Auswahl der wissenschaftlichen Literatur zum Thema „Analyse par faisceau d'ions (IBA)“

Nous avons étudié les mécanismes de croissance du dépôt atomique couche par couche (ALD) de films minces de ZnO, TiO2, Al2O3 et HfO2, en particulier en utilisant le traçage isotopique stable en conjonction avec les techniques d'analyse par faisceau d'ions isotopiquement sensibles, à savoir, la Spectrométrie de rétrodiffusion de Rutherford (RBS), l’analyse de détection de recul élastique (ERDA) et l’analyse de réaction nucléaire (NRA). En utilisant des précurseurs ALD marqués au deutérium, isotope rare, nous distinguons l'origine des éléments bruts et des impuretés dans chacun des films - de l'un ou l'autre des précurseurs, ou des gaz résiduels dans la chambre de réaction. Les contributions relatives sont suivies en fonction de la température de dépôt, du bas vers le haut de la fenêtre de température ALD. Nous avons constaté que la structure de surface du film pouvait être lisse ou rugueuse selon les matériaux déposés. En faisant croître différents couples de films A-sur-B ou B-sur-A, dans des précurseurs différemment marqués, nous avons mis en évidence le rôle de la molécule d'eau dans le mécanisme de croissance multicouche, et avons pu observer la diffusion atomique de H et D dans le système multicouche. Dans un système multicouche, nous avons développé un prototype de structure sandwich qui facilite le transport des ions protons lorsque le film multicouche est polarisé électriquement dans un électrolyte acide également enrichi en deutérium ou utilisant des acides marqués au deutérium, dans des conditions pertinentes pour le fonctionnement des batteries proton-ion (PIB)
We have studied the Atomic Layer Deposition (ALD) growth mechanisms of ZnO, TiO2, Al2O3 and HfO2 thin films, in particular using stable isotopic tracing in conjunction with the isotopically sensitive ion beam analysis techniques Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS), Elastic Recoil Detection Analysis (ERDA) and Nuclear Reaction Analysis (NRA). By using ALD precursors labelled in rare isotope deuterium we distinguish the origin of the bulk and impurity elements in each of the films - from one or other of the precursors, or from residual gases in the reaction chamber. The relative contributions are followed as a function of deposition temperature, from below to above the ALD temperature window. We show by NRA determination of carbon in the films that there is a narrower temperature range, within the ALD window, for which residual contaminants are minimized. We found that the film surface structure could be smooth or rough depending on the grown materials. By growing different couples of films A-on-B or B-on-A, in differently labelled precursors, we highlight the role of the water molecule in the multilayer growth mechanism, and could observe the H and D atomic diffusion in the multilayer system. In the TiO2/ZnO multilayer system, we developed a prototype sandwich structure that facilitates proton ion transport when the multilayer film is electrically polarized in an acid electrolyte also enriched in deuterium or using deuterium labelled acids, under conditions relevant to the operation of proton ion batteries (PIB). The depth distributions of H and D established in this system by ERDA showed fast galvanostatic proton insertion and extraction. We have studied the Atomic Layer Deposition (ALD) growth mechanisms of ZnO, TiO2, Al2O3 and HfO2 thin films, in particular using stable isotopic tracing in conjunction with the isotopically sensitive ion beam analysis techniques Rutherford Backscattering Spectrometry (RBS), Elastic Recoil Detection Analysis (ERDA) and Nuclear Reaction Analysis (NRA). By using ALD precursors labelled in rare isotope deuterium we distinguish the origin of the bulk and impurity elements in each of the films - from one or other of the precursors, or from residual gases in the reaction chamber. The relative contributions are followed as a function of deposition temperature, from below to above the ALD temperature window. We show by NRA determination of carbon in the films that there is a narrower temperature range, within the ALD window, for which residual contaminants are minimized. We found that the film surface structure could be smooth or rough depending on the grown materials. By growing different couples of films A-on-B or B-on-A, in differently labelled precursors, we highlight the role of the water molecule in the multilayer growth mechanism, and could observe the H and D atomic diffusion in the multilayer system. In the TiO2/ZnO multilayer system, we developed a prototype sandwich structure that facilitates proton ion transport when the multilayer film is electrically polarized in an acid electrolyte also enriched in deuterium or using deuterium labelled acids, under conditions relevant to the operation of proton ion batteries (PIB). The depth distributions of H and D established in this system by ERDA showed fast galvanostatic proton insertion and extraction

La technologie des faisceaux d’ions focalisés (FIB-Focused Ion Beam), apparue au début des années 1970 suite au développement des sources d’ions à métal liquide (L. M. I. S), est aujourd’hui incontournable dans l’univers des nano-technologies. Une colonne FIB permet de focaliser un faisceau d’ions, avec un diamètre final de quelques nanomètres, qui peut être utilisé pour élaborer et pour étudier des nano-structures. Associée à un module d’injection de gaz (GIS), cette technologie dispose alors de nouvelles fonctionnalités telles que la gravure accélérée et sélective et le dépôt CVD assisté par faisceau de particules. Ce travail de thèse porte sur la mise en oeuvre de la technique de dépôt de matière assisté par faisceau d’ions (Focused Ion Beam Induced Deposition, FIBID) pour l’élaboration de nano-structures. La technique FIBID fait intervenir des composés sources appelées précurseurs qui sont injectés à l’état gazeux dans une chambre sous vide. L’adsorption des molécules gazeuses sur la surface du substrat, puis leurs décompositions sous l’impact du faisceau d’ions, conduit à un dépôt localisé autour de la sonde ionique. La réalisation par FIBID de différentes nano-structures et leur caractérisation (morphologie, composition chimique, microstructure et propriétés électriques) a permis de mieux comprendre le processus de dépôt et ainsi de dégager quelques applications innovantes dans le domaine émergent et compétitif des nano-dispositifs. A partir de nanofils conducteurs élaborés par FIBID, nous avons développé une plate-forme d’observation permettant d’étudier par microscopie électronique (MEB-MET) le comportement dynamique d’un matériau soumis à des variations de température. A partir des images de microscopie électronique, il est possible d’obtenir une cartographie 2D de la température avec une précision spatiale nanométrique. Nous avons aussi utilisé ces nanofils conducteurs pour initier la croissance de nanofils de silicium par le mécanisme de synthèse Vapeur-Liquide-Solide (VLS) en utilisant l’or ou le gallium comme catalyseur. Nous avons observé en direct par microscopie électronique la formation des nanofils de silicium et ainsi mis en évidence deux modes de croissance différents en fonction du catalyseur utilisé
Focused ion beam (FIB), developed in the early 1970’s after the development of Liquid Metal Ion Source (L. M. I. S), has recently emerged as an important technology to elaborate and to study nanostructures and nanostructure-based devices. Ions beam are now fairly routinely focused to dimensions in the nanometer range. Associated with a gas injection system (GIS), FIB is used for selective etching and deposition processes. This thesis work deals with the study of nanostructures elaborated by FIBID (Focused Ion Beam Induced Deposition). FIBID uses ion energy to initiate localized chemical vapor deposition (CVD) through the decomposition of precursor molecules adsorbed on the surface. FIBID is a maskless direct writing technique that allows the deposition of sub-micronic patterns. The fabrication by FIBID of different nano-structures and their characterization (morphology, chemical composition, microstructure and electrical properties) has allowed a better understanding of the deposition process. These results have opened a wide range of applications for the FIBID technique in the field of nano electro-mechanical systems (NEMS). We present a method that allows in situ localized heating simultaneously with real time scanning and transmission electron microscopy studies. The localized heating is induced by flowing current through conductive nanowire deposited by FIBID on a 50nm thick Si3N4 membrane. Gold nanoparticles are used as thermometers for probing the local temperature of the heated Si3N4 membrane and to determine the temperature profile around the nanowire by applying a finite element analysis. These conductive nanowires are also used to initiate the synthesis of silicon nanowires by VLS (Vapor-Liquid-Solid) mechanism using Au or Ga as catalyst solvent. We have followed, in a scanning electron microscopy (SEM), the nucleation and the growth of Si NWs and demonstrate that two different growth mechanisms are obtained depending on the catalyst solvent (Au or Ga)

L’alliage d’aluminium 6061-T6 (Al-Mg-Si), choisi pour la conception du caisson et du casier du réacteur Jules Horowitz (RJH), doit ses propriétés mécaniques au durcissement structural T6 induit par une précipitation nanométrique : une mise en solution suivie d’une trempe et d’un revenu. En raison de l’épaisseur des composants, la vitesse de trempe obtenue sur les éléments d’un réacteur expérimental est plus faible que celle des pièces fines couramment étudiées. Afin d’étudier l’effet de la vitesse de trempe sur la microstructure et le comportement sous irradiation, trois cubes de 10 cm de côté d’alliage 6061 ont subi un traitement T6 dans trois conditions de trempe (eau, huile, air). A la suite de ces traitements, une caractérisation microstructurale et mécanique a été réalisée sur chaque état.La contribution au gonflement de l’aluminium des cavités qui se forment sous flux de neutrons rapides est mal connue. Par des irradiations ioniques de lames MET à différents niveaux d’endommagement (entre 15 dpa et 100 dpa), une évaluation des modifications microstructurales suivie d’une quantification du gonflement et d’une modélisation a été entreprise.Des irradiations en triple faisceau (W, He, Si) permettant de cumuler les dommages avec l’implantation d’éléments produits en réacteur par transmutation de l’aluminium, ont montré que l’implantation de silicium conduit à l’apparition d’une nouvelle phase riche en Si. En simple faisceau d’ions lourds (Au), les cavités se localisent autour des défauts linéaires et des dispersoïdes, mais en présence d’hélium elles apparaissent aussi réparties dans toute la matrice. Compte tenu des fortes teneurs en hélium implanté, les mesures quantitatives du gonflement ont été réalisées sur les lames irradiées en simple faisceau.Le gonflement mesuré, plus élevé que sous flux neutronique, a conduit à considérer pour la modélisation deux séries de données (ions/neutrons). Les bases d’une modélisation du gonflement par cavités ont été posées, et les paramètres physiques restant à déterminer ont été identifiés
6061-T6 (Al-Mg-Si) aluminum alloy chose for the core of the Jules Horowitz Reactor (JHR) benefits from the T6 structural hardening induced by nanoprecipitates formed after an annealing followed by a quench and an artificial ageing. Because of the thickness of reactor parts, the quench rate is far slower than what is commonly seen on usual thin plates. In order to study the influence of the quench on the microstructure and the behavior under irradiation, three 10 cm side cubes of 6061 alloy have been tempered with a T6 treatment in three different quenching conditions (water, oil and air). Treatment have been followed by microstructural investigations on each temper.The contribution of voids, formed under fast neutron flux, to the global swelling of the alloy is poorly known. Using ion irradiation on bulk TEM samples at different damage levels (from 15 dpa to 100 dpa), microstructural evolutions have been characterized and swelling has been both quantified and modeled.Triple beam irradiations (W, He, Si) alloying to obtain a consistent damage level while implanting fission products (Si, He) showed silicon implantation lead to the precipitation of a new Si enriched phase. Simple beam irradiations (Au), showed voids are localized around linear defects and dispersoïds. Implantation of helium lead to a homogeneous distribution of bubbles in the whole matrix. Acknowledging the very high dose of helium implanted, quantitative measurements of swelling has been performed exclusively on single beam irradiated samples.The measured swelling, higher than what has been observed under neutron flux, lead to consider two series of data (ions and neutrons) in order to model the swelling. The base of a swelling model has been performed and the remaining physical parameters to determine were identified

Cette étude concerne la simulation numérique de phénomènes non-linéaires dans les systèmes faisceau d'ions-plasma (F. I. P. ). Dans une première partie, on étudie le régime non-linéaire de l'instabilité acoustique ionique engendrée par l'injection d'un faisceau d'ions dans le plasma. Cette étude a été menée en utilisant successivement un code P. I. C, puis un code eulérien de Vlasov à conditions aux limites périodiques. On observe dans les deux cas la croissance de l'instabilité acoustique ionique, puis la formation de vortex, dans l'espace des phases, associée à la saturation non-linéaire. L'étude détaillée des modes de Fourier et des mécanismes de couplage non-linéaire de ces modes pour des choix de conditions initiales différents permet de montrer l'importance de ce choix pour simuler une instabilité de type faisceau-plasma démarrant naturellement à partir des fluctuations thermiques. Grace à la stabilité du code de la dynamique de coalescence des vortex après la saturation a pu être étudiée sur des temps longs. Dans une deuxième partie, on étudie le système faisceau d'ions plasma perturbé de façon transitoire, à l'aide du code Vlasov adapté à des conditions aux limites non-périodiques. Des expériences avaient montré la formation de structures de type bosse et creux en arrière du choc électrostatique induit par une perturbation de type échelon sur la vitesse du faisceau d'ions. Nous avons pu reproduire ces résultats expérimentaux et interpréter les oscillations de grande amplitude observées dans le puits de potentiel en terme d'instabilité acoustique ionique localisée. Par ailleurs, nous présentons des simulations de propagation de perturbations localisées de type soliton dans les systèmes F. I. P. Les résultats obtenus tendent à confirmer l'hypothèse que le puits de potentiel observé en arrière du choc est bien associé à l'évolution non-linéaire de la réponse portée par le mode lent

Deux points clés de développements nécessaires pour la prochaine génération d’unités de cibles et sources d’ions ISOL sont testés et démontrés dans cette thèse. La pureté des radioisotopes rares ou ayant une courte durée de vie souffre de contaminations isobariques, parmi lesquelles, les alcalins. En tenant compte de leur nature chimique, des lignes de transferts ont été équipées avec un tube de quartz pour retenir ces éléments avant que ceux-ci n’atteignent la source d’ions. L’application a montré avec succès la suppression des alcalins avec un facteur important pour différents éléments (ex: 80, 82mRb, 126, 142Cs, 8Li, 46K, 25Na, 114In, 77Ga, 95, 96Sr) à des températures de quartz allant de 300ºC à 1100ºC. Les enthalpies d’adsorption du quartz ont été mesurées pour le Rubidium et le Césium. Pour un faisceau de protons avec une puissance de 100 kW (EURISOL-DS), des unités de cibles constituées de plusieurs parties connectées à une seule source d’ions sont proposées. Le prototype de cible appelé Bi-Valve a pour objectif de valider les outils d’ingénierie requis pour simuler l’effusion des pertes par désintégrations et le concept d’une cible à plusieurs compartiments. Quatre isotopes ont été étudiés en ligne : 34,35Ar et 18,19Ne. L’efficacité de la double ligne a été mesurée allant de 75 à 95%. La diffusion (analytique) et l’effusion (Monte Carlo) étudiées avec le Code RIBO a permis l’élaboration du profil de la distribution de l’effusion des isotopes à travers le Bi-Valve pour différents modes opératoires. Une expression mathématique de la probabilité, p(t), qu’un isotope diffuse et effuse à travers le système est proposée
Two key issues of developments mandatory for the forthcoming generation of ISOL target-ion source units are assessed and demonstrated in this thesis. The purity of short lived or rare radioisotopes suffer from isobaric contaminants, notably alkalis which are highly volatile and easily ionized elements. Therefore, relying on their chemical nature, temperature controlled transfer lines were equipped with a tube of quartz that aimed at trapping these unwanted elements before they reached the ion source. The successful application yields high alkali-suppression factors for several elements (ie: 80, 82mRb, 126, 142Cs, 8Li, 46K, 25Na, 114In, 77Ga, 95, 96Sr) for quartz temperatures between 300ºC and 1100ºC. The enthalpies of adsorption on quartz were measured for Rubidium and Caesium. For proton beam power of the order of 100 kW (EURISOL-DS) multi-body target units connected to a single ion-source are proposed. The so-called “Bi-Valve” target prototype aims to benchmark the engineering tools required to simulate effusion related decay losses and to validate the multi body target concept. Four isotopes were investigated online: 34,35Ar and 18,19Ne. The efficiency of the double line merging was found to be in the range of 75 to 95%. The diffusion (analytical) and effusion (Monte Carlo) code RIBO provided the profile of the effusion distribution of the isotopes within the Bi-Valve unit for the different operation modes. A mathematical expression for the probability that an isotope diffuses and effuses through the system is proposed

Les verres bioactifs permettent de combler les défauts osseux lors d'applications cliniques. Nous avons élaboré par sol-gel plusieurs verres bioactifs, parmi lesquels des verres dopés en Sr. La bioactivité des verres est avérée : au contact d'un milieu biologique, une couche Ca-P se forme rapidement en surface de nos matériaux. La caractérisation de l'interface verre/ milieu biologique par faisceau d'ions démontre que le verre binaire est le plus rapide en ce qui concerne la dissolution de la matrice et l'apparition de la couche Ca-P. Pour les verres contenant du P, ces phénomènes sont retardés, mais la couche Ca-P-Mg se développe vite en une couche apatitique. Pour les verres dopées en Sr, la couche Ca-P-Mg se forme sur une profondeur réduite. Néanmoins elle évolue plus vite en apatite. De plus la présence de Sr à l'interface verre/ liquide et dans le milieu biologique pourrait résulter, grâce aux effets bénéfiques du Sr sur l'activité cellulaire, en une bioactivité améliorée in vivo

Les verres bioactifs permettent de combler les défauts osseux lors d'applications cliniques. Nous avons élaboré par sol-gel plusieurs verres bioactifs, parmi lesquels des verres dopés en Sr. La bioactivité des verres est avérée : au contact d'un milieu biologique, une couche Ca-P se forme rapidement en surface de nos matériaux. La caractérisation de l'interface verre/ milieu biologique par faisceau d'ions démontre que le verre binaire est le plus rapide en ce qui concerne la dissolution de la matrice et l'apparition de la couche Ca-P. Pour les verres contenant du P, ces phénomènes sont retardés, mais la couche Ca-P-Mg se développe vite en une couche apatitique. Pour les verres dopées en Sr, la couche Ca-P-Mg se forme sur une profondeur réduite. Néanmoins elle évolue plus vite en apatite. De plus la présence de Sr à l'interface verre/ liquide et dans le milieu biologique pourrait résulter, grâce aux effets bénéfiques du Sr sur l'activité cellulaire, en une bioactivité améliorée in vivo

L'objet de notre étude expérimentale a été d'apporter la confirmation de l'existence d'états liés de projectiles légers atomiques et moléculaires (à des énergies de l'ordre de 4 MeV) dans des solides. Dans ce but ont été utilisées différentes approches expérimentales centrées sur la mesure de distributions de charge et de ralentissement, sur l'étude des états électroniques excités par l'observation de photons de désexcitation, et sur celle des états électroniques de cotinuum par observation des électrons dits "convoyés" à partir de faisceaux atomiques et moléculaires transmis à travers des cibles suffisamment minces pour que l'équilibre de charge ne soit pas atteint [. . . ]

Nous avons travaillé sur le développement d’un instrument de mesure de la luminescence induite par un faisceau d’ions lourds (nucléons  12) et d’énergie de l’ordre du MeV/nucléons. Basé sur une méthode de comptage de photons uniques obtenus par coïncidences, le dispositif permet d’obtenir sur 16 voies à la fois un spectre en énergie dans le domaine proche UV-visible-proche IR (185-920 nm) et la réponse temporelle sur la gamme ns-µs, avec un échantillonnage de 100 ps. Des mesures en température peuvent être réalisées depuis la température ambiante jusqu’à 30K.Ce travail met particulièrement l’accent sur les méthodes d’extraction des données : Une fois montrée la nécessité de déconvoluer les signaux, on s’intéresse dans un premier temps à évaluer différents profils instrumentaux modélisés et reconstruit à partir de mesures. A cet effet, un travail de caractérisation temporelle de chaque constituant du dispositif est mené. Puis ces profils instrumentaux sont utilisés dans deux méthodes de déconvolution par moindres carrés d’abord puis par maximum d’entropie ensuite.Deux matériaux types sont testés : Le Titanate de Strontium pour l’étude de la dynamique de l’excitation électronique, et un scintillateur plastique commercial, le BC400, pour l’étude du vieillissement et de la baisse des performances en fonction de la fluence. Dans les deux cas on a pu mettre en évidence la présence d’une composante ultra rapide de constante de temps subnanoseconde
We developed an instrument for measuring the luminescence induced by a heavy ion beam (nucleons  12) and energy in the range of MeV / nucleon. Based on a single photon counting method obtained by coincidences, the device can provide in the same run a 16-channel energy spectrum in the UV-visible- IR region (185-920 nm) and a time-resolved response in the range of ns up to µs for each channel. Temperature measurements can be performed from room temperature down to 30K.This work places particular emphasis on data extraction methods: Once the need to deconvolve the signals demonstrated the evaluation of different instrument profiles (simulated and reconstructed from measurements) leads to a systematic temporal characterization of each component of the device. Then, these instrumental profiles are used in two deconvolution methods: least squares first followed by maximum entropy method.Two typical materials are tested: the Strontium Titanate for the study of the dynamics of the electronic excitation, and a commercial scintillator, the BC400, for the study of the aging and the decrease of performances with fluence. In both cases, we have been able to highlight the presence of an ultrafast component of subnanosecond time constant

La connaissance des sections efficaces d’ionisation de la couche K est nécessaire pour faire des analyses quantitatives avec la méthode PIXE à haute énergie (HEPIXE) ainsi que pour valider les modèles théoriques développés comme le modèle ECPSSR. Actuellement, il n’y a que peu de données expérimentales disponibles. C’est dans ce contexte qu’une campagne d’expériences a été menée au cyclotron ARRONAX avec pour objectif de mesurer les sections efficaces dans une large gamme en énergie (de 30 MeV à 68 MeV) et pour une large gamme d’atomes. Afin d’avoir les mesures les plus précises possibles, l’ensemble des paramètres du dispositif expérimental nécessaires à cette mesure comme les efficacités en énergie du détecteur, le faisceau et les cibles, ont été caractérisés avec la plus grande rigueur. Une étude bibliographique a été menée pour choisir les paramètres intrinsèques comme le rendement de fluorescence de la couche K ou les intensités relatives des différentes transitions. Enfin, une expérience à basse énergie (6 MeV/u) a été réalisée dont les résultats sont en bon accord avec les données de la bibliographie, ce qui valide la démarche et les outils utilisés et permet de faire le lien avec les données expérimentales existantes. Un ensemble cohérent et fiable de nouvelles valeurs de sections efficaces a été mesuré. Les valeurs données par le modèle ECPSSR dans notre gamme d’énergie montrent un écart de moins de 10% pour les atomes lourds et de moins de 20% pour les atomes légers. La prise en compte de l’effet relativiste du projectile, modèle RECPSSR, réduit cet écart surtout pour les éléments lourds
The knowledge of the K-Shell ionization cross sections is necessary to perform quantitative analyzes with the high energy PIXE method (HEPIXE) as well as to validate theoretical models like the the ECPSSR model. Currently, experimental data available are scarce.Within this context, an experimental campaign has been conducted at the ARRONAX cyclotron with the aim of measuring these cross-sections in a wide energy range (from 30 MeV to 68 MeV) and for a wide range of atoms. In order to obtain the most precise measurements, all the parameters of the experimental devices necessary for these measurements, such as energy efficiencies and geometry of the detector, the beam and the targets, have been characterized accurately A special care has been made to select the most accurate physical parameters from the literature data, like the K-shell fluorescence yields and the X-rays emission rates. Finally, a low-energy experiment (6 MeV/u) was performed and the results are in good agreement with the bibliographic data validating our approach and our tools. This experiment also allows to link our data to the existing experimental data.A coherent and reliable set of new cross section data has been measured. The values given by the ECPSSR model in our energy range show a difference of less than 10% for heavy atoms and less than 20% for light atoms. Taking into account the relativistic effect of the projectile, model RECPSSR, reduces this difference especially for heavy elements