Auswahl der wissenschaftlichen Literatur zum Thema „Ablation par impulsions ultrabrèves“

Les impulsions laser de quelques cycles optiques offrent des capacités remarquables dans l’interaction laser-matière, en particulier pour l’ablation de matériaux diélectriques. Cependant, la focalisation d’impulsions laser ultracourtes dans l’air implique des limitations naturelles à la propagation linéaire du faisceau en amont de la cible. Dans ce contexte, on étudie l’ablation en surface de matériaux diélectriques lorsqu’ils sont irradiés par une impulsion unique de 12 fs dans l’air, dans des gammes d’intensités situées au-dessous et au-dessus de l’apparition des effets non linéaires dans l’air. En particulier, nous avons établi le lien entre la distribution en fluence en fonction des régimes de focalisation linéaire et non linéaire, et les diamètres des cratères. Nous avons démontré que le profil des cratères peut être prédit malgré les importantes modifications du faisceau laser à haute énergie, pour deux matériaux : la silice fondue et le saphir. Puis, après avoir identifié un régime d’ablation où le faisceau laser n’est pas affecté par ces effets non linéaires, nous avons développé un ensemble de diagnostics permettant de caractériser le plasma crée. Nous avons discuté et comparé les résultats obtenus sur les deux matériaux. En régime d’ablation, il apparaît alors que la densité du plasma est inférieure ou proche de la densité critique. De plus, la pénétration du faisceau est plus importante dans le cas du saphir que de la silice fondue donnant lieu à des cratères plus profonds
Few-cycle laser pulses offer remarkable capabilities for laser-matter interaction, especially for ablation of transparent dielectric materials. However, focusing ultrashort laser pulses in air implies natural limitations to linear beam propagation prior the target. In this context, we study the surface ablation of dielectrics with single 12 fs laser pulses in air, at intensities below and above the apparition of nonlinear effects in air. In particular, we establish the link between the fluence distribution at the laser focus, spanning from linear- to nonlinear- focusing regimes, and the ablated crater diameters. We demonstrate that the crater profile can be predicted despite significant beam reshaping taking place at high fluence, for fused silica and sapphire. Then, we identify an ablation regime where the beam is still unaffected by nonlinear effects in air. In these conditions, we developed an energy balance experiment, allowing characterizing the created plasma. We discuss and compare the results acquired on fused silica and sapphire. We show that in ablation regime the density plasma is below or nearby the critical density. Moreover, the beam penetration is higher in sapphire than in fused silica, yielding deeper craters

L'interaction entre un échantillon moléculaire gazeux et une impulsion laser ultra-brève intense conduit, après le passage de l'impulsion, à des réalignements transitoires et périodiques des molécules. Cette thèse se rapporte à la mesure et aux applications liées à cet effet. Le degré d'alignement moléculaire est déterminé à travers la variation d'indice de réfraction induite par le réarrangement des dipôles moléculaires. Une technique d'imagerie bidimensionnelle permettant de mesurer sur une base monocoup l'alignement des molécules est reportée dans ce manuscrit. L'alignement est ensuite utilisé comme un outil de mesure pour évaluer des quantités physiques, difficilement accessibles par d'autres méthodes. La "technique de défocalisation croisée" a été tout d'abord employée pour mesurer les probabilités d'ionisation de gaz atomiques et moléculaires en régime femtoseconde. La "technique de polarisation 1D" a été ensuite appliquée pour obtenir une mesure de l'indice Kerr électronique calibré à travers l'alignement moléculaire. Il a été trouvé que l'effet Kerr électronique produit une variation d'indice qui change de signe aux alentours des 30 TW.cm-2 pour les principaux gaz qui constituent l'atmosphère. Cet effet a été interprété de manière phénoménologique par des termes Kerr d'ordres supérieurs (de n4 à n10). L'impact important de ces résultats sur la compréhension du mécanisme de filamentation est discuté.

La surface d'un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d'orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d'une trentaine d'années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l'étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l'état de l'art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l'interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l'accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l'excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l'influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l'aide d'une expérience pompe-sonde.

In order to generate high harmonics (multi-keV regime) from which a coherent X-ray source can be made, ultrashort mid-infrared laser pulses are necessary. This document presents the basics of the generation of IR pulses using Nd:YAG and Ti:Sapphire systems currently in use in Prof. Bernd Witzel’s laboratory. A first section explains the process by which the original pump laser (Nd:YAG, 1064 nm, 10 ns) is converted into a secondary pump at 2 µm, which is a mandatory step in order to interact with the amplifying medium due to the molecular structure of CO2. This conversion is realized by using an optical parametric oscillator (OPO) and an optical parametric amplifier (OPA). More precisely, the selection of the non-linear medium to use for the OPO and OPA (KTP) is explained. In addition, which mirrors are best-suited for the OPO and the relevant non-linear physical equations (amplitude-coupled equations) are described. Next, a second section aims to expose the theory that makes it possible to use a 2 µm nanosecond pump to amplify the 10 µm, femtosecond radiation derived from a femtosecond Ti:Sapphire laser. The limits and conditions for this process are explained; in short, we find that the CO2 gas pressure must reach 40 atm. In order to do so, an aluminum gas cell with two thick ZnSe windows must be used. Finally, the last part of this thesis describes and explains the design of the aforementioned CO2 cell necessary to the amplifying process. The optimal length of the cell, its geometry and its windows (made from ZnSe, with a 5.1 mm thickness) are the subject of a detailed analysis

Générer des impulsions laser attosecondes requiert l’utilisation d’impulsions laser femtosecondes focalisées dans un gaz qui produit, par rediffusion, les harmoniques du rayonnement incident. Ce processus donne naissance au spectre XUV qui composera les impulsions désirées. Leur génération est optimisée par le contrôle des paramètres qui caractérisent l’impulsion femtoseconde : puissance, durée de l’impulsion, spectre fréquentiel et phase absolue. Tous ces paramètres, sauf la phase absolue, se mesurent avec des équipements facilement disponibles. Pour mesurer la phase absolue, nous construisons un Stéréo-ATI selon le concept proposé et démontré par une équipe de recherche en 2003. Plusieurs propriétés de l’ionisation induite par impulsions femtosecondes, dont les spectres photoélectroniques, sont montrées pour expliquer le fonctionnement de l’appareil. Des simulations de spectres de temps de vol et des explications plus techniques sont utilisées pour définir les propriétés de la machine et les appareils utilisés pour monter une expérience complète de détection de phase absolue.
Générer des impulsions laser attosecondes requiert l’utilisation d’impulsions laser femtosecondes focalisées dans un gaz qui produit, par rediffusion, les harmoniques du rayonnement incident. Ce processus donne naissance au spectre XUV qui composera les impulsions désirées. Leur génération est optimisée par le contrôle des paramètres qui caractérisent l’impulsion femtoseconde : puissance, durée de l’impulsion, spectre fréquentiel et phase absolue. Tous ces paramètres, sauf la phase absolue, se mesurent avec des équipements facilement disponibles. Pour mesurer la phase absolue, nous construisons un Stéréo-ATI selon le concept proposé et démontré par une équipe de recherche en 2003. Plusieurs propriétés de l’ionisation induite par impulsions femtosecondes, dont les spectres photoélectroniques, sont montrées pour expliquer le fonctionnement de l’appareil. Des simulations de spectres de temps de vol et des explications plus techniques sont utilisées pour définir les propriétés de la machine et les appareils utilisés pour monter une expérience complète de détection de phase absolue.
Attosecond laser pulse generation requires the use of femtosecond laser pulses focused in a gas which produces, by rescattering, harmonics of the incident beam. This process gives birth to the XUV spectra composing the desired pulses. Their generation is optimised by controlling the characteristic parameters of the femtosecond pulses: power, pulse duration, frequency spectra and absolute phase. All these parameters, excluding the absolute phase, can be measured with some easily available equipment. To measure the absolute phase, we build a Stereo-ATI from the concept proposed and demonstarted by a research team in 2003. Many properties of the femtosecond induced ionization, among which photoelectronic spectra, are shown to explain how the apparatus works. Simulations of time of flight spectra and some more technical explanations are used to define the apparatus properties and the equipment used to mount a complete absolute phase detection experiment.
Attosecond laser pulse generation requires the use of femtosecond laser pulses focused in a gas which produces, by rescattering, harmonics of the incident beam. This process gives birth to the XUV spectra composing the desired pulses. Their generation is optimised by controlling the characteristic parameters of the femtosecond pulses: power, pulse duration, frequency spectra and absolute phase. All these parameters, excluding the absolute phase, can be measured with some easily available equipment. To measure the absolute phase, we build a Stereo-ATI from the concept proposed and demonstarted by a research team in 2003. Many properties of the femtosecond induced ionization, among which photoelectronic spectra, are shown to explain how the apparatus works. Simulations of time of flight spectra and some more technical explanations are used to define the apparatus properties and the equipment used to mount a complete absolute phase detection experiment.

Le travail présenté dans ce manuscrit a consisté à mettre en avant les potentialités et la flexibilité de l'ablation laser en mode femtoseconde pour le dépôt de couches minces nanostructurées de carbone ta-C dopé ou allié par des métaux. L'objectif a également été de mettre en avant les apports de cette technique sur les propriétés morpho-structurales et physiques de ce type de couches minces en confrontant une large gamme de techniques d'analyses spectroscopiques et microscopiques complémentaires, rarement réunies de la sorte. Les métaux sélectionnés ont été le nickel et le tantale de part leur différence d'affinité chimique avec le carbone. Le premier chapitre est un rappel sur les différentes variétés de carbone et les différentes techniques d'élaboration existantes pour la synthèse de couches minces à base de carbone. Le deuxième chapitre décrit le protocole expérimental mis en place pour la réalisation des ta-C dopés/ alliés. Le chapitre 3 présente les résultats des analyses morpho-structurales des couches ta-C en fonction du métal incorporé et de sa teneur atomique comprise entre 0,5% at. Et 15% at. Les propriétés physiques de ces couches minces sont abordées au chapitre 4. Le dernier chapitre est une discussion synthétique permettant de corréler certaines caractéristiques microstructurales avec les propriétés physiques étudiées. L'intérêt de l'ablation laser en mode femtoseconde pour la synthèse de couches minces nanostructurées est démontré. Ce travail propose une démarche interdisciplinaire couplant élaboration et caractérisations, orientée vers une recherche systématique de plurifonctionnalité des surfaces et des couches mince
The work presented in this thesis consisted to show the potentialities and the flexibility of the femtosecond laser deposition to synthesize nano-structured metal (Me) incorporated amorphous carbon thin films (a-C:Me). The aim of this work was also to investigate the structure and the physical properties of these nanocomposite films by various complementary film characterizations, including spectroscopy and microscopy techniques. The metals selected, regarding of their chemical affinities with carbon, are nickel and tantalum. The first chapter is a “ state of the art “ about the different compositions of carbon, specifically amorphous carbons. The second chapter describes the experimental procedure used to deposit and to characterized metal-carbon based thin films. The third chapter present the analytical charcterizations' results of the a-C :Ni and a-C :Ta films, with a metal concentration range within 0. 5 and 15 at. %. The influence of the metal nature and concentration on the structure and properties of the films has been highlighted. The physical properties of these coatings are investigated on the chapter 4. The last chapter is a synthetic discussion allowing to correlate their microstucture and their physical properties. The ability of femtosecond pulsed laser deposition to synthetize nanocomposite carbon-based films and to control their nanostructure is showed. This work purpose an interdisciplinary approach coupling elaboration and characterization, oriented in a systematic search of pluryfonctionnality of surface and thin films

L'interaction entre impulsions lasers ultra-brèves et matériaux diélectriques est un sujet d'étude en constant renouvellement, motivé aussi bien par la naissance d'une multitude d'applications (micro-usinage laser, opérations de la cornée, ...) que par ses aspects fondamentaux (génération d'harmoniques d'ordre élevé, électronique au cycle optique, ...). Pourtant, les mécanismes sous-jacents à cette interaction sont encore mal compris, en particulier d'un point de vue quantitatif. En effet, une bonne partie des phénomènes ont lieu durant le passage de l'impulsion laser, c'est-à-dire pendant quelques dizaines de femtosecondes. De surcroît, les éclairements impliqués dans l'interaction sont élevés : quelques dizaines de TW/cm^2. La compréhension et la quantification des processus élémentaires ayant lieu durant l'interaction requiert donc de concevoir des expériences sur mesure ainsi que d'effectuer un travail approfondi de modélisation. Dans ce manuscrit sont présentées deux techniques expérimentales complémentaires utilisées durant la thèse : l'interférométrie fréquentielle et la spectroscopie d'absorption résolues en temps. Ces deux techniques sont employées pour étudier les processus électroniques d'excitation et de relaxation dans trois matériaux distincts : le quartz, le saphir et l'oxyde de magnésium. La quasi-intégralité des résultats expérimentaux sont analysés à l'aide d'un modèle en équation de taux multiples (MRE) permettant de discriminer l'importance relative de chacun des processus pris en compte. Tout d'abord, une preuve expérimentale directe de l'existence de l'ionisation par impact dans le quartz est présentée. Ces résultats ont été obtenus par l'exposition de l'échantillon à une série de deux impulsions, ce qui permet de moduler indépendamment la densité et la température du plasma. Les résultats expérimentaux sont reproduits avec succès par le modèle MRE intégrant l'ionisation multiphotonique, le chauffage des porteurs photo-excités ainsi que l'ionisation par impact comme processus d'excitation. Nous nous concentrons ensuite sur une seconde série de résultats concernant la relaxation du saphir après excitation induite par laser. Un nouveau mécanisme de relaxation est proposé et testé par la modélisation pour tenter d'expliquer la dynamique de ce processus. Ce mécanisme implique la formation d'excitons auto-piégés puis leur recombinaison. Enfin, le modèle MRE est appliqué à la détection de seuils d'ablation dans les trois solides. Le choix du critère physique déterminant ce seuil, sujet soumis à d'intenses débats dans la littérature, est alors discuté
The interaction between an ultrashort laser pulse et dielectric materials is a constantly evolving field motivated by the birth of various applications (laser micro-machining, cornea surgery, ...) as well as its fundamental aspects (high-order harmonic generation, electronics at optical-cycle regime, ...). However, the underlying mechanisms of this interaction are still to be understood, especially from a quantitative point of view. Indeed, most phenomena occur during the pulse propagation through the material (i.e. in a few tens of femtoseconds). Moreover, the involved intensities are very high: a few tens of TW/cm^2. These two aspects make it difficult to study this interaction. To push the understanding forward, it is necessary to design new experiments and carry out an extensive work in modelling. Two complementary experimental techniques are presented in this manuscript: time resolved spectral interferometry and absorption spectroscopy. These two techniques are used to study elementary excitation and relaxation electronic processes in three different materials: Quartz, sapphire and magnesium oxide. Almost all experimental results are analyzed using a multiple rate equations (MRE) model allowing us to discriminate the relative importance of each of these processes. Firstly, a direct experimental proof of the existence of impact ionization in quartz is presented. These results have been obtained by exposing the sample to a sequence of two laser pulses, allowing us to tune independently both density and temperature of the plasma. The experimental results are successfully reproduced by the MRE model including multiphoton ionization, inverse bremsstrahlung and impact ionization as excitation processes. We then focus on another series of results on sapphire relaxation after laser-induced excitation. A new relaxation mechanism is proposed and tested by modelling to attempt to explain the dynamic of this process. This mechanism involves the formation of self-trapped excitons and their recombination. Finally, the MRE model is applied to the detection of the laser-induced ablation threshold in all three solids. The choice of the physical criterion defining this threshold, a subject that has caused intense debates over the past years, is discussed

Les microchip lasers à impulsions sub-nanosecondes peuvent être des alternatives intéressantes aux lasers à impulsions femtosecondes pour le micro-usinage des matériaux transparents par absorption multiphotonique. Ces lasers peuvent facilement atteindre les puissances crêtes nécessaires pour déclencher l'ablation de tous les matériaux, y compris les diamants, céramiques, plastiques, et des verres. En outre, ils sont de faible coût, avec un design compact et robuste. Dans cette thèse, un micro-chip laser Nd:YAG amplifié (532 nm, 300 ps) a été utilisé pour la micro-gravure et le marquage de différents types de matériaux transparents, comme le verre borosilicate D263, le verre BK7 et le thermoplastique SBS. L'analyse des résultats a montré un bon accord avec le modèle d'expulsion de matière suite à la génération d'un plasma provoqué par une absorption laser à deux photons. Une résolution sub-micronique de marquage a été obtenue à l'intérieur d'un verre de borosilicate. Des canaux microfluidiques pour capteurs optiques ont été gravés sur verre BK-7 comprenant des guides d'ondes réalisés par échange d'ionique. Des réseaux denses de micro-canaux ont été fabriqués à la surface de matériaux thermoplastiques avec une zone affectée par les effets thermiques limités à quelques micromètres. En conclusion, ce travail de thèse montre que l'utilisation de ce type de laser permet un micro-usinage de très haute résolution avec des effets thermiques limités
Microchip lasers with sub-nanosecond pulses are attractive alternative to femtosecond lasers for micromachining in transparent materials by multiphoton absorption. These lasers can easily reach pulse peak powers that are needed to trigger ablation in all materials, including diamond, ceramics, plastics, and glasses. In addition, they are low cost with compact and rugged design. In this thesis, a microchip laser (532 nm, 300 ps) has been used for micro-engraving and marking different types of transparent materials such as borosilicate D263, BK7, and SBS thermoplastic. Experimental resultsare rationalized by the model of matter explosion following the plasma generation induced by the laser two-photon absorption. Sub-micron resolution embedded marking is demonstrated inside borosilicate glass. Micro fluidic channels for optical sensors are engraved on BK-7 glass with ion-doped waveguides. Arrays of dense micro channels are fabricated at the surface of thermoplastics with a zone affected by thermal effects limited to the micron range. In summary, this thesis demonstrates that this type of laser can be efficiently used for high-resolution micro-machining transparent materials with minimal thermal effects

La sonde atomique est un microscope analytique permettant d’observer la distribution tri-dimensionnelle des atomes, chimiquement identifiés par spectrométrie de masse à temps de vol, à une échelle quasi-atomique. Cette technique pourrait être d’une grande utilité dans le développement futur des dispositifs de la nanoélectronique. Cependant, la technique est aujourd’hui limitée à l’analyse de matériaux conducteurs du courant. Ce travail de thèse est la première étape du développement d’une nouvelle génération de sonde atomique assistée par impulsions laser ultracourtes, qui permettrait l’analyse de matériaux mauvais conducteurs, et dont le champ de vision serait accru. Nous avons étudié la physique de l’interaction entre une impulsion laser ultracourte et une pointe métallique dont les dimensions sont sub-longueur d’onde, afin de déterminer le processus physique qui provoque l’évaporation par effet de champ assistée par impulsions laser ultracourtes. A travers une étude des mécanismes d’ablation laser ou d’exaltation de champ électrique, nous avons ainsi pu mettre en évidence que l’évaporation est due à un effet d’optique non-linéaire de surface d’ordre deux, appelé redressement optique. L’échauffement consécutif à l’illumination est aussi caractérisé à l’aide d’une expérience pompe-sonde. Finalement, les performances du nouvel instrument sont aussi discutées : la résolution spatiale semble conservée, la résolution en masse est généralement bien meilleure, et il semble que l’analyse de matériaux pas ou peu conducteurs soit possible
The tomographic atom probe is an analytical microscope able to map the atom distribution in three dimensions with a near-atomic resolution. The atoms are chemically identified by time-of-flight mass spectrometry. This technique could become a key-tool in the development of the future devices of the nanoelectronics. However, the field of applications is limited to good conducting material. This work is the first stage of the development of a new generation of laser assisted atom probe, that could analyse either good or poorly conducting material, with an enhanced field of view. We studied the physics of the interaction between an ultrafast laser pulse and a sub-wavelength metal tip, in order to determine the process that provokes the ultrafast laser assisted field evaportaion. Through a complete study of the laser ablation or of the field enhancement phenomenon, we put into evidence that the evaporation was due to a surface second-order non-linear optical effect called optical rectification. The heating and cooling of the illuminated tip was modelled and experimentally studied by a pump-probe method. Finally, the performances of this new instrument are discussed : the spatial resolution is kept, and the mass resolution is generally greatly increased. It seems that poorly conducting material can also be analysed

Ce travail concerne l’étude de couches minces de « Diamond-Like Carbon » dopés au bore élaborées par ablation laser femtoseconde et nanoseconde. Un des objectifs de cette étude est d’identifier les applications potentielles de ces films en tant qu’élément actif de capteur (par exemple de température). Le deuxième objectif est de corréler la structure et les propriétés des films minces obtenus avec les procédés de dépôt employés. Le premier chapitre présente les éléments constitutifs des couches minces étudiées : le bore et le carbone. Ce chapitre propose également un état de l’art sur les films de DLC purs et dopés et les méthodes d’élaboration existantes. Le deuxième chapitre traite des méthodes expérimentales adoptées pour l’élaboration et l’étude des films. Le troisième chapitre traite des différentes caractérisations structurales et morphologiques réalisées. Il met en avant la nette différence de structure des films obtenus par les deux procédés de dépôt. De plus, il met en évidence la modification structurale due au bore. Le quatrième chapitre présente l’étude des propriétés électriques et mécaniques, ainsi que du comportement tribologique des films. La différence de structure des couches se traduit par de grandes différences de résistivité mais affecte peu le coefficient de frottement. Le dernier chapitre met en évidence l’hétérogénéité structurale des films de DLC purs et se focalise notamment sur les particularités de leur extrême surface. Celle-ci se révèle moins dense et plus conductrice que le reste du film
This work deals with the study of boron doped diamond-like carbon thin films elaborated by femtosecond and nanosecond laser ablation. The first aim of this work consists in identifying the potential applications of these films for sensors (for example thermometers). The second aim consists in correlating the films structure and properties with the deposition processes. The first chapter focused on the constitutive elements of the films: boron and carbon. Moreover, it presents a “state of the art” about DLC thin films and the different elaboration techniques. The second chapter deals with the experimental methods used for the elaboration and the study of the thin films. The third chapter deals with the structural and morphological characterizations. It highlights the important difference of structure of the films deposited by ns and fs PLD. Moreover, it underlines the structural modification due to the boron. The fourth chapter presents the study of the electrical and mechanical properties, as well as the tribological behaviour of the films. The structure difference of the films results in large variations of resistivity but does not change much the friction coefficient. The last chapter underlines the structural heterogeneity of the pure DLC films and focuses on the specificities of their extreme surface. This one turns out to be less dense and more conductor than the global film