of soil carbon in theclimate dynamics becomes one of the majoruncertainties in the Earth system models (ESMs)used to predict future climate change. Thesecond part of thesis deals with the presentationof a new version of the IPSL-Land SurfaceModel called ORCHIDEE-SOM, incorporatingthe 14C dynamics in the soil. Several tests doneassume that model improvements should focusmore on a depth dependent parameterization,mainly for the diffusion, in order to improve therepresentation of the global carbon cycle inLand Surface Models, thus helping to constrainthe predictions of the future soil organic carbonresponse to global warming

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Anselmi, Hélène. „Modélisation et évaluation environnementale d’une unité de captage de CO₂ intégrée à un procédé industriel“. Electronic Thesis or Diss., Université de Lorraine, 2019. http://www.theses.fr/2019LORR0080.

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Limiter les émissions de dioxyde de carbone (CO2) est devenu un enjeu d’envergure internationale, notamment pour les industries des secteurs énergétique, chimique et métallurgique. À cette fin, des technologies de captage de CO2 ont été développées durant ces dernières décennies. Dans cette étude, nous nous intéressons à trois types de technologies de captage de CO2 : par absorption chimique à la MEA, par séparation membranaire et par adsorption sur charbon actif. Le CO2 considéré est émis par une centrale à charbon puis directement valorisé au sein d’un procédé de fabrication sur le même site. L’objectif de cette étude est de quantifier les bénéfices environnementaux de l’installation d’une technologie de captage de CO2, en comparaison à la configuration actuelle, sans captage du CO2. Notre approche associe modélisation systémique des procédés et analyse de cycle de vie (ACV). La méthodologie adoptée consiste à modéliser le système complet (la centrale, le procédé de fabrication et les différentes unités de captage) en utilisant un logiciel de diagrammes de flux (Aspen Plus), puis à déterminer les impacts environnementaux par une ACV. Les résultats montrent que le procédé par adsorption chimique à la MEA est fortement pénalisé par l’utilisation du solvant, tant en ce qui concerne la consommation énergétique que les impacts environnementaux. Le procédé membranaire montre des impacts environnementaux importants, malgré une consommation énergétique bien plus faible, en raison de l’utilisation massive de polymères (matériaux membranaires). Enfin, le procédé par adsorption au charbon actif présente des impacts environnementaux moins élevés que les deux autres procédés dans la grande majorité des catégories d’impact
Limiting carbon dioxide (CO2) emissions is a major global issue, particularly for the energy, chemical and metallurgical industries. To this end, CO2 capture technologies have been developed in recent decades. In this study, we focused on three types of CO2 capture technologies: chemical absorption by MEA, membrane separation and activated carbon adsorption. The CO2 considered is emitted by a coal-fired power station and then directly valorized within a manufacturing process on the same site. The objective of this study was to quantify the environmental benefits of installing a CO2 capture technology in comparison to the current configuration, without CO2 capture. Our approach combined process modeling and life cycle assessment. The methodology adopted was to model the complete system (the power plant, the manufacturing process and the various capture units) using a flowsheeting software (Aspen Plus), then to determine the environmental impacts by LCA. The results show that the MEA chemical adsorption process is strongly penalized by the use of the solvent, both regarding the energy consumption and the environmental impacts. The membrane process exhibits significant environmental impacts, despite a much lower energy consumption, due to the massive use of polymers (membrane materials). Finally, the activated carbon adsorption process has lower environmental impacts than the other two processes in the vast majority of impact categories

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Chabanon, Élodie. „Contacteurs à membranes composites et contacteurs microporeux pour procédés gaz-liquide intensifiés de captage du CO2 en post-combustion : expérimentation et modélisation“. Paris, ENMP, 2011. http://www.theses.fr/2011ENMP0061.

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La réduction des émissions de CO2 anthropique est un des enjeux majeurs du 21eme siècle pour de nombreux pays. De nombreux procédés sont développés pour le captage du CO2, parmi lesquels l'absorption gaz-liquide par contacteur membranaire. L'utilisation d'une membrane permet d'intensifier le transfert grâce à une aire interfaciale développée 2 à 10 fois plus élevée (1000 à 5000 m2. M-3) que celle d'une colonne d'absorption (procédé de référence). Deux types de fibres sont étudiées : microporeuses et composites. Dans une partie expérimentale, l'influence de la nature des matériaux, des paramètres géométriques et opératoires sur les propriétés de transfert de matière et sur la stabilité des performances de captage des contacteurs membranaires est étudiée. Les résultats obtenus pour des durées d'expérimentation courte (dizaine d'heures de temps de contact), sont en adéquation avec les résultats présents dans la littérature. Bien que l'ajout d'une peau dense à un support poreux constitue une résistance supplémentaire au transfert de matière, une étude dédiée, effectuée sur des temps de contact importants (plusieurs centaines d'heures), a permis pour la première fois de valider le concept de résistance au mouillage des fibres à peau dense, comparativement aux fibres microporeuses (PP et PTFE). Dans une partie modélisation, une étude comparative d'approches mathématiques de complexité croissante a été menée. Un seul paramètre ajustable a été délibérément retenu : le coefficient de transfert de matière dans la membrane (km). Cette étude a estimé des valeurs de km obtenues par ajustement des données expérimentales dans la plage de données rapportées dans la littérature (10-2 à 10-5 m. S-1). Cependant, l'hypothèse d'une valeur caractéristique du km qui dépend du régime de fonctionnement est posée et commentée. Cette approche diffère singulièrement des travaux rapportés dans la littérature, qui postulent le plus souvent une valeur unique pour un matériau membranaire donné. Dans ces conditions, l'intérêt des fibres composites, qui présentent une valeur constante et vraisemblablement prédictible du coefficient de transfert membranaire de par leur résistance aux phénomènes de mouillage, apparaît comme particulièrement prometteur pour intensifier les procédés de captage du CO2 en post-combustion par absorption gaz-liquide
The decrease of the CO2 anthropogenic emissions is one of the main aims of the 21st century. Different processes are developed in order to capture CO2, but gas-liquid absorption in packed columns is considered as the reference postcombustion technology. Membrane contactors, which could potentially decrease by a factor 2 to 10 the size of the absorption units due to an increased interfacial area (1000 to 5000 m2. M-3 ), a so-called intensification effect, have been investigated in this study. Two kind of hollow fibers are studied: microporous and composite membranes (i. E. A dense polymeric skin coated on a porous support). In a first part, a series of experiments is reported to evaluate the influence of some geometric and operating parameters on the process capture performances and on the mass transfer characteristics. Results obtained on short time scale experiments are in agreement to the literature results. Even though a dense skin layer on a porous support generates an additional resistance to the mass transfer, a dedicated study carried out on long time scale (several hundreds hours) show for the first time that mass transfer performances of composite fibers can be similar to microporous unwetted membranes. Moreover, the wetting resistance of the composite fibers compared to microporous hollow fibers (PP and PTFE) is clearly demonstrated. In a second part, a comparative study of different mathematical models with increasing complexity is carried out. One parameter is used to fit the experimental results: the membrane mass transfer coefficient (km). Km values obtained through curve fits are in the range of data reported in the literature (10-2 to 10-5 m. S-1). However, the assumption of a km effective value which would depend of the operating conditions is addressed and discussed. This approach is different from the studies reported in the literature which generally postulates a single value for a given membrane material. Under these conditions, the composite membrane interest, which shows a constant and probably predictable value of the membrane mass transfer coefficient due to their wetting resistance, seems to be promising to intensify the gas-liquid absorption process in CO2 postcombustion capture

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Battaïa, Guillaume. „Expérimentation versus simulation du transport réactif en milieu poreux, capture des profils de concentration et évolution texturale des solides“. Saint-Etienne, EMSE, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00466764.

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Nous présentons un nouveau réacteur de type plug-flow. Il reproduit un milieu poreux 1D composé de quartz et d’un solide réactif, percolés par un fluide aqueux échantillonné en différents points pour l’acquisition de profils de concentration. La percolation de solutions saturées en CO₂ (5-8 bar) à 40-50°C sur des carbonates (calcite, dolomite) génère un front de dissolution mobile, reproductible et dont la forme est stationnaire. Cette forme suggère un accroissement de la surface réactive avec l’avancement la réaction, en bon accord avec les textures ruiniformes observées au MEB. La dissolution du diopside à pH=2, 60°C produit les profils de concentration linéaires attendus loin de l’équilibre en conditions stationnaires. L’étape initiale de dissolution non stœchiométrique génère une couche de surface riche en Si, observée au MEB, dont la répartition est anisotrope
A new type of plug flow reactor is developed. It reproduces a 1D porous medium composed of quartz and reactive solids exposed to the percolation of an aqueous phase, whose concentration profile can be captured through sampling ports. The reaction of CO₂ saturated solutions (5-8 bar) at 40-50°C with carbonate (calcite, dolomite) generates reproducible dissolution fronts migrating downstream with stationary shape. This shape evidences an increase in reactive surface area with increasing dissolution, in agreement with the observed skeletal solid textures. Diopside dissolution in acidic solutions, pH=2, 60°C, generates linear concentration profiles as predicted far from equilibrium. In the initial non-stoichiometric dissolution stage, a Si-dominated surface layer is formed. SEM data suggest an anisotropic distribution of this layer

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Lowe, Alexander Rowland. „Alkyl pipéridine démixantes pour le captage du CO2 : approche thermodynamique“. Thesis, Clermont-Ferrand 2, 2016. http://www.theses.fr/2016CLF22772/document.

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L'augmentation de la concentration de dioxyde de carbone (CO2) dans l'atmosphère depuis la révolution industrielle a conduit à l'augmentation de la température moyenne du globe. Pour limiter l’accroissement des températures atmosphériques moyennes, la quantité de dioxyde de carbone émise dans l'atmosphère doit être réduite. Une des solutions envisagée sur les sources fixes est le captage et le stockage du CO2. Ce procédé d’absorption/désorption, bien connu dans le traitement du gaz naturel, est onéreux et peu efficace pour le traitement du gaz des sources fixes et doit être optimisé. La solution proposée s’appuie sur l’utilisation de solvants démixants, présentant une séparation de phase équilibre liquide-liquide (LLE) en solution aqueuse en fonction de la température. Ce manuscrit présente une étude réalisée pour la famille des alkyl-pipéridines connues pour ses séparations de phase. Cette étude permettra d’évaluer l’influence de la taille, de la positionet du nombre de substituants sur les propriétés thermodynamiques d’intérêt pour le procédé. Pour étudier les LLE des solutions aqueuses démixantes, en particulier dans le cas des solutions chargées en gaz, deux instruments ont été mis au point. Il a été possible de démontrer que les changements opérés sur les diagrammes de phase des amines sont liés aux réactions chimiques mises en jeu lors de la dissolution du CO2. Pour les alkyl-pipéridines tertiaire on observe la température de démixtion diminue avec l’addition de CO2, allant avec la formation de carbonates. Avec les alkyl-pipéridines secondaires la température de démixtion augmente, ce qui est lié à la présence en solution de carbamates qui stabilisent la solution aqueuse. Le comportement des amines secondaires très encombrées, qui ne peuvent donc pas formées de carbamates, est similaire à celui des amines tertiaires, ce qui est cohérent avec les conclusions précédentes. Une étude approfondies des propriétés thermodynamiques d’excès (VE, CpE et HE) des alkyl-pipéridines en solution aqueuse a également permis de démontrer des relations structure - propriétés. La position du substituant sur le cycle pipéridine a une influence considérable et prévisible sur l’intensité des propriétés d’excès, alors que la nature de l’amine (secondaire ou tertiaire) va influencer la position de l’extremum de cette propriété. Enfin, une modélisation thermodynamique rigoureuses des solubilités et des enthalpies de dissolution du CO2 dans les solutions aqueuses de pipéridines a permis de déterminer les constantes de formation des carbamates dans les solutions aqueuses de 3- et 4-méthylpipéridines
The increase of carbon dioxide (CO2) concentration in the atmosphere, since the industrial revolution has led to the rise in the average global climate temperature. To prevent the escalation of global climate temperatures the amount of CO2 emitted into the atmosphere must be reduced. One solution is carbon capture and sequestration which removes CO2 from fixed sources. The absorption/desorption cycle is well known for the treatment of acid gas, but is expensive and not as efficient for the treatment of gas from fixed/industrial sources. A solution to this problem is the use of aqueous demixing amine solvents which present a liquid-liquid phase equilibrium (LLE) as a function of temperature. This manuscript presents a study done to measure the LLE and thermodynamic properties of the alkyl piperidine family, which can be used for carbon capture processes. This work evaluates the effect of the size, position and number of alkyl substituents on the thermodynamic properties of interest in the carbon capture process. To study the LLE of aqueous demixing solutions, particularly gas loaded solutions, two novel apparatuses were developed. The results demonstrate that the changes in the amine phase diagrams are related to the chemical reactions involved with dissolution of CO2. The tertiary alkyl piperidines displayed reduced demixing temperature with the addition of CO2 due to the formation of carbonate species. The secondary alkyl piperidines display an increasing demixing temperature which is related to the formation of carbamate species which stabilizes the solution. Secondary alkyl piperidines that are severely sterically hindered, which cannot produce carbamates, behave similarly to the tertiary amine which is coherent with the preceding conclusion. The structure property relationship concerning the excess thermodynamic properties (VE, CpE et HE) of aqueous solutions were studied in depth. This revealed that the position of the substituents on the cyclic ring has a considerable and obvious influence on the intensity of the excess properties, along with the class of the amine, whether secondary or tertiary, will influence the positions of the extrema of the excess property. To conclude, a rigorous thermodynamic model based on the CO2 solubility and the enthalpy of solution for CO2 in aqueous solutions of alkyl piperidine, allowed for the determination of the carbamate formation constants of 3- and 4-methylpiperidine

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Tifafi, Marwa. „Different soil study tools to better understand the dynamics of carbon in soils at different spatial scales, from a single soil profile to the global scale“. Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLV021/document.

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Les sols sont la principale composantede l’écosystème terrestre et le plus grand réservoir de carbone organique sur Terre, étant très réactifs aux perturbations humaines et aux changements climatiques. Malgré leur importance dans les réservoirs de carbone, la dynamique du carbone des sols est une source importante d'incertitudes pour les prévisions climatiques futures. Le but de la thèse était d'explorer différents aspects d’études du carbone des sols (mesures expérimentales, modélisation et évaluation de bases de données) à différentes échelles spatiales (de l'échelle d'un profil à l'échelle globale). Nous avons souligné que l'estimation des stocks globaux de carbone du sol est encore assez incertaine.Par conséquent le rôle du carbone des sols dans la dynamique du climat devient l'une des principales incertitudes dans les modèles du système terrestre utilisés pour prédire les changements climatiques futurs. La deuxième partie de la thèse porte sur la présentation d'une nouvelle version du modèle IPSL-Land Surface appelé ORCHIDEE-SOM, intégrant la dynamique du 14C dans le sol. Plusieurs tests effectués supposent que les améliorations du modèle devraient se focaliser davantage sur une paramétrisation dépendante de la profondeur,principalement pour la diffusion, afin d'améliorer la représentation du cycle global du carbone dans les modèles de surface terrestre, contribuant ainsi à contraindre les prédictions futures du réchauffement climatique
Soils are the major components ofthe terrestrial ecosystems and the largest organiccarbon reservoir on Earth, being very reactive tohuman disturbance and climate change. Despiteits importance within the carbon reservoirs, soilcarbon dynamics is an important source ofuncertainties for future climate predictions. Theaim of the thesis was to explore different aspectsof soil carbon studies (Experimentalmeasurements, modeling, and databaseevaluation) at different spatial scales (from thescale of a profile to the global scale). Wehighlighted that the estimation of the global soilcarbon stocks is still quite uncertain.Consequently, the role of soil carbon in theclimate dynamics becomes one of the majoruncertainties in the Earth system models (ESMs)used to predict future climate change. Thesecond part of thesis deals with the presentationof a new version of the IPSL-Land SurfaceModel called ORCHIDEE-SOM, incorporatingthe 14C dynamics in the soil. Several tests doneassume that model improvements should focusmore on a depth dependent parameterization,mainly for the diffusion, in order to improve therepresentation of the global carbon cycle inLand Surface Models, thus helping to constrainthe predictions of the future soil organic carbonresponse to global warming

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Toro, Molina Carol. „Comparaison du captage du CO2 en postcombustion par des solutions d'ammoniaque et d'amines organiques : Évaluation en contacteurs direct et indirect, par des approches cinétiques, thermodynamiques et par modélisation“. Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2013. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00935386.

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Actuellement, la production d'énergie est de plus en plus associée à une hausse simultanée d'émissions de Gaz à Effet de Serre (GES). Malgré les inquiétudes concernant les GES dans l'atmosphère, les énergies fossiles resteront probablement longtemps la principale source d'énergie primaire à l'échelle mondiale. Le procédé de captage de CO2, principal gaz à effet de serre, généralement préconisé est un procédé d'absorption chimique avec de la monoéthanolamine (MEA). Ce procédé pose de nombreux problèmes comme le coût de la régénération de l'amine. Cette étude s'intéresse à une alternative consistant à absorber chimiquement le dioxyde de carbone dans une solution aqueuse d'ammoniac. Par ailleurs, dans le but d'améliorer les procédés de captage et d'intensifier le transfert gaz-liquide, des techniques de captage à base de membranes (contacteurs membranaires) ont été développées et couplées à l'absorption chimique. Dans un premier temps des mesures d'absorption du CO2 à partir d'une solution aqueuse d'ammoniac ont été réalisées. Ces mesures ont été effectuées entre 278 et 303 K dans un réacteur fermé de type cellule de Lewis. Le taux de charge maximum, la pression partielle du CO2 à l'équilibre ont été déterminés. Les performances ont été comparées à celles de solvants conventionnels tels que la MEA et la N-méthyldiéthanolamine (MDEA). Dans un second temps, des mesures d'absorption à travers un contacteur membranaire ont été réalisées. L'efficacité de captage est étudiée en fonction de la nature des matériaux constituants la membrane et des paramètres opératoires. Les résultats obtenus montrent qu'il est possible de capter le CO2 par l'ammoniaque à travers une membrane avec une efficacité de captage supérieure à 90 %. La membrane limite les pertes d'ammoniaque mais ne les élimine pas. La simulation du fonctionnement de la centrale thermique alimentée au charbon pulvérisé (CP) intégrant le captage de CO2 a été réalisée à l'aide du logiciel Aspen Plus. Les fumées issues de la post-combustion sont captées par différents solvants. Une étude paramétrique a été conduite afin de préciser les conditions optimales pour capter le CO2 par l'ammoniaque. Des comparaisons de dépense énergétique dans le cas de la régénération pour les solvants NH3, MEA et MDEA ont été réalisées. L'étude comparative suggère que l'absorption chimique utilisant l'ammoniaque comme solvant est un des procédés les plus intéressants pour la centrale CP.

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Cardinael, Rémi. „Stockage de carbone et dynamique des matières organiques des sols en agroforesterie sous climat méditerranéen et tempéré“. Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015SACLA003/document.

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Les systèmes agroforestiers stockent du carbone dans la biomasse des arbres. Cependant leur intérêt ne se limite pas à ce carbone stocké sous forme de bois. En effet, les arbres produisent de grandes quantités de litières, et apportent également du carbone dans les horizons profonds du sol par la mortalité et l’exsudation racinaire. Or, les sols agricoles, ayant de très faibles teneurs en matière organique, ont un potentiel de stockage en carbone bien plus important que les sols forestiers. A ce jour, il n’existe pratiquement pas de travaux permettant d’avoir une estimation de l’impact des arbres agroforestiers sur le carbone du sol. La plupart des études sont en effet menées sur le stockage de carbone dans la biomasse aérienne des arbres. Une étude a ainsi estimé qu’en climat tempéré et pour des densités comprises entre 50 et 100 arbres/ha, le stockage de carbone serait compris entre 1.5 et 4 tC/ha/an, ce qui est très important comparé au potentiel de stockage d’autres systèmes de culture. On se propose donc dans ce travail de contribuer significativement à la connaissance sur les possibilités de stockage de C dans les sols en agroforesterie. Tout d’abord, nous quantifierons les stocks de C dans les parcelles agroforestières et les comparerons aux témoins agricoles. Nous étudierons également l’hétérogénéité spatiale de ces stocks, sous la ligne d’arbres ou sous la culture intercalaire, et ce à différentes profondeurs. Dans un deuxième temps, nous étudierons les entrées de carbone au sol, notamment via la mortalité racinaire des arbres. Puis, nous étudierons les processus liés à la stabilisation de ce carbone dans les horizons profonds du sol. Enfin, nous chercherons à savoir si l’apport de carbone frais dans les horizons du sol ne pourrait pas entraîner une minéralisation d’une partie du carbone stable du sol, phénomène connu sous le nom du priming effect, et qui pourrait jouer un rôle non négligeable dans le bilan de carbone de ces systèmes. La modélisation sera utilisée afin d’estimer le stockage de carbone sur le long terme. L’étude sera menée dans un contexte de système de culture méditerranéen, sur un site expérimental d’exception. L’analyse mécaniste fournira le cadre conceptuel pour la compréhension de la dynamique du C dans d’autres systèmes agroforestiers à l’avenir
Agroforestry is a land use type where trees are associated with crops and/or animals within the same field. This agroecosystem could help mitigating climate change, and also contribute to its adaptation. The goal of this thesis was to evaluate the potential of soil organic carbon storage under agroforestry systems. This study was performped at the oldest experimental site in France, a trial supervised by INRA since 1995, but also at farmers' fields. Soil organic carbon stocks were compared between agroforestry and agricultural plots, down to 2 m soil depth. All organic inputs to the soil were quantified (tree roots, leaf litter, crop roots and residues). The stability of additionnal stored carbon was caracterised with soil organic matter fractionation, and soil incubations. A model of soil organic carbon dynamic was described in order to better undrestand this dynamic in agroforestry, especially in deep soil layers. This study revealed the interest and the potential of agroforestry systems in increasing soil organic carbon stocks, with accumulation rates of 0.09 to 0.46 t C ha -1 yr -1. It also reveals the role of tree rows in this storage, and the importance of carbon inputs from root mortality. However, it raises concerns about the stability of this storage

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Dissertationen zum Thema „Captage du carbone“

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